JP2023009762A - エッチング方法 - Google Patents

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Abstract

【課題】膜の表面の凹凸を小さくする。【解決手段】エッチング方法は、第１の成膜工程と、エッチング工程とを含む。第１の成膜工程では、基板上に形成された第１の膜の表面に、被覆率に応じて第１の膜のエッチングに用いられる第１のガスの透過を抑制する保護膜が成膜される。エッチング工程では、基板に第１のガスを供給することにより、保護膜の被覆率が高い第１の膜の表面よりも保護膜の被覆率が低い第１の膜の表面がより深くエッチングされる。【選択図】図４

Description

本開示の種々の側面および実施形態は、エッチング方法に関する。
例えば、下記の非特許文献１および２には、配位子交換（Ligand Exchange）反応を用いて、ＡＬＥ（Atomic Layer Etching）を行う技術が記載されている。
Younghee Lee, Craig Huffman, and Steven M. George "Selectivity in Thermal Atomic Layer Etching Using Sequential, Self-Limiting Fluorination and Ligand-Exchange Reactions" Chem. Mater. 2016, 28 (21), pp 7657-7665 Jaime W. DuMont, Amy E. Marquardt, Austin M. Cano, and Steven M. George "Thermal Atomic Layer Etching of SiO2 by a "Conversion-Etch" Mechanism Using Sequential Reactions of Trimethylaluminum and Hydrogen Fluoride" ACS Appl. Mater. Interfaces 2017, 9, (11), pp 10296-10307
本開示は、膜の表面の凹凸を小さくすることができるエッチング方法を提供する。
本開示の一側面は、エッチング方法であって、第１の成膜工程と、エッチング工程とを含む。第１の成膜工程では、基板上に形成された第１の膜の表面に、被覆率に応じて第１の膜のエッチングに用いられる第１のガスの透過を抑制する保護膜が成膜される。エッチング工程では、基板に第１のガスを供給することにより、保護膜の被覆率が高い第１の膜の表面よりも保護膜の被覆率が低い第１の膜の表面がより深くエッチングされる。
本開示の種々の側面および実施形態によれば、膜の表面の凹凸を小さくすることができる。
図１は、第１の実施形態における処理システムの一例を示すシステム構成図である。 図２は、プラズマ処理モジュールの一例を示す概略断面図である。 図３は、処理装置の一例を示す概略断面図である。 図４は、第１の実施形態におけるエッチング方法の一例を示すフローチャートである。 図５は、基板の断面の一例を示す拡大断面図である。 図６は、保護膜が形成された基板の一例を模式的に示す断面図である。 図７は、改質層が形成された基板の一例を模式的に示す断面図である。 図８は、改質層が除去された後の基板の一例を模式的に示す断面図である。 図９Ａは、第１の実施形態の技術が他の構造の基板に適用された例を模式的に示す断面図である。 図９Ｂは、第１の実施形態の技術が他の構造の基板に適用された例を模式的に示す断面図である。 図１０Ａは、第１の実施形態の技術が他の構造の基板に適用された例を模式的に示す平面図である。 図１０Ｂは、第１の実施形態の技術が他の構造の基板に適用された例を模式的に示す平面図である。 図１０Ｃは、第１の実施形態の技術が他の構造の基板に適用された例を模式的に示す平面図である。 図１１は、第２の実施形態における処理システムの一例を示すシステム構成図である。 図１２は、第２の実施形態におけるエッチング方法の一例を示すフローチャートである。 図１３は、基板の断面の一例を示す断面図である。 図１４は、抑制膜が形成された基板の一例を模式的に示す断面図である。 図１５は、第１の膜が形成された基板の一例を模式的に示す断面図である。 図１６は、保護膜が形成された基板の一例を模式的に示す断面図である。 図１７は、改質層が形成された基板の一例を模式的に示す断面図である。 図１８は、改質層が除去された後の基板の一例を模式的に示す断面図である。 図１９は、第２の実施形態におけるエッチング方法の他の例を示すフローチャートである。 図２０は、第２の実施形態におけるエッチング方法の他の例を示すフローチャートである。 図２１は、第２の実施形態におけるエッチング方法の他の例を示すフローチャートである。
以下に、開示されるエッチング方法の実施形態について、図面に基づいて詳細に説明する。なお、以下の実施形態により、開示されるエッチング方法が限定されるものではない。
ところで、平坦であることが好ましい膜の表面に存在する凹凸が大きすぎると、そのような膜を用いて形成される半導体装置の特性が低下する場合がある。そのため、平坦であることが好ましい膜の表面の凹凸を極力小さくすることが望まれている。そこで、本開示は、膜の表面の凹凸を小さくすることができる技術を提供する。
（第１の実施形態）
［処理システム１の構成］
図１は、第１の実施形態における処理システム１の一例を示すシステム構成図である。図１では、便宜的に一部の装置の内部の構成要素が透過するように描かれている。本実施形態における処理システム１は、本体１０と、本体１０を制御する制御装置１００とを備える。
本体１０は、真空搬送モジュール１１、複数のロードロックモジュール１２、大気搬送モジュール１３、プラズマ処理モジュール２０、成膜モジュール３０、改質モジュール４０、およびエッチングモジュール５０を備える。真空搬送モジュール１１の側壁には、ゲートバルブＧ１を介してプラズマ処理モジュール２０、成膜モジュール３０、改質モジュール４０、およびエッチングモジュール５０が接続されている。なお、図１の例では、真空搬送モジュール１１にプラズマ処理モジュール２０、成膜モジュール３０、改質モジュール４０、およびエッチングモジュール５０が１台ずつ接続されているが、開示の技術はこれに限られない。真空搬送モジュール１１には、プラズマ処理モジュール２０、成膜モジュール３０、改質モジュール４０、およびエッチングモジュール５０が、それぞれ２台以上接続されていてもよい。
プラズマ処理モジュール２０は、処理対象の基板Ｗに対して、自然酸化膜等の不純物をプラズマを用いて除去する。図２は、プラズマ処理モジュール２０の一例を示す概略断面図である。本実施形態におけるプラズマ処理モジュール２０は、例えば容量結合型平行平板プラズマ処理装置である。プラズマ処理モジュール２０は、例えば表面が陽極酸化処理されたアルミニウム等によって形成され、内部に略円筒形状の空間が形成された処理容器２１０を有する。処理容器２１０は接地されている。
処理容器２１０内には、基板Ｗが載せられる略円筒形状のステージ２２０が設けられている。ステージ２２０は、例えばアルミニウム等で形成されている。ステージ２２０は、絶縁体を介して処理容器２１０の底部に支持されている。
処理容器２１０の底部には、排気口２１１が設けられている。排気口２１１には、排気管２１２を介して排気装置２１３が接続されている。排気装置２１３は、例えばターボ分子ポンプ等の真空ポンプを有しており、処理容器２１０内を予め定められた真空度まで減圧することができる。
処理容器２１０の側壁には、基板Ｗを搬入および搬出するための開口２１４が形成されており、開口２１４は、ゲートバルブＧ１によって開閉される。
ステージ２２０の上方には、ステージ２２０と対向するようにシャワーヘッド２３０が設けられている。シャワーヘッド２３０は、絶縁部材２１５を介して処理容器２１０の上部に支持されている。ステージ２２０とシャワーヘッド２３０とは、互いに略平行となるように処理容器２１０内に設けられている。
シャワーヘッド２３０は、天板保持部２３１および天板２３２を有する。天板保持部２３１は、例えば表面が陽極酸化処理されたアルミニウム等により形成されており、その下部に天板２３２を着脱自在に支持する。
天板保持部２３１には、拡散室２３３が形成されている。天板保持部２３１の上部には、拡散室２３３に連通する導入口２３６が形成されており、天板保持部２３１の底部には、拡散室２３３に連通する複数の流路２３４が形成されている。導入口２３６には、配管を介してガス供給源２３８が接続されている。ガス供給源２３８は、水素ガス等の処理ガスの供給源である。
天板２３２には、天板２３２を厚さ方向に貫通する複数の貫通孔２３５が形成されている。１つの貫通孔２３５は、１つの流路２３４に連通している。ガス供給源２３８から導入口２３６を介して拡散室２３３内に供給された処理ガスは、拡散室２３３内を拡散し、複数の流路２３４および貫通孔２３５を介して処理容器２１０内にシャワー状に供給される。
シャワーヘッド２３０の天板保持部２３１には、ＲＦ（Radio Frequency）電源２３７が接続されている。ＲＦ電源２３７は、予め定められた周波数のＲＦ電力を天板保持部２３１に供給する。ＲＦ電力の周波数は、例えば４５０ｋＨｚ～２．５ＧＨｚの範囲内の周波数である。天板保持部２３１に供給されたＲＦ電力は、天板保持部２３１の下面から処理容器２１０内に放射される。処理容器２１０内に供給された処理ガスは、処理容器２１０内に放射されたＲＦ電力によってプラズマ化される。そして、プラズマに含まれるイオンや活性種等が基板Ｗの表面に照射される。基板Ｗ上にイオンや活性種等が照射されることにより、基板Ｗ上に形成された自然酸化膜等の不純物が除去される。
図１に戻って説明を続ける。成膜モジュール３０は、基板Ｗの表面に保護膜を成膜する。成膜モジュール３０は、例えば図３に示される処理装置Ｐによって実現される。処理装置Ｐは、処理容器８０、排気装置８１、シャワーヘッド８５、およびステージ８６を有する。
処理容器８０内には、基板Ｗが載せられるステージ８６が設けられている。ステージ８６には、図示しない温度調節機構が設けられており、この温度調整機構により、基板Ｗの温度が処理に適した温度に調整される。
排気装置８１は、処理容器８０内のガスを排気する。処理容器８０内は、排気装置８１によって予め定められた圧力の真空雰囲気に制御される。
処理容器８０の上部には、下面に多数の吐出孔が形成されているシャワーヘッド８５が設けられている。シャワーヘッド８５には、配管８４および流量制御器８３を介してガス供給源８２が接続されている。ガス供給源８２から供給されたガスは、流量制御器８３によって流量が制御され、配管８４を介してシャワーヘッド８５に供給される。シャワーヘッド８５に供給されたガスは、シャワーヘッド８５の下面から処理容器８０内にシャワー状に供給される。
処理装置Ｐが成膜モジュール３０として機能する場合、ガス供給源８２は、保護膜の原料となる処理ガスを流量制御器８３、配管８４、およびシャワーヘッド８５を介して処理容器８０内に供給する。
図１に戻って説明を続ける。改質モジュール４０は、基板Ｗが有する第１の膜の表面の一部を改質し、改質層を形成する。改質モジュール４０は、例えば図３に示された処理装置Ｐによって実現される。処理装置Ｐが改質モジュール４０として機能する場合、ガス供給源８２は、改質ガスを流量制御器８３、配管８４、およびシャワーヘッド８５を介して処理容器８０内に供給する。
エッチングモジュール５０は、基板Ｗに形成された改質層を除去する。エッチングモジュール５０は、例えば図３に示された処理装置Ｐによって実現される。処理装置Ｐがエッチングモジュール５０として機能する場合、ガス供給源８２は、改質層と反応し、改質層を揮発性の物質に変化させて除去するための反応ガスを流量制御器８３、配管８４、およびシャワーヘッド８５を介して処理容器８０内に供給する。
図１に戻って説明を続ける。真空搬送モジュール１１の他の側壁には、ゲートバルブＧ２を介して複数のロードロックモジュール１２が接続されている。図１の例では、真空搬送モジュール１１に２台のロードロックモジュール１２が接続されているが、真空搬送モジュール１１に接続されるロードロックモジュール１２は、１台であってもよく、３台以上であってもよい。
真空搬送モジュール１１内には、搬送装置１１０が配置されている。搬送装置１１０は、真空搬送モジュール１１内に設けられたガイドレール１１１に沿って真空搬送モジュール１１内を移動する。そして、搬送装置１１０は、ロードロックモジュール１２、プラズマ処理モジュール２０、成膜モジュール３０、改質モジュール４０、およびエッチングモジュール５０の間で基板Ｗを搬送する。真空搬送モジュール１１内は、大気圧よりも低い圧力雰囲気に保たれている。なお、搬送装置１１０は、真空搬送モジュール１１内の予め定められた位置に固定され、真空搬送モジュール１１内を移動しない構成であってもよい。
ロードロックモジュール１２の１つの側壁には、ゲートバルブＧ２を介して真空搬送モジュール１１が接続されており、他の１つの側壁には、ゲートバルブＧ３を介して大気搬送モジュール１３が接続されている。ゲートバルブＧ３を介して大気搬送モジュール１３からロードロックモジュール１２内に基板Ｗが搬入された場合、ゲートバルブＧ３が閉じられ、ロードロックモジュール１２内の圧力が大気圧から予め定められた圧力まで下げられる。そして、ゲートバルブＧ２が開かれ、ロードロックモジュール１２内の基板Ｗが搬送装置１１０によって真空搬送モジュール１１内へ搬出される。
また、ロードロックモジュール１２内が大気圧よりも低い圧力となっている状態で、搬送装置１１０によってゲートバルブＧ２を介して真空搬送モジュール１１からロードロックモジュール１２内に基板Ｗが搬入され、ゲートバルブＧ２が閉じられる。そして、ロードロックモジュール１２内の圧力が大気圧まで上げられる。そして、ゲートバルブＧ３が開かれ、ロードロックモジュール１２内の基板Ｗが大気搬送モジュール１３内へ搬出される。
ゲートバルブＧ３が設けられた大気搬送モジュール１３の側壁と別な大気搬送モジュール１３の側壁には、複数のロードポート１４が設けられている。それぞれのロードポート１４には、複数の基板Ｗを収容可能なＦＯＵＰ（Front Opening Unified Pod）等の容器が接続される。なお、大気搬送モジュール１３には、基板Ｗの向きを変更するアライナモジュール等が設けられてもよい。
大気搬送モジュール１３内の圧力は、大気圧である。大気搬送モジュール１３内には、搬送装置１３０が設けられている。搬送装置１３０は、大気搬送モジュール１３内に設けられたガイドレール１３１に沿って大気搬送モジュール１３内を移動し、ロードロックモジュール１２とロードポート１４に接続された容器との間で基板Ｗ等を搬送する。なお、搬送装置１３０は、大気搬送モジュール１３内の予め定められた位置に固定され、大気搬送モジュール１３内を移動しない構成であってもよい。大気搬送モジュール１３の上部には、ＦＦＵ（Fan Filter Unit）等が設けられており、パーティクル等が除去された空気が上部から大気搬送モジュール１３内に供給され、大気搬送モジュール１３内にダウンフローが形成される。なお、本実施形態において、大気搬送モジュール１３内は大気圧雰囲気であるが、他の形態として、大気搬送モジュール１３内の圧力は、陽圧となるように制御されてもよい。これにより、外部から大気搬送モジュール１３内へのパーティクル等の侵入を抑制することができる。
制御装置１００は、メモリ、プロセッサ、および入出力インターフェイスを有する。メモリ内には、レシピ等のデータやプログラム等が格納される。メモリは、例えばＲＡＭ（Random Access Memory）、ＲＯＭ（Read Only Memory）、ＨＤＤ（Hard Disk Drive）、またはＳＳＤ（Solid State Drive）等である。プロセッサは、メモリから読み出されたプログラムを実行することにより、メモリ内に格納されたレシピ等のデータに基づいて、入出力インターフェイスを介して本体１０の各部を制御する。プロセッサは、ＣＰＵ（Central Processing Unit）またはＤＳＰ（Digital Signal Processor）等である。
［エッチング方法］
図４は、第１の実施形態におけるエッチング方法の一例を示すフローチャートである。図４のフローチャートに例示されたエッチング方法は、制御装置１００が本体１０の各部を制御することによって実現される。
まず、処理対象となる基板Ｗが準備される（Ｓ１０）。基板Ｗは、例えば図５に示されるように、第１の膜９００を有する。本実施形態において、第１の膜９００は、例えば酸化アルミニウムである。第１の膜９００の表面には、成膜条件等により凸部９０１が形成される場合がある。図５の例において、凸部９０１の高さをΔｈ１と仮定する。ステップＳ１０では、基板Ｗは、ＦＯＵＰ等の容器に収容されてロードポート１４にセットされる。基板Ｗは、搬送装置１３０によって容器から搬出され、ロードロックモジュール１２内に搬入される。ロードロックモジュール１２内に搬入された基板Ｗは、ロードロックモジュール１２内の圧力が真空搬送モジュール１１内の圧力とほぼ等しい圧力に制御された後、搬送装置１１０によってロードロックモジュール１２から搬出され、プラズマ処理モジュール２０内に搬入される。
次に、プラズマ処理モジュール２０によって基板Ｗの自然酸化膜等の不純物が除去される（Ｓ１１）。ステップＳ１１の処理が終了した後、基板Ｗは、搬送装置１１０によってプラズマ処理モジュール２０から搬出され、成膜モジュール３０内に搬入される。
次に、成膜モジュール３０によって基板Ｗの表面に保護膜９０２が成膜される（Ｓ１２）。ステップＳ１２は、第１の成膜工程の一例である。ステップＳ１２では、成膜モジュール３０内に保護膜９０２の原料となる原料ガスが供給される。これにより、例えば図６に示されるように、基板Ｗの表面に、保護膜９０２が形成される。保護膜９０２は、被覆率に応じて、ガスの透過量が異なる膜である。即ち、保護膜９０２の被覆率が高い領域ではガスの透過量が少なく、保護膜９０２の被覆率が低い領域ではガスの透過量が多くなる。
ステップＳ１２における主な処理条件は、例えば以下のとおりである。
基板Ｗの温度：２５～４００℃
圧力：１～１００ｍＴｏｒｒ
原料ガスの流量：５０～５００ｓｃｃｍ
処理時間：１０～３００秒
ここで、第１の膜９００の表面において、凸部９０１のように表面積が大きい部分では、凸部９０１よりも表面積が小さい部分に比べて、保護膜９０２の被覆率が低くなる。例えば図６に示されるように、凸部９０１の領域Ｒ１では、凸部９０１よりも比較的平坦な領域Ｒ２よりも、保護膜９０２の被覆率が低くなっている。
このような保護膜９０２としては、例えば自己組織化単分子膜（以下、ＳＡＭと記載する）を用いることができる。ＳＡＭは、例えば第１の膜９００の表面に吸着する結合性官能基を有する有機化合物を用いて成膜することができる。このような有機化合物としては、例えば一般式「Ｒ－ＳＨ」で表されるチオール系化合物を用いることができる。このようなチオール系化合物としては、例えばＣＦ3(ＣＦ2)XＣＨ2ＣＨ2ＳＨ、ＣＦ3(ＣＦ2)XＣＨ2ＣＨ2ＰＯ(ＯＨ)2、、ＨＳ-(ＣＨ2)11-Ｏ-(ＣＨ2)2-(ＣＦ2)5-ＣＦ3、またはＨＳ-(ＣＨ2)11-Ｏ-ＣＨ2-Ｃ6Ｆ5等を用いることができる。なお、前述の組成式において、Ｘは１から７の整数である。
また、ＳＡＭを成膜するための有機化合物としては、例えば一般式「Ｒ－Ｓｉ（ＯＣＨ3）3」または「Ｒ－ＳｉＣｌ3」で表される有機シラン系化合物を用いることもできる。あるいは、ＳＡＭを成膜するための有機化合物としては、例えば一般式「Ｒ－Ｐ（＝Ｏ）（ＯＨ）2」で表されるホスホン酸系化合物を用いることもできる。あるいは、ＳＡＭを成膜するための有機化合物としては、例えば一般式「Ｒ－Ｎ＝Ｃ＝Ｏ」で表されるイソシアナート系化合物を用いることもできる。
ステップＳ１２の処理が終了した後、基板Ｗは、搬送装置１１０によって成膜モジュール３０から搬出され、改質モジュール４０内に搬入される。
次に、改質モジュール４０によって第１の膜９００の一部が改質され、改質層９０３が形成される（Ｓ１３）。ステップＳ１３は、エッチング工程および改質工程の一例である。ステップＳ１３では、改質モジュール４０内に改質ガスが供給される。本実施形態において、改質ガスは、例えばＨＦ（フッ化水素）ガスである。改質ガスは、保護膜９０２の被覆率に応じて保護膜９０２を透過する。そして、保護膜９０２を透過した改質ガスが第１の膜９００と反応し、例えば図７に示されるように第１の膜９００の表面に改質層９０３が形成される。本実施形態において、改質層９０３は、酸化アルミニウムのフッ化物である。
ステップＳ１３における主な処理条件は、例えば以下のとおりである。
基板Ｗの温度：２５～４００℃
圧力：５ｍＴｏｒｒ～１Ｔｏｒｒ
改質ガスの流量：５０～５００ｓｃｃｍ
処理時間：２～３００秒
改質ガスは、第１の膜９００のエッチングに用いられる第１のガスに含まれるガスの一例である。ステップＳ１３の処理が終了した後、基板Ｗは、搬送装置１１０によって改質モジュール４０から搬出され、エッチングモジュール５０内に搬入される。
ここで、保護膜９０２の被覆率が高い領域では改質ガスの透過量が少なく、保護膜９０２の被覆率が低い領域では改質ガスの透過量が多くなる。そのため、保護膜９０２の被覆率が低い領域Ｒ１では、保護膜９０２の被覆率が高い領域Ｒ２よりも改質ガスの透過量が多くなり、領域Ｒ１では、例えば図７に示されるように、領域Ｒ２よりも改質層９０３が厚く形成される。
次に、エッチングモジュール５０によって改質層９０３が除去される（Ｓ１４）。ステップＳ１４は、エッチング工程および第１の除去工程の一例である。ステップＳ１４では、エッチングモジュール５０内に反応ガスが供給される。反応ガスは、改質層９０３と反応し改質層９０３を揮発性の物質に変化させることにより、第１の膜９００から改質層９０３を除去させる。本実施形態において、反応ガスは、例えばＴＭＡ（トリメチルアルミニウム）のガスである。これにより、例えば図８に示されるように、第１の膜９００から改質層９０３が除去される。
ステップＳ１４における主な処理条件は、例えば以下のとおりである。
基板Ｗの温度：２５～４００℃
圧力：５ｍＴｏｒｒ～１Ｔｏｒｒ
反応ガスの流量：５０～５００ｓｃｃｍ
処理時間：２～３００秒
反応ガスは、第１の膜９００のエッチングに用いられる第１のガスに含まれるガスの一例である。そして、本フローチャートに示されたエッチング方法が終了する。
ここで、保護膜９０２の被覆率が低い凸部９０１ほど改質層９０３が厚く形成される。そして、改質層９０３が除去されることにより、第１の膜９００の表面の凸部９０１が低くなる。図８の例では、凸部９０１の高さがΔｈ１からΔｈ２へ低くなっている。これにより、第１の膜９００の表面の凹凸を小さくすることができる。
なお、ステップＳ１３において、保護膜９０２の被覆率に応じた厚さの改質層９０３が形成された後は、反応ガスが供給される前に保護膜９０２が除去されてもよい。これにより、改質層９０３全体に反応ガスが供給され、改質層９０３を効率よく除去することができる。保護膜９０２の除去は、例えばプラズマ処理モジュール２０によって実行される。
また、図４のステップＳ１２～Ｓ１４の処理が１回ずつ実行されただけでは第１の膜９００の表面の凹凸の大きさが所望の大きさよりも小さくなっていない場合、ステップＳ１２～Ｓ１４の処理がこの順番で再び実行されてもよい。また、ステップＳ１２～Ｓ１４が実行されることにより、第１の膜９００の膜厚が所望の膜厚よりも小さくなる場合、第１の膜９００の上にさらに第１の膜９００を積層する工程が実行されてもよい。
本実施形態において、第１の膜９００は、例えば酸化アルミニウム、保護膜９０２は、例えば有機シラン系化合物により成膜されたＳＡＭ、改質ガスは、例えばＨＦガス、反応ガスは、例えばＴＭＡのガスである。しかし、第１の膜９００、保護膜９０２、改質ガス、および反応ガスの組み合わせはこれに限られない。第１の膜９００、保護膜９０２、改質ガス、および反応ガスの組み合わせとしては、例えば下記の表１の組み合わせが考えられる。
Figure 2023009762000002
なお、上記の表１において、第１の膜９００がシリコンであって、反応ガスがＦ２（フッ素）ガスである場合、保護膜９０２が形成された後、改質ガスを供給することなく反応ガスが供給される。そして、保護膜９０２を透過した反応ガスにより、第１の膜９００がエッチングされる。保護膜９０２は、被覆率に応じて、ガスの透過量が異なる膜である。即ち、第１の膜９００の凸部９０１のように保護膜９０２の被覆率が低い領域では反応ガスの透過量多いため、保護膜９０２の被覆率が低い領域ほど第１の膜９００がより深くエッチングされる。これにより、第１の膜９００の表面の凹凸を小さくすることができる。
また、上記の表１では、保護膜９０２がＳＡＭである場合が例示されているが、開示の技術はこれに限られない。他の例として、保護膜９０２は、ＭＬＤ（Moleculor Layer Deposition）により形成されてもよい。ＭＬＤ膜とは、有機分子の重合により形成され有機骨格をもった膜のことであり、このようなＭＬＤ膜としては、例えば、ポリアミド樹脂（例えばポリアミド６６（ナイロン６６）等）、ポリ（アルミニウムエチレングリコール）等が挙げられる。このようなＭＬＤ膜を、分子１～２層分積層させることによっても、保護膜９０２の被覆率に応じてガスの透過量を制御することが可能である。
本実施形態で開示された技術は、例えば図９および図１０に例示された場面にも適用することができる。例えば図９Ａに示された基板Ｗでは、柱状またはリッジ状の構造物９０４の頂部に第１の膜９００が形成されている。このような基板Ｗに対して本実施形態で開示された技術を適用することにより、例えば図９Ｂに示されるように、柱状またはリッジ状の構造物９０４の幅方向への第１の膜９００の突出量を小さくすることができる。
また、例えば図１０Ａに示された基板Ｗでは、基板Ｗ上にリッジ状の複数の第１の膜９００が形成されている。このような基板Ｗに対して本実施形態で開示された技術を適用することにより、例えば図１０Ｂに示されるように、リッジ状の第１の膜９００の側部において凸部ほど深く改質される。そして、例えば図１０Ｃに示されるように、リッジ状の第１の膜９００の側部の凹凸を小さくすることができる。これにより、第１の膜９００で形成された配線におけるＬＥＲ（Line Edge Roughness）およびＬＷＲ（Line Width Roughness）等を改善することができる。
以上、本開示の第１の実施形態について説明した。本実施形態におけるエッチング方法は、第１の成膜工程と、エッチング工程とを含む。第１の成膜工程では、基板Ｗ上に形成された第１の膜９００の表面に、被覆率に応じて第１の膜９００のエッチングに用いられる第１のガスの透過を抑制する保護膜９０２が成膜される。エッチング工程では、基板Ｗに第１のガスを供給することにより、保護膜９０２の被覆率が高い第１の膜９００の表面よりも保護膜９０２の被覆率が低い第１の膜９００の表面がより深くエッチングされる。これにより、第１の膜９００の表面の凹凸を小さくすることができる。
上記した第１の実施形態において、エッチング工程には、改質工程と、第１の除去工程とが含まれる。改質工程では、第１のガスに含まれる改質ガスにより、保護膜９０２の被覆率が高い第１の膜９００の表面よりも保護膜９０２の被覆率が低い第１の膜９００の表面により深い改質層が形成される。第１の除去工程では、第１のガスに含まれる反応ガスにより、改質層が除去される。これにより、第１の膜９００の表面の凹凸を小さくすることができる。
上記した第１の実施形態において、第１の成膜工程とエッチング工程とは、この順番で複数回繰り返し実行されてもよい。これにより、第１の膜９００の表面の凹凸をさらに小さくすることができる。
（第２の実施形態）
第２の実施形態では、表面に第２の膜および第３の膜が露出している基板Ｗにおいて、第２の膜上に選択的に第１の膜９００が成膜される。
［処理システム１の構成］
図１１は、第２の実施形態における処理システム１の一例を示すシステム構成図である。本実施形態における処理システム１は、本体１０と、本体１０を制御する制御装置１００とを備える。なお、以下に説明する点を除き、図１１において、図１と同じ符号を付した構成は、図１における構成と同一または同様の機能を有するため説明を省略する。
本体１０は、真空搬送モジュール１１、複数のロードロックモジュール１２、大気搬送モジュール１３、プラズマ処理モジュール２０、成膜モジュール３０、改質モジュール４０、エッチングモジュール５０、成膜モジュール６０、及び成膜モジュール７０を備える。真空搬送モジュール１１の側壁には、ゲートバルブＧ１を介してプラズマ処理モジュール２０、成膜モジュール３０、改質モジュール４０、エッチングモジュール５０、成膜モジュール６０、および成膜モジュール７０が接続されている。なお、図１１の例では、真空搬送モジュール１１にプラズマ処理モジュール２０、成膜モジュール３０、改質モジュール４０、エッチングモジュール５０、成膜モジュール６０、及び成膜モジュール７０が１台ずつ接続されているが、開示の技術はこれに限られない。真空搬送モジュール１１には、プラズマ処理モジュール２０、成膜モジュール３０、改質モジュール４０、エッチングモジュール５０、成膜モジュール６０、および成膜モジュール７０が、それぞれ２台以上接続されていてもよい。
成膜モジュール６０は、基板Ｗの表面に抑制膜を成膜する。本実施形態において、抑制膜は、例えばＳＡＭである。このようなＳＡＭは、例えば特定の膜の表面に吸着する結合性官能基、他の特定の膜の成膜を阻害する機能性官能基、および、結合性官能基と機能性官能基とをつなぐアルキル鎖を有する有機化合物を用いて成膜することができる。このような有機化合物としては、例えば前述のチオール系化合物、有機シラン系化合物、ホスホン酸系化合物、またはイソシアナート系化合物を用いることができる。成膜モジュール６０は、例えば図３に示された処理装置Ｐによって実現される。処理装置Ｐが成膜モジュール６０として機能する場合、ガス供給源８２は、ＳＡＭの原料となる有機化合物のガスを流量制御器８３、配管８４、およびシャワーヘッド８５を介して処理容器８０内に供給する。
成膜モジュール７０は、基板Ｗの表面に第１の膜９００を成膜する。成膜モジュール７０は、例えば図３に示された処理装置Ｐによって実現される。処理装置Ｐが成膜モジュール７０として機能する場合、ガス供給源８２は、第１の膜９００の成膜に用いられるガスを流量制御器８３、配管８４、およびシャワーヘッド８５を介して処理容器８０内に供給する。
［エッチング方法］
図１２は、第２の実施形態におけるエッチング方法の一例を示すフローチャートである。図１２のフローチャートに例示されたエッチング方法は、制御装置１００が本体１０の各部を制御することによって実現される。
まず、処理対象となる基板Ｗが準備される（Ｓ２０）。ステップＳ２０は、準備工程の一例である。基板Ｗは、例えば図１３に示されるように、第２の膜９１０および第３の膜９１１を有する。本実施形態において、第２の膜９１０は、例えばシリコン酸化膜等の絶縁膜であり、第３の膜９１１は、例えば銅等の金属である。ステップＳ２０では、基板Ｗは、ＦＯＵＰ等の容器に収容されてロードポート１４にセットされる。基板Ｗは、搬送装置１３０によって容器から搬出され、ロードロックモジュール１２内に搬入される。ロードロックモジュール１２内に搬入された基板Ｗは、ロードロックモジュール１２内の圧力が真空搬送モジュール１１内の圧力とほぼ等しい圧力に制御された後、搬送装置１１０によってロードロックモジュール１２から搬出され、プラズマ処理モジュール２０内に搬入される。
次に、プラズマ処理モジュール２０によって基板Ｗの自然酸化膜等の不純物が除去される（Ｓ２１）。ステップＳ２１の処理が終了した後、基板Ｗは、搬送装置１１０によってプラズマ処理モジュール２０から搬出され、成膜モジュール６０内に搬入される。
次に、成膜モジュール６０によって基板Ｗの表面に抑制膜９１２が成膜される（Ｓ２２）。ステップＳ２２は、第２の成膜工程の一例である。ステップＳ２２では、成膜モジュール６０内に抑制膜９１２の原料となる有機化合物のガスが供給される。これにより、例えば図１４に示されるように、基板Ｗの第３の膜９１１の表面に、抑制膜９１２が形成される。抑制膜９１２は、第２の膜９１０には吸着せず、第３の膜９１１に吸着し、後の工程で第３の膜９１１に第１の膜９００が積層することを抑制する膜である。本実施形態において、抑制膜９１２は、例えばチオール系化合物を用いて成膜されたＳＡＭである。ステップＳ２２の処理が終了した後、基板Ｗは、搬送装置１１０によって成膜モジュール６０から搬出され、成膜モジュール７０内に搬入される。
ステップＳ２２における主な処理条件は、例えば以下のとおりである。
基板Ｗの温度：２５～４００℃
圧力：１～１００Ｔｏｒｒ
有機化合物のガスの流量：５０～５００ｓｃｃｍ
処理時間：１０～３００秒
次に、成膜モジュール７０によって基板Ｗの表面に第１の膜９００が成膜される（Ｓ２３）。ステップＳ２３は、第３の成膜工程の一例である。本実施形態において、ステップＳ２３では、基板Ｗが搬入された成膜モジュール７０において、例えばＡＬＤ（Atomic Layer Deposition）により基板Ｗ上に第１の膜９００が成膜される。本実施形態において、第１の膜９００は、例えば酸化アルミニウムである。ＡＬＤでは、吸着工程、第１のパージ工程、反応工程、および第２のパージ工程を含むＡＬＤサイクルが所定予め定められた回数繰り返される。
吸着工程では、成膜モジュール７０内に、原料ガスが供給される。本実施形態において、原料ガスは、例えばＴＭＡのガスである。第２の膜９１０および抑制膜９１２の表面は、原料ガスに晒され、第２の膜９１０の表面には、原料ガスの分子が吸着する。しかし、抑制膜９１２の表面には原料ガスの分子はほとんど吸着しない。吸着工程における主な処理条件は、例えば以下の通りである。
基板Ｗの温度：２５～４００℃
圧力：１～１０Ｔｏｒｒ
原料ガスの流量：１０～５００ｓｃｃｍ
処理時間：０．３～１０秒
第１のパージ工程では、アルゴンガス等の希ガスおよび窒素ガス等の不活性ガスが成膜モジュール７０内に供給されることにより、第２の膜９１０上に過剰に吸着した原料ガスの分子が除去される。第１のパージ工程における主な処理条件は、例えば以下の通りである。
基板Ｗの温度：２５～４００℃
圧力：１～１０Ｔｏｒｒ
不活性ガスの流量：５００～５０００ｓｌｍ
処理時間：０．３～１０秒
反応工程では、成膜モジュール７０内に、例えばＨ2Ｏガス等の反応ガスが供給される。そして、反応ガスの分子と第２の膜９１０の表面に吸着した原料ガスの分子とが反応し、第２の膜９１０の表面に酸化アルミニウム（第１の膜９００）が形成される。このとき、抑制膜９１２上にはほとんど原料ガスの分子が存在しないので、抑制膜９１２上には第１の膜９００がほとんど形成されない。反応工程における主な処理条件は、例えば以下の通りである。
基板Ｗの温度：２５～４００℃
圧力：１～１０Ｔｏｒｒ
反応ガスの流量：１００～２０００ｓｃｃｍ
処理時間：０．３～１０秒
第２のパージ工程では、不活性ガスが成膜モジュール７０内に供給されることにより、基板Ｗ上の未反応の原料ガスの分子等が除去される。第２のパージ工程における主な処理条件は、前述の第１のパージ工程における処理条件と同様である。
吸着工程、第１のパージ工程、反応工程、および第２のパージ工程を含むＡＬＤサイクルが所定回数繰り返されることにより、例えば図１５に示されるように、第２の膜９１０の表面に第１の膜９００が成膜される。ステップＳ２３の処理が実行された後、基板Ｗは、搬送装置１１０によって成膜モジュール７０から搬出され、成膜モジュール３０内に搬入される。なお、ステップＳ２３において、第１の膜９００は、例えばＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition）により成膜されてもよい。
ここで、ＡＬＤサイクルの繰り返しにより第１の膜９００が成長する過程で、第１の膜９００が厚さ方向だけでなく横方向にも成長する。これにより、例えば図１５に示されるように、第１の膜９００の一部（図１５の破線で囲まれた部分）が第３の膜９１１の領域に迫り出す。これにより、迫り出した第１の膜９００によって第３の膜９１１の領域の一部が覆われてしまう。そのため、第２の膜９１０の領域にのみ第１の膜９００を成膜することが難しくなる。
次に、成膜モジュール３０によって基板Ｗの表面に保護膜９０２が成膜される（Ｓ２４）。ステップＳ２４は、第１の成膜工程の一例である。ステップＳ２４では、成膜モジュール３０内に保護膜９０２の原料となる原料ガスが供給される。これにより、例えば図１６に示されるように、第１の膜９００の表面に、保護膜９０２が形成される。保護膜９０２は、被覆率に応じて、ガスの透過量が異なる膜である。即ち、保護膜９０２の被覆率が高い領域ではガスの透過量が少なく、保護膜９０２の被覆率が低い領域ではガスの透過量が多くなる。ステップＳ２４における主な処理条件は、前述のステップＳ１２における主な処理条件と同様である。
ここで、第１の膜９００の表面において、第３の膜９１１の領域に迫り出した第１の膜９００の部分（図１６の領域Ｒ１の部分）は、第１の膜９００の他の領域Ｒ２に比べて表面積が大きい。そのため、第３の膜９１１の領域に迫り出した第１の膜９００の部分では、第１の膜９００の他の領域Ｒ２に比べて保護膜９０２の被覆率が低くなっている。ステップＳ２４の処理が終了した後、基板Ｗは、搬送装置１１０によって成膜モジュール３０から搬出され、改質モジュール４０内に搬入される。
次に、改質モジュール４０によって第１の膜９００の一部が改質され、改質層９０３が形成される（Ｓ２５）。ステップＳ２５は、エッチング工程および改質工程の一例である。ステップＳ２５では、改質モジュール４０内に改質ガスが供給される。これにより、保護膜９０２の被覆率に応じて改質ガスが保護膜９０２を透過する。そして、保護膜９０２を透過した改質ガスが第１の膜９００と反応し、例えば図１７に示されるように第１の膜９００の表面に改質層９０３が形成される。ステップＳ２５における主な処理条件は、前述のステップＳ１３における主な処理条件と同様である。
改質ガスは、第１の膜９００のエッチングに用いられる第１のガスに含まれるガスの一例である。ステップＳ２５の処理が終了した後、基板Ｗは、搬送装置１１０によって改質モジュール４０から搬出され、エッチングモジュール５０内に搬入される。
ここで、保護膜９０２の被覆率が高い領域では改質ガスの透過量が少なく、保護膜９０２の被覆率が低い領域では改質ガスの透過量が多くなる。そのため、保護膜９０２の被覆率が低い領域Ｒ１では、保護膜９０２の被覆率が高い領域Ｒ２よりも改質ガスの透過量が多くなり、領域Ｒ１では、例えば図１７に示されるように、領域Ｒ２よりも改質層９０３が厚く形成される。
次に、エッチングモジュール５０によって改質層９０３が除去される（Ｓ２６）。ステップＳ２６は、エッチング工程および第１の除去工程の一例である。ステップＳ２６では、エッチングモジュール５０内に反応ガスが供給される。反応ガスは、改質層９０３と反応し改質層９０３を揮発性の物質に変化させることにより、第１の膜９００から改質層９０３を除去させる。これにより、例えば図１８に示されるように、第１の膜９００から改質層９０３が除去される。ステップＳ２６における主な処理条件は、前述のステップＳ１４における主な処理条件と同様である。
そして、本フローチャートに示されたエッチング方法が終了する。反応ガスは、第１の膜９００のエッチングに用いられる第１のガスに含まれるガスの一例である。
ここで、保護膜９０２の被覆率が低い領域Ｒ１ほど改質層９０３が厚く形成される。そして、改質層９０３が除去されることにより、第１の膜９００の上部よりも、第３の膜９１１の領域に迫り出していた第１の膜９００の側部がより深くエッチングされる。これにより、第１の膜９００の表面の凹凸を小さくすることができる。特に、第３の膜９１１の領域に迫り出す第１の膜９００の大きさを小さくすることができ、第２の膜９１０の領域にのみ第１の膜９００を成膜することが可能となる。
上記した第２の実施形態では、抑制膜９１２がチオール系化合物を用いて成膜されたＳＡＭ、第１の膜９００が酸化アルミニウム、第２の膜９１０がシリコン酸化膜、第３の膜９１１が銅である場合を例に説明したが、開示の技術はこれに限られない。例えば、チオール系化合物により成膜されたＳＡＭが抑制膜９１２として用いられる場合、第３の膜９１１が第２の膜９１０よりもＳＡＭが吸着しやすい膜であれば、第１の膜９００、第２の膜９１０、および第３の膜９１１は、他の組み合わせであってもよい。このような組み合わせとしては、例えば下記の表２に示された組み合わせが考えられる。
Figure 2023009762000003
また、例えば有機シラン系化合物により成膜されたＳＡＭが抑制膜９１２として用いられる場合、第１の膜９００、第２の膜９１０、および第３の膜９１１は、例えば下記の表３に示された組み合わせであってもよい。
Figure 2023009762000004
また、例えばホスホン酸系化合物により成膜されたＳＡＭが抑制膜９１２として用いられる場合、第１の膜９００、第２の膜９１０、および第３の膜９１１は、例えば下記の表４に示された組み合わせであってもよい。
Figure 2023009762000005
また、例えばイソシアナート系化合物により成膜されたＳＡＭが抑制膜９１２として用いられる場合、第１の膜９００、第２の膜９１０、および第３の膜９１１は、例えば下記の表５に示された組み合わせであってもよい。
Figure 2023009762000006
なお、上記の表２～表５に示される組み合わせでは、第２の膜９１０と第３の膜９１１とが異なる膜であり、かつ、第１の膜９００と第３の膜９１１とが異なる膜であることを前提としている。
以上、第２の実施形態について説明した。本実施形態におけるエッチング方法は、第１の成膜工程およびエッチング工程に加えて、準備工程と、第２の成膜工程と、第３の成膜工程とを含む。準備工程では、表面に第２の膜９１０および第３の膜９１１が露出している基板Ｗが準備される。第２の成膜工程では、第１の膜９００の成膜を抑制する抑制膜９１２が第３の膜９１１の表面に成膜される。第３の成膜工程では、第２の膜９１０の表面に第１の膜９００が成膜される。また、第１の成膜工程およびエッチング工程は、第３の成膜工程の後に実行される。これにより、第１の膜９００の表面の凹凸を小さくすることができる。特に、第１の膜９００の成膜を望まない領域に迫り出した第１の膜９００の部分を効率よく除去することができる。
上記した第２の実施形態において、抑制膜９１２は、自己組織化単分子膜である。第１の膜９００の成膜を望まない領域に抑制膜９１２を成膜することにより、第１の膜９００の成膜を望む領域に第１の膜９００を成膜することができると共に、第１の膜９００の成膜を望まない領域に第１の膜９００が成膜されることを抑制することができる。
［その他］
なお、本願に開示された技術は、上記した実施形態に限定されるものではなく、その要旨の範囲内で数々の変形が可能である。
例えば、上記した第２の実施形態において、図１２のステップＳ２４～Ｓ２６の処理が１回実行されただけでは第３の膜９１１の領域への第１の膜９００の迫り出しの削減量が十分でない場合がある。そのような場合には、例えば図１９に示されるように、ステップＳ２４～Ｓ２６の処理が再び実行されてもよい。図１９は、第２の実施形態におけるエッチング方法の他の例を示すフローチャートである。
例えば図１９に示されるように、ステップＳ２６の処理が実行された後、ステップＳ２４～Ｓ２６の処理が予め定められた回数実行されたか否かが判定される（Ｓ２７）。予め定められた回数とは、例えば第３の膜９１１の領域への第１の膜９００の迫り出しが十分に削減されるまでステップＳ２４～Ｓ２６の処理が繰り返される回数である。ステップＳ２４～Ｓ２６の処理が予め定められた回数実行されていない場合（Ｓ２７：Ｎｏ）、再びステップＳ２４の処理が実行される。なお、ステップＳ２４の処理が再度実行される場合、プラズマ処理モジュール２０により保護膜９０２が一旦除去されてもよい。一方、ステップＳ２４～Ｓ２６の処理が予め定められた回数実行された場合（Ｓ２７：Ｙｅｓ）、図１９に示されたエッチング方法が終了する。
また、ステップＳ２４～Ｓ２６の処理が繰り返し実行されることにより、第１の膜９００の膜厚が所望の膜厚よりも小さくなる場合がある。そのような場合には、例えば図２０に示されるように、ステップＳ２３の処理が再び実行されてもよい。図２０は、第２の実施形態におけるエッチング方法の他の例を示すフローチャートである。
例えば図２０に示されるように、ステップＳ２４～Ｓ２６の処理が予め定められた回数実行された場合（Ｓ２７：Ｙｅｓ）、ステップＳ２３の処理が予め定められた回数実行されたか否かが判定される（Ｓ２８）。ステップＳ２８における予め定められた回数とは、例えばステップＳ２４～Ｓ２６の処理が実行された後の第１の膜９００の膜厚が所望の膜厚となるためのステップＳ２３の実行回数である。ステップＳ２８における予め定められた回数は、１回であってもよい。ステップＳ２３の処理が予め定められた回数実行されていない場合（Ｓ２８：Ｎｏ）、再びステップＳ２３の処理が実行される。一方、ステップＳ２３の処理が予め定められた回数実行された場合（Ｓ２８：Ｙｅｓ）、図２０に示されたエッチング方法が終了する。
また、ステップＳ２４～Ｓ２６の処理が繰り返し実行されることにより、ステップＳ２２の処理で成膜された抑制膜９１２が減少する場合がある。そのような場合には、例えば図２１に示されるように、ステップＳ２２およびＳ２３の処理が再び実行されてもよい。なお、ステップＳ２２に示された処理が再度実行される前に、プラズマ処理モジュール２０により抑制膜９１２が除去されてもよい。これにより、ステップＳ２２が再度実行される場合に、第３の膜９１１の表面に膜質の良い抑制膜９１２を成膜することができる。
また、上記した各実施形態における処理システム１は、プラズマ処理モジュール２０、成膜モジュール３０、改質モジュール４０、およびエッチングモジュール５０を備えるが、開示の技術はこれに限られない。他の形態として、改質モジュール４０およびエッチングモジュール５０、または、成膜モジュール３０、改質モジュール４０、およびエッチングモジュール５０は１つの処理装置Ｐによって実現されてもよい。これにより、基板Ｗの搬送に要する時間を削減することができ、処理のスループットを向上させることができる。特に、図４のステップＳ１２～Ｓ１４の処理、および、図１２のステップＳ２４～Ｓ２６の処理が複数回実行される場合、成膜モジュール３０、改質モジュール４０、およびエッチングモジュール５０が１つの処理装置Ｐによって実現されることが好ましい。これにより、基板Ｗの搬送に要する時間を削減することができ、処理のスループットを向上させることができる。
なお、今回開示された実施形態は全ての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。実に、上記した実施形態は多様な形態で具現され得る。また、上記の実施形態は、添付の特許請求の範囲およびその趣旨を逸脱することなく、様々な形態で省略、置換、変更されてもよい。
Ｇ ゲートバルブ
Ｐ 処理装置
Ｒ 領域
Ｗ 基板
１ 処理システム
１０ 本体
１００ 制御装置
１１ 真空搬送モジュール
１１０ 搬送装置
１１１ ガイドレール
１２ ロードロックモジュール
１３ 大気搬送モジュール
１３０ 搬送装置
１３１ ガイドレール
１４ ロードポート
２０ プラズマ処理モジュール
２１０ 処理容器
２１１ 排気口
２１２ 排気管
２１３ 排気装置
２１４ 開口
２１５ 絶縁部材
２２０ ステージ
２３０ シャワーヘッド
２３１ 天板保持部
２３２ 天板
２３３ 拡散室
２３４ 流路
２３５ 貫通孔
２３６ 導入口
２３７ ＲＦ電源
２３８ ガス供給源
３０ 成膜モジュール
４０ 改質モジュール
５０ エッチングモジュール
６０ 成膜モジュール
７０ 成膜モジュール
８０ 処理容器
８１ 排気装置
８２ ガス供給源
８３ 流量制御器
８４ 配管
８５ シャワーヘッド
８６ ステージ
９００ 第１の膜
９０１ 凸部
９０２ 保護膜
９０３ 改質層
９０４ 構造物
９１０ 第２の膜
９１１ 第３の膜
９１２ 抑制膜

Claims (8)

  1. 基板上に形成された第１の膜の表面に、被覆率に応じて前記第１の膜のエッチングに用いられる第１のガスの透過を抑制する保護膜を成膜する第１の成膜工程と、
    前記基板に前記第１のガスを供給することにより、前記保護膜の被覆率が高い前記第１の膜の表面よりも前記保護膜の被覆率が低い前記第１の膜の表面をより深くエッチングするエッチング工程と
    を含むエッチング方法。
  2. 前記エッチング工程では、
    前記第１のガスに含まれる改質ガスにより、前記保護膜の被覆率が高い前記第１の膜の表面よりも前記保護膜の被覆率が低い前記第１の膜の表面により深い改質層を形成する改質工程と、
    前記第１のガスに含まれる反応ガスにより、前記改質層を除去する第１の除去工程と
    を含む請求項１に記載のエッチング方法。
  3. 前記第１の成膜工程と前記エッチング工程とは、この順番で複数回繰り返し実行される請求項１または２に記載のエッチング方法。
  4. 表面に第２の膜と第３の膜とが露出している基板を準備する準備工程と、
    前記第１の膜の成膜を抑制する抑制膜を前記第３の膜の表面に成膜する第２の成膜工程と、
    前記第２の膜の表面に前記第１の膜を成膜する第３の成膜工程と
    を含み、
    前記第１の成膜工程および前記エッチング工程は、前記第３の成膜工程の後に実行される請求項１から３のいずれか一項に記載のエッチング方法。
  5. 前記抑制膜は、自己組織化単分子膜である請求項４に記載のエッチング方法。
  6. 前記第１の成膜工程と前記エッチング工程とが、この順番で１回以上繰り返し実行された後、前記第３の成膜工程が実行され、さらに、前記第１の成膜工程と前記エッチング工程とが、この順番で１回以上繰り返し実行される請求項４または５に記載のエッチング方法。
  7. 前記第１の成膜工程と前記エッチング工程とが、この順番で１回以上繰り返し実行された後、前記第２の成膜工程と前記第３の成膜工程とがこの順番で実行され、さらに、前記第１の成膜工程と前記エッチング工程とが、この順番で１回以上繰り返し実行される請求項４または５に記載のエッチング方法。
  8. ２回目以降の前記第２の成膜工程が実行される前に、前記第２の膜上に成膜された前記抑制膜を除去する第２の除去工程を含む請求項７に記載のエッチング方法。
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