JP2023073124A - 位相差層付偏光板および該位相差層付偏光板を含む画像表示装置 - Google Patents

位相差層付偏光板および該位相差層付偏光板を含む画像表示装置 Download PDF

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Abstract

【課題】過酷な高温環境、および、高温高湿環境での位相差ムラおよび色ムラが抑制された位相差層付偏光板を提供すること。【解決手段】本発明の実施形態の位相差層付偏光板は、偏光子を含む偏光板と、ポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムで構成される第１の位相差層と、せん断破壊強度Ｔが１５ＭＰａ以上である第２の位相差層と、を有する。【選択図】図１

Description

本発明は、位相差層付偏光板および該位相差層付偏光板を含む画像表示装置に関する。
液晶表示装置およびエレクトロルミネセンス（ＥＬ）表示装置（例えば、有機ＥＬ表示装置、無機ＥＬ表示装置）に代表される画像表示装置が急速に普及している。これらの画像表示装置において、表示特性の向上および反射防止を目的として位相差層付偏光板が用いられている。位相差層付偏光板は、代表的には、偏光子と位相差フィルム（代表的にはλ／４板）とが用いられている。位相差フィルムを構成する樹脂フィルムとして、延伸処理されたポリカーボネート系樹脂フィルムが知られている（例えば、特許文献１）。ポリカーボネート系樹脂フィルムで構成される位相差フィルムでは、高温環境下、および、高温高湿環境下で位相差ムラおよび色ムラが生じることが知られている。また、位相差層付偏光板の大型化に伴い位相差ムラおよび色ムラがさらに顕著になる場合がある。
特開２０１７-１５５１８７号公報
本発明は上記従来の課題を解決するためになされたものであり、その主たる目的は、過酷な高温環境下、および、高温高湿環境下での位相差ムラおよび色ムラが抑制された位相差層付偏光板を提供することにある。
本発明の実施形態の位相差層付偏光板は、偏光子を含む偏光板と、ポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムで構成される第１の位相差層と、せん断破壊強度Ｔが１５ＭＰａ以上である第２の位相差層と、を有する。
１つの実施形態において、上記第２の位相差層の突刺し弾性率は５０ｇ／ｍｍ以上である。
１つの実施形態において、上記第１の位相層はλ／４板として機能し、面内位相差Ｒｅ（５５０）が１００ｎｍ～１９０ｎｍであり、かつ、Ｒｅ（４５０）／Ｒｅ（５５０）＜１を満たし、上記第１の位相差層の遅相軸と上記偏光子の吸収軸とがなす角度が４０°～５０°である。
１つの実施形態において、上記第２の位相差層は負の複屈折を示すポリマーを含む樹脂フィルムで構成される。
１つの実施形態において、上記負の複屈折を示すポリマーは、アクリル系樹脂、スチレン系樹脂、および、マレイミド系樹脂からなる群より選択される少なくとも１種である。
１つの実施形態において、上記第２の位相差層はｎｘ＝ｎｙ＞ｎｚまたはｎｚ＞ｎｘ＝ｎｙを満たす。
１つの実施形態において、上記位相差層付偏光板は長尺状であり、上記第１の位相差層は斜め延伸フィルムである。
１つの実施形態において、上記第１の位相差層と上記第２の位相差層とが接着剤層を介して積層されている。
本発明の別の局面においては、画像表示装置が提供される。この画像表示装置は、上記位相差層付偏光板を含む。
本発明の実施形態によれば、過酷な高温環境下、および、高温高湿環境下での位相差ムラおよび色ムラが抑制された位相差層付偏光板を提供することができる。さらに、本発明の実施形態の位相差層付偏光板は、大型化した場合であっても、過酷な高温環境下、および、高温高湿環境下での位相差ムラおよび色ムラを抑制することができる。そのため、車載用画像表示装置のように、より大型で過酷な条件下で用いられる画像表示装置にも好適に用いることができる。
本発明の１つの実施形態による位相差層付偏光板の概略断面図である。 せん断破壊強度Ｔを求める具体的な手順を説明するための概略図である。
以下、本発明の実施形態について説明するが、本発明はこれらの実施形態には限定されない。
（用語および記号の定義）
本明細書における用語および記号の定義は下記の通りである。
（１）屈折率（ｎｘ、ｎｙ、ｎｚ）
「ｎｘ」は面内の屈折率が最大になる方向（すなわち、遅相軸方向）の屈折率であり、「ｎｙ」は面内で遅相軸と直交する方向（すなわち、進相軸方向）の屈折率であり、「ｎｚ」は厚み方向の屈折率である。
（２）面内位相差（Ｒｅ）
「Ｒｅ（λ）」は、２３℃における波長λｎｍの光で測定した面内位相差である。例えば、「Ｒｅ（５５０）」は、２３℃における波長５５０ｎｍの光で測定した面内位相差である。Ｒｅ（λ）は、層（フィルム）の厚みをｄ（ｎｍ）としたとき、式：Ｒｅ（λ）＝（ｎｘ－ｎｙ）×ｄによって求められる。
（３）厚み方向の位相差（Ｒｔｈ）
「Ｒｔｈ（λ）」は、２３℃における波長λｎｍの光で測定した厚み方向の位相差である。例えば、「Ｒｔｈ（５５０）」は、２３℃における波長５５０ｎｍの光で測定した厚み方向の位相差である。Ｒｔｈ（λ）は、層（フィルム）の厚みをｄ（ｎｍ）としたとき、式：Ｒｔｈ（λ）＝（ｎｘ－ｎｚ）×ｄによって求められる。
（４）Ｎｚ係数
Ｎｚ係数は、Ｎｚ＝Ｒｔｈ／Ｒｅによって求められる。
（５）角度
本明細書において角度に言及するときは、当該角度は基準方向に対して時計回りおよび反時計回りの両方を包含する。したがって、例えば「４５°」は±４５°を意味する。
Ａ．位相差層付偏光板の全体構成
図１は、本発明の１つの実施形態による位相差層付偏光板の概略断面図である。図示例の位相差層付偏光板１００は、偏光板１０と第１の位相差層２０と第２の位相差層３０とを視認側からこの順に有する。第２の位相差層３０は偏光板１０と第１の位相差層２０との間に配置されていてもよい。第２の位相差層３０は好ましくは第１の位相差層２０に隣接している。偏光板１０は、代表的には、偏光子１１と、偏光子１１の両側に配置された保護層１２、１３と、を含む。保護層１３は省略されていてもよい。例えば、第１の位相差層２０が保護層としても機能し得る場合、保護層１３は省略されていてもよい。位相差層付偏光板を構成する各部材は、任意の適切な接着層（図示せず）を介して積層され得る。接着層の具体例としては、接着剤層、粘着剤層が挙げられる。第１の位相差層２０と第２の位相差層３０とは好ましくは接着剤層（図示せず）を介して積層される。第１の位相差層２０は、ポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムで構成される。第２の位相差層３０は、せん断破壊強度Ｔが１５ＭＰａ以上である。ポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムは、過酷な高温環境下、および、高温高湿環境下で位相差ムラおよび色ムラが生じ得る。第２の位相差層として、せん断破壊強度Ｔが１５ＭＰａ以上である位相差層を用いることにより、位相差層としてポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムを用いる場合であってもその優れた特性を維持しつつ、過酷な高温環境下、および、高温高湿環境下での位相差ムラおよび色ムラが抑制された位相差層付偏光板を提供することができる。具体的には、ポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムは、過酷な高温環境下、および、高温高湿環境下において、熱および吸湿により膨張し、その後、収縮し得る。ポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムの中央付近は収縮応力が集中し、位相差がより上昇し得る。また、ポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムの端部、例えば、樹脂フィルムの遅相軸方向端部、では、積層に用いられる接着剤層または粘着剤層により収縮応力が緩和され得る。そのため、ポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムの端部では中央付近に比べてフィルムの膨張および収縮による位相差変化が小さくなる。その結果、ポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムの面内に、位相差ムラ、および、色ムラが生じ得る。本発明の実施形態では、第２の位相差層として、せん断破壊強度Ｔが１５ＭＰａ以上である位相差層を用いる。せん断破壊強度Ｔが１５ＭＰａ以上である位相差層を用いることにより、過酷な高温環境下、および、高温高湿環境下におけるポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムの熱および吸水による膨張が抑制され得る。その結果、位相差層としてポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムを用いる場合であってもその優れた特性を維持しつつ、過酷な高温環境下、および、高温高湿環境下での位相差ムラおよび色ムラが抑制された位相差層付偏光板を提供することができる。本明細書において、隣接とは、直接隣り合っているだけでなく、任意の接着層を介して隣り合っていることも包含する。
上記のとおり、第２の位相差層はせん断破壊強度Ｔが１５ＭＰａ以上である。代表的には、せん断破壊強度Ｔが１５ＭＰａ以上である樹脂フィルムが第２の位相差層として用いられる。せん断破壊強度Ｔが１５ＭＰａ以上である樹脂フィルムを第２の位相差層として用いることにより、位相差層としてポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムを用いる場合であってもその優れた特性を維持しつつ、過酷な高温環境、および、高温高湿環境下での位相差ムラおよび色ムラが抑制された位相差層付偏光板を提供することができる。第２の位相差層のせん断破壊強度Ｔは、好ましくは２０ＭＰａ以上であり、より好ましくは２５ＭＰａ以上であり、さらに好ましくは３０ＭＰａ以上であり、特に好ましくは３５ＭＰａ以上である。また、第２の位相差層のせん断破壊強度Ｔは、例えば、１００ＭＰａ以下である。せん断破壊強度Ｔは、単一フィルムまたは積層体の各層を切削（破壊）する際に必要な力であり、例えば、ＳＡＩＣＡＳ（Ｓｕｒｆａｃｅ Ａｎｄ Ｉｎｔｅｒｆａｃｉａｌ Ｃｕｔｔｉｎｇ Ａｎａｌｙｓｉｓ Ｓｙｓｔｅｍ）により求めることができる。図２を参照して、せん断破壊強度を求める具体的な手順を説明する。図２には上から順に偏光板と、第１の位相差層と、第２の位相差層とを有する積層体が示されている。当該積層体を、精密斜め切削装置（例えば、ダイプラウィンテス社製、「ＳＡＩＣＡＳ ＤＮ－２０型」）を用いて斜め切削した際のせん断強度がせん断破壊強度となる。斜め切削は、切刃を２軸運動（水平方向および垂直方向の運動）させることにより行われ得る。せん断破壊強度Ｔ（ＭＰａ）は下記式から求められる。
Ｔ（ＭＰａ）＝ＦＨ（ｋＮ）／（２×Ｗｄ（ｍ２）×ｃｏｔφ）
ここで、ＦＨは切刃による水平方向の荷重であり、Ｗは切刃の幅（ｍ）であり、ｄは切刃の垂直方向の変位量（ｍ）であり、φはせん断角度である。なお、せん断角度は、切削条件、切削対象物の構成材料等に応じて変化し得るが、概略的には４５°である。
１つの実施形態において、位相差層付偏光板１００は粘着剤層が最外層として（例えば、図示例の第２の位相差層３０の第１の位相差層２０が積層されていない面に）設けられ、画像表示装置（実質的には、画像表示セル）に貼り付け可能とされている。実用的には、粘着剤層の表面には、位相差層付偏光板が使用に供されるまで、はく離ライナーが仮着されていることが好ましい。はく離ライナーを仮着することにより、実使用までの間粘着剤層を保護するとともに、位相差層付偏光板のロール化を可能としている。
位相差層付偏光板は、枚葉状であってもよく長尺状であってもよい。本明細書において「長尺状」とは、幅に対して長さが十分に長い細長形状を意味し、例えば、幅に対して長さが１０倍以上、好ましくは２０倍以上の細長形状を含む。長尺状の位相差層付偏光板である場合、斜め延伸により作製された位相差層とロールトゥロールによる積層が可能となり、製造工程を簡略化することができる。長尺状の位相差層付偏光板は、ロール状に巻回可能である。
位相差層付偏光板の厚みは任意の適切な値に設定され得る。１つの実施形態において位相差層付偏光板の総厚みは、好ましくは２５０μｍ以下であり、より好ましくは１４０μｍ以下、さらに好ましくは１２０μｍ以下であり、より好ましくは１００μｍ以下であり、さらにより好ましくは９０μｍ以下であり、特に好ましくは８５μｍ以下である。位相差層付偏光板の総厚みは、例えば、３０μｍ以上であり得る。なお、位相差層付偏光板の総厚みとは、偏光板、位相差層（第１の位相差層および第２の位相差層）およびこれらを積層するための接着層の厚みの合計をいう（すなわち、位相差層付偏光板の総厚みは、最外層として設けられる粘着剤層およびその表面に仮着され得るはく離ライナーの厚みを含まない）。
以下、位相差層付偏光板の構成要素について、より詳細に説明する。
Ｂ．偏光板
Ｂ－１．偏光子
偏光子は、代表的には、二色性物質（代表的には、ヨウ素）を含む樹脂フィルムで構成される。樹脂フィルムとしては、偏光子として用いられ得る任意の適切な樹脂フィルムを採用することができる。樹脂フィルムは、代表的には、ポリビニルアルコール系樹脂（以下、「ＰＶＡ系樹脂」と称する）フィルムである。樹脂フィルムは、単層の樹脂フィルムであってもよく、二層以上の積層体であってもよい。
単層の樹脂フィルムから構成される偏光子の具体例としては、ＰＶＡ系樹脂フィルムにヨウ素による染色処理および延伸処理（代表的には、一軸延伸）が施されたものが挙げられる。上記ヨウ素による染色は、例えば、ＰＶＡ系樹脂フィルムをヨウ素水溶液に浸漬することにより行われる。上記一軸延伸の延伸倍率は、好ましくは３～７倍である。延伸は、染色処理後に行ってもよいし、染色しながら行ってもよい。また、延伸してから染色してもよい。必要に応じて、ＰＶＡ系樹脂フィルムに、膨潤処理、架橋処理、洗浄処理、乾燥処理等が施される。例えば、染色の前にＰＶＡ系樹脂フィルムを水に浸漬して水洗することで、ＰＶＡ系樹脂フィルム表面の汚れやブロッキング防止剤を洗浄することができるだけでなく、ＰＶＡ系樹脂フィルムを膨潤させて染色ムラなどを防止することができる。
積層体を用いて得られる偏光子の具体例としては、樹脂基材と当該樹脂基材に積層されたＰＶＡ系樹脂層（ＰＶＡ系樹脂フィルム）との積層体、あるいは、樹脂基材と当該樹脂基材に塗布形成されたＰＶＡ系樹脂層との積層体を用いて得られる偏光子が挙げられる。樹脂基材と当該樹脂基材に塗布形成されたＰＶＡ系樹脂層との積層体を用いて得られる偏光子は、例えば、ＰＶＡ系樹脂溶液を樹脂基材に塗布し、乾燥させて樹脂基材上にＰＶＡ系樹脂層を形成して、樹脂基材とＰＶＡ系樹脂層との積層体を得ること；当該積層体を延伸および染色してＰＶＡ系樹脂層を偏光子とすること；により作製され得る。本実施形態においては、好ましくは、樹脂基材の片側に、ハロゲン化物とポリビニルアルコール系樹脂とを含むポリビニルアルコール系樹脂層を形成する。延伸は、代表的には積層体をホウ酸水溶液中に浸漬させて延伸することを含む。さらに、延伸は、必要に応じて、ホウ酸水溶液中での延伸の前に積層体を高温（例えば、９５℃以上）で空中延伸することをさらに含み得る。加えて、本実施形態においては、好ましくは、積層体は、長手方向に搬送しながら加熱することにより幅方向に２％以上収縮させる乾燥収縮処理に供される。代表的には、本実施形態の製造方法は、積層体に、空中補助延伸処理と染色処理と水中延伸処理と乾燥収縮処理とをこの順に施すことを含む。補助延伸を導入することにより、熱可塑性樹脂上にＰＶＡを塗布する場合でも、ＰＶＡの結晶性を高めることが可能となり、高い光学特性を達成することが可能となる。また、同時にＰＶＡの配向性を事前に高めることで、後の染色工程や延伸工程で水に浸漬された時に、ＰＶＡの配向性の低下や溶解などの問題を防止することができ、高い光学特性を達成することが可能になる。さらに、ＰＶＡ系樹脂層を液体に浸漬した場合において、ＰＶＡ系樹脂層がハロゲン化物を含まない場合に比べて、ポリビニルアルコール分子の配向の乱れ、および、配向性の低下が抑制され得る。これにより、染色処理および水中延伸処理など、積層体を液体に浸漬して行う処理工程を経て得られる偏光子の光学特性を向上し得る。さらに、乾燥収縮処理により積層体を幅方向に収縮させることにより、光学特性を向上させることができる。得られた樹脂基材／偏光子の積層体はそのまま用いてもよく（すなわち、樹脂基材を偏光子の保護層としてもよく）、樹脂基材／偏光子の積層体から樹脂基材を剥離し、当該剥離面に目的に応じた任意の適切な保護層を積層して用いてもよい。このような偏光子の製造方法の詳細は、例えば特開２０１２－７３５８０号公報（特許第５４１４７３８号）、特許第６４７０４５５号に記載されている。これらの公報は、その全体の記載が本明細書に参考として援用される。
偏光子の厚みは、好ましくは１μｍ～２５μｍであり、より好ましくは１μｍ～１５μｍであり、さらに好ましくは１μｍ～１０μｍであり、さらにより好ましくは１μｍ～８μｍであり、特に好ましくは２μｍ～５μｍである。本発明の実施形態においては、上記の厚みの偏光子を用いる場合であっても、位相差層付偏光板の過酷な高温環境下、および、高温高湿環境下での位相差ムラおよび色ムラが抑制され得る。
１つの実施形態において、偏光子のホウ酸含有量は、好ましくは２０重量％以下であり、より好ましくは５重量％～２０重量％であり、さらに好ましくは１０重量％～１８重量％である。偏光子のホウ酸含有量がこのような範囲であれば、高温耐久性に優れた位相差層付偏光板を提供することができる。ホウ酸含有量が５重量％未満の場合、偏光子がポリエン化し、耐久性が低下するおそれがある。本発明の実施形態によれば、過酷な高温環境下、および、高温高湿環境下に置かれた場合であっても偏光板の寸法収縮による位相差変化が抑制され、位相差ムラおよび色ムラの発生が抑制され得る。偏光子のホウ酸含有量は、例えば以下の各工程において用いられる水溶液におけるホウ酸含有量を調整することにより、調整され得る。ホウ酸含有量は、例えば、中和法から下記式を用いて、単位重量当たりの偏光子に含まれるホウ酸量として算出することができる。
Figure 2023073124000002
偏光子のヨウ素含有量は、好ましくは２重量％以上であり、より好ましくは２重量％～１０重量％である。偏光子のヨウ素含有量がこのような範囲であれば、上記のホウ酸含有量との相乗的な効果により、貼り合わせ時のカール調整の容易性を良好に維持し、かつ、加熱時のカールを良好に抑制しつつ、加熱時の外観耐久性を改善することができる。本明細書において「ヨウ素含有量」とは、偏光子（ＰＶＡ系樹脂フィルム）中に含まれるすべてのヨウ素の量を意味する。より具体的には、偏光子中においてヨウ素はヨウ素イオン（Ｉ－）、ヨウ素分子（Ｉ２）、ポリヨウ素イオン（Ｉ３ －、Ｉ５ －）等の形態で存在するところ、本明細書におけるヨウ素含有量は、これらの形態をすべて包含したヨウ素の量を意味する。ヨウ素含有量は、例えば、蛍光Ｘ線分析の検量線法により算出することができる。なお、ポリヨウ素イオンは、偏光子中でＰＶＡ－ヨウ素錯体を形成した状態で存在している。このような錯体が形成されることにより、可視光の波長範囲において吸収二色性が発現し得る。具体的には、ＰＶＡと三ヨウ化物イオンとの錯体（ＰＶＡ・Ｉ３ －）は４７０ｎｍ付近に吸光ピークを有し、ＰＶＡと五ヨウ化物イオンとの錯体（ＰＶＡ・Ｉ５ －）は６００ｎｍ付近に吸光ピークを有する。結果として、ポリヨウ素イオンは、その形態に応じて可視光の幅広い範囲で光を吸収し得る。一方、ヨウ素イオン（Ｉ－）は２３０ｎｍ付近に吸光ピークを有し、可視光の吸収には実質的には関与しない。したがって、ＰＶＡとの錯体の状態で存在するポリヨウ素イオンが、主として偏光子の吸収性能に関与し得る。
偏光子は、好ましくは、波長３８０ｎｍ～７８０ｎｍのいずれかの波長で吸収二色性を示す。偏光子の単体透過率Ｔｓは、好ましくは４０％～４８％であり、より好ましくは４１％～４６％である。偏光子の偏光度Ｐは、好ましくは９７．０％以上であり、より好ましくは９９．０％以上であり、さらに好ましくは９９．９％以上である。上記単体透過率は、代表的には、紫外可視分光光度計を用いて測定し、視感度補正を行なったＹ値である。上記偏光度は、代表的には、紫外可視分光光度計を用いて測定して視感度補正を行なった平行透過率Ｔｐおよび直交透過率Ｔｃに基づいて、下記式により求められる。
偏光度（％）＝｛（Ｔｐ－Ｔｃ）／（Ｔｐ＋Ｔｃ）｝１／２×１００
Ｂ－２．保護層
保護層１２、１３は、偏光子の保護層として使用できる任意の適切なフィルムで形成される。当該フィルムの主成分となる材料の具体例としては、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）等のセルロース系樹脂や、ポリエステル系、ポリビニルアルコール系、ポリカーボネート系、ポリアミド系、ポリイミド系、ポリエーテルスルホン系、ポリスルホン系、ポリスチレン系、ポリノルボルネン系、ポリオレフィン系、（メタ）アクリル系、アセテート系等の透明樹脂等が挙げられる。また、（メタ）アクリル系、ウレタン系、（メタ）アクリルウレタン系、エポキシ系、シリコーン系等の熱硬化型樹脂または紫外線硬化型樹脂等も挙げられる。この他にも、例えば、シロキサン系ポリマー等のガラス質系ポリマーも挙げられる。また、特開２００１－３４３５２９号公報（ＷＯ０１／３７００７）に記載のポリマーフィルムも使用できる。このフィルムの材料としては、例えば、側鎖に置換または非置換のイミド基を有する熱可塑性樹脂と、側鎖に置換または非置換のフェニル基ならびにニトリル基を有する熱可塑性樹脂を含有する樹脂組成物が使用でき、例えば、イソブテンとＮ－メチルマレイミドからなる交互共重合体と、アクリロニトリル・スチレン共重合体とを有する樹脂組成物が挙げられる。当該ポリマーフィルムは、例えば、上記樹脂組成物の押出成形物であり得る。
位相差層付偏光板は、代表的には画像表示装置の視認側に配置され、保護層１２は、代表的にはその視認側に配置される。したがって、保護層１２には、必要に応じて、ハードコート処理、反射防止処理、スティッキング防止処理、アンチグレア処理等の表面処理が施されていてもよい。
保護層の厚みは、好ましくは１０μｍ～５０μｍ、より好ましくは１０μｍ～３０μｍである。なお、表面処理が施されている場合、外側保護層（保護層１２）の厚みは、表面処理層の厚みを含めた厚みである。
Ｃ．第１の位相差層
第１の位相差層２０はポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムである。ポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムは、過酷な高温環境下、および、高温高湿環境下での位相差ムラおよび色ムラが生じ得る。本発明の実施形態によれば、位相差層としてポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムを用いる場合であってもその優れた特性を維持しつつ、過酷な高温環境下、および、高温高湿環境下での位相差ムラおよび色ムラが抑制された位相差層付偏光板を提供することができる。
第１の位相差層２０は、目的に応じて任意の適切な光学的特性および／または機械的特性を有し得る。第１の位相差層２０は、代表的には遅相軸を有する。１つの実施形態においては、第１の位相差層２０の遅相軸と偏光子１１の吸収軸とのなす角度θは、好ましくは４０°～５０°であり、より好ましくは４２°～４８°であり、さらに好ましくは約４５°である。角度θがこのような範囲であれば、後述するように第１の位相差層をλ／４板とすることにより、非常に優れた円偏光特性（結果として、非常に優れた反射防止特性）を有する位相差層付偏光板が得られ得る。
第１の位相差層は、好ましくは屈折率特性がｎｘ＞ｎｙを満たし、より好ましくは屈折率特性がｎｘ＞ｎｙ≧ｎｚの関係を示す。第１の位相差層は、代表的には偏光板に反射防止特性を付与するために設けられ、１つの実施形態においてはλ／４板として機能し得る。この場合、第１の位相差層の面内位相差Ｒｅ（５５０）は、好ましくは１００ｎｍ～１９０ｎｍ、より好ましくは１１０ｎｍ～１７０ｎｍ、さらに好ましくは１３０ｎｍ～１６０ｎｍである。なお、ここで「ｎｙ＝ｎｚ」はｎｙとｎｚが完全に等しい場合だけではなく、実質的に等しい場合を包含する。したがって、本発明の効果を損なわない範囲で、ｎｙ＜ｎｚとなる場合があり得る。
第１の位相差層のＮｚ係数は、好ましくは０．９～３、より好ましくは０．９～２．５、さらに好ましくは０．９～１．５、特に好ましくは０．９～１．３である。このような関係を満たすことにより、得られる位相差層付偏光板を画像表示装置に用いた場合に、非常に優れた反射色相を達成し得る。
第１の位相差層は、位相差値が測定光の波長に応じて大きくなる逆分散波長特性を示してもよく、位相差値が測定光の波長に応じて小さくなる正の波長分散特性を示してもよく、位相差値が測定光の波長によってもほとんど変化しないフラットな波長分散特性を示してもよい。１つの実施形態においては、第１の位相差層は、逆分散波長特性を示す。この場合、位相差層のＲｅ（４５０）／Ｒｅ（５５０）は、好ましくは１未満であり、より好ましくは０．８以上１未満であり、さらに好ましくは０．８以上０．９５以下である。このような構成であれば、非常に優れた反射防止特性を実現することができる。
第１の位相差層は、光弾性係数の絶対値が好ましくは２×１０－１１ｍ２／Ｎ以下、より好ましくは２．０×１０－１３ｍ２／Ｎ～１．５×１０－１１ｍ２／Ｎ、さらに好ましくは１．０×１０－１２ｍ２／Ｎ～１．２×１０－１１ｍ２／Ｎの樹脂を含む。光弾性係数の絶対値がこのような範囲であれば、加熱時の収縮応力が発生した場合に位相差変化が生じにくい。その結果、得られる画像表示装置の熱ムラが良好に防止され得る。
上記のとおり、第１の位相差層はポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムで構成される。１つの実施形態において、第１の位相差層の厚みは、好ましくは５０μｍ以下であり、より好ましくは１０μｍ～４０μｍであり、さらに好ましくは２０μｍ～３０μｍである。第１の位相差層が、このような厚みを有するポリカーボネート系樹脂フィルムで構成されることにより、カールの発生を抑制しつつ、折り曲げ耐久性および反射色相の向上にも寄与し得る。
第１の位相差層２０は、ポリカーボネート系樹脂、および、ポリエステルカーボネート系樹脂（以下、単にポリカーボネート系樹脂と称する場合がある）等のポリカーボネート系樹脂フィルムで構成される。第１の位相差層が逆分散波長特性を示す樹脂フィルムで構成される場合、ポリカーボネート系樹脂またはポリエステルカーボネート系樹脂が好適に用いられ得る。また、ポリカーボネート系樹脂と、ポリエステル系樹脂、ポリビニルアセタール系樹脂、ポリアリレート系樹脂、環状オレフィン系樹脂、セルロース系樹脂、ポリビニルアルコール系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリエーテル系樹脂、ポリスチレン系樹脂、アクリル系樹脂等と、を組み合わせて（例えば、ブレンド、共重合）用いてもよい。
上記ポリカーボネート系樹脂としては、本発明の効果が得られる限りにおいて、任意の適切なポリカーボネート系樹脂を用いることができる。例えば、ポリカーボネート系樹脂は、フルオレン系ジヒドロキシ化合物に由来する構造単位と、イソソルビド系ジヒドロキシ化合物に由来する構造単位と、脂環式ジオール、脂環式ジメタノール、ジ、トリまたはポリエチレングリコール、ならびに、アルキレングリコールまたはスピログリコールからなる群から選択される少なくとも１つのジヒドロキシ化合物に由来する構造単位と、を含む。好ましくは、ポリカーボネート系樹脂は、フルオレン系ジヒドロキシ化合物に由来する構造単位と、イソソルビド系ジヒドロキシ化合物に由来する構造単位と、脂環式ジメタノールに由来する構造単位ならびに／あるいはジ、トリまたはポリエチレングリコールに由来する構造単位と、を含み；さらに好ましくは、フルオレン系ジヒドロキシ化合物に由来する構造単位と、イソソルビド系ジヒドロキシ化合物に由来する構造単位と、ジ、トリまたはポリエチレングリコールに由来する構造単位と、を含む。ポリカーボネート系樹脂は、必要に応じてその他のジヒドロキシ化合物に由来する構造単位を含んでいてもよい。なお、本発明の実施形態に好適に用いられ得るポリカーボネート系樹脂の詳細は、例えば、特開２０１４－１０２９１号公報、特開２０１４－２６２６６号公報、特開２０１５－２１２８１６号公報、特開２０１５－２１２８１７号公報、特開２０１５－２１２８１８号公報に記載されており、当該記載は本明細書に参考として援用される。
上記ポリカーボネート系樹脂のガラス転移温度は、好ましくは１１０℃以上１５０℃以下であり、より好ましくは１２０℃以上１４０℃以下である。ガラス転移温度が過度に低いと耐熱性が悪くなる傾向にあり、フィルム成形後に寸法変化を起こす可能性があり、また、得られる有機ＥＬパネル等の画像表示装置の画像品質を下げる場合がある。ガラス転移温度が過度に高いと、フィルム成形時の成形安定性が悪くなる場合があり、又フィルムの透明性を損なう場合がある。なお、ガラス転移温度は、ＪＩＳ Ｋ ７１２１（１９８７）に準じて求められる。
上記ポリカーボネート系樹脂の分子量は、還元粘度で表すことができる。還元粘度は、溶媒として塩化メチレンを用い、ポリカーボネート濃度を０．６ｇ／ｄＬに精密に調製し、温度２０．０℃±０．１℃でウベローデ粘度管を用いて測定される。還元粘度の下限は、通常０．３０ｄＬ／ｇが好ましく、より好ましくは０．３５ｄＬ／ｇ以上である。還元粘度の上限は、通常１．２０ｄＬ／ｇが好ましく、より好ましくは１．００ｄＬ／ｇ、さらに好ましくは０．８０ｄＬ／ｇである。還元粘度が上記下限値より小さいと成形品の機械的強度が小さくなるという問題が生じる場合がある。一方、還元粘度が上記上限値より大きいと、成形する際の流動性が低下し、生産性や成形性が低下するという問題が生じる場合がある。
ポリカーボネート系樹脂フィルムとして市販のフィルムを用いてもよい。市販品の具体例としては、帝人社製の商品名「ピュアエースＷＲ－Ｓ」、「ピュアエースＷＲ－Ｗ」、「ピュアエースＷＲ－Ｍ」、日東電工社製の商品名「ＮＲＦ」が挙げられる。
第１の位相差層２０は、例えば、上記ポリカーボネート系樹脂から形成されたフィルムを延伸することにより得られる。ポリカーボネート系樹脂からフィルムを形成する方法としては、任意の適切な成形加工法が採用され得る。具体例としては、圧縮成形法、トランスファー成形法、射出成形法、押出成形法、ブロー成形法、粉末成形法、ＦＲＰ成形法、キャスト塗工法（例えば、流延法）、カレンダー成形法、熱プレス法等が挙げられる。押出成形法またはキャスト塗工法が好ましい。得られるフィルムの平滑性を高め、良好な光学的均一性を得ることができるからである。成形条件は、使用される樹脂の組成や種類、位相差層に所望される特性等に応じて適宜設定され得る。なお、上記のとおり、ポリカーボネート系樹脂は、多くのフィルム製品が市販されているので、当該市販フィルムをそのまま延伸処理に供してもよい。
樹脂フィルム（未延伸フィルム）の厚みは、第１の位相差層の所望の厚み、所望の光学特性、後述の延伸条件などに応じて、任意の適切な値に設定され得る。好ましくは５０μｍ～３００μｍである。
上記延伸は、任意の適切な延伸方法、延伸条件（例えば、延伸温度、延伸倍率、延伸方向）が採用され得る。具体的には、自由端延伸、固定端延伸、自由端収縮、固定端収縮などの様々な延伸方法を、単独で用いることも、同時もしくは逐次で用いることもできる。延伸方向に関しても、長さ方向、幅方向、厚さ方向、斜め方向等、様々な方向や次元に行なうことができる。延伸の温度は、樹脂フィルムのガラス転移温度（Ｔｇ）に対し、Ｔｇ－３０℃～Ｔｇ＋６０℃であることが好ましく、より好ましくはＴｇ－１０℃～Ｔｇ＋５０℃である。
上記延伸方法、延伸条件を適宜選択することにより、上記所望の光学特性（例えば、屈折率特性、面内位相差、Ｎｚ係数）を有する位相差フィルムを得ることができる。
１つの実施形態においては、位相差フィルムは、樹脂フィルムを一軸延伸もしくは固定端一軸延伸することにより作製される。固定端一軸延伸の具体例としては、樹脂フィルムを長手方向に走行させながら、幅方向（横方向）に延伸する方法が挙げられる。延伸倍率は、好ましくは１．１倍～３．５倍である。
別の実施形態においては、第１の位相差層を構成する延伸フィルムは好ましくは長尺状の斜め延伸フィルムである。この実施形態において、第１の位相差層を構成する延伸フィルムは、長尺状の樹脂フィルムを長手方向に対して上記の角度θの方向に連続的に斜め延伸することにより作製され得る。斜め延伸を採用することにより、フィルムの長手方向に対して角度θの配向角（角度θの方向に遅相軸）を有する長尺状の延伸フィルムが得られ、例えば、偏光子との積層に際してロールトゥロールが可能となり、製造工程を簡略化することができる。なお、角度θは、位相差層付偏光板において偏光子の吸収軸と位相差層の遅相軸とがなす角度であり得る。角度θは、上記のとおり、好ましくは４０°～５０°であり、より好ましくは４２°～４８°であり、さらに好ましくは約４５°である。
斜め延伸に用いる延伸機としては、例えば、横および／または縦方向に、左右異なる速度の送り力もしくは引張り力または引き取り力を付加し得るテンター式延伸機が挙げられる。テンター式延伸機には、横一軸延伸機、同時二軸延伸機等があるが、長尺状の樹脂フィルムを連続的に斜め延伸し得る限り、任意の適切な延伸機が用いられ得る。
上記延伸機において左右の速度をそれぞれ適切に制御することにより、上記所望の面内位相差を有し、かつ、上記所望の方向に遅相軸を有する位相差層（実質的には、長尺状の位相差フィルム）が得られ得る。
上記フィルムの延伸温度は、位相差層に所望される面内位相差値および厚み、使用される樹脂の種類、使用されるフィルムの厚み、延伸倍率等に応じて変化し得る。具体的には、延伸温度は、好ましくはＴｇ－３０℃～Ｔｇ＋３０℃、より好ましくはＴｇ－１５℃～Ｔｇ＋１５℃、さらに好ましくはＴｇ－１０℃～Ｔｇ＋１０℃である。このような温度で延伸することにより、本発明の実施形態において適切な特性を有する第１の位相差層が得られ得る。なお、Ｔｇは、フィルムの構成材料のガラス転移温度である。
Ｄ．第２の位相差層
上記のとおり、第２の位相差層はせん断破壊強度Ｔが１５ＭＰａ以上である。第２の位相差層のせん断破壊強度Ｔが１５ＭＰａ以上であることにより、ポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムの熱および吸水による膨張を抑制し得る。その結果、位相差層としてポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムを用いる場合であってもその優れた特性を維持しつつ、過酷な高温環境下、および、高温高湿環境下での位相差ムラおよび色ムラが抑制された位相差層付偏光板を提供することができる。第２の位相差層は代表的には、せん断破壊強度Ｔが１５ＭＰａ以上である樹脂フィルムである。
第２の位相差層は、好ましくは突刺し弾性率が５０ｇ／ｍｍ以上であり、より好ましくは５２ｇ／ｍｍ以上であり、さらに好ましくは５５ｇ／ｍｍ以上である。第２の位相差層の突刺し弾性率は、例えば、２００ｇ／ｍｍ以下である。第２の位相差層の突刺し弾性率が上記範囲であることにより、ポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムである第１の位相差層の熱および吸水による膨張をより抑制することができる。本明細書において、突刺し弾性率は、ニードル（突刺し治具）を位相差フィルム（上記第２の位相差層）の主面に対して垂直に突刺したときに位相差フィルムが破断する（もしくは裂ける）直前の力（ｇ）を、そのときの歪み（ｍｍ）で除した値をいう。ニードルとしては、先端径が１ｍｍφ、０．５Ｒであるものを使用することができる。ニードルを突き刺す速度は、０．３３ｃｍ／秒とすることができる。突刺し弾性率の測定は、ニードルが通過することができる直径１５ｍｍ以下の円形の穴の開いた２枚の板の間に位相差フィルムを挟んで行う。突刺し弾性率の測定は、温度２３℃の環境下で行うことができる。例えば、５枚の位相差フィルムに対して突刺し弾性率を測定し、その平均値を位相差フィルムの突刺し弾性率とすることができる。突刺し弾性率の測定には、市販の装置を利用することができる。市販の装置としては、カトーテック株式会社製のハンディー圧縮試験機「ＫＥＳ－Ｇ５ニードル貫通力測定仕様」、株式会社島津製作所社製の小型卓上試験機「ＥＺ Ｔｅｓｔ」などが挙げられる。
第２の位相差層は好ましくは破断伸度が１％以上であり、より好ましくは２％以上であり、さらに好ましくは３％以上である。第２の位相差層の破断伸度は、例えば５％以下である。第２の位相差層として、破断伸度が１％以上である位相差層を用いることにより、位相差層としてポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムを用いる場合であってもその優れた特性を維持しつつ、過酷な高温環境下、および、高温高湿環境下での位相差ムラおよび色ムラが抑制された位相差層付偏光板を提供することができる。本明細書において、位相差層の破断伸度は熱機械分析装置（ＴＭＡ）を用いることにより測定することができる。
第２の位相差層３０は好ましくは負の複屈折を示すポリマーを含む樹脂フィルムで構成される。ここで、「負の複屈折を示す」とは、ポリマーを延伸等により配向させた場合に、その延伸方向の屈折率が相対的に小さくなることをいう。換言すると、延伸方向と直交する方向の屈折率が大きくなることをいう。負の複屈折を示すポリマーを含む樹脂フィルムで構成されていることにより、第２の位相差層は、ポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムである第１の位相差層に熱および吸水による膨張、収縮が生じた場合であっても、これらによる位相差変化を抑制することができる。
第２の位相差層は、好ましくは屈折率特性がｎｘ＝ｎｙ＞ｎｚまたはｎｚ＞ｎｘ＝ｎｙの関係を示し、より好ましくは屈折率特性がｎｚ＞ｎｘ＝ｎｙの関係を示す、いわゆるポジティブＣプレートである。第２の位相差層としてポジティブＣプレートを用いることにより、斜め方向の反射を良好に防止することができ、反射防止機能の広視野角化が可能となる。第２の位相差層の厚み方向の位相差Ｒｔｈ（５５０）は、好ましくは－２０ｎｍ～－３００ｎｍ、より好ましくは－３０ｎｍ～－２５０ｎｍ、さらに好ましくは－４０ｎｍ～－２００ｎｍ、特に好ましくは－５０ｎｍ～－１５０ｎｍである。ここで、「ｎｘ＝ｎｙ」は、ｎｘとｎｙが厳密に等しい場合のみならず、ｎｘとｎｙが実質的に等しい場合も包含する。すなわち、第２の位相差層の面内位相差Ｒｅ（５５０）は１０ｎｍ未満であり得る。
第２の位相差層３０の厚みは、上記せん断破壊強度Ｔ、および、突き刺し弾性率を満たすよう、任意の適切な厚みに設定され得る。第２位相差層の厚みは、好ましくは１μｍ～３０μｍであり、より好ましくは２μｍ～２５μｍであり、さらに好ましくは３μｍ～２０μｍである。
負の複屈折を示すポリマーとしては、例えば、芳香環および／またはカルボニル基などの分極異方性の大きい化学結合や官能基が、側鎖に導入されたポリマーが挙げられる。具体的には、アクリル系樹脂、スチレン系樹脂、マレイミド系樹脂等が挙げられる。負の複屈折を示すポリマーは１種のみを用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
アクリル系樹脂は、例えば、アクリレート系モノマーを付加重合させることにより得られ得る。アクリル系樹脂としては、例えば、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリブチルメタクリレート、ポリシクロヘキシルメタクリレート等が挙げられる。
スチレン系樹脂は、例えば、スチレン系モノマーを付加重合させることにより得られ得る。スチレン系モノマーとしては、例えば、スチレン、α―メチルスチレン、ｏ－メチルスチレン、ｐ－メチルスチレン、ｐ－クロロスチレン、ｐ－ニトロスチレン、ｐ－アミノスチレン、ｐ－カルボキシスチレン、ｐ－フェニルスチレン、２，５－ジクロロスチレン、ｐ－ｔ－ブチルスチレン等が挙げられる。
マレイミド系樹脂は、例えば、マレイミド系モノマーを付加重合させることにより得られ得る。マレイミド系モノマーとしては、例えば、Ｎ－エチルマレイミド、Ｎ－シクロヘキシルマレイミド、Ｎ－フェニルマレイミド、Ｎ－（２－メチルフェニル）マレイミド、Ｎ－（２－エチルフェニル）マレイミド、Ｎ－（２－プロピルフェニル）マレイミド、Ｎ－（２－イソプロピルフェニル）マレイミド、Ｎ－（２，６－ジメチルフェニル）マレイミド、Ｎ－（２，６－ジプロピルフェニル）マレイミド、Ｎ－（２，６－ジイソプロピルフェニル）マレイミド、Ｎ－（２－メチル－６－エチルフェニル）マレイミド、Ｎ－（２－クロロフェニル）マレイミド、Ｎ－（２，６－ジクロロフェニル）マレイミド、Ｎ－（２－ブロモフェニル）マレイミド、Ｎ－（２，６－ジブロモフェニル）マレイミド、Ｎ－（２－ビフェニル）マレイミド、Ｎ－（２－シアノフェニル）マレイミド等が挙げられる。マレイミド系モノマーは、例えば、東京化成工業（株）等から入手することができる。
付加重合において、重合後に、側鎖を置換したり、マレイミド化やグラフト化反応させたりすること等により、得られる樹脂の複屈折特性を制御することもできる。
負の複屈折を示すポリマーは、他のモノマーが共重合されていてもよい。他のモノマーが共重合されることにより、脆性や成形加工性、耐熱性が改善され得る。当該他のモノマーとしては、例えば、エチレン、プロピレン、１－ブテン、１，３－ブタジエン、２－メチル－１－ブテン、２－メチル－１－ペンテン、１－ヘキセン等のオレフィン；アクリロニトリル；アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル等の（メタ）アクリレート；無水マレイン酸；酢酸ビニル等のビニルエステル等が挙げられる。
負の複屈折を示すポリマーが、上記スチレン系モノマーと上記他のモノマーとの共重合体である場合、スチレン系モノマーの配合率は、好ましくは５０モル％～８０モル％である。上記負の複屈折を示すポリマーが、上記マレイミド系モノマーと上記他のモノマーとの共重合体である場合、マレイミド系モノマーの配合率は、好ましくは２モル％～５０モル％である。このような範囲で配合させることにより、靭性および成形加工性に優れた高分子フィルムが得られ得る。
上記負の複屈折を示すポリマーとしては、好ましくは、スチレン－無水マレイン酸共重合体、スチレン－アクリロニトリル共重合体、スチレン－（メタ）アクリレート共重合体、スチレン－マレイミド共重合体、ビニルエステル－マレイミド共重合体、オレフィン－マレイミド共重合体等が用いられる。これらは単独で用いてもよく、２種以上組み合わせて用いてもよい。これらのポリマーは高い負の複屈折を示し、かつ、耐熱性に優れ得る。これらのポリマーは、例えば、ノヴァ・ケミカル・ジャパン、および、荒川化学工業（株）等から入手することができる。
上記負の複屈折を示すポリマーとして、好ましくは、下記一般式（ＩＩ）で表わされる繰り返し単位を有するポリマーも用いられる。このようなポリマーは、より一層、高い負の複屈折を示し、かつ、耐熱性、機械的強度に優れ得る。このようなポリマーは、例えば、出発原料のマレイミド系モノマーのＮ置換基として、少なくともオルト位に置換基を有するフェニル基を導入したＮ－フェニル置換マレイミドを用いることにより得ることができる。
Figure 2023073124000003
上記一般式（ＩＩ）中、Ｒ１～Ｒ５は、それぞれ独立して、水素原子、ハロゲン原子、カルボン酸、カルボン酸エステル、水酸基、ニトロ基、または炭素数１～８の直鎖もしくは分枝のアルキル基もしくはアルコキシ基を表し（ただし、Ｒ１およびＲ５は、同時に水素原子ではない）、Ｒ６およびＲ７は、水素原子または炭素数１～８の直鎖もしくは分枝のアルキル基もしくはアルコキシ基を表し、ｎは、２以上の整数を表す。
上記負の複屈折を示すポリマーとしては、上記に限定されず、例えば、特開２００５－３５０５４４号公報等に開示されているような環状オレフィン系共重合体等も用いることができる。さらに、特開２００５－１５６８６２号公報、特開２００５－２２７４２７号公報等に開示されているような、ポリマーと無機微粒子とを含む組成物も好適に用いることができる。さらに、これらを共重合、分枝、架橋、分子末端修飾（または封止）、および立体規則変性等によって変性して用いることもできる。
第２の位相差層を形成する樹脂組成物は、必要に応じて、任意の適切な添加剤をさらに含有し得る。添加剤の具体例としては、可塑剤、熱安定剤、光安定剤、滑剤、抗酸化剤、紫外線吸収剤、難燃剤、着色剤、帯電防止剤、相溶化剤、架橋剤、増粘剤等が挙げられる。添加剤の種類および含有量は、目的に応じて適宜設定され得る。添加剤の含有量は、代表的には、樹脂組成物の全固形分１００重量部に対して３～１０重量部程度である。添加剤の含有量が過度に多くなると、高分子フィルムの透明性が損なわれたり、添加剤が高分子フィルム表面から滲み出したりする場合がある。
第２の位相差層の成形方法としては、任意の適切な成形方法が採用され得る。例えば、圧縮成形法、トランスファー成形法、射出成形法、押出成形法、ブロー成形法、粉末成形法、ＦＲＰ成形法、ソルベントキャスティング法等が挙げられる。これらの中でも、押出成形法、ソルベントキャスティング法が好ましく用いられる。平滑性が高く、かつ、良好な光学的均一性を有する位相差フィルムを得ることができるからである。具体的には、押出成形法は、上記熱可塑性樹脂、可塑剤、添加剤等を含む樹脂組成物を加熱して溶融し、これをＴダイ等によりキャスティングロールの表面に薄膜状に押し出して、冷却させてフィルムを成形する方法である。ソルベントキャスティング法は、上記樹脂組成物を溶剤に溶解させた濃厚溶液（ドープ）を脱泡し、金属性のエンドレスベルトもしくは回転ドラム、またはプラスチック基材等の表面に均一に薄膜状に流延し、溶剤を蒸発させてフィルムを成形する方法である。なお、成形条件は、用いる樹脂の組成や種類、成形加工法等に応じて、適宜設定され得る。
Ｅ．接着層
上記のとおり、第１の位相差層と第２の位相差層とは接着層を介して積層される。好ましくは第１の位相差層と第２の位相差層とは接着剤層を介して積層される。接着剤層を介して積層されることにより、ポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムである第１の位相差層の熱および吸水による膨張をさらに抑制することができる。接着剤層を形成する接着剤としては任意の適切な接着剤を用いることができ、例えば、紫外線硬化型接着剤を用いることができる。紫外線硬化型接着剤を用いることにより、高い硬度を有し、かつ、厚みの薄い接着層を形成することができる。
Ｆ．粘着剤層
最外層として設けられる粘着剤層（位相差層付偏光板と画像表示装置との間の粘着剤層）を構成する粘着剤としては、任意の適切な粘着剤を用いることができる。粘着剤としては、ゴム系粘着剤、アクリル系粘着剤、シリコーン系粘着剤、ウレタン系粘着剤、ビニルアルキルエーテル系粘着剤、ポリビニルアルコール系粘着剤、ポリビニルピロリドン系粘着剤、ポリアクリルアミド系粘着剤、セルロース系粘着剤などが挙げられる。これら粘着剤のなかでも、光学的透明性に優れ、適宜な濡れ性と凝集性と接着性の粘着特性を示して、耐候性や耐熱性などに優れるものが好ましく使用される。このような特徴を示すものとしてアクリル系粘着剤が好ましく使用される。
Ｇ．画像表示装置
上記Ａ項からＦ項に記載の位相差層付偏光板は、画像表示装置に適用され得る。したがって、本発明の実施形態は、そのような位相差層付偏光板を用いた画像表示装置を包含する。画像表示装置の代表例としては、液晶表示装置、エレクトロルミネセンス（ＥＬ）表示装置（例えば、有機ＥＬ表示装置、無機ＥＬ表示装置）が挙げられる。本発明の実施形態による画像表示装置は、その視認側に上記Ａ項からＦ項に記載の位相差層付偏光板を備える。位相差層付偏光板は、位相差層が画像表示セル（例えば、液晶セル、有機ＥＬセル、無機ＥＬセル）側となるように（偏光子が視認側となるように）積層されている。
上記のとおり、本発明の実施形態の位相差層付偏光板は、過酷な高温環境下、および、高温高湿環境下での位相差ムラおよび色ムラが抑制され得る。さらに、位相差層付偏光板を大型化（例えば、３００ｍｍ×４１０ｍｍである位相差層付偏光板と）した場合であっても、位相差ムラおよび色ムラが抑制された位相差層付偏光板を提供することができる。したがって、大型であり、より過酷な条件下に置かれ得る車載用の画像表示装置に用いられる位相差層付偏光板としても好適に用いることができる。
以下、実施例によって本発明を具体的に説明するが、本発明はこれら実施例によって限定されるものではない。各特性の測定方法は以下の通りである。なお、特に明記しない限り、実施例および比較例における「部」および「％」は重量基準である。
（１）厚み
１０μｍ以下の厚みは、干渉膜厚計（大塚電子社製、製品名「ＭＣＰＤ－３０００」）を用いて測定した。１０μｍを超える厚みは、デジタルマイクロメーター（アンリツ社製、製品名「ＫＣ－３５１Ｃ」）を用いて測定した。
（２）せん断破壊強度Ｔ
実施例１および２ならびに比較例１で得られた位相差層付偏光板を、精密斜め切削装置（ダイプラウィンテス社製、「ＳＡＩＣＡＳ ＤＮ－２０型」）を用いて斜め切削した際のせん断強度から、第２の位相差層（ポジティブＣプレート）のせん断破壊強度Ｔを求めた。切削条件は以下のとおりであった。
切刃：単結晶ダイヤモンド製
刃幅：１ｍｍ
切刃のすくい角：１０°
切刃の水平速度：１μｍ／秒
切刃の垂直速度：０．０５μｍ／秒
下記式を用いて第２の位相差層のせん断破壊強度Ｔ（ＭＰａ）を求め、厚み１μｍあたりの量に換算した。
Ｔ（ＭＰａ）＝ＦＨ（ｋＮ）／（２×Ｗｄ（ｍ２）×ｃｏｔφ）
ここで、ＦＨは切刃による水平方向の荷重であり、Ｗは切刃の幅（ｍ）であり、ｄは切刃の垂直方向の変位量（ｍ）であり、φは４５°である。
（３）突刺し弾性率
製造例３～５で得られた位相差層について、突刺し弾性率を測定した。カトーテック株式会社製のハンディー圧縮試験機（製品名：ＫＥＳ－Ｇ５ニードル貫通力測定仕様）にニードルを取り付けた。直径１１ｍｍの円形の穴が開いた２枚の板の間に固定した位相差層の主面に対してニードルを垂直に突刺し、破断する直前の力（ｇ）を、そのときの歪み（ｍｍ）で除した値を算出した。この操作を、５枚の位相差層（突刺し試験用サンプル）に対してそれぞれ行い、その平均値を位相差層の突刺し弾性率とした。ニードルとしては、先端径が１ｍｍφ、０．５Ｒであるものを使用した。ニードルを突き刺す速度は、０．３３ｃｍ／秒とした。
（４）色ムラ
実施例および比較例で得られた位相差層付偏光板を、縦５０ｍｍ、横１５０ｍｍに切り出し、試料とした。試料の縦２５ｍｍ、横７５ｍｍの部分を中央、縦２５ｍｍ、横１０ｍｍの部分を端部とそれぞれ規定した。なお、第１の位相差層である位相差フィルムの遅相軸方向が試料の横方向に対応するよう配置した。
次いで、位相差層付偏光板の粘着剤層を厚さ０．５ｍｍのガラス板（８０ｍｍ×１５０ｍｍ）に貼り合わせ積層した。その後、ガラス板に貼り合わせた位相差層付偏光板を８５℃の条件下に１２０時間置いた。その後、試料を反射板上に置き、分光測色計（反射）（コニカミノルタ社製、製品名：ＣＭ－２６ｄ、光源Ｄ６５）を用いて中央および端部の色相ａ値および色相ｂ値をそれぞれ測定した。得られた値から下記式により色ムラΔａ＊ｂ＊（中央－端部）を算出した。
また、試料を６０℃、９５％ＲＨの条件に１２０時間置いたものについても同様に評価を行った。

Δａ＊ｂ＊（中央－端部）＝√（ａ＊ 中央－ａ＊ 端部）２＋（ｂ＊ 中央－ｂ＊ 端部）２
（５）位相差ムラ
実施例および比較例で得られた位相差層付偏光板を、縦５０ｍｍ、横１５０ｍｍに切り出し、試料とした。試料の縦２５ｍｍ、横７５ｍｍの部分を中央、縦２５ｍｍ、横１０ｍｍの部分を端部とそれぞれ規定した。なお、第１の位相差層である位相差フィルムの遅相軸方向が試料の横方向に対応するよう配置した。
次いで、位相差層付偏光板の粘着剤層を厚さ０．５ｍｍのガラス板（８０ｍｍ×１５０ｍｍ）に貼り合わせ積層した。その後、ガラス板に貼り合わせた位相差層付偏光板を８５℃の条件下に１２０時間置いた。その後、位相差測定装置（王子計測器株式会社製、製品名：ＫＯＢＲＡ－ＷＰＲ）を用いて、中央および端部の面内位相差（Ｒｅ（５８７．４））をそれぞれ測定した。測定した面内位相差からΔＲｅ（中央－端部）を下記式により算出した。
また、試料を６０℃、９５％ＲＨの条件に１２０時間置いたものについても同様に評価を行った。

ΔＲｅ（中央－端部）＝Ｒｅ（５８７．４）中央－Ｒｅ（５８７．４）端部
（６）判定
得られた位相差層付偏光板を以下の基準で評価した。高温条件（８５℃、１２０時間）でのΔＲｅ（中央－端部）が３．０以下、高温高湿条件（６０℃、９５％ＲＨ、１２０時間）でのΔＲｅ（中央－端部）が２．５以下、高温条件（８５℃、１２０時間）でのΔａ＊ｂ＊（中央－端部）が１．２以下、高温高湿条件（６０℃、９５％ＲＨ、１２０時間）でのΔａ＊ｂ＊（中央－端部）が０．８５以下を全て満たすものを〇、いずれか１つでも満たさないものを×とした。
［製造例１：偏光板の作製］
１．偏光子の作製
平均重合度が２，４００、ケン化度が９９．９モル％、厚みが４５μｍであるポリビニルアルコールフィルムを用意した。ポリビニルアルコールフィルムを、周速比の異なるロール間で、２０℃の膨潤浴（水浴）中に３０秒間浸漬して膨潤しながら搬送方向に２．２倍に延伸し（膨潤工程）、続いて、３０℃の染色浴（ヨウ素濃度が０．１重量％、ヨウ化カリウム濃度が０．９重量％である水溶液）中で３０秒間浸漬して染色しながら元のポリビニルアルコールフィルム（搬送方向に全く延伸していないポリビニルアルコールフィルム）を基準にして搬送方向に３．３倍に延伸した（染色工程）。次いで、染色したポリビニルアルコールフィルムを、４０℃の架橋浴（ホウ酸濃度が３．０重量％、ヨウ化カリウム濃度が３．０重量％である水溶液）中で２８秒間浸漬して元のポリビニルアルコールフィルムを基準にして搬送方向に３．６倍まで延伸した（架橋工程）。さらに、得られたポリビニルアルコールフィルムを、６１℃の延伸浴（ホウ酸濃度が４．０重量％、ヨウ化カリウム濃度が５．０重量％である水溶液）中で６０秒間浸漬して元のポリビニルアルコールフィルムを基準にして搬送方向に６．０倍まで延伸した（延伸工程）後、２０℃の洗浄浴（ヨウ化カリウム濃度が２．０重量％である水溶液）中で１０秒間浸漬した（洗浄工程）。洗浄したポリビニルアルコールフィルムを、４０℃で３０秒間乾燥して偏光子を作製した。偏光子の厚みは１８μｍであった。
２．偏光板の作製
接着剤として、アセトアセチル基を含有するポリビニルアルコール樹脂（平均重合度が１，２００、ケン化度が９８．５モル％、アセトアセチル化度が５モル％）とメチロールメラミンとを重量比３：１で含有する水溶液を用いた。この接着剤を用いて、上記で得られた偏光子の一方の面（表示素子側）に、保護層として、（メタ）アクリル系樹脂（ラクトン環構造を有する変性アクリル系ポリマー）からなる厚み３０μｍの透明保護フィルム（日本触媒製）を、また、他方の面（視認側）に、保護層として、トリアセチルセルロースフィルム（富士フィルム製、商品名「ＴＪ４０ＵＬ」）にＨＣを形成した厚み４９μｍの透明保護フィルムをロール貼合機で貼り合わせ、次いでオーブン内で加熱乾燥（温度が９０℃、時間が１０分間）させて、偏光子の両面に透明保護フィルムが貼り合わせられた偏光板を作製した。得られた偏光子の単体透過率は４１．７％であり、偏光度は９９．９％であった。
［製造例２：第１の位相差層の作製］
１．ポリエステルカーボネート系樹脂の重合
撹拌翼および１００℃に制御された還流冷却器を具備した縦型反応器２器からなるバッチ重合装置を用いて重合を行った。ビス［９－（２－フェノキシカルボニルエチル）フルオレン－９－イル］メタン２９．６０質量部（０．０４６ｍｏｌ）、イソソルビド（ＩＳＢ）２９．２１質量部（０．２００ｍｏｌ）、スピログリコール（ＳＰＧ）４２．２８質量部（０．１３９ｍｏｌ）、ジフェニルカーボネート（ＤＰＣ）６３．７７質量部（０．２９８ｍｏｌ）及び触媒として酢酸カルシウム１水和物１．１９×１０－２質量部（６．７８×１０－５ｍｏｌ）を仕込んだ。反応器内を減圧窒素置換した後、熱媒で加温を行い、内温が１００℃になった時点で撹拌を開始した。昇温開始４０分後に内温を２２０℃に到達させ、この温度を保持するように制御すると同時に減圧を開始し、２２０℃に到達してから９０分で１３．３ｋＰａにした。重合反応とともに副生するフェノール蒸気を１００℃の還流冷却器に導き、フェノール蒸気中に若干量含まれるモノマー成分を反応器に戻し、凝縮しないフェノール蒸気は４５℃の凝縮器に導いて回収した。第１反応器に窒素を導入して一旦大気圧まで復圧させた後、第１反応器内のオリゴマー化された反応液を第２反応器に移した。次いで、第２反応器内の昇温および減圧を開始して、５０分で内温２４０℃、圧力０．２ｋＰａにした。その後、所定の攪拌動力となるまで重合を進行させた。所定動力に到達した時点で反応器に窒素を導入して復圧し、生成したポリエステルカーボネート系樹脂を水中に押し出し、ストランドをカッティングしてペレットを得た。
２．位相差フィルムの作製
得られたポリエステルカーボネート系樹脂（ペレット）を８０℃で５時間真空乾燥をした後、単軸押出機（東芝機械社製、シリンダー設定温度：２５０℃）、Ｔダイ（幅２００ｍｍ、設定温度：２５０℃）、チルロール（設定温度：１２０℃～１３０℃）および巻取機を備えたフィルム製膜装置を用いて、厚み１３０μｍの長尺状の樹脂フィルムを作製した。得られたポリカーボネート樹脂フィルムを、特開２０１４－１９４４８３号公報の実施例２に準じた方法で斜め延伸し、厚み４７μｍの位相差フィルムを得た。得られた位相差フィルムのＲｅ（５５０）は１４４ｎｍであり、Ｒｅ（４５０）／Ｒｅ（５５０）は０．８６であり、Ｎｚ係数は１．２１であり、配向角（遅相軸の方向）は長尺方向に対し４５°であった。
［製造例３：第２の位相差層１の作製］
攪拌機、冷却管、窒素導入管および温度計を備えたオートクレーブに、ヒドロキシプロピルメチルセルロース（信越化学製、商品名：メトローズ６０ＳＨ－５０）４８重量部、蒸留水１５６０１重量部、フマル酸ジイソプロピル８１６１重量部、アクリル酸３－エチル－３－オキセタニルメチル２４０重量部および重合開始剤であるｔ－ブチルパーオキシピバレート４５重量部を入れ、窒素バブリングを１時間行った後、攪拌しながら４９℃で２４時間保持し、ラジカル懸濁重合を行なった。次いで、室温まで冷却し、生成したポリマー粒子を含む懸濁液を遠心分離した。得られたポリマーを蒸留水で２回およびメタノールで２回洗浄した後、減圧乾燥した。得られたフマル酸エステル系樹脂を、トルエン・メチルエチルケトン混合溶液（トルエン／メチルエチルケトン、５０重量％／５０重量％）に溶解して２０％溶液とした。さらに、フマル酸エステル系樹脂１００重量部に対し、可塑剤としてトリブチルトリメリテート５重量部を添加して、ドープを調製した。支持体フィルムとして、ポリエステル（ポリエチレン－テレフタレート／イソフタレート共重合体）の二軸延伸フィルム（厚み７５μｍ）を用いた。支持体フィルムに調整したドープを、乾燥後の膜厚が５μｍになるように塗布して、１４０℃で乾燥させた。乾燥後の塗膜（ポジティブＣプレート）は、面内位相差Ｒｅ（５５０）≒０ｎｍ、Ｒｔｈ（５５０）＝－７５ｎｍであった。また、得られた位相差フィルムの突刺し弾性率Ｔは５７．２ｇ／ｍｍであり、せん断破壊強度は５８．７ＭＰａであった。
［製造例４：第２の位相差層２の作製］
厚みを１８μｍに変更した以外は製造例３と同様にして、位相差フィルム（ポジティブＣプレート）を作製した。得られた位相差フィルムは、Ｒｅ（５５０）＝０ｎｍ、Ｒｔｈ（５５０）＝２００ｎｍであった。また、得られた位相差フィルムの突刺し弾性率Ｔは１３３．３ｇ／ｍｍであり、せん断破壊強度は３９．８ＭＰａであった。
［実施例１］
製造例１で得られた偏光板の偏光子に、製造例２で得られた第１の位相差層を、アクリル系粘着剤（厚み２０μｍ）を介して貼り合わせた。このとき、偏光子の吸収軸と第１の位相差フィルムの遅相軸とが４５°の角度をなすようにして貼り合わせた。次いで、第１の位相差層と製造例３で得られた第２の位相差層とを紫外線硬化型接着剤（硬化後厚み１μｍ）を介して積層し、保護層（ＨＣ層／ＴＡＣフィルム）／接着剤層／偏光子／接着剤層／（メタ）アクリル系樹脂層／粘着剤層／第１の位相差層／接着剤層／第２の位相差層の構成を有する位相差層付偏光板（厚み：１９２μｍ）を得た。その後、第２の位相差層の第１の位相差層と接していない面にアクリル系粘着剤（厚み２６μｍ）を塗布し、粘着剤層を有する位相差層付偏光板とした。得られた位相差層付偏光板を上記の評価に供した。結果を表１に示す。
［実施例２］
製造例４で得られた第２の位相差層を用いた以外は実施例１と同様にして、位相差層付偏光板（厚み：２０４μｍ）を得た。得られた位相差層付偏光板を上記の評価に供した。結果を表１に示す。
［製造例５：液晶配向固化層であるポジティブＣプレートの作製］
下記化学式（式中の数字６５および３５はモノマーユニットのモル％を示し、便宜的にブロックポリマー体で表している：重量平均分子量５０００）で示される側鎖型液晶ポリマー２０重量部、ネマチック液晶相を示す重合性液晶（ＢＡＳＦ社製：商品名ＰａｌｉｏｃｏｌｏｒＬＣ２４２）８０重量部および光重合開始剤（チバスペシャリティーケミカルズ社製：商品名イルガキュア９０７）５重量部をシクロペンタノン２００重量部に溶解して液晶塗工液を調製した。そして、垂直配向処理を施したＰＥＴ基材に当該塗工液をバーコーターにより塗工した後、８０℃で４分間加熱乾燥することによって液晶を配向させた。この液晶層に紫外線を照射し、液晶層を硬化させることにより、ｎｚ＞ｎｘ＝ｎｙの屈折率特性を示す位相差層（厚み４μｍ）を基材上に形成した。得られた位相差層の突刺し弾性率Ｔは４３．１ｇ／ｍｍであり、せん断破壊強度は０．６ＭＰａであった。
Figure 2023073124000004
（比較例１）
第２の位相差層として、製造例５で得られた液晶配向固化層であるポジティブＣプレートを用いた以外は実施例１と同様にして、位相差層付偏光板（厚み：１９１μｍ）を得た。得られた位相差層付偏光板を上記の評価に供した。結果を表１に示す。
（比較例２）
第２の位相差層を積層しなかったこと以外は実施例１と同様にして、位相差層付偏光板（厚み：１８５μｍ）を得た。得られた偏光板を上記の評価に供した。結果を表１に示す。
Figure 2023073124000005
［評価］
表１から明らかなように、本発明の実施例の位相差層付偏光板は、過酷な高温環境および高温高湿環境に置いた場合であって、位相差ムラおよび色ムラが抑制されていた。
本発明の実施形態の位相差層付偏光板は、液晶表示装置、有機ＥＬ表示装置および無機ＥＬ表示装置等の画像表示装置に好適に用いることができ、車載用の画像表示装置にも好適に用いることができる。
１０ 偏光板
１１ 偏光子
１２ 保護層
１３ 保護層
２０ 第１の位相差層
３０ 第２の位相差層
１００ 位相差層付偏光板

Claims (9)

  1. 偏光子を含む偏光板と、ポリカーボネート系樹脂フィルムの延伸フィルムで構成される第１の位相差層と、せん断破壊強度Ｔが１５ＭＰａ以上である第２の位相差層と、を有する位相差層付偏光板。
  2. 前記第２の位相差層の突刺し弾性率が５０ｇ／ｍｍ以上である、請求項１に記載の位相差層付偏光板。
  3. 前記第１の位相層がλ／４板として機能し、面内位相差Ｒｅ（５５０）が１００ｎｍ～１９０ｎｍであり、かつ、Ｒｅ（４５０）／Ｒｅ（５５０）＜１を満たし、
    前記第１の位相差層の遅相軸と前記偏光子の吸収軸とがなす角度が４０°～５０°である、請求項１または２に記載の位相差層付偏光板。
  4. 前記第２の位相差層が負の複屈折を示すポリマーを含む樹脂フィルムで構成される、請求項１から３のいずれかに記載の位相差層付偏光板。
  5. 前記負の複屈折を示すポリマーが、アクリル系樹脂、スチレン系樹脂、および、マレイミド系樹脂からなる群より選択される少なくとも１種である、請求項４に記載の位相差層付偏光板。
  6. 前記第２の位相差層がｎｘ＝ｎｙ＞ｎｚまたはｎｚ＞ｎｘ＝ｎｙを満たす、請求項１から５のいずれかに記載の位相差層付偏光板。
  7. 前記位相差層付偏光板が長尺状であり、前記第１の位相差層が斜め延伸フィルムである、請求項１から６のいずれかに記載の位相差層付偏光板。
  8. 前記第１の位相差層と前記第２の位相差層とが接着剤層を介して積層されている、請求項１から７のいずれかに記載の位相差層付偏光板。
  9. 請求項１から８のいずれかに記載の位相差層付偏光板を含む、画像表示装置。
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