JP2022010816A - 積層体 - Google Patents

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metal
material sheet
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亮太 三田
Ryota Mita
智昭 市川
Tomoaki Ichikawa
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Nitto Denko Corp
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Nitto Denko Corp
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Abstract

【課題】本発明は、転写性に優れた積層体を提供する。【解決手段】本発明は、基材シートと、該基材シートに積層され、且つ、金属粒子を含有する金属粒子含有層とを備えており、前記基材シートは、前記金属粒子含有層に接する接触面を有し、ナノインデンテーション法で前記接触面を測定することによって求められる前記基材シートの２３℃でのヤング率が０．０１～１０ＧＰａである、積層体である。【選択図】 図１

Description

本発明は、積層体に関する。
従来、半導体装置の製造において、半導体チップ（以下「ダイ」ともいう。）をリードフレーム等に接着するのに、金属粒子を含むペースト状組成物が用いられている（例えば、特許文献１、２）。
また、前記ペースト状組成物から膜を形成し、該膜の一部をダイに転写させ、該膜を介してダイをリードフレーム等に接着させる方法が知られている（例えば、特許文献３）。
特開２０１３－０３９５８０号公報 特開２０１４－１１１８００号公報 特表２０１４－５０３９３６号公報
しかしながら、前記膜が十分に被着体（ダイ等）に転写されず、被着体とリードフレーム等とを十分に接着させることができないことがある。
そこで、本発明は、上記問題点に鑑み、転写性に優れた積層体を提供することを課題とする。
本発明に係る積層体は、基材シートと、該基材シートに積層され、且つ、金属粒子を含有する金属粒子含有層とを備えており、
前記基材シートは、前記金属粒子含有層に接する接触面を有し、
ナノインデンテーション法で前記接触面を測定することによって求められる前記基材シートの２３℃でのヤング率が０．０１～１０ＧＰａである。
前記基材シートは、前記ヤング率が０．０１～１０ＧＰａであることにより、ほどよいクッション性を有する。
その結果、前記金属粒子含有層に被着体を押し付けた際に、前記基材シートのほどよいクッション性により、前記金属粒子含有層の一部が十分に前記被着体に転写され得る。
従って、斯かる積層体は、転写性に優れ得る。
以上のように、本発明によれば、転写性に優れた積層体を提供し得る。
本実施形態に係る積層体の概略断面図。 ダイシングテープＡから半導体チップＢを吸着コレットＣで持ち上げる様子を示す概略断面図。 転写工程の様子を示す概略断面図。 ピックアップ工程の様子を示す概略断面図。 金属粒子含有層２付の半導体チップＢを金属粒子含有層２側からリードフレームＤに吸着コレットＣで押し付ける直前の様子を示す概略断面図。 焼結工程の様子を示す概略断面図。
以下、添付図面を参照しつつ、本実施形態に係る積層体の金属粒子含有層が、焼結性層であり、且つ、被着体に焼結により接着されて用いられる層である場合を例に挙げて、本発明の一実施形態について説明する。
図１に示すように、本実施形態に係る積層体１は、基材シート３と、該基材シート３に積層され、且つ、金属粒子を含有する金属粒子含有層２とを備える。
前記基材シート３は、樹脂が含有された樹脂層３１となっている。
また、前記基材シート３は、前記金属粒子含有層２に接する接触面３ａを有する。具体的には、前記樹脂層３１は、前記金属粒子含有層２に接する接触面３ａを有する。
前記金属粒子含有層２は、前記基材シート３から剥離可能な状態で該基材シート３に積層されている。
本実施形態に係る積層体１は、前記金属粒子含有層２の一部が前記基材シート３に向けて押圧されることによって切り離されて用いられ、切り離された前記一部が前記基材シート３から剥離されて被着体（例えば、ダイ等）に接着される。
より具体的には、本実施形態に係る積層体１は、前記金属粒子含有層２の一部を前記基材シート３に向けて押圧する押圧部材によって前記金属粒子含有層２が押圧されて前記金属粒子含有層２の一部が切り離されて用いられ、切り離された前記一部が前記基材シート３から剥離されて被着体（例えば、ダイ等）に接着される。
前記樹脂層３１に含まれる樹脂としては、ポリオレフィン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリイミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリフェニルスルフィド樹脂、フッ素樹脂、セルロース系樹脂、シリコーン樹脂等が挙げられる。
また、前記樹脂は、アイオノマー樹脂となっていてもよい。
前記ポリオレフィン樹脂としては、例えば、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、超低密度ポリエチレン、ランダム共重合ポリプロピレン、ブロック共重合ポリプロピレン、ホモポリプロレン、ポリブテン、ポリメチルペンテン、エチレン－酢酸ビニル共重合体、エチレン－（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体、エチレン－ブテン共重合体、エチレン－ヘキセン共重合体等が挙げられる。
前記ポリエステル樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレート等が挙げられる。
前記ポリアミド樹脂としては、例えば、全芳香族ポリアミド（アラミド）等が挙げられる。
前記フッ素樹脂としては、ポリテトラフロオロエチレン（ＰＴＦＥ）等が挙げられる。
前記樹脂層３１は、フィルムで形成されていてもよい。
前記フィルムは、一軸延伸フィルムであってもよく、また、二軸延伸フィルムであってもよい。
前記樹脂層３１は、多孔質体となっていてもよい。
ナノインデンテーション法で前記接触面３ａを測定することによって求められる前記基材シート３の２３℃でのヤング率は、０．０１～１０ＧＰａであることが重要であり、０．０２～８ＧＰａが好ましく、０．１～５ＧＰａがより好ましく、０．３～３．４ＧＰａが特に好ましい。
本実施形態に係る積層体１は、前記ヤング率が、１０ＧＰａ以下であることにより、前記金属粒子含有層２に被着体（例えば、ダイ等）を押し付けた際に、被着体と接する金属粒子含有層２の部分全体に力がかかりやすくなり、その結果、前記金属粒子含有層２が十分に前記被着体に転写され得るという利点を有する。
また、本実施形態に係る積層体１は、前記ヤング率が０．０１ＧＰａ以上であることにより、前記金属粒子含有層２に被着体を押し付けた際に、被着体を押し付けた方向に十分に力がかかりやすくなり、その結果、前記金属粒子含有層２が十分に前記被着体に転写され得るという利点を有する。
なお、前記ヤング率は、ＩＳＯ１４５７７（計装化押し込み試験）のナノインデンテーション法によって求めることができる。
具体的には、微小硬度計（島津製作所社製、ＤＵＨ－２１１）を用いて、以下の条件で測定できる。
圧子：Ｂｅｒｋｏｖｉｃｈ圧子
試験モード：負荷－除荷試験
試験力：０．９８ｍＮ
最小試験力：０．００２ｍＮ
負荷、除荷速度：１．０ｍＮ／秒
負荷保持時間：５．０秒
除荷保持時間：５．０秒
Ｃｆ－Ａｐ補正あり
なお、ナノインデンテーション法とは、試料の諸物性をナノメートルスケールで測る方法である。ナノインデンテーション法では、ステージ上にセットされた試料に圧子を押し込む過程（荷重印加過程）とそれより後に試料から圧子を引き抜く過程（除荷過程）とが少なくとも実施されて、一連の過程中、圧子－試料間に作用する荷重と、試料に対する圧子の相対変位とが測定される。その結果、荷重－変位曲線が得られる。この荷重－変位曲線から、ナノメートルスケール測定に基づく試料の物性（硬さ、弾性率、粘着力等）を求めることができる。
前記樹脂層３１の合計の厚みは、好ましくは１０～５０００μｍ、より好ましくは２０～４０００μｍ、更に好ましくは３０～３０００μｍである。
本実施形態に係る積層体１は、前記樹脂層３１の合計の厚みが１０μｍ以上であることにより、取り扱い性に優れるという利点を有する。
また、本実施形態に係る積層体１は、前記樹脂層３１の合計の厚みが５０００μｍ以下であることにより、材料費を低く抑えられるという利点を有する。
なお、本実施形態において、層の厚みは、ダイヤルゲージにより測定することができる。
前記金属粒子含有層２は、金属粒子、及び、バインダーを含む。また、前記金属粒子含有層２は、可塑剤などを含んでもよい。
前記バインダーは、高分子バインダーと、高分子以外のバインダー（以下、「低分子バインダー」ともいう。）とを有する。
また、前記金属粒子含有層２は、焼結性層である。
前記焼結性層は、加熱によって焼結できる層である。
前記金属粒子は、焼結性金属粒子である。
また、前記金属粒子は、導電性金属粒子である。前記金属粒子含有層２は、一面側と他面側とがそれぞれ被着体に接着される接着面となっており、該被着体どうしを電気的に接続すべく用いられる。
前記金属粒子としては、金、銀、銅、パラジウム、スズ、ニッケル、及び、これらの合金などが挙げられる。
また、前記金属粒子としては、金属酸化物も挙げられる。該金属酸化物としては、酸化銀、酸化銅、酸化パラジウム、酸化スズ等が挙げられる。
前記金属粒子は、コアシェル構造を有する粒子であってもよい。前記コアシェル構造を有する粒子としては、例えば、銅で形成されたコアと、該コアを被覆し、金、銀などで形成されたシェルとを含む粒子などが挙げられる。
前記金属粒子含有層２が焼結後において被着体に強固に接着される焼結層となり得るという観点から、前記金属粒子は、銀、銅、酸化銀、及び、酸化銅からなる群より選択される少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。
また、前記金属粒子含有層２が焼結後において導電性及び熱伝導性に優れ得るという観点から、前記金属粒子は、銀、及び、銅からなる群より選択される少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。
また、耐酸化性の観点から、前記金属粒子は、銀粒子を含むことが好ましい。空気雰囲気下で焼結させても銀粒子は酸化され難い。
前記金属粒子は、１次粒子として、又は、１次粒子が複数凝集した２次粒子となって前記金属粒子含有層２に含まれている。
前記金属粒子含有層２の表面の平坦性を確保しやすくなるという観点から、前記金属粒子の体積基準のメジアン径（Ｄ５０）は、好ましくは１００００ｎｍ以下、より好ましくは３０００ｎｍ以下、更により好ましくは１０００ｎｍ以下、特により好ましくは５００ｎｍ以下である。
また、前記金属粒子含有層２において金属粒子の分散性を高めるという観点から、前記金属粒子の体積基準のメジアン径（Ｄ５０）は、好ましくは１ｎｍ以上、より好ましくは１０ｎｍ以上、更により好ましくは５０ｎｍ以上である。
なお、前記金属粒子の体積基準のメジアン径（Ｄ５０）は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて求める。
すなわち、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で一方向から見た各金属粒子の面積を求める。
次に、各金属粒子が真球であると仮定して各金属粒子の直径及び体積を求める。なお、金属粒子が２次粒子となっている場合には、２次粒子の直径及び体積を求める。
そして、各金属粒子の直径及び体積のデータから、体積基準の粒度分布を求め、この体積基準の粒度分布から、金属粒子の体積基準のメジアン径（Ｄ５０）を求める。
前記高分子バインダーは、好ましくは、熱分解性高分子バインダーである。
前記熱分解性高分子バインダーは、焼結温度で熱分解されるバインダーである。また、前記熱分解性高分子バインダーは、焼結するまでにおいて、金属粒子含有層２の形状を保持する要素である。
本実施形態では、金属粒子含有層２の形状を保持しやすくなるという観点から、前記熱分解性高分子バインダーは、常温（２３℃）で固形であることが好ましい。斯かる熱分解性高分子バインダーとしては、例えば、ポリカーボネート樹脂、アクリル樹脂等が挙げられる。
前記ポリカーボネート樹脂としては、例えば、脂肪族ポリカーボネート、芳香族ポリカーボネート等が挙げられる。
前記芳香族ポリカーボネートは、主鎖の炭酸エステル基（－Ｏ－ＣＯ－Ｏ－）間にベンゼン環を含む。
前記脂肪族ポリカーボネートは、主鎖の炭酸エステル基（－Ｏ－ＣＯ－Ｏ－）間にベンゼン環を含まずに脂肪族鎖を含む。
前記脂肪族ポリカーボネートとしては、例えば、ポリエチレンカーボネートおよびポリプロピレンカーボネートが挙げられる。
前記芳香族ポリカーボネートとしては、主鎖にビスフェノールＡ構造を含むポリカーボネート等が挙げられる。
前記アクリル樹脂は、構成単位として、（メタ）アクリル酸エステルを含む。
前記（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、炭素数４～１８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸エステルが挙げられる。
該アルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、ｔ－ブチル基、イソブチル基、アミル基、イソアミル基、ヘキシル基、へプチル基、シクロヘキシル基、２－エチルヘキシル基、オクチル基、イソオクチル基、ノニル基、イソノニル基、デシル基、イソデシル基、ウンデシル基、ラウリル基、トリデシル基、テトラデシル基、ステアリル基、およびオクタデシル基が挙げられる。
前記アクリル樹脂は、構成単位として、（メタ）アクリル酸エステル以外のモノマーを含んでもよい。
（メタ）アクリル酸エステル以外のモノマーとしては、カルボキシ基含有モノマー、酸無水物モノマー、ヒドロキシ基含有モノマー、スルホン酸基含有モノマー、リン酸基含有モノマー等が挙げられる。
前記カルボキシ基含有モノマーとしては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、カルボキシエチル（メタ）アクリレート、カルボキシペンチル（メタ）アクリレート、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸、クロトン酸等が挙げられる。
前記酸無水物モノマーとしては、例えば、無水マレイン酸、無水イタコン酸等が挙げられる。
前記ヒドロキシ基含有モノマーとしては、例えば、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸４－ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸６－ヒドロキシヘキシル、（メタ）アクリル酸８－ヒドロキシオクチル、（メタ）アクリル酸１０－ヒドロキシデシル、（メタ）アクリル酸１２－ヒドロキシラウリル、（メタ）アクリル酸４－（ヒドロキシメチル）シクロヘキシルメチル等が挙げられる。
前記スルホン酸基含有モノマーとしては、例えば、スチレンスルホン酸、アリルスルホン酸、２－（メタ）アクリルアミド－２－メチルプロパンスルホン酸、（メタ）アクリルアミドプロパンスルホン酸、スルホプロピル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリロイルオキシナフタレンスルホン酸等が挙げられる。
上記リン酸基含有モノマーとしては、例えば、２－ヒドロキシエチルアクリロイルホスフェート等が挙げられる。
なお、本実施形態において、「（メタ）アクリル」とは、アクリル、及び、メタアクリルを含む概念である。
また、「（メタ）アクリレート」とは、アクリレート、及び、メタクリレートを含む概念である。
前記高分子バインダーの重量平均分子量は、好ましくは１００００以上である。
なお、重量平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定し、ポリスチレン換算したものを意味する。
例えば、重量平均分子量は、装置として東ソー社製のＧＰＣ「ＨＬＣ－８３２０ＧＰＣ」を用い、カラムとして東ソー社製のカラム「ＴＳＫ ｇｕａｒｄｃｏｌｕｍｎ ＨＨＲ（Ｓ）」と、東ソー社製のカラム「ＴＳＫ ＧＭＨＨＲ－Ｈ（Ｓ）」と、東ソー社製のカラム「ＴＳＫ ＧＭＨＨＲ－Ｈ（Ｓ）」との合計３本のカラムを直列に繋いだものを用い、リファレンスカラムとして「ＴＳＫ ｇｅｌ ＳｕｐｅｒＨ－ＲＣ」を用い、溶離液としてテトラヒドロフランを用い、カラム温度４０℃、流量０．５ｍｌ／分にてＧＰＣ測定を行なった結果から計算して、ポリスチレン換算の値として求めることができる。
前記低分子バインダーは、熱分解性高分子バインダーの熱分解開始温度よりも沸点が低い低沸点バインダーを含むことが好ましい。
また、低分子バインダーは、２３℃で液状または半液状であることが好ましい。
さらに、低分子バインダーは、２３℃での粘度が１×１０５Ｐａ・ｓ以下を示すものであることが好ましい。
なお、前記粘度は、動的粘弾性測定装置（商品名「ＨＡＡＫＥ ＭＡＲＳ III」、Ｔｈｅｒｍｏ Ｆｉｓｈｅｒ Ｓｃｉｅｎｔｆｉｃ社製）で測定することができる。この測定では、治具として２０ｍｍφのパラレルプレートを使用し、プレート間ギャップを１００μｍとし、回転せん断におけるせん断速度を１ｓ－１とする。
前記低分子バインダーとしては、例えば、アルコール類、エーテル類等が挙げられる。
前記アルコール類としては、テルペンアルコール類が挙げられる。
前記テルペンアルコール類としては、例えば、イソボルニルシクロヘキサノール、シトロネロール、ゲラニオール、ネロール、カルベオール、α－テルピネオール等が挙げられる。
テルペンアルコール類以外のアルコール類としては、例えば、ペンタノール、ヘキサノール、ヘプタノール、オクタノール、１-デカノール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリコール、ブチレングリコール、および２，４－ジエチル－１，５ペンタンジオールが挙げられる。
前記エーテル類としては、例えば、アルキレングリコールアルキルエーテル類が挙げられる。
前記アルキレングリコールアルキルエーテル類としては、例えば、エチレングリコールブチルエーテル、ジエチレングリコールメチルエーテル、ジエチレングリコールエチルエーテル、ジエチレングリコールブチルエーテル、ジエチレングリコールイソブチルエーテル、ジエチレングリコールヘキシルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジエチルエーテル、ジエチレングリコールジブチルエーテル、ジエチレングリコールブチルメチルエーテル、ジエチレングリコールイソプロピルメチルエーテル、トリエチレングリコールメチルエーテル、トリエチレングリコールジメチルエーテル、トリエチレングリコールブチルメチルエーテル、プロピレングリコールプロピルエーテル、ジプロピレングリコールメチルエーテル、ジプロピレングリコールエチルエーテル、ジプロピレングリコールプロピルエーテル、ジプロピレングリコールブチルエーテル、ジプロピレングリコールジメチルエーテル、トリプロピレングリコールメチルエーテル、トリプロピレングリコールジメチルエーテル等が挙げられる。
前記アルキレングリコールアルキルエーテル類以外のエーテル類としては、例えば、エチレングリコールエチルエーテルアセテート、エチレングリコールブチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールエチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールブチルエーテルアセテート、ジプロピレングリコールメチルエーテルアセテート等が挙げられる。
前記低分子バインダーは、常温での安定性という観点から、好ましくはテルペンアルコール類であり、より好ましくはイソボルニルシクロヘキサノールである。
前記金属粒子含有層２における金属粒子の含有割合は、好ましくは８５～９７質量％、より好ましくは８８～９６質量％である。
前記金属粒子含有層２は、金属粒子を８５質量％以上含有することにより、焼結後に導電性を十分に発揮しやすくなるという利点を有する。
また、前記金属粒子含有層２は、金属粒子を９７質量％以下含有することにより、金属粒子含有層２の形状を保持しやすくなるという利点を有する。
前記金属粒子含有層２における高分子バインダーの含有割合は、好ましくは０．１～１０質量％、より好ましくは０．５～５質量％である。
前記金属粒子含有層２は、高分子バインダーを０．１質量％以上含有することにより、金属粒子含有層２の形状を保持しやすくなるという利点を有する。
また、前記金属粒子含有層２は、高分子バインダーを１０質量％以下含有することにより、焼結後において高分子バインダー由来の残渣成分を低減することができるという利点を有する。
前記金属粒子含有層２における低分子バインダーの含有割合は、好ましくは１～２０質量％、より好ましくは２～１５質量％である。
前記金属粒子含有層２は、低分子バインダーを１質量％以上含有することにより、被着体への転写性に優れるという利点を有する。
また、前記金属粒子含有層２は、低分子バインダーを２０質量％以下含有することにより、焼結後において低分子バインダー由来の残渣成分を低減することができるという利点を有する。
前記金属粒子含有層２の厚みは、好ましくは５μｍ以上、より好ましくは１０μｍ以上である。
また、前記金属粒子含有層２の厚みは、好ましくは３００μｍ以下、より好ましくは１５０μｍ以下である。
本実施形態に係る積層体１は、前記金属粒子含有層２の厚みが５μｍ以上であることにより、金属粒子含有層２の表面をフラットにすることができるという利点を有する。
また、本実施形態に係る積層体１は、前記金属粒子含有層２の厚みが３００μｍ以下であることにより、取り扱い時の割れを抑制できるという利点を有する。
前記金属粒子含有層２は、２３℃でのせん断破壊強度が、好ましく２～４０ＭＰａ、より好ましくは２～３５ＭＰａ、更により好ましくは２～３２ＭＰａである。
本実施形態に係る積層体１は、前記金属粒子含有層２における２３℃でのせん断破壊強度が２ＭＰａ以上であることにより、金属粒子含有層２の形状を保持しやすくなるという利点を有する。
本実施形態に係る積層体１は、前記金属粒子含有層２における２３℃でのせん断破壊強度が４０ＭＰａ以下であることにより、被着体への転写時において裁断性に優れるという利点を有する。
前記金属粒子含有層２は、１００℃でのせん断破壊強度が、好ましく２０ＭＰａ以下、より好ましくは９ＭＰａ以下、更により好ましくは７ＭＰａ以下である。
本実施形態に係る積層体１は、前記金属粒子含有層２における１００℃でのせん断破壊強度が２０ＭＰａ以下であることにより、被着体への転写時において裁断性に優れるという利点を有する。
なお、せん断破壊強度は、ＳＡＩＣＡＳ法により求めることができる。
例えば、せん断破壊強度は、ダイプラ・ウィンテス株式会社製の装置であるＳＡＩＣＡＳ（Ｓｕｒｆａｃｅ Ａｎｄ Ｉｎｔｅｒｆａｃｉａｌ Ｃｕｔｔｉｎｇ Ａｎａｌｙｓｉｓ Ｓｙｓｔｅｍ）を用いて求めることができる。
具体的には、切刃（刃幅：１ｍｍ、すくい角：１０°、逃げ角：１０°）を用いて、金属粒子含有層２の面に対して平行な方向に１０μｍ／秒の速度で、且つ、金属粒子含有層２の面に対して垂直な方向に０．５μｍ／秒の速度で、金属粒子含有層２を切削した際のせん断強度を求め、せん断強度をせん断破壊強度とする。
前記せん断破壊強度は、例えば、高分子バインダーの配合割合及び低分子バインダーの配合割合の少なくとも何れか一方の配合割合等を調整したり、高分子バインダーの粘弾性を調整したりすることで、調整することができる。
前記金属粒子含有層２は、２３℃でのナノインデンテーション法による荷重－変位測定における除荷過程で達する最小荷重が、好ましくは３０～１００μＮ、より好ましくは３２～８０μＮ、更により好ましくは３５～７５μＮである。
本実施形態に係る積層体１は、前記金属粒子含有層２における２３℃での前記最小荷重が３０μＮ以上であることにより、金属粒子含有層２が被着体に密着しやすくなるという利点を有する。
本実施形態に係る積層体１は、前記金属粒子含有層２における２３℃での前記最小荷重が１００μＮ以下であることにより、前記金属粒子含有層２を剥離基材で覆う場合に、必要時に前記金属粒子含有層２から当該剥離基材を剥離しやすくなるという利点を有する。
前記ナノインデンテーション法は、ＩＳＯ１４５７７（計装化押し込み試験）のナノインデンテーション法である。
なお、ナノインデンテーション法による荷重－変位測定は、ナノインデンター（商品名「Ｔｒｉｂｏｉｎｄｅｎｔｅｒ」、Ｈｙｓｉｔｒｏｎ社製）を使用して行うことができる。
また、ナノインデンテーション法による荷重－変位測定での測定条件は、以下の条件とすることができる。
測定モード：単一押込み測定
使用圧子：Ｂｅｒｋｏｖｉｃｈ（三角錐）型のダイヤモンド圧子
荷重印加過程で達する最大荷重（設定値）：５００μＮ
荷重印加過程での圧子の押込み速度：１００μＮ／秒
除荷過程での圧子の引抜き速度：１００μＮ／秒
前記金属粒子含有層２は、以下のようにして基材シート３上に形成することができる。
まず、金属粒子含有層２の各材料と、溶剤とを混合することにより、ワニスを作製する。
次に、該ワニスを基材シート３に塗布して塗膜を形成し、塗膜を乾燥させること（塗膜中の溶剤を揮発させること）により、金属粒子含有層２を形成する。
該溶剤としては、例えば、ケトン、アルコールなどが挙げられる。ケトンとしては、例えば、メチルエチルケトン等が挙げられる。アルコールとしては、例えば、メタノール、エタノールなどが挙げられる。
次に、本実施形態に係る半導体装置の製造方法について説明する。
まず、ダイシングテープ上でウエハを切断することにより、半導体チップを得る。
次に、図２に示すように、ダイシングテープＡから半導体チップＢを吸着コレットＣで持ち上げる。
なお、半導体チップＢは、一般的には、平面視矩形状となっており、より具体的には平面視正方形状となっている。半導体チップＢの厚みは、例えば、１０～５００μｍ、より具体的には、２０～４００μｍである。また、半導体チップＢの平面視の面積は、例えば、０．０１～１０００ｍｍ２、より具体的には、０．０４～５００ｍｍ２である。
そして、図３に示すように、積層体１の金属粒子含有層２が上側となるように積層体１をステージＧ上に載置する。積層体１の金属粒子含有層２に半導体チップＢを吸着コレットＣで押し付けることにより、半導体チップＢに金属粒子含有層２の一部が転写され（転写工程）、金属粒子含有層２付の半導体チップＢが得られる。半導体チップＢを金属粒子含有層２に押し付ける圧力は、好ましくは０．０１～１０ＭＰａ、より好ましくは０．１～５ＭＰａである。また、半導体チップＢを金属粒子含有層２に押し付ける際の吸着コレットＣ又はステージＧの温度は、好ましくは４０～１５０℃、より好ましくは５０～１２０℃である。
次に、図４に示すように、積層体１から金属粒子含有層２付の半導体チップＢを吸着コレットＣで持ち上げる（ピックアップ工程）。
そして、図５に示すように、リードフレームＤをステージＨ上に載置する。金属粒子含有層２付の半導体チップＢを金属粒子含有層２側からリードフレームＤに吸着コレットＣで押し付けて、金属粒子含有層２を介して半導体チップＢをリードフレームＤに圧着させる。金属粒子含有層２付の半導体チップＢを金属粒子含有層２側からリードフレームＤに押し付ける圧力は、好ましくは０．０１～１０ＭＰａ、より好ましくは０．１～５ＭＰａである。また、金属粒子含有層２付の半導体チップＢを金属粒子含有層２側からリードフレームＤに押し付ける際の吸着コレットＣ又はステージＨの温度は、好ましくは４０～１５０℃、より好ましくは５０～１２０℃である。
なお、リードフレームＤの厚みは、例えば、１０～２０００μｍ、より具体的には、４００～１５００μｍである。
次に、図６に示すように、加圧加熱装置Ｅで金属粒子含有層２を加圧しながら加熱することにより、金属粒子含有層２の金属粒子を焼結させ（焼結工程）、半導体装置Ｆを得る。
なお、焼結工程後に、ボンディングワイヤーを必要箇所にボンディングしてもよい。
なお、本発明に係る積層体は、上記実施形態に限定されるものではない。また、本発明に係る積層体は、上記した作用効果によって限定されるものでもない。さらに、本発明に係る積層体は、本発明の要旨を逸脱しない範囲で種々の変更が可能である。
例えば、本実施形態に係る積層体では、金属粒子含有層が焼結性層であるが、本発明に係る積層体では、金属粒子含有層がダイボンドフィルムであってもよい。
また、本実施形態に係る積層体では、基材シートが樹脂層３１であるが、本発明では、基材シートが、単層、又は、複数の層を有してもよい。また、基材シートが、樹脂層を２層以上有してもよい。
基材シートが樹脂層を２層以上有する場合には、前記樹脂層の合計の厚みは、各樹脂層の厚みを合計した値を意味する。
本明細書によって開示される事項は、以下のものを含む。
（１）
基材シートと、該基材シートに積層され、且つ、金属粒子を含有する金属粒子含有層とを備えており、
前記基材シートは、前記金属粒子含有層に接する接触面を有し、
該接触面をナノインデンテーション法で測定することによって求められる前記基材シートの２３℃でのヤング率が０．０１～１０ＧＰａである、積層体。
（２）
前記基材シートは、単層、又は、複数の層を有し、少なくとも１つの樹脂層を備え、
前記樹脂層の表面が前記接触面となっており、該樹脂層の厚みが、１０～５０００μｍである、上記（１）に記載の積層体。
（３）
前記金属粒子含有層は、前記基材シートから剥離可能な状態で該基材シートに積層されており、
前記金属粒子含有層の一部が前記基材シートに向けて押圧されることによって切り離され、切り離された前記一部が前記基材シートから剥離されて被着体に接着されて用いられる、上記（１）又は（２）に記載の積層体。
（４）
前記金属粒子含有層における前記金属粒子の含有割合が、８５～９７質量％である、上記（１）～（３）の何れかに記載の積層体。
（５）
前記金属粒子は、銀、銅、酸化銀、及び、酸化銅からなる群より選択される少なくとも１種の金属を含む、上記（１）～（４）の何れかに記載の積層体。
（６）
前記金属粒子含有層は、２３℃でのせん断破壊強度が２～４０ＭＰａであり、２３℃でのナノインデンテーション法による荷重－変位測定における除荷過程で達する最小荷重が３０～１００μＮである、上記（１）～（５）の何れかに記載の積層体。
次に、実施例および比較例を挙げて本発明についてさらに具体的に説明する。
なお、以下の実施例は、本発明をさらに詳しく説明するためのものであり、本発明の範囲を限定するものではない。
（実施例１）
ハイブリッドミキサー（商品名「ＨＭ－５００」、株式会社キーエンス製）を用いて該ハイブリッドミキサーの撹拌モードで下記の材料を下記の配合割合で３分間混合し、ワニスを調製した。
金属粒子としての銀粒子：５９．７６質量部
高分子バインダー（熱分解性高分子バインダー）としてのポリカーボネート樹脂（商品名「ＱＰＡＣ４０」、重量平均分子量：１５００００、常温で固体、Ｅｍｐｏｗｅｒ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ社製）：０．８７質量部
低分子バインダー（低沸点バインダー）としてのイソボルニルシクロヘキサノール（商品名「テルソルブＭＴＰＨ」、常温で液体、日本テルペン化学工業株式会社製）：０．８７質量部
溶剤としてのメチルエチルケトン：３５．９１質量部
なお、前記銀粒子は、第１の銀粒子（体積基準のメジアン径（Ｄ５０）：６０ｎｍ、ＤＯＷＡエレクトロニクス株式会社製）と第２の銀粒子（体積基準のメジアン径（Ｄ５０）：１１００ｎｍ、三井金属鉱業株式会社製）とを質量比９：１で含むものを用いた。
そして、得られたワニスを、基材シートとしての多孔質ポリエチレンシート（多孔質ＰＥシート）（厚み：３００μｍ）に塗布した後に乾燥させて、厚さ５４μｍの金属粒子含有層を形成し、積層体を得た。乾燥温度は１１０℃とし、乾燥時間は３分間とした。金属粒子含有層における金属粒子含有割合は９５質量％であった。
（実施例２）
基材シートとして、多孔質ＰＥシートの代わりに、ポリテトラフロオロエチレンシート（ＰＴＦＥシート）（厚み：３００μｍ）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして積層体を得た。
（実施例３）
基材シートとして、多孔質ＰＥシートの代わりに、ポリエチレンフィルム（ＰＥフィルム）（厚み：１２５μｍ）を２枚積層したシート（厚み：２５０μｍ）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして積層体を得た。
（実施例４）
基材シートとして、多孔質ＰＥシートの代わりに、ポリエチレンテレフタラートフィルム（ＰＥＴフィルム）（厚み：１００μｍ）を３枚積層したシート（厚み：３００μｍ）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして積層体を得た。
（比較例１）
基材シートとして、多孔質ＰＥシートの代わりに、粘着剤層（厚み：２０μｍ）とＰＥフィルム（厚み：２１０μｍ）とが積層された粘着シート（厚み：２３０μｍ）を用い、粘着剤層上にワニスを塗布したこと以外は、実施例１と同様にして積層体を得た。
（比較例２）
基材シートとして、多孔質ＰＥシートの代わりに、ガラエポシート（厚み：３５０μｍ）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして積層体を得た。
（比較例３）
基材シートとして、多孔質ＰＥシートの代わりに、ＳＵＳシート（厚み：３００μｍ）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして積層体を得た。
＜ヤング率＞
基材シートにワニスを塗布する前に、基材シートにおける２３℃でのヤング率を、ワニスを塗布しようとする面（積層体を作製した後は、金属粒子含有層と接する面となる面）で測定した。
ヤング率は、上述した方法で測定した。
＜転写性の評価試験＞
転写性の評価試験は、東レエンジニアリング社製のＦＣ３０００Ｗを用いた。
まず、９０℃で加温されたコレットで、一面全体が銀でメッキされたＳｉミラーチップ（縦：５ｍｍ、横：５ｍｍ、厚み：２００μｍ）を、前記一面側で、実施例及び比較例の積層体の金属粒子含有層側に押し付けることにより、５０Ｎで５秒間荷重をかけた。
次に、前記Ｓｉミラーチップを積層体からコレットで０．３ｍｍ／秒の速度で引き離すことにより試料を得た。
そして、該試料から、ＶＲ－３０００ Ｇ２を用いて、前記一面全体の面積Ｒ１と、前記一面に金属粒子含有層が転写された面積Ｒ２とを測定し、前記面積Ｒ１に対する前記面積Ｒ２の比率（Ｒ２／Ｒ１）を求め、この比率をパーセントで表したものを転写率とした。
ＶＲ－３０００ Ｇ２を用いた測定では、具体的には、まず、前記試料を台の上に、金属粒子含有層が転写された面が上側となるように置き、該試料を低倍カメラで倍率２５倍にて撮影した。そして、台からＳｉミラーチップの厚みの半分以上（台から１００μｍ以上）突出している部分の面積Ａ１を測定し、この面積Ａ１を前記面積Ｒ１とした。また、
台から「Ｓｉミラーチップの厚み」と「金属粒子含有層の厚みの半分」との合計以上（台から１５４μｍ以上）突出している部分の面積Ａ２を測定し、この面積Ａ２を前記面積Ｒ２とした。
結果を下記表１に示す。なお、下記表１に示す転写率は、３回分の測定値を算術平均値した値である。
Figure 2022010816000002
表１に示すように、実施例の積層体では、比較例の積層体に比べ、転写率が高かった。
従って、本発明によれば、転写性に優れた積層体を提供し得る。
１：積層体、２：金属粒子含有層、３：基材シート、３ａ：接触面、
３１：樹脂層、
Ａ：ダイシングテープ、Ｂ：半導体チップ、Ｃ：吸着コレット、Ｄ：リードフレーム、Ｅ：加圧加熱装置、Ｆ：半導体装置、Ｇ：ステージ、Ｈ：ステージ

Claims (6)

  1. 基材シートと、該基材シートに積層され、且つ、金属粒子を含有する金属粒子含有層とを備えており、
    前記基材シートは、前記金属粒子含有層に接する接触面を有し、
    該接触面をナノインデンテーション法で測定することによって求められる前記基材シートの２３℃でのヤング率が０．０１～１０ＧＰａである、積層体。
  2. 前記基材シートは、単層、又は、複数の層を有し、少なくとも１つの樹脂層を備え、
    前記樹脂層の表面が前記接触面となっており、該樹脂層の合計の厚みが、１０～５０００μｍである、請求項１に記載の積層体。
  3. 前記金属粒子含有層は、前記基材シートから剥離可能な状態で該基材シートに積層されており、
    前記金属粒子含有層の一部が前記基材シートに向けて押圧されることによって切り離されて用いられ、切り離された前記一部が前記基材シートから剥離されて被着体に接着される、請求項１又は２に記載の積層体。
  4. 前記金属粒子含有層における前記金属粒子の含有割合が、８５～９７質量％である、請求項１～３の何れか１項に記載の積層体。
  5. 前記金属粒子は、銀、銅、酸化銀、及び、酸化銅からなる群より選択される少なくとも１種の金属を含む、請求項１～４の何れか１項に記載の積層体。
  6. 前記金属粒子含有層は、２３℃でのせん断破壊強度が２～４０ＭＰａであり、２３℃でのナノインデンテーション法による荷重－変位測定における除荷過程で達する最小荷重が３０～１００μＮである、請求項１～５の何れか１項に記載の積層体。
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