JP2022527748A

JP2022527748A - 電池用途向けのカソード電極組成物

Info

Publication number: JP2022527748A
Application number: JP2021557071A
Authority: JP
Inventors: オーレリアンエルデュパスキエ; ヤコフイークツォフスキー; アガサジェロスキルリディス; ディアナラニガン; オルハマッシュタリアー; ミオドラグオリャチャ; トゥーシャーシャー; ジョセフザパスニック
Original assignee: Cabot Corp
Current assignee: Cabot Corp
Priority date: 2019-03-22
Filing date: 2020-02-21
Publication date: 2022-06-06
Also published as: KR20210141615A; US20220158193A1; EP3942626A1; CN113841267A; WO2020197673A1

Abstract

カーボンナノ構造体は、リチウムイオン電池向けの電極組成物を調製するために使用される。１つの例では、ＮＣＭ電池向けのカソードは、カーボンナノ構造体から誘導され、分岐しており、互いに壁を共有している高度に絡んでいるナノチューブ、カーボンナノ構造体の断片および／または破砕したナノチューブで作製された三次元カーボンナノ構造体を含む。利用されるカーボンナノ構造体の量は、電極組成物に対して１質量％以下とすることができる。

Description

関連出願
本出願は、３５ＵＳＣ１１９（ｅ）の下、その全体が参照により本明細書に組み込まれている、２０１９年３月２２日出願の、米国仮特許出願第６２／８２２，０９７号の利益を主張する。

リチウムイオン電池は、電子デバイスから電気自動車に及ぶ多数の用途向けの一般的に使用されている電気エネルギー源である。リチウム－イオン電池（ＬＩＢ）は、通常、充電中および放電中にリチウムイオンおよび電子が電極を出入りすることが可能となる配置にある負極および正極を含む。電極に摂食する電解質溶液は、イオンが移動可能な導電性媒体を供給する。両電極間の直接的な反応を防止するため、イオン透過性セパレータを使用して、両電極を物理的かつ電気的に隔離する。稼働中に、電気的接触が両電極に行われて、電子がデバイスを流れて電力を供給し、リチウムイオンは一方の電極から他方の電極に向かって電解質を移動することが可能となる。
多くの場合、負極はグラファイトから構築される。正極は、通常、少なくとも電気活性材料、結合材、および導電性添加物を有する混合物（例えば、ペーストとして施用される）を支持する導電性基材を含む。電気活性材料、例えば、リチウム遷移金属酸化物は、リチウムイオンを受容および放出することが可能である。結合材であるポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）は、例えば、電極への機械的完全性および安定性を実現するために使用される。電気活性材料および結合材は、多くの場合、弱い電気導電性または絶縁性の特性を示すため、グラファイトおよびカーボンブラックなどの材料が、多くの場合、電極の導電率を増強するために加えられる。

リチウムイオン電池、例えば、ＬＦＰ、ＮＣＭおよびＮＣＡに使用されているいくつかのカソード材料は、例えば、１センチメートル当たり１０^-9シーメンス（Ｓ／ｃｍ）から１０^-4Ｓ／ｃｍまでの低い電気導電率を示すことができる。電池不具合を回避するため、この性能は、導電性ネットワークを有するカソードを構築することにより増強することができる。性能を増強し、電池不具合を回避する可能性を有するいくつかの材料には、例えば房状の幾何形状を有する導電性カーボンブラック（ＣＢ）、およびカーボンナノチューブ（ＣＮＴ）が挙げられる。
一般に、導電性添加物および結合材は、電気エネルギーを発生する電気化学反応に関与しないので、正極に対して利用可能な体積に含まれ得る電気活性材料の量をこれらの材料が効果的に低下させると、これらの材料は、電池のある性能特徴（例えば、容量およびエネルギー密度）に負に影響を及ぼし得る。

導電性カソードネットワークを構築するために必要とされるＣＢの量は比較的高く、通常２質量パーセント（質量％）を上回る。さらに、カソードの体積増大および収縮は、ＣＢ粒子間の接触の損失をもたらし、電池不具合につながる可能性がある。
ＣＮＴは、カソード組成物に組み込まれる添加物の量を、ＣＢ量と比べて減少させる可能性を有する魅力的な材料として考えられ得る。ＣＮＴを用いて操作する場合に遭遇するいくつかの問題として、一部の媒体中での分散の制限および不適切な純度が挙げられる。これらの問題の少なくとも一部は、個々のカーボンナノチューブ同士の間に起こる強力なファンデルワールス力によって引き起こされ、束状または絡んだ凝集を引き起こすと考えられる。このような兆候は、期待未満の特性増強および／または一貫性の欠く性能をもたらす恐れがある。一部の場合、カーボンナノチューブの束を個々の、十分に分離された部材に解くために利用可能な技術は、元の状態のカーボンナノチューブを使用した場合に予期される強化に比べて、望ましい特性強化に悪影響を及ぼす可能性がある。
多くの場合、ＣＮＴの低い分散性は、過剰量（すなわち、理論的量より多い量）のＣＮＴを使用することによって対処される。しかし、この手法は、生産コストを増加させ、不純物（例えば、ＣＮＴを調製するために使用されている鉄およびコバルト触媒）を導入し、電気活性材料に対して利用可能な電池体積を減少させることにより電池容量を減少させる可能性がある。

さらなる困難として、これらのサイズが小さいため、個々のカーボンナノチューブの環境衛生および安全性プロファイルに関する懸念が高まっている。また、一部の商業用途の場合、個々のカーボンナノチューブを生産するコストは極めて高くなり得る。
したがって、これらの問題の少なくとも一部に対処することができる導電性添加物に対する必要性が存在する。例えば、高エネルギー密度により特徴付けられる電池に有用な添加物に対する必要性が存在する。１質量％以下のレベルで加えた場合でも良好な導電率を維持することができる材料が特に所望される。
その態様のいくつかでは、本発明は、カーボンナノ構造体（ＣＮＳ）から調製した組成物に関する。次に、この組成物を使用して、電極組成物、例えば、リチウムイオン電池向けカソード組成物を調製することができる。

本明細書で使用される場合、用語「カーボンナノ構造体」または「ＣＮＳ」とは、多くの場合、相互にかみ合っている、分岐している、架橋している、および／または互いに共通の壁を共有することによってポリマー構造として存在し得る、複数のカーボンナノチューブ（ＣＮＴ）、多層（多層(又は多壁)（ｍｕｌｔｉ－ｗａｌｌｅｄ）としても公知）カーボンナノチューブ（ＭＷＣＮＴ）を指す。したがって、ＣＮＳは、例えば、そのポリマー構造の基本モノマー単位としてＭＷＣＮＴなどのＣＮＴを有すると考えることができる。通常、ＣＮＳは、ＣＮＳ成長条件下で、基材（例えば、繊維材料）表面で成長させる。このような場合、ＣＮＳにおけるＣＮＴの少なくとも一部は、従来のカーボンナノチューブの森に見られる平行なＣＮＴ配列にかなり似た、互いに実質的に平行に並び得る。
ＣＮＳは、遊離粒子（例えば、ペレット、フレーク、顆粒などの形態で）として提供されてもよいし、または適切な分散剤中に分散されていてもよい。
一部の実施形態では、本発明は、電気活性材料、ならびにカーボンナノ構造体、カーボンナノ構造体の断片、および破砕したカーボンナノチューブ、例えば、破砕したＭＷＣＮＴからなる群から選択される少なくとも１種の材料を含む電極組成物に関する。多くの場合、電気活性材料はリチウム遷移金属化合物である。
電極組成物を調製するための方法は、カーボンナノ構造体を含有する分散体を、電気活性材料、例えば、リチウム遷移金属化合物と一緒にすることを含む。電極組成物を調製するための別の方法は、電気活性材料、例えば、リチウム遷移金属化合物を含有するスラリーにカーボンナノ構造体を組み込むことを含む。

さらなる実施形態は、ＣＮＳ、ＣＮＳ断片（ＣＮＳから誘導され得る）および／または破砕したＣＮＴ、例えば、ＭＷＣＮＴ（これは、ＣＮＳから誘導され、カーボンナノチューブの分岐および壁の共有という構造的特徴を保持している）を含む電極および／または電池に関する。
１つの実装形態では、リチウム電池は、リチウム遷移金属化合物および第１の炭素導電性添加物を含むカソード、ならびにグラファイト、ケイ素またはチタン酸リチウムからなる群から選択される活性のあるアノード材料および第２の炭素導電性添加物を含むアノードを含む。第１の、および任意で第２の炭素導電性添加物は、カーボンナノ構造体、カーボンナノ構造体の断片、および破砕したカーボンナノチューブ、例えば、破砕したＭＷＣＮＴからなる群から選択される。
一部の場合、ＣＮＳ、ＣＮＳ断片および／または破砕したＣＮＴのうちの１種または複数を含む導電性添加物は、添加物が、比較的少ない量で、例えば、１質量％（ｗｔ％）以下で組み込まれている場合でさえも、所望の電気特性を付与する。この効果は、少なくとも一部は、分岐を維持する断片の形成のためであり、これにより、断片間の優れた接続および強化された導電性接続の生成が可能になると考えられる。他の状況では、本明細書に記載されているような添加物は、例えばＣＢなどの従来の添加物を使用すると、一層高いロード量のみで通常実現され得るカソード容量および内部抵抗性をもたらす。比較電極組成物（例えば、導電性添加物としてＣＢ、ＣＮＴ、またはグラフェンを含有する）に比べると、本明細書に記載されている原理による電極添加物は、同じまたは実質的に同じ電気特性を実現するほど多い量の使用を通常必要としない。多くの場合、ＣＮＳベースの添加物の必要なレベルは、慣用的な炭素添加物の場合に必要なレベルよりも少ない。

言い換えると、ＣＮＳ出発材料から調製した組成物の使用は、ＣＢ、ＣＮＴ、グラフェンなどの従来の炭素添加物を同レベルのロード量で用いて配合した比較電極組成物と比べて、少なくとも同じ、および多くの場合改善された電気特性を示す電極を生成する。
よって、本発明の態様の実施は、ある種の性能を実現するために必要な添加物の量を低減することにより、所与の電極体積中に一層多い量の活性電極材料（および一層少ない量の導電性添加物）を含有する電極の生成が可能となる。一部の実施形態では、利用されるＣＮＳは、断片（部分的に断片化されたＣＮＳを含む）および／または破砕したＣＮＴを生成する。これらの構造は、互いの間の結合性の改善をもたらし、これによって電極における導電率を増強することができる。
ＣＮＳは、取扱いが容易な形態で提供することができ、一部の実施形態では、所望の溶媒中で安定した分散体を形成することができる。本明細書に記載されている組成物および技術はまた、個々のＣＮＴおよび／またはＣＢの使用において遭遇する他の問題にも対処する。

ＣＮＳを使用して調製したカソード電極は、元の状態のＭＷＣＮＴで作製されたカソードと比較した場合、改善された低温性能を示すことが判明している。低温性能の利点はまた、分散体を介してＣＮＳを提供することに関連し得る。
構成および部分の組合せの様々な詳細、および他の利点を含めた、本発明の上記の特徴および他の特徴を、これより、添付の図面を参照しながらより具体的に記載され、特許請求の範囲において指摘される。本発明を具現化する特定の方法およびデバイスが、本発明の限定としてではなく、例示として示されていることが理解されよう。本発明の原理および特徴は、本発明の範囲から逸脱することなく、様々かつ多数の実施形態において使用され得る。
添付の図では、参照文字は、異なる図形全体にわたり同じ部分を指す。図は必ずしも一定の縮尺ではない。代わりに、本発明の原理を例示する際に強調がなされている。図は以下の通りである：

非カーボンナノ構造、または非カーボンナノ構造由来のＹ形状のＭＷＣＮＴ（図２Ａ）と、カーボンナノ構造の分岐ＭＷＣＮＴ（図２Ｂ）との間の差異を例示する図である。カーボンナノ構造に見出される多層カーボンナノチューブを特徴付ける特徴を示すＴＥＭ画像である。多数の分岐の存在を示すカーボンナノ構造のＳＥＭ画像である。ＣＮＳにおける多層カーボンナノチューブの絡んだおよび分岐の性質を示す高倍率のＳＥＭ画像である。成長基材からのカーボンナノ構造の単離後のカーボンナノ構造フレーク材料の例示的描写である。フレーク材料として得た例示的カーボンナノ構造のＳＥＭ画像である。２質量％および４質量％のＣＢロード量で調製したカソードの抵抗性と比較した、１．５質量％以下のＣＮＳロード量で調製したカソードの抵抗性を示す一連のプロットである。０．２５質量％のＣＮＳ、２％のＣＢおよび４％のＣＢで調製した電極の放電容量を比較する一連のプロットである。０．２５質量％のＣＮＳおよび比較の２質量％および４質量％の炭素添加物で構成されるカソードで作製されたコインセル上に、異なる充電率（ＳＯＣ）で得た直流内部抵抗値（ＤＣＩＲ）を示す一連のプロットである。０．５％のＣＮＳ、０．５％のＣＮＴまたは１％のカーボンブラック（ＣＢ）を含有するＮＣＭ６２２カソードの面内抵抗性および面貫通導電率を示すグラフである。選択されたＣＣＡタイプを用いて調製され、アルミ箔上にコーティングされた、アルミ箔上のカソードシートから得た電極の面貫通抵抗性を、０．１質量％～１．０質量％の範囲のＣＣＡ質量パーセントの関数として示すプロットである。０．５質量％の本明細書中に開示されている導電性添加物を含有する、アルミ箔上にコーティングした、選択されたＮＣＭ電極の面貫通抵抗性を示すプロットである。本明細書で開示されている導電性添加物を使用した、ＮＣＭ６２２カソードを有するハーフコインセルの、０．５Ｃおよび２Ｃの放電容量ならびに５０％充電率（ＳＯＣ）におけるＨＰＰＣＤＣ－ＩＲを示すプロットである。本明細書で開示されている導電性添加物を使用したＮＣＭ６２２カソードを有するハーフコインセルの、＋２５℃での１Ｃ放電容量に対する、－１０℃での１Ｃ放電容量保持を示すプロットである。

本発明は、これより、本発明の例示的な実施形態が示されている添付の図面を参照しながら、本発明のこれ以降に一層完全に説明される。しかし、本発明は、多数の異なる形態で具現化されることができ、本明細書において説明されている実施形態への限定と解釈されるべきではない。むしろ、これらの実施形態は、本開示が、網羅的かつ完全になるよう、および当業者に本発明の範囲を十分に伝えるよう提供される。

一般的に、本発明は、電池向けの電極を生成するために使用することができる組成物、組成物を作製する方法、ならびに電極（例えば、カソード）および電池における組成物の用途に関する。その態様の多くでは、本発明は、リチウムイオン電池に好適な組成物に関する。１つの例では、目的の電池は再充填可能なリチウムイオン電池である。
様々なタイプのリチウムイオン電池の例（カソードを形成するために使用される電気活性材料、多くの場合、インターカレーション化合物の頭字語に準拠する）としては、ＬＣＯ（コバルト酸リチウム）、ＬＭＯ（酸化マンガンリチウム）、ＮＣＭ（リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物）、ＮＣＡ（リチウムニッケルコバルトアルミニウム酸化物）、ＬＣＰ（リン酸コバルトリチウム）、ＬＦＰ（リン酸鉄リチウム）、ＬＦＳＦ（フルオロ硫酸リチウム鉄）、ＬＴＳ（リチウムチタン硫化物）、および当分野で公知であるかまたは今後開発される他のものが挙げられる。これらなどの材料は、本明細書において、「リチウム遷移金属化合物」、例えば、「リチウム遷移金属酸化物」と一般に称される。

いくつかの実施形態は、導電性添加物からなる、導電性添加物から実質的になる、または導電性添加物を含む組成物に関する。組成物は、結合材と共にまたは結合材なしで、活性電極材料（例えば、ＮＣＭまたはＮＣＡ）と組み合わせて、スラリーの形態、通常ペーストの形態の電極組成物を形成することができ、この電極組成物を集電体に施用して、電極を形成することができる。電極は、電池を生成するために使用することができる。
その態様の多数において、本発明は、本明細書において、分岐状であることによるポリマー構造で、例えばデンドリマー形状で架橋されている、互いに入り込む、絡んでいる、および／または互いに共通の壁を共有する複数のカーボンナノチューブ（ＣＮＴ）を指す用語である、カーボンナノ構造体（ＣＮＳ、単一のＣＮＳ）を使用して調製された組成物に関する。本明細書に記載されている組成物、電極および／または電池を調製するために行われる操作により、ＣＮＳ断片および／または破砕したＣＮＴが生成し得る。ＣＮＳの断片はＣＮＳから誘導され、より大きなＣＮＳと同様に、分岐状をしている、互いに入り込む、絡んでいる、および／または共通の壁を共有することによって、ポリマー構造で架橋されている複数のＣＮＴを含む。破砕したＣＮＴは、ＣＮＳに由来し、分岐しており、互いに共通の壁を共有している。

高度に絡んだＣＮＳは、肉眼で見えるサイズであり、そのポリマー構造の基本モノマー単位として、カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）を有すると考えることができる。ＣＮＳ構造体における多数のＣＮＴの場合、ＣＮＴ側壁の少なくとも一部は、別のＣＮＴと共有されている。ＣＮＳにおける各カーボンナノチューブは、必ずしも、分岐している、架橋されている、または他のＣＮＴと共通の壁を共有する必要はないことが一般に理解されるが、カーボンナノ構造体中のＣＮＴの少なくとも一部は、相互に、かつ／またはカーボンナノ構造体の残部において分岐状の、架橋しているもしくは共通の壁のカーボンナノチューブと互いに入り込むことができる。

当分野で公知の通り、カーボンナノチューブ（ＣＮＴ（単数または複数））は、互いに結合したｓｐ²混成炭素原子からなる少なくとも１つのシートを含んで、円筒形構造または管状構造を形成するハニカム格子を形成する炭素系材料である。カーボンナノチューブは、単層カーボンナノチューブ（ＳＷＣＮＴ）または多層カーボンナノチューブ（ＭＷＣＮＴ）とすることができる。ＳＷＣＮＴは、フラーレンに類似した、ｓｐ²混成炭素の同素体と考えることができる。この構造は、６員の炭素環を含む、円筒形の管である。一方、類似のＭＷＣＮＴは、同心円筒のいくつかの管を有する。これらの同心壁の数は、様々となり得、例えば、２～２５またはそれ超となり得る。通常、ＭＷＮＴの直径は、典型的なＳＷＮＴの場合に０．７～２．０ｎｍであることに比べると、１０ｎｍ以上とすることができる。

本発明において使用されるＣＮＳの多くでは、ＣＮＴは、例えば、少なくとも２つの共軸カーボンナノチューブを有するＭＷＣＮＴである。特定の場合において、壁の数を分析するために十分な倍率で、例えば透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）により決定される場合、在する壁の数は、２～３０など、例えば：４～３０；６～３０；８～３０；１０～３０；１２～３０；１４～３０；１６～３０；１８～３０；２０～３０；２２～３０；２４～３０；２６～３０；２８～３０；または２～２８；４～２８；６～２８；８～２８；１０～２８；１２～２８；１４～２８；１６～２８；１８～２８；２０～２８；２２～２８；２４～２８；２６～２８；または２～２６；４～２６；６～２６；８～２６；１０～２６；１２～２６；１４～２６；１６～２６；１８～２６；２０～２６；２２～２６；２４～２６；または２～２４；４～２４；６～２４；８～２４；１０～２４；１２～２４；１４～２４；１６～２４；１８～２４；２０～２４；２２～２４；または２～２２；４～２２；６～２２；８～２２；１０～２２；１２～２２；１４～２２；１６～２２；１８～２２；２０～２２；または２～２０；４～２０；６～２０；８～２０；１０～２０；１２～２０；１４～２０；１６～２０；１８～２０；または２～１８；４～１８；６～１８；８～１８；１０～１８；１２～１８；１４～１８；１６～１８；または２～１６；４～１６；６～１６；８～１６；１０～１６；１２～１６；１４～１６；または２～１４；４～１４；６～１４；８～１４；１０～１４；１２～１４；または２～１２；４～１２；６～１２；８～１２；１０～１２；または２～１０；４～１０；６～１０；８～１０；または２～８；４～８；６～８；または２～６；４－６；または２～４の範囲内にあることができる。
ＣＮＳはポリマーであり、ＣＮＴの高度に分岐された架橋したネットワークであるので、個別化されたＣＮＴの場合に観察される化学の少なくとも一部はまた、ＣＮＳに対して行われてもよい。さらに、ＣＮＴを使用することに多くの場合に伴う魅力的な特性の一部はまた、ＣＮＳを組み込んでいる材料において示される。これらには、いくつかの例を挙げると、例えば、導電性、熱可塑性または熱硬化性化合物などのコンポジットに一体化されると良好な引張強度、熱的安定性（時として、ダイヤモンド結晶または面内グラファイトシートの熱的安定性と比べる）および／または化学的安定性を含めた物理特性が含まれる。

しかし、本明細書で使用する場合、用語「ＣＮＳ」は、「モノマー状」フラーレンなどの個別化された互いに絡んでいない構造に対する同義語ではない（用語「フラーレン」は、中空球体、楕円体、管、例えばカーボンナノチューブおよび他の形状の形態にある炭素の同素体を幅広く指す）。実際に、本発明の多くの実施形態は、そのＣＮＴビルディングブロックの使用とは対照的に、ＣＮＳの使用の場合に観察される、または予期される差異および利点を強調している。特定の解釈に拘束されることを望むものではないが、ＣＮＳにおけるカーボンナノチューブ間での分岐、架橋および壁の共有を組み合わせると、個々のカーボンナノチューブを同様に使用した場合に問題となることが多いファンデルワールス力が低下または最小化すると考えられる。
性能属性に加えて、またはその代替として、ＣＮＳの一部である、またはＣＮＳから誘導されるＣＮＴは、いくつかの特徴によって特徴付けることができ、その特徴の少なくとも一部は、上記のＣＮＴを、例えば、普通のＣＮＴ（すなわち、ＣＮＳから誘導されないＣＮＴ、および個別の元の状態のまたは新しいＣＮＴとして供給され得るＣＮＴ）などの他のナノ材料と区別することに依存し得る。
多くの場合、ＣＮＳに存在するまたはこれから誘導されるＣＮＴは、例えば、約５～約１００ナノメートル（ｎｍ）の範囲内、例えば、約１０～約７５ｎｍ、約１０～約５０ｎｍ、約１０～約３０ｎｍ、約１０～約２０ｎｍの範囲内などの、１００ｎｍ以下という典型的な直径を有する。

特定の実施形態では、ＣＮＴの少なくとも１つは、ＳＥＭにより決定される場合、２μｍ以上の長さを有する。例えば、ＣＮＴの少なくとも１つは、２～２．２５μｍ；２～２．５μｍ；２～２．７５μｍ；２～３．０μｍ；２～３．５μｍ；２～４．０μｍ；または２．２５～２．５μｍ；２．２５～２．７５μｍ；２．２５～３μｍ；２．２５～３．５μｍ；２．２５～４μｍ；または２．５～２．７５μｍ；２．５～３μｍ；２．５～３．５μｍ；２．５～４μｍ；または３～３．５μｍ；３～４μｍ；３．５～４μｍ、またはそれより高い範囲内の長さを有する。一部の実施形態では、ＳＥＭにより決定される場合、ＣＮＴの１つ超、例えば、少なくとも約０．１％、少なくとも約１％、少なくとも約１０％、少なくとも約１５％、少なくとも約２０％、少なくとも約２５％、少なくとも約３０％、少なくとも約３５％、少なくとも約４０、少なくとも約４５％、少なくとも約５０％の、または半分を超えることさえある割合などの一部は、２μｍ超、例えば、上で指定した範囲内の長さを有することができる。

ＣＮＳ中、ＣＮＳの断片中、またはＣＮＳに由来する破砕したＣＮＴ中に存在するＣＮＴの幾何形状は、高いアスペクト比によって多くの場合、特徴付けられ、長さは、通常、直径の１００超であり、ある種の場合、かなり一層高い。例えば、ＣＮＳ（またはＣＮＳ断片）において、ＣＮＴの長さ対直径であるアスペクト比は、例えば、２００～３００；２００～４００；２００～５００；２００～６００；２００～７００；２００～８００；２００～９００；または３００～４００；３００～５００；３００～６００；３００～７００；３００～８００；３００～９００；３００～１０００；または４００～５００；４００～６００；４００～７００；４００～８００；４００～９００；４００～１０００；または５００～６００；５００～７００；５００～８００；５００～９００；５００～１０００；または６００～７００；６００～８００；６００～９００；６００～１０００；７００～８００；７００～９００；７００～１０００；または８００～９００；８００～１０００；または９００～１０００などの約２００～約１０００の範囲内にあり得る。
ＣＮＳ、およびＣＮＳから誘導される構造（例えば、ＣＮＳの断片または破砕したＣＮＴＳ）において、ＣＮＴの少なくとも１つは、ある「分岐密度」によって特徴付けられることが見出された。本明細書で使用する場合、用語「分岐」とは、単一カーボンナノチューブが、多層（２層以上）の連結した多層カーボンナノチューブへと分岐している特徴を指す。一実施形態は、ＳＥＭにより決定される場合、２マイクロメートルの長さのカーボンナノ構造体に沿って、少なくとも２つの分岐が存在することによる分岐密度を有する。３つ以上の分岐も起こり得る。

さらなる特徴（例えば、ＴＥＭまたはＳＥＭを使用して検出される）は、ＣＮＳから誘導されないＹ形状ＣＮＴなどの構造に比べて、ＣＮＳに見出される分岐タイプを特徴付けるために使用することができる。例えば、Ｙ形状のＣＮＴは、分岐の領域（点）において、またはその近傍に触媒粒子を有する一方、このような触媒粒子は、ＣＮＳ、ＣＮＳの断片または破砕したＣＮＴにおいて起こる分岐の領域またはその近傍には存在しない。
さらにまたは代替として、ＣＮＳ、ＣＮＳの断片または破砕したＣＮＴにおける分岐の領域（点）において観察される壁の数は、分岐の１つの側（例えば、分岐点の前）からこの領域の他の側（例えば、分岐点の後またはこれを過ぎる）で異なる。本明細書において、壁の数の「非対称性」とも称される、壁の数のこのような変化は、普通のＹ形状ＣＮＴの場合（この場合、分岐点の前の領域と分岐点を過ぎた領域の両方において、同じ数の壁が観察される）には観察されない。

これらの特徴を例示する略図は、図１Ａおよび１Ｂに提示されている。図１Ａには、ＣＮＳから誘導されない、例示的なＹ形状ＣＮＴ１１が示されている。Ｙ形状ＣＮＴ１１は、分岐点１５またはその近傍に触媒粒子１３を含む。領域１７および１９は、それぞれ、分岐点１５の前およびその後に位置している。Ｙ形状のＣＮＴ１１などのＹ形状ＣＮＴの場合、領域１７と１９の両方が、図面中、同じ数の壁によって、すなわち２つの壁によって特徴付けられる。
対照的に、ＣＮＳでは、分岐点１１５において分岐しているＣＮＴビルディングブロック１１１は、触媒のない領域１１３において観察される通り、この点またはこの近傍において触媒粒子を含まない。さらに、分岐点１１５の前、すなわちその先に位置する（または分岐点１１５の第１の側にある）領域１１７に存在する壁の数は、領域１１９（これは、分岐点１１５に比べて、他の側を過ぎて、この後またはその表面に位置する）における壁の数とは異なる。さらに詳細には、領域１１７に見出される３つの壁のある特徴は、領域１１９（図１Ｂの略図では、これは、２つの壁しか有していない）まで持ち越されず、上記の非対称が生じる。
これらの特徴は、図２Ａおよび２ＢのＴＥＭ画像、および図２Ｃ～２ＤのＳＥＭ画像に強調されている。

一層詳細には、図２ＡのＴＥＭ領域４０におけるＣＮＳの分岐は、いかなる触媒粒子も存在しないことを示している。図２ＢのＴＥＭにおいて、第１のチャネル５０および第２のチャネル５２は、分岐したＣＮＳに特徴付けられる壁の数が非対称であることを指している一方、矢印５４は、壁の共有を示す領域を指す。図２Ｃおよび２ＤのＳＥＭ領域６０および６２にそれぞれ、複数の分岐が見られる。
これらの属性の１つ、複数またはすべてが、本明細書に記載されている組成物（例えば、分散体、スラリー、ペースト、固体または乾燥組成物など）、電極および／または電池に遭遇され得る。
一部の実施形態では、ＣＮＳは、互いに絡んだおよび／または連結したＣＮＳのネットワークの部分として存在する。このような連結されたネットワークは、ＣＮＳ間に架橋を含むことができる。
ＣＮＳを調製するための好適な技法は、例えば、２０１４年４月３日に公開された、米国特許出願公開第２０１４／００９３７２８号、米国特許第８，７８４，９３７号Ｂ２；同第９，００５，７５５号Ｂ２；同第９，１０７，２９２号Ｂ２；および同第９，４４７，２５９号Ｂ２に記載されている。これらの書類の内容の全体がこの参照により本明細書に組み込まれている。
これらの書類に記載されている通り、ＣＮＳは、好適な基材表面に、例えば触媒処理された繊維材料表面で成長させることができる。生成物は、繊維含有ＣＮＳ材料とすることができる。一部の場合、ＣＮＳは、基材から分離してフレークを形成する。

ＵＳ２０１４／００９３７２８Ａ１に見られるように、フレーク材料（すなわち、有限寸法を有する離散性粒子）として得たカーボンナノ構造体は、その高度に配列したカーボンナノチューブの絡み合いおよび架橋により、三次元マイクロ構造体として存在する。配列した幾何形状は、迅速なカーボンナノチューブ成長条件（例えば、約２μｍ／秒～約１０μｍ／秒などの数μｍ／秒）下で、成長用基材表面でのカーボンナノチューブの形成に反映し、これにより、成長用基材から実質的に垂直なカーボンナノチューブの成長が誘導される。いかなる理論または機構によって拘泥されないが、成長用基材表面でのカーボンナノチューブの成長速度が速いことが、少なくとも一部、カーボンナノ構造体の複雑な構造上の幾何形状となる一因となり得ると考えられる。さらに、ＣＮＳのバルク密度は、例えば、カーボンナノチューブ成長を開始するための成長用基材に配設されている、遷移金属ナノ粒子の触媒粒子の濃度を変えることを含めた、カーボンナノ構造体の成長条件を調節することによって、ある程度モジュレートされ得る。
フレークは、例えば、裁断するまたは綿状にする（機械式ボールミル粉砕、磨砕、ブレンドなどを含むことができる操作）化学プロセスまたはそれらの任意の組合せによってさらに加工され得る。

一部の実施形態では、使用されるＣＮＳは、「サイジングされた」または「カプセル封入された」ＣＮＳとも本明細書において称される、「コーティングされている」。典型的なサイジングプロセスでは、コーティング剤は、ＣＮＳを形成するＣＮＴ表面に施用される。このサイジングプロセスは、ＣＮＴに非共有結合により結合している部分コーティングまたは完全コーティングを形成することができ、一部の場合、結合材として作用することができる。さらにまたは代替として、サイズは、コーティングプロセスの後において、既に形成されたＣＮＳに適用され得る。例えば、結合特性を有するサイズを用いることにより、ＣＮＳから、より大きな構造体、顆粒またはペレットが形成され得る。他の実施形態では、サイジングに応じた顆粒またはペレットが独立して形成される。
コーティング剤の量は様々となり得る。例えば、コーティング剤は、コーティングされたＣＮＳ材料の総質量に対して、約０．１質量％～約１０質量％（例えば、質量基準で、約０．１％～約０．５％；約０．５％～約１％；約１％～約１．５％；約１．５％～約２％；約２％～約２．５％；約２．５％～約３％；約３％～約３．５％；約３．５％～約４％；約４％～約４．５％；約４．５％～約５％；約５％～約５．５％；約５．５％～約６％；約６％～約６．５％；約６．５％～約７％；約７％～約７．５％；約７．５％～約８％；約８％～約８．５％；約８．５％～約９％；約９％～約９．５％；または約９．５％～約１０％）の範囲内となり得る。

多くの場合、コーティング剤の量（またはサイズ）の制御は、ＣＮＳ材料自体の特性に及ぼす望ましくない影響を低減または最小限にする。例えば、低いコーティングレベルは、カソード組成物中のＣＮＳまたはＣＮＳにより誘導される（例えば、破砕したＣＮＴのＣＮＳ断片）の組み込みにより引き起こされる電気特性を保存する可能性が一層高い。
様々なタイプのコーティング剤が選択され得る。多くの場合、炭素繊維またはガラス繊維をコーティングする際に一般に使用されるサイジング用溶液もまた、ＣＮＳをコーティングするために利用することができる。コーティング材料の具体例には、以下に限定されないが、ポリ（ビニルジフルオロエチレン）（ＰＶＤＦ）、ポリ（ビニルジフルオロエチレン－ｃｏ－ヘキサフルオロプロピレン）（ＰＶＤＦ－ＨＦＰ）、ポリ（テトラフルオロエチレン）（ＰＴＦＥ）などのフッ素化ポリマー、ポリイミド、およびポリ（エチレン）オキシド、ポリビニル－アルコール（ＰＶＡ）、セルロース、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、デンプン、ヒドロキシプロピルセルロース、再生セルロース、ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）などの水溶性結合材、ならびにそれらのコポリマーおよび混合物が含まれる。多くの実装形態では、使用されるＣＮＳは、ポリウレタン（ＰＵ）、熱可塑性ポリウレタン（ＴＰＵ）またはポリエチレングリコール（ＰＥＧ）により処理される。

例えば、エポキシ、ポリエステル、ビニルエステル、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンケトン、ポリフタルアミド、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリイミド、フェノール－ホルムアルデヒド、ビスマレイミド、アクリロニトリル－ブタジエンスチレン（ＡＢＳ）、ポリカーボネート、ポリエチレンイミン、ポリウレタン、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン、ポリオレフィン、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリテトラフルオロエチレン、エラストマー、例えば、ポリイソプレン、ポリブタジエン、ブチルゴム、ニトリルゴム、エチレン－酢酸ビニルポリマー、シリコーンポリマー、およびフルオロシリコーンポリマー、それらの組合せ物、または他のポリマーもしくはポリマーブレンドなどのポリマーもまた、一部の場合、使用され得る。例えば、導電性を増強するために、ポリアニリン、ポリピロールおよびポリチオフェンなどの導電性ポリマーを使用することもできる。
いくつかの実装形態は、溶媒中のＣＮＳ分散体の安定化を支援することができるコーティング材料を利用する。一例において、コーティング剤は、Ｎ－メチルピロリドン（ＮＭＰ）、アセトン、好適なアルコール、水またはそれらの任意の組合せを含む、これらから実質的になる、またはこれらからなる媒体中で、ＣＮＳの分散を促進および／または安定化するように選択される。

本明細書に記載されている多くの実施形態は、９７％以上のＣＮＴ純度を有するＣＮＳ材料を使用する。通常、陰イオン性、陽イオン性または金属不純物は、例えば、百万分率（ｐｐｍ）と非常に低い。多くの場合、本明細書で使用されているＣＮＳは、ファンデルワールス力と反作用させるためのさらなる添加物を必要としない。
ＣＮＳは、緩い粒子材料（例えば、ＣＮＳフレーク、顆粒、ペレットなど）の形態で、または液状媒体、例えば分散体、スラリー、ペーストも含む組成物中に、または他の形態で供給され得る。多くの実装形態では、利用するＣＮＳは任意の成長用基材を含まない。
一部の実施形態では、ＣＮＳは、カーボンナノ構造体が最初に形成される成長用基材から除去した後で、フレーク材料の形態で提供される。本明細書で使用する場合、用語「フレーク材料」とは、有限寸法を有する離散性粒子を指す。図１Ａには、例えば、成長用基材からＣＮＳを単離した後の、ＣＮＳフレーク材料の例示図が示されている。フレーク構造体１００は、約１ｎｍ～約３５μｍの厚さ、特に、約１ｎｍ～約５００ｎｍ（間の任意の値、およびそれらの任意の分数を含む）の範囲にある第１の寸法１１０を有することができる。フレーク構造１００は、約１μｍ～約７５０μｍの高さ（間の任意の値、およびそれらの任意の分数を含む）の範囲にある第２の寸法１２０を有することができる。フレーク構造体１００は、約１μｍ～約７５０μｍ（間の任意の値、およびそれらの任意の分数を含む）の範囲にあり得る第３の寸法１３０を有することができる。寸法１１０、１２０および１３０のうちの２つまたはすべてが、同じとすることができるか、または異なることができる。

例えば、一部の実施形態では、第２の寸法１２０および第３の寸法１３０は、独立して、約１μｍ～約１０μｍ、または約１０μｍ～約１００μｍ、または約１００μｍ～約２５０μｍ、約２５０～約５００μｍ、または約５００μｍ～約７５０μｍの程度とすることができる。
ＣＮＳ内部のＣＮＴは、例えば、約１０ナノメートル～約７５０μｍの間の長さで様々となり得る。例示的な実装形態では、ＣＮＴは、約１０ナノメートル～約１００ナノメートル、約１００ナノメートル～約５００ナノメートル、約５００ナノメートル～約１μｍ、約１μｍ～約１０μｍ、約１０μｍ～約１００μｍ、約１００μｍ～約２５０μｍ、約２５０～約５００μｍまたは約５００μｍ～約７５０μｍである。

図１Ｂには、フレーク材料として得られた例示的なカーボンナノ構造体のＳＥＭ画像が示されている。図１Ｂに示されているカーボンナノ構造体は、その高度に配列したカーボンナノチューブの絡み合いおよび架橋により、三次元マイクロ構造体として存在する。配列した幾何形状は、迅速なカーボンナノチューブ成長条件（例えば、約２μｍ／秒～約１０μｍ／秒などの数μｍ／秒）下で、成長用基材表面でのカーボンナノチューブの形成に反映し、これにより、成長用基材から実質的に垂直なカーボンナノチューブの成長が誘導される。いかなる理論または機構によって拘泥されないが、成長用基材表面でのカーボンナノチューブの成長速度が速いことが、少なくとも一部、カーボンナノ構造体の複雑な構造上の幾何形状となる一因となり得ると考えられる。さらに、カーボンナノ構造体のバルク密度は、例えば、カーボンナノチューブ成長を開始するための成長用基材に配設されている、遷移金属ナノ粒子の触媒粒子の濃度を変えることを含めた、カーボンナノ構造体の成長条件を調節することによって、ある程度モジュレートされ得る。

フレーク構造体は、約１５，０００ｇ／ｍｏｌ～約１５０，０００ｇ／ｍｏｌ（間のすべての値およびその任意の分数を含む）の範囲の分子量を有する、カーボンナノチューブポリマー（すなわち、「カーボンナノポリマー」）の形態のカーボンナノチューブのクモの巣状のネットワークを含むことができる。一部の場合、約２００，０００ｇ／ｍｏｌ、約５００，０００ｇ／ｍｏｌまたは約１，０００，０００ｇ／ｍｏｌを含めて、分子量範囲の上端はさらに一層高くなり得る。より高い分子量は、寸法が長いカーボンナノ構造体に関連し得る。分子量はまた、カーボンナノチューブの主要な直径、およびカーボンナノ構造体内に存在するカーボンナノチューブの壁の数の関数となり得る。カーボンナノ構造体の架橋密度は、約２ｍｏｌ／ｃｍ³～約８０ｍｏｌ／ｃｍ³の間の範囲となり得る。通常、架橋密度は、成長用基材の表面のカーボンナノ構造体の成長密度、カーボンナノ構造体の成長条件などの関数である。開放したクモの巣のような配置で保持されている、多くのＣＮＴを含有する典型的なＣＮＳ構造体は、ファンデルワールス力を解除するか、またはその作用を低減することに留意すべきである。この構造体は、一層容易に剥離されることができ、これにより、ＣＮＴを分離する、またはＣＮＴを元のＣＮＴとは異なる固有の分岐構造体に分割するという多数の追加の工程が必要となる。

カーボンナノ構造体は、クモの巣のような幾何形状である場合、比較的低いバルク密度を有することができる。生成したままのカーボンナノ構造体は、約０．００３ｇ／ｃｍ³～約０．０１５ｇ／ｃｍ³の範囲の初期バルク密度を有することができる。カーボンナノ構造体のフレーク材料または同様の幾何形状物を生成するためのさらなる強化および／またはコーティングは、バルク密度を約０．１ｇ／ｃｍ³～約０．１５ｇ／ｃｍ³の間の範囲まで押し上げることができる。一部の実施形態では、カーボンナノ構造体の任意選択のさらなる修飾を行い、バルク密度、および／またはカーボンナノ構造体の別の特性をさらに改変することができる。一部の実施形態では、カーボンナノ構造体のバルク密度は、カーボンナノ構造体のカーボンナノチューブ表面にコーティングを形成することによって、および／または様々な材料を含むカーボンナノ構造体の内部に浸透することによってさらに修飾され得る。カーボンナノチューブのコーティングおよび／またはカーボンナノ構造体の内部への浸透は、様々な用途において使用するための、カーボンナノ構造体の特性をさらに調節することができる。さらに、カーボンナノチューブ表面にコーティングを形成すると、望ましくは、カーボンナノ構造体の取扱いが容易になり得る。さらなる圧縮により、バルク密度を約１ｇ／ｃｍ³である上限値まで高めることができ、カーボンナノ構造体への化学修飾により、バルク密度は約１．２ｇ／ｃｍ³という上限値まで高まる。
ＣＮＳ材料は、上記のフレークに加えて、顆粒、ペレットとして、または約１ｍｍ～約１ｃｍ、例えば、約０．５ｍｍ～約１ｍｍ、約１ｍｍ～約２ｍｍ、約２ｍｍ～約３ｍｍ、約３ｍｍ～約４ｍｍ、約４ｍｍ～約５ｍｍ、約５ｍｍ～約６ｍｍ、約６ｍｍ～約７ｍｍ、約７ｍｍ～約８ｍｍ、約８ｍｍ～約９ｍｍまたは約９ｍｍ～約１０ｍｍの範囲内の典型的な粒子サイズを有する、緩い粒子材料の他の形態で供給され得る。

使用することができるＣＮＳ材料を特徴付けるバルク密度は、約０．００５ｇ／ｃｍ³～約０．１ｇ／ｃｍ³、例えば、約０．０１ｇ／ｃｍ³～約０．０５ｇ／ｃｍ³の範囲内とすることができる。
商業的に、使用することができるＣＮＳ材料の例は、ＡｐｐｌｉｅｄＮａｎｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅｄＳｏｌｕｔｉｏｎｓ，ＬＬＣ（ＡＮＳ）（Ｍａｓｓａｃｈｕｓｅｔｔｓ、米国）によって開発されたものである。
本明細書において使用されるＣＮＳは、様々な技法によって特定および／または特徴付けることができる。例えば、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）および走査型電子顕微鏡法（ＳＥＭ）などの技法を含む、電子顕微鏡法は、例えば、に関する情報を提供することができる。本明細書において使用されるＣＮＳは、様々な技法によって特定および／または特徴付けることができる。透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）および走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）などの技法を含む電子顕微鏡法は、例えば、存在する壁の指定数の度数、分岐、触媒粒子の存在などの特徴に関する情報を提供することができる。例えば、図２Ａ～２Ｄを参照されたい。

ラマン分光法は、不純物に関連するバンドに注意を向けることができる。例えば、Ｄバンド（約１３５０ｃｍ^-1）は、アモルファス炭素に関連する。Ｇバンド（約１５８０ｃｍ^-1）は、結晶性グラファイトまたはＣＮＴに関連する。Ｇ’バンド（約２７００ｃｍ^-1）は、Ｄバンドの周波数の約２Ｘで起こることが予期される。一部の場合、熱質量分析（ＴＧＡ）によってＣＮＳとＣＮＴと間の構造を区別することが可能となり得る。
一部の実施形態では、ＣＮＳは、利用される別のＣＣＡ、例えば、ＣＢおよび／または個別化された元の状態のＣＮＴ、すなわち、例えば、処理操作の間の、ＣＮＳから生成されないまたは誘導されないＣＮＴなどである。

多くの場合、使用されるＣＢ粒子は、約２００、１８０、１６０、１４０、１２０、１００、８０、６０または５０ｍ²／ｇ以下のブルナウアー－エメット－テラー（ＢＥＴ）表面積を有する。具体例では、ＣＢ粒子は、約２００～約１８０ｍ²／ｇ；約２００～約１６０ｍ²／ｇ；２００～約１４０ｍ²／ｇ；約２００～約１２０ｍ²／ｇ；約２００～約１００ｍ²／ｇ、約２００～約８０ｍ²／ｇ；約２００～約６０ｍ²／ｇ；約２００～約５０ｍ²／ｇ；または約１８０～約１６０ｍ²／ｇ；約１８０～約１４０ｍ²／ｇ；約１８０～約１２０ｍ²／ｇ；約１８０～約１００ｍ²／ｇ、１８０～約８０ｍ²／ｇ；約１８０～約６０ｍ²／ｇ；１８０～約５０ｍ²／ｇ；または約１６０～約１４０ｍ²／ｇ；約１６０～約１２０ｍ²／ｇ；約１６０～約１００ｍ²／ｇ、１６０～約８０ｍ²／ｇ；約１６０～約６０ｍ²／ｇ；１６０～約５０ｍ²／ｇ；または約１４０～約１２０ｍ²／ｇ；または約１４０～約１００ｍ²／ｇ、１４０～約８０ｍ²／ｇ；約１４０～約６０ｍ²／ｇ；１４０～約５０ｍ²／ｇ；または約１２０～約１００ｍ²／ｇ、１２０～約８０ｍ²／ｇ；約１２０～約６０ｍ²／ｇ；１２０～約５０ｍ²／ｇ；または約１００～約８０ｍ²／ｇ；約１００～約６０ｍ²／ｇ；１００～約５０ｍ²／ｇ；または約８０～約６０ｍ²／ｇ；８０～約５０ｍ²／ｇ；または約６０～約５０ｍ²／ｇの範囲内にあるＢＥＴを有する。本明細書において開示されているＢＥＴ表面積の値はすべて、「ＢＥＴ窒素表面積」を指し、その全体が参照により本明細書に組み込まれている、ＡＳＴＭＤ６５５６－１０によって決定される。

好適なＣＢは、少なくとも１３０ｍＬ／１００ｇ、１４０、１５０、１６０、１７０、１８０、１９０、２００、２１０、２２０、２３０、２４０または２５０ｍＬ／１００ｇの油吸着数（ＯＡＮ）を有することができる。例示的なＣＢは、約１３０～約１５０ｍＬ／１００ｇ；約１３０～約１７０ｍＬ／１００ｇ；約１３０～約１９０ｍＬ／１００ｇ；約１３０～約２１０ｍＬ／１００ｇ；約１３０～約２３０ｍＬ／１００ｇ；１３０～約２５０ｍＬ／１００ｇもしくはそれより高い；または約１５０～約１７０、約１５０～約１９０；約１５０～約２１０；約１５０～約２３０ｍＬ／１００ｇ；約１５０～約２５０ｍＬ／１００ｇもしくはそれより高い；または１７０～約１９０ｍＬ／１００ｇ；約１７０～約２１０；約１７０～約２３０ｍＬ／１００ｇ；約１７０～約２５０ｍＬ／１００ｇもしくはそれより高い；または約１９０～約２１０ｍＬ／１００ｇ；約１９０～約２３０ｍＬ／１００ｇ；約１９０～約２５０ｍＬ／１００ｇもしくはそれより高い、または約２１０～約２３０ｍＬ／１００ｇ；約２１０～約２５０ｍＬ／１００ｇもしくはそれより高い；または約２３０～約２５０ｍＬ／１００ｇもしくはそれより高い範囲内のＯＡＮを有する。本明細書において引用されているＯＡＮ値はすべて、参照により本明細書に組み込まれている、ＡＳＴＭＤ２４１４－１６に記載されている方法によって決定される。
カーボンブラック粒子はまた、ＡＳＴＭＤ６５５６－１０によって決定することができる特性である、その統計学的厚さ比表面積（ＳＴＳＡ）によって特徴付けることができる。所与のカーボンブラックに関すると、一部の場合、そのＳＴＳＡとそのＢＥＴ表面積との比（ＳＴＳＡ：ＢＥＴ比）を指定することも興味深いものとなり得る。この用途の目的に関すると、カーボンブラック粒子のＳＴＳＡ：ＢＥＴ比は、約０．３～約１の範囲内にあり得る。

結晶性ドメインは、ラマン分光法によって決定される、Ｌ_a晶子サイズによって特徴付けることができる。Ｌ_aは、４３．５×（Ｇバンドの領域／Ｄバンドの領域）と定義される。晶子サイズは、黒鉛化の程度の指標をもたらすことができ、この場合、高いＬ_a値ほど、黒鉛化の程度が高いことに相関する。Ｌ_aのラマン測定は、Gruber et al., "Raman studies of heat-treated carbon blacks," Carbon Vol. 32 (7), pp. 1377-1382, 1994に基づいた。炭素のラマンスペクトルは、それぞれ、「Ｄ」バンドおよび「Ｇ」バンドとして表される、約１３４０ｃｍ^-1および１５８０ｃｍ^-1に２つの主要な「共鳴」バンドを含む。Ｄバンドは、無秩序なｓｐ²炭素に起因し、Ｇバンドは、グラファイト炭素または「秩序のある」ｓｐ²炭素に起因すると一般に考えられている。経験的手法を使用して、Ｇ／ＤバンドとＸ線回折（ＸＲＤ）により測定されるＬ_aの比は高度に相関し、回帰分析により、経験的関係がもたらされる：
Ｌ_a＝４３．５×（Ｇバンドの領域／Ｄバンドの領域）
（式中、Ｌ_aは、オングストロームで計算される）。したがって、より高いＬ_a値ほど、一層秩序のある結晶性構造であることに相当する。

一部の実施形態では、カーボンブラックは、３５Å以下、例えば、２５Å～３５ÅのＬ_a晶子サイズを有する。Ｌ_a晶子サイズは、例えば、以下の範囲：２５～３３Å、または２５～３１Å、または２５～２９Å、または２５～２７Å、または２７～３５Å、または２７～３３Å、または２７～３１Å、または２７～２９Å、または２９～３５Å、または２９～３３Å、または２９～３１Å、または３１～３５Å、または３１～３３Å、または３３～３５Åの１つを有することができるか、またはこれを含むことができる。ある種の実施形態では、Ｌ_a晶子サイズは、３３Å以下、または３１Å以下、または２９Å以下、または２７Å以下とすることができる。
結晶性ドメインは、Ｌ_c晶子サイズによって特徴付けることができる。Ｌ_c晶子サイズは、銅管を用いるＸ線回折計（ＰＡＮａｌｙｔｉｃａｌＸ’ＰｅｒｔＰｒｏ、ＰＡＮａｌｙｔｉｃａｌＢ．Ｖ．）、４５ｋＶの管電圧、および４０ｍＡの管電流を使用する、Ｘ線回折により決定した。カーボンブラック粒子の試料は、試料ホルダー（回折計の付属品）に詰め、測定は、０．１４°／分の速度で、１０°～８０°の角度（２θ）範囲にわたり行った。ピーク位置および半値全幅の値は、回折計のソフトウェアによって計算した。測定角度の較正のため、六ホウ化ランタン（ＬａＢ₆）をＸ線標準品として使用した。得られた測定値から、Ｌ_c晶子サイズはシェラーの式を使用して決定した：Ｌ_c（Å）＝Ｋ＊λ／（β＊ｃｏｓθ）（式中、Ｋは、形状因子定数（０．９）であり、λは、ＣｕＫ_α1の特徴的なＸ線の波長（１．５４０５６Å）であり、βは、ラジアンでのピーク半値幅であり、θは、測定角度のピーク位置（２θ）の半分を採用することにより決定される）。

一部の実施形態では、カーボンブラックは、２７Å以下、例えば、１５Å～２７ÅのＬ_c晶子サイズを有する。Ｌ_c晶子サイズは、例えば、以下の範囲：１５～２５Å、または１５～２３Å、または１５～２１Å、または１５～１９Å、または１５～１７Å、または１７～２７Å、または１７～２５Å、または１７～２３Å、または１７～２１Å、または１７～１９Å、または１９～２７Å、または１９～２５Å、または１９～２３Å、または１９～２１Å、または２１～２７Å、または２１～２５Å、または２１～２３Å、または２３～２７Å、または２３～２５Å、または２５～２７Åの１つを有することができるか、またはこれを含むことができる。ある種の実施形態では、Ｌ_c晶子サイズは、２５Å以下、または２３Å以下、または２１Å以下、または１９Å以下、または１７Å以下とすることができる。

カーボンブラック粒子は、高い％結晶化度によって示される通り、高い黒鉛化度を有することができ、結晶化度は、ラマン測定からＧバンドの領域とＧおよびＤバンドの領域との比（Ｉ_G／Ｉ_G+D）として得られる。ある種の実施形態では、カーボンブラック粒子は、ラマン分光法により決定される場合、約２５％～約４５％の範囲の結晶化度（Ｉ_G／Ｉ_G+D）を有する。％結晶化度（Ｉ_G／Ｉ_G+D）は、例えば、以下の範囲：２５％～４３％、２５％～４１％、２５％～３７％、２５％～３９％、２５％～３５％、２５％～３０％、２５％～２８％；または３０％～４５％、３０％～４３％、３０％～３９％、３０％～３５％；または３５％～４５％、３５％～４１％、３５％～３９％；または３７％～４５％、３７％～４３％、３７％～４１％；または３９％～４５％、３９％～４３％；または４１％～４５％または４１％～４３％の１つを有することができるか、またはこれを含むことができる。
これらの公知の特性および／または他の特性によって特徴付けられる、ならびに当業者によって認識されるいくつかのＣＢの規格が、表１中の規格Ａ～Ｆとして示されている。

利用することができる好適なＣＢ粒子は、市販の粒子とすることができる。例には、ＣａｂｏｔＣｏｒｐｏｒａｔｉｏｎから入手可能なＬＩＴＸ（登録商標）５０、ＬＩＴＸ（登録商標）６６、ＬＩＴＸ（登録商標）２００、ＬＩＴＸ（登録商標）３００、ＬＩＴＸ（登録商標）ＨＰおよびＶｕｌｃａｎ（登録商標）５００カーボンブラック粒子；Ｉｍｅｒｙｓ製のＣ－ＮＥＲＧＹ（商標）Ｃ４５、Ｃ－ＮＥＲＧＹ（商標）Ｃ６５およびＳＵＰＥＲＰ（登録商標）製品；Ｄｅｎｋａ製のＬｉ－４００、Ｌｉ－２５０、Ｌｉ－１００およびＬｉ－４３５製品；ならびにＫｅｔｊｅｎ製のＥＣ３００製品が含まれる。
ＣＮＳと連携して使用され得る他の材料は、例示的なＣＮＴを記載している規格Ｌ～Ｎ（以下の表２）によって例示されている。

表２に提示されている値は、通常、ＣＢに関して上で記載した技法を使用して決定される。

多くの状況で、ＣＮＳ材料（例えば、フレーク、ペレット、顆粒の形態で）は、液体媒体と組み合わせてまたは液体媒体の存在下で提供される。一般に、液体媒体は、任意の液体、例えば、本明細書に記載されている組成物の構成物質を用いて使用するのに好適であり、かつ所期の電極を製造するために利用することが可能な溶媒とすることができる。溶媒は、無水、極性および／または非プロトン性とすることができる。一部の実施形態では、溶媒は、高い揮発性を有し、したがって、製造の間、溶媒を容易に除去することができ（例えば、溶媒蒸発させる）、これにより、乾燥時間および製造費用を低減することができる。好適な例には、以下に限定されないが、Ｎ－メチルピロリドン（ＮＭＰ）、アセトン、好適なアルコール、水またはそれらの任意の組合せが含まれる。

一部の場合、組成物は、１種もしくは複数の分散剤（例えば、セルロース系分散剤）、および／または１種もしくは複数の添加物、通常、例えば無水マレイン酸ポリマーなどの電気的に非導電性添加物をさらに含む。
分散剤は一般的に、例えば、電池向け電極の製造のための組成物の実用的プロセシングを可能にするほど十分に低い組成物粘度を保ちつつ、溶媒中のＣＮＳの分散を促進することが可能な材料（例えば、立体障害機構および／または充電機構を介して）を含む。一部の実施形態では、ＣＮＳを含む組成物に対して、分散剤、ポリマーおよび溶媒は、レオメーターにより決定される場合、せん断速度４５０ｓ^-1において２００センチポアズ（ｃＰ）以下、例えば、せん断速度４５０ｓ^-1において少なくとも３０ｃＰ、またはせん断速度４５０ｓ^-1において５０ｃＰ～１４０ｃＰの粘度を有する。様々な実施形態では、組成物は、スラリー、例えば、製造中に効率的に施用するには粘度が高すぎる、または粘性がありすぎる泥状物質と対比した場合、導電性基材に容易に施用またはコーティングして、電極を形成することができるペーストと表現することができる。ＣＮＳ材料を分散させるその能力に加えて、分散剤は、熱的に安定し、電気化学的に不活性であり、および／またはＣＮＳ材料の導電性への妨害が最小限であることが好ましい。熱的に安定したまたは非揮発性分散剤は、電極製造中に、分散剤の除去および／または分解を生じることなく、溶媒（例えば、Ｎ－メチルピロリドン、水など）を除去し、再循環させることを可能にする。「電気化学的不活性」とは、電池の正常な使用中に分散剤が安定している（例えば、電池の作動電圧以下の電圧において、分解しないまたは酸化しない）ことを意味する。これは、このような分解が電池の性能に負の影響を与え得るからである。さらに、分散剤は、粒子を分散させるために少なくともＣＮＳフレーク、顆粒、ペレットなどの一部にコーティングされるので、分散剤は、粒子が利用できる導電性接触表面を妨げるまたは低減させる可能性がある。したがって、ＣＮＳ粒子の導電性への妨害が最小限である分散剤を選択することが好ましい。組成物が１種または複数の電気活性材料をさらに含む実施形態では、分散剤（例えば、ポリビニルピロリドン）は、電気活性材料の相分離および／または沈殿を減少させることが可能である。

好適な分散剤の例には、ポリ（ビニルピロリドン）、ポリ（ビニルピロリドン－ｃｏ－酢酸ビニル）、ポリ（ビニルブチラール）（またはＰＶＢ）、ポリ（ビニルアルコール）、ポリ（エチレンオキシド）、ポリ（プロピレンオキシド）、ポリ（プロピレンカーボネート）、セルロース系分散剤、例えば、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、エチルセルロース、ヒドロキシメチルセルロースおよびヒドロキシプロピルセルロース；ポリ（カルボン酸）、例えば、ポリ（アクリル酸）、ポリアクリレート、ポリ（メチルアクリレート）、ポリ（アクリルアミド）、アミドワックス、スチレン無水マレイン酸樹脂、オクチルフェノールエトキシレート、多官能性共分散剤、例えば、２－アミノ－２－メチル－１－プロパノールを含有するＡＭＰ（商標）分散剤、様々な誘導体、および当技術分野で公知の他のものが含まれる。組成物は、１種もしくはそれよりも多くの分散剤または１種もしくはそれよりも多くの分散剤配合物を含むことができる。

１つの例示では、分散剤は、スチレン無水マレイン酸樹脂および／またはその誘導体を含むクラスに属し、後者は、スチレン無水マレイン酸樹脂または予め加水分解したスチレン無水マレイン酸樹脂と、少なくとも１種の反応性の末端基、例えば、アミンまたはエポキシド基を有する小有機分子または大有機分子との化学反応を介して作製されるポリマーである。一般的に、このクラスのポリマー性分散剤（本明細書ではスチレン無水マレイン酸ベースの分散剤とも呼ばれる）は、様々なポリマーブラシおよび／または小分子で修飾されたスチレン無水マレイン酸コポリマー骨格を有する。
別の例示では、分散剤は、ＰＶＰ（様々な分子量で）またはその誘導体を含み、後者は、例えば、化学反応を介して小分子または大分子で修飾されたＰＶＰ骨格を有する分散剤について一般的に言及している。ＰＶＰベースの分散剤の例として、ＡｓｈｌａｎｄＰＶＰＫ－１２、Ｋ－１５、Ｋ－３０、Ｋ－６０、Ｋ－９０およびＫ－１２０製品、ポリビニルピロリドンコポリマー、例えば、ポリビニルピロリドン－ｃｏ－酢酸ビニル、ブチル化ポリビニルピロリドン、例えば、Ｇａｎｅｘ（商標）Ｐ－９０４ＬＣポリマーが挙げられる。

さらなる例示では、分散剤は、例えば、セルロースまたはセルロース誘導体を含むセルロースベースの分散剤であり、後者は、少なくとも１種の反応性末端基を有する小有機分子または大有機分子で修飾されていてもよいセルロース骨格を有する。一具体例では、セルロースベースの分散剤は、ＣＭＣ（例えば、様々な粘度で）であり、セルロースとクロロ酢酸との反応により通常調製される化合物である。別の例では、分散剤はヒドロキシエチルセルロースである。
他の可能な候補として、ドデシル硫酸ナトリウム（ＳＤＳ）、ナトリウム、ドデシルベンジルスルホネート、ポリアクリル酸の誘導体などが挙げられる。
一部の場合、使用されている分散剤は、ＢＹＫからＤＩＳＰＥＲＢＹＫ（登録商標）またはＢＹＫ（登録商標）の商標名で入手可能な分散剤であってよい。

分散剤、例えば、ＰＶＰベースの分散剤は、追加の分散剤、例えば、ＡＭＰ（商標）および／またはＰＶＢと組み合わせることができる。
組成物中の分散剤の濃度は、使用される分散剤または分散剤配合物、ＣＮＳ、ポリマー、および溶媒の特定のタイプならびに濃度に応じて様々になり得る。一部の実施形態では、分散剤の濃度は、質量基準で、分散剤とＣＮＳ材料の比として、最も良く表される。この質量比は、３：１００～５０：１００の範囲とすることができ、例えば、以下の範囲：３：１００～４０：１００、または３：１００～３０：１００、または３：１００～２０：１００、または３：１００～１０：１００、または１０：１００～５０：１００、または１０：１００～４０：１００、または１０：１００～３０：１００、または１０：１００～２０：１００、または２０：１００～５０：１００、または２０：１００～４０：１００、または２０：１００～３０：１００、または３０：１００～５０：１００、または３０：１００～４０：１００、または４０：１００～５０：１００の１つを有することができるか、またはそれを含むことができる。

一部の場合、組成物中の無水マレイン酸由来のポリマーの濃度は、使用されているポリマーの組成、ならびにＣＮＳ材料、分散剤、および溶媒の特定のタイプおよび濃度に応じて変動する。一部の実施形態では、組成物は０．１質量％～１．０質量％のポリマーを含む。組成物中のポリマーの濃度は、例えば、以下の範囲：０．１質量％～０．８質量％、または０．１質量％～０．６質量％、または０．１質量％～０．４質量％、または０．３質量％～１．０質量％、または０．３質量％～０．８質量％、または０．３質量％～０．６質量％、または０．５質量％～１．０質量％、または０．５質量％～０．８質量％、または０．７質量％～１．０質量％の１つとすることができる。様々な実施形態では、ポリマーの濃度は、質量基準で、分散剤とＣＮＳ材料との比として表される。ポリマーのＣＮＳに対する質量比は、０．１：１００～２：１００の範囲とすることができ、例えば、以下の範囲：０．１：１００～１．５：１００、または０．１：１００～１：１００、または０．１：１００～０．５：１００、または０．５：１００～２：１００、または０．５：１００～１．５：１００、または０．５：１００～１：１００、または１：１００～２：１００、または１：１００～１．５：１００、または１．５：１００～２：１００の１つを有することができ、または含むことができる。

１つの例示は、１．６質量％のＣＮＳ／０．３２質量％のＰＶＰベース分散剤を使用する。別の例示は、１．５質量％のＣＮＳ／０．５質量％のＢＹＫ（登録商標）２１５５を使用する。さらなる例示は、１．５質量％のＣＮＳ／０．３２質量％のＡＭＰ／ＰＶＢ／ＢＹＫ（登録商標）２１５５を使用する。また別の例示は、１質量％のＣＮＳ／０．２質量％のＡＭＰ／ＰＶＢ／ＢＹＫ（登録商標）２１５５を含有する。
ＣＮＳを含有する分散体は、事前に作製することができ、一部の場合、例えば、ＣａｂｏｔＣｏｒｐｏｒａｔｉｏｎから市販されていてもよい。
ＣＮＳ材料は、任意で分散剤の存在下で、例えば、従来の混合装置を使用した好適な混合技術により、液体と組み合わせることができる。特定の実施形態では、構成物質はブレンドして、例えば、組成物、溶液または分散体を形成する。組成物は、例えば、溶媒中約０．２５～約２．５質量％のＣＮＳの濃度により特徴付けることができる。例証的な例では、質量％での濃度は、約０．２５～約０．５、約０．５～約０．７５、約０．７５～約１．０、約１．０～約１．２５、約１．２５～約１．５０、約１．５０～約１．７５、約１．７５～約２．０、約２．０～約２．２５、または約２．２５～約２．５の範囲である。溶媒中のＣＮＳの他の濃度を使用することもできる。
普通の、個別化されたＣＮＴを、例えば、元の状態で使用する普通の溶液または分散体とは異なり、ＣＮＳは、特に顆粒またはペレットの形態でポストコーティングしたＣＮＳとして提供される場合、安定した分散体を生成することができる。一部の実施形態では、安定した分散体は、安定化させる界面活性剤の不在下で、溶媒として水を用いても実現することができる。他の実施形態は、湿式プロセシング中、水と組み合わせて溶媒を使用する。使用することができる溶媒の例として、これらに限定されないが、イソプロパノール（ＩＰＡ）、エタノール、メタノール、および水が挙げられる。

一部の場合、分散体を調製するために使用される技術は、個別化された形態で分散体全体にわたり（例えば、均一に）分配されるＣＮＳ由来の種、例えば「ＣＮＳ断片」および／または「破砕したＣＮＴ」を生成する。これらのサイズがより小さいことを除いて、ＣＮＳ断片（用語は部分的に断片化されたＣＮＳも含む）は、無処理のＣＮＳの特性を一般的に共有し、上に記載されているように、電子顕微鏡法および他の技術で同定することができる。破砕したＣＮＴは、ＣＮＳ内でのＣＮＴ間の架橋が、例えばせん断の施用下で破壊された場合に形成され得る。ＣＮＳ由来（ＣＮＳから生成または調製される）の、破砕したＣＮＴは、分岐であり、共通の壁を互いに共有している。
ＣＮＳ材料からなるまたは実質的になる組成物、またはＣＮＳから調製した組成物、例えば、上で記載した分散体は、他の成分と組み合わせる。この組成物は、例えば、任意の数のエネルギー蓄積デバイス、例えば、リチウムイオン電池の生成に使用することができる。１つの例として、この組成物は、リチウムイオン電池向けの電極（例えば、カソード）組成物を生成するために使用される。多くの実施形態では、組成物は、特定のタイプの電極に特異的な電気活性材料（構成成分）と組み合わせる。

リチウムイオン電池に使用されている多くのカソード材料は通常、インターカレーション化学反応に基づき、単一の電子を移動させる化学反応を通常含む。他のタイプのカソード材料（例えば、リチウムイオンがＦｅＦ₃に挿入されたもの）は、変換反応と呼ばれるより複雑な反応機序を介して多数の電子を移動させることができる。
好適な電気活性材料の例として、これらに限定されないが、当技術分野で公知のまたは将来開発される、ＬＣＯ、ＬＭＯ、ＮＣＭ、ＮＣＡ、ＬＣＰ、ＬＦＰ、ＬＦＳＦ、ＬＴＳおよびその他が挙げられる。一部の実施形態では、上記に記載されているＣＮＳ含有組成物は、ＮＣＭまたはＮＣＡ電極組成物と共に使用される。結合剤、例えば、ポリ（ビニルジフルオロエチレン）（ＰＶＤＦ）が、例えば、多くの場合含まれる。
ＮＣＭ（「ＮＭＣ」とも呼ばれる）およびＮＣＡは電池の当技術分野の当業者には一般的に公知である。

より詳細には、ＮＣＭは、式Ｌｉ_1+x（Ｎｉ_yＣｏ_1-y-zＭｎ_z）_1-xＯ₂（式中、ｘは０～１の範囲であり、ｙは０～１（例えば、０．３～０．８）の範囲であり、ｚは０～１（例えば、０．１～０．３）の範囲である）で表すことができる。ＮＣＭの例として、Ｌｉ_1+x（Ｎｉ_0.33Ｃｏ_0.33Ｍｎ_0.33）_1-xＯ₂、Ｌｉ_1+x（Ｎｉ_0.4Ｃｏ_0.3Ｍｎ_0.3）_1-xＯ₂、Ｌｉ_1+x（Ｎｉ_0.4Ｃｏ_0.2Ｍｎ_0.4）_1-xＯ₂、Ｌｉ_1+x（Ｎｉ_0.4Ｃｏ_0.1Ｍｎ_0.5）_1-xＯ₂、Ｌｉ_1+x（Ｎｉ_0.5Ｃｏ_0.1Ｍｎ_0.4）_1-xＯ₂、Ｌｉ_1+x（Ｎｉ_0.5Ｃｏ_0.3Ｍｎ_0.2）_1-xＯ₂、Ｌｉ_1+x（Ｎｉ_0.5Ｃｏ_0.2Ｍｎ_0.3）_1-xＯ₂、Ｌｉ_1+x（Ｎｉ_0.6Ｃｏ_0.2Ｍｎ_0.2）_1-xＯ₂、およびＬｉ_1+x（Ｎｉ_0.8Ｃｏ_0.1Ｍｎ_0.1）_1-xＯ₂が挙げられる。
ＮＣＡは、式Ｌｉ_1+x（Ｎｉ_yＣｏ_1-y-zＡｌ_z）_1-xＯ₂（式中、ｘは０～１の範囲であり、ｙは０～１の範囲であり、ｚは０～１の範囲である）で表すことができる。ＮＣＡの例はＬｉ_1+x（Ｎｉ_0.8Ｃｏ_0.15Ａｌ_0.05）_1-xＯ₂である。
電極組成物中のＮＣＭまたはＮＣＡの濃度は、エネルギー蓄積デバイスの特定のタイプに応じて変動することができる。一部の場合、ＮＣＭまたはＮＣＡは、電極組成物中に、電極組成物の総質量に対して、少なくとも９０質量％の量で、例えば、９５質量％より大きい量で、例えば、電極組成物の総質量に対して、９０質量％～９９質量％の範囲の量で存在する。

一部の実施形態では、電極組成物は、例えば、形成された電極の機械的特性を増強するために使用される１種または複数の結合剤を含有する。例示的な結合剤材料として、これらに限定されないが、フッ化ポリマー、例えば、ポリ（ビニルジフルオロエチレン）（ＰＶＤＦ）、ポリ（ビニルジフルオロエチレン－ｃｏ－ヘキサフルオロプロピレン）（ＰＶＤＦ－ＨＦＰ）、ポリ（テトラフルオロエチレン）（ＰＴＦＥ）、ポリイミド、および水溶性結合剤、例えば、ポリ（エチレン）オキシド、ポリビニル－アルコール（ＰＶＡ）、セルロース、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、デンプン、ヒドロキシプロピルセルロース、再生セルロース、ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）、ならびにこれらのコポリマーおよび混合物が挙げられる。他の可能な結合剤として、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン－プロピレン－ジエンターポリマー（ＥＰＤＭ）、スルホン化ＥＰＤＭ、スチレン－ブタジエンゴム（ＳＢＲ）およびフルオロゴム、ならびにこれらのコポリマーおよび混合物が挙げられる。
結合剤は、カソード組成物中に１～１０質量％、例えば、１～２、２～３、３～４、４～５、５～６、６～７、７～８、８～９または９～１０質量％の量で存在することができる。

いくつかの実装形態では、例えば、リチウム電池向けのＮＣＭ電極に使用されているようなドライ電極組成物に対して、ＣＮＳロード量は、例えば、２質量％未満、例えば、１．９、１．８、１．７または１．６質量％未満である。他の実施形態では、リチウム電池向けのＮＣＭ電極に使用されているようなドライ電極組成物中のＣＮＳロード量は、例えば、１．５質量％以下、例えば、少なくとも１．４、１．３、１．２、１．２、１．０、０．９５、０．９０、０．８５、０．８０、０．７５、０．７０、０．６５、０．６０．０．５５、０．５０．０．４５、０．４０、０．３５、０．３０、０．２５、０．２０、０．１５または０．１０質量％である。１つの例では，カソード組成物を調製するために使用されるＣＮＳ量を、生成したドライカソード組成物が導電性となる最も低い濃度（すなわち、パーコレーション閾値）と比較する。
電極組成物は、上で記載した構成物質と組み合わせることにより（例えば、均一に混合することにより）調製することができ、これらの構成物質は、混合物、特に均質な混合物を得るように設計された任意の順序で加えることができる。好適な混合技法として、機械的扇動、振盪、撹拌などが挙げられる。

１つの例では、電極（例えば、カソード）組成物は、ＣＮＳからなるもしくはＣＮＳから実質的になる、もしくはＣＮＳを含む組成物、またはＣＮＳ出発材料を使用して調製した組成物を、ＮＣＭまたはＮＣＡ構成成分と均一に散在させることにより（例えば、均一に混合することにより）作製される。別の例では、結合剤は、例えば、ＣＮＳ含有組成物およびＮＣＭまたはＮＣＡと共に均一に散在している。
いくつかの形態では、例えば、顆粒、ペレット、またはフレーク形態で提供される場合、ＣＮＳは、活性のある電極材料（例えば、ＮＣＭまたはＮＣＡ）を含有するスラリーに直接組み込むことができる。
他の実施形態では、ペレット、顆粒、フレークまたは他の形態のＣＮＳを最初に液体媒体、例えば、ＮＭＰ中に分散して、ＣＮＳ断片（部分的に断片化されたＣＮＳを含む）および／または破砕したＣＮＴを生成する。分散体は、出発材料、例えば、コーティングされてない、ＰＵコーティングまたはＰＥＧコーティングされたＣＮＳ、または任意の他のポリマー性結合剤コーティングを有するＣＮＳから調製することができる。
特定の実装形態は、例えば、ＣＮＳから調製した分散体およびＰＶＰベースの分散剤を特徴とする。別の例示は、任意でＡＭＰ（商標）および／またはＰＶＢの存在下で、ＢＹＫ（登録商標）２１５５から調製した分散体を使用する。いくつかの例では、カソード組成物は、９８．２５質量％のＮＣＭ６２２＋０．２５質量％のＣＮＳ＋１．５質量％のＰＶＤＦ（例えば、ＫＦ７２００、ＫｕｒｅｈａＣｏｒｐ．により製造）；または９８質量％のＮＣＭ６２２＋０．５質量％のＣＮＳ＋１．５質量％のＰＶＤＦから調製される。

１つの実装形態では、電気活性材料、例えば、ＮＣＭは、ＮＭＰなどの溶媒の存在下で、ＣＮＳ顆粒、ペレット、フレークなどの混合物、液体媒体、例えば、ＮＭＰ、および結合剤（例えば、ＰＶＤＦ）に加える。分散体中に存在する例示的ＣＮＳ断片サイズは、約０．５～約２０μｍ、例えば、約０．５～約１μｍ；約１～約５μｍ；約５～約１０μｍ；約１０～約１５μｍ；または約１５～約２０μｍの範囲内にあることができる。一部の場合、断片サイズを過多に、例えば、０．５μｍ未満まで減少させることは、利用するＣＮＳに関連する電気特性を落とす可能性がある。
生成した電極組成物は、スラリー（例えば、ペースト）の形態を取ることができ、これを、微粒子ＮＣＭまたはＮＣＡ、ＣＮＳベースの導電性添加物、分散剤（存在する場合）、非導電性添加物（存在する場合）、溶媒、および結合剤（存在する場合）と合わせる。他の実施形態では、電極組成物は、スラリーから溶媒を除去することによる固体形態である。使用することができる乾燥技法として、風乾、加熱（例えば、好適なオーブン内で）などが挙げられる。

電池電極は、例えば、上で記載されている電極組成物を、例えば、ペーストの形態で、電気導電性基材（例えば、アルミニウム集電体）に施用し、これに続いて溶媒を除去することにより形成することができる。ペーストは、例えば、ドクターブレードコーティング、リバースコンマバーコーティングまたは押出しなどの技法により施用することができる。
いくつかの実装形態では、ペーストは、粘性の低いペースト（例えば、より低い固体ロード量を有する）を生成し得る特有の欠陥（例えば、クラッキング）の形成を最小限に抑えながら、基材上への堆積を可能にするのに十分高い固体ロード量（すなわち、高濃度の固体）を有する。さらに、一層高い固体ロード量は、必要とされる溶媒の量およびその除去を低減させる。
溶媒は、ペーストを、周辺温度または低加熱条件下、例えば、２０℃～１００℃の範囲の温度で乾燥させることにより除去する。堆積した電極／集電体は、所望の寸法に切断し、任意でこれに続いてカレンダー加工することができる。
電極の形成をもたらすプロセスは、使用される最初のＣＮＳの少なくとも一部の完全性を保存することができ、これは無処理のまま残る。しかし、一部のプロセスの作業および／または条件は、利用される最初のＣＮＳの少なくとも一部を変化させる可能性がある。上に記載されているように、このような作業および／または条件を含む１つの例は、例えば、ＣＮＳ出発材料から乳剤を調製する際に遭遇するようなせん断力の施用である。

一部の状況では、最初のＣＮＳは、より小さなＣＮＳ単位または断片へと破壊される。これらのサイズの減少を除いて、これらの断片は無処理のＣＮＳの特性を一般的に共有し、上に記載されているような電子顕微鏡法および他の技法により同定することができる。
ＣＮＳの最初のナノ構造形態が変化する可能性もある。例えば、施用されたせん断は、ＣＮＳ内のＣＮＴ間の架橋を破壊して、電極組成物中に個々のＣＮＴとして通常分散しているＣＮＴを形成することができる。分岐および壁の共有という構造的特徴は、架橋が除去された後でもこれらのＣＮＴの多くに対して保持されることが判明している。ＣＮＳから誘導され（調製した）、ＣＮＴの分岐および壁の共有という構造的特徴を保持するＣＮＴは、本明細書で「破砕した」ＣＮＴと呼ばれる。これらの種は、改善された相互接続性（ＣＮＴ単位間の）を付与することが可能であり、より低い濃度でより良い導電率をもたらす。
よって、普通の、個別化されたＣＮＴを利用する、例えば、元の状態の電極または電極組成物と比較して、本明細書に記載されている電極および電極組成物は、多くの場合、破砕したＣＮＴを含む。これらの破砕したＣＮＴは、例えば、標準的カーボンナノチューブ分析技術、例えば、ＳＥＭを介して普通のカーボンナノチューブから容易に分化することができる。遭遇するすべてのＣＮＴが、分岐し、共通の壁を共有する必要があるわけではなく、むしろこれらの特徴を全体として保有するのは複数の破砕したＣＮＴであることがさらに指摘される。

形成された電極は、当技術分野で公知の方法、例えば、“Lithium Ion Batteries Fundamentals and Applications”, by Yuping Wu, CRC press, (2015)に記載されているような方法に従いリチウムイオン電池に組み込むことができる。一部の実施形態では、電池は、コインタイプ、例えば、２０３２コインセル、１８６５０円柱状セル、パウチセル、およびその他である。例えば、上に記載されているようなＣＮＳを含有するカソードに加えて、電池は、他の構成成分、例えば、アノード、および好適な電解質、例えば、エチレンカーボネート－ジメチルカーボネート－エチルメチルカーボネート（ＥＣ－ＤＭＣ－ＥＭＣ）、ビニレンカーボネート（ＶＣ）、ＬｉＰＦ₆；炭酸エチレン－ジエチルカーボネート（ｄｉｅｔｈｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅ）（ＥＣ－ＤＥＣ、ＬｉＰＦ₆；または（ＥＣ－ＤＭＣ）、ＬｉＰＦ６を含む。好適なガラス繊維ミクロフィルター（例えば、ＷｈａｔｍａｎＧＦ／Ａ）またはポリプロピレン／ポリエチレン膜（例えば、Ｃｅｌｇａｒｄ２３００）は、Ｌｉイオンの拡散を許容しながら、電解質を吸収し、電極間の電気的接触を阻止する分離体として使用される。
本明細書に記載されているＬｉ電池の一部において、アノードは、活性のあるアノード材料および結合剤（例えば、ＰＶＤＦ、ＳＢＲを有するＣＭＣなど）、ならびに一部の場合、導電性添加物を含有する。

多くの実装形態では、活性のあるアノード材料はグラファイト、例えば、天然グラファイト、人工グラファイトまたは両方のブレンドである。使用することができる市販のタイプのグラファイトとして、メソカーボンマイクロビーズ（ＭＣＭＢ）、メソフェーズピッチベースの炭素繊維（ＭＣＦ）、蒸気成長炭素繊維（ＶＧＣＦ）、大規模な人工グラファイト（ＭＡＧ）、天然グラファイトおよびその他が挙げられる。他の実装形態では、使用される活性のあるアノード化合物は、ケイ素を含む、ケイ素から実質的になる、またはケイ素からなる。１つの例では、活性のあるアノード材料は、ケイ素グラファイト複合体、ナノケイ素（Ｓｉ）を含有するグラファイトまたはＳｉＯ_x粒子である。
他の活性のあるアノード材料の例として、これらに限定されないが：（ａ）インターカレーション／デインターカレーション材料（例えば、炭素ベースの材料、多孔質炭素、カーボンナノチューブ、グラフェン、ＴｉＯ₂、Ｌｉ₄Ｔｉ₅Ｏ₁₂など）；（ｂ）合金／脱合金材料（例えば、Ｓｉ、ＳｉＯ_x、ドープしたＳｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｂｉ、ＳｎＯ₂など）；ならびに（ｃ）変換材料（例えば、遷移金属酸化物（Ｍｎ_xＯ_y、ＮｉＯ、Ｆｅ_xＯ_y、ＣｕＯ、Ｃｕ₂Ｏ、ＭｏＯ₂など）、金属硫化物、金属リン化物および式Ｍ_xＸ_y（式中、Ｘ＝Ｓ、Ｐ、Ｎ）で表される金属窒化物）が挙げられる。

活性のあるアノード材料、例えば、グラファイト、ケイ素、チタン酸リチウム（Ｌｉ₄Ｔｉ₅Ｏ₁₂）などの濃度は、エネルギー蓄積デバイスの特定のタイプに応じて変動し得る。例示的な例では、活性成分は、電極組成物中に、（ドライ）電極組成物の総質量に対して、少なくとも８０質量％、例えば、少なくとも８５、９０または９５質量％の量で、例えば、８０質量％～９９質量％の範囲の量で、例えば、電極組成物の総質量に対して、約８０～約８５質量％、約８５～約８８質量％、約８８～約９０質量％、約９０～約９２質量％、約９２～約９５質量％、約９５～約９７質量％、または約９７～約９９質量％の範囲内の量で存在する。
一部の実施形態では、アノード組成物はまた、導電性添加物、例えば、導電性炭素添加物（ＣＣＡ）を含有する。例として、ＣＢ、ＣＮＴなどが挙げられる。特定の実装形態では、アノード組成物は、ＣＮＳ、ＣＮＳ断片および／または破砕したＣＮＴを含む。このようなアノード組成物およびこれらの調製物および使用は、２０１９年３月２２日に出願した、米国仮特許出願第６２／８２２，１０１号、表題ＡｎｏｄｅＥｌｅｃｔｒｏｄｅＣｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｓｆｏｒＢａｔｔｅｒｙＡｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓおよび本出願と同時に代理人案件番号２０１８６１３で出願した、米国非仮出願、表題ＡｎｏｄｅＥｌｅｃｔｒｏｄｅＣｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｓｆｏｒＢａｔｔｅｒｙＡｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓに記載されており、両方ともこれら全体がこの参照により本明細書に組み込まれる。多くの場合、アノード組成物を調製するために利用されるＣＮＳはコーティングされており、例えば、ＰＵコーティングまたはＰＥＧコーティングされている。乾燥した場合、例示的アノード組成物は、カーボンナノ構造、カーボンナノ構造断片、および／または破砕したナノチューブを約１質量％以下、多くの場合、０．５質量％以下の量で含有する。

よって、本発明の特定の実施形態では、カソードとアノードの両方は、ＣＮＳ、ＣＮＳの断片および／または破砕したＣＮＴを含有する。
一部の実装形態では、例えば、ＬＩＢ向けグラファイト負極に使用されているようなドライ電極組成物に関して、例えば、ＣＮＳロード量は、約５質量％以下、および多くの場合、約２質量％以下、例えば、１．９、１．８、１．７または１．６質量％未満である。他の実施形態では、例えば、ＬＩＢ向けグラファイトアノードに使用されているようなドライ電極組成物に対して、ＣＮＳロード量は、例えば、１．５質量％以下、例えば、少なくとも１．４、１．３、１．２、１．２、１．０、０．９５、０．９０、０．８５、０．８０、０．７５、０．７０、０．６５、０．６０．０．５５、０．５０．０．４５、０．４０、０．３５、０．３０、０．２５、０．２０、０．１５または０．１０質量％である。多くの実装形態では、例えば、リチウム電池向けグラファイトアノードに使用されているドライ電極組成物に対して、ＣＮＳロード量は、０．５質量％以下、例えば、約０．５質量％～０．１質量％の範囲内、例えば、約０．１～約０．２、約０２～約０．３、約０．３～約０．４、または約０．４～約０．５質量％の範囲内である。他の実施形態は、約２～約５質量％の範囲内のロード量、例えば、少なくとも約２．２５、２．５、２．７５、３．０、３．２５、３．５、３．７５、４．０、４．２５、４．５または４．７５のロード量を利用する。

本明細書に記載されている組成物は、他のエネルギー蓄積デバイス、例えば、１次アルカリ電池、１次リチウム電池、ニッケル金属水素化物電池、ナトリウム電池、リチウム硫黄電池、リチウム空気電池、およびスーパーコンデンサーの電極に使用することができる（例えば、組み込まれる）。このようなデバイスを作製する方法は当技術分野で公知であり、例えば、“Battery Reference Book”, by TR Crompton, Newness (2000)に記載されている。

本明細書に記載されている電極、電池または電極組成物を特徴付けるため、および／またはＣＮＳの存在を同定するため、様々な技法が使用され得る。例として、これらに限定されないが、電子顕微鏡法、例えば、ＴＥＭ、ＳＥＭ、ラマン分光分析、または他の好適な定性的または定量的分析法が挙げられる。
電極性能および／または特性は、当技術分野で公知の手順、または適応もしくは開発された技法により評価することができる。好適な技法として、例えば、面内および面を介した電極導電率、電気化学的インピーダンス分光法（ＥＩＳ）、定電流充放電、ハイブリッドパルスパワー能力（ＨＰＰＣ）が挙げられる。一部の例は以下に記載されている。
本明細書に記載されているような出願では、ＣＮＳベースの導電性添加物は、ＣＢ、個別化されたＣＮＴまたはグラフェン（高い導電率および熱伝導性を有し、機械的に強力な炭素原子の薄いシートとして存在する材料）と同じくらい良い、および多くの場合これらよりも良い成果を上げる。多くのＬＩＢに対して、ＣＮＳロード量は、例えば、他のＣＣＡ、ＣＢで必要とされる量より低い。１つの実装形態では、０．２５質量％まで低いＣＮＳロード量が良好なカソード性能をもたらし、このような低いロード量は、パーコレーション閾値（すなわち、絶縁性材料が導電材料へと変換される最も低い濃度）よりも高いことが判明している。

一部の実施形態では、ＣＮＳを含有する電極は、より高いロード量でＣＢを含有する比較電極（同じ活性のある電極材料、例えば、ＮＣＭ、溶媒および使用される場合、他の成分、例えば、分散剤を用いて作製されたもの）と同じくらいよい成果を上げる。例えば、ＣＮＳは、１．５質量％以下のロード量で、２質量％以上のＣＢを含有する電極と少なくとも同じくらい良好な性能（例えば、電極を用いて作製された電池のカソード抵抗性または容量として表現される）をもたらす。他の実施形態では、ある特定のＣＮＳロード量、例えば、１．５質量％以下を含有する電極は、同じ量のＣＢを含有する比較電極に対してより良い性能（例えば、電極を用いて作製された電池のカソード抵抗性または容量として表現される）を示す。

ＣＣＡとして電極に通常使用され、比較カソード配合物を調製するために使用することができるＣＢ粒子は、多くの場合、５０ｍ²／ｇより大きいブルナウアー－エメット－テラー（ＢＥＴ）表面積、および１５０ｍＬ／１００ｇより大きい油吸着数（ＯＡＮ）を有する。ＣＮＴ、および特に、ＭＷＣＮＴもまた使用することができる。数種の例示的ＣＢおよびＣＮＴ規格が以下の表３に示されており、これらの一部は、以下の非限定的実施例において参照されており、これら実施例は、本発明の態様をさらに記載するために提示されている。

（実施例１）
ＮＭＰ中ＣＮＳ分散体
水溶性ポリウレタンサイジングでコーティングした３質量％のＣＮＳ材料（ＰＵコーティングしたＣＮＳ）を使用して、０．３７５％ＣＮＳ分散体をＮ－メチルピロリドン（ＮＭＰ）中に調製した。適量のＮＭＰ（９９．６２５％の配合物）をジャケット付きビーカーに集め、二次封じ込め施設のナノエンクロージャーに移した。適量のＰＵコーティングしたＣＮＳペレット（０．３７５％）をＮＭＰに加え、溶媒に組み込んだ。ペレット上のＰＵポリマーコーティングは、全配合物の極めて小さなパーセンテージ、すなわち０．０２質量％であったため、計算では無視した。この混合物に蓋をして、二次封じ込め施設内の実験室に戻した。ジャケット付き容器を冷水に接続し、プロセシング中に過剰な熱が蓄積されるのを阻止した。超音波処理プローブを使用して、０．５ｋＪ／ｇのエネルギーを混合物に送達しながら、混合物を標準的オーバーヘッドミキサーで撹拌した。超音波処理期間は２００ｇバッチサイズに対して１０分間であった。次いで、容器を分散体が瓶詰めされるフードに移した。

（実施例２）
電極の調製
１．５％のＰＶＤＦ結合剤（ＡｒｋｅｍａＫｙｎａｒＨＳＶ９００）を用いて、配合物を０．２５％、０．５％、１．０％および１．５％のＣＮＳで作製した。活性物質は、ＢＡＳＦＴＯＤＡＢａｔｔｅｒｙＭａｔｅｒｉａｌｓＬＬＣにより供給され、質量中央径（Ｄ₅₀）７μｍを有するＮＣＭ１１１、Ｌｉ_1+x（Ｎｉ_0.33Ｃｏ_0.33Ｍｎ_0.33）_1-xＯ₂（７μＤ₅₀）であった。適量のＣＮＳ分散体、ＰＶＤＦ結合剤溶液（ＮＭＰ中１０質量％で事前に溶解）、ＮＣＭ１１１粉末およびＮＭＰを秤量することによりスラリーを調製した。コーティングに対して十分なスラリー粘度をもたらすために達成される最終全固体ロード量が表４に列挙されている。ＳＰＥＸ８００ミルおよび２つのジルコニア媒体を３０分間使用して、電極スラリーを１ステップで混合した。

自動化ドクターブレード塗工機（ＭｏｄｅｌＭＳＫ－ＡＦＡ－ＩＩＩ、ＭＴＩＣｏｒｐ．製）を使用して、電極スラリーをアルミ箔上にコーティングした。８０℃に設定した対流式オーブン内でＮＭＰを２０分間蒸発させた。電極ペーストを、１０ｍｇ／ｃｍ²のドライ電極ロード量でコーティングし、マニュアルロールプレスを用いて、２．８ｇ／ｃｃの密度にカレンダー加工した。

（実施例３）
電極抵抗性
Ｋｅｉｔｈｌｅｙ２４１０Ｃソースメーターの裏側に接続されたＬｕｃａｓＬａｂ３０２４プローブスタンドおよびＳＰ４プローブヘッドを用いて、コーティングした電極のシート抵抗を測定した。４ワイヤ測定は、基材導電率が強力に寄与することが判明したため、測定は２ワイヤ構成モードで実施した。報告された値は、電流０．１ミリアンペア（ｍＡ）で、２．８ｇ／ｃｃの密度でカレンダー加工したカソードでの、装置からの直接のｏｈｍ読み取り値である。ここで試験したすべてのカソードは同じ厚さのものであった。
図４は、０．２５質量％～１．５質量％のロード量を有するＣＮＳを用いて作製された、プラスチックシート、例えば、マイラー（商標）ブランド、またはアルミ箔上のカソード（活性物質：リチオ化ニッケルコバルトマンガンＮＣＭ１１１；結合剤：ＡｒｋｅｍａＫｙｎａｒＨＳＶ－９００）シートから得た抵抗性を表す。表３の規格ＩＩＩの特性を有する２質量％および４質量％のカーボンブラック粒子を用いて作製されたカソードシートの抵抗性もまた示されている。Ａｌホイルとマイラー（商標）シートの両方の上の０．５質量％のＣＮＳは、２％のＣＢ添加物よりずっと低い抵抗性を示すことが判明した。１．５％ＣＮＳを有する電極に対して測定した抵抗性は、４％炭素添加物で観察されたものと同じくらい良好である。

（実施例４）
電極容量
実施例２のカソードを２０３２コインセルハーフ－セルにおいて試験した。１５ミリメートル直径のディスクをコインセル調製のために穿孔し、真空下、１１０℃で最低４時間乾燥させた。マニュアルロールプレスを用いて、ディスクを２．８ｇ／ｃｃの密度にカレンダー加工し、リチウムホイルに対する試験のため、アルゴンを充填したグローブボックス（Ｍ－Ｂｒａｕｎ）内で合わせて２０３２コインセルを組み立てた。ガラス繊維ミクロフィルター（ＷｈａｔｍａｎＧＦ／Ａ）を分離体として使用した。電解質は、１００マイクロリットルのエチレンカーボネート－ジメチルカーボネート－エチルメチルカーボネート（ＥＣ－ＤＭＣ－ＥＭＣ）、ビニレンカーボネート（ＶＣ）１％、ＬｉＰＦ₆ １Ｍ（ＢＡＳＦ）であった。試験した各配合物に対して４種のコインセルを組み立てた。報告された能力は、活性のあるカソードの質量１グラム当たりのミリアンペア時間（ｍＡｈ／ｇ）で正規化した、４種のコインセルの平均である。

上記カソード電極を使用して、０．２５％のＣＮＳ、２％のＣＢおよび４％のＣＢ添加物を比較したハーフコインセルの容量が図５に示されている。全体的に０．２５％のＣＮＳは、１０Ｃのｃ率まで最も良い放電容量を示した。これは、電極における導電性添加物を減少させる利点に起因することができる（より高いロード量）。図６は、０．２５質量％のＣＮＳ、２質量％のＣＢおよび４質量％のＣＢ添加物でそれぞれ構成されるカソードを用いて作製されたコインセルの異なる充電率（ＳＯＣ）において得られた直流内部抵抗値（ＤＣＩＲ）を示した。２０、５０および８０％のＳＯＣ、０．２５％のＣＮＳは、２％および４質量％のＣＢ添加物と比較して最も低いコインセル抵抗性をもたらしたことが判明した。

（実施例５）
ＣＮＳ粉末を用いた電極の調製
活性のあるカソード粉末（ＳａｎｓｈａｎＮＣＭ６２２）、ＮＭＰ、１０％固体結合剤ＮＭＰ溶液（ＫｕｒｅｈａＫＦ７２００）を一緒に、７０％の固体ロード量で、ＴｈｉｎｋｙＡＲＥ３１０遊星型ミキサーを用いて、１２分間（３×４分間の活発な混合、３×３分間の断続的冷却期間）混合した。ＰＵコーティングしたＣＮＳ顆粒（ＣＮＳ＿ＰＵ３％）を０．５質量％の固体で加え、混合をもう１２分間（３×４分間の活発な混合、３×３分間の断続的冷却期間）続けた。
ＣＮＳ添加後、ＮＭＰを徐々に加えて、スラリー中６０％の最終固体を達成した。コーティング可能なスラリー粘度を維持する。
自動化ドクターブレード塗工機（モデルＭＳＫ－ＡＦＡ－ＩＩＩ、ＭＴＩＣｏｒｐ．製）を使用してアルミ箔上に電極スラリーをコーティングした。８０℃に設定した対流式オーブン内でＮＭＰを２０分間蒸発させた。電極ペーストをドライ電極ロード量２５ｍｇ／ｃｍ²でコーティングし、マニュアルロールプレスを用いて密度３．５ｇ／ｃｍ³（ｇ／ｃｃ）にカレンダー加工した。電極固形分は９８％のＮＣＭ６２２、０．５％のＣＮＳおよび１．５％のＫＦ７２００ＰＶＤＦ結合剤であった。

（実施例６）
ＣＮＳ乾燥粉末添加物での電極抵抗性
ＣＮＳ粉末添加物を使用して調製した電極を、１％カーボンブラック（表３の規格ＩＩＩの特性を有する）または表３の規格Ｖの特性を有する０．５％カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）を含有する他の対照電極と比較して、面内電極抵抗性を実施例３に記載されているように測定した。ここで試験したすべての電極は同じ厚さであった。Ｋｅｉｔｈｌｅｙ２４１０Ｃソースメーターの前方に接続されている直径７．１４ｍｍの平坦なゲージコンタクトヘッドを有するマニュアルドロップゲージを使用して、面貫通電極抵抗性を測定した。測定は、２ワイヤ構成モードで実施され、０．１ミリアンペア（ｍＡ）の電流で、３．５ｇ／ｃｃの密度でカレンダー加工したカソードで、装置からの直接のｏｈｍ読み取り値で報告され、これを本明細書で報告されているような面貫通電極導電率（単位：Ｓ／ｍ）へとさらに変換した。電極の特徴が表５に列挙されている。図７に示されている結果は、０．５％のＣＮＳ電極が、０．５％のＣＮＴのものと類似の面内抵抗性を有し、１％のＣＢを有する電極より半分まで低いことを示している。面貫通導電率は、０．５％のＣＮＴおよび１％のＣＢで観察されたものよりも統計的に高い。

（実施例７）
ＮＭＰ中のＣＮＳ分散体の調製－方法２
ＮｅｔｚｓｃｈＭｉｎｉｃｅｒＡｇｉｔａｔｏｒＢｅａｄＭｉｌｌに媒体を最初に充填することによりＣＮＳ分散体を作製した。これらの試料に対して、１００ｍｌの０．４～０．６ｍｍイットリア安定化ジルコニアビーズをチャンバーに加えた。この量は、ミル粉砕チャンバーを７０％満たすのと同等である。次いでこの装置に公知の量のＮＭＰを詰めた。加えた量に基づき、標的ロード量を達成するのに必要とされるＰＥＧコーティングしたＣＮＳ（ＣａｂｏｔＣｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ）の量を計算する。次いで、この量を約０．２％質量の投与量へと細分化した。装置を好ましい作動条件４２００ｒｐｍおよびポンプ速度約８０ｍｌ／分に設定し、第１の投与量のカーボンナノ構造体を加えた。装置を作動し、装置内の圧力が安定化し、分散体が平滑化したようにみえるまでモニターした。第２の投与量を加え、所望のロード量が達成されるまでこのプロセスを繰り返した。各投与後に理想的状況に到達するのに必要とされるエネルギーは、プロセスが進行するほど長くなった。最後に、材料が充填され、十分にミル粉砕された後、分散剤を分散体に加え、装置にそれが完全に組み込まれるように追加の３０分間循環させた。次いで、試料を容器にポンプで送り込み、Ｍｉｎｉｃｅｒミルをフラッシュして、残留する材料を除去した。

２種のＣＮＳ分散体を、このプロトコールに従い調製した。組成およびＰＳＤをＭｉｃｒｏｔｒａｃ装置で測定し、詳細は表６に要約されている。

（実施例８）
ＣＮＳ分散体を用いた電極の調製－方法２
電極の調製に対して使用した導電性炭素材料は、表６に列挙されたＣａｂｏｔＣｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製の予め分散したＣＮＳ粒子、および表３に列挙された規格ＶＩ～ＩＸの特性を有する市販のＭＷＣＮＴを含んだ。すべてのＣＣＡはＮＭＰベースの分散体形態で使用した。ＳｈａｎＳｈａｎ（中国）製のＮＣＭ６２２活性物質およびＫｕｒｅｈａ製のＫＦ７２００ＰＶＤＦ結合剤を用いてカソードを調製した。
Ｔｈｉｎｋｙ遊星型遠心ミキサー（モデルＡＲＥ－３１０）を用いて、２ステップ混合プロトコールに従い、ＮＣＭ電極スラリーを作製した。第１のステップは、２０００ｒｐｍでの、ＣＮＳ分散体とＰＶＤＦ結合剤との１２分間の活発な混合を含んだ。第２のステップは、必要に応じて粘度を調節するための活性のあるＮＣＭ６２２材料およびＮＭＰの添加、ならびに２０００ｒｐｍでのさらに１２分間の活発な混合を含んだ。第１ステップの間に、ミルベースを直径２１／４インチのタングステンカーバイド媒体と混合した。第２のステップでは、媒体なしでスラリーを混合した。

生成した電極スラリーを、自動化ドクターブレード塗工機（モデルＭＳＫ－ＡＦＡ－ＩＩＩ、ＭＴＩＣｏｒｐ．製）を使用して、１６μｍの厚さのアルミ箔上に手作業でコーティングした。標的ロード量は片側２５ｍｇ／ｃｍ²であった。１１０℃に設定した対流式オーブン内でＮＭＰを１時間蒸発させ、最後に真空オーブン内で、約１００℃で乾燥させた。マニュアルロールプレスを用いて、電極を３．５ｇ／ｃｃの密度にカレンダー加工した。

電極抵抗性測定および最初のセル性能試験のために、１４種の電極配合物（詳細については表７を参照されたい）を調製した。ＣＣＡが表３の規格ＶＩＩＩおよびＩＸの特性を有するＣＮＴである｛０．５％のＣＣＡ：９８％のＮＣＭ６２２：１．５％のＰＶＤＦ｝配合物のさらに２種の電極を、電極抵抗性試験のための比較例として調製した。

（実施例９）
電極の抵抗性
図８は、異なるタイプのＣＣＡ（詳細は表７を参照されたい）を用いて作製された、アルミ箔上のカソードシートから得た電極面貫通抵抗性を、０．１質量％～１．０質量％の範囲の電極中のＣＣＡ含有量の質量パーセントの関数として表している。報告された値は、Ｋｅｉｔｈｌｅｙ２４１０－Ｃソースメーターの前方に接続された直径７．１４ｍｍの平坦なゲージコンタクトヘッドを有するマニュアルドロップゲージを使用して測定した直接のｏｈｍ読み取り値（電極抵抗性）から得たものである。測定は、０．１ミリアンペア（ｍＡ）の電流で、３．５ｇ／ｃｃの密度でカレンダー加工したカソードで、２ワイヤ構成モードで実施した。
電極抵抗性は、ＣＣＡのタイプに応じて数桁まで変動し、より高いＣＣＡ含有量で改善することが判明している．予め分散したＣＮＳ－ＡおよびＣＮＳ－Ｂを、０．２５％および０．５％のロード量で有する電極は、同じロード量で試験した両方の多層ＣＮＴ材料と比較して、最も低い抵抗性を示す。パーコレーション閾値に到達した際の０．７５％および１％まで高いロード量のみで、ＣＮＴ含有電極が０．２５％のＣＮＳ試料の抵抗性と一致する。データは、ＣＮＳが、十分な接続ポイントを生成し、電極内に導電パーコレーションネットワークを形成するために、多層ＣＮＴよりも質量基準で約３分の１の材料しか必要としないことを示している。
図９は、０．５％のＣＣＡを有する選択された電極配合物の電極抵抗性を表している。これは、０．５％で試験した場合、ＣＮＳ－Ｂを有する電極は、ＣＮＳ－Ａを有する電極よりもわずかに抵抗性が高く、ＣＮＳ材料は全体的に、同じロード量で試験したすべての多層ＣＮＴと比較して最も低い電極抵抗性を示すことを確定するもので、ＣＮＳの性能と匹敵させるためにはより多量のＣＮＴ材料が必要とされることを意味している。

（実施例１０）
初期のセル性能
表７で列挙されたカソード配合物を２０３２ハーフコイン－セルにおいて試験した。コインセル調製のため、直径１５ミリメートルのディスクを穿孔し、真空下、１００℃で最低４時間乾燥させた。マニュアルロールプレスを用いて、ディスクを３．５ｇ／ｃｃの密度にカレンダー加工し、リチウムホイルに対して試験するため、アルゴンを充填したグローブボックス（Ｍ－Ｂｒａｕｎ）内で２０３２コインセルを組み立てた。ガラス繊維ミクロフィルター（ＷｈａｔｍａｎＧＦ／Ａ）を分離体として使用した。電解質は、１７５マイクロリットルのエチレンカーボネート－ジメチルカーボネート－エチルメチルカーボネート（ＥＣ－ＤＭＣ－ＥＭＣ）、ビニレンカーボネート（ＶＣ）１％、ＬｉＰＦ６１Ｍ（ＢＡＳＦ）であった。報告された容量を活性のあるカソード質量１グラム当たりのミリアンペア時間（ｍＡｈ／ｇ）に正規化する。

２つのＣ／５－Ｄ／５充放電サイクルを使用してこれらを最初に形成し、次いでこれらをＣ／２率で充電し、Ｃ／５、Ｃ／２、１Ｃ、２Ｃ、３Ｃ、４Ｃおよび５Ｃの放電率でこれらを放電することにより、ハーフコインセルの室温（２５℃）性能を測定した。次いで、完全に充電した状態から完全に放電した状態まで、１０％の充電状態ごとに１０秒の１．５Ｃ充電パルスおよび２Ｃ放電パルスを使用して、これらのハイブリッドパルスパワー能力（ＨＰＰＣ）を試験した。
図１０は、表７に列挙されているように、０．１質量％～１．０質量％の範囲のＣＣＡ含有量を有する配合物に対する、Ｃ率の能力および５０％のＳＯＣでのＤＣ－ＩＲ内部抵抗性を表している。０．５％ＣＮＳ－Ａは、２Ｃ容量（３０分間でのフル放電）および５０％ＳＯＣでのＤＣ－ＩＲの両方の点から多層ＣＮＴよりも良い初期のセル性能をもたらすことをこの結果は示している。ＣＣＡタイプ（２時間でのフル放電）の影響を明らかにするためには速度があまりにも遅すぎるため、０．５Ｃ容量において分化は観察されていない。ＣＮＳは、多層ＣＮＴよりも低いロード量においてパーコレーション閾値に到達するため、分化は０．２５％において明らかとなる。両方のＣＮＳ試料（ＣＮＳ－ＡおよびＣＮＳ－Ｂ）は同じ０．２５％ロード量で試験したＣＮＴ（ここではＣＮＴ－ＶＩおよびＣＮＴ－ＶＩＩ）よりも優れた性能を示し、０．７５％および１．０％ではこれらと同等である。

（実施例１１）
低温の性能
ＮＣＭ電極配合物において、多層ＣＮＴを超えるＣＮＳの別の利点は、以下に示されているような低温性能の改善である。２５ｍｇ／ｃｍ²の面積ロード量および３．５ｇ／ｃｃの密度を有するＮＣＭ６２２カソードを用いて、カソード配合物をハーフコインセルにおいて試験した。実施例は、以下の表８で詳述されたように、それぞれ０．２５、０．５および１％のＣＣＡロード量で試験した、実施例７に記載されたような、予め分散したＣＮＳ－ＡおよびＣＮＳ－Ｂ試料、ＣＮＳペレット、およびＣＮＴ（表３の規格ＩＸの特性を有する）を含む。１時間の速度で、２５℃（ＣＣ－ＣＶ１Ｃ、４．３Ｖ～０．０５Ｃ）で完全に充電し、次いでこれらを２５、０、－１０、－２０℃で、１Ｄから２．８Ｖ（１時間速度）に完全に放電することにより、ハーフコインセルの低温容量を測定した。

図１１は、表８のカソード配合物を有するセルに対する、電極の－１０℃の容量維持率（２５℃の容量の％として）を示している。０．２５％および０．５％の予め分散したＣＮＳ－Ａを用いて調製したカソードは、１％のＭＷＣＮＴと比較して、約４８％改善された－１０℃の容量維持率を示すことが判明した。０．５％のＣＮＳ－Ｂを有するカソードは１％のＭＷＣＮＴを有するカソードよりも、約１３％優れている。予め分散したＣＮＳ試料とは異なり、ＣＮＳペレットは、１％のＣＮＴの容量維持率と同じ容量維持率を、ただし２分の１まで低いロード量で維持する（０．５％のＣＮＳペレットの容量維持率≒１％のＣＮＴの容量維持率）。これらの結果は、ＣＮＳ材料が、ＣＮＴ単独でのセル性能と比べて、たとえより高いロード量でも、より良いセル性能を低温でもたらすことを示唆している。低温性能の利点はまた、分散体を介してＣＮＳを提供することにも関連し得る。
本明細書で使用される場合、「および／または」という用語は、関連する列挙された項目のうちの１種または複数の任意のおよびすべての組合せを含む。さらに、単数形および冠詞「ａ」、「ａｎ」および「ｔｈｅ」は、他に明示的に述べられていない限り、複数の形態も含むことを意図する。含む（ｉｎｃｌｕｄｅ）、含む（ｃｏｍｐｒｉｓｅ）、含んでいる（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ）および／または含んでいる（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）という用語は、この明細書で使用される場合、述べられているその特徴、整数、ステップ、作業、要素、および／または構成成分の存在を特定するが、１種または複数の他の特徴、整数、ステップ、作業、要素、構成成分、および／または群の存在または添加を妨げないことをさらに理解されたい。さらに、構成成分またはサブシステムを含む要素が、別の要素と連結もしくはカップリングされたと言及および／または示されている場合、他の要素と直接連結もしくはカップリングされていてもよいし、または介入する要素が存在してもよいことを理解されたい。

例えば「第１」および「第２」などの用語は、様々な要素について記載するために本明細書で使用されるが、これらの要素はこれらの用語に限定されてはならないことを理解されたい。これらの用語は１つの要素を別の要素から区別するために使用されているにすぎない。よって、以後に論じられる要素を第２の要素と呼ぶことができるが、同様に、第２の要素は、本発明の教示から逸脱することなく、第１の要素と呼ばれてもよい。
他に定義されない限り、本明細書で使用されているすべての用語（技術的および科学的用語を含む）は、本発明が属する技術分野の当業者により共通して理解されている意味と同じ意味を有する。用語、例えば、一般的に使用される辞書に定義されたものなどは、関連する技術との関連でこれらの意味と一致する意味を有すると解釈されるべきであり、本明細書で明示的にそのように定義されていない限り、理想的なまたはあまりにも正式な意味で解釈されないことをさらに理解されたい。
本発明はその好ましい実施形態を参照して特に示され、記載されているが、添付の特許請求の範囲に包含されている本発明の範囲から逸脱することなく、形態および詳細における様々な変化がその中に生じ得ることは当業者により理解されている。

例えば「第１」および「第２」などの用語は、様々な要素について記載するために本明細書で使用されるが、これらの要素はこれらの用語に限定されてはならないことを理解されたい。これらの用語は１つの要素を別の要素から区別するために使用されているにすぎない。よって、以後に論じられる要素を第２の要素と呼ぶことができるが、同様に、第２の要素は、本発明の教示から逸脱することなく、第１の要素と呼ばれてもよい。
他に定義されない限り、本明細書で使用されているすべての用語（技術的および科学的用語を含む）は、本発明が属する技術分野の当業者により共通して理解されている意味と同じ意味を有する。用語、例えば、一般的に使用される辞書に定義されたものなどは、関連する技術との関連でこれらの意味と一致する意味を有すると解釈されるべきであり、本明細書で明示的にそのように定義されていない限り、理想的なまたはあまりにも正式な意味で解釈されないことをさらに理解されたい。
本発明はその好ましい実施形態を参照して特に示され、記載されているが、添付の特許請求の範囲に包含されている本発明の範囲から逸脱することなく、形態および詳細における様々な変化がその中に生じ得ることは当業者により理解されている。
本発明のまた別の態様は、以下のとおりであってもよい。
〔１〕電気活性材料ならびに
カーボンナノ構造体、カーボンナノ構造体の断片および破砕した多層カーボンナノチューブからなる群から選択される少なくとも１種の材料
を含む電極組成物であって、
電気活性材料がリチウム遷移金属化合物であり、
カーボンナノ構造体またはカーボンナノ構造体の断片が、分岐している、相互にかみ合っている、絡んでいるおよび／または共通の壁を共有することによって、ポリマー構造中で架橋されている複数の多層カーボンナノチューブを含み、
破砕した多層カーボンナノチューブが、カーボンナノ構造体から誘導され、分岐しており、互いに共通の壁を共有している、電極組成物。
〔２〕多層カーボンナノチューブの少なくとも１つが、ＳＥＭにより決定される場合、２μｍ以上の長さを有し、
多層カーボンナノチューブの少なくとも１つが、２００～１０００の範囲内の長さ対直径のアスペクト比を有しており、
ＳＥＭにより決定される場合、多層カーボンナノチューブの少なくとも１つの２マイクロメートルの長さに沿って、少なくとも２つの分岐が存在し、
少なくとも１つの多層カーボンナノチューブが、分岐点の前の領域に比べて、分岐点の後の領域において観察される壁の数が非対称であることを示し、かつ／または
ＴＥＭにより決定される場合、触媒粒子が分岐点もしくはその近傍に存在しない、前記〔１〕に記載の電極組成物。
〔３〕多層ナノチューブが、壁の数を計数するのに十分な倍率においてＴＥＭにより決定される場合、２～３０個の共軸ナノチューブを含む、前記〔１〕または〔２〕に記載の電極組成物。
〔４〕カーボンナノチューブの少なくとも１％が、ＳＥＭにより決定される場合、２μｍ以上の長さを有しており、
長さ対直径のアスペクト比が、２００～１０００の範囲内にある、かつ／または分岐点の前の領域に比べて、分岐点より後の領域に観察される壁の数が非対称であることを示す、前記〔１〕～〔３〕のいずれかに記載の電極組成物。
〔５〕結合剤をさらに含む、前記〔１〕～〔４〕のいずれかに記載の電極組成物。
〔６〕結合剤がポリビニリデンジフルオリドである、前記〔５〕に記載の組成物。
〔７〕少なくとも１種の材料が、分散体または遊離微粒子材料の形態で提供されるカーボンナノ構造体を含む、前記〔１〕～〔６〕のいずれかに記載の組成物。
〔８〕ＰＶＰベースの分散剤、スチレン無水マレイン酸ベースの分散剤、セルロースベースの分散剤、共分散剤およびそれらの任意の組合せからなる群から選択される分散剤をさらに含む、前記〔１〕～〔７〕のいずれかに記載の組成物。
〔９〕ペースト、スラリーまたは固体である、前記〔１〕～〔８〕のいずれかに記載の電極組成物。
〔１０〕溶媒をさらに含む、前記〔１〕～〔９〕のいずれかに記載の電極組成物。
〔１１〕溶媒がＮ－メチルピロリドンである、前記〔１０〕に記載の電極組成物。
〔１２〕電極組成物が、乾燥した場合、カーボンナノ構造体、カーボンナノ構造体断片および／または破砕したナノチューブを、質量基準で約１％以下の量で含有する、前記〔１〕～〔１１〕のいずれかに記載の電極組成物。
〔１３〕カーボンナノ構造体がコーティングしたカーボンナノ構造体である、前記〔１〕～〔１２〕のいずれかに記載の電極組成物。
〔１４〕コーティングしたカーボンナノ構造体が、ポリウレタン－コーティングしたナノ構造体またはポリエチレングリコール－コーティングしたカーボンナノ構造体である、前記〔１３〕に記載の電極組成物。
〔１５〕コーティングしたカーボンナノ構造体の質量に対する、コーティングの質量が、約０．１％～約１０％の範囲内である、前記〔１３〕に記載の電極組成物。
〔１６〕電極組成物が、乾燥した場合、コーティングしたカーボンナノ構造体を質量基準で約１％以下の量で含有する、前記〔１３〕に記載の電極組成物。
〔１７〕カーボンブラック、個別化された元の状態のカーボンナノチューブおよびそれらの任意の組合せからなる群から選択される炭素導電性添加物をさらに含む、前記〔１〕～〔１６〕のいずれかに記載の電極組成物。
〔１８〕カーボンブラックをさらに含み、カーボンブラックが、２００ｍ ² ／ｇ以下のＢＥＴ面積および少なくとも１３０ｍＬ／１００ｇのＯＡＮを有する、前記〔１〕～〔１７〕のいずれかに記載の電極組成物。
〔１９〕電気活性材料が、リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物およびリチウムニッケルコバルトアルミニウム酸化物からなる群から選択されるリチウム遷移金属酸化物である、前記〔１〕～〔１８〕のいずれかに記載の電極組成物。
〔２０〕９０～９９質量％の電気活性材料を含む、前記〔１〕～〔１９〕のいずれかに記載の電極組成物。
〔２１〕前記〔１〕～〔２０〕のいずれかに記載の組成物および電極組成物に接触する集電体を含む、電極。
〔２２〕前記〔１〕～〔２１〕のいずれかに記載の組成物または電極を含む、電池。
〔２３〕前記〔１〕～〔２２〕のいずれかに記載の組成物または電極を含む、再充填可能なリチウムイオン電池。
〔２５〕カーボンナノ構造体、カーボンナノ構造体の断片および破砕した多層カーボンナノチューブからなる群から選択される少なくとも１種の材料を含有する分散体と、電気活性材料とを一緒にして、混合物を形成するステップ
を含む、電極組成物を調製する方法であって、
カーボンナノ構造体またはカーボンナノ構造体の断片が、分岐している、相互にかみ合っている、絡んでいるおよび／または共通の壁を共有することによって、ポリマー構造中で架橋されている、複数の多層カーボンナノチューブを含み、
破砕した多層カーボンナノチューブが、カーボンナノ構造体から誘導され、分岐しており、互いに共通の壁を共有しており、
電気活性材料がリチウム遷移金属化合物である、方法。
〔２６〕多層カーボンナノチューブの少なくとも１つが、ＳＥＭにより決定される場合、２μｍ以上の長さを有しており、
多層カーボンナノチューブの少なくとも１つが、２００～１０００の範囲内の長さ対直径のアスペクト比を有しており、
ＳＥＭにより決定される場合、多層カーボンナノチューブの少なくとも１つの２マイクロメートルの長さに沿って、少なくとも２つの分岐が存在し、
少なくとも１つの多層カーボンナノチューブが、分岐点の前の領域に比べて、分岐点の後の領域において観察される壁の数が非対称であることを示し、かつ／または
ＴＥＭにより決定される場合、触媒粒子が分岐点もしくはその近傍に存在しない、前記〔２５〕に記載の方法。
〔２７〕多層ナノチューブが、壁の数を計数するのに十分な倍率においてＴＥＭにより決定される場合、２～３０個の共軸ナノチューブを含む、前記〔２５〕または〔２６〕に記載の方法。
〔２８〕カーボンナノチューブの少なくとも１％が、ＳＥＭにより決定される場合、２μｍ以上の長さを有しており、長さ対直径のアスペクト比が、２００～１０００の範囲内にある、かつ／または分岐点の前の領域に比べて、分岐点の後の領域において観察される壁の数が非対称であることを示す、前記〔２５〕～〔２８〕のいずれかに記載の方法。
〔２９〕分散体が、カーボンナノ構造体と、ＰＶＰベースの分散剤、スチレン無水マレイン酸ベースの分散剤、セルロースベースの分散剤、共分散剤およびそれらの任意の組合せからなる群から選択される分散剤とを一緒にすることにより調製される、前記〔２５〕～〔２９〕のいずれかに記載の方法。
〔３０〕カーボンナノ構造体が遊離微粒子材料の形態で提供される、前記〔２９〕に記載の方法。
〔３１〕電気活性材料が、リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物およびリチウムニッケルコバルトアルミニウム酸化物からなる群から選択されるリチウム遷移金属酸化物である、前記〔２５〕～〔３０〕のいずれかに記載の方法。
〔３２〕混合物が結合剤をさらに含む、前記〔２５〕～〔３１〕のいずれかに記載の方法。
〔３３〕結合剤がポリビニリデンジフルオリドである、前記〔３２〕に記載の方法。
〔３４〕混合物が、カーボンブラック、個別化された元の状態のカーボンナノチューブおよびそれらの任意の組合せからなる群から選択される炭素導電性添加物をさらに含む、前記〔２５〕～〔３３〕のいずれかに記載の方法。
〔３５〕カーボンブラックをさらに含み、カーボンブラックが、２００ｍ ² ／ｇ以下のＢＥＴ面積および少なくとも１３０ｍＬ／１００ｇのＯＡＮを有する、前記〔２５〕～〔３４〕のいずれかに記載の方法。
〔３６〕混合物を乾燥させるステップをさらに含む、前記〔２５〕～〔３５〕のいずれかに記載の方法。
〔３７〕乾燥した場合、混合物が、カーボンナノ構造体、カーボンナノ構造体の断片および／または破砕したカーボンナノチューブを、約１質量％以下の量で含む、前記〔２５〕～〔３６〕のいずれかに記載の方法。
〔３８〕電気活性材料が、乾燥した場合、混合物の質量に対して、９０～９９質量％の量で提供される、前記〔２５〕～〔３７〕のいずれかに記載の方法。
〔３９〕混合物を集電体に施用するステップをさらに含む、前記〔２５〕～〔３８〕のいずれかに記載の方法。
〔４０〕カーボンナノ構造体がコーティングしたカーボンナノ構造体である、前記〔２５〕～〔３９〕のいずれかに記載の方法。
〔４１〕カーボンナノ構造体が、ポリウレタン－コーティングしたナノ構造体またはポリエチレングリコール－コーティングしたカーボンナノ構造体である、前記〔４０〕に記載の方法。
〔４２〕コーティングの質量が、コーティングしたカーボンナノ構造体の質量に対して、約０．１～約１０％の範囲内である、前記〔４０〕に記載の方法。
〔４３〕乾燥した場合、混合物が、コーティングしたカーボンナノ構造体を約１質量％以下の量で含有する、前記〔４０〕に記載の方法。
〔４４〕カーボンナノ構造体を、電気活性材料を含むスラリーに組み込むステップを含む、電極組成物を調製する方法であって、
電気活性材料がリチウム遷移金属化合物であり、
カーボンナノ構造体が、分岐している、相互にかみ合っている、絡んでいるおよび／または共通の壁を共有することによって、ポリマー構造中で架橋されている、複数の多層カーボンナノチューブを含む、方法。
〔４５〕多層カーボンナノチューブの少なくとも１つが、ＳＥＭにより決定される場合、２μｍ以上の長さを有しており、
多層カーボンナノチューブの少なくとも１つが、２００～１０００の範囲内の長さ対直径のアスペクト比を有しており、
ＳＥＭにより決定される場合、多層カーボンナノチューブの少なくとも１つの２マイクロメートルの長さに沿って、少なくとも２つの分岐が存在し、
少なくとも１つの多層カーボンナノチューブが、分岐点の前の領域に比べて、分岐点の後の領域において観察される壁の数が非対称であることを示し、かつ／または
ＴＥＭにより決定される場合、触媒粒子が分岐点もしくはその近傍に存在しない、前記〔４４〕に記載の方法。
〔４６〕多層ナノチューブが、壁の数を計数するのに十分な倍率においてＴＥＭにより決定される場合、２～３０個の共軸ナノチューブを含む、前記〔４４〕または〔４５〕に記載の方法。
〔４７〕カーボンナノチューブの少なくとも１％が、ＳＥＭにより決定される場合、２μｍ以上の長さを有しており、
長さ対直径のアスペクト比が、２００～１０００の範囲内にある、かつ／または分岐点の前の領域に比べて、分岐点より後の領域に観察される壁の数が非対称であることを示す、前記〔４４〕～〔４６〕のいずれかに記載の方法。
〔４８〕カーボンナノ構造体がフレーク、ペレットまたは顆粒として提供される、前記〔４４〕～〔４７〕のいずれかに記載の方法。
〔４９〕電気活性材料が、９０～９９質量％の量で提供される、前記〔４４〕～〔４８〕のいずれかに記載の方法。
〔５０〕スラリーを集電体に施用するステップをさらに含む、前記〔４４〕～〔４９〕のいずれかに記載の方法。
〔５１〕スラリーを乾燥させるステップをさらに含む、前記〔４４〕～〔５０〕のいずれかに記載の方法。
〔５２〕スラリーが、乾燥した場合、カーボンナノ構造体、カーボンナノ構造体の断片および／または破砕したカーボンナノチューブを、約１質量％以下の量で含む、前記〔４４〕～のいずれかに記載の方法。
〔５３〕スラリーが、カーボンブラック、個別化された元の状態のカーボンナノチューブおよびそれらの任意の組合せからなる群から選択される炭素導電性添加物をさらに含む、前記〔４４〕～〔５２〕のいずれかに記載の方法。
〔５４〕スラリーがカーボンブラックをさらに含み、カーボンブラックが、２００ｍ ² ／ｇ以下のＢＥＴ面積および少なくとも１３０ｍＬ／１００ｇのＯＡＮを有する、前記〔４４〕～〔５２〕のいずれかに記載の方法。
〔５５〕カーボンナノ構造体がコーティングしたカーボンナノ構造体である、前記〔４４〕～〔５４〕のいずれかに記載の方法。
〔５６〕コーティングしたカーボンナノ構造体が、ポリウレタンコーティングしたナノ構造体またはポリエチレングリコールコーティングしたカーボンナノ構造体である、前記〔５５〕に記載の方法。
〔５７〕コーティングの質量が、コーティングしたカーボンナノ構造体の質量に対して、約０．１～約１０％の範囲内である、前記〔５５〕に記載の方法。
〔５８〕組成物の質量に対して、乾燥した場合、コーティングしたカーボンナノ構造体が、約１質量％以下の量で提供される、前記〔５５〕に記載の方法。
〔５９〕リチウム遷移金属酸化物が、リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物およびリチウムニッケルコバルトアルミニウム酸化物からなる群から選択される、前記〔４４〕～〔５８〕のいずれかに記載の方法。
〔６０〕スラリーが結合剤をさらに含む、前記〔４４〕～〔５９〕のいずれかに記載の方法。
〔６１〕結合剤がポリビニリデンジフルオリドである、前記〔６０〕に記載の方法。
〔６２〕スラリーが液体をさらに含む、前記〔４４〕～〔６１〕のいずれかに記載の方法。
〔６３〕液体が、Ｎ－メチルピロリドン、アセトン、アルコール、水、およびそれらの任意の組合せからなる群から選択される、前記〔６２〕に記載の方法。
〔６４〕カーボンナノ構造体の断片および／または破砕した多層カーボンナノチューブを生成し、
カーボンナノ構造体またはカーボンナノ構造体の断片が、分岐している、相互にかみ合っている、絡んでいるおよび／または共通の壁を共有することによって、ポリマー構造中で架橋されている、複数の多層カーボンナノチューブを含み、
破砕した多層カーボンナノチューブが、カーボンナノ構造体から誘導され、分岐しており、互いに共通の壁を共有している、前記〔４４〕～〔６３〕のいずれかに記載の方法。
〔６５〕リチウム遷移金属化合物および第１の炭素導電性添加物を含むカソード、ならびに
グラファイト、ケイ素またはチタン酸リチウムからなる群から選択される活性のあるアノード材料および第２の炭素導電性添加物を含むアノードを含むリチウム電池であって、
第１および第２の炭素導電性添加物が、カーボンナノ構造体、カーボンナノ構造体の断片および破砕したカーボンナノチューブからなる群から選択され、
カーボンナノ構造体またはカーボンナノ構造体の断片が、分岐している、相互にかみ合っている、絡んでいるおよび／または共通の壁を共有することによって、ポリマー構造中で架橋されている、複数のカーボンナノチューブを含み、
破砕したカーボンナノチューブが、カーボンナノ構造体から誘導され、分岐しており、互いに共通の壁を共有している、リチウム電池。
〔６６〕多層カーボンナノチューブの少なくとも１つが、ＳＥＭにより決定される場合、２μｍ以上の長さを有しており、
多層カーボンナノチューブの少なくとも１つが、２００～１０００の範囲内の長さ対直径のアスペクト比を有しており、
ＳＥＭにより決定される場合、多層カーボンナノチューブの少なくとも１つの２マイクロメートルの長さに沿って、少なくとも２つの分岐が存在し、
少なくとも１つの多層カーボンナノチューブが、分岐点の前の領域に比べて、分岐点の後の領域において観察される壁の数が非対称であることを示し、かつ／または
ＴＥＭにより決定される場合、触媒粒子が分岐点もしくはその近傍に存在しない、前記〔６５〕に記載のリチウム電池。
〔６７〕多層ナノチューブが、壁の数を計数するのに十分な倍率においてＴＥＭにより決定される場合、２～３０個の共軸ナノチューブを含む、前記〔６５〕または〔６６〕のいずれかに記載のリチウム電池。
〔６８〕カーボンナノチューブの少なくとも１％が、ＳＥＭにより決定される場合、２μｍ以上の長さを有しており、長さ対直径のアスペクト比が、２００～１０００の範囲内にある、かつ／または分岐点の前の領域に比べて、分岐点の後の領域において観察される壁の数が非対称であることを示す、前記〔６５〕～〔６７〕のいずれかに記載のリチウム電池。

Claims

電気活性材料ならびに
カーボンナノ構造体、カーボンナノ構造体の断片、および破砕した多層カーボンナノチューブからなる群から選択される少なくとも１種の材料
を含む電極組成物であって、
電気活性材料がリチウム遷移金属化合物であり、
カーボンナノ構造体またはカーボンナノ構造体の断片が、分岐している、相互にかみ合っている、絡んでいるおよび／または共通の壁を共有することによって、ポリマー構造中で架橋されている複数の多層カーボンナノチューブを含み、
破砕した多層カーボンナノチューブが、カーボンナノ構造体から誘導され、分岐しており、互いに共通の壁を共有している、電極組成物。
多層カーボンナノチューブの少なくとも１つが、ＳＥＭにより決定される場合、２μｍ以上の長さを有し、
多層カーボンナノチューブの少なくとも１つが、２００～１０００の範囲内の長さ対直径のアスペクト比を有しており、
ＳＥＭにより決定される場合、多層カーボンナノチューブの少なくとも１つの２マイクロメートルの長さに沿って、少なくとも２つの分岐が存在し、
少なくとも１つの多層カーボンナノチューブが、分岐点の前の領域に比べて、分岐点の後の領域において観察される壁の数が非対称であることを示し、かつ／または
ＴＥＭにより決定される場合、触媒粒子が分岐点もしくはその近傍に存在しない、請求項１に記載の電極組成物。
多層ナノチューブが、壁の数を計数するのに十分な倍率においてＴＥＭにより決定される場合、２～３０個の共軸ナノチューブを含む、請求項１または２に記載の電極組成物。
カーボンナノチューブの少なくとも１％が、ＳＥＭにより決定される場合、２μｍ以上の長さを有しており、
長さ対直径のアスペクト比が、２００～１０００の範囲内にある、かつ／または分岐点の前の領域に比べて、分岐点より後の領域に観察される壁の数が非対称であることを示す、請求項１～３のいずれかに記載の電極組成物。
結合剤をさらに含む、請求項１～４のいずれかに記載の電極組成物。
結合剤がポリビニリデンジフルオリドである、請求項５に記載の組成物。
少なくとも１種の材料が、分散体または遊離微粒子材料の形態で提供されるカーボンナノ構造体を含む、請求項１～６のいずれかに記載の組成物。
ＰＶＰベースの分散剤、スチレン無水マレイン酸ベースの分散剤、セルロースベースの分散剤、共分散剤およびそれらの任意の組合せからなる群から選択される分散剤をさらに含む、請求項１～７のいずれかに記載の組成物。
ペースト、スラリーまたは固体である、請求項１～８のいずれかに記載の電極組成物。
溶媒をさらに含む、請求項１～９のいずれかに記載の電極組成物。
溶媒がＮ－メチルピロリドンである、請求項１０に記載の電極組成物。
電極組成物が、乾燥した場合、カーボンナノ構造体、カーボンナノ構造体断片および／または破砕したナノチューブを、質量基準で約１％以下の量で含有する、請求項１～１１のいずれかに記載の電極組成物。
カーボンナノ構造体がコーティングしたカーボンナノ構造体である、請求項１～１２のいずれかに記載の電極組成物。
コーティングしたカーボンナノ構造体が、ポリウレタン－コーティングしたナノ構造体またはポリエチレングリコール－コーティングしたカーボンナノ構造体である、請求項１３に記載の電極組成物。
コーティングしたカーボンナノ構造体の質量に対する、コーティングの質量が、約０．１％～約１０％の範囲内である、請求項１３に記載の電極組成物。
電極組成物が、乾燥した場合、コーティングしたカーボンナノ構造体を質量基準で約１％以下の量で含有する、請求項１３に記載の電極組成物。
カーボンブラック、個別化された元の状態のカーボンナノチューブおよびそれらの任意の組合せからなる群から選択される炭素導電性添加物をさらに含む、請求項１～１６のいずれかに記載の電極組成物。
カーボンブラックをさらに含み、カーボンブラックが、２００ｍ²／ｇ以下のＢＥＴ面積および少なくとも１３０ｍＬ／１００ｇのＯＡＮを有する、請求項１～１７のいずれかに記載の電極組成物。
電気活性材料が、リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物およびリチウムニッケルコバルトアルミニウム酸化物からなる群から選択されるリチウム遷移金属酸化物である、請求項１～１８のいずれかに記載の電極組成物。
９０～９９質量％の電気活性材料を含む、請求項１～１９のいずれかに記載の電極組成物。
請求項１～２０のいずれかに記載の組成物および電極組成物に接触する集電体を含む、電極。
請求項１～２１のいずれかに記載の組成物または電極を含む、電池。
請求項１～２２のいずれかに記載の組成物または電極を含む、再充填可能なリチウムイオン電池。
カーボンナノ構造体、カーボンナノ構造体の断片、および破砕した多層カーボンナノチューブからなる群から選択される少なくとも１種の材料を含有する分散体と、電気活性材料とを一緒にして、混合物を形成するステップ
を含む、電極組成物を調製する方法であって、
カーボンナノ構造体またはカーボンナノ構造体の断片が、分岐している、相互にかみ合っている、絡んでいるおよび／または共通の壁を共有することによって、ポリマー構造中で架橋されている、複数の多層カーボンナノチューブを含み、
破砕した多層カーボンナノチューブが、カーボンナノ構造体から誘導され、分岐しており、互いに共通の壁を共有しており、
電気活性材料がリチウム遷移金属化合物である、方法。
多層カーボンナノチューブの少なくとも１つが、ＳＥＭにより決定される場合、２μｍ以上の長さを有しており、
多層カーボンナノチューブの少なくとも１つが、２００～１０００の範囲内の長さ対直径のアスペクト比を有しており、
ＳＥＭにより決定される場合、多層カーボンナノチューブの少なくとも１つの２マイクロメートルの長さに沿って、少なくとも２つの分岐が存在し、
少なくとも１つの多層カーボンナノチューブが、分岐点の前の領域に比べて、分岐点の後の領域において観察される壁の数が非対称であることを示し、かつ／または
ＴＥＭにより決定される場合、触媒粒子が分岐点もしくはその近傍に存在しない、請求項２５に記載の方法。
多層ナノチューブが、壁の数を計数するのに十分な倍率においてＴＥＭにより決定される場合、２～３０個の共軸ナノチューブを含む、請求項２５または２６に記載の方法。
カーボンナノチューブの少なくとも１％が、ＳＥＭにより決定される場合、２μｍ以上の長さを有しており、長さ対直径のアスペクト比が、２００～１０００の範囲内にある、かつ／または分岐点の前の領域に比べて、分岐点の後の領域において観察される壁の数が非対称であることを示す、請求項２５～２８のいずれかに記載の方法。
分散体が、カーボンナノ構造体と、ＰＶＰベースの分散剤、スチレン無水マレイン酸ベースの分散剤、セルロースベースの分散剤、共分散剤およびそれらの任意の組合せからなる群から選択される分散剤とを一緒にすることにより調製される、請求項２５～２９のいずれかに記載の方法。
カーボンナノ構造体が遊離微粒子材料の形態で提供される、請求項２９に記載の方法。
電気活性材料が、リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物およびリチウムニッケルコバルトアルミニウム酸化物からなる群から選択されるリチウム遷移金属酸化物である、請求項２５～３０のいずれかに記載の方法。
混合物が結合剤をさらに含む、請求項２５～３１のいずれかに記載の方法。
結合剤がポリビニリデンジフルオリドである、請求項３２に記載の方法。
混合物が、カーボンブラック、個別化された元の状態のカーボンナノチューブおよびそれらの任意の組合せからなる群から選択される炭素導電性添加物をさらに含む、請求項２５～３３のいずれかに記載の方法。
カーボンブラックをさらに含み、カーボンブラックが、２００ｍ²／ｇ以下のＢＥＴ面積および少なくとも１３０ｍＬ／１００ｇのＯＡＮを有する、請求項２５～３４のいずれかに記載の方法。
混合物を乾燥させるステップをさらに含む、請求項２５～３５のいずれかに記載の方法。
乾燥した場合、混合物が、カーボンナノ構造体、カーボンナノ構造体の断片および／または破砕したカーボンナノチューブを、約１質量％以下の量で含む、請求項２５～３６のいずれかに記載の方法。
電気活性材料が、乾燥した場合、混合物の質量に対して、９０～９９質量％の量で提供される、請求項２５～３７のいずれかに記載の方法。
混合物を集電体に施用するステップをさらに含む、請求項２５～３８のいずれかに記載の方法。
カーボンナノ構造体がコーティングしたカーボンナノ構造体である、請求項２５～３９のいずれかに記載の方法。
カーボンナノ構造体が、ポリウレタン－コーティングしたナノ構造体またはポリエチレングリコール－コーティングしたカーボンナノ構造体である、請求項４０に記載の方法。
コーティングの質量が、コーティングしたカーボンナノ構造体の質量に対して、約０．１～約１０％の範囲内である、請求項４０に記載の方法。
乾燥した場合、混合物が、コーティングしたカーボンナノ構造体を約１質量％以下の量で含有する、請求項４０に記載の方法。
カーボンナノ構造体を、電気活性材料を含むスラリーに組み込むステップを含む、電極組成物を調製する方法であって、
電気活性材料がリチウム遷移金属化合物であり、
カーボンナノ構造体が、分岐している、相互にかみ合っている、絡んでいるおよび／または共通の壁を共有することによって、ポリマー構造中で架橋されている、複数の多層カーボンナノチューブを含む、方法。
多層カーボンナノチューブの少なくとも１つが、ＳＥＭにより決定される場合、２μｍ以上の長さを有しており、
多層カーボンナノチューブの少なくとも１つが、２００～１０００の範囲内の長さ対直径のアスペクト比を有しており、
ＳＥＭにより決定される場合、多層カーボンナノチューブの少なくとも１つの２マイクロメートルの長さに沿って、少なくとも２つの分岐が存在し、
少なくとも１つの多層カーボンナノチューブが、分岐点の前の領域に比べて、分岐点の後の領域において観察される壁の数が非対称であることを示し、かつ／または
ＴＥＭにより決定される場合、触媒粒子が分岐点もしくはその近傍に存在しない、請求項４４に記載の方法。
多層ナノチューブが、壁の数を計数するのに十分な倍率においてＴＥＭにより決定される場合、２～３０個の共軸ナノチューブを含む、請求項４４または４５に記載の方法。
カーボンナノチューブの少なくとも１％が、ＳＥＭにより決定される場合、２μｍ以上の長さを有しており、
長さ対直径のアスペクト比が、２００～１０００の範囲内にある、かつ／または分岐点の前の領域に比べて、分岐点より後の領域に観察される壁の数が非対称であることを示す、請求項４４～４６のいずれかに記載の方法。
カーボンナノ構造体がフレーク、ペレットまたは顆粒として提供される、請求項４４～４７のいずれかに記載の方法。
電気活性材料が、９０～９９質量％の量で提供される、請求項４４～４８のいずれかに記載の方法。
スラリーを集電体に施用するステップをさらに含む、請求項４４～４９のいずれかに記載の方法。
スラリーを乾燥させるステップをさらに含む、請求項４４～５０のいずれかに記載の方法。
スラリーが、乾燥した場合、カーボンナノ構造体、カーボンナノ構造体の断片および／または破砕したカーボンナノチューブを、約１質量％以下の量で含む、請求項４４～のいずれかに記載の方法。
スラリーが、カーボンブラック、個別化された元の状態のカーボンナノチューブおよびそれらの任意の組合せからなる群から選択される炭素導電性添加物をさらに含む、請求項４４～５２のいずれかに記載の方法。
スラリーがカーボンブラックをさらに含み、カーボンブラックが、２００ｍ²／ｇ以下のＢＥＴ面積および少なくとも１３０ｍＬ／１００ｇのＯＡＮを有する、請求項４４～５２のいずれかに記載の方法。
カーボンナノ構造体がコーティングしたカーボンナノ構造体である、請求項４４～５４のいずれかに記載の方法。
コーティングしたカーボンナノ構造体が、ポリウレタンコーティングしたナノ構造体またはポリエチレングリコールコーティングしたカーボンナノ構造体である、請求項５５に記載の方法。
コーティングの質量が、コーティングしたカーボンナノ構造体の質量に対して、約０．１～約１０％の範囲内である、請求項５５に記載の方法。
組成物の質量に対して、乾燥した場合、コーティングしたカーボンナノ構造体が、約１質量％以下の量で提供される、請求項５５に記載の方法。
リチウム遷移金属酸化物が、リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物およびリチウムニッケルコバルトアルミニウム酸化物からなる群から選択される、請求項４４～５８のいずれかに記載の方法。
スラリーが結合剤をさらに含む、請求項４４～５９のいずれかに記載の方法。
結合剤がポリビニリデンジフルオリドである、請求項６０に記載の方法。
スラリーが液体をさらに含む、請求項４４～６１のいずれかに記載の方法。
液体が、Ｎ－メチルピロリドン、アセトン、アルコール、水、およびそれらの任意の組合せからなる群から選択される、請求項６２に記載の方法。
カーボンナノ構造体の断片および／または破砕した多層カーボンナノチューブを生成し、
カーボンナノ構造体またはカーボンナノ構造体の断片が、分岐している、相互にかみ合っている、絡んでいるおよび／または共通の壁を共有することによって、ポリマー構造中で架橋されている、複数の多層カーボンナノチューブを含み、
破砕した多層カーボンナノチューブが、カーボンナノ構造体から誘導され、分岐しており、互いに共通の壁を共有している、請求項４４～６３のいずれかに記載の方法。
リチウム遷移金属化合物および第１の炭素導電性添加物を含むカソード、ならびに
グラファイト、ケイ素またはチタン酸リチウムからなる群から選択される活性のあるアノード材料および第２の炭素導電性添加物を含むアノードを含むリチウム電池であって、
第１および第２の炭素導電性添加物が、カーボンナノ構造体、カーボンナノ構造体の断片、および破砕したカーボンナノチューブからなる群から選択され、
カーボンナノ構造体またはカーボンナノ構造体の断片が、分岐している、相互にかみ合っている、絡んでいるおよび／または共通の壁を共有することによって、ポリマー構造中で架橋されている、複数のカーボンナノチューブを含み、
破砕したカーボンナノチューブが、カーボンナノ構造体から誘導され、分岐しており、互いに共通の壁を共有している、リチウム電池。
多層カーボンナノチューブの少なくとも１つが、ＳＥＭにより決定される場合、２μｍ以上の長さを有しており、
多層カーボンナノチューブの少なくとも１つが、２００～１０００の範囲内の長さ対直径のアスペクト比を有しており、
ＳＥＭにより決定される場合、多層カーボンナノチューブの少なくとも１つの２マイクロメートルの長さに沿って、少なくとも２つの分岐が存在し、
少なくとも１つの多層カーボンナノチューブが、分岐点の前の領域に比べて、分岐点の後の領域において観察される壁の数が非対称であることを示し、かつ／または
ＴＥＭにより決定される場合、触媒粒子が分岐点もしくはその近傍に存在しない、請求項６５に記載のリチウム電池。
多層ナノチューブが、壁の数を計数するのに十分な倍率においてＴＥＭにより決定される場合、２～３０個の共軸ナノチューブを含む、請求項６５または６６のいずれかに記載のリチウム電池。
カーボンナノチューブの少なくとも１％が、ＳＥＭにより決定される場合、２μｍ以上の長さを有しており、長さ対直径のアスペクト比が、２００～１０００の範囲内にある、かつ／または分岐点の前の領域に比べて、分岐点の後の領域において観察される壁の数が非対称であることを示す、請求項６５～６７のいずれかに記載のリチウム電池。