JP2020091166A - 酸素濃度計測装置および原子炉施設 - Google Patents

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Abstract

【課題】酸素イオン伝導性を有する固体電解質を用いた酸素濃度計測装置を用いる場合において、水素およびヨウ素種の影響を小さくする酸素濃度計測装置を提供する。【解決手段】実施形態によれば、酸素濃度計測装置は、原子炉格納容器11内に配置された酸素イオン伝導性の固体電解質の隔膜15と、隔膜15の第1の面15aおよび第2の面15bにそれぞれ接触して配置された第1および第2の電極16、17と、原子炉格納容器11内のガス中の水素とヨウ素種とを反応させてヨウ化水素を生成するヨウ化水素生成部41と、ヨウ化水素生成部41から流出したガス中のヨウ化水素を捕集するヨウ化水素フィルタ40と、を有する。ヨウ化水素フィルタ40を通過したガスは、第1の面15aに直接接し、かつ、第2の面15bに直接接しない。【選択図】図1

Description

本発明の実施形態は、酸素濃度計測装置および原子炉施設に関する。
発電用原子炉施設には、過酷事故発生時に原子炉および施設の安全性を確保するための機器があり、事故の状況把握および収束に向けた対応が採れるような機構を有している。
特に東日本大震災に伴う福島第一原子力発電所での過酷事故では、水素と酸素の反応による水素爆発により原子炉施設を損なう事象が発生しており水素爆発防止のための気相濃度監視が求められている。
従来の原子炉施設において、格納容器雰囲気モニタにより気相中の水素および酸素濃度などを測定している。当該機器は原子炉格納容器外部に設置されており、原子炉格納容器内部の気相をブロワにより当該機器まで移送し、冷却器などを用いて湿度、温度、圧力などを調整し測定を実施している。
特公昭64−4145号公報
しかしながら、東日本大震災に伴う福島第一原子力発電所での事故より、既設施設のみでは十分な対応が採れないことが明らかになっている。従来の原子炉施設において、過酷事故発生時に交流電源を失った場合は、格納容器雰囲気モニタを動作させることができず、常時監視を達成できない。特に、福島第一原子力発電所での過酷事故では、交流電源を失い監視ができない状態となり、水素と酸素の反応による水素爆発により原子炉施設を損なう事象が発生しており、水素爆発防止のための気相濃度監視が重要である。
そこで、交流電源を必要とするガスの移送や除湿、冷却、降圧などの調整等を行わず、過酷事故時の格納容器内の気相組成を直接測定するシステムが求められている。
特に酸素は、水素と共存することで燃焼、爆発を引き起こし格納容器の健全性に大きな影響を与える事象を引き起こす可能性があるため、その測定はアクシデントマネジメント上、重要な位置づけとなる。
このような状況に対応可能な先行技術として酸素イオン伝導性を有する固体電解質を用いた限界電流式酸素濃度計などの適応が考えられる。限界電流式酸素濃度計では、その電極材および動作温度を調整することで水素の燃焼速度を十分に小さくすることが可能となり、格納容器内の酸素濃度の測定が可能となる。一方で、固体電解質が酸素イオン伝導性を発揮するためには一般的に400℃以上の高温が必要であり、水素燃焼による酸素の微小な消費が避けられなかった。また、400℃程度となった場合、環境中のヨウ化メチルの熱分解により炭素が発生し、発生した炭素により電極部が被覆されることによって酸素濃度計の機能を損なう可能性があった。
本発明の実施形態が解決しようとする課題は、原子炉施設内の酸素濃度を計測するにあたり、酸素イオン伝導性を有する固体電解質を用いた限界電流式酸素濃度計などの酸素濃度計測装置を用いる場合において、水素およびヨウ素種の影響を十分に小さくすることである。
実施形態に係る酸素濃度計測装置は、原子炉格納容器内のガスの酸素濃度を計測する酸素濃度計測装置であって、前記原子炉格納容器内に配置された酸素イオン伝導性の固体電解質の隔膜と、前記隔膜の第1の面およびその第1の面の反対側の第2の面にそれぞれ接触して配置された第1および第2の電極と、前記原子炉格納容器内に配置されて前記原子炉格納容器内のガス中の水素とヨウ素種とを反応させてヨウ化水素を生成するヨウ化水素生成部と、前記ヨウ化水素生成部から流出したガス中のヨウ化水素を捕集するヨウ化水素フィルタと、を有し、前記ヨウ化水素フィルタを通過したガスが、前記隔膜の前記第1の面に直接接し、かつ、前記隔膜の前記第2の面に直接接しないように構成されていること、を特徴とする。
実施形態に係る原子炉施設は、原子炉格納容器と、前記原子炉格納容器内のガスの酸素濃度を計測する酸素濃度計測装置と、を備えた原子炉施設であって、前記酸素濃度計測装置は、前記原子炉格納容器内に配置された酸素イオン伝導性の固体電解質の隔膜と、前記隔膜の第1の面およびその第1の面の反対側の第2の面にそれぞれ接触して配置された第1および第2の電極と、前記原子炉格納容器内に配置されて前記原子炉格納容器内のガス中の水素とヨウ素種とを反応させてヨウ化水素を生成するヨウ化水素生成部と、前記ヨウ化水素生成部から流出したガス中のヨウ化水素を捕集するヨウ化水素フィルタと、を有し、前記ヨウ化水素フィルタを通過したガスが、前記隔膜の前記第1の面に直接接し、かつ、前記隔膜の前記第2の面に直接接しないように構成されていること、を特徴とする。
本発明の実施形態によれば、原子炉施設内の酸素濃度を計測するにあたり、酸素イオン伝導性を有する固体電解質を用いた限界電流式酸素濃度計などの酸素濃度計測装置を用いる場合において、水素およびヨウ素種の影響を十分に小さくすることができる。
本発明の第1の実施形態に係る酸素濃度計測装置の構成を示す断面図。 本発明の第1の実施形態に係る酸素濃度計測装置の設置状況を示す沸騰水型原子炉施設の模式的立断面図。 本発明の第2の実施形態に係る酸素濃度計測装置の構成を示す断面図。 本発明の第3の実施形態に係る酸素濃度計測装置の構成を示す断面図。 本発明の第4の実施形態に係る酸素濃度計測装置の構成を示す断面図。
以下、本発明の実施形態について、図面を参照しながら説明する。ここで、互いに同一または類似の部分には共通の符号を付して、重複説明は省略する。
[第1の実施形態]
図1は、本発明の第1の実施形態に係る酸素濃度計測装置の構成を示す断面図である。図2は、第1の実施形態に係る酸素濃度計測装置の設置状況を示す沸騰水型原子炉施設の模式的立断面図である。
この第1の実施形態の酸素濃度計測装置は、酸素ポンピングを利用した限界電流式酸素濃度計測装置である。
この酸素濃度計測装置は、原子炉格納容器11内に設置された酸素センサユニット12と、原子炉格納容器11外の制御室(図示せず)内に設置された制御・監視部13とを有する。酸素センサユニット12と制御・監視部13とは、ケーブル14で電気的に接続され、ケーブル14は貫通部14aで原子炉格納容器11の壁を貫通している。
図2に示すように、沸騰水型原子炉施設においては、原子炉格納容器11は、ドライウェル90と、ウェットウェル91とを有する。ドライウェル90とウェットウェル91とはベント管92によって接続されている。ドライウェル90内に原子炉圧力容器93が配置されている。ウェットウェル91内に圧力抑制プール94が収容されている。酸素センサユニット12は、たとえば、ドライウェル90の上部およびウェットウェル91の上部に配置されている。
図1に示すように、酸素センサユニット12は、第1の面15aおよび第2の面15bを有する酸素イオン伝導性の隔膜15を備えている。隔膜15の第1の面15aに第1の電極16が取り付けられ、隔膜15の第2の面15bに第2の電極17が取り付けられている。第1の電極16の全体、および隔膜15の第1の面15aの少なくとも一部を覆うように検査室カバー18が取り付けられ、第1の電極16および隔膜15の第1の面15aを覆う検査室19が形成されている。隔膜15の第2の面15bおよび第2の電極17は、検査室19と直接接していない。検査室カバー18には拡散孔20が形成されている。
制御・監視部13は、直流電源25と、電流計26と、電圧計27とを含む。直流電源25は第1の電極16および第2の電極17に接続され、第1の電極16側が負電位となり、第2の電極17が正電位となるように電圧が印加される。電流計26は第1の電極16および第2の電極17に流れる電流を計測し、電圧計27は、第1の電極16と第2の電極17に印加される電圧を計測するように接続されている。
酸素センサユニット12は、隔膜15を加熱するための隔膜ヒータ30と、隔膜15の温度を計測する隔膜温度計31とを有する。制御・監視部13は、隔膜ヒータ30に電力を供給する隔膜ヒータ電源35と、隔膜15の温度を所定の範囲に制御する隔膜温度制御部36とを有する。
検査室19の外側で拡散孔20を覆うようにヨウ化水素フィルタ40が配置され、ヨウ化水素フィルタ40に隣接して拡散孔20の反対側にヨウ化水素生成部41が形成されている。ヨウ化水素生成部41には、ヨウ化水素生成部41を加熱するためのヨウ化水素生成部ヒータ42と、ヨウ化水素生成部41の温度を計測するヨウ化水素生成部温度計43が取り付けられている。制御・監視部13は、ヨウ化水素生成部ヒータ42に電力を供給するヨウ化水素生成部ヒータ電源45と、ヨウ化水素生成部41の温度を所定の範囲に制御するヨウ化水素生成部温度制御部46とを有する。
この酸素濃度計測装置の計測対象となる原子炉格納容器11内のガスG1は、ヨウ化水素生成部41内に流入する。ヨウ化水素生成部41内で、ガス中のヨウ素およびヨウ化水素以外のヨウ素種がヨウ化水素に変化する。ヨウ化水素生成部41内を通ったガスG2は、ヨウ化水素フィルタ40を通り、その時、ガス中のヨウ化水素が捕集(たとえば吸着)され、残りのガスG3が拡散孔20を通って検査室19内に流入する。
検査室19内のガスのうちの酸素ガスは第1の電極16に接触することで酸素イオンに変化し、酸素イオンが隔膜15内を第2の電極17に向かって移動する(図中矢印a)。酸素イオンは第2の電極17で酸素イオンから酸素ガスに再度変化する。この際に生じる電気信号を測定することで酸素濃度もしくは酸素分圧を測定することが可能である。
隔膜15は、少なくとも525℃以下で酸素イオン伝導性を有する酸素イオン伝導型の固体電解質である。隔膜15の材料の例としては、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)、スカンジア安定化ジルコニア(ScSZ)などのジルコニア系材料に加え、ランタンストロンチウムガレートなどのぺロブスカイト型の酸素イオン伝導体、ガドリニウムドープセリア(GDC)などのセリア系材料などが挙げられる。なお、525℃は、大気圧、空気環境時(酸素濃度約20%)での水素の自然燃焼開始温度である。
第1および第2の電極16、17に用いる材料は、一般的に導体として用いられる金属材料や固体酸化物型燃料電池(SOFC)に用いられる酸化物電極、酸化物と金属の複合材料であるサーメット材料を使用可能である。
ヨウ化水素生成部41は、原子炉格納容器11内のガスG1をヨウ化水素生成部ヒータ42によって200℃〜400℃に温めるための空間を有している。なお、下限の200℃は、事故時に想定される格納容器内雰囲気温度より有意に高く、格納容器内温度によらずヨウ化水素の発生速度を制御できる温度である。また、上限の400℃は、隔膜15での酸素濃度検知に影響を与えない上限温度である。
ヨウ化水素フィルタ40は、ヨウ化水素を吸着するための無機物を主成分とする多孔質体を充填したものであり、その際の多孔質体の気孔率は好適には0.4〜0.76程度である。さらに好適には多孔質体は塩基性もしくは両性を有する多孔質体であることが望ましく、具体的にはMgOを主成分とする塩基性レンガ、アルミナ、アルカリ金属もしくはアルカリ土類金属で修飾した活性炭およびゼオライトが挙げられる。また、銀等の金属を充填することも可能であるが、純金属のまま充填するとヨウ化水素と金属が反応し水素が発生するため、ゼオライトに修飾して用いる。
以上説明したように、第1の実施形態によれば、限界電流式酸素濃度計を用いて原子炉格納容器11内の酸素濃度を計測する場合において、原子炉格納容器11内のガス中に含まれる水素およびヨウ素種をヨウ化水素生成部41でヨウ化水素に変換し、ヨウ化水素フィルタ40で捕集する。これにより、限界電流式酸素濃度計における水素およびヨウ素種による悪影響を十分に小さくすることができる。
[第2の実施形態]
図3は、本発明の第2の実施形態に係る酸素濃度計測装置の構成を示す断面図である。この第2の実施形態は第1の実施形態の変形であって、ヨウ化水素生成部41に、無機物を主成分とする多孔質体50が充填されている。多孔質体50の気孔率は0.4〜0.76であることが望ましい。さらに好適には多孔質体は、塩基性もしくは両性を有する多孔質体であることが望ましく、具体的にはMgOを主成分とする塩基性レンガ、アルミナ、アルカリ金属もしくはアルカリ土類金属で修飾した活性炭およびゼオライトが挙げられる。
上記以外の構成は第1の実施形態と同様である。
この第2の実施形態によれば、ヨウ化水素生成部41に多孔質体50を充填し、ヨウ化水素生成部41の比熱容量およびガスとの接触面積を増加させることで、ヨウ化水素生成部41を通過するガスをより効率的に加熱でき、ヨウ化水素生成部41の容積を減少させることができる。また、第1の実施形態と同様の効果を得ることができる。
[第3の実施形態]
図4は、本発明の第3の実施形態に係る酸素濃度計測装置の構成を示す断面図である。この第3の実施形態は第1の実施形態の変形であって、ヨウ化水素生成部41に、無機物を主成分とする触媒51を充填した構造を持つ。触媒51は、無機酸化物からなるハニカムまたは球状もしくは柱状ペレットに白金族原子を分散させたものからなる。その際の白金族の担持量は触媒全重量に対して0.1〜5重量%であることが望ましい。
この第3の実施形態によれば、ヨウ化水素生成部41に触媒51を充填し、水素とヨウ素のヨウ化水素化のための活性化エネルギーを低下させることで、反応に必要な温度および時間が減少し、ヨウ化水素生成部41の容積を減少させることが可能である。また、第1の実施形態と同様の効果を得ることができる。
[第4の実施形態]
図5は、本発明の第4の実施形態に係る酸素濃度計測装置の構成を示す断面図である。上述の第1ないし第3の実施形態は限界電流式酸素濃度計測装置であるが、この第4の実施形態は濃淡式酸素濃度計測装置である。
この酸素濃度計測装置は、原子炉格納容器11内に設置された酸素センサユニット12と、原子炉格納容器11外の制御室(図示せず)内に設置された制御・監視部13とを有する。酸素センサユニット12と制御・監視部13とは、ケーブル14で電気的に接続され、ケーブル14は貫通部14aで原子炉格納容器11の壁を貫通している。
酸素センサユニット12は、第1の面15aおよび第2の面15bを有する酸素イオン伝導性の隔膜15を備えている。隔膜15の第1の面15aに第1の電極16が取り付けられ、隔膜15の第2の面15bに第2の電極17が取り付けられている。
隔膜15の第2の面15bおよび第2の電極17は、基準ガス室60に接するように基準ガス室カバー61が取り付けられている。基準ガス室カバー61はたとえば基準ガスが流れる配管であって、基準ガス室60には酸素濃度が既知の基準ガスが保持されている。ここでは、基準ガスの酸素濃度は、酸素濃度測定対象である原子炉格納容器11内の酸素濃度よりも低いものとする。隔膜15の第1の面15aおよび第1の電極16は、基準ガス室60に直接接していない。
制御・監視部13は電圧計63を備え、第1の電極16と第2の電極17との間の電圧を電圧計63で測定できるように接続されている。
隔膜15、第1の電極16、第2の電極17の構成は第1の実施形態と同様である。さらに、ヨウ化水素フィルタ40、ヨウ化水素生成部41、ヨウ化水素生成部ヒータ42、ヨウ化水素生成部温度計43、ヨウ化水素生成部ヒータ電源45、ヨウ化水素生成部温度制御部46の構成も、第1の実施形態と同様である。ただし、ヨウ化水素フィルタ40は、隔膜15の第1の面15aおよび第1の電極16の少なくとも一部を覆うように配置され、隔膜15の第2の面15bおよび第2の電極17とは直接接していない。図5では隔膜ヒータ30、隔膜温度計31、隔膜ヒータ電源35および隔膜温度制御部36(図1)が示されていないが、第1の実施形態と同様にこれらを配置してもよい。
この第4の実施形態では、原子炉格納容器11内のガスG1は、ヨウ化水素生成部41内に流入する。ヨウ化水素生成部41内で、ガス中のヨウ素およびヨウ化水素以外のヨウ素種がヨウ化水素に変化する。ヨウ化水素生成部41内を通ったガスG2は、ヨウ化水素フィルタ40を通り、その時、ガス中のヨウ化水素が捕集され、残りのガスのうちの酸素ガスは第1の電極16に接触することで酸素イオンに変化し、酸素イオンが隔膜15内を第2の電極17に向かって移動する(図中矢印a)。酸素イオンは第2の電極17で酸素イオンから酸素ガスに再度変化する。
酸素イオンの流れによって第1の電極16に正電圧、第2の電極17に負電圧が生じるので、この電圧を電圧計63で測定する。この電圧は、原子炉格納容器11内のガスG1の酸素濃度と基準ガス室60内のガスの酸素濃度との差によって変化するので、この電圧から原子炉格納容器11内のガスG1の酸素濃度を測定することができる。
以上説明したように、第4の実施形態によれば、濃淡式酸素濃度計を用いて原子炉格納容器11内の酸素濃度を計測する場合において、原子炉格納容器11内のガス中に含まれる水素およびヨウ素種をヨウ化水素生成部41でヨウ化水素に変換し、ヨウ化水素フィルタ40で捕集する。これにより、濃淡式酸素濃度計における水素およびヨウ素種による悪影響を十分に小さくすることができる。
[他の実施形態]
上記第4の実施形態では、ヨウ化水素生成部41の構成は第1の実施形態と同様としたが、他の例として、第4の実施形態のヨウ化水素生成部41の構成を第2または第3の実施形態と同様なものとしてもよい。
以上、本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。
11…原子炉格納容器、 12…酸素センサユニット、 13…制御・監視部、 14…ケーブル、 14a…貫通部、 15…隔膜、 15a…第1の面、 15b…第2の面、 16…第1の電極、 17…第2の電極、 18…検査室カバー、 19…検査室、 20…拡散孔、 25…直流電源、 26…電流計、 27…電圧計、 30…隔膜ヒータ、 31…隔膜温度計、 35…隔膜ヒータ電源、 36…隔膜温度制御部、 40…ヨウ化水素フィルタ、 41…ヨウ化水素生成部、 42…ヨウ化水素生成部ヒータ、 43…ヨウ化水素生成部温度計、 45…ヨウ化水素生成部ヒータ電源、 46…ヨウ化水素生成部温度制御部、 50…多孔質体、 51…触媒、 60…基準ガス室、 61…基準ガス室カバー、 63…電圧計、 90…ドライウェル、 91…ウェットウェル、 92…ベント管、 93…原子炉圧力容器、 94…圧力抑制プール

Claims (12)

  1. 原子炉格納容器内のガスの酸素濃度を計測する酸素濃度計測装置であって、
    前記原子炉格納容器内に配置された酸素イオン伝導性の固体電解質の隔膜と、
    前記隔膜の第1の面およびその第1の面の反対側の第2の面にそれぞれ接触して配置された第1および第2の電極と、
    前記原子炉格納容器内に配置されて前記原子炉格納容器内のガス中の水素とヨウ素種とを反応させてヨウ化水素を生成するヨウ化水素生成部と、
    前記ヨウ化水素生成部から流出したガス中のヨウ化水素を捕集するヨウ化水素フィルタと、
    を有し、
    前記ヨウ化水素フィルタを通過したガスが、前記隔膜の前記第1の面に直接接し、かつ、前記隔膜の前記第2の面に直接接しないように構成されていること、を特徴とする酸素濃度計測装置。
  2. 前記ヨウ化水素生成部を加熱するヨウ化水素生成部ヒータをさらに有すること、を特徴とする請求項1に記載の酸素濃度計測装置。
  3. 前記ヨウ化水素生成部の温度を計測するヨウ化水素生成部温度計をさらに有すること、を特徴とする請求項2に記載の酸素濃度計測装置。
  4. 前記ヨウ化水素生成部温度計の温度が所定の範囲になるように前記ヨウ化水素生成部ヒータを制御するヨウ化水素生成部温度制御部をさらに有すること、を特徴とする請求項3に記載の酸素濃度計測装置。
  5. 前記隔膜を加熱する隔膜ヒータをさらに有すること、を特徴とする請求項1ないし請求項4のいずれか一項に記載の酸素濃度計測装置。
  6. 前記第1の電極の少なくとも一部および前記隔膜の前記第1の面の少なくとも一部を覆う検査室を形成し、前記ヨウ化水素フィルタを通過したガスが通過して前記検査室に流入する拡散孔が形成された検査室カバーと、
    前記第2の電極が前記第1の電極に対して正電圧となるように前記第1および第2の電極に電圧を印加する直流電源と、
    前記第1および第2の電極に流れる電流を測定する電流計と、
    前記第1および第2の電極に印加される電圧を測定する電圧計と、
    をさらに有すること、を特徴とする請求項1ないし請求項5のいずれか一項に記載の酸素濃度計測装置。
  7. 前記第1の電極と前記第2の電極の間の電圧を測定する電圧計をさらに有し、
    酸素濃度が制御された基準ガスを収容する基準ガス室が形成され、前記基準ガス室内の前記基準ガスが、前記隔膜の前記第2の面の少なくとも一部と直接接してかつ前記隔膜の前記第1の面に直接接しないように構成されていること、を特徴とする請求項1ないし請求項5のいずれか一項に記載の酸素濃度計測装置。
  8. 前記ヨウ化水素フィルタは、活性炭、塩基性レンガ、アルミナ、ゼオライトの少なくとも一つを含むことを特徴とする請求項1ないし請求項7のいずれか一項に記載の酸素濃度計測装置。
  9. 前記ヨウ化水素生成部は、多孔質体が充填されていることを特徴とする請求項1ないし請求項8のいずれか一項に記載の酸素濃度計測装置。
  10. 前記多孔質体は、塩基性レンガ、アルミナ、ゼオライトのいずれかを含むことを特徴とする請求項9に記載の酸素濃度計測装置。
  11. 前記多孔質体は、白金族原子を含む充填材料が充填されていること、を特徴とする請求項9に記載の酸素濃度計測装置。
  12. 原子炉格納容器と、
    前記原子炉格納容器内のガスの酸素濃度を計測する酸素濃度計測装置と、
    を備えた原子炉施設であって、
    前記酸素濃度計測装置は、
    前記原子炉格納容器内に配置された酸素イオン伝導性の固体電解質の隔膜と、
    前記隔膜の第1の面およびその第1の面の反対側の第2の面にそれぞれ接触して配置された第1および第2の電極と、
    前記原子炉格納容器内に配置されて前記原子炉格納容器内のガス中の水素とヨウ素種とを反応させてヨウ化水素を生成するヨウ化水素生成部と、
    前記ヨウ化水素生成部から流出したガス中のヨウ化水素を捕集するヨウ化水素フィルタと、
    を有し、
    前記ヨウ化水素フィルタを通過したガスが、前記隔膜の前記第1の面に直接接し、かつ、前記隔膜の前記第2の面に直接接しないように構成されていること、を特徴とする原子炉施設。
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