JP2022035733A - シンチレータ - Google Patents
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Abstract
【課題】高い分解能を有した大面積のシンチレータを提供する。【解決手段】シンチレータは、柱状の第１結晶相１０１と、第１結晶相１０１の側面を覆うように配置され、各々柱状とされた第２結晶相１０２および第３結晶相１０３とを備える。第１結晶相１０１は、ハロゲン化物から構成されている。第２結晶相１０２は、第１結晶相１０１より屈折率が小さいハロゲン化物から構成されている。第３結晶相１０３は、第１結晶相１０１より屈折率が小さいハロゲン化物から構成され、第２結晶相１０２とは異なる化合物とされている。【選択図】 図１Ａ
Description
本発明は、シンチレータに関する。
結晶材料から構成することができるシンチレータは、γ線、Ｘ線、α線、中性子線などを測定する放射線測定装置に用いられている。このような放射線測定装置は、陽電子放射断層撮影（positron emission tomography、ＰＥＴ）装置やＸ線ＣＴ装置などの医療画像装置（撮像装置）、高エネルギー物理分野における各種放射線計測装置、および資源探査装置［例えば石油資源探査（oil well logging）などの資源探査］などに幅広く応用されている。
例えば、シンチレータの層と、イメージセンサによる光検出器とを組み合わせることで、上述した放射線測定装置が構成でき、例えばＸ線ＣＴでは，厚さ１００μｍ程度のＴｂ：Ｇｄ2Ｏ2Ｓ焼結体板やＴｌ：ＣｓＩウィスカー板をシンチレータ層とし，数μｍの解像度を有する測定装置によりＸ線イメージングを行っている。
現在、各種放射線検出器へ応用される好ましいシンチレータとして、ＧｄＡｌＯ3の結晶相とＡｌ2Ｏ3の結晶相との共晶体シンチレータも提案されている（特許文献１参照）。また、ＣｓＩ－ＮａＣｌ系相分離シンチレータ結晶体が提案されている（特許文献１参照）。
しかしながら、上述したシンチレータでは、以下に示すような問題があった。まず、ＧｄＡｌＯ3の結晶相とＡｌ2Ｏ3の結晶相との共晶体シンチレータでは、２つの結晶相の結晶方位が７度以上ずれてしまうと、ファイバー状（柱状）の共晶体構造を維持できなくなり、光導波性能が失われるという問題があった。このため、この技術では、Ｘ線ＣＴ装置などの検出器に十分な大面積のシンチレータの作製が難しい。
ＣｓＩ－ＮａＣｌ系相分離シンチレータ結晶体は、結晶配向の組み合わせは固定されているが、ＣｓＩによる結晶相とＮａＣｌによる結晶相の成長方向の方位は、結晶成長方向に対して曲がることが許容される。このため、光導波性能を有するファイバー状の共晶体構造を、大面積に形成することが容易である。しかしながら、この種のハロゲン化物共晶体は、高屈折率の組成は低融点であり、低屈折率の組成が高融点である。原理的に２相の共晶点は、低融点の結晶相の体積比が大きくなる組成比に位置するため、２つの結晶相から構成されるシンチレータの、高屈折率の相を柱状に形成することが難しく、マトリクス状にしか形成できず、分解能が劣化するという問題があった。例えば、この技術では、シンチレータとして性能が高く、屈折率の高いＣｓＩを柱状の結晶相にすることが原理状不可能である。
上述したように、従来の技術では、高い分解能を有した大面積のシンチレータを得ることが容易ではないという問題があった。
本発明は、以上のような問題点を解消するためになされたものであり、高い分解能を有した大面積のシンチレータの提供を目的とする。
本発明に係るシンチレータは、柱状の第１結晶相と、第１結晶相の側面を覆うように配置され、各々柱状とされた第２結晶相および第３結晶相とを備え、第１結晶相は、ハロゲン化物から構成され、第２結晶相は、第１結晶相より屈折率が小さいハロゲン化物から構成され、第３結晶相は、第１結晶相より屈折率が小さいハロゲン化物、第２結晶相とは異なる化合物とされている。
上記シンチレータの一構成例において、第１結晶相は、ヨウ化物および臭化物のいずれかから構成され、第２結晶相および第３結晶相は、フッ化物および塩化物のいずれかから構成されている。
上記シンチレータの一構成例において、第１結晶相は、ＣｓＩおよびＮａＩのいずれかから構成されている。
上記シンチレータの一構成例において、第１結晶相は、ＣｓＩから構成され、第２結晶相は、ＣｓＣｌから構成され、第３結晶相は、ＮａＣｌから構成されている。
上記シンチレータの一構成例において、第１結晶相は、ＣｓＩから構成され、第２結晶相は、ＣｓＣｌから構成され、第３結晶相は、ＣｓＦから構成されている。
上記シンチレータの一構成例において、第１結晶相は、ＮａＩから構成され、第２結晶相は、ＮａＣｌから構成され、第３結晶相は、ＮａＦから構成されている。
上記シンチレータの一構成例において、第１結晶相は、ＮａＩから構成され、第２結晶相は、ＫＩから構成され、第３結晶相は、ＫＣｌから構成されている。
上記シンチレータの一構成例において、第１結晶相は、Ｔｌがドープされている。
上記シンチレータの一構成例において、第１結晶相は、放射線励起によって発光する。
以上説明したことにより、本発明によれば、高い分解能を有した大面積のシンチレータが提供できる。
以下、本発明の実施の形態に係るシンチレータについて図１Ａを参照して説明する。このシンチレータは、柱状の第１結晶相１０１と、第１結晶相１０１の側面を覆うように配置され、各々柱状とされた第２結晶相１０２および第３結晶相１０３とを備える。図１Ａにおいて、第１結晶相１０１は、黒い部分で示され、第２結晶相１０２は、灰色の部分で示され、第３結晶相１０３は、白い部分で示されている。
このシンチレータは、柱状とされた複数の第１結晶相１０１が、間隔を開けて林立した構造となっている。また、林立している複数の第１結晶相１０１の間に、柱状とされた複数の第２結晶相および柱状とされた複数の第３結晶相１０３が林立している。また、部分的に見ると、第１結晶相１０１の側面が、各々交互に、柱状の第２結晶相１０２と柱状の第３結晶相１０３とにより、覆われている。また、全体的に見ると、林立している複数の第１結晶相１０１の間が、林立している複数の第２結晶相および林立している複数の第３結晶相１０３により、埋め尽くされている。
第１結晶相１０１は、ハロゲン化物から構成されている。第１結晶相１０１は、放射線励起によって発光するものとする。第２結晶相１０２は、第１結晶相１０１より屈折率が小さいハロゲン化物から構成されている。第３結晶相１０３は、第１結晶相１０１より屈折率が小さいハロゲン化物から構成され、第２結晶相１０２とは異なる化合物とされている。ハロゲン化物としては、ヨウ化物、臭化物、フッ化物、塩化物が挙げられる。
例えば、第１結晶相１０１は、ヨウ化物および臭化物のいずれかから構成し、第２結晶相１０２および第３結晶相１０３は、フッ化物および塩化物のいずれかから構成することができる。例えば、第１結晶相１０１は、ＣｓＩから構成し、第２結晶相１０２は、ＣｓＣｌから構成し、第３結晶相１０３は、ＮａＣｌから構成することができる。また、第１結晶相１０１は、ＴｌがドープされたＣｓＩから構成することができる。第１結晶相１０１は、放射線励起によって発光し、シンチレーション光を出射するものである。
例えば、屈折率が、第１結晶相１０１＞第２結晶相１０２＞第３結晶相１０３とされている。この構成のシンチレータは、第１結晶相１０１をコアとし、第２結晶相１０２および第３結晶相１０３をクラッドとする光導波路の構造とされているということができる。上述したように、このシンチレータは、第１結晶相１０１をコアとする光導波路構造とされていればよく、各結晶相の断面は、様々な形状とすることができる。
このシンチレータは、上述したヨウ化物、臭化物、フッ化物、塩化物などのハロゲン化物を、結晶育成方向に柱状に結晶成長させた三元系の共晶体シンチレータである。この種の共晶体において、上述したように結晶相の間に大きな屈折率差が存在するとき、シンチレーション光は、屈折率の高い相（第１結晶相１０１）の内部を反射（全反射）して導波する。言い換えると、各々の結晶相の間に大きな屈折率差が存在すれば、シンチレーション光は、屈折率の高い相（第１結晶相１０１）の内部に閉じ込められて導波する。この結果、各々の結晶相の間に大きな屈折率差が存在すれば、シンチレーション光の分散が抑制され、高い空間分解能につながる（参考文献１参照）。
例えば、図１Ｂに示すように、柱状の第１結晶相１０２ａと、第１結晶相１０２ａの側面を覆うように配置され、各々柱状とされた第２結晶相１０３ａおよび第３結晶相１０１ａとを備える構成とすることもできる。図１Ｂにおいて、第１結晶相１０２ａは、灰色の部分で示され、第２結晶相１０３ａは、白い部分で示され、第３結晶相１０１ａは、黒い部分で示されている。
また、図１Ｃに示すように、柱状の第１結晶相１０３ｂと、第１結晶相１０３ｂの側面を覆うように配置され、各々柱状とされた第２結晶相１０１ｂおよび第３結晶相１０２ｂとを備える構成とすることもできる。図１Ｃにおいて、第１結晶相１０３ｂは、白い部分で示され、第２結晶相１０１ｂは、黒い部分で示され、第３結晶相１０２ｂは、灰色の部分で示されている。
いずれにおいても、第１結晶相の屈折率が最も高ければ、シンチレーション光は、屈折率の高い相（第１結晶相）の内部を反射して（閉じ込められて）導波するので、シンチレーション光の分散が抑制され、高い空間分解能につながる。
実施の形態に係るシンチレータによれば、三元系の共晶体としているので、第１結晶相１０１に、他に比較して低融点な組成の高屈折率な材料を適用させることが可能となる。この結果、実施の形態によれば、高い分解能を有した大面積のシンチレータが得られるようになる。
以下、実際に作製したシンチレータについて説明する、以下では、三元系のＣｓＩ／ＣｓＣｌ／ＮａＣｌ共晶体を作製した。ＣｓＩは、波長５５０ｎｍにおける屈折率が１．８０である。ＣｓＣｌは、波長５５０ｎｍにおける屈折率が１．６４である。ＮａＣｌは、波長５５０ｎｍにおける屈折率が１．５４である。ＣｓＩは、より高い屈折率の第１結晶相として用いることができる。
まず、各々が純度９９．９９％のＣｓＩ粉末、ＣｓＣｌ粉末、およびＮａＣｌ粉末を、三元系共晶体組成となるように秤量し、内径４ｍｍの石英アンプル中に真空封入した。例えば、ＣｓＩを３１．８ｍｏｌ％、ＣｓＣｌを４５．７ｍｏｌ％、ＮａＣｌを２２．５ｍｏｌ％とすれば、共晶体組成となる。
作製したアンプルについて、高周波誘導加熱炉とＰｔヒーターを用いて加熱し、０．０１，０．１，０．２，０．５，１ｍｍ／ｍｉｎなどの各速度で、垂直ブリッジマン法により結晶成長を行った。この結晶成長では、混合した原料を石英管に封入した後、加熱して溶融し、この後、石英管を加熱部から下方に移動させ、徐冷することで、融液を一方向凝固させる。育成した結晶を、育成方向に対して垂直および平行に切断し、研磨を行い、ＳＥＭ、ＸＲＤによる共晶組織の観察を行った。また、育成した結晶について、Ｘ線励起による発光スペクトルの発光特性の評価も行った。
０．２ｍｍ／ｍｉｎの速度で成長したＣｓＩ／ＣｓＣｌ／ＮａＣｌ共晶体の断面の反射電子像を図２に示す。ＸＲＤによる観察の結果より、図２において、最も暗い箇所がＮａＣｌからなる第３結晶相であり、最も明るい箇所が、ＣｓＩからなる第１結晶相であり、中間の暗さの箇所が、ＣｓＣｌからなる第２結晶相である。得られた結晶は、自己組織化型の共晶体構造を有していた。また、各結晶相は、凝固方向に１０００μｍ以上の長さで成長し、可視的な透明性を有していた。この試料では、Ｘ線励起による発光スペクトルでは、特定のピークは観察されない（図３、non-doped）。
なお、各相の屈折率はＣｓＩ＞ＣｓＣｌ＞ＮａＣｌの順に大きい。ＣｓＩ、ＣｓＣｌ、ＮａＣｌの各相が結晶育成方向に柱状に成長し、断面が１～４μｍサイズとなり、長さが５０～１０００μｍ長程度のファイバー型共晶体構造であることが確認された。各相の寸法は、引き上げ速度が高くなるにつれて小さくなった。
次に、Ｔｌをドープした三元系のＣｓＩ：Ｔｌ／ＣｓＣｌ／ＮａＣｌ共晶体を作製した。まず、各々が純度９９．９９％の、ＴｌＩ粉末、ＣｓＩ粉末、ＣｓＣｌ粉末、およびＮａＣｌ粉末を、三元系共晶体組成となるように秤量し、内径４ｍｍの石英アンプル中に真空封入した。例えば、ＴｌＩを０．７８ｍｏｌ％、ＣｓＩを３１．５ｍｏｌ％：、ＣｓＣｌを４５．２ｍｏｌ％、ＮａＣｌを２２．５ｍｏｌ％とすれば、共晶体組成となる。
また、粉末ＸＲＤの結果から、以下に示すことが判明している。まず、ＣｓＩ相には、ＮａＣｌ、ＣｓＣｌおよびＴｌＩが微量に置換あるいは固溶している。また、ＮａＣｌ相にはＣｓＩ、ＣｓＣｌおよびＴｌＩが微量に置換あるいは固溶している。また、ＣｓＣｌ相にはＣｓＩ、ＮａＣｌおよびＴｌＩが微量に置換あるいは固溶している。
上述したように、各結晶相に対し、それぞれ異なる結晶相や添加元素が置換あるいは固溶する状態であっても、各々の結晶相の間に大きな屈折率差が存在するとき、シンチレーション光が屈折率の高い相の内部を反射（全反射）して導波するので、シンチレーション光の分散が抑制され、高い空間分解能につながる。
作製したアンプルについて、高周波誘導加熱炉とＰｔヒーターを用いて加熱し、０．０１，０．１，０．２，０．５，１ｍｍ／ｍｉｎなどの各速度で、垂直ブリッジマン法により結晶成長を行った。育成した結晶を、育成方向に対して垂直および平行に切断し、研磨を行い、ＳＥＭ、ＸＲＤによる共晶組織の観察を行った。また、育成した結晶について、Ｘ線励起による発光スペクトル等の発光特性の評価も行った。
この試料においても、ＣｓＩ：Ｔｌ、ＣｓＣｌ、ＮａＣｌの各相が結晶育成方向に柱状に成長し、断面が１～４μｍサイズとなり、長さが５０～１０００μｍ長程度のファイバー型共晶体構造であることが確認された。また、各相の寸法は、引き上げ速度が高くなるにつれて小さくなった。この試料では、Ｘ線励起による発光スペクトルにより、発光ピークが５５０ｎｍで観察された（図３、Tl-doped）。これは、Ｘ線励起下でのＣｓＩ：ＴｌからのＴｌ+、ｓ2－ｓｐ遷移に起因するものと考えられる。
ＣｓＩは、Ｔｌを添加することで、５，０００光子／ＭｅＶの光収量、１０５０ｎｓの減衰時間、５５０ｎｍの発光ピークなど、優れたシンチレーション特性を得ることができる材料である。この発光ピークは、ＣＣＤ（Charge Coupled Device）イメージセンサ、ＣＭＯＳイメージセンサ、およびＳｉ－ＡＰＤ（Avalanche PhotoDiode）などの、半導体にシリコンを用いた受光素子の波長感度に適している。
第１結晶相に加えて、第２結晶相あるいは第３結晶相が、放射線励起によって発光を示す場合もある。しかしながら、第１結晶相の発光量に比べて、第２結晶相あるいは第３結晶相の発光量が小さい場合には、受光素子を用いて、検出する発光量に閾値を設けることや発光する波長を選別することで各結晶相の発光を識別することが可能である。発光量が最も高い第１結晶相から生じるシンチレーション光が、屈折率の高い相（第１結晶相）の内部を全反射して導波し、受光素子を用いて検出する発光を選択することで、シンチレーション光の分散が抑制され、高い空間分解能を有する放射線検出器を構成できる。
表１に、作製したシンチレータの組成の組み合わせと、柱状の共晶体構造をとる光導波シンチレータとしての性能を示す。Ｔｌ添加ＣｓＩ／ＣｓＣｌ／ＮａＣｌ、Ｔｌ添加ＣｓＩ／ＣｓＣｌ／ＣｓＦ、Ｎａ添加ＣｓＩ／ＣｓＣｌ／ＣｓＦ、ＣｓＩ／ＣｓＣｌ／ＣｓＦ、Ｔｌ添加ＮａＩ／ＫＩ／ＫＣｌ、Ｔｌ添加ＮａＩ／ＫＩ／ＫＣｌ、ＮａＩ／ＫＩ／ＫＣｌ、Ｔｌ添加ＮａＩ／ＮａＣｌ／ＮａＦ、ＮａＩ／ＮａＣｌ／ＮａＦ、Ｔｌ添加ＣｓＩ／ＮａＩ／ＮａＣｌ、Ｔｌ添加ＣｓＩ／ＮａＩ／ＫＩ、Ｔｌ添加ＮａＩ／ＫＩ／Ｋ2ＺｒＩ６では、柱状の共晶体構造をとる光導波シンチレータとしての性能が確認された。一方で、Ｅｕを添加したＣａＦ2、ＬｉＢａＦ3、ＬｉＦからなる三元系共晶体においては、柱状の共晶体構造をとるものの、高い発光を示すＣａＦ2相の屈折率が１．４と小さく、各相の屈折率はＬｉＢａＦ3＞ＣａＦ2＞ＬｉＦの順に大きくなるため、光導波シンチレータとしての性能は無かった。
例えば図４に示されるように、シンチレータ４０１が発するシンチレーション光を受光できる受光デバイス４０２と組み合わせることで、放射線測定装置４００としての使用が可能となる。
以上に説明したように、本発明によれば、柱状の第１結晶相と、第１結晶相の側面を覆うように配置され、各々柱状とされた第２結晶相および第３結晶相とを備え、第１結晶相は、ハロゲン化物から構成され、第２結晶相は、第１結晶相より屈折率が小さいハロゲン化物から構成され、第３結晶相は、第１結晶相より屈折率が小さいハロゲン化物、第２結晶相とは異なる化合物としたので、高い分解能を有した大面積のシンチレータが提供できるようになる。
なお、本発明は以上に説明した実施の形態に限定されるものではなく、本発明の技術的思想内で、当分野において通常の知識を有する者により、多くの変形および組み合わせが実施可能であることは明白である。
［参考文献１］K. Kamada et al., "Optimization of Dopants and Scintillation Fibers’Diameter of GdAlO3/-Al2O3 Eutectic for High-Resolution X-Ray Imaging" IEEE Transactions on Nuclear Science, vol. 65, no. 8, pp. 2036-2040, 2018.
１０１…第１結晶相、１０２…第２結晶相、１０３…第３結晶相。
Claims (9)
- 柱状の第１結晶相と、
前記第１結晶相の側面を覆うように配置され、各々柱状とされた第２結晶相および第３結晶相と
を備え、
前記第１結晶相は、ハロゲン化物から構成され、
前記第２結晶相は、前記第１結晶相より屈折率が小さいハロゲン化物から構成され、
前記第３結晶相は、前記第１結晶相より屈折率が小さいハロゲン化物、前記第２結晶相とは異なる化合物とされている
ことを特徴とするシンチレータ。 - 請求項１記載のシンチレータにおいて、
前記第１結晶相は、ヨウ化物および臭化物のいずれかから構成され、
前記第２結晶相および前記第３結晶相は、フッ化物および塩化物のいずれかから構成されている
ことを特徴とするシンチレータ。 - 請求項１または２記載のシンチレータにおいて、
前記第１結晶相は、ＣｓＩおよびＮａＩのいずれかから構成されている
ことを特徴とするシンチレータ。 - 請求項３項に記載のシンチレータにおいて、
前記第１結晶相は、ＣｓＩから構成され、
前記第２結晶相は、ＣｓＣｌから構成され、
前記第３結晶相は、ＮａＣｌから構成されている
ことを特徴とするシンチレータ。 - 請求項３項に記載のシンチレータにおいて、
前記第１結晶相は、ＣｓＩから構成され、
前記第２結晶相は、ＣｓＣｌから構成され、
前記第３結晶相は、ＣｓＦから構成されている
ことを特徴とするシンチレータ。 - 請求項３項に記載のシンチレータにおいて、
前記第１結晶相は、ＮａＩから構成され、
前記第２結晶相は、ＮａＣｌから構成され、
前記第３結晶相は、ＮａＦから構成されている
ことを特徴とするシンチレータ。 - 請求項３項に記載のシンチレータにおいて、
前記第１結晶相は、ＮａＩから構成され、
前記第２結晶相は、ＫＩから構成され、
前記第３結晶相は、ＫＣｌから構成されている
ことを特徴とするシンチレータ。 - 請求項３～７のいずれか１項に記載のシンチレータにおいて、
前記第１結晶相は、Ｔｌがドープされていることを特徴とするシンチレータ。 - 請求項１～８のいずれか１項に記載のシンチレータにおいて、
前記第１結晶相は、放射線励起によって発光することを特徴とするシンチレータ。
Priority Applications (1)
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| JP2020140253A JP2022035733A (ja) | 2020-08-21 | 2020-08-21 | シンチレータ |
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