JP2023125930A - レジスト組成物の製造方法、及びレジスト組成物の検定方法 - Google Patents

Abstract

【課題】一定の感度及びラインウィズスラフネスのレジスト組成物を高い精度で製造することができるレジスト組成物の製造方法、及び、一定の感度及びラインウィズスラフネスのレジスト組成物であるかを検定することができるレジスト組成物の検定方法を提供すること。【解決手段】光酸発生剤、及び樹脂を含有する基準レジスト組成物Ａを用いて基準データを取得する工程（１）、基準レジスト組成物Ａに含まれる成分と同じ種類の成分を含む測定用レジスト組成物Ｂを用いて測定データを取得する工程（２）、基準データと測定データとを比較して、許容範囲内であるか否かを判定する工程（３）、及び、工程（３）で許容範囲内ではないと判定した場合に、測定用レジスト組成物Ｂとは樹脂の含有率が異なるレジスト組成物Ｃを調製する工程（４）を含む、レジスト組成物の製造方法、及びレジスト組成物の検定方法。【選択図】なし

Description

本発明は、レジスト組成物の製造方法、及びレジスト組成物の検定方法に関する。より詳細には、本発明は、超ＬＳＩ（Ｌａｒｇｅ Ｓｃａｌｅ Ｉｎｔｅｇｒａｔｉｏｎ）及び高容量マイクロチップの製造プロセス、ナノインプリント用モールド作成プロセス並びに高密度情報記録媒体の製造プロセス等に適用可能な超マイクロリソグラフィプロセス、並びにその他のフォトファブリケーションプロセスに好適に用いることができるレジスト組成物の製造方法、及びレジスト組成物の検定方法に関する。

従来、ＩＣ（Ｉｎｔｅｇｒａｔｅｄ Ｃｉｒｃｕｉｔ）、ＬＳＩ（Ｌａｒｇｅ Ｓｃａｌｅ Ｉｎｔｅｇｒａｔｉｏｎ）などの半導体デバイスの製造プロセスにおいては、レジスト組成物を用いたリソグラフィーによる微細加工が行われている。近年、集積回路の高集積化に伴い、サブミクロン領域又はクオーターミクロン領域の超微細パターン形成が要求されるようになってきている。それに伴い、露光波長もｇ線からｉ線に、更にＫｒＦエキシマレーザー光に、というように短波長化の傾向が見られ、現在では１９３ｎｍ波長を有するＡｒＦエキシマレーザーを光源とする露光機が開発されている。また、更に解像力を高める技術として、従来から投影レンズと試料の間に高屈折率の液体（以下、「液浸液」ともいう）で満たす、所謂、液浸法の開発が進んでいる。

また、現在では、エキシマレーザー光以外にも、電子線（ＥＢ）、Ｘ線及び極紫外線（ＥＵＶ）等を用いたリソグラフィーも開発が進んでいる。これに伴い、各種の活性光線又は放射線に有効に感応するレジスト組成物が開発されている。

また、レジスト組成物に用いる樹脂の評価方法についても検討がされており、例えば、特許文献１には、感放射線性樹脂のレジスト溶剤溶液の動的光散乱を測定し、上記溶液の濃度変化に伴う感放射線性樹脂の溶液中の拡散係数変化を表す係数により感放射線性樹脂の現像特性を評価する感放射線性樹脂の評価方法が記載されている。

特開２００５－９１４０７号公報

通常、レジスト組成物には、樹脂及び光酸発生剤が含まれているが、ロット間の品質の誤差や不純物の影響などにより、同じ種類の成分を同じ量使用した場合であっても、一定の（目標値からのずれが許容範囲内の）感度のレジスト組成物を調製することが難しい場合がある。
なお、ロット間の品質の誤差や不純物の影響などによる、一定の感度のレジスト組成物を調製する方法については一切記載されていない。

本発明者らは、まず、レジスト組成物に含まれる光酸発生剤と酸拡散制御剤との含有量比を調整することでレジスト組成物の感度を調整する方法を検討した。
しかしながら、上記方法では、レジスト組成物の感度をある程度一定に制御できたとしても、感度以外の性能（例えばラフネス）がずれてしまうことがある。特に、極微細（例えば線幅３０ｎｍ以下）のパターン形成に用いられるＥＵＶ露光用のレジスト組成物では感度とともにラフネスなどの感度以外の性能についても厳しい品質管理が求められる。また、一定の感度及びラインウィズスラフネス（ＬＷＲ）のレジスト組成物を製造する精度についても、より向上させることが望ましい。
本発明の課題は、一定の感度及びラインウィズスラフネス（ＬＷＲ）のレジスト組成物を高い精度で製造することができるレジスト組成物の製造方法、及び、一定の感度及びラインウィズスラフネス（ＬＷＲ）のレジスト組成物であるかを検定することができるレジスト組成物の検定方法を提供することにある。

本発明者らは、以下の構成により上記課題を解決できることを見出した。

［１］
光酸発生剤、及び樹脂を含有する基準レジスト組成物Ａを用いてレジスト膜Ａを形成し、上記レジスト膜Ａに対して露光し、現像処理を行い、レジストパターンＡを形成して、基準データを取得する工程（１）、
上記基準レジスト組成物Ａに含まれる成分と同じ種類の成分を含む測定用レジスト組成物Ｂを用いてレジスト膜Ｂを形成し、上記レジスト膜Ｂに対して露光し、現像処理を行い、レジストパターンＢを形成して、測定データを取得する工程（２）、
上記基準データと上記測定データとを比較して、許容範囲内であるか否かを判定する工程（３）、及び、
上記工程（３）で許容範囲内ではないと判定した場合に、上記測定用レジスト組成物Ｂとは上記樹脂の含有率が異なるレジスト組成物Ｃを調製する工程（４）
を含む、レジスト組成物の製造方法。
［２］
上記光酸発生剤として、下記化合物（Ｉ）及び（ＩＩ）の少なくとも１種を含む、［１］に記載のレジスト組成物の製造方法。
化合物（Ｉ）：
１つ以上の下記構造部位Ｚ１及び１つ以上の下記構造部位Ｚ２を有する化合物であって、活性光線又は放射線の照射によって、下記構造部位Ｚ１に由来する下記第１の酸性部位と下記構造部位Ｚ２に由来する下記第２の酸性部位とを含む酸を発生する化合物。
構造部位Ｚ１：アニオン部位Ａ_１ ^－とカチオン部位Ｍ_１ ^＋とからなり、かつ活性光線又は放射線の照射によってＨＡ_１で表される第１の酸性部位を形成する構造部位
構造部位Ｚ２：アニオン部位Ａ_２ ^－とカチオン部位Ｍ_２ ^＋とからなり、かつ活性光線又は放射線の照射によってＨＡ_２で表される第２の酸性部位を形成する構造部位
ただし、化合物（Ｉ）は、下記条件Ｉを満たす。
条件Ｉ：上記化合物（Ｉ）において上記構造部位Ｚ１中の上記カチオン部位Ｍ_１ ^＋及び上記構造部位Ｚ２中の上記カチオン部位Ｍ_２ ^＋をＨ^＋に置き換えてなる化合物ＰＩが、上記構造部位Ｚ１中の上記カチオン部位Ｍ_１ ^＋をＨ^＋に置き換えてなるＨＡ_１で表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ１と、上記構造部位Ｚ２中の上記カチオン部位Ｍ_２ ^＋をＨ^＋に置き換えてなるＨＡ_２で表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ２を有し、かつ、上記酸解離定数ａ１よりも上記酸解離定数ａ２の方が大きい。
化合物（ＩＩ）：
２つ以上の上記構造部位Ｚ１及び１つ以上の下記構造部位Ｚ３を有する化合物であって、活性光線又は放射線の照射によって、上記構造部位Ｚ１に由来する上記第１の酸性部位を２つ以上と上記構造部位Ｚ３とを含む酸を発生する化合物。
構造部位Ｚ３：酸を中和可能な非イオン性の部位
［３］
上記基準レジスト組成物Ａが、更に、上記化合物（Ｉ）及び（ＩＩ）とは異なる酸拡散制御剤Ｑｂを含有する、［２］に記載のレジスト組成物の製造方法。
［４］
上記基準レジスト組成物Ａに含まれる光分解性カチオンのモル数をＰ_Ａ、上記基準レジスト組成物Ａについての下記式（ａ）で表されるＱをＱ_Ａ、上記レジスト組成物Ｃに含まれる光分解性カチオンのモル数をＰ_Ｃ、上記レジスト組成物Ｃについての下記式（ａ）で表されるＱをＱ_Ｃとしたとき、Ｑ_Ａ／Ｐ_ＡからＱ_Ｃ／Ｐ_Ｃを引いた値が、Ｑ_Ａ／Ｐ_Ａの値に対して±０．３％以内である、［２］又は［３］に記載のレジスト組成物の製造方法。
Ｑ＝（化合物（Ｉ）の１分子中のＺ２の個数）×（化合物（Ｉ）のモル数）＋（化合物（ＩＩ）の１分子中のＺ３の個数）×（化合物（ＩＩ）のモル数）＋（酸拡散制御剤Ｑｂのモル数） ・・・（ａ）
ただし、酸拡散制御剤Ｑｂは上記化合物（Ｉ）及び（ＩＩ）とは異なる化合物である。
［５］
上記樹脂が、酸分解性樹脂である、［１］～［４］のいずれか１つに記載のレジスト組成物の製造方法。
［６］
上記基準データ及び上記測定データが、感度のデータであり、上記測定データから上記基準データを引いた値が、上記基準データに対して±０．５％以内である場合を上記許容範囲内とする、［１］～［５］のいずれか１つに記載のレジスト組成物の製造方法。
［７］
上記基準データ及び上記測定データが、ラインウィズスラフネスのデータであり、上記測定データから上記基準データを引いた値が、上記基準データに対して±２．０％以内である場合を上記許容範囲内とする、［１］～［６］のいずれか１つに記載のレジスト組成物の製造方法。
［８］
上記工程（４）で、上記レジスト膜ＡのＥＵＶ吸収効率Ｓ１_Ａと、上記レジスト組成物Ｃを用いて形成したレジスト膜ＣのＥＵＶ吸収効率Ｓ１_Ｃとの差が所定の範囲内に入るように、上記測定用レジスト組成物Ｂにおける上記樹脂の含有率を変更して、上記レジスト組成物Ｃを調製する、［１］～［７］のいずれか１つに記載のレジスト組成物の製造方法。
［９］
上記Ｓ１_Ａと上記Ｓ１_Ｃとの差が上記Ｓ１_Ａに対して±０．３％以内である場合を上記所定の範囲内とする、［８］に記載のレジスト組成物の製造方法。
［１０］
上記工程（４）で、上記レジスト膜Ａのガラス転位温度Ｓ２_Ａと、上記レジスト組成物Ｃを用いて形成したレジスト膜Ｃのガラス転位温度Ｓ２_Ｃとの差が所定の範囲内に入るように、上記測定用レジスト組成物Ｂにおける上記樹脂の含有率を変更して、上記レジスト組成物Ｃを調製する、［１］～［７］のいずれか１つに記載のレジスト組成物の製造方法。
［１１］
上記Ｓ２_Ａと上記Ｓ２_Ｃとの差が上記Ｓ２_Ａに対して±０．５％以内である場合を上記所定の範囲内とする、［１０］に記載のレジスト組成物の製造方法。
［１２］
上記工程（４）で、上記レジスト膜Ａの現像液に対する溶解速度Ｓ３_Ａと、上記レジスト組成物Ｃを用いて形成したレジスト膜Ｃの現像液に対する溶解速度Ｓ３_Ｃとの差が所定の範囲内に入るように、上記測定用レジスト組成物Ｂにおける上記樹脂の含有率を変更して、上記レジスト組成物Ｃを調製する、［１］～［７］のいずれか１つに記載のレジスト組成物の製造方法。
［１３］
上記Ｓ３_Ａと上記Ｓ３_Ｃとの差が上記Ｓ３_Ａに対して±２．０％以内である場合を上記所定の範囲内とする、［１２］に記載のレジスト組成物の製造方法。
［１４］
上記基準レジスト組成物Ａの固形分濃度をＥ_Ａ、上記レジスト組成物Ｃの固形分濃度をＥ_Ｃとしたとき、上記Ｅ_Ａと上記Ｅ_Ｃとの差が上記Ｅ_Ａに対して±２．０％以内である、［１］～［１３］のいずれか１つに記載のレジスト組成物の製造方法。
［１５］
上記露光に使用する光源がＥＵＶである、［１］～［１４］のいずれか１つに記載のレジスト組成物の製造方法。
［１６］
光酸発生剤、及び樹脂を含有する基準レジスト組成物Ａを用いてレジスト膜Ａを形成し、上記レジスト膜Ａに対して露光し、現像処理を行い、レジストパターンＡを形成して、基準データを取得する工程（１）、
上記基準レジスト組成物Ａに含まれる成分と同じ種類の成分を含む測定用レジスト組成物Ｂを用いてレジスト膜Ｂを形成し、上記レジスト膜Ｂに対して露光し、現像処理を行い、レジストパターンＢを形成して、測定データを取得する工程（２）、
上記基準データと上記測定データとを比較して、許容範囲内であるか否かを判定する工程（３）、及び、
上記工程（３）で許容範囲内ではないと判定した場合に、上記測定用レジスト組成物Ｂとは上記樹脂の含有率が異なるレジスト組成物Ｃを調製する工程（４）
を含む、レジスト組成物の検定方法。

本発明により、一定の感度及びラインウィズスラフネス（ＬＷＲ）のレジスト組成物を高い精度で製造することができるレジスト組成物の製造方法、及び、一定の感度及びラインウィズスラフネス（ＬＷＲ）のレジスト組成物であるかを検定することができるレジスト組成物の検定方法を提供することができる。

以下、本発明について詳細に説明する。
以下に記載する構成要件の説明は、本発明の代表的な実施態様に基づいてなされることがあるが、本発明はそのような実施態様に限定されない。

本明細書において、「活性光線」又は「放射線」とは、例えば、水銀灯の輝線スペクトル、エキシマレーザーに代表される遠紫外線、極紫外線（ＥＵＶ：Ｅｘｔｒｅｍｅ Ｕｌｔｒａｖｉｏｌｅｔ）、Ｘ線、軟Ｘ線、及び電子線（ＥＢ：Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｂｅａｍ）等を意味する。
本明細書において、「光」とは、活性光線又は放射線を意味する。
本明細書において、「露光」とは、特に断らない限り、水銀灯の輝線スペクトル、エキシマレーザーに代表される遠紫外線、極紫外線、Ｘ線、及びＥＵＶ等による露光のみならず、電子線、及びイオンビーム等の粒子線による描画も含む。
本明細書において、「～」とはその前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む意味で使用される。

本明細書において、（メタ）アクリレートはアクリレート及びメタクリレートの少なくとも１種を表す。また（メタ）アクリル酸はアクリル酸及びメタクリル酸の少なくとも１種を表す。

本明細書において、樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）、及び分散度（分子量分布ともいう）（Ｍｗ／Ｍｎ）は、ＧＰＣ（Ｇｅｌ Ｐｅｒｍｅａｔｉｏｎ Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ）装置（東ソー株式会社製ＨＬＣ－８１２０ＧＰＣ）によるＧＰＣ測定（溶剤：テトラヒドロフラン、流量（サンプル注入量）：１０μＬ、カラム：東ソー株式会社製ＴＳＫ ｇｅｌ Ｍｕｌｔｉｐｏｒｅ ＨＸＬ－Ｍ、カラム温度：４０℃、流速：１．０ｍＬ／分、検出器：示差屈折率検出器（Ｒｅｆｒａｃｔｉｖｅ Ｉｎｄｅｘ Ｄｅｔｅｃｔｏｒ））によるポリスチレン換算値として定義される。

本明細書中における基（原子団）の表記について、本発明の趣旨に反しない限り、置換及び無置換を記していない表記は、置換基を有さない基と共に置換基を含む基をも包含する。例えば、「アルキル基」とは、置換基を有さないアルキル基（無置換アルキル基）のみならず、置換基を有するアルキル基（置換アルキル基）をも包含する。また、本明細書中における「有機基」とは、少なくとも１個の炭素原子を含む基をいう。
置換基としては、特に断らない限り、１価の置換基が好ましい。置換基の例としては水素原子を除く１価の非金属原子団を挙げることができ、例えば、以下の置換基Ｔから選択できる。

（置換基Ｔ）
置換基Ｔとしては、フッ素原子、塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子等のハロゲン原子；メトキシ基、エトキシ基及びｔｅｒｔ－ブトキシ基等のアルコキシ基；シクロアルキルオキシ基；フェノキシ基及びｐ－トリルオキシ基等のアリールオキシ基；メトキシカルボニル基及びブトキシカルボニル基等のアルコキシカルボニル基；シクロアルキルオキシカルボニル基；フェノキシカルボニル基等のアリールオキシカルボニル基；アセトキシ基、プロピオニルオキシ基及びベンゾイルオキシ基等のアシルオキシ基；アセチル基、ベンゾイル基、イソブチリル基、アクリロイル基、メタクリロイル基及びメトキサリル基等のアシル基；スルファニル基；メチルスルファニル基及びｔｅｒｔ－ブチルスルファニル基等のアルキルスルファニル基；フェニルスルファニル基及びｐ－トリルスルファニル基等のアリールスルファニル基；アルキル基；アルケニル基；シクロアルキル基；アリール基；芳香族複素環式基；ヒドロキシ基；カルボキシル基；ホルミル基；スルホ基；シアノ基；アルキルアミノカルボニル基；アリールアミノカルボニル基；スルホンアミド基；シリル基；アミノ基；カルバモイル基；等が挙げられる。また、これらの置換基が更に１個以上の置換基を有することができる場合は、その更なる置換基として上記した置換基から選択した置換基を１個以上有する基（例えば、モノアルキルアミノ基、ジアルキルアミノ基、アリールアミノ基、トリフルオロメチル基など）も置換基Ｔの例に含まれる。

本明細書において、表記される２価の基の結合方向は、特に断らない限り制限されない。例えば、「Ｘ－Ｙ－Ｚ」なる式で表される化合物中の、Ｙが－ＣＯＯ－である場合、Ｙは、－ＣＯ－Ｏ－であってもよく、－Ｏ－ＣＯ－であってもよい。上記化合物は「Ｘ－ＣＯ－Ｏ－Ｚ」であってもよく、「Ｘ－Ｏ－ＣＯ－Ｚ」であってもよい。

本明細書において、酸解離定数（ｐＫａ）とは、水溶液中でのｐＫａを表し、具体的には、下記ソフトウェアパッケージ１を用いて、ハメットの置換基定数及び公知文献値のデータベースに基づいた値を、計算により求められる値である。本明細書中に記載したｐＫａの値は、全て、このソフトウェアパッケージを用いて計算により求めた値を示す。
ソフトウェアパッケージ１： Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ （ＡＣＤ／Ｌａｂｓ） Ｓｏｆｔｗａｒｅ Ｖ８．１４ ｆｏｒ Ｓｏｌａｒｉｓ （１９９４－２００７ ＡＣＤ／Ｌａｂｓ）。

また、ｐＫａは、分子軌道計算法によっても求められる。この具体的な方法としては、熱力学サイクルに基づいて、水溶液中におけるＨ^＋解離自由エネルギーを計算することで算出する手法が挙げられる。Ｈ^＋解離自由エネルギーの計算方法については、例えばＤＦＴ（密度汎関数法）により計算することができるが、他にも様々な手法が文献等で報告されており、これに制限されるものではない。なお、ＤＦＴを実施できるソフトウェアは複数存在するが、例えば、Ｇａｕｓｓｉａｎ１６が挙げられる。

本明細書において、ｐＫａとは、上述した通り、ソフトウェアパッケージ１を用いて、ハメットの置換基定数及び公知文献値のデータベースに基づいた値を計算により求められる値を指すが、この手法によりｐＫａが算出できない場合には、ＤＦＴ（密度汎関数法）に基づいてＧａｕｓｓｉａｎ１６により得られる値を採用するものとする。
本明細書において、ｐＫａは、上述した通り「水溶液中でのｐＫａ」を指すが、水溶液中でのｐＫａが算出できない場合には、「ジメチルスルホキシド（ＤＭＳＯ）溶液中でのｐＫａ」を採用するものとする。

本明細書において、レジスト組成物の「固形分」とは、レジスト組成物が含む成分のうちレジスト膜を形成する成分を意味し、溶剤は含まれない。また、レジスト膜を形成する成分であれば、その性状が液体状であっても、固形分とみなす。

＜レジスト組成物の製造方法＞
本発明のレジスト組成物の製造方法（「本発明の製造方法」ともいう。）は、
光酸発生剤、及び樹脂を含有する基準レジスト組成物Ａを用いてレジスト膜Ａを形成し、レジスト膜Ａに対して露光し、現像処理を行い、レジストパターンＡを形成して、基準データを取得する工程（１）、
基準レジスト組成物Ａに含まれる成分と同じ種類の成分を含む測定用レジスト組成物Ｂを用いてレジスト膜Ｂを形成し、レジスト膜Ｂに対して露光し、現像処理を行い、レジストパターンＢを形成して、測定データを取得する工程（２）、
基準データと測定データとを比較して、許容範囲内であるか否かを判定する工程（３）、及び、
工程（３）で許容範囲内ではないと判定した場合に、測定用レジスト組成物Ｂとは樹脂の含有率が異なるレジスト組成物Ｃを調製する工程（４）
を含む、レジスト組成物の製造方法である。

本発明の製造方法により、一定の感度及びＬＷＲのレジスト組成物を高い精度で製造することができる理由について、必ずしも明らかになってはいないが、本発明者らは以下のように推定している。
レジスト組成物の感度ずれを修正するために、レジスト組成物中の光酸発生剤と酸拡散制御剤の含有量比を調整する方法では、ロット間の品質の誤差や不純物の影響などによるレジスト膜物性への影響を必ずしも補正できず、感度以外の性能（例えばＬＷＲ）がずれてしまうことがある。これに対して、本発明では、レジスト組成物中の樹脂の含有率（レジスト組成物中の全固形分に対する樹脂の量）を調整するため、ロット間の品質の誤差や不純物の影響などによるレジスト膜物性への影響を補正でき、感度以外の性能（ＬＷＲ）のずれを抑制することができると考えられる。

本発明の製造方法は、少なくとも、上記工程（１）～（４）を含む。本発明の製造方法は、工程（１）～（４）に加えて、その他の工程を含んでいてもよい。

［工程（１）及び工程（２）］
工程（１）は、光酸発生剤、及び樹脂を含有する基準レジスト組成物Ａ（「組成物Ａ」ともいう。）を用いてレジスト膜Ａを形成し、レジスト膜Ａに対して露光し、現像処理を行い、レジストパターンＡを形成して、基準データを取得する工程である。
工程（１）で用いる組成物Ａは、基準とするレジスト組成物である。
組成物Ａに含まれる成分の詳細は後述する。
工程（１）で取得する基準データは、感度及びＬＷＲの少なくとも一方のデータであることが好ましく、感度及びＬＷＲのデータであることがより好ましい。露光に使用する光源は限定されないが、例えば、ＫｒＦ、ＡｒＦ、ＥＵＶ、電子線等が挙げられ、ＥＵＶ又は電子線であることが好ましく、ＥＵＶであることがより好ましい。レジストパターンＡはどのようなパターンでもよいが、例えば、ライン：スペースが１：１のラインアンドスペースパターンなどが挙げられ、線幅３０ｎｍ以下のラインアンドスペースパターンが好ましい。
露光及び現像処理の詳細は後述する。

工程（２）は、組成物Ａに含まれる成分と同じ種類の成分を含む測定用レジスト組成物Ｂ（「組成物Ｂ」ともいう。）を用いてレジスト膜Ｂを形成し、レジスト膜Ｂに対して露光し、現像処理を行い、レジストパターンＢを形成して、測定データを取得する工程である。
工程（２）で用いる組成物Ｂは、組成物Ａとは別に調製されるレジスト組成物である。
工程（２）で用いる組成物Ｂは、組成物Ａに含まれる成分と同じ種類の成分を含むものであり、典型的には、組成物Ａに含まれる成分と同じ種類の成分を同じ量使用して調製される。
組成物Ｂに含まれる成分は、組成物Ａに含まれる成分と同様であり、詳細は後述する。
工程（２）で取得する測定データは、基準データと同種のデータであることが好ましく、感度及びＬＷＲのデータであることが好ましい。露光に使用する光源は限定されないが、工程（１）と同じであることが好ましく、例えば、ＫｒＦ、ＡｒＦ、ＥＵＶ、電子線等が挙げられ、ＥＵＶ又は電子線であることが好ましく、ＥＵＶであることがより好ましい。レジストパターンＢはどのようなパターンでもよいが、レジストパターンＡと同様のパターンであることが好ましく、例えば、ライン：スペースが１：１のラインアンドスペースパターンなどが挙げられ、線幅３０ｎｍ以下のラインアンドスペースパターンが好ましい。
露光及び現像処理は、工程（１）における露光及び現像処理と同様であり、詳細は後述する。

工程（１）と工程（２）を行う順番は限定されない。また、工程（１）と工程（２）を同時に行ってもよい。

［工程（３）］
工程（３）は、基準データと測定データとを比較して、許容範囲内であるか否かを判定する工程である。
基準データ及び測定データが、感度のデータであり、測定データから基準データを引いた値が、基準データに対して±０．５％以内である場合を許容範囲内とすることが好ましく、±０．４％以内であることがより好ましく、±０．３％以内であることがさらに好ましい。
すなわち、感度の基準データをＫ１_Ａとし、感度の測定データをＫ１_Ｂとするとき、－０．５≦１００×（Ｋ１_Ｂ－Ｋ１_Ａ）／Ｋ１_Ａ≦０．５であることが好ましい。－０．５＞１００×（Ｋ１_Ｂ－Ｋ１_Ａ）／Ｋ１_Ａの場合、又は１００×（Ｋ１_Ｂ－Ｋ１_Ａ）／Ｋ１_Ａ＞０．５の場合は、許容範囲内ではないと判定することが好ましい。感度の単位は、露光に使用する光源がＫｒＦ、ＡｒＦ、ＥＵＶ等の場合は、典型的には、「ｍＪ／ｃｍ^２」であり、電子線の場合は、典型的には、「μＣ／ｃｍ^２」である。

また、基準データ及び測定データが、ＬＷＲのデータであり、測定データから基準データを引いた値が、基準データに対して±２．０％以内である場合を許容範囲内とすることが好ましく、±１．５％以内であることがより好ましく、±１．０％以内であることがさらに好ましい。
すなわち、ＬＷＲの基準データをＫ２_Ａとし、ＬＷＲの測定データをＫ２_Ｂとするとき、－２．０≦１００×（Ｋ２_Ｂ－Ｋ２_Ａ）／Ｋ２_Ａ≦２．０であることが好ましい。－２．０＞１００×（Ｋ２_Ｂ－Ｋ２_Ａ）／Ｋ２_Ａの場合、又は１００×（Ｋ２_Ｂ－Ｋ２_Ａ）／Ｋ２_Ａ＞２．０の場合は、許容範囲内ではないと判定することが好ましい。ＬＷＲの単位は、典型的には、「ｎｍ」である。

［工程（４）］
工程（４）は、工程（３）で許容範囲内ではないと判定した場合に、測定用レジスト組成物Ｂとは樹脂の含有率が異なるレジスト組成物Ｃ（「組成物Ｃ」ともいう。）を調製する工程である。
レジスト組成物Ｃは、基準レジスト組成物Ａに含まれる成分と同じ種類の成分を含むレジスト組成物である。レジスト組成物Ｃを用いてレジスト膜Ｃを形成し、レジスト膜Ｃに対して露光し、現像処理を行い、レジストパターンＣを形成して取得したデータＣは、基準データと比較して、工程（３）の許容範囲内であることが好ましい。
すなわち、工程（４）は、工程（３）で許容範囲内ではないと判定した場合に、組成物Ｂの樹脂の含有率を参照し、この樹脂の含有率を変更（増加又は減少）した組成のレジスト組成物Ｃを調製する工程である。樹脂の含有率を変更（増加又は減少）する際は、組成物Ａの樹脂の含有率をＬ_Ａとし、組成物Ｃの樹脂の含有率をＬ_Ｃとした場合、－５．０≦１００×（Ｌ_Ｃ－Ｌ_Ａ）／Ｌ_Ａ＜０．０、又は０．０＜１００×（Ｌ_Ｃ－Ｌ_Ａ）／Ｌ_Ａ≦５．０の範囲で変更することが好ましく、－３．０≦１００×（Ｌ_Ｃ－Ｌ_Ａ）／Ｌ_Ａ＜０．０、又は０．０＜１００×（Ｌ_Ｃ－Ｌ_Ａ）／Ｌ_Ａ≦３．０の範囲で変更することがより好ましく、－１．０≦１００×（Ｌ_Ｃ－Ｌ_Ａ）／Ｌ_Ａ＜０．０、又は０．０＜１００×（Ｌ_Ｃ－Ｌ_Ａ）／Ｌ_Ａ≦１．０の範囲で変更することが更に好ましい。

工程（４）で調製される組成物Ｃは、組成物Ａ及び組成物Ｂとは別に調製されるレジスト組成物である。
組成物Ｃは、組成物Ａ及び組成物Ｂに含まれる成分と同じ種類の成分を含むものである。
組成物Ｃに含まれる成分は、組成物Ａ及び組成物Ｂに含まれる成分と同様であり、詳細は後述する。
上記データＣは、基準データ及び測定データと同種のデータであることが好ましく、感度及びＬＷＲのデータであることが好ましい。上記データＣを取得する際の露光に使用する光源は限定されないが、工程（１）と同じであることが好ましく、例えば、ＫｒＦ、ＡｒＦ、ＥＵＶ、電子線等が挙げられ、ＥＵＶ又は電子線であることが好ましく、ＥＵＶであることがより好ましい。レジストパターンＣはどのようなパターンでもよいが、レジストパターンＡと同様のパターンであることが好ましく、例えば、ライン：スペースが１：１のラインアンドスペースパターンなどが挙げられ、線幅３０ｎｍ以下のラインアンドスペースパターンが好ましい。
露光及び現像処理は、工程（１）における露光及び現像処理と同様であり、詳細は後述する。

組成物Ａの固形分濃度をＥ_Ａ、組成物Ｃの固形分濃度をＥ_Ｃとしたとき、Ｅ_ＡとＥ_Ｃとの差がＥ_Ａに対して±２．０％以内であることが好ましく、±１．０％以内であることがより好ましく、±０．５％以内であることが更に好ましい。
すなわち、－２．０≦１００×（Ｅ_Ｃ－Ｅ_Ａ）／Ｅ_Ａ≦２．０であることが好ましい。

工程（４）で、含有率を変更する樹脂は、酸分解性樹脂であることが好ましい。酸分解性樹脂の詳細は後述する。

工程（４）で、樹脂の含有率を変更する場合は、レジスト膜のＥＵＶ吸収効率、レジスト膜のガラス転位温度（Ｔｇ）、及びレジスト膜の現像液に対する溶解速度の少なくとも１つを指針とすることが好ましい。これらはレジスト膜の物性であり、感度やＬＷＲと関連性があるため、これらを指針とすることで、より迅速に工程（４）を完了することができる。

工程（４）では、組成物Ａを用いて形成したレジスト膜ＡのＥＵＶ吸収効率Ｓ１_Ａと、組成物Ｃを用いて形成したレジスト膜ＣのＥＵＶ吸収効率Ｓ１_Ｃとの差が所定の範囲内に入るように、組成物Ｂにおける樹脂の含有率を変更して、組成物Ｃを調製することが好ましい。樹脂の含有率を変更しても、レジスト膜のＥＵＶ吸収効率の差が所定範囲内ではない場合は、所定範囲内になるまで、樹脂の含有率の変更を繰り返し試みることができる。
Ｓ１_ＡとＳ１_Ｃとの差がＳ１_Ａに対して±０．３％以内である場合を所定の範囲内とすることが好ましく、±０．２％以内であることがより好ましく、±０．１％以内であることが更に好ましい。
すなわち、－０．３≦１００×（Ｓ１_Ｃ－Ｓ１_Ａ）／Ｓ１_Ａ≦０．３であることが好ましい。

ＥＵＶ吸収効率は、下記式（１）で求められるＡ値により算出することができる。Ａ値が高い場合は、レジスト組成物より形成されるレジスト膜のＥＵＶの吸収効率が高くなる。
式（１）：Ａ＝（［Ｈ］×０．０４＋［Ｃ］×１．０＋［Ｎ］×２．１＋［Ｏ］×３．６＋［Ｆ］×５．６＋［Ｓ］×１．５＋［Ｉ］×３９．５）／（［Ｈ］×１＋［Ｃ］×１２＋［Ｎ］×１４＋［Ｏ］×１６＋［Ｆ］×１９＋［Ｓ］×３２＋［Ｉ］×１２７）

式（１）中、［Ｈ］は、レジスト組成物中の全固形分の全原子に対する、全固形分由来の水素原子のモル比率を表し、［Ｃ］は、レジスト組成物中の全固形分の全原子に対する、全固形分由来の炭素原子のモル比率を表し、［Ｎ］は、レジスト組成物中の全固形分の全原子に対する、全固形分由来の窒素原子のモル比率を表し、［Ｏ］は、レジスト組成物中の全固形分の全原子に対する、全固形分由来の酸素原子のモル比率を表し、［Ｆ］は、レジスト組成物中の全固形分の全原子に対する、全固形分由来のフッ素原子のモル比率を表し、［Ｓ］は、レジスト組成物中の全固形分の全原子に対する、全固形分由来の硫黄原子のモル比率を表し、［Ｉ］は、レジスト組成物中の全固形分の全原子に対する、全固形分由来のヨウ素原子のモル比率を表す。

Ａ値の算出は、レジスト組成物中の全固形分の構成成分の構造、及び、含有量が既知の場合には、含有される原子数比を計算し、算出できる。また、構成成分が未知の場合であっても、レジスト組成物の溶剤成分を蒸発させて得られたレジスト膜に対して、元素分析等の解析的な手法によって構成原子数比を算出可能である。

工程（４）では、レジスト膜Ａのガラス転位温度Ｓ２_Ａと、レジスト膜Ｃのガラス転位温度Ｓ２_Ｃとの差が所定の範囲内に入るように、組成物Ｂにおける樹脂の含有率を変更して、組成物Ｃを調製することが好ましい。樹脂の含有率を変更しても、レジスト膜のＴｇの差が所定範囲内ではない場合は、所定範囲内になるまで、樹脂の含有率の変更を繰り返し試みることができる。
Ｓ２_ＡとＳ２_Ｃとの差がＳ２_Ａに対して±０．５％以内である場合を所定の範囲内とすることが好ましく、±０．４％以内であることがより好ましく、±０．３％以内であることが更に好ましい。
すなわち、－０．５≦１００×（Ｓ２_Ｃ－Ｓ２_Ａ）／Ｓ２_Ａ≦０．５であることが好ましい。
ガラス転位温度の単位は、典型的には、「℃」である。

レジスト膜のＴｇは、「樹脂のＴｇ」と「レジスト組成物の固形分中の樹脂の含有率（質量％）」の積として算出することができる。「樹脂のＴｇ」は下記方法で算出することができる。
樹脂中に含まれる各繰り返し単位のみからなるホモポリマーのＴｇを、Ｂｉｃｅｒａｎｏ法によりそれぞれ算出する。以後、算出されたＴｇを、「繰り返し単位のＴｇ」という。次に、樹脂中の全繰り返し単位に対する、各繰り返し単位の質量割合（％）を算出する。次に、Ｆｏｘの式（Ｍａｔｅｒｉａｌｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ ６２（２００８）３１５２等に記載）を用いて各質量割合におけるＴｇを算出して、それらの総和を、樹脂のＴｇ（℃）とする。
Ｂｉｃｅｒａｎｏ法はＰｒｅｄｉｃｔｉｏｎ ｏｆ ｐｏｌｙｍｅｒ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ，Ｍａｒｃｅｌ Ｄｅｋｋｅｒ Ｉｎｃ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ（１９９３）等に記載されている。またＢｉｃｅｒａｎｏ法によるＴｇの算出は、ポリマーの物性概算ソフトウェアＭＤＬ Ｐｏｌｙｍｅｒ（ＭＤＬ Ｉｎｆｏｒｍａｔｉｏｎ Ｓｙｓｔｅｍｓ， Ｉｎｃ．）を用いて行うことができる。

工程（４）では、レジスト膜Ａの現像液に対する溶解速度Ｓ３_Ａと、レジスト膜Ｃの現像液に対する溶解速度Ｓ３_Ｃとの差が所定の範囲内に入るように、組成物Ｂにおける樹脂の含有率を変更して、組成物Ｃを調製することが好ましい。
Ｓ３_ＡとＳ３_Ｃとの差がＳ３_Ａに対して±２．０％以内である場合を所定の範囲内とすることが好ましく、±１．５％以内であることがより好ましく、±１．０％以内であることが更に好ましい。樹脂の含有率を変更しても、レジスト膜の現像液に対する溶解速度の差が所定範囲内ではない場合は、所定範囲内になるまで、樹脂の含有率の変更を繰り返し試みることができる。
すなわち、－２．０≦１００×（Ｓ３_Ｃ－Ｓ３_Ａ）／Ｓ３_Ａ≦２．０であることが好ましい。
現像液はアルカリ現像液でもよいし、有機系現像液でもよい。

レジスト膜の現像液に対する溶解速度は、レジスト膜の膜厚の変化量を処理に要した時間で除することで求めることができる。処理に要した時間は、水晶振動子マイクロバランス法（ＱＣＭ（Ｑｕａｒｔｚ ｃｒｙｓｔａｌ ｍｉｃｒｏｂａｌａｎｃｅ）法）から得られるパラメータの変化をリアルタイムに測定し、その変化の挙動から求めることができる。
具体的な測定方法を以下に示す。
ＱＣＭ電極（水晶振動子の電極）上にレジスト組成物を塗布し、１２０℃で６０秒間ベークして、膜厚４０ｎｍのレジスト膜を形成する。これにより、レジスト膜を有するＱＣＭ電極を作製する。次いで、上記レジスト膜付きＱＣＭ電極を、アルカリ現像液（２．３８質量％のテトラメチルアンモニウムハイドロオキサイド水溶液）に接触させることで、レジスト膜を除去する。この間、水晶振動子の振動数変化をモニタリングし、現像液の接触開始から振動数変化が一定となるまでに要する時間（Ｔ）を測定する。処理前のレジスト膜の膜厚（４０ｎｍ）を測定された時間（Ｔ）で除することで（４０ｎｍ／Ｔ秒）、レジスト膜の溶解速度（ｎｍ／秒）を算出する。

組成物Ａに含まれる光分解性カチオンのモル数をＰ_Ａ、組成物Ａについての下記式（ａ）で表されるＱをＱ_Ａ、組成物Ｃに含まれる光分解性カチオンのモル数をＰ_Ｃ、組成物Ｃについての下記式（ａ）で表されるＱをＱ_Ｃとしたとき、Ｑ_Ａ／Ｐ_ＡからＱ_Ｃ／Ｐ_Ｃを引いた値が、Ｑ_Ａ／Ｐ_Ａの値に対して±０．３％以内であることが好ましく、±０．２％以内であることがより好ましく、±０．１％以内であることが更に好ましい。
すなわち、－０．３≦１００×（Ｑ_Ａ／Ｐ_Ａ－Ｑ_Ｃ／Ｐ_Ｃ）／（Ｑ_Ａ／Ｐ_Ａ）≦０．３であることが好ましい。
Ｑ_Ａ／Ｐ_Ａ、及びＱ_Ｃ／Ｐ_Ｃの値は、感度に影響するパラメータであると考えられるが、これを一定にすることで、樹脂の含有率の変更が行いやすくなり、より迅速に工程（４）を完了することができる。
Ｑ＝（化合物（Ｉ）の１分子中のＺ２の個数）×（化合物（Ｉ）のモル数）＋（化合物（ＩＩ）の１分子中のＺ３の個数）×（化合物（ＩＩ）のモル数）＋（酸拡散制御剤Ｑｂのモル数） ・・・（ａ）
ただし、酸拡散制御剤Ｑｂは化合物（Ｉ）及び（ＩＩ）とは異なる化合物である。
光分解性カチオンは、活性光線又は放射線の照射により分解するカチオンである。

＜基準レジスト組成物Ａ（組成物Ａ）＞
組成物Ａは、少なくとも、光酸発生剤、及び樹脂を含有する。

［光酸発生剤］
光酸発生剤は、活性光線又は放射線の照射により酸を発生する化合物である。
光酸発生剤は、典型的には光分解性カチオンを含む。
光酸発生剤は、特に限定されないが、下記化合物（Ｉ）及び（ＩＩ）の少なくとも１種であることが好ましい。化合物（Ｉ）及び（ＩＩ）のカチオン部位Ｍ_１ ^＋及びＭ_２ ^＋は光分解性カチオンであることが好ましい。
組成物Ａは、光酸発生剤として、化合物（Ｉ）及び（ＩＩ）の少なくとも１種を含んでいてもよいし、化合物（Ｉ）及び（ＩＩ）とは異なる光酸発生剤Ｐを含んでいてもよいし、化合物（Ｉ）及び（ＩＩ）の少なくとも１種と光酸発生剤Ｐとを含んでいてもよい。
化合物（Ｉ）：
１つ以上の下記構造部位Ｚ１及び１つ以上の下記構造部位Ｚ２を有する化合物であって、活性光線又は放射線の照射によって、下記構造部位Ｚ１に由来する下記第１の酸性部位と下記構造部位Ｚ２に由来する下記第２の酸性部位とを含む酸を発生する化合物。
構造部位Ｚ１：アニオン部位Ａ_１ ^－とカチオン部位Ｍ_１ ^＋とからなり、かつ活性光線又は放射線の照射によってＨＡ_１で表される第１の酸性部位を形成する構造部位
構造部位Ｚ２：アニオン部位Ａ_２ ^－とカチオン部位Ｍ_２ ^＋とからなり、かつ活性光線又は放射線の照射によってＨＡ_２で表される第２の酸性部位を形成する構造部位
ただし、化合物（Ｉ）は、下記条件Ｉを満たす。
条件Ｉ：上記化合物（Ｉ）において上記構造部位Ｚ１中の上記カチオン部位Ｍ_１ ^＋及び上記構造部位Ｚ２中の上記カチオン部位Ｍ_２ ^＋をＨ^＋に置き換えてなる化合物ＰＩが、上記構造部位Ｚ１中の上記カチオン部位Ｍ_１ ^＋をＨ^＋に置き換えてなるＨＡ_１で表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ１と、上記構造部位Ｚ２中の上記カチオン部位Ｍ_２ ^＋をＨ^＋に置き換えてなるＨＡ_２で表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ２を有し、かつ、上記酸解離定数ａ１よりも上記酸解離定数ａ２の方が大きい。
化合物（ＩＩ）：
２つ以上の上記構造部位Ｚ１及び１つ以上の下記構造部位Ｚ３を有する化合物であって、活性光線又は放射線の照射によって、上記構造部位Ｚ１に由来する上記第１の酸性部位を２つ以上と上記構造部位Ｚ３とを含む酸を発生する化合物。
構造部位Ｚ３：酸を中和可能な非イオン性の部位

［化合物（Ｉ）］
化合物（Ｉ）は、上記した通りである。
以下において、条件Ｉをより具体的に説明する。
化合物（Ｉ）が、例えば、構造部位Ｚ１に由来する第１の酸性部位を１つと、構造部位Ｚ２に由来する第２の酸性部位を１つ有する酸を発生する化合物である場合、化合物ＰＩは「ＨＡ_１とＨＡ_２とを有する化合物」に該当する。
化合物ＰＩの酸解離定数ａ１及び酸解離定数ａ２とは、より具体的に説明すると、化合物ＰＩの酸解離定数を求めた場合において、化合物ＰＩが「Ａ_１ ^－とＨＡ_２とを有する化合物」となる際のｐＫａが酸解離定数ａ１であり、上記「Ａ_１ ^－とＨＡ_２とを有する化合物」が「Ａ_１ ^－とＡ_２ ^－とを有する化合物」となる際のｐＫａが酸解離定数ａ２である。

化合物（Ｉ）が、例えば、構造部位Ｚ１に由来する第１の酸性部位を２つと、構造部位Ｚ２に由来する第２の酸性部位を１つと有する酸を発生する化合物である場合、化合物ＰＩは「２つのＨＡ_１と１つのＨＡ_２とを有する化合物」に該当する。
化合物ＰＩの酸解離定数を求めた場合、化合物ＰＩが「１つのＡ_１ ^－と１つのＨＡ_１と１つのＨＡ_２とを有する化合物」となる際の酸解離定数、及び「１つのＡ_１ ^－と１つのＨＡ_１と１つのＨＡ_２とを有する化合物」が「２つのＡ_１ ^－と１つのＨＡ_２とを有する化合物」となる際の酸解離定数が、上述の酸解離定数ａ１に該当する。「２つのＡ_１ ^－と１つのＨＡ_２とを有する化合物」が「２つのＡ_１ ^－とＡ_２ ^－を有する化合物」となる際の酸解離定数が酸解離定数ａ２に該当する。つまり、化合物ＰＩの場合、構造部位Ｚ１中のカチオン部位Ｍ_１ ^＋をＨ^＋に置き換えてなるＨＡ_１で表される酸性部位に由来する酸解離定数を複数有する場合、複数の酸解離定数ａ１のうち最も大きい値よりも、酸解離定数ａ２の値の方が大きい。なお、化合物ＰＩが「１つのＡ_１ ^－と１つのＨＡ_１と１つのＨＡ_２とを有する化合物」となる際の酸解離定数をａａとし、「１つのＡ_１ ^－と１つのＨＡ_１と１つのＨＡ_２とを有する化合物」が「２つのＡ_１ ^－と１つのＨＡ_２とを有する化合物」となる際の酸解離定数をａｂとしたとき、ａａ及びａｂの関係は、ａａ＜ａｂを満たす。

酸解離定数ａ１及び酸解離定数ａ２は、上述した酸解離定数の測定方法により求められる。
化合物ＰＩは、化合物（Ｉ）に活性光線又は放射線を照射した場合に、発生する酸に該当する。
化合物（Ｉ）が２つ以上の構造部位Ｚ１を有する場合、構造部位Ｚ１は、それぞれ同一であっても異なっていてもよい。また、２つ以上のＡ_１ ^－、及び２つ以上のＭ_１ ^＋は、それぞれ同一であっても異なっていてもよい。
化合物（Ｉ）中、Ａ_１ ^－及びＡ_２ ^－、並びに、Ｍ_１ ^＋及びＭ_２ ^＋は、それぞれ同一であっても異なっていてもよいが、Ａ_１ ^－及びＡ_２ ^－は、それぞれ異なっていることが好ましい。

化合物ＰＩにおいて、酸解離定数ａ１（酸解離定数ａ１が複数存在する場合はその最大値）と酸解離定数ａ２との差（絶対値）は、０．１以上が好ましく、０．５以上がより好ましく、１．０以上が更に好ましい。なお、酸解離定数ａ１（酸解離定数ａ１が複数存在する場合はその最大値）と酸解離定数ａ２との差（絶対値）の上限値は特に制限されないが、例えば、１６以下である。

化合物ＰＩにおいて、酸解離定数ａ２は、２０以下が好ましく、１５以下がより好ましい。なお、酸解離定数ａ２の下限値としては、－４．０以上が好ましい。

化合物ＰＩにおいて、酸解離定数ａ１は、２．０以下が好ましく、０以下がより好ましい。なお、酸解離定数ａ１の下限値としては、－２０．０以上が好ましい。

カチオン部位Ｍ_１ ^＋及びＭ_２ ^＋について説明する。
Ｍ_１ ^＋及びＭ_２ ^＋は、有機カチオンであることが好ましく、スルホニウムカチオン又はヨードニウムカチオンであることがより好ましい。
Ｍ_１ ^＋及びＭ_２ ^＋が表すカチオンとしては特に制限されない。カチオンの価数は、１又は２価以上であってもよい。カチオンとしては、式（ＺａＩ）で表されるカチオン（以下「カチオン（ＺａＩ）」ともいう。）、又は、式（ＺａＩＩ）で表されるカチオン（以下「カチオン（ＺａＩＩ）」ともいう。）が好ましい。

上記式（ＺａＩ）において、Ｒ^２０１、Ｒ^２０２、及びＲ^２０３は、それぞれ独立に、有機基を表す。
Ｒ^２０１、Ｒ^２０２、及びＲ^２０３としての有機基の炭素数は、１～３０が好ましく、１～２０がより好ましい。Ｒ^２０１～Ｒ^２０３のうち２つが結合して環構造を形成してもよく、環内に酸素原子、硫黄原子、エステル基、アミド基、又はカルボニル基を含んでいてもよい。Ｒ^２０１～Ｒ^２０３の内の２つが結合して形成する基としては、例えば、アルキレン基（例えば、ブチレン基及びペンチレン基）、及び－ＣＨ_２－ＣＨ_２－Ｏ－ＣＨ_２－ＣＨ_２－が挙げられる。

式（ＺａＩ）における有機カチオンの好適な態様としては、後述する、カチオン（ＺａＩ－１）、カチオン（ＺａＩ－２）、カチオン（ＺａＩ－３ｂ）、カチオン（ＺａＩ－４ｂ）が挙げられる。

まず、カチオン（ＺａＩ－１）について説明する。
カチオン（ＺａＩ－１）は、上記式（ＺａＩ）のＲ^２０１～Ｒ^２０３の少なくとも１つがアリール基である、アリールスルホニウムカチオンである。
アリールスルホニウムカチオンは、Ｒ_２０１～Ｒ_２０３の全てがアリール基でもよいし、Ｒ_２０１～Ｒ_２０３の一部がアリール基であり、残りがアルキル基又はシクロアルキル基であってもよい。
Ｒ_２０１～Ｒ_２０３のうちの１つがアリール基であり、Ｒ^２０１～Ｒ^２０３のうちの残りの２つが結合して環構造を形成してもよく、環内に酸素原子、硫黄原子、エステル基、アミド基、又はカルボニル基を含んでいてもよい。Ｒ^２０１～Ｒ^２０３のうちの２つが結合して形成する基としては、例えば、１つ以上のメチレン基が酸素原子、硫黄原子、エステル基、アミド基、及び／又はカルボニル基で置換されていてもよいアルキレン基（例えば、ブチレン基、ペンチレン基、及び－ＣＨ_２－ＣＨ_２－Ｏ－ＣＨ_２－ＣＨ_２－）が挙げられる。
アリールスルホニウムカチオンとしては、トリアリールスルホニウムカチオン、ジアリールアルキルスルホニウムカチオン、アリールジアルキルスルホニウムカチオン、ジアリールシクロアルキルスルホニウムカチオン、及びアリールジシクロアルキルスルホニウムカチオンが挙げられる。

アリールスルホニウムカチオンに含まれるアリール基としては、フェニル基又はナフチル基が好ましく、フェニル基がより好ましい。アリール基は、酸素原子、窒素原子、又は硫黄原子等を有するヘテロ環構造を有するアリール基であってもよい。ヘテロ環構造としては、ピロール残基、フラン残基、チオフェン残基、インドール残基、ベンゾフラン残基、及びベンゾチオフェン残基が挙げられる。アリールスルホニウムカチオンが２つ以上のアリール基を有する場合に、２つ以上あるアリール基は同一であっても異なっていてもよい。
アリールスルホニウムカチオンが必要に応じて有しているアルキル基又はシクロアルキル基は、炭素数１～１５の直鎖状アルキル基、炭素数３～１５の分岐鎖状アルキル基、又は炭素数３～１５のシクロアルキル基が好ましく、メチル基、エチル基、プロピル基、ｎ－ブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔ－ブチル基、シクロプロピル基、シクロブチル基、又はシクロヘキシル基がより好ましい。

Ｒ^２０１～Ｒ^２０３のアリール基、アルキル基、及びシクロアルキル基が有していてもよい置換基としては、アルキル基（例えば、炭素数１～１５）、シクロアルキル基（例えば、炭素数３～１５）、アリール基（例えば、炭素数６～１４）、アルコキシ基（例えば、炭素数１～１５）、シクロアルキルアルコキシ基（例えば、炭素数１～１５）、ハロゲン原子（例えば、フッ素及びヨウ素）、水酸基、カルボキシル基、エステル基、スルフィニル基、スルホニル基、アルキルチオ基、又はフェニルチオ基が好ましい。
上記置換基は可能な場合更に置換基を有していてもよく、上記アルキル基が置換基としてハロゲン原子を有して、トリフルオロメチル基等のハロゲン化アルキル基となっていることも好ましい。
上記置換基は任意の組み合わせにより、酸分解性基を形成することも好ましい。

次に、カチオン（ＺａＩ－２）について説明する。
カチオン（ＺａＩ－２）は、式（ＺａＩ）におけるＲ^２０１～Ｒ^２０３が、それぞれ独立に、芳香環を有さない有機基を表すカチオンである。芳香環とは、ヘテロ原子を含む芳香族環も包含する。
Ｒ^２０１～Ｒ^２０３としての芳香環を有さない有機基の炭素数は、１～３０が好ましく、１～２０がより好ましい。
Ｒ^２０１～Ｒ^２０３としては、それぞれ独立に、アルキル基、シクロアルキル基、アリル基、又はビニル基が好ましく、直鎖状又は分岐鎖状の２－オキソアルキル基、２－オキソシクロアルキル基、又はアルコキシカルボニルメチル基がより好ましく、直鎖状又は分岐鎖状の２－オキソアルキル基が更に好ましい。

Ｒ^２０１～Ｒ^２０３のアルキル基及びシクロアルキル基は、例えば、炭素数１～１０の直鎖状アルキル基又は炭素数３～１０の分岐鎖状アルキル基（例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、及びペンチル基）、並びに、炭素数３～１０のシクロアルキル基（例えば、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、及びノルボルニル基）が挙げられる。
Ｒ^２０１～Ｒ^２０３は、ハロゲン原子、アルコキシ基（例えば、炭素数１～５）、水酸基、シアノ基、又はニトロ基によって更に置換されていてもよい。
Ｒ^２０１～Ｒ^２０３の置換基は、それぞれ独立に、置換基の任意の組み合わせにより、酸分解性基を形成することも好ましい。

次に、カチオン（ＺａＩ－３ｂ）について説明する。
カチオン（ＺａＩ－３ｂ）は、下記式（ＺａＩ－３ｂ）で表されるカチオンである。

式（ＺａＩ－３ｂ）中、Ｒ_１ｃ～Ｒ_５ｃは、それぞれ独立に、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アルコキシ基、アリールオキシ基、アルコキシカルボニル基、アルキルカルボニルオキシ基、シクロアルキルカルボニルオキシ基、ハロゲン原子、水酸基、ニトロ基、アルキルチオ基、又はアリールチオ基を表す。
Ｒ_６ｃ及びＲ_７ｃは、それぞれ独立に、水素原子、アルキル基（例えば、ｔ－ブチル基等）、シクロアルキル基、ハロゲン原子、シアノ基、又はアリール基を表す。
Ｒ_ｘ及びＲ_ｙは、それぞれ独立に、アルキル基、シクロアルキル基、２－オキソアルキル基、２－オキソシクロアルキル基、アルコキシカルボニルアルキル基、アリル基、又はビニル基を表す。
Ｒ_１ｃ～Ｒ_７ｃ、並びに、Ｒ_ｘ及びＲ_ｙの置換基は、それぞれ独立に、置換基の任意の組み合わせにより、酸分解性基を形成することも好ましい。

Ｒ_１ｃ～Ｒ_５ｃ中のいずれか２つ以上、Ｒ_５ｃとＲ_６ｃ、Ｒ_６ｃとＲ_７ｃ、Ｒ_５ｃとＲ_ｘ、及びＲ_ｘとＲ_ｙは、それぞれ互いに結合して環を形成してもよく、この環は、それぞれ独立に、酸素原子、硫黄原子、ケトン基、エステル結合、又はアミド結合を含んでいてもよい。
上記環としては、芳香族又は非芳香族の炭化水素環、芳香族又は非芳香族のヘテロ環、及びこれらの環が２つ以上組み合わされてなる多環縮合環が挙げられる。環としては、３～１０員環が挙げられ、４～８員環が好ましく、５又は６員環がより好ましい。

Ｒ_１ｃ～Ｒ_５ｃ中のいずれか２つ以上、Ｒ_６ｃとＲ_７ｃ、及びＲ_ｘとＲ_ｙが結合して形成する基としては、ブチレン基及びペンチレン基等のアルキレン基が挙げられる。このアルキレン基中のメチレン基が酸素原子等のヘテロ原子で置換されていてもよい。
Ｒ_５ｃとＲ_６ｃ、及びＲ_５ｃとＲ_ｘが結合して形成する基としては、単結合又はアルキレン基が好ましい。アルキレン基としては、メチレン基及びエチレン基が挙げられる。

Ｒ_１ｃ～Ｒ_５ｃ、Ｒ_６ｃ、Ｒ_７ｃ、Ｒ_ｘ、Ｒ_ｙ、並びに、Ｒ_１ｃ～Ｒ_５ｃ中のいずれか２つ以上、Ｒ_５ｃとＲ_６ｃ、Ｒ_６ｃとＲ_７ｃ、Ｒ_５ｃとＲ_ｘ、及びＲ_ｘとＲ_ｙがそれぞれ互いに結合して形成する環は、置換基を有していてもよい。

次に、カチオン（ＺａＩ－４ｂ）について説明する。
カチオン（ＺａＩ－４ｂ）は、下記式（ＺａＩ－４ｂ）で表されるカチオンである。

式（ＺａＩ－４ｂ）中、ｌは０～２の整数を表し、ｒは０～８の整数を表す。
Ｒ_１３は、水素原子、ハロゲン原子（例えば、フッ素原子及びヨウ素原子等）、水酸基、アルキル基、ハロゲン化アルキル基、アルコキシ基、カルボキシル基、アルコキシカルボニル基、又はシクロアルキル基を含む基（シクロアルキル基そのものであってもよく、シクロアルキル基を一部に含む基であってもよい）を表す。これらの基は置換基を有してもよい。
Ｒ_１４は、水酸基、ハロゲン原子（例えば、フッ素原子及びヨウ素原子等）、アルキル基、ハロゲン化アルキル基、アルコキシ基、アルコキシカルボニル基、アルキルカルボニル基、アルキルスルホニル基、シクロアルキルスルホニル基、又はシクロアルキル基を含む基（シクロアルキル基そのものであってもよく、シクロアルキル基を一部に含む基であってもよい）を表す。これらの基は置換基を有してもよい。Ｒ_１４は、複数存在する場合は、それぞれ独立して、水酸基等の上記基を表す。
Ｒ_１５は、それぞれ独立して、アルキル基、シクロアルキル基、又はナフチル基を表す。２つのＲ_１５が互いに結合して環を形成してもよい。２つのＲ_１５が互いに結合して環を形成するとき、環骨格内に、酸素原子、又は窒素原子等のヘテロ原子を含んでもよい。
一態様において、２つのＲ_１５がアルキレン基であり、互いに結合して環構造を形成することが好ましい。なお、上記アルキル基、上記シクロアルキル基、及び上記ナフチル基、並びに、２つのＲ_１５が互いに結合して形成する環は置換基を有してもよい。

式（ＺａＩ－４ｂ）において、Ｒ_１３、Ｒ_１４、及びＲ_１５のアルキル基は、直鎖状又は分岐鎖状であってもよい。アルキル基の炭素数は、１～１０が好ましい。アルキル基は、メチル基、エチル基、ｎ－ブチル基、又はｔ－ブチル基等が好ましい。
Ｒ_１３～Ｒ_１５、並びに、Ｒ_ｘ及びＲ_ｙの各置換基は、それぞれ独立に、置換基の任意の組み合わせにより、酸分解性基を形成することも好ましい。

次に、式（ＺａＩＩ）について説明する。
式（ＺａＩＩ）中、Ｒ^２０４及びＲ^２０５は、それぞれ独立に、アリール基、アルキル基又はシクロアルキル基を表す。
Ｒ^２０４及びＲ^２０５のアリール基としては、フェニル基、又はナフチル基が好ましく、フェニル基がより好ましい。Ｒ^２０４及びＲ^２０５のアリール基は、酸素原子、窒素原子、又は硫黄原子等を有するヘテロ環を有するアリール基であってもよい。ヘテロ環を有するアリール基の骨格としては、例えば、ピロール、フラン、チオフェン、インドール、ベンゾフラン、及びベンゾチオフェンが挙げられる。
Ｒ^２０４及びＲ^２０５のアルキル基及びシクロアルキル基としては、炭素数１～１０の直鎖状アルキル基又は炭素数３～１０の分岐鎖状アルキル基（例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、又はペンチル基）、又は炭素数３～１０のシクロアルキル基（例えばシクロペンチル基、シクロヘキシル基、又はノルボルニル基）が好ましい。

Ｒ^２０４及びＲ^２０５のアリール基、アルキル基、及びシクロアルキル基は、それぞれ独立に、置換基を有していてもよい。Ｒ^２０４及びＲ^２０５のアリール基、アルキル基、及びシクロアルキル基が有していてもよい置換基としては、例えば、アルキル基（例えば、炭素数１～１５）、シクロアルキル基（例えば、炭素数３～１５）、アリール基（例えば、炭素数６～１５）、アルコキシ基（例えば、炭素数１～１５）、ハロゲン原子、水酸基、及びフェニルチオ基が挙げられる。また、Ｒ^２０４及びＲ^２０５の置換基は、それぞれ独立に、置換基の任意の組み合わせにより、酸分解性基を形成することも好ましい。

以下にＭ_１ ^＋及びＭ_２ ^＋の具体例を示すが、これに限定されない。

アニオン部位Ａ_１ ^－及びアニオン部位Ａ_２ ^－は、負電荷を帯びた原子又は原子団を含む構造部位であり、例えば、以下に示す式（ＡＡ－１）～（ＡＡ－３）及び式（ＢＢ－１）～（ＢＢ－６）からなる群から選ばれる構造部位が挙げられる。
アニオン部位Ａ_１ ^－としては、酸解離定数の小さい酸性部位を形成し得るものが好ましく、なかでも、式（ＡＡ－１）～（ＡＡ－３）のいずれかであることがより好ましく、式（ＡＡ－１）及び（ＡＡ－３）のいずれかであることが更に好ましい。
また、アニオン部位Ａ_２ ^－としては、アニオン部位Ａ_１ ^－よりも酸解離定数の大きい酸性部位を形成し得るものが好ましく、式（ＢＢ－１）～（ＢＢ－６）のいずれかであることがより好ましく、式（ＢＢ－１）及び（ＢＢ－４）のいずれかであることが更に好ましい。
なお、以下の式（ＡＡ－１）～（ＡＡ－３）及び式（ＢＢ－１）～（ＢＢ－６）中、＊は、結合位置を表す。
式（ＡＡ－２）中、Ｒ^Ａは、１価の有機基を表す。Ｒ^Ａで表される１価の有機基は特に制限されないが、例えば、シアノ基、トリフルオロメチル基、及びメタンスルホニル基が挙げられる。

カチオン部位Ｍ_１ ^＋及びカチオン部位Ｍ_２ ^＋は、正電荷を帯びた原子又は原子団を含む構造部位であり、例えば、電荷が１価の有機カチオンが挙げられる。

化合物（Ｉ）の具体的な構造としては特に制限されないが、例えば、後述する式（Ｉａ－１）～式（Ｉａ－５）で表される化合物が挙げられる。

－式（Ｉａ－１）で表される化合物－
以下において、まず、式（Ｉａ－１）で表される化合物について述べる。

Ｍ_１１ ^＋ Ａ_１１ ^－－Ｌ_１－Ａ_１２ ^－ Ｍ_１２ ^＋ （Ｉａ－１）

式（Ｉａ－１）で表される化合物は、活性光線又は放射線の照射によって、ＨＡ_１１－Ｌ_１－Ａ_１２Ｈで表される酸を発生する。

式（Ｉａ－１）中、Ｍ_１１ ^＋及びＭ_１２ ^＋は、それぞれ独立に、有機カチオンを表す。
Ａ_１１ ^－及びＡ_１２ ^－は、それぞれ独立に、１価のアニオン性官能基を表す。
Ｌ_１は、２価の連結基を表す。
Ｍ_１１ ^＋及びＭ_１２ ^＋は、それぞれ同一であっても異なっていてもよい。
Ａ_１１ ^－及びＡ_１２ ^－は、それぞれ同一であっても異なっていてもよいが、互いに異なっていることが好ましい。
但し、上記式（Ｉａ－１）において、Ｍ_１１ ^＋及びＭ_１２ ^＋で表されるカチオンをＨ^＋に置き換えてなる化合物ＰＩａ（ＨＡ_１１－Ｌ_１－Ａ_１２Ｈ）において、Ａ_１２Ｈで表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ２は、ＨＡ_１１で表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ１よりも大きい。なお、酸解離定数ａ１と酸解離定数ａ２との好適値については、上述した通りである。化合物ＰＩａと、活性光線又は放射線の照射によって式（Ｉａ－１）で表される化合物とから発生する酸は同じである。
また、Ｍ_１１ ^＋、Ｍ_１２ ^＋、Ａ_１１ ^－、Ａ_１２ ^－、及びＬ_１の少なくとも１つが、置換基として、酸分解性基を有していてもよい。

式（Ｉａ－１）中、Ｍ_１１ ^＋及びＭ_１２ ^＋で表される有機カチオンについては、上述したＭ_１ ^＋及びＭ_２ ^＋と同じである。

Ａ_１１ ^－で表される１価のアニオン性官能基とは、上述したアニオン部位Ａ_１ ^－を含む１価の基を意図する。また、Ａ_１２ ^－で表される１価のアニオン性官能基とは、上述したアニオン部位Ａ_２ ^－を含む１価の基を意図する。
Ａ_１１ ^－及びＡ_１２ ^－で表される１価のアニオン性官能基としては、上述した式（ＡＡ－１）～（ＡＡ－３）及び式（ＢＢ－１）～（ＢＢ－６）のいずれかのアニオン部位を含む１価のアニオン性官能基であるのが好ましく、式（ＡＸ－１）～（ＡＸ－３）、及び式（ＢＸ－１）～（ＢＸ－７）からなる群から選ばれる１価のアニオン性官能基であることがより好ましい。Ａ_１１ ^－で表される１価のアニオン性官能基としては、なかでも、式（ＡＸ－１）～（ＡＸ－３）のいずれかで表される１価のアニオン性官能基であることが好ましい。Ａ_１２ ^－で表される１価のアニオン性官能基としては、なかでも、式（ＢＸ－１）～（ＢＸ－７）のいずれかで表される１価のアニオン性官能基が好ましく、式（ＢＸ－１）～（ＢＸ－６）のいずれかで表される１価のアニオン性官能基がより好ましい。

式（ＡＸ－１）～（ＡＸ－３）中、Ｒ^Ａ１及びＲ^Ａ２は、それぞれ独立に、１価の有機基を表す。＊は、結合位置を表す。
Ｒ^Ａ１で表される１価の有機基は特に制限されないが、例えば、シアノ基、トリフルオロメチル基、及びメタンスルホニル基が挙げられる。

Ｒ^Ａ２で表される１価の有機基としては、直鎖状、分岐鎖状、若しくは環状のアルキル基、又はアリール基が好ましい。
上記アルキル基の炭素数は１～１５が好ましく、１～１０がより好ましく、１～６が更に好ましい。
上記アルキル基は、置換基を有していてもよい。置換基としては、フッ素原子又はシアノ基が好ましく、フッ素原子がより好ましい。上記アルキル基が置換基としてフッ素原子を有する場合、パーフルオロアルキル基であってもよい。

上記アリール基としては、フェニル基又はナフチル基が好ましく、フェニル基がより好ましい。
上記アリール基は、置換基を有していてもよい。置換基としては、フッ素原子、ヨウ素原子、パーフルオロアルキル基（例えば、炭素数１～１０が好ましく、炭素数１～６がより好ましい。）、又はシアノ基が好ましく、フッ素原子、ヨウ素原子、又は、パーフルオロアルキル基がより好ましい。

式（ＢＸ－１）～（ＢＸ－４）及び式（ＢＸ－６）中、Ｒ^Ｂは、１価の有機基を表す。
＊は、結合位置を表す。
Ｒ^Ｂで表される１価の有機基としては、直鎖状、分岐鎖状、若しくは環状のアルキル基、又はアリール基が好ましい。
上記アルキル基の炭素数は１～１５が好ましく、１～１０がより好ましく、１～６が更に好ましい。
上記アルキル基は、置換基を有していてもよい。置換基として特に制限されないが、置換基としては、フッ素原子又はシアノ基が好ましく、フッ素原子がより好ましい。上記アルキル基が置換基としてフッ素原子を有する場合、パーフルオロアルキル基であってもよい。
なお、アルキル基において結合位置となる炭素原子が置換基を有する場合、フッ素原子又はシアノ基以外の置換基であることも好ましい。ここで、アルキル基において結合位置となる炭素原子とは、例えば、式（ＢＸ－１）及び（ＢＸ－４）の場合、アルキル基中の式中に明示される－ＣＯ－と直接結合する炭素原子が該当し、式（ＢＸ－２）及び（ＢＸ－３）の場合、アルキル基中の式中に明示される－ＳＯ_２－と直接結合する炭素原子が該当し、式（ＢＸ－６）の場合、アルキル基中の式中に明示されるＮ^－と直接結合する炭素原子が該当する。
上記アルキル基は、炭素原子がカルボニル炭素で置換されていてもよい。

上記アリール基としては、フェニル基又はナフチル基が好ましく、フェニル基がより好ましい。
上記アリール基は、置換基を有していてもよい。置換基としては、フッ素原子、ヨウ素原子、パーフルオロアルキル基（例えば、炭素数１～１０が好ましく、炭素数１～６がより好ましい。）、シアノ基、アルキル基（例えば、炭素数１～１０が好ましく、炭素数１～６がより好ましい。）、アルコキシ基（例えば、炭素数１～１０が好ましく、炭素数１～６がより好ましい。）、又はアルコキシカルボニル基（例えば、炭素数２～１０が好ましく、炭素数２～６がより好ましい。）が好ましく、フッ素原子、ヨウ素原子、パーフルオロアルキル基、アルキル基、アルコキシ基、又はアルコキシカルボニル基がより好ましい。

式（Ｉａ－１）中、Ｌ_１で表される２価の連結基としては特に制限されず、－ＣＯ－、－ＮＲ－、－Ｏ－、－Ｓ－、－ＳＯ－、－ＳＯ_２－、アルキレン基（好ましくは炭素数１～６、直鎖状でも分岐鎖状でもよい）、シクロアルキレン基（好ましくは炭素数３～１５）、アルケニレン基（好ましくは炭素数２～６）、２価の脂肪族複素環基（少なくとも１つのＮ原子、Ｏ原子、Ｓ原子、又はＳｅ原子を環構造内に有する５～１０員環が好ましく、５～７員環がより好ましく、５～６員環が更に好ましい。）、２価の芳香族複素環基（少なくとも１つのＮ原子、Ｏ原子、Ｓ原子、又はＳｅ原子を環構造内に有する５～１０員環が好ましく、５～７員環がより好ましく、５～６員環が更に好ましい。）、２価の芳香族炭化水素環基（６～１０員環が好ましく、６員環が更に好ましい。）、及びこれらの複数を組み合わせた２価の連結基が挙げられる。上記Ｒは、水素原子又は１価の有機基が挙げられる。１価の有機基としては特に制限されないが、例えば、アルキル基（好ましくは炭素数１～６）が好ましい。
上記アルキレン基、上記シクロアルキレン基、上記アルケニレン基、上記２価の脂肪族複素環基、２価の芳香族複素環基、及び２価の芳香族炭化水素環基は、置換基を有していてもよい。置換基としては、例えば、ハロゲン原子（好ましくはフッ素原子）が挙げられる。

なかでも、Ｌ_１で表される２価の連結基としては、式（Ｌ１）で表される２価の連結基であることが好ましい。

式（Ｌ１）中、Ｌ_１１１は、単結合又は２価の連結基を表す。
Ｌ_１１１で表される２価の連結基としては特に制限されず、例えば、－ＣＯ－、－ＮＨ－、－Ｏ－、－ＳＯ－、－ＳＯ_２－、置換基を有していてもよいアルキレン基（好ましくは炭素数１～６がより好ましい。直鎖状及び分岐鎖状のいずれでもよい）、置換基を有していてもよいシクロアルキレン基（好ましくは炭素数３～１５）、置換基を有していてもよいアリール基（好ましくは炭素数６～１０）、及びこれらの複数を組み合わせた２価の連結基が挙げられる。置換基としては特に制限されず、例えば、ハロゲン原子が挙げられる。
ｐは、０～３の整数を表し、１～３の整数を表すことが好ましい。
ｖは、０又は１の整数を表す。
Ｘｆ_１は、それぞれ独立に、フッ素原子、又は少なくとも１つのフッ素原子で置換されたアルキル基を表す。このアルキル基の炭素数は、１～１０が好ましく、１～４がより好ましい。少なくとも１つのフッ素原子で置換されたアルキル基としては、パーフルオロアルキル基が好ましい。
Ｘｆ_２は、それぞれ独立に、水素原子、置換基としてフッ素原子を有していてもよいアルキル基、又はフッ素原子を表す。このアルキル基の炭素数は、１～１０が好ましく、１～４がより好ましい。Ｘｆ_２としては、なかでも、フッ素原子、又は少なくとも１つのフッ素原子で置換されたアルキル基を表すのが好ましく、フッ素原子、又はパーフルオロアルキル基がより好ましい。
なかでも、Ｘｆ_１及びＸｆ_２としては、それぞれ独立に、フッ素原子又は炭素数１～４のパーフルオロアルキル基であることが好ましく、フッ素原子又はＣＦ_３であることがより好ましい。特に、Ｘｆ_１及びＸｆ_２が、いずれもフッ素原子であることが更に好ましい。
＊は結合位置を表す。
式（Ｉａ－１）中のＬ_１１が式（Ｌ１）で表される２価の連結基を表す場合、式（Ｌ１）中のＬ_１１１側の結合手（＊）が、式（Ｉａ－１）中のＡ_１２ ^－と結合することが好ましい。

－式（Ｉａ－２）～（Ｉａ－４）で表される化合物－
次に、式（Ｉａ－２）～（Ｉａ－４）で表される化合物について説明する。

式（Ｉａ－２）中、Ａ_２１ａ ^－及びＡ_２１ｂ ^－は、それぞれ独立に、１価のアニオン性官能基を表す。ここで、Ａ_２１ａ ^－及びＡ_２１ｂ ^－で表される１価のアニオン性官能基とは、上述したアニオン部位Ａ_１ ^－を含む１価の基を意図する。Ａ_２１ａ ^－及びＡ_２１ｂ ^－で表される１価のアニオン性官能基としては特に制限されないが、例えば、上述の式（ＡＸ－１）～（ＡＸ－３）からなる群から選ばれる１価のアニオン性官能基が挙げられる。
Ａ_２２ ^－は、２価のアニオン性官能基を表す。ここで、Ａ_２２ ^－で表される２価のアニオン性官能基とは、上述したアニオン部位Ａ_２ ^－を含む２価の連結基を意図する。Ａ_２２ ^－で表される２価のアニオン性官能基としては、例えば、以下に示す式（ＢＸ－８）～（ＢＸ－１１）で表される２価のアニオン性官能基が挙げられる。

Ｍ_２１ａ ^＋、Ｍ_２１ｂ ^＋、及びＭ_２２ ^＋は、それぞれ独立に、有機カチオンを表す。Ｍ_２１ａ ^＋、Ｍ_２１ｂ ^＋、及びＭ_２２ ^＋で表される有機カチオンとしては、上述のＭ_１ ^＋及びＭ_２ ^＋と同じである。
Ｌ_２１及びＬ_２２は、それぞれ独立に、２価の有機基を表す。

上記式（Ｉａ－２）において、Ｍ_２１ａ ^＋、Ｍ_２１ｂ ^＋、及びＭ_２２ ^＋で表される有機カチオンをＨ^＋に置き換えてなる化合物ＰＩａ－２において、Ａ_２２Ｈで表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ２は、Ａ_２１ａＨに由来する酸解離定数ａ１－１及びＡ_２１ｂＨで表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ１－２よりも大きい。なお、酸解離定数ａ１－１と酸解離定数ａ１－２とは、上述した酸解離定数ａ１に該当する。
なお、Ａ_２１ａ ^－及びＡ_２１ｂ ^－は、互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｍ_２１ａ ^＋、Ｍ_２１ｂ ^＋、及びＭ_２２ ^＋は、互いに同一であっても異なっていてもよい。
Ｍ_２１ａ ^＋、Ｍ_２１ｂ ^＋、Ｍ_２２ ^＋、Ａ_２１ａ ^－、Ａ_２１ｂ ^－、Ｌ_２１、及びＬ_２２の少なくとも１つが、置換基として、酸分解性基を有していてもよい。

式（Ｉａ－３）中、Ａ_３１ａ ^－及びＡ_３２ ^－は、それぞれ独立に、１価のアニオン性官能基を表す。なお、Ａ_３１ａ ^－で表される１価のアニオン性官能基の定義は、上述した式（Ｉａ－２）中のＡ_２１ａ ^－及びＡ_２１ｂ ^－と同義であり、好適態様も同じである。
Ａ_３２ ^－で表される１価のアニオン性官能基は、上述したアニオン部位Ａ_２ ^－を含む１価の基を意図する。Ａ_３２ ^－で表される１価のアニオン性官能基としては特に制限されないが、例えば、上述の式（ＢＸ－１）～（ＢＸ－７）からなる群から選ばれる１価のアニオン性官能基が挙げられる。
Ａ_３１ｂ ^－は、２価のアニオン性官能基を表す。ここで、Ａ_３１ｂ ^－で表される２価のアニオン性官能基とは、上述したアニオン部位Ａ_１ ^－を含む２価の連結基を意図する。Ａ_３１ｂ ^－で表される２価のアニオン性官能基としては、例えば、以下に示す式（ＡＸ－４）で表される２価のアニオン性官能基が挙げられる。

Ｍ_３１ａ ^＋、Ｍ_３１ｂ ^＋、及びＭ_３２ ^＋は、それぞれ独立に、１価の有機カチオンを表す。Ｍ_３１ａ ^＋、Ｍ_３１ｂ ^＋、及びＭ_３２ ^＋で表される有機カチオンとしては、上述のＭ_１ ^＋と同じである。
Ｌ_３１及びＬ_３２は、それぞれ独立に、２価の有機基を表す。

上記式（Ｉａ－３）において、Ｍ_３１ａ ^＋、Ｍ_３１ｂ ^＋、及びＭ_３２ ^＋で表される有機カチオンをＨ^＋に置き換えてなる化合物ＰＩａ－３において、Ａ_３２Ｈで表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ２は、Ａ_３１ａＨで表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ１－３及びＡ_３１ｂＨで表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ１－４よりも大きい。なお、酸解離定数ａ１－３と酸解離定数ａ１－４とは、上述した酸解離定数ａ１に該当する。
なお、Ａ_３１ａ ^－及びＡ_３２ ^－は、互いに同一であっても異なっていてもよい。また、Ｍ_３１ａ ^＋、Ｍ_３１ｂ ^＋、及びＭ_３２ ^＋は、互いに同一であっても異なっていてもよい。
Ｍ_３１ａ ^＋、Ｍ_３１ｂ ^＋、Ｍ_３２ ^＋、Ａ_３１ａ ^－、Ａ_３２ ^－、Ｌ_３１、及びＬ_３２の少なくとも１つが、置換基として、酸分解性基を有していてもよい。

式（Ｉａ－４）中、Ａ_４１ａ ^－、Ａ_４１ｂ ^－、及びＡ_４２ ^－は、それぞれ独立に、１価のアニオン性官能基を表す。なお、Ａ_４１ａ ^－及びＡ_４１ｂ ^－で表される１価のアニオン性官能基の定義は、上述した式（Ｉａ－２）中のＡ_２１ａ ^－及びＡ_２１ｂ ^－と同義である。Ａ_４２ ^－で表される１価のアニオン性官能基の定義は、上述した式（Ｉａ－３）中のＡ_３２ ^－と同義であり、好適態様も同じである。
Ｍ_４１ａ ^＋、Ｍ_４１ｂ ^＋、及びＭ_４２ ^＋は、それぞれ独立に、有機カチオンを表す。
Ｌ_４１は、３価の有機基を表す。

上記式（Ｉａ－４）において、Ｍ_４１ａ ^＋、Ｍ_４１ｂ ^＋、及びＭ_４２ ^＋で表される有機カチオンをＨ^＋に置き換えてなる化合物ＰＩａ－４において、Ａ_４２Ｈで表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ２は、Ａ_４１ａＨで表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ１－５及びＡ_４１ｂＨで表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ１－６よりも大きい。なお、酸解離定数ａ１－５と酸解離定数ａ１－６とは、上述した酸解離定数ａ１に該当する。
なお、Ａ_４１ａ ^－、Ａ_４１ｂ ^－、及びＡ_４２ ^－は、互いに同一であっても異なっていてもよい。また、Ｍ_４１ａ ^＋、Ｍ_４１ｂ ^＋、及びＭ_４２ ^＋は、互いに同一であっても異なっていてもよい。
Ｍ_４１ａ ^＋、Ｍ_４１ｂ ^＋、Ｍ_４２ ^＋、Ａ_４１ａ ^－、Ａ_４１ｂ ^－、Ａ_４２ ^－、及びＬ_４１の少なくとも１つが、置換基として、酸分解性基を有していてもよい。

式（Ｉａ－２）中のＬ_２１及びＬ_２２、並びに、式（Ｉａ－３）中のＬ_３１及びＬ_３２で表される２価の有機基としては特に制限されず、例えば、－ＣＯ－、－ＮＲ－、－Ｏ－、－Ｓ－、－ＳＯ－、－ＳＯ_２－、アルキレン基（好ましくは炭素数１～６、直鎖状でも分岐鎖状でもよい）、シクロアルキレン基（好ましくは炭素数３～１５）、アルケニレン基（好ましくは炭素数２～６）、２価の脂肪族複素環基（少なくとも１つのＮ原子、Ｏ原子、Ｓ原子、又はＳｅ原子を環構造内に有する５～１０員環が好ましく、５～７員環がより好ましく、５～６員環が更に好ましい。）、２価の芳香族複素環基（少なくとも１つのＮ原子、Ｏ原子、Ｓ原子、又はＳｅ原子を環構造内に有する５～１０員環が好ましく、５～７員環がより好ましく、５～６員環が更に好ましい。）、２価の芳香族炭化水素環基（６～１０員環が好ましく、６員環が更に好ましい。）、及びこれらの複数を組み合わせた２価の有機基が挙げられる。上記－ＮＲ－におけるＲは、水素原子又は１価の有機基が挙げられる。１価の有機基としては特に制限されないが、例えば、アルキル基（好ましくは炭素数１～６）が好ましい。
上記アルキレン基、上記シクロアルキレン基、上記アルケニレン基、上記２価の脂肪族複素環基、２価の芳香族複素環基、及び２価の芳香族炭化水素環基は、置換基を有していてもよい。置換基としては、例えば、ハロゲン原子（好ましくはフッ素原子）が挙げられる。

式（Ｉａ－２）中のＬ_２１及びＬ_２２、並びに、式（Ｉａ－３）中のＬ_３１及びＬ_３２で表される２価の有機基としては、例えば、下記式（Ｌ２）で表される２価の有機基であることも好ましい。

式（Ｌ２）中、ｑは、１～３の整数を表す。＊は結合位置を表す。
Ｘｆは、それぞれ独立に、フッ素原子、又は少なくとも１つのフッ素原子で置換されたアルキル基を表す。このアルキル基の炭素数は、１～１０が好ましく、１～４がより好ましい。少なくとも１つのフッ素原子で置換されたアルキル基としては、パーフルオロアルキル基が好ましい。
Ｘｆは、フッ素原子又は炭素数１～４のパーフルオロアルキル基であることが好ましく、フッ素原子又はＣＦ_３であることがより好ましい。特に、双方のＸｆがフッ素原子であることが更に好ましい。

Ｌ_Ａは、単結合又は２価の連結基を表す。
Ｌ_Ａで表される２価の連結基としては特に制限されず、例えば、－ＣＯ－、－Ｏ－、－ＳＯ－、－ＳＯ_２－、アルキレン基（好ましくは炭素数１～６。直鎖状でも分岐鎖状でもよい）、シクロアルキレン基（好ましくは炭素数３～１５）、２価の芳香族炭化水素環基（６～１０員環が好ましく、６員環が更に好ましい。）、及びこれらの複数を組み合わせた２価の連結基が挙げられる。
上記アルキレン基、上記シクロアルキレン基、及び２価の芳香族炭化水素環基は、置換基を有していてもよい。置換基としては、例えば、ハロゲン原子（好ましくはフッ素原子）が挙げられる。

式（Ｌ２）で表される２価の有機基としては、例えば、＊－ＣＦ_２－＊、＊－ＣＦ_２－ＣＦ_２－＊、＊－ＣＦ_２－ＣＦ_２－ＣＦ_２－＊、＊－Ｐｈ－Ｏ－ＳＯ_２－ＣＦ_２－＊、＊－Ｐｈ－Ｏ－ＳＯ_２－ＣＦ_２－ＣＦ_２－＊、＊－Ｐｈ－Ｏ－ＳＯ_２－ＣＦ_２－ＣＦ_２－ＣＦ_２－＊、及び、＊－Ｐｈ－ＯＣＯ－ＣＦ_２－＊が挙げられる。なお、Ｐｈとは、置換基を有していてもよいフェニレン基であり、１，４－フェニレン基であることが好ましい。置換基としては特に制限されないが、アルキル基（例えば、炭素数１～１０が好ましく、炭素数１～６がより好ましい。）、アルコキシ基（例えば、炭素数１～１０が好ましく、炭素数１～６がより好ましい。）、又はアルコキシカルボニル基（例えば、炭素数２～１０が好ましく、炭素数２～６がより好ましい。）が好ましい。
式（Ｉａ－２）中のＬ_２１及びＬ_２２が式（Ｌ２）で表される２価の有機基を表す場合、式（Ｌ２）中のＬ_Ａ側の結合手（＊）が、式（Ｉａ－２）中のＡ_２１ａ ^－及びＡ_２１ｂ ^－と結合することが好ましい。
式（Ｉａ－３）中のＬ_３１及びＬ_３２が式（Ｌ２）で表される２価の有機基を表す場合、式（Ｌ２）中のＬ_Ａ側の結合手（＊）が、式（Ｉａ－３）中のＡ_３１ａ ^－及びＡ_３２ ^－と結合することが好ましい。

－式（Ｉａ－５）で表される化合物－
次に、式（Ｉａ－５）について説明する。

式（Ｉａ－５）中、Ａ_５１ａ ^－、Ａ_５１ｂ ^－、及びＡ_５１ｃ ^－は、それぞれ独立に、１価のアニオン性官能基を表す。ここで、Ａ_５１ａ ^－、Ａ_５１ｂ ^－、及びＡ_５１ｃ ^－で表される１価のアニオン性官能基とは、上述したアニオン部位Ａ_１ ^－を含む１価の基を意図する。Ａ_５１ａ ^－、Ａ_５１ｂ ^－、及びＡ_５１ｃ ^－で表される１価のアニオン性官能基としては特に制限されないが、例えば、上述の式（ＡＸ－１）～（ＡＸ－３）からなる群から選ばれる１価のアニオン性官能基が挙げられる。
Ａ_５２ａ ^－及びＡ_５２ｂ ^－は、２価のアニオン性官能基を表す。ここで、Ａ_５２ａ ^－及びＡ_５２ｂ ^－で表される２価のアニオン性官能基とは、上述したアニオン部位Ａ_２ ^－を含む２価の連結基を意図する。Ａ_５２ａ ^－及びＡ_５２ｂ ^－で表される２価のアニオン性官能基としては、例えば、上述の式（ＢＸ－８）～（ＢＸ－１１）からなる群から選ばれる２価のアニオン性官能基が挙げられる。

Ｍ_５１ａ ^＋、Ｍ_５１ｂ ^＋、Ｍ_５１ｃ ^＋、Ｍ_５２ａ ^＋、及びＭ_５２ｂ ^＋は、それぞれ独立に、有機カチオンを表す。Ｍ_５１ａ ^＋、Ｍ_５１ｂ ^＋、Ｍ_５１ｃ ^＋、Ｍ_５２ａ ^＋、及びＭ_５２ｂ ^＋で表される有機カチオンとしては、上述のＭ_１ ^＋と同じである。
Ｌ_５１及びＬ_５３は、それぞれ独立に、２価の有機基を表す。Ｌ_５１及びＬ_５３で表される２価の有機基としては、上述した式（Ｉａ－２）中のＬ_２１及びＬ_２２と同義であり、好適態様も同じである。
Ｌ_５２は、３価の有機基を表す。Ｌ_５２で表される３価の有機基としては、上述した式（Ｉａ－４）中のＬ_４１と同義であり、好適態様も同じである。

上記式（Ｉａ－５）において、Ｍ_５１ａ ^＋、Ｍ_５１ｂ ^＋、Ｍ_５１ｃ ^＋、Ｍ_５２ａ ^＋、及びＭ_５２ｂ ^＋で表される有機カチオンをＨ^＋に置き換えてなる化合物ＰＩａ－５において、Ａ_５２ａＨで表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ２－１及びＡ_５２ｂＨで表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ２－２は、Ａ_５１ａＨに由来する酸解離定数ａ１－１、Ａ_５１ｂＨで表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ１－２、及びＡ_５１ｃＨで表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ１－３よりも大きい。なお、酸解離定数ａ１－１～ａ１－３は、上述した酸解離定数ａ１に該当し、酸解離定数ａ２－１及びａ２－２は、上述した酸解離定数ａ２に該当する。
なお、Ａ_５１ａ ^－、Ａ_５１ｂ ^－、及びＡ_５１ｃ ^－は、互いに同一であっても異なっていてもよい。また、Ａ_５２ａ ^－及びＡ_５２ｂ ^－は、互いに同一であっても異なっていてもよい。
Ｍ_５１ａ ^＋、Ｍ_５１ｂ ^＋、Ｍ_５１ｃ ^＋、Ｍ_５２ａ ^＋、及びＭ_５２ｂ ^＋は、互いに同一であっても異なっていてもよい。
Ｍ_５１ｂ ^＋、Ｍ_５１ｃ ^＋、Ｍ_５２ａ ^＋、Ｍ_５２ｂ ^＋、Ａ_５１ａ ^－、Ａ_５１ｂ ^－、Ａ_５１ｃ ^－、Ｌ_５１、Ｌ_５２、及びＬ_５３の少なくとも１つが、置換基として、酸分解性基を有していてもよい。

［化合物（ＩＩ）］
化合物（ＩＩ）は、２つ以上の上記構造部位Ｚ１及び１つ以上の下記構造部位Ｚ３を有する化合物であって、活性光線又は放射線の照射によって、上記構造部位Ｚ１に由来する上記第１の酸性部位を２つ以上と上記構造部位Ｚ３とを含む酸を発生する化合物である。
構造部位Ｚ３：酸を中和可能な非イオン性の部位

化合物（ＩＩ）中、構造部位Ｚ１の定義、並びに、Ａ_１ ^－及びＭ_１ ^＋の定義は、上述した化合物（Ｉ）中の構造部位Ｚ１の定義、並びに、Ａ_１ ^－及びＭ_１ ^＋の定義と同義であり、好適態様も同じである。

化合物（ＩＩ）において構造部位Ｚ１中のカチオン部位Ｍ_１ ^＋をＨ^＋に置き換えてなる化合物ＰＩＩにおいて、構造部位Ｚ１中のカチオン部位Ｍ_１ ^＋をＨ^＋に置き換えてなるＨＡ_１で表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ１の好適範囲については、上記化合物ＰＩにおける酸解離定数ａ１と同じである。
なお、化合物（ＩＩ）が、例えば、構造部位Ｚ１に由来する第１の酸性部位を２つと構造部位Ｚ３とを有する酸を発生する化合物である場合、化合物ＰＩＩは「２つのＨＡ_１を有する化合物」に該当する。この化合物ＰＩＩの酸解離定数を求めた場合、化合物ＰＩＩが「１つのＡ_１ ^－と１つのＨＡ_１とを有する化合物」となる際の酸解離定数、及び「１つのＡ_１ ^－と１つのＨＡ_１とを有する化合物」が「２つのＡ_１ ^－を有する化合物」となる際の酸解離定数が、酸解離定数ａ１に該当する。

酸解離定数ａ１は、上述した酸解離定数の測定方法により求められる。
上記化合物ＰＩＩとは、化合物（ＩＩ）に活性光線又は放射線を照射した場合に、発生する酸に該当する。
なお、上記２つ以上の構造部位Ｚ１は、それぞれ同一であっても異なっていてもよい。２つ以上の上記Ａ_１ ^－、及び２つ以上の上記Ｍ_１ ^＋は、それぞれ同一であっても異なっていてもよい。

構造部位Ｚ３中の酸を中和可能な非イオン性の部位としては特に制限されず、例えば、プロトンと静電的に相互作用し得る基、又は、電子を有する官能基を含む部位であることが好ましい。
プロトンと静電的に相互作用し得る基、又は、電子を有する官能基としては、環状ポリエーテル等のマクロサイクリック構造を有する官能基、又は、π共役に寄与しない非共有電子対をもった窒素原子を有する官能基が挙げられる。π共役に寄与しない非共有電子対を有する窒素原子とは、例えば、下記式に示す部分構造を有する窒素原子である。

プロトンと静電的に相互作用し得る基又は電子を有する官能基の部分構造としては、例えば、クラウンエーテル構造、アザクラウンエーテル構造、１～３級アミン構造、ピリジン構造、イミダゾール構造、及びピラジン構造が挙げられ、なかでも、１～３級アミン構造が好ましい。

化合物（ＩＩ）としては特に制限されないが、例えば、下記式（ＩＩａ－１）及び下記式（ＩＩａ－２）で表される化合物が挙げられる。

上記式（ＩＩａ－１）中、Ａ_６１ａ ^－及びＡ_６１ｂ ^－は、それぞれ上述した式（Ｉａ－１）中のＡ_１１ ^－と同義であり、好適態様も同じである。また、Ｍ_６１ａ ^＋及びＭ_６１ｂ ^＋は、それぞれ上述した式（Ｉａ－１）中のＭ_１１ ^＋と同義であり、好適態様も同じである。
上記式（ＩＩａ－１）中、Ｌ_６１及びＬ_６２は、それぞれ上述した式（Ｉａ－１）中のＬ_１と同義であり、好適態様も同じである。

式（ＩＩａ－１）中、Ｒ_２Ｘは、１価の有機基を表す。Ｒ_２Ｘで表される１価の有機基としては特に制限されず、アルキル基（好ましくは炭素数１～１０、直鎖状でも分岐鎖状でもよい）、シクロアルキル基（好ましくは炭素数３～１５）、又はアルケニル基（好ましくは炭素数２～６）が挙げられる。Ｒ_２Ｘで表される１価の有機基におけるアルキル基、シクロアルキル基、及びアルケニル基に含まれる－ＣＨ_２－は、－ＣＯ－、－ＮＨ－、－Ｏ－、－Ｓ－、－ＳＯ－、及び－ＳＯ_２－からなる群より選ばれる１種又は２種以上の組み合わせで置換されていてもよい。
上記アルキレン基、上記シクロアルキレン基、及び上記アルケニレン基は、置換基を有していてもよい。置換基としては、特に制限されないが、例えば、ハロゲン原子（好ましくはフッ素原子）が挙げられる。

上記式（ＩＩａ－１）において、Ｍ_６１ａ ^＋及びＭ_６１ｂ ^＋で表される有機カチオンをＨ^＋に置き換えてなる化合物ＰＩＩａ－１において、Ａ_６１ａＨで表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ１－７及びＡ_６１ｂＨで表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ１－８は、上述した酸解離定数ａ１に該当する。
なお、上記化合物（ＩＩａ－１）において上記構造部位Ｘ中の上記カチオン部位Ｍ_６１ａ ^＋及びＭ_６１ｂ ^＋をＨ^＋に置き換えてなる化合物ＰＩＩａ－１は、ＨＡ_６１ａ－Ｌ_６１－Ｎ（Ｒ_２Ｘ）－Ｌ_６２－Ａ_６１ｂＨが該当する。また、化合物ＰＩＩａ－１と、活性光線又は放射線の照射によって式（ＩＩａ－１）で表される化合物から発生する酸は同じである。
Ｍ_６１ａ ^＋、Ｍ_６１ｂ ^＋、Ａ_６１ａ ^－、Ａ_６１ｂ ^－、Ｌ_６１、Ｌ_６２、及びＲ_２Ｘの少なくとも１つが、置換基として、酸分解性基を有していてもよい。

上記式（ＩＩａ－２）中、Ａ_７１ａ ^－、Ａ_７１ｂ ^－、及びＡ_７１ｃ ^－は、それぞれ上述した式（Ｉａ－１）中のＡ_１１ ^－と同義であり、好適態様も同じである。Ｍ_７１ａ ^＋、Ｍ_７１ｂ ^＋、及び、Ｍ_７１ｃ ^＋は、それぞれ上述した式（Ｉａ－１）中のＭ_１１ ^＋と同義であり、好適態様も同じである。
上記式（ＩＩａ－２）中、Ｌ_７１、Ｌ_７２、及びＬ_７３は、それぞれ上述した式（Ｉａ－１）中のＬ_１と同義であり、好適態様も同じである。

上記式（ＩＩａ－２）において、Ｍ_７１ａ ^＋、Ｍ_７１ｂ ^＋、及び、Ｍ_７１ｃ ^＋で表される有機カチオンをＨ^＋に置き換えてなる化合物ＰＩＩａ－２において、Ａ_７１ａＨで表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ１－９、Ａ_７１ｂＨで表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ１－１０、及びＡ_７１ｃＨで表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ１－１１は、上述した酸解離定数ａ１に該当する。
なお、上記化合物（ＩＩａ－１）において構造部位Ｚ１中のカチオン部位Ｍ_７１ａ ^＋、Ｍ_７１ｂ ^＋、及び、Ｍ_７１ｃ ^＋をＨ^＋に置き換えてなる化合物ＰＩＩａ－２は、ＨＡ_７１ａ－Ｌ_７１－Ｎ（Ｌ_７３－Ａ_７１ｃＨ）－Ｌ_７２－Ａ_７１ｂＨが該当する。また、化合物ＰＩＩａ－２と、活性光線又は放射線の照射によって式（ＩＩａ－２）で表される化合物から発生する酸は同じである。
Ｍ_７１ａ ^＋、Ｍ_７１ｂ ^＋、Ｍ_７１ｃ ^＋、Ａ_７１ａ ^－、Ａ_７１ｂ ^－、Ａ_７１ｃ ^－、Ｌ_７１、Ｌ_７２、及びＬ_７３の少なくとも１つが、置換基として、酸分解性基を有していてもよい。

化合物（Ｉ）及び化合物（ＩＩ）が有し得る、カチオン以外の部位を例示する。

組成物Ａは、化合物（Ｉ）及び（ＩＩ）のうち、化合物（Ｉ）のみを含んでいてもよいし、化合物（ＩＩ）のみを含んでいてもよいし、化合物（Ｉ）と化合物（ＩＩ）の両方を含んでいてもよい。
組成物Ａが化合物（Ｉ）を含む場合、化合物（Ｉ）の種類は１種でも２種以上でもよい。
組成物Ａが化合物（ＩＩ）を含む場合、化合物（ＩＩ）の種類は１種でも２種以上でもよい。
組成物Ａ中の化合物（Ｉ）及び（ＩＩ）の含有率（総含有率）は、特に制限されないが、組成物Ａの全固形分に対して、０．５質量％以上が好ましく、１．０質量％以上がより好ましく、５．０質量％以上が更に好ましい。また、組成物Ａ中の化合物（Ｉ）及び（ＩＩ）の含有率（総含有率）は、組成物Ａの全固形分に対して、６０．０質量％以下が好ましく、５０．０質量％以下がより好ましく、４０．０質量％以下が更に好ましく、３０．０％が特に好ましい。

［化合物（Ｉ）及び（ＩＩ）とは異なる光酸発生剤Ｐ］
組成物Ａは、光酸発生剤として、化合物（Ｉ）及び（ＩＩ）とは異なる光酸発生剤Ｐを含んでいてもよい。
光酸発生剤Ｐは、典型的には光分解性カチオンを含む。
光酸発生剤Ｐは、アニオンＡ_３ ^－とカチオンＭ^＋とからなり、かつ活性光線又は放射線の照射によってＨＡ_３で表される酸を発生することが好ましい。
カチオンＭ^＋をＨ^＋に置き換えてなるＨＡ_３で表される酸に由来する酸解離定数ａ３は、前述の化合物（Ｉ）の構造部位Ｚ２中のカチオン部位Ｍ_２ ^＋をＨ^＋に置き換えてなるＨＡ_２で表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ２よりも小さいことが好ましい。
上記酸として、例えば、スルホン酸（脂肪族スルホン酸、芳香族スルホン酸、及びカンファースルホン酸等）、カルボン酸（脂肪族カルボン酸、芳香族カルボン酸、及びアラルキルカルボン酸等）、カルボニルスルホニルイミド酸、ビス（アルキルスルホニル）イミド酸、及びトリス（アルキルスルホニル）メチド酸が挙げられる。

Ｍ^＋の具体例及び好ましい範囲は、前述のＭ_１ ^＋及びＭ_２ ^＋と同じである。

Ａ_３ ^－はアニオンを表し、有機アニオンを表すことが好ましい。
有機アニオンとしては、特に制限されず、１又は２価以上の有機アニオンが挙げられる。
有機アニオンとしては、求核反応を起こす能力が著しく低いアニオンが好ましく、非求核性アニオンがより好ましい。

非求核性アニオンとしては、例えば、スルホン酸アニオン（脂肪族スルホン酸アニオン、芳香族スルホン酸アニオン、及びカンファースルホン酸アニオン等）、カルボン酸アニオン（脂肪族カルボン酸アニオン、芳香族カルボン酸アニオン、及びアラルキルカルボン酸アニオン等）、スルホニルイミドアニオン、ビス（アルキルスルホニル）イミドアニオン、及びトリス（アルキルスルホニル）メチドアニオンが挙げられる。

脂肪族スルホン酸アニオン及び脂肪族カルボン酸アニオンにおける脂肪族部位は、直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基であっても、シクロアルキル基であってもよく、炭素数１～３０の直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基、又は、炭素数３～３０のシクロアルキル基が好ましい。
上記アルキル基は、例えば、フルオロアルキル基（フッ素原子以外の置換基を有していてもよい。パーフルオロアルキル基であってもよい）であってもよい。

芳香族スルホン酸アニオン及び芳香族カルボン酸アニオンにおけるアリール基としては、炭素数６～１４のアリール基が好ましく、例えば、フェニル基、トリル基、及び、ナフチル基が挙げられる。

上記で挙げたアルキル基、シクロアルキル基、及び、アリール基は、置換基を有していてもよい。置換基としては特に制限されないが、例えば、ニトロ基、フッ素原子及び塩素原子等のハロゲン原子、カルボキシル基、水酸基、アミノ基、シアノ基、アルコキシ基（炭素数１～１５が好ましい）、アルキル基（炭素数１～１０が好ましい）、シクロアルキル基（炭素数３～１５が好ましい）、アリール基（炭素数６～１４が好ましい）、アルコキシカルボニル基（炭素数２～７が好ましい）、アシル基（炭素数２～１２が好ましい）、アルコキシカルボニルオキシ基（炭素数２～７が好ましい）、アルキルチオ基（炭素数１～１５が好ましい）、アルキルスルホニル基（炭素数１～１５が好ましい）、アルキルイミノスルホニル基（炭素数１～１５が好ましい）、及び、アリールオキシスルホニル基（炭素数６～２０が好ましい）が挙げられる。

アラルキルカルボン酸アニオンにおけるアラルキル基としては、炭素数７～１４のアラルキル基が好ましい。
炭素数７～１４のアラルキル基としては、例えば、ベンジル基、フェネチル基、ナフチルメチル基、ナフチルエチル基、及び、ナフチルブチル基が挙げられる。

スルホニルイミドアニオンとしては、例えば、サッカリンアニオンが挙げられる。

ビス（アルキルスルホニル）イミドアニオン、及び、トリス（アルキルスルホニル）メチドアニオンにおけるアルキル基としては、炭素数１～５のアルキル基が好ましい。これらのアルキル基の置換基としては、ハロゲン原子、ハロゲン原子で置換されたアルキル基、アルコキシ基、アルキルチオ基、アルキルオキシスルホニル基、アリールオキシスルホニル基、及び、シクロアルキルアリールオキシスルホニル基が挙げられ、フッ素原子又はフッ素原子で置換されたアルキル基が好ましい。
また、ビス（アルキルスルホニル）イミドアニオンにおけるアルキル基は、互いに結合して環構造を形成してもよい。これにより、酸強度が増加する。

その他の非求核性アニオンとしては、例えば、フッ素化燐（例えば、ＰＦ_６ ^－）、フッ素化ホウ素（例えば、ＢＦ_４ ^－）、及び、フッ素化アンチモン（例えば、ＳｂＦ_６ ^－）が挙げられる。

非求核性アニオンとしては、下記式（ＡＮ１）で表されるアニオンも好ましい。

式（ＡＮ１）中、Ｒ^１及びＲ^２は、それぞれ独立に、水素原子、又は置換基を表す。
置換基は特に制限されないが、電子求引性基ではない基が好ましい。電子求引性基ではない基としては、例えば、炭化水素基、水酸基、オキシ炭化水素基、オキシカルボニル炭化水素基、アミノ基、炭化水素置換アミノ基、及び、炭化水素置換アミド基が挙げられる。
電子求引性基ではない基としては、それぞれ独立に、－Ｒ’、－ＯＨ、－ＯＲ’、－ＯＣＯＲ’、－ＮＨ_２、－ＮＲ’_２、－ＮＨＲ’、又は、－ＮＨＣＯＲ’が好ましい。Ｒ’は、１価の炭化水素基である。

上記Ｒ’で表される１価の炭化水素基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、及びブチル基等のアルキル基；エテニル基、プロペニル基、及びブテニル基等のアルケニル基；エチニル基、プロピニル基、及びブチニル基等のアルキニル基等の１価の直鎖状又は分岐鎖状の炭化水素基；シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、ノルボルニル基、及びアダマンチル基等のシクロアルキル基；シクロプロペニル基、シクロブテニル基、シクロペンテニル基、及びノルボルネニル基等のシクロアルケニル基等の１価の脂環炭化水素基；フェニル基、トリル基、キシリル基、メシチル基、ナフチル基、メチルナフチル基、アントリル基、及びメチルアントリル基等のアリール基；ベンジル基、フェネチル基、フェニルプロピル基、ナフチルメチル基、及びアントリルメチル基等のアラルキル基等の１価の芳香族炭化水素基が挙げられる。
なかでも、Ｒ^１及びＲ^２は、それぞれ独立に、炭化水素基（シクロアルキル基が好ましい）又は水素原子が好ましい。

Ｌは、２価の連結基を表す。
Ｌが複数存在する場合、Ｌは、それぞれ同一でも異なっていてもよい。
２価の連結基としては、例えば、－Ｏ－ＣＯ－Ｏ－、－ＣＯＯ－、－ＣＯＮＨ－、－ＣＯ－、－Ｏ－、－Ｓ－、－ＳＯ－、－ＳＯ_２－、アルキレン基（炭素数１～６が好ましい）、シクロアルキレン基（炭素数３～１５が好ましい）、アルケニレン基（炭素数２～６が好ましい）、及び、これらの複数を組み合わせた２価の連結基が挙げられる。なかでも、２価の連結基としては、－Ｏ－ＣＯ－Ｏ－、－ＣＯＯ－、－ＣＯＮＨ－、－ＣＯ－、－Ｏ－、－ＳＯ_２－、－Ｏ－ＣＯ－Ｏ－アルキレン基－、－ＣＯＯ－アルキレン基－、又は、－ＣＯＮＨ－アルキレン基－が好ましく、－Ｏ－ＣＯ－Ｏ－、－Ｏ－ＣＯ－Ｏ－アルキレン基－、－ＣＯＯ－、－ＣＯＮＨ－、－ＳＯ_２－、又は、－ＣＯＯ－アルキレン基－がより好ましい。

Ｌとしては、例えば、下記式（ＡＮ１－１）で表される基が好ましい。
＊^ａ－（ＣＲ^２ａ _２）_Ｘ－Ｑ－（ＣＲ^２ｂ _２）_Ｙ－＊^ｂ （ＡＮ１－１）

式（ＡＮ１－１）中、＊^ａは、式（ＡＮ１）におけるＲ^３との結合位置を表す。
＊^ｂは、式（ＡＮ１）における－Ｃ（Ｒ^１）（Ｒ^２）－との結合位置を表す。
Ｘ及びＹは、それぞれ独立に、０～１０の整数を表し、０～３の整数が好ましい。
Ｒ^２ａ及びＲ^２ｂは、それぞれ独立に、水素原子又は置換基を表す。
Ｒ^２ａ及びＲ^２ｂがそれぞれ複数存在する場合、複数存在するＲ^２ａ及びＲ^２ｂは、それぞれ同一でも異なっていてもよい。
ただし、Ｙが１以上の場合、式（ＡＮ１）における－Ｃ（Ｒ^１）（Ｒ^２）－と直接結合するＣＲ^２ｂ _２におけるＲ^２ｂは、フッ素原子以外である。
Ｑは、＊^Ａ－Ｏ－ＣＯ－Ｏ－＊^Ｂ、＊^Ａ－ＣＯ－＊^Ｂ、＊^Ａ－ＣＯ－Ｏ－＊^Ｂ、＊^Ａ－Ｏ－ＣＯ－＊^Ｂ、＊^Ａ－Ｏ－＊^Ｂ、＊^Ａ－Ｓ－＊^Ｂ、又は、＊^Ａ－ＳＯ_２－＊^Ｂを表す。
ただし、式（ＡＮ１－１）中のＸ＋Ｙが１以上、かつ、式（ＡＮ１－１）中のＲ^２ａ及びＲ^２ｂのいずれもが全て水素原子である場合、Ｑは、＊^Ａ－Ｏ－ＣＯ－Ｏ－＊^Ｂ、＊^Ａ－ＣＯ－＊^Ｂ、＊^Ａ－Ｏ－ＣＯ－＊^Ｂ、＊^Ａ－Ｏ－＊^Ｂ、＊^Ａ－Ｓ－＊^Ｂ、又は、＊^Ａ－ＳＯ_２－＊^Ｂを表す。
＊^Ａは、式（ＡＮ１）におけるＲ^３側の結合位置を表し、＊^Ｂは、式（ＡＮ１）における－ＳＯ_３ ^－側の結合位置を表す。

式（ＡＮ１）中、Ｒ^３は、有機基を表す。
上記有機基は、炭素原子を１以上有していれば特に制限はなく、直鎖状の基（例えば、直鎖状のアルキル基）でも、分岐鎖状の基（例えば、ｔ－ブチル基等の分岐鎖状のアルキル基）でもよく、環状の基であってもよい。上記有機基は、置換基を有していても、有していなくてもよい。上記有機基は、ヘテロ原子（酸素原子、硫黄原子、及び／又は、窒素原子等）を有していても、有してなくてもよい。

なかでも、Ｒ^３は、環状構造を有する有機基であることが好ましい。上記環状構造は、単環でも多環でもよく、置換基を有していてもよい。環状構造を含む有機基における環は、式（ＡＮ１）中のＬと直接結合していることが好ましい。
上記環状構造を有する有機基は、例えば、ヘテロ原子（酸素原子、硫黄原子、及び／又は、窒素原子等）を有していても、有してなくてもよい。ヘテロ原子は、環状構造を形成する炭素原子の１つ以上と置換していてもよい。
上記環状構造を有する有機基は、例えば、環状構造の炭化水素基、ラクトン環基、及び、スルトン環基が好ましい。なかでも、上記環状構造を有する有機基は、環状構造の炭化水素基が好ましい。
上記環状構造の炭化水素基は、単環又は多環のシクロアルキル基が好ましい。これらの基は、置換基を有していてもよい。
上記シクロアルキル基は、単環（シクロヘキシル基等）でも多環（アダマンチル基等）でもよく、炭素数は５～１２が好ましい。
上記ラクトン基及びスルトン基としては、例えば、上述した式（ＬＣ１－１）～（ＬＣ１－２１）で表される構造、及び、式（ＳＬ１－１）～（ＳＬ１－３）で表される構造のいずれかにおいて、ラクトン構造又はスルトン構造を構成する環員原子から、水素原子を１つ除いてなる基が好ましい。

非求核性アニオンとしては、ベンゼンスルホン酸アニオンであってもよく、分岐鎖状のアルキル基又はシクロアルキル基によって置換されたベンゼンスルホン酸アニオンであることが好ましい。

非求核性アニオンとしては、下記式（ＡＮ２）で表されるアニオンも好ましい。

式（ＡＮ２）中、ｏは、１～３の整数を表す。ｐは、０～１０の整数を表す。ｑは、０～１０の整数を表す。

Ｘｆは、水素原子、フッ素原子、少なくとも１つのフッ素原子で置換されたアルキル基、又はフッ素原子を有さない有機基を表す。このアルキル基の炭素数は、１～１０が好ましく、１～４がより好ましい。少なくとも１つのフッ素原子で置換されたアルキル基としては、パーフルオロアルキル基が好ましい。
Ｘｆは、フッ素原子又は炭素数１～４のパーフルオロアルキル基であることが好ましく、フッ素原子又はＣＦ_３であることがより好ましく、双方のＸｆがフッ素原子であることが更に好ましい。

Ｒ^４及びＲ^５は、それぞれ独立に、水素原子、フッ素原子、アルキル基、又は、少なくとも１つのフッ素原子で置換されたアルキル基を表す。Ｒ^４及びＲ^５が複数存在する場合、Ｒ^４及びＲ^５は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。
Ｒ^４及びＲ^５で表されるアルキル基は、炭素数１～４が好ましい。上記アルキル基は置換基を有していてもよい。Ｒ_４及びＲ_５としては、水素原子が好ましい。

Ｌは、２価の連結基を表す。Ｌの定義は、式（ＡＮ１）中のＬと同義である。

Ｗは、環状構造を含む有機基を表す。なかでも、環状の有機基であることが好ましい。
環状の有機基としては、例えば、脂環基、アリール基、及び、複素環基が挙げられる。
脂環基は、単環であってもよく、多環であってもよい。単環の脂環基としては、例えば、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、及び、シクロオクチル基等の単環のシクロアルキル基が挙げられる。多環の脂環基としては、例えば、ノルボルニル基、トリシクロデカニル基、テトラシクロデカニル基、テトラシクロドデカニル基、及び、アダマンチル基等の多環のシクロアルキル基が挙げられる。なかでも、ノルボルニル基、トリシクロデカニル基、テトラシクロデカニル基、テトラシクロドデカニル基、及び、アダマンチル基等の炭素数７以上の嵩高い構造を有する脂環基が好ましい。

アリール基は、単環又は多環であってもよい。上記アリール基としては、例えば、フェニル基、ナフチル基、フェナントリル基、及び、アントリル基が挙げられる。
複素環基は、単環又は多環であってもよい。なかでも、多環の複素環基である場合、より酸の拡散を抑制できる。複素環基は、芳香族性を有していてもよいし、芳香族性を有していなくてもよい。芳香族性を有している複素環としては、例えば、フラン環、チオフェン環、ベンゾフラン環、ベンゾチオフェン環、ジベンゾフラン環、ジベンゾチオフェン環、及び、ピリジン環が挙げられる。芳香族性を有していない複素環としては、例えば、テトラヒドロピラン環、ラクトン環、スルトン環、及び、デカヒドロイソキノリン環が挙げられる。複素環基における複素環としては、フラン環、チオフェン環、ピリジン環、又は、デカヒドロイソキノリン環が好ましい。

上記環状の有機基は、置換基を有していてもよい。上記置換基としては、例えば、アルキル基（直鎖状及び分岐鎖状のいずれであってもよく、炭素数１～１２が好ましい）、シクロアルキル基（単環、多環、及び、スピロ環のいずれであってもよく、炭素数３～２０が好ましい）、アリール基（炭素数６～１４が好ましい）、水酸基、アルコキシ基、エステル基、アミド基、ウレタン基、ウレイド基、チオエーテル基、スルホンアミド基、及び、スルホン酸エステル基が挙げられる。なお、環状の有機基を構成する炭素（環形成に寄与する炭素）はカルボニル炭素であってもよい。

式（ＡＮ２）で表されるアニオンとしては、ＳＯ_３ ^－－ＣＦ_２－ＣＨ_２－ＯＣＯ－（Ｌ）_ｑ’－Ｗ、ＳＯ_３ ^－－ＣＦ_２－ＣＨＦ－ＣＨ_２－ＯＣＯ－（Ｌ）_ｑ’－Ｗ、ＳＯ_３ ^－－ＣＦ_２－ＣＯＯ－（Ｌ）_ｑ’－Ｗ、ＳＯ_３ ^－－ＣＦ_２－ＣＦ_２－ＣＨ_２－ＣＨ_２－（Ｌ）_ｑ－Ｗ、又は、ＳＯ_３ ^－－ＣＦ_２－ＣＨ（ＣＦ_３）－ＯＣＯ－（Ｌ）_ｑ’－Ｗが好ましい。ここで、Ｌ、ｑ及びＷは、式（ＡＮ２）と同様である。ｑ’は、０～１０の整数を表す。

非求核性アニオンとしては、下記式（ＡＮ３）で表される芳香族スルホン酸アニオンも好ましい。

式（ＡＮ３）中、Ａｒは、アリール基（フェニル基等）を表し、スルホン酸アニオン、及び、－（Ｄ－Ｂ）基以外の置換基を更に有していてもよい。更に有してもよい置換基としては、例えば、フッ素原子及び水酸基が挙げられる。
ｎは、０以上の整数を表す。ｎとしては、１～４が好ましく、２～３がより好ましく、３が更に好ましい。

Ｄは、単結合又は２価の連結基を表す。２価の連結基としては、エーテル基、チオエーテル基、カルボニル基、スルホキシド基、スルホン基、スルホン酸エステル基、エステル基、及び、これらの２種以上の組み合わせからなる基が挙げられる。

Ｂは、炭化水素基を表す。
Ｂとしては、脂肪族炭化水素基が好ましく、イソプロピル基、シクロヘキシル基、又は更に置換基を有してもよいアリール基（トリシクロヘキシルフェニル基等）がより好ましい。

非求核性アニオンとしては、ジスルホンアミドアニオンも好ましい。
ジスルホンアミドアニオンは、例えば、Ｎ^－（ＳＯ_２－Ｒ^ｑ）_２で表されるアニオンである。
ここで、Ｒ^ｑは置換基を有していてもよいアルキル基を表し、フルオロアルキル基が好ましく、パーフルオロアルキル基がより好ましい。２個のＲ^ｑは互いに結合して環を形成してもよい。２個のＲ^ｑが互いに結合して形成される基は、置換基を有していてもよいアルキレン基が好ましく、フルオロアルキレン基が好ましく、パーフルオロアルキレン基が更に好ましい。上記アルキレン基の炭素数は２～４が好ましい。

組成物Ａが光酸発生剤Ｐを含む場合、光酸発生剤Ｐの含有率は、特に制限されないが、組成物Ａの全固形分に対して、０．１～５０．０質量％が好ましく、０．５～４０．０質量％がより好ましく、１．０～３０．０質量％が更に好ましい。

［樹脂］
組成物Ａに含まれる樹脂について説明する。
組成物Ａは、酸分解性樹脂を含むことが好ましい。
以下、酸分解性樹脂を「樹脂（Ｅ）」ともいう。
樹脂（Ｅ）は、酸の作用により極性が増大する樹脂である。
樹脂（Ｅ）は、通常、酸の作用により分解し極性が増大する基（「酸分解性基」ともいう。）を含み、酸分解性基を有する繰り返し単位を含むことが好ましい。樹脂（Ｅ）が酸分解性基を有する場合、本明細書におけるパターン形成方法において、典型的には、現像液としてアルカリ現像液を採用した場合には、ポジ型パターンが好適に形成され、現像液として有機系現像液を採用した場合には、ネガ型パターンが好適に形成される。
酸分解性基を有する繰り返し単位としては、酸分解性基を有する繰り返し単位以外に、不飽和結合を含む酸分解性基を有する繰り返し単位が好ましい。

（酸分解性基を有する繰り返し単位）
酸分解性基とは、酸の作用により分解して極性基を生じる基をいう。酸分解性基は、酸の作用により脱離する基（脱離基）で極性基が保護された構造を有することが好ましい。つまり、樹脂（Ｅ）は、酸の作用により分解し、極性基を生じる基を有する繰り返し単位を有する。この繰り返し単位を有する樹脂は、酸の作用により極性が増大してアルカリ現像液に対する溶解度が増大し、有機溶剤に対する溶解度が減少する。
極性基としては、アルカリ可溶性基が好ましく、例えば、カルボキシル基、フェノール性水酸基、フッ素化アルコール基、スルホン酸基、リン酸基、スルホンアミド基、スルホニルイミド基、（アルキルスルホニル）（アルキルカルボニル）メチレン基、（アルキルスルホニル）（アルキルカルボニル）イミド基、ビス（アルキルカルボニル）メチレン基、ビス（アルキルカルボニル）イミド基、ビス（アルキルスルホニル）メチレン基、ビス（アルキルスルホニル）イミド基、トリス（アルキルカルボニル）メチレン基、及び、トリス（アルキルスルホニル）メチレン基等の酸性基、並びに、アルコール性水酸基が挙げられる。
なかでも、極性基としては、カルボキシル基、フェノール性水酸基、フッ素化アルコール基（好ましくはヘキサフルオロイソプロパノール基）、又は、スルホン酸基が好ましい。

酸の作用により脱離する基としては、例えば、式（Ｙ１）～（Ｙ４）で表される基が挙げられる。
式（Ｙ１）：－Ｃ（Ｒｘ_１）（Ｒｘ_２）（Ｒｘ_３）
式（Ｙ２）：－Ｃ（＝Ｏ）ＯＣ（Ｒｘ_１）（Ｒｘ_２）（Ｒｘ_３）
式（Ｙ３）：－Ｃ（Ｒ_３６）（Ｒ_３７）（ＯＲ_３８）
式（Ｙ４）：－Ｃ（Ｒｎ）（Ｈ）（Ａｒ）

式（Ｙ１）及び式（Ｙ２）中、Ｒｘ_１～Ｒｘ_３は、それぞれ独立に、アルキル基（直鎖状又は分岐鎖状）、シクロアルキル基（単環又は多環）、アルケニル基（直鎖状又は分岐鎖状）、又は、アリール基（単環又は多環）を表す。なお、Ｒｘ_１～Ｒｘ_３の全てがアルキル基（直鎖状又は分岐鎖状）である場合、Ｒｘ_１～Ｒｘ_３のうち少なくとも２つはメチル基であることが好ましい。
なかでも、Ｒｘ_１～Ｒｘ_３は、それぞれ独立に、直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基を表すことが好ましく、Ｒｘ_１～Ｒｘ_３は、それぞれ独立に、直鎖状のアルキル基を表すことがより好ましい。
Ｒｘ_１～Ｒｘ_３の２つが結合して、単環又は多環を形成してもよい。
Ｒｘ_１～Ｒｘ_３のアルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、及び、ｔ－ブチル基等の炭素数１～５のアルキル基が好ましい。
Ｒｘ_１～Ｒｘ_３のシクロアルキル基としては、シクロペンチル基、及び、シクロヘキシル基等の単環のシクロアルキル基、並びに、ノルボルニル基、テトラシクロデカニル基、テトラシクロドデカニル基、及び、アダマンチル基等の多環のシクロアルキル基が好ましい。
Ｒｘ_１～Ｒｘ_３のアリール基としては、炭素数６～１０のアリール基が好ましく、例えば、フェニル基、ナフチル基、及び、アントリル基が挙げられる。
Ｒｘ_１～Ｒｘ_３のアルケニル基としては、ビニル基が好ましい。
Ｒｘ_１～Ｒｘ_３の２つが結合して形成される環としては、シクロアルキル基が好ましい。Ｒｘ_１～Ｒｘ_３の２つが結合して形成されるシクロアルキル基としては、シクロペンチル基、若しくは、シクロヘキシル基等の単環のシクロアルキル基、又は、ノルボルニル基、テトラシクロデカニル基、テトラシクロドデカニル基、若しくは、アダマンチル基等の多環のシクロアルキル基が好ましく、炭素数５～６の単環のシクロアルキル基がより好ましい。
Ｒｘ_１～Ｒｘ_３の２つが結合して形成されるシクロアルキル基は、環を構成するメチレン基の１つが、酸素原子等のヘテロ原子、カルボニル基等のヘテロ原子を含む基、又は、ビニリデン基で置き換わっていてもよい。これらのシクロアルキル基は、シクロアルカン環を構成するエチレン基の１つ以上が、ビニレン基で置き換わっていてもよい。
式（Ｙ１）又は式（Ｙ２）で表される基は、例えば、Ｒｘ_１がメチル基又はエチル基であり、Ｒｘ_２とＲｘ_３とが結合して上述のシクロアルキル基を形成している態様が好ましい。
感活性光線性又は感放射線性樹脂組成物が、例えば、ＥＵＶ露光用レジスト組成物である場合、Ｒｘ_１～Ｒｘ_３で表されるアルキル基、シクロアルキル基、アルケニル基、アリール基、及び、Ｒｘ_１～Ｒｘ_３の２つが結合して形成される環は、更に、置換基として、フッ素原子又はヨウ素原子を有していることも好ましい。

式（Ｙ３）中、Ｒ_３６～Ｒ_３８は、それぞれ独立に、水素原子又は１価の有機基を表す。Ｒ_３７とＲ_３８とは、互いに結合して環を形成してもよい。１価の有機基としては、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アラルキル基、及び、アルケニル基が挙げられる。Ｒ_３６は水素原子であることも好ましい。
なお、上記アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、及び、アラルキル基には、酸素原子等のヘテロ原子及び／又はカルボニル基等のヘテロ原子を含む基が含まれていてもよい。例えば、上記アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、及び、アラルキル基において、メチレン基の１つ以上が、酸素原子等のヘテロ原子及び／又はカルボニル基等のヘテロ原子を含む基で置き換わっていてもよい。
Ｒ_３８は、繰り返し単位の主鎖が有する別の置換基と互いに結合して、環を形成してもよい。Ｒ_３８と繰り返し単位の主鎖が有する別の置換基とが互いに結合して形成する基は、メチレン基等のアルキレン基が好ましい。
感活性光線性又は感放射線性樹脂組成物が、例えば、ＥＵＶ露光用レジスト組成物である場合、Ｒ_３６～Ｒ_３８で表される１価の有機基、及び、Ｒ_３７とＲ_３８とが互いに結合して形成される環は、更に、置換基として、フッ素原子又はヨウ素原子を有していることも好ましい。

式（Ｙ３）としては、下記式（Ｙ３－１）で表される基が好ましい。

ここで、Ｌ_１及びＬ_２は、それぞれ独立に、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、又は、これらを組み合わせた基（例えば、アルキル基とアリール基とを組み合わせた基）を表す。
Ｍは、単結合又は２価の連結基を表す。
Ｑは、ヘテロ原子を含んでいてもよいアルキル基、ヘテロ原子を含んでいてもよいシクロアルキル基、ヘテロ原子を含んでいてもよいアリール基、アミノ基、アンモニウム基、メルカプト基、シアノ基、アルデヒド基、又は、これらを組み合わせた基（例えば、アルキル基とシクロアルキル基とを組み合わせた基）を表す。
アルキル基及びシクロアルキル基は、例えば、メチレン基の１つが、酸素原子等のヘテロ原子、又は、カルボニル基等のヘテロ原子を含む基で置き換わっていてもよい。
なお、Ｌ_１及びＬ_２のうち一方は水素原子であり、他方はアルキル基、シクロアルキル基、アリール基、又は、アルキレン基とアリール基とを組み合わせた基であることが好ましい。
Ｑ、Ｍ、及びＬ_１の少なくとも２つが結合して環（好ましくは、５員若しくは６員環）を形成してもよい。
パターンの微細化の点では、Ｌ_２が２級又は３級アルキル基であることが好ましく、３級アルキル基であることがより好ましい。２級アルキル基としては、イソプロピル基、シクロヘキシル基、及び、ノルボルニル基が挙げられ、３級アルキル基としては、ｔｅｒｔ－ブチル基、及び、アダマンタン基が挙げられる。これらの態様では、Ｔｇ（ガラス転移温度）及び活性化エネルギーが高くなるため、膜強度の担保に加え、かぶりの抑制ができる。

感活性光線性又は感放射線性樹脂組成物が、例えば、ＥＵＶ露光用レジスト組成物である場合、Ｌ_１及びＬ_２で表される、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、及び、これらを組み合わせた基は、更に、置換基として、フッ素原子又はヨウ素原子を有していることも好ましい。上記アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、及び、アラルキル基には、フッ素原子及びヨウ素原子以外に、酸素原子等のヘテロ原子が含まれていることも好ましい。具体的には、上記アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、及び、アラルキル基は、例えば、メチレン基の１つが、酸素原子等のヘテロ原子、又は、カルボニル基等のヘテロ原子を含む基で置き換わっていてもよい。
感活性光線性又は感放射線性樹脂組成物が、例えば、ＥＵＶ露光用レジスト組成物である場合、Ｑで表されるヘテロ原子を含んでいてもよいアルキル基、ヘテロ原子を含んでいてもよいシクロアルキル基、ヘテロ原子を含んでいてもよいアリール基、アミノ基、アンモニウム基、メルカプト基、シアノ基、アルデヒド基、及び、これらを組み合わせた基において、ヘテロ原子としては、フッ素原子、ヨウ素原子及び酸素原子からなる群から選択されるヘテロ原子であることも好ましい。

式（Ｙ４）中、Ａｒは、芳香環基を表す。Ｒｎは、アルキル基、シクロアルキル基、又は、アリール基を表す。ＲｎとＡｒとは互いに結合して非芳香族環を形成してもよい。Ａｒとしては、アリール基が好ましい。
感活性光線性又は感放射線性樹脂組成物が、例えば、ＥＵＶ露光用レジスト組成物である場合、Ａｒで表される芳香環基、並びに、Ｒｎで表されるアルキル基、シクロアルキル基、及び、アリール基は、置換基としてフッ素原子又はヨウ素原子を有していることも好ましい。

繰り返し単位の酸分解性が優れる点から、極性基を保護する脱離基において、極性基（又はその残基）に非芳香族環が直接結合している場合、上記非芳香族環中の、上記極性基（又はその残基）と直接結合している環員原子に隣接する環員原子は、置換基としてフッ素原子等のハロゲン原子を有さないことも好ましい。

酸の作用により脱離する基は、他にも、３－メチル－２－シクロペンテニル基のような置換基（アルキル基等）を有する２－シクロペンテニル基、及び、１，１，４，４－テトラメチルシクロヘキシル基のような置換基（アルキル基等）を有するシクロヘキシル基でもよい。

酸分解性基を有する繰り返し単位としては、式（Ａ）で表される繰り返し単位も好ましい。

Ｌ_１は、フッ素原子又はヨウ素原子を有していてもよい２価の連結基を表し、Ｒ_１は水素原子、フッ素原子、ヨウ素原子、フッ素原子若しくはヨウ素原子を有していてもよいアルキル基、又は、フッ素原子若しくはヨウ素原子を有していてもよいアリール基を表し、Ｒ_２は酸の作用によって脱離し、フッ素原子又はヨウ素原子を有していてもよい脱離基を表す。ただし、Ｌ_１、Ｒ_１、及びＲ_２のうち少なくとも１つは、フッ素原子又はヨウ素原子を有する。
Ｌ_１で表される、フッ素原子又はヨウ素原子を有していてもよい２価の連結基としては、－ＣＯ－、－Ｏ－、－Ｓ－、－ＳＯ－、－ＳＯ_２－、フッ素原子又はヨウ素原子を有していてもよい炭化水素基（例えば、アルキレン基、シクロアルキレン基、アルケニレン基、及び、アリーレン基等）、及び、これらの複数が連結した連結基が挙げられる。なかでも、Ｌ_１としては、－ＣＯ－、アリーレン基、又は、－アリーレン基－フッ素原子若しくはヨウ素原子を有するアルキレン基－が好ましく、－ＣＯ－、又は、－アリーレン基－フッ素原子若しくはヨウ素原子を有するアルキレン基－がより好ましい。
アリーレン基としては、フェニレン基が好ましい。
アルキレン基は、直鎖状であっても、分岐鎖状であってもよい。アルキレン基の炭素数は特に制限されないが、１～１０が好ましく、１～３がより好ましい。
フッ素原子又はヨウ素原子を有するアルキレン基に含まれるフッ素原子及びヨウ素原子の合計数は特に制限されないが、２以上が好ましく、２～１０がより好ましく、３～６が更に好ましい。

Ｒ_１で表されるアルキル基は、直鎖状であっても、分岐鎖状であってもよい。アルキル基の炭素数は特に制限されないが、１～１０が好ましく、１～３がより好ましい。
Ｒ_１で表される、フッ素原子又はヨウ素原子を有するアルキル基に含まれる、フッ素原子及びヨウ素原子の合計数は特に制限されないが、１以上が好ましく、１～５がより好ましく、１～３が更に好ましい。
Ｒ_１で表されるアルキル基は、ハロゲン原子以外の酸素原子等のヘテロ原子を含んでいてもよい。

Ｒ_２で表される、フッ素原子又はヨウ素原子を有していてもよい脱離基としては、上述した式（Ｙ１）～（Ｙ４）で表され、かつ、フッ素原子又はヨウ素原子を有する脱離基が挙げられる。

酸分解性基を有する繰り返し単位としては、式（ＡＩ）で表される繰り返し単位も好ましい。

式（ＡＩ）において、Ｘａ_１は、水素原子、又は、置換基を有していてもよいアルキル基を表す。Ｔは、単結合、又は、２価の連結基を表す。Ｒｘ_１～Ｒｘ_３は、それぞれ独立に、アルキル基（直鎖状又は分岐鎖状）、シクロアルキル基（単環又は多環）、アルケニル基（直鎖状又は分岐鎖状）、又は、アリール（単環又は多環）基を表す。ただし、Ｒｘ_１～Ｒｘ_３の全てがアルキル基（直鎖状、又は分岐鎖状）である場合、Ｒｘ_１～Ｒｘ_３のうち少なくとも２つはメチル基であることが好ましい。
Ｒｘ_１～Ｒｘ_３の２つが結合して、単環又は多環（単環又は多環のシクロアルキル基等）を形成してもよい。

Ｘａ_１により表される、置換基を有していてもよいアルキル基としては、例えば、メチル基又は－ＣＨ_２－Ｒ_１１で表される基が挙げられる。Ｒ_１１は、ハロゲン原子（フッ素原子等）、水酸基、又は、１価の有機基を表す。Ｒ_１１で表される１価の有機基としては、例えば、ハロゲン原子が置換していてもよい炭素数５以下のアルキル基、ハロゲン原子が置換していてもよい炭素数５以下のアシル基、及び、ハロゲン原子が置換していてもよい炭素数５以下のアルコキシ基が挙げられ、炭素数３以下のアルキル基が好ましく、メチル基がより好ましい。Ｘａ_１としては、水素原子、メチル基、トリフルオロメチル基、又は、ヒドロキシメチル基が好ましい。

Ｔの２価の連結基としては、アルキレン基、芳香環基、－ＣＯＯ－Ｒｔ－基、及び、－Ｏ－Ｒｔ－基が挙げられる。式中、Ｒｔは、アルキレン基、又は、シクロアルキレン基を表す。
Ｔは、単結合又は－ＣＯＯ－Ｒｔ－基が好ましい。Ｔが－ＣＯＯ－Ｒｔ－基を表す場合、Ｒｔとしては、炭素数１～５のアルキレン基が好ましく、－ＣＨ_２－基、－（ＣＨ_２）_２－基、又は、－（ＣＨ_２）_３－基がより好ましい。

Ｒｘ_１～Ｒｘ_３のアルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、及び、ｔ－ブチル基等の炭素数１～４のアルキル基が好ましい。
Ｒｘ_１～Ｒｘ_３のシクロアルキル基としては、シクロペンチル基、及び、シクロヘキシル基等の単環のシクロアルキル基、又は、ノルボルニル基、テトラシクロデカニル基、テトラシクロドデカニル基、及び、アダマンチル基等の多環のシクロアルキル基が好ましい。
Ｒｘ_１～Ｒｘ_３のアリール基としては、炭素数６～１０のアリール基が好ましく、例えば、フェニル基、ナフチル基、及び、アントリル基が挙げられる。
Ｒｘ_１～Ｒｘ_３のアルケニル基としては、ビニル基が好ましい。
Ｒｘ_１～Ｒｘ_３の２つが結合して形成されるシクロアルキル基としては、シクロペンチル基、及び、シクロヘキシル基等の単環のシクロアルキル基が好ましい。また、ノルボルニル基、テトラシクロデカニル基、テトラシクロドデカニル基、及び、アダマンチル基等の多環のシクロアルキル基も好ましい。なかでも、炭素数５～６の単環のシクロアルキル基が好ましい。
Ｒｘ_１～Ｒｘ_３の２つが結合して形成されるシクロアルキル基は、例えば、環を構成するメチレン基の１つが、酸素原子等のヘテロ原子、カルボニル基等のヘテロ原子を含む基、又は、ビニリデン基で置き換わっていてもよい。また、これらのシクロアルキル基は、シクロアルカン環を構成するエチレン基の１つ以上が、ビニレン基で置き換わっていてもよい。
式（ＡＩ）で表される繰り返し単位は、例えば、Ｒｘ_１がメチル基又はエチル基であり、Ｒｘ_２とＲｘ_３とが結合して上述のシクロアルキル基を形成している態様が好ましい。

上記各基が置換基を有する場合、置換基としては、例えば、アルキル基（炭素数１～４）、ハロゲン原子、水酸基、アルコキシ基（炭素数１～４）、カルボキシル基、及び、アルコキシカルボニル基（炭素数２～６）が挙げられる。置換基中の炭素数は、８以下が好ましい。

式（ＡＩ）で表される繰り返し単位としては、酸分解性（メタ）アクリル酸３級アルキルエステル系繰り返し単位（Ｘａ_１が水素原子又はメチル基を表し、かつ、Ｔが単結合を表す繰り返し単位）が好ましい。

酸分解性基を有する繰り返し単位の具体例を以下に示すが、これに限定されない。なお、式中、Ｘａ_１は、Ｈ、ＣＨ_３、ＣＦ_３、又は、ＣＨ_２ＯＨを表し、Ｒｘａ及びＲｘｂは、それぞれ独立に、炭素数１～５の直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基を表す。

樹脂（Ｅ）は、酸分解性基を有する繰り返し単位として、不飽和結合を含む酸分解性基を有する繰り返し単位を有していてもよい。
不飽和結合を含む酸分解性基を有する繰り返し単位としては、式（Ｂ）で表される繰り返し単位が好ましい。

式（Ｂ）において、Ｘｂは、水素原子、ハロゲン原子、又は、置換基を有していてもよいアルキル基を表す。Ｌは、単結合、又は、置換基を有してもよい２価の連結基を表す。Ｒｙ_１～Ｒｙ_３は、それぞれ独立に、直鎖状若しくは分岐鎖状のアルキル基、単環状若しくは多環状のシクロアルキル基、アルケニル基、アルキニル基、又は、単環若しくは多環のアリール基を表す。ただし、Ｒｙ_１～Ｒｙ_３のうち少なくとも１つはアルケニル基、アルキニル基、単環若しくは多環のシクロアルケニル基、又は、単環若しくは多環のアリール基を表す。
Ｒｙ_１～Ｒｙ_３の２つが結合して、単環又は多環（単環又は多環のシクロアルキル基、シクロアルケニル基等）を形成してもよい。

Ｘｂにより表される、置換基を有していてもよいアルキル基としては、例えば、メチル基又は－ＣＨ_２－Ｒ_１１で表される基が挙げられる。Ｒ_１１は、ハロゲン原子（フッ素原子等）、水酸基、又は、１価の有機基を表し、例えば、ハロゲン原子が置換していてもよい炭素数５以下のアルキル基、ハロゲン原子が置換していてもよい炭素数５以下のアシル基、及び、ハロゲン原子が置換していてもよい炭素数５以下のアルコキシ基が挙げられ、炭素数３以下のアルキル基が好ましく、メチル基がより好ましい。Ｘｂとしては、水素原子、フッ素原子、メチル基、トリフルオロメチル基、又は、ヒドロキシメチル基が好ましい。

Ｌの２価の連結基としては、－Ｒｔ－基、－ＣＯ－基、－ＣＯＯ－Ｒｔ－基、－ＣＯＯ－Ｒｔ－ＣＯ－基、－Ｒｔ－ＣＯ－基、及び、－Ｏ－Ｒｔ－基が挙げられる。式中、Ｒｔは、アルキレン基、シクロアルキレン基、又は、芳香環基を表し、芳香環基が好ましい。
Ｌとしては、－Ｒｔ－基、－ＣＯ－基、－ＣＯＯ－Ｒｔ－ＣＯ－基、又は、－Ｒｔ－ＣＯ－基が好ましい。Ｒｔは、ハロゲン原子、水酸基、アルコキシ基等の置換基を有していてもよい。

Ｒｙ_１～Ｒｙ_３のアルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、及び、ｔ－ブチル基等の炭素数１～４のアルキル基が好ましい。
Ｒｙ_１～Ｒｙ_３のシクロアルキル基としては、シクロペンチル基、及び、シクロヘキシル基等の単環のシクロアルキル基、又はノルボルニル基、テトラシクロデカニル基、テトラシクロドデカニル基、及び、アダマンチル基等の多環のシクロアルキル基が好ましい。
Ｒｙ_１～Ｒｙ_３のアリール基としては、炭素数６～１０のアリール基が好ましく、例えば、フェニル基、ナフチル基、及び、アントリル基が挙げられる。
Ｒｙ_１～Ｒｙ_３のアルケニル基としては、ビニル基が好ましい。
Ｒｙ_１～Ｒｙ_３のアルキニル基としては、エチニル基が好ましい。
Ｒｙ_１～Ｒｙ_３のシクロアルケニル基としては、シクロペンチル基、及び、シクロヘキシル基等の単環のシクロアルキル基の一部に二重結合を含む構造が好ましい。
Ｒｙ_１～Ｒｙ_３の２つが結合して形成されるシクロアルキル基としては、シクロペンチル基、及び、シクロヘキシル基等の単環のシクロアルキル基、又は、ノルボルニル基、テトラシクロデカニル基、テトラシクロドデカニル基、及び、アダマンチル基等の多環のシクロアルキル基が好ましい。なかでも、炭素数５～６の単環のシクロアルキル基がより好ましい。
Ｒｙ_１～Ｒｙ_３の２つが結合して形成されるシクロアルキル基、又は、シクロアルケニル基は、例えば、環を構成するメチレン基の１つが、酸素原子等のヘテロ原子、カルボニル基、－ＳＯ_２－基及び－ＳＯ_３－基等のヘテロ原子を含む基、ビニリデン基、又は、それらの組み合わせで置き換わっていてもよい。また、これらのシクロアルキル基又はシクロアルケニル基は、シクロアルカン環又はシクロアルケン環を構成するエチレン基の１つ以上が、ビニレン基で置き換わっていてもよい。
式（Ｂ）で表される繰り返し単位は、例えば、Ｒｙ_１がメチル基、エチル基、ビニル基、アリル基、又は、アリール基であり、Ｒｙ_２とＲｙ_３とが結合して上述のシクロアルキル基又はシクロアルケニル基を形成している態様が好ましい。

上記各基が置換基を有する場合、置換基としては、例えば、アルキル基（炭素数１～４）、ハロゲン原子、水酸基、アルコキシ基（炭素数１～４）、カルボキシル基、及び、アルコキシカルボニル基（炭素数２～６）が挙げられる。置換基中の炭素数は、８以下が好ましい。

式（Ｂ）で表される繰り返し単位としては、好ましくは、酸分解性（メタ）アクリル酸３級エステル系繰り返し単位（Ｘｂが水素原子又はメチル基を表し、かつ、Ｌが－ＣＯ－基を表す繰り返し単位）、酸分解性ヒドロキシスチレン３級アルキルエーテル系繰り返し単位（Ｘｂが水素原子又はメチル基を表し、かつ、Ｌがフェニル基を表す繰り返し単位）、酸分解性スチレンカルボン酸３級エステル系繰り返し単位（Ｘｂが水素原子又はメチル基を表し、かつ、Ｌが－Ｒｔ－ＣＯ－基（Ｒｔは芳香族基）を表す繰り返し単位）である。

不飽和結合を含む酸分解性基を有する繰り返し単位の含有量は、樹脂（Ｅ）中の全繰り返し単位に対して、１５モル％以上が好ましく、２０モル％以上がより好ましく、３０モル％以上が更に好ましい。また、その上限値としては、樹脂（Ｅ）中の全繰り返し単位に対して、８０モル％以下が好ましく、７０モル％以下がより好ましく、６０モル％以下が更に好ましい。

不飽和結合を含む酸分解性基を有する繰り返し単位の具体例を以下に示すが、これに限定されない。なお、式中、Ｘｂ及びＬ１は上記記載の置換基、連結基のいずれかを表し、Ａｒは芳香族基を表し、Ｒは、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アラルキル基、アルケニル基、水酸基、アルコキシ基、アシルオキシ基、シアノ基、ニトロ基、アミノ基、ハロゲン原子、エステル基（－ＯＣＯＲ’’’又は－ＣＯＯＲ’’’、Ｒ’’’は炭素数１～２０のアルキル基又はフッ素化アルキル基）、又は、カルボキシル基等の置換基を表し、Ｒ’は直鎖状若しくは分岐鎖状のアルキル基、単環状若しくは多環状のシクロアルキル基、アルケニル基、アルキニル基、又は、単環若しくは多環のアリール基を表し、Ｑは酸素原子等のヘテロ原子、カルボニル基、－ＳＯ_２－基及び－ＳＯ_３－基等のヘテロ原子を含む基、ビニリデン基、又はそれらの組み合わせを表し、ｎ、ｍ及びｌは０以上の整数を表す。

酸分解性基を有する繰り返し単位の含有量は、樹脂（Ｅ）中の全繰り返し単位に対して、１５モル％以上が好ましく、２０モル％以上がより好ましく、３０モル％以上が更に好ましい。また、その上限値としては、樹脂（Ｅ）中の全繰り返し単位に対して、９０モル％以下が好ましく、８０モル％以下がより好ましく、７０モル％以下が更に好ましく、６０モル％以下が特に好ましい。

（酸基を有する繰り返し単位）
樹脂（Ｅ）は、酸基を有する繰り返し単位を有していてもよい。
酸基としては、ｐＫａが１３以下の酸基が好ましい。上記酸基の酸解離定数は、１３以下が好ましく、３～１３がより好ましく、５～１０が更に好ましい。
樹脂（Ｅ）が、ｐＫａが１３以下の酸基を有する場合、樹脂（Ｅ）中における酸基の含有量は特に制限されないが、０．２～６．０ｍｍｏｌ／ｇの場合が多い。なかでも、０．８～６．０ｍｍｏｌ／ｇが好ましく、１．２～５．０ｍｍｏｌ／ｇがより好ましく、１．６～４．０ｍｍｏｌ／ｇが更に好ましい。酸基の含有量が上記範囲内であれば、現像が良好に進行し、形成されるパターン形状に優れ、解像性にも優れる。
酸基としては、例えば、カルボキシル基、フェノール性水酸基、フッ化アルコール基（好ましくはヘキサフルオロイソプロパノール基）、スルホン酸基、スルホンアミド基、又はイソプロパノール基が好ましい。
上記ヘキサフルオロイソプロパノール基は、フッ素原子の１つ以上（好ましくは１～２つ）が、フッ素原子以外の基（アルコキシカルボニル基等）で置換されてもよい。酸基としては、このように形成された－Ｃ（ＣＦ_３）（ＯＨ）－ＣＦ_２－も好ましい。また、フッ素原子の１つ以上がフッ素原子以外の基に置換されて、－Ｃ（ＣＦ_３）（ＯＨ）－ＣＦ_２－を含む環を形成してもよい。
酸基を有する繰り返し単位は、上述の酸の作用により脱離する基で極性基が保護された構造を有する繰り返し単位、及び後述するラクトン基、スルトン基、又はカーボネート基を有する繰り返し単位とは異なる繰り返し単位であることが好ましい。
酸基を有する繰り返し単位は、フッ素原子又はヨウ素原子を有していてもよい。

酸基を有する繰り返し単位としては、下記式（ｂ１－１）で表される繰り返し単位が好ましい。

一般式（ｂ１－１）中、Ａ^ａ１は水素原子、アルキル基、シクロアルキル基、ハロゲン原子、又はシアノ基を表す。Ｒ^２１は、ハロゲン原子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アルケニル基、アラルキル基、アルコキシ基、アルキルカルボニルオキシ基、アルキルスルホニルオキシ基、アルキルオキシカルボニル基、又はアリールオキシカルボニル基を表し、複数ある場合には同じであっても異なっていてもよい。複数のＲ^２１を有する場合には、互いに共同して環を形成していてもよい。Ｒ^２１としては水素原子が好ましい。ａは１～３の整数を表す。ｂは０～（５－ａ）の整数を表す。

以下、酸基を有する繰り返し単位を以下に例示する。式中、Ｒは水素原子又はメチル基を表し、ａは１～３の整数を表す。

樹脂（Ｅ）が酸基を有する繰り返し単位を含む場合、酸基を有する繰り返し単位の含有量は、樹脂（Ｅ）中の全繰り返し単位に対して、１０モル％以上が好ましく、１５モル％以上がより好ましい。また、その上限値としては、樹脂（Ｅ）中の全繰り返し単位に対して、７０モル％以下が好ましく、６５モル％以下がより好ましく、６０モル％以下が更に好ましい。

樹脂（Ｅ）は、常法に従って（例えばラジカル重合）合成できる。
ＧＰＣ法によりポリスチレン換算値として、樹脂（Ｅ）の重量平均分子量（Ｍｗ）は、３００００以下が好ましく、１０００～３００００がより好ましく、３０００～３００００が更に好ましく、５０００～１５０００が特に好ましい。
樹脂（Ｅ）の分散度（分子量分布、Ｍｗ／Ｍｎ）は、１～５が好ましく、１～３がより好ましく、１．２～３．０が更に好ましく、１．２～２．０が特に好ましい。分散度が小さいものほど、解像度、及びレジスト形状がより優れ、更に、レジストパターンの側壁がよりスムーズであり、ラフネス性にもより優れる。

組成物Ａ中の樹脂（Ｅ）の含有率は、組成物Ａの全固形分に対して、４０．０～９９．９質量％が好ましく、６０．０～９０．０質量％がより好ましい。
樹脂（Ｅ）は、１種のみ使用してもよいし、複数併用してもよい。

［化合物（Ｉ）及び（ＩＩ）とは異なる酸拡散制御剤Ｑｂ］
組成物Ａは、化合物（Ｉ）及び（ＩＩ）とは異なる酸拡散制御剤Ｑｂを含んでいてもよい。
酸拡散制御剤は、露光時に光酸発生剤等から発生する酸をトラップし、余分な発生酸による、未露光部における酸分解性樹脂の反応を抑制するクエンチャーとして機能する。
酸拡散制御剤Ｑｂの種類は特に制限されず、例えば、塩基性化合物（ＤＡ）、窒素原子を有し、酸の作用により脱離する基を有する低分子化合物（ＤＢ）、及び、活性光線又は放射線の照射により酸拡散制御能が低下又は消失する化合物（ＤＣ）が挙げられる。
化合物（ＤＣ）としては、光酸発生剤に対して相対的に弱酸となるオニウム塩化合物（ＤＤ）、及び、活性光線又は放射線の照射により塩基性が低下又は消失する塩基性化合物（ＤＥ）が挙げられる。
塩基性化合物（ＤＡ）の具体例としては、例えば、国際公開第２０２０／０６６８２４号の段落［０１３２］～［０１３６］に記載のものが挙げられ、活性光線又は放射線の照射により塩基性が低下又は消失する塩基性化合物（ＤＥ）の具体例としては、国際公開第２０２０／０６６８２４号の段落［０１３７］～［０１５５］に記載のもの、及び国際公開第２０２０／０６６８２４号公報の段落［０１６４］に記載のものが挙げられ、窒素原子を有し、酸の作用により脱離する基を有する低分子化合物（ＤＢ）の具体例としては、国際公開第２０２０／０６６８２４号の段落［０１５６］～［０１６３］に記載のものが挙げられる。
光酸発生剤に対して相対的に弱酸となるオニウム塩化合物（ＤＤ）の具体例としては、例えば、国際公開第２０２０／１５８３３７号の段落［０３０５］～［０３１４］に記載のものが挙げられる。

上記以外にも、例えば、米国特許出願公開２０１６／００７０１６７Ａ１号の段落［０６２７］～［０６６４］、米国特許出願公開２０１５／０００４５４４Ａ１号の段落［００９５］～［０１８７］、米国特許出願公開２０１６／０２３７１９０Ａ１号の段落［０４０３］～［０４２３］、及び米国特許出願公開２０１６／０２７４４５８Ａ１号の段落［０２５９］～［０３２８］に開示された公知の化合物を酸拡散制御剤Ｑｂとして好適に使用できる。

酸拡散制御剤Ｑｂが光酸発生剤に対して相対的に弱酸となるオニウム塩化合物（ＤＤ）である場合、酸拡散制御剤ＱｂはアニオンＡ_４ ^－とカチオンＭ_４ ^＋とからなり、かつ活性光線又は放射線の照射によってＨＡ_４で表される酸を発生することが好ましい。
カチオンＭ_４ ^＋をＨ^＋に置き換えてなるＨＡ_４で表される酸に由来する酸解離定数ａ４は、前述の化合物（Ｉ）の構造部位Ｚ１中のカチオン部位Ｍ_１ ^＋をＨ^＋に置き換えてなるＨＡ_１で表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ１よりも大きいことが好ましい。
また、酸解離定数ａ４は、前述の光酸発生剤ＰがアニオンＡ_３ ^－とカチオンＭ^＋とからなり、かつ活性光線又は放射線の照射によってＨＡ_３で表される酸を発生する化合物である場合の酸解離定数ａ３よりも大きいことが好ましい。

組成物Ａが酸拡散制御剤Ｑｂを含む場合、酸拡散制御剤Ｑｂの含有率は、組成物Ａの全固形分に対して、０．１～２０．０質量％が好ましく、１．０～１５．０質量％がより好ましい。
組成物Ａが酸拡散制御剤Ｑｂを含む場合、酸拡散制御剤Ｑｂは１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。

［疎水性樹脂］
組成物Ａは、更に、樹脂（Ｅ）とは異なる疎水性樹脂を含んでいてもよい。
疎水性樹脂はレジスト膜の表面に偏在するように設計されることが好ましいが、界面活性剤とは異なり、必ずしも分子内に親水基を有する必要はなく、極性物質及び非極性物質の均一な混合に寄与しなくてもよい。
疎水性樹脂の添加による効果として、水に対するレジスト膜表面の静的及び動的な接触角の制御、並びに、アウトガスの抑制が挙げられる。

疎水性樹脂は、膜表層への偏在化の点から、フッ素原子、珪素原子、及び、樹脂の側鎖部分に含まれたＣＨ_３部分構造のいずれか１種以上を有するのが好ましく、２種以上を有することがより好ましい。上記疎水性樹脂は、炭素数５以上の炭化水素基を有することが好ましい。これらの基は樹脂の主鎖中に有していても、側鎖に置換していてもよい。
疎水性樹脂としては、国際公開第２０２０／００４３０６号の段落［０２７５］～［０２７９］に記載される化合物が挙げられる。

組成物Ａが疎水性樹脂を含む場合、疎水性樹脂の含有率は、組成物Ａの全固形分に対して、０．０１～２０．０質量％が好ましく、０．１～１５．０質量％がより好ましい。

［界面活性剤］
組成物Ａは、界面活性剤を含んでいてもよい。界面活性剤を含むと、密着性により優れ、現像欠陥のより少ないパターンを形成することができる。
界面活性剤は、フッ素系及び／又はシリコン系界面活性剤が好ましい。
フッ素系及び／又はシリコン系界面活性剤としては、国際公開第２０１８／１９３９５４号の段落［０２１８］及び［０２１９］に開示された界面活性剤が挙げられる。
界面活性剤は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を使用してもよい。
組成物Ａが界面活性剤を含む場合、界面活性剤の含有率は、組成物Ａの全固形分に対して、０．０００１～２．０質量％が好ましく、０．０００５～１．０質量％がより好ましく、０．１～１．０質量％が更に好ましい。

［溶剤］
組成物Ａは、溶剤を含むことが好ましい。
溶剤は、（Ｍ１）プロピレングリコールモノアルキルエーテルカルボキシレート、並びに、（Ｍ２）プロピレングリコールモノアルキルエーテル、乳酸エステル、酢酸エステル、アルコキシプロピオン酸エステル、鎖状ケトン、環状ケトン、ラクトン、及びアルキレンカーボネートからなる群より選択される少なくとも１つの少なくとも一方を含んでいることが好ましい。なお、上記溶剤は、成分（Ｍ１）及び（Ｍ２）以外の成分を更に含んでいてもよい。
成分（Ｍ１）及び成分（Ｍ２）の詳細は、国際公開第２０２０／００４３０６号の段落［０２１８］～［０２２６］に記載され、これらの内容は本明細書に組み込まれる。

溶剤が成分（Ｍ１）及び（Ｍ２）以外の成分を更に含む場合、成分（Ｍ１）及び（Ｍ２）以外の成分の含有量は、溶剤の全量に対して、５～３０質量％が好ましい。

組成物Ａ中の溶剤の含有量は、固形分濃度が０．５～３０質量％となるように定めることが好ましく、１～２０質量％となるように定めることがより好ましい。

［その他の添加剤］
組成物Ａは、溶解阻止化合物、染料、可塑剤、光増感剤、光吸収剤、及び／又は、現像液に対する溶解性を促進させる化合物（例えば、分子量１０００以下のフェノール化合物、又は、カルボキシル基を含んだ脂環族若しくは脂肪族化合物）を更に含んでいてもよい。

上記「溶解阻止化合物」とは、酸の作用により分解して有機系現像液中での溶解度が減少する、分子量３０００以下の化合物である。

＜測定用レジスト組成物Ｂ（組成物Ｂ）＞
組成物Ｂは、組成物Ａに含まれる成分と同じ種類の成分を含むものであり、典型的には、組成物Ａに含まれる成分と同じ種類の成分を同じ量使用して調製される。
組成物Ｂに含まれる成分は、組成物Ａに含まれる成分と同様である。
本発明では、組成物Ｂを用いて取得した測定データが、組成物Ａを用いて取得した基準データから乖離していて、その乖離が許容範囲内ではない場合には、工程（４）で組成物Ｂ中の樹脂の含有率を変更して、許容範囲内となるような組成物Ｃを調製する。

［レジスト膜の形成方法、及びレジストパターン形成方法］
レジスト組成物（組成物Ａ、組成物Ｂ及び組成物Ｃ）を用いてレジスト膜（レジスト膜Ａ、レジスト膜Ｂ及びレジスト膜Ｃ）を形成する方法、及びレジストパターン（レジストパターンＡ、レジストパターンＢ及びレジストパターンＣ）を形成する方法について説明する。
レジスト組成物を用いたレジストパターン（以下、単に「パターン」ともいう。）形成方法の手順は特に制限されないが、以下の工程を有することが好ましい。
工程ａ：レジスト組成物を用いて、基板上にレジスト膜を形成する工程
工程ｂ：レジスト膜を露光する工程
工程ｃ：露光されたレジスト膜を現像液を用いて現像する工程
以下、上記それぞれの工程の手順について詳述する。

（工程ａ：レジスト膜形成工程）
工程ａは、レジスト組成物を用いて、基板上にレジスト膜を形成する工程である。なお、レジスト組成物としては、組成物Ａ、組成物Ｂ及び組成物Ｃを用いる。

レジスト組成物を用いて基板上にレジスト膜を形成する方法としては、例えば、レジスト組成物を基板上に塗布する方法が挙げられる。
なお、塗布前にレジスト組成物を必要に応じてフィルター濾過することが好ましい。フィルターのポアサイズは、０．１μｍ以下が好ましく、０．０５μｍ以下がより好ましく、０．０３μｍ以下が更に好ましい。フィルターは、ポリテトラフルオロエチレン製、ポリエチレン製、又は、ナイロン製が好ましい。

レジスト組成物は、集積回路素子の製造に使用されるような基板（例：シリコン、二酸化シリコン被覆）上に、スピナー又はコーター等の適当な塗布方法により塗布できる。塗布方法は、スピナーを用いたスピン塗布が好ましい。スピナーを用いたスピン塗布をする際の回転数は、１０００～３０００ｒｐｍ（ｒｏｔａｔｉｏｎｓ ｐｅｒ ｍｉｎｕｔｅ）が好ましい。
レジスト組成物の塗布後、基板を乾燥し、レジスト膜を形成してもよい。なお、必要により、レジスト膜の下層に、各種下地膜（無機膜、有機膜、反射防止膜）を形成してもよい。

乾燥方法としては、例えば、加熱して乾燥する方法が挙げられる。加熱は通常の露光機、及び／又は、現像機に備わっている手段で実施でき、ホットプレート等を用いて実施してもよい。加熱温度は８０～１５０℃が好ましく、８０～１４０℃がより好ましく、８０～１３０℃が更に好ましい。加熱時間は３０～１０００秒が好ましく、６０～８００秒がより好ましく、６０～６００秒が更に好ましい。

レジスト膜（レジスト膜Ａ、レジスト膜Ｂ及びレジスト膜Ｃ）の膜厚は特に制限されないが、１０～１２０ｎｍが好ましい。ＥＵＶ露光とする場合、レジスト膜の膜厚としては、１０～６５ｎｍがより好ましく、１５～５０ｎｍが更に好ましい。ＡｒＦ液浸露光とする場合、レジスト膜の膜厚としては、１０～１２０ｎｍがより好ましく、１５～９０ｎｍが更に好ましい。
レジスト膜Ａとレジスト膜Ｂとレジスト膜Ｃの膜厚は同じ厚さにすることが好ましい。

（工程ｂ：露光工程）
工程ｂは、レジスト膜を露光する工程である。
露光の方法としては、形成したレジスト膜に所定のマスクを通して活性光線又は放射線を照射する方法が挙げられる。
活性光線又は放射線としては、赤外光、可視光、紫外光、遠紫外光、極紫外光、Ｘ線、及び電子線が挙げられ、２５０ｎｍ以下が好ましく、２２０ｎｍ以下がより好ましく、１～２００ｎｍの波長の遠紫外光、具体的には、ＫｒＦエキシマレーザー（２４８ｎｍ）、ＡｒＦエキシマレーザー（１９３ｎｍ）、Ｆ_２エキシマレーザー（１５７ｎｍ）、ＥＵＶ（１３．５ｎｍ）、Ｘ線、及び電子ビームが特に好ましく、ＥＵＶが最も好ましい。

露光後、現像を行う前にベーク（加熱）を行うことが好ましい。
加熱温度は８０～１５０℃が好ましく、８０～１４０℃がより好ましく、８０～１３０℃が更に好ましい。
加熱時間は１０～１０００秒が好ましく、１０～１８０秒がより好ましく、３０～１２０秒が更に好ましい。
加熱は通常の露光機及び／又は現像機に備わっている手段で実施でき、ホットプレート等を用いて行ってもよい。
この工程は露光後ベークともいう。
レジスト膜Ａの露光条件（加熱を行う場合は加熱条件も含む）と、レジスト膜Ｂの露光条件（加熱を行う場合は加熱条件も含む）、及びレジスト膜Ｃの露光条件（加熱を行う場合は加熱条件も含む）とは同じ条件にすることが好ましい。

（工程ｃ：現像工程）
工程ｃは、現像液を用いて、露光されたレジスト膜を現像し、パターンを形成する工程である。
現像液は、アルカリ現像液であっても、有機溶剤を含有する現像液（「有機系現像液」ともいう。）であってもよい。

現像方法としては、例えば、現像液が満たされた槽中に基板を一定時間浸漬する方法（ディップ法）、基板表面に現像液を表面張力によって盛り上げて一定時間静置して現像する方法（パドル法）、基板表面に現像液を噴霧する方法（スプレー法）、及び一定速度で回転している基板上に一定速度で現像液吐出ノズルをスキャンしながら現像液を吐出しつづける方法（ダイナミックディスペンス法）が挙げられる。
また、現像を行う工程の後に、他の溶剤に置換しながら、現像を停止する工程を実施してもよい。
現像時間は未露光部の樹脂が十分に溶解する時間であれば特に制限はなく、１０～３００秒が好ましく、２０～１２０秒がより好ましい。
現像液の温度は０～５０℃が好ましく、１５～３５℃がより好ましい。

アルカリ現像液は、アルカリを含むアルカリ水溶液を用いることが好ましい。アルカリ水溶液の種類は特に制限されないが、例えば、テトラメチルアンモニウムヒドロキシドに代表される４級アンモニウム塩、無機アルカリ、１級アミン、２級アミン、３級アミン、アルコールアミン、又は、環状アミン等を含むアルカリ水溶液が挙げられる。中でも、アルカリ現像液は、テトラメチルアンモニウムヒドロキシド（ＴＭＡＨ）に代表される４級アンモニウム塩の水溶液であることが好ましい。アルカリ現像液には、アルコール類、界面活性剤等を適当量添加してもよい。アルカリ現像液のアルカリ濃度は、通常、０．１～２０質量％であることが好ましい。アルカリ現像液のｐＨは、通常、１０．０～１５．０であることが好ましい。

有機系現像液は、ケトン系溶剤、エステル系溶剤、アルコール系溶剤、アミド系溶剤、エーテル系溶剤、及び炭化水素系溶剤からなる群より選択される少なくとも１種の有機溶剤を含有する現像液であることが好ましい。

上記の溶剤は、複数混合してもよいし、上記以外の溶剤又は水と混合してもよい。現像液全体としての含水率は、５０質量％未満が好ましく、２０質量％未満がより好ましく、１０質量％未満が更に好ましく、実質的に水分を含有しないのが特に好ましい。
有機系現像液に対する有機溶剤の含有量は、現像液の全量に対して、５０質量％以上１００質量％以下が好ましく、８０質量％以上１００質量％以下がより好ましく、９０質量％以上１００質量％以下が更に好ましく、９５質量％以上１００質量％以下が特に好ましい。

（他の工程）
上記パターン形成方法は、工程ｃの後に、リンス液を用いて洗浄する工程を含んでもよい。

アルカリ現像液を用いて現像する工程の後のリンス工程に用いるリンス液としては、例えば、純水が挙げられる。なお、純水には、界面活性剤を適当量添加してもよい。
リンス液には、界面活性剤を適当量添加してもよい。

有機系現像液を用いた現像工程の後のリンス工程に用いるリンス液は、パターンを溶解しないものであれば特に制限はなく、一般的な有機溶剤を含む溶液を使用できる。リンス液は、炭化水素系溶剤、ケトン系溶剤、エステル系溶剤、アルコール系溶剤、アミド系溶剤、及びエーテル系溶剤からなる群より選択される少なくとも１種の有機溶剤を含有するリンス液を用いることが好ましい。

リンス工程の方法は特に限定されず、例えば、一定速度で回転している基板上にリンス液を吐出しつづける方法（回転塗布法）、リンス液が満たされた槽中に基板を一定時間浸漬する方法（ディップ法）、及び基板表面にリンス液を噴霧する方法（スプレー法）が挙げられる。
また、パターン形成方法は、リンス工程の後に加熱工程（Ｐｏｓｔ Ｂａｋｅ）を含んでいてもよい。本工程により、ベークによりパターン間及びパターン内部に残留した現像液及びリンス液が除去される。また、本工程により、レジストパターンがなまされ、パターンの表面荒れが改善される効果もある。リンス工程の後の加熱工程は、通常４０～２５０℃（好ましくは９０～２００℃）で、通常１０秒間～３分間（好ましくは３０秒間～１２０秒間）行う。

レジスト組成物、及びパターン形成方法において使用される各種材料（例えば、溶剤、現像液、リンス液、反射防止膜形成用組成物等）は、金属等の不純物を含まないことが好ましい。これら材料に含まれる不純物の含有量は、１質量ｐｐｍ（ｐａｒｔｓ ｐｅｒ ｍｉｌｌｉｏｎ）以下が好ましく、１０質量ｐｐｂ（ｐａｒｔｓ ｐｅｒ ｂｉｌｌｉｏｎ）以下がより好ましく、１００質量ｐｐｔ以下が更に好ましく、１０質量ｐｐｔ以下が特に好ましく、１質量ｐｐｔ以下が最も好ましい。下限は特に制限させず、０質量ｐｐｔ以上が好ましい。ここで、金属不純物としては、例えば、Ｎａ、Ｋ、Ｃａ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｍｇ、Ａｌ、Ｌｉ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｓｎ、Ａｇ、Ａｓ、Ａｕ、Ｂａ、Ｃｄ、Ｃｏ、Ｐｂ、Ｔｉ、Ｖ、Ｗ、及びＺｎが挙げられる。

各種材料から金属等の不純物を除去する方法としては、例えば、フィルターを用いた濾過が挙げられる。フィルターを用いた濾過の詳細は、国際公開第２０２０／００４３０６号の段落［０３２１］に記載される。

各種材料に含まれる金属等の不純物を低減する方法としては、例えば、各種材料を構成する原料として金属含有量が少ない原料を選択する方法、各種材料を構成する原料に対してフィルター濾過を行う方法、及び装置内をテフロン（登録商標）でライニングする等してコンタミネーションを可能な限り抑制した条件下で蒸留を行う方法が挙げられる。

フィルター濾過の他、吸着材による不純物の除去を行ってもよく、フィルター濾過と吸着材とを組み合わせて使用してもよい。吸着材としては、公知の吸着材を使用でき、例えば、シリカゲル及びゼオライト等の無機系吸着材、並びに、活性炭等の有機系吸着材を使用できる。上記各種材料に含まれる金属等の不純物を低減するためには、製造工程における金属不純物の混入を防止する必要がある。製造装置から金属不純物が十分に除去されたかどうかは、製造装置の洗浄に使用された洗浄液中に含まれる金属成分の含有量を測定して確認できる。使用後の洗浄液に含まれる金属成分の含有量は、１００質量ｐｐｔ（ｐａｒｔｓ ｐｅｒ ｔｒｉｌｌｉｏｎ）以下が好ましく、１０質量ｐｐｔ以下がより好ましく、１質量ｐｐｔ以下が更に好ましい。下限は特に制限させず、０質量ｐｐｔ以上が好ましい。

リンス液等の有機系処理液には、静電気の帯電、引き続き生じる静電気放電に伴う、薬液配管及び各種パーツ（フィルター、Ｏ－リング、及び、チューブ等）の故障を防止するため、導電性の化合物を添加してもよい。導電性の化合物は特に制限されないが、例えば、メタノールが挙げられる。添加量は特に制限されないが、好ましい現像特性又はリンス特性を維持する点で、１０質量％以下が好ましく、５質量％以下がより好ましい。下限は特に制限させず、０．０１質量％以上が好ましい。
薬液配管としては、例えば、ＳＵＳ（ステンレス鋼）、又は、帯電防止処理の施されたポリエチレン、ポリプロピレン、若しくは、フッ素樹脂（ポリテトラフルオロエチレン、又は、パーフルオロアルコキシ樹脂等）で被膜された各種配管を使用できる。フィルター及びＯ－リングに関しても同様に、帯電防止処理の施されたポリエチレン、ポリプロピレン、又は、フッ素樹脂（ポリテトラフルオロエチレン、又は、パーフルオロアルコキシ樹脂等）を使用できる。

＜レジスト組成物の検定方法＞
本発明のレジスト組成物の検定方法は、前述の工程（１）～（４）を含むレジスト組成物の検定方法である。工程（１）～（４）については前述した通りである。

以下に実施例に基づいて本発明を更に詳細に説明する。以下の実施例に示す材料、使用量、割合、処理内容、及び、処理手順は、本発明の趣旨を逸脱しない限り適宜変更することができる。従って、本発明の範囲は以下に示す実施例により限定的に解釈されるべきものではない。

実施例及び参考例のレジスト組成物に用いた各種成分について以下に示す。

＜化合物（Ｉ）及び（ＩＩ）の少なくとも１種を含む光酸発生剤（光酸発生剤Ｘ）＞
化合物（Ｉ）及び（ＩＩ）の少なくとも１種を含む光酸発生剤として、Ｘ－１～Ｘ－１７を用いた。
化合物（Ｉ）及び（ＩＩ）の少なくとも１種を含む光酸発生剤を光酸発生剤Ｘともいう。
Ｘ－１～Ｘ－１７の構造式、及び、酸解離定数ａ１と酸解離定数ａ２の値を以下に示す。

＜酸分解性樹脂（Ｅ）＞
酸分解性樹脂（Ｅ）として、Ｅ－１～Ｅ－２４を用いた。
表１に、それぞれの樹脂に含まれる各繰り返し単位の含有量（モル％）、重量平均分子量（Ｍｗ）、及び分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）を示した。
繰り返し単位の含有量は、各樹脂に含まれる全繰り返し単位に対する各繰り返し単位の含有比率（モル比率）である。
表１において、各樹脂の繰り返し単位の含有量の値は、以下に示す各樹脂の構造式の繰り返し単位の記載順に対応している。例えば、Ｅ－１の左側の繰り返し単位の含有量は６０モル％であり、右側の繰り返し単位の含有量は４０モル％である。
樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）及び分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）はＧＰＣ（キャリア：テトラヒドロフラン（ＴＨＦ））により測定した（ポリスチレン換算量である）。また、繰り返し単位の含有量は、^１３Ｃ－ＮＭＲ（ｎｕｃｌｅａｒ ｍａｇｎｅｔｉｃ ｒｅｓｏｎａｎｃｅ）により測定した。

＜光酸発生剤Ｐ＞
光酸発生剤Ｐとして、Ｐ－１～Ｐ－１０を用いた。

＜酸拡散制御剤Ｑｂ＞
酸拡散制御剤Ｑｂとして、Ｑ－１～Ｑ－５を用いた。

＜疎水性樹脂＞
疎水性樹脂として、下記表２に示されるＦ－１～Ｆ－６を用いた。
表２に、それぞれの樹脂に含まれる各繰り返し単位の種類及び含有量（モル％）、重量平均分子量（Ｍｗ）、及び分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）を示す。繰り返し単位の含有量は、各樹脂に含まれる全繰り返し単位に対する各繰り返し単位の割合（モル比率）である。各繰り返し単位の種類は対応するモノマーの構造により示した。
樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）及び分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）はＧＰＣ（キャリア：テトラヒドロフラン（ＴＨＦ））により測定した（ポリスチレン換算量である）。また、繰り返し単位の含有量は、^１３Ｃ－ＮＭＲ（ｎｕｃｌｅａｒ ｍａｇｎｅｔｉｃ ｒｅｓｏｎａｎｃｅ）により測定した。

表２に示される疎水性樹脂を構成する各繰り返し単位に相当するモノマーＭＥ－１～ＭＥ－１１の構造を以下に示す。

＜溶剤＞
溶剤として、Ｇ－１～Ｇ－９を使用した。
Ｇ－１：プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート（ＰＧＭＥＡ）
Ｇ－２：プロピレングリコールモノメチルエーテル（ＰＧＭＥ）
Ｇ－３：プロピレングリコールモノエチルエーテル（ＰＧＥＥ）
Ｇ－４：シクロヘキサノン
Ｇ－５：シクロペンタノン
Ｇ－６：２－ヘプタノン
Ｇ－７：乳酸エチル
Ｇ－８：γ－ブチロラクトン
Ｇ－９：プロピレンカーボネート

＜実施例１～２４、参考例１～２４＞
［工程（１）］
（基準レジスト組成物Ａ（組成物Ａ）の調製）
下記表３に示した各成分を下記表３に示した含有率となるように混合し、混合液を得た。次いで、得られた混合液を、最初に孔径５０ｎｍのポリエチレン製フィルター、次に孔径１０ｎｍのナイロン製フィルター、最後に孔径５ｎｍのポリエチレン製フィルターの順番で濾過することにより、固形分濃度が２．０質量％のレジスト組成物（Ａ－１～Ａ－２４）を調製した。レジスト組成物において、固形分とは、溶剤以外の全ての成分を意味する。
表３において、酸分解性樹脂（Ｅ）、光酸発生剤Ｘ、光酸発生剤Ｐ、酸拡散制御剤Ｑｂ、及び疎水性樹脂の含有率（質量％）は、レジスト組成物の全固形分に対する質量基準の含有比率を意味する。溶剤の混合比は全溶剤を１００とした場合の各溶剤の割合（質量比）を意味する。
各成分を２種以上使用した場合は、それぞれの種類と含有率を「／」で区切って表した。例えば、レジスト組成物Ａ－３で「Ｘ－３／Ｘ－８」は、光酸発生剤ＸとしてＸ－３とＸ－８の２種を使用したことを表し、「１０．９０／５．５０」はＸ－３の含有率が１０．９０質量％であり、Ｘ－８の含有率が５．５０質量％であることを表す。
得られたレジスト組成物を、基準レジスト組成物Ａ（組成物Ａ）として使用した。

（レジスト膜Ａの形成、露光、現像処理、及びレジストパターンＡの形成）
シリコンウエハ上に下層膜形成用組成物ＡＬ４１２（Ｂｒｅｗｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ社製）を塗布し、２０５℃で６０秒間ベークして、膜厚２０ｎｍの下層膜を形成した。下層膜の上に、表４に示す組成物Ａを塗布し、１２０℃で６０秒間ベークして、膜厚４０ｎｍのレジスト膜Ａを形成した。
ＥＵＶ露光装置（Ｅｘｉｔｅｃｈ社製、Ｍｉｃｒｏ Ｅｘｐｏｓｕｒｅ Ｔｏｏｌ、ＮＡ０．３、Ｑｕａｄｒｕｐｏｌ、アウターシグマ０．６８、インナーシグマ０．３６）を用いて、得られたレジスト膜Ａを有するシリコンウエハに対してパターン照射を行った。なお、レクチルとしては、ラインサイズ＝３０ｎｍであり、かつ、ライン：スペース＝１：１であるマスクを用いた。
露光後のレジスト膜Ａを１２０℃で６０秒間ベークした後、アルカリ現像液であるテトラメチルアンモニウムハイドロオキサイド水溶液（２．３８質量％）で現像し、線幅３０ｎｍで、ライン：スペース＝１：１のラインアンドスペースパターン（レジストパターンＡ）を得た。

（感度（基準データ）の測定）
測長走査型電子顕微鏡（（株）日立製作所Ｓ－９３８０ＩＩ）により線幅３０ｎｍ（１：１）のラインアンドスペースのパターン（レジストパターンＡ）を解像する時の最適露光量を感度（Ｅｏｐｔ）（ｍＪ／ｃｍ^２）とした。このようにして、感度の基準データを取得した。

（ＬＷＲ（基準データ）の測定）
上記感度（Ｅｏｐｔ）を示す露光量にて解像した線幅３０ｎｍ（１：１）のラインアンドスペースのパターン（レジストパターンＡ）に対して、測長走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ（（株）日立製作所Ｓ－９３８０ＩＩ））を使用してパターン上部から観察した。パターンの線幅を任意のポイントで観測し、その標準偏差（σ）を求め、線幅の測定ばらつきを３σ（ｎｍ）で評価した。このようにして、ＬＷＲ（３σ）の基準データを取得した。

［工程（２）］
（測定用レジスト組成物Ｂ（組成物Ｂ）の調製）
上記レジスト組成物Ａ－１と同一の成分（ロット違い）を、同じ量使用して、同じ方法で、レジスト組成物Ｂ－１を調製した。
また、上記レジスト組成物Ａ－２～Ａ－２４のそれぞれと同一の成分（ロット違い）を、同じ量使用して、同じ方法で、レジスト組成物Ｂ－２～Ｂ－２４をそれぞれ調製した。
レジスト組成物Ｂ－１～Ｂ－２４の固形分濃度は全て２．０質量％であった。

（レジスト膜Ｂの形成、露光、現像処理、及びレジストパターンＢの形成）
組成物Ａに代えて、表４に示す組成物Ｂを用いた以外は、前述の（レジスト膜Ａの形成、露光、現像処理、及びレジストパターンＡの形成）と同様に、レジスト膜Ｂの形成、露光、現像処理、及びレジストパターンＢの形成を行った。

（感度（測定データ）の測定）
レジストパターンＢを解像する時の感度を、前述の感度の基準データと同様にして求め、感度の測定データを取得した。

（ＬＷＲ（測定データ）の測定）
レジストパターンＢについて、前述のＬＷＲの基準データと同様にして、ＬＷＲの測定データを取得した。

［工程（３）］
以下のようにして、基準データと測定データとを比較して許容範囲内（合格）であるか否かを判定した。

（感度のデータについて）
測定データから基準データを引いた値が、基準データに対して±０．５％以内である場合を許容範囲内（合格）とした。すなわち、感度の基準データをＫ１_Ａとし、感度の測定データをＫ１_Ｂとするとき、－０．５≦１００×（Ｋ１_Ｂ－Ｋ１_Ａ）／Ｋ１_Ａ≦０．５である場合を許容範囲内（合格）とした。

（ＬＷＲのデータについて）
測定データから基準データを引いた値が、基準データに対して±２．０％以内である場合を許容範囲内（合格）とした。すなわち、ＬＷＲの基準データをＫ２_Ａとし、ＬＷＲの測定データをＫ２_Ｂとするとき、－２．０≦１００×（Ｋ２_Ｂ－Ｋ２_Ａ）／Ｋ２_Ａ≦２．０である場合を許容範囲内（合格）とした。

全ての実施例及び参考例において、工程（３）では、「許容範囲内ではない」と判定した。

［工程（４）］
前述のように、全ての実施例において、工程（３）で、「許容範囲内ではない」と判定したので、全ての実施例で、以下のように工程（４）を行い、レジスト組成物Ｃ（組成物Ｃ）を調製した。この際、組成物Ａの樹脂の含有率をＬ_Ａとし、組成物Ｃの樹脂の含有率をＬ_Ｃとした場合、－５．０≦１００×（Ｌ_Ｃ－Ｌ_Ａ）／Ｌ_Ａ＜０．０、又は０．０＜１００×（Ｌ_Ｃ－Ｌ_Ａ）／Ｌ_Ａ≦５．０を満たすように組成物Ｃを調製した。
レジスト組成物Ｃを用いて形成したレジスト膜を「レジスト膜Ｃ」ともいう。レジスト膜Ｃに対して露光し、現像処理を行い、形成したレジストパターンを「レジストパターンＣ」ともいう。レジスト組成物Ｃを用いて取得したデータを「データＣ」ともいう。

実施例１、４～７、１２～１６、１９～２４では、レジスト膜のＥＵＶ吸収効率を求め、これを指針として組成物Ｂの酸分解性樹脂（Ｅ）の含有率を変更し、組成物Ｃを調製した。詳細を以下に示す。

ＥＵＶ吸収効率は、下記式（１）で求められるＡ値により算出した。
式（１）：Ａ＝（［Ｈ］×０．０４＋［Ｃ］×１．０＋［Ｎ］×２．１＋［Ｏ］×３．６＋［Ｆ］×５．６＋［Ｓ］×１．５＋［Ｉ］×３９．５）／（［Ｈ］×１＋［Ｃ］×１２＋［Ｎ］×１４＋［Ｏ］×１６＋［Ｆ］×１９＋［Ｓ］×３２＋［Ｉ］×１２７）

式（１）中、［Ｈ］は、レジスト組成物中の全固形分の全原子に対する、全固形分由来の水素原子のモル比率を表し、［Ｃ］は、レジスト組成物中の全固形分の全原子に対する、全固形分由来の炭素原子のモル比率を表し、［Ｎ］は、レジスト組成物中の全固形分の全原子に対する、全固形分由来の窒素原子のモル比率を表し、［Ｏ］は、レジスト組成物中の全固形分の全原子に対する、全固形分由来の酸素原子のモル比率を表し、［Ｆ］は、レジスト組成物中の全固形分の全原子に対する、全固形分由来のフッ素原子のモル比率を表し、［Ｓ］は、レジスト組成物中の全固形分の全原子に対する、全固形分由来の硫黄原子のモル比率を表し、［Ｉ］は、レジスト組成物中の全固形分の全原子に対する、全固形分由来のヨウ素原子のモル比率を表す。

レジスト膜ＡのＥＵＶ吸収効率Ｓ１_Ａと、レジスト膜ＣのＥＵＶ吸収効率Ｓ１_Ｃについて、Ｓ１_ＡとＳ１_Ｃとの差がＳ１_Ａに対して±０．３％以内になるように、組成物Ｂの酸分解性樹脂（Ｅ）の含有率を変更して、組成物Ｃを調製した。すなわち、－０．３≦１００×（Ｓ１_Ｃ－Ｓ１_Ａ）／Ｓ１_Ａ≦０．３となるように、組成物Ｂの酸分解性樹脂（Ｅ）の含有率を変更して、組成物Ｃを調製した。

実施例３、１７及び１８では、レジスト膜のＴｇを求め、これを指針として組成物Ｂの酸分解性樹脂（Ｅ）の含有率を変更して、組成物Ｃを調製した。詳細を以下に示す。

レジスト膜のＴｇは、「樹脂のＴｇ」と「レジスト組成物の固形分中の樹脂の含有率（質量％）」の積として算出した。「樹脂のＴｇ」は下記方法で算出した。
樹脂中に含まれる各繰り返し単位のみからなるホモポリマーのＴｇを、Ｂｉｃｅｒａｎｏ法によりそれぞれ算出した。以後、算出されたＴｇを、「繰り返し単位のＴｇ」という。次に、樹脂中の全繰り返し単位に対する、各繰り返し単位の質量割合（％）を算出した。次に、Ｆｏｘの式（Ｍａｔｅｒｉａｌｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ ６２（２００８）３１５２等に記載）を用いて各質量割合におけるＴｇを算出して、それらの総和を、樹脂のＴｇ（℃）とした。
Ｂｉｃｅｒａｎｏ法はＰｒｅｄｉｃｔｉｏｎ ｏｆ ｐｏｌｙｍｅｒ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ，Ｍａｒｃｅｌ Ｄｅｋｋｅｒ Ｉｎｃ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ（１９９３）等に記載されている。またＢｉｃｅｒａｎｏ法によるＴｇの算出は、ポリマーの物性概算ソフトウェアＭＤＬ Ｐｏｌｙｍｅｒ（ＭＤＬ Ｉｎｆｏｒｍａｔｉｏｎ Ｓｙｓｔｅｍｓ， Ｉｎｃ．）を用いて行った。

レジスト膜Ａのガラス転位温度Ｓ２_Ａと、レジスト膜Ｃのガラス転位温度Ｓ２_Ｃについて、Ｓ２_ＡとＳ２_Ｃとの差がＳ２_Ａに対して±０．５％以内になるように、組成物Ｂの酸分解性樹脂（Ｅ）の含有率を変更して、組成物Ｃを調製した。すなわち、－０．５≦１００×（Ｓ２_Ｃ－Ｓ２_Ａ）／Ｓ２_Ａ≦０．５となるように、組成物Ｂの酸分解性樹脂（Ｅ）の含有率を変更して、組成物Ｃを調製した。

実施例２、８～１１では、レジスト膜の現像液に対する溶解速度を求め、これを指針として組成物Ｂの酸分解性樹脂（Ｅ）の含有率を変更して、組成物Ｃを調製した。詳細を以下に示す。

レジスト膜の現像液に対する溶解速度は、レジスト膜の膜厚の変化量を処理に要した時間で除することで求めた。処理に要した時間は、水晶振動子マイクロバランス法（ＱＣＭ（Ｑｕａｒｔｚ ｃｒｙｓｔａｌ ｍｉｃｒｏｂａｌａｎｃｅ）法）から得られるパラメータの変化をリアルタイムに測定し、その変化の挙動から求めた。
具体的な測定方法を以下に示す。
ＱＣＭ電極（水晶振動子の電極）上にレジスト組成物を塗布し、１２０℃で６０秒間ベークして、膜厚４０ｎｍのレジスト膜を形成する。これにより、レジスト膜を有するＱＣＭ電極を作製する。次いで、上記レジスト膜付きＱＣＭ電極を、アルカリ現像液（２．３８質量％のテトラメチルアンモニウムハイドロオキサイド水溶液）に接触させることで、レジスト膜を除去した。この間、水晶振動子の振動数変化をモニタリングし、現像液の接触開始から振動数変化が一定となるまでに要する時間（Ｔ）を測定した。処理前のレジスト膜の膜厚（４０ｎｍ）を測定された時間（Ｔ）で除することで（４０ｎｍ／Ｔ秒）、レジスト膜の溶解速度（ｎｍ／秒）を算出した。

レジスト膜Ａの現像液に対する溶解速度Ｓ３_Ａと、レジスト膜Ｃの現像液に対する溶解速度Ｓ３_Ｃとについて、Ｓ３_ＡとＳ３_Ｃとの差がＳ３_Ａに対して±２．０％以内になるように、組成物Ｂの酸分解性樹脂（Ｅ）の含有率を変更して、組成物Ｃを調製した。すなわち、－２．０≦１００×（Ｓ３_Ｃ－Ｓ３_Ａ）／Ｓ３_Ａ≦２．０となるように、組成物Ｂの酸分解性樹脂（Ｅ）の含有率を変更して、組成物Ｃを調製した。

組成物Ｂに相当する組成物Ｂ－１における酸分解性樹脂（Ｅ）の含有率を変更して、新たに調製した組成物Ｃに相当するレジスト組成物を、組成物Ｃ－１とする。同様に、組成物Ｂに相当する組成物Ｂ－２～Ｂ－２４における酸分解性樹脂（Ｅ）の含有率を変更して、新たに調製した組成物Ｃに相当するレジスト組成物を、組成物Ｃ－２～Ｃ－２４とする。
組成物Ｃ－１～Ｃ－２４の固形分濃度は全て２．０質量％であった。

また、参考例では、組成物Ｂの酸分解性樹脂（Ｅ）の含有率は変更せずに、Ｑ／Ｐを変更したレジスト組成物Ｄ（「組成物Ｄ」ともいう。）を調製した。Ｐはレジスト組成物に含まれる光分解性カチオンのモル数であり、Ｑはレジスト組成物についての下記式（ａ）で表される値である。
Ｑ＝（化合物（Ｉ）の１分子中のＺ２の個数）×（化合物（Ｉ）のモル数）＋（化合物（ＩＩ）の１分子中のＺ３の個数）×（化合物（ＩＩ）のモル数）＋（酸拡散制御剤Ｑｂのモル数） ・・・（ａ）
レジスト組成物Ｄを用いて形成したレジスト膜を「レジスト膜Ｄ」ともいう。レジスト膜Ｄに対して露光し、現像処理を行い、形成したレジストパターンを「レジストパターンＤ」ともいう。レジスト組成物Ｄを用いて取得したデータを「データＤ」ともいう。

組成物Ｂに相当する組成物Ｂ－１におけるＱ／Ｐを変更して、新たに調製した組成物Ｄに相当するレジスト組成物を、組成物Ｄ－１とする。同様に、組成物Ｂに相当する組成物Ｂ－２～Ｂ－２４におけるＱ／Ｐを変更して、新たに調製した組成物Ｄに相当するレジスト組成物を、組成物Ｄ－２～Ｄ－２４とする。
組成物Ｄ－１～Ｄ－２４の固形分濃度は全て２．０質量％であった。

組成物Ｄ－２～Ｄ－２４におけるＱ／Ｐの決定方法について以下に記載する。
まず、組成物Ａ－１～Ａ－２４のそれぞれで使用した成分（同一ロットの成分）を用いて、Ｑ／Ｐを±５％、±１０％変化させたレジスト組成物４種を調製し、上記と同様の方法で感度を評価した。これにより、Ｑ／Ｐに対する感度の検量線を作成し、検量線に従って、組成物Ｄ－１～Ｄ－２４の感度が、組成物Ａ－１～Ａ－２４の感度と同じになるように、Ｑ／Ｐを決定した。

各実施例で、使用した組成物Ｂ（例えば、実施例１では組成物Ｂ－１）をロットが異なる成分（成分の種類及び含有率は同じ）を用いた以外は同様にして、１０個ずつ（１０サンプルずつ）調製した。調製した組成物Ｂのそれぞれに対して、酸分解性樹脂（Ｅ）の含有率を変更した組成物Ｃを調製した。すなわち、組成物Ｂ－１～Ｂ－２４をそれぞれ１０個ずつ調製し、組成物Ｃ－１～Ｃ－２４もそれぞれ１０個ずつ調製した。
各参考例でも同様に、調製した組成物Ｂのそれぞれに対して、Ｑ／Ｐを変更した組成物Ｄを調製した。すなわち、組成物Ｄ－１～Ｄ－２４もそれぞれ１０個ずつ調製した。

［評価］
組成物Ｃ－１～Ｃ－２４、及び組成物Ｄ－１～Ｄ－２４について、前述した方法と同様にして、感度のデータとＬＷＲのデータ（データＣ及びデータＤ）を取得した。
前述したものと同様に、感度のデータについては、データＣ及びデータＤから基準データを引いた値が、基準データに対して±０．５％以内である場合を許容範囲内（合格）とした。
また、ＬＷＲのデータについては、データＣ及びデータＤから基準データを引いた値が、基準データに対して±２．０％以内である場合を許容範囲内（合格）とした。
それぞれ１０個の組成物Ｃ－１～Ｃ－２４、及び組成物Ｄ－１～Ｄ－２４について合格か否かを判定し、以下の基準で評価した。
Ａ：合格が９～１０個
Ｂ：合格が７～８個
Ｃ：合格が５～６個
Ｄ：合格が３～４個
Ｅ：合格が２個以下

結果を下記表４に示す。表４には、各実施例において、酸分解性樹脂（Ｅ）の含有率を変更する際に用いた指針を記載した。また、表４には、組成物Ｃ－１～Ｃ－２４、及び組成物Ｄ－１～Ｄ－２４の酸分解性樹脂（Ｅ）の含有率、及びＱ／Ｐについて、１０個のうちの１例を記載した。

＜実施例２５～２９、参考例２５～２９＞
下記表５に示した各成分を下記表５に示した含有率となるように混合し、混合液を得た。次いで、得られた混合液を、最初に孔径５０ｎｍのポリエチレン製フィルター、次に孔径１０ｎｍのナイロン製フィルター、最後に孔径５ｎｍのポリエチレン製フィルターの順番で濾過することにより、固形分濃度が２．０質量％のレジスト組成物（Ａ－２５～Ａ－２９）を調製した。
得られたレジスト組成物を、基準レジスト組成物Ａ（組成物Ａ）として使用し、アルカリ現像液に代えて、有機系現像液である酢酸ｎ－ブチルを用いた以外は、前述した工程（１）～（４）を実施した。この際、上記レジスト組成物Ａ－２５～２９と同一の成分（ロット違い）を、同じ量使用して、同じ方法で、レジスト組成物Ｂ－２５～２９をそれぞれ調製した。
レジスト組成物Ｂ－２５～Ｂ－２９の固形分濃度は全て２．０質量％であった。
実施例２５、２８、２９では、レジスト膜のＥＵＶ吸収効率を求め、これを指針として組成物Ｂの酸分解性樹脂（Ｅ）の含有率を変更し、組成物Ｃを調製した。
実施例２７では、レジスト膜のＴｇを求め、これを指針として組成物Ｂの酸分解性樹脂（Ｅ）の含有率を変更して、組成物Ｃを調製した。
実施例２６では、レジスト膜の現像液に対する溶解速度を求め、これを指針として組成物Ｂの酸分解性樹脂（Ｅ）の含有率を変更して、組成物Ｃを調製した。
組成物Ｂに相当する組成物Ｂ－２５～Ｂ－２９における酸分解性樹脂（Ｅ）の含有率を変更して、新たに調製した組成物Ｃに相当するレジスト組成物を、組成物Ｃ－２５～Ｃ－２９とする。
組成物Ｃ－２５～Ｃ－２９の固形分濃度は全て２．０質量％であった。
更に、組成物Ｂに相当する組成物Ｂ－２５～Ｂ－２９におけるＱ／Ｐを変更して、新たに調製した組成物Ｄに相当するレジスト組成物を、組成物Ｄ－２５～Ｄ－２９とする。
組成物Ｄ－２５～Ｄ－２９の固形分濃度は全て２．０質量％であった。
組成物Ｃ－２５～Ｃ－２９、及び組成物Ｄ－２５～Ｄ－２９について、前述した方法で感度のデータとＬＷＲのデータを取得し、それぞれ実施例２５～２９、参考例２５～２９についての評価を行った。
結果を下記表６に示す。

表４及び表６の結果から、組成物Ｂの酸分解性樹脂（Ｅ）の含有率を変更して調製した組成物Ｃ（実施例１～２９）は、Ｑ／Ｐを変更して調製した組成物Ｄ（参考例１～２９）よりも、組成物Ａの性能（感度及びＬＷＲ）をより高い精度で再現できることが分かった。

Claims (16)

1. 光酸発生剤、及び樹脂を含有する基準レジスト組成物Ａを用いてレジスト膜Ａを形成し、前記レジスト膜Ａに対して露光し、現像処理を行い、レジストパターンＡを形成して、基準データを取得する工程（１）、
   前記基準レジスト組成物Ａに含まれる成分と同じ種類の成分を含む測定用レジスト組成物Ｂを用いてレジスト膜Ｂを形成し、前記レジスト膜Ｂに対して露光し、現像処理を行い、レジストパターンＢを形成して、測定データを取得する工程（２）、
   前記基準データと前記測定データとを比較して、許容範囲内であるか否かを判定する工程（３）、及び、
   前記工程（３）で許容範囲内ではないと判定した場合に、前記測定用レジスト組成物Ｂとは前記樹脂の含有率が異なるレジスト組成物Ｃを調製する工程（４）
   を含む、レジスト組成物の製造方法。
2. 前記光酸発生剤として、下記化合物（Ｉ）及び（ＩＩ）の少なくとも１種を含む、請求項１に記載のレジスト組成物の製造方法。
   化合物（Ｉ）：
   １つ以上の下記構造部位Ｚ１及び１つ以上の下記構造部位Ｚ２を有する化合物であって、活性光線又は放射線の照射によって、下記構造部位Ｚ１に由来する下記第１の酸性部位と下記構造部位Ｚ２に由来する下記第２の酸性部位とを含む酸を発生する化合物。
   構造部位Ｚ１：アニオン部位Ａ_１ ^－とカチオン部位Ｍ_１ ^＋とからなり、かつ活性光線又は放射線の照射によってＨＡ_１で表される第１の酸性部位を形成する構造部位
   構造部位Ｚ２：アニオン部位Ａ_２ ^－とカチオン部位Ｍ_２ ^＋とからなり、かつ活性光線又は放射線の照射によってＨＡ_２で表される第２の酸性部位を形成する構造部位
   ただし、化合物（Ｉ）は、下記条件Ｉを満たす。
   条件Ｉ：前記化合物（Ｉ）において前記構造部位Ｚ１中の前記カチオン部位Ｍ_１ ^＋及び前記構造部位Ｚ２中の前記カチオン部位Ｍ_２ ^＋をＨ^＋に置き換えてなる化合物ＰＩが、前記構造部位Ｚ１中の前記カチオン部位Ｍ_１ ^＋をＨ^＋に置き換えてなるＨＡ_１で表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ１と、前記構造部位Ｚ２中の前記カチオン部位Ｍ_２ ^＋をＨ^＋に置き換えてなるＨＡ_２で表される酸性部位に由来する酸解離定数ａ２を有し、かつ、前記酸解離定数ａ１よりも前記酸解離定数ａ２の方が大きい。
   化合物（ＩＩ）：
   ２つ以上の前記構造部位Ｚ１及び１つ以上の下記構造部位Ｚ３を有する化合物であって、活性光線又は放射線の照射によって、前記構造部位Ｚ１に由来する前記第１の酸性部位を２つ以上と前記構造部位Ｚ３とを含む酸を発生する化合物。
   構造部位Ｚ３：酸を中和可能な非イオン性の部位
3. 前記基準レジスト組成物Ａが、更に、前記化合物（Ｉ）及び（ＩＩ）とは異なる酸拡散制御剤Ｑｂを含有する、請求項２に記載のレジスト組成物の製造方法。
4. 前記基準レジスト組成物Ａに含まれる光分解性カチオンのモル数をＰ_Ａ、前記基準レジスト組成物Ａについての下記式（ａ）で表されるＱをＱ_Ａ、前記レジスト組成物Ｃに含まれる光分解性カチオンのモル数をＰ_Ｃ、前記レジスト組成物Ｃについての下記式（ａ）で表されるＱをＱ_Ｃとしたとき、Ｑ_Ａ／Ｐ_ＡからＱ_Ｃ／Ｐ_Ｃを引いた値が、Ｑ_Ａ／Ｐ_Ａの値に対して±０．３％以内である、請求項２又は３に記載のレジスト組成物の製造方法。
   Ｑ＝（化合物（Ｉ）の１分子中のＺ２の個数）×（化合物（Ｉ）のモル数）＋（化合物（ＩＩ）の１分子中のＺ３の個数）×（化合物（ＩＩ）のモル数）＋（酸拡散制御剤Ｑｂのモル数） ・・・（ａ）
   ただし、酸拡散制御剤Ｑｂは前記化合物（Ｉ）及び（ＩＩ）とは異なる化合物である。
5. 前記樹脂が、酸分解性樹脂である、請求項１～４のいずれか１項に記載のレジスト組成物の製造方法。
6. 前記基準データ及び前記測定データが、感度のデータであり、前記測定データから前記基準データを引いた値が、前記基準データに対して±０．５％以内である場合を前記許容範囲内とする、請求項１～５のいずれか１項に記載のレジスト組成物の製造方法。
7. 前記基準データ及び前記測定データが、ラインウィズスラフネスのデータであり、前記測定データから前記基準データを引いた値が、前記基準データに対して±２．０％以内である場合を前記許容範囲内とする、請求項１～６のいずれか１項に記載のレジスト組成物の製造方法。
8. 前記工程（４）で、前記レジスト膜ＡのＥＵＶ吸収効率Ｓ１_Ａと、前記レジスト組成物Ｃを用いて形成したレジスト膜ＣのＥＵＶ吸収効率Ｓ１_Ｃとの差が所定の範囲内に入るように、前記測定用レジスト組成物Ｂにおける前記樹脂の含有率を変更して、前記レジスト組成物Ｃを調製する、請求項１～７のいずれか１項に記載のレジスト組成物の製造方法。
9. 前記Ｓ１_Ａと前記Ｓ１_Ｃとの差が前記Ｓ１_Ａに対して±０．３％以内である場合を前記所定の範囲内とする、請求項８に記載のレジスト組成物の製造方法。
10. 前記工程（４）で、前記レジスト膜Ａのガラス転位温度Ｓ２_Ａと、前記レジスト組成物Ｃを用いて形成したレジスト膜Ｃのガラス転位温度Ｓ２_Ｃとの差が所定の範囲内に入るように、前記測定用レジスト組成物Ｂにおける前記樹脂の含有率を変更して、前記レジスト組成物Ｃを調製する、請求項１～７のいずれか１項に記載のレジスト組成物の製造方法。
11. 前記Ｓ２_Ａと前記Ｓ２_Ｃとの差が前記Ｓ２_Ａに対して±０．５％以内である場合を前記所定の範囲内とする、請求項１０に記載のレジスト組成物の製造方法。
12. 前記工程（４）で、前記レジスト膜Ａの現像液に対する溶解速度Ｓ３_Ａと、前記レジスト組成物Ｃを用いて形成したレジスト膜Ｃの現像液に対する溶解速度Ｓ３_Ｃとの差が所定の範囲内に入るように、前記測定用レジスト組成物Ｂにおける前記樹脂の含有率を変更して、前記レジスト組成物Ｃを調製する、請求項１～７のいずれか１項に記載のレジスト組成物の製造方法。
13. 前記Ｓ３_Ａと前記Ｓ３_Ｃとの差が前記Ｓ３_Ａに対して±２．０％以内である場合を前記所定の範囲内とする、請求項１２に記載のレジスト組成物の製造方法。
14. 前記基準レジスト組成物Ａの固形分濃度をＥ_Ａ、前記レジスト組成物Ｃの固形分濃度をＥ_Ｃとしたとき、前記Ｅ_Ａと前記Ｅ_Ｃとの差が前記Ｅ_Ａに対して±２．０％以内である、請求項１～１３のいずれか１項に記載のレジスト組成物の製造方法。
15. 前記露光に使用する光源がＥＵＶである、請求項１～１４のいずれか１項に記載のレジスト組成物の製造方法。
16. 光酸発生剤、及び樹脂を含有する基準レジスト組成物Ａを用いてレジスト膜Ａを形成し、前記レジスト膜Ａに対して露光し、現像処理を行い、レジストパターンＡを形成して、基準データを取得する工程（１）、
    前記基準レジスト組成物Ａに含まれる成分と同じ種類の成分を含む測定用レジスト組成物Ｂを用いてレジスト膜Ｂを形成し、前記レジスト膜Ｂに対して露光し、現像処理を行い、レジストパターンＢを形成して、測定データを取得する工程（２）、
    前記基準データと前記測定データとを比較して、許容範囲内であるか否かを判定する工程（３）、及び、
    前記工程（３）で許容範囲内ではないと判定した場合に、前記測定用レジスト組成物Ｂとは前記樹脂の含有率が異なるレジスト組成物Ｃを調製する工程（４）
    を含む、レジスト組成物の検定方法。