JP2020077480A - 微細パタンを有するセパレータ、巻回体及び非水電解質二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
[1] 非水電解質二次電池に用いられる、セパレータであって、
前記セパレータは、パタンが形成されているパタン領域と、前記パタンが形成されていない非パタン領域とを有し、
前記パタン領域は、非パタン領域のセパレータ裏面に接するように画定された仮想平面を平面B1、非パタン領域のセパレータ表面に接するように画定された仮想平面を平面F1、平面B1の法線方向のうち平面F1に向かって延びる方向を上方向、前記上方向と反対の方向を下方向としたときに、セパレータ裏面が平面B1よりも上方、かつセパレータ表面が平面F1上又は平面F1よりも上方にある領域であり、但し前記パタン領域の少なくとも一部においてセパレータ表面は平面F1よりも上方にあり、
前記パタン領域のセパレータ裏面を面Bとしたときに、平面B1と面Bとで挟まれる角度θ1が、0°超60°以下である、セパレータ。
[2] 前記角度θ1が5°以上45°以下である、上記態様1に記載のセパレータ。
[3] 前記セパレータ表面の最上部をパタン頂部、前記パタン頂部に接するように画定された仮想平面を平面F2、前記パタン領域のセパレータ表面を面Fとしたときに、平面F2と面Fとで挟まれる角度θ2が、前記角度θ1よりも大きい、上記態様1又は2に記載のセパレータ。
[4] 前記角度θ2が5°以上80°以下である、上記態様3に記載のセパレータ。
[5] 前記平面F2と前記平面F1との距離が、1μm以上100μm以下である、上記態様1〜4のいずれかに記載のセパレータ。
[6] 前記パタンが、長軸と短軸とのアスペクト比10以下を有する、上記態様1〜5のいずれかに記載のセパレータ。
[7] 前記セパレータ表面及び前記セパレータ裏面の一方又は両方が、無機又は有機の被覆層で構成されている、上記態様1〜6のいずれかに記載のセパレータ。
[8] 上記態様1〜7のいずれかに記載のセパレータを捲回した、巻回体。
[9] 上記態様1〜7のいずれかに記載のセパレータを含む、非水電解質二次電池。
本実施形態のセパレータには、特定形状のパタンが形成されている。図1(a)は、本発明の一態様に係るセパレータの例を示す図であり、図1(b)は、図1(a)のB−B断面を示す図である。図1(a)及び図1(b)を参照し、セパレータ100は、パタンが形成されているパタン領域R1と、パタンが形成されていない非パタン領域R2とを有する。パタン領域R1は、非パタン領域R2のセパレータ裏面に接するように画定された仮想平面を平面B1、非パタン領域のセパレータ表面に接するように画定された仮想平面を平面F1、平面B1の法線方向のうち平面F1に向かって延びる方向を上方向、該上方向と反対の方向を下方向としたときに、セパレータ裏面が平面B1よりも上方、かつセパレータ表面が平面F1上又は平面F1よりも上方にある領域である。本実施形態において、パタン領域の少なくとも一部、好ましくは実質的に全部において、セパレータ表面は平面F1よりも上方にある。典型的な態様のセパレータにおいて、パタンは所定の間隔で複数配列されている。
平面F2と面Fとの接線上の点c(パタン形状が、平面F2と面Fとが線状に接するような形状である場合)から延びる該接線の法線、又は
平面F2と面Fとの接点d(パタン形状が、平面F2と面Fとが点状に接するような形状である場合)から延びる線、
のうち、面Fに接しかつ非パタン領域R2側に延びる半直線である。
本実施形態のセパレータは、基材に所望形状のパタンをエンボス加工等によって形成することで製造できる。以下、セパレータの材質の好適例について説明する。
ポリオレフィン微多孔膜は、ポリオレフィン樹脂を含んで構成される。ポリオレフィン樹脂としては、特に限定されないが、例えば、エチレン、プロピレン、1−ブテン、4−メチル−1−ペンテン、1−ヘキセン、及び1−オクテン等のホモポリマー、並びにこれらのコポリマー、多段ポリマー等を用いることができる。より具体的には、特に限定されないが、低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、超高分子量ポリエチレン、アイソタクティックポリプロピレン、アタクティックポリプロピレン、エチレン−プロピレンランダムコポリマー、ポリブテン、及びエチレンプロピレンラバー等が挙げられる。
一態様においては、セパレータの表面若しくは裏面又はこれらの両方が、無機又は有機の被覆層で構成されている。このようなセパレータは、基材の片面又は両面に被覆層を形成することで製造できる。被覆層は、パタン領域、非パタン領域、又はこれらの両方に存在してよい。好ましい態様において、被覆層は、パタン領域と非パタン領域の両方に存在する。例えば、ポリオレフィン微多孔膜に無機層が設けられる場合、その無機層は、耐熱性と安全性の観点から、好ましくはセパレータ表面のうちパタン領域と非パタン領域に設けられ、又は好ましくはセパレータ裏面に設けられる。無機の被覆層は、耐熱性、寸法安定性、強度などの観点から好ましい。有機の被覆層は、強度、熱可塑性、電極との接着性、セパレータ巻回体のプレスバック防止又はロールバック防止などの観点から好ましい。
セパレータは、上記の基材を含んで構成される。セパレータの空孔率は、非水電解質の保持量を確保してイオン透過性を良好にするために、セパレータの乾燥した状態で、30%以上であることが好ましく、40%以上であることがより好ましい。一方、セパレータの強度の確保と内部短絡の防止の観点から、セパレータの空孔率は、セパレータの乾燥した状態で、80%以下であることが好ましく、70%以下であることがより好ましい。なお、セパレータの空孔率Po(%)は、セパレータの、パタン高さ込みでの厚み(すなわち、平面B1と平面F2との距離)、面積当たりの質量、及び構成成分の密度から、下記式:
Po={1−(m/t)/(Σai・ρi)}×100
{式中、aiは、全体の質量を1としたときの成分iの比率であり、ρiは、成分iの密度(g/cm3)であり、mは、セパレータの単位面積当たりの質量(g/cm2)であり、かつtは、セパレータのパタン高さ込みでの厚み(cm)である。}
を用いて各成分iについての総和を求めることにより計算できる。
(基材の製造方法)
基材を製造する方法としては、特に限定されないが、例えば、既知の製造方法を採用することができる。既知の製造方法としては、例えば、ポリオレフィン樹脂等を含む組成物(以下、「樹脂組成物」ともいう。)と可塑剤とを溶融混練してシート状に成形した後、場合により延伸した後、可塑剤を抽出することにより多孔化させる方法;樹脂組成物を溶融混練して高ドロー比で押出した後、熱処理と延伸によって樹脂結晶界面を剥離させることにより多孔化させる方法;樹脂組成物と無機充填材とを溶融混練してシート状に成形した後、延伸によって樹脂と無機充填材との界面を剥離させることにより多孔化させる方法;樹脂組成物の溶解後、樹脂に対する貧溶媒に浸漬させ樹脂を凝固させると同時に溶剤を除去することにより多孔化させる方法等が挙げられる。
本実施形態のセパレータは、積層型又は捲回型の非水電解質二次電池に適用できる。好ましい一態様は、セパレータを捲回してなる捲回体(セパ捲回体)である。セパレータを捲回する管(芯)の直径は、製品として用いられる直径であれば良いため、特に限定されないが、2インチ(約5.08cm)以上が好ましく、より好ましくは3インチ以上、更に好ましくは6インチ以上である。ロールの生産性の観点から、管の直径は、10インチ以下であることができる。
本発明の一態様は、正極、上記に記載のセパレータ、及び負極が積層された積層体又はその積層体を捲回したもの(捲回物)と、非水電解質とを含む、非水電解質二次電池である。
正極は、正極活物質と、導電材と、結着材と、集電体とを含むことが好ましい。正極に含まれ得る正極活物質としては、電気化学的にリチウムイオンを吸蔵、及び放出可能な既知のものを用いることができる。なかでも、正極活物質としては、リチウムを含む材料が好ましい。なお、正極を形成するために、本技術分野で既知の導電材、結着材、及び集電体を用いてよい。
負極は、負極活物質と、結着材と、集電体とを含むことが好ましい。負極に含まれ得る負極活物質としては、電気化学的にリチウムイオンを吸蔵、及び放出可能な既知の物質を用いることができる。このような負極活物質としては、特に限定されないが、例えば、黒鉛粉末、メソフェーズ炭素繊維、及びメソフェーズ小球体等の炭素材料;並びに金属、合金、酸化物、及び窒化物が好ましい。これらは1種単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。なお、負極を形成するために、本技術分野で既知の結着材、及び集電体を用いてよい。
非水電解質としては、例えば、リチウム塩を有機溶媒に溶解した溶液(非水電解液)が用いられる。リチウム塩としては、特に限定されず、既知のものを用いることができる。このようなリチウム塩としては、特に限定されないが、例えば、LiPF6(六フッ化リン酸リチウム)、LiClO4、LiBF4、LiAsF6、Li2SiF6、LiOSO2CkF2k+1〔式中、kは1〜8の整数である〕、LiN(SO2CkF2k+1)2〔式中、kは1〜8の整数である〕、LiPFn(CkF2k+1)6-n〔式中、nは1〜5の整数であり、かつkは1〜8の整数である〕、LiPF4(C2O4)、及びLiPF2(C2O4)2が挙げられる。これらのなかでも、LiPF6が好ましい。LiPF6を用いることにより、高温時においても電池特性、及び安全性により優れる傾向にある。これらのリチウム塩は、1種単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
リチウム塩:例えば、モノフルオロリン酸リチウム、ジフルオロリン酸リチウム、リチウムビス(オキサラト)ボレート、リチウムジフルオロ(オキサラト)ボレート、リチウムテトラフルオロ(オキサラト)ホスフェート、リチウムジフルオロビス(オキサラト)ホスフェート等;
不飽和結合含有カーボネート:例えば、ビニレンカーボネート、ビニルエチレンカーボネート等;
ハロゲン原子含有カーボネート:例えば、フルオロエチレンカーボネート、トリフルオロメチルエチレンカーボネート等;
カルボン酸無水物:例えば、無水酢酸、無水安息香酸、無水コハク酸、無水マレイン酸等;
硫黄原子含有化合物:例えば、エチレンスルフィト、1,3−プロパンスルトン、1,3−プロペンスルトン、1,4−ブタンスルトン、エチレンスルフェート、ビニレンスルフェート等;
ニトリル基含有化合物:例えば、スクシノニトリル等。
B1,F1,B2,F2 平面(仮想平面)
B 面(セパレータ裏面)
D 短径
F 面(セパレータ表面)
L 長径
P ピッチ
R1 パタン領域
R11 凸/凹領域
R12 平坦/凹領域
R2 非パタン領域
R3 裏面凸領域
R4 重畳部
T パタン頂部
V1,V2,V3,V4,V5 半直線
a,b,c,d,e,f 点
l 接線
θ1,θ2,θ3 角度
Claims (9)
- 非水電解質二次電池に用いられる、セパレータであって、
前記セパレータは、パタンが形成されているパタン領域と、前記パタンが形成されていない非パタン領域とを有し、
前記パタン領域は、非パタン領域のセパレータ裏面に接するように画定された仮想平面を平面B1、非パタン領域のセパレータ表面に接するように画定された仮想平面を平面F1、平面B1の法線方向のうち平面F1に向かって延びる方向を上方向、前記上方向と反対の方向を下方向としたときに、セパレータ裏面が平面B1よりも上方、かつセパレータ表面が平面F1上又は平面F1よりも上方にある領域であり、但し前記パタン領域の少なくとも一部においてセパレータ表面は平面F1よりも上方にあり、
前記パタン領域のセパレータ裏面を面Bとしたときに、平面B1と面Bとで挟まれる角度θ1が、0°超60°以下である、セパレータ。 - 前記角度θ1が5°以上45°以下である、請求項1に記載のセパレータ。
- 前記セパレータ表面の最上部をパタン頂部、前記パタン頂部に接するように画定された仮想平面を平面F2、前記パタン領域のセパレータ表面を面Fとしたときに、平面F2と面Fとで挟まれる角度θ2が、前記角度θ1よりも大きい、請求項1又は2に記載のセパレータ。
- 前記角度θ2が5°以上80°以下である、請求項3に記載のセパレータ。
- 前記平面F2と前記平面F1との距離が、1μm以上100μm以下である、請求項1〜4のいずれか一項に記載のセパレータ。
- 前記パタンが、長軸と短軸とのアスペクト比10以下を有する、請求項1〜5のいずれか一項に記載のセパレータ。
- 前記セパレータ表面及び前記セパレータ裏面の一方又は両方が、無機又は有機の被覆層で構成されている、請求項1〜6のいずれか一項に記載のセパレータ。
- 請求項1〜7のいずれか一項に記載のセパレータを捲回した、巻回体。
- 請求項1〜7のいずれか一項に記載のセパレータを含む、非水電解質二次電池。
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