JP2020188012A - 直接発電及び熱ポンピングのための電気化学システム - Google Patents
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Description
現在、世界のほとんどの電力は熱から生成され、熱は化石燃料(油、石炭及び天然ガス)の燃焼、熱核反応、又は比較的少ないが地熱リソース若しくは太陽放射の集中によって生成される。このような熱からの発電は、熱機関による熱の機械的仕事への変換を伴う。ガスタービン、蒸気タービン、有機サイクルタービン、往復ピストン機関等といった熱機関は、高温から低温への熱の流れ(下り温度勾配)から機械的仕事を生成するシステムである。火力発電プラント又はより小さな設備において熱機関によって機械的仕事が生成されると、機械的仕事はその後、電磁発電機によって電気エネルギに変換される。
熱機関が逆に動作するとき、熱機関は熱エネルギを、低温のリザーバから高温のリザーバに、即ち温度勾配から予期される自然な熱流に反して移動させる(又はポンピングする)ことができる。このようなモードで動作する場合、熱機関はヒートポンプであると見做され、これは(機械的仕事の生成とは対照的に)機械的仕事の入力を必要とする。ヒートポンプは今日、冷蔵装置、並びに建物及び車両の冷却用、そして次第に加熱用にもなっている空気調節ユニットにおいて広く使用されている。
化学ポテンシャルを電力に変換する電気化学システム(バッテリ等)は、電磁生成及び/又は光電気生成の時代以前は、電気エネルギを生成する及び利用するための、人類にとって第1の方法であった。しかしながら、これらの早期のデバイスは、変換されている材料(ほとんどの場合金属)を消費するものであった。これにより、デバイスは極めて不経済なものとなる。
温度差発電は、電極電位が温度と共に大幅に変化する電気化学反応を用いる。理論的には、電極電位の温度依存係数(アルファ)は、システムにおけるエントロピの変化の関数であり(参考文献1)、多数の半電池反応に関するアルファの単純な決定を可能とした(参考文献1)。典型的には、温度差デバイスは2つの電極からなるが、一方は高温部分に、そしてもう一方は低温部分に置かれ、単一の電気化学反応が2つの電極において異なる速度及び平衡電圧で進行するため、電圧差が生成され、これを収穫できる。このような温度差デバイスの例は、非特許文献2において確認できる。このような従来の温度差反応は、反応物及び産物のマスフローが生成された熱電位を消散させるため、不十分な効率に悩まされる。更に、イオン伝導経路を低抵抗性に維持しながらの高温電極と低温電極とのの断熱が課題となり得る。
図1は、本発明のいくつかの実施形態による電気化学システム1000のブロック図である。図1を参照すると、電気化学システム1000は、第1の電極組立体1、第2の電極組立体2、熱交換デバイス5、第1の熱処理デバイス7及び第2の熱処理デバイス6を含む。電気化学システム1000は、熱交換デバイス5、第2の熱処理デバイス6及び第1の熱処理デバイス7を介して、第1の電極組立体1と第2の電極組立体2との間で第1の電解質31及び第2の電解質32を循環させるよう構成される。本実施形態では、太字でない矢印で示すように、第1の電解質31は、熱交換デバイス5及び第2の熱処理デバイス6を介して、第1の電極組立体1から第2の電極組立体2に向かって流れ、続いて熱交換デバイス5及び第1の熱処理デバイス7を介して、第2の電極組立体2から第1の電極組立体1に向かって戻る。同様に、太字の矢印で示すように、第2の電解質32は、熱交換デバイス5及び第2の熱処理デバイス6を介して、第1の電極組立体1から第2の電極組立体2に向かって流れ、続いて熱交換デバイス5及び第1の熱処理デバイス7を介して、第2の電極組立体2から第1の電極組立体1に向かって戻る。第1の電解質31及び第2の電解質32は、電気化学システム1000において第1の電極組立体1と第2の電極組立体2との間を再循環し、これは効果的である。
第1の電極組立体1において:
O1+ze−→R1(第1の電解質31に関する半電池反応)
R2→O2+ze−(第2の電解質32に関する半電池反応)
O1+R2→O2+R1(全電池反応)
第2の電極組立体2において:
R1→O1+ze−(第1の電解質31に関する半電池反応)
O2+ze−→R2(第2の電解質32に関する半電池反応)
O2+R1→O1+R2(全電池反応)
図2Aは、本発明のいくつかの実施形態による、熱機関のように動作する電気化学システム1001の概略図である。図2Aを参照すると、電気化学システム1001は、例えば、熱源9が高温ゾーンの第1の熱処理デバイス7の第1の熱プロセッサ71及び第2の熱プロセッサ72に熱を提供するよう構成されることを除いて、図1を参照して説明及び例示した電気化学システム1000と同様である。電気化学システム1001は発電のために使用されるため、熱源からの熱は、高温の第1の電極組立体1の直前の電解質に加えられる。更に、第1の電極組立体1及び第2の電極組立体2は、第1の電気コネクタ1a及び第2の電気コネクタ2aをそれぞれ介して、電気負荷81に直列に電気的に接続される。動作中、高温の第1の電極組立体1における反応は、エントロピの増大(熱吸収)と共に進行し、一方で低温の第2の電極組立体における反応は、エントロピの減少(熱廃棄)と共に進行する。その結果、第1の電極組立体1と第2の電極組立体2との間に電圧差が確立される。更に、電気負荷81を通して電気エネルギを収穫できる。このモードにおいて電気化学システム1001は、機械的仕事への変換を行うことなく、熱流から直接電力を生成する熱機関として動作する。
図2Bは、本発明のいくつかの実施形態による、ヒートポンプのように動作する電気化学システム1002の概略図である。図2Bを参照すると、電気化学システム1002は、例えば、熱源9が低温ゾーンの第2の熱処理デバイス6の第1の熱プロセッサ61及び第2の熱プロセッサ62に熱を提供するよう構成されることを除いて、図1を参照して説明及び例示した電気化学システム1000と同様である。電気化学システム1002は、温度勾配に対抗して熱をポンピングするために使用されるため、熱は、低温の第2の電極組立体2の直前の電解質から廃棄される。更に、第1の電極組立体1及び第2の電極組立体2は、第1の電気コネクタ1a及び第2の電気コネクタ2aをそれぞれ介して、電源82に直列に電気的に接続される。動作中、高温の第1の電極組立体1における反応はエントロピの減少(熱廃棄)と共に進行し、低温の第2の電極組立体2における反応はエントロピの増大(熱吸収)と共に進行する。その結果、動作を続けるサイクルのためにシステムに電気エネルギを供給する必要がある。このモードにおいて電気化学システム1002は、温度勾配に対抗して熱をポンピングするヒートポンプとして機能する。更に、いずれの機械的仕事も入力することなく熱のポンピングが行われるよう、電気化学システム1002は、電源82からの直接的な電力入力を必要とする。
図3Aは、本発明のいくつかの実施形態による、図1に示した電気化学システム1000の第1の電極組立体1中の電極対の分解立体図である。第1の電極組立体1及び第2の電極組立体2は構造が略同じであるため、簡潔にするために、第1の電極組立体1についてのみ詳述する。図3Aを参照すると、第1の電極組立体1は、第1の電極セット11、第2の電極セット12、第1の電極セット11と第2の電極セット12との間のセパレータ100、及び1対のエンドプレート107を含む。更に議論されることになるセパレータ100は、第1の電極セット11と第2の電極セット12との間のイオン伝導性を維持しながら、第1の電極セット11中の第1の電解質31を第2の電極セット12中の第2の電解質32から分離するよう構成される。第1の電極セット11及び第2の電極セット12はセパレータ100に関して対称に位置決めされるため、簡潔にするために、第1の電極セット11についてのみ議論する。
電気化学システム1000における電解質31、32は、液体形態であり、溶媒、支持イオン、及び電極102において反転可能な還元/酸化反応を起こす電気化学種を含む。ある実施形態では、溶媒は液体水であるが、アルコール類(エタノール、メタノール、ブタノール、エチレングリコール)、ケトン類(アセトン、MIPK)、アミン類、ニトリル類等といった他の液体溶媒を水に加えて添加できるか、又は上記他の液体溶媒で水を完全に置換できる。
Fe(CN)6 3−+e−⇔Fe(CN)6 4−
Fe3++e−⇔Fe2+
Cu2+⇔Cu+
Fe3+→Fe(3−n)+(OH)n
Fe3+→Fe(3−n)+Cln
Cu2++e−+nCl−+mNH3⇔CuCln(NH3)m 1−n
ここでおそらくn=1、2、又は3でありm=0又は1である。
Cu(NH3)k 2++e−+Cl−+mNH3⇔CuCl(NH3)2(aq)
ここでおそらくk=4又は5である。
Fe(III)(SCN)n 3−n+e−⇔Fe(II)SCN++(n−1)SCN−
ここでn=5又は6である。
2つの液体電解質を用いる電気化学システムは、電気回路の完成のための良好なイオン伝導性を保証し、かつ電解質における電気的中性を維持しながら、電気活性種を、対応する電極から分離して保持するための、セパレータを必要とする。電気活性種の性質に応じて、対応する選択性透過膜が使用されることになる。例えば電気活性種が負に帯電している場合、Nafion等のカチオン交換膜が使用されることになる。電気活性種が正に帯電した金属イオンである場合、対応するアニオン選択性膜が使用されることになる。
図5は、本発明のいくつかの実施形態による電気化学システム1003の斜視図であり、ここで電極組立体は、電流の流れに直交する方向の熱伝達流体の流れによる熱交換を促進するための格子と一体化されている。電気化学システム1003は、例えば1つ以上の電極組立体が熱伝達機能と一体化されることを除いて、図1を参照して説明及び例示した電気化学システム1000と同様である。図5を参照すると、例示的な電極組立体58は、熱を吸収及び廃棄するために熱交換器110aと一体化される。ある実施形態では、熱交換器110aは、熱及び電気伝導性の格子を含み、この格子は、電極組立体58のバイポーラプレート105に接続される。このような格子は、電極組立体58中の電極が直列に接続されるように、2つのバイポーラプレート105に電気的に接続される。同時に、上記格子は開口110b及び110aを有し、これらを通って、熱伝達流体が、バイポーラプレート105の間の電流の方向(暗色の矢印で示す)を横断する方向に流れることができる。熱伝達流体は、ガス又は液体とすることができ、熱を入力する又は熱を廃棄するために使用される。
図6A及び6Bは、本発明のいくつかの実施形態による、電解質を貯蔵した電気化学システム1004の概略図である。図6Aを参照すると、電気化学システム1004は、例えば貯蔵タンク13、14、15及び16が設けられていることを除いて、図1を参照して説明及び例示した電気化学システム1000と同様である。貯蔵タンク13、15は第1の電解質31を貯蔵するよう構成され、貯蔵タンク14、16は第2の電解質31を貯蔵するよう構成される。更に、それぞれ第1の電解質31及び第2の電解質32のための貯蔵タンク13、14は、第1の電極組立体1と第2の熱処理デバイス6との間に配置され、それぞれ第1の電解質31及び第2の電解質32のための貯蔵タンク15、16は、第2の電極組立体2と第1の熱処理デバイス7との間に配置される。貯蔵タンク13〜16により、第1の電解質31又は第2の電解質32の全てが再循環されるわけではなく、その一部又は全部が後の使用のために貯蔵タンク13〜16に貯蔵される。このような動作の1つの利点は、電力需要及び/又は熱供給の時間的変動に応じて、電気化学システム1004を電力の生成及び貯蔵両方のために使用できる点である。
うのは、(i)復熱式熱交換は、同一の電解質の異なる温度の複数の流れを伴い(ii)電解質中の電気化学種は不揮発性であり、それぞれの電解質中にとどまり、その一方で高温流中の溶媒のみがプレートを通って低温流へと蒸散するため、不透過性プレートにより分離された流れを維持する必要があまりないためである。熱交換器における透湿性プレートの使用により、著しく効率的な熱交換が可能となり、これは高温の流れの蒸発冷却及び低温の流れにおける凝縮による加熱によって補助される。
サイズ2×2cm、厚さ3.2mmの1対の炭素フェルト電極を用いて、電気化学デバイスを準備する。炭素フェルト電極は、両側をグラファイト箔の層で補強し、電気的測定用の源測定ユニット(source measurement unit:SMU)に接続される。2つの電極は、2M KClに浸漬したNafion膜セパレータで隔てられる。
銀ストリップを、電極に触れずに基準電極として電解質2に挿入する。
サイズ2×2cm、厚さ3.2mmの1対の炭素フェルト電極を用いて、電気化学デバイスを準備する。サイズ2x2cm、厚さ3.2mmの1対の炭素フェルト電極を用いて電気化学デバイスを準備する。炭素フェルト電極は、両側をグラファイト箔の層で補強し、電気的測定用の源測定ユニット(SMU)に接続される。2つの電極は、CuSO4に浸漬したNafion膜で隔てられる。
(1)電解質1:0.2M K4Fe(CN)6+0.2M K3Fe(CN)6+0.5M KCl;及び(2)電解質2:0.2M CuCl+0.2M CuSO4+0.5M (NH4)2SO4+0.3M KCl(pH3.01)。
サイズ2×2cm、厚さ3.2mmの1対の炭素フェルト電極を用いて、電気化学デバイスを準備する。炭素フェルト電極は、両側をグラファイト箔の層で補強し、電気的測定用の源測定ユニット(SMU)に接続される。
セパレータNo.1はKDI−Blueと命名され、(i)ナイロン膜(細孔サイズ:0.45μm)を60℃の1M K3Fe(CN)6、pH4中に30分間置き、続いて(ii)浸漬済みナイロン膜を取り出し、余分な溶液を吸い取り、乾燥させ、その後(iii)乾燥膜を90℃の1M FeCl2に更に30分浸漬し、そして(iv)脱イオン水で洗浄することによって調製される。
電気化学デバイスは、2つの半電池間の平衡に至るまで短絡させて放置され、電極間の電圧は略0Vである。この時点で、図9に示すように、電気化学デバイスを80℃に加熱して、全電池電圧を記録する。図9は、発明のいくつかの実施形態による、新規のセパレータを有する電気化学システムの酸性電解質中のCu(I)/Cu(II)||Fe(CN)6 3−/Fe(CN)6 4−全電池における、上記酸性電解質を80℃まで経時的に加熱した場合の温度に対する電位の依存を示す図である。図9から、全電池Cu(I)/Cu(II)||Fe(CN)6 3−/Fe(CN)6 4−の熱係数はおよそ2.85mV/℃であり、これは電気化学システムにとって、特に安価な鉄系及び銅系汎用塩で構成された電気化学システムにとって極めて高い値であり、経済的な直接発電又はヒートポンピングを可能とする。
以下の電解質を5mLバイアル中で調製する:
0.3M CuCl+0.3M CuSO4+4M NH4Cl(pH9.5)
白金ワイヤ電極及び飽和カロメル電極(saturated calomel electrode:SCE)を上記バイアルに浸漬し、電圧を記録する。上記電解質において、対応する電気活性種(それぞれCu(II)及びCu(I))の酸化及び還元形態の濃度比が1:1であるため、SCEに対して測定された電位は、Cu(II)/Cu(I)半電池反応の見掛け電位である。
Cu(NH3)k 2++e−+Cl−+mNH3⇔CuCl(NH3)2(aq)
ここでおそらくk=4又は5である。
直列に接続された第1の電極組立体1及び第2の電極組立体2を備える、直接発電のための電気化学システムを構成する。上述の実施例1〜4から選択した液体電解質31及び32は、電極組立体1と電極組立体2との間を再循環する。電解質31、32の流れは、例えば図2A及び2Bに示すように、第1の電極組立体1及び第2の電極組立体2において逆の極性を有する。従って、第1の電極組立体1で起こる電気化学反応は、第2の電極組立体2で完全に反転する。更に、第1の電極組立体1は高温で動作し、第2の電極組立体2は低温で動作する。選択された電気化学反応の電極電位の温度係数により、第1の電極組立体1の正端子と第2の電極組立体2の負端子との間で電圧が生成され、この電圧は電気負荷81を通して電流を引き込むことによって収穫される。
てのみ限定される。
1a 第1の電気コネクタ1a
2、42 第2の電極組立体
2a 第2の電気コネクタ
5 熱交換デバイス
6 第2の熱処理デバイス
7 第1の熱処理デバイス
8 電気デバイス
9、82 熱源
11、21 第1の電極セット
12、22 第2の電極セット
13、14、15、16 貯蔵タンク
31 第1の電解質
32 第2の電解質
40、58 電極組立体
51 第1の熱交換器
52 第2の熱交換器
61、71 第1の熱プロセッサ、熱交換器
62、72 第2の熱プロセッサ、熱交換器
81 電気負荷
100 セパレータ
101 不活性材料製のガスケット
102 電極
103 マニホールド
103a 流入口
103b 流出口
103c 内部チャネル
104 別のガスケット
105 バイポーラプレート
106 エンドバイポーラプレート
106a 接続端子
107 エンドプレート
108 絶縁ロッド
109 ナット
110a 熱交換器、開口
110b 熱交換器、開口
411 第1の電極セット
412 第2の電極セット
1000 電気化学システム
1001 電気化学システム
1002 電気化学システム
1003 電気化学システム
1004 電気化学システム
Claims (23)
- 電極組立体において:
第1の電解質を循環させるよう構成された第1の電極セットであって、前記第1の電極セットは第1の電極を含み、前記第1の電極は、前記第1の電解質に対して透過性であるか、又は前記第1の循環電解質に接触する、第1の電極セット;
第2の電解質を循環させるよう構成された第2の電極セットであって、前記第2の電極セットは第2の電極を含み、前記第2の電極は、前記第2の電解質に対して透過性であるか、又は前記第2の電解質に接触する、第2の電極セット;及び
前記第1の電極セットと前記第2の電極セットとの間のセパレータであって、前記セパレータは、不溶性材料を形成することによって、前記第1の電極と前記第2の電極との間のイオン伝導性を維持しながら、前記第1の電解質と前記第2の電解質との間の電気活性種の移動のブロックを促進するよう構成される、セパレータ
を少なくとも備える、電極組立体。 - 1対のバイポーラプレートを更に備え、
前記第1の電極及び前記第2の電極は、前記1対のバイポーラプレートの間に配置され、前記1対のバイポーラプレートに直列に連結される、請求項1に記載の電極組立体。 - 直列に接続された複数の電極セット及びバイポーラプレートを更に備える、請求項2に記載の電極組立体。
- 前記バイポーラプレートのうちの1つは熱交換器と一体化される、請求項2に記載の電極組立体。
- 前記熱交換器は、熱及び電気伝導性の格子を含む、請求項2に記載の電極組立体。
- 前記セパレータは、前記第1の電解質及び前記第2の電解質のうちの一方との反応において不溶性ヘキサシアノ鉄酸塩を形成するよう構成される、請求項1に記載の電極組立体。
- 前記セパレータは、不溶性鉄ヘキサシアノ鉄酸塩プルシアンブルー(Fe(III)4[Fe(II)(CN)6]3)を備える非選択性透過膜を含む、請求項6に記載の電極組立体。
- 前記セパレータは、第1の非選択性透過膜、第2の非選択性透過膜、及び前記第1の非選択性透過膜と前記第2の非選択性透過膜との間のバッファ膜を含む、請求項6に記載の電極組立体。
- 前記第1の電極セットは、第1の温度依存係数(アルファ)を有する半電池反応を実施するよう構成され、
前記第2の電極セットは、第2のアルファを有する半電池反応を実施するよう構成され、
前記第1のアルファ及び前記第2のアルファは互いに逆符号である、請求項1に記載の電極組立体。 - 全電池電位は1mV/℃以上の温度依存係数を有する、請求項9に記載の電極組立体。
- 電気化学システムにおいて:
第1の温度で動作するよう構成された第1の電極組立体であって、前記第1の電極組立体は第1の電極セット及び第2の電極セットを含む、第1の電極組立体;
前記第1の温度とは異なる第2の温度で動作するよう構成された第2の電極組立体であって、前記第2の電極組立体は第1の電極セット及び第2の電極セットを含む、第2の電極組立体;
前記第1の電極組立体の前記第1の電極セットと前記第2の電極組立体の前記第1の電極セットとの間を循環するよう構成された、第1の電解質;並びに
第2の電解質前記第1の電極組立体の前記第2の電極セットと前記第2の電極組立体の前記第2の電極セットとの間を循環するよう構成された、第2の電解質
を備える、電気化学システム。 - 前記第1の電極組立体と前記第2の電極組立体との間に熱交換デバイスを更に備え、
前記熱交換デバイスは、前記第1の温度と前記第2の温度との間の温度範囲で動作するよう構成される、請求項11に記載の電気化学システム。 - 前記第1の温度で動作するよう構成された第1の熱処理デバイス、及び前記第2の温度で動作するよう構成された第2の熱処理デバイスを更に備える、請求項11に記載の電気化学システム。
- 前記第1の温度は前記第2の温度より高く、
前記第1の熱処理デバイスは、熱源から熱を吸収するよう構成される、請求項13に記載の電気化学システム。 - 前記第1の温度は前記第2の温度より高く、
前記第1の熱処理デバイスは熱を廃棄するよう構成される、請求項13に記載の電気化学システム。 - 前記第1の電解質は、鉄のヘキサシアノ錯体で構成された種を含み、
前記第2の電解質は、Cu(I)/Cu(II)対又はFe(II)/Fe(III)対で構成された種を含む、請求項11に記載の電気化学システム。 - 前記第2の電解質は、前記Cu(I)/Cu(II)対で構成された種、及びSO4 2−又はNH3/Cl−から選択されたリガンドを含む、請求項16に記載の電気化学システム。
- 前記第2の電解質は、前記Fe(II)/Fe(III)対で構成された種、及びSCN−から選択されたリガンドを含む、請求項16に記載の電気化学システム。
- 電気化学システムにおいて:
第1の温度で動作するよう構成された第1の電極組立体であって、前記第1の電極組立体は、第1の電解質のための第1の電極セット及び第2の電解質のための第2の電極セットを含む、第1の電極組立体;
前記第1の温度とは異なる第2の温度で動作するよう構成された第2の電極組立体であって、前記第2の電極組立体は、前記第1の電解質のための第1の電極セット及び前記第2の電解質のための第2の電極セットを含む、第2の電極組立体;並びに
前記第1の電解質を貯蔵するための第1の貯蔵タンク又は前記第2の電解質を貯蔵するための第2の貯蔵タンクのうちの少なくとも一方
を備える、電気化学システム。 - 前記第1の温度で動作し、熱源からの熱を吸収するよう構成された、第1の熱処理デバイスを更に備える、請求項19に記載の電気化学システム。
- 前記第1の電極組立体に、貯蔵された第1の電解質を、前記第1の処理デバイスを介して提供するための第3の貯蔵タンク、又は前記第1の電極組立体に、貯蔵された第2の電解質を、前記第1の処理デバイスを介して提供するための第4の貯蔵タンクのうちの少なくとも一方を更に備える、請求項20に記載の電気化学システム。
- 前記第2の温度で動作し、熱を廃棄するよう構成された、第2の熱処理デバイスを更に備える、請求項19に記載の電気化学システム。
- 前記第1の貯蔵タンクが、貯蔵された前記第1の電解質を、前記第2の処理デバイスを介して前記第2の電極組立体に提供すること、又は前記第2の貯蔵タンクが、貯蔵された前記第2の電解質を、前記第2の処理デバイスを介して前記第2の電極組立体に提供することのうちの少なくとも一方が実施される、請求項22に記載の電気化学システム。
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