JP2022094324A - 混合組成物 - Google Patents
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Abstract
【課題】撥液性（特に撥水性）に優れた膜を形成でき、しかも保存安定性に優れ、長期間保存した後に膜を形成しても撥液性（特に撥水性）に優れた膜を形成できる混合組成物を提供する。また、上記混合組成物を硬化した膜、および該膜を有するガラスを提供する。【解決手段】式（ａ１）で表される化合物（Ａ１）と、式（ｂ１）で表される有機ケイ素化合物（Ｂ）と、溶剤（Ｅ）との混合組成物であり、前記溶剤（Ｅ）は、ハンセン溶解度パラメータが１８（Ｊ／ｃｍ3）1/2以上、２３．５（Ｊ／ｃｍ3）1/2以下であり、且つハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項（δＨ）が５．５（Ｊ／ｃｍ3）1/2以上であることを満足する化合物（Ｅ１）を含んでいる混合組成物。【選択図】なし
Description
本発明は、各種基材に撥液性を有する膜を形成できる混合組成物、該混合組成物を硬化した膜、該膜を有するガラスに関する。
各種車両や、住宅、ビル設備等において、窓ガラス表面の汚れに由来する視認性の悪化や、外観不良等の問題が生じる場合がある。そのため、ガラス等の基材表面の撥液性が良好であることが求められる。特に基材表面への液滴の付着を防止するだけでなく、付着した液滴の除去が容易であることも求められる。基材表面に形成することにより撥液性を向上できる皮膜として、特許文献１には、ポリシロキサン骨格と、該ポリシロキサン骨格を形成するケイ素原子のうち一部のケイ素原子に結合するトリアルキルシリル基含有分子鎖とを含む透明皮膜が開示されている。
本発明の目的は、撥液性（特に撥水性）に優れた膜を形成でき、しかも保存安定性に優れ、長期間保存した後に膜を形成しても撥液性（特に撥水性）に優れた膜を形成できる混合組成物を提供することにある。また、本発明の他の目的は、上記混合組成物を硬化した膜、および該膜を有するガラスを提供することにある。
本発明は、以下の通りである。
［１］ 下記式（ａ１）で表される化合物（Ａ１）と、下記式（ｂ１）で表される有機ケイ素化合物（Ｂ）と、溶剤（Ｅ）との混合組成物であり、前記溶剤（Ｅ）は、ハンセン溶解度パラメータが１８（Ｊ／ｃｍ3）1/2以上、２３．５（Ｊ／ｃｍ3）1/2以下であり、且つハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項（δＨ）が５．５（Ｊ／ｃｍ3）1/2以上であることを満足する化合物（Ｅ１）を含んでいることを特徴とする混合組成物。
［式（ａ１）中、Ａa1はヒドロキシ基または加水分解性基を表し、Ａa1が複数存在する場合は複数のＡa1がそれぞれ異なっていてもよく、Ｚa1は炭化水素基、トリアルキルシリル基含有分子鎖、またはシロキサン骨格含有基を表し、Ｚa1が複数存在する場合は複数のＺa1がそれぞれ異なっていてもよく、ｒ１は１～３の整数を表し、Ｒa1は下記式（ａ１１）で表される基を表す。］
［式（ａ１１）中、Ｒs2はそれぞれ独立に炭素数１～４のアルキル基を表し、Ｒa11は炭化水素基またはトリアルキルシリルオキシ基を表し、該炭化水素基またはトリアルキルシリルオキシ基に含まれる水素原子はフッ素原子に置換されていてもよく、Ｒa11が複数存在する場合は複数のＲa11がそれぞれ異なっていてもよく、Ａa11はヒドロキシ基または加水分解性基を表し、Ａa11が複数存在する場合は複数のＡa11がそれぞれ異なっていてもよく、Ｚs1は－Ｏ－または２価の炭化水素基を表し、該２価の炭化水素基に含まれる－ＣＨ2－は－Ｏ－に置き換わっていてもよく、Ｙs1は単結合または－Ｓｉ（Ｒs2）2－Ｌs1－を表し、Ｌs1は２価の炭化水素基を表し、該２価の炭化水素基に含まれる－ＣＨ2－は－Ｏ－に置き換わっていてもよく、ｒ２は０～３の整数を表し、ｒ１０は１以上の整数を表し、＊は結合手を表す。］
Ｓｉ（Ｒb1）b20（Ｘb1）4-b20 （ｂ１）
［式（ｂ１）中、Ｒb1は炭素数１～５の炭化水素基を表し、Ｘb1は加水分解性基を表し、ｂ２０は０または１である。］
［２］ 前記化合物（Ａ１）に対する前記有機ケイ素化合物（Ｂ）のモル比［有機ケイ素化合物（Ｂ）／化合物（Ａ１）］が１０未満である［１］に記載の混合組成物。
［３］ 下記式（ｃ１）で表される有機ケイ素化合物（Ｃ）が混合されている［１］または［２］に記載の混合組成物。
Ｒc1－Ｓｉ（Ｘc1）3 （ｃ１）
［式（ｃ１）中、Ｒc1は炭素数６～３０の炭化水素基を表し、Ｘc1は加水分解性基を表す。］
［４］ 前記有機ケイ素化合物（Ｂ）および前記有機ケイ素化合物（Ｃ）の合計に対する前記化合物（Ａ１）の質量比［化合物（Ａ１）／（有機ケイ素化合物（Ｂ）＋有機ケイ素化合物（Ｃ））］が０．０６０以上である［３］に記載の混合組成物。
［５］ 前記有機ケイ素化合物（Ｃ）に対する前記化合物（Ａ１）の質量比［化合物（Ａ１）／有機ケイ素化合物（Ｃ）］が０．２以上、３０以下である［３］または［４］に記載の混合組成物。
［６］ 前記化合物（Ｅ１）は、ハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項（δＨ）に対する極性項（δＰ）の比（δＰ／δＨ）が０．７０以上、１．７０以下を満足する［１］～［５］のいずれかに記載の混合組成物。
［７］ 前記化合物（Ｅ１）を前記溶剤（Ｅ）中、５質量％以上、１００質量％以下含む［１］～［６］のいずれかに記載の混合組成物。
［８］ 前記溶剤（Ｅ）は、ハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項（δＨ）に対する極性項（δＰ）の比（δＰ／δＨ）が０．５７以上、１．５５以下を満足する［１］～［７］のいずれかに記載の混合組成物。
［９］ 前記化合物（Ａ１）は、下記式（ａ１－１）で表される化合物である［１］～［８］のいずれかに記載の混合組成物。
［式（ａ１－１）中、Ａa1、Ｚs1、Ｒs2、Ｙs1、及びｒ１０はそれぞれ上記と同義であり、Ｒa13はそれぞれ独立に炭化水素基またはトリアルキルシリルオキシ基を表し、該炭化水素基またはトリアルキルシリルオキシ基に含まれる水素原子はフッ素原子に置換されていてもよい。］
［１０］ 前記Ｒa13は、それぞれ独立に炭素数１～４のアルキル基である［９］に記載の混合組成物。
［１１］ 水（Ｄ）が混合されており、混合組成物の全体を１００質量％としたとき、前記水（Ｄ）の量が２０質量％未満である［１］～［１０］のいずれかに記載の混合組成物。
［１２］ ｐＫａが１以上、５以下の弱酸（Ｇ）が混合されている［１］～［１１］のいずれかに記載の混合組成物。
［１３］ ［１］～［１２］のいずれかに記載の混合組成物を硬化した膜。
［１４］ ［１３］に記載の膜を少なくとも片側面に有するガラス。
なお、本明細書において、各成分の量、モル比、または質量比の範囲を記載している場合、該範囲は、混合組成物の調製時に調整できる。
［１］ 下記式（ａ１）で表される化合物（Ａ１）と、下記式（ｂ１）で表される有機ケイ素化合物（Ｂ）と、溶剤（Ｅ）との混合組成物であり、前記溶剤（Ｅ）は、ハンセン溶解度パラメータが１８（Ｊ／ｃｍ3）1/2以上、２３．５（Ｊ／ｃｍ3）1/2以下であり、且つハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項（δＨ）が５．５（Ｊ／ｃｍ3）1/2以上であることを満足する化合物（Ｅ１）を含んでいることを特徴とする混合組成物。
［式（ａ１）中、Ａa1はヒドロキシ基または加水分解性基を表し、Ａa1が複数存在する場合は複数のＡa1がそれぞれ異なっていてもよく、Ｚa1は炭化水素基、トリアルキルシリル基含有分子鎖、またはシロキサン骨格含有基を表し、Ｚa1が複数存在する場合は複数のＺa1がそれぞれ異なっていてもよく、ｒ１は１～３の整数を表し、Ｒa1は下記式（ａ１１）で表される基を表す。］
［式（ａ１１）中、Ｒs2はそれぞれ独立に炭素数１～４のアルキル基を表し、Ｒa11は炭化水素基またはトリアルキルシリルオキシ基を表し、該炭化水素基またはトリアルキルシリルオキシ基に含まれる水素原子はフッ素原子に置換されていてもよく、Ｒa11が複数存在する場合は複数のＲa11がそれぞれ異なっていてもよく、Ａa11はヒドロキシ基または加水分解性基を表し、Ａa11が複数存在する場合は複数のＡa11がそれぞれ異なっていてもよく、Ｚs1は－Ｏ－または２価の炭化水素基を表し、該２価の炭化水素基に含まれる－ＣＨ2－は－Ｏ－に置き換わっていてもよく、Ｙs1は単結合または－Ｓｉ（Ｒs2）2－Ｌs1－を表し、Ｌs1は２価の炭化水素基を表し、該２価の炭化水素基に含まれる－ＣＨ2－は－Ｏ－に置き換わっていてもよく、ｒ２は０～３の整数を表し、ｒ１０は１以上の整数を表し、＊は結合手を表す。］
Ｓｉ（Ｒb1）b20（Ｘb1）4-b20 （ｂ１）
［式（ｂ１）中、Ｒb1は炭素数１～５の炭化水素基を表し、Ｘb1は加水分解性基を表し、ｂ２０は０または１である。］
［２］ 前記化合物（Ａ１）に対する前記有機ケイ素化合物（Ｂ）のモル比［有機ケイ素化合物（Ｂ）／化合物（Ａ１）］が１０未満である［１］に記載の混合組成物。
［３］ 下記式（ｃ１）で表される有機ケイ素化合物（Ｃ）が混合されている［１］または［２］に記載の混合組成物。
Ｒc1－Ｓｉ（Ｘc1）3 （ｃ１）
［式（ｃ１）中、Ｒc1は炭素数６～３０の炭化水素基を表し、Ｘc1は加水分解性基を表す。］
［４］ 前記有機ケイ素化合物（Ｂ）および前記有機ケイ素化合物（Ｃ）の合計に対する前記化合物（Ａ１）の質量比［化合物（Ａ１）／（有機ケイ素化合物（Ｂ）＋有機ケイ素化合物（Ｃ））］が０．０６０以上である［３］に記載の混合組成物。
［５］ 前記有機ケイ素化合物（Ｃ）に対する前記化合物（Ａ１）の質量比［化合物（Ａ１）／有機ケイ素化合物（Ｃ）］が０．２以上、３０以下である［３］または［４］に記載の混合組成物。
［６］ 前記化合物（Ｅ１）は、ハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項（δＨ）に対する極性項（δＰ）の比（δＰ／δＨ）が０．７０以上、１．７０以下を満足する［１］～［５］のいずれかに記載の混合組成物。
［７］ 前記化合物（Ｅ１）を前記溶剤（Ｅ）中、５質量％以上、１００質量％以下含む［１］～［６］のいずれかに記載の混合組成物。
［８］ 前記溶剤（Ｅ）は、ハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項（δＨ）に対する極性項（δＰ）の比（δＰ／δＨ）が０．５７以上、１．５５以下を満足する［１］～［７］のいずれかに記載の混合組成物。
［９］ 前記化合物（Ａ１）は、下記式（ａ１－１）で表される化合物である［１］～［８］のいずれかに記載の混合組成物。
［式（ａ１－１）中、Ａa1、Ｚs1、Ｒs2、Ｙs1、及びｒ１０はそれぞれ上記と同義であり、Ｒa13はそれぞれ独立に炭化水素基またはトリアルキルシリルオキシ基を表し、該炭化水素基またはトリアルキルシリルオキシ基に含まれる水素原子はフッ素原子に置換されていてもよい。］
［１０］ 前記Ｒa13は、それぞれ独立に炭素数１～４のアルキル基である［９］に記載の混合組成物。
［１１］ 水（Ｄ）が混合されており、混合組成物の全体を１００質量％としたとき、前記水（Ｄ）の量が２０質量％未満である［１］～［１０］のいずれかに記載の混合組成物。
［１２］ ｐＫａが１以上、５以下の弱酸（Ｇ）が混合されている［１］～［１１］のいずれかに記載の混合組成物。
［１３］ ［１］～［１２］のいずれかに記載の混合組成物を硬化した膜。
［１４］ ［１３］に記載の膜を少なくとも片側面に有するガラス。
なお、本明細書において、各成分の量、モル比、または質量比の範囲を記載している場合、該範囲は、混合組成物の調製時に調整できる。
本発明の混合組成物を用いれば、撥液性（特に撥水性）に優れた膜を提供できる。また、本発明の混合組成物は保存安定性に優れるため、長期間保存した混合組成物を用いても撥液性（特に撥水性）に優れた膜を提供できる。
本発明の混合組成物は、式（ａ１）で表される化合物（Ａ１）と、式（ｂ１）で表される有機ケイ素化合物（Ｂ）と、溶剤（Ｅ）との混合組成物である。前記溶剤（Ｅ）は、ハンセン溶解度パラメータが１８（Ｊ／ｃｍ3）1/2以上、２３．５（Ｊ／ｃｍ3）1/2以下であり、且つハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項（δＨ）が５．５（Ｊ／ｃｍ3）1/2以上であることを満足する化合物（Ｅ１）を含んでいる。上記混合組成物を用いることにより、撥液性（特に撥水性）、特に膜における液滴の滑落性（特に水滴の滑落性）を著しく高められるため、微細な液滴の付着を抑制できる。また、上記混合組成物は保存安定性に優れるため、長期間保存した混合組成物を用いても撥液性（特に撥水性）、特に液滴の滑落性（特に水滴の滑落性）に優れた膜を提供できる。
以下、各成分について説明する。
［化合物（Ａ１）］
本発明の混合組成物は、下記式（ａ１）で表される化合物（Ａ１）が混合されている。
本発明の混合組成物は、下記式（ａ１）で表される化合物（Ａ１）が混合されている。
式（ａ１）中、Ａa1はヒドロキシ基または加水分解性基を表し、Ａa1が複数存在する場合は複数のＡa1がそれぞれ異なっていてもよく、Ｚa1は炭化水素基、トリアルキルシリル基含有分子鎖、またはシロキサン骨格含有基を表し、Ｚa1が複数存在する場合は複数のＺa1がそれぞれ異なっていてもよく、ｒ１は１～３の整数を表し、Ｒa1は下記式（ａ１１）で表される基を表す。
式（ａ１１）中、Ｒs2はそれぞれ独立に炭素数１～４のアルキル基を表し、Ｒa11は炭化水素基またはトリアルキルシリルオキシ基を表し、該炭化水素基またはトリアルキルシリルオキシ基に含まれる水素原子はフッ素原子に置換されていてもよく、Ｒa11が複数存在する場合は複数のＲa11がそれぞれ異なっていてもよく、Ａa11はヒドロキシ基または加水分解性基を表し、Ａa11が複数存在する場合は複数のＡa11がそれぞれ異なっていてもよく、Ｚs1は－Ｏ－または２価の炭化水素基を表し、該２価の炭化水素基に含まれる－ＣＨ2－は－Ｏ－に置き換わっていてもよく、Ｙs1は単結合または－Ｓｉ（Ｒs2）2－Ｌs1－を表し、Ｌs1は２価の炭化水素基を表し、該２価の炭化水素基に含まれる－ＣＨ2－は－Ｏ－に置き換わっていてもよく、ｒ２は０～３の整数を表し、ｒ１０は１以上の整数を表し、＊は結合手を表す。
上記化合物（Ａ１）が混合組成物に混合されることによって撥液性（特に撥水性）、特に膜における液滴の滑落性（特に水滴の滑落性）が向上する。
まず、上記式（ａ１１）で表される基において、下記式（ｓ２）で表される部分（以下、分子鎖（ｓ２）と呼ぶ場合がある）について説明する。
分子鎖（ｓ２）において、Ｒs2で表されるアルキル基の炭素数は１～４が好ましく、より好ましくは１～３、さらに好ましくは１～２である。Ｒs2で表されるアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基等が挙げられ、これらの中でもメチル基又はエチル基が好ましく、メチル基が特に好ましい。
分子鎖（ｓ２）において、ｒ１０は、１～１００の整数が好ましく、より好ましくは１～８０の整数、さらに好ましくは１～６０の整数、特に好ましくは１～５０の整数、最も好ましくは１～３０の整数である。
分子鎖（ｓ２）において、Ｚs1又はＬs1で表される２価の炭化水素基の炭素数は１～１０が好ましく、より好ましくは１～６、さらに好ましくは１～４である。前記２価の炭化水素基は、鎖状が好ましく、鎖状である場合、直鎖状、分岐鎖状のいずれであってもよい。また、前記２価の炭化水素基は、２価の脂肪族炭化水素基が好ましく、アルカンジイル基が好ましい。前記２価の炭化水素基としては、例えば、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基等のアルカンジイル基が挙げられる。さらに、前記２価の炭化水素基に含まれる一部の－ＣＨ2－は－Ｏ－に置き換わっていてもよい。この場合連続する２つの－ＣＨ2－が同時に－Ｏ－に置き換わることはなく、Ｓｉ原子に隣接する－ＣＨ2－が－Ｏ－に置き換わることはない。２つ以上の－ＣＨ2－が－Ｏ－に置き換わっている場合、－Ｏ－と－Ｏ－の間の炭素原子数は２～４が好ましく、２または３がさらに好ましい。前記２価の炭化水素基の一部が－Ｏ－に置き換わった基としては、具体的には、（ポリ）エチレングリコール単位を有する基、（ポリ）プロピレングリコール単位を有する基等を例示できる。
分子鎖（ｓ２）において、Ｚs1は－Ｏ－または２価の脂肪族炭化水素基が好ましく、より好ましくは－Ｏ－である。
分子鎖（ｓ２）において、Ｙs1は単結合であることが好ましい。
分子鎖（ｓ２）において、Ｚs1が－Ｏ－であり、Ｙs1が単結合であること、すなわち前記分子鎖（ｓ２）は、ジアルキルシリルオキシ基の繰り返しのみからなることが好ましい。
分子鎖（ｓ２）としては、下記式で表される分子鎖を挙げることができる。式中、ｒ２１は１以上の整数を表し、＊はケイ素原子に結合する結合手を表す。ｒ２１は上記ｒ１０と同じ数値範囲であり、好ましい範囲も同じである。
次に、上記式（ａ１１）で表される基における分子鎖（ｓ２）以外の部分について説明する。式（ａ１１）中、Ｒa11は炭化水素基またはトリアルキルシリルオキシ基を表し、該炭化水素基またはトリアルキルシリルオキシ基に含まれる水素原子はフッ素原子に置換されていてもよい。フッ素原子の置換数は、炭素原子の数をＡとしたとき、１以上が好ましく、より好ましくは３以上であり、２×Ａ＋１以下が好ましい。
Ｒa11が炭化水素基である場合、その炭素数は１～４が好ましく、より好ましくは１～３、さらに好ましくは１または２である。Ｒa11が炭化水素基である場合、脂肪族炭化水素基が好ましく、アルキル基がより好ましい。アルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基等が挙げられる。
Ｒa11がトリアルキルシリルオキシ基である場合、トリアルキルシリルオキシ基を構成するアルキル基としては、その炭素数は１～４が好ましく、より好ましくは１～３、さらに好ましくは１または２である。アルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基等が挙げられる。トリアルキルシリルオキシ基を構成する３つのアルキル基は同一であっても異なっていてもよく、同一であることが好ましい。なお、トリアルキルシリルオキシ基は、トリアルキルシリル基のケイ素原子に酸素原子が結合している基を意味する。
式（ａ１１）中、Ａa11はヒドロキシ基または加水分解性基を表す。加水分解性基としては、加水分解によりヒドロキシ基（シラノール基）を与える基であればよく、例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基等の炭素数１～４のアルコキシ基、アセトキシ基、塩素原子、イソシアネート基等を好ましく挙げることができる。Ａa11は炭素数１～４のアルコキシ基がより好ましく、炭素数１または２のアルコキシ基が更に好ましい。
上記式（ａ１１）で表されるＲa1は、下記式（ａ１１－１）または式（ａ１１－２）で表される基が好ましい。
式（ａ１１－１）中、Ｚs1、Ｒs2、Ｙs1、及びｒ１０は、上記と同義であり、Ｒa13はそれぞれ独立に炭化水素基またはトリアルキルシリルオキシ基を表し、該炭化水素基またはトリアルキルシリルオキシ基に含まれる水素原子はフッ素原子に置換されていてもよく、＊はケイ素原子との結合手を表す。
式（ａ１１－２）中、Ｒs2、及びｒ１０は、それぞれ上記と同義であり、Ａa12はヒドロキシ基または加水分解性基を表し、Ａa12が複数存在する場合は複数のＡa12がそれぞれ異なっていてもよく、Ｒa12は炭化水素基を表し、Ｒa12が複数存在する場合は複数のＲa12がそれぞれ異なっていてもよく、ｙ１２は１～３の整数を表し、＊はケイ素原子との結合手を表す。
まず、式（ａ１１－１）で表される基について説明する。式（ａ１１－１）において、Ｒa13で表される炭化水素基としては、上記Ｒa11で説明した炭化水素基と同様のものが挙げられ、炭素数１～４のアルキル基が好ましく、より好ましくは炭素数１～３のアルキル基、さらに好ましくは炭素数１または２のアルキル基である。特に、Ｒa13が全て炭化水素基である場合、Ｒa13はアルキル基であることが好ましい。３つのＲa13は、同一でも異なっていてもよく、同一であることが好ましい。Ｒa13が全て炭化水素基である場合、３つのＲa13の合計の炭素数は９以下が好ましく、より好ましくは６以下、さらに好ましくは４以下である。３つのＲa13のうち少なくとも１つがメチル基であることが好ましく、少なくとも２つがメチル基であることがより好ましく、３つのＲa13全てがメチル基であることが特に好ましい。
式（ａ１１－１）において、Ｒa13で表されるトリアルキルシリルオキシ基としては、上記Ｒa11で説明したトリアルキルシリルオキシ基と同様のものが挙げられ、好ましい範囲も同様である。式（ａ１１－１）において、Ｒa13の少なくとも１つがトリアルキルシリルオキシ基であってもよく、Ｒa13の全てがトリアルキルシリルオキシ基であることも好ましい。
式（ａ１１－１）で表される基は、下記式（ｓ３－１）で表される基であることがより好ましく、下記式（ｓ３－１－１）で表される基であることがさらに好ましい。また、式（ａ１１－２）で表される基は、下記式（ｓ３－２）で表される基であることもより好ましく、下記式（ｓ３－２－１）で表される基であることがさらに好ましい。
式（ｓ３－１）及び（ｓ３－１－１）中、Ｚs1、Ｒs2、Ｙs1、ｒ１０は上記と同義である。Ｒs3は炭素数１～４のアルキル基を表し、＊はケイ素原子との結合手を表す。
式（ｓ３－２）及び式（ｓ３－２－１）中、Ｚs1、Ｒs2、Ｙs1、Ｒs3、ｒ１０は上記と同義である。＊はケイ素原子との結合手を表す。
Ｒs3で表されるアルキル基の炭素数は１～３が好ましく、より好ましくは１または２である。また、式（ｓ３－１）、式（ｓ３－１－１）、式（ｓ３－２）、及び式（ｓ３－２－１）中、－Ｓｉ（Ｒs3）3に含まれるＲs3の合計の炭素数は９以下が好ましく、より好ましくは６以下、さらに好ましくは４以下である。さらに、－Ｓｉ（Ｒs3）3に含まれるＲs3のうち、少なくとも１つがメチル基であることが好ましく、２つ以上のＲs3がメチル基であることがより好ましく、３つのＲs3全てがメチル基であることが特に好ましい。
式（ａ１１－１）で表される基としては、式（ｓ３－Ｉ）で表される基が挙げられる。式（ｓ３－Ｉ）中、Ｚs10、Ｒs20、ｎ１０、Ｙs10、Ｒs10は、下記表に示す組み合わせが好ましい。
上記表１、表２に示したｎ１０は、好ましくは１～３０の整数である。
次に、式（ａ１１－２）で表される基について説明する。式（ａ１１－２）中、Ａa12はヒドロキシ基または加水分解性基を表し、加水分解性基としては、加水分解によりヒドロキシ基（シラノール基）を与える基であればよく、例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基等の炭素数１～４のアルコキシ基、アセトキシ基、塩素原子、イソシアネート基等を好ましく挙げることができる。Ａa12は炭素数１～４のアルコキシ基またはヒドロキシ基が好ましく、炭素数１または２のアルコキシ基またはヒドロキシ基がより好ましい。Ａa12が複数存在する場合、複数のＡa12は同一でも異なっていてもよく、同一であることが好ましい。
式（ａ１１－２）中、Ｒa12で表される炭化水素基としては、上記Ｒa11で説明した炭化水素基と同様の基が挙げられ、炭素数１～４のアルキル基が好ましく、メチル基またはエチル基がより好ましく、メチル基がさらに好ましい。Ｒa12が複数存在する場合、複数のＲa12は同一でも異なっていてもよく、同一であることが好ましい。
式（ａ１１－２）中、ｙ１２は１または３であることが好ましい。
式（ａ１１－２）で表される基としては、式（ｓ３－ＩＩ）で表される基が挙げられる。式（ｓ３－ＩＩ）中、Ａa0、Ｒs22、ｎ２０、ｙ０、Ｒa0は、下記表に示す組み合わせが好ましい。
上記表３に示したｎ２０は好ましくは１～３０の整数である。
次に、式（ａ１）について説明する。式（ａ１）におけるＡa1はヒドロキシ基または加水分解性基を表し、加水分解性基としては加水分解によりヒドロキシ基（シラノール基）を与える基であればよく、例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基等の炭素数１～４のアルコキシ基、アセトキシ基、塩素原子、イソシアネート基等を好ましく挙げることができる。Ａa1は炭素数１～４のアルコキシ基が好ましく、炭素数１または２のアルコキシ基がより好ましい。Ａa1が複数存在する場合、複数のＡa1は同一でも異なっていてもよく、同一であることが好ましい。
式（ａ１）におけるＺa1は炭化水素基、トリアルキルシリル基含有分子鎖、またはシロキサン骨格含有基を表す。
Ｚa1が炭化水素基である場合、その炭素数は１～４が好ましく、より好ましくは１～３、さらに好ましくは１または２である。Ｚa1が炭化水素基である場合、脂肪族炭化水素基が好ましく、アルキル基がより好ましい。アルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基等が挙げられ、これらの中でもメチル基またはエチル基がさらに好ましく、特に好ましくはメチル基である。
トリアルキルシリル基含有分子鎖とは、トリアルキルシリル含有基が分子鎖の末端に結合した構造を有する１価の基を意味する。Ｚa1がトリアルキルシリル基含有分子鎖である場合、上述の式（ａ１１－１）で表される基であり、かつＲa13が全て炭化水素基である場合にはＲa13がアルキル基である基が好ましい。
Ｚa1がシロキサン骨格含有基である場合、前記シロキサン骨格含有基は、シロキサン単位（Ｓｉ－Ｏ－）を含有する１価の基であり、Ｒa1を構成する原子数よりも少ない数の原子で構成されるものであることが好ましい。これによりシロキサン骨格含有基は、Ｒa1よりも長さが短いか、立体的な広がり（かさ高さ）が小さな基となる。シロキサン骨格含有基には２価の炭化水素基が含まれていてもよい。シロキサン骨格含有基は、下記式（ｓ４）で表される基が好ましい。
式（ｓ４）中、Ｒs2は上記と同義であり、それぞれ独立に炭素数１～４のアルキル基を表す。
Ｒs5は炭化水素基又はヒドロキシ基を表し、該炭化水素基に含まれる－ＣＨ2－は、－Ｏ－に置き換わっていてもよく、該炭化水素基に含まれる水素原子は、フッ素原子に置換されていてもよい。
Ｚs2は－Ｏ－又は２価の炭化水素基を表し、該２価の炭化水素基に含まれる－ＣＨ2－は、－Ｏ－に置き換わっていてもよい。
Ｙs2は単結合又は－Ｓｉ（Ｒs2）2－Ｌs2－を表す。Ｌs2は２価の炭化水素基を表し、該２価の炭化水素基に含まれる－ＣＨ2－は－Ｏ－に置き換わっていてもよい。
ｒ４０は０～５の整数を表す。＊はケイ素原子との結合手を表す。
式（ｓ４）中、Ｒs5で表される炭化水素基としては、上記Ｒa11で説明した炭化水素基と同様の基が挙げられ、脂肪族炭化水素基が好ましく、アルキル基がより好ましい。炭素数は１～４が好ましく、より好ましくは１～３、さらに好ましくは１または２である。
Ｚs2又はＬs2で表される２価の炭化水素基としては、上記Ｚs1で表される２価の炭化水素基と同様の基が挙げられ、炭素数は１～１０が好ましく、より好ましくは１～６、さらに好ましくは１～４である。また、Ｚs2又はＬs2で表される２価の炭化水素基は、２価の脂肪族炭化水素基が好ましく、直鎖状又は分岐鎖状のアルカンジイル基がさらに好ましい。
ｒ４０は１～５の整数が好ましく、より好ましくは１～３の整数である。
シロキサン骨格含有基の原子数の合計は１００以下が好ましく、より好ましくは５０以下、さらに好ましくは３０以下であり、１０以上が好ましい。また、Ｒa1の原子数とシロキサン骨格含有基の原子数の差は１０以上が好ましく、より好ましくは２０以上であり、１０００以下が好ましく、より好ましくは５００以下、さらに好ましくは２００以下である。
シロキサン骨格含有基としては、具体的には下記式で表される基が挙げられる。
式（ａ１）におけるｒ１は１～３の整数を表し、２または３が好ましく、より好ましくは３である。
式（ａ１）で表される化合物（Ａ１）としては、例えば、下記式（ａ１－１）または下記式（ａ１－２）で表される化合物が挙げられる。
式（ａ１）で表される化合物（Ａ１）としては、下記式（ａ１－１）で表される化合物、すなわち、式（ａ１）におけるＲa1が式（ａ１１－１）で表される基であって、式（ａ１）におけるｒ１が３である化合物が挙げられる。
式（ａ１－１）中、Ａa1、Ｚs1、Ｒs2、Ｙs1、Ｒa13、及びｒ１０は、それぞれ上記と同義である。
式（ａ１－１）で表される化合物の中でも、下記式（Ｉ－１）で表される化合物が好ましく、式（Ｉ－１－１）で表される化合物がより好ましい。また、式（ａ１－１）で表される化合物は、下記式（Ｉ－２）で表される化合物であってもよく、好ましくは式（Ｉ－２－１）で表される化合物である。
式（Ｉ－１）及び式（Ｉ－１－１）中、Ａa1、Ｚs1、Ｒs2、Ｙs1、Ｒs3、ｒ１０は、それぞれ上記と同義である。
式（Ｉ－２）及び式（Ｉ－２－１）中、Ａa1、Ｚs1、Ｒs2、Ｙs1、Ｒs3、ｒ１０は、それぞれ上記と同義である。
式（ａ１－１）で表される化合物は、具体的には、式（Ｉ－Ｉ）で表される化合物が挙げられる。式（Ｉ－Ｉ）中、Ａa20、Ｚs10、Ｒs20、ｎ１０、Ｙs10、Ｒs10は、下記表に示す組み合わせが好ましい。
上記表４－１、表４－２、表５－１、表５－２に示したｎ１０は、好ましくは１～３０の整数である。
上記式（Ｉ－Ｉ）で表される化合物として式（Ｉ－Ｉ－２６）で表されるものを用いてもよい。式（Ｉ－Ｉ－２６）の化合物は、下記式（ａ１－Ｉ）で表される。
式（ａ１－Ｉ）中、ｎは、１～６０の整数を表す。ｎは、より好ましくは２以上の整数、更に好ましくは３以上の整数であり、より好ましくは５０以下の整数、更に好ましくは４５以下の整数、特に好ましくは３０以下の整数、最も好ましくは２５以下の整数である。
式（ａ１－１）で表される化合物の合成方法の例としては、特開２０１７－２０１００９号公報に記載の方法が挙げられる。
式（ａ１）で表される化合物（Ａ１）としては、信越化学工業株式会社製の「Ｘ－２４－９０１１」などを用いることができる。下記式で表される信越化学工業株式会社製の「Ｘ－２４－９０１１」は、片側の末端にのみトリメトキシシリル基を有し、他方の末端はヒドロキシ基及び加水分解性基を有しておらず、かつ構造中にシロキサン結合を含む化合物であり、式（ａ１）で表すと、ｒ１が３であり、Ａa1がメトキシ基を表し、Ｒa1が式（ａ１１－１）で表される基である化合物であり、重量平均分子量は３４００である。
式（ａ１）で表される化合物（Ａ１）としては、下記式（ａ１－２）で表される化合物、すなわち、式（ａ１）におけるＲa1が式（ａ１１－２）で表される基であって、式（ａ１）におけるＺa1が炭化水素基である化合物も挙げられる。
式（ａ１－２）中、Ａa1、Ｒs2、Ａa12、Ｒa12、ｒ１、ｒ１０、及びｙ１２は、それぞれ上記と同義であり、Ｚa12は、炭化水素基を表し、Ｚa12が複数存在する場合は複数のＺa12がそれぞれ異なっていてもよい。
式（ａ１－２）中、Ａa1及びＡa12は、同一でも異なっていてもよく、同一であることが好ましい。
Ｚa12で表される炭化水素基としては、上記Ｚa1で説明した基と同様のものが挙げられ、メチル基またはエチル基が好ましく、メチル基がより好ましい。Ｚa12及びＲa12は、同一でも異なっていてもよく、同一であることが好ましい。
ｒ１及びｙ１２はそれぞれ、１または３が好ましい。ｒ１とｙ１２とは同一でも異なっていてもよく、同一であることが好ましい。
式（ａ１－２）で表される化合物としては、Ｒs2がメチル基であり、ｒ１０が１～６０の整数を表し、Ａa1及びＡa12が炭素数１～２のアルコキシ基またはヒドロキシ基であり、Ｚa12及びＲa12がメチル基またはエチル基であり、ｒ１及びｙ１２が同一で１～３の整数を表す化合物を用いることが好ましい。
式（ａ１－２）で表される化合物としては、具体的には、式（Ｉ－ＩＩ）で表される化合物が挙げられる。式（Ｉ－ＩＩ）中、Ａa00、Ｚa0、Ｒs22、ｎ２０、ｙ０、Ａa0、Ｒa0は、下記表に示す組み合わせが好ましい。
式（ａ１－２）で表される化合物としては、化合物（Ｉ－ＩＩ－１）～（Ｉ－ＩＩ－３）、（Ｉ－ＩＩ－１３）～（Ｉ－ＩＩ－１５）が好ましく、より好ましくは化合物（Ｉ－ＩＩ－３）、化合物（Ｉ－ＩＩ－１３）または化合物（Ｉ－ＩＩ－１４）である。
式（ａ１）で表される化合物（Ａ１）としては、Ｇｅｌｅｓｔ社製の「ＤＭＳ－Ｓ１２」や信越化学工業株式会社製の「ＫＲ－４１０」なども用いることができる。Ｇｅｌｅｓｔ社製の「ＤＭＳ－Ｓ１２」は、上記表６に示した式（Ｉ－ＩＩ－３）においてｎ２０が４～７である化合物である。信越化学工業株式会社製の「ＫＲ－４１０」は、上記表６に示した式（Ｉ－ＩＩ－１４）においてｎ２０が１０である化合物である。
式（ａ１）で表される化合物（Ａ１）としては、式（ａ１－１）で表される化合物、または式（ａ１－２）で表される化合物であることが好ましく、より好ましくは式（ａ１－１）で表される化合物である。化合物（Ａ１）は、１種のみを用いてもよいし、複数を併用してもよい。
化合物（Ａ１）の量は、混合組成物の全体を１００質量％としたとき、０．０１質量％以上、３０質量％以下が好ましい。化合物（Ａ１）の量は、化合物（Ａ１）を複数用いる場合はそれらの総量である。化合物（Ａ１）の量は、より好ましくは０．０５質量％以上、さらに好ましくは０．１質量％以上、一層好ましくは０．５質量％以上であり、より好ましくは２５質量％以下、さらに好ましくは１０質量％以下、一層好ましくは５質量％以下である。
［有機ケイ素化合物（Ｂ）］
本発明の混合組成物は、下記式（ｂ１）で表される有機ケイ素化合物（Ｂ）が混合されている。有機ケイ素化合物（Ｂ）が混合されることによって撥液性（特に撥水性）、特に膜における液滴の滑落性（特に水滴の滑落性）が向上する。
Ｓｉ（Ｒb1）b20（Ｘb1）4-b20 （ｂ１）
本発明の混合組成物は、下記式（ｂ１）で表される有機ケイ素化合物（Ｂ）が混合されている。有機ケイ素化合物（Ｂ）が混合されることによって撥液性（特に撥水性）、特に膜における液滴の滑落性（特に水滴の滑落性）が向上する。
Ｓｉ（Ｒb1）b20（Ｘb1）4-b20 （ｂ１）
式（ｂ１）中、Ｒb1は炭素数１～５の炭化水素基を表し、Ｘb1は加水分解性基を表し、ｂ２０は０または１である。式（ｂ１）において、ｂ２０は０が好ましい。
式（ｂ１）において、Ｒb1で表される炭化水素基の炭素数は、好ましくは２以上であり、好ましくは４以下、より好ましくは３以下である。式（ｂ１）において、Ｒb1で表される炭化水素基は、飽和炭化水素基が好ましく、直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基がより好ましく、直鎖状のアルキル基がさらに好ましい。アルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基が特に好ましい。
式（ｂ１）において、Ｘb1で表される加水分解性基としては、加水分解によりヒドロキシ基（シラノール基）を与える基が挙げられ、好ましくは炭素数１～６のアルコキシ基、シアノ基、アセトキシ基、塩素原子、イソシアネート基等が挙げられる。複数のＸb1は同一であっても異なっていてもよく、同一であることが好ましい。Ｘb1としては、炭素数１～６（より好ましくは炭素数１～４）のアルコキシ基又はイソシアネート基が好ましく、炭素数１～６（より好ましくは炭素数１～４）のアルコキシ基がより好ましく、全てのＸb1が炭素数１～６（より好ましくは炭素数１～４）のアルコキシ基であることがさらに好ましい。
有機ケイ素化合物（Ｂ）としてはｂ２０が０であり、Ｘb1が炭素数１～６（より好ましくは炭素数１～４）であるアルコキシ基であるものが好ましい。有機ケイ素化合物（Ｂ）としては、具体的には、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン（オルトケイ酸テトラエチル）、テトラプロポキシシラン、テトラブトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、メチルトリプロポキシシラン、メチルトリブトキシシラン等が挙げられ、テトラメトキシシランまたはテトラエトキシシランが好ましい。有機ケイ素化合物（Ｂ）は、１種のみを用いてもよいし、複数を併用してもよい。
有機ケイ素化合物（Ｂ）の量は、混合組成物全体を１００質量％としたとき、０．０１質量％以上、２５質量％以下が好ましい。有機ケイ素化合物（Ｂ）の量は、有機ケイ素化合物（Ｂ）を複数用いる場合はそれらの総量である。有機ケイ素化合物（Ｂ）の量は、より好ましくは０．０５質量％以上、さらに好ましくは０．０８質量％以上、一層好ましくは０．１質量％以上であり、より好ましくは２０質量％以下、さらに好ましくは５質量％以下、一層好ましくは２質量％以下である。
化合物（Ａ１）に対する有機ケイ素化合物（Ｂ）のモル比（Ｂ／Ａ１）は、０．１以上、１０００以下が好ましい。モル比（Ｂ／Ａ１）は、より好ましくは０．３以上、さらに好ましくは０．５以上、一層好ましくは１以上であり、より好ましくは８００以下、さらに好ましくは２５０以下、一層好ましくは３０以下、より一層好ましくは１０未満、特に好ましくは８以下である。モル比（Ｂ／Ａ１）を特に１０未満とすることで、混合組成物の保存安定性を一層向上できる。
有機ケイ素化合物（Ｂ）に対する化合物（Ａ１）の質量比（Ａ１／Ｂ）は、０．００１以上、４０以下が好ましい。質量比（Ａ１／Ｂ）は、より好ましくは０．０１以上、さらに好ましくは０．１以上、一層好ましくは１以上であり、より好ましくは３０以下、さらに好ましくは２０以下、一層好ましくは１０以下である。
［溶剤（Ｅ）］
本発明の混合組成物は、溶剤（Ｅ）が混合されており、該溶剤（Ｅ）は、ハンセン溶解度パラメータが１８～２３．５（Ｊ／ｃｍ3）1/2で、且つハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項（δＨ）が５．５（Ｊ／ｃｍ3）1/2以上を満足する化合物（Ｅ１）を含んでいる。
本発明の混合組成物は、溶剤（Ｅ）が混合されており、該溶剤（Ｅ）は、ハンセン溶解度パラメータが１８～２３．５（Ｊ／ｃｍ3）1/2で、且つハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項（δＨ）が５．５（Ｊ／ｃｍ3）1/2以上を満足する化合物（Ｅ１）を含んでいる。
ハンセン（Hansen）溶解度パラメータとは、ヒルデブランド（Hildebrand）によって導入された溶解度パラメータを、分散項（δＤ）、極性項（δＰ）、水素結合項（δＨ）の３成分に分割し、３次元空間に表したものである。分散項（δＤ）は分散力による効果、極性項（δＰ）は双極子間力による効果、水素結合項（δＨ）は水素結合力の効果を示す。なお、ハンセン溶解度パラメータの定義と計算は、Charles M.Hansen著、Hansen Solubility Parameters: A Users Handbook（ＣＲＣプレス，２００７年）に記載されている。また、コンピュータソフトウエアHansen Solubility Parameters in Practice（ＨＳＰｉＰ）を用いることにより、文献値等が知られていない化合物に関してもその化学構造から簡便にハンセン溶解度パラメータを推算できる。さらに、文献値等が知られていない化合物については、後述の溶解球法を用いることによってもハンセン溶解度パラメータを算出できる。本発明では、化合物（Ｅ１）および溶剤（Ｅ）のハンセン溶解度パラメータを決定する際、ＨＳＰｉＰバージョン５．２．０５を用いて、データベースに登録されている化合物（Ｅ１）および溶剤（Ｅ）に関しては登録されたハンセン溶解度パラメータの値を用い、登録されていない化合物（Ｅ１）および溶剤（Ｅ）に関して、その化学構造が判明している場合はＨＳＰｉＰバージョン５．２．０５を用いて化学構造から推算された値を用い、登録されていない化合物（Ｅ１）および溶剤（Ｅ）に関して、その化学構造が不明である場合は後述の溶解球法を用いることによりハンセン溶解度パラメータを算出すればよい。
溶解球法とは、目的物（化合物（Ｅ１）または溶剤（Ｅ））のハンセン溶解度パラメータを算出する方法であって、目的物を、ハンセン溶解度パラメータが確定している数多くの異なる溶剤に溶解又は分散させて、目的物の特定の溶剤に対する溶解性又は分散性を評価する溶解度試験によって決定され得る。溶解度試験に用いる溶剤の種類は、各溶剤のＨＳＰの分散項、極性項及び水素結合項の合計の値が、溶剤間で幅広く異なるように選ばれることが好ましく、より具体的には、好ましくは１０種以上、より好ましくは１５種以上、更に好ましくは１７種以上の溶剤を用いて評価することが好ましい。具体的には、上記溶解度試験に用いた溶剤のうち、目的物を溶解又は分散した溶剤のハンセン溶解度パラメータ値を３次元上にプロットし、プロットした３次元上の点をすべて球の内側に内包し、溶解又は分散しない溶剤の点は球の外側になるような球であり、且つ半径が最小となる球（溶解度球）を探し出し、その球の中心座標を目的物のハンセン溶解度パラメータとする。例えば、目的物のハンセン溶解度パラメータの測定に用いられなかったある別の溶剤のハンセン溶解度パラメータが（δｄ，δｐ，δｈ）であった場合、その座標で示される点が目的物の溶解度球の内側に内包されれば、その溶剤は、目的物を溶解又は分散すると考えられる。一方、その座標点が目的物の溶解度球の外側にあれば、この溶剤は目的物を溶解又は分散することができないと考えられる。溶解性及び分散性の評価は、それぞれ対象とする目的物が溶剤に溶解したか否か及び分散したか否かを目視で判定して行う。溶解度試験の具体的な方法については、実施例の欄で詳述する。
化合物（Ｅ１）が混合されていることにより、特定の理論に拘束されないが、混合組成物中の化合物（Ａ１）及び／又は有機ケイ素化合物（Ｂ）の縮合速度を小さくすることができるため、混合組成物の保存安定性が向上する。
化合物（Ｅ１）のハンセン溶解度パラメータは、１８．５（Ｊ／ｃｍ3）1/2以上が好ましく、より好ましくは１９．０（Ｊ／ｃｍ3）1/2以上であり、２２．５（Ｊ／ｃｍ3）1/2以下が好ましく、より好ましくは２１．５（Ｊ／ｃｍ3）1/2以下である。
化合物（Ｅ１）のハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項（δＨ）は、６（Ｊ／ｃｍ3）1/2以上が好ましく、より好ましくは６．５（Ｊ／ｃｍ3）1/2以上である。ハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項（δＨ）の上限は、例えば、２０（Ｊ／ｃｍ3）1/2以下が好ましく、より好ましくは１５（Ｊ／ｃｍ3）1/2以下、更に好ましくは１０（Ｊ／ｃｍ3）1/2以下である。
化合物（Ｅ１）としては、例えば、酢酸メチル［ハンセン溶解度パラメータ＝１８．７（Ｊ／ｃｍ３）１／２、δＨ＝７．６（Ｊ／ｃｍ３）１／２］、酢酸エチル［ハンセン溶解度パラメータ＝１８．２（Ｊ／ｃｍ３）１／２、δＨ＝７．２（Ｊ／ｃｍ３）１／２］、アセトン［ハンセン溶解度パラメータ＝１９．９（Ｊ／ｃｍ３）１／２、δＨ＝７．０（Ｊ／ｃｍ３）１／２］、テトラヒドロフラン［ハンセン溶解度パラメータ＝１９．５（Ｊ／ｃｍ３）１／２、δＨ＝８．０（Ｊ／ｃｍ３）１／２］、ジクロロメタン［ハンセン溶解度パラメータ＝１９．８（Ｊ／ｃｍ３）１／２、δＨ＝７．１（Ｊ／ｃｍ３）１／２］、ジアセトンアルコール［ハンセン溶解度パラメータ＝２０．８（Ｊ／ｃｍ３）１／２、δＨ＝１０．８（Ｊ／ｃｍ３）１／２］、１，３－ジオキソラン［ハンセン溶解度パラメータ＝２１．４（Ｊ／ｃｍ３）１／２、δＨ＝９．３（Ｊ／ｃｍ３）１／２］などが挙げられ、これらの中でもアセトンが好ましい。化合物（Ｅ１）は、混合組成物中に１種混合させていてもよいし、２種以上混合されていてもよい。
化合物（Ｅ１）は、ハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項（δＨ）に対する極性項（δＰ）の比（δＰ／δＨ）が０．７０以上、１．７０以下を満足することが好ましい。比（δＰ／δＨ）は、０．８以上がより好ましく、更に好ましくは１以上、一層好ましくは１．１以上であり、１．６５以下がより好ましく、更に好ましくは１．６以下、一層好ましくは１．５５以下である。
化合物（Ｅ１）の量は、溶剤（Ｅ）全体を１００質量％としたとき、５質量％以上、１００質量％以下が好ましい。化合物（Ｅ１）の量は、化合物（Ｅ１）を複数用いる場合はそれらの総量である。化合物（Ｅ１）の量は、より好ましくは１０質量％以上、さらに好ましくは２０質量％以上、一層好ましくは２８質量％以上、より一層好ましくは５０質量％以上、特に好ましくは８０質量％以上である。化合物（Ｅ１）の量は、１００質量％、即ち、溶剤（Ｅ）として化合物（Ｅ１）のみが混合されていてもよい。また、化合物（Ｅ１）の量は、９８質量％以下であってもよく、９６質量％以下であってもよい。
溶剤（Ｅ）は、上記化合物（Ｅ１）のみから構成されていてもよいが、有機溶媒（Ｅ２）が更に混合されていてもよい。有機溶媒（Ｅ２）とは、上記化合物（Ｅ１）以外の有機溶剤であり、即ち、ハンセン溶解度パラメータが１８（Ｊ／ｃｍ3）1/2未満であるか、ハンセン溶解度パラメータが２３．５（Ｊ／ｃｍ3）1/2を超えているか、又はハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項（δＨ）が５．５（Ｊ／ｃｍ3）1/2未満の有機溶剤である。
有機溶媒（Ｅ２）としては、アルコール系溶剤（但し、ジアセトンアルコールを除く）、エーテル系溶剤（但し、テトラヒドロフラン、１，３－ジオキソランを除く）、ケトン系溶剤（但し、アセトンを除く）、エステル系溶剤（但し、酢酸メチル、酢酸エチルを除く）、アミド系溶剤等の親水性有機溶剤がより好ましい。これらの溶剤は１種のみを用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
有機溶媒（Ｅ２）の量は、溶剤（Ｅ）全体を１００質量％としたとき、９５質量％以下が好ましい。有機溶媒（Ｅ２）の量は、有機溶媒（Ｅ２）を複数用いる場合はそれらの総量である。有機溶媒（Ｅ２）の量は、より好ましくは９０質量％以下、さらに好ましくは８０質量％以下、一層好ましくは７２質量％以下、より一層好ましくは５０質量％以下、特に好ましくは２０質量％以下である。有機溶媒（Ｅ２）の量は、０質量％でもよいが、２質量％以上であってもよく、４質量％以上であってもよい。
アルコール系溶剤としては、例えば、エタノール、１－プロパノール、２－プロパノール（イソプロピルアルコール）、ブタノール、エチレングリコール、プロピレングリコール、ジエチレングリコール等が挙げられる。エーテル系溶剤としては、例えば、ジメトキシエタン、ジオキサン等が挙げられる。ケトン系溶剤としては、例えば、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等が挙げられる。エステル系溶剤としては、例えば、酢酸ブチル等が挙げられる。アミド系溶剤としては、例えば、ジメチルホルムアミド等が挙げられる。これらの中でも有機溶媒（Ｅ２）はアルコール系溶剤が好ましく、２－プロパノールまたはエタノールがより好ましい。
上記混合組成物は、有機溶媒（Ｅ２）として２－プロパノールが混合されていることが好ましい。特定の理論に拘束されないが、２－プロパノールが混合されていることにより、混合組成物中の化合物（Ａ１）および／または有機ケイ素化合物（Ｂ）の縮合速度を小さくすることができるため、混合組成物の保存安定性が向上する。こうした効果を発揮させるために、２－プロパノールの量は、溶剤（Ｅ）全体を１００質量％としたとき、２質量％以上が好ましく、より好ましくは３質量％以上、更に好ましくは４質量％以上である。２－プロパノールの量は、溶剤（Ｅ）全体を１００質量％としたとき、３０質量％以下が好ましく、より好ましくは２５質量％以下、更に好ましくは１０質量％以下である。２－プロパノールは、原液（後記する実施例では試料溶液と表記）作製時に用いることが好ましい。
溶剤（Ｅ）のハンセン溶解度パラメータは、例えば、１８．０（Ｊ／ｃｍ3）1/2以上が好ましく、より好ましくは１９．０（Ｊ／ｃｍ3）1/2以上、更に好ましくは２０．０（Ｊ／ｃｍ3）1/2以上であり、２６．０（Ｊ／ｃｍ3）1/2以下が好ましく、より好ましくは２５．０（Ｊ／ｃｍ3）1/2以下、更に好ましくは２４．０（Ｊ／ｃｍ3）1/2以下である。
溶剤（Ｅ）のハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項（δＨ）は、７．０（Ｊ／ｃｍ3）1/2以上が好ましく、より好ましくは７．５（Ｊ／ｃｍ3）1/2以上、更に好ましくは７．６（Ｊ／ｃｍ3）1/2以上である。溶剤（Ｅ）のハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項（δＨ）の上限は、例えば、２０（Ｊ／ｃｍ3）1/2以下が好ましく、より好ましくは１９（Ｊ／ｃｍ3）1/2以下、更に好ましくは１７（Ｊ／ｃｍ3）1/2以下である。
溶剤（Ｅ）は、ハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項（δＨ）に対する極性項（δＰ）の比（δＰ／δＨ）が０．４０以上、１．７０以下を満足することが好ましい。比（δＰ／δＨ）は、０．５０以上がより好ましく、更に好ましくは０．５７以上であり、１．５５以下がより好ましく、更に好ましくは１．４０以下である。
本発明において、溶剤（Ｅ）のハンセン溶解度パラメータは、溶剤（Ｅ）が化合物（Ｅ１）のみからなる場合は、化合物（Ｅ１）におけるハンセン溶解度パラメータの値であり、溶剤（Ｅ）が化合物（Ｅ１）および有機溶媒（Ｅ２）からなる場合は、混合組成物に混合されている化合物（Ｅ１）および有機溶媒（Ｅ２）の混合溶剤におけるハンセン溶解度パラメータの値を意味する。化合物（Ｅ１）として複数種用いる場合は、各化合物（Ｅ１）のδＤ１、δＰ１、δＨ１と、全化合物（Ｅ１）および全有機溶媒（Ｅ２）の合計体積に対する各化合物（Ｅ１）の体積分率から、化合物（Ｅ１）全体のδＤ１total、δＰ１total及びδＨ１totalを求めることができる。δＤ１totalは下記式に基づいて求めることができる。
上記式において、δＤ１ｉは、化合物（Ｅ１）が複数種である場合の、各化合物（Ｅ１）のδＤ１の値であり、ｎは化合物（Ｅ１）の種類の数であり、Ｘｉは全化合物（Ｅ１）および全有機溶媒（Ｅ２）の合計体積に対する各化合物（Ｅ１）の体積分率である。δＰ１total及びδＨ１totalについても同様に求めることができる。また、有機溶媒（Ｅ２）として複数種用いる場合にも、同様に有機溶媒（Ｅ２）全体のδＤ２total、δＰ２total、δＨ２totalを求めることができる。そして、δＤ１totalとδＤ２totalの和、δＰ１totalとδＰ２totalの和、δＨ１totalとδＨ２totalの和が、溶剤（Ｅ）におけるδＤ、δＰ、δＨとなり、これらの値に基づいて、溶剤（Ｅ）のハンセン溶解度パラメータ（ＨＳＰ）の値を求めることができる。
溶剤（Ｅ）の量は、混合組成物の全体を１００質量％としたとき、６０～９８．５質量％が好ましい。溶剤（Ｅ）の量は、より好ましくは６５質量％以上、さらに好ましくは９０質量％以上、特に好ましくは９５質量％以上であり、より好ましくは９８．３質量％以下、さらに好ましくは９８．２質量％以下である。
化合物（Ａ１）に対する溶剤（Ｅ）の質量比（Ｅ／Ａ１）は、５０～１２０が好ましい。質量比（Ｅ／Ａ１）は、より好ましくは５５以上、さらに好ましくは６０以上であり、より好ましくは１１０以下、さらに好ましくは９０以下、特に好ましくは８５以下、最も好ましくは８０以下である。
［有機ケイ素化合物（Ｃ）］
本発明の混合組成物は、下記式（ｃ１）で表される有機ケイ素化合物（Ｃ）が混合されていることが好ましい。有機ケイ素化合物（Ｃ）が混合されることによって上記化合物（Ａ１）と上記有機ケイ素化合物（Ｂ）との反応を促進でき、製膜時間を短縮できる。
Ｒc1－Ｓｉ（Ｘc1）3 （ｃ１）
本発明の混合組成物は、下記式（ｃ１）で表される有機ケイ素化合物（Ｃ）が混合されていることが好ましい。有機ケイ素化合物（Ｃ）が混合されることによって上記化合物（Ａ１）と上記有機ケイ素化合物（Ｂ）との反応を促進でき、製膜時間を短縮できる。
Ｒc1－Ｓｉ（Ｘc1）3 （ｃ１）
式（ｃ１）中、Ｒc1は炭素数６～３０の炭化水素基を表し、Ｘc1は加水分解性基を表す。
式（ｃ１）において、Ｒc1で表される炭化水素基の炭素数は、７以上が好ましく、より好ましくは８以上、更に好ましくは１０以上であり、２０以下が好ましく、より好ましくは１８以下、更に好ましくは１２以下である。
式（ｃ１）において、Ｒc1で表される炭化水素基は、飽和炭化水素基が好ましく、直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基がより好ましく、直鎖状のアルキル基がさらに好ましい。アルキル基としては、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、ウンデシル基、ドデシル基、テトラデシル基、ヘキサデシル基、オクタデシル基が好ましく、より好ましくはオクチル基、デシル基、ドデシル基、テトラデシル基、ヘキサデシル基、オクタデシル基であり、更に好ましくはオクチル基、デシル基、ドデシル基である。
式（ｃ１）において、Ｘc1で表される加水分解性基としては、加水分解によりヒドロキシ基（シラノール基）を与える基が挙げられ、好ましくは炭素数１～６のアルコキシ基、シアノ基、アセトキシ基、塩素原子、イソシアネート基等が挙げられる。３つのＸc1は同一であっても異なっていてもよく、同一であることが好ましい。Ｘc1としては、炭素数１～６（より好ましくは炭素数１～４、更に好ましくは炭素数１または２）のアルコキシ基又はシアノ基が好ましく、炭素数１～６（より好ましくは炭素数１～４、更に好ましくは炭素数１または２）のアルコキシ基がより好ましく、全てのＸc1が炭素数１～６（より好ましくは炭素数１～４、更に好ましくは炭素数１または２）のアルコキシ基であることがさらに好ましい。
有機ケイ素化合物（Ｃ）としては、Ｒc1が炭素数６～１８（より好ましくは炭素数８～１８、更に好ましくは炭素数８～１２）の直鎖状アルキル基であり、全てのＸc1が同一の基であって、炭素数１～６（より好ましくは炭素数１～４、更に好ましくは炭素数１または２）のアルコキシ基であるものが好ましい。有機ケイ素化合物（Ｃ）としては、具体的には、ヘキシルトリメトキシシラン、ヘキシルトリエトキシシラン、ヘプチルトリメトキシシラン、ヘプチルトリエトキシシラン、オクチルトリメトキシシラン、オクチルトリエトキシシラン、ノニルトリメトキシシラン、ノニルトリエトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、デシルトリエトキシシラン、ウンデシルトリメトキシシラン、ウンデシルトリエトキシシラン、ドデシルトリメトキシシラン、ドデシルトリエトキシシラン、トリデシルトリメトキシシラン、トリデシルトリエトキシシラン、テトラデシルトリメトキシシラン、テトラデシルトリエトキシシラン、ペンタデシルトリメトキシシラン、ペンタデシルトリエトキシシラン、ヘキサデシルトリメトキシシラン、ヘキサデシルトリエトキシシラン、ヘプタデシルトリメトキシシラン、ヘプタデシルトリエトキシシラン、オクタデシルトリメトキシシラン、オクタデシルトリエトキシシラン等が挙げられる。これらの中でも、オクチルトリメトキシシラン、オクチルトリエトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、デシルトリエトキシシラン、ドデシルトリメトキシシラン、ドデシルトリエトキシシラン、テトラデシルトリメトキシシラン、テトラデシルトリエトキシシラン、ヘキサデシルトリメトキシシラン、ヘキサデシルトリエトキシシラン、オクタデシルトリメトキシシラン、オクタデシルトリエトキシシランが好ましく、より好ましくは、オクチルトリメトキシシラン、オクチルトリエトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、デシルトリエトキシシラン、ドデシルトリメトキシシラン、ドデシルトリエトキシシランである。有機ケイ素化合物（Ｃ）は、１種のみを用いてもよいし、複数を併用してもよい。
有機ケイ素化合物（Ｃ）の量は、混合組成物全体を１００質量％としたとき、０．００１質量％以上、３質量％以下が好ましい。有機ケイ素化合物（Ｃ）の量は、有機ケイ素化合物（Ｃ）を複数用いる場合はそれらの総量である。有機ケイ素化合物（Ｃ）の量は、より好ましくは０．００５質量％以上、さらに好ましくは０．０１質量％以上、一層好ましくは０．０３質量％以上であり、より好ましくは２質量％以下、さらに好ましくは１質量％以下、一層好ましくは０．５質量％以下である。
有機ケイ素化合物（Ｃ）に対する化合物（Ａ１）のモル比（Ａ１／Ｃ）は、０．００１以上、５以下が好ましい。モル比（Ａ１／Ｃ）は、より好ましくは０．００５以上、さらに好ましくは０．０１以上、一層好ましくは０．１以上であり、より好ましくは４以下、さらに好ましくは３以下、一層好ましくは２．５以下である。
有機ケイ素化合物（Ｃ）に対する化合物（Ａ１）の質量比（Ａ１／Ｃ）は、０．２以上、３０以下が好ましい。質量比（Ａ１／Ｃ）は、より好ましくは１以上、さらに好ましくは１０以上であり、より好ましくは２９以下、さらに好ましくは２８以下である。
有機ケイ素化合物（Ｃ）に対する有機ケイ素化合物（Ｂ）のモル比（Ｂ／Ｃ）は、０．０１以上、４８以下が好ましい。モル比（Ｂ／Ｃ）は、より好ましくは０．１以上、さらに好ましくは０．５以上、一層好ましくは１以上であり、より好ましくは４０以下、さらに好ましくは２５以下、一層好ましくは１０以下である。
有機ケイ素化合物（Ｂ）及び有機ケイ素化合物（Ｃ）の合計に対する化合物（Ａ１）の質量比［Ａ１／（Ｂ＋Ｃ）］は、０．０６０以上が好ましい。質量比［Ａ１／（Ｂ＋Ｃ）］が０．０６０以上であると、撥液性（特に撥水性）、特に膜における液滴の滑落性（特に水滴の滑落性）が良好となる。質量比［Ａ１／（Ｂ＋Ｃ）］は、より好ましくは０．１以上、さらに好ましくは１以上、一層好ましくは２以上である。質量比［Ａ１／（Ｂ＋Ｃ）］の上限は、例えば、１００以下であり、より好ましくは５０以下、さらに好ましくは３０以下、特に好ましくは１０以下である。
化合物（Ａ１）、有機ケイ素化合物（Ｂ）、および有機ケイ素化合物（Ｃ）の合計量（Ａ１＋Ｂ＋Ｃ）は、混合組成物の全体を１００質量％としたとき、０．１質量％以上、３０質量％以下が好ましい。合計量（Ａ１＋Ｂ＋Ｃ）は、より好ましくは０．５質量％以上、さらに好ましくは１質量％以上、一層好ましくは１．３質量％以上であり、より好ましくは１５質量％以下、さらに好ましくは１０質量％以下、一層好ましくは５質量％以下である。
化合物（Ａ１）、有機ケイ素化合物（Ｂ）、および有機ケイ素化合物（Ｃ）の合計量に対する溶媒（Ｅ）の量は、質量比［Ｅ／（Ａ１＋Ｂ＋Ｃ）］で、４０以上、９０以下が好ましい。質量比［Ｅ／（Ａ１＋Ｂ＋Ｃ）］は、より好ましくは４３以上、更に好ましくは４５以上であり、より好ましくは７０以下、更に好ましくは６８以下、特に好ましくは６５以下である。
本発明の混合組成物は、水（Ｄ）が混合されていてもよい。水（Ｄ）の量は、混合組成物の全体を１００質量％としたとき、２０質量％未満が好ましい。水（Ｄ）の量は、より好ましくは１９質量％以下、さらに好ましくは１０質量％以下、一層好ましくは５質量％以下、より一層好ましくは１質量％以下である。水（Ｄ）の量は、例えば、０．００１質量％以上であってもよく、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．０２質量％以上である。
化合物（Ａ１）に対する水（Ｄ）の量は、質量比（Ｄ／Ａ１）で、０．０１以上、１０以下が好ましい。質量比（Ｄ／Ａ１）は、より好ましくは０．０１５以上、更に好ましくは０．０２以上であり、より好ましくは５以下、さらに好ましくは１以下、一層好ましくは０．５以下、より一層好ましくは０．１以下である。
化合物（Ａ１）、有機ケイ素化合物（Ｂ）、および有機ケイ素化合物（Ｃ）の合計量に対する水（Ｄ）の量は、質量比［Ｄ／（Ａ１＋Ｂ＋Ｃ）］で、０．０１以上、３以下が好ましい。質量比［Ｄ／（Ａ１＋Ｂ＋Ｃ）］は、より好ましくは０．０１３以上、更に好ましくは０．０１５以上であり、より好ましくは２以下、更に好ましくは１以下である。
本発明の混合組成物には、上述した成分の他に、触媒（Ｆ）及び／または酸解離定数ｐＫａが１以上５以下の弱酸（Ｇ）が混合されていることが好ましい。
［触媒（Ｆ）］
触媒（Ｆ）としては、塩化水素（但し、通常、塩酸として用いる）、リン酸、硝酸等の無機酸；マレイン酸、マロン酸、ギ酸、安息香酸、フェニル酢酸、ブタン酸、２－メチルプロパン酸、プロパン酸、２，２－ジメチルプロパン酸、酢酸等のカルボン酸化合物（有機酸）；アンモニア、アミン等の塩基性化合物；アルミニウムエチルアセトアセテート化合物等の有機金属化合物等を用いることができる。触媒（Ｆ）としては、無機酸、有機酸等の酸性化合物を用いることが好ましく、より好ましくは無機酸であり、さらに好ましくは塩化水素（塩酸）である。触媒（Ｆ）は、１種のみを用いてもよいし、複数を併用してもよい。
触媒（Ｆ）としては、塩化水素（但し、通常、塩酸として用いる）、リン酸、硝酸等の無機酸；マレイン酸、マロン酸、ギ酸、安息香酸、フェニル酢酸、ブタン酸、２－メチルプロパン酸、プロパン酸、２，２－ジメチルプロパン酸、酢酸等のカルボン酸化合物（有機酸）；アンモニア、アミン等の塩基性化合物；アルミニウムエチルアセトアセテート化合物等の有機金属化合物等を用いることができる。触媒（Ｆ）としては、無機酸、有機酸等の酸性化合物を用いることが好ましく、より好ましくは無機酸であり、さらに好ましくは塩化水素（塩酸）である。触媒（Ｆ）は、１種のみを用いてもよいし、複数を併用してもよい。
触媒（Ｆ）の量は、混合組成物の全体を１００質量％としたとき、０．０００００１質量％以上、０．００１５質量％以下が好ましい。触媒（Ｆ）の量は、触媒（Ｆ）を複数用いる場合はそれらの総量である。触媒（Ｆ）の量は、より好ましくは０．０００００５質量％以上、さらに好ましくは０．００００１質量％以上であり、より好ましくは０．００１質量％以下、さらに好ましくは０．０００１質量％以下である。
化合物（Ａ１）に対する触媒（Ｆ）の量は、質量比（Ｆ／Ａ１）で、０．０００００５以上、０．００３以下が好ましい。質量比（Ｆ／Ａ１）は、より好ましくは０．０００００６以上、さらに好ましくは０．０００００７以上であり、より好ましくは０．００１以下、さらに好ましくは０．０００１以下である。
化合物（Ａ１）、有機ケイ素化合物（Ｂ）、および有機ケイ素化合物（Ｃ）の合計量に対する触媒（Ｆ）の量は、質量比［Ｆ／（Ａ１＋Ｂ＋Ｃ）］で、０．０００００３以上、０．００３以下が好ましい。質量比［Ｆ／（Ａ１＋Ｂ＋Ｃ）］は、より好ましくは０．０００００４以上、更に好ましくは０．０００００５以上であり、より好ましくは０．００１以下、更に好ましくは０．０００１以下である。
［ｐＫａが１以上５以下の弱酸（Ｇ）］
上記触媒（Ｆ）として、リン酸またはカルボン酸化合物以外の触媒が用いられる場合、本発明の混合組成物は、ｐＫａが１以上５以下の弱酸（Ｇ）が混合されていることが好ましい。これにより混合組成物がゲル化して保存安定性が損なわれることを抑制できる。弱酸（Ｇ）のｐＫａは、好ましくは４．３以下、より好ましくは４．０以下、よりさらに好ましくは３．５以下である。なお弱酸（Ｇ）のｐＫａは、例えば、１以上である。弱酸（Ｇ）が複数のｐＫａを有する場合、最も小さいｐＫａに基づいてｐＫａの範囲の属否を判断する。
上記触媒（Ｆ）として、リン酸またはカルボン酸化合物以外の触媒が用いられる場合、本発明の混合組成物は、ｐＫａが１以上５以下の弱酸（Ｇ）が混合されていることが好ましい。これにより混合組成物がゲル化して保存安定性が損なわれることを抑制できる。弱酸（Ｇ）のｐＫａは、好ましくは４．３以下、より好ましくは４．０以下、よりさらに好ましくは３．５以下である。なお弱酸（Ｇ）のｐＫａは、例えば、１以上である。弱酸（Ｇ）が複数のｐＫａを有する場合、最も小さいｐＫａに基づいてｐＫａの範囲の属否を判断する。
上記弱酸（Ｇ）は、無機酸、有機酸のいずれであってもよく、例えば、カルボン酸化合物、リン酸化合物などが挙げられる。混合される弱酸（Ｇ）は、１種でもよく、２種以上を組み合わせてもよい。
カルボン酸化合物は、少なくとも１つのカルボキシ基を有する化合物を意味し、１価のカルボン酸化合物、多価カルボン酸化合物（カルボキシ基を２つ以上有するカルボン酸化合物）のいずれであってもよいが、多価カルボン酸化合物が好ましい。上記多価カルボン酸化合物としては、２つのカルボキシ基が直接結合しているシュウ酸であるか、または２価の炭化水素基の両末端にカルボキシ基が結合し、該炭化水素基の主鎖（最長直鎖）の炭素数が１～１５（より好ましくは炭素数１～５、さらに好ましくは炭素数１～４、さらにより好ましくは炭素数１～３、特に好ましくは炭素数１または２）である多価カルボン酸化合物（特にジカルボン酸、トリカルボン酸、またはテトラカルボン酸）がより好ましい。２価の炭化水素基は直鎖状でも分岐鎖状でもよく、脂肪族炭化水素基でも芳香族炭化水素基であってもよく、また飽和炭化水素基でも不飽和炭化水素基でもよく、また該炭化水素基の両末端以外の炭素原子には、ヒドロキシ基やカルボキシ基が結合していてもよい。
カルボン酸化合物としては、例えば、シュウ酸（ｐＫａ＝１．２７）、マロン酸（ｐＫａ＝２．６０）、コハク酸（ｐＫａ＝３．９９）、マレイン酸（ｐＫａ＝１．８４）、フマル酸（ｐＫａ＝３．０２）、グルタル酸（ｐＫａ＝４．１３）、アジピン酸（ｐＫａ＝４．２６）、ピメリン酸（ｐＫａ＝４．７１）、酒石酸（ｐＫａ＝２．９８）、リンゴ酸（ｐＫａ＝３．２３）、フタル酸（ｐＫａ＝２．８９）、イタコン酸（ｐＫａ＝３．８５）、ムコン酸（ｐＫａ＝３．８７）、１，４－シクロヘキサンジカルボン酸（ｐＫａ＝４．５１）、１，４－ナフタレンジカルボン酸、２，６－ナフタレンジカルボン酸（ｐＫａ＝３．６９）、２，７－ナフタレンジカルボン酸（ｐＫａ＝３．７２）、４，４’－ビフェニルジカルボン酸（ｐＫａ＝３．７７）等のジカルボン酸；クエン酸（ｐＫａ＝２．９０）、アコニット酸（ｐＫａ＝２．８）、トリメリット酸（ｐＫａ＝２．５２）、トリメシン酸、ビフェニル－３，４’，５－トリカルボン酸（ｐＫａ＝３．３６）、トリカルバリル酸（ｐＫａ＝３．４９）等のトリカルボン酸；ブタンテトラカルボン酸（ｐＫａ＝３．２５）等のテトラカルボン酸；等が挙げられる。カルボン酸化合物は、より好ましくはシュウ酸であるか、炭素数が１～３（特に炭素数が１または２）の飽和または不飽和の直鎖状炭化水素基の両末端にカルボキシ基が結合したジカルボン酸、またはトリカルボン酸である。上記カルボン酸化合物は、具体的には、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、マレイン酸、グルタル酸、トリカルバリル酸などが好ましく、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、マレイン酸、トリカルバリル酸がより好ましい。
カルボン酸化合物は、分子内に少なくとも１つのカルボキシ基を有する重合体であってもよい。該重合体としては、例えば、側鎖にカルボキシ基を有する構造単位を含む重合体が挙げられ、側鎖に２種以上のカルボキシ基を有する構造単位を含んでいてもよい。分子内に少なくとも１つのカルボキシ基を有する重合体としては、カルボキシ基を有する（メタ）アクリル系重合体、カルボキシ基を有するポリエステル重合体、カルボキシ基を有するポリオレフィン重合体等が挙げられる。
カルボン酸化合物は、分子量が１０００以下であることが好ましく、５００以下がより好ましい。分子量は、５０以上であることが好ましく、８０以上がより好ましく、９０以上が更に好ましい。
カルボン酸化合物は、下記式（ｇ１）で表される化合物が好ましい。
式（ｇ１）中、Ｒg1およびＲg2は、それぞれ独立して、カルボキシ基及び／又はヒドロキシ基を有していてもよい炭素数１～１０の２価の脂肪族炭化水素基、カルボキシ基を有していてもよい炭素数６～１０の２価の芳香族炭化水素基、または単結合を表す。Ｒg3およびＲg4は、それぞれ独立して、カルボキシ基を有していてもよい炭素数１～１０のアルキル基、カルボキシ基、または水素原子を表す。ｇ１０は、０または１である。
Ｒg1およびＲg2で表される炭素数１～１０の２価の脂肪族炭化水素基は、直鎖状であってもよいし、分岐鎖状であってもよいし、環状であってもよく、具体的には、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基等のアルカンジイル基等が挙げられる。Ｒg1およびＲg2で表される炭素数６～１０の２価の芳香族炭化水素基としては、フェニレン基等が挙げられる。Ｒg1およびＲg2で表される２価の脂肪族炭化水素基は、カルボキシ基及び／又はヒドロキシ基を有していてもよく、２価の芳香族炭化水素基は、カルボキシ基を有していてもよい。Ｒg1は、単結合であるか、またはカルボキシ基を有していてもよい炭素数１～１０の２価の脂肪族炭化水素基が好ましく、Ｒg1は、単結合であるか、またはカルボキシ基を有していてもよい炭素数１～１０の２価の直鎖状の脂肪族炭化水素基がより好ましい。Ｒg2は、単結合であることが好ましい。
Ｒg3およびＲg4で表される炭素数１～１０のアルキル基は、直鎖状であってもよいし、分岐鎖状であってもよいし、環状であってもよく、具体的には、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基等が挙げられる。Ｒg3は、水素原子であることが好ましい。Ｒg4は、水素原子であることが好ましい。
式（ｇ１）で表される化合物は、下記式（ｇ２）で表される化合物であることがさらに好ましい。下記式（ｇ２）中、ｇ２０は０～２の整数であり、ｇ２０は１が好ましい。
混合されるカルボン酸化合物は、１種であってもよく、２種以上を組み合わせてもよい。
リン酸化合物としては、例えば、オルトリン酸（ｐＫａ＝１．８３）；ピロリン酸（ｐＫａ＝１．５７）、トリポリリン酸（ｐＫａ＝０．７１）、テトラポリリン酸（ｐＫａ＝０．３３）、トリメタリン酸、十酸化四リン、メタリン酸などのポリリン酸などが挙げられる。これらの中でもオルトリン酸が好ましい。リン酸化合物は１種であってもよく、２種以上を組み合わせてもよい。
弱酸（Ｇ）の量は、混合組成物の全体を１００質量％としたとき、０．００１質量％以上、３質量％以下が好ましい。弱酸（Ｇ）の量は、弱酸（Ｇ）を複数用いる場合はそれらの総量である。弱酸（Ｇ）の量は、より好ましくは０．００５質量％以上、さらに好ましくは０．０１質量％以上、特に好ましくは０．０５質量％以上であり、より好ましくは２質量％以下、さらに好ましくは１質量％以下、よりさらに好ましくは０．５質量％以下である。
化合物（Ａ１）に対する弱酸（Ｇ）の量は、質量比（Ｇ／Ａ１）で、０．００１以上、１．５以下が好ましい。質量比（Ｇ／Ａ１）は、より好ましくは０．００５以上、さらに好ましくは０．０１以上であり、より好ましくは１以下、さらに好ましくは０．５以下である。
化合物（Ａ１）、有機ケイ素化合物（Ｂ）、および有機ケイ素化合物（Ｃ）の合計量に対する弱酸（Ｇ）の量は、質量比［Ｇ／（Ａ１＋Ｂ＋Ｃ）］で、０．００１以上、２以下が好ましい。質量比［Ｇ／（Ａ１＋Ｂ＋Ｃ）］は、より好ましくは０．０１以上、更に好ましくは０．０５以上であり、より好ましくは１以下、更に好ましくは０．５以下である。
本発明の混合組成物の固形分濃度は、全体を１００質量％としたとき、０．１～３質量％であることが好ましい。固形分濃度は、より好ましくは０．５質量％以上、更に好ましくは１質量％以上であり、より好ましくは２．５質量％以下、更に好ましくは２質量％以下である。
本発明の混合組成物には、本発明の効果を阻害しない範囲で、酸化防止剤、防錆剤、紫外線吸収剤、光安定剤、防カビ剤、抗菌剤、生物付着防止剤、消臭剤、顔料、難燃剤、帯電防止剤等、各種の添加剤等のその他の成分が混合されていてもよい。
本発明の混合組成物は、撥液性（特に撥水性）、特に液滴の滑落性（特に水滴の滑落性）に優れた膜を形成できる。
本発明の混合組成物は、上述した成分を、例えば、室温で混合することによって製造できる。
本発明の混合組成物を用いて基材に撥液性（特に液滴の滑落性）を付与する方法としては、基材の表面に、本発明の混合組成物を用いて膜を形成する方法が好ましい。本発明の混合組成物を用いて基材の表面に膜を形成する方法としては、本発明の混合組成物を基材と接触させ、その状態で、空気中で静置する方法を採用できる。
本発明の混合組成物を基材と接触させる方法としては、手塗り(布等に混合組成物を染み込ませ、基材に混合組成物を塗りこむ方法。塗り込む際は、基材上を複数回往復させることが好ましい。)、スピンコーティング法、ディップコーティング法、かけ流し(スポイトなどを用いて基材に混合組成物をそのままかけて塗布する方法)、霧吹き（霧吹きを用いて基材に混合組成物を塗布する方法）、あるいはこれらを組み合わせた方法などが挙げられる。
本発明の混合組成物を基材と接触させた状態で、空気中、常温で静置することで、混合組成物が硬化し、基材上に膜を形成できる。
静置する時間は特に限定されないが、例えば、１０分以上、２４時間以下が好ましい。静置時間は、好ましくは３０分以上であり、好ましくは１２時間以下、より好ましくは８時間以下、更に好ましくは５時間以下、特に好ましくは３時間以下である。得られた膜は、例えば、風を吹き付ける等して更に乾燥させることも好ましい。なお、混合組成物に有機ケイ素化合物（Ｃ）が混合されると、化合物（Ａ１）と有機ケイ素化合物（Ｂ）の反応が促進され、一層短時間で製膜が可能となる。
膜の厚さは、１ｎｍ以上が好ましく、より好ましくは１．５ｎｍ以上であり、上限は例えば５０ｎｍ以下であり、２０ｎｍ以下であってもよい。膜の厚さが一定以上であることで良好な撥液性（特に撥水性）、特に膜における液滴の滑落性（特に水滴の滑落性）も安定して示すことが期待できる。
本発明の混合組成物を接触させる基材の材質としては、有機系材料であってもよいし、無機系材料であってもよい。有機系材料としては、例えば、アクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、スチレン樹脂、アクリル－スチレン共重合樹脂、セルロース樹脂、ポリオレフィン樹脂等の熱可塑性樹脂；フェノール樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル、シリコーン樹脂、ウレタン樹脂等の熱硬化性樹脂；等が挙げられる。無機系材料としては、例えば、セラミックス；ガラス；鉄、シリコン、銅、亜鉛、アルミニウム等の金属；前記金属を含む合金；等が挙げられ、ガラスが好ましい。
本発明の混合組成物を接触させる基材の形状は特に限定されず、平面、曲面のいずれでもよいし、多数の面が組み合わさった三次元的構造でもよい。
本発明の混合組成物を接触させる基材は、予め易接着処理が施されていてもよい。易接着処理としては、例えば、コロナ処理、プラズマ処理、紫外線処理等の親水化処理が挙げられる。また、樹脂、シランカップリング剤、テトラアルコキシシラン等によるプライマー処理が施されていてもよいし、基材にポリシラザンなどのガラス膜が予め塗布されていてもよい。
本発明の混合組成物を用いて得られる膜は、撥液性（特に撥水性）に優れている。膜の撥液性、特に膜における水滴の滑落性は、実施例で説明する霧吹き試験の結果に基づいて評価でき、本発明では、霧吹き試験における噴射回数の平均が４．０回未満の場合を水滴の滑落性に優れると評価し、噴射回数の平均が２．０回未満の場合を水滴の滑落性に特に優れると評価する。
後述する霧吹き試験で評価される膜における水滴の滑落性の評価結果は、一般的な評価方法である膜表面に対する水の接触角および滑落角の評価結果と関連があり、同様の傾向を有している。膜表面に対する水の接触角は、１００°以上が好ましく、より好ましくは１０３°以上、更に好ましくは１０５°以上である。膜表面に対する水の接触角の上限は特に限定されないが、例えば１２０°以下である。膜表面に対する水の滑落角は、２０°以下が好ましく、より好ましくは１８°以下、更に好ましくは１７°以下、一層好ましくは１６°以下である。膜表面に対する水の滑落角の下限は特に限定されないが、例えば２°以上である。膜表面に対する水の接触角および滑落角の測定法は実施例で説明する。
本発明の混合組成物を用いることで、撥液性（特に撥水性）、特に液滴の滑落性（特に水滴の滑落性）に優れた膜を提供できる。また、本発明の混合組成物は、保存安定性に優れており、長期間保存した後の混合組成物を用いても撥液性（特に撥水性）、特に液滴の滑落性に優れた膜を提供できる。
本発明の混合組成物を用いて得られた膜は、例えば、建築材料、自動車部品、工場設備などに有用である。本発明の混合組成物を、ガラスに塗布して膜を形成することによってガラスの撥液性（特に撥水性）、特に液滴の滑落性（特に水滴の滑落性）を向上させることができ、本発明には、膜を少なくとも片側面に有するガラスも含まれる。具体的には、本発明の混合組成物を、各種車両用ガラスや建築物の窓ガラスに塗布することによって撥液性（特に撥水性）、特に液滴の滑落性（特に水滴の滑落性）を向上させることができ、少なくともガラスの片側面に、本発明の混合組成物から得られた膜を有していればよい。特に、本発明の混合組成物を用いて各種車両用ガラスの表面に膜を形成することによりガラス表面に液滴がつきにくくなるため、防汚性を付与でき、視界が良好となる。
以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明する。本発明は以下の実施例によって制限を受けるものではなく、前記および後記の趣旨に適合し得る範囲で変更を加えて実施することも可能であり、それらはいずれも本発明の技術的範囲に包含される。
（実施例１）
化合物（Ａ１）として信越化学工業株式会社製の「Ｘ―２４－９０１１」を１７７μｌと、有機ケイ素化合物（Ｂ）としてオルトケイ酸テトラエチル（テトラエトキシシラン）を４５μｌと、有機ケイ素化合物（Ｃ）としてデシルトリメトキシシランを７μｌとを、イソプロピルアルコール（２－プロパノール）４０μｌに溶解させ、室温で１０分撹拌した。得られた溶液に０．０１Ｍ塩酸を４μｌ滴下し、室温で３時間撹拌した。得られた溶液に、イソプロピルアルコールで質量比１０倍に希釈したマロン酸溶液を２７６μｌと、イソプロピルアルコール（２－プロパノール）を４５０μｌ滴下して試料溶液１を作製した。得られた試料溶液１（９９９μｌ）とアセトン１４ｍｌとを混合し、塗布溶液１を作製した。
化合物（Ａ１）として信越化学工業株式会社製の「Ｘ―２４－９０１１」を１７７μｌと、有機ケイ素化合物（Ｂ）としてオルトケイ酸テトラエチル（テトラエトキシシラン）を４５μｌと、有機ケイ素化合物（Ｃ）としてデシルトリメトキシシランを７μｌとを、イソプロピルアルコール（２－プロパノール）４０μｌに溶解させ、室温で１０分撹拌した。得られた溶液に０．０１Ｍ塩酸を４μｌ滴下し、室温で３時間撹拌した。得られた溶液に、イソプロピルアルコールで質量比１０倍に希釈したマロン酸溶液を２７６μｌと、イソプロピルアルコール（２－プロパノール）を４５０μｌ滴下して試料溶液１を作製した。得られた試料溶液１（９９９μｌ）とアセトン１４ｍｌとを混合し、塗布溶液１を作製した。
（実施例２）
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μｌ）と酢酸エチル１４ｍｌとを混合し、塗布溶液２を作製した。
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μｌ）と酢酸エチル１４ｍｌとを混合し、塗布溶液２を作製した。
（実施例３）
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μｌ）とエタノール９．５ｍｌとアセトン４．５ｍｌとを混合し、塗布溶液３を作製した。
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μｌ）とエタノール９．５ｍｌとアセトン４．５ｍｌとを混合し、塗布溶液３を作製した。
（実施例４）
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μｌ）とエタノール１２．５ｍｌとアセトン１．５ｍｌとを混合し、塗布溶液４を作製した。
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μｌ）とエタノール１２．５ｍｌとアセトン１．５ｍｌとを混合し、塗布溶液４を作製した。
（実施例５）
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μｌ）とイソプロピルアルコール（２－プロパノール）２．７５ｍｌとエタノール７．５ｍｌとアセトン３．７５０ｍｌとを混合し、塗布溶液５を作製した。
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μｌ）とイソプロピルアルコール（２－プロパノール）２．７５ｍｌとエタノール７．５ｍｌとアセトン３．７５０ｍｌとを混合し、塗布溶液５を作製した。
（実施例６）
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μｌ）と酢酸エチル２．７５０ｍｌとアセトン１１．２５０ｍｌとを混合し、塗布溶液６を作製した。
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μｌ）と酢酸エチル２．７５０ｍｌとアセトン１１．２５０ｍｌとを混合し、塗布溶液６を作製した。
（実施例７）
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μL）とテトラヒドロフラン１４ｍｌとを混合し、塗布溶液７を作製した。
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μL）とテトラヒドロフラン１４ｍｌとを混合し、塗布溶液７を作製した。
（実施例８）
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μL）とジクロロメタン１４ｍｌとを混合し、塗布溶液８を作製した。
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μL）とジクロロメタン１４ｍｌとを混合し、塗布溶液８を作製した。
（実施例９）
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μL）と酢酸メチル１４ｍｌとを混合し、塗布溶液９を作製した。
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μL）と酢酸メチル１４ｍｌとを混合し、塗布溶液９を作製した。
（実施例１０）
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μL）とジアセトンアルコール１４ｍｌとを混合し、塗布溶液１０を作製した。
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μL）とジアセトンアルコール１４ｍｌとを混合し、塗布溶液１０を作製した。
（実施例１１）
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μL）と１，３－ジオキソラン１４ｍｌとを混合し、塗布溶液１１を作製した。
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μL）と１，３－ジオキソラン１４ｍｌとを混合し、塗布溶液１１を作製した。
（実施例１２）
化合物（Ａ１）として信越化学工業株式会社製の「Ｘ－２４－９０１１」を１７７μｌと、有機ケイ素化合物（Ｂ）としてオルトケイ酸テトラエチル（テトラエトキシシラン）を４５μｌと、有機ケイ素化合物（Ｃ)としてデシルトリメトキシシランを７μｌとを、アセトン４０μｌに溶解させ、室温で１０分撹拌した。得られた溶液に０．０１Ｍ塩酸を４μｌ滴下し、室温で３時間撹拌した。得られた溶液に、アセトンで質量比１０倍に希釈したマロン酸溶液を２７３μｌと、アセトンを４５３μｌ滴下して試料溶液２を作製した。得られた試料溶液２（９９９μｌ）とアセトン１４ｍｌとを混合し、塗布溶液１２を作製した。
化合物（Ａ１）として信越化学工業株式会社製の「Ｘ－２４－９０１１」を１７７μｌと、有機ケイ素化合物（Ｂ）としてオルトケイ酸テトラエチル（テトラエトキシシラン）を４５μｌと、有機ケイ素化合物（Ｃ)としてデシルトリメトキシシランを７μｌとを、アセトン４０μｌに溶解させ、室温で１０分撹拌した。得られた溶液に０．０１Ｍ塩酸を４μｌ滴下し、室温で３時間撹拌した。得られた溶液に、アセトンで質量比１０倍に希釈したマロン酸溶液を２７３μｌと、アセトンを４５３μｌ滴下して試料溶液２を作製した。得られた試料溶液２（９９９μｌ）とアセトン１４ｍｌとを混合し、塗布溶液１２を作製した。
（比較例１）
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μｌ）とエタノール１４ｍｌとを混合し、塗布溶液１３を作製した。
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μｌ）とエタノール１４ｍｌとを混合し、塗布溶液１３を作製した。
（比較例２）
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μｌ）と酢酸ブチル１４ｍｌとを混合し、塗布溶液１４を作製した。
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μｌ）と酢酸ブチル１４ｍｌとを混合し、塗布溶液１４を作製した。
（比較例３）
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μｌ）とメチルエチルケトン１４ｍｌとを混合し、塗布溶液１５を作製した。
実施例１に記載の方法で作製した試料溶液１（９９９μｌ）とメチルエチルケトン１４ｍｌとを混合し、塗布溶液１５を作製した。
各塗布溶液の成分組成（質量％）を表７－１～表７－３に示す。各成分の量は、塗布溶液全体を１００質量％としたときの値を示している。なお、表７－１～表７－３に示した水（Ｄ）の量は、触媒（Ｆ）中の水を含む値である。また、下記表７－１～表７－３には、各成分の量に基づいて算出した成分同士のモル比および質量比を示す。
塗布溶液の調製に用いたアセトン、酢酸エチル、イソプロピルアルコール、テトラヒドロフラン、ジクロロメタン、酢酸メチル、ジアセトンアルコール、１，３－ジオキソラン、エタノール、酢酸ブチル、メチルエチルケトンについて、ＨＳＰｉＰバージョン５のデータベースに登録されているハンセン溶解度パラメータ（ＨＳＰ）を下記表８に示す。また、ハンセン溶解度パラメータにおける分散項（δＤ）、極性項（δＰ）、水素結合項（δＨ）の値を下記表８に併せて示す。また、水素結合項（δＨ）に対する極性項（δＰ）の比（δＰ／δＨ）を算出した値も下記表８に併せて示す。
実施例１～１２、比較例１～３における溶剤（Ｅ）について、各溶剤（Ｅ）に混合されている化合物（Ｅ１）および有機溶媒（Ｅ２）の質量比に密度を掛けて体積分率を求め、求めて体積分率と、ＨＳＰｉＰバージョン５のデータベースに登録されている当該化合物（Ｅ１）および有機溶媒（Ｅ２）のハンセン溶解度パラメータ（ＨＳＰ）に基づいて、上記で説明した式により溶剤（Ｅ）のハンセン溶解度パラメータ（ＨＳＰ）を算出した。算出結果を下記表９に示す。また、算出した溶剤（Ｅ）におけるハンセン溶解度パラメータの水素結合項（δＨ）を上記で説明した式により算出し、下記表９に併せて示す。また、算出した溶剤（Ｅ）におけるハンセン溶解度パラメータの分散項（δＤ）および極性項（δＰ）についても同様に算出し、下記表９に併せて示す。また、水素結合項（δＨ）に対する極性項（δＰ）の比（δＰ／δＨ）を算出し、下記表９に併せて示す。
次に、得られた塗布溶液１～１５を、大気圧プラズマ処理によって表面を活性化させたガラス基板１０ｃｍ×４０ｃｍ（ソーダライムガラス、トップ面）上に不織布を用いて手塗りで塗布した。塗布した塗布溶液の量は、０．５ｍｌとした。塗布後、余剰分を綿タオルで拭き上げた。塗布後、常温、常湿下で９０分間放置して硬化させることにより、ガラス基板上に膜を形成した。硬化時間を９０分間として得られたガラス基板上の膜について、下記の方法で接触角および滑落角を測定した。
［接触角の測定］
接触角測定装置として協和界面科学社製のＤＭ７００を用い、液滴法で、膜表面に対する水の接触角を測定した。液滴法の解析方法はθ／２法とし、水液量は３．０μｌとした。
接触角測定装置として協和界面科学社製のＤＭ７００を用い、液滴法で、膜表面に対する水の接触角を測定した。液滴法の解析方法はθ／２法とし、水液量は３．０μｌとした。
［滑落角の測定］
接触角測定装置として協和界面科学社製のＤＭ７００を用い、滑落法で、膜表面に対する水の滑落角を測定し、膜表面の動的撥水特性を評価した。滑落法の解析方法は接線法とし、水滴量は１０μｌとした。傾斜方法は断続傾斜とし、滑落検出は滑落後とした。移動判定は前進角とし、滑落判定時間は１００００ｍｓ、滑落判定距離は５ｄｏｔとした。ｄｏｔは、ＤＭ７００に付属されているカメラで撮影したときの解像度における画素を意味する。
接触角測定装置として協和界面科学社製のＤＭ７００を用い、滑落法で、膜表面に対する水の滑落角を測定し、膜表面の動的撥水特性を評価した。滑落法の解析方法は接線法とし、水滴量は１０μｌとした。傾斜方法は断続傾斜とし、滑落検出は滑落後とした。移動判定は前進角とし、滑落判定時間は１００００ｍｓ、滑落判定距離は５ｄｏｔとした。ｄｏｔは、ＤＭ７００に付属されているカメラで撮影したときの解像度における画素を意味する。
接触角および滑落角は、硬化時間を９０分間としてガラス基板上に膜を形成した後、２４時間経過してから測定した。接触角および滑落角の測定結果（初期値）を下記表１０に示す。
次に、得られた塗布溶液１～１５を５０℃で１５日間、３０日間、または４５日間保持した後、上記の方法と同様にしてガラス基板上に膜を形成し、得られたガラス基板上の膜について、上記の方法と同様にして膜表面に対する水の接触角および滑落角を測定した。保持後における接触角および滑落角の測定結果を下記表１０に併せて示す。
次に、硬化時間を９０分間として得られたガラス基板上の膜に対し、下記の方法で霧吹き試験を行い、膜に水滴が付着したときの滑落性（撥水性）を評価した。
［霧吹き試験］
常温、常湿下で、製膜したガラス基板を仰角８５°で立てかけ、ガラス基板に形成した膜表面から１０ｃｍ離れた位置で、膜表面に向けてスプレーガンを用いて水を１回噴射した。スプレーガンは、アズワンのスプレー「４－５００２－０１」（容量は５００ｍｌ）を用い、水の噴射はスプレーガンを横方向に移動させながら行った。スプレーガンのノズルは霧射にし、１回の噴射水量は約０．６ｍｌとし、横方向の移動距離は４０ｃｍとした。
常温、常湿下で、製膜したガラス基板を仰角８５°で立てかけ、ガラス基板に形成した膜表面から１０ｃｍ離れた位置で、膜表面に向けてスプレーガンを用いて水を１回噴射した。スプレーガンは、アズワンのスプレー「４－５００２－０１」（容量は５００ｍｌ）を用い、水の噴射はスプレーガンを横方向に移動させながら行った。スプレーガンのノズルは霧射にし、１回の噴射水量は約０．６ｍｌとし、横方向の移動距離は４０ｃｍとした。
水を噴射した後、膜に付着した水滴の挙動を最長１分間観察した。１分以内に、水滴が落下するか、ゆっくりでも動いている場合を「水滴が滑落した」と判断し、その時点の噴射回数を測定した。一方、水を噴射してから１分間経過しても水滴が動かない場合は、再度同じ要領で水を噴射し、「水滴が滑落した」と判断できるまでの噴射回数を測定した。また、水滴が滑落せずに途中で止まった場合は、「水滴が滑落した」とは判断せず、再度同じ要領で水を噴射し、水滴が落下するまで繰り返した。試験回数は３回とし、各試験において水滴が落下したときの噴射回数を測定し、求めた平均値を下記表９に示す。水滴が滑落するまでの噴射回数が少ないほど、微小な水滴が膜表面から滑落したこととなり、膜の滑落性が良好と評価できる。霧吹き試験の測定結果に基づいて、下記基準で膜の滑落性を評価した。
［滑落性の評価基準］
３回の試験における噴射回数の平均が２．０回未満：滑落性に特に優れる（下記表では◎で示す。）
３回の試験における噴射回数の平均が２．０回以上、３．０回未満：滑落性により優れる（下記表では○で示す。）
３回の試験における噴射回数の平均が３．０回以上、４．０回未満：滑落性に優れる（下記表では△で示す。）
３回の試験における噴射回数の平均が４．０回以上：滑落性不良（下記表では×で示す。）
３回の試験における噴射回数の平均が２．０回未満：滑落性に特に優れる（下記表では◎で示す。）
３回の試験における噴射回数の平均が２．０回以上、３．０回未満：滑落性により優れる（下記表では○で示す。）
３回の試験における噴射回数の平均が３．０回以上、４．０回未満：滑落性に優れる（下記表では△で示す。）
３回の試験における噴射回数の平均が４．０回以上：滑落性不良（下記表では×で示す。）
なお、各試験において水滴が落下して噴射回数を測定した後も水の噴射を繰り返し、膜に対して水を１０回噴射した。１０回噴射後、エアガンを用いて膜表面に付着している水滴を飛ばし、引き続き次の試験を行った。即ち、３回試験を繰り返すことによって膜の耐久性も併せて評価している。
霧吹き試験における噴霧回数（初期値）および滑落性の評価結果を下記表１１に示す。
次に、得られた塗布溶液の保存安定性について評価した。保存安定性は、得られた塗布溶液１～１５を５０℃で１５日間、３０日間、または４５日間保持した後、上記の方法と同様にしてガラス基板上に膜を形成し、得られたガラス基板上の膜について、上記の方法と同様にして霧吹き試験を行い、膜の滑落性について評価した。保持後における霧吹き試験における噴霧回数、滑落性の評価結果を下記表１１に示す。
表１０および表１１から次のように考察できる。本発明で規定する要件を満足する混合組成物である上記塗布溶液１～１２を用いて得られた膜は、水滴が滑落するまでの噴射回数の平均が４．０回未満と少ないため、水滴が微小であっても滑落し、滑落性に優れることが分かった。また、上記塗布溶液１～１２を５０℃で所定の日数保存した後に形成した膜についても滑落性に優れており、上記塗布溶液１～１２は保存安定性に優れることが分かった。一方、上記塗布溶液１３～１５は、本発明で規定する要件を満足しない混合組成物であり、保存安定性を充分に改善できていなかった。
Claims (14)
- 下記式（ａ１）で表される化合物（Ａ１）と、
下記式（ｂ１）で表される有機ケイ素化合物（Ｂ）と、
溶剤（Ｅ）との混合組成物であり、
前記溶剤（Ｅ）は、ハンセン溶解度パラメータが１８（Ｊ／ｃｍ3）1/2以上、２３．５（Ｊ／ｃｍ3）1/2以下であり、且つハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項（δＨ）が５．５（Ｊ／ｃｍ3）1/2以上であることを満足する化合物（Ｅ１）を含んでいることを特徴とする混合組成物。
［式（ａ１）中、
Ａa1はヒドロキシ基または加水分解性基を表し、Ａa1が複数存在する場合は複数のＡa1がそれぞれ異なっていてもよく、
Ｚa1は炭化水素基、トリアルキルシリル基含有分子鎖、またはシロキサン骨格含有基を表し、Ｚa1が複数存在する場合は複数のＺa1がそれぞれ異なっていてもよく、
ｒ１は１～３の整数を表し、
Ｒa1は下記式（ａ１１）で表される基を表す。］
［式（ａ１１）中、
Ｒs2はそれぞれ独立に炭素数１～４のアルキル基を表し、
Ｒa11は炭化水素基またはトリアルキルシリルオキシ基を表し、該炭化水素基またはトリアルキルシリルオキシ基に含まれる水素原子はフッ素原子に置換されていてもよく、Ｒa11が複数存在する場合は複数のＲa11がそれぞれ異なっていてもよく、
Ａa11はヒドロキシ基または加水分解性基を表し、Ａa11が複数存在する場合は複数のＡa11がそれぞれ異なっていてもよく、
Ｚs1は－Ｏ－または２価の炭化水素基を表し、該２価の炭化水素基に含まれる－ＣＨ2－は－Ｏ－に置き換わっていてもよく、
Ｙs1は単結合または－Ｓｉ（Ｒs2）2－Ｌs1－を表し、Ｌs1は２価の炭化水素基を表し、該２価の炭化水素基に含まれる－ＣＨ2－は－Ｏ－に置き換わっていてもよく、
ｒ２は０～３の整数を表し、
ｒ１０は１以上の整数を表し、
＊は結合手を表す。］
Ｓｉ（Ｒb1）b20（Ｘb1）4-b20 （ｂ１）
［式（ｂ１）中、
Ｒb1は炭素数１～５の炭化水素基を表し、
Ｘb1は加水分解性基を表し、
ｂ２０は０または１である。］ - 前記化合物（Ａ１）に対する前記有機ケイ素化合物（Ｂ）のモル比［有機ケイ素化合物（Ｂ）／化合物（Ａ１）］が１０未満である請求項１に記載の混合組成物。
- 下記式（ｃ１）で表される有機ケイ素化合物（Ｃ）が混合されている請求項１または２に記載の混合組成物。
Ｒc1－Ｓｉ（Ｘc1）3 （ｃ１）
［式（ｃ１）中、
Ｒc1は炭素数６～３０の炭化水素基を表し、
Ｘc1は加水分解性基を表す。］ - 前記有機ケイ素化合物（Ｂ）および前記有機ケイ素化合物（Ｃ）の合計に対する前記化合物（Ａ１）の質量比［化合物（Ａ１）／（有機ケイ素化合物（Ｂ）＋有機ケイ素化合物（Ｃ））］が０．０６０以上である請求項３に記載の混合組成物。
- 前記有機ケイ素化合物（Ｃ）に対する前記化合物（Ａ１）の質量比［化合物（Ａ１）／有機ケイ素化合物（Ｃ）］が０．２以上、３０以下である請求項３または４に記載の混合組成物。
- 前記化合物（Ｅ１）は、ハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項（δＨ）に対する極性項（δＰ）の比（δＰ／δＨ）が０．７０以上、１．７０以下を満足する請求項１～５のいずれかに記載の混合組成物。
- 前記化合物（Ｅ１）を前記溶剤（Ｅ）中、５質量％以上、１００質量％以下含む請求項１～６のいずれかに記載の混合組成物。
- 前記溶剤（Ｅ）は、ハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項（δＨ）に対する極性項（δＰ）の比（δＰ／δＨ）が０．５７以上、１．５５以下を満足する請求項１～７のいずれかに記載の混合組成物。
- 前記化合物（Ａ１）は、下記式（ａ１－１）で表される化合物である請求項１～８のいずれかに記載の混合組成物。
［式（ａ１－１）中、
Ａa1、Ｚs1、Ｒs2、Ｙs1、及びｒ１０はそれぞれ上記と同義であり、
Ｒa13はそれぞれ独立に炭化水素基またはトリアルキルシリルオキシ基を表し、該炭化水素基またはトリアルキルシリルオキシ基に含まれる水素原子はフッ素原子に置換されていてもよい。］ - 前記Ｒa13は、それぞれ独立に炭素数１～４のアルキル基である請求項９に記載の混合組成物。
- 水（Ｄ）が混合されており、混合組成物の全体を１００質量％としたとき、前記水（Ｄ）の量が２０質量％未満である請求項１～１０のいずれかに記載の混合組成物。
- ｐＫａが１以上、５以下の弱酸（Ｇ）が混合されている請求項１～１１のいずれかに記載の混合組成物。
- 請求項１～１２のいずれかに記載の混合組成物を硬化した膜。
- 請求項１３に記載の膜を少なくとも片側面に有するガラス。
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