JP2020132858A - エチレン−ビニルアルコール系共重合体樹脂組成物、多層構造体および包装体 - Google Patents
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Abstract
Description
一方、EVOH樹脂におけるエチレン含有率や溶融粘度、トリブロック共重合体の分子量やブロック成分構成等により、EVOH樹脂とトリブロック共重合体のブレンド比率が上記範囲内であっても、ガスバリア性が劣ったり、JIS D硬度が高くなったりする場合があることも開示されている(表2の参考例1、参考例2)。
ここでは、変性ブロック共重合体:極性熱可塑性重合体=98:2〜50:50の樹脂組成物は、変性ブロック共重合体の改質された組成物として有用であり、変性ブロック共重合体:極性熱可塑性重合体=2:98〜50:50の樹脂組成物は、極性熱可塑性重合体の耐衝撃性等が改善されると説明されている。具体的には、EVOH樹脂:変性ブロック共重合体=90:10〜75:25の割合で混合した樹脂組成物は、EVOH樹脂と比べて、アイゾット衝撃強度が大幅に改善されることが示されている(表5)。
また、かかる樹脂組成物において、フィルムの熱封緘性および耐屈曲性を向上させる目的で、ハードセグメントにポリスチレン、ソフトセグメントにポリブタジエンまたはポリイソプレンを使用したブロックポリマーであるスチレン系熱可塑性エラストマーを配合することが記載されている(段落番号0016および0017)。
また、近年、インターネットショッピングの普及、発展途上国の経済成長等に伴い、物品流通のボーダーレス化が急速に進み、食品や薬品等の輸送期間が長期化する傾向があり、長期輸送時や取扱中における落下や衝突に対する高い耐衝撃性と、さらに優れたガスバリア性と優れた耐屈曲性を兼ね備えたEVOH樹脂組成物からなる層を有する多層構造体(包装材)が求められている。
[式]0.001≦((D)金属イオン換算含有量/(B)酢酸イオン換算含有量)≦1.30・・・(1)
[式]0.11≦((D)金属イオン換算含有量/(C)カルボン酸イオン換算含有量)≦100・・・(2)
[式]30≦((F)含有量/(D)金属イオン換算含有量)≦2900・・・(3)
[式]0.001≦((D)金属イオン換算含有量/(B)酢酸イオン換算含有量)≦1.30・・・(1)
[式]0.11≦((D)金属イオン換算含有量/(C)カルボン酸イオン換算含有量)≦100・・・(2)
[式]30≦((F)含有量/(D)金属イオン換算含有量)≦2900・・・(3)
[式]0.001≦((F)含有量/(A+E+F)含有量)≦0.2・・・(4)
[式]1≦((A)含有量/(E+F)含有量)≦99・・・(5)
[式]0.01≦((F)含有量/(E)含有量)≦10・・・(6)
[式]500≦伸長粘度[Pa・s]≦47000・・・(7)
なお、本明細書において「および/または」とは、少なくとも一方を意味し、例えば、「Xおよび/またはY」の場合、Xのみ、Yのみ、XおよびYの三通りを意味するものである。
本発明で用いるEVOH(A)は、通常、エチレンとビニルエステル系モノマーとを共重合させた後にケン化させることにより得られる樹脂であり、エチレン−ビニルアルコール系共重合体またはエチレン−酢酸ビニル系共重合体ケン化物として知られる非水溶性の熱可塑性樹脂である。重合法も公知の任意の重合法、例えば、溶液重合、懸濁重合、エマルジョン重合等を用いることができるが、一般的にはメタノールを溶媒とする溶液重合が用いられる。得られたエチレン−ビニルエステル系共重合体のケン化も公知の方法で行ない得る。
本発明のEVOH樹脂組成物は、酢酸および/またはその塩(B)を含有するものである。すなわち、本発明のEVOH樹脂組成物は、酢酸および酢酸塩からなる群より選ばれる少なくとも一種を含有するものである。
かかる含有量が少なすぎると、上記脂肪族カルボン酸金属塩(D)の熱分解物によって接着強度が低下したり、本発明の効果が充分に得られない傾向があり、含有量が多すぎると、溶融成形時の色調安定性が低下しやすくなったり、本発明の効果が充分に得られない傾向がある。
本発明のEVOH樹脂組成物は、酢酸以外の脂肪族カルボン酸(C)を含有するものであり、上記脂肪族カルボン酸(C)の炭素数としては、通常3〜30、好ましくは4〜22、特に好ましくは5〜14である。上記脂肪族カルボン酸(C)の炭素数が上記範囲内であると、本発明の効果がより効果的に得られる傾向がある。
かかる含有量が少なすぎると、上記脂肪族カルボン酸金属塩(D)の熱安定性が不充分となり、結果として本発明の効果が充分に得られない傾向があり、含有量が多すぎると溶融成形時の色調安定性が低下しやすくなったり、上記脂肪族カルボン酸(C)自体が可塑剤として作用し、本発明の効果が充分に得られない傾向がある。
かかる含有量比が上記範囲内にあると、本発明の効果がより顕著に得られる傾向があり、上記範囲より小さいと、溶融成形時の色調安定性が不充分だったり、接着強度が不充分となる傾向があり、上記範囲より大きいと、本発明の効果が充分に得られない傾向がある。
本発明のEVOH樹脂組成物は、上記脂肪族カルボン酸(C)の金属塩である脂肪族カルボン酸金属塩(D)を含有するものである。
なお、本発明のEVOH樹脂組成物が複数の脂肪族カルボン酸(C)あるいは複数の脂肪族カルボン酸金属塩(D)を含有する場合は、少なくとも1種類の脂肪族カルボン酸(C)と脂肪族カルボン酸金属塩(D)のアニオン種が同一種であればよい。
(i)脂肪族カルボン酸金属塩(D)の金属イオン換算での含有量:乾燥した試料を精秤して、恒量化した白金蒸発皿に入れ、電熱器で炭化し、次いでガスバーナーで加熱し、煙が出なくなるまで焼き、さらに電気炉内に上記の白金蒸発皿を入れ、昇温して、完全に灰化させる。これを冷却後、灰化物に塩酸および純水を入れ、電熱器で加熱して溶解し、メスフラスコに流し込み、純水で容量を一定にして原子吸光分析用の試料とする。この原子吸光分析用試料中の金属量を原子吸光度法で定量分析することにより、脂肪族カルボン酸金属塩(D)の金属イオン換算での含有量を求めることができる。
(ii)脂肪族カルボン酸(C)のカルボン酸イオン換算での含有量:まず、液体クロマトグラフィー質量分析法(LC/MS)やガスクロマトグラフィー質量分析法(GC/MS)等を用いて、EVOH樹脂組成物中の脂肪族カルボン酸(C)とその金属塩(D)のカルボン酸イオン換算での含有量の(Cx)を定量する。その後、前述の脂肪族カルボン酸金属塩(D)の金属イオン換算での含有量から、脂肪族カルボン酸金属塩(D)のカルボン酸イオン換算での含有量(Cy)を算出する。そして、脂肪族カルボン酸(C)とその金属塩(D)のカルボン酸イオン換算での含有量の総和(Cx)と脂肪族カルボン酸金属塩(D)のカルボン酸イオン換算での含有量(Cy)の差((Cx)−(Cy))から、脂肪族カルボン酸(C)のカルボン酸イオン換算での含有量を求めることができる。
本発明で用いられる、極性基を含有しないスチレン系熱可塑性エラストマー(E)は、通常ハードセグメントとなる芳香族ビニルモノマーのポリマーブロック(e1)と、通常ソフトセグメントとなるゴム成分たる不飽和炭化水素化合物のポリマーブロックおよび/またはその水添ブロック(e2)とを有するもので、一般にスチレン系熱可塑性エラストマーとして知られているものを用いることができる(本発明においては、かかる極性基を含有しないスチレン系熱可塑性エラストマー(E)を「ブロック共重合体(E)」と称することがある。)。
上記共役ジエン化合物としては、例えば、イソプレン、ブタジエン、ヘキサジエン、2,3−ジメチル−1,3−ブタジエン、1,3−ペンタジエン等が挙げられる。上記ジエンとしては、ヘキサジエン等が挙げられる。なお、ジエン化合物からなる上記脂肪族炭化水素ポリマーブロック(b2)は、上記共役ジエン化合物からなるポリマーブロックの水素添加の結果、得られたものであってもよい。上記アルケンとしては、エチレン、プロピレン、n−ブチレン、イソブチレン等が挙げられる。これらのアルケンからなる上記不飽和炭化水素化合物のポリマーブロックおよび/またはその水添ブロック(e2)は、上記共役ジエンまたはジエンからなるポリマーブロックの水素添加の結果、得られたものであってもよい。
ただし、他の共重合性モノマーを含む場合、各ポリマーブロックにおける他の共重合性モノマーの含有率は、各ポリマーブロック重量の10重量%以下とすることが好ましく、5重量%以下とすることがより好ましい。
EVOH(A)の溶融粘度とブロック共重合体(E)との溶融粘度が近い程、溶融混練が容易になり、ブロック共重合体(E)がEVOH樹脂中に均一に分散した樹脂組成物が得られやすく、ひいては耐屈曲性、透明性に優れた樹脂組成物が得られやすい。具体的には、230℃、荷重2160g条件下で測定したMFR比(EVOH(A)/ブロック共重合体(E))が、通常0.1〜10、好ましくは0.5〜4、より好ましくは0.7〜3である。
本発明で用いられる極性基を含有するスチレン系熱可塑性エラストマー(F)は、芳香族ビニルモノマー単位からなるポリマーブロック(f1)と、不飽和炭化水素化合物を重合してなるポリマーブロックまたはその水素添加ブロック(f2)とを有するブロック共重合体であり、さらに極性基を有するブロック共重合体である。
変性ブロック共重合体(F)は、EVOH(A)と適度な反応性を有することが好ましく、この点から、カルボキシ基およびアミノ基からなる群より選ばれる少なくとも1種の極性基を有する変性ブロック共重合体(F)が好ましく、より好ましくはカルボキシ基を有する変性ブロック共重合体である。
変性ブロック共重合体(F)のブロック共重合体と、ブロック共重合体(E)の各ポリマーブロックのモノマー構成(すなわちe1とf1、e2とf2)やブロック構造は同じであってもよいし、異なっていてもよい。
かかる酸価が高すぎると、EVOH(A)との反応点が多くなるため、高重合度化物が発生しやすくなり、樹脂組成物のMFRが低下して成形加工性が不足しやすい傾向にある。また、高重合度化物が発生することで、樹脂組成物内で粘度の偏りが発生し、樹脂組成物をフィルムとしたときにスジが発生しやすくなり、耐屈曲性が低下する傾向がある。
EVOH(A)の溶融粘度と変性ブロック共重合体(F)との溶融粘度が近いほど、溶融混練が容易になり、耐屈曲性、透明性に優れた樹脂組成物が得られやすい。具体的には、230℃、荷重2160g条件下で測定したMFR比(EVOH(A)/変性ブロック共重合体(F))が、通常0.1〜10、好ましくは0.5〜4.0、より好ましくは0.7〜3.0である。
また、ブロック共重合体(E)の溶融粘度と変性ブロック共重合体(F)との溶融粘度比は、例えば、具体的には、230℃、荷重2160g条件下で測定したMFR比(ブロック共重合体(E)/変性ブロック共重合体(F))が、通常0.1〜10、好ましくは0.5〜4.0、より好ましくは0.7〜3.0である。
[式]0.001≦((D)金属イオン換算含有量/(B)酢酸イオン換算含有量)≦1.30・・・(1)
好ましくは0.005≦((D)/(B))≦1.1、より好ましくは0.005≦((D)/(B))≦1.0、さらにより好ましくは0.01≦((D)/(B))≦0.8、特に好ましくは0.04≦((D)/(B))≦0.7、殊に好ましくは0.05≦((D)/(B))≦0.65である。かかる値が上記範囲内にあると、本発明の効果がより顕著に得られる傾向があり、上記範囲より小さいと、本発明の効果が充分に得られない傾向があり、上記範囲より大きいと、溶融成形時の色調安定性が不充分だったり、接着強度が不充分となる傾向がある。
[式]0.11≦((D)金属イオン換算含有量/(C)カルボン酸イオン換算含有量)≦100・・・(2)
好ましくは0.13≦((D)/(C))≦90、さらに好ましくは0.15≦((D)/(C))≦80、特に好ましくは0.2≦((D)/(C))≦70である。かかる値が上記範囲内にあると、本発明の効果がより顕著に得られる傾向があり、上記範囲より小さいと、溶融成形時の色調安定性が不充分だったり、本発明の効果が充分に得られない傾向があり、上記範囲より大きいと、溶融成形時の色調安定性が不充分だったり、成形性が不充分となる傾向がある。
[式]30≦((F)含有量/(D)金属イオン換算含有量)≦2900・・・(3)
好ましくは70≦((F)/(D))≦2500、特に好ましくは80≦((F)/(D))≦2000、殊に好ましくは90≦((F)/(D))≦1500である。かかる値が上記範囲内にあると、本発明の効果がより顕著に得られる傾向があり、上記範囲より小さいと耐衝撃性または耐屈曲性または色調安定性が不充分となる傾向があり、上記範囲より大きいと耐衝撃性または色調安定性が不充分となるとなる傾向がある。
[式]0.001≦((F)含有量/(A+E+F)含有量)≦0.2・・・(4)
より好ましくは0.005≦((F)含有量/(A+E+F)含有量)≦0.18、特に好ましくは0.01≦((F)含有量/(A+E+F)含有量)≦0.15、殊に好ましくは0.015≦((F)含有量/(A+E+F)含有量)≦0.1である。かかる値が上記範囲内にあると、本発明の効果がより顕著に得られる傾向があり、上記範囲より小さいと耐屈曲性が不充分となる傾向があり、上記範囲より大きいと耐衝撃性および色調安定性が不充分となる傾向がある。
[式]1≦((A)含有量/(E+F)含有量)≦99・・・(5)
好ましくは1.5≦((A)含有量/(E+F)含有量)≦20、特に好ましくは2≦((A)含有量/(E+F)含有量)≦15である。かかる値が上記範囲内にあると、本発明の効果がより顕著に得られる傾向があり、上記範囲より小さいとガスバリア性が不充分となる傾向があり、上記範囲より大きいと耐屈曲性が不充分となる傾向がある。
[式]0.01≦((F)含有量/(E)含有量)≦10・・・(6)
好ましくは0.03≦((F)含有量/(E)含有量)≦3、より好ましくは0.05≦((F)含有量/(E)含有量)≦2、特に好ましくは0.08≦((F)含有量/(E)含有量)≦1、殊に好ましくは0.1≦((F)含有量/(E)含有量)≦0.5である。かかる値が上記範囲内にあると、本発明の効果がより顕著に得られる傾向があり、上記範囲より小さいと耐屈曲性や色調安定性が不充分となる傾向があり、上記範囲より大きいと耐屈曲性や色調安定性が不充分となる傾向がある。
500≦伸長粘度[Pa・s]≦47000・・・(7)
より好ましくは700≦伸長粘度[Pa・s]≦30000、特に好ましくは800≦伸長粘度[Pa・s]≦20000である。かかる値が上記範囲内にあると、本発明の効果がより顕著に得られる傾向があり、上記範囲より小さいと、本発明の効果が充分に得られない傾向があり、上記範囲より大きいと溶融成形時の成形性が不充分となる傾向がある。
本発明のEVOH樹脂組成物の210℃、100S-1での伸長粘度(Pa・s)は、キャピラリー型レオメーターを用い、Cogswellの式[Polymer Engineering Science、12巻、64−73頁(1972)]に基づいて、下記の条件で測定を行なうことにより求めることができる。
ηe=[9(n+1)2P0 2]/[32ηs(dγ/dt)2]・・・式(8)
dε/dt=4σs(dγ/dt)/[3(n+1)P0]・・・式(9)
σs=k(dγ/dt)n・・・式(10)
ここで、ηeは伸長粘度、ηsは剪断粘度、dγ/dtは剪断歪み速度、dε/dtは伸長歪み速度、σsは剪断応力、kは定数、指数nは、メルトフラクチャーやスリップスティックの発生しない剪断速度領域(100≦dγ/dt≦1000)における、剪断応力と剪断歪み速度がべき乗則に従うと仮定し、二次関数でフィッティングを行うことにより求められる。P0はキャピラリー長0のダイで生じる圧力損失であり、2つ以上の長さの異なるキャピラリーを用いた測定結果のBaglay補正により求められる。
測定装置:Gottfert社製RHEOGRAPH 20
測定温度:210℃
ロングダイ:長さ10mm、直径1mm、流入角180°
ショートダイ:長さ0.2mm、直径1mm、流入角180°
本発明のEVOH樹脂組成物は、上記炭化水素系樹脂(G)を含有することが好ましい。
中でも上記の芳香族系石油樹脂、または脂肪族/芳香族系石油樹脂を水素添加して得られた水添系石油樹脂が代表的であり、具体例としては、アルコン(荒川化学工業社製)、アイマーブ(出光興産社製)、エスコレッツ5000シリーズ(エクソンモービル社製)等が挙げられる。
かかる水添系石油樹脂の場合には、水添率によって樹脂の極性が異なり、主に水添率90%以上の完全水添型と水添率90%未満の部分水添型に2種類に分類される。前者の具体例としては、アルコンPグレード(荒川化学工業社製)、アイマーブPタイプ(出光興産社製)等が挙げられ、後者の具体例としては、アルコンMグレード(荒川化学工業社)、アイマーブSタイプ(出光興産社製)等が挙げられる。
また、水添系石油樹脂の水添率については、特に限定されないが、極性が低いSEBS、SEPS等の水添された上記極性基を含有しないスチレン系熱可塑性エラストマー(B)との親和性を考慮すると、完全水添型の水添系石油樹脂を用いることが好ましい。
上記数平均分子量は、ゲルバーミエーションクロマトグラフィー(GPC)測定で得られるポリスチレン換算値により算出することができる。
また、水添系石油樹脂の場合には、ハーゼンナンバーが通常200以下、好ましくは150以下、特に好ましくは100以下である。ハーゼンナンバーが200以下のものを用いると、外観特性に優れた無色透明な樹脂組成物を得ることができる。
なお、色相の測定方法としては、JIS K0071−1(ハーゼンナンバー)、JIS K0071−2(ガードナーナンバー)に準拠した方法を用いることができる。
分散助剤たる上記炭化水素系樹脂(G)の含有量が少なすぎる場合、上記炭化水素系樹脂(G)の配合効果が得られにくくなる。一方、多すぎる場合、過剰な上記炭化水素系樹脂(G)が排斥されることで、フィルムスジ、目ヤニ等の外観不良が発生するおそれがある。
本発明のEVOH樹脂組成物は、ホウ酸および/またはその塩(H)を含有することが好ましい。すなわち、本発明のEVOH樹脂組成物は、ホウ酸およびホウ酸塩からなる群より選ばれる少なくとも一種を含有するものであることが好ましい。
かかる含有量が少なすぎると、上記ホウ酸および/またはその塩(H)の配合効果が得られにくくなる。一方、多すぎる場合、色調が低下したり、多層製膜時にフィッシュアイが多発する傾向がある。
本発明のEVOH樹脂組成物には、樹脂成分として、EVOH(A)以外に、他の熱可塑性樹脂を、EVOH(A)に対して、通常30重量%以下となるような範囲内で含有してもよい。
具体的には、例えば、ポリカプラミド(ナイロン6)、ポリ−ω−アミノヘプタン酸(ナイロン7)、ポリ−ω−アミノノナン酸(ナイロン9)、ポリウンデカンアミド(ナイロン11)、ポリラウリルラクタム(ナイロン12)等のホモポリマーが挙げられ、なかでもポリカプラミド(ナイロン6)が好ましい。また、共重合ポリアミド系樹脂としては、ポリエチレンジアミンアジパミド(ナイロン26)、ポリテトラメチレンアジパミド(ナイロン46)、ポリヘキサメチレンアジパミド(ナイロン66)、ポリヘキサメチレンセバカミド(ナイロン610)、ポリヘキサメチレンドデカミド(ナイロン612)、ポリオクタメチレンアジパミド(ナイロン86)、ポリデカメチレンアジパミド(ナイロン108)、カプロラクタム/ラウリルラクタム共重合体(ナイロン6/12)、カプロラクタム/ω−アミノノナン酸共重合体(ナイロン6/9)、カプロラクタム/ヘキサメチレンジアンモニウムアジペート共重合体(ナイロン6/66)、ラウリルラクタム/ヘキサメチレンジアンモニウムアジペート共重合体(ナイロン12/66)、エチレンジアミンアジパミド/ヘキサメチレンジアンモニウムアジペート共重合体(ナイロン26/66)、カプロラクタム/ヘキサメチレンジアンモニウムアジペート/ヘキサメチレンジアンモニウムセバケート共重合体(ナイロン66/610)、エチレンアンモニウムアジペート/ヘキサメチレンジアンモニウムアジペート/ヘキサメチレンジアンモニウムセバケート共重合体(ナイロン6/66/610)等の脂肪族ポリアミドや、ポリヘキサメチレンイソフタルアミド、ポリヘキサメチレンテレフタルアミド、ポリメタキシリレンアジパミド、ヘキサメチレンイソフタルアミド/テレフタルアミド共重合体、ポリ−P−フェニレンテレフタルアミドや、ポリ−P−フェニレン・3−4'ジフェニルエーテルテレフタルアミド等の芳香族ポリアミド、非晶性ポリアミド、これらのポリアミド系樹脂をメチレンベンジルアミン、メタキシレンジアミン等の芳香族アミンで変性したものやメタキシリレンジアンモニウムアジペート等が挙げられる。あるいは、これらの末端変性ポリアミド系樹脂であってもよく、好ましくは末端変性ポリアミド系樹脂である。
本発明のEVOH樹脂組成物には、本発明の効果を阻害しない範囲(例えば、通常、EVOH樹脂組成物の10重量%以下、好ましくは5重量%以下)において、一般的にEVOH樹脂組成物に配合する添加剤、例えば、熱安定剤、酸化防止剤、帯電防止剤、着色剤、紫外線吸収剤、滑剤(例えば、飽和脂肪族アミド(例えば、ステアリン酸アミド等)、不飽和脂肪酸アミド(例えば、オレイン酸アミド等)、ビス脂肪酸アミド(例えば、エチレンビスステアリン酸アミド等)、低分子量ポリオレフィン(例えば、分子量500〜10000程度の低分子量ポリエチレン、または低分子量ポリプロピレン等))、可塑剤(例えば、エチレングリコール、グリセリン、ヘキサンジオール等の脂肪族多価アルコール等)、光安定剤、界面活性剤、抗菌剤、乾燥剤、アンチブロッキング剤、難燃剤、架橋剤、発泡剤、結晶核剤、防曇剤、生分解用添加剤、シランカップリング剤、酸素吸収剤、リン酸および/またはその塩、桂皮酸および/またはその塩、共役ポリエン化合物、エンジオール基含有物質(例えば、没食子酸プロピル等のフェノール類等)、アルデヒド化合物(例えば、クロトンアルデヒド等の不飽和アルデヒド類等)等の公知の添加剤等が含有されていてもよい。これらは単独で、もしくは2種以上併せて用いることができる。
本発明のEVOH樹脂組成物の製造方法は、特に限定するものではないが、例えば、以下の(I)〜(IV)に示す方法等が挙げられる。
(I)EVOH(A)のペレットに、酢酸および/またはその塩(B)、脂肪族カルボン酸(C)、脂肪族カルボン酸金属塩(D)、極性基を含有しないスチレン系熱可塑性エラストマー(E)、極性基を含有するスチレン系熱可塑性エラストマー(F)からなる群より選ばれる少なくとも1種を所定割合で配合して、ドライブレンドする方法(ドライブレンド法)。
(II)EVOH(A)、極性基を含有しないスチレン系熱可塑性エラストマー(E)、極性基を含有するスチレン系熱可塑性エラストマー(F)のペレットからなる群より選ばれる少なくとも1種を、酢酸および/またはその塩(B)、脂肪族カルボン酸(C)、上記脂肪族カルボン酸金属塩(D)からなる群より選ばれる少なくとも1種を含有する溶液に浸漬させた後、ペレットを乾燥させる方法(浸漬法)。
(III)EVOH(A)の溶融混練時に、酢酸および/またはその塩(B)、脂肪族カルボン酸(C)、脂肪族カルボン酸金属塩(D)、極性基を含有しないスチレン系熱可塑性エラストマー(E)、極性基を含有するスチレン系熱可塑性エラストマー(F)からなる群より選ばれる少なくとも1種を配合し、その後ペレットを作製する方法(溶融混練法)。
(IV)EVOH(A)、極性基を含有しないスチレン系熱可塑性エラストマー(E)、極性基を含有するスチレン系熱可塑性エラストマー(F)のペレットの少なくとも1種を含有した溶液に、酢酸および/またはその塩(B)、脂肪族カルボン酸(C)、上記脂肪族カルボン酸金属塩(D)からなる群より選ばれる少なくとも1種を添加して混合後、溶液中の溶媒を除去する方法(溶液混合法)。
[含水率の測定方法]
EVOH(A)、極性基を含有しないスチレン系熱可塑性エラストマー(E)、極性基を含有するスチレン系熱可塑性エラストマー(F)からなる群より選ばれる少なくとも1種のペレットを電子天秤にて秤量(W1:単位g)後、150℃に維持された熱風オーブン型乾燥器に入れ、5時間乾燥させてから、さらにデシケーター中で30分間放冷させた後の重量を同様に秤量(W2:単位g)して、以下の式から算出する。
[式] 含水率(%)={(W1−W2)/W1}×100
配合後、均一に撹拌したEVOH樹脂組成物溶液またはペーストは、上記した公知の手法でペレット化する。工業的生産性の点で、好ましくはアンダーウォーターカット法である。得られたペレットは、公知の手法で乾燥する。
本発明の多層構造体は、上記本発明のEVOH樹脂組成物からなる層を少なくとも1層有するものである。本発明のEVOH樹脂組成物からなる層(以下、単に「EVOH樹脂組成物層」という。)は、他の基材と積層することで、さらに強度を上げたり、他の機能を付与することができる。
なお、上記層構成において、それぞれの層間には、必要に応じて接着性樹脂層を介してもよい。本発明のEVOH樹脂組成物層の少なくとも一方の面に、接着性樹脂層を介して、他の基材樹脂層(すなわちEVOH以外の熱可塑性樹脂層)を有する多層構造体である場合、本発明の効果がより効果的に得られる傾向がある。
また、上記多層構造体を製造する過程で発生する端部や不良品等を再溶融成形して得られる、本発明のEVOH樹脂組成物と他の基材樹脂もしくは他の基材樹脂と接着性樹脂の混合物を含むリサイクル層をRとするとき、b/R/a、a1/R/a2、b1/R/a/b2、b1/R1/a/R2/b2、b1/R1/b2/a1/a2/a3/b3/R2/b4、b1/a1/R/a2/b2、b1/R1/a1/R2/a2/R3/b2等とすることも可能である。本発明の多層構造体の層数は、のべ数にて通常2〜15層、好ましくは3〜10層である。
これらの接着性樹脂には、EVOH(A)、他のEVOH、ポリイソブチレン、エチレン−プロピレンゴム等のゴム・エラストマー成分、さらにはポリオレフィン系樹脂層の樹脂等をブレンドすることも可能である。特に、接着性樹脂の母体のポリオレフィン系樹脂と異なるポリオレフィン系樹脂をブレンドすることも可能である。
〔EVOH樹脂組成物の製造〕
EVOH(A)として、EVOH(a1)〔エチレン構造単位の含有量29モル%、ケン化度99.7モル%、MFR3.8g/10分(210℃、荷重2160g)〕ペレット、酢酸および/またはその塩(B)として酢酸ナトリウム(b1)、脂肪族カルボン酸(C)としてステアリン酸(c1)、脂肪族カルボン酸金属塩(D)としてステアリン酸亜鉛(d1)、極性基を含有しないスチレン系熱可塑性エラストマー(E)として、SEBS(e1)〔旭化成社製「Tuftec H1041」、スチレン含有量30モル%、MFR5.0g/10分(230℃、荷重2160g)〕ペレット、極性基を含有するスチレン系熱可塑性エラストマー(F)として、無水マレイン酸変性SEBS(f1)〔旭化成社製「Tuftec M1911」、スチレン含有量30モル%、MFR4.5g/10分(230℃、荷重2160g)、酸価2mgCH3ONa/g、極性基含有量1.9×10-2ミリモル/g〕ペレット、炭化水素系樹脂(G)として脂環族系炭化水素樹脂(g1)〔荒川化学工業社製「Arkon P−125」、完全水添型、軟化点125℃、ハーゼンナンバー30、数平均分子量750〕、ホウ酸および/またはその塩(H)としてホウ酸(h1)を用いた。
また、各成分の含有量としては、EVOH(a1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して75重量%用い、酢酸ナトリウム(b1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して酢酸イオン換算で0.0324重量%用い、ステアリン酸(c1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00049重量%用い、ステアリン酸亜鉛(d1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.01重量%用い、SEBS(e1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して19重量%用い、無水マレイン酸変性SEBS(f1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して3重量%用い、脂環族系炭化水素樹脂(g1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)、脂環族系炭化水素樹脂(g1)の含有量の総和に対して3重量%用い、ホウ酸(h1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)、ホウ酸(h1)の含有量の総和に対してホウ素換算で0.0045重量%用いた。
EVOH(a1)ペレット、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)ペレット、無水マレイン酸変性SEBS(f1)ペレット、脂環族系炭化水素樹脂(g1)、ホウ酸(h1)を一括でドライブレンドしたあと、φ32mm二軸押出成形装置(L/D=56、成形温度=210℃)で溶融混練して再ペレット化することにより本発明のEVOH樹脂組成物を調製した。
3種5層多層共押出キャストフィルム製膜装置に、上記で調製したEVOH樹脂組成物、直鎖状低密度ポリエチレン(LLDPE)〔日本ポリエチレン社製「NOVATEC UF240」、MFR2.1g/10分(190℃、荷重2160g)〕、接着性樹脂(LyondellBasell社製「PLEXAR PX3236」、MFR2.0g/10分〔190℃、荷重2160g〕)を供給して、下記条件で多層共押出成形により、LLDPE層/接着性樹脂層/EVOH樹脂組成物層/接着性樹脂層/LLDPE層の3種5層構造の多層構造体(フィルム)を得た。多層構造体の各層の厚み(μm)は、37.5/5/15/5/37.5であった。成形装置のダイ温度は、全て210℃に設定した。
(多層共押出成形条件)
・中間層押出機(EVOH樹脂組成物):40mmφ単軸押出機(バレル温度:210℃)
・上下層押出機(LLDPE):40mmφ単軸押出機(バレル温度:210℃)
・中上下層押出機(接着性樹脂):32mmφ単軸押出機(バレル温度:210℃)
・ダイ:3種5層フィードブロック型Tダイ(ダイ温度:210℃)
・引取速度:9.0m/分
・ロール温度:80℃
上記で製造したEVOH樹脂組成物5gを30mmφアルミカップ(アズワン社製、ディスポディニッシュPP−724)に入れ、空気雰囲気下で210℃×2時間静置したものを試料として色調評価に供した。色調評価は、下記装置および評価方法に基づいて行った。
・使用機器:ビジュアルアナライザーIRISVA400(アルファ・モス・ジャパン社製)
・データ解析用ソフト:Alpha Soft V14.3
・対物レンズ:25mm(Basler社製)
・照明モード:上下照明
・評価方法:色調評価用試料を、上記ビジュアルアナライザーのチャンバー内のトレイにセットし、CCDカメラで色調評価用試料全体の平面画像を撮影した後、データ解析用ソフトを用いて画像処理を行うことで試料のカラーパターンを評価した。得られたカラーパターンのうち、一番存在割合が多かった色(主要色)の明度(L*)から、EVOH樹脂組成物の色調安定性を評価した。なお、色調安定性は、数値が高いほど色調安定性に優れ、逆に数値が低いほど色調安定性に劣ることを意味する。結果を表1−2に示す。
上記で製造したEVOH樹脂組成物の210℃、100S-1での伸長粘度(Pa・s)を、キャピラリー型レオメーターを用いて、Cogswellの式[Polymer Engineering Science、12巻、64−73頁(1972)]、すなわち、以下の式(8)〜(10)に基づいて、下記の条件で測定を行なうことにより評価した。結果を表1−2に示す。
(Cogswell式)
ηe=[9(n+1)2P0 2]/[32ηs(dγ/dt)2]・・・式(8)
dε/dt=4σs(dγ/dt)/[3(n+1)P0]・・・式(9)
σs=k(dγ/dt)n・・・式(10)
ηe:伸長粘度(Pa・s)
ηs:剪断粘度(Pa・s)
dγ/dt:剪断歪み速度(s-1)
dε/dt:伸長歪み速度(s-1)
σs:剪断応力(Pa)
k、n:定数
P0:圧力損失(Pa)
(伸長粘度測定条件)
測定装置:Gottfert社製RHEOGRAPH 20
測定温度:210℃
予熱時間:10分間
ロングダイ:長さ10mm、直径1mm、流入角180°
ショートダイ:長さ0.2mm、直径1mm、流入角180°
上記で製造した多層構造体の衝撃強度(kgf・cm)を、23℃、50%RHの雰囲気中で、YSS式フィルムインパクトテスター(安田精機製作所社製、型式181)を用いて評価した。測定は計10回行い、その平均値を多層構造体の衝撃強度として評価した。なお、クランプ内径は60mm、衝撃球は半径12.7mmのものを用い、振り子の持ち上げ角度90°とした。なお、多層構造体の衝撃強度は、数値が高いほど衝撃強度に優れ、逆に数値が低いほど衝撃強度に劣ることを意味する。結果を表1−2に示す。
上記で製造したEVOH樹脂組成物を、φ40mm単層押出成形装置(幅400mmT−ダイ使用、成形温度=210℃)を用いて、厚み30μmのEVOH樹脂組成物の単層フィルムを作製した。上記で作製したEVOH樹脂組成物の単層フィルムを、乾燥状態でA4サイズに切り取り、切り取った単層フィルムを、23℃、50%RHの条件下で、ゲルボフレックステスター(理学工業社製)を用いて、捻じり試験を行った。なお、かかるゲルボフレックステスターの条件は、捻り:440°,3.5インチ、水平方向:2.5インチである。上記捻じり試験を500回(40サイクル/分)加えた後、該単層フィルムの中央部28cm×17cmあたりのピンホール発生数を数えた。かかるテストを5回試行し、その平均値を求めた。結果を表1−2に示す。なお、表中「−*」は試験途中でフィルムが破れた事を意味する。
実施例1において、ステアリン酸(c1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00014重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例1において、EVOH(a1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して90重量%用い、酢酸ナトリウム(b1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して酢酸イオン換算で0.0389重量%用い、SEBS(e1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して7.6重量%用い、無水マレイン酸変性SEBS(f1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して1.2重量%用い、脂環族系炭化水素樹脂(g1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)、脂環族系炭化水素樹脂(g1)の含有量の総和に対して1.2重量%用い、ホウ酸(h1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)、ホウ酸(h1)の含有量の総和に対してホウ素換算で0.0054重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例1において、ステアリン酸(c1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00097重量%用い、ステアリン酸亜鉛(d1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.02重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例1において、ステアリン酸(c1)の代わりにカプリル酸(c2)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00138重量%用い、ステアリン酸亜鉛(d1)の代わりにカプリル酸亜鉛(d2)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.01重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例5において、ホウ酸(h1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)、ホウ酸(h1)の含有量の総和に対してホウ素換算で0.03重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例3において、ステアリン酸(c1)の代わりにカプリル酸(c2)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00138重量%用い、ステアリン酸亜鉛(d1)の代わりにカプリル酸亜鉛(d2)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.01重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例5において、SEBS(e1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して21重量%用い、無水マレイン酸変性SEBS(f1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して4重量%用い、脂環族系炭化水素樹脂(g1)を用いなかった以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例8において、酢酸ナトリウム(b1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して酢酸イオン換算で0.01重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例8において、SEBS(e1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して15重量%用い、無水マレイン酸変性SEBS(f1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して10重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例8において、SEBS(e1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して5重量%用い、無水マレイン酸変性SEBS(f1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して20重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例5において、カプリル酸(c2)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00276重量%用い、カプリル酸亜鉛(d2)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.02重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例1において、ステアリン酸(c1)の代わりにラウリン酸(c3)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ラウリン酸(c3)、ラウリン酸亜鉛(d3)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00036重量%用い、ステアリン酸亜鉛(d1)の代わりにラウリン酸亜鉛(d3)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ラウリン酸(c3)、ラウリン酸亜鉛(d3)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.01重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例3において、ステアリン酸(c1)の代わりにラウリン酸(c3)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ラウリン酸(c3)、ラウリン酸亜鉛(d3)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00036重量%用い、ステアリン酸亜鉛(d1)の代わりにラウリン酸亜鉛(d3)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ラウリン酸(c3)、ラウリン酸亜鉛(d3)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.01重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例13において、ラウリン酸(c3)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ラウリン酸(c3)、ラウリン酸亜鉛(d3)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00071重量%用い、ラウリン酸亜鉛(d3)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ラウリン酸(c3)、ラウリン酸亜鉛(d3)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.02重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例1において、ステアリン酸(c1)の代わりにベヘン酸(c4)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ベヘン酸(c4)、ベヘン酸亜鉛(d4)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00057重量%用い、ステアリン酸亜鉛(d1)の代わりにベヘン酸亜鉛(d4)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ベヘン酸(c4)、ベヘン酸亜鉛(d4)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.01重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例3において、ステアリン酸(c1)の代わりにベヘン酸(c4)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ベヘン酸(c4)、ベヘン酸亜鉛(d4)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00057重量%用い、ステアリン酸亜鉛(d1)の代わりにベヘン酸亜鉛(d4)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ベヘン酸(c4)、ベヘン酸亜鉛(d4)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.01重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例5において、カプリル酸(c2)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.05381重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例13において、ラウリン酸(c3)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ラウリン酸(c3)、ラウリン酸亜鉛(d3)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.07097重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例1において、ステアリン酸(c1)およびステアリン酸亜鉛(d1)を用いなかった以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例8において、カプリル酸(c2)およびカプリル酸亜鉛(d2)を用いなかった以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例5において、カプリル酸(c2)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00014重量%用い、カプリル酸亜鉛(d2)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.001重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例5において、カプリル酸(c2)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00828重量%用い、カプリル酸亜鉛(d2)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.06重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例7において、カプリル酸(c2)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00828重量%用い、カプリル酸亜鉛(d2)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.06重量%用い、ホウ酸(h1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)、ホウ酸(h1)の含有量の総和に対してホウ素換算で0.0045重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例13において、ラウリン酸(c3)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ラウリン酸(c3)、ラウリン酸亜鉛(d3)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00004重量%用い、ラウリン酸亜鉛(d3)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ラウリン酸(c3)、ラウリン酸亜鉛(d3)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.001重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例13において、ラウリン酸(c3)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ラウリン酸(c3)、ラウリン酸亜鉛(d3)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00214重量%用い、ラウリン酸亜鉛(d3)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ラウリン酸(c3)、ラウリン酸亜鉛(d3)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.06重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例14において、ラウリン酸(c3)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ラウリン酸(c3)、ラウリン酸亜鉛(d3)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00828重量%用い、ラウリン酸亜鉛(d2)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ラウリン酸(c3)、ラウリン酸亜鉛(d3)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.06重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例1において、ステアリン酸(c1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00005重量%用い、ステアリン酸亜鉛(d1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.001重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例1において、ステアリン酸(c1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00292重量%用い、ステアリン酸亜鉛(d1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.06重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例3において、ステアリン酸(c1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00828重量%用い、ステアリン酸亜鉛(d1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.06重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例5において、EVOH(a1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)の含有量の総和に対して77重量%用い、酢酸ナトリウム(b1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)の含有量の総和に対して0.0333重量%用い、SEBS(e1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)の含有量の総和に対して20重量%用い、ホウ酸(h1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、ホウ酸(h1)の含有量の総和に対してホウ素換算で0.0046重量%用い、無水マレイン酸変性SEBS(f1)を用いなかった以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例5において、無水マレイン酸変性SEBS(f1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して25重量%用い、SEBS(e1)および脂環族系炭化水素樹脂(g1)を用いなかった以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例5において、EVOH(a1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)の含有量の総和に対して100重量%用い、酢酸ナトリウム(b1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)の含有量の総和に対して0.0432重量%用い、ホウ酸(h1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、ホウ酸(h1)の含有量の総和に対してホウ素換算で0.0059重量%用い、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)および脂環族系炭化水素樹脂(g1)を用いなかった以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例5において、EVOH(a1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して52.5重量%用い、酢酸ナトリウム(b1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して酢酸イオン換算で0.0227重量%用い、SEBS(e1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して13.3重量%用い、無水マレイン酸変性SEBS(f1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して32.1重量%用い、脂環族系炭化水素樹脂(g1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)、脂環族系炭化水素樹脂(g1)の含有量の総和に対して2.1重量%用い、ホウ酸(h1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、カプリル酸(c2)、カプリル酸亜鉛(d2)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)、ホウ酸(h1)の含有量の総和に対してホウ素換算で0.0031重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例1において、ステアリン酸(c1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸カルシウム、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00038重量%用い、ステアリン酸亜鉛(d1)の代わりにステアリン酸カルシウムを、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸カルシウム、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.01重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例1において、ステアリン酸(c1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸マグネシウム、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00308重量%用い、ステアリン酸亜鉛(d1)の代わりにステアリン酸マグネシウムを、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸マグネシウム、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.01重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例1において、ステアリン酸(c1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸ナトリウム、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00067重量%用い、ステアリン酸亜鉛(d1)の代わりにステアリン酸ナトリウムを、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸ナトリウム、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.01重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例1において、ステアリン酸(c1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.09671重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例1において、ステアリン酸(c1)を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、ステアリン酸亜鉛(d1)、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対してカルボン酸イオン換算で0.00008重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例1において、ステアリン酸亜鉛(d1)の代わりにグルコン酸亜鉛三水和物を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、グルコン酸亜鉛三水和物、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.01重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
実施例1において、ステアリン酸亜鉛(d1)の代わりにクエン酸亜鉛二水和物を、EVOH(a1)、酢酸ナトリウム(b1)、ステアリン酸(c1)、クエン酸亜鉛二水和物、SEBS(e1)、無水マレイン酸変性SEBS(f1)の含有量の総和に対して金属イオン換算で0.01重量%用いた以外は同様に行ない、EVOH樹脂組成物および多層構造体を作製した。得られたEVOH樹脂組成物および多層構造体について、実施例1と同様に評価した。
極性基を含有しないスチレン系熱可塑性エラストマー(E)または/および極性基を含有するスチレン系熱可塑性エラストマー(F)を含有しない比較例12〜14は、耐屈曲性または色調安定性が低いものであった。
本発明で規定する式(1)を満たさない比較例4,7,10では、色調安定性が低いものであった。
本発明で規定する式(3)を満たさない比較例3,5,6,8,9,11,15では、衝撃強度または色調安定性が低いものであった。本発明で規定する式(2)を満たさない比較例19,20では、衝撃強度が低いものであった。
さらに、脂肪族カルボン酸金属塩(D)の金属種が、長周期型周期表第4周期dブロックに属する元素から選ばれる1種ではない比較例16〜18においても衝撃強度が低いものであった。
そして、脂肪族カルボン酸(C)と脂肪族カルボン酸金属塩(D)のアニオン種が同一種でない比較例21および22では、衝撃強度、色調安定性、耐屈曲性が低いものであった。
これに対し、本発明の特徴的構成を有するEVOH樹脂組成物(実施例1〜19)では、衝撃強度に優れながらも耐屈曲性が低下せず優れた値を示した。さらに色調安定性も低下しないものであった。
Claims (18)
- エチレン−ビニルアルコール系共重合体(A)、酢酸および/またはその塩(B)、酢酸以外の脂肪族カルボン酸(C)、上記脂肪族カルボン酸(C)の金属塩である脂肪族カルボン酸金属塩(D)、極性基を含有しないスチレン系熱可塑性エラストマー(E)、極性基を含有するスチレン系熱可塑性エラストマー(F)を含有する樹脂組成物であって、上記脂肪族カルボン酸金属塩(D)の金属種が、長周期型周期表第4周期dブロックに属する元素から選ばれる少なくとも1種であり、上記酢酸および/またはその塩(B)、上記酢酸以外の脂肪族カルボン酸(C)、上記脂肪族カルボン酸(C)の金属塩である脂肪族カルボン酸金属塩(D)、上記極性基を含有するスチレン系熱可塑性エラストマー(F)の各種含有量が、重量基準で下記式(1)〜(3)を満たすことを特徴とするエチレン−ビニルアルコール系共重合体樹脂組成物。
[式]0.001≦((D)金属イオン換算含有量/(B)酢酸イオン換算含有量)≦1.30・・・(1)
[式]0.11≦((D)金属イオン換算含有量/(C)カルボン酸イオン換算含有量)≦100・・・(2)
[式]30≦((F)含有量/(D)金属イオン換算含有量)≦2900・・・(3) - 上記極性基を含有しないスチレン系熱可塑性エラストマー(E)が、芳香族ビニルモノマー単位からなるポリマーブロック(e1)と、不飽和炭化水素化合物を重合してなるポリマーブロックおよび/またはその水素添加ブロック(e2)とを有するブロック共重合体であり、極性基を含有するスチレン系熱可塑性エラストマー(F)が、芳香族ビニルモノマー単位からなるポリマーブロック(f1)と、不飽和炭化水素化合物を重合してなるポリマーブロックおよび/またはその水素添加ブロック(f2)とを有するブロック共重合体で、且つ極性基を含有する変性ブロック共重合体であることを特徴とする請求項1記載のエチレン−ビニルアルコール系共重合体樹脂組成物。
- 上記エチレン−ビニルアルコール系共重合体(A)、上記極性基を含有しないスチレン系熱可塑性エラストマー(E)、上記極性基を含有するスチレン系熱可塑性エラストマー(F)の各種含有量が、重量基準で下記式(4)を満たすことを特徴とする請求項1または2に記載のエチレン−ビニルアルコール系共重合体樹脂組成物。
[式]0.001≦((F)含有量/(A+E+F)含有量)≦0.2・・・(4) - 上記エチレン−ビニルアルコール系共重合体(A)、上記極性基を含有しないスチレン系熱可塑性エラストマー(E)、上記極性基を含有するスチレン系熱可塑性エラストマー(F)の各種含有量が、重量基準で下記式(5)を満たすことを特徴とする請求項1〜3のいずれか一項に記載のエチレン−ビニルアルコール系共重合体樹脂組成物。
[式]1≦((A)含有量/(E+F)含有量)≦99・・・(5) - 上記極性基を含有しないスチレン系熱可塑性エラストマー(E)、上記極性基を含有するスチレン系熱可塑性エラストマー(F)の各種含有量が、重量基準で下記式(6)を満たすことを特徴とする請求項1〜4のいずれか一項に記載のエチレン−ビニルアルコール系共重合体樹脂組成物。
[式]0.01≦((F)含有量/(E)含有量)≦10・・・(6) - 上記(E)成分における芳香族ビニル含有率が5〜50重量%であることを特徴とする請求項1〜5のいずれか一項に記載のエチレン−ビニルアルコール系共重合体樹脂組成物。
- 上記(F)成分の極性基の含有量が、1.0×10-3〜1ミリモル/gであることを特徴とする請求項1〜6のいずれか一項に記載のエチレン−ビニルアルコール系共重合体樹脂組成物。
- 上記(F)成分の極性基がカルボキシ基であることを特徴とする請求項1〜7のいずれか一項に記載のエチレン−ビニルアルコール系共重合体樹脂組成物。
- 上記(F)成分のカルボキシ基の含有量が20mgCH3ONa/g以下であることを特徴とする請求項1〜8のいずれか一項に記載のエチレン−ビニルアルコール系共重合体樹脂組成物。
- 上記脂肪族カルボン酸金属塩(D)の金属イオン換算での含有量が、上記エチレン−ビニルアルコール系共重合体(A)、上記酢酸および/またはその塩(B)、上記脂肪族カルボン酸(C)、上記脂肪族カルボン酸金属塩(D)、上記極性基を含有しないスチレン系熱可塑性エラストマー(E)、上記極性基を含有するスチレン系熱可塑性エラストマー(F)の含有量の総和に対して、0.0001〜0.05重量%であることを特徴とする請求項1〜9のいずれか一項に記載のエチレン−ビニルアルコール系共重合体樹脂組成物。
- 上記脂肪族カルボン酸(C)のカルボン酸イオン換算での含有量が、上記エチレン−ビニルアルコール系共重合体(A)、上記酢酸および/またはその塩(B)、上記脂肪族カルボン酸(C)、上記脂肪族カルボン酸金属塩(D)、上記極性基を含有しないスチレン系熱可塑性エラストマー(E)、上記極性基を含有するスチレン系熱可塑性エラストマー(F)の含有量の総和に対して、0.0000001〜0.095重量%であることを特徴とする請求項1〜10のいずれか一項に記載のエチレン−ビニルアルコール系共重合体樹脂組成物。
- 上記酢酸および/またはその塩(B)の酢酸イオン換算での含有量が、上記エチレン−ビニルアルコール系共重合体(A)、上記酢酸および/またはその塩(B)、上記脂肪族カルボン酸(C)、上記脂肪族カルボン酸金属塩(D)、上記極性基を含有しないスチレン系熱可塑性エラストマー(E)、上記極性基を含有するスチレン系熱可塑性エラストマー(F)の含有量の総和に対して、0.001〜0.2重量%であることを特徴とする請求項1〜11のいずれか一項に記載のエチレン−ビニルアルコール系共重合体樹脂組成物。
- 上記脂肪族カルボン酸(C)のカルボン酸イオン換算での含有量に対する上記酢酸および/またはその塩(B)の酢酸イオン換算での含有量比(酢酸および/またはその塩(B)の酢酸イオン換算含有量/脂肪族カルボン酸(C)のカルボン酸イオン換算含有量)が、重量基準で0.0001〜10000であることを特徴とする請求項1〜12のいずれか一項に記載のエチレン−ビニルアルコール系共重合体樹脂組成物。
- 上記エチレン−ビニルアルコール系共重合体樹脂組成物の210℃、100S-1での伸長粘度が、下記式(7)を満たすことを特徴とする、請求項1〜13のいずれか一項に記載のエチレン−ビニルアルコール系共重合体樹脂組成物。
[式]500≦伸長粘度[Pa・s]≦47000・・・(7) - さらに、数平均分子量が100〜3000であり且つ60℃以上170℃未満の軟化点を有している炭化水素系樹脂(G)を含有するエチレン−ビニルアルコール系共重合体樹脂組成物であって、上記炭化水素系樹脂(G)が、上記エチレン−ビニルアルコール系共重合体(A)、上記酢酸および/またはその塩(B)、上記脂肪族カルボン酸(C)、上記脂肪族カルボン酸金属塩(D)、上記極性基を含有しないスチレン系熱可塑性エラストマー(E)、上記極性基を含有するスチレン系熱可塑性エラストマー(F)、上記炭化水素系樹脂(G)の含有量の総和に対して、0.5〜30重量%であることを特徴とする、請求項1〜14のいずれか一項に記載のエチレン−ビニルアルコール系共重合体樹脂組成物。
- さらに、ホウ酸および/またはその塩(H)を含有するエチレン−ビニルアルコール系共重合体樹脂組成物であって、上記ホウ酸および/またはその塩(H)のホウ素換算で含有量が、上記エチレン−ビニルアルコール系共重合体(A)、上記酢酸および/またはその塩(B)、上記脂肪族カルボン酸(C)、上記脂肪族カルボン酸金属塩(D)、上記極性基を含有しないスチレン系熱可塑性エラストマー(E)、上記極性基を含有するスチレン系熱可塑性エラストマー(F)、上記ホウ酸および/またはその塩(H)の含有量の総和に対して、ホウ素換算で0.0000001〜0.05重量%含有することを特徴とする、請求項1〜15のいずれか一項に記載のエチレン−ビニルアルコール系共重合体樹脂組成物。
- 請求項1〜16のいずれか一項に記載のエチレン−ビニルアルコール系共重合体樹脂組成物からなる層を有することを特徴とする多層構造体。
- 上記請求項17記載の多層構造体からなることを特徴とする包装体。
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