JP2023133899A - 二酸化炭素電解装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】二酸化炭素の利用効率を高めた二酸化炭素電解装置を提供する。【解決手段】実施形態の二酸化炭素電解装置1は、CO2を含むガス又はCO2を含む第1の電解液を収容する第1の収容部2と、H2Oを含む第2の電解液を収容する第2の収容部3と、第1の収容部2と第2の収容部3との間に設けられた隔膜4と、前記ガス又は第1の電解液と接するカソードと、第2の電解液と接するアノードとを備える電気化学反応セル5と、第1の収容部2に前記ガス又は第1の電解液を供給する第1の供給部6と、第2の収容部3に第2の電解液を供給する第2の供給部7と、第2の収容部7からO2及びCO2を含む排出物を排出する排出部に接続され、排出物中のガス成分からCO2を分離する深冷分離装置を備える二酸化炭素分離部8とを具備する。【選択図】図1
Description
本発明の実施形態は、二酸化炭素電解装置に関する。
近年、石油や石炭といった化石燃料の枯渇が懸念され、持続的に利用できる再生可能エネルギーへの期待が高まっている。そのようなエネルギー問題、さらに環境問題の観点等から、太陽光等の再生可能エネルギーを用いて二酸化炭素を電気化学的に還元し、貯蔵可能な化学エネルギー源を作り出すパワートゥーケミカル技術の開発が進められている。パワートゥーケミカル技術を実現する二酸化炭素電解装置は、例えば水(H2O)を酸化して酸素(O2)を生成するアノードと、二酸化炭素(CO2)を還元して一酸化炭素(CO)等の炭素化合物を生成するカソードとを備えている。二酸化炭素電解装置のアノード及びカソードは、例えば太陽光発電、水力発電、風力発電、地熱発電等の再生可能エネルギーに由来する電源に接続される。
二酸化炭素電解装置のカソードは、例えばCO2が溶解した水中に浸漬されたり、流路中を流れるCO2と接するように配置される。カソードは、再生可能エネルギーに由来する電源からCO2の還元電位を得ることによって、CO2を還元して一酸化炭素(CO)、ギ酸(HCOOH)、メタノール(CH3OH)、メタン(CH4)、エタノール(C2H5OH)、エタン(C2H6)、エチレン(C2H4)、エチレングリコール(C2H6O2)等の炭素化合物を生成する。アノードは、水(H2O)を含む電解液と接するように配置され、酸素(O2)と水素イオン(H+)とが生成される。このような二酸化炭素電解装置において、CO2の利用効率、さらにはCO2の還元生成物の利用効率や利用価値を高めることが求められている。
本発明が解決しようとする課題は、CO2の利用効率を高めることを可能にした二酸化炭素電解装置を提供することにある。
実施形態の二酸化炭素電解装置は、二酸化炭素を含むガス又は二酸化炭素を含む第1の電解液を収容するための第1の収容部と、水を含む第2の電解液を収容するための第2の収容部と、前記第1の収容部と前記第2の収容部との間に設けられた隔膜と、前記ガス又は前記第1の電解液と接するように配置され、二酸化炭素を還元して炭素化合物を生成するためのカソードと、前記第2の電解液と接するように配置され、水を酸化して酸素を生成するためのアノードとを備える電気化学反応セルと、前記第1の収容部に前記ガス又は前記第1の電解液を供給する第1の供給部と、前記第2の収容部に前記第2の電解液を供給する第2の供給部と、前記第2の収容部から酸素及び二酸化炭素を含む排出物を排出する排出部に接続され、前記排出物中のガス成分から前記二酸化炭素を分離する深冷分離装置を備える第1の二酸化炭素分離部とを具備する。
以下、実施形態の二酸化炭素電解装置について、図面を参照して説明する。以下に示す各実施形態において、実質的に同一の構成部位には同一の符号を付し、その説明を一部省略する場合がある。図面は模式的なものであり、厚さと平面寸法との関係、各部の厚さの比率等は現実のものとは異なる場合がある。
図1は実施形態の二酸化炭素電解装置1を示す図である。図1に示す二酸化炭素電解装置1は、二酸化炭素(CO2)を含むガス又はCO2を含む第1の電解液を収容するための第1の収容部2と水(H2O)を含む第2の電解液を収容するための第2の収容部3と隔膜4とを有する電気化学反応セル5と、第1の収容部2に前記ガス又は第1の電解液を供給する第1の供給部6と、第2の収容部3に第2の電解液を供給する第2の供給部7と、第2の収容部3から酸素(O2)及びCO2を含む排出物を排出する排出部に接続され、排出物中のガス成分からCO2を分離する深冷分離装置を備える二酸化炭素分離部8とを具備する。第2の収容部3からの排出ガスについては、後に詳述する。
第1の供給部(CO2供給部)6には、CO2発生源9が接続される。CO2発生源9にCO2分離回収装置10が付属している場合、CO2供給部6はCO2分離回収装置10に接続される。CO2分離回収装置10はCO2発生源9とは別に設置されていてもよい。CO2発生源9としては、例えば火力発電所、ゴミ焼却炉のような各種焼却炉や燃焼炉を有する施設、製鉄所、溶鉱炉を有する施設等が挙げられる。CO2発生源9はこれら以外のCO2を発生する各種工場等であってもよく、特に限定されるものではない。第1の収容部2から一酸化炭素(CO)等を含む排出ガスを排出する排出部には、有価物製造部11が接続されている。有価物製造部11は、第1の収容部2から排出されるCO等を原料として有価物を合成する化学合成部である。有価物製造部11は必要に応じて設けられ、それに代えてCO等を含む排出ガスを貯蔵するタンク等であってもよい。
電気化学反応セル5は、例えば図2や図3に示すような構造を有している。図2に示す電気化学反応セル5(5A)は、カソード(還元電極)12と、アノード(酸化電極)13と、カソード12とアノード13との間に配置された隔膜4と、CO2を含むガス又はCO2を含む第1の電解液をカソード12と接するように流通させる第1の流路14と、水を含む第2の電解液をアノード13と接するように流通させる第2の流路15と、カソード12と電気的に接続された第1の集電板16と、アノード13と電気的に接続された第2の集電板17とを備えている。第1の流路14は第1の収容部2として機能し、第2の流路15は第2の収容部3として機能する。電気化学反応セル5Aの第1及び第2の集電板16、17は、電源18と電気的に接続されている。電気化学反応セルは、スタックされた複数のセルが一体化された状態を有していてもよい。複数のセルを一体配置する場合、単位敷地面積当たりの二酸化炭素反応量が増加するために処理量を増やすことができ、好ましくは10~150程度積層することが好ましい。
第1の流路14には、CO2を含むガス又はCO2を含む第1の電解液を供給する第1の供給流路19と生成ガスを排出する第1の排出流路20とが接続されている。第1の流路14はCO2供給部6と接続されている。第1の流路14にCO2を含むガスを供給する場合、CO2供給部6はCO2分離回収装置10から送られたCO2ガスを直接又は一旦貯蔵した上で第1の供給流路19に供給する。第1の流路14にCO2を含む第1の電解液を供給する場合、CO2供給部6はCO2分離回収装置10から送られたCO2ガスを第1の電解液と混合した上で第1の供給流路19に供給する。第1の流路14にCO2を含む第1の電解液を供給する場合、アノード13側と同様な循環経路及びポンプを第1の流路14に接続してもよい。この場合、循環経路に気液分離部が接続される。電気化学反応セル5Aは、第1の流路(ガス流路)14とは別に、第1の電解液(CO2を含んでいてもよいし、含んでいなくてよい)をアノード13と接するように流通させる第3の流路(液流路)を有していてもよい。
第2の流路15は電解液供給部7に接続されている。電解液供給部7は、第2の流路15を介して第2の電解液を循環される循環経路21及びポンプ22を有している。循環経路21には気液分離部23が接続されている。気液分離部23で第2の電解液を含む液体成分と生成物を含むガス成分とが分離され、液体成分はポンプ22により第2の流路15を含む循環経路21内を循環する。気液分離部23で分離されたガス成分は、アノード13での生成物である酸素(O2)を含んでいる。さらに、後に詳述するように、第1の流路14に供給されたCO2が第2の流路15に移動するため、ガス成分はCO2をも含んでいる。気液分離部23のガス成分排出部はCO2分離部8に接続される。
図3に示す電気化学反応セル5(5B)は、CO2を含む第1の電解液を収容する第1の収容槽24と、H2Oを含む第2の電解液を収容する第2の収容槽25と、第1の収容槽24と第2の収容槽25との間に配置された隔壁4と、第1の収容槽24内に第1の電解液と接するように配置されたカソード12と、第2の収容槽25内に第2の電解液と接するように配置されたアノード13とを備えている。第1の収容槽24は第1の収容部2として機能し、第2の収容槽25は第2の収容部3として機能する。電気化学反応セル5Bのカソード12及びアノード13は、電源18と電気的に接続されている。
第1の収容槽24には、CO2を含むガス又はCO2を含む第1の電解液を供給する第1の供給流路19と、生成ガスを排出する第1の排出流路20が接続されている。第1の供給流路19はCO2供給部6と接続されている。第1の収容槽24の上部には生成ガスを溜める空間があり、この空間に第1の排出流路20が接続されている。第1の収容槽24内にCO2を含む第1の電解液を供給するにあたって、CO2供給部6はCO2分離回収装置10から送られたCO2ガスを第1の電解液と混合した上で第1の収容槽24に供給する。CO2供給部6は、CO2分離回収装置10から送られたCO2ガスを第1の収容槽24内に収容された第1の電解液内に供給してもよい。第1の収容槽24には第2の収容槽25と同様な循環経路及びポンプが接続されていてもよい。
CO2供給部6によりCO2分離回収装置10からのCO2ガス流量とCO2分離部8からのCO2ガス流量を調節して第1の収容部2(第1の流路14又は第1の収容槽24)に導入してもよい。CO2分離回収装置10からのCO2ガス流量を計測する検出部とCO2分離部8からのCO2ガス流量を計測する検出部を設置し、第1の収容部2(第1の流路14又は第1の収容槽24)へ導入するCO2ガスを調節することもできる。さらに、CO2分離回収装置10からのCO2ガス流量を計測する検出部とCO2分離部8からのCO2ガス流量を計測する検出部からの情報を、ガス流量を調整する調整部により調整してもよい。調整部は、CO2発生源9の運転状況(CO2発生状況)、CO2分離回収装置10からのCO2流量、電気化学反応セル5の稼働状況等に応じて、より適切なCO2流量に調整することができる。
第2の収容槽25は電解液供給部7に接続されている。電解液供給部7は、第2の収容槽25を介して第2の電解液を循環される循環経路21及びポンプ22を有している。第2の収容槽25の上部には生成ガスを溜める空間があり、この空間に第2の排出流路26が接続されている。第2の排出流路26から排出されるガス成分は、上述したようにアノード13での生成物である酸素(O2)を含んでおり、さらに第1の収容槽24に供給されたCO2が第2の収容槽25に移動するためにCO2をも含んでいる。従って、第2の排出流路26はCO2分離部8に接続されている。
第1の収容槽24と第2の収容槽25とは、水素イオン(H+)、水酸化物イオン(OH-)、炭酸水素イオン(HCO3
-)、炭酸イオン(CO3
2-)等のイオンを移動させることが可能な隔膜4により分離されており、これにより2室構造の反応槽を構成している。2室構造の反応槽(24、25)は、例えば石英白板ガラス、ポリスチロール、ポリメタクリレート等で形成されていてもよい。2室構造の反応槽(24、25)の一部に光を透過する材料を用いて、残部に樹脂材料を用いてもよい。樹脂材料の例は、例えばポリエーテルエーテルケトン(PEEK)、ポリアミド(PA)、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ポリアセタール(POM)(コポリマー)、ポリフェニレンエーテル(PPE)、アクリロニトリル-ブタジエン-スチレン共重合体(ABS)、ポリプロピレン(PP)、ポリエチレン(PE)等を含む。
第1の流路14又は第1の収容槽24に供給される第1の電解液は、カソード溶液として機能するものであり、還元される物質としてCO2を含んでいる。ここで、第1の電解液中に存在するCO2の形態としては、ガス状である必要はなく、溶存したCO2であったり、炭酸イオン(CO3
2-)や炭酸水素イオン(HCO3
-)等の形態であってもよい。第1の電解液は、水素イオンを含んでいてもよく、また水溶液であることが好ましい。第2の流路15又は第2の収容槽25に供給される第2の電解液は、アノード溶液として機能するものであり、酸化される物質としてH2Oを含んでいる。第1及び第2の電解液に含まれる水の量や電解液成分を変えて反応性を変化させ、還元物質の選択性や生成物質の割合を変えることができる。第1及び第2の電解液は、必要に応じて酸化還元対を含有していてもよい。酸化還元対としては、Fe3+/Fe2+やIO3-/I-等が挙げられる。
電気化学反応セル5(5A、5B)の温度は、室温(例えば25℃)から150℃までの範囲で電解液が気化しない温度とすることが好ましい。より好ましくは60℃から150℃までの範囲の温度であり、さらに好ましくは80℃から150℃までの範囲の温度である。室温未満の温度とするためには、チラー等の冷却装置が必要となり、総合的なシステムのエネルギー効率が低下するおそれがある。150℃を超える温度の場合、電解液の水が蒸気となって抵抗が上昇し、電解効率が低下するおそれがある。カソード12の電流密度は特に限定されないが、単位面積当たりの還元生成物の生成量を上げるためには電流密度は高いほうが好ましい。電流密度は100mA/cm2以上1.5A/cm2以下が好ましく、さらに好ましくは300mA/cm2以上700mA/cm2以下である。100mA/cm2未満では単位面積当たりの還元生成物の生成量が低く、大きな面積を必要とする。1.5A/cm2を超えると水素発生の副反応が増加し、還元生成物の濃度が低下する。電流密度を上げることによりジュール熱も増加する場合、適切な温度以上に上昇してしまうため、電気化学反応セル5又はその付近に冷却機構を設けてもよい。冷却機構は水冷でも空冷でもよい。電気化学反応セル5の温度が室温よりも高い場合であっても、150℃以下の温度であればそのままの温度としてもよい。
第1の電解液と第2の電解液とは、異なる物質を含む電解液であってもよいし、同じ物質を含む同じ電解液であってもよい。第1の電解液と第2の電解液とが同じ物質及び同じ溶媒を含む場合、第1の電解液と第2の電解液は1つの電解液であると見なされてもよい。第2の電解液のpHは、第1の電解液のpHより高いことが好ましい。これによって、水素イオン、水酸化物イオン、炭酸水素イオン、炭酸イオン等のイオンが隔膜4を介して移動しやすくなる。さらに、pHの差による液間電位差により酸化還元反応を効果的に進行させることができる。
第1の電解液は、CO2の吸収率が高い溶液であることが好ましい。CO2の第1の電解液中における存在形態は、必ずしも溶解した状態に限られるものではなく、気泡状のCO2が第1の電解液中に混合されて存在していてもよい。CO2を含む電解液としては、例えば炭酸水素リチウム(LiHCO3)、炭酸水素ナトリウム(NaHCO3)、炭酸水素カリウム(KHCO3)、炭酸水素セシウム(CsHCO3)、炭酸ナトリウム(Na2CO3)、炭酸カリウム(K2CO3)のような炭酸水素塩や炭酸塩、リン酸、ホウ酸等を含む水溶液が挙げられる。CO2を含む電解液は、メタノール、エタノール等のアルコール類、アセトンのようなケトン類を含んでいてもよいし、アルコール溶液やケトン溶液であってもよい。第1の電解液は、CO2の還元電位を低下させ、イオン伝導性が高く、CO2を吸収するCO2吸収剤を含む電解液であってもよい。
第2の電解液としては、水(H2O)を用いた溶液、例えば任意の電解質を含む水溶液を用いることができる。この溶液は水の酸化反応を促進する水溶液であることが好ましい。電解質を含む水溶液としては、例えばリン酸イオン(PO4
2-)、ホウ酸イオン(BO3
3-)、ナトリウムイオン(Na+)、カリウムイオン(K+)、カルシウムイオン(Ca2+)、リチウムイオン(Li+)、セシウムイオン(Cs+)、マグネシウムイオン(Mg2+)、塩化物イオン(Cl-)、炭酸水素イオン(HCO3
-)、炭酸イオン(CO3
-)、水酸化物イオン(OH-)等を含む水溶液が挙げられる。
上述した電解液としては、例えばイミダゾリウムイオンやピリジニウムイオン等の陽イオンと、BF4
-やPF6
-等の陰イオンとの塩からなり、幅広い温度範囲で液体状態であるイオン液体もしくはその水溶液を用いることができる。さらに、他の電解液としては、エタノールアミン、イミダゾール、ピリジン等のアミン溶液もしくはその水溶液が挙げられる。アミンとしては、一級アミン、二級アミン、三級アミン等が挙げられる。これらの電解液が、イオン伝導性が高く、二酸化炭素を吸収する性質を有し、還元エネルギーを低下させる特性を有していてもよい。
一級アミンとしては、メチルアミン、エチルアミン、プロピルアミン、ブチルアミン、ペンチルアミン、ヘキシルアミン等が挙げられる。アミンの炭化水素は、アルコールやハロゲン等が置換していてもよい。アミンの炭化水素が置換されたものとしては、メタノールアミン、エタノールアミン、クロロメチルアミン等が挙げられる。また、不飽和結合が存在していてもよい。これら炭化水素は、二級アミン、三級アミンも同様である。
二級アミンとしては、ジメチルアミン、ジエチルアミン、ジプロピルアミン、ジブチルアミン、ジペンチルアミン、ジヘキシルアミン、ジメタノールアミン、ジエタノールアミン、ジプロパノールアミン等が挙げられる。置換された炭化水素は、異なってもよい。これは三級アミンでも同様である。例えば、炭化水素が異なるものとしては、メチルエチルアミン、メチルプロピルアミン等が挙げられる。
三級アミンとしては、トリメチルアミン、トリエチルアミン、トリプロピルアミン、トリブチルアミン、トリヘキシルアミン、トリメタノールアミン、トリエタノールアミン、トリプロパノールアミン、トリブタノールアミン、トリへキサノールアミン、メチルジエチルアミン、メチルジプロピルアミン等が挙げられる。
イオン液体の陽イオンとしては、1-エチル-3-メチルイミダゾリウムイオン、1-メチル-3-プロピルイミダゾリウムイオン、1-ブチル-3-メチルイミダゾールイオン、1-メチル-3-ペンチルイミダゾリウムイオン、1-ヘキシル-3-メチルイミダゾリウムイオン等が挙げられる。
イミダゾリウムイオンの2位が置換されていてもよい。イミダゾリウムイオンの2位が置換された陽イオンとしては、1-エチル-2,3-ジメチルイミダゾリウムイオン、1,2-ジメチル-3-プロピルイミダゾリウムイオン、1-ブチル-2,3-ジメチルイミダゾリウムイオン、1,2-ジメチル-3-ペンチルイミダゾリウムイオン、1-ヘキシル-2,3-ジメチルイミダゾリウムイオン等が挙げられる。
ピリジニウムイオンとしては、メチルピリジニウム、エチルピリジニウム、プロピルピリジニウム、ブチルピリジニウム、ペンチルピリジニウム、ヘキシルピリジニウム等が挙げられる。イミダゾリウムイオン及びピリジニウムイオンは共に、アルキル基が置換されていてもよく、不飽和結合が存在してもよい。
アニオンとしては、フッ化物イオン(F-)、塩化物イオン(Cl-)、臭化物イオン(Br-)、ヨウ化物イオン(I-)、BF4
-、PF6
-、CF3COO-、CF3SO3
-、NO3
-、SCN-、(CF3SO2)3C-、ビス(トリフルオロメトキシスルホニル)イミド、ビス(トリフルオロメトキシスルホニル)イミド、ビス(パーフルオロエチルスルホニル)イミド等が挙げられる。イオン液体のカチオンとアニオンとを炭化水素で接続した双生イオンでもよい。なお、リン酸カリウム溶液等の緩衝溶液を第1及び第2の収容槽24、25に供給してもよい。
隔膜4には、アニオン又はカチオンを選択的に流通させることができる膜等が用いられる。これによって、カソード12及びアノード13のそれぞれに接する電解液を、異なる物質を含む電解液とすることができ、さらにイオン強度の違い、pHの違い等によって、還元反応や酸化反応を促進させることができる。隔膜4を用いて、第1の電解液と第2の電解液とを分離することができる。隔膜4は、カソード12及びアノード13が浸漬されている電解液に含まれる一部のイオンを透過させる機能、すなわち電解液に含まれる1種以上のイオンを遮蔽する機能を有していてもよい。これによって、例えば2つの電解液の間でpH等を異ならせることができる。また、イオンの遮蔽については、一部のイオンを完全に遮蔽せず、イオン種による移動量を制限する程度の効果を発揮する隔膜でもよい。
隔膜4としては、例えばアストム社のネオセプタ(登録商標)、旭硝子社のセレミオン(登録商標)、Aciplex(登録商標)、Fumatech社のFumasep(登録商標)、fumapem(登録商標)、デュポン社のテトラフルオロエチレンをスルホン化して重合したフッ素樹脂であるナフィオン(登録商標)、LANXESS社のlewabrane(登録商標)、IONTECH社のIONSEP(登録商標)、PALL社のムスタング(登録商標)、mega社のralex(登録商標)、ゴアテックス社のゴアテックス(登録商標)等のイオン交換膜を用いることができる。また、炭化水素を基本骨格とした膜や、アニオン交換ではアミン基を有する膜を用いてイオン交換膜が構成されていてもよい。第1の電解液と第2の電解液との間にpH差がある場合、カチオン交換膜とアニオン交換膜を積層させたバイポーラ膜を用いることで、それぞれの電解液のpHを安定に維持したまま使用することができる。
隔膜4はイオン交換膜以外に、例えばシリコーン樹脂、パーフルオロアルコキシアルカン(PFA)、パーフルオロエチレンプロペンコポリマー(FEP)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、エチレン・テトラフルオロエチレンコポリマー(ETFE)、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ポリクロロトリフルオロエチレン(PCTFE)、エチレン-クロロトリフロオロエチレンコポリマー(ECTFE)等のフッ素系樹脂、セラミックスの多孔質膜、ガラスフィルタや寒天等を充填した充填物、ゼオライトや酸化物等の絶縁性多孔質体等を用いることができる。特に、親水性の多孔質膜は、気泡による目詰まりを起こすことがないため、隔膜4として好ましく用いられる。
カソード12は、ガスとして供給されるCO2、又は第1の電解液中に含まれるCO2を還元して炭素化合物を生成する電極である。カソード12は、電化セル5Aでは第1の流路14と接するように配置され、電化セル5Bでは第1の収容槽24内に配置されて、第1の電解液に浸漬される。カソード12は、CO2の還元反応により炭素化合物を生成するための還元触媒を含んでいる。還元触媒としては、CO2を還元するための活性化エネルギーを減少させる材料が用いられる。言い換えると、CO2の還元反応により炭素化合物を生成する際の過電圧を低下させる材料が用いられる。
カソード12としては、例えば金属材料や炭素材料を用いることができる。金属材料としては、例えば金、アルミニウム、銅、銀、白金、パラジウム、亜鉛、水銀、インジウム、ニッケル、チタン等の金属、当該金属を含む合金等を用いることができる。炭素材料としては、例えばグラフェン、カーボンナノチューブ(Carbon Nanotube:CNT)、フラーレン、ケッチェンブラック等を用いることができる。なお、これらに限定されず、還元触媒として例えばRu錯体又はRe錯体等の金属錯体、イミダゾール骨格やピリジン骨格を有する有機分子を用いてもよい。還元触媒は複数の材料の混合物であってもよい。カソード12は、例えば導電性基材上に薄膜状、格子状、粒子状、ワイヤ状等の還元触媒を設けた構造を有していてもよい。
カソード12での還元反応により生成される炭素化合物としては、還元触媒の種類等によって異なり、例えば一酸化炭素(CO)、蟻酸(HCOOH)、メタン(CH4)、メタノール(CH3OH)、エタン(C2H6)、エチレン(C2H4)、エタノール(C2H5OH)、ホルムアルデヒド(HCHO)、エチレングリコール(C2H6O2)等が挙げられる。また、カソード12においては、CO2の還元反応と同時に、H2Oの還元反応により水素(H2)を発生する副反応が生起される場合がある。
アノード13は、第2の電解液中の物質やイオン等の被酸化物質を酸化する電極である。例えば、水(H2O)を酸化して酸素や過酸化水素水を生成したり、塩化物イオン(Cl-)を酸化して塩素を生成する。アノード13は、電気化学反応セル5Aでは第2の流路13と接するように配置され、電気化学反応セル5Bでは第2の収容槽25内に配置され、第2の電解液に浸漬される。アノード13は、H2O等の被酸化物質の酸化触媒を含んでいる。酸化触媒としては、被酸化物質を酸化する際の活性化エネルギーを減少させる材料、言い換えると反応過電圧を低下させる材料が用いられる。
酸化触媒材料としては、例えばルテニウム、イリジウム、白金、コバルト、ニッケル、鉄、マンガン等の金属が挙げられる。また、二元系金属酸化物、三元系金属酸化物、四元系金属酸化物等を用いることができる。二元系金属酸化物としては、例えば酸化マンガン(Mn-O)、酸化イリジウム(Ir-O)、酸化ニッケル(Ni-O)、酸化コバルト(Co-O)、酸化鉄(Fe-O)、酸化スズ(Sn-O)、酸化インジウム(In-O)、酸化ルテニウム(Ru-O)等が挙げられる。三元系金属酸化物としては、例えばNi-Fe-O、Ni-Co-O、La-Co-O、Ni-La-O、Sr-Fe-O等が挙げられる。四元系金属酸化物としては、例えばPb-Ru-Ir-O、La-Sr-Co-O等が挙げられる。なお、これらに限定されず、酸化触媒としてコバルト、ニッケル、鉄、マンガン等を含む金属水酸化物、Ru錯体やFe錯体等の金属錯体を用いることもできる。また、複数の材料を混合して用いてもよい。
アノード13は酸化触媒と導電性材料の両方を含んだ複合材料でもよい。導電性材料としては、例えばカーボンブラック、活性炭、フラーレン、カーボンナノチューブ、グラフェン、ケッチェンブラック、ダイヤモンド等の炭素材料、インジウム錫酸化物(ITO)、酸化亜鉛(ZnO)、フッ素がドープされた酸化錫(Fluorine-doped Tin Oxide:FTO)、アルミニウムがドープされた酸化亜鉛(Aluminum-doped Zinc Oxide:AZO)、アンチモンがドープされた酸化錫(Antimony-doped Tin Oxide:ATO)等の透明導電性酸化物、Cu、Al、Ti、Ni、Ag、W、Co、Au等の金属、それら金属を少なくとも1つ含む合金が挙げられる。アノード13は、例えば導電性基材上に薄膜状、格子状、粒子状、ワイヤ状等の酸化触媒を設けた構造を有していてもよい。導電性基材としては、例えばチタン、チタン合金、又はステンレス鋼を含む金属材料が用いられる。
電源18は、電気化学反応セル5に酸化還元反応を生起する電力を投入するものであって、カソード12及びアノード13と電気的に接続される。電源18から供給される電気エネルギーを用いて、カソード12による還元反応及びアノード13による酸化反応が行われる。電源18とカソード12との間、及び電源18とアノード13との間は、例えば配線で接続されている。電気化学反応セル5と電源18との間には、必要に応じてインバータ、コンバータ、電池等の電気機器を設置してもよい。電気化学反応セル5の駆動方式は、定電圧方式でもよいし、定電流方式でもよい。
電源18は、通常の商用電源や電池等であってもよいし、また再生可能エネルギーを電気エネルギーに変換して供給する電源であってもよい。このような電源の例としては、風力、水力、地熱、潮汐力等の運動エネルギーや位置エネルギーを電気エネルギーに変換する電源、光エネルギーを電気エネルギーに変換する光電変換素子を有する太陽電池のような電源、化学エネルギーを電気エネルギーに変換する燃料電池や蓄電池等の電源、音等の振動エネルギーを電気エネルギーに変換する装置等の電源が挙げられる。光電変換素子は、照射された太陽光等の光のエネルギーにより電荷分離を行う機能を有する。光電変換素子の例としては、pin接合型太陽電池、pn接合型太陽電池、アモルファスシリコン太陽電池、多接合型太陽電池、単結晶シリコン太陽電池、多結晶シリコン太陽電池、色素増感型太陽電池、有機薄膜太陽電池等を含む。また、光電変換素子は、反応槽の内部でカソード12及びアノード13の少なくとも一方と積層されていてもよい。
次に、二酸化炭素電解装置1の動作について説明する。ここでは、CO2を還元して主として一酸化炭素(CO)を生成し、かつH2Oを酸化して酸素を生成する場合について述べる。カソード12とアノード13との間に電解電圧以上の電圧を印加すると、第2の電解液と接するアノード13付近でH2Oの酸化反応が生じる。下記の(1)式に示すように、第2の電解液中に含まれるH2Oの酸化反応が生じ、電子が失われ、酸素(O2)と水素イオン(H+)とが生成される。生成された水素イオン(H+)の一部は、隔膜4を介して第1の収容部2内の電解液中に移動する。
2H2O → 4H++O2+4e- …(1)
2H2O → 4H++O2+4e- …(1)
アノード13側で生成された水素イオン(H+)がカソード12付近に到達すると共に、電源18からカソード12に電子(e-)が供給されると、CO2の還元反応が生じる。下記の(2)式に示すように、カソード12付近に移動した水素イオン(H+)と電源18から供給された電子(e-)とによって、電解液中に含まれるCO2が還元されて、一酸化炭素(CO)が生成される。
2CO2+4H++4e- → 2CO+2H2O …(2)
なお、CO2の還元反応は、COの生成反応に限らず、エタノール(C2H5OH)、エチレン(C2H4)、エタン(C2H6)、メタン(CH4)、メタノール(CH3OH)、酢酸(CH3COOH)、プロパノール(C3H7OH)等の生成反応であってもよい。
2CO2+4H++4e- → 2CO+2H2O …(2)
なお、CO2の還元反応は、COの生成反応に限らず、エタノール(C2H5OH)、エチレン(C2H4)、エタン(C2H6)、メタン(CH4)、メタノール(CH3OH)、酢酸(CH3COOH)、プロパノール(C3H7OH)等の生成反応であってもよい。
上記した(1)式に示すように、アノード13側の第2の流路15又は第2の収容槽25から排出されるガス成分は、酸素(O2)ガスを主としているものと考えられてきた。O2ガスと考えられていたアノード13側の排出ガスは、再利用しない限り、大気中に放出されてきた。上記したカソード12及びアノード13における反応において、カソード12側に供給されたCO2は、カソード12で還元反応されるものの、その一部はCO2として、又は炭酸イオン(CO3
2-)や炭酸水素イオン(HCO3
-)等として、アノード13側に流入する。アノード13側に移動した炭酸イオン(CO3
2-)や炭酸水素イオン(HCO3
-)は、アノード溶液(第2の電解液)のpHが例えば6以下になると、化学平衡反応によりCO2として存在するようになり、一部はアノード溶液に溶存する。このようなアノード溶液に溶存しきれないCO2ガスは、アノード13側から排出されるガス中にO2ガスと共に含まれることになる。一般的な電気化学反応セル5の動作条件において、アノード13側からの排出ガス中のCO2とO2との存在比は、例えば2:1まで上昇する場合がある。CO2とO2との比率(体積比)は動作条件により異なるが、おおよそCO2:O2=4:6~8:2程度になると考えられる。
上記したようなCO2とO2とを含むガスをアノード13側の排出ガスとして大気中に放出した場合、環境への負荷が増大すると共に、CO2の利用効率、CO2の還元生成物の利用効率や利用価値を低下させることになる。そこで、実施形態の二酸化炭素電解装置1においては、電気化学反応セル5の第2の収容部からガス成分(O2及びCO2を含むガス成分)を排出する排出部に、排出ガス中のCO2を分離して取り出すCO2分離部8を接続している。具体的には、電気化学反応セル5Aの場合には、第2の電解液を循環される循環経路21に接続された気液分離部23のガス成分排出部にCO2分離部8が接続される。電気化学反応セル5Bの場合には、第2の収容槽25の上部に設けられた生成ガスの貯留空間に接続された第2の排出流路26にCO2分離部8が接続される。
CO2分離部8としては、CO2とO2を含む他のガス成分との温度差(沸点や融点の差)により分離する深冷冷却法が適用される。CO2分離部8は、図4に示すように、アノード13側の排出ガスからCO2を分離する深冷分離装置81を備えている。深冷分離装置81は、図示しない寒冷発生装置(冷却装置)、圧縮機、熱交換器、精留装置等を備えることができる。例えば、CO2は高圧下(例えば0.52MPa以上)において、低温状態(-56.7℃以下)まで冷却すると、液体CO2となる。このとき、O2は大気圧下(0.1MPa)での沸点が-183℃であるため、高圧下においても気体状態を保っており、液体状態とはならない。従って、上記した高圧・低温状態において、CO2のみを液化して液体CO2として分離することができる。また、CO2は常圧下(例えば大気圧(0.1MPa)下)において、-78.5℃で昇華して固体(ドライアイス)となる。O2はそのような状況下においても、気体状態を保っているため、CO2を固体(ドライアイス)として分離することができる。
上述したように、深冷分離法は気体が液体や固体になる温度の違いを利用してそれぞれのガスを分離する方法である。CO2分離部8としての深冷分離装置81は、気体を圧縮する圧縮機を有していてもよい。この際、図2に示す気液分離装置23や図3に示す第2の収容槽25の上部空間に接続された第2の排出流路26から排出されるガスは、上述したようにCO2とO2との存在比が例えば2:1まで上昇する場合があり、動作条件により異なるものの、一般的にはそれらの体積比がおおよそCO2:O2=4:6~8:2程度になると考えられる。排出ガス中のCO2以外のガス成分を含むガスからCO2を分離するにあたって、排出ガス成分中のCO2濃度が低い場合、その他のガスを圧縮及び冷却することになり、分離に必要な動力、すなわち冷却のエネルギーが多く必要になる。
実施形態の二酸化炭素電解装置1における第2の収容部(アノード部)3からの排出ガスは、空気中のCO2濃度や火力発電所、ゴミ焼却炉等のCO2発生源9からの排気ガスに比べて、CO2濃度が高い特徴を持つ。そのため、二酸化炭素電解装置1にCO2分離部8として深冷分離装置81を取り付けた場合、CO2分離部(装置)8の大きさを小型化することができ、エネルギー消費量を低く抑えることができる。一方、例えばアミン吸収剤によるCO2分離装置は、プラントの大きさやエネルギー投入量が、ガス量に依存する部分もあるが、CO2吸収液の量とCO2吸収能力とが関係するため、深冷分離装置ほどの小型化やエネルギー投入量の削減が期待できない。このように、深冷分離装置81は、他のCO2分離装置に比べてCO2濃度を高くすることができ、そのような場合ほどプラントの大きさやエネルギー投入量を低減することが可能になる。深冷分離装置81は少ないエネルギー投入量でCO2を分離することができる。分離したCO2はガスとして使用することができるし、さらに後述するように、冷却状態の液体CO2と固体CO2(ドライアイス)等として電気化学反応セル5等の冷却に使用することが可能である。
CO2分離部8で分離されたCO2ガスは、二酸化炭素電解装置1とは別の装置等で再利用してもよいが、二酸化炭素電解装置1の第1の収容部2で再利用することが好ましい。具体的には、図5に示すように、CO2分離部8のCO2排出口に接続されたCO2再送流路27をCO2供給部6に接続することができる。これによって、アノード13側から排出されたCO2を二酸化炭素電解装置1で再利用することができ、CO2の利用効率、CO2の還元生成物の利用効率や利用価値を高めることができる。CO2再送流路27は、電気化学反応セル5の第1の収容部2に直接接続してもよいが、第1の収容部2にCO2ガスを供給する第1の供給部6に接続することが好ましい。第1の供給部6は電気化学反応セル5へのCO2の投入量を調整するように、CO2を一旦貯蔵するタンクや貯蔵タンクからCO2を供給量を調整しつつ第1の収容部2に供給する供給装置等を有することができるため、電気化学反応セル5におけるCO2の還元状態を安定化させることができる。さらに、CO2再送流路27はCO2発生源9やCO2分離回収装置10にCO2分離部8で分離されたCO2を再送するように構成してもよい。
ここでは、電気化学反応セル5の水を含む第2の電解液を収容する第2の収容部3の排出部にCO2分離部(第1のCO2分離部)8を接続する場合について説明したが、CO2を収容する第1の収容部2の排出部にも、第2のCO2分離部(図示せず)を接続してもよい。第2のCO2分離部の構成は、第1のCO2分離部8と同様であってもよいし、深冷分離装置以外のCO2分離装置であってもよい。さらに、第1の収容部2の排出部には、後述するように水素分離部(図示せず)をさらに接続してもよい。
上述した深冷分離装置81を用いた場合に発生する冷熱は、例えば電気化学反応セル5の少なくとも一部の冷却に使用することができる。有価物製造部11においても冷却が必要な場合には、深冷分離装置81で発生する冷熱を使用することができる。深冷分離装置81で発生する冷熱は、例えば冷却状態の液体CO2と固体CO2(ドライアイス)、これらから発生する冷却されたCO2ガス、CO2を分離した残余のガス(分離ガス)等を直接電気化学反応セル5の少なくとも一部の冷却に使用してもよいし、あるいはこれらの冷却媒体を熱伝導部材を介して電気化学反応セル5等を冷却してもよい。ここで、深冷分離装置81から発生する冷熱は電気化学反応セル5に限らず、有価物製造部11が冷却の必要な部分を有する場合には、そのような部分の冷却に使用してもよい。
例えば、電気化学反応セル5を冷却する際に、例えば図6に示すように、冷却水のような媒体を用いた冷却部29を使用する場合、冷却部29における冷却水を冷却するための熱交換器に、深冷分離装置81で分離された冷却状態のCO2を主とする気体、液体、又は固体、あるいはCO2を分離した残余のガス(分離ガス)等を冷却媒体として使用してもよい。さらに、ヒートシンク等の内部に気体や液体が注入された金属製の熱移動可能な接合部を上記した冷却媒体で冷却し、冷却された接合部で電気化学反応セル5を冷却するようにしてもよい。これらによって、二酸化炭素電解装置1のエネルギー効率をより一層高めることが可能になる。なお、図6は冷却部29が電気化学反応セル5第2の収容部3に接続されている状態を示しているが、これは便宜的に示したものであり、冷却部29は第1の収容部2の冷却、さらにセル全体の冷却に用いられる。
CO2分離部8に入力されるガス流量やガス組成を検出する検出部、CO2分離部8から排出されるガスのガス流量、CO2濃度、ガス組成を検出する検出部を配置することもできる。CO2分離回収装置10からのCO2ガス流量を計測する検出部とCO2分離部8からのCO2ガス流量を計測する検出部、電気化学セル5の電流・電圧検出部からのデータに基づいて、CO2分離部8の冷却能力を調整することができる。また、CO2分離部8に入力されるガス流量やガス組成を検出する検出部、CO2分離部8から排出されるガスのガス流量、CO2濃度、ガス組成を検出する検出部には、温度検出機能を付加することもできる。この温度情報によって、CO2分離部8の冷却能力を調整することが可能となる。冷却部29の動作についても、各検出部の情報に基づいて制御することが可能である。また、各調整部は、CO2発生源9の運転状況(CO2発生状況)、電気化学反応セル5の稼働状況等によって、適切なCO2分離部8の冷却能力を調整することができる。電気化学反応セル5の稼働条件により電気化学反応セル5の発熱量が変化するため、冷却部へ導入する配管には導入量を調節する調整装置を設置してもよい。
有価物製造部11は、第1の収容部2から排出されるCO等を原料として有価物を化学合成する化学合成装置である。電気化学反応セル5の第1の収容部2から排出された生成ガスは、直接利用もしくは消費してもよいが、電気化学反応セル5の後段に化学合成装置を設けることで付加価値の高い有価物を製造することができる。有価物製造部11は、第1の収容部2から生成ガスを排出する第1の排出流路28に接続される。第1の排出流路28には、排出ガスから余剰のCO2を分離したり、排出ガス中の水分を除去することで、生成物であるCO等を分離する生成物分離器等を接続してもよい。有価物製造部11には、第1の収容部2から第1の排出流路28を介してCO等の生成ガスが供給される。例えば、電気化学反応セル5で上記した(2)式によりCOガスが生成されるとき、生成したCOガスと還元反応の副生成物としてのH2ガスとが混合された混合ガスを原料とすることで、メタノール合成によりメタノールを製造したり、またフィッシャー・トロプシュ合成によりジェット燃料や軽油等を製造することができる。
有価物製造部11は、上記した化学合成装置に限らず、第1の収容部2で生成された還元生成物から他の物質を反応・合成することができれば、特に限定されるものではない。有価物製造部11による還元生成物の反応は、化学反応、電気化学反応、藻類、酵素、酵母、細菌(バクテリア)等の生物を用いた生物的変換反応等を含む。化学反応、電気化学反応、細菌等の生物的変換反応は、室温よりも温度が高い場合、反応効率及び反応速度の少なくとも一つのパラメータが向上する場合がある。有価物製造部11に導入する還元生成物を60℃以上150℃以下の温度とした場合、二酸化炭素電解装置1のエネルギー変換効率を向上させることができる。細菌等の生物的変換反応は80℃付近で最も効率的に反応が進行するために、60℃以上100℃以下の温度で還元生成物を有価物製造部11に導入すると、さらに効率が向上する。有価物製造部11は反応効率を向上させるために外部からエネルギーを加えて昇温してもよいし、加圧してもよい。
還元生成物は、CO2とCOとH2Oの電気分解によるH2を含んでいてもよい。H2濃度は使用形態により任意に調整できる。有価物製造部11でH2を使用する場合、COとH2の混合物として使用するために、CO2を分離して使用してもよい。H2を使用しない場合、COのみを分離する。メタノール等を生成する場合、COのモル数に対してH2のモル数を2倍程度に調整することによって、電気化学反応セル5の第1の収容部2における副反応物であるH2を有価物として使用することができる。一方、第1の収容部2では反応条件によりH2の副反応を抑制して、還元生成物中のH2の濃度を体積百分率で0.1%以上5%以下の範囲で調整することもできる。これによって、高濃度なCOを提供するCO製造装置として使用することができる。
有価物製造部11は、さらに様々な形態で使用することができる。例えば、CO2発生源9としての火力発電所や高炉等の種類によっては、例えば図7に示すように、排出ガス中の各成分が特定の比率で含まれる場合がある。例えば、火力発電所や高炉等から排出されるガスは、N2とCO2とを主として含み、さらに副成分としてH2を含み、CO2の含有率が15%程度である場合がある。このような排出ガスを直接第1の収容部2に送り、第1の収容部2でCO2の還元反応を実施すると、生成したCOと副生成物としてのH2と余剰のCO2とN2とを含む混合ガスが第1の収容部2から排出される。このようなCOとCO2とH2とN2とを含む混合ガスは、有価物製造部11として発酵反応装置(ガス発酵や嫌気呼吸)、すなわち嫌気性微生物により燃料又はメタノール、エタノール、ブタノール等の化学物質を生成するバイオ合成装置の原料ガスとして好適な場合がある。このようなバイオ合成装置に上記した第1の収容部2から排出される混合ガスを原料ガスとして供給することによって、CO2の還元生成物の利用効率や利用価値を高めることができる。さらに、二酸化炭素反応装置1の前段としてのCO2分離回収装置10も不要になることから、より安価で高効率のシステムを提供することができる。
なお、上述した各実施形態の構成は、それぞれ組合せて適用することができ、また一部置き換えることも可能である。ここでは、本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図するものではない。これら実施形態は、その他の様々な形態で実施し得るものであり、発明の要旨を逸脱しない範囲において、種々の省略、置き換え、変更等を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同時に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。
1…二酸化炭素電解装置、2…第1の収容部、3…第2の収容部、4…隔膜、5,5A,5B…電化学反応セル、6…二酸化炭素供給部(第1の供給部)、7…第2の電解液供給部(第2の供給部)、8…二酸化炭素分離部、9…二酸化炭素発生源、11…有価物製造部、12…カソード、13…アノード、14…第1の流路、15…第2の流路、18…電源、24…第1の収容槽、25…第2の収容槽、27…二酸化炭素再送流路、29…冷却部、81…深冷分離装置。
Claims (7)
- 二酸化炭素を含むガス又は二酸化炭素を含む第1の電解液を収容するための第1の収容部と、水を含む第2の電解液を収容するための第2の収容部と、前記第1の収容部と前記第2の収容部との間に設けられた隔膜と、前記ガス又は前記第1の電解液と接するように配置され、二酸化炭素を還元して炭素化合物を生成するためのカソードと、前記第2の電解液と接するように配置され、水を酸化して酸素を生成するためのアノードとを備える電気化学反応セルと、
前記第1の収容部に前記ガス又は前記第1の電解液を供給する第1の供給部と、
前記第2の収容部に前記第2の電解液を供給する第2の供給部と、
前記第2の収容部から酸素及び二酸化炭素を含む排出物を排出する排出部に接続され、前記排出物中のガス成分から前記二酸化炭素を分離する深冷分離装置を備える第1の二酸化炭素分離部と
を具備する二酸化炭素電解装置。 - 前記第1の二酸化炭素分離部は、前記分離された二酸化炭素を、前記電気化学反応セルの前記第1の収容部、前記第1の供給部、又は前記第1の供給部に前記二酸化炭素を供給する二酸化炭素発生源に再送する二酸化炭素再送流路を有する、請求項1に記載の二酸化炭素電解装置。
- さらに、前記深冷分離装置で分離された前記二酸化炭素を主とする気体、液体、又は固体、又は前記深冷分離装置で前記二酸化炭素を分離した残余のガスを冷却媒体として、前記電気化学反応セルの少なくとも一部を冷却する冷却部を具備する、請求項1又は請求項2に記載の二酸化炭素電解装置。
- さらに、前記第1の収容部から排出物を排出する排出部に接続され、前記排出物のガス成分から二酸化炭素を分離する第2の二酸化炭素分離部を具備する、請求項1ないし請求項3のいずれか1項に記載の二酸化炭素電解装置。
- さらに、前記第1の収容部から前記炭素化合物を含む排出物を排出する排出部に接続され、前記排出物の少なくとも一部を原料として有価物を合成する有価物製造部を具備する、請求項1ないし請求項4のいずれか1項に記載の二酸化炭素電解装置。
- 前記有価物製造部は、前記有価物として燃料又は化学物質を合成する発酵反応装置を具備する、請求項5に記載の二酸化炭素電解装置。
- さらに、前記深冷分離装置で分離された前記二酸化炭素を主とする気体、液体、又は固体、又は前記深冷分離装置で前記二酸化炭素を分離した残余のガスを冷却媒体として、前記有価物製造部の一部を冷却する冷却部を具備する、請求項5又は請求項6に記載の二酸化炭素電解装置。
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