JP2022095107A - 燃料電池制御指令装置 - Google Patents

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Abstract

【課題】発電効率が高く、かつ、カソード触媒の劣化が抑制されるように、燃料電池を制御することが可能な燃料電池発電制御指令装置を提供すること。【解決手段】燃料電池制御指令装置は、カソード触媒の触媒電位を算出する触媒電位算出手段と、カソード触媒の酸化被膜形成量を算出する被覆状態算出手段と、電力指令値が得られる電流の推定値、総電圧の推定値、及び、制御パラメータの候補値の組み合わせからなる複数の指令値候補を算出する指令値候補算出手段と、指令値候補の組み合わせ毎に損失の推定値を算出する損失量算出手段と、指令値候補の組み合わせ毎に触媒電位の推定値を算出する仮触媒電位算出手段と、指令値候補の組み合わせ毎に劣化量の推定値を算出する劣化量算出手段と、損失の推定値及び劣化量の推定値を含む総合指標が最小となる指令値候補の組み合わせを選択し、これらを指令値として出力する指令値算出手段とを備えている。【選択図】図１

Description

本発明は、燃料電池制御指令装置に関し、さらに詳しくは、燃料電池に対して出力要求があった時に、要求通りの電力が出力され、発電効率が相対的に高くなり、かつ、カソード触媒の劣化が最小限に抑制されるように、燃料電池を制御することが可能な燃料電池制御指令装置に関する。
固体高分子形燃料電池は、電解質膜の両面に触媒を含む触媒層が接合された膜電極接合体（Membrane Electrode Assembly，ＭＥＡ）を備えている。触媒層は、電極反応の反応場となる部分であり、一般に、白金等の電極触媒を担持したカーボンと固体高分子電解質（触媒層アイオノマ）との複合体からなる。
固体高分子形燃料電池において、触媒層の外側には、通常、ガス拡散層が配置されている。ガス拡散層の外側には、さらにガス流路を備えた集電体（セパレータ）が配置される。固体高分子形燃料電池は、通常、このようなＭＥＡ、ガス拡散層、及び集電体からなる単セルが複数個積層された構造（燃料電池スタック）を備えている。
固体高分子形燃料電池を車載動力源として用いた場合、車両の走行状況に応じて固体高分子形燃料電池の電圧が大きく変動する。固体高分子形燃料電池が低負荷状態にある場合、発電効率は高くなるが、カソード触媒は高電位状態に曝されるためにカソード触媒から触媒成分が溶出しやすくなる。一方、固体高分子形燃料電池が高負荷状態にある場合、発電効率は低くなるが、カソード触媒は低電位状態に曝されるために溶出した触媒成分がカソード触媒の表面に再析出しやすくなる。そのため、カソード触媒が高電位状態と低電位状態に繰り返し曝されると、カソード触媒が次第に劣化するという問題がある。
そこでこの問題を解決するために、従来から種々の提案がなされている。
例えば、特許文献１には、
（ａ）燃料電池の出力電圧の変動回数と、燃料電池の出力電圧の上限値と、電極触媒層の劣化の状態との対応関係を予め求めておき、
（ｂ）単位時間当たり出力電圧の変動回数が多くなるほど、出力電圧の上限値が小さくなるように、出力電圧の上限値を決定する
燃料電池システムの制御方法が開示されている。
同文献には、このような方法により、電極触媒層に含まれる白金や白金合金の溶出・劣化を抑制することが可能となる点が記載されている。
特許文献２には、カソード触媒の劣化の抑制を目的とするものではないが、
（ａ）カソード触媒の表面に酸化被膜が形成されるときの生成反応速度と、酸化被膜が還元されるときの還元反応速度との差に基づいて、触媒酸化被膜率を導出し、
（ｂ）触媒酸化被膜率に基づいて、燃料電池の電流－電圧特性を補正し、
（ｃ）燃料電池に対して負荷要求があったときは、補正された電流－電圧特性を用いて、負荷要求に対応する電力を得るための出力電流及び出力電圧を設定する
燃料電池システムの制御方法が開示されている。
同文献には、
（Ａ）カソード触媒の表面に酸化被膜が形成されると、カソード触媒表面における電気化学反応の進行が抑制されるために、電流－電圧特性が変化する点、
（Ｂ）酸化被膜の形成によって電流－電圧特性が変化したにもかかわらず、予め取得された電流－電圧特性（酸化被膜がない状態での電流－電圧特性）に基づいて発電制御を行うと、発電制御の精度が低下する点、及び、
（Ｃ）触媒酸化被膜率を逐次算出し、触媒酸化被膜率に応じて電流－電圧特性を補正すると、酸化被膜の形成に起因する発電制御の精度低下を抑制することができる点
が記載されている。
特許文献１に記載の方法を用いると、電圧変動に起因するカソード触媒の劣化をある程度抑制することができる。しかしながら、同文献に記載の方法は、酸化被膜の有無を考慮することなく一律に上限電位の抑制が行われている。そのため、同文献の方法では、発電効率が低下する可能性、及び、要求された電力に対して過不足が生じている可能性がある。また、電位変動が生じる環境下で燃料電池を使用する場合、燃料電池の電圧は必ずしも上限電位に到達するとは限らない。そのため、上限電位に到達しない範囲内において電位変動が生じた場合には、劣化抑制ができない。
一方、特許文献２に記載の方法を用いると、カソード触媒の表面における酸化被膜の形成に起因する発電制御の精度の低下を抑制することができる。しかしながら、同文献には、カソード触媒の劣化を抑制する方法について記載も示唆もない。
特開２０１２－１２９０６９号公報 特開２０１１－１９２４５８号公報
本発明が解決しようとする課題は、燃料電池に対して出力要求があった時に、要求通りの電力が出力され、発電効率が相対的に高くなり、かつ、カソード触媒の劣化が最小限に抑制されるように、燃料電池を制御することが可能な燃料電池制御指令装置を提供することにある。
上記課題を解決するために本発明に係る燃料電池制御指令装置は、以下の構成を備えている。
（１）少なくとも燃料電池の時刻ｉにおける総電圧Ｖ(i)に基づいて、前記燃料電池のカソード触媒の触媒電位Ｖcat(i)を算出する触媒電位算出手段。
（２）少なくとも前記Ｖcat(i)に基づいて、前記時刻ｉにおける前記カソード触媒の酸化被膜形成量θ(i)を算出する被覆状態算出手段。
（３）時刻ｉにおける前記燃料電池への電力指令値Ｐfc_cm(i)に基づいて、前記Ｐfc_cm(i)が得られる電流の推定値Ｉ_op(i,Ｘ_op)及び総電圧の推定値Ｖ_op(i,Ｘ_op)、並びに、前記Ｉ(i,Ｘ_op)及び前記Ｖ_op(i,Ｘ_op)を実現するための制御パラメータの候補値Ｘ_op(i,Ｐfc_cm)の組み合わせからなる複数の指令値候補を算出する指令値候補算出手段。
（４）前記複数の指令値候補について、それぞれ、前記燃料電池の損失の推定値Ｐloss_op(i,Ｘ_op)を算出する損失量算出手段。
（５）前記複数の指令値候補について、それぞれ、前記カソード触媒の触媒電位の推定値Ｖcat_op(i,Ｘ_op)を算出する仮触媒電位算出手段。
（６）前記複数の指令値候補について、それぞれ、前記燃料電池の劣化量の推定値Ｍ_op(i,Ｘ_op)を算出する劣化量算出手段。
（７）前記複数の指令値候補について、それぞれ、前記Ｐloss_op(i,Ｘ_op)、及び前記Ｍ_op(i,Ｘ_op)を含む総合指標Ｙ_op(i,Ｘ_op)を算出し、
前記複数の指令値候補の中から前記Ｙ_op(i,Ｘ_op)が最小となる前記Ｘ_op(i,Ｐfc_cm)、前記Ｖ_op(i,Ｘ_op)、及び前記Ｉ_op(i,Ｘ_op)の組み合わせを選択し、これらを制御パラメータの指令値Ｘ_cm(i)、総電圧の指令値Ｖ_cm(i)、及び電流の指令値Ｉ_cm(i)として出力する指令値算出手段。
電力Ｐfc、総電圧Ｖ、及び電流Ｉとの間には、Ｐfc＝ＶＩの関係が成り立つ。すなわち、所定の電力Ｐfcを得るための電流Ｉと総電圧Ｖの組み合わせは、複数組存在する。
一方、燃料電池の電流－電圧特性は、制御パラメータＸ（カソードガス流量Ｑ、カソードガス圧Ｐair、燃料電池の温度Ｔfc、燃料電池の湿度ＲＨなど）に応じて変化する。換言すれば、制御パラメータＸを変化させることで、電力Ｐfcを一定に維持したまま、電流Ｉと総電圧Ｖの組み合わせを比較的広範囲に変化させることができる。
そのため、カソード触媒の酸化被膜形成量θが小さい時は、触媒電位Ｖcatが小さくなるように制御パラメータＸを制御することによって、電力Ｐを要求値Ｐfcに維持したまま、カソード触媒の劣化が少ない低電位条件下で発電を行うことができる。
一方、酸化被膜形成量θが大きい時は、触媒電位Ｖcatが大きくなるように制御パラメータＸを制御することによって、電力Ｐを要求値Ｐfcに維持したまま、効率の高い高電位条件下で発電を行うことができる。
本発明の第１の実施の形態に係る燃料電池制御指令装置のブロック図である。 本発明の第２の実施の形態に係る燃料電池制御指令装置のブロック図である。 触媒電位Ｖcatがステップ状に変化した時の、触媒粒子の劣化量Ｍの経時変化の模式図である。 触媒電位Ｖcatがステップ状に変化した時の、溶解速度Ｆdiss及び酸化被膜形成量θの経時変化の模式図である。 制御パラメータＸの変化に伴う燃料電池の電流－電圧特性の変化の模式図である。 ガソードガス流量Ｑの変化に伴う電流－電圧特性の変化の模式図である。
損失に対する重み係数ｍ1が固定されている時の、劣化量に対する重み係数ｍ2と、劣化量又は燃費との関係を示す図である。 図８（Ａ）は、電力指令値Ｐfc_cm(i)の変化の模式図である。図８（Ｂ）は、ｍ2＝０又は０．２である時の電力指令値Ｐfc_cm(i)の変化に伴う電流の指令値Ｉ_cm(i)の変化の模式図である。図８（Ｃ）は、ｍ2＝０又は０．２である時の電力指令値Ｐfc_cm(i)の変化に伴う総電圧の指令値Ｖ_cm(i)の変化の模式図である。図８（Ｄ）は、ｍ2＝０又は０．２である時の電力指令値Ｐfc_cm(i)の変化に伴うカソードガス流量の指令値Ｑ_cm(i)の変化の模式図である。図８（Ｅ）は、ｍ2＝０又は０．２である時の電力指令値Ｐfc_cm(i)の変化に伴う酸化被膜形成量θ(i)の変化の模式図である。
以下、本発明の一実施の形態について詳細に説明する。
［１． パラメータ］
表１に、本発明において用いられているパラメータの一覧を示す。
添え字“cm”は、“command”、すなわち燃料電池に対する各変数の指令値を表す。添え字“op”は、“option”、すなわち各変数が選択可能な候補値又は推定値を表す。
「ｉ」は、離散時刻を表す。各変数を取得する時間間隔は、特に限定されるものではなく、目的に応じて最適な時間間隔を選択することができる。最適な時間間隔は、燃料電池システムの用途により異なる。例えば、燃料電池システムが車載動力源として用いられる場合、時間間隔は、通常、１ｍｓ～１００ｍｓである。
「Ｖ(i)」は、所定の時間間隔で燃料電池の総電圧Ｖを測定した場合において、時刻ｉにおける総電圧の測定値を表す。「Ｉ(i)」、「Ｒ(i)」等も同様である。
「Ｖ_op(i,Ｘ_op)」は、時刻ｉにおける総電圧の推定値Ｖ_opであり、かつ、Ｖ_opが制御パラメータＸ_opの関数であることを表す。「Ｘ_op(i,Ｐfc_cm)」、「Ｉ_op(i,Ｘ_op)」等も同様である。
Figure 2022095107000002
［２． 適用対象］
本発明に係る燃料電池制御指令装置は、種々の燃料電池に対して適用できる。本発明が適用可能な燃料電池としては、例えば、固体高分子形燃料電池、アルカリ電解質形燃料電池、リン酸形燃料電池、溶融炭酸塩形燃料電池、固体酸化物形燃料電池などがある。
［３． 燃料電池制御指令装置（１）］
図１に、本発明の第１の実施の形態に係る燃料電池制御指令装置のブロック図を示す。図１において、燃料電池制御指令装置１０ａは、触媒電位算出手段２０と、被覆状態算出手段３０ａと、指令値候補算出手段４０と、損失量算出手段５０と、仮触媒電位算出手段６０と、劣化量算出手段７０と、指令値算出手段８０とを備えている。
［３．１． 触媒電位算出手段］
触媒電位算出手段２０は、少なくとも燃料電池の時刻ｉにおける総電圧Ｖ(i)に基づいて、燃料電池のカソード触媒の触媒電位Ｖcat(i)を算出する手段である。
触媒電位算出手段２０は、Ｖ(i)のみに基づいてＶcat(i)を算出するものでも良く、あるいは、総電圧Ｖ(i)、電流Ｉ(i)、及び高周波の直流抵抗Ｒ(i)に基づいて、Ｖcat(i)を算出するものでも良い。
燃料電池は、通常、ＭＥＡ（その両端にガス拡散層が配置されているものを含む）及びセパレータからなる単セルが複数個積層された構造（スタック構造）を備えている。
燃料電池の「総電圧Ｖ」とは、スタックの両端の電位差をいう。
「カソード触媒の触媒電位Ｖcat」とは、厳密には、各単セルのカソードの電位に内部抵抗に起因する電位降下を加えた値をいう。
燃料電池を運転する際には、通常、Ｖ(i)及びＩ(i)が逐次計測される。Ｒ(i)は、燃料電池の運転時に電流又は電圧に高周波を重畳することにより、測定することができる。あるいは、予め動作条件ごとにＲ(i)を計測し、これをマップ化しておいても良い。Ｖcat(i)は、これらを用いて算出することができる。
本発明において、Ｖcat(i)の算出方法は特に限定されるものではなく、目的に応じて最適な方法を選択することができる。特に、触媒電位算出手段２０は、次の式（１）又は式（２）に基づいてＶcat(i)を算出するものが好ましい。
Figure 2022095107000003
 但し、
Ｎcellは、前記燃料電池のセルの積層数、
Ａcellは、前記セルの面積。
Ｖcat(i)は、厳密には式（１）で表される。式（１）中、第１項は、単セルの両端の電位差（セル電圧）を表す。第２項は、単セル当たりの、内部抵抗に起因する電位降下を表す。式（１）を用いると、Ｖcat(i)を正確に算出することができる。
式（２）は、内部抵抗に起因する電位降下を無視したＶcat(i)の近似式である。式（２）は、式（１）に比べて計算精度に劣る。しかしながら、式（２）を用いると、Ｖcat(i)の演算を簡略化することができる。また、式（２）を用いるとＶcat(i)を実際の値より低めに見積もることになるので、式（１）を用いた場合に比べて燃料電池の発電効率が向上する可能性はあるが、触媒劣化が加速される可能性がある。
［３．２． 被覆状態算出手段］
被覆状態算出手段３０ａは、少なくともＶcat(i)に基づいて、時刻ｉにおけるカソード触媒の酸化被膜形成量θ(i)を算出する手段である。
被覆状態算出手段３０ａは、Ｖcat(i)のみに基づいてθ(i)を算出するものでも良く、あるいは、Ｖcat(i)及び時刻（ｉ－１）におけるカソード触媒の酸化被膜形成量θ(i-1)に基づいてθ(i)を算出するものでも良い。さらに、被覆状態算出手段は、Ｖcat(i)及びθ(i-1)に加えて、これら以外のパラメータを考慮してθ(i)を算出するものでも良い。
図１に示す例において、被覆状態算出手段３０ａは、
Ｖcat(i)及び時刻（ｉ－１）における酸化被膜形成量θ(i-1)（以下、「前回値θ(i-1)」ともいう）から時刻ｉにおける酸化被膜形成量θ(i)（以下、「今回値θ(i)」ともいう）を算出するための主回路３２ａと、
今回値θ(i)を前回値θ(i-1)として記憶させ、前回値θ(i-1)を用いて次の今回値θ(i)（すなわち、時刻（ｉ＋１）における酸化被膜形成量θ(i+1)）の算出に用いるためのメモリ３４と
を備えている。
本実施の形態において、θ(i)の算出方法は、特に限定されるものではなく、目的に応じて最適な方法を選択することができる。θ(i)は、予め実験により得られた値から算出しても良く、あるいは、モデル式を用いて算出しても良い。
被覆状態算出手段３０ａとしては、具体的には、
（ａ）Ｖcatとθとの関係について予め第１マップを作成しておき、第１マップに基づいて、Ｖcat(i)に対応するθ(i)を算出する手段、
（ｂ）Ｖcatとθとの関係について予め第１関係式を作成しておき、第１関係式に基づいて、Ｖcat(i)に対応するθ(i)を算出する手段
などがある。
［３．２．１． 第１マップ］
「第１マップ」とは、制御対象である燃料電池と同一仕様の燃料電池について予め作成された、Ｖcatとθとの対応関係を示す一群のデータをいう。θは、現在のＶcatだけでなく、過去のＶcat（すなわち、動作履歴）にも依存する。そのため、θ(i)の推定精度を高めるためには、第１マップは、Ｖcat(i)及びθ(i-1)に基づいてθ(i)を推定することが可能なものが好ましい。
第１マップを用いてθ(i)を算出する場合には、予めＶcatとθとの対応関係について一群のデータを取得しておき、これをメモリに記憶させておく。被覆状態算出手段３０ａが触媒電位算出手段２０からＶcat(i)を取得したときは、第１マップを用いてＶcat(i)、又は、Ｖcat及びθ(i-1)からθ(i)を推定する。第１マップ中に、時刻ｉにおけるＶcat(i)に完全に一致するデータがない時は、内挿法を用いてＶcat(i)からθ(i)を推定する。
［３．２．２． 第１関係式］
「第１関係式」とは、制御対象である燃料電池と同一仕様の燃料電池について予め作成された、Ｖcatとθとの対応関係を示す関係式をいう。
第１関係式を用いてθを算出する場合には、予めＶcatとθとの対応関係を示す第１関係式をメモリに記憶させておく。被覆状態算出手段３０ａが触媒電位算出手段２０からＶcat(i)を取得したときは、第１関係式にＶcat(i)を代入し、θ(i)を算出する。
本発明において、第１関係式の種類は、特に限定されるものではなく、目的に応じて最適な関係式を選択することができる。特に、第１関係式は、次の式（３）又は式（４）で表されるものが好ましい。
Figure 2022095107000004
 但し、
ΔＴは、計算ステップ幅（時刻（ｉ－１）から時刻ｉまでの時間）、
Γは、単位表面積当たりの最大表面被覆酸素量（定数）、
ｋ1は、速度定数、
Ｅ1は、平衡電位（定数）、
α1、α2、β1、β2、γ1は、それぞれ、定数（フィッティングパラメータ）。
式（３）の右辺第２項は、ΔＴの間に新たに形成される酸化物の量に対応しており、バトラー・ボルマー式を用いている。
右辺第２項中、分子の第１項は、酸化反応の反応速度に対応しており、酸化物が形成されていない部分（すなわち、「１－θ」の部分）について、ＶcatとＥ1（酸化還元電位の基準値）との差に対して指数関数的に反応が進むことを表す。
一方、右辺第２項中、分子の第２項は、還元反応（逆反応）の反応速度に対応しており、酸化物が形成されている部分（すなわち、「θ」の部分）について、ＶcatとＥ1との差に対して指数関数的に反応が進むことを表す。
式（４）は、時刻（ｉ－１）における酸化被膜形成量θ(i-1)を考慮することなく、現在の時刻ｉにおけるＶcat(i)のみに基づいてθ(i)を推定するθ(i)の近似式である。換言すれば、式（４）は、式（３）において、長時間、ある電位Ｅ1で維持した時のθに対応する。そのため、式（４）は、式（３）に比べてθ(i)の推定精度に劣る。しかしながら、式（４）を用いると、式（３）に比べてθ(i)の演算を簡略化することができる。
［３．３． 指令値候補算出手段］
指令値候補算出手段４０は、時刻ｉにおける燃料電池への電力指令値Ｐfc_cm(i)に基づいて、Ｐfc_cm(i)が得られる電流の推定値Ｉ_op(i,Ｘ_op)及び総電圧の推定値Ｖ_op(i,Ｘ_op)、並びに、Ｉ(i,Ｘ_op)及びＶ_op(i,Ｘ_op)を実現するための制御パラメータの候補値Ｘ_op(i,Ｐfc_cm)の組み合わせからなる複数の指令値候補を算出する手段である。
「制御パラメータＸ」とは、燃料電池の運転条件の内、総電圧Ｖ及び／又は電流Ｉを変化させることが可能な条件をいう。制御パラメータＸとしては、例えば、
（ａ）カソードガス流量Ｑ、アノードガス流量などのガス流量、
（ｂ）カソードガス圧力Ｐair、アノードガス圧、カソードガスの酸素・窒素分圧、アノードガスの水素・窒素分圧などのガス圧力、
（ｃ）燃料電池の温度Ｔfc、
（ｄ）燃料電池の湿度ＲＨ、
などがある。制御パラメータＸには、これらのいずれか１つを用いても良く、あるいは、２種以上を組み合わせて用いても良い。
なお、本発明において、「燃料電池の温度Ｔfc」とは、厳密には、カソード触媒近傍の温度を指すが、カソード触媒近傍の温度を直接、制御するのが難しい時は、カソード触媒近傍の温度と密接な関係がある他のパラメータで代用しても良い。Ｔfcと同視できるパラメータとしては、例えば、アノード触媒近傍の温度、燃料電池の冷却水の入口温度又は出口温度、燃料電池の冷却水の流量、燃料電池の冷却風の風量などがある。
同様に、「燃料電池の湿度ＲＨ」とは、厳密には、カソード触媒近傍の湿度を指すが、カソード触媒近傍の湿度を直接、制御するのが難しい時は、カソード触媒近傍の湿度と密接な関係がある他のパラメータで代用しても良い。ＲＨと同視できるパラメータとしては、例えば、カソードガスの湿度、アノードガスの湿度などがある。
これらの中でも、制御パラメータＸは、カソードガス流量Ｑ、カソードガス圧力Ｐair、燃料電池の温度Ｔfc、及び／又は、燃料電池の湿度ＲＨが好ましい。特に、制御パラメータＸは、カソードガス流量Ｑが好ましい。これは、Ｑは他のパラメータに比べて制御が容易であり、Ｑを過度に大きくし、又は、過度に小さくした場合であっても燃料電池システムに重大な故障を発生させずに、Ｖcatを操作できるためである。
電力Ｐfc、総電圧Ｖ、及び電流Ｉとの間には、Ｐfc＝ＶＩの関係が成り立つ。すなわち、所定の電力Ｐfcを得るための電流Ｉと総電圧Ｖの組み合わせは、複数組存在する。
一方、燃料電池の電流－電圧特性は、制御パラメータＸに応じて変化する。換言すれば、制御パラメータＸを変化させることで、電力Ｐfcを一定に維持したまま、電流Ｉと総電圧Ｖの組み合わせを比較的広範囲に変化させることができる。
指令値候補算出手段４０では、電力指令値Ｐfc_cm(i)を得ることが可能な、電流の推定値Ｉ_op(i,Ｘ_op)と、総電圧の推定値Ｖ_op(i,Ｘ_op)と、制御パラメータの候補値Ｘ_op(i,Ｐfc_cm)との組み合わせからなる複数の指令値候補を算出する。算出すべき組み合わせの数は特に限定されるものではなく、目的に応じて最適な数を選択することができる。
また、指令値候補の算出方法は特に限定されるものではなく、目的に応じて最適な方法を選択することができる。指令値候補算出手段４０としては、例えば、
（ａ）Ｑ、Ｐair、Ｔfc、及びＲＨからなる群から選ばれるいずれか１以上の制御パラメータＸと、燃料電池の電力Ｐfc、総電圧Ｖ、及び電流Ｉとの関係について予め第２マップを作成しておき、第２マップに基づいて複数の指令値候補を算出する手段、
（ｂ）Ｑ、Ｐair、Ｔfc、及びＲＨからなる群から選ばれるいずれか１以上の制御パラメータＸと、燃料電池の電力Ｐfc、総電圧Ｖ、及び電流Ｉとの関係について予め第２関係式を作成しておき、第２関係式に基づいて複数の指令値候補を算出する手段、
などがある。
［３．３．１． 第２マップ］
「第２マップ」とは、制御対象である燃料電池と同一仕様の燃料電池について予め作成された、Ｘと、Ｐfcと、Ｖと、Ｉとの対応関係を示す一群のデータをいう。
第２マップを用いてＩ、Ｖ、及びＸの組み合わせを算出する場合には、予めＸと、Ｐfcと、Ｖと、Ｉとの対応関係を示す一群のデータを取得しておき、これをメモリに記憶させておく。指令値候補算出手段４０がＰfc_cm(i)を取得したときは、第２マップを用いて、Ｐfc_cm(i)を実現するための、Ｉ(i,Ｘ_op)、Ｖ_op(i,Ｘ_op)、及びＸ_op(i,Ｐfc_cm)の組み合わせからなる複数の指令値候補を算出する。第２マップ中に、時刻ｉにおけるＰfc_cm(i)に完全に一致するデータがない時は、内挿法を用いてＰfc_cm(i)からＩ(i,Ｘ_op)、Ｖ_op(i,Ｘ_op)、及びＸ_op(i,Ｐfc_cm)を推定する。
［３．３．２． 第２関係式］
「第２関係式」とは、制御対象である燃料電池と同一仕様の燃料電池について予め作成された、Ｘと、Ｐfcと、Ｖと、Ｉとの対応関係を示す関係式をいう。
第２関係式を用いてＩ、Ｖ、Ｘを算出する場合には、予めＸと、Ｐfcと、Ｖと、Ｉとの対応関係を示す第２関係式をメモリに記憶させておく。指令値候補算出４０がＰfc_cm(i)を取得した時は、第２関係式にＰfc_cm(i)を代入し、Ｐfc_cm(i)を実現するための、Ｉ(i,Ｘ_op)、Ｖ_op(i,Ｘ_op)、及びＸ_op(i,Ｐfc_cm)の組み合わせからなる複数の指令値候補を算出する。
本発明において、第２関係式の種類は、特に限定されるものではなく、目的に応じて最適な関係式を選択することができる。
特に、第２関係式は、次の式（５）及び式（６）で表されるものが好ましい。式（５）と式（６）との連立式を解くことで、Ｐfc_cm(i)を取得した時に、任意のＸ_op(i,Ｐfc_cm)に対するＩ(i,Ｘ_op)、及び、Ｖ_op(i,Ｘ_op)を算出することができる。
Figure 2022095107000005
 但し、δ1～δ16は、それぞれ、定数(フィッティングパラメータ）。
式（５）は、Ｐfc_cm(i)がＩ_op(i,Ｘ_op)とＶ_op(i,Ｘ_op)の積で表されることを示している。
式（６）は、バトラー・ボルマー式を変形することにより得られる燃料電池の総電圧Ｖの理論式である。式（６）の右辺のかっこ内において、
（ａ）第１項は、理論起電圧（Ｖocv）、
（ｂ）第２項は、反応に必要な活性化エネルギーに対応する活性化過電圧、
（ｃ）第３項は、反応に使用するガス（特に、空気内の酸素）の濃度過電圧、
（ｃ）第４項は、電解質のオーム損失に対応する抵抗過電圧
である。
なお、式（６）において、制御パラメータＸの一部のみを変更する場合、変更する制御パラメータＸについては候補値を用い、それ以外の制御パラメータＸについては、測定値を用いれば良い。例えば、制御パラメータＸとしてカソードガス流量Ｑのみを用いる場合、式（６）において、カソードガス流量Ｑのみ候補値Ｑ_op(i)を用る。それ以外の制御パラメータＸについては、それぞれ、測定値、すなわち、Ｐair(i)、Ｔfc(i)、及びＲＨ(i)を用いれば良い。
また、第２関係式として、式（６）に代えて、次の式（７）～式（１０）のいずれかを用いても良い。この場合もまた、式（５）と、式（７）～式（１０）のいずれかとの連立式を解くことで、Ｐfc_cm(i)を取得した時に、任意のＸ_op(i,Ｐfc_cm)に対するＩ(i,Ｘ_op)、及び、Ｖ_op(i,Ｘ_op)を算出することができる。
Figure 2022095107000006
 但し、ε1～ε20は、それぞれ、定数（フィッティングパラメータ）。
式（７）は、式（６）に記載されている各項の内、制御パラメータＸに対する感度が大きい項のみを抽出した実験式である。式（７）は、式（６）に比べて精度は落ちる。しかしながら、式（７）は、式（６）に比べてフィッティングパラメータが少ないため、少ない実験結果からパラメータを決めることができる。そのため、式（７）を用いると、計算コストを削減することができる。
式（８）は、式（６）に記載されている各項の内、ガソードガス流量Ｑに対して感度の高い項のみを抽出した実験式である。式（８）は、他の制御パラメータＸを用いていないので、式（６）及び式（７）を用いる場合に比べて、少ないフィッティングパラメータを用いて、少ない計算コストで候補値を算出することができる。
式（９）は、式（８）よりも高次の項を取り入れた実験式である。式（９）は、式（８）に比べて計算コストは増加するが、計算精度は向上する。
式（１０）は、式（８）に対し、epx項を取り入れた実験式である。式（１０）は、式（８）や式（９）に比べ、試験結果を説明しやすい場合に用いるのが好ましい。
［３．４． 損失量算出手段］
損失量算出手段５０は、複数の指令値候補について、それぞれ、燃料電池の損失の推定値Ｐloss_op(i,Ｘ_op)を算出する手段である。図１に示す例において、損失量算出手段５０は、Ｐfc_cm(i)、Ｉ_op(i,Ｘ_op)、及びＶ_op(i,Ｘ_op)の組み合わせ毎に、それぞれ、燃料電池の損失の推定値Ｐloss_op(i,Ｘ_op)を算出するものからなる。
指令値候補算出手段４０では、Ｐfc_cm(i)を実現することが可能なＩ_op(i,Ｘ_op)とＶ_op(i,Ｘ_op)の組み合わせからなる指令値候補を物理的に算出しているに過ぎず、その際に燃料電池の効率は全く考慮されていない。そのため、算出された複数の指令値候補の中から無作為に特定の指令値候補を選択すると、燃料電池の効率が低下する場合がある。
本発明ではこの問題を解決するために、複数の指令値候補毎に燃料電池の損失の推定値Ｐloss_op(i,Ｘ_op)を算出し、複数の指令値候補の中から特定の指令値候補を選択する際にＰloss_op(i,Ｘ_op)が考慮される。
本発明において、Ｐloss_op(i,Ｘ_op)の算出方法は、特に限定されるものではなく、目的に応じて最適な方法を選択することができる。特に、損失量算出手段５０は、次の式（１１）に基づいて、Ｐloss_op(i,Ｘ_op)を算出するものが好ましい。
Figure 2022095107000007
 但し、
Ｘ0(Ｐfc_cm)は、前記Ｐfc_cm(i)に対応する前記制御パラメータの基準値、
Ｉ0(Ｐfc_cm)は、前記Ｐfc_cm(i)に対応する電流の基準値、
Ｖlossは、損失を計算するための総電圧の基準値、
ＡＰloss(Ｘ_op)は、前記制御パラメータを制御する装置の動力損失、
ＡＰloss(Ｘ0(Ｐfc_cm))は、前記Ｐfc_cm(i)に対応する前記動力損失の基準値。
式（１１）の右辺第１項は、制御パラメータＸが基準値Ｘ0(Ｐfc_cm)から候補値Ｘ_op(i,Ｐfc_cm)に変化し、これによって電流Ｉが基準値Ｉ0(Ｐfc_cm)から候補値Ｉ_op(i,Ｘ_op)に変化した時の燃料電池の損失の差分を表す。
式（１１）の右辺第２項は、制御パラメータＸが基準値Ｘ0(Ｐfc_cm)から候補値Ｘ_op(i,Ｐfc_cm)に変化した時の、制御パラメータを制御する装置の損失（例えば、カソードガス供給装置の動力損失）の差分を表す。
式（１１）において、各基準値の値は、特に限定されるものではなく、目的に応じて最適な値を選択することができる。
例えば、Ｘ0(Ｐfc_cm)は、燃料電池の発電効率を最も優先したときの制御パラメータＸの値と定義しても良い。この場合、Ｘ0(Ｐfc_cm)で燃料電池を作動させた時に、Ｐfc_cm(i)を満足する電流値がＩ0(Ｐfc_cm)に対応する。
また、Ｖlossは、例えば、燃料電池の理論総電圧をＶ0（１～１．４Ｖ）とし、セル電圧をＶcellとすると、Ｖloss＝Ｖ0×Ｖcellと表せる。
［３．５． 仮触媒電位算出手段］
仮触媒電位算出手段６０は、複数の指令値候補について、それぞれ、カソード触媒の触媒電位の推定値Ｖcat_op(i,Ｘ_op)を算出する手段である。図１に示す例において、仮触媒電位算出手段６０は、Ｉ_op(i,Ｘ_op)、Ｖ_op(i,Ｘ_op)、及びＲ(i)の組み合わせ毎に、それぞれ、カソード触媒の触媒電位の推定値Ｖcat_op(i,Ｘ_op)を算出するものからなる。
上述したように、指令値候補算出手段４０では、Ｐfc_cm(i)を実現することが可能なＩ_op(i,Ｘ_op)とＶ_op(i,Ｘ_op)の組み合わせからなる指令値候補を物理的に算出しているに過ぎず、その際にカソード触媒の劣化は全く考慮されていない。そのため、算出された複数の指令値候補の中から無作為に特定の指令値候補を選択すると、カソード触媒が劣化する場合がある。
本発明ではこの問題を解決するために、各指令値候補毎にカソード触媒の劣化量Ｍ_op(i，Ｘ_op)を予測し、複数の指令値候補の中から特定の指令値候補を選択する際にＭ_op(i,Ｘ_op)が考慮される。そのためには、まず、各指令値候補毎に触媒電位の推定値Ｖcat_op(i,Ｘ_op)を算出する必要がある。
本発明において、Ｖcat_op(i,Ｘ_op)の算出方法は特に限定されるものではなく、目的に応じて最適な方法を選択することができる。特に、仮触媒電位算出手段６０は、次の式（１２）又は式（１３）に基づいてＶcat_op(i,Ｘ_op)を算出するものが好ましい。
なお、式（１２）及び式（１３）の詳細については、式（１）及び式（２）と同様であるので、説明を省略する。
Figure 2022095107000008
 但し、
Ｎcellは、前記燃料電池のセルの積層数、
Ａcellは、前記セルの面積。
［３．６． 劣化量算出手段］
劣化量算出手段７０は、複数の指令値候補について、それぞれ、前記燃料電池の劣化量の推定値Ｍ_op(i,Ｘ_op)を算出する手段である。図１に示す例において、劣化量算出手段７０は、Ｖcat_op(i,Ｘ_op)及びθ(i)の組み合わせ毎に、それぞれ、燃料電池の劣化量の推定値Ｍ_op(i,Ｘ_op)を算出するものからなる。
本発明において、Ｍ_op(i,Ｘ_op)の算出方法は、特に限定されるものではなく、目的に応じて最適な方法を選択することができる。特に、劣化量算出手段７０は、次の式（１４）に基づいて、Ｍ_op(i,Ｘ_op)を算出するものが好ましい。
Figure 2022095107000009
 但し、Ｆdissは、前記カソード触媒の溶解速度。
Ｆdissは、Ｖcatに大きく依存する。そのため、式（１４）を用いてＭ_op(i,Ｘ_op)を算出する際には、予めモデル式や実験結果を用いてＦdissをＶcatの関数として表し、これをメモリに記憶させておく。劣化量算出手段７０がＶcat_op(i,Ｘ_op)及びθ(i)を取得した時は、これらを式（１４）に代入し、Ｍ_op(i,Ｘ_op)を算出する。
ＦdissをＶcatの関数で表す場合、その関係式は、ＶcatからＦdissを一義的に求めることか可能なものである限りにおいて、特に限定されない。Ｆdissは、特に、次の式（１５）で表されるものが好ましい。
Figure 2022095107000010
 但し、
ｋ2は、速度定数、
Ｅ2は、平衡電位（定数）、
β3は、定数（フィッティングパラメータ）。
［３．７． 指令値算出手段］
指令値算出手段８０は、
複数の指令値候補について、それぞれ、Ｐloss_op(i,Ｘ_op)、及びＭ_op(i,Ｘ_op)を含む総合指標Ｙ_op(i,Ｘ_op)を算出し、
複数の指令値候補の中からＹ_op(i,Ｘ_op)が最小となる前記Ｘ_op(i,Ｐfc_cm)、前記Ｖ_op(i,Ｘ_op)、及び前記Ｉ_op(i,Ｘ_op)の組み合わせを選択し、これらを制御パラメータの指令値Ｘ_cm(i)、総電圧の指令値Ｖ_cm(i)、及び電流の指令値Ｉ_cm(i)として出力する手段である。
「総合指標Ｙ_op(i,Ｘ_op)」とは、複数の指令値候補の中から特定の指令値候補を選択する際の判断指標であって、少なくとも損失Ｐloss_op(i,Ｘ_op)、及び劣化量Ｍ_op(i,Ｘ_op)が考慮されているものをいう。Ｙ_op(i,Ｘ_op)は、Ｐloss_op(i,Ｘ_op)、及びＭ_op(i,Ｘ_op)に加えて、さらに酸化物の保持項が考慮されているものでも良い。
指令値算出手段は、具体的には、次の式（１６）又は式（１７）に基づいて、Ｙ_op(i,Ｘ_op)を算出するものが好ましい。
Figure 2022095107000011
 但し、
ｍ1は、前記Ｐloss_op(i,Ｘ_op)に対する重み係数、
ｍ2は、前記Ｍ_op(i,Ｘ_op)に対する重み係数、
Ｖthは、閾値、
θ(i)×(Ｖth－Ｖcat_op(i,Ｘ_op))は、酸化物の保持項、
ｍ3は、前記酸化物の保持項に対する重み係数であって、Ｖth－Ｖcat_op(i,Ｘ_op)＜０の時はｍ3＝０、Ｖth－Ｖcat_op(i,Ｘ_op)≧０の時はｍ3＞０。
［３．７．１． 式（１６）］
式（１６）は、Ｐloss_op(i,Ｘ_op)及びＭ_op(i,Ｘop)のみが考慮された総合指標Ｙ_op(i,Ｘ_op)を表す。式（１６）において、重み係数ｍ1、ｍ2の値は特に限定されるものではなく、目的に応じて最適な値を選択することができる。
例えば、式（１６）において、ｍ1＝０、ｍ2＞０である場合、Ｍ_op(i,Ｘop)が最小となるＸ_cm(i)、Ｖ_cm(i)、及びＩ_cm(i)の組み合わせが選択される。逆に、ｍ1＞０、ｍ2＝０である場合、Ｐloss_op(i,Ｘ_op)が最小となるＸ_cm(i)、Ｖ_cm(i)、及びＩ_cm(i)の組み合わせが選択される。
さらに、ｍ1＞０、ｍ2＞０である場合、両者の大きさを最適化することによって、Ｐloss_op(i,Ｘ_op)及びＭ_op(i,Ｘop)の双方が適度に小さくなるＸ_cm(i)、Ｖ_cm(i)、及びＩ_cm(i)の組み合わせが選択される。
［３．７．２． 式（１７）］
式（１７）は、Ｐloss_op(i,Ｘ_op)及びＭ_op(i,Ｘop)に加えて、さらに酸化物の保持項が考慮された総合指標Ｙ_op(i,Ｘ_op)を表す。式（１７）において、重み係数ｍ1、ｍ2、ｍ3の値は特に限定されるものではなく、目的に応じて最適な値を選択することができる。
本発明において、θ(i)が小さい時には、カソード触媒の劣化を抑制するために、基本的には総電圧Ｖ(i)を下げた状態（高負荷状態）で発電が行われる。一方、総電圧Ｖ(i)が下がると、その瞬間又はその後の発電過程で酸化被膜が取れ、かえってカソード触媒の劣化が加速してしまう場合がある。酸化物の酸化還元反応の電位は、概ね０．５～０．８Ｖである。そのため、その近辺で閾値Ｖthを設定し、酸化物の保持項を考慮することで、使用条件によっては耐久性がさらに向上する場合がある。
Ｖth－Ｖcat_op(i,Ｘ_op)＜０である場合、ｍ3＝０とする。これは、このようにしないと、Ｙ_op(i,Ｘ_op)を最小化するに当たり、酸化物保持項がマイナスの値となり、Ｖth－Ｖcat_op(i,Ｘ_op)がマイナスの大きな値になるほど総合指標が良いという結果になるためである。酸化物の保持項は、酸化物が消失する場合に値が大きくなる。そのため、酸化物が消失する恐れがない場合（すなわち、Ｖcat＞Ｖthである場合）には、Ｙ_op(i,Ｘ_op)への感度を無くすため、ｍ3＝０とする。
一方、Ｖth－Ｖcat_op(i,Ｘ_op)≧０である場合、ｍ3＞０とする。この場合、ｍ3が大きくなるほど、酸化物保持項は大きくなる。また、Ｖcat_op(i,Ｘ_op)が小さくなるほど、Ｙ_op(i,Ｘ_op)が大きくなる。その結果、Ｖcat_op(i,Ｘ_op)が過度に小さくならないような制御パラメータＸ_op(i,Ｐfc_cm)が選択される。大部分の範囲でＶcatが小さくなるほど劣化量Ｍは低下する。そのため、ｍ3＝０の時に比べ瞬間的には劣化量Ｍは増大するが、酸化被膜が維持されることで将来的な劣化量Ｍが削減される。
長時間の運転がなされ、θ(i)が大きくなるような使い方では、ｍ3は大きい方がトータルの劣化量Ｍが削減される。一方、頻繁な燃料電池の始動・停止などにより、Ｖcat(i)が低電位となり、θ(i)があまり大きくならない使い方では、ｍ3は小さい方がトータルの劣化量Ｍが削減される。
［４． 燃料電池制御指令装置（２）］
図２に、本発明の第２の実施の形態に係る燃料電池制御指令装置のブロック図を示す。図２において、燃料電池制御指令装置１０ｂは、触媒電位算出手段２０と、被覆状態算出手段３０ｂと、指令値候補算出手段４０と、損失量算出手段５０と、仮触媒電位算出手段６０と、劣化量算出手段７０と、指令値算出手段８０とを備えている。
［４．１．触媒電位算出手段、指令値候補算出手段、損失量算出手段、仮触媒電位算出手段、劣化量算出手段、及び、指令値算出手段］
触媒電位算出手段２０、指令値候補算出手段４０、損失量算出手段５０、仮触媒電位算出手段６０、劣化量算出手段７０、及び、指令値算出手段８０については、第１の実施の形態と同様であるので、説明を省略する。
［４．２． 被覆状態算出手段］
図２において、被覆状態算出手段３０ｂは、
Ｖcat(i)、時刻（ｉ－１）における酸化被膜形成量θ(i-1)、燃料電池の温度Ｔfc(i)、及び、燃料電池の湿度ＲＨ(i)から時刻ｉにおける酸化被膜形成量θ(i)を算出するための主回路３２ｂと、
今回値θ(i)を前回値θ(i-1)として記憶させ、前回値θ(i-1)を用いて次の今回値θ(i)（すなわち、時刻（ｉ＋１）における酸化被膜形成量θ(i+1)）の算出に用いるためのメモリ３４と
を備えている。
すなわち、被覆状態算出手段３０ｂは、Ｖcat(i)、θ(i-1)、Ｔfc(i)、及び、ＲＨ(i)に基づいて、θ(i)を算出するものからなる。この点が第１の実施の形態とは異なる。酸化被膜の溶解・析出反応は化学反応であるため、θ(i)はＴfc(i)にも依存する。また、酸化被膜の溶解・析出は水を介して行われるため、θ(i)はＲＨ(i)にも依存する。そのため、θ(i)を算出する際に、Ｖcat(i)及びθ(i-1)に加えて、Ｔfc(i)及びＲＨ(i)をさらに考慮すると、θ(i)の推定精度がさらに向上する。
本実施の形態において、θ(i)の算出方法は、特に限定されるものではなく、目的に応じて最適な方法を選択することができる。θ(i)は、予め実験により得られた値から算出しても良く、あるいは、モデル式を用いて算出しても良い。
被覆状態算出手段３０ｂとしては、具体的には、
（ａ）Ｖcat、θ、Ｔfc、及びＲＨの関係について予め第３マップを作成しておき、第３マップに基づいて、Ｖcat(i)、Ｔfc(i)、及びＲＨ(i)に対応するθ(i)を算出する手段、
（ｂ）Ｖcat、θ、Ｔfc、及びＲＨと関係について予め第３関係式を作成しておき、第３関係式に基づいて、Ｖcat(i)、Ｔfc(i)、及びＲＨ(i)に対応するθ(i)を算出する手段
などがある。
［４．２．１． 第３マップ］
「第３マップ」とは、制御対象である燃料電池と同一仕様の燃料電池について予め作成された、Ｖcat、θ、Ｔfc、及びＲＨの対応関係を示す一群のデータをいう。
第３マップは、Ｖcat及びθに加えて、Ｔfc及びＲＨがさらに考慮される。この点が第１マップとは異なる。第３マップに関するその他の点については、第１マップと同様であるので、説明を省略する。
［４．２．２． 第３関係式］
「第３関係式」とは、制御対象である燃料電池と同一仕様の燃料電池について予め作成された、Ｖcat、θ、Ｔfc、及びＲＨの対応関係を示す関係式をいう。
第３関係式を用いてθを算出する場合には、予めＶcat、θ、Ｔfc、及びＲＨの対応関係を示す第３関係式をメモリに記憶させておく。被覆状態算出手段３０ｂがＶcat(i)、Ｔfc(i)、ＲＨ(i)、及びθ(i-1)を取得したときは、第３関係式にこれらを代入し、θ(i)を算出する。
本発明において、第３関係式の種類は、特に限定されるものではなく、目的に応じて最適な関係式を選択することができる。Ｔfc及びＲＨを考慮したθ(i)の関係式については、例えば、参考文献１に記載されている。
［参考文献１］Darling, R.M. and J.P. Meyers (2003), "Kinetic Model of Platinum Dissolution in PEMFCs," Journal of the Electrochemical Society 150 (11)
［５． 作用］
［５．１． 触媒の劣化］
図３に、触媒電位Ｖcatがステップ状に変化した時の、触媒粒子の劣化量Ｍの経時変化の模式図を示す。触媒粒子は、図３に示すような劣化特性を持つ。図３の上段は、燃料電池の電圧Ｖ（すなわち、触媒電位Ｖcat）がステップ状に増加した例を示す。図３の下段は、上段のＶcatが入力された結果、触媒粒子の劣化量Ｍが時間の経過とともに変化する様子を表す。劣化量Ｍは、触媒の溶解速度に対応しており、モデル式や実験により求めることができる。上述した式（１４）及び式（１５）は、モデル式の一例である。
図４に、触媒電位Ｖcatがステップ状に変化した時の、溶解速度Ｆdiss及び酸化被膜形成量θの経時変化の模式図を示す。図４は、図３に対応するように溶解速度Ｆdissと酸化被膜形成量θとを描いた図である。図４の上段に示すように、Ｖcatが増加するほど、Ｆdissは大きくなる。一方、図４の下段に示すように、Ｖcatが大きくなると、触媒粒子表面において酸化被膜が遅れて形成される。酸化被膜が形成されるにつれて（すなわち、θが大きくなるにつれて）、図３の下段に示されるように、触媒粒子の溶解、すなわち、劣化量Ｍが抑制されることになる。
図３及び図４からわかるように、カソード触媒が高電位に曝されると、カソード触媒から触媒成分が溶出しやすくなる。一方、カソード触媒が高電位に曝されると、カソード触媒の表面に酸化皮膜が形成され、カソード触媒からの触媒成分の溶出が抑制される。しかしながら、酸化被膜の形成速度は遅いため、急激にカソードの電位が変動すると、酸化被膜の形成が遅れ、カソード触媒から触媒成分が溶出しやすくなる。すなわち、電位変動が繰り返される環境下で燃料電池を使用し続けると、カソード触媒がやがて劣化する。
［５．２． 制御パラメータＸを用いた触媒劣化の抑制］
図５に、制御パラメータＸの変化に伴う燃料電池の電流－電圧特性の変化の模式図を示す。燃料電池の電流－電圧（単セルの端子間電圧）特性は、基本的には、電流Ｉの増加（すなわち、発電量≒パワー要求値の増加）に伴い、電圧Ｖは低下する曲線となる。このＩＶ特性は、通常、発電環境が変わると、上昇又は下降する。
図６に、ガソードガス流量Ｑの変化に伴う電流－電圧特性の変化の模式図を示す。要求電力Ｐfc、総電圧Ｖ、及び電流Ｉとの間には、Ｐfc＝ＶＩの関係が成り立つ。すなわち、所定の電力Ｐfcを得るための電流Ｉと総電圧Ｖの組み合わせは、複数組存在する。
一方、燃料電池の電流－電圧特性は、制御パラメータＸに応じて変化する。例えば、ＩＶ特性を変化させるための制御パラメータＸとして、カソードガス流量Ｑを用いた場合、図６に示すように、Ｑを増加させるとＩＶ特性が上昇し、Ｑを減少させるとＩＶ特性が下降する。換言すれば、制御パラメータＸを変化させることで、電力Ｐfcを一定に維持したまま、電流Ｉと総電圧Ｖの組み合わせを比較的広範囲に変化させることができる。
具体的には、図６に示すように、Ｉ－Ｖ特性上に等パワーライン（Ｖ＝Ｐfc／Ｉとなる曲線）を引くと、カソードガス流量がＱ1であるときのＩＶ特性と等パワーラインの交点から、Ｐfcを得るためのＶとＩの第１候補値（Ｖ_op1、Ｉ_op2）を得ることができる。
同様に、カソードガス流量がＱ2であるときのＩＶ特性と等パワーラインの交点から、Ｐfcを得るための第２候補値（Ｖ_op2、Ｉ_op2）を得ることができる。
以下、同様にして、Ｐfcを得るためのＱと、Ｖと、Ｉとの組み合わせからなる複数の指令値候補値を算出することができる。
Ｑ以外の制御パラメータＸを用いる場合も同様である。
例えば、制御パラメータＸとしてカソードガス圧Ｐairを用いた場合、通常、Ｐairが大きくなるほど、ＩＶ特性は上昇する。但し、Ｐairが過度に大きくなると、圧力増加により生成水が液水として滞留しやすくなり、これによって酸素の供給が阻害され、電位が低下する場合がある。
また、制御パラメータＸとして燃料電池の温度Ｔfcを用いた場合、通常、Ｔfcが高くなるほど、ＩＶ特性は上昇する。但し、Ｔfcが過度に高くなると、電解質が乾燥する。その結果、ある電流動作点ではＴfcの上昇に伴い電位が低下し、ある電流動作点ではＴfcの上昇に伴い電位が増加する。
さらに、制御パラメータＸとして燃料電池の湿度ＲＨを用いた場合、通常、ＲＨが大きくなるほど、ＩＶ特性は上昇する。但し、ＲＨが過度に増加すると、生成水が液水として滞留しやすくなり、これによって酸素の供給が阻害され、電位が低下する場合がある。
［５．３． 指令値の選択］
上述のようにして得られた指令値候補は、Ｐfcを実現することが可能な電流Ｉ、総電圧Ｖ、及び制御パラメータＸの組み合わせを物理的に算出しているに過ぎず、その際に燃料電池の効率やカソード触媒の劣化は考慮されていない。そのため、そのため、算出された複数の指令値候補の中から無作為に特定の指令値候補を選択すると、燃料電池の効率が低下し、あるいは、カソード触媒が劣化する場合がある。
これに対し、カソード触媒の酸化被膜形成量θ(i)を逐次算出すると、制御パラメータＸ_op(i,Ｐfc_cm)が変更された時のカソード触媒の劣化量Ｍ_op(i,Ｘ_op)を推定することができる。また、総電圧の候補値Ｖ_op(i,Ｘ_op)及び電流の候補値Ｉ_op(i,Ｘ_op)がわかると、これらの候補値を選択した時の燃料電池の損失Ｐloss_op(i,Ｘ_op)を推定することができる。
そのため、酸化被膜形成量θが小さい時は、触媒電位Ｖcatが小さくなるように制御パラメータＸを制御することによって、電力Ｐを要求値Ｐfcに維持したまま、カソード触媒の劣化が少ない低電位条件下で発電を行うことができる。
一方、酸化被膜形成量θが大きい時は、触媒電位Ｖcatが大きくなるように制御パラメータＸを制御することによって、電力Ｐを要求値Ｐfcに維持したまま、効率の高い高電位条件下で発電を行うことができる。
［５．４． 重み係数を用いた劣化量と燃費の調整］
複数の指令値候補の中からどれを指令値として選択すべきかは、燃料電池が搭載されるシステムの用途により異なる。耐久性が重視される用途では、劣化量Ｍが最も小さくなる指令値候補を指令値として選択すべきである。一方、燃費が重視される用途では、損失Ｐlossが最も小さくなる指令値候補を指令値として選択すべきである。
上述した総合指標を用いると、重み係数ｍ1、ｍ2、ｍ3の値を調整することによって、効率を重視するか、あるいは、耐久性を重視するかを調整することができる。
損失Ｐlossに対する重み係数ｍ1が劣化量Ｍに対する重み係数ｍ2より大きい場合、燃費が優先される。逆に、ｍ2がｍ1より大きい場合、耐久性が優先される。また、ｍ1及びｍ2の値を最適化すると、燃費を著しく低下させることなく、耐久性を大幅に改善することができる。さらに、酸化物保持項に対する重み係数ｍ3を考慮すると、使用条件が考慮されることになるので、カソード触媒の耐久性がさらに向上する場合がある。
（実施例１）
［１． 試験方法］
上述した式（１６）で表される総合指標を用いて指令値を選択した時の、劣化量と燃費をシミュレーションにより求めた。制御パラメータＸには、カソードガス流量Ｑを用いた。損失Ｐlossに対する重み係数ｍ1は一定の値に固定し、劣化量Ｍに対する重み係数ｍ2は、０～０．５の範囲で変化させた。
［２． 結果］
図７に、損失に対する重み係数ｍ1が固定されている時の、劣化量に対する重み係数ｍ2と劣化量又は燃費との関係を示す。なお、図７において、劣化量及び燃費は、いずれもｍ2＝０の時の値で規格化されている。
図７より、ｍ2＝０．２とすると、ｍ2＝０に比べて燃費がほとんど低下せず、劣化量を約４０％削減できること（耐久性が１．６倍に向上すること）がわかる。また、ｍ2をさらに大きくすると、燃費は悪化するが、耐久性はさらに改善されることがわかる。
図８（Ａ）～図８（Ｅ）に、
（ａ）電力指令値Ｐfc_cm(i)の変化の模式図、並びに、
（ｂ）ｍ2＝０又は０．２である時の電力指令値Ｐfc_cm(i)の変化に伴う、電流の指令値Ｉ_cm(i)、総電圧の指令値Ｖ_cm(i)、カソードガス流量の指令値Ｑ_cm(i)、又は、酸化被膜形成量θ(i)の変化の模式図
を示す。図８より、以下のことがわかる。
（１）θ(i)が小さい場合、ｍ2＝０．２である時のカソードガス流量Ｑ_cm(i)は、ｍ2＝０である時のそれより少なくなった。その結果、ｍ2＝０．２である時の総電圧Ｖ_cm(i)は、ｍ2＝０である時のそれより低くなった。これは、劣化量Ｍの抑制が優先されていることを表す。
（２）θ(i)が大きい（θ(i)≒１）場合、ｍ2＝０．２である時の総電圧Ｖ_cm(i)は、ｍ2＝０である時のそれとほぼ同等であった。これは、θ(i)が大きい場合、劣化量Ｍが少なくなるため、ｍ2＝０．２の時も効率優先の制御が行われたためである。
以上、本発明の実施の形態について詳細に説明したが、本発明は上記実施の形態に何ら限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内で種々の改変が可能である。
本発明に係る燃料電池発制御指令装置は、燃料電池自動車の発電制御に用いることができる。
上記課題を解決するために本発明に係る燃料電池制御指令装置は、以下の構成を備えている。
（１）少なくとも燃料電池の時刻ｉにおける総電圧Ｖ(i)に基づいて、前記燃料電池のカソード触媒の触媒電位Ｖcat(i)を算出する触媒電位算出手段。
（２）少なくとも前記Ｖcat(i)に基づいて、前記時刻ｉにおける前記カソード触媒の酸化被膜形成量θ(i)を算出する被覆状態算出手段。
（３）時刻ｉにおける前記燃料電池への電力指令値Ｐfc_cm(i)に基づいて、前記Ｐfc_cm(i)が得られる電流の推定値Ｉ_op(i,Ｘ_op)及び総電圧の推定値Ｖ_op(i,Ｘ_op)、並びに、前記Ｉ(i,Ｘ_op)及び前記Ｖ_op(i,Ｘ_op)を実現するための制御パラメータの候補値Ｘ_op(i,Ｐfc_cm)の組み合わせからなる複数の指令値候補を算出する指令値候補算出手段。
（４）前記複数の指令値候補について、それぞれ、前記燃料電池の損失の推定値Ｐloss_op(i,Ｘ_op)を算出する損失量算出手段。
（５）前記複数の指令値候補について、それぞれ、前記カソード触媒の触媒電位の推定値Ｖcat_op(i,Ｘ_op)を算出する仮触媒電位算出手段。
（６）前記複数の指令値候補について、それぞれ、前記燃料電池の劣化量の推定値Ｍ_op(i,Ｘ_op)を算出する劣化量算出手段。
（７）前記複数の指令値候補について、それぞれ、前記Ｐloss_op(i,Ｘ_op)、及び／又は、前記Ｍ_op(i,Ｘ_op)を含む総合指標Ｙ_op(i,Ｘ_op)を算出し、
前記複数の指令値候補の中から前記Ｙ_op(i,Ｘ_op)が最小となる前記Ｘ_op(i,Ｐfc_cm)、前記Ｖ_op(i,Ｘ_op)、及び前記Ｉ_op(i,Ｘ_op)の組み合わせを選択し、これらを制御パラメータの指令値Ｘ_cm(i)、総電圧の指令値Ｖ_cm(i)、及び電流の指令値Ｉ_cm(i)として出力する指令値算出手段。
Figure 2022095107000030
 但し、
ΔＴは、計算ステップ幅（時刻（ｉ－１）から時刻ｉまでの時間）、
Γは、単位表面積当たりの最大表面被覆酸素量（定数）、
ｋ1は、速度定数、
Ｅ1は、平衡電位（定数）、
α1、α2、β1、β2、γ1は、それぞれ、定数（フィッティングパラメータ）。
式（５）は、Ｐfc_cm(i)がＩ_op(i,Ｘ_op)とＶ_op(i,Ｘ_op)の積で表されることを示している。
式（６）は、バトラー・ボルマー式を変形することにより得られる燃料電池の総電圧Ｖの理論式である。式（６）の右辺のかっこ内において、
（ａ）第１項は、理論起電圧（Ｖocv）、
（ｂ）第２項は、反応に必要な活性化エネルギーに対応する活性化過電圧、
（ｃ）第３項は、反応に使用するガス（特に、空気内の酸素）の濃度過電圧、
（ｄ）第４項は、電解質のオーム損失に対応する抵抗過電圧
である。
式（９）は、式（８）よりも高次の項を取り入れた実験式である。式（９）は、式（８）に比べて計算コストは増加するが、計算精度は向上する。
式（１０）は、式（８）に対し、exp項を取り入れた実験式である。式（１０）は、式（８）や式（９）に比べ、試験結果を説明しやすい場合に用いるのが好ましい。
式（１１）において、各基準値の値は、特に限定されるものではなく、目的に応じて最適な値を選択することができる。
例えば、Ｘ0(Ｐfc_cm)は、燃料電池の発電効率を最も優先したときの制御パラメータＸの値と定義しても良い。この場合、Ｘ0(Ｐfc_cm)で燃料電池を作動させた時に、Ｐfc_cm(i)を満足する電流値がＩ0(Ｐfc_cm)に対応する。
また、Ｖlossは、例えば、セルの理論電圧をＶ0（１～１．４Ｖ）とし、セルの積層数をＮcellとすると、Ｖloss＝Ｖ0×Ｎcellと表せる。
［３．７． 指令値算出手段］
指令値算出手段８０は、
複数の指令値候補について、それぞれ、Ｐloss_op(i,Ｘ_op)、及び／又は、Ｍ_op(i,Ｘ_op)を含む総合指標Ｙ_op(i,Ｘ_op)を算出し、
複数の指令値候補の中からＹ_op(i,Ｘ_op)が最小となる前記Ｘ_op(i,Ｐfc_cm)、前記Ｖ_op(i,Ｘ_op)、及び前記Ｉ_op(i,Ｘ_op)の組み合わせを選択し、これらを制御パラメータの指令値Ｘ_cm(i)、総電圧の指令値Ｖ_cm(i)、及び電流の指令値Ｉ_cm(i)として出力する手段である。
「総合指標Ｙ_op(i,Ｘ_op)」とは、複数の指令値候補の中から特定の指令値候補を選択する際の判断指標であって、少なくとも損失Ｐloss_op(i,Ｘ_op)、及び／又は、劣化量Ｍ_op(i,Ｘ_op)が考慮されているものをいう。Ｙ_op(i,Ｘ_op)は、Ｐloss_op(i,Ｘ_op)、及び／又は、Ｍ_op(i,Ｘ_op)に加えて、さらに酸化物の保持項が考慮されているものでも良い。
指令値算出手段は、具体的には、次の式（１６）又は式（１７）に基づいて、Ｙ_op(i,Ｘ_op)を算出するものが好ましい。
［３．７．１． 式（１６）］
式（１６）は、Ｐloss_op(i,Ｘ_op)及びＭ_op(i,Ｘ_op)のみが考慮された総合指標Ｙ_op(i,Ｘ_op)を表す。式（１６）において、重み係数ｍ1、ｍ2の値は特に限定されるものではなく、目的に応じて最適な値を選択することができる。
例えば、式（１６）において、ｍ1＝０、ｍ2＞０である場合、Ｍ_op(i,Ｘ_op)が最小となるＸ_cm(i)、Ｖ_cm(i)、及びＩ_cm(i)の組み合わせが選択される。逆に、ｍ1＞０、ｍ2＝０である場合、Ｐloss_op(i,Ｘ_op)が最小となるＸ_cm(i)、Ｖ_cm(i)、及びＩ_cm(i)の組み合わせが選択される。
さらに、ｍ1＞０、ｍ2＞０である場合、両者の大きさを最適化することによって、Ｐloss_op(i,Ｘ_op)及びＭ_op(i,Ｘ_op)の双方が適度に小さくなるＸ_cm(i)、Ｖ_cm(i)、及びＩ_cm(i)の組み合わせが選択される。
［３．７．２． 式（１７）］
式（１７）は、Ｐloss_op(i,Ｘ_op)及びＭ_op(i,Ｘ_op)に加えて、さらに酸化物の保持項が考慮された総合指標Ｙ_op(i,Ｘ_op)を表す。式（１７）において、重み係数ｍ1、ｍ2、ｍ3の値は特に限定されるものではなく、目的に応じて最適な値を選択することができる。

Claims (13)

  1. 以下の構成を備えた燃料電池制御指令装置。
    （１）少なくとも燃料電池の時刻ｉにおける総電圧Ｖ(i)に基づいて、前記燃料電池のカソード触媒の触媒電位Ｖcat(i)を算出する触媒電位算出手段。
    （２）少なくとも前記Ｖcat(i)に基づいて、前記時刻ｉにおける前記カソード触媒の酸化被膜形成量θ(i)を算出する被覆状態算出手段。
    （３）時刻ｉにおける前記燃料電池への電力指令値Ｐfc_cm(i)に基づいて、前記Ｐfc_cm(i)が得られる電流の推定値Ｉ_op(i,Ｘ_op)及び総電圧の推定値Ｖ_op(i,Ｘ_op)、並びに、前記Ｉ(i,Ｘ_op)及び前記Ｖ_op(i,Ｘ_op)を実現するための制御パラメータの候補値Ｘ_op(i,Ｐfc_cm)の組み合わせからなる複数の指令値候補を算出する指令値候補算出手段。
    （４）前記複数の指令値候補について、それぞれ、前記燃料電池の損失の推定値Ｐloss_op(i,Ｘ_op)を算出する損失量算出手段。
    （５）前記複数の指令値候補について、それぞれ、前記カソード触媒の触媒電位の推定値Ｖcat_op(i,Ｘ_op)を算出する仮触媒電位算出手段。
    （６）前記複数の指令値候補について、それぞれ、前記燃料電池の劣化量の推定値Ｍ_op(i,Ｘ_op)を算出する劣化量算出手段。
    （７）前記複数の指令値候補について、それぞれ、前記Ｐloss_op(i,Ｘ_op)、及び前記Ｍ_op(i,Ｘ_op)を含む総合指標Ｙ_op(i,Ｘ_op)を算出し、
    前記複数の指令値候補の中から前記Ｙ_op(i,Ｘ_op)が最小となる前記Ｘ_op(i,Ｐfc_cm)、前記Ｖ_op(i,Ｘ_op)、及び前記Ｉ_op(i,Ｘ_op)の組み合わせを選択し、これらを制御パラメータの指令値Ｘ_cm(i)、総電圧の指令値Ｖ_cm(i)、及び電流の指令値Ｉ_cm(i)として出力する指令値算出手段。
  2. 前記触媒電位算出手段は、次の式（１）又は式（２）に基づいて前記Ｖcat(i)を算出するものからなる請求項１に記載の燃料電池制御指令装置。
    Figure 2022095107000012
     但し、
    Ｎcellは、前記燃料電池のセルの積層数、
    Ａcellは、前記セルの面積。
  3. 前記被覆状態算出手段は、触媒電位Ｖcatと酸化被膜形成量θとの関係について予め第１マップ又は第１関係式を作成しておき、
    前記第１マップ又は前記第１関係式に基づいて、前記Ｖcat(i)に対応する前記θ(i)を算出するものからなる請求項１又は２に記載の燃料電池制御指令装置。
  4. 前記第１関係式は、次の式（３）又は式（４）で表されるものからなる請求項３に記載の燃料電池制御指令装置。
    Figure 2022095107000013
     但し、
    ΔＴは、計算ステップ幅、
    Γは、単位表面積当たりの最大表面被覆酸素量（定数）、
    ｋ1は、速度定数、
    Ｅ1は、平衡電位（定数）、
    α1、α2、β1、β2、γ1は、それぞれ、定数（フィッティングパラメータ）。
  5. 前記指令値候補算出手段は、
    カソードガス流量Ｑ、カソードガス圧力Ｐair、前記燃料電池の温度Ｔfc、及び前記燃料電池の湿度ＲＨからなる群から選ばれるいずれか１以上の制御パラメータＸと、前記燃料電池の電力Ｐfc、総電圧Ｖ、及び電流Ｉとの関係について予め第２マップ又は第２関係式を作成しておき、
    前記第２マップ又は前記第２関係式に基づいて、前記複数の指令値候補を算出するものからなる
    請求項１から４までのいずれか１項に記載の燃料電池制御指令装置。
  6. 前記第２関係式は、次の式（５）及び式（６）で表されるものからなる請求項５に記載の燃料電池制御指令装置。
    Figure 2022095107000014
     但し、δ1～δ16は、それぞれ、定数(フィッティングパラメータ）。
  7. 前記第２関係式は、前記式（６）に代えて、次の式（７）～式（１０）のいずれかを用いるものからなる請求項６に記載の燃料電池制御指令装置。
    Figure 2022095107000015
     但し、ε1～ε20は、それぞれ、定数（フィッティングパラメータ）。
  8. 前記損失量算出手段は、次の式（１１）に基づいて、前記Ｐloss_op(i,Ｘ_op)を算出するものからなる請求項１から７までのいずれか１項に記載の燃料電池制御指令装置。
    Figure 2022095107000016
     但し、
    Ｘ0(Ｐfc_cm)は、前記Ｐfc_cm(i)に対応する前記制御パラメータの基準値、
    Ｉ0(Ｐfc_cm)は、前記Ｐfc_cm(i)に対応する電流の基準値、
    Ｖlossは、損失を計算するための総電圧の基準値、
    ＡＰloss(Ｘ_op)は、前記制御パラメータを制御する装置の動力損失、
    ＡＰloss(Ｘ0(Ｐfc_cm))は、前記Ｐfc_cm(i)に対応する前記動力損失の基準値。
  9. 前記仮触媒電位算出手段は、次の式（１２）又は式（１３）に基づいて、前記Ｖcat_op(i,Ｘ_op)を算出するものからなる請求項１から８までのいずれか１項に記載の燃料電池制御指令装置。
    Figure 2022095107000017
     但し、
    Ｎcellは、前記燃料電池のセルの積層数、
    Ａcellは、前記セルの面積。
  10. 前記劣化量算出手段は、次の式（１４）に基づいて、前記Ｍ_op(i,Ｘ_op)を算出するものからなる請求項１から９までのいずれか１項に記載の燃料電池制御指令装置。
    Figure 2022095107000018
     但し、Ｆdissは、前記カソード触媒の溶解速度。
  11. 前記Ｆdissは、次の式（１５）で表されるものからなる請求項１０に記載の燃料電池制御指令装置。
    Figure 2022095107000019
     但し、
    ｋ2は、速度定数、
    Ｅ2は、平衡電位（定数）、
    β3は、定数（フィッティングパラメータ）。
  12. 前記指令値算出手段は、次の式（１６）又は式（１７）に基づいて、前記Ｙ_op(i,Ｘ_op)を算出するものからなる請求項１から１１までのいずれか１項に記載の燃料電池制御指令装置。
    Figure 2022095107000020
     但し、
    ｍ1は、前記Ｐloss_op(i,Ｘ_op)に対する重み係数、
    ｍ2は、前記Ｍ_op(i,Ｘ_op)に対する重み係数、
    Ｖthは、閾値、
    θ(i)×{Ｖth－Ｖcat_op(i,Ｘ_op)}は、酸化物の保持項、
    ｍ3は、前記酸化物の保持項に対する重み係数であって、Ｖth－Ｖcat_op(i,Ｘ_op)＜０の時はｍ3＝０、Ｖth－Ｖcat_op(i,Ｘ_op)≧０の時はｍ3＞０。
  13. 前記被覆状態算出手段は、前記Ｖcat(i)、時刻（ｉ－１）における前記カソード触媒の酸化被膜形成量θ(i-1)、前記燃料電池の温度Ｔfc(i)、及び前記燃料電池の湿度ＲＨ(i)に基づいて、前記θ(i)を算出するものからなる請求項１から１２までのいずれか１項に記載の燃料電池制御指令装置。
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