JP2021517524A - 多層要素 - Google Patents

Abstract

本発明は、多層要素（ＬＥ）、物品を製造するための多層要素（ＬＥ）の使用、多層要素（ＬＥ）を含む物品、少なくとも２つの層の層要素、多層要素を製造するための本発明のポリマー組成物の使用、ならびに多層要素（ＬＥ）の製造方法およびその物品に関する。【選択図】図３

Description

本発明は、とりわけ建設用途、車両などで使用するのに適する多層要素（ＬＥ）、例えば安全層要素、断熱要素もしくは熱層要素、またはそれらの任意の組み合わせ、多層要素（ＬＥ）を含む物品、少なくとも２つの層の層要素、多層要素（ＬＥ）を製造するための本発明のポリマー組成物の使用、およびそれらの物品、ならびに多層要素（ＬＥ）およびその物品の製造方法に関する。

例えば、建築用途では、建物用途と同様に、ファサード、窓、壁およびドア要素を含む種々のタイプの層要素が使用される。これらの層要素は、例としてのみ、様々な特徴、例えば保護的、すなわち、安全、絶縁および／または熱的特徴を有するように設計することができる。

したがって、例えば、安全機能を有する要素は、様々な用途で使用するための様々なタイプのいわゆる「安全ガラス」要素を含む。「安全ガラス」とは、本明細書では、合わせガラス層要素または積層ポリマー層要素、典型的には合わせガラス層要素を意味し、破損しにくく、または破損した場合には、典型的には、砕け散ったときに一緒に保持する追加の安全機能を有する。

安全ガラスなどの合わせガラスは、例えば、典型的には、第１の剛体層、少なくとも中間層および第２の層をその順序で含む層要素とすることができる。第１の剛体層、および任意選択的に（および従来的に）第２の層は、典型的には、ガラス材料またはポリカーボネートのような剛体ポリマー材料の層（複数可）である。前記第１の剛体層と第２の剛体層との間の中間層は、しばしば、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）またはエチレン−酢酸ビニル（ＥＶＡ）に基づく。

第１の、および／または第２の層要素（典型的にはガラス材料からなる）が破壊すると、中間層要素は、第１の層要素と第２の層要素とを一緒に保持／支援／結合（結合）すべきである。すなわち、中間層要素は、接着機能を有する、すなわち、第１の、および／または第２の層要素が、大きな鋭利な断片に分解するのを防止する。

したがって、人体に衝撃を与える可能性がある場合、またはガラスが砕け散る場合に破損し得る場合には、安全ガラスを通常使用する。

層間材料としてのＰＶＢの使用は、水分に感受性であるという欠点を有し得、通常、特別に制御された貯蔵条件（温度および湿度）を必要とする。さらに、水分感受性のために、接着特性が損なわれ得る。

中間層材料としてのＥＶＡの場合、ＥＶＡは、通常、実現可能な流動性／加工性挙動を得るために、高いＶＡ含有量を有さなければならない。高いＶＡ量を有する従来のＥＶＡは、また非常に高いＭＦＲ_２（１５ｇ／１０分より高い）を有する。

例えば、車両、建物および建築用、建築用ガラス、内装／外装デザイン用途（通常、ガラスまたは非可撓性ポリマー材料）のための用途のための合わせガラス層要素は、典型的には、層要素を一緒に積層することによって製造される。ＰＶＢ中間層のようなポリマー材料中間層を有する建築用および自動車用の合わせ安全ガラスの製造のために、ゆるく配置されたサンドイッチガラス／フィルム／ガラスの直接の押圧は、空気介在物を含まない前記合わせ安全ガラスを製造するための適切な方法ではない。例えば、中間層としてＰＶＢを有する安全ガラスの積層は、最終製品中のあらゆる空気介在物を排除するために、ほとんど２つの製造ステップで行われる。第１のステップ、いわゆる予備積層は、実際の加熱−押圧ステップの前に処理される。この予備積層の品質は、最終的な合わせガラスの品質にとって主要に重要である。圧延プレスと真空プロセスとの間の予備積層において区別がなされる。後者は、真空バッグ方法および真空環方法に細分化される。第２のステップの間に、これらの予備積層構造物を、次いでオートクレーブまたはオーブン中で加圧下で加熱して、最終的な結合生成物を達成する。

ＰＶＢの場合の積層プロセスは、高温および長い継続時間を必要とする。

選択された層材料の特性はまた、上記の最終用途に必要とされる全体的な特性要件を満たすのに十分ではない場合がある。

従って、産業的に実現可能な解決策に対する困難な要件を満たすために、安全性、断熱および／または熱的最終用途のような、厳しい建築、車両等の用途での使用に適した層要素の解決策に対する継続的な必要性が存在する。

したがって、本発明は、多層要素（ＬＥ）であって、第１の層要素、中間層要素、および第２の層要素を所与の順序で含み、
− 第１の層要素は、ガラス層またはポリマー層を含み；
− 中間層要素は、以下
ａ）少なくとも架橋したエチレンコポリマーであって、それによって架橋される前のエチレンコポリマーが、特性（ｉ）および（ｉｉ）
（ｉ）エチレンのＣ_４〜Ｃ_８アルファオレフィンコモノマーとのコポリマーである、および
（ｉｉ）（ＩＳＯ １１８３による）８５５ｋｇ／ｍ^３〜８８０ｋｇ／ｍ^３未満の密度を有する、
を満たす、コポリマー
を含むポリマー組成物を含み、
− 第２の層要素は、ガラス層またはポリマー層を含み；
中間層要素は、前記第１の、および第２の層要素と接着接触している
多層要素（ＬＥ）を対象とする。

上記、下記、または特許請求の範囲で定義される多層要素（ＬＥ）は、例えば、建築、建物または車両において必要とされる任意の目的のために、例えば安全層要素、絶縁層要素もしくは熱層要素として、またはそれらの任意の組み合わせで使用することができる。

その結果、本発明の多層要素（ＬＥ）は、多層要素（ＬＥ）が、安全、断熱および／または熱的層要素用途において部分として、またはそれ自体で使用するための要求される要件を満たすという点で、安全、断熱または熱的特徴の少なくとも１つを有することが好ましい。

上記、下記、または特許請求の範囲で定義される多層要素（ＬＥ）は、本明細書ではまた短縮して「層要素（ＬＥ）」と呼ばれる。

上記、下記、または特許請求の範囲で定義される、多層要素（ＬＥ）の第１の層要素およびそれぞれ第２の層要素は、好ましくは、剛体層要素である。

「剛体」とは、本明細書では、要素が剛性であり、可撓性要素としての様式で曲げることができないことを意味し、曲げられた場合、典型的には、要素の完全性は、可撓性要素ではそうではないように、典型的には、破壊して永久的な割れ目を容易に引き起こす。当業者は、剛性および可撓性の層要素を容易に区別することができる。

上記、下記、または特許請求の範囲で定義されるように、これらの層要素、好ましくは上記、下記、または特許請求の範囲で定義されるような多層要素（ＬＥ）の剛体層要素は、独立してガラス層またはポリマー層であり得る。

「中間層要素は、前記第１の、および第２の層要素と接着接触している」という表現は、本明細書において、第１の層要素の最も外側の表面に接着している中間層要素の最も外側の表面および、それぞれ、第２の層要素の最も外側の表面に接着している中間層要素の最も外側の表面とが直接接着接触していてもよいか、または代替的に、中間層要素の接着表面と第１の層要素および第２の層要素の一方または両方との間に接着層があってもよいという意味である。

前記第１の層要素、前記第２の層要素および前記中間層要素における「要素」という表現は、本出願においては、これらの層構成要素の種々の機能性を指し、すなわち、前記第１の、および第２の層要素は、独立して、例えば安全性、断熱および／または熱的機能などの多層要素の最終用途に関連する１つ以上の機能を有し、それに対して中間層要素は、異なる、すなわち接着の機能を有する。これらすべての機能層要素は、中間層要素と共に、結果として生じる、例えば、安全性、断熱および／または熱的機能性を最終物品に提供する。

安全性要素の意味は、背景技術の下で既に上述されている。絶縁要素は、当該技術分野で公知のように音響（音）絶縁要素または断熱要素を含む。また、絶縁要素は、音響的機能および熱的機能の両方を有することができる。熱要素は、例えば、電線のような加熱手段を備えることができる。次いで、加熱は、電流を前記ワイヤに伝導することによって行われる。安全性および熱要素の組み合わせの例は、例えば、車両、例えば自動車におけるフロントガラス（ウィンドスクリーン）であり、これは加熱手段を備え、安全ガラスとしても機能する。

上記、下記、または特許請求の範囲で定義されるエチレンコポリマー（ａ）は、本明細書では、短縮して「ポリマー（ａ）」または「コポリマー（ａ）」とも呼ばれる。

本発明の層要素（ＬＥ）のコポリマー（ａ）を含む特許請求された特定の中間層要素は、驚くべきことに低いかすみを有する。さらに、特定の中間層のためのコポリマー（ａ）の使用は、現状技術に従って使用されるＥＶＡおよび／またはＰＶＢと比較して、いくつかの利点を有する。なぜなら、コポリマー（ａ）は、とりわけ、ＰＶＢよりも貯蔵が容易であり、ＥＶＡとして１５０℃を超える温度では酸を放出せず、ＥＶＡまたはＰＶＢのように強い臭いを有さないからである。

さらに、多層要素（ＬＥ）の中間層要素のポリマー組成物は、架橋されている。架橋適用では、製造プロセス中により低い温度を使用することができ、したがって、中間層要素のポリマー組成物のあらゆる尚早の架橋を低減または回避することができる。中間層要素の架橋はさらに、多層要素（ＬＥ）のかすみなどの光学特性を改善する。

したがって、本発明の中間層要素は、多層要素の層間の一貫した接着力および最終的な多層要素（ＬＥ）への良好な品質を提供することができ、これは、最終物品の寿命を延長する。かすみ性能を向上させるためのこの架橋の実施形態では、使用する架橋剤はペルオキシドであることが好ましい。

具体的な実施形態では、本発明は、第１のガラス層要素、中間層要素および第２のガラス層要素を所与の順序で含む合わせガラス層要素（ＧＬＥ）であって、
− 中間層要素は、以下
ａ）少なくとも架橋したエチレンコポリマーであって、それによって架橋される前の前記エチレンコポリマーが、特性（ｉ）および（ｉｉ）
（ｉ）エチレンのＣ_４〜Ｃ_８アルファオレフィンコモノマーとのコポリマーである、および
（ｉｉ）（ＩＳＯ １１８３による）８５５ｋｇ／ｍ^３〜８８０ｋｇ／ｍ^３未満の範囲の密度を有する、
を満たす、コポリマー
を含むポリマー組成物を含み、
中間層要素は、前記第１のガラス層要素および前記第２のガラス層要素と接着接触している、
合わせガラス層要素（ＧＬＥ）に関する。

本発明はまた、多層要素（ＬＥ）または多層要素（ＬＥ）を含む物品を製造するための、上記、下記、または特許請求の範囲で定義されるポリマー組成物の使用を提供する。

本発明はまた、合わせガラス層要素（ＧＬＥ）または合わせガラス層要素（ＧＬＥ）を含む物品を製造するための、上記、下記、または特許請求の範囲で定義されるポリマー組成物の使用を提供する。

本発明はさらに、上記、下記、または特許請求の範囲で定義される、多層要素（ＬＥ）を製造するための本発明のポリマー組成物の使用、前記多層要素（ＬＥ）を含む物品を製造するための前記多層要素（ＬＥ）の使用を提供する。

本発明はさらに、上記、下記、または特許請求の範囲で定義される合わせガラス層要素（ＧＬＥ）を製造するための本発明のポリマー組成物の使用、前記合わせガラス層要素（ＧＬＥ）を含む物品を製造するための前記合わせガラス層要素（ＧＬＥ）の使用を提供する。

本発明はさらに、上記、下記、または特許請求の範囲で定義される多層要素（ＬＥ）を含む物品を提供する。

本発明はさらに、上記、下記、または特許請求の範囲で定義される合わせガラス層要素（ＧＬＥ）を含む物品を提供する。

本発明はさらに、上記、下記、もしくは特許請求の範囲で定義される多層要素（ＬＥ）または上記、下記、もしくは特許請求の範囲で定義される合わせガラス要素（ＧＬＥ）の、多層要素（ＬＥ）または合わせガラス層要素（ＧＬＥ）を含む物品を製造するため、建物の要素などの建築用途、例えば建物の外側のファサード、窓要素、ドア要素または屋内壁要素などの外部／内部要素などの建築要素のための；橋の要素のための；自動車、列車、飛行機もしくは船の窓などの車両の要素のための；機械の安全窓などの生産設備の要素のための；家庭用装置の要素のための；ヘッドアップディスプレイなどのプロジェクションアプリケーションのための、または家具の要素のためなどのための使用を提供する。

本発明はさらに、上記、下記、または特許請求の範囲で定義される、建物の要素のような建築用途の物品である物品、例えば、建物の外側のファサード、窓要素、ドア要素または屋内壁要素などの外部／内部要素などの建築要素；橋の要素のための；自動車、列車、飛行機もしくは船の窓などの車両の要素のための；機械の安全窓などの生産設備の要素のための；機械の安全窓などの生産設備の要素のための；家庭用装置の要素のための；ヘッドアップディスプレイなどのプロジェクションアプリケーションのための、または家具の要素などのためであり、安全層要素、絶縁層要素もしくは熱的層要素、またはそれらの任意の組み合わせから選択される物品、好ましくは安全層要素、絶縁層要素もしくは熱的層要素、または、多層要素（ＬＥ）または積層ガラス要素（ＧＬＥ）からなるそれらの任意の組み合わせを提供する。

本発明はさらに、本発明の多層要素（ＬＥ）の製造方法を提供する。

本発明はさらに、本発明の合わせガラス層要素（ＧＬＥ）を製造するための方法を提供する。

本発明はさらに、本発明の物品を製造するための方法を提供する。

多層要素（ＬＥ）、合わせガラス層要素（ＧＬＥ）、中間層要素、ポリマー組成物、そのポリマー（ａ）、第１の、および第２の層要素、層要素（ＬＥ）およびその物品を製造するための物品および方法、ならびに合わせガラス層要素（ＧＬＥ）およびその物品を製造するための物品および方法は、そのさらなる詳細、好ましい実施形態、範囲および特性と共に、以下および特許請求の範囲に記載され、好ましい実施形態、範囲および特性は、任意の組み合わせであり得、任意の順序で組み合わせることができる。

積層要素（ＬＥ）の中間層要素
中間層要素は、ポリマー（ａ）を含むポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる層を含む。ポリマー組成物を、本明細書ではまた短縮して「組成物」または「本発明の組成物」とも呼ぶ。中間層要素は、ポリマー（ａ）を含み、好ましくはそれからなる単層要素であり得る。あるいは、中間層要素は、各々がポリマー（ａ）を含むポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる２つ以上の層を含んでもよい。本発明のポリマー組成物のこのような層が隣接する場合、層要素の製造プロセス中にこのような層の凝固前までに一緒に融合されるので、それらは「単層」とみなされる。

中間層要素のポリマー組成物は、少なくとも１つの架橋エチレンコポリマー（ａ）を含む。

架橋していないエチレンコポリマー（ａ）、すなわち、架橋される前は、少なくとも特性（ｉ）および（ｉｉ）を満たす。

ａｄ特性（ｉ）：
非架橋コポリマーは、エチレンおよびＣ_４〜Ｃ_８α−オレフィンコモノマーのコポリマーである。
Ｃ_４〜Ｃ_８α−オレフィンコモノマーは、例えば、１−ブテン、１−ヘキセンまたは１−オクテンである。好ましくは、コモノマーは１−ブテンまたは１−オクテンであり、より好ましくは、コモノマーは１−オクテンである。

コモノマーの量は、通常、選択されたコモノマーおよび所望の密度に依存して、２０．０重量％〜４５．０重量％の範囲である。

ａｄ特性（ｉｉ）：
架橋していないコポリマーは、８５５〜８８０ｋｇ／ｍ^３未満の範囲、好ましくは８５５〜８７５ｋｇ／ｍ^３の範囲、およびより好ましくは８６０〜８７２ｋｇ／ｍ^３の範囲の密度を有する。

適切な架橋していないコポリマーは、以下の追加の特徴を有し得る：
適切なコポリマーのＭＦＲ_２（ＩＳＯ １１３３；１９０℃；２．１６ｋｇ）は、０．１〜２０．０ｇ／１０分の範囲であり、好ましくは０．５〜１５．０ｇ／１０分の範囲であり、より好ましくは１．０〜１０．０ｇ／１０分の範囲である。

好適なコポリマーの融点（ＩＳＯ １１３５７−３：１９９９に従ったＤＳＣで測定）は、１００℃未満、好ましくは８０℃未満、より好ましくは７０℃未満、最も好ましくは６０℃未満である。

適切なコポリマーの分子量分布Ｍｗ／Ｍｎは、最も頻繁には４未満、例えば３．８以下であるが、少なくとも１．７である。それは、好ましくは３．５〜１．８である。

好適なコポリマーは、エチレンおよびＣ_４〜Ｃ_８α−オレフィンコモノマーの任意のコポリマーであり得、これらは、少なくとも上記定義された特性（ｉ）および（ｉｉ）を有し、商業的に入手可能であり、すなわち、Ｂｏｒｅａｌｉｓ ＡＧからＱｕｅｏの商品名で、ＤＯＷからＥｎｇａｇｅもしくはＡｆｆｉｎｉｔｙの商品名で、またはＭｉｔｓｕｉからＴａｆｍｅｒの商品名で入手可能である。

あるいは、これらのコポリマーは、当業者に公知の、酸化バナジウム触媒または単一部位触媒、例えばメタロセンまたは拘束された幾何学的触媒のような適切な触媒の存在下で、溶液重合、スラリー重合、気相重合またはそれらからの組み合わせを含む、１段階または２段階重合プロセスにおいて、公知のプロセスによって調製することができる。

好ましくは、これらのコポリマーは、１段階または２段階の溶液重合プロセスによって、特に１００℃より高い温度での高温溶液重合プロセスによって調製される。

このような方法は、本質的に、得られたポリマーが可溶性である液体炭化水素溶媒中でモノマーおよび適切なコモノマーを重合することに基づく。重合は、ポリマーの融点より高い温度で実施され、その結果、ポリマー溶液が得られる。この溶液は、未反応モノマーおよび溶媒からポリマーを分離するためにフラッシュされる。次いで、溶媒を回収し、プロセスにおいてリサイクルする。

好ましくは、溶液重合プロセスは、１００℃より高い重合温度を使用する高温溶液重合プロセスである。好ましくは、重合温度は、少なくとも１１０℃、より好ましくは少なくとも１５０℃である。重合温度は、２５０℃までであり得る。

このような溶液重合プロセスにおける圧力は、好ましくは１０〜１００ｂａｒ、好ましくは１５〜１００ｂａｒ、より好ましくは２０〜１００ｂａｒの範囲である。

使用する液状炭化水素溶媒は、好ましくは、非置換であるか、またはペンタン、メチルペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサンおよび水素化ナフサ等のＣ_１〜４アルキル基で置換されていてもよいＣ_５〜１２炭化水素である。より好ましくは、非置換Ｃ_６〜１０炭化水素溶媒が使用される。

本発明による方法に適した公知の溶液技術は、ＢＯＲＣＥＥＤ（以前のＣＯＭＰＡＣＴ）技術である。

本発明によれば、ポリマー組成物、すなわちエチレンコポリマーは、架橋されている。

架橋は、種々の手段、例えば、ラジカル反応（例えば、有機ペルオキシドによる）、硫黄加硫系、またはまた照射によって実施され得る。

好ましくは、エチレンコポリマーは、架橋剤として有機ペルオキシドを使用することによって架橋される。より好ましくは、架橋は、周囲温度（例えば、室温）で液体であるペルオキシド、例えば、ｔｅｒｔ−ブチルクミルペルオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン、３，３，５，７，７−ペンタメチル−１，２，４−トリオキセパン、ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ２−エチルヘキシルカーボネート、ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ−２−エチルヘキシルカーボネート、（ＴＢＰＥＨＣ）または２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン（ＤＨＢＰ）などで開始される。そのようなペルオキシドは、当業者に周知である。それらは、例えば、商品名Ｔｒｉｇｏｎｏｘ（登録商標）下でＡｋｚｏＮｏｂｅｌから、または商品名Ｌｕｐｅｒｏｘ（登録商標）下でＡｒｋｅｍａから市販されている。例は、Ｔｒｉｇｏｎｏｘ（登録商標）１０１、Ｌｕｐｅｒｏｘ（登録商標）１０１、Ｔｒｉｇｏｎｏｘ（登録商標）１４５−Ｅ８５、Ｔｒｉｇｏｎｏｘ（登録商標）Ｔ、Ｌｕｐｅｒｏｘ（登録商標）８０１などである。

周囲温度（すなわち、室温）で液体である２つ以上の異なる種類のペルオキシドを使用することも可能である。好ましくは、１種類のペルオキシドのみが使用される。

ペルオキシドまたはペルオキシド混合物は、ポリマー組成物に基づいて、０．５重量％から最大３．０重量％まで、好ましくは０．５重量％から２．０重量％までの量で使用される。

したがって、好ましい実施形態では、本発明によるポリマー組成物は、周囲温度で液体であるペルオキシドまたはペルオキシド混合物の０．１〜最大３．０重量％でエチレンコポリマーを架橋することによって調製される。

本発明に適したエチレンコポリマーは、周知の粉末、顆粒またはペレット形態であり得る。ペレットとは、本願明細書では、一般に、反応器で製造されたポリマー（反応器から直接得られる）から、反応器後修飾によって固体ポリマー粒子に形成される、任意のポリマー生成物を意味する。周知の反応器後修飾プロセスは、ポリマー成分（複数可）および任意の添加剤（複数可）の溶融混合物をペレット化装置中でペレット化して、固体ペレットを形成することである。ペレットは、任意のサイズおよび形状であり得る。

架橋剤、例えばペルオキシドは、製品、好ましくはペレット製品を形成するためにエチレンコポリマー、例えばエチレンコポリマーペレットに組み込むことができ、製品、好ましくはペレット製品は、架橋剤と一緒にエチレンコポリマー構成成分を含む。架橋剤は、例えばエチレンコポリマーと溶融混合することによって、および得られた溶融混合物をペレット化することによって、または架橋剤を固体エチレンコポリマーペレットに含浸することによって、エチレンコポリマーに組み込むことができる。

あるいは、架橋剤は、周知のマスターバッチで提供することができるか、または装置、例えば、押出機に直接注入することができ、ここで架橋が起こる。

好ましくは、エチレンコポリマーにペルオキシドを含浸させるか、またはペルオキシドをマスターバッチとして添加し、より好ましくは、エチレンコポリマーにペルオキシドを含浸させる。

架橋プロセスにおいて、架橋条件は、とりわけ使用される材料に応じて変化し得る。架橋は、例えば、公知の方法で、好ましくは高温で行われる。好ましくは、架橋ステップ中の最低温度は１４０℃を超え、より好ましくは１５０℃を超える。架橋は、液体または気体媒体、例えば不活性ガス、例えばＮ_２雰囲気中で行うことができる。

架橋ステップは、加圧条件下で実施され、例えばペルオキシドの揮発性分解生成物による空間の形成を防止する。

本発明の架橋ステップ中の圧力は、典型的には、不活性雰囲気中で２００バールまで、例えば１８０バールまで、好ましくは１６０バールまでである。

本発明の１つの実施形態において、組成物は、適切には、添加剤（複数可）を含み、すなわち、前記架橋したエチレンコポリマーは、さらなる成分、典型的には添加剤、例えば酸化防止剤、架橋ブースター、スコーチ遅延剤、加工助剤、充填剤、カップリング剤、紫外線吸収剤、安定剤、帯電防止剤、核剤、スリップ剤、可塑剤、潤滑剤、粘度制御剤、粘着付与剤、ブロッキング防止剤、界面活性剤、増量剤油、酸スカベンジャーおよび／または金属不活性化剤を含むことができる。前記添加剤の含有量は、好ましくは、ポリマー組成物の総重量に基づいて０〜８重量％の範囲であり得る。

本発明の別の実施形態では、エチレンコポリマーは、架橋される前に最初にグラフトされている。

この場合、架橋される前のエチレンコポリマーは、シラン基（複数可）含有単位（ｂ）を担持し、それによって、これらの単位（ｂ）は、グラフト化成分（ｂ’）と共に導入される。

グラフト化成分（ｂ’）のコポリマーへのグラフト化は、周知の技術であり、ポリマー分野および当業者の技能内で十分実証されている。

グラフト化成分（ｂ’）は、このような量で添加され、その結果、前記コポリマー（ａ）上に０．１〜２．０重量％の成分（ｂ’）がグラフト化される。

架橋される前のエチレンコポリマーがシラン基（複数可）含有単位（ｂ）を担持する場合、これらの単位には、好ましくは式（Ｉ）で表される加水分解性不飽和シラン化合物であるグラフト化成分（ｂ’）が導入される：
Ｒ^１ＳｉＲ^２ _ｑＹ_３−ｑ （Ｉ）
式中、
Ｒ^１は、エチレン性不飽和ヒドロカルビル、ヒドロカルビルオキシまたは（メタ）アクリルオキシヒドロカルビル基であり、
各々のＲ^２は、独立して、脂肪族飽和ヒドロカルビル基であり、
Ｙは、同一または異なっていてもよく、加水分解性有機基であり、
ｑは、０、１または２である。

さらなる好適なシラン基（複数可）含有単位は、例えば、ガンマ−（メタ）アクリル−オキシプロピルトリメトキシシラン、ガンマ（メタ）アクリルオキシプロピルトリエトキシシラン、およびビニルトリアセトキシシラン、またはそれらの２つ以上の組み合わせである。

式（Ｉ）のグラフト化化合物（ｂ’）の１つの適切なサブグループは、式（ＩＩ）の不飽和シラン化合物である。
ＣＨ_２＝ＣＨＳｉ（ＯＡ）_３ （ＩＩ）
式中、各々のＡは、独立して、１〜８個の炭素原子、適当には１〜４個の炭素原子を有するヒドロカルビル基である。

グラフト化化合物（ｂ’）は、好ましくは、ビニルトリメトキシシラン、ビニルビスメトキシエトキシシラン、ビニルトリエトキシシランである式（ＩＩ）の化合物であり、より好ましくはビニルトリメトキシシランまたはビニルトリエトキシシランであり、最も好まくはビニルトリメトキシシランである。

コポリマー（ａ）中に存在するシラン基（複数可）含有単位（ｂ）の量（重量％）は、下記「判定方法」に記載したように「コポリマー−ｇ−ＶＴＭＳ中のＶＴＭＳの定量」に準拠して求めた場合、好ましくは０．１〜２．０重量％、好ましくは０．４〜１．６重量％、さらに好ましくは０．５〜１．５重量％である。

グラフト化ステップに続いて、架橋したエチレンコポリマーを得るために、上述の架橋が行われる。

好ましい実施形態において、ポリマー組成物は、唯一のポリマー成分（複数可）としての架橋したエチレンコポリマー（ａ）からなる。「ポリマー成分（複数可）」は、本明細書では、任意の添加剤のあらゆる担体ポリマー（複数可）、例えば、組成物中に任意に存在する添加剤（複数可）のマスターバッチ（複数可）で使用される担体ポリマー（複数可）を除外する。このような任意の担体ポリマー（複数可）は、ポリマー組成物の量（１００％）に基づいて、それぞれの添加剤の量に計算される。

好ましくは、中間層要素は、本発明のポリマー組成物からなる層を含む。好ましくは、中間層要素は、本発明のポリマー組成物からなる。

中間層要素は、中間層フィルム、中間層シートまたは中間層箔であることが好ましく、中間層フィルムであることが最も好ましい。

前記中間層要素は、従来の押出装置および中間層要素の所望の最終用途に適した押出条件を使用して、共押出を含む押出、例えば、キャストフィルムまたはブローフィルム押出によって製造することができ、当該装置および条件は、当業者によって選択することができる。あるいは、前記中間層要素は、中間層要素の所望の最終用途に適した従来の積層装置および条件を使用して積層することによって製造することができ、当該装置および条件は、当業者によって選択することができる。さらに、前記中間層要素は、当業者に周知のように、押出および積層の組み合わせを使用して製造されてもよい。

中間層要素は、好ましくは、第１の、および第２の層要素の間の唯一のポリマー層要素である。好ましくは、中間層要素は、１つの層からなる（単層要素）。従って、中間層要素は、単層要素であることが最も好ましい。用語「単層要素」は、本明細書では、本発明の中間層要素のポリマー組成物からなる単一の層と理解される。すなわち、「単層」は、１つ以上の層を意味し、より多くの層の場合、層は、本発明のポリマー組成物からなり、一緒に融合され、１つの層をもたらす（単層）。したがって、前記単層要素は、前記中間層要素として１つの層（単層）とすることができる。あるいは、前記中間層要素としての前記単層要素は、本発明のポリマー組成物の２つ以上の層の組み合わせによって製造することができ、当該層は、次いで、中間層要素の製造プロセス中に互いに融合（接着）される。層は、例えば、同時押出によって、または代替的には、押出およびその後の積層によって製造することができる。１つの層は、典型的には、押出によって製造される。好ましい中間層要素は単層要素であり、層（複数可）は本発明のポリマー組成物からなる。

中間層要素、好ましくは単層要素としての中間層要素は、ワイヤウェブのような強化材料のような非ポリマー要素を含有してもよく、当該非ポリマー材料は、例えば、中間層要素の製造中に中間層要素に埋め込まれてもよい。

一実施形態では、好ましくは単層要素である中間層要素は、選択された非ポリマー要素、強化要素、熱要素もしくは電気的に活性な要素、またはそれらの任意の組み合わせを含む。

さらなる実施形態では、好ましくは単層要素である中間層要素は、安全ガラス要素もしくは熱要素において、またはそれらの任意の組み合わせにおいて使用される強化要素もしくは熱要素から選択される非ポリマー要素を含有する。

さらなる実施形態では、中間層要素は単層要素であり、上記で定義されたようないかなる非ポリマー要素をも含まない。

本発明に係る中間層要素は、かすみ値が極めて低いことを示している。

多層要素（ＬＥ）の第１の、および第２の層要素
第１の層要素または第２の層要素は、剛性であることが好ましい。一実施形態では、第１の層要素および第２の層要素の両方は、剛性である。

「剛性」という表現は、層要素が非可撓性（すなわち、剛性）であることを意味する。すなわち、層要素は、固体状態にある場合、圧縮、衝撃または曲げ力などの力を使用して変形された場合、最初の形状に戻らない。例えば、ガラス要素およびポリカーボネート（ＰＣ）ポリマー要素は、剛性要素である。すなわち、衝撃力の使用により曲がるかまたは破損すると、破片に破壊される。例えば、従来の窓ガラスの場合、ガラス片の少なくとも一部は、通常、離れて（下に）落下する。

層要素（ＬＥ）の第１の層要素および第２の層要素は、同一または異なっていてもよく、ガラス層要素またはポリマー層要素を含む。一実施形態では、第１の層要素および第２の層要素は、同じ材料のものである。第１の層要素の、および第２の層要素のガラス層要素は、任意の従来のガラス材料とすることができる。好ましくは、ガラス層要素は、限定されるものではないが、窓ガラス、板ガラス、ケイ酸塩ガラス、シートガラス、フロートガラス、着色ガラス、またはアルミナ−ケイ酸塩ガラス、高イオン交換（ＨＩＥ（商標））ガラス、ソーダ−石灰ガラス、ホウケイ酸塩ガラスもしくはセラミックガラスのような特殊ガラスの１つを含み、好ましくはそれからなる。

多層要素（ＬＥ）
「接着接触」という表現は、本明細書では、本発明の中間層要素の表面と、互いに向かい合う第１の層要素の表面と、本発明の中間層要素の表面と、互いに向かい合う第２の層要素の表面とが、直接または接着層を介して互いに接着接触しているという点で定義される。

「接着層」という表現は、中間層要素とは異なり、中間層要素の本発明のポリマー組成とは異なるポリマー組成を有する層を意味する。さらに、接着層は、通常、連続または不連続であり、ホットメルト接着剤として知られており、従来技術において周知の意味を有する。このような接着層は、第１の、および第２の層要素の完全性を維持するために中間層要素について定義されるような接着機能ではなく、接着機能を増強するだけである。

より好ましくは、本発明の中間層要素の表面と、互いに向かい合う第１の層要素の表面と、本発明の中間層要素の表面と、互いに向かい合う第２の層要素の表面とは、その間にいかなる追加の接着層もなくても、互いに直接接触している。図１は、この最も好ましい実施形態を示す。

好ましくは、第１の層要素と中間層要素との接触面の間、およびそれぞれ第２の層要素と中間層要素との接触面の間には、追加の層が存在せず、中間層要素は、好ましくは単層要素である。

多層要素（ＬＥ）は、透明であることが好ましい。「透明」という用語は、本明細書では、多層要素（ＬＥ）が、背後にある物体が明確に見えるように、または少なくとも概要が分かるように、光が多層要素（ＬＥ）を１００％以下通過することを可能にすることを意味する。

多層要素（ＬＥ）の透明度は、通常のガラスウィンドウを通して見られるように見ることができる。多層要素（ＬＥ）は、さらに、多層要素（ＬＥ）が色付けされる（着色される）か、または外観に関して他のように設計される実施形態を網羅する。このような色付けされた多層要素（ＬＥ）は、多層要素（ＬＥ）が両面から、または片面からのみ透明であるように、公知の方法で処理することができる。そのような色付けされた多層要素（ＬＥ）の例は、色付けされた（着色された）ガラスドア要素、建物の色付けされた窓要素、または自動車のような車両の色付けされた窓要素のような物品である。

多層要素（ＬＥ）の第１の層、第２の層および中間層要素の厚さ、ならびに最終的な多層要素（ＬＥ）の厚さは、熟練者にとって明らかなように、所望の最終用途に応じて変化させることができる。例えば、第１の、および第２の層要素の厚さは、それぞれの最終用途において従来技術において典型的に使用される範囲内であり得る。中間層要素の厚さはまた、それぞれの最終用途のために当業者によって選択され得る。一例としてのみ、中間層要素の厚さは、０．０３〜３．０ｍｍ、例えば０．１〜２．５ｍｍ、例えば０．２〜２ｍｍの範囲であり得る。中間層要素の例示された厚さは、最も好ましくは、上記で定義されたような１つまたは２つ以上の層の単層要素であり、層（複数可）は、本発明の中間層のポリマー組成物からなる。

本発明はさらに、本発明の多層要素（ＬＥ）を製造するための、上記または特許請求の範囲で定義されたポリマー組成物の使用を提供する。

本発明はさらに、本発明の多層要素（ＬＥ）を製造するための方法を提供し、当該方法は、
− 第１の層要素、中間層要素および第２の層要素を多層アセンブリに組み立てるステップ；
− 多層アセンブリの層を高温で、任意に真空条件で積層して、多層要素（ＬＥ）を得るステップ；ならびに
− 得られた多層要素（ＬＥ）を回収するステップ
を含む。

積層ステップは、典型的には、２つのステップ、予備積層ステップおよび次いで最終積層ステップで実施される。予備積層ステップでは、多層（ＬＥ）アセンブリの層要素間のすべての気泡が除去される。空気除去は、例えば、圧延プレスプロセスまたは真空プロセスによって行うことができる。真空プロセスは、例えば、いわゆる真空袋プロセスまたは真空環プロセスで実施することができる。最終積層は、高温で、および任意に、かつ好ましくは真空下で行う。

積層プロセス／条件および装置は、当技術分野で周知であり、多層要素（ＬＥ）の最終的な最終物品に応じて当業者が選択することができる。さらに、予備積層および最終積層ステップは、典型的には、同じ積層プロセスで実施される。

具体的な実施形態では、本発明は、第１のガラス層要素、中間層要素および第２のガラス層要素を所与の順序で含む合わせガラス層要素（ＧＬＥ）に関し、
− 中間層要素は、以下
ａ）少なくとも架橋したエチレンコポリマーであって、それによって架橋される前の前記エチレンコポリマーが、特性（ｉ）および（ｉｉ）
（ｉ）エチレンのＣ_４〜Ｃ_８アルファオレフィンコモノマーとのコポリマーである、および
（ｉｉ）８５５ｋｇ／ｍ^３〜８８０ｋｇ／ｍ^３未満の範囲の密度（ＩＳＯ １１８３による）を有し、任意に架橋される前にグラフトされる、
を満たす、コポリマー
を含むポリマー組成物を含み、
中間層要素は、前記第１のガラス層要素および前記第２のガラス層要素と接着接触している。

それにより、合わせガラス層要素（ＧＬＥ）は、第１の、および第２の要素がガラス層要素であるという仕様を有する多層要素（ＬＥ）の全ての実施形態を含む。

さらに、第１のガラス層要素および第２のガラス層要素は、ガラス層要素として特定される場合、第１の、および第２の層要素について上記および下記に定義されるようなすべての実施形態を含む。

中間層要素およびポリマー組成物は、上記および下記に定義されるようなすべての実施形態を含む。

中間層要素を含む好ましい合わせガラス層要素（ＧＬＥ）のような多層要素（ＬＥ）は、好ましくは、多層要素（ＬＥ）の層間の一貫した接着および多層要素（ＬＥ）への、好ましくは最終的な合わせガラス層要素（ＧＬＥ）への良好な品質に加えて、低いかすみなどの良好な光学特性を示し、これは、多層要素（ＬＥ）について上述したような最終物品の寿命を延長する。

図１は、本発明の層要素（ＬＥ）の最も好ましい実施形態を示したものであり、第１の層要素（１）の表面に面する中間層要素（ｉ）の表面は、互いに直接接触しており、好ましくはその間にいかなる接着層（複数可）もなく；中間層要素（ｉ）の反対側で、第２の層要素（２）の表面に面する中間層要素（ｉ）の表面は、互いに直接接触しており、好ましくはその間にいかなる接着層（複数可）もない。

多層要素（ＬＥ）および合わせガラス層要素（ＧＬＥ）は、上記、下記、または特許請求の範囲で定義される建物および建築用途、建築用ガラス、内装／外装デザイン用途に使用することができる。

１つの好ましい実施形態では、本発明は、安全層要素、絶縁層要素もしくは熱層要素、またはそれらの任意の組み合わせで使用するための多層要素（ＬＥ）であって、当該多層要素（ＬＥ）が、所与の順序で、第１の層要素、中間層要素、および第２の層要素を含み、
− 第１の層要素は、ガラス層またはポリマー層を含み；
− 中間層要素は、以下
ａ）少なくとも架橋したエチレンコポリマーであって、それによって架橋される前の前記エチレンコポリマーが、特性（ｉ）および（ｉｉ）
（ｉ）エチレンのＣ_４〜Ｃ_８アルファオレフィンコモノマーとのコポリマーである、および
（ｉｉ）（ＩＳＯ １１８３による）８５５ｋｇ／ｍ^３〜８８０ｋｇ／ｍ^３未満の範囲の密度を有する、
を満たす、コポリマー
を含むポリマー組成物を含み、
− 第２の層要素は、ガラス層またはポリマー層を含み；
中間層要素は、前記第１の、および第２の層要素と接着接触している
多層要素（ＬＥ）に向けられる。

多層要素（ＬＥ）を含む物品
本発明はさらに、上記、下記、もしくは特許請求の範囲で定義される多層要素（ＬＥ）または上記、下記、もしくは特許請求の範囲で定義される合わせガラス要素（ＧＬＥ）の、多層要素（ＬＥ）または合わせガラス層要素（ＧＬＥ）を含む物品を製造するための、建物の要素のような建設用途、例えば、建物の外側のファサード、窓要素、ドア要素または屋内壁要素などのような外部／内部要素などの建築要素；橋の要素；自動車、列車、飛行機もしくは船の窓などの車両の要素のための；機械内の安全窓などのような製造装置内の要素のための；家庭用装置内の要素のための；投影用途、例えばヘッドアップディスプレイのための、または家具など内の要素のための使用を提供するが、上記の用途に限定されない。

本発明はさらに、本発明の多層要素（ＬＥ）を含む物品を提供する。

物品は、建物の要素のような建設用途、例えば、建物の外側のファサード、窓要素、ドア要素または屋内壁要素などのような外部／内部要素などの建築要素；橋の要素；自動車、列車、飛行機もしくは船の窓などの車両の要素のための；機械内の安全窓などのような製造装置内の要素のための；家庭用装置内の要素のための；投影用途、例えばヘッドアップディスプレイのための、または家具など内の要素のための物品のようなあらゆる用途のためであってもよく、上記の用途に限定されず、上記、下記、もしくは特許請求の範囲で定義される多層要素（ＬＥ）または上記、下記、もしくは特許請求の範囲で定義される合わせガラス要素（ＧＬＥ）を含む。

本発明の物品はまた、例えば、一体化された光起電機能性を有する構築要素であり得る。この文脈では、物品は、構築要素の一部であり、建物の屋上のように、建物に別個に設置される別個の光起電モジュール装置ではない。すなわち、本発明の物品は、建物の壁または窓のような構築要素の一体化された部分である。したがって、かつ好ましくは、多層要素（ＬＥ）、合わせガラス要素（ＧＬＥ）または本発明の物品は、前面保護層要素、前面封入層要素、光起電要素、後面封入要素および保護バックシート要素を含み、別個の物品として製造され、構築要素に別個のユニットとして設置される光起電モジュール装置の一部ではない。

好ましい一実施形態では、物品は、安全性、絶縁または熱的特性のうちの１つ以上が所望される用途のためのものである。上記、下記、または特許請求の範囲で定義される多層要素（ＬＥ）または合わせガラス要素（ＧＬＥ）を含むそのような物品の非限定的な例としては、例えば、建築用途のための、例えば建築の要素、例えば建築要素、例えば屋外壁要素（すなわち、建物の外側のファサード）、または屋内壁要素、窓要素、ドア要素など；橋の要素；車両の要素（自動車、列車、飛行機、船などの窓）のための；機械内の安全窓のような製造装置内の要素のための；機械内の安全窓のような製造装置内の要素のための；家庭用装置内の要素のための；投影用途、例えばヘッドアップディスプレイのための、または家具など内の要素のための物品である。

物品の一例は、上記、下記、または特許請求の範囲で定義されたように、例えば、安全層要素、絶縁層要素もしくは熱層要素、またはそれらの任意の組み合わせから選択される。好ましくは、物品のこの実施形態では、安全層要素、絶縁層要素もしくは熱層要素、またはそれらの任意の組み合わせは、層要素（ＬＥ）からなる。

好ましい一実施形態では、物品は、安全ガラス窓要素などの安全ガラスなどの安全要素；安全ガラス屋内または屋外ドア要素；建物の安全ガラス屋外（ファサード）もしくは屋内壁要素；または自動車内などの車両内の安全ガラス窓である多層要素（ＬＥ）である。用語「安全ガラス」は、本明細書では、第１の、もしくは第２の層要素材料、またはその両方がガラスまたはポリマー材料である選択肢を網羅する。この実施形態では、物品は、好ましくは多層要素（ＬＥ）、好ましくはガラス積層要素（ＧＬＥ）であり、それは、安全層要素、好ましくは安全ガラス要素であり、層要素の第１の、および第２の層要素の少なくとも１つが、好ましくはガラス層を含み、好ましくはそれからなる。より好ましくは、この実施形態では、第１の、および第２の層要素の両方が、ガラス層を含み、好ましくはそれからなる。より好ましくは、本実施形態において、中間層要素は、本発明のポリマー（ａ）からなる単層要素である。

本発明の好ましい実施形態によれば、第１の層要素と第２の層要素との間の空間は、それぞれ、中間層要素からなり、中間層要素は、本発明のポリマー（ａ）からなるか、または中間層要素は、ポリマー部分および非ポリマー要素からなり、ポリマー部分は、本発明のポリマー（ａ）からなり、非ポリマー要素は、加熱手段または熱要素、例えば電線、ワイヤウェブのような強化材料、電気的に活性な要素、およびそれらの組み合わせからなる群から選択され、かつ／あるいは非ポリマー要素は、光起電要素のような電子機器を含まない。

本発明はさらに、多層要素（ＬＥ）を含む物品を製造するための方法を提供し、この方法は、
ａ）− 第１の層要素、中間層要素および第２の層要素を多層アセンブリに組み立てるステップ；
− 多層アセンブリの層を高温で、任意に真空条件で積層して、多層要素（ＬＥ）を得るステップ；ならびに
− 得られた多層要素（ＬＥ）を含む物品を回収するステップ
によって多層要素（ＬＥ）を製造するステップ
を含む。

本発明の一実施形態では、本発明の物品を製造するための方法は、以下のステップ
− ガラス層要素のような第１の層要素、本発明の中間層要素、およびガラス層要素のような第２の層要素を、多層要素（ＬＥ）アセンブリに組み立てるステップ；
− 得られたアセンブリをいわゆる前積層ステップに供して、すべての気泡を除去するステップ；
− 得られた前積層された多層要素（ＬＥ）を熱および圧力に供して、多層要素（ＬＥ）を得るステップ；
− 得られた本発明の多層要素（ＬＥ）を含む物品を回収するステップ
を含む。

本発明は、さらに、上記の多層要素（ＬＥ）または上記の合わせガラス要素（ＧＬＥ）の製造方法であって、当該方法が、
ａ）エチレンの、密度（ＩＳＯ １１８３による）が８５５ｋｇ／ｍ^３〜８８０ｋｇ／ｍ^３未満の範囲のＣ_４〜Ｃ_８αオレフィン系コモノマーとのコポリマーを提供するステップ、
ｂ）エチレンのＣ_４〜Ｃ_８αオレフィン系コモノマーとのコポリマーを任意にグラフトするステップ、
ｃ）周囲温度で液体である０．１〜最大３．０重量％のペルオキシドとのペルオキシド架橋によりエチレンコポリマーを架橋することにより、エチレンのＣ_４〜Ｃ_８αオレフィン系コモノマーとの前記コポリマーを架橋し、それにより架橋したエチレンコポリマーを得るステップ、
ｄ）ステップｃ）で得られた架橋したエチレンコポリマーの押出および／または積層によって中間層要素を製造するステップ、
ｅ）第１の層要素および第２の層要素を提供し、第１の層要素、中間層要素および第２の層要素を多層アセンブリに組み立てて、多層要素（ＬＥ）を得るステップ、ならびに
ｆ）多層アセンブリの層を、高温および任意に真空条件で積層して、多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ）を得るステップ
を含む方法に向けられる。

測定方法
メルトフローレート：メルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＩＳＯ １１３３に従って決定され、ｇ／１０分で示される。ＭＦＲは、ポリマーの流動性、したがって加工性の指標である。メルトフローレートが高ければ高いほど、ポリマーの粘度は低くなる。ポリプロピレンのＭＦＲ_２は、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定される。ポリエチレンのＭＦＲ_２は、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定される。

密度：ＩＳＯ １１８３、圧縮成形プラークで測定。

ＰＥ−ｇ−ＶＴＭＳコポリマー中のＶＴＭＳの定量
定量的核磁気共鳴（ＮＭＲ）分光法を用いて、ポリマーのＶＴＭＳ含有量を定量した。

５００．１３ＭＨｚで作動するＢｒｕｋｅｒ Ａｖａｎｃｅ ＩＩＩ ５００ ＮＭＲ分光計を用いて溶融状態で記録した定量的^１Ｈ ＮＭＲスペクトル。すべてのスペクトルは、すべての空気圧について窒素ガスを使用して、１５０℃で^１３Ｃ最適化７ｍｍマジック角スピニング（ＭＡＳ）プローブヘッドを使用して記録した。約２００ｍｇの材料を、７ｍｍ外径のジルコニアＭＡＳロータに充填し、４ｋＨｚで回転させた。この設定は、迅速な同定および正確な定量化に必要な高感度｛ｋｌｉｍｋｅ０６，ｐａｒｋｉｎｓｏｎ０７，ｃａｓｔｉｇｎｏｌｌｅｓ０９｝のために主に選択された。２秒の短いリサイクル遅れを適用して標準単一パルス励起を採用した。合計１２８の過渡現象を、スペクトル当たり取得した。

定量的^１Ｈ ＮＭＲスペクトルを処理し、積分し、定量的性質を、特注のスペクトル解析自動化プログラムを用いて決定した。全ての化学シフトは、１．３３ｐｐｍでのポリエチレンメチレンシグナルに内部的に参照される。

種々のコモノマー配列におけるビニルトリメチルシロキサンのグラフト化から生じる特徴的なシグナルを、観察した。ビニルトリメチルシロキサングラフト化は、１ＶＴＭＳ部位｛ｂｒａｎｄｏｌｉｎｉ０１｝に割り当てられた３．５２ｐｐｍでのシグナルの積分を使用して定量化され、コモノマー当たりの報告核の数を説明した：
ｇＶＴＭＳ＝Ｉ_{１ＶＴＭＳ}／９

０．００〜３．００ｐｐｍのバルク脂肪族（バルク）シグナルの積分を使用して、エチレン含有量（Ｅ）を定量した。この積分は、ｇＶＴＭＳ（２つのメチレン基、２ＶＴＭＳおよび３ＶＴＭＳ）の４倍を差し引いて補償し、ｇＶＴＭＳ（＊ＶＴＭＳは１個のプロトンを欠いている）を合計で１回加えて、ｇＶＴＭＳの３倍を差し引かなければならない。
Ｅ＝（バルク−３＊ｇＶＴＭＳ）／４

関連する分枝部位がない飽和鎖末端を補償することができないために、わずかな誤差が導入されることに留意するべきである。

ポリマー中のビニルトリメチルシロキサンの総モル分率は、次のように計算した：
ｆＶＴＭＳ＝ｇＶＴＭＳ／（Ｅ＋ｇＶＴＭＳ）

重量パーセントでのビニルトリメチルシロキサンの全コモノマー取り込みは、モル分率から標準的な方式で計算した：
ｃＶＴＭＳ［重量％］＝［１００＊（ｆＶＴＭＳ＊１４８．２３）］／［（ｆＶＴＭＳ＊１４８．２３）＋（（１ｆＶＴＭＳ）＊２８．０５）］

重量％ｃＶＴＭＳ［重量％］におけるグラフト化ビニルトリメチルシロキサンの^１Ｈ ＮＭＲによる記載されているような定量は、偶数個の炭素、例えば、ポリエチレン鎖に包含され得るＣ４、Ｃ６またはＣ８を有する追加的なα−コ−オレフィン系とは独立している。

ｂｒａｎｄｏｌｉｎｉ０１
Ａ．Ｊ．Ｂｒａｎｄｏｌｉｎｉ，Ｄ．Ｄ．Ｈｉｌｌｓ，”ＮＭＲ ｓｐｅｃｔｒａ ｏｆ ｐｏｌｙｍｅｒｓ ａｎｄ ｐｏｌｙｍｅｒ ａｄｄｉｔｉｖｅｓ”，Ｍａｒｃｅｌ Ｄｅｋｅｒ Ｉｎｃ．，２０００
ｋｌｉｍｋｅ０６
Ｋｌｉｍｋｅ，Ｋ．，Ｐａｒｋｉｎｓｏｎ，Ｍ．，Ｐｉｅｌ，Ｃ．，Ｋａｍｉｎｓｋｙ，Ｗ．，Ｓｐｉｅｓｓ，Ｈ．Ｗ．，Ｗｉｌｈｅｌｍ，Ｍ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．Ｐｈｙｓ．２００６；２０７：３８２．
ｐａｒｋｉｎｓｏｎ０７
Ｐａｒｋｉｎｓｏｎ，Ｍ．，Ｋｌｉｍｋｅ，Ｋ．，Ｓｐｉｅｓｓ，Ｈ．Ｗ．，Ｗｉｌｈｅｌｍ，Ｍ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．Ｐｈｙｓ．２００７；２０８：２１２８．
ｃａｓｔｉｇｎｏｌｌｅｓ０９
Ｃａｓｔｉｇｎｏｌｌｅｓ，Ｐ．，Ｇｒａｆ，Ｒ．，Ｐａｒｋｉｎｓｏｎ，Ｍ．，Ｗｉｌｈｅｌｍ，Ｍ．，Ｇａｂｏｒｉｅａｕ，Ｍ．，Ｐｏｌｙｍｅｒ ５０（２００９）２３７３

かすみ：透明な材料を通過する光は、その内部の不規則性によって影響され得る。これは、光を種々の方向に散乱させ、かすみを与える。純粋なポリマー中の内部のかすみの起源は、ポリマー中の結晶領域および非晶領域の種々の屈折率に起因する光散乱である。２枚のガラススライドの間に中間層を積層することにより、積分球を備えた紫外／可視／近赤外（ＵＶ／ＶＩＳ／ＮＩＲ）Ｐｅｒｋｉｎ Ｅｌｍｅｒ Ｌａｍｂｄａ ９００分光計で、直接透過率、散乱透過率、および反射率を測定する。積分球を使用すると、全透過率、つまり直接透過率＋散乱透過率と、散乱（拡散）透過率のみの両方を記録することができる。かすみは、以下の式から算出される：

かすみ測定のための試料調製は、以下のように行った：
試験中間層要素は、Ｃｏｌｌｉｎ １５押出機（Ｔｅａｃｈ−Ｌｉｎｅ Ｅ２０Ｔ）上で材料をテープ試料に押出すことによって製造した。テープ試料（試験中間層要素）の製造には、同じ温度プロファイル、１２０−１２０−１３０℃を使用した。テープ試料（試験中間層要素）は、厚さ０，４５ｍｍ、幅４０ｍｍであった。

得られた試験中間層要素を、厚さ１ｍｍの２枚の顕微鏡ガラス間に積層した。使用したラミネータは、市販のＰＥｎｅｒｇｙ Ｌ０３６ＬＡＢ真空ラミネータであった。試験積層体試料を形成するための積層温度は、総積層時間６分（真空２分、プレス時間４分）で１５０℃であった。

積層プロセス中の圧力は、２００ｍｂａｒであった。

実験の部
使用した材料：
実験では、エチレンコポリマーとしてエチレン−オクテンプラストマー（Ｐ１）を用いた。プラストマーは、メタロセン触媒を用いて溶液重合法（Ｂｏｒｃｅｅｄ技術）で製造され、表１に示すような以下の特性を有した。

プラストマーは、Ｂｏｒｅａｌｉｓから、Ｑｕｅｏ ７００７ＬＡの商品名で市販されている。

発明例ＩＥ１〜ＩＥ４
架橋：
Ｐ１は、ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ−２−エチルヘキシルカーボネート（ＴＢＰＥＨＣ、ＣＡＳ Ｎｏ：３４４４３−１２−４；供給者Ｕｎｉｔｅｄ Ｉｎｉｔｉａｔｏｒｓ）または２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン（ＤＨＢＰ、ＣＡＳ Ｎｏ：７８−６３−７、Ｕｎｉｔｅｄ Ｉｎｉｔｉａｔｏｒｓ提供）のいずれかで含浸された。３０℃の温度で２４時間、１ｋｇの材料を一定速度でタンブリングすることによって、ペルオキシドをポリマーＰ１のペレットに浸漬した。

ペルオキシド浸漬後、材料を使用して、かすみ試験のための試料調製の下で上記のような試験中間層要素を作製した。

使用したペルオキシドの量および種類を、表２に示す。

図２は、ＣＥ１と比較した積層体試料ＩＥ１〜ＩＥ４の波長（ｎｍ）の関数としてのかすみ％を示す。

図に与えられたデータは、本発明の中間層要素の組成物のかすみ性能（低いかすみ）が、低いかすみのような良好な光学特性が所望される、多用途の最終用途のための物品を製造するために高度に実現可能であることを示す。

発明例５
架橋の前にＰ１を最初にグラフトした。

グラフト化ステップには、ＶＴＭＳ＋ペルオキシドの市販の混合物を使用した。
ＶＴＭＳは、ビニルトリメトキシシラン（ＣＡＳ−Ｎｏ．２７６８−０２−７）である。
使用した混合物は、ＥｖｏｎｉｋからのＤｙｎａｓｙｌａｎ（登録商標）Ｓｉｌｆｉｎ ２４であった。
この混合物は、２５％を超えるＶＴＭＳ、１％を超えるが５％未満のジ−ｔｅｒｔ−ブチル１，１，４，４−テトラメチルテトラメチレンジペルオキシド（ＣＡＳ−Ｎｏ ７８−６３−７）、および０．２％以下のオルトケイ酸テトラメチル（ＣＡＳ−Ｎｏ ６８１−８４−５）を含む。

シラングラフト化に使用した押出機は、Ｗｅｒｎｅｒ ＆ Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ ＺＳＫ ３０共回転押出機であり、Ｌ／Ｄは３８であった。ポリマー処理量は、５ｋｇ／ｈであった。真空脱ガスを使用し（バレル１１）、圧力を−０．２０ｂａｒ（ｇ）に設定した。押出機バレルの温度制御を、制御区分に分けた。バレル２および３、５および６、７および８、９および１０ならびに１１および１２は、対で同じ制御ループを共有し、対当たり１つのバレルからの計測のみを行った。バレル４は、それ自体の制御ループを有する唯一のものであった。バレルを電気ヒータで加熱し、閉ループ水−グリコール循環で冷却した。バレルからの温度測定に加えて、ダイプレートでの溶融温度および圧力も測定した。バレル２および３の温度プロファイルは１４０℃に設定し、バレル４について、温度は１８０℃であり、残りのバレルの温度は２００℃に設定した。滞留時間は、６０秒であった。

Ｑｕｅｏ ７００１ＬＡ（Ｐ１）を、Ｅｖｏｎｉｋからの０．５重量％のＳｕｌｆｉｎ ２４でグラフトした。

このようにグラフトされたＰ１の架橋は、１．０重量％のＤＨＢＰを用いて上記のように行った。

図３では、１．０重量％のＤＨＢＰを０．５重量％のＶＴＭＳをグラフトしたＱｕｅｏ ７００７ＬＡ材料に加えることによって、かすみ性能の改善が示されている。

図１は、本発明の層要素（ＬＥ）の最も望ましい実施形態を示したものであり、第１の層要素（１）の表面に面する中間層要素（ｉ）の表面は、互いに直接接触しており、好ましくはその間に接着層（複数可）がなく、中間層要素（ｉ）の反対側で、第２層要素（２）の表面に面する中間層要素（ｉ）の表面は、互いに直接接触しており、好ましくはその間に接着層（複数可）がない。 図２は、ＣＥ１と比較した、積層体試料ＩＥ１〜ＩＥ４の波長（ｎｍ）の関数としてのかすみ％を示す。 図３は、０．５重量％のＶＴＭＳグラフトしたＱｕｅｏ ７００７ＬＡ材料に１．０重量％のＤＨＢＰを加えることによって、かすみ性能の改善が示されることを示す。

Claims (19)

1. 多層要素（ＬＥ）であって、前記多層要素（ＬＥ）が、第１の層要素、中間層要素、および第２の層要素を含み、
   − 前記第１の層要素は、ガラス層またはポリマー層を含み；
   − 前記中間層要素は、以下
   ａ）少なくとも架橋したエチレンコポリマーであって、それによって架橋される前の前記エチレンコポリマーが、特性（ｉ）および（ｉｉ）
   （ｉ）エチレンのＣ_４〜Ｃ_８アルファオレフィンコモノマーとのコポリマーである、および
   （ｉｉ）（ＩＳＯ １１８３による）８５５ｋｇ／ｍ^３〜８８０ｋｇ／ｍ^３未満の密度を有する、
   を満たす、コポリマー
   を含むポリマー組成物を含み、
   − 前記第２の層要素は、ガラス層要素またはポリマー層要素を含み；
   前記中間層要素は、前記第１の、および第２の層要素と接着接触している
   多層要素（ＬＥ）。
2. 前記第１の、および第２の層要素が剛体層要素である、請求項１に記載の多層要素（ＬＥ）。
3. 前記架橋される前のエチレンコポリマーが、密度（ＩＳＯ １１８３による）が８５５ｋｇ／ｍ^３〜８７５ｋｇ／ｍ^３の範囲のエチレン−オクテンコポリマーである、請求項１または２に記載の多層要素（ＬＥ）。
4. 前記架橋される前のエチレンコポリマーが、０．１〜２０．０ｇ／１０分の範囲のＭＦＲ_２および１００℃未満の溶融温度を有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）。
5. 前記架橋したエチレンコポリマーが、ペルオキシド架橋を介して前記エチレンコポリマーを架橋することによって調製されている、請求項１〜４のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）。
6. 前記架橋したエチレンコポリマーが、周囲温度で液体であるペルオキシドの０．１〜最大３．０重量％でのペルオキシド架橋を介して調製されている、請求項５に記載の多層要素（ＬＥ）。
7. 前記架橋したエチレンコポリマーが、架橋される前に最初にグラフトされる、請求項１〜６のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）。
8. 前記架橋前のエチレンコポリマーがシラン基（複数可）含有単位（ｂ）を担持し、これにより、これらの単位（ｂ）に式（Ｉ）
   Ｒ^１ＳｉＲ^２ _ｑＹ_３−ｑ （Ｉ）
   式中、
   Ｒ^１は、エチレン性不飽和ヒドロカルビル、ヒドロカルビルオキシまたは（メタ）アクリルオキシヒドロカルビル基であり、
   各々のＲ^２は、独立して、脂肪族飽和ヒドロカルビル基であり、
   Ｙは、同一または異なっていてもよく、加水分解性有機基であり、
   ｑは、０、１または２である、
   で表される加水分解性不飽和シラン化合物であるグラフト化成分（ｂ’）が導入されている、請求項７に記載の多層要素（ＬＥ）。
9. 前記シラン基（複数可）含有単位（ｂ）が、ビニルトリメトキシシランまたはビニルトリエトキシシランから選択されるグラフト化成分（ｂ’）に由来する、請求項８に記載の多層要素（ＬＥ）。
10. 中間層要素が、前記第１の層要素と第２の層要素との間の唯一のポリマー層要素であり、好ましくは、前記中間層要素が、前記中間層要素の前記ポリマー組成物を含む単層要素である、請求項１〜９のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）。
11. 前記単層要素が、前記中間層要素の前記ポリマー組成物からなる、請求項１０に記載の多層要素（ＬＥ）。
12. 第１のガラス層要素、中間層要素および第２のガラス層要素を所与の順序で含む合わせガラス層要素（ＧＬＥ）であって、
    − 前記中間層要素は、以下
    ａ）少なくとも架橋したエチレンコポリマーであって、それによって架橋される前の前記エチレンコポリマーが、特性（ｉ）および（ｉｉ）
    （ｉ）エチレンのＣ_４〜Ｃ_８アルファオレフィンコモノマーとのコポリマーである、および
    （ｉｉ）（ＩＳＯ １１８３による）８５５ｋｇ／ｍ^３〜８８０ｋｇ／ｍ^３未満の範囲の密度を有し、任意に架橋される前にグラフトされる、
    を満たす、コポリマー
    を含むポリマー組成物を含み、
    前記中間層要素は、前記第１のガラス層要素および前記第２のガラス層要素と接着接触している、
    合わせガラス層要素（ＧＬＥ）。
13. 前記多層要素が透明である、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）、または請求項１２に記載の多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ）。
14. 請求項１〜１１のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）または請求項１２もしくは１３に記載の合わせガラス要素（ＧＬＥ）の、前記多層要素（ＬＥ）もしくは前記合わせガラス層要素（ＧＬＥ）を含む物品を製造するための、建物の要素のような建築用途、例えば建物の外側のファサードのような外部／内部要素のような建築要素、窓要素、ドア要素もしくは屋内壁要素のための；橋の要素のための；車両内の要素、例えば自動車、列車、飛行機もしくは船舶の要素のための；機械内の安全窓のような製造装置内の要素のための；機械内の安全窓のような製造装置内の要素のための；家庭用装置内の要素のための；投影用途、例えばヘッドアップディスプレイのための、または家具内の要素のための使用。
15. 請求項１〜１１のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）または請求項１２もしくは１３に記載の合わせガラス要素（ＧＬＥ）を含む、物品。
16. 請求項１〜１１のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）または請求項１２もしくは１３に記載の合わせガラス要素（ＧＬＥ）を含む、好ましくは前記多層要素（ＬＥ）または前記合わせガラス要素（ＧＬＥ）からなる、安全ガラス要素。
17. 請求項１〜１１のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）、請求項１２もしくは１３に記載の合わせガラス要素（ＧＬＥ）、または請求項１５に記載の物品もしくは請求項１６に記載の安全ガラス要素を製造するための、請求項１〜９のいずれか一項に記載のポリマー組成物の使用。
18. 請求項１〜１１のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）または請求項１２もしくは１３に記載の合わせガラス要素（ＧＬＥ）を含む物品を製造するための方法であって、前記方法が、
    ａ）− 前記第１の層要素、中間層要素および前記第２の層要素を多層アセンブリに組み立てるステップ；
    − 前記多層アセンブリの前記層を高温で、任意に真空条件で積層して、多層要素（ＬＥ）を得るステップ；ならびに
    − 前記得られた多層要素（ＬＥ）を含む前記物品を回収するステップ、
    によって多層要素（ＬＥ）を製造するステップ
    または
    ａ−１）前記第１のガラス層要素、中間層要素および前記第２のガラス層要素を多層アセンブリに組み立てるステップ；
    − 前記多層アセンブリの前記層を高温で、および任意に真空条件で積層して、合わせガラス要素（ＧＬＥ）を得るステップ；ならびに
    − 前記合わせガラス要素（ＧＬＥ）を含む前記物品を回収するステップ
    によって合わせガラス要素（ＧＬＥ）を製造するステップ
    を含む、方法。
19. 請求項１〜１１のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）または請求項１２もしくは１３に記載の合わせガラス要素（ＧＬＥ）を製造する方法であって、前記方法が、
    ａ）エチレンの、密度（ＩＳＯ １１８３による）が８５５ｋｇ／ｍ^３〜８８０ｋｇ／ｍ^３未満の範囲のＣ_４〜Ｃ_８αオレフィン系コモノマーとのコポリマーを提供するステップ、
    ｂ）エチレンのＣ_４〜Ｃ_８αオレフィン系コモノマーとのコポリマーを任意にグラフトするステップ、
    ｃ）周囲温度で液体である０．１〜最大３．０重量％のペルオキシドとのペルオキシド架橋により前記エチレンコポリマーを架橋することにより、エチレンのＣ_４〜Ｃ_８αオレフィン系コモノマーとの前記コポリマーを架橋し、それにより架橋したエチレンコポリマーを得るステップ、
    ｄ）ステップｃ）で得られた前記架橋したエチレンコポリマーの押出および／または積層によって中間層要素を製造するステップ、
    ｅ）第１の層要素および第２の層要素を提供し、前記第１の層要素、前記中間層要素および前記第２の層要素を多層アセンブリに組み立てて、前記多層要素（ＬＥ）を得るステップ、ならびに
    ｆ）前記多層アセンブリの前記層を、高温および任意に真空条件で積層して、多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ）を得るステップ
    を含む方法。
    
    
    

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