JP2021504377A

JP2021504377A - シラン混合物およびその製造方法

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Publication number: JP2021504377A
Application number: JP2020528914A
Authority: JP
Inventors: ケプファーアレクサンダー; レーベンカーレン; アンドレ　ハッセ; ハッセアンドレ; フォルスターフランク
Original assignee: Evonik Operations GmbH
Current assignee: Evonik Operations GmbH
Priority date: 2017-11-28
Filing date: 2018-11-16
Publication date: 2021-02-15
Anticipated expiration: 2038-11-16
Also published as: PL3717569T3; IL274864A; RU2020120641A; US11299602B2; MX2020005294A; EP3717569B1; PH12020550576A1; RS63076B1; ZA202003826B; DE102017221269A1; WO2019105758A1; SI3717569T1; BR112020010403A2; RU2020120641A3; CA3083055A1; ES2910009T3; CN111406096A; CN111406096B; HUE058018T2; UA125770C2

Abstract

本発明は、式Ｉのシラン（Ｒ１）ｙ（Ｒ２）３−ｙＳｉ−Ｒ３−（Ｓ−Ｒ４）ｎ−Ｓｘ−Ｒ５（Ｉ）および式ＩＩのシラン（Ｒ１）ｙ（Ｒ２）３−ｙＳｉ−Ｒ３−Ｓ−Ｒ３−Ｓｉ（Ｒ１）ｙ（Ｒ２）３−ｙ（ＩＩ）を含有し、式Ｉのシラン対式ＩＩのシランのモル比が、１５：８５〜９０：１０であるシラン混合物に関する。本発明によるシラン混合物は、式Ｉのシランと式ＩＩのシランとを混合することにより製造することができる。

Description

本発明は、シラン混合物およびその製造方法に関する。

欧州特許出願公開第０６７０３４７号明細書および欧州特許出願公開第０７５３５４９号明細書から、少なくとも１つの架橋剤、充てん剤、場合により他のゴム助剤、ならびに式
Ｒ^１Ｒ^２Ｒ^３Ｓｉ−Ｘ^１−（−Ｓ_ｘ−Ｙ−）_ｍ−（−Ｓ_ｘ−Ｘ^２−ＳｉＲ^１Ｒ^２Ｒ^３）_ｎ
の少なくとも１つの強化材を含有するゴム混合物が公知である。

特開２０１２−１４９１８９号公報から、式（Ｒ^１Ｏ）_ｌＲ^２ _{（３−ｌ）}Ｓｉ−Ｒ^３−（Ｓ_ｍＲ^４）_ｎ−Ｓ−Ｒ^５（式中、Ｒ^５＝−Ｃ（＝Ｏ）−Ｒ^６であり、Ｒ^６＝Ｃ１〜Ｃ２０）のシランが公知である。

さらに、欧州特許出願公開第１３７５５０４号明細書からは、式
（Ｒ^１Ｏ）_{（３−Ｐ）}（Ｒ^２）_ＰＳｉ−Ｒ^３−Ｓ_ｍ−Ｒ^４−（Ｓ_ｎ−Ｒ^４）_ｑ−Ｓ_ｍ−Ｒ^３−Ｓｉ（Ｒ^２）_Ｐ（ＯＲ^１）_{（３−Ｐ）}
のシランが公知である。

国際公開第２００５／０５９０２２号から、式
［Ｒ^２Ｒ^３Ｒ^４Ｓｉ−Ｒ^５−Ｓ−Ｒ^６−Ｒ^７−］Ｒ^１
のシランを含有するゴム混合物が公知である。

さらに、二官能性シランおよび式（Ｙ）Ｇ（Ｚ）の別のシランを含有するゴム混合物（国際公開第２０１２／０９２０６２号）、ならびにビストリエトキシシリルプロピルポリスルフィドおよびビストリエトキシシリルプロピルモノスルフィドを含有するゴム混合物（欧州特許出願公開第１０８５０４５号明細書）が公知である。

欧州特許出願公開第１９２８９４９号明細書から、シラン（Ｈ_５Ｃ_２Ｏ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｘ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ_２−（ＣＨ_２）_６−Ｘ−（ＣＨ_２）_３−Ｓｉ（ＯＣ_２Ｈ_５）_３および／または（Ｈ_５Ｃ_２Ｏ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｘ−（ＣＨ_２）_１０−Ｓ_２−（ＣＨ_２）_６−Ｘ−（ＣＨ_２）_１０−Ｓｉ（ＯＣ_２Ｈ_５）_３および（Ｈ_５Ｃ_２Ｏ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ_ｍ−（ＣＨ_２）_３−Ｓｉ（ＯＣ_２Ｈ_５）_３を含有するゴム混合物が公知である。

本発明の課題は、従来技術から公知のシランに対して、ゴム混合物において改善された転がり抵抗および改善された破壊エネルギー密度を有するシラン混合物を提供することである。

本発明の対象は、式Ｉのシラン
（Ｒ^１）_ｙ（Ｒ^２）_３−ｙＳｉ−Ｒ^３−（Ｓ−Ｒ^４）_ｎ−Ｓ_ｘ−Ｒ^５（Ｉ）
および式ＩＩのシラン
（Ｒ^１）_ｙ（Ｒ^２）_３−ｙＳｉ−Ｒ^３−Ｓ−Ｒ^３−Ｓｉ（Ｒ^１）_ｙ（Ｒ^２）_３−ｙ（ＩＩ）
［上記式中、
Ｒ^１は、同じであるか、または異なっており、かつＣ_１〜Ｃ_１０−アルコキシ基、有利にはメトキシ基またはエトキシ基、フェノキシ基、Ｃ_４〜Ｃ_１０−シクロアルコキシ基またはアルキルポリエーテル基−Ｏ−（Ｒ^６−Ｏ）_ｒ−Ｒ^７を表し、Ｒ^６は、同じであるか、または異なっており、かつ分岐または非分岐の、飽和または不飽和の、脂肪族、芳香族または脂肪族／芳香族が混合された二価のＣ_１〜Ｃ_３０−炭化水素基であり、有利には−ＣＨ_２−ＣＨ_２−であり、ｒは、１〜３０、有利には３〜１０の整数であり、かつＲ^７は、置換されていない、または置換された、分岐または非分岐の一価のアルキル基、アルケニル基、アリール基またはアラルキル基であり、有利にはＣ_１３Ｈ_２７のアルキル基であり、
Ｒ^２は、同じであるか、または異なっており、かつＣ_６〜Ｃ_２０−アリール基、有利にはフェニル、Ｃ_１〜Ｃ_１０−アルキル基、有利にはメチルまたはエチル、Ｃ_２〜Ｃ_２０−アルケニル基、Ｃ_７〜Ｃ_２０−アラルキル基またはハロゲン、有利にはＣｌであり、
Ｒ^３は、同じであるか、または異なっており、かつ分岐または非分岐の、飽和または不飽和の、脂肪族、芳香族または脂肪族／芳香族が混合された二価のＣ_１〜Ｃ_３０−炭化水素基、有利にはＣ_１〜Ｃ_２０の、特に有利にはＣ_１〜Ｃ_１０の、さらに特に有利にはＣ_２〜Ｃ_８の基、とりわけ有利にはＣＨ_２ＣＨ_２およびＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２であり、
Ｒ^４は、同じであるか、または異なっており、かつ分岐または非分岐の、飽和または不飽和の、脂肪族、芳香族、または脂肪族／芳香族が混合された二価のＣ_１〜Ｃ_３０−炭化水素基、有利にはＣ_１〜Ｃ_２０の、特に有利にはＣ_１〜Ｃ_１０の、さらに特に有利にはＣ_２〜Ｃ_７の基、とりわけ有利には（ＣＨ_２）_６であり、
ｘは、１〜１０の整数であり、有利には１〜４、特に有利には１または２であり、
ｘが１である場合には、Ｒ^５は、水素または−Ｃ（＝Ｏ）−Ｒ^８基（Ｒ^８は水素）、Ｃ_１〜Ｃ_２０のアルキル基、有利にはＣ_１〜Ｃ_１７のアルキル基、Ｃ_６〜Ｃ_２０−アリール基、有利にはフェニル、Ｃ_２〜Ｃ_２０−アルケニル基またはＣ_７〜Ｃ_２０−アラルキル基であり、ｎは、０、１、２または３、有利には１であり、
ｘが２〜１０である場合には、Ｒ^５は、−（Ｒ^４−Ｓ）_ｎ−Ｒ^３−Ｓｉ（Ｒ^１）_ｙ（Ｒ^２）_３−ｙであり、かつｎは、１、２または３、有利には１であり、
かつｙは、同じであるか、または異なっており、１、２または３である］を含有し、かつ
式Ｉのシラン対式ＩＩのシランのモル比が、２０：８０〜９０：１０、有利には２５：７５〜９０：１０、特に有利には３０：７０〜９０：１０、さらに特に有利には３５：６５〜９０：１０であるシラン混合物である。

有利にはシラン混合物は、式Ｉのシラン
（Ｒ^１）_ｙ（Ｒ^２）_３−ｙＳｉ−Ｒ^３−（Ｓ−Ｒ^４）_ｎ−Ｓ_ｘ−Ｒ^５（Ｉ）
および
式ＩＩのシラン
（Ｒ^１）_ｙ（Ｒ^２）_３−ｙＳｉ−Ｒ^３−Ｓ−Ｒ^３−Ｓｉ（Ｒ^１）_ｙ（Ｒ^２）_３−ｙ（ＩＩ）
を含有しており、式中、ｎは１であり、かつＲ^１、Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５、ｘおよびｙは、上記と同じ意味を有する。

本発明によるシラン混合物は、他の添加剤を含有していてもよいし、式Ｉのシランと式ＩＩのシランとのみからなっていてもよい。

本発明によるシラン混合物は、式Ｉのシランおよび／または式ＩＩのシランを加水分解し、かつ縮合させることにより生じるオリゴマーを含有していてもよい。

本発明によるシラン混合物は、担体、たとえばワックス、ポリマーまたはカーボンブラック上に施与されていてもよい。本発明によるシラン混合物は、シリカ上に担持されていてもよく、その場合、結合は、物理的または化学的に行われていてよい。

Ｒ^３およびＲ^４は、互いに独立して、−ＣＨ_２−、−ＣＨ_２ＣＨ_２−、−ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２−、−ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２−、−ＣＨ（ＣＨ_３）−、−ＣＨ_２ＣＨ（ＣＨ_３）−、−ＣＨ（ＣＨ_３）ＣＨ_２−、−Ｃ（ＣＨ_３）_２−、−ＣＨ（Ｃ_２Ｈ_５）−、−ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ（ＣＨ_３）−、−ＣＨ（ＣＨ_３）ＣＨ_２ＣＨ_２−、−ＣＨ_２ＣＨ（ＣＨ_３）ＣＨ_２−、−ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２−、−ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２−、−ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２−、−ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２−、−ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２−、−ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２−、−ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２−、−ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２−、−ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２−、−ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２−
または

であってよい。

Ｒ^１は、有利にはメトキシ又はエトキシであってよい。

式Ｉのシランは以下のものが有利でありうる：
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−ＣＨ_２−Ｓ_２−ＣＨ_２−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ_２−（ＣＨ_２）_２−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ_２−（ＣＨ_２）_３−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−ＣＨ_２−Ｓ_４−ＣＨ_２−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ_４−（ＣＨ_２）_２−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ_４−（ＣＨ_２）_３−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−ＣＨ_２−Ｓ−（ＣＨ_２）−Ｓ_２−（ＣＨ_２）−Ｓ−ＣＨ_２−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ−（ＣＨ_２）−Ｓ_２−（ＣＨ_２）−Ｓ−（ＣＨ_２）_２−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）−Ｓ_２−（ＣＨ_２）−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−ＣＨ_２−Ｓ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ_２−（ＣＨ_２）_２−Ｓ−ＣＨ_２−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ_２−（ＣＨ_２）_２−Ｓ−（ＣＨ_２）_２−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ_２−（ＣＨ_２）_２−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−ＣＨ_２−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ_２−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−ＣＨ_２−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ_２−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_２−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ_２−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−ＣＨ_２−Ｓ−（ＣＨ_２）_４−Ｓ_２−（ＣＨ_２）_４−Ｓ−ＣＨ_２−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ−（ＣＨ_２）_４−Ｓ_２−（ＣＨ_２）_４−Ｓ−（ＣＨ_２）_２−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_４−Ｓ_２−（ＣＨ_２）_４−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−ＣＨ_２−Ｓ−（ＣＨ_２）_５−Ｓ_２−（ＣＨ_２）_５−Ｓ−ＣＨ_２−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ−（ＣＨ_２）_５−Ｓ_２−（ＣＨ_２）_５−Ｓ−（ＣＨ_２）_２−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_５−Ｓ_２−（ＣＨ_２）_５−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−ＣＨ_２−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ_２−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−ＣＨ_２−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ_２−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−（ＣＨ_２）_２−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ_２−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−ＣＨ_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_２Ｈ_５、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_３Ｈ_７、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_４Ｈ_９、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_５Ｈ_１１、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_６Ｈ_１３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_７Ｈ_１５、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_９Ｈ_１９、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１１Ｈ_２３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１３Ｈ_２７、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１５Ｈ_３１、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１７Ｈ_３５、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−ＣＨ_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_２Ｈ_５、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_３Ｈ_７、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_４Ｈ_９、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_５Ｈ_１１、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_６Ｈ_１３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_７Ｈ_１５、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_９Ｈ_１９、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１１Ｈ_２３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１３Ｈ_２７、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１５Ｈ_３１、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１７Ｈ_３５、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−ＣＨ_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_２Ｈ_５、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_３Ｈ_７、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_４Ｈ_９、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_５Ｈ_１１、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_６Ｈ_１３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_７Ｈ_１５、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_９Ｈ_１９、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１１Ｈ_２３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１３Ｈ_２７、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１５Ｈ_３１、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１７Ｈ_３５、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−ＣＨ_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_２Ｈ_５、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_３Ｈ_７、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_４Ｈ_９、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_５Ｈ_１１、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_６Ｈ_１３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_７Ｈ_１５、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_９Ｈ_１９、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１１Ｈ_２３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１３Ｈ_２７、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１５Ｈ_３１、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１７Ｈ_３５、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−ＣＨ_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_２Ｈ_５、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_３Ｈ_７、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_４Ｈ_９、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_５Ｈ_１１、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_６Ｈ_１３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_７Ｈ_１５、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_９Ｈ_１９、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１１Ｈ_２３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１３Ｈ_２７、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１５Ｈ_３１、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１７Ｈ_３５、
特に有利であるのは、式Ｉ
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ_２−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−ＣＨ_３、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_７Ｈ_１５および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１７Ｈ_３５のシランである。

以下の式ＩＩのシランは有利でありうる：
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）−Ｓ−（ＣＨ_２）−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_２−Ｓ−（ＣＨ_２）_２Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_４−Ｓ−（ＣＨ_２）_４Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_５−Ｓ−（ＣＨ_２）_５Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−（ＣＨ_２）_６Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_７−Ｓ−（ＣＨ_２）_７Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_８−Ｓ−（ＣＨ_２）_８Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_９−Ｓ−（ＣＨ_２）_９Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_１０−Ｓ−（ＣＨ_２）_１０Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、
特に有利であるのは、式ＩＩのシラン
（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３
である。

さらに特に有利であるのは、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ_２−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−ＣＨ_３、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_７Ｈ_１５または（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１７Ｈ_３５または（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３のシランの混合物である。

本発明のもう１つの対象は、本発明によるシラン混合物を製造する方法であり、この方法は、式Ｉのシラン
（Ｒ^１）_ｙ（Ｒ^２）_３−ｙＳｉ−Ｒ^３−（Ｓ−Ｒ^４）_ｎ−Ｓ_ｘ−Ｒ^５（Ｉ）
および式ＩＩのシラン
（Ｒ^１）_ｙ（Ｒ^２）_３−ｙＳｉ−Ｒ^３−Ｓ−Ｒ^３−Ｓｉ（Ｒ^１）_ｙ（Ｒ^２）_３−ｙ（ＩＩ）
［上記式中、Ｒ^１、Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５、ｎ、ｘおよびｙは、上記の意味を有する］を、２０：８０〜９０：１０、有利には２５：７５〜９０：１０、特に有利には３０：７０〜９０：１０、さらに特に有利には３５：６５〜９０：１０のモル比で混合することを特徴とする。

有利には、式Ｉのシラン
（Ｒ^１）_ｙ（Ｒ^２）_３−ｙＳｉ−Ｒ^３−（Ｓ−Ｒ^４）_ｎ−Ｓ_ｘ−Ｒ^５（Ｉ）
および式ＩＩのシラン
（Ｒ^１）_ｙ（Ｒ^２）_３−ｙＳｉ−Ｒ^３−Ｓ−Ｒ^３−Ｓｉ（Ｒ^１）_ｙ（Ｒ^２）_３−ｙ（ＩＩ）
［上記式中、Ｒ^１、Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５、ｘおよびｙは、上記の意味を有し、ｎは１である］を混合することができる。

本発明による方法は、空気の排除下で実施することができる。本発明による方法は、保護ガス雰囲気下で、たとえばアルゴンまたは窒素下で、有利には窒素下で実施することができる。

本発明による方法は、常圧、加圧または減圧で実施することができる。たとえば本発明による方法を常圧で実施することができる。加圧は、１．１バール〜１００バール、有利には１．１バール〜５０バール、特に有利には１．１バール〜１０バール、およびさらに特に有利には１．１〜５バールであってよい。減圧は、１ミリバールから１０００ミリバール、有利には２５０ミリバール〜１０００ミリバール、特に有利には５００ミリバールから１０００ミリバールであってよい。

本発明による方法は、２０℃〜１００℃、有利には２０℃〜５０℃、特に有利には２０℃〜３０℃で実施することができる。

本発明による方法は、溶剤、たとえばメタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、シクロヘキサノール、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド、ペンタン、ヘキサン、シクロヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、トルエン、キシレン、アセトン、アセトニトリル、四塩化炭素、クロロホルム、ジクロロメタン、１，２−ジクロロエタン、テトラクロロエチレン、ジエチルエーテル、メチルｔ−ブチルエーテル、メチルエチルケトン、テトラヒドロフラン、ジオキサン、ピリジン、または酢酸メチルエステル、または前記の溶剤の混合物中で実施することができる。本発明による方法は有利には溶剤を用いることなく実施することができる。

本発明によるシラン混合物は、無機材料、たとえばガラスビーズ、ガラスフレーク、ガラス表面、ガラス繊維、または酸化物充てん剤、有利にはシリカ、たとえば沈降シリカおよび熱分解法シリカと、有機ポリマー、たとえば熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂、またはエラストマーとの間の付着媒介剤として、たとえば架橋剤または酸化物表面の表面変性剤として使用することができる。

本発明によるシラン混合物は、充てん剤を含有するゴム混合物、たとえばタイヤトレッド面、工業用ゴム製品または靴底において、カップリング試薬として使用することができる。

本発明によるシラン混合物の利点は、ゴム混合物において改善された転がり抵抗および改善された強化である。

ＮＭＲ法：実施例において分析結果として記載されているモル比および質量割合は、次の指針による^１３Ｃ−ＮＭＲ測定に由来する：１００．６ＭＨｚ、１０００スキャン、溶剤ＣＤＣｌ_３、較正のための内部標準：テトラメチルシラン、緩和助剤Ｃｒ（ａｃａｃ）_３、生成物中の質量割合を決定するためには、規定量のジメチルスルホンを内部標準として添加し、この標準に対する生成物のモル比から質量割合を算出する。

比較例１：３−オクタノイルチオ−１−プロピルトリエトキシシランＭｏｍｅｎｔｉｖｅＰｅｒｆｏｒｍａｎｃｅＭａｔｅｒｉａｌｓ社のＮＸＴシラン
比較例２：ＡＢＣＲＧｍｂＨ社のビストリエトキシシリルオクタン
比較例３：ＥｖｏｎｉｋＩｎｄｕｓｔｒｉｅｓＡＧ社のビス（トリエトキシシリルプロピル）ジスルフィド
比較例４：１−クロロ−６−チオプロピルトリエトキシシリルヘキサン
ＮａＯＥｔ（ＥｔＯＨ中２１％、１５６２ｇ、４．８２０モル）を、１時間にわたり室温で撹拌しながらメルカプトプロピルトリエトキシシラン（１２３３ｇ、５．１７０モル）に計量供給した。添加完了後、反応混合物を還流で２時間加熱し、引き続き室温に冷却した。生じた中間体を３０分間にわたり、８０℃に加熱した１，６−ジクロロヘキサン（４８２８ｇ、３１．１４モル）に計量供給した。添加完了後、反応混合物を還流で３時間加熱し、次いで室温に冷却した。反応混合物をろ過し、フィルターケーキをＥｔＯＨで洗浄した。揮発性の成分を減圧下で除去し、中間生成物である１−クロロ−６−チオプロピルトリエトキシシリルヘキサン（収率：８９％、モル比：１−クロロ−６−チオプロピルトリエトキシシリルヘキサン９７％、ビス（チオプロピルトリエトキシシリル）ヘキサン３％；質量％：１−クロロ−６−チオプロピルトリエトキシシリルヘキサン９５質量％、１，６−ビス（チオプロピルトリエトキシシリル）ヘキサン）５質量％が、無色ないし褐色の液体として得られた。

比較例５：６−ビス（チオプロピルトリエトキシシリルヘキシル）ジスルフィド
６−ビス（チオプロピルトリエトキシシリルヘキシル）ジスルフィドを、欧州特許出願公開第１３７５５０４号明細書の合成例１および実施例１に従って製造した。

欧州特許出願公開第１３７５５９４号明細書の合成例１に対して、中間生成物は蒸留しなかった。
分析：（収率８８％、モル比：式Ｉのシラン（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_６Ｓ_２（ＣＨ_２）_６Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３：９４％および式ＩＩのシラン（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_６Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３：６％、質量％：式Ｉのシラン（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_６Ｓ_２（ＣＨ_２）_６Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３：９５質量％および式ＩＩのシラン（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_６Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３：５質量％）
比較例６：Ｓ−（６−（（３−（トリエトキシシリル）プロピル）チオ）ヘキシル）チオアセテート
Ｎａ_２ＣＯ_３（５９．７８ｇ、０．５６４モル）およびＮａＳＨの水溶液（水中４０％、７９．０４ｇ、０．５６４モル）を水（９７．５２ｇ）と共に装入した。次いで、臭化テトラブチルホスホニウム（ＴＢＰＢ）（水中５０％、３．１９０ｇ、０．００５モル）を添加し、塩化アセチル（４０．５８ｇ、０．５１７モル）を１時間にわたって滴下し、その際、反応温度を２５〜３２℃に維持した。塩化アセチルの添加完了後、室温で１時間撹拌した。次いで、ＴＢＰＢ（水中５０％、３．１９０ｇ、０．００５モル）および１−クロロ−６−チオプロピルトリエトキシシリルヘキサン（比較例４からのもの。１６７．８ｇ、０．４７０モル）を添加し、還流で３〜５時間加熱した。反応の進行は、ガスクロマトグラフィーで追跡した。１−クロロ−６−チオプロピルトリエトキシシリルヘキサンが９６％超まで反応し終えたら、すべての塩が溶解するまで水を添加し、かつ相を分離した。有機相の揮発性成分を減圧下で除去し、Ｓ−（６−（（３−（トリエトキシシリル）プロピル）チオ）ヘキシル）チオアセテート（収率：９０％、モル比：Ｓ−（６−（（３−（トリエトキシシリル）プロピル）チオ）ヘキシル）チオアセテート９７％、ビス（チオプロピルトリエトキシシリル）ヘキサン３％、質量％：Ｓ−（６−（（３−（トリエトキシシリル）プロピル）チオ）ヘキシル）チオアセテート９６質量％、１，６−ビス（チオプロピルトリエトキシシリル）ヘキサン４質量％）が、黄色ないし褐色の液体として得られた。

比較例７：Ｓ−（６−（（３−（トリエトキシシリル）プロピル）チオ）ヘキシル）チオオクタノエート
Ｎａ_２ＣＯ_３（２２０．２ｇ、２．０７７モル）およびＮａＳＨの水溶液（水中４０％、２９１．２ｇ、２．０７７モル）を水（３３９．２ｇ）と共に装入した。次いで、臭化テトラブチルアンモニウム（ＴＢＡＢ）（水中５０％、１０．９６ｇ、０．０１７モル）を添加し、塩化オクタノイル（３０７．２ｇ、１．８８９モル）を２．５時間にわたって滴下し、その際、反応温度を２４〜２８℃に維持した。塩化オクタノイルの添加完了後、室温で１時間撹拌した。次いで、ＴＢＡＢ（水中５０％、３２．８８ｇ、０．０５１モル）および１−クロロ−６−チオプロピルトリエトキシシリルヘキサン（比較例４からのもの。６０６．９ｇ、１．７００モル）を添加し、還流で１０時間加熱した。次いで、すべての塩が溶解するまで水を添加し、かつ相を分離した。有機相の揮発性成分を減圧下で除去し、Ｓ−（６−（（３−（トリエトキシシリル）プロピル）チオ）ヘキシル）チオオクタノエート（収率：９５％、モル比：Ｓ−（６−（（３−（トリエトキシシリル）プロピル）チオ）ヘキシル）チオオクタノエート９７％、ビス（チオプロピルトリエトキシシリル）ヘキサン３％、質量％：Ｓ−（６−（（３−（トリエトキシシリル）プロピル）チオ）ヘキシル）チオオクタノエート９６質量％、１，６−ビス（チオプロピルトリエトキシシリル）ヘキサン４質量％）が、黄色ないし褐色の液体として得られた。

比較例８：Ｓ−（６−（（３−（トリエトキシシリル）プロピル）チオ）ヘキシル）チオオクタデカノエート
特開２０１２−１４９１８９号公報の合成例１および３に従って１−クロロ−６−チオプロピルトリエトキシシリルヘキサン（比較例４からのもの）からＳ−（６−（（３−（トリエトキシシリル）プロピル）チオ）ヘキシル）チオオクタデカノエートを製造した。Ｓ−（６−（（３−（トリエトキシシリル）プロピル）チオ）ヘキシル）チオオクタデカノエート（収率：８９％、モル比：Ｓ−（６−（（３−（トリエトキシシリル）プロピル）チオ）ヘキシル）チオオクタデカノエート９７％、ビス（チオプロピルトリエトキシシリル）ヘキサン３％；質量％：Ｓ−（６−（（３−（トリエトキシシリル）プロピル）チオ）ヘキシル）チオオクタデカノエート９７質量％、１，６−ビス（チオプロピルトリエトキシシリル）ヘキサン３質量％）が、黄色ないし褐色の液体として得られた。

比較例９：ビス（トリエトキシシリルプロピル）スルフィド
エタノール（３６０ｍｌ）中のクロロプロピルトリエトキシシランの溶液（３６１ｇ、１．５モル、１．９２当量）に、６０℃を超えないように、Ｎａ_２Ｓ（６１．５ｇ、０．７８モル、１．００当量）を少量ずつ添加した。添加完了後、還流で３時間加熱し、次いで室温に冷却した。反応生成物からろ過により沈殿した塩を除去した。蒸留（０．０４ミリバール、１１０℃）による精製によって、生成物（収率：７３％、純度：^１３Ｃ−ＮＭＲで＞９９％）が、清澄な液体として得られた。

比較例１０：平坦なＰＥバックに、比較例１を６．８４質量部、および比較例２を１．６５質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３ＳＣＯ（ＣＨ_２）_６ＣＨ_３８３％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_８Ｓｉ（ＯＥｔ）_３１７％のモル比に相当する。

比較例１１：平坦なＰＥバックに、比較例１を６．８４質量部、および比較例２を２．４７質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３ＳＣＯ（ＣＨ_２）_６ＣＨ_３７７％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_８Ｓｉ（ＯＥｔ）_３２３％のモル比に相当する。

比較例１２：平坦なＰＥバックに、比較例３を６．８４質量部、および比較例９を２．６５質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ_２（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３７１％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３２９％のモル比に相当する。

比較例１３：平坦なＰＥバックに、比較例３を６．８４質量部、および比較例９を３．６５質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ_２（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３６４％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３３６％のモル比に相当する。

比較例１４：平坦なＰＥバックに、比較例１を６．３０質量部、および比較例２を２．５３質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３ＳＣＯ（ＣＨ_２）_６ＣＨ_３７５％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_８Ｓｉ（ＯＥｔ）_３２５％のモル比に相当する。

比較例１５：平坦なＰＥバックに、比較例１を４．２０質量部、および比較例２を３．７９質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３ＳＣＯ（ＣＨ_２）_６ＣＨ_３５７％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_８Ｓｉ（ＯＥｔ）_３４３％のモル比に相当する。

比較例１６：平坦なＰＥバックに、比較例１を２．１０質量部、および比較例２を５．０６質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３ＳＣＯ（ＣＨ_２）_６ＣＨ_３３３％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_８Ｓｉ（ＯＥｔ）_３６７％のモル比に相当する。

比較例１７：平坦なＰＥバックに、比較例３を４．１０質量部、および比較例９を２．４４質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ_２（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３６１％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３３９％のモル比に相当する。

比較例１８：平坦なＰＥバックに、比較例３を２．７４質量部、および比較例９を３．６５質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ_２（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３４１％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３５９％のモル比に相当する。

例１：平坦なＰＥバックに、比較例１を６．８４質量部、および比較例９を１．６６質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３ＳＣＯ（ＣＨ_２）_６ＣＨ_３８３％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３１７％のモル比に相当する。

例２：平坦なＰＥバックに、比較例１を６．８４質量部、および比較例９を２．４９質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３ＳＣＯ（ＣＨ_２）_６ＣＨ_３７７％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３２３％のモル比に相当する。

例３：平坦なＰＥバックに、比較例５を６．８４質量部、および比較例９を１．７１質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_６Ｓ_２（ＣＨ_２）_６Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３６６％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３３４％のモル比に相当する。

例４：平坦なＰＥバックに、比較例５を６．８４質量部、および比較例９を２．５７質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_６Ｓ_２（ＣＨ_２）_６Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３５８％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３４２％のモル比に相当する。

例５：平坦なＰＥバックに、比較例６を６．８４質量部、および比較例９を１．５３質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３ＳＣＯＣＨ_３８０％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３２０％のモル比に相当する。

例６：平坦なＰＥバックに、比較例６を６．８４質量部、および比較例９を２．２９質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３ＳＣＯＣＨ_３７４％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３２６％のモル比に相当する。

例７：平坦なＰＥバックに、比較例７を６．８４質量部、および比較例９を１．２６質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３ＳＣＯ（ＣＨ_２）_６ＣＨ_３８０％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３２０％のモル比に相当する。

例８：平坦なＰＥバックに、比較例７を６．８４質量部、および比較例９を１．８９質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３ＳＣＯ（ＣＨ_２）_６ＣＨ_３７４％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３２６％のモル比に相当する。

例９：平坦なＰＥバックに、比較例８を６．８４質量部、および比較例９を０．９８質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３ＳＣＯ（ＣＨ_２）_１６ＣＨ_３８０％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３２０％のモル比に相当する。

例１０：平坦なＰＥバックに、比較例８を６．８４質量部、および比較例９を１．４６質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３ＳＣＯ（ＣＨ_２）_１６ＣＨ_３７４％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３２６％のモル比に相当する。

例１１：平坦なＰＥバックに、比較例１を８．４０質量部、および比較例９を１．２８質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３ＳＣＯ（ＣＨ_２）_６ＣＨ_３８９％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３１１％のモル比に相当する。

例１２：平坦なＰＥバックに、比較例１を６．３０質量部、および比較例９を２．５５質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３ＳＣＯ（ＣＨ_２）_６ＣＨ_３７５％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３２５％のモル比に相当する。

例１３：平坦なＰＥバックに、比較例１を４．２０質量部、および比較例９を３．８３質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３ＳＣＯ（ＣＨ_２）_６ＣＨ_３５７％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３４３％のモル比に相当する。

例１４：平坦なＰＥバックに、比較例１を２．１０質量部、および比較例９を５．１０質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３ＳＣＯ（ＣＨ_２）_６ＣＨ_３３３％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３６７％のモル比に相当する。

例１５：平坦なＰＥバックに、比較例５を８．１５質量部、および比較例９を１．２８質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_６Ｓ_２（ＣＨ_２）_６Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３７４％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３２６％のモル比に相当する。

例１６：平坦なＰＥバックに、比較例５を６．１１質量部、および比較例９を２．５５質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_６Ｓ_２（ＣＨ_２）_６Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３５６％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３４４％のモル比に相当する。

例１７：平坦なＰＥバックに、比較例５を４．０８質量部、および比較例９を３．８３質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_６Ｓ_２（ＣＨ_２）_６Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３３８％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３６２％のモル比に相当する。

例１８：平坦なＰＥバックに、比較例５を９．１４質量部、および比較例９を１．２８質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_６Ｓ_２（ＣＨ_２）_６Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３７６％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３２４％のモル比に相当する。

例１９：平坦なＰＥバックに、比較例５を６．８６質量部、および比較例９を２．５５質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_６Ｓ_２（ＣＨ_２）_６Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３５９％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３４１％のモル比に相当する。

例２０：平坦なＰＥバックに、比較例５を４．５７質量部、および比較例９を３．８３質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_６Ｓ_２（ＣＨ_２）_６Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３４０％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３６０％のモル比に相当する。

例２１：平坦なＰＥバックに、比較例７を１１．０８質量部、および比較例９を１．２８質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_６ＳＣＯ（ＣＨ_２）_６ＣＨ_３８５％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３１５％のモル比に相当する。

例２２：平坦なＰＥバックに、比較例７を８．３１質量部、および比較例９を２．５５質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_６ＳＣＯ（ＣＨ_２）_６ＣＨ_３７２％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３２８％のモル比に相当する。

例２３：平坦なＰＥバックに、比較例７を５．５４質量部、および比較例９を３．８３質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_６ＳＣＯ（ＣＨ_２）_６ＣＨ_３５５％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３４５％のモル比に相当する。

例２４：平坦なＰＥバックに、比較例７を２．７７質量部、および比較例９を５．１０質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_６ＳＣＯ（ＣＨ_２）_６ＣＨ_３３２％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３６８％のモル比に相当する。

例２５：平坦なＰＥバックに、比較例８を１４．３２質量部、および比較例９を１．２８質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_６ＳＣＯ（ＣＨ_２）_１６ＣＨ_３８５％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３１５％のモル比に相当する。

例２６：平坦なＰＥバックに、比較例８を１０．７４質量部、および比較例９を２．５５質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_６ＳＣＯ（ＣＨ_２）_１６ＣＨ_３７２％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３２８％のモル比に相当する。

例２７：平坦なＰＥバックに、比較例８を７．１６質量部、および比較例９を３．８３質量部秤量し、混合した。この混合物は、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_６ＳＣＯ（ＣＨ_２）_１６ＣＨ_３５５％および（ＥｔＯ）_３Ｓｉ（ＣＨ_２）_３Ｓ（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３４５％のモル比に相当する。

例２８：ゴム技術的試験
ゴム混合物のために使用した組成は、以下の第１表に記載されている。この表では、単位ｐｈｒは、使用した原料ゴム１００部に対する質量割合を意味する。これらのシラン混合物はすべて、同一のｐｈｒ量のシランを含有しており、このシランは加硫反応においてゴムと反応する。第２のシランは追加的に添加される。

使用した物質：
ａ）ＮＲＴＳＲ：天然ゴム（ＴＳＲ＝技術的格付けゴム(Technically Specified Rubber)）
ｂ）ＥｕｒｏｐｒｅｎｅＮｅｏｃｉｓＢＲ４０、Ｐｏｌｉｍｅｒｉ社製
ｃ）Ｓ−ＳＢＲ：Ｓｐｒｉｎｔａｎ（Ｒ）ＳＬＲ−４６０１、Ｔｒｉｎｓｅｏ社製
ｄ）シリカ：ＵＬＴＲＡＳＩＬ（Ｒ）ＶＮ３ＧＲ、ＥｖｏｎｉｋＩｎｄｕｓｔｒｉｅｓＡＧ社製（沈降シリカ、ＢＥＴ表面積＝１７５ｍ^２／ｇ）
ｅ）ＴＤＡＥオイル：ＴＤＡＥ＝処理芳香族抽出蒸留物(Treated Distillate Aromatic Extract)
ｆ）６ＰＰＤ：Ｎ−（１，３−ジメチルブチル）−Ｎ´−フェニル−ｐ−フェニレンジアミン（６ＰＰＤ）
ｇ）ＤＰＧ：Ｎ，Ｎ´−ジフェニルグアニジン（ＤＰＧ）
ｈ）ＣＢＳ：Ｎ−シクロヘキシル−２−ベンゾチアゾールスルフェンアミド
ｉ）硫黄：硫黄粉末

混合物の製造は、ゴム工業において慣用の方法により３段階で容量３００ミリリットル〜３リットルの実験室用ミキサー中で行った。その際、まず第１の混合段階（基本混合段階）で、加硫系（硫黄および加硫に影響を与える物質）以外のすべての成分を２００〜６００秒間、１４５〜１６５℃で、目標温度を１５２〜１５７℃として撹拌した。第２段階では、第１段階からの混合物を再度、十分に混合し、いわゆる再混錬(Remill)を実施した。第３段階（最終混合段階）で加硫系を添加することにより、最終混合物が得られるが、ここでは１８０〜３００秒間、９０〜１２０℃で混合した。全混合物から、１６０〜１７０℃で、ｔ９５〜ｔ１００（ＡＳＴＭＤ５２８９−１２／ＩＳＯ６５０２による稼働ディスクレオメーターで測定）の加硫により、試験体を製造した。

ゴム混合物および加硫物を製造するための一般的な方法は、Rubber Technology Handbook, W. Hofmann, Hanser Verlag 1994に記載されている。

ゴム技術的試験は、第２表に記載されている試験法に従って行った。ゴム技術的試験の結果は、第３表に記載されている。

比較混合物に対して、本発明による混合物は、Ｅｐｌｅｘｏｒ測定による動的貯蔵弾性率Ｅ´と、ＲＰＡ測定による動的剛性Ｇ´に関する差が小さいことから認識できるように、Ｐａｙｎｅ効果の低減によって特徴づけられる。このことから、ヒステリシス特性の改善と、転がり抵抗の低減とを結論付けることができる。さらに、本発明によるシラン混合物は、改善された破壊エネルギー密度により引き裂き特性における利点につながる。

例２９：ゴム技術的試験
ゴム混合物のために使用した組成は、以下の第４表に記載されている。この表では、単位ｐｈｒは、使用した原料ゴム１００部に対する質量割合を意味する。シラン混合物中で、加硫反応においてゴムと反応するシランの一部を、ゴムに対して反応性ではない第２のシランと交換する。

ゴム技術的試験は、第５表に記載されている試験法に従って行った。ゴム技術的試験の結果は、第６表に記載されている。

ゴムに対して反応性のシランの一部を、第２のシランと交換したことによって、比較混合物に比べて、本発明による混合物において、転がり抵抗が改善される（７０℃で測定して伸び率１０％でのtanδ）。

Claims

式Ｉのシラン
（Ｒ^１）_ｙ（Ｒ^２）_３−ｙＳｉ−Ｒ^３−（Ｓ−Ｒ^４）_ｎ−Ｓ_ｘ−Ｒ^５（Ｉ）
および式ＩＩのシラン
（Ｒ^１）_ｙ（Ｒ^２）_３−ｙＳｉ−Ｒ^３−Ｓ−Ｒ^３−Ｓｉ（Ｒ^１）_ｙ（Ｒ^２）_３−ｙ（ＩＩ）
［上記式中、
Ｒ^１は、同じであるか、または異なっており、かつＣ_１〜Ｃ_１０−アルコキシ基、フェノキシ基、Ｃ_４〜Ｃ_１０−シクロアルコキシ基またはアルキルポリエーテル基−Ｏ−（Ｒ^６−Ｏ）_ｒ−Ｒ^７を表し、Ｒ^６は、同じであるか、または異なっており、かつ分岐または非分岐の、飽和または不飽和の、脂肪族、芳香族または脂肪族／芳香族が混合された二価のＣ_１〜Ｃ_３０−炭化水素基であり、ｒは、１〜３０の整数であり、かつＲ^７は、置換されていない、または置換された、分岐または非分岐の一価のアルキル基、アルケニル基、アリール基またはアラルキル基であり、
Ｒ^２は、同じであるか、または異なっており、かつＣ_６〜Ｃ_２０−アリール基、Ｃ_１〜Ｃ_１０−アルキル基、Ｃ_２〜Ｃ_２０−アルケニル基、Ｃ_７〜Ｃ_２０−アラルキル基またはハロゲンであり、
Ｒ^３は、同じであるか、または異なっており、かつ分岐または非分岐の、飽和または不飽和の、脂肪族、芳香族または脂肪族／芳香族が混合された二価のＣ_１〜Ｃ_３０−炭化水素基であり、
Ｒ^４は、同じであるか、または異なっており、かつ分岐または非分岐の、飽和または不飽和の、脂肪族、芳香族、または脂肪族／芳香族が混合された二価のＣ_１〜Ｃ_３０−炭化水素基であり、
ｘは、１〜１０の整数であり、
ｘが１である場合には、Ｒ^５は、水素または−Ｃ（＝Ｏ）−Ｒ^８基（Ｒ^８は水素）、Ｃ_１〜Ｃ_２０のアルキル基、Ｃ_６〜Ｃ_２０−アリール基、Ｃ_２〜Ｃ_２０−アルケニル基またはＣ_７〜Ｃ_２０−アラルキル基であり、ｎは、０、１、２または３であり、
ｘが２〜１０である場合には、Ｒ^５は、−（Ｒ^４−Ｓ）_ｎ−Ｒ^３−Ｓｉ（Ｒ^１）_ｙ（Ｒ^２）_３−ｙであり、かつｎは、１、２または３であり、かつｙは、同じであるか、または異なっており、１、２または３である］を含有し、かつ
式Ｉのシラン対式ＩＩのシランのモル比は、２０：８０〜９０：１０であるシラン混合物。
ｎが１であることを特徴とする、請求項１に記載のシラン混合物。
式Ｉのシランが、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ_２−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−ＣＨ_３、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_７Ｈ_１５または（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１７Ｈ_３５であり、かつ式ＩＩのシランが、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３であることを特徴とする、請求項２に記載のシラン混合物。
式Ｉのシラン対式ＩＩのシランのモル比が、３５：６５〜９０：１０であることを特徴とする、請求項１に記載のシラン混合物。
式Ｉのシラン
（Ｒ^１）_ｙ（Ｒ^２）_３−ｙＳｉ−Ｒ^３−（Ｓ−Ｒ^４）_ｎ−Ｓ_ｘ−Ｒ^５（Ｉ）
および式ＩＩのシラン
（Ｒ^１）_ｙ（Ｒ^２）_３−ｙＳｉ−Ｒ^３−Ｓ−Ｒ^３−Ｓｉ（Ｒ^１）_ｙ（Ｒ^２）_３−ｙ（ＩＩ）
［上記式中、Ｒ^１、Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５、ｎ、ｘおよびｙは、上記の意味を有する］を、１５：８５〜９０：１０のモル比で混合することを特徴とする、請求項１に記載のシラン混合物の製造方法。
ｎが１であることを特徴とする、請求項５に記載のシラン混合物の製造方法。
式Ｉのシラン対式ＩＩのシランのモル比が、３５：６５〜９０：１０であることを特徴とする、請求項５に記載のシラン混合物の製造方法。
式Ｉのシランが、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ_２−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−（ＣＨ_２）_３−Ｓｉ（ＯＥｔ）_３、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−ＣＨ_３、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_７Ｈ_１５または（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_６−Ｓ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｃ_１７Ｈ_３５であり、かつ式ＩＩのシランが、（ＥｔＯ）_３Ｓｉ−（ＣＨ_２）_３−Ｓ−（ＣＨ_２）_３Ｓｉ（ＯＥｔ）_３であることを特徴とする、請求項５に記載のシラン混合物の製造方法。