JP2022545436A - 光起電力デバイス及びその調製方法 - Google Patents

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Abstract

光起電力（ＰＶ）デバイスは、半透明基板１２０及び少なくとも１つの透光性の光起電力（ＰＶ）セル１００を備える。ＰＶセル１００は、基板１２０上に配置された層のスタック１１０を有し、スタック１１０は、前面電極層１１２、背面電極層１１３、及び前面電極層１１２と背面電極層１１３との間の光活性層１１１を含み、前面電極層１１２及び背面電極層１１３のうちの一方は、ＰＶセル１００のアノードを構成し、他方はＰＶセル１００のカソードを構成する。スタック１１０は、少なくとも背面電極層１１３と光活性層１１１の少なくとも一部とを通って延びるアパーチャ１３０を更に含む。アパーチャ１３０は、機能化剤１３１を含む。

Description

本開示は、向上した機能性を有する光起電力（ＰＶ）デバイス、及びその調製方法に関する。
薄膜光起電力（ＰＶ）デバイスは、それらの高い吸収係数、高い電力変換効率、低重量及び高速の製造能力に起因して魅力的である。
これらのデバイスの望ましい特徴は、半透明性又は透光性であり、これらは、エネルギー消費の一定増加に関係付けられる。半透明及び透光性のＰＶデバイス、特に低重量及び好ましくは可撓性のＰＶデバイスは、窓及び他の透視表面上に適用するのに適している。したがって、これらの種類のＰＶデバイスは、（屋根又は壁のような）不透明の表面を覆い得るのみではなく、それらは、建築物のガラス壁、自動車窓及び車体用のステッカーの形態、並びに携帯電話、タブレット、ラップトップ、及び他の電子デバイス用の筐体の形態を取ることもできる。
ＰＶデバイスの半透明性／透光性は、３つの異なる方法によって得られることが既知である。第１の方法は、半透明材料の使用を伴い、それにより、デバイスの半透明性が提供される。第２の方法は、ＰＶデバイスのそれぞれの層に、金属等の不透明（透明ではない）材料を使用し、それに続いて、不透明材料の部分的除去が行われることにその本質がある。それにより、光がデバイスを通過することを可能にする透視孔が形成される。除去は、通常、機械的スクラビング又はレーザアブレーションによって達成される。第３の方法は、透光性を提供する導電性ポリマー層上に金属格子を堆積させることによるものである。堆積は、インクジェット印刷、スクリーン印刷等のような種々の印刷技法によるものである。第１の方法によって得られるＰＶデバイスは、典型的には半透明と呼ばれ、一方、第２及び第３の方法によって得られるＰＶデバイスは、透光性と呼ばれる。
ＰＶセル材料内に形成された光透過アパーチャに起因して透光性である、既知の様々なＰＶセル、及び複数のＰＶセルを備えるＰＶモジュールが存在する。
例えば、米国特許第９２５７５９２号は、複数の光透過アパーチャを備える光起電力デバイスを記述している。このデバイスは、基板と、第１の電極層と、光導電層と、第２の電極層とを備える。第１の光透過アパーチャは、第２の電極層上に形成され、一方、アパーチャは、深さ方向において光導電層まで更に延びて、第１の光透過アパーチャに対応する複数の第２の光透過アパーチャが形成される。第２の光透過アパーチャの各々の投影面積は、対応する第１の光透過アパーチャの投影面積よりも小さい。第１の光透過アパーチャの面積と第２の光透過アパーチャの面積とのサイズの差により、短絡の除去が提供される。それにもかかわらず、提示された方法は、第１及び第２の光透過アパーチャを別個に形成するために複雑な多段階のレーザ方法を伴う。
複数のアパーチャを有するＰＶセルからなるＰＶモジュールは、ＰＶモジュールの外層を覆う最外平坦層を形成する封止材料によって更に封止され、それにより、ＰＶ作用層が、環境不純物の拡散、並びに水蒸気及び酸素から保護される。最外封止層は、光透過アパーチャもそれらの頂部から覆い、アパーチャの内部を空洞のままにする。
ＰＶセルの機能性を改善することを目的とした既知の様々な手法も存在する。これらのうちの１つは、ユーザにとって可視である美的効果を提供するためにＰＶセルデバイスを着色することである。これは、ＰＶデバイスが窓及び／又は建築物の正面に適用される場合、特に有利である。
公刊物「Ｌｉｇｈｔ Ｍａｎａｇｅｍｅｎｔ ｗｉｔｈ Ｐａｔｔｅｒｎｅｄ Ｍｉｃｒｏ－ ａｎｄ Ｎａｎｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅ Ａｒｒａｙｓ ｆｏｒ Ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｓｉｓ， Ｐｈｏｔｏｖｏｌｔａｉｃｓ， ａｎｄ Ｏｐｔｏｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃ ａｎｄ Ｏｐｔｉｃａｌ Ｄｅｖｉｃｅｓ」Ｗｅｎｈｕｉ Ｗａｎｇ ａｎｄ Ｌｉｍｉｎ Ｑｉ， Ａｄｖ． Ｆｕｎｃｔ． Ｍａｔｅｒ． ２０１９， １８０７２７５，ＤＯＩ： １０．１００２／ａｄｆｍ．２０１８０７２７５は、効率的な光管理を呈するパターニングされたマイクロ構造アレイ及びナノ構造アレイの製造方法を記述している。記述された方法は、ペロブスカイト膜、すなわち、ボウル状のナノ構造の表面の特性を調整することによって調節可能な光反射率を得ることを可能にする。この構造は、ペロブスカイト多色太陽電池の調製に使用することができる。
特開２００２－３４３９９８は、接着剤であるＰＶＢ又はＥＶＡが充填されたアパーチャを備えるＰＶモジュールを記述している。アパーチャは、透明基板を通して可視である、接着剤の色、例えば白色、又は下層基板の色（例えば、赤色ＰＥＴ）のいずれかである色を呈してよい：「（...）上記開口部の呈する色は裏面封止材料を裏面電極層に接着するための接着剤の色である（...）上記開口部の呈する色は上記不透明な裏面封止材料の色である。」それゆえ、このＰＶモジュールにおいて、アパーチャ充填材、すなわち、ポリマー接着剤は、ＰＶモジュールの本体とコーティング層との間の接着、及びアパーチャの望ましい色を提供するのみである。特開２００２－３４３９９８は、ポリマー（ＰＶＢ、ＥＶＡ）以外の材料を使用することを提案さえしておらず、それゆえ、ＰＶ構造において他の材料を実装する方法を記述していない。
米国特許出願公開第２０１６／１４１５３５号は、半透明光活性層と、基板と、この基板上に配置された脱湿潤層（ｄｅｗｅｔ ｌａｙｅｒ）とを備える光活性デバイスを記述している。脱湿潤層は、光活性材料を有する複数の吸収領域と、光活性材料を実質的に含まない複数の透明領域とを有する。脱湿潤層は、透明領域内に染料を含むペロブスカイト製であってよく、この染料は、これらの領域を通過する光を吸収する。それにもかかわらず、この文書は、アパーチャに、光活性材料とは異なる化学構造の機能化材料を充填することを提案していない。この文書は、図３ｂにおいて、「（...）吸収剤エリアは、スペクトルの可視領域にわたる入射太陽光の大部分を吸収するのに十分に厚く、一方で、透明エリアは全ての波長の光が通過することを可能にし、それにより、無色、又は、透過スペクトルにおいてほぼ平坦である光が生成される（...）」ことを示している。それゆえ、この光活性デバイスは、光活性層の少なくとも一部を通って延びるアパーチャを備えていない。
さらに、米国特許出願公開第２００７／２５１５６６号は、入光面上に配置された透光性発光層を有する発光セルを備える発光デバイス（ＬＥＤ）を記述している。このデバイスでは、セルの背面側に光源が提供されている。セルは、光源から放出された光が貫通して透過するように配置されたアパーチャを有する（パラグラフ００８２：「開口部３０は、ＬＥＤ照明装置から発せられたＬＥＤ光２００（図４参照）を透過させる（...）」）。それにもかかわらず、米国特許出願公開第２００７／２５１５６６号は、アパーチャの機能化充填材について一切言及していない。さらに、この文書は、発光デバイスに関し、それゆえ、本開示の分野とはかけ離れた分野内に入る。
上記で列挙された文献のとおり、ペロブスカイトＰＶデバイスの機能化は、透光性及び彩度を含む、ＰＶデバイスの機能性を改善し、それと同時に、所望の性能を維持し、又は更により好ましくはＰＶデバイスの改善された性能を提供することを目的として、継続的な発展を経験している。
したがって、本開示の目的は、限定されるものではないが、半透明性及び彩度を含むＰＶデバイスの改善された機能性を提供することである。本開示の別の目的は、改善された機能性を呈するＰＶデバイスを調製する方法を提供することである。
半透明基板１２０及び少なくとも１つの透光性の光起電力（ＰＶ）セル１００を備える光起電力（ＰＶ）デバイスが提示される。前記ＰＶセル１００は、前記基板１２０上に配置された層のスタック１１０を有し、前記スタック１１０は、前面電極層１１２、背面電極層１１３、及び前記前面電極層１１２と前記背面電極層１１３との間の光活性層１１１を含み、前記前面電極層１１２及び前記背面電極層１１３のうちの一方は、前記ＰＶセル１００のアノードを構成し、他方は前記ＰＶセル１００のカソードを構成する。前記スタック１１０は、少なくとも前記背面電極層１１３と前記光活性層１１１の少なくとも一部とを通って延びるアパーチャ１３０を更に含む。前記アパーチャ１３０は、着色成分、蛍光及び／又は燐光成分、吸湿材、再帰反射成分、ＰＶデバイスの構造内の導光を改善する量子ドット、前記ＰＶデバイスの機械的強度を改善する成分、断熱材、光キャビティとして機能するマイクロスフェア、プラズモン効果を呈する金属ナノ粒子、スペクトルを下方シフトする粒子及びスペクトルを上方シフトする粒子からなる群から選択される少なくとも１つの機能化成分を含む機能化剤１３１を含む。
好ましくは、前記光活性層１１１は、ペロブスカイト層である。
好ましくは、前記アパーチャ１３０は、前記機能化剤１３１によって、前記アパーチャ１３０の深さＤの少なくとも２０％の厚さＴまで充填される。
好ましくは、前記アパーチャ１３０は、前記機能化剤１３１によって、前記アパーチャ１３０の深さＤ全体にわたって充填される。
好ましくは、前記機能化剤１３１は、半透明又は不透明である。
好ましくは、前記アパーチャ１３０の面積は、１０μｍ２～１０００ｃｍ２である。
好ましくは、前記ＰＶセル１００の層の前記スタック１１０は、前記光活性層１１１と前記前面電極層１１２との間に配置された前面電荷輸送層１１２ａと、前記光活性層１１１と前記背面電極層１１３との間に配置された背面電荷輸送層１１３ａとを更に含む。
好ましくは、前記ＰＶデバイスは、前記ペロブスカイト層１１１と前記前面電荷輸送層１１２ａとの間に配置された前面パッシベーション層１１２ｂ及び／又は前記ペロブスカイト層１１１と前記背面電荷輸送層１１３ａとの間に配置された背面パッシベーション層１１３ｂを更に備える。
好ましくは、前記背面電極層１１３は不透明電極である。
好ましくは、前記ＰＶデバイスは、前記アパーチャ１３０の内壁と前記機能化剤１３１との間に絶縁材料の保護層１３２を更に備える。
好ましくは、前記機能化剤１３１の前記機能化成分は、様々なサイズを有する。
好ましくは、前記保護層１３２は、ＡｌＯｘ、Ａｌ２Ｏ３、ＬｉＦ（フッ化リチウム）及びＢＣＰ（バソクプロイン）からなる群から選択される少なくとも１つの材料を含む。
本開示の別の態様は、少なくとも１つの光起電力（ＰＶ）セル１００を備えるＰＶデバイスを調製する方法を構成する。前記方法は、半透明基板１２０を提供する段階と、前記基板１２０上に前記ＰＶセル１００の層のスタック１１０を形成する段階とを備える。前記スタック１１０は、前面電極層１１２、背面電極層１１３、及び前記前面電極層１１２と前記背面電極層１１３との間の光活性層１１１を含み、前記前面電極層１１２及び前記背面電極層１１３のうちの一方は、前記ＰＶセル１００のアノードを構成し、他方は前記ＰＶセル１００のカソードを構成する。前記方法は、前記ＰＶセル１００の層の前記スタック１１０内にアパーチャ１３０を形成する段階も備え、前記アパーチャ１３０は、少なくとも前記背面電極層１１３と前記光活性層１１１の少なくとも一部とを通って延びる。前記方法は、着色成分、蛍光及び／又は燐光成分、吸湿材、再帰反射成分、ＰＶデバイスの構造内の導光を改善する量子ドット、前記ＰＶデバイスの機械的強度を改善する成分、断熱材、光キャビティとして機能するマイクロスフェア、プラズモン効果を呈する金属ナノ粒子、スペクトルを下方シフトする粒子及びスペクトルを上方シフトする粒子からなる群から選択される少なくとも１つの機能化成分を含む機能化剤１３１を前記アパーチャ１３０に導入する段階を更に備える。
好ましくは、導入時、前記機能化剤１３１は、インク又は粉末の形態である。
好ましくは、導入時、前記機能化剤１３１は、顔料と、ブタノール、アニソール、テルピネオール、ポリプロピレングリコール、無水イソプロパノール、及びエタノールからなる群から選択される少なくとも１つの溶媒とを含む。
好ましくは、前記保護層（１３２）は、ＡＬＤ（原子層堆積）方法又はスパッタリング方法によって提供される。
本開示の目的は、図面内の例示的な実施形態によって示される。
本開示の様々な実施形態に係るＰＶデバイスのＰＶセルの主要要素を示す断面図の概略表現である。 本開示の様々な実施形態に係るＰＶデバイスのＰＶセルの主要要素を示す断面図の概略表現である。 本開示の様々な実施形態に係るＰＶデバイスのＰＶセルの主要要素を示す断面図の概略表現である。 本開示の様々な実施形態に係るＰＶデバイスのＰＶセルの主要要素を示す断面図の概略表現である。 本開示の様々な実施形態に係るＰＶデバイスのＰＶセルの主要要素を示す断面図の概略表現である。 本開示の様々な実施形態に係るＰＶデバイスのＰＶセルの主要要素を示す断面図の概略表現である。 全体図及び２つの断面図Ａ－Ａ、Ｂ－Ｂにおいて示される２つのＰＶソーラーセルを備える、本開示の透光性のＰＶデバイスを示す図である。 全体図及び２つの断面図Ａ－Ａ、Ｂ－Ｂにおいて示される２つのＰＶソーラーセルを備える、本開示の透光性のＰＶデバイスを示す図である。 機能化剤を導入する前のアパーチャのＦＩＢ－ＳＥＭ写真である。 インクの形態の機能化剤の４つの組成物の写真である。 緑色インクの形態の機能化剤が充填されたアパーチャを有するＰＶセルを備えるＰＶデバイスの写真である。
本開示に係るＰＶデバイスは、アパーチャが内部に形成された少なくとも１つのＰＶセル、好ましくは複数のＰＶセルを備える。
アパーチャには、少なくとも１つのタイプの機能化剤が充填され、機能化剤は、１つ以上の機能化成分を含む単一化合物の物質又は多元化合物の物質のいずれかであってよい。機能化剤は、ＰＶデバイスの改善された機能性を提供する。その化学的特性に応じて、機能化剤は、次のもの、すなわち、ＰＶデバイスの改善された安定性、ＰＶデバイスの改善された美観、ＰＶデバイスの改善された光管理、及び以下で詳細に説明される他の改善点のうちの少なくとも１つを提供し得る。
図１Ａ～図１Ｆ及び図２Ａ～図２Ｂに示されているように、本開示のＰＶデバイスは、光がＰＶデバイスの光活性層に到達することができるように、光が通過することができる透光性又は半透明基板１２０を備える。好ましくは、基板１２０は、基板１２０を容易に可逆的に変形させることができるように、好ましくはＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）等のプラスチック製の、可撓性の薄いシート又は可撓性の箔であり、これにより、ＰＶデバイスの可撓性が提供される。基板１２０は、ＰＥＴ、ＥＴＦＥ（エチレンテトラフルオロエチレン）、ＰＩ（ポリイミド）、ＰＥＥＫ（ポリエーテルエーテルケトン）、ＰＥＳ（ポリエーテルスルホン）又はＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）箔等の箔であってよい。その上、箔は、限られた透湿性を呈する金属酸化物層を備えるバリア箔（ｂａｒｒｉｅｒ ｆｏｉｌ）であってよく、したがって、これは、ＰＶデバイスの作用層を水及び気体から保護し、それにより、その利用中のＰＶデバイス特性の劣化が限られたものになる。
それにもかかわらず、必要性に応じて、基板１２０は、例えばガラスプレート等の厚い及び／又は耐久性がある及び／又は剛性の材料の形態のいずれかであってよい。さらに、基板は、合わせガラス（ｌａｍｉｎａｔｅｄ ｇｌａｓｓ）等の透光性積層体の形態であってよい。本開示によれば、基板１２０が光の通過を可能にする限り、基板１２０に様々な材料が使用されてよい。
ＰＶデバイスは、少なくとも１つの光起電力セル１００を更に備える。ＰＶセルの主要部は、図１Ａ～図１Ｆの断面図において概略的に示されている。
ＰＶセルは、ＰＶデバイスの作用層である層のスタック１１０を有する。層のスタック１１０は、
半透明材料製の、したがって光活性層１１１に光を透過させることが可能である前面電極層１１２と、
背面電極層１１３と、
前面電極層１１２と背面電極層１１３との間の光活性層１１１と
を含む。
光活性層内では、光子が吸収され、一対の電荷、すなわち、電子及び正孔に変換される。これらの電荷は、それぞれ、背面電極層１１３及び前面電極層１１２に伝播する。
前面電極層１１２は、少なくとも部分的に光に対して透明である、ＰＶデバイスの電極に適した任意の材料製であってよい。例えば、前面電極層は、ＡＺＯ（アルミニウムドープ酸化亜鉛）、ＦＴＯ（フッ素酸化スズ）、ＩＴＯ（インジウム酸化スズ）、ＩＺＯ（インジウム酸化亜鉛）等からなる群から選択される少なくとも１つの材料を含んでよい。前面電極層の厚さは、好ましくは１０ｎｍ～１０μｍの範囲で変動してよい。
光活性層１１１は、任意の適したペロブスカイト材料を含んでよい。ペロブスカイト層１１１のために好ましいペロブスカイト材料は、３次元ＡＢＸ３ペロブスカイト構造を含み、これは、頂点共有ＢＸ６八面体の網状組織からなり、ここで、Ｂ原子は、二価金属カチオン（典型的には、Ｇｅ２＋、Ｓｎ２＋又はＰｂ２＋）であり、Ｘは、一価アニオン（典型的には、Ｃｌ－、Ｂｒ－、Ｉ－）であり、Ａカチオンは、総電荷の均衡を取るように選択され、これは、Ｃｓ＋又は小分子種とすることができる。別のタイプは、構造：Ｒ２Ａｎ－１ＢｎＸ３ｎ＋１を有する、ルドルスデン－ポッパー（Ｒｕｄｄｌｅｓｄｅｎ－Ｐｏｐｐｅｒ）型及びディオン－ヤコブソン（Ｄｉｏｎ－Ｊａｃｏｂｓｏｎ）型に分類することができる２次元ペロブスカイトであり、ここで、Ｒは、嵩高い有機カチオンである。フェニルエチルアンモニウム（ＰＥＡ＋）及びブチルアンモニウム（ＢＡ＋）が、最も広く使用されるＲカチオンである。
光活性層は、ＣＩＧＳ（セレン化銅インジウムガリウム）、ａ－Ｓｉ（アモルファスシリコン）、ＣｄＴｅ（テルル化カドミウム）、又はケステライト等の他の既知の光活性材料製であってもよい。
背面電極層１１３は、単層構造又は多層構造を有してよい。背面電極層１１３は、透明又は不透明であってよく、任意の適した材料製であってよい。例えば、背面電極層１１３は、炭素又は金属、例えば、金、銀、銅、アルミニウム又は金属酸化物、例えば、ＡＺＯ（アルミニウムドープ酸化亜鉛）、ＩＴＯ（インジウム酸化スズ）、ＩＺＯ（インジウム酸化亜鉛）、ＦＴＯ（フッ素ドープ酸化スズ）製であってよい。
炭素背面電極層１１３は、高安定性（ペロブスカイト層から移動したイオンに対して無反応である）、低コスト、低温度を提供し、溶液処理が可能であり、アップスケールを容易にするスクリーン印刷又はブレードコーティング等の従来的な堆積技法によって堆積することができるので、炭素背面電極層１１３の使用は特に有利である。
炭素背面電極層１１３は、カーボンブラック及びグラファイトの形態の炭素（及び場合によっては性能を改善するための追加の無機添加剤）を含んでよい。炭素層は、カーボンブラック及び導電性グラファイトのフレークをともに結合する高分子結合剤に起因して可撓性であってよい。その上、この層は、薄く、約２０マイクロメートルであってよい。炭素背面電極層１１３を形成するために、ペーストの形態の炭素材料を供給することができる。炭素層１１３は、炭素ペーストをバックコンタクト堆積（ｂａｃｋ－ｃｏｎｔａｃｔ ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）として塗布することによって形成されてよい。ペーストの基本的な成分は、カーボンブラック、グラファイト、高分子結合剤、及びペロブスカイトと相溶性の溶媒系である。
例えば、中国特許第１０４９６６５４８号によって参照される炭素ペーストは、溶媒系、すなわち、イソプロパノール、酢酸エチル及びクロロベンゼンを有して使用することができる。アクリル樹脂及びエチルセルロースがスラリーのための結合剤として使用され、フレーク状のグラファイトが導電性充填剤として使用され、ナノカーボンブラックパウダーが触媒として使用され、ＺｒＯ２又はＮｉＯが無機添加剤として使用される。
炭素ペーストは、半自動スクリーンプリンタを使用することによってデバイススタック上に堆積させることができる。印刷加工のために、１５６～２５０本／インチのポリエステルメッシュサイズ及び２５Ｎ／ｃｍを超えるスクリーン張力を有するスクリーンを選択することができる。堆積プロセスの後、溶媒を除去するとともに導電性を高めるために赤外線エミッタによって層をアニーリングすることができる。
それにもかかわらず、必要性に応じて、上記で列挙されたような透明材料又は金属等の、炭素以外の材料が、背面電極層１１３のために使用されてよい。
背面電極層１１３及び可撓性基板１２０、好ましくは例えばＰＥＴ箔等の箔基板を備えるＰＶデバイスは、電極密着性の劣化を伴わずに可逆的に変形させることができるように、可撓性及び耐久性の双方を呈し、それにより、長い時間所望のレベルにおいてＰＶデバイスの性能が維持される。
ＰＶセル１００の層１１１～１１３のスタック１１０は、既知のＰＶセルにおいて典型的に達成されるように、例えば、少なくとも１つの電荷輸送層、すなわち、それぞれ前面電極層１１２及び背面電極層１１３に正孔及び電子を輸送する前面電荷輸送層１１２ａ及び／又は背面電荷輸送層１１３ａ等の追加層を更に有してよい。追加の電荷輸送層１１２ａ、１１３ａ、すなわち、電子輸送層及び正孔輸送層を有する層のスタック１１０を備えるＰＶセル１００のアーキテクチャが、図１Ｂにおいて概略的に示されている。
ＰＶセル１００のために使用される所望の作用特性及び機能材料に応じて、層のスタック１１０は、様々なアーキテクチャを有してよい。例えば、ＰＶセル１００のスタック１１０は、プレーナ型又はメゾスコピック型のいずれかでｎ－ｉ－ｐアーキテクチャを有してよく、このアーキテクチャにおいて、背面電極層１１３はカソードを構成し、前面電極層１１２はアノード層を構成し、したがって、電荷を搬送する電荷輸送層１１２ａ及び１１３ａは、それぞれ、光活性層１１１とアノード層１１２との間の電子輸送層１１２ａ、及び光活性層１１１とカソード層１１３との間の正孔輸送層１１３ａである。
別の実施形態では、ＰＶセル１００のスタック１１０は、プレーナ型又はメゾスコピック型のいずれかでｐ－ｉ－ｎアーキテクチャを有してよく、このアーキテクチャにおいて、背面電極層１１３はアノードを構成し、前面電極層１１２はカソードを構成し、したがって、電荷を搬送する電荷輸送層１１２ａ及び１１３ａは、それぞれ、光活性層１１１とカソード層１１２との間の正孔輸送層１１２ａ、及び光活性層１１１とアノード層１１３との間の電子輸送層１１３ａである。
正孔輸送層は、例えば、有機Ｓｐｉｒｏ－ＯＭｅＴＡＤ（Ｎ２，Ｎ２，Ｎ２'，Ｎ２'，Ｎ７，Ｎ７，Ｎ７'，Ｎ７'－オクタキス（４－メトキシフェニル）－９，９'－スピロビ［９Ｈ－フルオレン］－２，２'，７，７'－テトラミン）／ＰＴＡＡ（ポリ（トリアリールアミン）／ＰＥＤＯＴ（ポリ（３，４－エチレンジオキシチオフェン））／Ｐ３ＨＴ（ポリ（３－ヘキシルチオフェン－２，５－ジイル）））又は無機（ＮｉＯｘ（酸化ニッケル）、ＣｕＳＣＮ（チオシアン酸銅（Ｉ））、ＣｕＯ（酸化銅（ＩＩ））、ＭｏＯｘ（酸化モリブデン））材料からなる群から選択される材料のうちの少なくとも１つを含んでよい。電子輸送層は、例えば、ＴｉＯｘ（酸化チタン）、ＺｎＯ（酸化亜鉛）、ＰＣＢＭ（フェニル－Ｃ６１－酪酸メチルエステル）又はＯＸＤ－７（１，３－ビス［２－（４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－１，３，４－オキサジアゾ－５－イル］ベンゼン）、ＳｎＯ（酸化スズ（ＩＩ））からなる群から選択される少なくとも１つの材料を含んでよい。
１つの実施形態では、ＰＶデバイスは、スタック１１０において、ＰＥＴ基板１２０上に層状化された次の材料、すなわち、ＡＺＯ（１１２）／ＳｎＯ２（１１２ａ）／ペロブスカイト（１１１）／ＰＴＡＡ（１１３ａ）／炭素（１１３）を含むｎ－ｉ－ｐアーキテクチャのＰＶセルの層のスタック１１０を備える。ＰＶセルの作用材料のそのような組み合わせの結果、それが低温になるとともに完全に溶液処理が可能になり、それにより、それが可撓性基板上でのデバイス製造に好適になる。
ＰＶデバイスの少なくとも１つのＰＶセル１００の層のスタック１１０は、本開示によれば、少なくとも背面電極層１１３と光活性層１１１の少なくとも一部とを通って延びる少なくとも１つのアパーチャ１３０、好ましくは複数のアパーチャ１３０を有する。好ましくは、少なくとも１つのアパーチャ１３０は、スタックの全ての層１１１～１１３を通って延びる。アパーチャ１３０は、機能化剤１３１によって充填される。好ましくは、充填厚さ（Ｔ）がアパーチャ深さ（Ｄ）に等しくなるように、アパーチャ１３０の容積全体に機能化剤１３１が充填される。
それにもかかわらず、特別な必要性及び所望の機能性に応じて、充填厚さ（Ｔ）は、アパーチャ深さ（Ｄ）未満であってよく、したがって、アパーチャ１３０の容積には、機能化剤１３１が部分的に充填されてよい。機能性における目に見える改善を提供するために、充填厚さ（Ｔ）は、アパーチャ深さ（Ｄ）の（図１Ｃに示されているように）少なくとも２０％を構成するべきである。より好ましくは、充填厚さ（Ｔ）は、アパーチャ深さの（図１Ｄに示されているように）少なくとも５０％を構成するべきである。最も好ましくは、充填厚さ（Ｔ）は、アパーチャ深さの（図１Ｅに示されているように）少なくとも７５％を構成するべきである。
本発明の更に別の実施形態では、図１Ｆに示されているように、追加のパッシベーション層、すなわち、前面パッシベーション層１１２ｂ、及び背面パッシベーション層１１３ｂが、光起電力デバイス１００の光活性層１１１と電荷輸送層１１２ａ、１１３ａとの間に組み込まれてよい。パッシベーション層１１２ｂ、１１３ｂは、光活性材料１１１と電荷輸送層１１２ａ、１１３ａとの間の界面における非放射性再結合を低減又は阻害する手段として機能する。これは、イオン結合すること、材料を配位結合すること、及び表面を光活性材料１１１のバンドギャップよりも広いバンドギャップを有する領域に変換することによって達成することができる。パッシベーション層１１２ｂ、１１３ｂは、ルイス（Ｌｅｗｉｓ）の酸及び塩基、アニオン及びカチオン、双性イオン、半導体及び絶縁体からなる群から選択される材料製であってよい。少数の非網羅的な例としては、光活性層のバルクとは異なる組成を有するペロブスカイト材料、絶縁体（例えば、ポリマー、例えばＰＭＭＡ（ポリ（メチルメタクリレート））、小分子、例えばＢＣＰ（バソクプロイン）、ＰＣＢＭ（フェニル－Ｃ６１－酪酸メチルエステル）及びその誘導体、自己組織化単分子膜（ＳＡＭ）等）、イオン材料、例えば：ＮａＣｌ、ＫＩ、及び金属酸化物、例えばＡｌＯｘ（例えば、Ａｌ２Ｏ３）が挙げられる。パッシベーション層１１２ｂ、１１３ｂの厚さは、必要性に応じて選択されてよく、これは、光起電性能を改善するが、その存在は、レーザパターニングを介して透光性デバイスを製造するのに必要とされるプロセスに著しくは影響を与えない。
アパーチャの充填材を構成する機能化剤１３１は、少なくとも１つの機能化成分、好ましくは２つ以上の機能化成分を含む。
機能化剤１３１は、その化学組成に応じて、不透明材料、半透明材料又は透明材料を構成してよい。透明性又は半透明性を呈する機能化剤１３１は、アパーチャ１３０の光透過性を提供し、それにより、本開示に係るＰＶデバイスの半透明性が提供される。
機能化剤１３１は、その所望の機能に応じて、好ましくは、以下の機能化成分のうちの少なくとも１つを含んでよい：
ユーザにとって可視であるＰＶデバイスの彩度を提供する、着色成分、例えば顔料又は染料、例えば：スマルト（コバルトガラス）、エジプシャンブルー（ケイ酸カルシウム銅）、アジュライト、ネープルスイエロー、マラカイト、クリソコラ、エジリン、緑簾石、フロレンティングリーン（Ｆｌｏｒｅｎｔｉｎｅ ｇｒｅｅｎ）、バーガンディイエロー；
ＰＶデバイスの蛍光及び／又は燐光を提供する、蛍光及び／又は燐光成分、例えば、硫化亜鉛（ＺｎＳ）、アルミン酸ストロンチウム（ＳｒＡｌ２Ｏ４）、硫化カルシウム（ＣａＳ）；
ＰＶデバイス中の含水量の減少を提供する、吸湿材成分、例えば、シリカ、又は他の乾燥剤、例えば、硫酸カルシウム（ＣａＳＯ４）、塩化カルシウム（ＣａＣｌ２）；
ＰＶデバイスの再帰反射特性を提供する、再帰反射成分、例えばアルミニウム被覆チタン酸バリウムガラスマイクロスフェア；
ＰＶデバイスの構造内に改善された導光を提供する、発光太陽集光器（ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｔ ｓｏｌａｒ ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｏｒ）として使用される、量子ドット、例えばシリカシェルに封入されたＣｄＳｅ／ＣｄＺｎＳ－ＱＤ；
ＰＶデバイスの機械的強度を改善する成分、例えば、固体アクリルマイクロスフェア；
赤外光線が外部へ散乱し、光線を内部に通過させないことで、夏の間は部屋が冷涼に維持され、冬の間は光線を部屋の内部に跳ね返すことによってその逆になる、屋根又は窓上のＰＶデバイス（ＢＩＰＶ－建材一体型ＰＶ）の断熱を提供する、断熱材、例えばホウケイ酸ナトリウムガラスマイクロスフェア；
反射損失の低減を助けて光活性材料の吸光を改善することによって光活性材料の改善された吸光を提供する、光キャビティとして機能するマイクロスフェア、例えば「Ｈｉｇｈ ｒｅｆｒａｃｔｉｖｅ－ｉｎｄｅｘ ｍｉｃｒｏｓｐｈｅｒｅｓ ｏｆ ｏｐｔｉｃａｌ ｃａｖｉｔｙ ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ」（Ｙｕｓｕｋｅ Ａｒａｉ他著、Ａｐｐｌ． Ｐｈｙｓ． Ｌｅｔｔ． ８２，３１７３（２００３））において開示されるマイクロスフェア；
光活性層に向かう所望の光散乱を提供する、プラズモン効果を呈する金属ナノ粒子、例えば薄い銀（Ａｇ）プラズモンナノ構造の層。散乱は、金属ナノ粒子のサイズ及び濃度を変更することによって異なる波長において更に調節することができ、
スペクトルを下方シフトする粒子は、より高いエネルギーの（例えば、人間の目に可視ではない）光子を吸収し、その後、より低いエネルギーの（例えば、人間の目に可視である）光子を放出することができ、それにより、ＰＶデバイスの光活性特性が改善されるとともに、下方シフト効果が提供され、
スペクトルを上方シフトする粒子は、より低いエネルギーの（例えば、人間の目に可視ではない）光子を吸収し、その後、より高いエネルギーの（例えば、人間の目に可視である）光子を放出することができ、それにより、ＰＶデバイスの光活性特性が改善されるとともに、上方シフト効果が提供される。
加えて、機能化剤１３１は、他の成分を含んでよく、それにより、機能化剤１３１の組成の所望の一貫性及び安定性が提供される。そのような成分の非限定的な例は、溶媒、希釈剤、可溶化剤、安定剤、分散剤、又は界面活性剤である。
機能化剤１３１の成分として使用することができる溶媒の非限定的な例は、ブタノール、無水イソプロパノール、エタノール、アニソール、テルピネオール及びポリプロピレングリコールである。
機能化剤１３１の構成成分がＰＶデバイスの作用層、特に光活性層の材料に悪影響を及ぼし得るので、保護層（１３２）は、機能化剤（１３１）とアパーチャ１３０の内壁との間に設けられる。
それゆえ、保護層１３２の存在に起因して、概してＰＶセル作用層の１つ以上の材料に悪影響を及ぼす化合物も、機能化剤１３１の成分として使用されてよい。したがって、絶縁材料のコーティング材、例えばＡｌＯｘ、例えばＡｌ２Ｏ３又はＬｉＦ（フッ化リチウム）又はＢＣＰ（バソクプロイン）等の、図１Ａ、図１Ｃ～図１Ｅに示されるような保護層１３２は、アパーチャ１３０に機能化剤１３１を充填する前に、アパーチャ１３０の内壁に適用される。そのような保護層は、光活性材料を、機能化剤１３１成分、更には不利に作用する分子を含む成分から、有効に分離することができる。
幾つかの実施形態では、ＰＶデバイスの単一のＰＶセル内の全てのアパーチャ１３０に、同じ機能化剤１３１が充填されてよい。他の実施形態では、単一のＰＶセル内のアパーチャのうちの或る部分には、或る組成の機能化剤１３１が充填されてよく、かつ、同じＰＶセル内のアパーチャ１３０の別の部分には、別の組成の機能化剤１３１が充填されてよい。後者の場合、充填手順は、アパーチャの或る部分のみを充填するための第１のアパーチャパターンを含む第１のマスクの使用、を含む、少数の段階において達成されてよいが、その一方で、後続の工程において、アパーチャの残りの部分に上記別の組成の機能化剤１３１を充填するために、第２のアパーチャパターンを含む第２のマスクが使用されてよい。
機能化剤１３１の様々な一貫性が可能である。
例えば、機能化剤１３１は、液体、例えば、液体インクの形態であってよい。図４Ａは、アパーチャ１３０に充填するための機能化剤１３１として使用することができる４つのインクの写真を示している。インクは、必要性に応じて、任意の色、例えば、緑色、黄色、赤色、クリムゾン等とすることができる。
別の実施形態では、機能化剤１３１は、固体又は半固体の形態、例えば、粉末、例えば、乾燥インク、ペースト、ゾル、又はゲルを有してよい。
機能化剤１３１の機能化成分は、様々なサイズであってよく、好ましくは、ナノメートル～マイクロメートルの範囲のサイズであってよい。そのような寸法により、アパーチャ１３０内部の中の機能化成分の均一な分散が可能になる。選択されるサイズ範囲は、堆積プロセスの選択における融通性を更に提供する。インクジェット印刷は、ナノメートルの範囲の粒子を有するのに適している。従来的なスクリーン印刷プロセスの場合、粒子は、ミクロンの範囲である。
異なる機能化剤１３１は、成分のタイプ及び所望の機能性に応じて、異なる総濃度の機能化成分を含んでよい。例えば、機能化剤中に存在する機能化成分の総量は、１０％～１００％の範囲であってよい。
例えば、機能化剤は、吸湿材として機能するシリカ（ＳｉＯ２）を含んでよい。
別の実施形態では、１つの機能化成分が１つ以上の機能性を提供してよい。例えば、機能化剤の組成に導入されるシリカ（ＳｉＯ２）は、着色剤及び吸湿剤の両方として機能してよい。
とりわけ機能化剤１３１の一貫性に応じて、アパーチャ１３０に機能化剤１３１を充填するのに様々な方法が使用されてよい。アパーチャ１３０に、保護層１３２を含む機能化剤１３１を導入する方法の非限定的な例としては、熱蒸着、物理気相成長、スパッタリング及び「ホッパーノズル（ｈｏｐｐｅｒ ｎｏｚｚｌｅ）」（「Ｄｉｒｅｃｔ－ｗｒｉｔｅ ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ ｏｆ ｆｉｎｅ ｐｏｗｄｅｒｓ ｔｈｒｏｕｇｈ ｍｉｎｉａｔｕｒｅ ｈｏｐｐｅｒ－ｎｏｚｚｌｅｓ ｆｏｒ ｍｕｌｔｉ－ｍａｔｅｒｉａｌ ｓｏｌｉｄ ｆｒｅｅｆｏｒｍ ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ」（Ｋｕｍａｒ Ｐｒａｎａｖ他著、Ｒａｐｉｄ Ｐｒｏｔｏｔｙｐｉｎｇ Ｊｏｕｒｎａｌ， Ｖｏｌｕｍｅ １０， Ｎｕｍｂｅｒ １ ＤＯＩ １０．１１０８／１３５５２５４０４１０５１２４９９）において開示されるホッパーノズル等）が挙げられる。
さらに、高揮発性溶媒系によって担持されるインクの形態の機能化剤１３１は、エアブラシ、スプレーコーティング又はエアロゾル堆積技法を使用することによって、アパーチャ内に堆積してよい。そのような方法は、溶媒分子のアパーチャ１３０への拡散を大幅に制限し、それにより、ＰＶセルの作用材料に対するそれらの破壊的影響が制限される。
それゆえ、アパーチャ１３０に機能化剤１３１を充填する前に実行される初期段階において、アパーチャ１３０の内壁の表面に、無機（ＡｌＯｘ、ＬｉＦ等）又は有機（ＢＣＰ（バソクプロイン）、ＰＭＭＡ等）とすることができる保護層が被覆されてよい。この初期段階は、機能化剤１３１の組成が、ＰＶセル１００の作用層に悪影響を及ぼし得る１つ以上の成分を含む場合に、ＰＶセルの材料に対する保護を提供する。適用された保護層１３２は、ＰＶセルの作用層、すなわち、１１１、１１２、１１３、１１２ａ、１１３ａの、例えば、望ましくない化学反応を防止する。
例えばＡｌＯｘの薄い保護層１３２は、アパーチャ１３０の形成後に堆積する。薄い保護層１３２の堆積は、例えば、次の方法、すなわち、ＡＬＤ又はスパッタリングのうちの少なくとも一方によって達成されてよい。
幾つかの実施形態では、アパーチャ１３０への機能化剤１３１の導入に続いて、機能化剤１３１は、製品の最終特性を獲得するために、例えば、乾燥、又は架橋等の更なる処理を必要とし得る。それゆえ、更なる処理の選択される方法は、適用される場合、機能化剤の組成に依存する。例えば、液体インクの形態の機能化剤は、溶媒蒸発を必要とし得る。
保護層１３２が設けられ、その後機能化剤１３１が充填されるアパーチャ１３０は、様々な形状、例えば、円形、楕円形、三角形、矩形、正方形、及び菱形からなる群から選択される少なくとも１つの形状を有してよい。例えば、多色インクを構成する機能化剤１３１が充填されるアパーチャ１３０は、特化した美的効果を視認者に与えるために様々な形状を有するアパーチャからなるパターンを作成してよい。
図２Ａにおいて概略的に示されたように、アパーチャ１３０の内部は、２つの別個のＰＶセル間の空間を貫通しない。さらに、単一のＰＶセル内のアパーチャは、単一のＰＶセル内で生成された全ての電荷を回収するように、層のスタック１１０の作用材料（光活性エリア）が、アパーチャ１３０間に提供される連続経路の形態を取るように配置される。
アパーチャ１３０は、必要性に応じて、ＰＶセル内で均一に又は不均一に分散してよい。単一のＰＶセル内のアパーチャは、同じ面積又は異なる面積を有してよい。それらは、円形、矩形、三角形、又は他の形状とすることができる。好ましくは、各アパーチャ１３０は、２つの隣接するアパーチャ１３０間で様々な間隔を有する状態で、１０μｍ２～１０００ｃｍ２の範囲の面積を有してよい。例えば、２つの隣接するアパーチャ１３０間の間隔は、（レーザの分解能に応じて）１μｍ～１００ｃｍの範囲とすることができる。複数のレーザスポットを、互いに隣り合わせて、又は互いに重ね合わせて形成することができる。
ＰＶデバイスの１つの実施形態では、保護層１３２が設けられたアパーチャには、透明又は半透明機能化剤１３１が充填されてよく、それゆえ、アパーチャ１３０の光透過性、及びしたがって、ＰＶデバイスの半透明性が提供される。
そのような実施形態では、マイクロメートル寸法のアパーチャ１３０の実質的に均一な分散は、上記を所与とすると、巨視的規模において視認者にとって可視である、改善された半透明性の印象という更なる利点を提供する。とりわけ、これは、半透明機能化剤１３１が充填されるアパーチャ１３０の選択された寸法及び間隔によってもたらされる。図４Ｂは、緑色インクを構成する半透明機能化剤１３１がアパーチャ１３０に充填されたそのような半透明ＰＶデバイスの写真を提示している。
本開示の半透明ＰＶデバイスは、例えば、建築物の正面又は窓のための建材一体型光起電力装置（ＢＩＰＶ）、自動車窓、バス、列車、路面電車等の公共輸送機関の窓のための車両一体型光起電力装置等の様々な用途において使用されてよい。本開示のＰＶデバイスは、モノのインターネット技術（ＩｏＴ）、自律センサ、スマート家具（ｓｍａｒｔ ｆｕｒｎｉｔｕｒｅ）等を含む他の用途において更に使用されてよい。
図４Ｂにおいて見て取ることができるように、機能化剤１３１が充填されたアパーチャ１３０は、パターンを形成するが、その一方で、ＰＶデバイスは、機能化剤が充填されていない追加の空のアパーチャ１３０を備える。１つのＰＶデバイス内の充填されたアパーチャ１３０及び空のアパーチャ１３０の編成により、マーケティングロゴ又は他のパターンを提供する等の、多色ＰＶデバイスの美的効果の更なる改善が提供される。
アパーチャ１３０は、例えばパターン形成のためのレーザスクライビング、又は機械的スクライビング等の様々な方法によってＰＶセル１００の層のスタック１１０内に形成されてよい。
しかしながら、アパーチャ１３０の形成の好ましい方法は、レーザアブレーションである。なぜならば、これが高速のプロセスであり、任意の形状をパターニングすることができ、このプロセスが、使用されるレーザパラメータに基づいて選択的に層をアブレーションすることができるためである。
その上、アパーチャ１３０を形成する機械的スクライビング技法は、高価な設備を必要とせず、かつレーザ技法において使用されるような波長、周波数等のパラメータの数に依存しないため、特に適している。
背面電極層１１３の材料として炭素が使用されるＰＶセルの実施形態の場合、レーザスクライビング技法が、ＰＶセルのスタックの層を通って延びるアパーチャ１３０を形成するのに特に有利である。レーザ処理中の炭素背面電極層１１３は、完全な酸化燃焼を経験すると考えられる。それゆえ、炭素材料は、レーザ－炭素相互作用の副産物によるアパーチャ１３０の内部の汚染を伴うことなく、レーザによって除去される。不透明背面電極層１１３のために一般に使用される金属材料とは異なり、おそらく、炭素は、レーザビームとの相互作用の際、溶融も蒸発もせず、それにより、上記で説明された効果が提供される。この理由で、アパーチャ１３０は、背面電極層１１３の残留した除去されない材料を含まず、これにより、短絡効果及び（炭素層が溶融しないので）炭素層の剥離の除去が更に提供される。アパーチャ１３０の内部が汚染されないので、アパーチャ１３０に導入される保護層１３２及び機能化剤１３１は、そのような汚染による影響を受けずに作用することができる。
ＰＶデバイスの製造の方法は、プラスチック箔等の透明又は半透明基板１２０を提供する段階と、ＰＶセル１００の作用層のスタック１１０を形成する段階とを備え、好ましくは、層は、基板１２０上に１層ずつ形成される。１つよりも多いＰＶセル１００が基板１２０上で形成される場合、スタック１１０内のそれぞれの層の形成同士の間で、接点の形成を含む、レーザパターニング等の特定のパターニング段階を実行して、適切なデバイスアーキテクチャが提供されてよい。それぞれのＰＶセルの層のスタック１１０の調製後、スタック１１０の層を通って延びるアパーチャ１３０が形成される。
図２Ｂは、２つのＰＶセルを備える本開示のＰＶデバイスを調製するためにレーザパターニングを利用する方法の例示的な実施形態を示している。方法は、プラスチック箔等の透光性基板１２０を提供する段階と、以下で説明されるような連続した堆積及びレーザパターニング段階Ｐ１～Ｐ４によって、ＰＶセル１００の作用層のスタック１１０を形成する段階とを備える。例えば、図２Ｂに示されているように、レーザパターニングＰ１による前面電極を除去する段階が、別個のセルエリアを作成するために実装されてよい。前面電極の材料に応じて、Ｐ１パターニングにおいて様々なレーザが使用されてよく、例えば、透明導電性酸化物（ＴＣＯ）の場合、典型的には赤外線レーザが使用される。第２のレーザパターニング－Ｐ２は、前面電極層１１２上への前面電荷輸送層１１２ａの堆積後に必要とされてよく、前面電荷輸送層は、ｐ－ｉ－ｎ又はｎ－ｉ－ｐのいずれかのＰＶセルアーキテクチャに応じて、電子輸送層又は正孔輸送層のいずれかであってよい。レーザパターニングＰ２は、前面電荷輸送層１１２ａを局所的に除去する。通常、Ｐ２パターニングにおいて、ＩＲ又は他の可視レーザが使用されてよい。
次に、背面電極層１１３が堆積し、パターニング段階Ｐ３が実行されて、個々のセルの境界が画定されるか、又は個々のセルが分離される。
Ｐ３パターニング段階の完了後、スタック１１０は、レーザパターニングＰ４を受け、その結果、少なくとも１つ、好ましくは複数の光透過アパーチャ１３０が、ＰＶセル１００のその作用層のスタック１１０内に、アパーチャ１３０が少なくとも背面電極層１１３と、光活性層１１１の少なくとも一部とを通って延びるように、形成される。これは、不透明背面電極１１３の場合に特に重要である。なぜならば、これにより、ＰＶセルが光透過性になるためである。任意選択で、光透過率を更に改善するために、アパーチャ１３０は、背面電極層１１３から前面電極層１１２までスタック１１０の全ての層を通って延びてよい。
Ｐ４パターニングにおいて、レーザは、基板１２０とは対照的に、スタック１１０に影響を及ぼす。
背後電極１１３が炭素製である場合、各光透過アパーチャ１３０は、アパーチャ１３０の深さに沿って除去されることになるＰＶセルのスタック１１０の層にレーザビームが一度に貫通するように、単一段階のレーザ処理において作製される。次に、保護層１３２は、アパーチャ１３０の内壁上に形成される。
その後、アパーチャには、機能化剤１３１が充填され、それに引き続き、機能化剤１３１の化学組成に応じて、その任意選択の処理が行われる。
実施例１：レーザパターニングされたアパーチャを有する半透明ＰＶデバイスの調製。
ｎ－ｉ－ｐアーキテクチャのＰＶデバイスを、ＥＡＳＴＭＡＮ社製のＡＺＯ薄（３００ｎｍ）層が適用された可撓性ＰＥＴ基板（箔）上に製造した。残りの作用層は、スピンコーティングによって基板上に１層ずつ堆積させた：ＳｎＯ２（電子輸送層として）、化学量論比Ｃｓ０．０５（ＭＡ０．１７ＦＡ０．８３）０．９５Ｐｂ（Ｉ０．８３Ｂｒ０．１７）３を有するペロブスカイト（光活性層として）（ここで、Ｃｓはセシウムであり、ＭＡはメチルアンモニウムであり、ＦＡはホルムアミジンであり、Ｐｂは鉛であり、Ｉはヨウ素であり、Ｂｒは臭素である）、及びＰＴＡＡ（ポリ（トリアリールアミン））（正孔輸送層）。バックコンタクト（背面電極層）のために、ＥＭＳ社製の炭素ペースト（ＣＩ－２０４２）をブレードコーティングし、約８０℃の温度で５分間、ガス焼き入れ方法によってアニーリングした。
炭素ペーストの厚さは、ＦＩＢ－ＳＥＭを介して、約２０Ω／ｓｑのシート抵抗を提供する２０μｍであると測定された。その後、デバイスを、Ｒｏｆｉｎ－Ｐｏｗｅｒ ｌｉｎｅ社製の１０６４ｎｍ Ｎｄ：ＹＡＧ Ｎａｎｏｓｅｃｏｎｄ ｌａｓｅｒを使用してレーザパターニングした。デバイス作用層の頂部にそれぞれ２００μｍの直径及び５００μｍの間隔でスポット（アパーチャ）のマトリクスをアブレーションすることによってアパーチャを形成することによって半透明性を達成した。次の構造式のＰＶデバイスを得た：ＰＥＴ／ＡＺＯ／ＳｎＯ２／ＣＨ３ＮＨ３ＰｂＩ３（ヨウ化メチルアンモニウム鉛）／ＰＴＡＡ／炭素。レーザパターニングされたアパーチャのＦＩＢ－ＳＥＭ（集束イオンビーム走査型電子顕微鏡）画像は、図３に示されている。次に、絶縁材料Ａｌ２Ｏ３の保護層を、アパーチャの内壁上に形成した。
実施例２：機能化剤の組成としてのインクの調製、及びそれに引き続く、ＰＶデバイスのアパーチャへのインクの充填。
インクは、アニソール中に２５０ｍｇ／ｍｌのＰＭＭＡ（ポリ（メチルメタクリレート））を混合することによって調合し、保存液を形成した。保存液に５ｍｇのＫｒｅｍｅｒ Ｇｒｅｅｎ及びＫｒｅｍｅｒ Ｂｌｕｅの顔料を添加し、図４Ａに示された別個のインクを作成した。実施例１において得られたＰＶデバイスのアパーチャ１３０にインクをドロップキャストし、溶媒を除去するために８０℃においてオーブン内で５分間乾燥し、最終的に着色されたＰＶデバイスを形成した。図４Ｂは、得られたＰＶデバイスのうちの１つを示している。
実施例３：更なる実施形態 １ｍｌのクロロホルム中に５０ｍｇのＫｒｅｍｅｒ ｂｌｕｅ顔料を混合することによってインクを調合した。インクは、エアブラシコーティング機を使用して実施例１において得られたＰＶデバイスのアパーチャ１３０内に堆積させた。堆積プロセス中、クロロホルムは、空気中に蒸発し、顔料のみがアパーチャ１３０に到達する。これは、迅速に蒸発し、ＰＶデバイスには到達しないクロロホルムの低沸点及び高い蒸気圧に起因する。
［他の考えられる項目］
［項目１］
半透明基板（１２０）及び少なくとも１つの透光性の光起電力（ＰＶ）セル（１００）を備える光起電力（ＰＶ）デバイスであって、前記ＰＶセル（１００）は、前記基板（１２０）上に配置された層のスタック（１１０）を有し、前記スタック（１１０）は、
前面電極層（１１２）と、
背面電極層（１１３）と、
前記前面電極層（１１２）と前記背面電極層（１１３）との間の光活性層（１１１）と
を含み、前記前面電極層（１１２）及び前記背面電極層（１１３）のうちの一方は、前記ＰＶセル（１００）のアノードを構成し、他方は前記ＰＶセル（１００）のカソードを構成し、
前記スタック（１１０）は、少なくとも前記背面電極層（１１３）と前記光活性層（１１１）の少なくとも一部とを通って延びるアパーチャ（１３０）を更に含み、
前記アパーチャ（１３０）は、着色成分、蛍光及び／又は燐光成分、吸湿材、再帰反射成分、ＰＶデバイスの構造内の導光を改善する量子ドット、前記ＰＶデバイスの機械的強度を改善する成分、断熱材、光キャビティとして機能するマイクロスフェア、プラズモン効果を呈する金属ナノ粒子、スペクトルを下方シフトする粒子及びスペクトルを上方シフトする粒子からなる群から選択される少なくとも１つの機能化成分を含む機能化剤（１３１）を含むことを特徴とする、ＰＶデバイス。
［項目２］
前記光活性層（１１１）は、ペロブスカイト層である、項目１に記載のＰＶデバイス。
［項目３］
前記アパーチャ（１３０）は、前記機能化剤（１３１）によって、前記アパーチャ（１３０）の深さ（Ｄ）の少なくとも２０％の厚さ（Ｔ）まで充填される、先行する項目のうちのいずれか１項に記載のＰＶデバイス。
［項目４］
前記アパーチャ（１３０）は、前記機能化剤（１３１）によって、前記アパーチャ（１３０）の深さ（Ｄ）全体にわたって充填される、先行する項目のいずれか１項に記載のＰＶデバイス。
［項目５］
前記機能化剤（１３１）は、半透明又は不透明である、先行する項目のいずれか１項に記載のＰＶデバイス。
［項目６］
前記アパーチャ（１３０）の面積は、１０μｍ２～１０００ｃｍ２である、先行する項目のいずれか１項に記載のＰＶデバイス。
［項目７］
前記ＰＶセル（１００）の層の前記スタック（１１０）は、
前記光活性層（１１１）と前記前面電極層（１１２）との間に配置された前面電荷輸送層（１１２ａ）と、
前記光活性層（１１１）と前記背面電極層（１１３）との間に配置された背面電荷輸送層（１１３ａ）と
を更に含む、先行する項目のいずれか１項に記載のＰＶデバイス。
［項目８］
前記ペロブスカイト層（１１１）と前記前面電荷輸送層（１１２ａ）との間に配置された前面パッシベーション層（１１２ｂ）及び／又は前記ペロブスカイト層（１１１）と前記背面電荷輸送層（１１３ａ）との間に配置された背面パッシベーション層（１１３ｂ）を更に備える、項目２に従属したときの項目７に記載のＰＶデバイス。
［項目９］
前記背面電極層（１１３）は不透明電極である、先行する項目のいずれか１項に記載のＰＶデバイス。
［項目１０］
前記アパーチャ（１３０）の内壁と前記機能化剤（１３１）との間に絶縁材料の保護層（１３２）を更に備える、先行する項目のいずれか１項に記載のＰＶデバイス。
［項目１１］
前記機能化剤（１３１）の前記機能化成分は、様々なサイズを有する、先行する項目のいずれか１項に記載のＰＶデバイス。
［項目１２］
前記保護層１３２は、ＡｌＯｘ、Ａｌ２Ｏ３、ＬｉＦ（フッ化リチウム）及びＢＣＰ（バソクプロイン）からなる群から選択される少なくとも１つの材料を含む、先行する項目のいずれか１項に記載のＰＶデバイス。
［項目１３］
少なくとも１つの光起電力（ＰＶ）セル（１００）を備えるＰＶデバイスを調製する方法であって、
半透明基板（１２０）を提供する段階と、
前記基板（１２０）上に前記ＰＶセル（１００）の層のスタック（１１０）を形成する段階であって、前記スタック（１１０）は、前面電極層（１１２）、背面電極層（１１３）、及び前記前面電極層（１１２）と前記背面電極層（１１３）との間の光活性層（１１１）を含み、前記前面電極層（１１２）及び前記背面電極層（１１３）のうちの一方は、前記ＰＶセル（１００）のアノードを構成し、他方は前記ＰＶセル（１００）のカソードを構成する、段階と、
前記ＰＶセル（１００）の層の前記スタック（１１０）内にアパーチャ（１３０）を形成する段階であって、前記アパーチャ（１３０）は、少なくとも前記背面電極層（１１３）と前記光活性層（１１１）の少なくとも一部とを通って延びる、段階と
を備え、前記方法は、
着色成分、蛍光及び／又は燐光成分、吸湿材、再帰反射成分、ＰＶデバイスの構造内の導光を改善する量子ドット、前記ＰＶデバイスの機械的強度を改善する成分、断熱材、光キャビティとして機能するマイクロスフェア、プラズモン効果を呈する金属ナノ粒子、スペクトルを下方シフトする粒子及びスペクトルを上方シフトする粒子からなる群から選択される少なくとも１つの機能化成分を含む機能化剤（１３１）を前記アパーチャ（１３０）に導入する段階を更に備えることを特徴とする、方法。
［項目１４］
導入時、前記機能化剤（１３１）は、インク又は粉末の形態である、項目１２に記載の方法。
［項目１５］
導入時、前記機能化剤（１３１）は、顔料と、ブタノール、アニソール、テルピネオール、ポリプロピレングリコール、無水イソプロパノール、及びエタノールからなる群から選択される少なくとも１つの溶媒とを含む、項目１２又は１３に記載の方法。
［項目１６］
前記保護層（１３２）は、ＡＬＤ（原子層堆積）方法又はスパッタリング方法によって提供される、項目１２～１４のいずれか１項に記載の方法。

Claims (11)

  1. 半透明基板及び少なくとも１つの透光性の光起電力（ＰＶ）セルを備える光起電力（ＰＶ）デバイスであって、前記ＰＶセル（は、前記半透明基板上に配置された層のスタックを有し、前記スタックは、
    前面電極層と、
    背面電極層と、
    前記前面電極層と前記背面電極層との間の光活性層と
    を含み、前記前面電極層及び前記背面電極層のうちの一方は、前記ＰＶセルのアノードを構成し、他方は前記ＰＶセルのカソードを構成し、
    前記スタックは、少なくとも前記背面電極層と前記光活性層の少なくとも一部とを通って延びるアパーチャを更に含み、
    前記アパーチャは、着色成分、蛍光及び／又は燐光成分、吸湿材、再帰反射成分、ＰＶデバイスの構造内の導光を改善する量子ドット、前記ＰＶデバイスの機械的強度を改善する成分、断熱材、光キャビティとして機能するマイクロスフェア、プラズモン効果を呈する金属ナノ粒子、スペクトルを下方シフトする粒子及びスペクトルを上方シフトする粒子からなる群から選択される少なくとも１つの機能化成分を含む機能化剤を含み、前記光活性層は、ペロブスカイト層であり、前記背面電極層は、炭素層であり、前記アパーチャは、前記機能化剤によって、前記アパーチャの深さの少なくとも２０％の厚さまで充填され、前記アパーチャは、前記ＰＶセル内で均一に分散される、ＰＶデバイス。
  2. 前記アパーチャは、前記機能化剤によって、前記アパーチャの深さ全体にわたって充填される、請求項１に記載のＰＶデバイス。
  3. 前記機能化剤は、半透明又は不透明である、請求項１又は２に記載のＰＶデバイス。
  4. 前記アパーチャの面積は、１０μｍ２～１０００ｃｍ２である、請求項１から３のいずれか１項に記載のＰＶデバイス。
  5. 前記ＰＶセルの層の前記スタックは、
    前記光活性層と前記前面電極層との間に配置された前面電荷輸送層と、
    前記光活性層と前記背面電極層との間に配置された背面電荷輸送層と
    を更に含む、請求項１から４のいずれか１項に記載のＰＶデバイス。
  6. 前記ペロブスカイト層と前記前面電荷輸送層との間に配置された前面パッシベーション層及び／又は前記ペロブスカイト層と前記背面電荷輸送層との間に配置された背面パッシベーション層を更に備える、請求項５に記載のＰＶデバイス。
  7. 前記アパーチャの内壁と前記機能化剤との間に絶縁材料の保護層を更に備える、請求項１から６のいずれか１項に記載のＰＶデバイス。
  8. 前記機能化剤の前記機能化成分は、様々なサイズを有する、請求項１から７のいずれか１項に記載のＰＶデバイス。
  9. 少なくとも１つの光起電力（ＰＶ）セルを備えるＰＶデバイスを調製する方法であって、
    半透明基板を提供する段階と、
    前記半透明基板上に前記ＰＶセルの層のスタックを形成する段階であって、前記スタックは、前面電極層、背面電極層、及び前記前面電極層と前記背面電極層との間の光活性層を含み、前記前面電極層及び前記背面電極層のうちの一方は、前記ＰＶセルのアノードを構成し、他方は前記ＰＶセルのカソードを構成する、段階と、
    前記ＰＶセルの層の前記スタック内にアパーチャを、前記ＰＶセル内で前記アパーチャを均一に分散させた状態で、形成する段階であって、前記アパーチャは、少なくとも前記背面電極層と前記光活性層の少なくとも一部とを通って延びる、段階と
    を備え、前記方法は、
    着色成分、蛍光及び／又は燐光成分、吸湿材、再帰反射成分、ＰＶデバイスの構造内の導光を改善する量子ドット、前記ＰＶデバイスの機械的強度を改善する成分、断熱材、光キャビティとして機能するマイクロスフェア、プラズモン効果を呈する金属ナノ粒子、スペクトルを下方シフトする粒子及びスペクトルを上方シフトする粒子からなる群から選択される少なくとも１つの機能化成分を含む機能化剤を前記アパーチャに導入して、前記アパーチャに、前記機能化剤によって、前記アパーチャの深さの少なくとも２０％の厚さまで充填する段階を更に備え、
    前記ＰＶセルの層のスタックを形成する前記段階は、前記光活性層がペロブスカイト層であり、前記背面電極層が炭素層であることを含む、方法。
  10. 導入時、前記機能化剤は、インク又は粉末の形態である、請求項９に記載の方法。
  11. 導入時、前記機能化剤は、顔料と、ブタノール、アニソール、テルピネオール、ポリプロピレングリコール、無水イソプロパノール、及びエタノールからなる群から選択される少なくとも１つの溶媒とを含む、請求項９又は１０に記載の方法。
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