JP2022504744A - 乾燥過酸化水素生成のための電解デバイスおよび方法 - Google Patents

Abstract

本開示は、過酸化水素の非水和ガス状形態である乾燥過酸化水素（ＤＨＰ）を生成するための電気触媒デバイスおよび方法を提供し、これを含む。
【選択図】図１Ｄ

Description

（関連出願の相互参照）
本出願は、２０１８年１０月１２日に出願された米国仮特許出願第６２／７４５，１３１号の優先権を主張する。

本開示は、乾燥過酸化水素（ＤＨＰ）ガスを生成するための方法およびデバイスに関する。より具体的には、本開示は、電気触媒プロセスを通じてＤＨＰガスを生成する新しいアーキテクチャに関する。ＤＨＰを生成するこの新しい方法は、効率、低電力要件、およびスケーラビリティの大幅な改善に起因する、ＤＨＰガスの新しい用途を提供する。

多くの米国特許が、乾燥過酸化水素（ＤＨＰ）ガスについて記載している。ＤＨＰは、２００９年２月１２日に公開された米国特許公開第ＵＳ２００９／００４１６１７号（「‘６１７公開」）に、最初に記載された。光触媒は、十分なエネルギーの紫外線光によって活性化されると、吸着した水からヒドロキシルラジカルを生成することができるので、気相で適用されるときの、環境中に放出するためのＤＨＰの生成での使用が実証されている。以下に論じられるＤＨＰ生成デバイスの開発の前には、光触媒の用途は、過酸化水素を含む多くの異なる反応性化学種を含有するプラズマの生成に集中していた。光触媒プラズマ中の化学種の大部分は過酸化水素と反応性であるので、それらの過酸化水素を破壊する反応によって、過酸化水素ガスの生成が阻害される。また、プラズマに導入される任意の有機ガスは、過酸化水素との直接反応、およびそれらの酸化生成物と過酸化水素との反応の両方によって、過酸化水素生成を阻害する。ＤＨＰデバイスは、ＤＨＰをプラズマから取り出しデバイスから離れるように方向付ける点で、従来の光触媒反応器とは異なる。

‘６１７公開は、「帆（ｓａｉｌ）」と呼ばれる、触媒でコーティングされた空気透過性メッシュを通る周囲空気の流れを使用する、光触媒によるＤＨＰの生成について開示している。動作中、ある特定の触媒での波長が規定された光子の吸収により、触媒の表面に「プラズマ」と呼ばれる反応性のイオン化領域が生じる。プラズマは、正イオンおよび自由電子、ならびにヒドロキシルラジカル、ヒドロキシルイオン、超酸化物、オゾンイオン、過酸化水素、および水素イオンからなる。これらの構成成分は、照明が当てられた触媒の表面上で、周囲空気中に存在する酸素および水からインサイチュで調製される。空気透過性基材を通して周囲空気を流すことによって、プラズマの構成成分を取り出し、触媒表面から離れるように方向付ける。したがって、空気の流れは、それらが消費され得る前に反応性種を取り出す。デバイスから離れると、反応性種のほぼすべてが消費または分解され、比較的安定した過酸化水素がデバイス外側の領域に長く残り蓄積される。

これらのプラズマの以前の認識により、空気の流れに存在する汚染物および汚染物質と反応するように設計された、プラズマを用いる様々な光触媒空気清浄デバイスの開発がもたらされた。かかる光触媒空気清浄機の例としては、Ｆｉｎｋらに対して２０１１年８月２日に発行された米国特許第７，９８８，９２３号、Ｆｉｎｋらに対して２０１６年３月１５日に発行された米国特許第９，２８３，２９５号、２００５年９月１日に公開された、Ｕｓｌｅｎｇｈｉらによる米国特許公開第２００５／０１９１２０５号、Ｇｏｓｗａｍｉに対して１９９９年８月３日に発行された米国特許第５，９３３，７０２号、Ｂｕｒｎｅｔｔに対して２０１４年２月２５日に発行された米国特許第８，６５８，１０１号、およびＦｕｊｉｓｈｉｍａらに対して１９９９年９月７日に発行された米国特許第５，９４８，３５５号に記載のものが挙げられる。汚染された空気が通過する際に筐体内側の触媒表面上で汚染物質を酸化するように設計された先行技術の光触媒デバイス。

先行技術の光触媒空気清浄機とは対照的に、ＤＨＰ生成デバイスは、過酸化水素ガスを調製し、デバイスの外側および周囲の環境に方向付けるように設計されている。デバイスによって生成されたＤＨＰが、閉鎖された環境で蓄積し、連続的な様式で作用して微生物を制御する。ＤＨＰが低レベル（一般に、０．１百万分率または１００十億分率未満）で生成されるので、初期の検出方法は、より大きい体積の空気中の過酸化水素の量を測定し、次いで実際の濃度を計算することに依存していた。‘６１７公開の段落［００６２］を参照されたい。‘６１７公開は、まず、光触媒デバイスを使用したＤＨＰの生成を実証し、細菌、真菌、およびウイルスの成長および生存に対するその有効性を実証した。‘６１７公開のデバイスは、ＤＨＰが環境中に含有され蓄積されるときの、空気および表面上の微生物の継続的な制御を提供した。その後、ＤＨＰは、多様な用途および環境において有効であることが示された。国際特許公開第ＷＯ２０１４／１８６８０５号として公開された国際特許出願第ＰＣＴ／ＵＳ２０１４／０３８６５２号は、昆虫およびクモ綱を含む節足動物の制御のためのＤＨＰの有効性および使用について開示している。国際特許公開第ＷＯ２０１５／０２６９５８号として２０１５年２月２６日に公開された国際特許出願第ＰＣＴ／ＵＳ２０１４／０５１９１４号は、感染に対する哺乳類の肺の耐性の増加および次亜チオシアネートイオンの増加を含む、呼吸器の健康に対するＤＨＰの有益な効果について開示している。国際特許公開第ＷＯ２０１５／１７１６３３号として２０１５年１１月１２日に公開された国際特許出願第ＰＣＴ／ＵＳ２０１５／０２９２７６号は、改善された帆および触媒を含むＤＨＰ生成デバイスの改善について開示している。国際特許公開第ＷＯ２０１６／１７２２２３号として２０１６年１０月２７日に公開された国際特許出願第ＰＣＴ／ＵＳ２０１６／０２８４５７号は、クリーンルームへのＤＨＰの適用について開示している。国際特許公開第ＷＯ２０１６／１７６４８６号として２０１６年１１月３日に公開された国際特許出願第ＰＣＴ／ＵＳ２０１６／０２９８４７号は、農作物生産、輸送、および保管においてＤＨＰを使用する方法について開示している。国際特許公開第ＷＯ２０１８／１２９５３７号として２０１８年７月１２日に公開された国際特許出願第ＰＣＴ／ＵＳ２０１８／０１２９８４号は、ＤＨＰの家禽生産への適用について開示している。前述の明細書の各々の内容は、参照によりそれらの全体が本明細書に組み込まれる。

先に出願された出願の各々は、その表面上に触媒を有する空気透過性基材構造、光源を用いる光触媒デバイスであって、気流がＵＶ光を通り照射され、触媒でコーティングされた空気透過性基材構造により、気流が、ＤＨＰを空気透過性基材から離し、環境に方向付ける、ＤＨＰの生成をもたらす光触媒デバイスについて記載している。様々な構成が開示されているが、設計は、触媒表面上でプラズマを生成し、プラズマ中に存在する他の構成成分によってＤＨＰが破壊され得る前に、表面からＤＨＰ分子を取り出すことに依存している。デバイスの効率および動作を改善するには、触媒の修飾、ならびに基材構造の厚さおよび空気透過性の最適化が挙げられる。

先述のＤＨＰ生成デバイスは、Ｆｉｎｋらに対して２０１１年８月２日に発行された米国特許第７，９８８，９２３号に記載のものなどの以前の光触媒デバイスとは、ＤＨＰを触媒表面から取り出すことを可能にする形態を提供することにより、顕著に異なる。２００４年１２月２９日に公開された、Ｈｕａｎｇらによる欧州特許公開第ＥＰ１４９１２１８号、１９８９年３月８日に公開された、Ｈｅｎｄｅｒｓｏｎによる欧州特許公開第０３０６３０１号、２０００年２月９日に公開された、Ｉｋｅｂａｔａらによる欧州特許公開第０９７８６９０号を含む、他の表面に基づく光触媒酸化剤が知られている。これらの光触媒デバイスは、汚染物質を光触媒表面およびその局所的なプラズマ場と接触させるように設計および構成されているので、ＤＨＰ生成デバイスとは異なる。表面に基づく空気清浄機および消毒機器の改善は、表面積を増加させること、プラズマ密度を増加させること、触媒効率および照明を改善することなどを対象とする。これらの以前のデバイスのすべては、任意の活性種を環境に方向付けるのではなく、むしろ触媒表面を流れ通るかまたは通過する空気で、および場合によっては、デバイスのすぐ外側最大２フィートの領域に限定された短命のプラズマの突出部（ｐｌａｓｍａ ｌｏｂｅ）で作用する、密度の高いプラズマ場をデバイス内側に生成する。プラズマを維持し、湿気および酸素への極めて急速な減衰を防止するには、エネルギーを一定して印加することを必要とするので、この突出部の効果は、限定的かつ局所的である。

上述のように、ＤＨＰ生成デバイスは、汚染された空気が通過する際に、ダクトを含む筐体内側の触媒表面上で汚染物質を酸化するように設計された光触媒デバイスとは異なる。ＤＨＰの生成のための形態が欠如しているが、それらはデバイス自体から遠い距離でより広い環境への、安定した活性種の誘導を提供する。

先述のＤＨＰデバイスはすべて、光触媒プロセスに基づく。光触媒方法は、利用可能なエネルギー量によって制限され（例えば、光の強度によって制限される）、ＵＶ光用の電源を必要とする。さらに、光触媒プロセスでは、最良の効率を得るために、メッシュまたは帆の各部分を等しいレベルで照射する必要がある。帆が不均一に照射されると、同様の効率の低下が生じる。中心と比較して縁部に提供される電力が少ない場合が一例である。本明細書のデバイスは、この制限を克服している。一般に、ＵＶ光（白熱灯または発光ダイオード）を必要とすることにより、一般にＤＨＰデバイスが「グリッド上」の位置に制限される。本デバイスは、低電力で稼働させることができる点が、改善である。

オゾン生成器は、長く適用されてきた別の技術である。オゾン生成器は、１８６ｎｍ以下の短い波長のＵＶ光を使用する酸素の光分解などの様々な手段によって、または導電性プレートからエネルギーのスパークを生成して酸素分子を個々の酸素原子に分離し、次いでそれらを酸素分子と組み合わせてオゾンを生成することによって静電気的にオゾンを生成する。

オゾンは微生物を殺菌し、空気を脱臭することができるが、米国では、２１ＣＦＲ ８０１．４１５（ａ）において、「オゾンは、特定の療法、補助療法、または予防療法で既知の有用な医療用途を有さない有毒ガスである。オゾンが殺菌剤として有効であるには、人および動物が安全に許容することができる濃度よりもはるかに高い濃度で存在する必要がある。」と分類されているように、その使用は安全ではない。しかしながら、殺菌目的でのオゾン生成器の販売は防止されていない。政府の安全規制およびオゾン生成器に対する公衆の用心深さは、これらのデバイスのある特定の製造業者が、「活性酸素」および「環境にやさしい空気酸化器」などの、誤った定義および曖昧な用語を使用してデバイスを販売するように単純に誘導してしまった。

本開示は、電気触媒プロセスを使用してＤＨＰを生成する方法を初めて提供する。開示のデバイスは、スケーラブルであり、低電力で大幅に改善された効率で動作することができる、ＤＨＰを生成する固相方法を提供する。ＥＣＭ帆は、ほぼ常に活性化触媒を含むことができるので、効率および容量の増加をさらに提供する。

本開示は、触媒でコーティングされた導電性ネットワークを備え、電源によって電力供給される乾燥過酸化水素（ＤＨＰ）の生成のためのデバイスを提供し、これを含む。

本開示は、触媒でコーティングされた導電性ネットワークと、空気分配機構と、を備え、電源によって電力供給される乾燥過酸化水素（ＤＨＰ）の生成のためのデバイスを提供し、これを含む。

本開示は、二酸化チタン、酸化銅、酸化亜鉛、酸化鉄、酸化タングステン、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される金属酸化物である触媒でコーティングされた、銅、アニーリングされた銅、銀、金、アルミニウム、タングステン、亜鉛、ニッケル、鉄、白金、スズ、チタン、方向性電磁鋼、ステンレス鋼、およびニクロムからなる群から選択される金属を含む、金属メッシュワークを含む導電性ネットワークを備え、電源によって電力供給される、乾燥過酸化水素（ＤＨＰ）の生成のためのデバイスを提供し、これを含む。

本開示は、二酸化チタン、酸化銅、酸化亜鉛、酸化鉄、酸化タングステン、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される金属酸化物である触媒でコーティングされた、銅、アニーリングされた銅、銀、金、アルミニウム、タングステン、亜鉛、ニッケル、鉄、白金、スズ、チタン、方向性電磁鋼、ステンレス鋼、およびニクロムからなる群から選択される金属を含む、金属メッシュワークを含む導電性ネットワーク（またはメッシュ）と、空気分配機構と、電源と、を備える、乾燥過酸化水素（ＤＨＰ）の生成のためのデバイスを提供し、これを含む。

本開示は、ＤＨＰを生成するための方法であって、触媒でコーティングされた導電性ネットワークを備え、電源によって電力供給される、乾燥過酸化水素（ＤＨＰ）の生成のためのデバイスに気流を提供することを含み、電源が、導電性ネットワークを通じて電流を提供する、方法を提供し、これを含む。

本開示は、添付の図面を参照して開示されている。

本開示による、銅メッシュに適用された二酸化チタン（ＴｉＯ_２）の結晶の画像を提示する。図１Ａは、銅メッシュに適用する前のＴｉＯ_２の結晶を提示する。図１Ｂは、銅メッシュに曝露した後のＴｉＯ_２の結晶の画像を提示する。図１Ｃは、本開示の銅メッシュに適用したＴｉＯ_２の画像を提示する。図１Ｄは、実施例５による銅メッシュに電圧を印加した後のＴｉＯ_２の画像を提示する。図１Ｅは、電圧印加後に銅メッシュから取り出された結晶の画像を提示する。 本開示のデバイスの正面図（Ａ）、上面図（Ｂ）、底面図（Ｃ）、右側の図（Ｄ）、および等角図（Ｅ）である。 本開示のＤＨＰデバイス内に触媒でコーティングされた導電性ネットワークを備える電気触媒デバイスの使用中の、時間に対するｐｐｂでのＤＨＰレベルのプロットである。 本開示のコーティングされていない導電性ネットワークを有する本開示のデバイスのＤＨＰレベルのプロットである。 本開示のＤＨＰデバイス内に触媒でコーティングされた導電性ネットワークを備える電気触媒デバイスの使用中の、時間に対するｐｐｂでのＤＨＰレベルのプロットである。 触媒の光触媒活性化中のエネルギー状態の図である。十分なエネルギーの光子の吸収は、触媒中の最低空軌道（ＬＵＭＯまたは伝導帯ＣＢ）へと励起させて、還元剤を作り出す。最高被占有軌道（ＨＯＭＯまたは価電子帯（ＶＢ））に残留している無対電子またはホールは、触媒を良好な酸化剤にする。 本明細書の一態様における触媒の電気触媒活性化中のエネルギー状態の図である。正のカソードにおいて、ＨＯＭＯ／ＶＢから電子が引き出されると、電子ホールおよび良好な酸化剤の形成が生じる。アノードにおいて、ＬＵＭＯ／ＣＢを占有する自由電子によって触媒が活性化されて、良好な還元剤が生成される。 本開示の一実施形態による電気触媒メッシュ（ＥＣＭ）１００を示す。図８Ａは、フレーム１５０内に保持されるコーティングされた導体１２０から形成された導電性ネットワーク１１０を含むＥＣＭ１００を提示し、当該フレーム１５０が、電気コネクタを有する。図８Ｂは、導電性コア材料１２５、任意選択的な接着層１３０、および触媒層１３５（層は正寸で描かれていない）を有するコーティングされた導体１２０の断面図を提示する。 本開示の一態様によるＥＣＭの調製を示す。導電性メッシュ層１２５、例えばステンレス鋼またはニッケルは、導電層上に直接ＴｉＯ_２、ＷＯ_３、ＣｅＯ_２、ＺｎＯなどの電気触媒１３５でコーティングされている。 本開示の一態様によるＥＣＭの調製を示す。導電層１２５は、まず接着層１３０でコーティングされ、電気触媒層１３５が堆積される。 本開示の一態様によるＥＣＭの調製を示す。銀（Ａｇ）または銅（Ｃｕ）などの導電層１２５は、第２の導電層１２６、例えば、電解めっき（例えば、Ｎｉ、Ｃｒ）または無電解めっき（Ｎｉ）によって堆積されたニッケル（Ｎｉ）またはクロム（Ｃｒ）でコーティングされている。次いで、電気触媒１３５は、導電層１２６上に堆積される。 本開示の一態様によるＥＣＭの調製を示す。銀（Ａｇ）または銅（Ｃｕ）などの導電層１２５は、図１１に示されるように第２の導電層１２６でコーティングされ、次いで、接着層、または例えばシランカップリング剤（ＳＣＡ）を含むカップリング層でさらにコーティングされている。次いで、電気触媒１３５を堆積させ、ＳＣＡに共有結合させる。 非導電性ベース材料１４０から調製されたメッシュから開始するＥＣＭの調製を示す。ベース材料１４０は、導電層１２５を提供するために無電解めっきによってコーティングされている。次いで、導電層１２５は、触媒層１３５でコーティングされる。 図１３に提供されるような非導電性ベース材料１４０から調製されたメッシュから開始する、ＥＣＭの調製を示す。ベース材料１４０は、まず導電層１２５でコーティングされ、次いで中間接着層またはカップリング層１３０でさらにコーティングされる。次いで、カップリング層１３０は、触媒層１３５の堆積およびカップリングを提供する。 アミノシランまたはチオシランの接着化学反応、および導電性金属表面への触媒基材のカップリングを示す。Ａに示されるように、アミノシランは、銀および銅の金属表面と共有結合を形成する。Ｂに示されるように、チオ－シランは、ステンレス鋼およびニッケルと共有結合を形成する。シロキシル基は触媒と共有結合し、二酸化チタンとして図１５Ａおよび図１５Ｂに示されている。

限定されるものではないが、メッシュ基材、導電層、および触媒層の任意の組み合わせは、本明細書のＥＣＭの調製に好適である。活性導電層および触媒層は、ＥＣＭの範囲または活性に影響を与えることなく、それらを分離する接着層またはカップリング層を有し得る。

いくつかの図全体にわたって、対応する参照符号は、対応する部分を示す。本明細書に記載される実施例は、本開示のいくつかの実施形態を示すが、いかなる様式においても本開示の範囲を限定するものとして解釈されるべきではない。

本発明の態様を詳細に説明する前に、本発明は、その適用において、明細書の以下の説明に記載されるか、または実施例によって例示される詳細に必ずしも限定されないことを理解されたい。本発明は、他の態様が可能であるか、または様々な方式で実践もしくは実行されることが可能である。

本開示は、乾燥過酸化水素（ＤＨＰ）を生成するためのデバイスを提供し、これを含む。ＤＨＰは、「精製された過酸化水素ガス」またはＰＨＰＧとして定義されている。本明細書で使用される場合、ＤＨＰは、当該技術分野で使用されるＰＨＰＧと同等である。ＤＨＰは、水和エアロゾルおよび気化形態を含む、過酸化水素の液体形態とは異なるＨ_２Ｏ_２の非水和ガス状形態である。ＤＨＰは、周囲の水蒸気の酸化から、または酸素の還元を通じてインサイチュで生成され、過酸化水素の溶液から生成することはできない。過酸化水素溶液のエアロゾル化および気化形態は、典型的には５～２５個毎立方ミクロンの分子を含有するＤＨＰを含有する空気と比較して、１×１０^６個毎立方ミクロン超の分子を含む、顕著に高い濃度のＨ_２Ｏ_２を有する。過酸化水素エアロゾルおよび蒸気は、過酸化水素の水溶液から調製され、また、エアロゾルは水和され、液滴のサイズに関係なく重力下で沈降するので、ＤＨＰとは異なる。気化形態は凝縮し、沈降する。過酸化水素のエアロゾル化形態は、有効な抗菌剤であるが、一般にそれらは毒性があり、居住空間での使用には全く好適ではないと見なされている。例えば、Ｋａｈｎｅｒｔ ｅｔ ａｌ．，“Ｄｅｃｏｎｔａｍｉｎａｔｉｏｎ ｗｉｔｈ ｖａｐｏｒｉｚｅｄ ｈｙｄｒｏｇｅｎ ｐｅｒｏｘｉｄｅ ｉｓ ｅｆｆｅｃｔｉｖｅ ａｇａｉｎｓｔ Ｍｙｃｏｂａｃｔｅｒｉｕｍ ｔｕｂｅｒｃｕｌｏｓｉｓ，”Ｌｅｔｔ．Ａｐｐｌ．Ｍｉｃｒｏｂｉｏｌ．４０（６）：４４８－５２（２００５）を参照されたい。気化過酸化水素の適用は、爆発性蒸気、危険反応、腐食性、および労働者の安全性の懸念によって制限されている。Ａｇａｌｌｏｃｏ ｅｔ ａｌ．，“Ｏｖｅｒｃｏｍｉｎｇ Ｌｉｍｉｔａｔｉｏｎｓ ｏｆ Ｖａｐｏｒｉｚｅｄ Ｈｙｄｒｏｇｅｎ Ｐｅｒｏｘｉｄｅ，”Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，３７（９）：１－７（２０１３）を参照されたい。さらに、典型的には１５０～７００ｐｐｍの濃度でエアロゾル化形態で処理された空間は、Ｈ_２Ｏ_２が水および酸素、ならびにＨ_２Ｏ_２への分解によって還元されるまで、居住には好適でないままである。ＤＨＰの使用は、エアロゾル化Ｈ_２Ｏ_２（例えば、Ｈ_２Ｏ_２の気化および液体形態）の毒性の問題を解決し、連続的な安全な抗菌活性および酸化活性を提供することができる。

ＤＨＰは非水和であり、本質的に理想的なガスとして挙動する。この形態では、ＤＨＰは、理想的なガスとして主に挙動し、環境全体にわたって自由に拡散して、空気毎立方ミクロン約２５個の分子の平均濃度を達成することが可能である。ガスとして、ＤＨＰは、ほとんどの多孔質材料を貫通し、本質的に自由に拡散して気密ではないあらゆる空間を占有することが可能である。過酸化水素のガス状形態は、少なくとも最大１０ｐｐｍの濃度で存在すると、沈降、堆積、または凝縮しない。ＤＨＰは、完全に「環境的に安全」であり、水と酸素とに分解されるので残留物を残さない。ＤＨＰは、有機種を含まずに形成される。ＤＨＰは、気化形態がいわゆる「乾燥」形態であっても、水溶液から調製することができない。

本開示による態様では、ＤＨＰを生成するためのデバイスは、筐体と、空気分配機構と、その表面上に触媒を有する導電性ネットワークと、を含み、デバイスが動作しているときに、気流が、導電性ネットワークを通過し、デバイスによって生成されたＤＨＰを筐体から外へと方向付ける。本明細書で使用される場合、触媒でコーティングされた導電性ネットワークは、電気触媒メッシュ（ＥＣＭ）と同等である。導電性ネットワークは、銅メッシュなどの直接的な導電性であってもよいか、または導電性材料でコーティングされた非導電性材料、例えばニッケルなどの金属でコーティングされたポリプロピレンメッシュなどの間接的な導電性であってもよい。また、電気触媒を導電性基材に共有結合する中間接着層を有するＥＣＭも含まれ、提供される。また、導電性基材を非導電性基材に結合する接着層も含まれる。導電層、触媒層、および接着層の使用は、半導体業界において周知である。当業者には明らかであろうように、本開示の多くの触媒は、それら自体が半導体（例えば、二酸化チタン、酸化亜鉛、チタン酸塩）である。

以前に、紫外線源、金属または金属酸化物光触媒（例えば、ＴｉＯ２）、触媒基材構造、ならびに水に還元される前に反応器から過酸化水素を取り出すことを可能にする形態で配置された空気分配機構を有するデバイスを使用する、光触媒プロセスによって、ＤＨＰを生成することができることを示した。理論に限定されるものではないが、過酸化水素を取り出すことによって、光触媒が、過酸化水素ではなく酸素を優先的に還元するように触媒の反応平衡が改変され、それにより水の酸化および二酸素の還元の両方から過酸化水素が生成されることが理解される。過酸化水素ガスが還元され得る直前に取り出すことを可能にする形態を使用して、ガス形態の水を酸化し、同時に酸素ガスを還元する任意の好適なプロセスで、ＤＨＰを生成することができる。

水素イオンは、以下の標準的な反応によって、水から電気分解により生成することができる。
酸化
２Ｈ_２Ｏ→２Ｈ^＋＋２ｅ^－＋２ＯＨ＊

ヒドロキシルラジカルが蓄積すると、それらは組み合わさって過酸化水素を形成し、次いでそれが水と酸素とに分解される。次いで、このようにして生成された酸素が放出される。
酸化
４ＯＨ＊→２Ｈ_２Ｏ＋Ｏ_２

過酸化水素ガスは、以下の反応を使用して、周囲酸素および浸透圧で供給された水素イオンから、電気分解により生成され得る。
還元
Ｏ_２＋２Ｈ^＋＋２ｅ^－→Ｈ_２Ｏ_２

本開示の文脈では、反応器からほぼ理想的な気相の過酸化水素を取り出し、その後、後続の還元または酸化を強制的に受けさせることを可能にする目的で設計された形態を有する、電解プロセスを使用してＤＨＰを生成することができる。限定されることを意図するものではないが、動作中、過酸化水素ガスは、光触媒方法と比較して大幅に加速された速度で生成することができる。理論に限定されるものではないが、電解プロセスは、低湿度によって、比較的遅い速度で湿気が光触媒上に吸収されることによって、または光触媒反応を妨げる窒素酸化物などの空気中の汚染物質によって、引き起こされる制限を受けないと考えられる。加えて、印加される電位または電圧を制御することによって、ほぼ理想的な過酸化水素ガスの生成速度を、所与の空間または用途での使用のために容易に調節または最適化することができ、検出限界（例えば、約１ｐｐｂ）まで下がった濃度、または７百万分率以上ほど高い濃度を提供するように制御することができる。しかしながら、理論に限定されるものではないが、本発明のデバイスの意図される使用および使用方法は、電解プロセスの結果としてではなく、一度環境中に放出されると、ほぼ理想的な過酸化水素ガス（例えば、ＤＨＰ）の効果によって達成されることに留意されたい。

限定されないが、過酸化水素ガスが還元され得る直前に取り出されることを可能にする形態を使用して、例えば、共触媒（銅、ロジウム、銀、白金、金など）でドープされた二酸化チタン、酸化ジルコニウム、二酸化チタンなどの金属触媒、または他の好適な金属酸化物光触媒を使用して、液体形態またはガス形態の水（または浸透によって分離可能な水素イオンを提供することができる別の化合物）を酸化し、同時に気相光触媒を含む酸素ガスを還元する、当該技術分野で既知の任意の好適なプロセスを含む、当該技術分野で既知の任意の好適な様式で、ほぼ理想的な過酸化水素ガスを生成することができる。ほぼ理想的な過酸化水素ガスはまた、任意の好適な金属から作製されたアノードおよびカソードを使用する電解プロセスによって生成しても、還元され得る直前に過酸化水素ガスを取り出すことを可能にする形態を使用して、金属酸化セラミックから構築してもよい。

本明細書で論じられるように、過酸化水素拡散器デバイスを介して連続的に生成すると、０．０４百万分率超のほぼ理想的な気相過酸化水素の平衡濃度を達成することができ、これを環境中で連続的に維持することができる。１気圧および摂氏１９．５１度での平衡でのほぼ理想的な気相過酸化水素は、０．０４百万分率の濃度に対して１個毎立方ミクロンの分子の平均量で１立方ミクロンの空気ごとに存在するであろう。百万分の１部では、毎１立方ミクロンの過酸化水素分子の平均数は２５個であり、７百万分率では１７５個であろう。本明細書で使用される場合、ＤＨＰは、水和、オゾン、プラズマ種、または有機種を実質的に含まないガス状過酸化水素（Ｈ_２Ｏ_２）を含む。

本明細書で使用される場合、「オゾンを含まない」という用語は、オゾン約０．０１５ｐｐｍ未満のオゾンの量を意味する。一態様では、「オゾンを含まない」とは、デバイスによって生成されるオゾンの量が、従来の検出手段を使用して検出レベル（ＬＯＤ）未満またはそれに近いことを意味する。オゾン検出器は当該技術分野で既知であり、ポイントイオン化検出を使用して十億分率での検出閾値を有する。好適なオゾン検出器は、０．０３６～０．７ｐｐｍのオゾンを検出可能なＨｏｎｅｙｗｅｌｌ Ａｎａｌｙｔｉｃｓ Ｍｉｄａｓ（登録商標）ガス検出器である。

本明細書で使用される場合、「水和を含まない」とは、過酸化水素ガスが、静電引力およびロンドン力によって結合した水分子を少なくとも９９％含まないことを意味する。過酸化水素の水和形態は、過酸化水素水溶液（ＡＨＰ）の蒸発および原子化によって生成される。ＡＨＰから生成されたエアロゾルおよび蒸気は、静電引力およびロンドン力によって結合した水分子のシェル（水和シェル）によって囲まれた各分子を有する、過酸化水素の水和形態である。様々な「乾燥」方法があるが、かかる方法は、水和シェルを除去することはできない。

また、本明細書で使用される場合、プラズマ種を含まないＤＨＰとは、水酸化物イオン、水酸化物ラジカル、ヒドロニウムイオン、水素ラジカル、およびそれらの組み合わせを少なくとも９９％含まない過酸化水素ガスを意味する。

本明細書は、新しい電解プロセスを使用するＤＨＰの生成を報告する。電解プロセスの基本的な性質は、ある組の化学反応物から別の組への電子の流れを作り出し、それによって一対の酸化および還元反応を誘導して生成物を生成することである。これは、電位または電圧が２つの電極間に供給され、それらの各々が反応物に曝露されると生じる。反応は、電圧を最適化して所望の速度で生成物を提供すること、触媒基材を修飾すること（例えば、触媒、共触媒、添加剤を選択すること）、導電性ネットワークを修飾すること、および湿度の調整を含む気流を調整することによって、制御することができる。

本開示は、触媒でコーティングされた導電性ネットワークを備え、電源によって電力供給される電解プロセスを使用して、ＤＨＰの生成を提供するデバイスを提供する。デバイスは、空気分配機構を備える別個の筐体に設置されても、空気分配機構を提供するＨＶＡＣシステムに設置されてもよい。

本明細書で使用される場合、「導電性ネットワーク」は、導電性であるメッシュワーク、ファブリック、押出成形された触媒、または構造を指す。本明細書で使用される場合、空気透過性導電性ネットワークは、メッシュワークまたはファブリックを指す。本明細書で使用される場合、別途文脈によって明示的にまたは明らかに示されない限り、「導電性ネットワーク」、「空気透過性導電性ネットワーク」、「導電性ネットワーク」、および「ネットワーク」という用語は、互換的に使用され得る。本開示の導電性ネットワークは、触媒によってコーティングされると、「帆」とも称される。以前の光触媒デバイスは、基材が非導電性であることを除いて、触媒でコーティングされた（例えば、「帆」）同様の空気透過性基材構造（例えば、メッシュ）を含んでいた。したがって、（例えば、国際特許公開第ＷＯ２０１５／１７１６３３号および‘６１７公開に記載されるように）本開示のある特定のＴｉＯ_２触媒でコーティングされた導電性帆を、先行技術のデバイスに組み込むことができることは明らかであろう。しかしながら、先の帆は、導電性基材構造を必要とする本開示と適合しない。

光触媒ＤＨＰ生成は、互いに非常に近位の範囲内で、触媒上での酸化および還元の半反応の両方を生じることを可能にするという点で独特である。図６を参照されたい。例えば、二酸化チタン（ＴｉＯ_２）が触媒として使用されると、それは半導体として挙動する。休止時は絶縁体として動作し、使用可能な電気的活動はない。しかしながら、４３５ｎｍ以下の波長の十分にエネルギーのある光で刺激されると、ＴｉＯ_２内の電子は、バンドギャップをわたって、価電子帯エネルギーレベルから、伝導帯（ＣＢ）エネルギーレベル（最低空軌道（ＬＵＭＯ））へと促進され、したがって、自由電子（ｅ^－）になる。ＬＵＭＯ／ＣＢ中の電子は、触媒を良好な還元剤にする。対応して、空孔、電子ホール（ｈ^＋）が、空き価電子帯（ＶＢまたは最高被占有軌道（ＨＯＭＯ））内に形成され、これが触媒を良好な酸化剤にする。この反応は、以下の等式により表される：
光子（ｈν）→ｅ^－＋ｈ^＋。

自由電子および電子ホールが生成されると、酸化反応は、電子ホールによって開始され、還元反応は、自由電子によって開始される。このプロセスの制限は、吸着された種が存在してそれらと反応しない限り、自由電子および電子ホールがマイクロ秒以内に組み換えられる（無駄な熱を放出する）ことである。これは、触媒表面上への反応性種の吸着速度、および電子ホールまたはそれに反応する自由電子のいずれかの対応する存在によって、光触媒プロセスの効率が厳しく制限されることを意味する。それらが生じるときの、これらの反応順序は、以下の通りである。
酸化：
２ｈ^＋＋２Ｈ_２Ｏ（湿気）→２ＯＨ＊（ヒドロキシルラジカル）＋２Ｈ^＋（水素イオン）
２ＯＨ＊→Ｈ_２Ｏ_２（ＤＨＰ）
還元：
２ｅ^－＋２Ｈ^＋＋Ｏ_２（酸素）→Ｈ_２Ｏ_２（ＤＨＰ）

自由電子と水素イオンとの単純な組み合わせからのヒドロキシルラジカルが、湿気、熱力学が優勢な反応を生成するのを防止するために、ヒドロキシルラジカルを触媒表面から分離するのに十分に強いが、自由電子、または水素イオンおよび触媒表面間の静電引力に打ち勝つには不十分な強さの気流が適用される。次いで、自由電子および水素イオンから単離されたヒドロキシルラジカルは、互いに反応して、ＤＨＰを形成する。

対照的に、電気触媒表面は、互いに非常に近位で酸化反応と還元反応との両方を容易に実施することはできない。任意の所与の時点で、電気触媒表面は、酸化反応を促進するカソード、または還元反応を促進するアノードのいずれかとして作用することが必要である。図７を参照されたい。

理論に限定されるものではないが、電気触媒表面がカソードとして作用すると、電子は印加された電流によって触媒から引き出され、自由電子の不在下でＨＯＭＯ／ＶＢに電子ホールを作り出す（無駄な熱を生成する自由電子／電子ホール組み換えに関連する非効率性を排除する）ことが理解される。この条件下で、吸着された水分子は、電子ホールによってヒドロキシルラジカルおよび水素イオンへと酸化される。次いで、ヒドロキシルラジカルは、上述の気流によって電気触媒表面から分離されて、ＤＨＰを形成する。水素イオンは光触媒表面上に残り、それらが蓄積するにつれて、各々連続する水分子を酸化するために必要な熱力学的活性化エネルギーが増加し、徐々により多くの電圧を必要とする。

酸素の還元によってＤＨＰを生成するために水素イオンが必要であるので、アノードとしての電気触媒の作用は、十分な期間のカソード活性および関連する水素イオン蓄積後にのみ生じ得る。理論に限定されるものではないが、アノードとして動作するとき、導電性自由電子は、印加された電流によって触媒に供給され、この時点で、それらは、上に示されるように吸着した酸素分子および水素イオンと反応してＤＨＰを生成し、次いで、ＤＨＰは気流によって触媒から分離される。これは、蓄積されたすべての水素イオンが消費されるまで生じると予想され、この時点で、システムはカソードとしての動作にシフトする必要がある。

電気触媒ＤＨＰ生成は、光触媒ＤＨＰ生成と比較して驚くほど効率的である。銅金属基材上での５％未満の二酸化チタンコーティングを用いた初期実験は、２０ｐｐｂ～４０ｐｐｂのＤＨＰを提供するように設定された光触媒ＤＨＰ生成器と同じ範囲内のＤＨＰレベルを生じた。理論に限定されるものではないが、この効率の向上は、２つの効果の産物であると考えられる。第一に、電気触媒システムは、無駄な熱を生成する、自由電子と電子ホールとの無計画な組み換えに起因する効率の損失を伴わずに、電子ホールまたは自由電子のいずれかの連続的な作製を提供する。湿気（水分子）または酸素分子が触媒上に吸着すると、それらは、電子ホールまたは自由電子のいずれかとそれぞれ遅延なく反応して、ＤＨＰを生成することができる。第二に、光触媒の最大の速度制限要因である触媒上への水分子の吸着速度は、極性の水分子と、常に利用可能な正に帯電した電子ホールとの間のはるかに強い静電引力により、大幅に向上すると理論付けられる。一定かつ十分な電子ホールの供給の存在は、実際に、触媒上への水の吸着速度、したがって反応速度を増加させる。

電気触媒ＤＨＰ生成の影響は甚大である。光源の光触媒要件に縛られないＤＨＰの生成およびその光源の維持により、設計は、もはや光源のサイズまたは光源の定期的な交換の必要性によって制限されない。また、蛍光灯の空調冷却または暖房システムによる発光ダイオードの熱による効率損失も排除される。さらに、電気触媒の効率の大幅な増加により、それぞれより小さくより静かなファンを使用して、デバイスをさらにより小さくすることができる。エネルギー要件も著しく減少するであろう。

光触媒帆は、照明、最も効率的な直接照明を必要とし、理論的には、照明される総断面表面積に制限される。さらに、ＤＨＰが光分解性であるので、光の強度または量の増加により、利益が制限される。したがって、光が増加するとＤＨＰの分解が開始され得、したがってデバイス効率が低減される。本開示の電気触媒系は、同様に限定されず、光触媒系に顕著な利点を提供する。

理論に限定されるものではないが、ＥＣＭ帆は光触媒帆よりも効率的であることを結果が実証しているが、ＤＨＰ生成には制限があるように思われる。ＤＨＰ濃度は、互いに反応すると水と酸素とに分解されるＤＨＰ分子間の静電引力に起因して、自己調節され得る。ＤＨＰの濃度がＤＨＰ分子の静電引力の範囲よりも近い距離である分子間空間を生じる場合は常に、ＤＨＰ自己調節が生じる。これが生じると、ＤＨＰ分子は、濃度が十分に低下して分子間空間がＤＨＰ分子の静電引力範囲よりも大きくなるまで、互いに引き寄せ合い、分解される。

第二に、光触媒およびＥＣＭ帆は、表面上に反応性プラズマを有し、電気触媒プラズマ中の化学種の大部分は、過酸化水素と反応性である。プラズマ構成成分、特にヒドロキシルラジカルは、過酸化水素を破壊する反応によって、過酸化水素ガスの全体的な生成を阻害する。したがって、ＤＨＰを含有する空気がデバイスを通過すると、全体的な濃度を増加させるとは予想されない。したがって、実際には、ＤＨＰの総量は、光触媒またはＥＣＭに基づくプロセスのいずれかを使用して現在達成することができるものよりも制限される。

用途に関しては、かなり広い場所および動作アプローチも可能である。電気触媒ＤＨＰデバイスは、より小さい場所に展開することができ、より大きい空間に対してより効率的に配置することができ、空間全体にわたって複数の小さい地点の源を提供するようにより容易に分配することができ、より低い周囲温度で動作することができ、より高い周囲温度で動作することができ、より乾燥した、現在の２０％の相対湿度の動作下限と比較してより効率的な吸水性に起因して１％ほどの低さの相対湿度の環境で動作することができる。

直流電流（ＤＣ）は、ＤＨＰを電気触媒的に生成するための手段の１つであるが、効率が低いことが理解される。理論に限定されるものではないが、直接電流を使用して、触媒上の水素イオンの蓄積によって生じる熱力学的活性化エネルギーが完全に特徴付けられていない臨界点に達するまで、予想されるように、触媒はまずカソードとして動作する。臨界点に到達した時点で、水素イオンが消費されるまで、電気触媒は、力をシフトさせてアノードとして動作すると考えられる。二酸化チタンの５％未満のコーティングを担持する銅金属基材を用いた最初の実験は、電気触媒がカソード動作にシフトする前に連続的な一時停止を呈したが、この一時停止は、コーティングの量を増加させると徐々に低減された。

本明細書は、交流電流（ＡＣ）電源を採用する電気触媒デバイスを提供し、これを含む。ＡＣ電源を有する電気触媒デバイスは、直流電流よりも効率的であることが予想されるが、６０サイクル毎秒、または６０ヘルツなどの標準ユーティリティサイクル下での、カソード状態からアノード状態への急速な突然の類似のシフトは、本明細書の帆を使用するＤＨＰ生成を最適化するのに十分な長さの半定常状態を確立するとは予想されない。

本明細書は、変調交流電流（「ＭＡＣ」）電源を採用する電気触媒デバイスを提供し、これを含む。ＭＡＣによって電力供給される電気触媒デバイスは、最良の最適化を提供すると予想される。変調電流は、サイクルが繰り返されるので、正弦波ＤＨＰ生成サイクルとして定義され、電気触媒が、公称電流および電圧でカソード動作によって開始され、次いで数秒間かけて電流および電圧がゼロに低減され、電気触媒が、電流および電圧が増加するにつれてアノードＤＨＰ生成にシフトされ、次いで再び減少して、カソードＤＨＰ生成にシフトする。

上述したように、各基材は、導電性ネットワークを選択する際に考慮する必要のある、それ自体の物質独特の抵抗を有する。抵抗が低ければ低いほど、導電性ネットワークはより効率的になる。触媒自体は、そのバンドギャップに関連付けられた抵抗を有する。水をヒドロキシルラジカルに酸化することができるシステムにとって最も効率的であるが、必ずしも最適であるとは限らない触媒は、バンドギャップがヒドロキシルラジカルを生成するために必要なエネルギー（２．８５ｅＶ）にエネルギーが最も近いものである。動作中、触媒上の水素イオンの生成および蓄積は、熱力学的抵抗および電気触媒に必要な電圧を増加させる。したがって、より大きいバンドギャップ／より大きい抵抗を有する触媒（例えば、二酸化チタン）は、力のシフトが生じる前により長い酸化サイクルを提供するので、依然として最適であり得る。

本開示は、金属メッシュワーク（「金属メッシュ」）を含む導電性ネットワークを提供し、これを含む。一態様では、金属メッシュは、銅、アニーリングされた銅、銀、金、アルミニウム、タングステン、亜鉛、ニッケル、鉄、白金、スズ、チタン、方向性電磁鋼、ステンレス鋼、およびニクロムからなる群から選択される金属を含む。２０℃で６．３×１０^７ジーメンス毎メートル（Ｓ／ｍ）～１×１０^５Ｓ／ｍの導電率（σ）を有する任意の導電性金属は、ＤＨＰの電解生成のための帆を調製するためのメッシュワークの調製および本開示の触媒でのコーティングに好適である。同様に、２０℃で１．５×１０^－８オーム－メートル（Ω・ｍ）～３×１０^－３オーム－メートル（Ω・ｍ）の抵抗率（ρ）を有する任意の好適な金属は、ＤＨＰの電解生成のための帆を調製するためのメッシュワークの調製、および本開示の触媒でのコーティングに好適である。本明細書に提供されるように、金属メッシュは、触媒でコーティングされた後、２０％～６０％の開放面積のパーセンテージを有する（追加の詳細については、以下を参照されたい）。

本開示はさらに、有機導電性材料である導電性ネットワークを提供し、これを含む。効果的にするために、有機導電性材料（本質的に非活性である）を酸化によりドープして、ＤＨＰの生成に理想的な材料にする。材料を酸化条件に曝露させて、それらの導電率を＜１０^－８Ｓ／ｃｍ～＞０．１Ｓ／ｃｍに改善する。好適な有機導電性材料としては、ポリアセチレン、ＰＰＶ（ポリフェニレンビニレン）、ポリピロール、ポリチオフェン、またはポリフェニレンスルフィドが挙げられる。一態様では、有機導電性材料は、ポリアセチレンである。一態様では、有機導電性材料は、Ｍｉｌｌｉｐｏｒｅ－Ｓｉｇｍａ（Ｓｔ．Ｌｏｕｉｓ，ＭＯ）によって提供されるＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ混合物（ポリ（３，４－エチレンジオキシチオフェン－ポリ（スチレンスルホネート））などのポリチオフェンである。

本明細書に含まれ、提供される態様では、ＥＣＭ帆は、非導電性支持材料上に調製され、次いで導電性コーティングでコーティングされ得る。一態様では、導電性コーティングは、支持材料に直接、または接着剤を使用して間接的に適用され得る。図６を参照されたい。この導電性支持材料は、触媒で直接的または間接的のいずれかで再びコーティングされ、ＥＣＭ帆を調製するために使用され得る。強力な導電性ファブリックまたはメッシュを使用することによって、ＥＣＭ帆は、綿、ウール、またはセルロースなどの天然繊維から調製され得る。態様では、「帆」を横切って空気を吹き込んで、水を含有する空気をこれらの材料によって支持されている電気触媒部位に「押し」通すファンによって生成される空気速度を支持することができる、剛性ＥＣＭ帆が調製される。次いで、より薄い金属性導電性コーティングを使用して、「帆」のコストおよび重量を下げることができる。あるいは、可撓性支持材料を使用してもよく、材料は、フレーム間に「延伸」されて、吹き込まれた空気が帆を横切ることを可能にする。

本開示はさらに、導電性ネットワークのための導電性ファブリックの使用を提供し、これを含む。いくつかの態様では、導電性ファブリックは、銅、アニーリングされた銅、銀、金、アルミニウム、タングステン、亜鉛、ニッケル、鉄、白金、スズ、チタン、方向性電磁鋼、ステンレス鋼、およびニクロムからなる群から選択される金属でコーティングされた、ナイロン、ポリエステルを含む金属コーティングされたファブリックである。他の態様では、導電性ファブリックは、導電性材料（通常は金属）を繊維に組み込んでいてもよい。次いで、かかる導電性繊維を、以下に記載のようにメッシュを組み込んで、任意の種類のファブリックに織り込むことができる。触媒でのコーティングおよび本開示のデバイスでの使用に好適なファブリックは、例えば、Ｌｅｓｓ ＥＭＦ Ｉｎｃ（Ｌａｔｈａｍ ＮＹ）から入手可能である。好適な導電性ファブリックとしては、限定されないが、銀でコーティングされたナイロンファブリック（ＣＩＲＣＵＩＴｅＸ（商標）、カタログ＃Ａ３２５）、ニッケル／銅／コバルトめっきポリエステル（ＣＯＢＡＬＴＥＸ（商標）、カタログ＃Ａ１２７１）、ニッケル／銅めっきポリエステル（ニッケル／銅Ｒｉｐｓｔｏｐ Ｆａｂｒｉｃ、カタログ＃Ａ１２１３）、銅および銀フィラメントを含有する糸を含むポリエステルメッシュ（ＤＡＹＬＩＴＥ（商標）、カタログ＃Ａ３３２）、４０％ポリエステル糸で編まれたステンレス鋼ワイヤ（ＥＳＤ Ｓｔａｔｉｃ Ｆａｂｒｉｃ、カタログ＃Ａ１２７２）が挙げられる。２０℃で１．５×１０^－８オーム－メートル（Ω・ｍ）～５オーム－メートル（Ω・ｍ）の電気抵抗率を有する他の導電性ファブリックは、触媒でコーティングしてＤＨＰの電解生成のための帆を調製するのに好適である。本明細書に提供されるように、導電性ファブリックは、触媒でコーティングされた後、２０％～６０％の開放面積のパーセンテージを有する（追加の詳細については、以下を参照されたい）。

本開示のデバイスは、電流を伝送する導電性ネットワークに設けられ、気流が提供されると、乾燥過酸化水素ガスを生成するように構成された表面上に触媒を有する導電性ネットワークを含む。理論に限定されるものではないが、触媒表面上で生成された過酸化水素ガスが表面から放出され、それによって触媒または水酸化物によって水に還元されることが防止されると考えられる。

本開示はまた、触媒でコーティングされた導電性ネットワークを提供する。いくつかの態様では、ネットワークは、１つ以上の触媒でコーティングされている材料を含み得る。他の態様では、ネットワークは、触媒と１つ以上の共触媒とでコーティングされている材料を含み得る。さらに別の態様では、ネットワークは、触媒、共触媒、および添加剤の混合物でコーティングされている材料を含み得る。

導電性ネットワークをコーティングするための様々な方法が、現在知られている。ある特定の態様では、１つ以上の用途における導電性ネットワークは、結晶質二酸化チタン粉末でコーティングされ、オーブンで焼結される。本開示のコーティングは、限定されないが、ゲルゾル方法、塗装、ディッピング、および粉末コーティングを含む、多様な方法によって導電性ネットワークに適用され得る。他の態様では、本開示の触媒、共触媒、および添加剤は、トールコーティング、テープ鋳造、超音波スプレー、およびウェブに基づくコーティングによって導電性ネットワークに適用され得る。本明細書に提供されるように、触媒、共触媒、および添加剤を適用する方法は、上に列挙されるような基礎となる導電性ネットワークの導電性ネットワークを保持することを提供し、これを含む場合に好適である。

本開示はまた、触媒材料１３５を導電性メッシュ１２５に接合するための接着層１３０の使用も提供する。態様では、接着剤１３０はまた、導電性材料１２５を非導電性支持材料１４０に接着させるためにも使用される。

本開示の態様では、接着層は、金属酸化物を導電性無機材料に接合するように選択される。シランカップリング剤（ＳＣＡ）を含む多様な好適な材料が知られている。ＳＣＡは、アミンまたはチオール基を介して導電層の表面上に配位して、分子のシロキシ部分を表面から突き出たままに残す。次いで、金属酸化物がシロキシ部分に接着される。一態様では、ＳＣＡは、３－メルカプトプロパントリメトキシシラン、３－メルカプトプロパントリエトキシシラン、３－メルカプトプロパンシラン－トリオール、３－アミノプロパントリメトキシシラン、３－アミノプロパントリエトキシシラン、および３－アミノプロパンシラン－トリオールからなる群から選択される。一態様では、ＳＣＡは、３－メルカプトプロパントリメトキシシランである。別の態様では、ＳＣＡは、３－メルカプトプロパントリエトキシシランである。さらなる態様では、ＳＣＡは、３－メルカプトプロパンシラン－トリオールである。さらに別の態様では、ＳＣＡ、３－アミノプロパントリメトキシシラン。一態様では、ＳＣＡは、３－アミノプロパントリエトキシシランである。さらなる態様では、ＳＣＡは、３－アミノプロパンシラン－トリオールである。

Ａｇおよび／またはＣｕなどの導電性金属を使用するとき、アミノ末端ＳＣＡは、より強い結合相互作用を与える（Ａｇ－ＮＨ_２Ｒ、Ｃｕ－ＮＨ_２Ｒ）が、ステンレス鋼のＮｉを用いると、チオール末端ＳＣＡが、より強い結合相互作用を与える（Ｎｉ－ＳＲ、ステンレス鋼－ＳＲ）。この技法の一例は、ＡｇまたはＣｕメッシュネットワークを３－アミノプロピルトリメトキシシランと反応させて、アミンが金属表面に直接結合して、シロキサンを電気触媒堆積のために曝露したままにするコーティングされた表面を提供することであろう。次いで、－Ｓｉ（ＯＲ_３）（Ｒ＝－Ｈ、－ＣＨ_３、またはＣＨ_２ＣＨ_３）は、ＴｉＯ_２（または他の電気触媒）と反応して、電気触媒への共有結合を形成して、金属表面への接着性を増加させる。これは、Ｇｅｌｅｓｔ（Ｍｏｒｒｉｓｖｉｌｌｅ，ＰＡ）刊行物”Ｓｉｌａｎｅ Ｃｏｕｐｌｉｎｇ Ａｇｅｎｔｓ： Ｃｏｎｎｅｃｔｉｎｇ Ａｃｒｏｓｓ Ｂｏｕｎｄａｒｉｅｓ”３^ｒｄ Ｅｄ．，Ｂ．Ａｒｋｌｅｓ（これは、ｗｗｗ（ｄｏｔ）ｇｅｌｅｓｔ（ｄｏｔ）ｃｏｍ／ｗｐ－ｃｏｎｔｅｎｔ／ｕｐｌｏａｄｓ／Ｇｏｏｄｓ－ＰＤＦ－ｂｒｏｃｈｕｒｅｓ－ｃｏｕｐｌｉｎｇａｇｅｎｔｓ．ｐｄｆでインターネットからダウンロードすることができる）に記載されている。

さらに、安定性の増加のために、Ｎｉ系溶液もしくはＣｒ系溶液を用いたＡｇもしくはＣｕ導電性メッシュネットワークの電解めっき（Ｎｉｃｋｅｌ Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅからの“Ｎｉｃｋｅｌ Ｐｌａｔｉｎｇ Ｈａｎｄｂｏｏｋ”２０１４を参照されたい）、またはＡｇもしくはＣｕ導電性メッシュネットワークの表面上にＮｉの無電解堆積（Ｃｏａｔｉｎｇ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ（Ｐｈｏｅｎｉｘ，ＡＺ）またはＭｅｔａｌ Ｃｈｅｍ（Ｇｒｅｅｒ，ＳＣ）によって供給されるような）の使用のいずれかにより、電気触媒に対してより良好な接着性を有する層が得られる。加えて、Ｃｕ^２＋またはＡｇ^＋イオン（金属メッシュネットワークの酸化を通じて得られる）の任意の電気移動性は、これらの層を導電性微量物質表面上に直接組み込むことによって排除される。さらに、任意選択的な層として、３－メルカプトシロキサン（ＨＳ－ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２Ｓｉ（ＯＲ）_３（式中、Ｒ＝－Ｈ、－ＣＨ_３、－ＣＨ_２ＣＨ_３））を使用するＳＣＡ層もまた、生じる電解めっきまたは無電解めっき層上に使用して、電気移動性の問題がＮｉまたはＣｒめっきで解決された後に接着性を増加させることができる。

本開示の態様では、接着層は、金属酸化物を導電性有機材料に接合するように選択される。好適な接着材料の種類としては、ビニルトリエトキシシラン（またはビニルトリメトキシシランまたはビニルシラン－トリオール）、Ｃ_６～Ｃ_２４トリメトキシシラン、Ｃ_６～Ｃ_２４トリエトキシシラン、またはＣ_６～Ｃ_２４シラン－トリオールが挙げられる。一態様では、金属酸化物を導電性有機材料に接合するための接着剤は、ドデシルトリメトキシシラン、ドデシルトリエトキシシラン、またはドデシルシラン－トリオールである。理論に限定されるものではないが、これらの接着剤は、有機導体材料とのファンデルワールス相互作用によって、または導体材料との重合を通じて作用して、電気触媒材料が強く結合するであろうトリメトキシシラン、トリエトキシシラン、またはシラン－トリオールのいずれかからなる末端基を提供すると考えられる。

本開示の態様では、接着層は、基材が無機導電層であるそれらの基材上にディップコーティングプロセスを通じて適用される。基材材料は、単に、１×１０^－３Ｍ～０．５Ｍの濃度の問題のＳＣＡを含有する溶液にディッピングされる。ディッピング後、次いで基材を８０℃～１２０℃の温度に加熱して、確実にＳＣＡを金属自体に適切に結合させる。導電性材料が本質的に有機であるこれらの態様では、有機導電性材料を、１×１０^－３Ｍ～０．５Ｍの濃度のＳＣＡを含有する溶液にディップコーティングすることは、５０℃～８０℃の不活性雰囲気（Ｎ_２またはＡｒ）中で穏やかに加熱しながら使用され得る。導電性基材の重合（ポリフェニレンビニレンとの重合など）が生じるこれらの態様では、（使用されるモノマー材料と比較して）０．０１～０．５重量％のＳＣＡを重合マトリックス（具体的には、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、またはビニルトリシラン－トリオール）に組み込んで、それを導体材料内に間接的に組み込んでもよい。

本開示のデバイスは、当該導電性ネットワークの表面上に触媒を提供し、これを含む。ある特定の態様では、触媒は、１つ以上の触媒を含む触媒混合物であり得る。他の態様では、触媒混合物は、１つ以上の触媒と１つ以上の共触媒とを含み得る。別の態様では、触媒混合物は、１つ以上の触媒と１つ以上の添加剤とを含み得る。さらなる態様では、触媒混合物は、１つ以上の触媒と、１つ以上の共触媒と、１つ以上の添加剤とを含み得る。触媒混合物は、可溶化剤、結合剤、粘度改変剤、等張剤、ｐＨ調節剤、溶媒、染料、ゲル化剤、増粘剤、緩衝液、およびそれらの組み合わせをさらに含み得る。

当業者は、触媒の選択が電位の印加時に生じる電気触媒の種類を決定することを理解するであろう。上に論じられるように、電気触媒によって生成されたヒドロキシルラジカルは、触媒上の自由電子によって、または触媒によって生成された他の反応性種によって還元を受ける前に、触媒表面から取り出す必要がある。これは、それらを強制的に組み合わせて、触媒のすぐ向こうに過酸化水素を形成する。当業者は、導電性ネットワーク上の乾燥過酸化水素ガスの滞留時間が、基材の厚さ、気流の入射角、および気流速度によって決定されることを理解するであろう。

本開示による態様では、導電性ネットワークの表面上の触媒は、金属、金属酸化物、またはそれらの混合物である。また、セラミック触媒が本開示で提供され、含まれる。本開示の触媒としては、限定されないが、二酸化チタン、銅、酸化銅、亜鉛、酸化亜鉛、鉄、酸化鉄、またはそれらの混合物が挙げられる。好適な触媒を、例えば、表１に提供する。いくつかの態様では、触媒は、アナターゼまたはルチルの形態の二酸化チタンである。ある特定の態様では、二酸化チタンは、アナターゼ形態である。いくつかの態様では、触媒は、ルチルの形態の二酸化チタンである。他の態様では、二酸化チタン触媒は、アナターゼとルチルとの混合物である。また、三酸化タングステン（ＷＯ_３）を含む表面上の触媒が提供される。理論に限定されるものではないが、電位の使用により、光触媒アプローチを使用して利用可能なより広範な材料を使用して、水のヒドロキシルラジカルへの酸化が可能になる。

ある特定の態様では、触媒は、酸化タングステン、または酸化タングステンと別の金属もしくは金属酸化物触媒との混合物であり得る。いくつかの態様では、触媒は、酸化タングステン（ＩＩＩ）、酸化タングステン（ＩＶ）（ＷＯ_２）、酸化タングステン（ＶＩ）（ＷＯ_３）、および五酸化タングステンからなる群から選択される。一態様では、酸化タングステンは、二酸化タングステン（ＷＯ_２）である。別の態様では、触媒は、セシウム共触媒と組み合わせた三酸化タングステン（ＷＯ_３）触媒であり得る。（インターネット上のｗｗｗ（ｄｏｔ）ａｉｓｔ（ｄｏｔ）ｇｏ（ｄｏｔ）ｊｐ／ａｉｓｔ＿ｅ／ｌａｔｅｓｔ＿ｒｅｓｅａｒｃｈ／２０１０／２０１００５１７／２０１００５１７．ｈｔｍｌで入手可能な“Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ ｏｆ ａ Ｈｉｇｈ－ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ Ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｓｔ ｔｈａｔ ｉｓ Ｓｕｒｆａｃｅ－ｔｒｅａｔｅｄ ｗｉｔｈ Ｃｅｓｉｕｍ”を参照されたい）。

本デバイスでの使用に好適な他の触媒としては、限定されないが、Ｍ^１Ｍ^２Ｏ_３（式中、Ｍ^１が、典型的には二価のカチオンであり、Ｍ^２が、四価のカチオンである（ペロブスカイトとしても知られる））の種類の金属酸化物が挙げられる。好適な金属酸化物の例は、カルシウム（Ｃａ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、およびバリウム（Ｂａ）１などのアルカリ土類金属のチタン酸塩である。一態様では、触媒は、チタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ_３）Ｅ_ｇ＝３．１４ｅＶ（直接）を含む。一態様では、触媒は、チタン酸ストロンチウム（ＳｒＴｉＯ_３）Ｅ_ｇ＝３．７５ｅＶ（直接）、３．２５ｅＶ（間接）を含む。一態様では、触媒は、チタン酸カルシウム（ＣａＴｉＯ_３）Ｅ_ｇ＝３．３～４．８ｅＶ（直接）を含む。

本開示は、ポリオキソメタレート（Ｐｏｌｙｏｘｏｍｅｔａｌｌａｔｅ）である触媒を提供し、これを含む。ポリオキソメタレートは、一緒に連結して３Ｄフレームワークを形成する３つ以上の遷移金属オキシアニオンからなる多原子イオンである。これらは、複数の遷移金属が利用されるという事実に起因して、高い程度の官能性を組み込むことができるナノ粒子と見なされる。関与する金属の種類および量を変更することによって、バンドギャップは、以下に記載されるように設計され得る：Ｓ．Ｒｏｙ，Ｓ．Ｓａｒｋａｒ，Ｊ．Ｐａｎ，Ｕ．Ｗａｇｈｍａｒｅ，Ｒ．Ｄｈａｎｙａ，Ｃ．Ｎａｒａｙａｎａ，Ｓ．Ｃ．Ｐｅｔｅｒ ｉｎ Ｉｎｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２０１６，５５（７），３３６４－３３７７。

本開示の触媒は、１つ以上の共触媒をさらに含み得る。ある特定の態様では、本開示は、光触媒である触媒を使用することを提供し、これを含む。したがって、可視スペクトルで発光する光源を有するデバイスに好適な触媒を提供するための触媒を調製するための好適な触媒および方法は、当該技術分野で既知であり、本導電性ネットワークに適用され得る。インターネット上のｗｗｗ（ｄｏｔ）ｄｉｖａ－ｐｏｒｔａｌ（ｄｏｔ）ｏｒｇ／ｓｍａｓｈ／ｇｅｔ／ｄｉｖａ２：６４３９２６／ＦＵＬＬＴＥＸＴ０１．ｐｄｆで入手可能なＴｕｋｅｎｍｅｚ，“Ｔｕｎｇｓｔｅｎ Ｏｘｉｄｅ Ｎａｎｏｐｏｗｄｅｒｓ ａｎｄ Ｉｔｓ Ｃａｔａｌｙｔｉｃ Ａｃｔｉｖｉｔｙ ｕｎｄｅｒ Ｖｉｓｉｂｌｅ Ｌｉｇｈｔ Ｉｒｒａｄｉａｔｉｏｎ，”Ｔｈｅｓｉｓ，Ｄｅｐａｒｔｍｅｎｔ ｏｆ Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ Ｂｉｏｌｏｇｙ，Ｕｍｅａ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｓｗｅｄｅｎ，（２０１３）、Ｋｉｍ ｅｔ ａｌ．，“Ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃ Ａｃｔｉｖｉｔｙ ｏｆ ＴｉＯ_２Ｆｉｌｍｓ Ｐｒｅｓｅｒｖｅｄ ｕｎｄｅｒ Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ Ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ： Ｔｈｅ Ｇａｓ－Ｐｈａｓｅ Ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃ Ｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ Ｒｅａｃｔｉｏｎ ｏｆ Ｔｒｉｃｈｌｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ，”Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｃａｔａｌｙｓｉｓ １９４（２）：４８４－４８６（２０００）、Ｂｌａｋｅ ｅｔ ａｌ．，“Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ ｏｆ ｔｈｅ Ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ｏｆ Ｔｉｔａｎｉｕｍ Ｄｉｏｘｉｄｅ ｔｏ Ｄｉｓｉｎｆｅｃｔｉｏｎ ａｎｄ ｔｈｅ Ｋｉｌｌｉｎｇ ｏｆ Ｃａｎｃｅｒ Ｃｅｌｌｓ，”Ｓｅｐａｒａｔｉｏｎ ａｎｄ Ｐｕｒｉｆｉｃａｔｉｏｎ Ｍｅｔｈｏｄｓ ２８（１）：１－５０（１９９９）、Ｓｕｇｉｈａｒａ ｅｔ ａｌ．，“Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ ｏｆ ａ Ｖｉｓｉｂｌｅ Ｌｉｇｈｔ Ｒｅｓｐｏｎｓｉｖｅ Ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｓｔ ｕｓｉｎｇ Ｔｕｎｇｓｔｅｎ Ｏｘｉｄｅ ｕｎｄｅｒ Ｉｎｄｏｏｒ Ｌｉｇｈｔｉｎｇ，”Ｎａｔｉｏｎａｌ Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ ｏｆ Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ Ｓｃｉｅｎｃｅ ａｎｄ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ（ＡＩＳＴ）（２００８）を参照されたい。本開示の共触媒としては、限定されないが、白金、金、銀、銅、ニッケル、セシウム、またはパラジウムが挙げられる。いくつかの態様では、共触媒は、金、白金、銀、ロジウム、ルテニウム、パラジウム、オスミウム、およびイリジウムからなる群から選択される貴金属である。一態様では、共触媒は、金である。別の態様では、共触媒は、銀である。さらに別の態様では、共触媒は、白金である。別の態様では、共触媒は、押出成形されたセラミックである。ある特定の態様では、共触媒は、二酸化ジルコニウム（ＺｒＯ_２）である。いくつかの態様では、共触媒は、押出成形された二酸化チタンセラミックである（ｅｐｒｅｓｓ．ｌｉｂ．ｕｔｓ．ｅｄｕ．ａｕで入手可能なＳｈｏｎ ｅｔ ａｌ．，“Ｖｉｓｉｂｌｅ Ｌｉｇｈｔ Ｒｅｓｐｏｎｓｉｖｅ Ｔｉｔａｎｉｕｍ Ｄｉｏｘｉｄｅ（ＴｉＯ_２）－ａ ｒｅｖｉｅｗ”を参照されたい）。

本開示の共触媒は、触媒に対して様々な量で提供され得る。一般に、共触媒は、最大約５％のレベルで提供され得る。ある特定の態様では、共触媒の量は、５％以下であるが、ある特定の態様では、最大１０％の組み合わせた量を有する共触媒の混合物が使用され得る。ある特定の態様では、触媒の総質量の最大１．０％は、上述の種類の共触媒であり得る。いくつかの態様では、共触媒の総量は、最大０．０５％である。さらに他の態様では、共触媒は、０．００５～０．０５％で提供される。いくつかの態様では、共触媒は、０．０１～０．０５％で提供される。別の態様では、共触媒は、０．０１％～０．０２％で提供される。ある特定の態様では、共触媒は、触媒の総質量の０．０５％未満で提供される。

本開示の触媒は、１つ以上の添加剤をさらに含み得る。一態様では、添加剤は、吸湿性添加剤であり得る。理論に限定されるものではないが、水視添加剤が存在することにより、触媒表面上の水の局所濃度が増加し、それによって、より低い湿度レベルの乾燥過酸化水素ガス生成を提供し、より高い湿度レベルのＤＨＰ生成の効率を改善すると考えられる。本明細書に提供されるように、吸湿剤を有する触媒コーティングは、ＤＨＰ生成デバイスの効率を拡大させ、ＤＨＰ生成デバイスが効率的に動作する相対湿度の範囲を拡大させ、１０立方メートルの閉鎖空気体積中で少なくとも０．００５ｐｐｍのＤＨＰの定常状態濃度を確立するのに十分な速度でＤＨＰを生成することができる。ある特定の態様では、相対湿度は、１％ほどの低さであり得る。一態様では、周囲空気の湿度は、好ましくは約１％超の相対湿度（ＲＨ）である。ある特定の態様では、相対湿度は、１～９９％であり得る。他の態様では、導電性ネットワークを通り流れる空気の湿度は、１％～２０％のＲＨである。さらなる態様では、導電性ネットワークを通り流れる空気の湿度は、５％以上である。他の態様では、周囲空気の湿度は、約１０％～約９９％のＲＨであり得る。他の態様では、周囲空気の湿度は、約１０％～約９９％のＲＨであり得る。ある特定の態様では、気流の湿度は、８０％未満である。一態様では、湿度は、１０％～８０％である。さらに他の態様では、相対湿度は、３０％～６０％である。別の態様では、湿度は、３５％～４０％である。いくつかの態様では、導電性ネットワークを通り流れる空気の湿度は、５６％～５９％である。

本開示による態様では、吸湿性添加剤は、炭酸水素ナトリウム、炭酸水素カリウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸マグネシウム、炭酸水素マグネシウム、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化マグネシウム、塩化亜鉛、塩化カルシウム、塩化マグネシウム、リン酸ナトリウム、リン酸カリウム、リン酸マグネシウム、カーナライト（ＫＭｇＣｌ_３・６（Ｈ_２Ｏ））、クエン酸鉄アンモニウム、ナイロン、アクリロニトリルブタジエンスチレン（ＡＢＳ）、ポリカーボネート、セルロース、ポリ（メチルメタクリレート）、およびそれらの組み合わせからなる群から選択され得る。本開示による他の態様では、吸湿性添加剤は、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化マグネシウム、塩化亜鉛、塩化カルシウム、塩化マグネシウム、リン酸ナトリウム、リン酸カリウム、リン酸マグネシウム、カーナライト（ＫＭｇＣｌ_３・６（Ｈ_２Ｏ））、およびそれらの組み合わせからなる群から選択され得る。

本開示による態様では、吸湿性添加剤は、塩であり得る。いくつかの態様では、吸湿性添加剤は、水酸化物であり得る。ある特定の態様では、吸湿性添加剤は、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、または水酸化マグネシウムであり得る。いくつかの態様では、吸湿性添加剤は、塩化物であり得る。ある特定の態様では、吸湿性添加剤は、塩化亜鉛、塩化カルシウム、または塩化マグネシウムであり得る。さらに他の態様では、吸湿性添加剤は、リン酸塩であり得る。ある特定の態様では、吸湿性リン酸塩は、リン酸ナトリウム、リン酸カリウム、またはリン酸マグネシウムであり得る。１つ以上の吸湿性化合物を組み合わせてもよいことが理解される。

一般に、添加剤は、最大約５％のレベルで提供され得る。ある特定の態様では、添加剤の量は、５％以下であるが、ある特定の態様では、最大１０％の組み合わせた量を有する添加剤の混合物が使用され得る。ある特定の態様では、触媒の総質量の最大１．０％は、上述の種類の添加剤であり得る。いくつかの態様では、添加剤の総量は、最大０．０５％である。さらに他の態様では、添加剤は、０．００５～０．０５％で提供される。いくつかの態様では、添加剤は、０．０１～０．０５％で提供される。別の態様では、添加剤は、０．０１％～０．０２％で提供される。ある特定の態様では、添加剤は、触媒の総質量の０．０５％未満で提供される。

本開示はさらに、６．０以上のｐＨを有する触媒表面を提供し、これを含む。理論に限定されるものではないが、より高いｐＨは、電気触媒作用中に酸化可能な水酸化物イオンの改善された供給源を提供し、それにより乾燥過酸化水素ガスの生成を増加させると考えられる。一態様では、触媒表面のｐＨは、ｐＨ７．０超である。別の態様では、表面のｐＨは、７．０～９．０である。一態様では、触媒表面のｐＨは、７．０～８．５である。一態様では、触媒表面のｐＨは、７．０～８．０である。一態様では、触媒表面のｐＨは、７．０～７．５である。別の態様では、表面のｐＨは、７．５～９．０である。一態様では、触媒表面のｐＨは、７．５～８．５である。一態様では、触媒表面のｐＨは、７．５～８．０である。別の態様では、表面のｐＨは、８．０～９．０である。一態様では、触媒表面のｐＨは、８．０～８．５である。ある特定の態様では、表面のｐＨは、少なくとも７．５である。ある特定の態様では、表面のｐＨは、少なくとも８．０である。

共触媒および添加剤を任意選択的に含む、本開示の触媒は、当該技術分野で既知の方法に従って調製され得る。好適な共触媒作用および添加剤としては、硝酸銀、酸化セリウム、および酸化亜鉛が挙げられる。添加剤は、例えば、細菌成長を低減させ、触媒および導電性ネットワークのＵＶに誘導される分解を防止するために含まれる。本開示の触媒、共触媒、および添加剤は、限定されないが、ゲルゾル方法、塗装、ディッピング、および粉末コーティングを含む、多様な方法によって導電性ネットワークに適用され得る。他の態様では、本開示の触媒、共触媒、および添加剤は、トールコーティング、テープ鋳造、超音波スプレー、およびウェブに基づくコーティングによって導電性ネットワークに適用され得る。本明細書に提供されるように、触媒、共触媒、および添加剤を適用する方法は、上に列挙されるような基礎となる導電性ネットワークの導電性ネットワークを保持することを提供し、これを含む場合に好適である。

一態様では、触媒混合物は、触媒材料としてアルコール金属塩を使用することを含むゾルゲル方法を使用して、導電性ネットワークに適用される。ある特定の態様では、金属塩は、Ｔｉ（ＯＲ）_４である。ゾルゲル方法は、ＷＯ_３、ＳｎＯ_２、Ｆｅ_２Ｏ_３、またはＺｎＯなどの共触媒をさらに含み得る。ゲル溶液は、導電性ネットワークをゲル溶液中にディップすることによって、または溶液を導電性ネットワーク上に塗布することによって適用され得る。基材に適用される触媒混合物の厚さは、ディッピング速度を制御することによって、または１つ以上のコーティングを提供することによって制御することができる。乾燥後、コーティングされた基材をベークし、次いで高温で焼結させてもよい。ある特定の態様では、触媒混合物は、貴金属または遷移金属をさらに含み得る。いくつかの態様では、触媒混合物は、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、またはＡｇなどの貴金属、およびＭｏＯ_３、Ｎｂ_２Ｏ_５、Ｖ_２Ｏ_５、ＣｅＯ_２、またはＣｒ_２Ｏ_３などのいくつかの遷移金属をさらに含み得る。

本開示の電気触媒デバイスは、電源を提供し、これを含む。本明細書に提供されるように、電源は、直流電流（ＤＣ）電源であり得る。一態様では、ＤＣ電力は、電池から提供され得る。一態様では、ＤＣ電源は、ＤＣ電力供給源、ＡＣ－ＤＣ電力供給源、またはスイッチモード電力供給源である。好適な電池および電源は、当該技術分野では既知である。

本開示は、幅広い電圧を提供する電源を有する電解システムを提供し、これを含む。理論に限定されるものではないが、ＤＨＰを生成するために必要とされる電位は、わずかな電子ボルト（ｅＶ）程度であるので、電気触媒反応を駆動するために必要な電圧は、極めて低いと予想される。約０．０１Ｖの電位および約０．０１アンペアの電流を有する電気触媒デバイスは、二酸化チタンでコーティングされた銅メッシュ帆上でＤＨＰを生成することが可能である。普通の電子デバイスと比較して低い電圧であるが、電気触媒デバイスは、０．０１Ｖ未満程度の電圧および０．１アンペアの電流によって電力供給され得ることが予想される。本明細書に提供されるように、電源は、１×１０^－６ボルト（Ｖ）～５０，０００Ｖの電圧を提供する。実際には、周囲空気を使用する電解デバイスの使用可能電圧の上限は、オゾンを電気分解により生成するのに必要な電力によって決定される。オゾンは、特定の補助的または予防的療法における既知の有用な医学的用途を有さない、望ましくない毒性ガスであるので、ＤＨＰを生成するときには回避する必要がある。本開示のデバイスの電力は、感電を最小限に抑え、回避するための安全性の考慮によってのみ制限される。本デバイスの電力は、オゾンの生成を回避するための必要性によってさらに制限される。オゾンは、例えば、Ｗｏｏｔｅｎらに対して１９９０年１１月１３日に発行された米国特許第４，９７０，０５６号、Ｃｏｌｅに対して１９９８年６月１６日に発行された米国特許第５，７６６，５６０号に記載のように、例えば無声放電方法を使用して空気から生成することができる。オゾンはまた、電極間のアークによって生成される。したがって、本開示のデバイスは、アークを回避するより低い電圧で動作するように設計される。

本開示による態様では、電源は、１×１０^－６ボルト（Ｖ）～５０，０００Ｖを提供する電源である。一態様では、電源は、少なくとも１×１０^－６ボルト（マイクロＶまたはμＶ）を提供する。別の態様では、電源は、少なくとも１×１０^－５ボルト（Ｖ）を提供する。一態様では、電源は、少なくとも１×１０^－４ボルト（Ｖ）を提供する。他の態様では、電源は、少なくとも１×１０^－３ボルト（ミリボルトまたはｍＶ）を提供する。さらに他の態様では、導電性ネットワークは、少なくとも０．０１Ｖの電圧を提供する電源によって供給される。他の態様では、電気触媒デバイスは、少なくとも０．１Ｖの電圧を提供する。一態様では、電源は、少なくとも１Ｖの電圧を提供する。本開示によれば、電源の電圧は、１μＶ～１００Ｖであり得る。他の態様では、電源の電圧は、１μＶ～１１０Ｖであり得る。他の態様では、電源の電圧は、１μＶ～２２０Ｖであり得る。本明細書は、ＤＨＰの生成のためのデバイスであって、電源の電圧が、１ｍＶ～１１０Ｖであり得るデバイスを提供し、これを含む。本開示によれば、電源の電圧は、１ｍＶ～１００Ｖであり得る。他の態様では、電源の電圧は、１ｍＶ～２２０Ｖであり得る。本開示によれば、電源の電圧は、１Ｖ～１１０Ｖであり得る。他の態様では、電源の電圧は、１Ｖ～２２０Ｖであり得る。

低電力要件を考慮すると、本開示の電解デバイスは、標準的なアルカリ電池（例えば、１．５Ｖ）によって電力供給することができる。同様に、ニッケル－カドミウム（Ｎｉ－Ｃｄ）およびニッケル－金属水酸化物電池（１．２Ｖ）は、電源として使用するのに十分な電力を提供する。一態様では、電源は、リチウムイオン電池（３Ｖ）である。また、６Ｖ、９Ｖ、１２Ｖ、またはそれ以上を含む、より高い電圧を提供する電池が提供され、含まれる。本開示の電源は、並列または直列に配置された電池であり得る。したがって、低電力要件を考慮すると、好適な電源を提供するための電池の種類、電力、および構成は、当該技術分野では周知である。

本開示の態様では、乾燥過酸化水素（ＤＨＰ）の生成のためのデバイスは、触媒でコーティングされた導電性ネットワークと、電源と、電圧レギュレータと、を備える。本開示の態様では、乾燥過酸化水素（ＤＨＰ）の生成のためのデバイスは、触媒でコーティングされた導電性ネットワークと、電源と、電流レギュレータと、を備える。

本開示は、電池で電力供給されるデバイスに限定されないが、ＡＣ－ＤＣ電力供給源、太陽光発電電力供給源、または当該技術分野で既知の他の直流電流電源によって提供されるＤＣ電力供給源を含み、これを提供する。一態様では、電力供給源は、可変電圧電力供給源である。例えば、最大３０Ｖおよび１０アンペアを提供する電力供給源は、本開示のデバイスに好適である。他の態様では、高電圧電力供給源を使用して、本開示によるデバイスを使用してＤＨＰを生成することができる。本明細書で使用される「約」という用語は、±１０％を指す。

「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｅｓ）」、「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」、「含む（ｉｎｃｌｕｄｅｓ）」、「含む（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ）」、「有する（ｈａｖｉｎｇ）」という用語、およびそれらの活用形は、「含むが、それらに限定されない」ことを意味する。

「からなる（ｃｏｎｓｉｓｔｉｎｇ ｏｆ）」という用語は、「含み、かつそれらに限定される」ことを意味する。

「から本質的になる」という用語は、組成物、方法、または構造が、追加の成分、ステップ、および／または部分を含み得ることを意味するが、追加の成分、ステップ、および／または部分が、特許請求の範囲に記載の組成物、方法、または構造の基本的かつ新規の特徴を物質的に変更しない場合に限る。

本明細書で使用される場合、単数形「１つの（ａ）」、「１つの（ａｎ）」、および「その（ｔｈｅ）」は、文脈が明らかに示さない限り、複数の参照物を含む。例えば、「化合物」または「少なくとも１つの化合物」という用語は、それらの混合物を含む複数の化合物を含み得る。

数値範囲が本明細書に示される場合は常に、示された範囲内の任意の引用された数値（部分的または統合された数値）を含むことを意味する。第１の指示数と第２の指示数「との間の範囲／複数の範囲」および第１の指示数「から」第２の指示数「までの範囲／複数の範囲」という語句は、本明細書では互換的に使用され、第１および第２の指示数、ならびにそれらの間のすべての部分的なおよび統合された数を含むことを意味する。

本明細書で使用される場合、「方法」という用語は、所与のタスクを達成するための様式、手段、技法、および手順を指し、限定されないが、農学、化学、薬理学、生物学、生化学、および医学分野の実践者に既知の、または既知の様式、手段、技法、および手順から容易に開発されたか、のいずれかの様式、手段、技法、および手順を含む。方法は、単一または複数のステップを含み得る。

本開示による態様では、筐体は、空気が入るための少なくとも１つの開口部と、乾燥過酸化水素ガスを有する空気を排出するための少なくとも１つの開口部とを有する容積を含む。いくつかの態様では、筐体は、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ナイロン、またはポリ塩化ビニルから調製され得る。

本明細書で使用される場合、他の態様では、筐体は、加熱、換気、および空調（ＨＶＡＣ）システムを備え得る。他の態様では、ＤＨＰを生成するためのデバイスは、建築中にＨＶＡＣシステムに配置されるデバイスである。好適なＨＶＡＣシステムおよび適切な基準、例えば、板金および空調請負業者全国協会（Ｓｈｅｅｔ Ｍｅｔａｌ＆Ａｉｒ Ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｉｎｇ Ｃｏｎｔｒａｃｔｏｒｓ’Ｎａｔｉｏｎａｌ Ａｓｓｏｃｉａｔｉｏｎ、ＳＭＡＣＮＡ）によって開発された基準が当該技術分野では既知である。本明細書に提供されるように、ＨＶＡＣシステムへの設置に好適なデバイスは、スタンドアロンデバイス用に列挙される要素を含むが、筐体および空気分配システムは、ＨＶＡＣシステムによって提供される。ＨＶＡＣシステムへの設置に好適なデバイスは、（例えば、ＨＶＡＣシステム全体の空気分配システムとは別個の）追加の空気分配システムをさらに備え得る。ＨＶＡＣシステムへの設置に好適なデバイスは、粉塵または化学物質による汚染を防止するための１つ以上の追加のフィルタをさらに備え得る。

本開示による態様では、デバイスは、気流を提供するための空気分配機構を含む。いくつかの態様では、気流は、連続気流である。他の態様では、気流は、不連続である。本開示による態様では、デバイスの気流は、導電性ネットワークを通る空気の層流であり得る。他の態様では、気流は、導電性ネットワークを通る乱流であり得る。さらに別の態様では、気流は、暫定的であり得る。本開示による態様では、デバイスの気流は、２３００未満のレイノルズ数を有し得る。別の態様では、デバイスの気流は、２３００～４０００のレイノルズ数を有し得る。さらに別の態様では、デバイスの気流は、４０００超のレイノルズ数を有し得る。

いくつかの態様では、空気分配機構は、導電性ネットワークの上流に配置され、ネットワークを通る気流を提供する。他の態様では、空気分配機構は、導電性ネットワークの後に配置され、ネットワークを通して空気を引き込む。ある特定の態様では、気流は、１つ以上のファンによって提供される。さらに別の態様では、気流は、空調器、炉、または暖房、換気、および空調（ＨＶＡＣ）システムなどの天候制御システムによって提供される。

理論に限定されるものではないが、本開示の電気触媒デバイスは、光触媒を通じたＤＨＰの生成と同様の反応機構を通じてＤＨＰを生成すると考えられる。表２を参照されたい。同時に、電気触媒デバイスは、表３に示されるように光分解反応を受けにくい。

本開示のデバイスは、導電性ネットワーク上に存在する触媒表面との接触時間を最小限に抑えるのに十分な気流が提供される。

本開示のデバイスは、導電性ネットワークの表面で測定して、約５ナノメートル／秒（ｎｍ／ｓ）～１０，０００ｎｍ／ｓの速度を有する気流を提供することが可能な空気分配機構を含み、これを提供する。ある特定の態様では、流量は、５ｎｍ／ｓ～７，５００ｎｍ／ｓである。ある特定の態様では、流量は、５ｎｍ／ｓ～５，０００ｎｍ／ｓである。ある特定の態様では、流量は、５ｎｍ／ｓ～２，５００ｎｍ／ｓである。ある特定の態様では、流量は、５ｎｍ／ｓ～５，０００ｎｍ／ｓである。ある特定の態様では、流量は、５ｎｍ／ｓ～１，０００ｎｍ／ｓである。他の態様では、導電性ネットワークでの空気の流量は、５～１５ｎｍ／ｓである。別の態様では、気流速度は、１５ｎｍ／ｓ～３０ｎｍ／ｓである。一態様では、気流速度は、３０ｎｍ／ｓ～５０ｎｍ／ｓである。一態様では、気流速度は、５０ｎｍ／ｓ～７５ｎｍ／ｓである。一態様では、気流速度は、７５ｎｍ／ｓ～１００ｎｍ／ｓである。一態様では、気流速度は、１００ｎｍ／ｓ～２５０ｎｍ／ｓである。一態様では、気流速度は、２５０ｎｍ／ｓ～５００ｎｍ／ｓである。一態様では、気流速度は、５００ｎｍ／ｓ～７５０ｎｍ／ｓである。一態様では、気流速度は、７５０ｎｍ／ｓ～１０００ｎｍ／ｓである。一態様では、気流速度は、１０００ｎｍ／ｓ～２，５００ｎｍ／ｓである。一態様では、気流速度は、２，５００ｎｍ／ｓ～５，０００ｎｍ／ｓである。一態様では、気流速度は、５，０００ｎｍ／ｓ～７，５００ｎｍ／ｓである。一態様では、気流速度は、７，５００ｎｍ／ｓ～１０，０００ｎｍ／ｓである。ある特定の態様では、ＨＶＡＣシステムに好適なデバイスは、最大４０，０００立方フィート毎分（ＣＦＭ）の気流を処理するように設計される。

本明細書に提供されるように、ＤＨＰの生成のための導電性ネットワークを通る最大気流は、ヒドロキシルラジカルの過酸化水素への反応、およびＤＨＰの生成速度の低下によって制限される。理論に限定されるものではないが、過酸化水素を形成するための水と酸素との組み合わせに好ましく、さらに水および酸素への分解を最小限に抑える、十分に希釈されたバランスで、ヒドロキシルラジカルが維持されると考えられる。最大流制限は、導電性ネットワークの構造、印加される電圧、抵抗、電流タイプ（ＤＣまたはＡＣ）、触媒、相対湿度、および現在さらに探索されている他の変数に依存する。現在、ＤＨＰ生成のための気流は、導電性ネットワークの電流および電圧を一定に保持し、気流を変動させることによって最適化され得る。次いで、ＤＨＰの生成を、少なくとも５フィートの距離で測定し、生成を最大限にするように気流を調整する。

本開示は、１００ＣＦＭ超の導電性ネットワークを通る気流量を提供し、これを含む。一態様では、ＨＶＡＣシステム用のＤＨＰ生成デバイスは、平均１４５ＣＦＭの気流が提供される。スタンドアロンＤＨＰ生成デバイスでは、空気分配機構は、導電性ネットワークを通って平均１１５ＣＦＭを提供する。

態様では、空気透過性構造における気流の方向は、空気透過性構造に対する角度（入射角）で提供され得る。

本開示による態様では、導電性ネットワークを通る気流は、湿気を含んだ空気である。ある特定の態様では、湿気を含んだ空気は、周囲の湿気を含んだ空気である。他の態様では、導電性ネットワークを通り流れる空気の湿度は、２０％ＲＨ以上である。さらなる態様では、導電性ネットワークを通り流れる空気の湿度は、３０％以上である。いくつかの態様では、相対湿度は、３５％～４０％である。他の態様では、周囲空気の湿度は、約２０％～約９９％のＲＨであり得る。他の態様では、周囲空気の湿度は、約２０％～約９９％のＲＨであり得る。ある特定の態様では、気流の湿度は、８０％未満である。一態様では、湿度は、２０％～８０％である。さらに他の態様では、相対湿度は、３０％～６０％である。別の態様では、湿度は、３５％～４０％である。いくつかの態様では、導電性ネットワークを通り流れる空気の湿度は、５６％～５９％である。本開示による態様では、相対湿度は、２０％～８０％である。

本開示の電気触媒デバイスは、低湿度条件下で動作するデバイスを提供し、これを含む。本明細書で使用される場合、「低湿度条件」は、２０％ＲＨ未満の湿度である。他の態様では、導電性ネットワークを通り流れる空気の湿度は、１％～２０％のＲＨである。さらなる態様では、導電性ネットワークを通り流れる空気の湿度は、１０％以上である。いくつかの態様では、相対湿度は、５％～２０％である。他の態様では、周囲空気の湿度は、約５％～約１５％のＲＨであり得る。他の態様では、周囲空気の湿度は、約１０％～約２０％のＲＨであり得る。

本開示による態様では、導電性ネットワークを通る気流は、加湿によって補充されてもよい。ある特定の態様では、周囲空気は、少なくとも２０％の湿度を有する気流を提供するために加湿器によって補充される。ある特定の態様では、透過性基材構造を通り流れる空気の相対湿度は、２０％～８０％で維持される。別の態様では、空気は、３０％以上の相対湿度に加湿され得る。いくつかの態様では、加湿された気流の相対湿度は、３５％～４０％である。他の態様では、加湿された空気の湿度は、約２０％～約９９％、または約３０％～９９％のＲＨであり得る。一態様では、加湿後の相対湿度は、８０％未満である。一態様では、加湿後の相対湿度は、２０％～８０％である。さらに他の態様では、加湿後の相対湿度は、３０％～６０％である。別の態様では、加湿後の相対湿度は、３５％～４０％である。いくつかの態様では、導電性ネットワークを通り流れる空気の加湿後の相対湿度は、５６％～５９％である。

本開示による態様では、デバイスは、空間内の空気を再循環させる気流を提供し得る。このモードでは、デバイスは、酸素をＤＨＰに還元する代わりに、デバイスを通して再循環させる際に過剰なＤＨＰを湿気および酸素に還元することによって、ＤＨＰレベルを自己調節するであろう。他の態様では、デバイスは、全体または一部が新鮮な空気を含む気流を提供し得る。ある特定の態様では、デバイスは、外側からの、または別個の濾過された空気の流れからのいずれかの新鮮な空気源を含み、これを提供する。本開示による態様では、デバイスは、部屋または建物内の空気を再循環させる空調および換気システムに含まれ得る。いくつかの態様では、再循環される部屋または建物の空気は、新鮮な外気を補充され得る。

本開示による態様では、その表面上に触媒を有する導電性ネットワークは、総厚（例えば、非導電層１４０（存在する場合）、導電層１２５、および触媒層１３５を組み合わせた厚さ）において約１μｍ～約１０ｍｍである。接着層１３０または１２６は、総厚にはっきりとは寄与しない。ある特定の態様では、導電性ネットワークの最大厚さは、５ｍｍである。一態様では、導電性ネットワークの厚さは、１００～２００μｍである。一態様では、導電性ネットワークの厚さは、１４５～１５０μｍである。一態様では、導電性ネットワークの厚さは、５μｍ～１５μｍである。別の態様では、導電性ネットワークの厚さは、１５μｍ～３０μｍである。一態様では、導電性ネットワークの厚さは、２０μｍ～４０μｍである。一態様では、導電性ネットワークの厚さは、約３０μｍである。さらなる態様では、導電性ネットワークの厚さは、３０μｍ～５０μｍである。さらに別の態様では、導電性ネットワークの厚さは、５０μｍ～７５μｍである。一態様では、導電性ネットワークの厚さは、７５μｍ～１００μｍである。さらに別の態様では、導電性ネットワークの厚さは、１００μｍ～２５０μｍである。さらなる態様では、導電性ネットワークの厚さは、２５０μｍ～５００μｍである。ある特定の態様では、導電性ネットワークの厚さは、５００μｍ～７５０μｍである。本開示による態様では、その表面上に触媒を有する導電性ネットワークの厚さは、約５μｍ～１００μｍである。一態様では、その表面上に触媒を有する導電性ネットワークの厚さは、約１５μｍ～１００μｍである。一態様では、その表面上に触媒を有する導電性ネットワークの厚さは、約２０μｍ～１００μｍである。一態様では、その表面上に触媒を有する導電性ネットワークの厚さは、約２０μｍ～７５μｍである。一態様では、その表面上に触媒を有する導電性ネットワークの厚さは、約２０ｎｍ～５０ｎｍである。

本開示は、導電層１２５および触媒層１３５を含む、その表面上に触媒を有する導電性ネットワークを提供する。態様では、導電層１２５は、５０×１０^－９メートル（ｎｍ）～２×１０^－６メートル（μｍ）である。態様では、導電層１２５は、１００ｎｍ～２μｍである。態様では、触媒層は、厚さ２．０～７５０ｎｍである。

本開示によるある特定の態様では、その表面上に触媒を有する導電性ネットワークは、総厚において約７５０マイクロメートル（μｍ）～約１０００μｍである。一態様では、導電性ネットワークの厚さは、１０００～２５００μｍである。別の態様では、導電性ネットワークの厚さは、２５００μｍ～５０００μｍである。一態様では、導電性ネットワークの厚さは、５０００μｍ～７５００μｍである。さらなる態様では、導電性ネットワークの厚さは、７５００μｍ～１００００μｍである。

また本開示に提供され含まれるのは、メッシュとして構成された導電性ネットワークを有するデバイスである。本明細書で使用される場合、「メッシュ」とは、ネットの空間のネットワーク、またはコード、スレッド、もしくはワイヤのネットワークを含むネットワークを指す。コードおよびスレッドは、繊維内に含浸された導電性材料を有するか、またはストランドの形成後に導電性材料でコーティングされた多様な既知のポリマー（例えば、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、ポリプロピレン／ポリエチレン（ＰＰ／ＰＥ）ブレンド、架橋ポリエチレン（ＰＥＸ）、超高分子量ポリエチレン（ＵＨＭＷＰＥ）など）を含み得る。ある特定の態様では、導電性材料は、織物または非配向性クロス生成の後のファブリックに適用され得る。いくつかの態様では、メッシュは、織られたクロスまたはファブリックであり得る。空気の流れを提供するのに好適な円形、三角形、正方形、多角形、多面体、楕円形、または球形の開口部を有するメッシュを生成する様々な織物およびメッシュが、当該技術分野では既知である。いくつかの態様では、メッシュは、金網であり得る。ある特定の態様では、メッシュは、織られたハニカム形状であり得る。他の態様では、メッシュは、不織ワイヤ、金属含浸ポリマーストランド、金属コーティングされたストランド、または金属コーティングされたファブリックであり得る。

本開示は、２０％～６０％の開放面積および最大７５０ｎｍの触媒の最大厚さを有するメッシュを有する導電性ネットワークを提供し、これを含む。また含まれるのは、約４０％の開放面積を有するメッシュを有する導電性ネットワークである。一態様では、メッシュ開口部は、約２００ミクロンであり、スレッドの厚さは、約１５２ミクロンである。

本開示による態様では、メッシュは、２０ストランド毎センチメートル超である。ある特定の態様では、メッシュの開放面積は、約１２０ストランド毎センチメートル未満である。一態様では、メッシュ開口部は、約１５０ミクロンのスレッドの厚さでは、約４１％の開口面積に対応する約２００ミクロン（μｍ）である。ある特定の態様では、メッシュは、少なくとも約２０％の開放面積および約４８ミクロンのスレッドの厚さを含む。ある特定の態様では、メッシュは、２５μｍ～２２０μｍの孔サイズを有し、２０％～４０％の開放面積を有する。他の態様では、メッシュは、２５μｍ～２２０μｍの孔サイズ、および４８μｍ～１７５μｍのスレッドの厚さを有する。

本開示による態様では、空気透過性導電性ネットワークは、少なくとも１００セル（空間）毎平方インチ（ｃｐｓｉ）のメッシュを有するメッシュワークまたは導電性ファブリックを含む。態様では、メッシュまたはネットワークは、１００～１０００ｃｐｓｉを有する。一態様では、は、少なくとも２００ｃｐｓｉを有する。別の態様では、メッシュは、少なくとも３００ｃｐｓｉを有する。他の態様では、メッシュは、少なくとも４００ｃｐｓｉを有する。他の態様は、５００ｃｐｓｉを有する空気透過性導電性ネットワークを提供する。さらに別の態様では、空気透過性導電性ネットワークは、少なくとも６００ｃｐｓｉのメッシュを有する。また、一態様で提供されるのは、少なくとも７００ｃｐｓｉを有する空気透過性導電性ネットワークである。一態様では、メッシュは、少なくとも８００ｃｐｓｉを有する。さらなる態様では、メッシュは、９００ｃｐｓｉである。本開示の空気透過性導電性ネットワークは、１００～５００ｃｐｓｉ、２００～５００ｃｐｓｉ、３００～６００ｃｐｓｉ、３００～７００ｃｐｓｉ、および２００～５００ｃｐｓｉの範囲のメッシュを有し得る。

本開示による態様では、メッシュは、ネットまたはネットワーク内の空間の規則的な繰り返しパターンを有するように調製され得る。他の態様では、本開示のメッシュは、空間の不規則なまたは非繰り返しパターンを有し得る。さらに別の態様では、メッシュは、開放空間のランダムな配列であり得る。別の態様では、メッシュは、ハニカムの外観を有し得る。本開示による態様では、メッシュ内の開放空間は、円形、三角形、正方形、多角形、多面体、楕円形、または球形である。

本開示に従って、導電性ネットワークは、コーティング後に２０％～６０％の開放面積のパーセンテージを有するメッシュを含む。別の態様では、導電性ネットワークは、２０％～３０％の開放面積を有し得る。一態様では、導電性ネットワークは、３０％～４０％の開放面積を有し得る。さらなる態様では、導電ネットワークは、４０％～５０％の開放面積を有し得る。さらに別の態様では、導電性ネットワークは、５０％～６０％の開放面積を有し得る。ある特定の態様では、導電性ネットワークの開放面積のパーセンテージは、３６％～３８％であり得る。一態様では、開放面積のパーセンテージは、約３７％である。

本開示は、１μｍ～７ｍｍの組み合わせた厚さを有し、１０％～６０％のメッシュの開放面積を有する導電性ネットワークを提供し、これを含む。一態様では、基材構造は、５μｍ～１５μｍ、１５μｍ～３０μｍ、２０μｍ～４０μｍ、３０μｍ～５０μｍ、５０μｍ～７５μｍ、７５μｍ～１００μｍ、１００μｍ～２５０μｍ、２５０μｍ～５００μｍ、および５００μｍ～７５０μｍからなる群から選択される厚さを有し得、および１０％～２０％のメッシュの開放面積を有し得る。一態様では、基材構造は、５μｍ～１５μｍ、１５μｍ～３０μｍ、２０μｍ～４０μｍ、３０μｍ～５０μｍ、５０μｍ～７５μｍ、７５μｍ～１００μｍ、１００μｍ～２５０μｍ、２５０μｍ～５００μｍ、および５００μｍ～７５０μｍの厚さからなる群から選択される厚さを有し得、および２０％～３０％のメッシュの開放面積を有する。一態様では、基材構造は、５μｍ～１５μｍ、１５μｍ～３０μｍ、２０μｍ～４０μｍ、３０μｍ～５０μｍ、５０μｍ～７５μｍ、７５μｍ～１００μｍ、１００μｍ～２５０μｍ、２５０μｍ～５００μｍ、および５００μｍ～７５０μｍの厚さからなる群から選択される厚さを有し得、および３０％～４０％のメッシュの開放面積を有する。一態様では、基材構造は、５μｍ～１５μｍ、１５μｍ～３０μｍ、２０～４０μｍ、３０μｍ～５０μｍ、５０μｍ～７５μｍ、７５μｍ～１００μｍ、１００μｍ～２５０μｍ、２５０μｍ～５００μｍ、および５００μｍ～７５０μｍの厚さからなる群から選択される厚さを有し得、および４０％～５０％のメッシュの開放面積を有する。一態様では、基材構造は、５μｍ～１５μｍ、１５μｍ～３０μｍ、２０～４０μｍ、３０μｍ～５０μｍ、５０μｍ～７５μｍ、７５μｍ～１００μｍ、１００μｍ～２５０μｍ、２５０μｍ～５００μｍ、および５００μｍ～７５０μｍの厚さからなる群から選択される厚さを有し得、および５０％～６０％のメッシュの開放面積を有する。一態様では、基材構造は、５μｍ～１５μｍ、１５μｍ～３０μｍ、２０μｍ～４０μｍ、３０μｍ～５０μｍ、５０μｍ～７５μｍ、７５μｍ～１００μｍ、１００μｍ～２５０μｍ、２５０μｍ～５００μｍ、および５００μｍ～７５０μｍの厚さからなる群から選択される厚さを有し得、および３６％～３８％のメッシュの開放面積を有する。

本開示による触媒混合物でコーティングするための好適な導電性ネットワークは、織られたクロスもしくはファブリック、または不織のクロスもしくはファブリックなどのメッシュを含む。本明細書に提供されるように、好適なメッシュを触媒混合物でコーティングするには、メッシュが閉塞されず、メッシュが上に提供されるように２０％～６０％の開放面積を保持する必要がある。

本開示の導電性ネットワークは、ポリマー、炭素繊維、ガラス繊維、天然繊維、金属ワイヤ、およびメッシュとして調製することができる他の材料から調製され得る。非導電性材料（一般にポリマー、ガラス繊維、天然繊維）では、１つ以上の金属が、メッシュを形成する前に繊維自体に組み込まれ得るか、または１つ以上の金属が、仕上がったネットワークの表面上に適用され得る。

本開示による態様では、メッシュは、押出成形されたメッシュ（「押出成形されたネット」とも呼ばれる）であり得る。一態様では、押出成形されたメッシュは、二平面の押出成形されたメッシュであり得る。別の態様では、押出成形されたメッシュは、単一平面のメッシュであり得る。押出成形されたメッシュは、多様な開口部（孔サイズ）、重量、および厚さを有するネットを含み得る。押出成形されたメッシュは、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、ポリプロピレン／ポリエチレン（ＰＰ／ＰＥ）ブレンド、架橋ポリエチレン（ＰＥＸ）、超高分子量ポリエチレン（ＵＨＭＷＰＥ）から調製され得る。本開示の押出成形されたネットは、導電性材料から調製されても、導電性材料と共に形成された後にコーティングされてもよい。

一態様では、本開示によるコーティングに好適なメッシュは、ポリマーである。一態様では、メッシュは、ナイロン、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリプロピレン／ポリエチレン（ＰＰ／ＰＥ）ブレンド、または合成糸もしくは繊維であり得る。

本開示によるメッシュは、金属メッシュまたはセラミックメッシュであり得る。好適な金属メッシュとしては、電鋳スクリーンが挙げられる。本開示による触媒でコーティングされた導電性ネットワークの調製に好適な電鋳スクリーンは、例えば、Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ Ｎｅｔｔｉｎｇ（Ｍｉｎｎｅａｐｏｌｉｓ，ＭＮ）から入手可能である。電鋳スクリーンは、８ミクロン～５０００ミクロン以上の範囲の孔サイズを有し得る。ある特定の態様では、電鋳スクリーンは、３６％～９８％の開口部の範囲である。いくつかの態様では、電鋳スクリーンは、３６％～９８％の開口部の範囲であり、約２０ｎｍ～７５ｎｍの厚さを有する。

当業者は、オゾンの生成がＤＨＰガスの水および酸素への還元を生じるであろうことを認識するであろう。
Ｏ_３＋Ｈ_２Ｏ_２→Ｈ_２Ｏ＋２Ｏ_２

ある特定の態様では、本開示のデバイスは、粉塵、花粉、細菌、胞子、および導電性ネットワークのメッシュの開放空間を閉塞し得る粒子などの汚染物質の存在によって品質低下され得る。同様に、過酸化水素を含む反応性種と反応することができる揮発性有機化合物（ＶＯＣ）は、ＤＨＰの生成および空間へのＤＨＰの分布を減少させる。留意すべきことに、本開示のＤＨＰ生成デバイスによって空間のＶＯＣを有効に低減することができるが、デバイス自体に導入されるＶＯＣは、好ましくは、最小限に抑えられるか、または完全に排除される。したがって、デバイスの効率を維持し、ＤＨＰ生成を最大限にするために、本開示のデバイスは、１つ以上のフィルタを含み得る。留意されるであろうように、フィルタの選択は、用途およびＤＨＰを使用して処理される空間の種類によって決定され得る。例えば、空気が粉塵、ＶＯＣ、および他の汚染物を排除するように既に処理されたクリーンルームには、プレフィルタを必要としない、筐体、空気分配機構、電源、およびその表面上に触媒を有する導電性ネットワークを有するデバイスを採用することができる。対照的に、家庭使用のためのデバイスは粉塵フィルタを必要とし得、ＶＯＣを吸収するためのカーボンフィルタをさらに必要とし得る。ある特定の態様では、追加のフィルタを含めることにより、触媒でコーティングされた空気透過性基材の寿命の延長を提供し、ＤＨＰの生成の延長を提供する。

ＤＨＰ生成に関係のない空気を浄化するために使用されるフィルタは、デバイスが使用される場所の空気の品質に依存する。ＨＶＡＣシステムのフィルタによって達成される高品質の空気を用いるＨＶＡＣシステム内側では、気流がＤＨＰデバイス自体の導電性ネットワークを通過する前にフィルタが必要ない場合がある。空気の質が高い領域で動作するスタンドアロンデバイスも同様である。必要に応じて、一般に、必要な気流のインピーダンスがほとんどないことを必要とする濾過を達成することができるフィルタは、当該技術分野で既知のものから選択される。フィルタ自体が微粒子またはガスを気流に導入しないように、フィルタは、当該技術分野で既知のものからさらに選択される。微粒子、ならびにガス状汚染物質を除去する機能を組み合わせた好適なフィルタが、当該技術分野では既知である。フィルタは、より高い空気品質（交換頻度が低い）またはより低い空気品質（交換頻度が高い）に起因する、フィルタにかかる負荷によって決定される頻度での定期的な交換を必要とする。

ほとんどの用途では、３つの濾過に関する懸念が該当する。ある特定の用途では、微粒子または粉塵は、基材マトリックスおよび触媒自体を汚し得るので、場所のニーズに十分な微粒子フィルタが使用され得る。ある特定の一般的な態様では、高い気流、プリーツ加工されたＭＥＲＶ１８フィルタが採用される。他の用途では、揮発性有機炭化水素は濾過を必要とし得、これは、当該技術分野で既知の多くの異なる活性炭または炭素含浸フィルタを使用して達成され得る。さらに他の用途では、窒素酸化物などのある特定の無機ガスを濾過によって除去する必要がある。窒素酸化物を除去するために、ゼオライトフィルタが通常採用される。いくつかの態様では、ＤＨＰデバイスは、単一の、組み合わせた材料および段階で揮発性有機炭化水素および窒素酸化物を除去することが可能な含浸ゼオライトフィルタを含む。導電性ネットワークを遮断するか、または触媒表面を汚染し不活性化するであろう様々なサイズの粒子を除去することができる好適なフィルタが、当該技術分野では既知である。

本開示の態様では、デバイスは、窒素酸化物（ＮＯｘ）、硫黄酸化物（ＳＯｘ）、揮発性有機化合物、粉塵、細菌、花粉、胞子、および粒子から選択される汚染物質を除去するように設計された１つ以上のフィルタをさらに含み得る。ある特定の態様では、デバイスは、有機蒸気フィルタ、微粒子フィルタ、高効率フィルタ、疎水性フィルタ、活性炭フィルタ、またはそれらの組み合わせから選択される１つ以上のフィルタを含む。

ある特定の態様では、プレフィルタは、揮発性有機化合物、ＮＯｘ、およびＳＯｘを除去する。いくつかの態様では、フィルタは、ホルムアルデヒドまたはアセトアルデヒドなどのアルデヒドを除去する。他の態様では、フィルタは、トルエン、プロパノール、およびブテンを含むＶＯＣを除去する。さらに他の態様では、プレフィルタは、一酸化窒素ＮＯおよびＮＯ_２（例えば、ＮＯｘ）を除去する。他の態様では、プレフィルタは、ＳＯｘとして知られている硫黄および酸素を含有する化合物を除去する。本開示のフィルタによって除去されるＳＯｘ化合物としては、ＳＯ、ＳＯ_２、ＳＯ_３、Ｓ_７Ｏ_２、Ｓ_６Ｏ_２、Ｓ_２Ｏ_２、またはそれらの組み合わせが挙げられる。本開示のプレフィルタを採用して、ＶＯＣ、ＮＯｘ、およびＳＯｘの任意の組み合わせを除去することができる。

ある特定の態様では、デバイスは、微多孔質アルミノシリケートミネラルを含むフィルタを含む。一態様では、本デバイスのフィルタは、ゼオライトフィルタであり得る。一態様では、ゼオライトは、方沸石、チャバサイト、クリノプチロライト、輝沸石、ソーダ沸石、灰十字沸石、または束沸石であり得る。ある特定の態様では、ゼオライトは、合成ゼオライトであり得る。一態様では、デバイスは、ＮＯｘ、ＳＯｘ、または両方を除去するためのゼオライトフィルタを含む。好適なフィルタが、当該技術分野では既知である。

他の態様では、デバイスは、微粒子フィルタを含むフィルタを含む。ある特定の態様では、微粒子フィルタは、３Ｍ ｕｌｔｒａ ａｌｌｅｒｇａｎフィルタである。粒子フィルタの好適な例は、Ａｓｔｒｏ－ｃｅｌｌ ｍｉｎｉ－ｐｌｅａｔフィルタを提供するＡｉｒ Ｆｉｌｔｅｒｓ Ｉｎｃから入手することができる。当業者は、上に列挙されるように、導電性ネットワークを通る十分な気流を提供するために、好適な気流レベルおよび気流に対する抵抗を提供するフィルタを選択することが可能であろう。

さらに他の態様では、本開示のデバイスに好適なフィルタとしては、カーボンフィルタ、チャコールフィルタ、または活性炭フィルタが挙げられる。いくつかの態様では、フィルタは、ＧＡＣ（粒状活性炭）カーボンフィルタである。ある特定の態様では、含浸カーボンフィルタは、硫化水素（Ｈ_２Ｓ）およびチオールを除去するためにデバイスに含まれる。好適な含浸カーボンフィルタが、当該技術分野では既知である。

本開示によるデバイス内の空気濾過は、汚染物質および電気触媒阻害物質が低レベルの、導電性ネットワーク層を横切る気流を提供する。

本開示は、先に報告したように、光触媒デバイスを使用して微生物、揮発性有機化合物（ＶＯＣ）、および昆虫を低減するために電解ＤＨＰ生成デバイスを使用する方法を提供し、これを含む。本デバイスは、低電力要件を考慮して、ＤＨＰ技術を遠隔地に適用する方法をさらに提供する。一態様では、電解ＤＨＰ生成デバイスは、携帯可能かつ着用可能にすることができる。一態様では、本開示は、触媒でコーティングされた導電性ネットワークと、当該導電性ネットワークに電位を提供する電源と、を備えるデバイスを提供し、当該導電性ネットワークを通る湿気を含んだ空気の流れを提供して、ＤＨＰを含有する気流を形成し、当該ＤＨＰを含有する気流を閉鎖環境に方向付ける、方法を提供する。一定期間後、ＤＨＰは環境中に蓄積し、微生物レベルを低減するように作用する。一態様では、ＤＨＰは、昆虫および節足動物を殺傷または撃退するかのいずれかによって、昆虫および節足動物のレベルを低減するために環境に提供される。ＤＨＰが蓄積されるまでの期間は、環境、デバイスの数、デバイスのサイズ、空気の入れ替え、および他の要因によって変動し得る。重要な要因は、環境自体である。高レベルのＶＯＣを有する環境は、ＶＯＣを最初に排除する必要があるので、一定レベルのＤＨＰを展開するには追加の時間を必要とする。

本開示のデバイスは、環境の微生物を制御するための方法であって、（ａ）水和、オゾン、プラズマ種、および／または有機種を実質的に含まないＤＨＰを含むガスを生成することと、（ｂ）過酸化水素ガスが微生物制御を提供するように作用するようにＤＨＰを環境に方向付けることと、を含む、方法を提供し、これを含む。本開示のデバイスは、環境の微生物を殺菌するための方法であって、（ａ）水和、オゾン、プラズマ種、および／または有機種を実質的に含まないＤＨＰを含むガスを生成することと、（ｂ）過酸化水素ガスが微生物の殺菌を提供するように作用するようにＤＨＰを環境に方向付けることと、を含む、方法を提供し、これを含む。本開示のデバイスは、環境の微生物を改善するための方法であって、（ａ）水和、オゾン、プラズマ種、および／または有機種を実質的に含まないＤＨＰを含むガスを生成することと、（ｂ）過酸化水素ガスが微生物の改善を提供するように作用するようにＤＨＰを環境に方向付けることと、を含む、方法を提供し、これを含む。

本開示のデバイスは、最大２００ｐｐｂ（０．２ｐｐｍ）のＤＨＰレベルを有する環境の調製を提供する。ある特定の態様では、ＤＨＰの量は、環境中で約０．００１ｐｐｍ（例えば、１ｐｐｂ）～約１．０ｐｐｍ（１０００ｐｐｂ）、より具体的には、約５ｐｐｂ～約２００ｐｐｍで変動し得る。ある特定の態様では、ＤＨＰの量は、約１ｐｐｂ～約１００ｐｐｂで変動し得る。３．５ｍｇ／Ｌほどの低さの絶対湿度を含有する未処理の空気の供給を使用して、１０ｐｐｂのＤＨＰレベルを一貫して達成することができる。より具体的には、湿気を含んだ再循環空気を使用して、約５ｐｐｂ～約１００ｐｐｂのＤＨＰレベルを、処理される環境で生成することができる。

実施形態
実施形態１：乾燥過酸化水素（ＤＨＰ）の生成のためのデバイスであって、
ａ．触媒でコーティングされた導電性ネットワークと、
ｂ．電源と、を備える、デバイス。

実施形態２：空気分配機構をさらに備える、実施形態１に記載のデバイス。

実施形態３：当該導電性ネットワークが、空気透過性導電性ネットワークである、実施形態１または２に記載のデバイス。

実施形態４：当該空気透過性導電性ネットワークが、メッシュワークまたは導電性ファブリックを含む、実施形態１～３のいずれか１つに記載のデバイス。

実施形態５：当該メッシュワークが、銅、アニーリングされた銅、銀、金、アルミニウム、タングステン、亜鉛、ニッケル、鉄、白金、スズ、チタン、方向性電磁鋼、ステンレス鋼、およびニクロムからなる群から選択される金属を含む金属メッシュワークである、実施形態１～４のいずれか１つに記載のデバイス。

実施形態６：当該メッシュワークが、カーボングラファイトを含むメッシュワークである、実施形態４に記載のデバイス。

実施形態７：当該導電性ネットワークが、２０℃で１．５×１０^－８オーム－メートル（Ω・ｍ）～３×１０^－３オーム－メートル（Ω・ｍ）の抵抗率（ρ）を有する、実施形態１～６のいずれか１つに記載のデバイス。

実施形態８：当該導電性ネットワークが、２０℃で６．３×１０^７ジーメンス毎メートル（Ｓ／ｍ）～１×１０^５Ｓ／ｍの導電率（σ）を有する、実施形態１～７のいずれか１つに記載のデバイス。

実施形態９：当該導電性ファブリックが、織物または不織布である、実施形態３に記載のデバイス。

実施形態１０：当該導電性ファブリックが、銅、アニーリングされた銅、銀、金、アルミニウム、タングステン、亜鉛、ニッケル、鉄、白金、スズ、チタン、方向性電磁鋼、ステンレス鋼、およびニクロムからなる群から選択される金属でコーティングされた、ナイロン、ポリエステルを含む金属コーティングされたファブリックである、実施形態３または９に記載のデバイス。

実施形態１１：当該金属メッシュワークが、銅メッシュワークである、実施形態５に記載のデバイス。

実施形態１２：当該電源が、直流電流（ＤＣ）電源、交流電流（ＡＣ）電源、または変調交流電流（ＭＡＣ）電源である、実施形態１～１１のいずれか１つに記載のデバイス。

実施形態１３：当該直流電流電源が、電池、ＤＣ電力供給源、ＡＣ－ＤＣ電力供給源、またはスイッチモード電力供給源である、実施形態１２に記載のデバイス。

実施形態１４：当該ＡＣ電源が、ＡＣ電力供給源またはＡＣアダプタである、実施形態１２に記載のデバイス。

実施形態１５：当該電力供給源が、０．００１ボルト（Ｖ）～５０，０００Ｖの電圧を提供する、実施形態１～１４のいずれか１つに記載のデバイス。

実施形態１６：当該電力供給源が、０．０１アンペア（Ａ）～１００Ａのアンペア数を提供する、実施形態１～１５のいずれか１つに記載のデバイス。

実施形態１７：当該空気透過性導電性ネットワークが、少なくとも１００セル（空間）毎平方インチ（ｃｐｓｉ）のメッシュを有するメッシュワークまたは導電性ファブリックを含む、実施形態４～１６のいずれか１つに記載のデバイス。

実施形態１８：当該空気透過性導電性ネットワークが、５０ミクロン～１２００ミクロンの範囲の公称孔サイズを有するメッシュワークまたは導電性ファブリックを含む、実施形態４～１７のいずれか１つに記載のデバイス。

実施形態１９：当該空気透過性導電性ネットワークが、メッシュワークを含むか、または導電性ファブリックが、当該触媒でコーティングされた後、１０％～６０％の開放面積のパーセンテージを有するメッシュを含む、実施形態４～１８のいずれか１つに記載のデバイス。

実施形態２０：当該空気透過性導電性ネットワークが、５ｎｍ～７５０ｎｍの触媒の厚さを有し、１０％～６０％のメッシュの開放面積を有する、実施形態４～１９のいずれか１つに記載のデバイス。

実施形態２１：当該触媒が、金属酸化物である、実施形態１～２０のいずれか１つに記載のデバイス。

実施形態２２：当該触媒が、二酸化チタン、酸化銅、酸化亜鉛、酸化鉄、酸化タングステン、またはそれらの混合物である金属酸化物である、実施形態１～２１のいずれか１つに記載のデバイス。

実施形態２３：当該触媒が、アナターゼまたはルチルの形態である二酸化チタンである、実施形態１～２２のいずれか１つに記載のデバイス。

実施形態２４：当該触媒が、酸化タングステン（ＩＩＩ）、酸化タングステン（ＩＶ）（ＷＯ_２）、酸化タングステン（ＶＩ）（ＷＯ_３）、または五酸化タングステンである酸化タングステンである、実施形態１～２３のいずれか１つに記載のデバイス。

実施形態２５：当該触媒が、白金、金、銀、銅、ニッケル、セシウム、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、オスミウム、またはイリジウムから選択される共触媒をさらに含む、実施形態１～２４のいずれか１つに記載のデバイス。

実施形態２６：当該触媒が、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化マグネシウム、塩化亜鉛、塩化カルシウム、塩化マグネシウム、リン酸ナトリウム、リン酸カリウム、リン酸マグネシウム、カーナライト（ＫＭｇＣｌ_３・６（Ｈ_２Ｏ））、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される、吸湿性添加剤をさらに含む、実施形態１～２５のいずれか１つに記載のデバイス。

実施形態２７：デバイスが、湿度が１％～２０％の相対湿度で動作するときにＤＨＰを生成する、実施形態１～２６のいずれか１つに記載のデバイス。

実施形態２８：乾燥過酸化水素（ＤＨＰ）を含有する環境を形成する方法であって、触媒でコーティングされた導電性ネットワークと、実施形態１～２７のいずれか１つに記載の当該導電性ネットワークに電位を提供する電源と、を備えるデバイスを提供することと、当該導電性ネットワークを通る湿気を含んだ空気の流れを提供して、ＤＨＰを含有する気流を形成することと、当該ＤＨＰを含有する気流を閉鎖環境に方向付けることと、を含む、方法。

実施形態２９：当該環境が、１十億分率（ｐｐｂ）～２００ｐｐｂのレベルでＤＨＰを蓄積する、実施形態２８に記載の方法。

本開示はさらに、図８～１４に示される触媒でコーティングされた導電性ネットワークを有するデバイスであって、導電層１２５、接着層１３０、触媒層１３５、および非導電層１４０が、表４～６に提供される材料を含む、デバイスを含み、これを提供する。本開示に照らして当業者によって理解されるように、導電層１２５、接着層１３０、触媒層１３５、および非導電層１４０の各々は、材料が導電性および触媒作用の全体的な特性を変化させない限り、緩衝液および溶媒などの追加の構成成分をさらに含み得る。

本開示は、好ましい実施形態に関して記載されてきたが、本開示の範囲から逸脱することなく、特定の状況に適合するように、様々な変更が行われ得、同等物がその要素に代替され得ることを当業者は理解するであろう。したがって、本開示は、本開示を実行するために考慮される最良のモードとして開示される特定の実施形態に限定されないが、本開示は、添付の特許請求の範囲および趣旨に包含されるすべての実施形態を含むことが意図される。

実施例１：ＤＨＰの測定
過酸化水素ガスは、Ｉｎｔｅｒｓｃａｎ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎによって生成されたＰｏｒｔａｂｌｅ Ａｎａｌｙｚｅｒ（４０００シリーズ）などのガス分析器のいずれかを直接使用して、空気の体積で測定することができる。例えば、Ｉｎｔｅｒｓｃａｎ ４０９０－１９９９ｂは、１十億分率（ｐｐｂ）の濃度までＤＨＰの検出を提供する。

あるいは、経時的に過酸化水素の量を測定する方法、または較正したポンプを採用する方法が採用される。経時的にＤＨＰを測定するために、水溶液中のおよその濃度を測定するために通常使用される過酸化水素試験紙を使用して、ＤＨＰの存在を検出する。過酸化水素試験紙は、蓄積されたＤＨＰを最大１時間測定して、０．０１ｐｐｍ以内の正確さでＤＨＰ濃度のおよその測定値を提供する。１５ ２０秒間隔で曝露された試験紙が、５分間で０．５ｐｐｍ蓄積すると、０．０３３ｐｐｍ（例えば、０．５ｐｐｍを１５で割ったもの）のおよその濃度を示す。較正したポンプを使用してＤＨＰを測定するには、既知の体積の空気を吸引し、０．１０ｐｐｍほどの低さの過酸化水素濃度を検出するように設計されたＤｒａｅｇｅｒ ｔｕｂｅ（Ｄｒａｅｇｅｒ Ｏｚｏｎｅ ０．０５／ｂチューブ部品＃６７３３１８１）に提供する。較正したポンプを使用して、測定のためにより大きい体積の空気を使用して２０００立方センチメートルの空気を吸引することにより、０．００５ｐｐｍ以内の正確さでより低い濃度の測定値を提供する。より大きい体積の空気により、より低い全体的なＤＨＰ濃度の検出を提供する。４０００立方センチメートルの測定により、０．０５ｐｐｍのＤＨＰ濃度の測定を提供する。４０００立方センチメートルの測定により、０．０３３ｐｐｍのＤＨＰ濃度の測定を提供する。

実施例２：銅メッシュ帆の調製
銅メッシュ（ＡＭＡＣＯ Ｂｒｅｎｔ Ｉｍｐｒｅｓｓｉｏｎ Ｍｅｓｈ、銅１／８インチ、ワイヤ径：０．００６５インチ、ＯＡ％：およそ８３％）を、直径６．３７５インチの円に可愛らしく、２本の２２ＡＷＧストランドワイヤを、銅メッシュ円の反対側にはんだ付けする。銅帆を、温かい石鹸水で洗浄し、次いで水ですすぐ。メッシュをアセトンですすぎ、乾燥させ、その後最終的に脱イオン水でよくすすぐ。二酸化チタン（ＴｉＯ_２）の溶液（ＮＹＡＣＯＬ ＴｉＳｏｌ Ａ、二酸化チタンおよび水、ＣＡＳ番号１３４６３－６７－７、ロット番号７５－０７７－Ａ）のコーティングを清潔なペイントブラシで適用し、乾燥させる。第２のＴｉＯ_２コーティングを同じ様式で適用し、完全に乾燥させる。コーティングされた銅メッシュ帆の画像を図１Ａ～１Ｅに示す。

実施例３：ＤＨＰ試験設定
ＤＨＰ生成の試験は、グローブボックス（Ｔｅｒｒａ Ｕｎｉｖｅｒｓａｌ Ｇｌｏｖｅｂｏｘ、内部容積２７．７６ｆｔ^３）で実施する。グローブボックスは、温度および相対湿度を測定するためのセンサ（Ｆｉｓｃｈｅｒ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ Ｔｒａｃｅａｂｌｅ Ｔｈｅｒｍｏ－Ｈｙｇｒｏ、温度および相対湿度センサ、カタログ番号１１－６６１－７Ｄ）、揮発性有機化合物（ＶＯＣ）検出器（Ｔｉｇｅｒ ＬＴ ＶＯＣ Ｍｅｔｅｒ １０．６ｅＶ Ｋｒｙｐｔｏｎ ＰＩＤ Ｌａｍｐ）、およびオゾン検出器（Ｄｒａｇｅｒ Ｏｚｏｎｅ ０．０５／ｂチューブ部品＃６７３３１８１、Ｄｒａｇｅｒ Ａｃｃｕｒｏポンプ付き）を含む。

改変したＤＨＰ生成デバイスの線図を図２Ａ～２Ｅに提示する。ＤＨＰ生成デバイスは、ＷＯ２０１８／１２９５３７で図１９に開示のデバイスと同様であり、ＵＶ光を除去し、標準的な帆をＴｉＯ_２でコーティングされた銅メッシュ帆またはコーティングされていない帆銅メッシュ帆のいずれかに置き換えて改変している。９Ｖ電池またはＤＣ電力供給源（Ｋｅｉｔｈｌｅｙ ＤＣ電力供給源ｍ／ｎ：２２６０Ｂ－３０－３６ ３６０Ｗ）のいずれかによって電力供給した帆。ＤＨＰガスアセンブリ（Ｆｉｅｌｄｐｉｅｃｅ Ｉｎ－Ｄｕｃｔ Ｈｏｔワイヤ風速計モデルＳＴＡ２）の丸形ダクトに風速計を設置し、得られた改変したＳｙｎｅｘｉｓスタンドアロンＤＨＰ生成デバイスをグローブボックスに配置する。脱イオン（ＤＩ）水／塩溶液をトレイに配置して、６５％～７５％の相対湿度レベルを提供し、維持することにより、試験用にグローブボックスを調製する。検出器の出力は、Ｏｎｓｅｔ ＨＯＢＯ ＵＸ１２０－００６Ｍデータロガーを使用して収集する。グローブボックスの通気口を環境に開放する。

実施例４：ＤＨＰ試験手順
ＤＨＰ生成は、実施例３の設定を使用して実施する。要するに、脱イオン（ＤＩ）水／塩溶液をトレイに配置して、６５％～７５％の相対湿度レベルを提供し、維持することにより、グローブボックスを試験用に調製する。Ｉｎｔｅｒｓｃａｎセンサを試料モードに切り替え（ポンプは１つである）、Ｃ１２カーボンスクラビングフィルタを入口ポートに取り付ける。ＨＯＢＯデータロガーをＩｎｔｅｒｓｃａｎセンサのデータポートに取り付け、オンにする。実験設定およびＩｎｔｅｒｓｃａｎセンサを稼働させてシステムを安定させる。安定化期間中、ＶＯＣ測定値をグローブボックス内側および周囲領域で取得し、オゾンレベルをグローブボックス内側で測定する。帆を設置せずにＤＨＰ発生デバイスファンを稼働させている間、グローブボックス通気口を密封する。Ｉｎｔｅｒｓｃａｎ測定値が安定したら（約２０分）、Ｃ１２フィルタを取り外し、ＰＴＦＥ試料チューブをＩｎｔｅｒｓｃａｎセンサの入口ポートからグローブボックスのポートに接続する。

グローブボックスのベースラインＤＨＰレベルを確立するため、帆を挿入していない改変したＤＨＰ生成デバイスで、２０分間グローブボックスをセンサで測定する。

試験を開始するために、改変したＤＨＰ生成デバイスに帆を挿入し、電極を標準的な９Ｖ電池またはＫｅｉｔｈｌｅｙ ＤＣ電力供給源（ｍ／ｎ：２２６０Ｂ－３０－３６ ３６０Ｗ）のいずれかに接続することによって動力供給し、グローブボックスを再び密封する。試験は、指定された期間行い、データは、データロガーに記録された様々なセンサからのものである。試験期間の終了時に、試料チューブをＩｎｔｅｒｓｃａｎから切り離し、Ｃ１２フィルタをセンサ入口に約２０分間再び取り付けて、ゼロ点の動きおよび量を決定する。ＨＯＢＯロガーをオフにして、試験を完了する。

実施例５：ＤＨＰ試験結果
ａ．９Ｖ電池によって電力供給したＴｉＯ２でコーティングされた銅メッシュ（５％）上でのＤＨＰの電解生成
実施例２に従ってＴｉＯ２でコーティングされた銅メッシュを調製し、上述のように試験する。検出したＤＨＰのレベルのプロットを、図３に時間に対してプロットしている。銅メッシュの被覆量は、約５％で推定する。相対湿度を６８％～７０％に維持し、温度は７５℃である。この試験は、Ｉｎｔｅｒｓｃａｎデバイス（Ａ）からＣ－１２フィルタを取り出すことによって開始し、それにより、圧力スパイク（Ｂ）が生じ、圧力スパイクはバックグラウンド（Ｄ）へと消滅する（Ｃ）。帆を９Ｖ電池（矢印）に接続することによって電力供給し、ＤＨＰを検出し、レベルが上昇するＩ。一定期間の後、しばらくの間のＤＨＰ生成のプラトー（Ｆ）、その後強制シフト（Ｇ）が生じ、ＤＨＰが最小（Ｉ）に達しその後第２の力シフトが生じＤＨＰレベルが再び上昇する（Ｅ）まで、ＤＨＰのレベルの低下が生じる（Ｇ）。次いで、Ｉｎｔｅｒｓｃａｎ検出器での動きに起因する、生成のわずかに増加する最大（Ｆ）と最小（Ｉ）の間で変動するサイクルが繰り返される。プラトーでは、ＤＨＰレベルが、最小を約５ｐｐｂ上回って測定される。

理論に限定されるものではないが、ＤＨＰの電気触媒生成中、一度に１つの半反応が優位である。１つのモード（カソード相）では、カソード酸化によりヒドロキシルイオンの生成が生じ、これが結合してＤＨＰを形成する。ＤＨＰレベルは、約５ｐｐｂのＤＨＰのレベルを維持しながら、上昇し（Ｅ）ピークに到達（Ｆ）する。強制シフト（Ｇ）が生じ、デバイスは第２のモード（「アノード相」）に入る。アノード相中に、ＤＨＰレベルは低下し（Ｈ）、最小値（Ｉ）に達する。アノード相中では、カソード相中に生成されたＨ^＋が酸素と組み合わさってＤＨＰを生成する、アノード還元が起こると考えられる。上に論じられるように、副作用はＤＨＰを消費し得、これらはＤＨＰが存在するときに優位である。アノード相中には、既存のＤＨＰの破壊により、ＤＨＰ生成が上回る。ＤＨＰを含有しない空気が提供されると、ＤＨＰは、カソード相およびアノード相の両方の間で生成される（図示せず）

ｂ．ＤＨＰの電解生成は、ＴｉＯ_２を必要とする
コーティングされた銅メッシュを、コーティングされていない銅メッシュに置き換え、上述の方法を使用して試験する。相対湿度を６８％～７０％に維持し、温度は７５℃である。図４に示されるように、ＩｎｔｅｒｓｃａｎデバイスからＣ－１２フィルタを取り出すことによって、圧力スパイク（Ｂ）が生じ、圧力スパイクはバックグラウンド（Ｄ）へと消滅する（Ｃ）。コーティングされていない帆は、９Ｖ電池（矢印）への接続によって電力供給されるが、ＤＨＰレベルの上昇は観察されない。コーティングされた銅メッシュとは対照的に、変動するサイクルも、一般的に観察されるＩｎｔｅｒｓｃａｎデバイス上の動きも観察されない。

ｃ．ＴｉＯ_２でコーティングされた銅メッシュ上でのＤＨＰの電解生成（＞８０％）ＤＣ電力供給０．５Ａ／０．３Ｖ
実施例２に従ってＴｉＯ_２でコーティングされた銅メッシュを調製し、上述のように試験する。検出したＤＨＰのレベルのプロットを、図５に時間に対してプロットしている。銅メッシュの被覆量は＞８０％で推定し、ＤＣ電源は、一定の０．５アンペアで稼働するように設定する。電圧を０．３Ｖで測定する。相対湿度を６８％～７０％に維持し、温度は７５℃である。この試験は、ＩｎｔｅｒｓｃａｎデバイスからＣ－１２フィルタを取り出すこと（Ａ）によって開始し、それにより、圧力スパイク（Ｂ）が生じ、圧力スパイクはバックグラウンド（Ｄ）へと消滅する（Ｃ）。帆を９Ｖ電池（矢印）に接続することによって電力供給し、ＤＨＰを検出し、レベルが上昇する（Ｅ）。一定期間後、実施例５ａとは対照的に、ＤＨＰ生成のプラトーに達し（Ｆ）、直ちに強制シフト（Ｇ）を受ける。ＤＨＰレベルは減少（Ｈ）し、最小（Ｉ）に達し、その後第２の力シフトが生じ、ＤＨＰレベルが再び上昇（Ｅ’）する。９Ｖでの５％コーティングされたセールのように、第７サイクルまでＤＨＰレベルは変動するが、カソード相の傾斜に減少が観察され、時間の長さが増加する。後のサイクルでは、最小相中に、顕著なスパイク（Ｉ＊）が観察される。試験期間中、ピークと最小ＤＨＰレベルとの両方が上昇し、試験終了までに約２０ｐｐｂのレベルに達する。

実施例６：銅／ＴｉＯ_２系での電気触媒反応の分析
試験中、触媒および導電性メッシュへの予期しない多くの変化が観察された。図１Ａに示されるように、ＴｉＯ_２は、白色の結晶である。ＴｉＯ_２の懸濁液を収容する容器中に銅メッシュをディップすることによって、ＴｉＯ_２を銅メッシュに適用する。図１Ｂに示されるように、容器内に残留する結晶には、青緑の色合いを選ぶ。銅メッシュに適用するＴｉＯ_２には、図１Ｃに示されるような非常に透明な青色を選ぶ。留意するべきことに、図１ＣのＴｉＯ_２の現在の青色の結晶には、電圧を印加していない。実施例５ａで提供されるように電圧を印加した後（例えば、９Ｖでｘ時間）、銅メッシュに付着した結晶の外観は、より淡い青色に変化し、より半透明に見える（図１Ｄ）。図１Ｅに示されるように、使用した帆からＴｉＯ_２を除去すると、半透明の青色を有することが観察される。

観察されたＴｉＯ_２の変化は、二酸化チタンが銅メッシュと接触している、二酸化チタン上での酸化第二銅（ＣｕＯ）の形成を示す。これは、二酸化チタン結晶上での異なる緑の色合いの発生から明らかである（図１Ｂ、１Ｃ、および１Ｄ）。顕微鏡検査は、銅金属凝集体（めっき）または別個の酸化第二銅結晶のいずれの形成もないことを示す。むしろ、酸化第二銅は、徐々に凝集する表面層で二酸化チタン結晶に組み込まれている。酸化第二銅が、実際にはより低いバンドギャップ（１．２１ｅＶ～１．５１ｅＶ）を有し、したがって二酸化チタンよりも導電性である（３．２ｅＶ～３．３５ｅＶ）ので、これは有益である。Ｓｒｉｖａｓｔａｖａ ｅｔ ａｌ．，“Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ ａｎｄ Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓａｔｉｏｎ ｏｆ Ｃｏｐｐｅｒ Ｏｘｉｄｅ ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓ，”ＩＯＳＲ Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ ５（４）：６１－６５（２０１３）を参照されたい。金属基材と二酸化チタン触媒との間の、より導電性の高い中間金属酸化物種の自然な形成は、完全に予想外であった。

実施例７：電気触媒メッシュの調製
電気触媒メッシュは、図９～１４に示されるように、導電性メッシュ基材または非導電性メッシュ基材のいずれかから調製する。

第１の例では、直径６．３７５インチの円に切断した直径０．１２５インチのワイヤのステンレス鋼メッシュを、温かい石鹸水で洗浄し、その後脱イオン水ですすぐ。次いで、メッシュをアセトンですすぎ、乾燥させて、その後エタノール中に溶解させた（３－メルカプトプロピル）トリエトキシシラン（Ｍｉｌｌｉｐｏｒｅ－Ｓｉｇｍａ、ＣＡＳ＃１４８１４－０９－６）の３×１０^－３Ｍの溶液に入れる。ワイヤメッシュを３回ディップし、乾燥させる。この後、次いでブラシでの適用を介して、メッシュを、ＴｉＯ_２（ＮＹＡＣＯＬ ＴｉＳｏｌ Ａ、ＣＡＳ＃１３４６３－６７－７）の溶液でコーティングする。これを乾燥させ、その後プロセスを繰り返す。次いで、乾燥させたメッシュを１５０℃で１時間焼結させて、確実に触媒をメッシュに付着させる。

第２の例では、直径６．３７５インチの円に切断した直径０．１２５インチのポリエチレンテレフタレートメッシュを、温かい石鹸水で洗浄し、その後脱イオン水ですすぐ。次いで、メッシュをアセトンですすぎ、乾燥させ、その後無電解ニッケルめっき溶液（Ｍｉｌｌｉｐｏｒｅ－Ｓｉｇｍａ）に１０分間入れる。メッシュを取り出し、乾燥させ、次いで脱イオン水で２回すすぎ、その後再び乾燥させる。次いで、エタノール中に溶解させた（３－メルカプトプロピル）トリエトキシシラン（Ｍｉｌｌｉｐｏｒｅ－Ｓｉｇｍａ、ＣＡＳ＃１４８１４－０９－６）の３×１０^－３Ｍの溶液にメッシュを入れる。ワイヤメッシュを３回ディップし、乾燥させる。この後、次いでブラシでの適用を介して、メッシュを、ＴｉＯ_２（ＮＹＡＣＯＬ ＴｉＳｏｌ Ａ、ＣＡＳ＃１３４６３－６７－７）の溶液でコーティングする。これを乾燥させ、その後プロセスを繰り返す。次いで、乾燥させたメッシュを１５０℃で１時間焼結させて、確実に触媒をメッシュに付着させる。

Claims (29)

1. 乾燥過酸化水素（ＤＨＰ）の生成のためのデバイスであって、
   ａ）触媒でコーティングされた導電性ネットワークと、
   ｂ）電源と、を備える、デバイス。
2. 空気分配機構をさらに備える、請求項１に記載のデバイス。
3. 前記導電性ネットワークが、空気透過性導電性ネットワークである、請求項１に記載のデバイス。
4. 前記空気透過性導電性ネットワークが、メッシュワークまたは導電性ファブリックを含む、請求項３に記載のデバイス。
5. 前記メッシュワークが、銅、アニーリングされた銅、銀、金、アルミニウム、タングステン、亜鉛、ニッケル、鉄、白金、スズ、チタン、方向性電磁鋼、ステンレス鋼、およびニクロムからなる群から選択される金属を含む金属メッシュワークである、請求項４に記載のデバイス。
6. 前記メッシュワークが、カーボングラファイトを含むメッシュワークである、請求項４に記載のデバイス。
7. 前記導電性ネットワークが、２０℃で１．５×１０^－８オーム－メートル（Ω・ｍ）～３×１０^－３オーム－メートル（Ω・ｍ）の抵抗率（ρ）を有する、請求項１に記載のデバイス。
8. 前記導電性ネットワークが、２０℃で６．３×１０^７ジーメンス毎メートル（Ｓ／ｍ）～１×１０^５Ｓ／ｍの導電率（σ）を有する、請求項１に記載のデバイス。
9. 前記導電性ファブリックが、織物または不織布である、請求項３に記載のデバイス。
10. 前記導電性ファブリックが、銅、アニーリングされた銅、銀、金、アルミニウム、タングステン、亜鉛、ニッケル、鉄、白金、スズ、チタン、方向性電磁鋼、ステンレス鋼、およびニクロムからなる群から選択される金属でコーティングされた、ナイロン、ポリエステルを含む金属コーティングされたファブリックである、請求項９に記載のデバイス。
11. 前記金属メッシュワークが、銅メッシュワークである、請求項５に記載のデバイス。
12. 前記電源が、直流電流（ＤＣ）電源、交流電流（ＡＣ）電源、または変調交流電流（ＭＡＣ）電源である、請求項１に記載のデバイス。
13. 前記直流電流電源が、電池、ＤＣ電力供給源、ＡＣ－ＤＣ電力供給源、またはスイッチモード電力供給源である、請求項１に記載のデバイス。
14. 前記ＡＣ電源が、ＡＣ電力供給源またはＡＣアダプタである、請求項１３に記載のデバイス。
15. 前記電力供給源が、０．００１ボルト（Ｖ）～５０，０００Ｖの電圧を提供する、請求項１３に記載のデバイス。
16. 前記電力供給源が、０．０１アンペア（Ａ）～１００Ａのアンペア数を提供する、請求項１に記載のデバイス。
17. 前記空気透過性導電性ネットワークが、少なくとも１００セル（空間）毎平方インチ（ｃｐｓｉ）のメッシュを有するメッシュワークまたは導電性ファブリックを含む、請求項４に記載のデバイス。
18. 前記空気透過性導電性ネットワークが、５０ミクロン～１２００ミクロンの範囲の公称孔サイズを有するメッシュワークまたは導電性ファブリックを含む、請求項４に記載のデバイス。
19. 前記空気透過性導電性ネットワークが、メッシュワークを含むか、または導電性ファブリックが、前記触媒でコーティングされた後、１０％～６０％の開放面積のパーセンテージを有するメッシュを含む、請求項４に記載のデバイス。
20. 前記空気透過性導電性ネットワークが、５ｎｍ～７５０ｎｍの触媒の厚さを有し、１０％～６０％のメッシュの開放面積を有する、請求項４に記載のデバイス。
21. 前記触媒が、金属酸化物である、請求項１に記載のデバイス。
22. 前記金属酸化物が、二酸化チタン、酸化銅、酸化亜鉛、酸化鉄、酸化タングステン、またはそれらの混合物である、請求項に記載のデバイス。
23. 前記二酸化チタンが、アナターゼまたはルチルの形態である、請求項２２に記載のデバイス。
24. 前記酸化タングステンが、酸化タングステン（ＩＩＩ）、酸化タングステン（ＩＶ）（ＷＯ_２）、酸化タングステン（ＶＩ）（ＷＯ_３）、または五酸化タングステンである、請求項２２に記載のデバイス。
25. 前記触媒が、白金、金、銀、銅、ニッケル、セシウム、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、オスミウム、またはイリジウムから選択される共触媒をさらに含む、請求項１に記載のデバイス。
26. 前記触媒が、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化マグネシウム、塩化亜鉛、塩化カルシウム、塩化マグネシウム、リン酸ナトリウム、リン酸カリウム、リン酸マグネシウム、カーナライト（ＫＭｇＣｌ_３・６（Ｈ_２Ｏ））、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される、吸湿性添加剤をさらに含む、請求項１に記載のデバイス。
27. 湿度が、１％～２０％の相対湿度である、請求項１に記載のデバイス。
28. 乾燥過酸化水素（ＤＨＰ）を含有する環境を形成する方法であって、
    触媒でコーティングされた導電性ネットワークと、前記導電性ネットワークに電位を提供する電源と、を備える、デバイスを提供することと、
    前記導電性ネットワークを通る湿気を含んだ空気の流れを提供して、ＤＨＰを含有する気流を形成することと、
    前記ＤＨＰを含有する気流を閉鎖環境に方向付けることと、を含む、方法。
29. 前記環境が、１ｐｐｂ～２００ｐｐｂのレベルでＤＨＰを蓄積する、請求項２８に記載の方法。

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