KR101094370B1 - 방사선 센서용 섬광체, 및 그 제조 및 응용 방법 - Google Patents

방사선 센서용 섬광체, 및 그 제조 및 응용 방법 Download PDF

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Abstract

방사선 센서용 섬광체가 제공된다. 이 섬광체는 루비듐 브로마이드(RbBr), 리튬 브로마이드(LiBr)와 세륨 브로마이드(CeBr3)를 모체로 하는 루비듐 리튬 세륨 브로마이드(Rb2LiCeBr6) 섬광체이다.

Description

방사선 센서용 섬광체, 및 그 제조 및 응용 방법{Radiation Sensor Scintillator, and Method of Fabricating and Applying the Same}
본 발명은 방사선 센서용 섬광체, 및 그 제조 및 응용 방법에 관한 것으로, 더 구체적으로 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 방사선 센서용 섬광체, 및 그 제조 및 응용 방법에 관한 것이다.
본 발명은 산업자원부의 차세대신기술개발사업의 일환으로 수행한 연구로부터 도출된 것이다.[과제관리번호 : 200907190100, 과제명 : PET용 섬광체 제작 기술 개발]
섬광(Scintillation) 현상은 섬광체에 엑스선(X-ray) 등과 같은 방사선을 조사할 때, 방사선 조사와 동시에 빛이 발생하는 현상이다. 이때 발생한 빛을 포토다이오드(photodiode) 또는 광증배관(Photo-MultiplierTube : PMT) 등과 같은 적절한 광전 소자(photoelectric element)를 이용하여 측정함으로써, 방사선 정보가 획득될 수 있다. 이렇게 획득된 방사선 정보를 적절한 방식으로 처리함으로써, 방사선 영상이 획득될 수 있다.
섬광체(Scintillator)는 입사한 자외선(UltraViolet ray : UV ray), 엑스선, 알파선(α-ray), 베타선(β-ray), 전자선(electron ray), 감마선(γ-ray) 및 중성자선(neutron ray) 등과 같은 이온화 방사선을 가시광선 파장 영역의 빛으로 변환해 주는 방사선 센서로서, 전산화 단층촬영(Computed Tomography : CT) 시스템, 양전자 방출 단층촬영(Positron Emission Tomography : PET) 시스템, 단일 광자 방출 단층촬영(Single Photon Emission Computed Tomography : SPECT) 시스템 또는 앵거 카메라(anger camera)라 불리는 감마 카메라(gamma camera) 등과 같은 의료 영상 시스템, 각종 방사선 검출기 및 공업용 방사선 센서 등과 같이 다양한 분야에 널리 이용되고 있다.
방사선 검출 효율이 높고, 그리고 형광 감쇠 시간이 짧은 섬광체가 다양한 분야에 응용될 수 있다. 대부분의 분야에서 응용되기 위한 이상적인 섬광체는 밀도가 높고, 원자번호가 크고, 광 출력이 크고, 잔광(afterglow)이 없으며, 그리고 형광 감쇠 시간(luminescence decay time)이 짧아야 한다. 또한, 섬광체는 발광 파장이 광전 소자의 스펙트럼과 일치해야하는 동시에 기계적으로 견고하고, 내방사선(radiation hardness) 정도가 높고, 그리고 가격이 낮아야 한다. 그러나 섬광체들은 각각의 장단점이 있기 때문에, 하나의 섬광체가 모든 분야에 이상적으로 응용될 수는 없다.
1948년 호프스태터(Hofstadter)에 의해 NaI:Tl 섬광체가 등장한 이래, 섬광체는 방사선 의학, 핵물리학 또는 고에너지 물리학 등이 발전함에 따라, 현재까지 여러 가지 종류의 섬광체들이 개발되어 실용화되어 왔다. 주요한 섬광체들로는 NaI:Tl 섬광체를 시초로 하여 CsI, CsI:Tl 등과 같은 알칼리 할라이드(alkali halide) 섬광체들 외, BGO(Bi4Ge3O12), PbWO4, LSO(Lu2SiO5) 등과 같은 섬광체들이 있다. 밀도가 높은 BGO 섬광체는 전산화 단층촬영 시스템에 활용되고 있으며, 반면에 PbWO4 섬광체는 일반적으로 고에너지 물리학을 위해 개발되어 활용되고 있으며, 좋은 시간 분해능(τ = 40 ns)과 우수한 검출 효율을 갖는 LSO 섬광체는 양전자 방출 단층촬영 시스템에 활용되고 있다.
본 발명이 해결하려는 과제는 방사선에 대한 감도가 높고, 광 출력이 크며, 그리고 형광 감쇠 시간이 짧은 방사선 센서용 섬광체를 제공하는 데 있다.
본 발명이 해결하려는 다른 과제는 방사선에 대한 감도가 높고, 광 출력이 크며, 그리고 형광 감쇠 시간이 짧은 방사선 센서용 섬광체의 제조 방법을 제공하는 데 있다.
본 발명이 해결하려는 또 다른 과제는 방사선에 대한 감도가 높고, 광 출력이 크며, 그리고 형광 감쇠 시간이 짧은 섬광체를 포함하는 방사선 센서를 제공하는 데 있다.
본 발명이 해결하려는 과제는 이상에서 언급한 과제들에 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기한 과제를 달성하기 위하여, 본 발명은 방사선 센서용 섬광체를 제공한다. 이 섬광체는 루비듐 브로마이드(RbBr), 리튬 브로마이드(LiBr)와 세륨 브로마이드(CeBr3)를 모체로 하는 루비듐 리튬 세륨 브로마이드(RbLiCeBr6) 섬광체일 수 있다.
루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체는 360 ~ 420 nm 범위의 발광 파장 및 390 nm의 피크 파장을 가질 수 있다.
루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체는 10 mm3 이상의 크기를 가질 수 있다.
루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체는 분말, 단결정 또는 다결정 형태를 가질 수 있다.
또한, 상기한 다른 과제를 달성하기 위하여, 본 발명은 방사선 센서용 섬광체의 제조 방법을 제공한다. 이 방법은 루비듐 브로마이드(RbBr), 리튬 브로마이드(LiBr)와 세륨 브로마이드(CeBr3)로 이루어진 모체를 준비하는 단계 및 모체로부터 루비듐 리튬 세륨 브로마이드(RbLiCeBr6)를 육성하는 단계를 포함할 수 있다.
모체를 준비하는 단계는 루비듐 브로마이드, 리튬 브로마이드와 세륨 브로마이드를 2:1:1 몰비로 혼합하는 것일 수 있다.
루비듐 리튬 세륨 브로마이드를 육성하는 단계는 초클라스키 방식 또는 브리지만 방식을 이용하는 것일 수 있다.
육성된 루비듐 리튬 세륨 브로마이드를 원통형으로 제조하는 단계를 더 포함할 수 있다.
이에 더하여, 상기한 또 다른 과제를 달성하기 위하여, 본 발명은 방사선 센서를 제공한다. 이 방사선 센서는 상기한 루비듐 리튬 세륨 브로마이드(RbLiCeBr6) 섬광체를 포함할 수 있다.
방사선 센서는 의학 분야 또는 산업 분야에서 방사선 검출 장치로 사용될 수 있다.
의학 분야에서 앵거 카메라, 전산화 단층촬영 시스템, 양전자 방출 단층촬영 시스템 또는 단일광자 방출 단층촬영 시스템에 포함될 수 있다.
산업 분야에서 엑스선, 감마선, 자외선, 전자선, 알파입자, 베타입자 및 중성자 중에서 선택된 적어도 하나의 방사선량을 측정할 수 있다.
상술한 바와 같이, 본 발명의 과제의 해결 수단에 따르면 방사선에 대한 감도가 높고, 광 출력이 크며, 그리고 형광 감쇠 시간이 짧은 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체가 제공될 수 있다. 이에 따라, 방사선 영상을 획득하기 위한 앵거 카메라, 전산화 단층촬영 시스템, 양전자 방출 단층촬영 시스템 또는 단일광자 방출 단층촬영 시스템 등과 같은 의학 영상 시스템에 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체가 응용될 수 있다. 특히, 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체는 감쇠 시간 특성이 매우 빠르기 때문에, 양전자 방출 단층촬영 시스템에 적합한 편이다.
아울러, 자외선, 엑스선, 전자선, 알파입자(α-particle), 베타입자(β-particle), 감마선 및 중성자 등과 같은 다양한 방사선에 대한 방사선량 측정을 위한 방사선 센서에 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체가 응용될 수도 있다. 특히, 리튬은 열중성자 포획 단면적이 큰 장점을 갖고 있기 때문에, 본 발명의 실시예에 따른 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체는 중성자 검출에 활용될 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 방사선 센서용 섬광체의 발광 스펙트럼 그래프;
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 방사선 센서용 섬광체의 형광 감쇠 시간 특성 그래프.
이하, 첨부된 도면들을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다. 본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면들과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예를 참조하면 명확해질 것이다. 그러나 본 발명은 여기서 설명되는 실시예에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 오히려, 여기서 소개되는 실시예는 개시된 내용이 철저하고 완전해질 수 있도록 그리고 당업자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다. 명세서 전문에 걸쳐 동일 참조 부호는 동일 구성 요소를 지칭한다.
본 명세서에서 사용된 용어는 실시예들을 설명하기 위한 것이며 본 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다. 본 명세서에서, 단수형은 문구에서 특별히 언급하지 않는 한 복수형도 포함한다. 명세서에서 사용되는 '포함한다(comprises)' 및/또는 '포함하는(comprising)'은 언급된 구성요소, 단계, 동작 및/또는 장치는 하나 이상의 다른 구성요소, 단계, 동작 및/또는 장치의 존재 또는 추가를 배제하지 않는다. 또한, 바람직한 실시예에 따른 것이기 때문에, 설명의 순서에 따라 제시되는 참조 부호는 그 순서에 반드시 한정되지는 않는다.
또한, 본 명세서에서 기술하는 실시예들은 본 발명의 이상적인 예시도인 단면도 및/또는 평면도들을 참고하여 설명될 것이다. 도면들에 있어서, 구성 요소들의 크기 및/또는 두께는 기술적 내용의 효과적인 설명을 위해 과장된 것이다. 따라서, 제조 기술 및/또는 허용 오차 등에 의해 예시도의 형태가 변형될 수 있다. 따라서, 본 발명의 실시예들은 도시된 특정 형태로 제한되는 것이 아니라 제조 공정에 따라 생성되는 형태의 변화도 포함하는 것이다. 따라서, 도면에서 예시된 구성 요소들은 개략적인 속성을 가지며, 도면에서 예시된 구성 요소들의 모양은 장치의 구성 요소의 특정 형태를 예시하기 위한 것이며 발명의 범주를 제한하기 위한 것이 아니다.
본 발명의 실시예에 따른 방사선 센서용 섬광체는 루비듐 리튬 세륨 브로마이드(Rb2LiCeBr6) 섬광체일 수 있다. 이 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체는 루비듐 브로마이드(RbBr), 리튬 브로마이드(LiBr)와 세륨 브로마이드(CeBr3)를 모체로 할 수 있다.
루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체의 제조 방법은 루비듐 브로마이드, 리튬 브로마이드와 세륨 브로마이드로 이루어진 모체를 준비하는 단계 및 모체로부터 루비듐 리튬 세륨 브로마이드를 육성하는 단계를 포함할 수 있다.
모체를 준비하는 단계는 루비듐 브로마이드, 리튬 브로마이드와 세륨 브로마이드를 2:1:1 몰비로 혼합하는 것일 수 있다. 루비듐 리튬 세륨 브로마이드를 육성하는 단계는 초크랄스키(Czochralski) 방식 또는 브리지막(Bridgman) 방식을 이용할 수 있다.
브리지만 방식을 이용하여 루비듐 리튬 세륨 브로마이드를 육성하는 것은 혼합된 루비듐 브로마이드, 리튬 브로마이드와 세륨 브로마이드를 진공 분위기에서 일 단부가 뾰족한 석영 앰플(ampule)에 주입하여 밀봉하는 단계를 포함할 수 있다. 진공 분위기는 약 10-5 torr일 수 있다.
혼합된 루비듐 브로마이드, 리튬 브로마이드와 세륨 브로마이드를 밀봉하고 있는 석영 앰플을 브리지만 전기로를 이용하여 단결정의 루비듐 리튬 세륨 브로마이드를 육성할 수 있다. 본 발명의 실시예에 따른 단결정의 루비듐 리튬 세륨 브로마이드의 육성 조건들인 브리지만 전기로에서 석영 앰플의 하강 속도 및 결정 성장부의 온도 기울기는 각각 0.3 mm/h 및 10 ℃/cm로 하였다. 이러한 육성 조건들은 모체의 양 또는 석영 앰플의 크기에 따라 달라질 수 있으며, 브리지만 전기로에서 석영 앰플의 하강 속도 및 결정 성장부의 온도 기울기는 서로 상보성을 가지는 특징이 있다. 일 단부가 뾰족한 석영 앰플을 사용한 이유는 단결정의 루비듐 리튬 세륨 브로마이드를 육성시키기 위한 단결정의 씨결정(seed crystal)을 용이하게 생성시키기 위한 것이다.
초크랄스키 방식을 이용하여 루비듐 리튬 세륨 브로마이드를 육성하는 것은 혼합된 루비듐 브로마이드, 리튬 브로마이드와 세륨 브로마이드를 도가니에 넣고, 초크랄스키 장치 내에서 용융시킨 후, 미리 제조된 단결정의 씨결정을 이용하여 단결정의 루비듐 리튬 세륨 브로마이드를 육성하는 것일 수 있다. 본 발명의 실시예에 따른 단결정의 루비듐 리튬 세륨 브로마이드의 육성 조건들인 결정 인장 속도 및 결정 회전 속도는 각각 1.0 mm/h 및 10 rpm으로 하였다. 이러한 육성 조건들은 모체의 양 또는 결정의 크기에 따라 달라질 수 있으며, 초크랄스키 장치에서 결정 인장 속도 및 결정 회전 속도는 서로 상보성을 가지는 특징이 있다.
단결정의 루비듐 리튬 세륨 브로마이드를 원통형으로 제조하는 단계를 더 포함할 수 있다. 이는 단결정의 루비듐 리튬 세륨 브로마이드의 섬광 특성을 조사하기 위한 것일 수 있다. 단결정의 루비듐 리튬 세륨 브로마이드를 일정한 크기로 자른 후, 모든 표면을 연마하여 원통형의 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체를 제조할 수 있다. 단결정의 루비듐 리튬 세륨 브로마이드의 모든 표면은 연마 천(polishing cloth) 위에서 0.02 μm 크기의 산화 알루미늄(Al2O3) 분말을 연마제로 사용하는 연마 공정으로 연마될 수 있다. 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체는 10 mm3 이상의 크기를 가질 수 있다.
이와는 달리, 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체는 분말(powder) 형태 또는 다결정(poly crystal) 형태의 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체로도 제조될 수 있다.
본 발명은 상기한 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체를 포함하는 방사선 센서를 제공할 수 있다. 방사선 센서는 의학 분야 또는 산업 분야에서 방사선 검출 장치로 사용될 수 있다. 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체를 포함하는 방사선 센서는 의학 분야에서 앵거 카메라, 전산화 단층촬영 시스템, 양전자 방출 단층촬영 시스템 또는 단일광자 방출 단층촬영 시스템에 포함될 수 있으며, 산업 분야에서 엑스선, 감마선, 자외선, 전자선, 알파입자, 베타입자 및 중성자 중에서 선택된 적어도 하나의 방사선량을 측정할 수 있다.
도 1 및 도 2는 각각 본 발명의 실시예에 따른 방사선 센서용 섬광체의 발광 스펙트럼 그래프 및 형광 감쇠 시간 특성 그래프이다.
실온에서의 상대적인 광 출력과 형광 감쇠 시간은 RbCs 광전자 증배관을 사용하는 파고 분석장치(pulse height analysis system)로 측정한 것이다. 광전자 증배관에서 나온 신호는 증폭기(×10 또는 ×100)를 사용하여 증폭한 후, 400 MHz 플래시 아날로그 디지털 변환기(Flash Analog to Digital Converter : FADC)를 거친 다음 ROOT 프로그램을 사용하여 분석하였다.
도 1을 참조하면, 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체의 광 출력 특성을 알아보기 위해 분광기를 사용하여 350 ~ 430 nm 범위에서 측정한 발광 스펙트럼이 도시되어 있다. 도시된 것과 같이, 본 발명의 실시예에 따른 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체는 360 ~ 420 nm 범위의 발광 파장 및 390 nm의 최대 피크(peak) 파장을 가질 수 있다. 또한, 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체의 광 출력은 33,000 phs/MeV 정도임을 알 수 있다.
도 2를 참조하면, 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체의 형광 감쇠 시간 특성을 알아보기 위해 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체에 137Cs 662 keV 감마선을 조사하여 측정한 형광 감쇠 시간들이 도시되어 있다. 그래프에서 파동치는 변동선은 실제 측정값들이고, 변동선 내의 선은 실제 측정값들의 추세선이다. 도시된 것과 같이, 본 발명의 실시예에 따른 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체는 두 개의 시간 성분을 가지는 것을 알 수 있다. 두 개의 시간 성분은 각각 55 ns인 빠른 시간 성분짧은 점선)과 284 ns인 느린 시간 성분(긴 점선)이다. 빠른 시간 성분인 55 ns는 전체 형광의 87%를 차지하며, 느린 시간 성분인 284 ns는 전체 형광의 13%를 차지한다. 이에 따라, 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체는 55 ns인 빠른 시간 특성을 갖는 것을 알 수 있다.
상기한 본 발명의 실시예에 따른 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체는 방사선에 대한 감도가 높고, 광 출력이 33,000 phs/MeV로 크며, 형광 감쇠 시간이 55 ns(87%)로 빠른 시간 특성을 보이기 때문에, 방사선 영상을 획득하기 위한 감마 카메라, 전산화 단층촬영 시스템, 양전자 방출 단층촬영 시스템 또는 단일 광자 방출 단층촬영 시스템에 포함되어 사용될 수 있다. 특히, 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체는 시간 특성이 매우 빠르기 때문에, 양전자 방출 단층촬영 시스템용 섬광체로 적합하다. 아울러, 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체는 자외선, 엑스선, 전자선, 알파입자, 베타입자, 감마선 및 중성자 등과 같은 다양한 방사선에 대한 방사선량 측정을 위한 방사선 센서에 포함되어 사용될 수도 있다. 게다가, 리튬(6Li)은 열중성자 포획 단면적이 큰 장점을 갖고 있기 때문에, 본 발명의 실시예에 따른 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체는 중성자 검출에 활용될 수 있다.
이상, 첨부된 도면들을 참조하여 본 발명의 실시예들을 설명하였지만, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명이 그 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들에는 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다.

Claims (9)

  1. 루비듐 브로마이드, 리튬 브로마이드와 세륨 브로마이드를 모체로 하는 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체.
  2. 제 1항에 있어서,
    360 ~ 420 nm 범위의 발광 파장 및 390 nm의 피크 파장들을 갖는 것을 특징으로 하는 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체.
  3. 제 1항에 있어서,
    10 mm3 이상의 크기를 갖는 것을 특징으로 하는 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체.
  4. 제 1항에 있어서,
    분말, 단결정 또는 다결정 형태를 갖는 것을 특징으로 하는 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체.
  5. 루비듐 브로마이드, 리튬 브로마이드와 세륨 브로마이드로 이루어진 모체를 준비하는 단계; 및
    상기 모체로부터 루비듐 리튬 세륨 브로마이드를 육성하는 단계를 포함하는 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체의 제조 방법.
  6. 제 5항에 있어서,
    상기 모체를 준비하는 단계는 상기 루비듐 브로마이드, 상기 리튬 브로마이드와 상기 세륨 브로마이드를 2:1:1 몰비로 혼합하는 것을 특징으로 하는 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체의 제조 방법.
  7. 제 5항에 있어서,
    상기 루비듐 리튬 세륨 브로마이드를 육성하는 단계는 초클라스키 방식 또는 브리지만 방식을 이용하는 것을 특징으로 하는 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체의 제조 방법.
  8. 제 5항에 있어서,
    육성된 루비듐 리튬 세륨 브로마이드를 원통형으로 제조하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체의 제조 방법.
  9. 루비듐 브로마이드, 리튬 브로마이드와 세륨 브로마이드를 모체로 하는 루비듐 리튬 세륨 브로마이드 섬광체를 포함하는 방사선 센서.
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