JP2020003921A - フィラー充填未架橋高分子モデルを生成する方法、システム及びプログラム - Google Patents

Abstract

【課題】計算コストを下げ且つポリマーとフィラーが適切に混ざり合ったフィラー充填未加硫高分子モデルを生成する方法を提供する。【解決手段】仮想空間Ａｒ１の体積を、目標密度に対応する第１体積Ｖ１よりも大きい第２体積Ｖ２に設定し（ＳＴ２）、第２体積Ｖ２に設定された仮想空間Ａｒ１に、複数のポリマー粒子３０が直鎖状又は分岐状に連なる複数のポリマー３と、複数のフィラー粒子２０が結合された複数のフィラー２と、を配置し（ＳＴ３）、仮想空間Ａｒ１の体積が第２体積Ｖ２から第１体積Ｖ１になるまで（ＳＴ６：ＹＥＳとなるまで）、仮想空間Ａｒ１を徐々に収縮変形させる処理（ＳＴ５）と、所定温度Ｔ及び体積を指定した分子動力学計算（ＳＴ４）と、を繰り返し実行し（ＳＴ４〜６）、仮想空間Ａｒ１の体積が第１体積Ｖ１になった後に、所定温度Ｔ及び所定圧力Ｐを指定した分子動力学計算により平衡化する（ＳＴ７）。【選択図】図２

Description

本発明は、フィラー充填未架橋高分子モデルを生成する方法、システム及びプログラムに関する。

産業用ゴムにおいては、カーボンブラックやシリカなどの充填剤であるフィラーをゴムに混合することにより、力学特性を用途に応じて調節する。フィラー充填の目的は高分子（ゴム）の補強である。補強効果は、ゴムマトリクスを構成するポリマーとフィラー表面との結合構造により生じる、と考えられている。シミュレーションにおいても、バウンドラバーやその他の結合構造を作成する必要があるが、結合構造を生成する架橋反応処理を実行する前提として、ポリマーとフィラーとが均一（ランダム）に混合し且つ互いに結合（架橋）していないフィラー充填未架橋高分子モデルを生成する必要がある。

フィラー充填未架橋高分子モデルを生成する方法として、特許文献１には、まず、ポリマーモデルを空間に配置して、その後、適当な空間にあるポリマーモデルを除去し、フィラーモデルに置換する方法が提案されている。

特開２０１６−２４１７７号公報

しかしながら、特許文献１の記載の方法では、ポリマーに穴をあけてフィラーを配置するといった物理的に不自然な状況が多数生じることになり、ポリマーとフィラー間のエネルギーが大きくなるので、計算破綻を招来しやすい。また、作為的にフィラーを配置する箇所を設定するので、ポリマーとフィラーとが完全に混ざらないという問題もある。

また、フィラーの高充填ゴム（例えば、フィラーの体積分率が３０％〜４０％）などを再現する際には、多数のフィラーを入れるために、ポリマーの中に多数の穴を空ける作業が必要になる。ポリマーとフィラーの粒子数にあまり差がない高密度で上記置換を実行するには、多大な計算コストが必要になってしまう。

本発明は、物理的に不自然な操作によって生じる計算破綻を避けるとともに、計算コストを下げ且つポリマーとフィラーが適切に混ざり合ったフィラー充填未加硫高分子モデルを生成する方法、システム及びプログラムを提供することである。

本発明のフィラー充填未架橋高分子モデルを生成する方法は、
１又は複数のプロセッサが実行する方法であって、
粒子モデルを配置するための仮想空間の体積を、目標密度に対応する第１体積よりも大きい第２体積に設定し、
前記第２体積に設定された仮想空間に、複数のポリマー粒子が直鎖状又は分岐状に連なる複数のポリマーと、複数のフィラー粒子が結合された複数のフィラーと、を配置し、
前記仮想空間の体積が前記第２体積から前記第１体積になるまで、前記仮想空間を徐々に収縮変形させる処理と、所定温度及び体積を指定した分子動力学計算と、を繰り返し実行し、
前記仮想空間の体積が前記第１体積になった後に、前記所定温度及び所定圧力を指定した分子動力学計算により平衡化する。

目標密度に対応する第１体積に設定された仮想空間に対し、フィラーとポリマーとを配置しようとすれば、互いに干渉してしまい、配置することができない。例えば、ポリマーを先に配置してからフィラーを配置しようとすれば、仮想空間におけるあらゆる場所にポリマーが存在するので、フィラーを配置することができない。
これに対して、本発明の方法では、ポリマーとフィラーとを配置する際に、目標密度に対応する第１体積よりも大きい第２体積に仮想空間を設定しているので、目標密度よりも密度が低く、余分なスペースがあるので、ポリマーとフィラーとを容易に配置することができる。
さらに、分子動力学計算を実行しつつ、第２体積から第１体積になるように仮想空間を徐々に収縮変形させるので、短時間に大きな力が発現せず、安定した計算が可能となる。
さらに、低密度にした仮想領域の体積を第２体積から第１体積まで収縮させることにより、例えば常温・常圧などの所定温度及び所定圧力で平衡化したときに生じやすい２層共存（固体相と気体相への分離）を回避可能となる。
したがって、計算破綻を避けるとともに、計算コストを下げ且つポリマーとフィラーが適切に混ざり合ったフィラー充填未加硫高分子モデルを生成可能となる。

フィラー充填未架橋高分子モデルを生成するシステムを示すブロック図。 上記システムが実行する処理ルーチンを示すフローチャート。 第２体積に設定された仮想空間に配置された複数のポリマー及び複数のフィラーを示す図。 仮想空間を第２体積から第１体積まで収縮変形させる工程を示す図。 ６６個のフィラー粒子２０を球状に結合させたフィラー２が１００個、１００個のポリマー粒子３０が連結されたポリマー３が２００本配置された、第２体積の仮想空間を示す図。 収縮変形の中間段階を示す図。 仮想空間の体積が、目標密度に対応する第１体積になった段階を示す図。 温度１．０、圧力０．１として平衡化されたフィラー充填未架橋高分子モデルを示す図。

以下、本発明の一実施形態を、図面を参照して説明する。

［フィラー充填未架橋高分子モデルを生成するシステム］
本実施形態のシステム１は、フィラーが充填され、フィラーが高分子に架橋しておらず、フィラーと高分子が混合した、フィラー充填未架橋高分子モデルを生成する。

図１に示すように、システム１は、初期設定部１０と、配置部１１と、体積設定部１２と、分子動力学計算実行部１３と、を有する。これら各部１０〜１３は、ＣＰＵ、メモリ、各種インターフェイス等を備えたパソコン等の情報処理装置において予め記憶されている図２に示す処理ルーチンをプロセッサが実行することによりソフトウェア及びハードウェアが協働して実現される。本実施形態では、１つの装置におけるプロセッサが各部の処理を実行しているが、これに限定されない。例えば、ネットワークを用いて分散させ、複数のプロセッサが各部の処理を実行するように構成してもよい。

図１に示す初期設定部１０は、キーボードやマウス等の既知の操作部を介してユーザからの操作を受け付け、解析対象となるフィラーモデル、ポリマーモデルに関するデータの設定、分子動力学計算に必要な解析条件などの各種設定を実行し、これら設定値をメモリに記憶する。図１に示すように、メモリには、フィラーモデルデータＭ１、ポリマーモデルデータＭ２が記憶されている。

フィラーモデルＭ１は、図３Ａに示すように、複数のフィラー粒子２０が結合相互作用によって結合されたフィラー２を表す。各々のフィラー粒子２０に対して他の粒子との非結合相互作用が設定されている。フィラーモデルＭ１は、各々のフィラー粒子２０の座標、互いに結合関係にあるフィラー粒子２０同士の結合相互作用、他の粒子との非結合相互作用が設定されたデータである。図３Ａに示す実施形態では、複数のフィラー粒子２０が球状に結合されているが、これに限定されず、種々の形状が採用できる。

ポリマーモデルＭ２は、同図に示すように、複数のポリマー粒子３０が結合相互作用によって直鎖状又は分岐状に連なったポリマー３を表す。各々のポリマー粒子３０に対して他の粒子との非結合相互作用が設定されている。ポリマーモデルＭ２は、各々のポリマー粒子３０の座標、互いに結合関係にあるポリマー粒子３０同士の結合相互作用、他の粒子との非結合相互作用が設定されたデータである。

図１に示す体積設定部１２は、粒子モデルを配置するための仮想空間Ａｒ１の体積を設定する。体積設定部１２は、図３Ａ及び図３Ｂに示すように、仮想空間Ａｒ１の体積を、目標密度に対応する第１体積Ｖ１よりも大きい第２体積Ｖ２に設定する。その後、体積設定部１２は、図３Ｂに示すように、第２体積Ｖ２から第１体積Ｖ１になるまで、仮想空間Ａｒ１を徐々に収縮変形させる。収縮変形（体積変更）における体積の変化率は、所定値以下となるように抑制することが好ましい。急激に体積変更を行うと、体積変更により各粒子に作用する力の変化が過大になり、計算破綻を招来するおそれがあるからである。収縮変形における体積の変化率は、収縮変形を伴う分子動力学計算の１ステップあたり変化前の体積に対して０．０１％以下にするのが好ましい。変化率［％］＝｛変化前の体積−変化後の体積｝／変化前の体積×１００ である。目標密度に対する第２体積Ｖ２に対応する第２密度の比率は、０．１以下であるのが好ましい。比率＝第２密度／目標密度である。図４〜図６の例は、１０万ステップの分子動力学計算により、比率＝０．０１／０．８２＝約０．０１２の収縮変形を行った過程を示している。

図１に示す配置部１１は、図３Ａに示すように、第２体積Ｖ２が設定された仮想空間Ａｒ１に、複数のポリマー３と、複数のフィラー２と、を配置する。配置するポリマー３及びフィラー２の数は予め定められている。具体的に、配置部１１は、複数のポリマー３及び複数のフィラー２を配置する座標をランダムに決定し、決定した座標が既に配置された他の粒子と重なる場合には座標の決定をやり直し、決定した座標が既に配置された他の粒子と重ならない場合には決定した座標にモデルを配置する。これにより、簡素なロジックで、ポリマー３とフィラー２とをランダムに仮想空間Ａｒ１に配置可能となる。

図１に示す分子動力学計算実行部１３は、仮想空間Ａｒ１に配置されている粒子について、指定された条件（所定温度Ｔ、体積、圧力）に基づき分子動力学計算を実行する。分子動力学計算では、タイムステップ毎（時点毎）に粒子の挙動（位置を含む）が計算される。図３Ｂに示すように仮想空間Ａｒ１の体積が第２体積Ｖ２から第１体積Ｖ１になるまでは、体積設定部１２が指定した体積及び指定された所定温度Ｔになるように分子動力学計算が実行され、圧力が可変となる。一方、仮想空間Ａｒ１の体積が第１体積Ｖ１になった後では、指定された所定温度Ｔ及び所定圧力Ｐになるように分子動力学計算が実行され、体積が可変となり、平衡化処理が行われる。平衡化処理では、仮想空間Ａｒ１すなわちモデルの体積がほぼ一定になる（体積変化が閾値以下になる）まで各分子の挙動を計算する。体積の算出方法としては、仮想空間Ａｒ１に配置されている各粒子の座標に基づき、全ての粒子を含むように粒子を配置するための最小の立法体又は直方体の計算領域（セル）の体積が、フィラー充填未架橋高分子モデルの体積となる。

［フィラー充填未架橋高分子モデルを生成する方法］
図１に示すシステム１を用いて、フィラー充填未架橋高分子モデルを生成する方法について、図２を用いて説明する。

まず、ステップＳＴ１において、初期設定部１０は、解析対象となるフィラーモデルデータＭ１、ポリマーモデルデータＭ２、各種モデルの相互作用、分子動力学計算に必要な解析条件（温度、圧力、密度、体積など）などの各種設定を行い、これらの設定値をメモリに記憶する。

次のステップＳＴ２において、体積設定部１２は、粒子モデルを配置するための仮想空間Ａｒ１の体積を、目標密度に対応する第１体積Ｖ１よりも大きい第２体積Ｖ２に設定する。図４〜７に示す例では、目標密度が０．８２であり、第２体積Ｖ２に対応する第２密度が０．０１である。目標密度に対する第２密度の比は、約０．０１２であるが、これは一例である。

次のステップＳＴ３において、配置部１１は、図３Ａ、図３Ｂ及び図４に示すように、第２体積Ｖ２に設定された仮想空間Ａｒ１に、複数のポリマー粒子３０が直鎖状又は分岐状に連なる複数のポリマー３と、複数のフィラー粒子２０が結合された複数のフィラー２と、を配置する。図４の例は、６６個のフィラー粒子２０を球状に結合させたフィラー２を１００個、１００個のポリマー粒子３０が連結されたポリマー３を２００本配置した例である。フィラー粒子２０は黒色球で示し、ポリマー粒子３０は灰色球で示している。

なお、本実施形態において、粒子間に作用する結合相互作用には、ＦＥＮＥ−ＬＪ（レナードジョーンズ）が設定されている。具体的に、結合相互作用は、フィラー粒子２０同士の結合、ポリマー粒子３０同士の結合に用いられる。相互作用の強さを表すパラメータ及び粒子の径を示すパラメータは同じ値にしている。これらは一例であり、種々変更可能である。

本実施形態において、粒子間に作用する非結合相互作用には、ＷＣＡ（斥力のみのＬＪポテンシャル）が設定されている。具体的に、非結合相互作用は、フィラー粒子２０同士の間、フィラー粒子２０とポリマー粒子３０との間、ポリマー粒子３０同士の間、に設定される。相互作用の強さを表すパラメータ及び粒子の径を示すパラメータは同じ値にしている。これらは一例であり、種々変更可能である。

次に、ステップＳＴ４〜５において、図３Ｂに示すように、仮想空間Ａｒ１の体積が第２体積Ｖ２から第１体積Ｖ１になるまで（ＳＴ６：ＹＥＳになるまで）、体積設定部１２が仮想空間Ａｒ１を徐々に収縮変形させる処理（ＳＴ５）と、分子動力学計算実行部１３が所定温度Ｔ及び体積を指定した分子動力学計算（ＳＴ４）と、を繰り返し実行する。図５は、収縮変形処理の中間段階を示し、密度は０．２である。仮想空間Ａｒ１の体積が初期の第２体積Ｖ２よりも小さくなっていることがわかる。図６は、仮想空間Ａｒ１の体積が、目標密度０．８２に対応する第１体積Ｖ１になった段階を示している。

仮想空間Ａｒ１の体積が第２体積Ｖ２になった後に（ＳＴ６：ＹＥＳ）、次のステップＳＴ７において、分子動力学計算実行部１３が所定温度Ｔ及び所定圧力Ｐを指定した分子動力学計算を実行することで平衡化処理が実行される。平衡化処理が終われば、仮想空間Ａｒ１にあるモデルは、フィラーが充填された未架橋の高分子モデルである。図７は、温度１．０、圧力０．１として平衡化されたフィラー充填未架橋高分子モデルを示している。密度は０．８４である。本明細書における温度、圧力、密度の単位はＬＪ（レナードジョーンズ）単位である。

以上のように、本実施形態のフィラー充填未架橋高分子モデルを生成する方法は、
１又は複数のプロセッサが実行する方法であって、
粒子モデルを配置するための仮想空間Ａｒ１の体積を、目標密度に対応する第１体積Ｖ１よりも大きい第２体積Ｖ２に設定し（ＳＴ２）、
第２体積Ｖ２に設定された仮想空間Ａｒ１に、複数のポリマー粒子３０が直鎖状又は分岐状に連なる複数のポリマー３と、複数のフィラー粒子２０が結合された複数のフィラー２と、を配置し（ＳＴ３）、
仮想空間Ａｒ１の体積が第２体積Ｖ２から第１体積Ｖ１になるまで（ＳＴ６：ＹＥＳとなるまで）、仮想空間Ａｒ１を徐々に収縮変形させる処理（ＳＴ５）と、所定温度Ｔ及び体積を指定した分子動力学計算（ＳＴ４）と、を繰り返し実行し（ＳＴ４〜６）、
仮想空間Ａｒ１の体積が第１体積Ｖ１になった後に、所定温度Ｔ及び所定圧力Ｐを指定した分子動力学計算により平衡化する（ＳＴ７）。

本実施形態のフィラー充填未架橋高分子モデルを生成するシステム１は、
１又は複数のプロセッサを備え、
１又は複数のプロセッサは、
粒子モデルを配置するための仮想空間Ａｒ１の体積を、目標密度に対応する第１体積Ｖ１よりも大きい第２体積Ｖ２に設定し（ＳＴ２）、
第２体積Ｖ２に設定された仮想空間Ａｒ１に、複数のポリマー粒子３０が直鎖状又は分岐状に連なる複数のポリマー３と、複数のフィラー粒子２０が結合された複数のフィラー２と、を配置し（ＳＴ３）、
仮想空間Ａｒ１の体積が第２体積Ｖ２から第１体積Ｖ１になるまで（ＳＴ６：ＹＥＳとなるまで）、仮想空間Ａｒ１を徐々に収縮変形させる処理（ＳＴ５）と、所定温度Ｔ及び体積を指定した分子動力学計算（ＳＴ４）と、を繰り返し実行し（ＳＴ４〜６）、
仮想空間Ａｒ１の体積が第１体積Ｖ１になった後に、所定温度Ｔ及び所定圧力Ｐを指定した分子動力学計算により平衡化する（ＳＴ７）、
ように構成されている。

目標密度に対応する第１体積Ｖ１に設定された仮想空間Ａｒ１に対し、フィラー２とポリマー３とを配置しようとすれば、互いに干渉してしまい、配置することができない。例えば、ポリマー３を先に配置してからフィラー２を配置しようとすれば、仮想空間Ａｒ１におけるあらゆる場所にポリマー３が存在するので、フィラー２を配置することができない。
これに対して、本実施形態の方法では、ポリマー３とフィラー２とを配置する際に、目標密度に対応する第１体積Ｖ１よりも大きい第２体積Ｖ２に仮想空間Ａｒ１を設定しているので、目標密度よりも密度が低く、余分なスペースがあるので、ポリマー３とフィラー２とを容易に配置することができる。
さらに、分子動力学計算を実行しつつ、第２体積Ｖ２から第１体積Ｖ１になるように仮想空間Ａｒ１を徐々に収縮変形させるので、短時間に大きな力が発現せず、安定した計算が可能となる。
さらに、低密度にした仮想領域の体積を第２体積から第１体積まで収縮させることにより、例えば常温・常圧などの所定温度及び所定圧力で平衡化したときに生じやすい２層共存（固体相と気体相への分離）を回避可能となる。
したがって、計算破綻を避けるとともに、計算コストを下げ且つポリマーとフィラーが適切に混ざり合ったフィラー充填未加硫高分子モデルを生成可能となる。

本実施形態において、複数のポリマー３及び複数のフィラー２を配置する座標をランダムに決定し、決定した座標が既に配置された他の粒子と重なる場合には座標の決定をやり直し、決定した座標が既に配置された他の粒子と重ならない場合には、決定した座標にモデルを配置する。

このようにすれば、複数のポリマー３及び複数のフィラー２の配置を、容易なロジックで実装可能となる。

本実施形態に係るプログラムは、上記方法を１又は複数のプロセッサに実行させるプログラムである。このプログラムを実行することによっても、上記方法の奏する作用効果を得ることが可能となる。

以上、本発明の実施形態について図面に基づいて説明したが、具体的な構成は、これらの実施形態に限定されるものでないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上記した実施形態の説明だけではなく特許請求の範囲によって示され、さらに特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれる。

例えば、図１に示す各部１０〜１３は、所定プログラムをコンピュータのプロセッサで実行することで実現しているが、各部を専用回路で構成してもよい。また、本実施形態では１つのコンピュータにおけるプロセッサが各部１０〜１３を実装しているが、少なくとも１又は複数のプロセッサに分散して実装してもよい。

上記の各実施形態で採用している構造を他の任意の実施形態に採用することは可能である。各部の具体的な構成は、上述した実施形態のみに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で種々変形が可能である。

１…システム
２…フィラー
２０…フィラー粒子
３…ポリマー
３０…ポリマー粒子

Claims (5)

1. １又は複数のプロセッサが実行する方法であって、
   粒子モデルを配置するための仮想空間の体積を、目標密度に対応する第１体積よりも大きい第２体積に設定し、
   前記第２体積に設定された仮想空間に、複数のポリマー粒子が直鎖状又は分岐状に連なる複数のポリマーと、複数のフィラー粒子が結合された複数のフィラーと、を配置し、
   前記仮想空間の体積が前記第２体積から前記第１体積になるまで、前記仮想空間を徐々に収縮変形させる処理と、所定温度及び体積を指定した分子動力学計算と、を繰り返し実行し、
   前記仮想空間の体積が前記第１体積になった後に、前記所定温度及び所定圧力を指定した分子動力学計算により平衡化する、フィラー充填未架橋高分子モデルを生成する方法。
2. 前記複数のポリマー及び前記複数のフィラーを配置する座標をランダムに決定し、決定した座標が既に配置された他の粒子と重なる場合には座標の決定をやり直し、決定した座標が既に配置された他の粒子と重ならない場合には前記決定した座標にモデルを配置する、請求項１に記載の方法。
3. １又は複数のプロセッサを備え、
   前記１又は複数のプロセッサは、
   粒子モデルを配置するための仮想空間の体積を、目標密度に対応する第１体積よりも大きい第２体積に設定し、
   前記第２体積に設定された仮想空間に、複数のポリマー粒子が直鎖状又は分岐状に連なる複数のポリマーと、複数のフィラー粒子が結合された複数のフィラーと、を配置し、
   前記仮想空間の体積が前記第２体積から前記第１体積になるまで、前記仮想空間を徐々に収縮変形させる処理と、所定温度及び体積を指定した分子動力学計算と、を繰り返し実行し、
   前記仮想空間の体積が前記第１体積になった後に、前記所定温度及び所定圧力を指定した分子動力学計算により平衡化する、
   ように構成されている、フィラー充填未架橋高分子モデルを生成するシステム。
4. 前記複数のポリマー及び前記複数のフィラーを配置する座標をランダムに決定し、決定した座標が既に配置された他の粒子と重なる場合には座標の決定をやり直し、決定した座標が既に配置された他の粒子と重ならない場合には前記決定した座標にモデルを配置する、ように構成されている、請求項３に記載のシステム。
5. 請求項１又は２に記載の方法を１又は複数のプロセッサに実行させるプログラム。