JP2021004283A - 熱伝導シートおよびその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】熱伝導性および表面平滑性に優れる薄厚の熱伝導シートを提供する。【解決手段】樹脂と、体積平均粒子径が１５０μｍ以下の粒子状熱伝導性充填材とを含有する樹脂ブロックを片刃の切断刃でスライスして熱伝導シートを得る工程を含み、切断刃が、刃先を備える刃部と、刃部の刃先側とは反対側に位置する平板状の平部とを有し、平部は、刃厚方向一方側に位置する第一面と、刃厚方向他方側に位置する第二面とを有し、刃先は、第一面よりも刃厚方向一方側に位置し、刃部は、刃先を通って第一面に平行な仮想面よりも刃厚方向他方側に位置し、第一面と刃先との間に亘って延在する逃げ面と、第二面と刃先との間に亘って延在するすくい面とを有する、熱伝導シートの製造方法。【選択図】図１

Description

本発明は、熱伝導シートおよび熱伝導シートの製造方法に関するものである。

近年、プラズマディスプレイパネル（ＰＤＰ）や集積回路（ＩＣ）チップ等の電子部品は、高性能化に伴って発熱量が増大している。その結果、電子部品を用いた電子機器では、電子部品の温度上昇による機能障害対策を講じる必要が生じている。

電子部品の温度上昇による機能障害対策としては、一般に、電子部品等の発熱体に対し、金属製のヒートシンク、放熱板、放熱フィン等の放熱体を取り付けることによって、放熱を促進させる方法が採られている。そして、放熱体を使用する際には、発熱体から放熱体へと熱を効率的に伝えるために、熱伝導率が高いシート状の部材（熱伝導シート）を介在させた状態で発熱体と放熱体とを密着させている。

従って、発熱体と放熱体との間に挟み込んで使用される熱伝導シートには、優れた熱伝導性を発揮することが求められている。

そして、優れた熱伝導性を発揮し得る熱伝導シートの製造方法としては、樹脂および粒子状炭素材料を含むプレ熱伝導シートの積層体よりなる樹脂ブロックをカンナや片刃の切断刃等の切断具を用いてスライスして熱伝導シートを得る方法が知られている（例えば、特許文献１，２参照）。

特開２０１８−１２９３７７号公報 国際公開第２０１７／１４５９５６号

ここで、上記従来の製造方法で得られた熱伝導シートには、表面の平滑性を向上させるという点において改善の余地があった。

そこで、本発明者は、熱伝導シートの表面平滑性を向上させる手法として、粒子径の小さな粒子状熱伝導性充填材を使用することに着想した。

しかし、本発明者が更に検討を重ねたところ、片刃の切断刃を用いて樹脂ブロックをスライスする上記従来の熱伝導シートの製造方法では、体積平均粒子径の小さな粒子状熱伝導性充填材を含む樹脂ブロックを薄くスライスすることができず、薄厚で表面が平滑な熱伝導シートを得ることができないことが分かった。

そこで、本発明は、熱伝導性および表面平滑性に優れる薄厚の熱伝導シートを提供することを目的とする。

本発明者は、上記目的を達成するために鋭意検討を行なった。そして、本発明者は、所定の形状を有する片刃の切断刃を使用すれば、体積平均粒子径の小さな粒子状熱伝導性充填材を含む樹脂ブロックを薄くスライスして、熱伝導性および表面平滑性に優れる薄厚の熱伝導シートを得ることができることを見出し、本発明を完成させた。

即ち、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の熱伝導シートは、樹脂と粒子状熱伝導性充填材とを含む熱伝導シートであって、前記粒子状熱伝導性充填材の体積平均粒子径が１５０μｍ以下であり、厚み方向の熱伝導率が１５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、平均厚みが３０μｍ以上１００μｍ以下であることを特徴とする。このような性状を有する熱伝導シートは、熱伝導性および表面平滑性に優れており、また、薄厚である。
なお、本発明において、「体積平均粒子径」、「熱伝導率」および「平均厚み」は、それぞれ、実施例に記載の方法を用いて測定することができる。

ここで、本発明の熱伝導シートは、厚みの分布が３μｍ以下であることが好ましい。厚みの分布が上記範囲内であれば、平滑な発熱体と平滑な放熱体との間に挟んで実装した際に、厚みのバラツキが無いことからいずれの面に対しても過不足なく密着することができる。
なお、本発明において、「厚みの分布」は、実施例に記載の方法を用いて測定することができる。

また、本発明の熱伝導シートは、表面粗さＳａが両面共に２．０μｍ以下であることが好ましい。表面粗さＳａが両面共に上記上限値以下であれば、発熱体や放熱体との密着が良好になり、界面抵抗を減らすことができるので、全体の熱特性を向上させることが出来る。
なお、本発明において、「表面粗さＳａ」は、実施例に記載の方法を用いて測定することができる。

更に、本発明の熱伝導シートは、一方の表面の表面粗さＳａ_１と、他方の表面のＳａ_２との差が絶対値で０．２０μｍ以下であることが好ましい。一方の表面と他方の表面との表面粗さの差が上記上限値以下であれば、実装時に熱伝導シートの表と裏を気にすることなく使用することができ、結果として作業性が高まる。

そして、本発明の熱伝導シートは、前記樹脂１００質量部当たり、前記粒子状熱伝導性充填材を４０質量部以上１３０質量部以下含むことが好ましい。粒子状熱伝導性充填材の含有量が上記下限値以上であれば、熱伝導シートの熱伝導性を更に高めることができる。また、粒子状熱伝導性充填材の含有量が上記上限値以下であれば、熱伝導シートの表面平滑性を良好に向上させることができる。

また、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の熱伝導シートの製造方法は、上述した熱伝導シートの製造方法であって、樹脂と、体積平均粒子径が１５０μｍ以下の粒子状熱伝導性充填材とを含有する樹脂ブロックを片刃の切断刃でスライスして熱伝導シートを得る工程を含み、前記切断刃が、刃先を備える刃部と、前記刃部の前記刃先側とは反対側に位置する平板状の平部とを有し、前記平部は、刃厚方向一方側に位置する第一面と、刃厚方向他方側に位置する第二面とを有し、前記刃先は、前記第一面よりも刃厚方向一方側に位置し、前記刃部は、前記刃先を通って前記第一面に平行な仮想面よりも刃厚方向他方側に位置し、前記第一面と前記刃先との間に亘って延在する逃げ面と、前記第二面と前記刃先との間に亘って延在するすくい面とを有することを特徴とする。このように、所定の形状を有する片刃の切断刃を使用すれば、体積平均粒子径が１５０μｍ以下の粒子状熱伝導性充填材を含有する樹脂ブロックであっても良好にスライスし、熱伝導性および表面平滑性に優れる薄厚の熱伝導シートを得ることができる。

ここで、前記逃げ面は、前記刃先を通って前記仮想面と交差する方向に延在する第一逃げ面と、前記第一面と同一平面上で、前記第一逃げ面の前記刃先側とは反対側の端縁と前記第一面との間で延在する第二逃げ面とを有することが好ましい。逃げ面が上述した形状であれば、樹脂ブロックを更に良好にスライスすることができる。

また、前記すくい面は、前記第二面と平行な面に対する交差角が互いに異なる２以上の傾斜面からなることが好ましい。すくい面が上述した構成を有していれば、切断刃の剛性が良好になり、スライス時に刃が撓まなくなることで、厚みのバラツキの少ない熱伝導シートを得ることができる。

本発明によれば、熱伝導性および表面平滑性に優れる薄厚の熱伝導シートを提供することができる。

（ａ）〜（ｃ）は、本発明に従う熱伝導シートの製造方法の一例を用いて熱伝導シートを製造する過程を模式的に示す説明図である。 片刃の切断刃の一例の刃厚方向に沿う断面図である。 片刃の切断刃の他の例の刃厚方向に沿う断面図である。 比較例で用いた片刃の切断刃の刃厚方向に沿う断面図である。

以下、本発明の実施形態について詳細に説明する。
ここで、本発明の熱伝導シートは、電子部品等の発熱体と、金属製のヒートシンク、放熱板、放熱フィン等の放熱体との間に挟み込んで使用されるものであり、例えば本発明の熱伝導シートの製造方法を用いて製造することができる。

（熱伝導シート）
本発明の熱伝導シートは、樹脂と、粒子状熱伝導性充填材とを含み、任意に繊維状熱伝導性充填材および／または添加剤を更に含み得る。また、本発明の熱伝導シートは、粒子状熱伝導性充填材の体積平均粒子径が１５０μｍ以下であり、厚み方向の熱伝導率が１５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、平均厚みが３０μｍ以上１００μｍ以下であることを必要とする。粒子状熱伝導性充填材の体積平均粒子径が１５０μｍ以下であれば、平均厚みが３０μｍ以上１００μｍ以下の薄厚の熱伝導シートであっても、表面平滑性を十分に向上させることができる。また、厚み方向の熱伝導率が１５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であれば、優れた熱伝導性を発揮することができる。

＜樹脂＞
ここで、樹脂としては、常温常圧下で液体の樹脂と、常温常圧下で固体の樹脂との少なくとも一方を用いることができる。なお、本明細書において、「常温」とは２３℃を指し、「常圧」とは、１ａｔｍ（絶対圧）を指す。

常温常圧下で液体の樹脂としては、常温常圧下で液体の熱可塑性樹脂および常温常圧下で液体の熱硬化性樹脂が挙げられる。
そして、常温常圧下で液体の熱可塑性樹脂としては、例えば、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、シリコン樹脂、フッ素樹脂などが挙げられる。
また、常温常圧下で液体の熱硬化性樹脂としては、例えば、天然ゴム；ブタジエンゴム；イソプレンゴム；ニトリルゴム；水素化ニトリルゴム；クロロプレンゴム；エチレンプロピレンゴム；塩素化ポリエチレン；クロロスルホン化ポリエチレン；ブチルゴム；ハロゲン化ブチルゴム；ポリイソブチレンゴム；エポキシ樹脂；ポリイミド樹脂；ビスマレイミド樹脂；ベンゾシクロブテン樹脂；フェノール樹脂；不飽和ポリエステル；ジアリルフタレート樹脂；ポリイミドシリコーン樹脂；ポリウレタン；熱硬化型ポリフェニレンエーテル；熱硬化型変性ポリフェニレンエーテル；などが挙げられる。

また、常温常圧下で固体の樹脂としては、常温常圧下で固体の熱可塑性樹脂および常温常圧下で固体の熱硬化性樹脂が挙げられる。
そして、常温常圧下で固体の熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリ（アクリル酸２−エチルヘキシル）、アクリル酸とアクリル酸２−エチルヘキシルとの共重合体、ポリメタクリル酸またはそのエステル、ポリアクリル酸またはそのエステルなどのアクリル樹脂；シリコン樹脂；フッ素樹脂；ポリエチレン；ポリプロピレン；エチレン−プロピレン共重合体；ポリメチルペンテン；ポリ塩化ビニル；ポリ塩化ビニリデン；ポリ酢酸ビニル；エチレン−酢酸ビニル共重合体；ポリビニルアルコール；ポリアセタール；ポリエチレンテレフタレート；ポリブチレンテレフタレート；ポリエチレンナフタレート；ポリスチレン；ポリアクリロニトリル；スチレン−アクリロニトリル共重合体；アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体（ＡＢＳ樹脂）；スチレン−ブタジエンブロック共重合体またはその水素添加物；スチレン−イソプレンブロック共重合体またはその水素添加物；ポリフェニレンエーテル；変性ポリフェニレンエーテル；脂肪族ポリアミド類；芳香族ポリアミド類；ポリアミドイミド；ポリカーボネート；ポリフェニレンスルフィド；ポリサルホン；ポリエーテルサルホン；ポリエーテルニトリル；ポリエーテルケトン；ポリケトン；ポリウレタン；液晶ポリマー；アイオノマー；などが挙げられる。
また、常温常圧下で固体の熱硬化性樹脂としては、例えば、天然ゴム；ブタジエンゴム；イソプレンゴム；ニトリルゴム；水素化ニトリルゴム；クロロプレンゴム；エチレンプロピレンゴム；塩素化ポリエチレン；クロロスルホン化ポリエチレン；ブチルゴム；ハロゲン化ブチルゴム；ポリイソブチレンゴム；エポキシ樹脂；ポリイミド樹脂；ビスマレイミド樹脂；ベンゾシクロブテン樹脂；フェノール樹脂；不飽和ポリエステル；ジアリルフタレート樹脂；ポリイミドシリコーン樹脂；ポリウレタン；熱硬化型ポリフェニレンエーテル；熱硬化型変性ポリフェニレンエーテル；などが挙げられる。

中でも、樹脂としては、常温常圧下で液体のフッ素樹脂と、常温常圧下で固体のフッ素樹脂とを用いることが好ましい。
なお、上述した樹脂は、１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。

＜粒子状熱伝導性充填材＞
粒子状熱伝導性充填材としては、特に限定されることなく、例えば、アルミナ粒子、酸化亜鉛粒子、窒化ホウ素粒子、窒化アルミニウム粒子、窒化ケイ素粒子、炭化ケイ素粒子、酸化マグネシウム粒子および粒子状炭素材料（例えば、人造黒鉛、鱗片状黒鉛、薄片化黒鉛、天然黒鉛、酸処理黒鉛、膨張性黒鉛、膨張化黒鉛、カーボンブラック等）などが挙げられる。中でも、粒子状熱伝導性充填材としては、窒化ホウ素粒子、人造黒鉛、鱗片状黒鉛、膨張性黒鉛および膨張化黒鉛等の鱗片状粒子材料を用いることが好ましく、鱗片状黒鉛および膨張化黒鉛等の異方性黒鉛を用いることがより好ましく、膨張化黒鉛を用いることが更に好ましい。これらの粒子状熱伝導性充填材を用いれば、熱伝導シートの熱伝導性を更に高めることができる。
なお、粒子状熱伝導性充填材は、１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。

なお、粒子状炭素材料などの粒子状熱伝導性充填材の体積平均粒子径は、１５０μｍ以下であることが必要であり、１０μｍ以上１００μｍ以下であることが好ましく、３０μｍ以上８０μｍ以下であることがより好ましい。体積平均粒子径が上記上限値以下であれば、熱伝導シートの表面平滑性を十分に向上させることができる。また、体積平均粒子径が上記範囲内であれば、熱伝導シートの熱伝導性を更に高めることができる。

そして、粒子状熱伝導性充填材の含有量は、特に限定されることなく、例えば、上述した樹脂１００質量部当たり、４０質量部以上とすることが好ましく、５０質量部以上とすることがより好ましく、８０質量部以上とすることが更に好ましく、１３０質量部以下とすることが好ましく、１２０質量部以下とすることがより好ましく、１００質量部以下とすることが更に好ましい。粒子状熱伝導性充填材の含有量が上記下限値以上であれば、熱伝導シートの熱伝導性を十分に高めることができる。また、粒子状熱伝導性充填材の含有量が上記上限値以下であれば、熱伝導シートの表面平滑性を良好に向上させることができる。

＜繊維状熱伝導性充填材＞
熱伝導シートに任意に含有させ得る繊維状熱伝導性充填材としては、カーボンナノチューブ、気相成長炭素繊維、有機繊維を炭化して得られる炭素繊維、およびそれらの切断物などが挙げられる。中でも、繊維状熱伝導性充填材としては、カーボンナノチューブ（以下、「ＣＮＴ」と称することがある。）を用いることが好ましい。これらの繊維状熱伝導性充填材を用いれば、熱伝導シートの熱伝導性を更に高めることができる。
なお、繊維状熱伝導性充填材は、１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。

＜添加剤＞
熱伝導シートに任意に含有させ得る添加剤としては、特に限定されることなく、例えば、難燃剤、可塑剤、靭性改良剤、吸湿剤、接着力向上剤、濡れ性向上剤、イオントラップ剤などが挙げられる。

＜熱伝導シートの性状＞
そして、本発明の熱伝導シートは、厚み方向の熱伝導率が１５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、且つ、平均厚みが３０μｍ以上１００μｍ以下であることを必要とし、更に以下の性状を有することが好ましい。

［厚み方向の熱伝導率］
熱伝導シートの厚み方向の熱伝導率は、２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが好ましく、２５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることがより好ましく、３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが更に好ましい。厚み方向の熱伝導率が上記下限値以上であれば、発熱体から放熱体へと良好に熱を伝えることができる。

［表面粗さＳａ］
熱伝導シートは、両方の主面（表面および裏面）の表面粗さＳａが、１．０μｍ以上２．０μｍ以下であることが好ましい。表面粗さＳａが上記上限値以下であれば、発熱体や放熱体との密着が良好になり、界面抵抗を減らすことができるので、全体の熱特性を向上させることが出来る。また、表面粗さＳａが上記下限値以上であれば、熱伝導シートの製造が容易である。

また、熱伝導シートの一方の表面の表面粗さＳａ_１と、他方の表面のＳａ_２との差（＝Ｓａ_１−Ｓａ_２）は、絶対値で、０．２０μｍ以下であることが好ましく、０．１０μｍ以下であることがより好ましく、０．０５μｍ以下であることが更に好ましい。一方の表面と他方の表面との表面粗さの差が上記上限値以下であれば、実装時に熱伝導シートの表と裏を気にすることなく使用することができ、結果として作業性が高まる。

［形状］
熱伝導シートは、平面視における面積が３６００ｍｍ^２以上であることが好ましく、１００００ｍｍ^２以上であることがより好ましい。平面視面積が上記下限値以上であれば、生産性を高めることができる。

また、熱伝導シートは、平均厚みが、３０μｍ以上１００μｍ以下であることを必要とし、４０μｍ以上８０μｍ以下であることが好ましい。平均厚みが上記上限値以下であれば、熱伝導シートを十分に薄厚化し、熱伝導シートの実装時のデバイス内における配置の自由度を高めることができる。また、平均厚みが上記下限値以上であれば、熱伝導シートの強度を十分に高めることができる。

更に、熱伝導シートは、厚みの分布が、３μｍ以下であることが好ましく、２．５μｍ以下であることがより好ましく、１．７μｍ以下であることが更に好ましく、１．２μｍ以下であることが特に好ましい。厚みの分布が上記範囲内であれば、平滑な発熱体と平滑な放熱体との間に挟んで実装した際に、厚みのバラツキが無いことからいずれの面に対しても過不足なく密着することできる。

なお、本発明の熱伝導シートは、例えば本発明の熱伝導シートの製造方法を用いて製造することができ、特に限定されることなく、樹脂と粒子状熱伝導性充填材とを含む条片が条片の幅方向に並列接合された構成を有し得る。

（熱伝導シートの製造方法）
本発明の熱伝導シートの製造方法は、上述した本発明の熱伝導シートを製造する際に用いられる。具体的には、本発明の熱伝導シートの製造方法は、樹脂と、粒子状熱伝導性充填材とを含み、任意に繊維状熱伝導性充填材および／または添加剤を更に含有し得る熱伝導シートを製造する際に用いられる。

そして、本発明の熱伝導シートの製造方法は、樹脂と、体積平均粒子径が１５０μｍ以下の粒子状熱伝導性充填材とを含有する樹脂ブロックを片刃の切断刃でスライスして熱伝導シートを得る工程を含む。また、本発明の熱伝導シートの製造方法では、片刃の切断刃として、刃先を備える刃部と、刃部の刃先側とは反対側に位置する平板状の平部とを有し、平部は、刃厚方向一方側に位置する第一面と、刃厚方向他方側に位置する第二面とを有し、刃先は、第一面よりも刃厚方向一方側に位置し、刃部は、刃先を通って第一面に平行な仮想面よりも刃厚方向他方側に位置し、第一面と刃先との間に亘って延在する逃げ面と、第二面と刃先との間に亘って延在するすくい面とを有する切断刃を使用することを必要とする。

このように、刃部と平部とを有し、刃先が第一面よりも刃厚方向一方側に位置し、且つ、刃部が刃先を通って第一面に平行な仮想面よりも刃厚方向他方側に位置する切断刃を使用すれば、体積平均粒子径の小さな粒子状熱伝導性充填材を含む樹脂ブロックであっても薄くスライスすることができる。従って、薄厚で表面が平滑な熱伝導シートを得ることができる。
なお、切断刃が上述した形状を有していることで体積平均粒子径の小さな粒子状熱伝導性充填材を含む樹脂ブロックであっても薄くスライスすることができる理由は、明らかではないが、スライス中に逃げ面と樹脂ブロックとが接触して樹脂ブロックの位置がずれるのを防止することができるためであると推察される。

＜樹脂ブロック＞
ここで、熱伝導シートの材料となる樹脂ブロックは、樹脂と、体積平均粒子径が１５０μｍ以下の粒子状熱伝導性充填材とを含有し、任意に繊維状熱伝導性充填材および／または添加剤を更に含有する。
なお、樹脂、粒子状熱伝導性充填材、繊維状熱伝導性充填材および添加剤としては、上述した本発明の熱伝導シートと同様のものを用いることができ、その好適な態様についても上述した本発明の熱伝導シートと同様であるため、以下では説明を省略する。

［樹脂ブロックの形状および構造］
樹脂ブロックの形状は、特に限定されることなく、スライスした際に所望の形状の熱伝導シートが得られる形状とすることができる。具体的には、例えば、矩形状の熱伝導シートを製造する場合には、樹脂ブロックの形状は、直方体であることが好ましい。

また、樹脂ブロックの構造は、特に限定されることなく、樹脂と、体積平均粒子径が１５０μｍ以下の粒子状熱伝導性充填材とを含有し、任意に繊維状熱伝導性充填材および／または添加剤を更に含有する樹脂組成物を金型などの既知の成形装置を用いて所望の形状に成形してなる構造であってもよいし、樹脂と、体積平均粒子径が１５０μｍ以下の粒子状熱伝導性充填材とを含有し、任意に繊維状熱伝導性充填材および／または添加剤を更に含有する樹脂組成物をシート状に成形して得たシートを積層、折畳または捲回してなる構造であってもよい。
なお、シートを積層してなる積層体では、通常、シートの表面同士の接着力は、シートを積層する際の圧力により充分に得られる。しかし、接着力が不足する場合や、積層体の層間剥離を十分に抑制する必要がある場合には、シートの表面を溶剤で若干溶解させた状態で積層を行ってもよいし、シートの表面に接着剤を塗布した状態またはシートの表面に接着層を設けた状態で積層を行ってもよいし、シートを積層させた積層体を積層方向に更にプレスしてもよい。

中でも、樹脂ブロックの構造は、例えば図１（ａ）〜（ｃ）に示す樹脂ブロック１０のような、樹脂と、体積平均粒子径が１５０μｍ以下の粒子状熱伝導性充填材とを含有し、任意に繊維状熱伝導性充填材および／または添加剤を更に含有する樹脂組成物を加圧してシート状に成形し、樹脂と、粒子状熱伝導性充填材と、任意の繊維状熱伝導性充填材および／または添加剤とを含有するシート１１を得た後、得られたシート１１を厚み方向に複数枚積層してなる構造、或いは、得られたシート１１を折畳または捲回してなる構造であることが好ましい。樹脂組成物を加圧してシート状に成形してなるシートでは、フィラーがシートの面内方向に配向するため、得られたシートを積層、折畳または捲回してなる積層体をスライスすれば、熱伝導性に異方性を有する熱伝導シートを得ることができるからである。具体的には、粒子状熱伝導性充填材を含む樹脂組成物を加圧してシート状に成形してなるシートでは、粒子状熱伝導性充填材が面内方向に配向し、面内方向の熱伝導性が向上する。従って、当該シートの積層体を積層体の積層方向、或いは、積層体の積層方向および積層体を構成するシートの双方に直交する方向にスライスすれば、厚さ方向の熱伝導性に優れる熱伝導シートを得ることができる。
なお、シートの積層体を、積層体の積層方向、或いは、積層体の積層方向および積層体を構成するシートの双方に直交する方向にスライスして得た熱伝導シートは、積層体を構成していたシートのスライス片（樹脂と、粒子状熱伝導性充填材とを含む条片）が並列接合されてなる構成を有している。換言すれば、当該熱伝導シートは、樹脂および粒子状熱伝導性充填材を含み、積層体を構成していたシートの厚みと略等しい寸法の幅を有する条片が、条片の幅方向が熱伝導シートの厚み方向と直交する姿勢で、条片の幅方向に並列接合されてなる構成を有している。

＜切断刃＞
片刃の切断刃は、所定の形状を有する刃部と、平板状の平部とを有している。具体的には、片刃の切断刃の一例は、例えば図２に刃厚方向に沿う断面を示すように、長さ方向（図２では上下方向）の一方側（図２では下側）に位置して刃先２１を備える刃部２３と、長さ方向に見て刃部２３の刃先２１側とは反対側に位置する平板状の平部２２とを有している。また、平部２２は、刃厚方向一方側（図２では右側）に位置する第一面２２Ａと、刃厚方向他方側（図２では左側）に位置する第二面２２Ｂとを有している。更に、切断刃２０は、刃先２１が、第一面２２Ａよりも刃厚方向一方側に位置しており、且つ、刃厚方向他方側に位置する逃げ面２４，２５と、刃厚方向一方側に位置するすくい面２６，２７，２８とを有している。そして、平部２２の第一面２２Ａの端縁（図２では下側の端縁）と刃先２１との間に亘って延在する逃げ面２４，２５は、刃先２１を通って第一面２２Ａに平行な仮想面（図２では刃先２１を通って上下に延びる線となる）よりも刃厚方向他方側（図２では左側）に位置しており、刃先２１を通って第一面２２Ａに平行な仮想面と角度βで交差する方向に延在する第一逃げ面２５と、第一面２２Ａと同一平面上で、第一逃げ面２５の刃先２１側とは反対側（図２では上側）の端縁と第一面２２Ａとの間で延在する第二逃げ面２４とで構成されている。また、平部２２の第二面２２Ｂの端縁（図２では下側の端縁）と刃先２１との間に亘って延在するすくい面２６，２７，２８は、平部２２の第二面２２Ｂと平行な面に対する交差角が互いに異なる２以上（図示例では３つ）の傾斜面からなり、刃角がα１となるように（即ち、第二面２２Ｂと平行な面に対する交差角がα１＋βとなるように）第一逃げ面２５と交差する第一すくい面２６と、第二面２２Ｂと平行な面に対する交差角がα２となるように第一すくい面２６と交差する第二すくい面２７と、第二面２２Ｂと平行な面に対する交差角がα３となるように第二すくい面２７と交差する第三すくい面２８とで構成されている。なお、第一すくい面２６の長さはｎ１であり、第二すくい面２７の長さはｎ２であり、第三すくい面２８の長さはｎ３である。また、刃先２１を通って第一面２２Ａに平行な仮想面と、第一面２２Ａとの間の刃厚方向に沿う距離はｍである。

ここで、特に限定されることなく、平部２２の厚みは、例えば５ｍｍ以上２０ｍｍ以下とすることができる。平部２２の厚みが上記下限値以上であれば、切断刃２０の強度を十分に確保することができる。また、平部２２の厚みが上記上限値以下であれば、樹脂ブロックを良好にスライスすることができる。
また、平部２２の長さ（図２では上下方向の寸法）は、特に限定されることなく、例えば１０ｍｍ以上１００ｍｍ以下とすることができる。

また、刃部２３の逃げ面について、刃先２１を通って第一面２２Ａに平行な仮想面と、第一面２２Ａとの間の刃厚方向に沿う距離ｍは、特に限定されることなく、１０μｍ以上であることが好ましく、３０μｍ以上であることがより好ましく、５００μｍ以下であることが好ましく、１００μｍ以下であることがより好ましい。距離ｍが上記下限値以上であれば、スライス中に逃げ面２４，２５と樹脂ブロックとが接触して樹脂ブロックの位置がずれるのをより確実に防止することができる。また、距離ｍが上記上限値以下であれば、切断刃２０の強度を十分に確保することができる。

更に、角度βは、特に限定されることなく、５°以上２０°以下であることが好ましく、６°以上２０°以下であることがより好ましい。角度βが上記下限値以上であれば、スライス中に逃げ面２４，２５と樹脂ブロックとが接触して樹脂ブロックの位置がずれるのをより確実に防止することができる。また、角度βが上記上限値以下であれば、切断刃２０の強度を十分に確保することができる。

また、刃角α１は、特に限定されることなく、１０°以上２５°以下であることが好ましい。刃角α１が上記下限値以上であれば、切断刃２０の強度を十分に確保することができる。また、刃角α１が上記上限値以下であれば、樹脂ブロックを良好にスライスすることができる。

更に、第一すくい面２６の長さｎ１は、特に限定されることなく、０．０５ｍｍ以上０．１ｍｍ以下であることが好ましい。長さｎ１が上記下限値以上であれば、切断刃２０の強度を十分に確保することができる。また、長さｎ１が上記上限値以下であれば、熱伝導シートの表面平滑性を更に向上させることができる。

また、角度α２は、特に限定されることなく、刃角α１との差（α１−α２）が０°以上５°以下となる角度（α１−５°≦α２≦α１）であることが好ましい。角度α２が上記範囲内であれば、樹脂ブロックを良好にスライスすることができる。

更に、第二すくい面２７の長さｎ２は、特に限定されることなく、０．５ｍｍ以上２．０ｍｍ以下であることが好ましい。長さｎ２が上記範囲内であれば、樹脂ブロックを良好にスライスすることができる。

また、角度α３は、特に限定されることなく、角度α２との差（α２−α３）が１°以上５°以下となる角度（α２−５°≦α３≦α２−１°）であることが好ましい。角度α３が上記範囲内であれば、樹脂ブロックを良好にスライスすることができる。

更に、第三すくい面２８の長さｎ３は、特に限定されることなく、２ｍｍ以上４０ｍｍ以下であることが好ましい。長さｎ３が上記範囲内であれば、樹脂ブロックを良好にスライスすることができる。

なお、本発明の熱伝導シートの製造方法で使用し得る片刃の切断刃は、上記一例の切断刃２０に限定されるものではない。
具体的には、片刃の切断刃としては、図３に示すような切断刃２０Ａを用いることもできる。ここで、切断刃２０Ａは、すくい面が第一すくい面２６と第二すくい面２７とで構成されており、第三すくい面２８を有さない以外は切断刃２０と同様の構成を有している。
また、片刃の切断刃は、すくい面が４つ以上の傾斜面で構成されていてもよいし、逃げ面が第一面に平行な仮想面と交差する方向に延在する面を２つ以上含んでいてもよい。なお、すくい面が複数の傾斜面を有していれば、切断刃の剛性が良好になり、スライス時に刃が撓まなくなることで、厚みのバラツキの少ない熱伝導シートを得ることができる。

＜スライス＞
切断刃を用いて樹脂ブロックをスライスする方向は、特に限定されることなく、スライスされた樹脂ブロックの端面（スライス面）と、片刃の切断刃の平部の刃厚方向一方側（図２，３では右側）に位置する第一面との間の角度が５°以下、特には０°となる方向とすることができる。そして、本発明の熱伝導シートの製造方法では、例えば、図１（ａ）〜（ｂ）に示すようにして、片刃の切断刃２０をスライス方向（図示例では下方）に移動させて樹脂ブロック１０を切断刃２０でスライスし、樹脂ブロック１０のスライス片よりなる熱伝導シート３０を得た後、図１（ｃ）に示すようにして、切断刃２０を図示例では上方の待避位置に移動させると共に、樹脂ブロック１０を所望の熱伝導シートの厚さ分だけ切断位置側（図示例では左側）に移動させるという操作を繰り返すことにより、樹脂ブロック１０から複数枚の熱伝導シート３０を得ることができる。
なお、図１（ｃ）では樹脂ブロック１０を所望の熱伝導シートの厚さ分だけ移動させているが、本発明の熱伝導シートの製造方法では、切断刃２０を所望の熱伝導シートの厚さ分だけ樹脂ブロック１０側（図示例では右側）に移動させてもよいし、切断刃２０および樹脂ブロック１０の両方を移動させてもよい。

ここで、上述した切断刃を用いた樹脂ブロックのスライスは、特に限定されることなく、樹脂ブロックに対して圧力を負荷しながら行うことが好ましく、０．１ＭＰａ以上１．０ＭＰａ以下の圧力を負荷しながら行うことがより好ましい。

また、樹脂ブロックを容易にスライスする観点からは、スライスする際の樹脂ブロックの温度は、−２０℃以上３０℃以下とすることが好ましい。

更に、樹脂ブロックのスライス速度は、特に限定されることなく、５０ｍｍ／秒以上とすることが好ましく、１００ｍｍ／秒以上とすることがより好ましく、２００ｍｍ／秒以上とすることが更に好ましい。スライス速度を上記下限値以上にすれば、熱伝導シートの生産性を高めることができると共に、得られる熱伝導シートの厚さの均一性および表面平滑性を更に向上させることができる。
なお、樹脂ブロックのスライス速度は、通常、６００ｍｍ／秒以下である。スライス速度を上記上限値以下にすれば、切断刃の移動を容易に制御することができると共に、スライス時の衝撃によって樹脂ブロックを押してしまうのを防止することができる。

以下、本発明について実施例を用いて更に詳細に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
なお、実施例および比較例において、粒子状熱伝導性充填材の体積平均粒子径、切断刃の形状、スライスの可否、並びに、熱伝導シートの熱伝導率、表面粗さＳａ、平均厚みおよび厚みの分布は、それぞれ以下の方法を使用して測定した。

＜体積平均粒子径＞
熱伝導シート１ｇを溶媒としてのメチルエチルケトン中に入れ、熱伝導シートの樹脂成分等を溶解することにより、熱伝導シートに含まれる粒子状炭素材料（膨張化黒鉛）を分離および分散させた懸濁液を得た。次に、レーザー回折／散乱式粒子径分布測定装置（堀場製作所製、型式「ＬＡ９６０」）を用いて、当該懸濁液に含まれる粒子状炭素材料の粒子径を測定した。そして、得られた粒子径を横軸とし、体積換算した粒子の頻度を縦軸とした粒度分布曲線を作成した。
また、当該粒度分布曲線において、小径側から計算した累積体積が５０％となる粒子径（Ｄ５０）を求め、当該粒子状炭素材料の体積平均粒子径の値とした。
＜切断刃の形状＞
切断刃の形状は、形状解析レーザー顕微鏡（キーエンス製、製品名「VK-X1000」）を用いて測定した。
具体的には、台座の上に刃先が真上になるように切断刃を設置した後、切断刃全体の角度を逃げ面側に１０度傾けた。そして、刃先近辺を倍率５０倍にて観察し、切断刃の形状を測定した。
＜スライスの可否＞
切断刃でスライスした際に、得られた熱伝導シートの中心膜厚が５０±５μｍであり、且つ、得られた熱伝導シートの面積が元の切断面に対して８０％以上である場合に「スライスできる（○）」と判定した。
一方、スライス途中で切断刃が抜ける、得られた熱伝導シートの中心膜厚が４５μｍ未満または５５μｍ超である、並びに、得られた熱伝導シートの面積が元の切断面に対して８０％未満である、の少なくとも一つに該当する場合には、「スライスできない（×）」と判断した。
＜熱伝導率＞
熱伝導シートについて、厚み方向の熱拡散率α（ｍ^２／ｓ）、定圧比熱Ｃｐ（Ｊ／ｇ・Ｋ）および比重ρ（ｇ／ｍ^３）を、それぞれ、以下の方法で測定した。
［厚み方向の熱拡散率α］
熱拡散・熱伝導率測定装置（株式会社アイフェイズ製、製品名「アイフェイズ・モバイル １ｕ」）を使用して、ＩＳＯ ２２００７−３の規定に基づき測定した。
［定圧比熱Ｃｐ］
示差走査熱量計（Ｒｉｇａｋｕ製、製品名「ＤＳＣ８２３０」）を使用し、１０℃／分の昇温条件下、２５℃における比熱を測定した。
［比重ρ（密度）］
自動比重計（東洋精機社製、商品名「ＤＥＮＳＩＭＥＴＥＲ−Ｈ」）を用いて測定した。
そして、各測定値を、下記式（Ｉ）：
λ＝α×Ｃｐ×ρ・・・（Ｉ）
に代入し、２５℃における熱伝導シートの厚み方向の熱伝導率λ（Ｗ／ｍ・Ｋ）を求めた。
＜表面粗さＳａ＞
熱伝導シートの表面粗さＳａは、三次元形状測定機（株式会社キーエンス製、製品名「ワンショット３Ｄ測定マクロスコープ」）を用いて測定した。
具体的には、熱伝導シートの評価対象の表面から抽出した５点の解析範囲（１ｃｍ×１ｃｍ）について、三次元形状を測定した。なお、５点抽出する際に各解析範囲は０．５ｃｍ以上離れていることが望ましいが、熱伝導シートのサイズが小さい場合は、解析範囲の一部が重なっていても構わない。また、熱伝導シートのサイズが小さく、１ｃｍ×１ｃｍの解析範囲を確保できない場合には、解析範囲を０．３ｃｍ×０．３ｃｍまで小さくしてもよい。
更に、三次元形状の測定結果に対してソフトウェアでフィルター処理（２．５ｍｍ）を行い、うねり成分を取り除くことにより、表面粗さＳａ（μｍ）を自動計算し、５点の解析範囲の平均値を熱伝導シートの表面粗さＳａとした。
なお、三次元形状の測定は、Ａ面（スライス時に切断刃のすくい面が接触していた面）およびＢ面（スライス時に切断刃の逃げ面が接触していた面）のそれぞれに対して行った。
また、Ａ面とＢ面の表面粗さＳａの差を算出した。
＜平均厚み＞
膜厚計（ミツトヨ製、製品名「デジマチックインジケーター ＩＤ−Ｃ１１２ＸＢＳ」）を用いて、熱伝導シートの中心および四隅の計５点における厚みを測定し、測定した厚みの平均値（μｍ）を求めた。
＜厚みの分布＞
上記＜平均厚み＞で測定した計５点の厚みについて、最大値と最小値の差を算出し、これを厚みの分布とした。

（実施例１）
＜組成物の調製＞
常温常圧下で液体の熱可塑性フッ素樹脂（ダイキン工業株式会社製、商品名「ダイエルＧ−１０１」）７０部と、常温常圧下で固体の熱可塑性フッ素樹脂（スリーエムジャパン株式会社製、商品名「ダイニオンＦＣ２２１１」）３０部と、粒子状炭素材料としての膨張化黒鉛（伊藤黒鉛工業株式会社製、商品名「ＥＣ３００」、体積平均粒子径：５０μｍ）９０部とを、加圧ニーダー（日本スピンドル製）を用いて、温度１５０℃にて２０分間撹拌混合した。次に、得られた混合物を解砕機（大阪ケミカル社製、商品名「ワンダークラッシュミルＤ３Ｖ−１０」）に投入して、１０秒間解砕することにより、組成物を得た。
＜プレ熱伝導シートの形成＞
次いで、得られた組成物５０ｇを、サンドブラスト処理を施した厚み５０μｍの保護フィルム（ＰＥＴフィルム）で挟み、ロール間隙１０００μｍ、ロール温度５０℃、ロール線圧５０ｋｇ／ｃｍ、ロール速度１ｍ／分の条件にて圧延成形（一次加圧）し、厚み０．８ｍｍのプレ熱伝導シートを得た。
＜積層体の形成＞
続いて、得られたプレ熱伝導シートを縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×厚み０．８ｍｍに裁断し、プレ熱伝導シートの厚み方向に１８８枚積層した。そして、温度１２０℃、圧力０．１ＭＰａで３分間、積層方向にプレス（二次加圧）することにより、高さ約１５０ｍｍの積層体（樹脂ブロック）を得た。
＜熱伝導シートの形成＞
その後、スライスに必要な長さを残して、得られた積層体の上面の全体を金属板で押え、積層方向に（即ち、上から）０．１ＭＰａの圧力をかけて、積層体を固定した。なお、積層体の側面、背面の固定は行わなかった。このとき、積層体の温度は２５℃であった。
次いで、サーボプレス機（放電精密加工研究所製）のプレス部分に、表１および図２に示す形状の切断刃２０（片刃、材質：超鋼、ロックウェル硬度：９１．５、刃面のシリコン加工：なし、全長：２００ｍｍ）を取り付け、スライス速度２００ｍｍ／秒、スライス幅５０μｍの条件で積層体の積層方向（換言すれば、積層されたプレ熱伝導シートの主面の法線に一致する方向に）にスライスして、縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×厚み０．０５ｍｍの熱伝導シートを得た。
なお、スライス時の切断刃の姿勢は、平部の第一面の延在方向が積層体のスライス面と平行な方向になる姿勢とした。また、得られた熱伝導シートは、プレ熱伝導シートのスライス片（条片）が並列接合した構成を有していた。
そして、得られた熱伝導シートについて、各種評価を行った。結果を表１に示す。

（実施例２）
切断刃として表１および図３に示す形状の切断刃２０Ａ（片刃、材質：超鋼、ロックウェル硬度：９１．５、刃面のシリコン加工：なし、全長：２００ｍｍ）を用いた以外は実施例１と同様にして熱伝導シートを製造した。
そして、実施例１と同様にして各種評価を行った。結果を表１に示す。

（実施例３〜４）
切断刃２０の形状を表１に示すように変更した切断刃を用いた以外は実施例１と同様にして熱伝導シートを製造した。
そして、実施例１と同様にして各種評価を行った。結果を表１に示す。

（比較例１）
切断刃として表１および図４に示す形状の切断刃４０（片刃、材質：超鋼、ロックウェル硬度：９１．５、刃面のシリコン加工：なし、全長：２００ｍｍ）を用いた以外は実施例１と同様にして熱伝導シートを製造しようとしたが、積層体をスライスできなかった。
なお、図４に示す切断刃４０は、スライス方向（図４では上下方向）に平行な第一逃げ面４２（長さＬ：０．５ｍｍ）と、第一逃げ面４２に対して刃角θ（＝２０°）で交差するすくい面４３と、第一逃げ面４２とすくい面４３との交差角部よりなる刃先４１と、第一逃げ面４２の刃先４１側とは反対側の端縁から延在して第一逃げ面４２よりもすくい面４３側（図４では左側）に位置する第二逃げ面４４（刃厚方向に沿う長さ：０．０５ｍｍ）とを備えている。そして、スライス時の切断刃４０の姿勢は、第一逃げ面４２の延在方向が積層体のスライス面と平行な方向になる姿勢（逃げ角：０°）とした。

（比較例２）
組成物の調製時に、粒子状炭素材料として膨張化黒鉛（伊藤黒鉛工業株式会社製、商品名「ＥＣ３００」、体積平均粒子径：５０μｍ）９０部に替えて膨張化黒鉛（伊藤黒鉛工業株式会社製、商品名「ＥＣ１００」、体積平均粒子径：１９０μｍ）５０部を用いた以外は比較例１と同様にして熱伝導シートを製造した。
そして、実施例１と同様にして各種評価を行った。結果を表１に示す。

（比較例３）
スライス時の切断刃の姿勢を、第一逃げ面４２の延在方向が積層体のスライス面に対して５°になる姿勢（逃げ角：５°）とした以外は比較例１と同様にして熱伝導シートを製造しようとしたが、積層体をスライスできなかった。

表１より、実施例１〜４では、体積平均粒子径の小さな粒子状熱伝導性充填材を含む積層体（樹脂ブロック）を薄くスライスすることができ、熱伝導性および表面平滑性に優れる薄厚の熱伝導シートが得られることが分かる。また、表１より、図４に示す切断刃を用いた比較例１および３では、体積平均粒子径の小さな粒子状熱伝導性充填材を含む積層体（樹脂ブロック）を薄くスライスすることができないことが分かる。更に、表１の比較例２より、体積平均粒子径の大きな粒子状熱伝導性充填材を含む積層体（樹脂ブロック）であれば、図４に示す切断刃を用いても薄くスライスすることができるが、熱伝導シートの表面平滑性が低下することが分かる。

本発明によれば、熱伝導性および表面平滑性に優れる薄厚の熱伝導シートを提供することができる。

１０ 樹脂ブロック
１１ シート
２０，２０Ａ 切断刃
２１ 刃先
２２ 平部
２２Ａ 第一面
２２Ｂ 第二面
２３ 刃部
２４ 第二逃げ面
２５ 第一逃げ面
２６ 第一すくい面
２７ 第二すくい面
２８ 第三すくい面
３０ 熱伝導シート
４０ 切断刃
４１ 刃先
４２ 第一逃げ面
４３ すくい面
４４ 第二逃げ面

Claims (8)

1. 樹脂と粒子状熱伝導性充填材とを含む熱伝導シートであって、
   前記粒子状熱伝導性充填材の体積平均粒子径が１５０μｍ以下であり、
   厚み方向の熱伝導率が１５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、
   平均厚みが３０μｍ以上１００μｍ以下である、熱伝導シート。
2. 厚みの分布が３μｍ以下である、請求項１に記載の熱伝導シート。
3. 表面粗さＳａが両面共に２．０μｍ以下である、請求項１または２に記載の熱伝導シート。
4. 一方の表面の表面粗さＳａ_１と、他方の表面のＳａ_２との差が絶対値で０．２０μｍ以下である、請求項１〜３の何れかに記載の熱伝導シート。
5. 前記樹脂１００質量部当たり、前記粒子状熱伝導性充填材を４０質量部以上１３０質量部以下含む、請求項１〜４の何れかに記載の熱伝導シート。
6. 請求項１〜５の何れかに記載の熱伝導シートの製造方法であって、
   樹脂と、体積平均粒子径が１５０μｍ以下の粒子状熱伝導性充填材とを含有する樹脂ブロックを片刃の切断刃でスライスして熱伝導シートを得る工程を含み、
   前記切断刃が、刃先を備える刃部と、前記刃部の前記刃先側とは反対側に位置する平板状の平部とを有し、
   前記平部は、刃厚方向一方側に位置する第一面と、刃厚方向他方側に位置する第二面とを有し、
   前記刃先は、前記第一面よりも刃厚方向一方側に位置し、
   前記刃部は、前記刃先を通って前記第一面に平行な仮想面よりも刃厚方向他方側に位置し、前記第一面と前記刃先との間に亘って延在する逃げ面と、前記第二面と前記刃先との間に亘って延在するすくい面とを有する、熱伝導シートの製造方法。
7. 前記逃げ面は、前記刃先を通って前記仮想面と交差する方向に延在する第一逃げ面と、前記第一面と同一平面上で、前記第一逃げ面の前記刃先側とは反対側の端縁と前記第一面との間で延在する第二逃げ面とを有する、請求項６に記載の熱伝導シートの製造方法。
8. 前記すくい面は、前記第二面と平行な面に対する交差角が互いに異なる２以上の傾斜面からなる、請求項６または７に記載の熱伝導シートの製造方法。

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