JP2020037679A - 有機物質の熱分解方法 - Google Patents
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Abstract
Description
ケミカルリサイクル技術のなかでも、有機物質を気体燃料や液体燃料に転換するための技術は、廃プラスチックを中心に従来から種々検討がなされ、例えば、特許文献1には、ガス化溶融炉で発生した一酸化炭素と水素を含有する排ガスを利用し、この排ガスに過剰の水蒸気を添加してシフト反応を行わせ、このシフト反応生成ガスを有機物質に接触させることで、有機物質を改質して低分子化(熱分解)する方法が開示されている。
[1]流動化ガスとして少なくとも水素及び二酸化炭素を含む混合ガス(g)が導入され、粉粒状の流動媒体(f)による流動層が形成された流動層式の反応器において、有機物質を混合ガス(g)と接触させることにより熱分解させる方法であって、
有機物質を粒状又は塊状に圧縮成形した有機物質成形体(x)を反応器の上部から供給することで有機物質の熱分解を行うにあたり、
定常操業時において、有機物質成形体(x)の成形体密度ρxと流動媒体(f)のかさ密度ρfがρx/ρf=0.90〜1.10を満足することを特徴とする有機物質の熱分解方法。
[2]上記[1]の熱分解方法において、有機物質成形体(x)は、有機物質に密度調整剤(a)を加えて圧縮成形したものであることを特徴とする有機物質の熱分解方法。
定常操業時において、反応器内の流動媒体(f)(但し、一部が密度調整剤(a)からなる流動媒体)の一部を抜き出して系外に排出するとともに、流動媒体用の新規の粉粒物を反応器に供給することを特徴とする有機物質の熱分解方法。
[4]上記[3]の熱分解方法において、反応器内の流動媒体(f)の一部を反応器外に抜き出し、この抜き出した流動媒体(f)の一部を系外に排出するとともに、系外に排出されなかった流動媒体(f)を反応器に還流させることを特徴とする有機物質の熱分解方法。
ρf={ρa×(Wp×A)+ρm×Wout−ρm×(Wp×A)}/Wout …(1)
但し ρf:流動媒体(f)のかさ密度(g/cm3)
ρa:密度調整剤(a)のかさ密度(g/cm3)
Wp:反応器内への有機物質成形体(x)の供給速度(kg/h)
A:有機物質成形体(x)中での密度調整剤(a)の質量分率(−)
Wout:反応器内の流動媒体(f)の系外への排出量(kg/h)
ρm:反応器に供給される流動媒体用の新規の粉粒物のかさ密度(g/cm3)
[7]上記[2]〜[6]のいずれかの熱分解方法において、有機物質成形体(x)においてその長径に対して直交する方向での平均最大幅をD、密度調整剤(a)の平均長径をdとした場合、D/dが3〜300であることを特徴とする有機物質の熱分解方法。
[8]上記[1]〜[7]のいずれかの熱分解方法において、有機物質がプラスチック、バイオマスの中から選ばれる1種以上を含むものであることを特徴とする有機物質の熱分解方法。
[9]上記[1]〜[8]のいずれかの熱分解方法において、有機物質成形体(x)は、有機物質に密度調整剤(a)を添加して混合し、押出し成形機を用いて柱状に圧縮成形したものであることを特徴とする有機物質の熱分解方法。
ここで、有機物質成形体(x)の成形体密度とは、1つの成形体(粒子)の質量をその成形体(粒子)の体積で除して算出されるものである。
なお、以下の説明では、有機物質の熱分解生成物のうち、常温で液体である熱分解生成物を「油状物質」、常温で気体である熱分解生成物を「ガス状物質」という。
本発明において有機物質の熱分解に用いる、少なくとも水素及び二酸化炭素を含む混合ガス(g)としては、例えば、ガス化溶融炉や製鉄プロセスで発生するガス、或いはこれらのガスを改質したものを用いることができる。すなわち、ガス化溶融炉や製鉄プロセスで発生するガスが所定のガス組成を満足する場合は、そのまま使用すればよいが、例えば、転炉ガスのように一酸化炭素リッチで水素が少ないガスを使用する場合には、過剰の水蒸気を添加してシフト反応を行わせればよい。これにより、もともと含まれていた水素と、シフト反応で生成した二酸化炭素および水素と、シフト反応に消費されなかった水蒸気とを含む混合ガスが生成され、有機物質の熱分解に適したガス組成とすることができる。
また、製鉄プロセスにおける転炉ガスや高炉ガスなども利用可能なガスであり、上述のように水素が不足するガスの場合には、いわゆるシフト反応によって水素が生成するため、水素濃度が10vol%程度であっても本発明の混合ガス(g)として好適な組成となる。
一方、水蒸気改質や炭酸ガス改質は、H2OやCO2分子中の酸素による炭化水素の酸化と看做すことができ、少ない水素添加量で低分子化と炭素質生成抑制が達成できる。さらに、水蒸気改質や炭酸ガス改質は、改質される有機分子の炭素鎖が長くなるにつれて反応温度が低下するという特徴を有する。これら水素化、水素化分解、水蒸気改質、および炭酸ガス改質を組み合わせることにより、比較的低い反応温度でも効率的に有機物質の低分子化を促進することが可能になる。
したがって、本発明で用いる混合ガス(g)は、水素及び二酸化炭素に加えて、水蒸気を含有することが好ましい。
水素化:CmHn+H2→CmHn+2
水素化分解:CmHn+H2→CpHq+CrHs(m=p+r、n+2=q+s)
水蒸気改質:CmHn+H2O→Cm−1Hn−2+CO+2H2
炭酸ガス改質:CmHn+CO2→Cm−1Hn−2+2CO+H2
ただし、水素化には下記のCO、CO2のメタネーション反応も含まれる。
CO+3H2→CH4+H2O、CO2+4H2→CH4+2H2O
なお、水蒸気改質や炭酸ガス改質で生成したH2によっても、上記の水素化や水素化分解が進行する。
CO+H2O→H2+CO2 …(1)
ガス化溶融炉で発生する排ガスや製鉄所で発生するガスには一酸化炭素を多く含むものがあるため、この方法によれば、一酸化炭素と水蒸気のシフト反応を制御することで、熱分解用として好適な混合ガスを得ることができる。
シフト反応の反応率は、シフト反応器内での滞留時間を調整することで制御することができる。例えば、滞留時間を短くするには、シフト反応器長さを小さくしたり、或いは触媒充填量を少なくする方法が一般的であり、その場合、シフト反応器長さや触媒充填量は、ほぼ平衡まで反応を進行させる場合の1/2〜1/4程度とすればよい。
また、製鉄所で発生する高炉ガスや転炉ガスについても、同様のシフト反応を利用することで、有機物質熱分解用として好適なガス組成に改質することができる。
なお、混合ガス(g)として、上述したようなシフト反応で生成したガスを用いる場合において、反応器に投入する有機物質が水を含んでいる場合には、反応器内で水蒸気が発生するので、その分を考慮してシフト反応で添加する水蒸気の過剰割合を調整することが好ましい。
対象とするプラスチックの種類に特別な制限はないが、例えば、廃プラスチックの場合には、産業廃棄物系、容器包装リサイクル法の対象プラスチックなどを挙げることができる。より具体的には、PEやPPなどのポリオレフィン類、PAやPETなどの熱可塑性ポリエステル類、PSなどのエラストマー類、熱硬化性樹脂類、合成ゴム類や発砲スチロールなどを挙げることができる。
また、ナトリウムやカリウムなどのアルカリ金属を比較的高濃度に含むバイオマスの場合、反応器内でアルカリ金属が析出する可能性があるので、水洗などの方法によって事前にアルカリ金属を溶出させておくことが好ましい。
ここで、粉粒状の流動媒体(f)による流動層が形成された流動層式の反応器に対して、その上部から有機物質成形体(x)を投入する操業形態において、有機物質のガス化反応を効率的に生じさせることができる操業条件について検討した結果、定常操業時において、有機物質成形体(x)の成形体密度ρxと流動媒体(f)のかさ密度ρfがほぼ同等であること、具体的には密度比ρx/ρf=0.90〜1.10程度にする必要があることが判った。
密度比ρx/ρfを0.90〜1.10の範囲とする場合、有機物質成形体(x)の成形体密度ρxと流動媒体(f)のかさ密度ρfのいずれか一方若しくは両方を調整することが考えられるが、後述するように、一般にプラスチックなどの有機物質のみを圧縮成形した有機物質成形体(x)の成形体密度ρxは、流動媒体(f)のかさ密度ρfに較べてかなり小さく、密度比ρx/ρf<0.90となるため、有機物質成形体(x)に密度調整剤として高密度の物質を配合することで、有機物質成形体(x)の成形体密度ρxを調整する(高める)ことを考えた。具体的な検討を行った結果、有機物質成形体(x)を得る際に、プラスチックなどの有機物質に対して、密度調整剤(a)として有機物質よりも高密度の物質(例えば金属酸化物などの粉体)を加えて圧縮成形することにより、有機物質成形体(x)の成形体密度ρxを容易に調整できることが判った。
まず、密度調整剤(a)の形状については、上述したように粉粒状が適しており、これは繊維状や細片状のものを用いると有機物質成形体(x)に亀裂が生じやすくなるためである。すなわち、繊維状や細片状の密度調整剤(a)は、有機物質成形体(x)中に分散しにくく、空隙も生じやすいので、成形体の均質性や密度が低下し、亀裂が生じやすくなる。また、空隙が多くなるので有機物質成形体(x)の密度も高くなりにくい。粒子形状の定義としては、JIS Z8900に示されるアスペクト比を用いると定量的に扱うことができる。すなわち、密度調整剤(a)の粒子の顕微鏡像を撮像して、その[長径/長径に対して直交する方向での最大幅]をアスペクト比とした場合、密度調整剤(a)の平均アスペクト比が1〜3.5の範囲では特に問題はないが、平均アスペクト比が3.5を超えると有機物質成形体(x)に亀裂が生じやすくなる。その結果、反応器内で分解して有機物質と密度調整剤(a)が分離するため、密度調整剤(a)が有機物質成形体(x)の密度を調整するという本来の効果が得られにくくなる。このため密度調整剤(a)としては、平均アスペクト比が1〜3.5のものが好ましい。ここで、密度調整剤(a)の平均アスペクト比とは、密度調整剤(a)の中から無作為に選ばれた100個の粒子のアスペクト比の平均値とする。
これに対して、密度調整剤(a)が不揮発性の物質(=反応器内での温度で揮発しない物質)である場合には、有機物質成形体(x)に含まれる密度調整剤(a)は、反応器内に残留して流動媒体(f)の一部となるため、流動層を形成する流動媒体(f)の量が次第に増加し、ついには流動層の高さが過大となり、ガス化反応の継続が困難になる。このため流動層を形成する流動媒体(f)の抜き出しが必要となる。また、流動媒体(f)を抜き出すだけで、流動媒体用の新規の粉粒物を供給(補充)しないと、元々の流動媒体が密度調整剤(a)に置換されていくため、流動媒体(f)中での密度調整剤(a)の濃度が高まっていく。この場合、一般に不揮発性の密度調整剤(a)には高密度の粉粒物が用いられるため、有機物質成形体(x)の成形体密度ρxを調整することにより、密度比ρx/ρfを0.90〜1.10の範囲に調整することが困難となる。このため、流動層を形成する流動媒体(f)の一部を抜き出すとともに、流動媒体用の新規の粉粒物を流動層に供給(補充)する必要がある。
また、この場合、定常操業時において、流動層を形成する流動媒体(f)中での密度調整剤(a)の濃度が一定になる(したがって流動媒体(f)のかさ密度ρfが一定になる)ようにするため、系外に排出される流動媒体(f)のなかの密度調整剤(a)の排出速度を、有機物質成形体(x)による密度調整剤(a)の供給速度と同じにし、且つ、流動媒体用の新規の粉粒物の供給速度を、系外に排出される流動媒体(f)のなかの密度調整剤(a)以外の粉粒物(流動媒体用の粉粒物)の排出速度と同じにすることが好ましい。
なお、密度調整剤(a)が上記のような揮発性の物質である場合には、流動媒体(f)のかさ密度ρfは、元々の流動媒体用の粉粒物のかさ密度であるため、例えば、図1に示すような計算値がそのまま適用できる。これに対して、密度調整剤(a)が上記のような不揮発性の物質である場合には、反応器内に残った密度調整剤(a)が流動媒体(f)の一部となるため、流動媒体(f)のかさ密度ρfは、元々の流動媒体用の粉粒物のかさ密度とは異なったものとなる。この場合の流動媒体(f)のかさ密度ρfに関しては、後に詳述する。
なお、反応温度が高いとガス状物質の生成量が増加し、油状物質の生成量が減少する傾向があるが、反応温度が低い方がエネルギーコストは小さくなるため、できるだけ低温での反応が有利である。圧力の影響はほとんど認められないので、常圧〜数kg/cm2程度の微加圧で反応器を運転することが経済的である。
図2において、1は流動層式の反応器(熱分解炉)であり、この反応器1内の分散板3上には、流動層2を構成する流動媒体(f)が充填されている。分散板3の下方の風箱4には、ガス供給管5を通じて流動化ガスである混合ガス(g)が導入され、この混合ガス(g)が分散板3から吹き出すことにより、流動媒体(f)による流動層2が形成される。この反応器1内の反応温度は400〜800℃程度であり、反応温度までの昇温やガス化に伴う吸熱反応の熱補償のため、反応器本体の周囲にヒーター8が配置され、反応器1の内部が加熱される。
反応器1内でガス化反応により生成したガスは、反応器1の上部に接続されたガス取出管9を通じて取り出され、燃料ガス等として利用するために系外に排出される。また、反応器1を出た生成ガスは粉体(流動媒体)を同伴しているので、必要に応じてガス取出管9にガス洗浄装置10を設置し、生成ガスを洗浄して粉体を除去するようにしてもよい。このガス洗浄装置10としては、例えば、上昇する生成ガスに対して上方から散水し、ガス中の粉体を水で捕集する、スクラッバー等を用いることができる。また、サイクロン式や電気集塵装置等も使用可能であり、得られるガスの使用場所等を考慮して決定すればよい。
貯留槽11には流動媒体用の新規の粉粒物が貯留され、必要に応じて、この粉粒物が定量切出し装置12で切り出され、供給管13を通じて反応器1に供給される。
この実施形態では、反応器1の下部に、流動層2を形成する流動媒体(f)の一部を抜き出して系外に排出するための排出管14が接続されている。この排出管14には排出量制御装置15が設けられ、この排出量制御装置15で流動媒体(f)の排出量を制御できるようにしている。
その他の構成は、図2の実施形態と同様であるので、同一の符号を付し、詳細な説明は省略する。
この場合、さきに述べたように、定常操業時において、流動層2を形成する流動媒体(f)中での密度調整剤(a)の濃度が一定になる(したがって流動媒体(f)のかさ密度ρfが一定になる)ようにするため、系外に排出される流動媒体(f)のなかの密度調整剤(a)の排出速度を、有機物質成形体(x)による密度調整剤(a)の供給速度と同じにし、且つ、流動媒体用の新規の粉粒物の供給速度を、系外に排出される流動媒体(f)のなかの密度調整剤(a)以外の粉粒物(流動媒体用の粉粒物)の排出速度と同じにすることが好ましい。
なお、本実施形態では循環量制御装置17と加熱装置18を別々に設けているが、加熱装置18を設ける代わりに循環量制御装置17に加熱機能をもたせることもできる。また、仮想線で示したように図2の実施形態と同様のヒーター8を設け、流動媒体(f)の加熱にヒーター8を併用するようにしてもよい。
その他の構成は、図2の実施形態と同様であるので、同一の符号を付し、詳細な説明は省略する。
この場合、さきに述べたように、定常操業時において、流動層2を形成する流動媒体(f)中での密度調整剤(a)の濃度が一定になる(したがって流動媒体(f)のかさ密度ρfが一定になる)ようにするため、系外に排出される流動媒体(f)のなかの密度調整剤(a)の排出速度を、有機物質成形体(x)による密度調整剤(a)の供給速度と同じにし、且つ、流動媒体用の新規の粉粒物の供給速度を、系外に排出される流動媒体(f)のなかの密度調整剤(a)以外の粉粒物(流動媒体用の粉粒物)の排出速度と同じにすることが好ましい。
ここで、定常操業時において、流動層を形成する流動媒体(f)中での密度調整剤(a)の濃度が一定になる(したがって流動媒体(f)のかさ密度ρfが一定になる)ようにするため、系外に排出される流動媒体(f)のなかの密度調整剤(a)の排出速度を、有機物質成形体(x)による密度調整剤(a)の供給速度と同じにし、且つ、流動媒体用の新規の粉粒物の供給速度を、系外に排出される流動媒体(f)のなかの密度調整剤(a)以外の粉粒物(流動媒体用の粉粒物)の排出速度と同じにする場合について考える。
Wp×A+conc×(Wf−Wout)=conc×Wf …(ia)
但し conc:流動媒体(f)中での密度調整剤(a)の質量分率(−)
Wp:反応器内への有機物質成形体(x)の供給速度(kg/h)
A:有機物質成形体(x)中での密度調整剤(a)の質量分率(−)
Wf:循環用管路への流動媒体(f)の抜出速度(kg/h)
Wout:流動媒体(f)の系外への排出量(kg/h)
また、図3の実施形態の場合には、図4の実施形態のような循環用管路がないので、下記(ib)式が導かれる。
Wp×A=conc×Wout …(ib)
conc=Wp×A/Wout …(ii)
よって、流動媒体(f)のかさ密度ρfは下記(1)式により算出できる。
ρf=conc×ρa+(1−conc)×ρm
ρf={ρa×(Wp×A)+ρm×Wout−ρm×(Wp×A)}/Wout …(1)
但し ρf:流動媒体(f)のかさ密度(g/cm3)
conc:流動媒体(f)中での密度調整剤(a)の質量分率(−)
ρa:密度調整剤(a)のかさ密度(g/cm3)
Wp:反応器内への有機物質成形体(x)の供給速度(kg/h)
A:有機物質成形体(x)中での密度調整剤(a)の質量分率(−)
Wout:流動媒体(f)の系外への排出量(kg/h)
ρm:反応器に供給される流動媒体用の新規の粉粒物のかさ密度(g/cm3)
上記(1)式により算出される流動媒体(f)のかさ密度ρfを調整する場合、例えば、ρa、ρm、Aが決まれば、Woutを調整することで流動媒体(f)のかさ密度ρfを調整することができる。一方、Woutを固定した場合には、ρa、A、ρmを調整することで流動媒体(f)のかさ密度ρfを調整することができる。このとき、反応器に供給される流動媒体用の新規の粉粒物の供給速度Win(kg/h)と、Wp、A、Woutは下記(2)式の関係となる。
Win+Wp×A=Wout …(2)
なお、流動媒体(f)のかさ密度ρfと同様、密度調整剤(a)のかさ密度ρa、反応器に供給される流動媒体用の新規の粉粒物のかさ密度ρmはいずれも「ゆるみかさ密度」であり、その測定方法は、JIS K7365(プラスチック−規定漏斗から注ぐことのできる材料の見掛け密度の求め方)に準拠したものとする。
実験条件は、流動媒体用の粉粒物として珪砂(かさ密度ρf:1.1g/cm3)を用い、有機物質成形体(x)(廃プラスチック成形体)には、必要に応じて密度調整剤(a)として酸化鉄粉を添加して成形体密度を調整した。
このガス化実験では、図4に示す設備構成において、流動層式の反応器内に、流動化ガス(及び有機物質熱分解用ガス)としてH2:20vol%、CO:21vol%、CO2:19vol%、H2O:37vol%、N2:4vol%のガス組成の混合ガスを172Nm3/hの流量で供給するとともに、廃プラスチック成形体を880kg/hの供給速度で供給し、反応温度600℃で廃プラスチックの熱分解を行った。なお、反応器内の温度が急激に低下するのを防止するため、流動化ガス(及び有機物質熱分解用ガス)である混合ガスは、予熱器で430℃まで昇温した。
図6に示されるように、密度比ρx/ρfが0.90〜1.10の範囲でガス状物質の収量は著しく増大している。
有機物質(密度調整剤(a)を加えた有機物質の場合を含む)の圧縮成形方法に特段の制約はないが、押出し成形機(圧縮成形機)、プレス成形機などを用いた圧縮成形方法が好ましく、なかでも、連続的に成形体を製造できる点から、押出し成形機の使用が特に好ましい。
押出し成形機(圧縮成形機)にはリングダイ式、ピストン式、スクリュー式などがあるが、いずれでもよい。リングダイ式は大型化が容易で大量処理に適している。また、スクリュー式は、圧縮力を強くすることが比較的容易であり、特に2軸スクリュー型は単軸スクリュー型に較べて大きな圧縮力を作用させることが容易であることから、比較的硬質なものを成形する場合に適している。これらの押出し成形機は、圧縮成形する有機物質の種類や成形条件に合わせて最適のものを選択すればよい。
精製サーモセレクト方式のガス化溶融炉(Thermoselect Waste Gasification and Reforming Process)から発生し、塩化水素などの不純物を除去した後の排ガス(以下、サーモガス(Purified synthesis gas)という。)に水蒸気を添加したガスを有機物質熱分解用の混合ガス(g)として用いた。このためサーモガスの払出し配管に分岐管を設け、この分岐管を通じてサーモガスの一部を抜き出すことができるようにするとともに、この分岐管の下流側には流量調節弁、スチーム混合器、ガス予熱器を配置した。
ここで、廃プラスチック成形体(有機物質成形体(x))は、直径7mm、長さ10mmの円柱状であり、したがって、長径は10mm、長径に対して直交する方向での最大幅は7mmである。また、コールタールピッチは、長径2mmの楕円状に近い形状で、粒子100個の平均アスペクト比は1.87であった。
実験中、生成ガスのLHVおよびガス状物質の生成量を測定した。
本発明例では、生成したガス状物質の平均LHVは7.2Mcal/Nm3であり、サーモガス(1.8Mcal/Nm3)の4.0倍に増熱していた。ガス状物質の生成量は756kg/hと高い値を示した。
製鉄所の転炉から発生したガスに水蒸気を添加してシフト反応を行わせ、これにより得られたガスを有機物質熱分解用の混合ガス(g)として用いた。このため転炉ガスの払出し配管に分岐管を設け、この分岐管を通じて転炉ガスの一部を抜き出すことができるようにするとともに、この分岐管の下流側には流量調節弁、スチーム混合器、ガス予熱器、Fe−Cr系高温シフト触媒を充填したシフト反応器(円筒竪型)を配置した。
ここで、廃プラスチック成形体(有機物質成形体(x))は、直径7mm、長さ10mmの円柱状であり、したがって長径は10mm、長径に対して直交する方向での最大幅は7mmである。また、酸化鉄粉は、長径1.5mmの球状に近い形状で、粒子100個の平均アスペクト比は1.08であった。
実験中、生成ガスのLHVおよびガス状物質の生成量を測定した。
本発明例では、生成したガス状物質の平均LHVは5.7Mcal/Nm3であり、転炉ガス(2.0Mcal/Nm3)の2.9倍に増熱していた。ガス状物質の生成量は772kg/hと高い値を示した。なお、循環用流路16による流動媒体(f)の還流量を0から1200kg/hの範囲で変動させたが、結果にはほとんど影響を与えなかった。
製鉄所の転炉から発生したガスに水蒸気を添加してシフト反応を行わせ、これにより得られたガスを有機物質熱分解用の混合ガス(g)として用いた。このため転炉ガスの払出し配管に分岐管を設け、この分岐管を通じて転炉ガスの一部を抜き出すことができるようにするとともに、この分岐管の下流側には流量調節弁、スチーム混合器、ガス予熱器、Fe−Cr系高温シフト触媒を充填したシフト反応器(円筒竪型)を配置した。
ここで、廃プラスチック成形体(有機物質成形体(x))は、直径7mm、長さ10mmの円柱状であり、したがって長径は10mm、長径に対して直交する方向での最大幅は7mmである。また、酸化鉄粉は、長径3mmの球状に近い形状で、粒子100個の平均アスペクト比は1.11であった。
実験中、生成ガスのLHVおよびガス状物質の生成量を測定した。
本発明例では、生成したガス状物質の平均LHVは5.3Mcal/Nm3であり、転炉ガス(2.0Mcal/Nm3)の2.7倍に増熱していた。ガス状物質の生成量は704kg/hと発明例2に比べるとやや低いものの、十分に高い値を示した。これは、発明例2に較べて密度調整剤(a)のサイズがやや大きいことによるものと推定される。なお、循環用流路16による流動媒体(f)の還流量を0から1200kg/hの範囲で変動させたが、結果にはほとんど影響を与えなかった。
製鉄所の転炉から発生したガスに水蒸気を添加してシフト反応を行わせ、これにより得られたガスを有機物質熱分解用の混合ガス(g)として用いた。このため転炉ガスの払出し配管に分岐管を設け、この分岐管を通じて転炉ガスの一部を抜き出すことができるようにするとともに、この分岐管の下流側には流量調節弁、スチーム混合器、ガス予熱器、Fe−Cr系高温シフト触媒を充填したシフト反応器(円筒竪型)を配置した。
ここで、廃プラスチック成形体(有機物質成形体(x))は、直径7mm、長さ10mmの円柱状であり、したがって長径は10mm、長径に対して直交する方向での最大幅は7mmである。また、アルミナ粉は、長径2mmの細長い形状で、粒子100個の平均アスペクト比は4.00であった。
実験中、生成ガスのLHVおよびガス状物質の生成量を測定した。
本発明例では、生成したガス状物質の平均LHVは5.3Mcal/Nm3であり、転炉ガス(2.0Mcal/Nm3)の2.7倍に増熱していた。ガス状物質の生成量は、695kg/hと他の発明例に比べるとやや少ないものの、十分に高い値を示した。これは、密度調整剤(a)の形状がやや細長いことによるものと推定される。なお、循環用流路16による流動媒体(f)の還流量を0から1200kg/hの範囲で変動させたが、結果にはほとんど影響を与えなかった。
発明例1と同様に、サーモガスに水蒸気を添加したガスを有機物質熱分解用の混合ガス(g)として用いた。すなわち、使用したサーモガスの平均組成は、H2:31vol%、CO:33vol%、CO2:30vol%、H2O:<1vol%、N2:6vol%であり、このサーモガスをスチーム混合器に108Nm3/h導入し、水蒸気として圧力10kg/cm2Gのスチームを64Nm3/h供給し、予熱器で430℃まで昇温した。水蒸気混合後のガス組成は、H2:20vol%、CO:21vol%、CO2:19vol%、H2O:37vol%、N2:4vol%であり、流量は172Nm3/h(質量流量では171kg/h)であった。このガスを有機物質熱分解用の混合ガス(g)として用い、図2に示す設備構成において廃プラスチックの熱分解処理を実施した。
流動層式の反応器1はヒーター8により予め600℃に予熱されており、反応器1内に混合ガスを導入するとともに、前記廃プラスチック成形体を880kg/hで供給し、計画反応温度である620℃まで昇温した。620℃に到達後、1日間、廃プラスチックの熱分解処理を継続した。生成ガスの成分は実験開始後2時間程度で定常状態に達した。
実験中、生成ガスのLHVおよびガス状物質の生成量を測定した。
この比較例では、生成したガス状物質の平均LHVは7.2Mcal/Nm3であり、サーモガス(1.8Mcal/Nm3)の4.0倍に増熱していた。ガス状物質の生成量は556kg/hであり、発明例1に較べて小さい値を示した。
発明例2と同様に、製鉄所の転炉から発生したガスに水蒸気を添加してシフト反応を行わせ、これにより得られたガスを有機物質熱分解用の混合ガス(g)として用いた。このため転炉ガスの払出し配管に分岐管を設け、この分岐管を通じて転炉ガスの一部を抜き出すことができるようにするとともに、この分岐管の下流側には流量調節弁、スチーム混合器、ガス予熱器、Fe−Cr系高温シフト触媒を充填したシフト反応器(円筒竪型)を配置した。
転炉ガスの平均組成は、H2:1vol%、CO:65vol%、CO2:15vol%、H2O:1vol%、N2:18vol%であった。スチーム混合器に対して転炉ガスを70Nm3/h、水蒸気として圧力10kg/cm2Gのスチームを101Nm3/h供給した後、ガス予熱器にて320℃まで予熱し、シフト反応器に導入した。シフト反応は発熱反応であり、シフト反応器温度は430℃まで上昇した。シフト反応後のガス組成は、H2:26vol%、CO:0vol%、CO2:30vol%、H2O:35vol%、N2:9vol%であり、流量は171Nm3/h(質量流量では171kg/h)であった。このガスを有機物質熱分解用の混合ガス(g)として用い、図4に示す設備構成(但し、ヒーター8を併用した設備構成)において廃プラスチックの熱分解処理を実施した。
流動層式の反応器1はヒーター8により予め600℃に予熱されており、反応器1内に混合ガス(g)を導入するとともに、前記廃プラスチック成形体を880kg/hで供給し、計画反応温度である620℃まで昇温した。620℃に到達後、1日間、廃プラスチックの熱分解処理を継続した。生成ガスの成分は実験開始後2時間程度で定常状態に達した。
実験中、生成ガスのLHVおよびガス状物質の生成量を測定した。
この比較例では、生成したガス状物質の平均LHVは5.7Mcal/Nm3であり、転炉ガス(2.0Mcal/Nm3)の2.9倍に増熱していた。ガス状物質の生成量は568kg/hであり、発明例2に較べて小さい値を示した。
2 流動層
3 分散板
4 風箱
5 ガス供給管
6 供給管
7 定量切出装置
8 ヒーター
9 ガス取出管
10 ガス洗浄装置
11 貯留槽
12 定量切出し装置
13 供給管
14 排出管
15 排出量制御装置
16 循環用管路
17 循環量制御装置
18 加熱装置
19 ダイリング
20 転動ローラ
21 カッター
160 流動媒体抜出口
161 流動媒体導入口
190 ダイス孔
Claims (9)
- 流動化ガスとして少なくとも水素及び二酸化炭素を含む混合ガス(g)が導入され、粉粒状の流動媒体(f)による流動層が形成された流動層式の反応器において、有機物質を混合ガス(g)と接触させることにより熱分解させる方法であって、
有機物質を粒状又は塊状に圧縮成形した有機物質成形体(x)を反応器の上部から供給することで有機物質の熱分解を行うにあたり、
定常操業時において、有機物質成形体(x)の成形体密度ρxと流動媒体(f)のかさ密度ρfがρx/ρf=0.90〜1.10を満足することを特徴とする有機物質の熱分解方法。 - 有機物質成形体(x)は、有機物質に密度調整剤(a)を加えて圧縮成形したものであることを特徴とする請求項1に記載の有機物質の熱分解方法。
- 有機物質に不揮発性の密度調整剤(a)を加えて圧縮成形した有機物質成形体(x)を反応器に供給して有機物質の熱分解を行うにあたり、
定常操業時において、反応器内の流動媒体(f)(但し、一部が密度調整剤(a)からなる流動媒体)の一部を抜き出して系外に排出するとともに、流動媒体用の新規の粉粒物を反応器に供給することを特徴とする請求項2に記載の有機物質の熱分解方法。 - 反応器内の流動媒体(f)の一部を反応器外に抜き出し、この抜き出した流動媒体(f)の一部を系外に排出するとともに、系外に排出されなかった流動媒体(f)を反応器に還流させることを特徴とする請求項3に記載の有機物質の熱分解方法。
- 流動媒体(f)のかさ密度ρfが下記(1)式により算出されることを特徴とする請求項3又は4に記載の有機物質の熱分解方法。
ρf={ρa×(Wp×A)+ρm×Wout−ρm×(Wp×A)}/Wout …(1)
但し ρf:流動媒体(f)のかさ密度(g/cm3)
ρa:密度調整剤(a)のかさ密度(g/cm3)
Wp:反応器内への有機物質成形体(x)の供給速度(kg/h)
A:有機物質成形体(x)中での密度調整剤(a)の質量分率(−)
Wout:反応器内の流動媒体(f)の系外への排出量(kg/h)
ρm:反応器に供給される流動媒体用の新規の粉粒物のかさ密度(g/cm3) - 密度調整剤(a)において[長径/長径に対して直交する方向での最大幅]をアスペクト比とした場合、密度調整剤(a)の平均アスペクト比が1〜3.5であることを特徴とする請求項2〜5のいずれかに記載の有機物質の熱分解方法。
- 有機物質成形体(x)においてその長径に対して直交する方向での平均最大幅をD、密度調整剤(a)の平均長径をdとした場合、D/dが3〜300であることを特徴とする請求項2〜6のいずれかに記載の有機物質の熱分解方法。
- 有機物質がプラスチック、バイオマスの中から選ばれる1種以上を含むものであることを特徴とする請求項1〜7のいずれかに記載の有機物質の熱分解方法。
- 有機物質成形体(x)は、有機物質に密度調整剤(a)を添加して混合し、押出し成形機を用いて柱状に圧縮成形したものであることを特徴とする請求項1〜8のいずれかに記載の有機物質の熱分解方法。
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