JP2021000590A - 脱硝装置及び脱硝方法 - Google Patents
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Abstract
Description
その対策の一つとして、排煙脱硝技術がある。現在は、乾式法の選択接触還元法が多く採用されており、90%以上の脱硝率を可能としている。
一方、無触媒選択還元法は、触媒が不要であるため設備コストやランニングコストが安価であるという利点がある。しかし、無触媒選択還元法は、脱硝率が30〜50%程度であり、選択接触還元法に比べて脱硝率が低いといった問題がある。加えて、無触媒選択還元法の最適な温度域は、850〜1,000℃であり、選択接触還元法に比べて高いといった問題もある。
[1]含窒素有機物と、窒素酸化物を含む気体とを共存させ、これを水の亜臨界条件とし、前記含窒素有機物を酸化分解し、かつ、前記窒素酸化物を還元分解する分解部を備える、脱硝装置。
[3]前記分解工程における処理温度が350〜450℃であり、かつ、処理圧力が5〜20MPaである、[2]に記載の脱硝方法。
[4]前記分解工程は、前記含窒素有機物の完全酸化に必要な化学量論酸素量に対して、1.0倍以上の酸素の存在下で行う、[2]又は[3]に記載の脱硝方法。
[5]前記分解工程における処理時間が5〜15分である、[2]〜[4]のいずれか一項に記載の脱硝方法。
本明細書では、上記の水の亜臨界条件での含窒素有機物の酸化分解を亜臨界水酸化処理という。
本発明の脱硝装置は、含窒素有機物と、窒素酸化物を含む気体とを共存させ、これを水の亜臨界条件とし、前記含窒素有機物を酸化分解し、かつ、前記窒素酸化物を還元分解する分解部を備える。
以下に、本発明の脱硝装置の一実施形態について、図1に基づき詳細に説明する。
汚泥供給部10と分解部20とは、配管L1によって接続されている。排ガス供給部12と分解部20とは、配管L2によって接続されている。
配管L2、L3としては、配管L1と同様の配管が挙げられる。配管L2と配管L3とは、異なっていてもよく、同じでもよい。また、配管L2、L3は、それぞれが配管L1と異なっていてもよく、同じでもよい。
本発明の脱硝方法は、含窒素有機物と、窒素酸化物を含む気体とを共存させ、これを水の亜臨界条件とし、前記含窒素有機物を酸化分解し、かつ、前記窒素酸化物を還元分解する分解工程を備える。
脱硝装置1を用いた脱硝方法について、図1に基づいて説明する。
まず、含窒素有機物を含む廃棄物と水とのスラリー混合物(有機汚泥、汚泥ともいう。)を汚泥供給部10から高圧ポンプP1を介して、分解槽21に供給する。
次に、窒素酸化物を含む気体(排ガスともいう。)を排ガス供給部12から分解槽21に供給する。
この結果、分解槽21には、有機汚泥と排ガスとが共存する。
分解槽21に有機汚泥及び排ガスを供給する順序は特に限定されない。分解槽21に排ガスを先に供給してもよく、分解槽21に有機汚泥と排ガスとを同時に供給してもよい。
4NO+4NH3+O2 → 4N2+6H2O ・・・(1)
NO+NO2+2NH3 → 2N2+3H2O ・・・(2)
6NO2+8NH3 → 7N2+12H2O ・・・(3)
有機汚泥に含まれる窒素元素1モルに対する排ガスに含まれる窒素元素の物質量は、例えば、0.6〜1.0モルが好ましく、0.6〜0.75モルがより好ましい。有機汚泥に含まれる窒素元素1モルに対する排ガスに含まれる窒素元素の物質量が上記下限値以上であると、残存するアンモニア量を増やさず、充分な物質量の窒素酸化物を脱硝でき、効率的である。有機汚泥に含まれる窒素元素1モルに対する排ガスに含まれる窒素元素の物質量が上記上限値以下であると、NOxを還元するためのアンモニア量が充分であり、脱硝率の低下を抑制できる。
本明細書において、硝酸性窒素は、水の亜臨界条件でガス化することによりNO2に変化し、NO2は、冷却することにより水に溶解する。さらに、下記のように水と反応することにより、NO2は、硝酸性窒素や亜硝酸性窒素となる。
3NO2+H2O → 2HNO3+NO ・・・(4)
2NO2+H2O → HNO3+HNO2 ・・・(5)
本明細書において、脱硝率は、下記式(6)で表される。
脱硝率(%)=100−{(反応後の硝酸性窒素の質量(mg)+反応後の亜硝酸性窒素の質量(mg))/(反応前の硝酸性窒素の質量(mg)+反応後の亜硝酸性窒素の質量(mg))}×100・・・(6)
硝酸性窒素の質量は、例えば、イオンクロマトグラフィー等により求められる。
亜硝酸性窒素の質量は、例えば、イオンクロマトグラフィー等により求められる。
亜硝酸性窒素とは、亜硝酸イオン(NO2 −)の形で存在する窒素をいう。
アンモニア性窒素とは、アンモニウムイオン(NH4 +)の形で存在する窒素をいう。
硝酸性窒素と亜硝酸性窒素とアンモニア性窒素との合計を無機態窒素という。
有機汚泥と排ガスとを共存させ、これ(有機汚泥と排ガスと)を水の亜臨界条件とすることで、アンモニアが発生する。アンモニアの存在下で、水の亜臨界条件とすることで、窒素酸化物が還元され(脱硝)、窒素、水、二酸化炭素を含む混合流体となる。
なお、有機汚泥と排ガスとは、一定量ごとに分解槽21に供給されてもよく、連続的に分解槽21に供給されてもよい。
発生したアンモニアは、分離されて、エネルギーキャリアやエネルギー源として用いられてもよい。
処理温度は、水の臨界温度(374℃)以上であり、374℃以上500℃以下が好ましく、400℃以上450℃以下がより好ましい。処理温度が上記下限値以上であると、含窒素有機物を充分に酸化分解することができる。処理温度が上記上限値以下であると、アンモニアへの転化率を向上しやすく、ヒーター22で加熱する際のエネルギーを節約しやすい。このため、環境負荷をより低減しやすい。
好ましい処理温度は、後述する実験例の結果から推定できる。
処理圧力は、水の臨界圧力(22MPa)未満であり、5MPa以上20MPa以下が好ましく、10MPa以上20MPa以下がより好ましく、10MPa以上15MPa以下がさらに好ましい。処理圧力が上記下限値以上であると、含窒素有機物を充分に酸化分解することができる。処理圧力が上記上限値以下であると、分解槽21にかかる負荷を低減しやすい。
好ましい処理圧力は、後述する実験例の結果から推定できる。
本実施形態の脱硝装置1では、分解槽21を高温高圧にして含窒素有機物を水の亜臨界条件にて酸化分解するため、事前の脱水工程が不要である。
なお、分解工程で生成する含窒素有機物の固形分は、排出ポンプ(不図示)を用いて、水蒸気を含むガス成分と分離して、分解槽21の外部へと排出できる。この場合、脱水工程と焼却工程とが不要になる。
分解工程は、含窒素有機物の完全酸化に必要な化学量論酸素量に対して、1.0倍以上の酸素の存在下で行うことが好ましい。ここで、含窒素有機物の完全酸化に必要な化学量論酸素量に対する酸素の比率を「酸素比」という。酸素比は、1.0以上が好ましく、1.2以上2.5以下がより好ましく、1.2以上2.0以下がさらに好ましく、1.2以上1.5以下が特に好ましい。酸素比が上記下限値以上であると、有機汚泥に含まれるアンモニア性窒素への転化率(アンモニア性窒素の発生率)を向上しやすい。このため、排ガス中の窒素酸化物を還元しやすく、脱硝率をより高めやすい。酸素比が上記上限値以下であると、酸化剤の余剰な供給を抑制できる。
分解工程における好ましい酸素比は、後述する実験例の結果から推定できる。
好ましい処理時間は、後述する実験例の結果から推定できる。
脱硝装置1によれば、水の亜臨界条件において脱硝を行うため、常法(例えば850℃)よりも低温で排ガスを脱硝できる。このため、環境負荷をより低減できる。
脱硝装置1は、一つの分解槽で有機汚泥と排ガスとを処理できる。このため、設備投資にかかる負担を低減でき、効率的に有機汚泥と排ガスとを処理できる。
例えば、汚泥供給部の前段で含窒素有機物の全部又は一部を酸化分解物にしてから、分解部に供給してもよい。
例えば、分解部の後段に混合流体をさらに脱硝できる反応槽を設け、より清浄な流体にできるようにしてもよい。
汚泥供給部は、一つではなく、二つ以上であってもよい。
排ガス供給部は、一つではなく、二つ以上であってもよい。
下水の消化汚泥(有機汚泥)を温度400℃、圧力10MPa(水の亜臨界条件)、酸素比1.2とした場合のアンモニア性窒素としての発生率を測定した。アンモニア性窒素としての発生率は、亜臨界水酸化処理を行った後のアンモニウム性窒素の質量を、亜臨界水酸化処理を行う前の有機汚泥に含まれる窒素成分の総質量(液分の有機態窒素と無機態窒素、固形分の窒素成分の合計)で除することにより求めた。
液分の全窒素の質量は、全有機炭素計(TOC−V/TN、(株)島津製作所製)で、濃度を測定することにより求めた。
液分の無機態窒素の質量は、イオンクロマトグラフィー(Dionex ICS−1600、サーモフィッシャーサイエンティフィック社製)で、濃度を測定することにより求めた。液分の有機態窒素の質量は、全窒素の質量から無機態窒素の質量を差し引くことで求めた。
固形分中の窒素成分の質量は、全自動元素分析装置(2400II、パーキンエルマー社製)で、濃度を測定することにより求めた。
処理時間0分〜15分までの亜臨界水酸化処理を行い、アンモニア性窒素の発生率を測定した。結果を図2に示す。
図3に示すように、450℃、圧力10MPa、酸素比1.5の処理条件において、処理時間20分以降は、アンモニアへの転化率が減少している。
図2及び図3から、処理時間を長くすると、アンモニア性窒素としての発生率が減少すると考えられる。
実験例1と同じ試料について、圧力条件を変更して亜臨界水酸化処理(温度400℃、処理時間5分、酸素比1.2)を行った。アンモニア性窒素としての発生率を図4に示す。
図4に示すように、処理圧力5〜20MPaでアンモニア性窒素としての発生率が80%以上であった。処理圧力が10MPaのときにアンモニア性窒素としての発生率が最大値(87%)であった。
実験例1と同じ試料について、温度条件を変更して亜臨界水酸化処理(圧力10MPa、処理時間5分、酸素比1.2)を行った。アンモニア性窒素としての発生率を図5に示す。
図5に示すように、処理温度が350〜450℃の場合、処理温度が400℃のときにアンモニア性窒素としての発生率が最大値(87%)であった。
実験例1と同じ試料について、酸素比を変更して亜臨界水酸化処理(温度400℃、圧力10MPa、処理時間5分)を行った。アンモニア性窒素としての発生率を図6に示す。
図6に示すように、酸素比が大きくなるにつれてアンモニア性窒素としての発生率が増加する傾向があった。酸素比が1.2以上であると、アンモニア性窒素としての発生率が頭打ちとなり、酸素比が1.2のとき、アンモニア性窒素としての発生率が87%であった。
排ガス由来のNOx(NO2)のみが存在する状態に見立てて、硝酸ナトリウム(約1,000mg−N/L)を亜臨界水酸化処理(温度400℃、圧力10MPa、処理時間5分)して、亜臨界水酸化処理を行う前後の窒素濃度(mg−N/L)を求めた。同時に、亜臨界水酸化処理を行う前後の窒素成分の態様(硝酸性窒素、亜硝酸性窒素、又はアンモニア性窒素それぞれの窒素濃度(mg−N/L))を求めた(比較例1)。
窒素濃度は、イオンクロマトグラフィー(Dionex ICS−1600、サーモフィッシャーサイエンティフィック社製)で測定することにより求めた。
図7に示すように、硝酸ナトリウムについて亜臨界水酸化処理を行った場合(比較例1)、硝酸性窒素由来の窒素成分の濃度はほとんど変化していないことが分かった。すなわち、含窒素有機物との共存下でない場合、脱硝されないことが確認できた。
また、図7に示すように、実施例2では、硝酸性窒素由来の窒素成分はほとんど残存していなかった。
以上より、含窒素有機物を亜臨界水酸化処理する場合、窒素酸化物を含む気体(排ガス)を導入することで、含窒素有機物に由来するアンモニア性窒素を用いて、排ガスの窒素酸化物をより効率よく脱硝できることが分かった。
Claims (5)
- 含窒素有機物と、窒素酸化物を含む気体とを共存させ、これを水の亜臨界条件とし、前記含窒素有機物を酸化分解し、かつ、前記窒素酸化物を還元分解する分解部を備える、脱硝装置。
- 含窒素有機物と、窒素酸化物を含む気体とを共存させ、これを水の亜臨界条件とし、前記含窒素有機物を酸化分解し、かつ、前記窒素酸化物を還元分解する分解工程を備える、脱硝方法。
- 前記分解工程における処理温度が350〜450℃であり、かつ、処理圧力が5〜20MPaである、請求項2に記載の脱硝方法。
- 前記分解工程は、前記含窒素有機物の完全酸化に必要な化学量論酸素量に対して、1.0倍以上の酸素の存在下で行う、請求項2又は3に記載の脱硝方法。
- 前記分解工程における処理時間が5〜15分である、請求項2〜4のいずれか一項に記載の脱硝方法。
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JP2004313965A (ja) * | 2003-04-17 | 2004-11-11 | Ngk Insulators Ltd | 高温高圧下条件における汚泥処理方法 |
JP2005246215A (ja) * | 2004-03-03 | 2005-09-15 | Osaka Gas Co Ltd | 汚泥処理方法 |
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JP2004313965A (ja) * | 2003-04-17 | 2004-11-11 | Ngk Insulators Ltd | 高温高圧下条件における汚泥処理方法 |
JP2005246215A (ja) * | 2004-03-03 | 2005-09-15 | Osaka Gas Co Ltd | 汚泥処理方法 |
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