JP2019206749A - 水素供給システムおよび水素供給システムの運転方法 - Google Patents

水素供給システムおよび水素供給システムの運転方法 Download PDF

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Abstract

【課題】電気化学式水素ポンプの水素昇圧動作の効率を向上させた水素供給システムを提供すること。【解決手段】水素供給システムは、電解質膜１、電解質膜の一方の主面に設けられたアノードＡＮ、アノード上の水素含有ガスが流れるアノード流路６、電解質膜の他方の主面に設けられたカソードＣＡ、カソード上の水素が流れるカソード流路７、並びに電圧印加器２１とからなる電気化学式ポンプ１００、カソード流路の圧力調整器２２、及び制御器５０を備える。制御器は、電気化学式水素ポンプにおいて、電圧印加器がアノードおよびカソード間の電圧を印加して、アノードに供給される水素含有ガス中の水素をカソードに昇圧して送る動作の前に、圧力調整器を制御してカソード流路の圧力をアノード流路の圧力より高くして、カソード流路内の昇圧された水素を水素貯蔵器１１に供給する。【選択図】図２

Description

本開示は水素供給システムおよび水素供給システムの運転方法に関する。
近年、燃費向上、カーボンフリー燃料の利用の観点から、燃料電池により発電された電力でモーターを駆動して走行する燃料電池車が注目を集めており、発売が開始されている。
しかし、燃料電池車の普及に当たっては、燃料となる水素ガス供給のインフラストラクチャを整え、全国に水素ステーションをいかに多く広範囲に設置できるかが課題となっている。これまで、水素ステーションとして、圧力スイング吸着法（ＰＳＡ）で、水素を精製および圧縮する方法などが行われてきたが、装置の大型化および膨大な設置コストなどが、水素ステーションの全国展開の障害となっている。
来るべき水素社会では、水素を製造することに加えて、水素ガスを高密度で貯蔵し、小容量かつ低コストで輸送または利用し得る技術開発が求められている。特に、分散型のエネルギー源となる燃料電池の普及の促進には、燃料供給インフラを整備する必要がある。
また、燃料供給インフラに水素を安定的に供給するために、高純度の水素ガスを精製および昇圧する様々な提案が行われている。
例えば、特許文献１には、水素精製昇圧システムのアノードおよびカソード間に電圧を印加することで、水素ガスの精製および昇圧を行い得ることが記載されている。具体的には、アノードおよびカソードで挟持された電解質膜に電流が流れるとき、アノードの水素がプロトンになり、プロトンがアノードからカソードへと、水分子を同伴しながら電解質膜を移動し、カソードで水素に戻される。なお、アノード、電解質膜およびカソードの積層構造体を膜電極接合体（以下、ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly）という。また、特許文献１には、水素精製昇圧システムの停止時にシステム内に残存するガスを窒素でパージすることが記載されている。
特許文献２には、固体高分子形の電解質膜を備えるＭＥＡのアノードおよびカソード間に電圧をかけて、アノード側に供給された水を電気分解することで、アノード側で酸素、カソード側で水素を製造する水素製造システムが提案されている。そして、この水素製造システムには、電力の供給を停止した場合に、停止時間が所定の値に達したとき、カソード側の系内のガスを系外に排気することが記載されている。
特開２０１５−１１７１３９号公報 特許第５４５５８７４号公報
しかし、従来例は、電気化学式水素ポンプで水素昇圧動作を開始する前に、電気化学式水素ポンプの圧力を調整することについては検討されていない。
本開示の一態様（aspect）は、このような事情に鑑みてなされたものであり、電気化学式水素ポンプで水素昇圧動作を開始する前に、電気化学式水素ポンプの圧力を調整することにより、従来に比べて、電気化学式水素ポンプの水素昇圧動作の効率を適切に維持し得る水素供給システムを提供する。また、本開示の一態様は、このような水素供給システムの運転方法を提供する。
上記課題を解決するため、本開示の一態様は、電解質膜、前記電解質膜の一方の主面に設けられたアノード、前記アノード上に設けられ、水素含有ガスが流れるアノード流路、前記電解質膜の他方の主面に設けられたカソード、前記カソード上に設けられ、水素が流れるカソード流路、および、前記アノードおよび前記カソード間に電圧を印加する電圧印加器を備え、前記電圧印加器により電圧を印加することで、前記アノード流路を介して前記アノードに供給される水素含有ガス中の水素を前記カソードに昇圧して送り、前記カソード流路内の前記昇圧された水素を水素貯蔵器に供給する電気化学式水素ポンプと、前記カソード流路の圧力を調整する圧力調整器と、前記電気化学式水素ポンプにおいて、前記水素貯蔵器に前記昇圧された水素を供給するために、前記アノード流路に供給された水素含有ガス中の水素を前記カソード流路に昇圧して供給する水素昇圧動作が開始される前に、前記圧力調整器を制御して、前記カソード流路の圧力を前記アノード流路の圧力より高くする制御器と、を備える水素供給システムを提供する。
また、本開示の一態様は、電解質膜、前記電解質膜の一方の主面に設けられたアノード、前記アノード上に設けられ、水素含有ガスが流れアノード流路、前記電解質膜の他方の主面に設けられたカソード、および前記カソード上に設けられ、水素が流れるカソード流路を備える電気化学式水素ポンプにおいて、前記アノードおよび前記カソード間に電圧を印加することで、前記アノード流路を介して前記アノードに供給される水素含有ガス中の水素を前記カソードに昇圧して送るステップ（ａ）と、前記カソード流路内の前記昇圧された水素を水素貯蔵器に供給するステップ（ｂ）と、前記ステップ（ａ）を実行前に、前記カソード流路の圧力を前記アノード流路の圧力より高くするステップ（ｃ）と、を備える水素供給システムの運転方法を提供する。
本開示の一態様の水素供給システムおよび水素供給システムの運転方法は、電気化学式水素ポンプで水素昇圧動作を開始する前に、電気化学式水素ポンプの圧力を調整することにより、従来に比べて、電気化学式水素ポンプの水素昇圧動作の効率を適切に維持し得る、という効果を奏する。
図１は、ＭＥＡのカソードのガス圧力と、ＭＥＡのアノードおよびカソード間に印加した電圧およびＭＥＡのＩＲロスとの関係をプロットした実験結果の一例を示す図である。 図２は、第１実施形態の水素供給システムの一例を示す図である。 図３Ａは、第１実施形態の水素供給システムの電気化学式水素ポンプの一例を示す図である。 図３Ｂは、第１実施形態の水素供給システムの電気化学式水素ポンプの一例を示す図である。 図４は、ＭＥＡのカソードのガス圧力と、ＭＥＡのアノードおよびカソード間に印加した電圧およびＭＥＡのＩＲロスとの関係をプロットした実験結果の一例を示す図である。 図５は、第２実施形態の水素供給システムの一例を示す図である。 図６は、第３実施形態の水素供給システムの一例を示す図である。 図７は、第３実施形態の実施例の水素供給システムの一例を示す図である。 図７Ａは、第３実施形態の実施例の水素供給システムの運転方法の一例を示す図である。 図７Ｂは、第３実施形態の実施例の水素供給システムの運転方法の一例を示す図である。 図８は、第４実施形態の水素供給システムの一例を示す図である。 図８Ａは、第４実施形態の水素供給システムの運転方法の一例を示す図である。 図８Ｂは、第４実施形態の水素供給システムの運転方法の一例を示す図である。
水素エネルギーを高効率で利用することが従来から望まれており、電気化学式水素ポンプの水素昇圧動作の効率向上が重要である。
そこで、電気化学式水素ポンプで水素昇圧動作を開始する前のポンプ圧力を適切に調整する視点から電気化学式水素ポンプの水素昇圧動作の効率向上について鋭意検討が行われ、以下の知見が得られた。
図１は、ＭＥＡのカソードのガス圧力と、ＭＥＡのアノードおよびカソード間に印加した電圧およびＭＥＡのＩＲロスとの関係をプロットした実験結果の一例を示す図である。
本実験で使用したＭＥＡ（セル）では、直径が約６７ｍｍ程度の白金メッキを施したＴｉ（チタン）粉末焼結体をアノードガス拡散層に用い、直径が約６７ｍｍ程度の白金メッキを施したＴｉ繊維焼結体をカソードガス拡散層に用いた。
本実験は、ＭＥＡの所定の温度（ここでは、４０℃）において、ＭＥＡのカソードのガス圧を常圧から高圧（ここでは、約１３ＭＰａ程度）まで昇圧する水素昇圧動作を複数回、繰り返すことで行われた。このＭＥＡの水素昇圧動作では、アノードのガス圧力を０．２ＭＰａに固定させ、ＭＥＡのアノードおよびカソード間を電流密度換算で１Ａ／ｃｍ２の一定の電流が流れるようにＭＥＡのアノードおよびカソード間に所定の電圧を印加した。すると、ＭＥＡのアノードに上記の水素含有ガスを供給した後、ＭＥＡのカソードを封止することによりカソードのガス圧は、時間の経過とともに常圧から徐々に上昇した。ここで、水素含有ガスとは、水素を含有するガスであれば何であってもよい。水素含有ガスは、例えば、純水素ガスであってもよいし、純水素ガスよりも水素濃度の低いガスであってもよいし、水素を含む改質ガスであってもよい。
また、ＭＥＡの水素昇圧動作のそれぞれの開始前には、カソードのガス圧が常圧になるようにカソードを開放するとともに、ＭＥＡのアノードに供給する水素含有ガスの露点がＭＥＡの温度とほぼ等しくなるように（つまり、ＭＥＡ内における水素含有ガスの相対湿度がほぼ１００％となるように）、フル加湿の水素含有ガスをＭＥＡのアノードに供給した。そして、上記の電流をＭＥＡのアノードおよびカソード間に流すことでＭＥＡを動作させた。
その後、ＭＥＡのアノードの出口を封止して、アノードに供給する水素含有ガスを湿潤状態から乾燥状態のガスに切り替えるとともに、カソードを封止することで、上記の水素昇圧動作を開始した。
なお、以上のＭＥＡの構成および実験条件は例示であって、本例に限定されない。
図１には、ＭＥＡの１回目および３回目の水素昇圧動作における電圧およびＩＲロスが示されている。
図１の一点鎖線で示すように、ＭＥＡの３回目の水素昇圧動作における電圧およびＩＲロスは、ＭＥＡの１回目の水素昇圧動作における電圧およびＩＲロスに比べて、ＭＥＡで水素昇圧動作を開始する際に上昇することが分かった。これにより、ＭＥＡの３回目の水素昇圧動作の効率は、ＭＥＡの１回目の水素昇圧動作の効率よりも悪くなることが分かった。
なお、図示を省略するが、ＭＥＡの水素昇圧動作の回数が増える程、ＭＥＡの水素昇圧動作が開始される際の電圧およびＩＲロスの上昇が顕著になった。
ここで、発明者らは、このような電圧およびＩＲロスの上昇が、例えば、以下の理由で起きると判断している。
ＭＥＡの水素昇圧動作が十分に進行すると、カソードの水素昇圧により、カソードのガス圧がアノードのガス圧より高くなる。このとき、ＭＥＡの電解質膜およびアノード触媒層が、カソードのガス圧とアノードのガス圧との間の差圧により、アノードガス拡散層に押圧される。
これに対して、ＭＥＡで水素昇圧動作を開始する前（つまり、ＭＥＡの動作停止時）は、アノードおよびカソードともに常圧に戻すこと、あるいは、両者を同じガス圧にすることが多い。すると、次回のＭＥＡの水素昇圧動作の開始時（初期段階）では、上記のとおり、アノードに水素含有ガスを流通させながら、ＭＥＡに電圧を印加するので、アノードのガス圧がカソードのガス圧より高くなる。このとき、ＭＥＡの電解質膜およびカソード触媒層が、カソードのガス圧とアノードのガス圧との間の差圧により、カソードガス拡散層に押圧される。
つまり、ＭＥＡの水素昇圧動作が開始する場合のＭＥＡのアノードのガス圧およびカソードのガス圧の大小関係（アノードのガス圧＞カソードのガス圧）は、ＭＥＡの水素昇圧動作が十分に進行する場合のアノードのガス圧およびカソードのガス圧の大小関係（アノードのガス圧＜カソードのガス圧）と逆転する。
そして、図１の初期段階におけるＭＥＡの電圧およびＩＲロスの上昇が、このようなガス圧の大小関係の逆転現象に密接に関係していると考えられる。
例えば、ＭＥＡのアノード触媒層は、白金（Ｐｔ）を担持したカーボンブラックとパーフルオロスルホン酸イオノマーからなる、厚みが約１０μｍ程度の多孔質層であることが多い。
例えば、アノード触媒層のパーフルオロスルホン酸イオノマーは、ＭＥＡの温度が上がる程、アノードガス拡散層に接着する傾向がある。よって、ＭＥＡの水素昇圧動作が進行するとき、カソードのガス圧がアノードのガス圧より高くなるので、ＭＥＡの電解質膜およびアノード触媒層がアノードガス拡散層に押圧されることで、アノード触媒層がアノードガス拡散層に接着する可能性がある。
ここで、アノードガス拡散層は、多孔質の粉末焼結体または不織布、あるいは、微細な開口を備える薄い金属鋼板などにより構成されることが多い。よって、ＭＥＡの水素昇圧動作が進行するとき、ＭＥＡの電解質膜およびアノード触媒層は、これらの開口を塞ぐように変形するので、ＭＥＡの電解質膜およびアノード触媒層は、部分的に圧縮力および張力がかかった状態でアノードガス拡散層に接着する傾向がある。
そして、仮に、アノード触媒層が、上記の如くアノードガス拡散層に接着した場合、次回のＭＥＡの水素昇圧動作の開始時に、アノードのガス圧がカソードのガス圧より高くなると、両者間の差圧が、アノードガス拡散層とアノード触媒層との間、および、アノード触媒層と電解質膜との間などが剥離する方向に作用する。
以上により、アノードガス拡散層とアノード触媒層との間の接着部およびアノード触媒層と電解質膜との間の接着部が局所的に剥離する恐れがある。そして、これらの接着部における局所的な剥離により空隙が発生する場合、ＭＥＡの接触抵抗（電気抵抗）が増加する。すると、ＭＥＡの動作に必要な電圧が上昇する。また、ＭＥＡのＩＲロスが上昇する。
また、アノードのガス圧がカソードのガス圧より高い場合、今度は、ＭＥＡの電解質膜およびカソード触媒層が、カソードガス拡散層に接着する可能性がある。そして、仮に、カソード触媒層がカソードガス拡散層に接着した場合、ＭＥＡの水素昇圧動作が進行すると、カソードの水素昇圧動作により、カソードガス拡散層とカソード触媒層との間の接着部およびカソード触媒層と電解質膜との間の接着部が局所的に剥離する恐れがある。そして、これらの接着部における局所的な剥離により空隙が発生する可能性がある。
つまり、図１のＭＥＡの電圧およびＩＲロスの上昇傾向は、ＭＥＡの水素昇圧動作の回数が増える程、顕在化する現象であると考えられる。
また、上記の接着部で局所的な剥離により空隙が発生した場合であっても、ＭＥＡの水素昇圧動作が進行するに連れて、カソードのガス圧がアノードのガス圧より十分に高くなるので、カソードのガス圧により、以上の空隙が消失すると考えられる。
つまり、ＭＥＡの電圧およびＩＲロスの上昇傾向は、図１に示すように、ＭＥＡの水素昇圧動作が開始される際に顕著に現れる現象であると考えられる。
但し、以上に述べた接着部における剥離によるＭＥＡの接触抵抗（電気抵抗）の増加は、例示であって、本例に限定されない。
例えば、ＭＥＡの水素昇圧動作の開始時に、アノードのガス圧がカソードのガス圧より高くなることで、電解質膜が、アノードガス拡散層に対して凸状に湾曲する場合は、アノード触媒層とアノードガス拡散層との間で空隙が発生する可能性がある。すると、ＭＥＡの接触抵抗（電気抵抗）が増加する場合がある。この場合でも、ＭＥＡの電圧およびＩＲロスの上昇傾向は、図１に示すように、ＭＥＡの水素昇圧動作が開始される際に現れやすい。
すなわち、発明者らは、ＭＥＡで水素昇圧動作を開始する際のＭＥＡの電圧およびＩＲロスの上昇が、アノードのガス圧およびカソードのガス圧の大小関係の逆転現象に密接に関係していることを見出し、以下の本開示の一態様に想到した。
本開示の第１態様の水素供給システムは、
電解質膜、電解質膜の一方の主面に設けられたアノード、アノード上に設けられ、水素含有ガスが流れるアノード流路、電解質膜の他方の主面に設けられたカソード、カソード上に設けられ、水素が流れるカソード流路、および、アノードおよびカソード間に電圧を印加する電圧印加器を備え、電圧印加器により電圧を印加することで、アノード流路を介してアノードに供給される水素含有ガス中の水素をカソードに昇圧して送り、カソード流路内の昇圧された水素を水素貯蔵器に供給する電気化学式水素ポンプと、
カソード流路の圧力を調整する圧力調整器と、
電気化学式水素ポンプにおいて、水素貯蔵器に昇圧された水素を供給するために、アノード流路に供給された水素含有ガス中の水素をカソード流路に昇圧して供給する水素昇圧動作が開始される前に、圧力調整器を制御して、カソード流路の圧力をアノード流路の圧力より高くする制御器と、を備える。
また、本開示の他の態様の水素供給システムの運転方法は、
電解質膜、電解質膜の一方の主面に設けられたアノード、アノード上に設けられ、水素含有ガスが流れるアノード流路、電解質膜の他方の主面に設けられたカソード、およびカソード上に設けられ、水素が流れるカソード流路を備える電気化学式水素ポンプにおいて、アノードおよびカソード間に電圧を印加することで、アノード流路を介してアノードに供給される水素含有ガス中の水素をカソードに昇圧して送るステップ（ａ）と、
カソード流路内の昇圧された水素を水素貯蔵器に供給するステップ（ｂ）と、
ステップ（ａ）を実行前に、カソード流路の圧力をアノード流路の圧力より高くするステップ（ｃ）と、を備える。
また、本開示の第２態様の水素供給システムは、第１態様の水素供給システムにおいて、制御器は、水素昇圧動作が開始される前に、圧力調整器を制御して、カソード流路の圧力を上昇させてもよい。
以上により、本態様の水素供給システムおよび水素供給システムの運転方法は、電気化学式水素ポンプで水素昇圧動作を開始する前に、電気化学式水素ポンプの圧力を調整することにより、従来に比べて、電気化学式水素ポンプの水素昇圧動作の効率を適切に維持し得る。具体的には、電気化学式水素ポンプで水素昇圧動作を開始する前に、カソード流路の圧力がアノード流路の圧力より高くなるので、電気化学式水素ポンプの水素昇圧動作の開始において、電解質膜およびアノード触媒層をアノードガス拡散層に押圧させる状態を保持し得る。
これにより、例えば、電気化学式水素ポンプの水素昇圧動作の開始において、アノードガス拡散層とアノード触媒層との間の接着部およびアノード触媒層と電解質膜との間の接着部が局所的に剥離することを軽減できる。また、例えば、電気化学式水素ポンプの水素昇圧動作の開始において、電解質膜が、アノードガス拡散層に対して凸状に湾曲することを緩和できる。よって、本態様の水素供給システムおよび水素供給システムの運転方法は、従来に比べて、電気化学式水素ポンプの接触抵抗（電気抵抗）の増加を抑制できるので、電気化学式水素ポンプの水素昇圧動作を高効率に維持できる。
本開示の第３態様の水素供給システムは、第２態様の水素供給システムにおいて、圧力調整器は、カソード流路に圧力を供給する圧力供給器とカソード流路とを接続する第１経路に設けられた第１弁を含み、制御器は、水素昇圧動作が開始される前に、第１弁を開放することによりカソード流路の圧力を上昇させてもよい。
かかる構成によると、本態様の水素供給システムは、電気化学式水素ポンプで水素昇圧動作を開始する前に、第１経路に設けられた第１弁を開放することにより、圧力供給器内の圧力をカソード流路に与えることができる。これにより、電気化学式水素ポンプの水素昇圧動作の開始において、電解質膜およびアノード触媒層をアノードガス拡散層に押圧させる状態を保持し得るので、電気化学式水素ポンプの接触抵抗（電気抵抗）の増加を抑制できる。
また、本開示の第４態様の水素供給システムは、第３態様の水素供給システムにおいて、圧力供給器が、ガス貯蔵器を含んでもよい。
かかる構成によると、本態様の水素供給システムは、電気化学式水素ポンプで水素昇圧動作を開始する前に、第１経路に設けられた第１弁を開放することにより、ガス貯蔵器内のガス圧力をカソード流路に与えることができる。
ところで、将来の水素社会の実現に向けて、再生可能エネルギーを用いて水素を生成する方法が提案されている。例えば、昼間、太陽光発電装置で発電した電力を用いて水電解装置により水素を生成すること、あるいは、光触媒に太陽光を当てて水素を生成することが可能である。このとき、再生可能エネルギーを用いて生成された水素は、例えば、電気化学式水素ポンプの水素昇圧動作により水素貯蔵器に貯蔵することができる。つまり、昼間は、太陽光などの再生可能エネルギーが、蓄電池の蓄電に代えて、あるいは、蓄電とともに、蓄水素という形態により水素貯蔵器に貯蔵される。そして、夜間は、水素貯蔵器に貯蔵された水素を用いて、例えば、燃料電池で発電が行われる。
このようにして、系統電力の依存度を低減し得る水素システムの構築が検討されている。
ここで、発明者らは、かかる水素システムの構築の視点から、電気化学式水素ポンプのカソード流路にガス圧を供給するガス貯蔵器として、上記の水素貯蔵器を使用することが合理的であることを見出した。例えば、電気化学式水素ポンプの水素昇圧動作により水素貯蔵器に水素が貯蔵された後、水素貯蔵器とカソード流路とを接続する経路に設けられた弁を閉止する必要がある。つまり、電気化学式水素ポンプの水素昇圧動作の停止中、水素貯蔵器と電気化学式水素ポンプのカソードとの連通を遮断する必要がある。これは、高圧状態のカソードから低圧状態のアノードへ電解質膜を通じて水素が徐々にクロスリークすることで、カソードの圧力が低下するからである。
そこで、本開示の第５態様の水素供給システムは、第４態様の水素供給システムにおいて、ガス貯蔵器が、水素貯蔵器を含んでもよい。
かかる構成によると、本態様の水素供給システムは、電気化学式水素ポンプで水素昇圧動作を開始する前に、第１経路に設けられた第１弁を開放することにより、水素貯蔵器内の水素ガス圧をカソード流路に与えることができる。
本開示の第６態様の水素供給システムは、第２態様の水素供給システムにおいて、圧力調整器は、カソード流路に圧力を供給する圧力供給器と、カソード流路とを接続する第１経路に設けられた第１弁を含み、制御器は、水素昇圧動作が開始される前に、第１弁を開放するとともに圧力供給器を動作させることによりカソード流路の圧力を上昇させる。
かかる構成によると、本態様の水素供給システムは、電気化学式水素ポンプで水素昇圧動作を開始する前に、圧力供給器を動作させることで生じる圧力をカソード流路に与えることができる。これにより、電気化学式水素ポンプの水素昇圧動作の開始において、電解質膜およびアノード触媒層をアノードガス拡散層に押圧させる状態を保持し得るので、電気化学式水素ポンプの接触抵抗（電気抵抗）の増加を抑制できる。
本開示の第７態様の水素供給システムは、第６態様の水素供給システムにおいて、圧力供給器は、カソード流路に流体を供給する流体供給器を含んでもよい。
かかる構成によると、本態様の水素供給システムは、電気化学式水素ポンプで水素昇圧動作を開始する前に、流体供給器の動作によりカソード流路に流体を供給する際に生じる流体圧力をカソード流路に与えることができる。
本開示の第８態様の水素供給システムは、第７態様の水素供給システムにおいて、カソード流路から排出された流体が流れる第２経路と、第２経路に設けられた第２弁と、を備え、制御器は、水素昇圧動作が開始される前に、第１弁を開放するとともに流体供給器を動作させることによりカソード流路の圧力を上昇させているときに、第２弁を開放させてもよい。
かかる構成によると、本態様の水素供給システムは、電気化学式水素ポンプで水素昇圧動作を開始する前に、流体供給器の動作により、カソード内を流体が通過する際に生じる流体圧力をカソード流路に与えることができる。
本開示の第９態様の水素供給システムは、第８態様の水素供給システムにおいて、第２経路は、アノード流路と接続されていてもよい。また、本開示の第１０態様の水素供給システムは、第９態様の水素供給システムにおいて、第２経路に圧力損失部が設けられていてもよい。
かかる構成によると、カソード流路から排出された流体が第２経路を経てアノード流路に供給される際、圧力損失部で発生する差圧を利用することで、カソード流路の圧力をアノード流路の圧力よりも高圧にすることができる。よって、本態様の水素供給システムは、電気化学式水素ポンプの水素昇圧動作の開始において、電解質膜およびアノード触媒層を、上記差圧により、アノードガス拡散層に押圧させる状態を保持し得るので、電気化学式水素ポンプの接触抵抗（電気抵抗）の増加を抑制できる。
本開示の第１１態様の水素供給システムは、第７態様から第１０態様の水素供給システムにおいて、上記の流体供給器は、ガス供給器を含んでもよい。
かかる構成によると、本態様の水素供給システムは、電気化学式水素ポンプで水素昇圧動作を開始する前に、ガス供給器の動作により、カソード流路にガスを供給する際に生じるガス圧をカソード流路に与えることができる。
本開示の第１２態様の水素供給システムは、第７態様から第１０態様の水素供給システムにおいて、上記の流体供給器は、水供給器を含んでもよい。
かかる構成によると、本態様の水素供給システムは、電気化学式水素ポンプで水素昇圧動作を開始する前に、水供給器の動作により、カソード流路に水を供給する際に生じる水圧をカソード流路に与えることができる。
また、電解質膜が、例えば、高分子電解質膜である場合、高分子電解質膜は、湿潤状態でプロトン伝導性を示す。よって、この場合、本態様の水素供給システムは、カソード流路に水を供給することで、電気化学式水素ポンプで水素昇圧動作を開始する前に、高分子電解質膜を適切に湿潤状態に保つことができる。
本開示の第１３態様の水素供給システムは、第１態様の水素供給システムにおいて、制御器は、水素昇圧動作を行っていないときに、圧力調整器を制御して、カソード流路の圧力をアノード流路より高い圧力に保ってもよい。
電気化学式水素ポンプで水素昇圧動作を行っていないとき、高圧状態のカソードから低圧状態のアノードへ電解質膜を通じて水素が徐々にクロスリークすることで、カソード流路の圧力が低下する。そして、このような状態が所定期間継続すると、水素のクロスリークにより、電気化学式水素ポンプで水素昇圧動作を開始する前に、カソード流路の圧力とアノード流路の圧力とがほぼ等しくなる可能性がある。すると、電気化学式水素ポンプの水素昇圧動作の開始において、アノードに水素含有ガスを供給するとき、アノード流路の圧力がカソード流路の圧力よりも高圧になる可能性がある。
しかし、本態様の水素供給システムは、電気化学式水素ポンプで水素昇圧動作を行っていないときに、圧力調整器を制御して、カソード流路の圧力をアノード流路の圧力よりも高圧に保つことで、このような可能性を低減できる。
本開示の第１４態様の水素供給システムは、第１態様の水素供給システムにおいて、電圧印加器が、圧力調整器を兼用し、水素貯蔵器に昇圧された水素を供給するための水素昇圧動作が開始される前に、制御器は、電圧印加器によりアノードおよびカソード間に電圧を印加させ、カソードの圧力をアノードの圧力より高くしてもよい。
かかる構成によると、本態様の水素供給システムは、電気化学式水素ポンプで水素昇圧動作を開始する前に、電圧印加器によりアノードおよびカソード間に電圧を印加させ、簡易に、カソードの圧力をアノードの圧力よりも高圧に保つことができる。よって、本態様の水素供給システムは、水素のクロスリークにより、電気化学式水素ポンプの水素昇圧動作の開始において、アノード流路に水素含有ガスを供給するとき、アノード流路の圧力がカソード流路の圧力よりも高圧になる可能性を簡易に低減できる。
本開示の第１５態様の水素供給システムは、電解質膜と、前記電解質膜の一方の主面に設けられたアノードと、前記アノード上に設けられ、水素含有ガスが流れるアノード流路と、前記電解質膜の他方の主面に設けられたカソードと、前記カソード上に設けられ、水素が流れるカソード流路と、前記アノードおよび前記カソード間に電圧を印加する電圧印加器と、 前記アノード流路に水素含有ガスの供給が開始される前に、前記電圧印加器を制御して、前記カソード流路の圧力を前記アノード流路の圧力より高くする制御器と、を備える。
かかる構成により、アノード流路に水素含有ガスの供給が開始される前に、電気化学式水素ポンプの圧力を調整することにより、従来に比べて、電気化学式水素ポンプの水素昇圧動作の効率を適切に維持し得る。具体的には、アノード流路に水素含有ガスの供給が開始される前に、カソード流路の圧力がアノード流路の圧力より高くなるので、電気化学式水素ポンプの水素昇圧動作の開始において、電解質膜およびアノード触媒層をアノードガス拡散層に押圧させる状態を保持し得る。
以下、添付図面を参照しつつ、本開示の実施形態について説明する。以下で説明する実施形態は、いずれも上記の各態様の一例を示すものである。よって、以下で示される形状、材料、構成要素、構成要素の配置位置および接続形態などは、請求項に記載されていない限り、上記の各態様を限定するものではない。また、以下の構成要素のうち、本態様の最上位概念を示す独立請求項に記載されていない構成要素については、任意の構成要素として説明される。また、図面において同じ符号が付いたものは説明を省略する場合がある。また、図面は理解しやすくするためにそれぞれの構成要素を模式的に示したもので、形状および寸法比などについては正確な表示ではない場合がある。
（第１実施形態）
［装置構成］
図２は、第１実施形態の水素供給システムの一例を示す図である。
図２に示す例では、水素供給システム２００は、電気化学式水素ポンプ１００と、圧力調整器２２と、制御器５０と、を備える。なお、図２の二点鎖線で示された水素貯蔵器１１が水素供給システム２００に併設して設けられる場合がある。
ここで、電気化学式水素ポンプ１００は、電解質膜１と、アノードＡＮと、カソードＣＡと、電圧印加器２１と、を備える。
なお、電気化学式水素ポンプ１００では、図２の二点鎖線で示すように、電気化学式水素ポンプ１００のアノード流路６を形成するアノードセパレータ５Ａ（図３Ａ参照）、および、カソード流路７を形成するカソードセパレータ５Ｃ（図３Ａ参照）を設けることが多い。
電解質膜１は、一対の主面を備え、プロトン（Ｈ＋）伝導性を備える膜である。電解質膜１は、このようなプロトン伝導性を備える膜であれば、どのような構成であってもよい。例えば、電解質膜１として、フッ素系高分子電解質膜、炭化水素系電解質膜などを挙げることができる。具体的には、電解質膜１として、例えば、Ｎａｆｉｏｎ（登録商標、デュポン社製）、Ａｃｉｐｌｅｘ（登録商標、旭化成株式会社製）などを用いることができるが、これらに限定されない。
アノードＡＮは、電解質膜１の一方の主面上に設けられている。アノードＡＮは、アノード触媒層およびアノードガス拡散層を備えるが、アノード触媒層およびアノードガス拡散層の詳細は後で説明する。
カソードＣＡは、電解質膜１の他方の主面上に設けられている。カソードＣＡは、カソード触媒層およびカソードガス拡散層を備えるが、カソード触媒層およびカソードガス拡散層の詳細は後で説明する。
アノード流路６は、アノードＡＮ上に設けられ、水素含有ガスが流れる流路である。例えば、図２に示すように、アノード流路６は、アノードＡＮが接するアノードセパレータ５Ａの主面にサーペンタイン状に形成されていてもよい。これにより、水素含有ガスが、アノード流路６を介してアノードＡＮに供給される。なお、水素含有ガスは、例えば、水蒸気を含む水素（Ｈ２）であってもよい。
カソード流路７は、カソードＣＡ上に設けられ、水素が流れる流路である。例えば、図２に示すように、カソード流路７は、カソードＣＡの適所から外部に通じるように、カソードセパレータ５Ｃを貫通することで形成されていてもよい。これにより、カソードＣＡ内の高圧状態の水素（Ｈ２）が、例えば、外部の水素貯蔵器１１に供給される。
電圧印加器２１は、アノードＡＮおよびカソードＣＡ間に電圧を印加する装置である。
電圧印加器２１は、アノードＡＮおよびカソードＣＡ間に電圧を印加することができれば、どのような構成であってもよい。具体的には、電圧印加器２１の高電位側端子が、アノードＡＮに接続され、電圧印加器２１の低電位側端子が、カソードＣＡに接続されている。これにより、電圧印加器２１を用いて、アノードＡＮおよびカソードＣＡの間で通電が行われる。
電圧印加器２１として、例えば、ＤＣ／ＤＣコンバータ、ＡＣ／ＤＣコンバータなどを挙げることができる。ＤＣ／ＤＣコンバータは、電圧印加器２１が、バッテリなどの直流電源と接続された場合に用いられ、ＡＣ／ＤＣコンバータは、電圧印加器２１が、商用電源などの交流電源と接続された場合に用いられる。
電気化学式水素ポンプ１００は、電圧印加器２１により上記の電圧を印加することで、アノード流路６を介してアノードＡＮに供給される水素含有ガス中の水素（Ｈ２）をカソードＣＡに昇圧して送り、カソード流路７内の昇圧された水素を水素貯蔵器１１に供給する装置である。水素貯蔵器１１として、例えば、タンクを挙げることができる。
なお、以上の電気化学式水素ポンプ１００の具体例は後で説明する。
本実施形態の水素供給システム２００では、電気化学式水素ポンプ１００から水素貯蔵器１１に水素が供給された後、水素貯蔵器１１から適宜の水素需要体に水素が供給されてもよい。かかる水素需要体として、例えば、家庭用または自動車用の燃料電池などを挙げることができる。
圧力調整器２２は、カソード流路７の圧力を調整する装置である。圧力調整器２２は、カソード流路７の圧力を調整することができれば、どのような構成であってもよい。
なお、圧力調整器２２の具体例は、他の実施形態、実施例および変形例で説明する。
制御器５０は、電気化学式水素ポンプ１００において、水素貯蔵器１１に昇圧された水素を供給するために、アノード流路６に供給された水素含有ガス中の水素をカソード流路７に昇圧して供給する水素昇圧動作が開始される前に、圧力調整器２２を制御して、カソード流路７の圧力をアノード流路６の圧力より高くする。また、例えば、制御器５０は、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作が開始される前に、圧力調整器２２を制御して、カソード流路７の圧力を上昇させてもよい。なお、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作が開始される前は、アノード流路６に水素含有ガスの供給が開始される前であってもよい。
制御器５０は、制御機能を有するものであれば、どのような構成であってもよい。制御器５０は、例えば、演算回路（図示せず）と、制御プログラムを記憶する記憶回路（図示せず）と、を備える。演算回路として、例えば、ＭＰＵ、ＣＰＵなどを挙げることができる。記憶回路として、例えば、メモリなどを挙げることができる。制御器５０は、集中制御を行う単独の制御器で構成されていてもよいし、互いに協働して分散制御を行う複数の制御器で構成されていてもよい。
［電気化学式水素ポンプの具体例］
図３Ａおよび図３Ｂは、第１実施形態の水素供給システムの電気化学式水素ポンプの一例を示す図である。なお、図３Ｂには、電気化学式水素ポンプ１００のアノードガス拡散板３１を平面視した図が示されている。
図３Ａに示す例では、電気化学式水素ポンプ１００は、電解質膜１と、アノードＡＮと、カソードＣＡと、アノードセパレータ５Ａと、カソードセパレータ５Ｃと、電圧印加器２１と、シール部材３３と、を備える。
なお、電解質膜１は、図１の電気化学式水素ポンプ１００と同様であるので説明を省略する。また、電圧印加器２１の構成は、上記と同様であるので詳細な説明を省略する。
ここで、図３Ａに示すように、アノードＡＮ（電極）は、アノードガス拡散板３１、アノード触媒層２Ａおよびアノードガス拡散層３Ａで構成されている。カソードＣＡ（電極）は、カソード触媒層２Ｃおよびカソードガス拡散層３Ｃで構成されている。
アノード触媒層２Ａは、電解質膜１の一方の主面に設けられている。アノード触媒層２Ａは、例えば、触媒金属として白金（Ｐｔ）などを含んでもよいが、これに限定されない。なお、図示を省略しているが、平面視において、アノード触媒層２Ａの周囲を囲むようにシール部材が設けられ、アノードＡＮの水素含有ガスが、このシール部材で適切にシールされている。
カソード触媒層２Ｃは、電解質膜１の他方の主面に設けられている。カソード触媒層２Ｃは、例えば、触媒金属としてＰｔなどを含んでもよいが、これに限定されない。平面視において、カソード触媒層２Ｃの周囲を囲むようにシール部材３３が設けられ、カソードＣＡの水素ガスが、シール部材３３で適切にシールされている。
カソード触媒層２Ｃもアノード触媒層２Ａも、触媒の調製方法としては、種々の方法を挙げることができるので、特に限定されない。例えば、触媒の担体としては、導電性の酸化物粉末、炭素系粉末などを挙げることができる。炭素系粉末としては、例えば、黒鉛、カーボンブラック、電気導電性を有する活性炭などの粉末を挙げることができる。カーボンなどの担体に、白金若しくは他の触媒金属を担持する方法は、特に限定されない。例えば、粉末混合または液相混合などの方法を用いてもよい。後者の液相混合としては、例えば、触媒成分コロイド液にカーボンなどの担体を分散させ、吸着させる方法などが挙げられる。また、必要に応じて活性酸素除去材を担体として、白金若しくは他の触媒金属を上記と同様の方法で担持することができる。白金などの触媒金属の担体への担持状態は、特に限定されない。例えば、触媒金属を微粒子化し、高分散で担体に担持してもよい。
アノードガス拡散層３Ａは、例えば、多孔質体などで構成され、耐腐食性、導電性およびガス拡散性を備える。また、アノードガス拡散層３Ａは、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作時にアノードＡＮおよびカソードＣＡの間の差圧で発生する構成部材の変位、変形を抑制し得る高剛性材料で構成する方が望ましい。
アノードセパレータ５Ａは、アノードガス拡散層３Ａの一方の主面および側面を覆うように設けられている。具体的には、アノードガス拡散層３Ａは、アノードセパレータ５Ａの中央部分の凹部内に収納されている。そして、アノードガス拡散層３Ａが接するアノードセパレータ５Ａの主面には、例えば、サーペンタイン状のアノード流路６が形成されている。これにより、アノード入口６ＩＮとアノード出口６ＯＵＴとの間のアノード流路６を水素含有ガスが通過するとき、アノードガス拡散層３Ａに水素含有ガスが供給される。
なお、アノード流路６は、アノードセパレータ５Ａとは別の板部材にサーペンタイン状のスリット孔に設け、両者を一体的に接合することで形成してもよいし、アノードセパレータ５Ａの主面にサーペンタイン状の流路溝を加工することで形成してもよい。
アノードセパレータ５Ａは、例えば、金属部材などで構成され、耐腐食性および導電性を備える。アノードセパレータ５Ａの材質として、例えば、白金メッキが施されたチタンなどを用いることができる。
図３Ａおよび図３Ｂに示すように、電気化学式水素ポンプ１００には、円形のアノードガス拡散板３１が設けられていてもよい。
アノードガス拡散板３１は、アノードガス拡散層３Ａの他方の主面およびアノード触媒層２Ａに接触する円形の中央部分３１Ａと、アノードセパレータ５Ａおよび電解質膜１に接触する円環状の周辺部分３１Ｂと、を備える。
図３Ｂに示すように、アノードガス拡散板３１の中央部分３１Ａには、複数の通気孔が形成されている。これにより、アノード触媒層２Ａとアノードガス拡散層３Ａとの間を水素含有ガスが、通気孔を通じて通過できる。通気孔は、例えば、数十ミクロンの間隔で開けて均等に設けられた数十ミクロン程度の開口であってもよいが、通気孔の大きさおよび間隔は、これに限定されない。なお、かかる通気孔は、例えば、レーザー加工などにより形成することができる。
これに対して、アノードガス拡散板３１の周辺部分３１Ｂには、通気孔が形成されておらず、平坦である。
アノードガス拡散板３１は、例えば、金属板などで構成され、耐腐食性および導電性を備える。アノードガス拡散板３１として、例えば、白金メッキが施されたチタン板を用いることができる。
シール部材３３は、アノードガス拡散板３１の周辺部分３１Ｂ（平坦部）上に、電解質膜１を介して設けられている。よって、電解質膜１は、シール部材３３によりアノードガス拡散板３１の周辺部分３１Ｂに押圧されている。なお、シール部材３３は、平面視において、円環状に形成されている。シール部材３３として、例えば、Ｏリングなどを用いることができる。
以上のアノードガス拡散板３１およびシール部材３３は例示であって、本例に限定されない。例えば、アノードガス拡散板３１は円形プレートで構成されているが、これに限定されない。アノードガス拡散層３Ａの平面視の形状が、例えば、矩形状の場合、アノードガス拡散板３１の平面視の形状は矩形状であってもよいし、シール部材３３の平面視の形状が矩形環状であってもよい。
カソードガス拡散層３Ｃは、例えば、多孔質体などで構成され、耐腐食性、導電性およびガス拡散性を備える。例えば、カソードガス拡散層３Ｃは、白金メッキが施されたチタン繊維焼結体などの耐腐食性および導電性を備える多孔質体で構成されている。また、カソードガス拡散層３Ｃは、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作時にアノードＡＮおよびカソードＣＡの間の差圧で発生する構成部材の変位、変形に追従し得る座屈しにくい弾性材料で構成する方が望ましい。
カソードセパレータ５Ｃは、カソードガス拡散層３Ｃの主面および側面を覆うように設けられている。具体的には、カソードガス拡散層３Ｃは、カソードセパレータ５Ｃの中央部分の凹部内に収納されている。そして、カソードセパレータ５Ｃの適所には、カソードガス拡散層３Ｃの高圧状態の水素ガスを外部へ導出するためのカソード流路７が設けられている。カソード流路７の個数は、図３Ａに示す如く１個でもよいし、複数個でもよい。
カソードセパレータ５Ｃは、例えば、金属部材などで構成され、耐腐食性および導電性を備える。カソードセパレータ５Ｃの材質として、例えば、白金メッキが施されたチタンなどを用いることができる。
なお、上記のシール部材３３は、カソードセパレータ５Ｃに設けられている。具体的には、カソードセパレータ５Ｃの中央部分の凹部には、上記のカソードガス拡散層３Ｃが収納されており、カソードセパレータ５Ｃの外周部分は、電解質膜１に接触している。そして、この外周部分の適所に、円環溝が形成されており、シール部材３３がこの円環溝に嵌めこまれている。
なお、カソードセパレータ５Ｃの形状は、有底の円筒体であってもよいし、有底の矩形筒体であってもよい。但し、カソードセパレータ５Ｃを円筒体で構成することにより、これを矩形筒体で構成する場合に比べ、カソードセパレータ５Ｃのガス圧力に対する耐性を向上させることができる。
ここで、図３Ａには示されていないが、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作において必要となる部材および機器は適宜、設けられる。
例えば、電気化学式水素ポンプ１００は、ＭＥＡ、アノードセパレータ５Ａおよびカソードセパレータ５Ｃで構成される単セルを１０〜２００個程度、積み重ねて積層体を構成し、この積層体を、集電板および絶縁板を介して端板で挟み、両端板を締結ロッドなどで締結してもよい。なお、このような単セルの個数は、電気化学式水素ポンプ１００の運転条件をもとに適宜の数に設定することができる。このとき、高圧ガスが電気化学式水素ポンプ１００から外部へリークしないように、ＭＥＡの両側からＯリング、ガスケットなどのシール部材が設けられ、ＭＥＡと一体化して予め組み立てられていてもよい。そして、ＭＥＡの外側には、これを機械的に固定するとともに、隣接するＭＥＡ同士を互いに電気的に直列に接続するための上記の導電性のアノードセパレータ５Ａおよびカソードセパレータ５Ｃが配置されている。
また、所定の供給圧を有する外部の水素供給源から電気化学式水素ポンプ１００のアノードＡＮに水素含有ガスが供給されてもよい。外部の水素供給源として、例えば、ガス貯蔵器（例えば、ガスボンベ）、ガス供給インフラなどを挙げることができる。この場合、水素含有ガスは、例えば、水電解装置などにより生成されてもよい。
なお、以上の図示しない様々な部材および機器は例示であって、本例に限定されない。
［動作］
以下、本実施形態の水素供給システム２００の運転方法（動作）について、図面を参照しながら説明する。
以下の動作は、例えば、制御器５０の演算回路が、制御器５０の記憶回路から読み出された制御プログラムに基づき行ってもよい。ただし、以下の動作を制御器で行うことは、必ずしも必須ではない。操作者が、その一部の動作を行ってもよい。
まず、アノード入口６ＩＮから流入した水素含有ガスが、アノード流路６を通じて電気化学式水素ポンプ１００のアノードＡＮに供給されるとともに、電圧印加器２１の電力が電気化学式水素ポンプ１００に給電される。
すると、電気化学式水素ポンプ１００のアノードＡＮのアノード触媒層２Ａにおいて、酸化反応で水素含有ガス中の水素分子が水素イオン（プロトン）と電子とに分離する（式（１））。プロトンは、電解質膜１内を伝導してカソードＣＡのカソード触媒層２Ｃに移動する。電子は電圧印加器２１を通じてカソード触媒層２Ｃに移動する。そして、カソードＣＡのカソード触媒層２Ｃにおいて、還元反応で水素分子が再び生成される（式（２））。
このとき、プロトンが電解質膜１中を伝導する際に、所定水量の水が、電気浸透水としてアノードＡＮからカソードＣＡにプロトンと同伴して移動することが知られている。この水は、例えば、室温に保たれた適宜の水凝縮トラップ（図示せず）などにより、一部は電気化学式水素ポンプ１００のカソード流路７より導出された水素ガスから除去される。
ここで、電気化学式水素ポンプ１００のカソード流路７より導出された水素ガスが流通するガス導出経路（図示せず）に設けられた流量調整器（例えば、図示しない配管に設けられた背圧弁、調整弁など）を用いて、ガス導出経路の圧損を増加させることにより、カソードで生成された水素ガスを昇圧することができる。よって、高圧状態の水素ガスを、例えば、水素貯蔵器１１に貯蔵することができる。
アノード：Ｈ２（低圧）→２Ｈ＋＋２ｅ− ・・・（１）
カソード：２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２（高圧） ・・・（２）
ところで、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作が進行するとき、カソードＣＡのガス圧がアノードＡＮのガス圧より高くなるので、電気化学式水素ポンプ１００の電解質膜１およびアノード触媒層２Ａがアノードガス拡散板３１（アノードガス拡散層３Ａ）に押圧されることで、アノード触媒層２Ａがアノードガス拡散板３１に接着する可能性がある。
仮に、アノード触媒層２Ａがアノードガス拡散板３１に接着した状態で、次回の電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作の開始時に、アノードＡＮのガス圧がカソードＣＡのガス圧より高くなると、両者間の差圧が、アノードガス拡散板３１とアノード触媒層２Ａとの間、および、アノード触媒層２Ａと電解質膜１との間などが剥離する方向に作用する。
そこで、本実施形態の水素供給システム２００の運転方法は、電気化学式水素ポンプ１００において、アノードＡＮおよびカソードＣＡ間に電圧を印加することで、アノード流路６を介してアノードＡＮに供給される水素含有ガス中の水素をカソードＣＡに昇圧して送るステップ（ａ）と、
カソード流路７内の昇圧された水素を水素貯蔵器１１に供給するステップ（ｂ）と、
ステップ（ａ）を実行前に、カソード流路７の圧力をアノード流路６の圧力より高くするステップ（ｃ）と、備える。なお、ステップ（ａ）の実行前は、アノード流路６に水素含有ガスの供給が開始される前であってもよい。
以上により、アノード触媒層２Ａがアノードガス拡散板３１に接着した場合、アノードガス拡散板３１とアノード触媒層２Ａとの剥離、アノード触媒層２Ａと電解質膜１との剥離などを適切に抑制できる。
図４は、ＭＥＡのカソードのガス圧力と、ＭＥＡのアノードおよびカソード間に印加した電圧およびＭＥＡのＩＲロスとの関係をプロットした実験結果の一例を示す図である。
本実験で使用したＭＥＡ（セル）の構成は、図１の実験で使用したＭＥＡの構成と同様であるので説明を省略する。
本実験は、ＭＥＡの所定の温度（ここでは、４０℃）において、ＭＥＡのカソードのガス圧を所定の初期圧力（ここでは、約２．５ＭＰａ）から高圧（ここでは、約１３ＭＰａ程度）まで昇圧する水素昇圧動作を複数回、繰り返すことで行われた。
このＭＥＡの水素昇圧動作では、アノードのガス圧力を０．２ＭＰａに固定させ、ＭＥＡのアノードおよびカソード間を電流密度換算で１Ａ／ｃｍ２の一定の電流が流れるようにＭＥＡのアノードおよびカソード間に所定の電圧（以下、電圧）を印加した。すると、ＭＥＡのアノードに上記の水素含有ガスを供給した後、ＭＥＡのカソードを封止することによりカソードのガス圧は、時間の経過とともに初期圧力から徐々に上昇する。
また、ＭＥＡの水素昇圧動作のそれぞれの開始前には、カソードのガス圧を初期圧力に設定する操作を行うとともに、ＭＥＡのアノードに供給する水素含有ガスの露点がＭＥＡの温度とほぼ等しくなるように（つまり、ＭＥＡ内における水素含有ガスの相対湿度がほぼ１００％となるように）、フル加湿の水素含有ガスをＭＥＡのアノードに供給した。そして、上記の電流をＭＥＡのアノードおよびカソード間に流すことでＭＥＡを動作させた。
その後、ＭＥＡのアノードの出口を封止して、アノードに供給する水素含有ガスを湿潤状態から乾燥状態のガスに切り替えるとともに、上記の水素昇圧動作を開始した。
つまり、本実験では、図１の実験とは異なり、ＭＥＡで水素昇圧動作を開始する前に、カソードの初期圧力（約２．５ＭＰａ）がアノードのガス圧よりも高圧に設定された。
なお、以上のＭＥＡの構成および実験条件は例示であって、本例に限定されない。
図４には、ＭＥＡの３回目および６回目の水素昇圧動作における電圧およびＩＲロスが示されている。
図４に示すように、ＭＥＡの３回目および６回目の水素昇圧動作における電圧およびＩＲロスは、約２．５ＭＰａから約１３ＭＰａのカソードガス圧の範囲において、ほぼ同等の傾向を示すことが分かった。つまり、ＭＥＡで水素昇圧動作を開始する前に、カソードの初期圧力をアノードのガス圧よりも高圧に設定することにより、ＭＥＡの水素昇圧動作が開始される際の電圧およびＩＲロスの上昇を抑制し得ることを実験的に検証することができた。
以上のとおり、本実施形態の水素供給システム２００および水素供給システム２００の運転方法は、電気化学式水素ポンプ１００で水素昇圧動作を開始する前に、電気化学式水素ポンプ１００の圧力を調整することにより、従来に比べて、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作の効率を適切に維持し得る。具体的には、電気化学式水素ポンプ１００で水素昇圧動作が開始される前に、カソード流路７の圧力がアノード流路６の圧力より高くなるので、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作の開始において、電解質膜１およびアノード触媒層２Ａをアノードガス拡散板３１（アノードガス拡散層３Ａ）に押圧させる状態を保持し得る。
これにより、例えば、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作の開始において、アノードガス拡散板３１とアノード触媒層２Ａとの間の接着部およびアノード触媒層２Ａと電解質膜１との間の接着部が局所的に剥離することを軽減できる。また、例えば、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作の開始において、電解質膜１が、アノードガス拡散板３１に対して凸状に湾曲することを緩和できる。よって、本実施形態の水素供給システム２００および水素供給システム２００の運転方法は、従来に比べて、電気化学式水素ポンプ１００の接触抵抗（電気抵抗）の増加を抑制できるので、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作を高効率に維持できる。
（第２実施形態）
図５は、第２実施形態の水素供給システムの一例を示す図である。
図５に示す例では、水素供給システム２００は、電気化学式水素ポンプ１００と、第１経路１２Ａと、圧力調整器２２と、制御器５０と、圧力供給器Ｐと、を備える。
電気化学式水素ポンプ１００は、第１実施形態と同様であるので説明を省略する。
本実施形態の水素供給システム２００では、圧力調整器２２は、カソード流路７に圧力を供給する圧力供給器Ｐとカソード流路７とを接続する第１経路１２Ａに設けられた第１弁１０Ａを含む。ここで、カソード流路７に供給する圧力は、カソード流路７に圧力を供給する前のアノード流路６の圧力よりも高圧である。
第１弁１０Ａとして、例えば、電磁弁を挙げることができる。
なお、上記の圧力供給器Ｐは、ガス貯蔵器を含んでもよい。ガス貯蔵器としては、例えば、図５に示すように、水素貯蔵器１１などを用いることができるが、これに限定されない。
制御器５０は、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作が開始される前に、第１弁１０Ａを開放することによりカソード流路７の圧力を上昇させる。なお、このとき、アノード入口６ＩＮ（図３Ａ参照）およびアノード出口６ＯＵＴ（図３Ａ参照）は、開放していてもよいし、封止していてもよい。
また、第１経路１２Ａとは異なる、カソードＣＡとの連通経路（図示せず；例えば、カソード流路７の出口に接続される第１経路１２Ａとは異なる経路、カソード流路７とは異なるカソード流路の出口に接続される経路など）に設けられた弁は、カソード流路７の圧力を上昇させる際には閉止される。この理由は、仮にこのような弁を開放した場合、カソード流路７に適切な圧力をかけることが困難になるからである。
以上により、本実施形態の水素供給システム２００は、電気化学式水素ポンプ１００で水素昇圧動作を開始する前に、第１経路１２Ａに設けられた第１弁１０Ａを開放することにより、圧力供給器Ｐ内の圧力をカソード流路７に与えることができる。例えば、圧力供給器Ｐが、ガス貯蔵器である場合、第１経路１２Ａに設けられた第１弁１０Ａを開放することにより、ガス貯蔵器内のガス圧力をカソード流路７に与えることができる。これにより、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作の開始において、電解質膜１およびアノード触媒層２Ａをアノードガス拡散板３１（アノードガス拡散層３Ａ）に押圧させる状態を保持し得るので、電気化学式水素ポンプ１００の接触抵抗（電気抵抗）の増加を抑制できる。
本実施形態の水素供給システム２００は、上記の特徴以外は、第１実施形態の水素供給システム２００と同様であってもよい。
（実施例）
将来の水素社会の実現に向けて、再生可能エネルギーを用いて水素を生成する方法が提案されている。例えば、昼間、太陽光発電装置で発電した電力を用いて水電解装置により水素を生成すること、あるいは、光触媒に太陽光を当てて水素を生成することが可能である。このとき、再生可能エネルギーを用いて生成された水素は、例えば、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作により水素貯蔵器１１に貯蔵することができる。つまり、昼間は、太陽光などの再生可能エネルギーが、蓄電池の蓄電に代えて、あるいは、蓄電とともに、蓄水素という形態により水素貯蔵器１１に貯蔵される。そして、夜間は、水素貯蔵器１１に貯蔵された水素を用いて、例えば、燃料電池で発電が行われる。
このようにして、系統電力の依存度を低減し得る水素システムの構築が検討されている。
ここで、発明者らは、かかる水素システムの構築の視点から、電気化学式水素ポンプ１００のカソード流路７にガス圧を供給するガス貯蔵器として、上記の水素貯蔵器１１を使用することが合理的であることを見出した。例えば、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作により水素貯蔵器１１に水素が貯蔵された後、水素貯蔵器１１とカソード流路７とを接続する第１経路１２Ａに設けられた第１弁１０Ａを閉止する必要がある。つまり、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作の停止中、水素貯蔵器１１と電気化学式水素ポンプ１００のカソードＣＡとの連通を遮断する必要がある。この理由は、高圧状態のカソードＣＡから低圧状態のアノードＡＮへ電解質膜１を通じて水素が徐々にクロスリークすることで、カソードＣＡの圧力が低下するからである。
すなわち、本実施例の水素供給システム２００は、電気化学式水素ポンプ１００のカソード流路７にガス圧を供給するガス貯蔵器が、水素貯蔵器１１を含む。なお、水素貯蔵器１１としては、例えば、高圧水素を貯蔵する水素タンクなどを挙げることができる。
以上により、本実施例の水素供給システム２００は、電気化学式水素ポンプ１００で水素昇圧動作を開始する前に、第１経路１２Ａに設けられた第１弁１０Ａを開放することにより、水素貯蔵器１１内の水素ガス圧をカソード流路７に与えることができる。
本実施例の水素供給システム２００は、上記の特徴以外は、第２実施形態の水素供給システム２００と同様であってもよい。
（第３実施形態）
図６は、第３実施形態の水素供給システムの一例を示す図である。
図６に示す例では、水素供給システム２００は、電気化学式水素ポンプ１００と、圧力調整器２２と、第１経路１２Ｂと、制御器５０と、圧力供給器Ｐと、を備える。
電気化学式水素ポンプ１００は、第１実施形態と同様であるので説明を省略する。
本実施形態の水素供給システム２００では、圧力調整器２２は、カソード流路７Ｂに圧力を供給する圧力供給器Ｐとカソード流路７Ｂとを接続する第１経路１２Ｂに設けられた第１弁１０Ｂを含む。つまり、第１経路１２Ｂの下流端は、カソード流路７Ｂに接続されている。第１弁１０Ｂとして、例えば、電磁弁を挙げることができる。カソード流路７に供給する圧力は、カソード流路７に圧力を供給する前のアノード流路６の圧力よりも高圧である。
また、図６に示すように、上記の圧力供給器Ｐは、カソード流路７Ｂに流体を供給する流体供給器１３を含んでもよい。この場合、流体供給器１３は、カソード流路７Ｂに供給する流体の流量を調整する機器であってもよい。このような機器として、例えば、ポンプなどの昇圧器を挙げることができる。なお、流体の詳細については実施例および変形例で説明する。
制御器５０は、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作が開始される前に、第１弁１０Ｂを開放するとともに圧力供給器Ｐ（例えば、流体供給器１３）を動作させることによりカソード流路７Ｂの圧力を上昇させる。
なお、このとき、アノード入口６ＩＮ（図３Ａ参照）およびアノード出口６ＯＵＴ（図３Ａ参照）は、開放していてもよいし、封止していてもよい。図６の二点鎖線で示された第１弁１０Ａは閉止されている。
但し、アノード入口６ＩＮおよびアノード出口６ＯＵＴの少なくとも一方を開放すると、アノード流路６の圧力は大気圧にほぼ等しくなる。よって、この場合、流体供給器１３の動作によりカソード流路７Ｂに流体を供給する際に生じる流体圧力をカソード流路７に与えることで、カソード流路７の圧力をアノード流路６の圧力よりも高圧にしやすくなる。これに対して、アノード入口６ＩＮおよびアノード出口６ＯＵＴの両方を閉止すると、高圧状態のカソードＣＡから低圧状態のアノードＡＮへ電解質膜１を通じて水素が徐々にクロスリークすることで、アノード流路６の圧力が徐々に高圧化する。よって、この場合、カソード流路７の圧力がアノード流路６の圧力よりも高圧になるよう、上記の流体圧力を適切に調整する必要がある。
以上により、本実施形態の水素供給システム２００は、電気化学式水素ポンプ１００で水素昇圧動作を開始する前に、圧力供給器Ｐを動作させることで生じる圧力をカソード流路７に与えることができる。例えば、圧力供給器Ｐが、カソード流路７Ｂに流体を供給する流体供給器１３である場合、流体供給器１３の動作によりカソード流路７に流体を供給する際に生じる流体圧力をカソード流路７に与えることができる。これにより、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作の開始において、電解質膜１およびアノード触媒層２Ａをアノードガス拡散板３１（アノードガス拡散層３Ａ）に押圧させる状態を保持し得るので、電気化学式水素ポンプ１００の接触抵抗（電気抵抗）の増加を抑制できる。
本実施形態の水素供給システム２００は、上記の特徴以外は、第１実施形態、第２実施形態および第２実施形態の実施例のいずれかの水素供給システム２００と同様であってもよい。
（実施例）
[装置構成]
図７は、第３実施形態の実施例の水素供給システムの一例を示す図である。
図７に示す例では、水素供給システム２００は、電気化学式水素ポンプ１００と、圧力調整器２２と、流体供給器１３と、第１経路１２Ｃと、第２経路１４と、第２弁１５と、圧力損失部１６と、制御器５０と、を備える。
電気化学式水素ポンプ１００は、第１実施形態と同様であるので説明を省略する。
流体供給器１３は、カソード流路７Ｂにガスを供給するガス供給器１３Ａを含んでもよい。この場合、ガス供給器１３Ａは、カソード流路７Ｂに供給するガスの流量を調整する機器であってもよい。このような機器として、例えば、ポンプなどの昇圧器を挙げることができる。なお、カソード流路７Ｂに供給するガスとして、例えば、水素含有ガスを挙げることができる。
本実施例の水素供給システム２００では、カソード流路７Ｂに供給する流体にガスを使用しているが、これに限定されない。カソード流路７Ｂに供給する流体は、水などの液体であってもよい。詳細は、変形例で説明する。
圧力調整器２２は、カソード流路７Ｂに圧力を供給する流体供給器１３とカソード流路７Ｂとを接続する第１経路１２Ｃに設けられた第１弁１０Ｃを含む。ここで、カソード流路７Ｂに供給する圧力は、カソード流路７Ｂに圧力を供給する前のアノード流路６の圧力よりも高圧である。第１弁１０Ｃとして、例えば、電磁弁を挙げることができる。第１弁１０Ｃは、図７に示す如く、三方弁により構成されているが、かかる第１弁１０Ｃは、二方弁の組合せにより構成してもよい。
ここで、流体供給器１３は、第１弁１０Ｃ（三方弁）を介して、カソード流路７Ｂおよびアノード流路６の両方に接続されている。よって、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００は、第１弁１０Ｃを弁操作することにより、流体供給器１３を通過した流体を、カソード流路７に供給するか、アノード流路６に供給するか、いずれかを選択できるように構成されている。
第２経路１４は、カソード流路７Ｃから排出された流体（例えば、ガス）が流れる流路である。また、第２経路１４は、アノード流路６と接続されている。つまり、第２経路１４の上流端がカソード流路７Ｃに接続され、第２経路１４の下流端がアノード流路６に接続されている。
第２弁１５および圧力損失部１６は、第２経路１４に設けられている。第２弁１５として、例えば、電磁弁を挙げることができる。圧力損失部１６として、例えば、第２経路１４を構成する配管に設けたオリフィスなどを挙げることができる。
制御器５０は、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作が開始される前に、第１経路１２Ｃと流体供給器１３とが連通する方向に第１弁１０Ｃを開放するとともに流体供給器１３を動作させることによりカソード流路７の圧力を上昇させているときに、第２弁１５を開放させる。なお、このとき、図７の二点鎖線で示された第１弁１０Ａは閉止されている。
[動作]
以下、本実施例の水素供給システム２００の運転方法について、図面を参照しながら説明する。なお、ここでは、カソード流路７Ｂに供給する流体として、水素含有ガスを使用する場合について説明する。
以下の動作は、例えば、制御器５０の演算回路が、制御器５０の記憶回路から読み出された制御プログラムに基づき行ってもよい。ただし、以下の動作を制御器で行うことは、必ずしも必須ではない。操作者が、その一部の動作を行ってもよい。
図７Ａおよび図７Ｂは、第３実施形態の実施例の水素供給システムの運転方法の一例を示す図である。図７Ａでは、電気化学式水素ポンプ１００で水素昇圧動作を開始する前に、カソード流路７Ｂに水素含有ガスを供給している状態が図示されている。図７Ｂでは、このような水素ガス供給状態からカソード流路７Ｂへの水素含有ガス供給停止に移行した状態が図示されている。
なお、図７Ａおよび図７Ｂにおいて、図面の内容が理解しやすくなるよう、便宜上、第１弁１０Ｃの開放側が黒で示され、閉止側が白で示されている。また、開放状態の第２弁１５は黒で示され、閉止状態の第２弁１５は白で示されている。また、水素含有ガスの流れが矢印で示されている。
まず、電気化学式水素ポンプ１００で水素昇圧動作を開始する前は、図７Ａに示すように、第１弁１０Ｃの弁操作およびガス供給器１３Ａの動作により、ガス供給器１３Ａを通過した水素含有ガスを、第１経路１２Ｃを通じてカソード流路７Ｂに供給する。
このとき、第２弁１５を開放しているので、カソードＣＡを通過した水素含有ガスは、カソード流路７Ｃを通じて第２経路１４に排出される。そして、第２経路１４を流れる水素含有ガスは、圧力損失部１６を通過した後、アノード流路６に供給される。
次に、電気化学式水素ポンプ１００で水素昇圧動作を開始する際は、図７Ｂに示すように、第１弁１０Ｃの弁操作およびガス供給器１３Ａの動作により、ガス供給器１３Ａを通過した水素含有ガスを、カソードＣＡを経由せずに、直接、アノード流路６に供給する。これにより、水素含有ガスをスムーズにアノード流路６に供給することができる。なお、このとき、第２弁１５は、図７Ｂに示す如く閉止する。
以上により、本実施例の水素供給システム２００は、カソード流路７Ｃから排出された水素含有ガスが、第２経路１４を経てアノード流路６に供給される際、圧力損失部１６で発生する差圧を利用することで、カソード流路７Ｃの圧力をアノード流路６の圧力よりも高圧にすることができる。
よって、本実施例の水素供給システム２００は、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作の開始において、電解質膜１およびアノード触媒層２Ａを、上記差圧により、アノードガス拡散板３１（アノードガス拡散層３Ａ）に押圧させる状態を保持し得るので、電気化学式水素ポンプ１００の接触抵抗（電気抵抗）の増加を抑制できる。
なお、本実施例の水素供給システム２００では、圧力損失部１６で発生する差圧を利用して、カソード流路７Ｃの圧力をアノード流路６の圧力よりも高圧にしたが、これに限定されない。
例えば、本実施例の水素供給システム２００において、水素排出経路（第２経路１４、第２弁１５および圧力損失部１６）を設けずに、流体供給器１３の動作によりカソード流路７Ｂに流体（例えば、ガス）を供給する際に生じる流体圧をカソード流路７Ｂに与えることで、カソード流路７Ｂの圧力をアノード流路６の圧力よりも高圧にしてもよい。
本実施例の水素供給システム２００は、上記の特徴以外は、第３実施形態の水素供給システム２００と同様であってもよい。
（変形例）
本変形例の水素供給システム２００は、カソード流路７Ｂに供給する流体に、水を使用すること、および、流体供給器１３が水供給器（例えば、ポンプなどの昇圧器）を含むこと以外は、第３実施形態の実施例と同様である。よって、本変形例の水素供給システム２００の装置構成および運転方法の説明は省略する。
以上により、カソード流路７Ｃから排出された水が、第２経路１４を経てアノード流路６に供給される際、圧力損失部１６で発生する差圧を利用することで、カソード流路７Ｃの圧力をアノード流路６の圧力より高くすることができる。
よって、本変形例の水素供給システム２００は、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作の開始において、電解質膜１およびアノード触媒層２Ａを、上記差圧により、アノードガス拡散板３１（アノードガス拡散層３Ａ）に押圧させる状態を保持し得るので、電気化学式水素ポンプ１００の接触抵抗（電気抵抗）の増加を抑制できる。
また、電解質膜１が、例えば、高分子電解質膜である場合、高分子電解質膜は、湿潤状態でプロトン伝導性を示す。よって、この場合、本変形例の水素供給システム２００は、カソード流路７Ｂに水を供給することで、電気化学式水素ポンプ１００で水素昇圧動作を開始する前に、高分子電解質膜を適切に湿潤状態に保つことができる。
本変形例の水素供給システム２００は、上記の特徴以外は、第３実施形態または第３実施形態の実施例の水素供給システム２００と同様であってもよい。
（第４実施形態）
図８は、第４実施形態の水素供給システムの一例を示す図である。
図８に示す例では、水素供給システム２００は、電気化学式水素ポンプ１００と、圧力調整器２２と、水素貯蔵器１１と、流体供給器１３と、第１経路１２Ｄと、第２経路１４と、第２弁１５と、制御器５０と、を備える。
電気化学式水素ポンプ１００および水素貯蔵器１１は、第１実施形態と同様であるので説明を省略する。
流体供給器１３は、カソード流路７に水を供給する水供給器１３Ｂを含んでもよい。この場合、水供給器１３Ｂは、カソード流路７に供給する水の流量を調整する機器であってもよい。このような機器として、例えば、ポンプなどの昇圧器を挙げることができる。
圧力調整器２２は、カソード流路７に圧力を供給する流体供給器１３とカソード流路７とを接続する第１経路１２Ｄに設けられた第１弁１０Ｄを含む。第１弁１０Ｄとして、例えば、電磁弁を挙げることができる。第１弁１０Ｄは、図８に示す如く、三方弁により構成されているが、かかる第１弁１０Ｄは、二方弁の組合せにより構成してもよい。カソード流路７に供給する圧力は、カソード流路７に圧力を供給する前のアノード流路６の圧力よりも高圧である。
ここで、カソード流路７は、第１弁１０Ｄ（三方弁）を介して、流体供給器１３、および、水素貯蔵器１１の両方に接続されている。よって、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００は、第１弁１０Ｄを弁操作することにより、流体供給器１３を通過した流体をカソード流路７に供給するか、カソード流路７から排出された水素を水素貯蔵器１１に供給するか、いずれかを選択できるように構成されている。
第２経路１４は、カソード流路７Ｃから排出された流体（例えば、水）が流れる流路である。つまり、第２経路１４の上流端がカソード流路７Ｃに接続されている。第２弁１５は、第２経路１４に設けられている。第２弁１５として、例えば、電磁弁を挙げることができる。
制御器５０は、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作が開始される前に、第１経路１２Ｄと流体供給器１３とが連通する方向に第１弁１０Ｄを開放するとともに流体供給器１３を動作させることによりカソード流路７の圧力を上昇させているときに、第２弁１５を開放させる。
なお、このとき、アノード入口６ＩＮ（図３Ａ参照）およびアノード出口６ＯＵＴ（図３Ａ参照）は、開放していてもよいし、封止していてもよい。
但し、アノード入口６ＩＮおよびアノード出口６ＯＵＴの少なくとも一方を開放すると、アノード流路６の圧力は大気圧にほぼ等しくなる。よって、この場合、流体供給器１３の動作によりカソードＣＡを流体が通過する際に生じる流体圧をカソード流路７に与えることで、カソード流路７の圧力をアノード流路６の圧力よりも高圧にしやすくなる。これに対して、アノード入口６ＩＮおよびアノード出口６ＯＵＴの両方を閉止すると、高圧状態のカソードＣＡから低圧状態のアノードＡＮへ電解質膜１を通じて水素が徐々にクロスリークすることで、アノード流路６の圧力が徐々に高圧化する。よって、この場合、カソード流路７の圧力がアノード流路６の圧力よりも高圧になるよう、上記の流体圧を適切に調整する必要がある。
[動作]
以下、本実施形態の水素供給システム２００の運転方法（動作）について、図面を参照しながら説明する。なお、ここでは、カソード流路７Ｃに供給する流体として、水を使用する場合について説明する。
以下の動作は、例えば、制御器５０の演算回路が、制御器５０の記憶回路から読み出された制御プログラムに基づき行ってもよい。ただし、以下の動作を制御器で行うことは、必ずしも必須ではない。操作者が、その一部の動作を行ってもよい。
図８Ａおよび図８Ｂは、第４実施形態の水素供給システムの運転方法の一例を示す図である。図８Ａでは、電気化学式水素ポンプ１００で水素昇圧動作を開始する前に、カソード流路７に水を供給している状態が図示されている。図８Ｂでは、電気化学式水素ポンプ１００で水素昇圧動作が進行して、カソードＣＡの高圧状態の水素を水素貯蔵器１１に供給している状態が図示されている。
なお、図８Ａおよび図８Ｂにおいて、図面の内容が理解しやすくなるよう、便宜上、第１弁１０Ｄの開放側が黒で示され、閉止側が白で示されている。また、開放状態の第２弁１５は黒で示され、閉止状態の第２弁１５は白で示されている。また、水および水素ガスの流れが矢印で示されている。
まず、電気化学式水素ポンプ１００で水素昇圧動作を開始する前は、図８Ａに示すように、第１弁１０Ｄの弁操作および水供給器１３Ｂの動作により、水供給器１３Ｂを通過した水を、第１経路１２Ｄを通じてカソード流路７に供給する。
このとき、第２弁１５を開放しているので、カソードＣＡを通過した水が、第２経路１４を通じて外部に排水される。
次に、電気化学式水素ポンプ１００で水素昇圧動作を開始する際は、水供給器１３Ｂの動作を停止するとともに、第２弁１５を閉止する。また、例えば、第１経路１２Ｄに設けられた図示しない適宜の開閉弁を閉止する。そして、アノード流路６に水素含有ガスを供給する。これにより、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作が行われる。
次に、電気化学式水素ポンプ１００で水素昇圧動作が進行すると、カソードＣＡの水素を水素貯蔵器１１に供給する。この場合、上記の開閉弁を開放するとともに、図８Ｂに示すように、第１弁１０Ｄの弁操作により、カソード流路７を通過した水素を、第１経路１２Ｄを通じて水素貯蔵器１１に供給する。
以上により、本実施形態の水素供給システム２００は、電気化学式水素ポンプ１００で水素昇圧動作を開始する前に、水供給器１３Ｂの動作によりカソードＣＡを水が通過する際に生じる水圧をカソード流路７に与えることができる。これにより、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作の開始において、電解質膜１およびアノード触媒層２Ａをアノードガス拡散板３１（アノードガス拡散層３Ａ）に押圧させる状態を保持し得るので、電気化学式水素ポンプ１００の接触抵抗（電気抵抗）の増加を抑制できる。
なお、本実施形態の水素供給システム２００では、水供給器１３Ｂの動作によりカソードＣＡを水が通過する際に生じる水圧をカソード流路７に与えることで、カソード流路７Ｃの圧力をアノード流路６の圧力よりも高圧にしたが、これに限定されない。例えば、本実施例の水素供給システム２００において、排水経路（第２経路１４および第２弁１５）を設けずに、水供給器１３Ｂの動作によりカソード流路７に水を供給する際に生じる水圧をカソード流路７に与えることで、カソード流路７の圧力をアノード流路６の圧力よりも高圧にしてもよい。また、例えば、本実施形態の水素供給システム２００において、排水経路（第２経路１４および第２弁１５）を設ける場合であっても、第２弁１５を閉止させて、水供給器１３Ｂの動作によりカソード流路７に水を供給する際に生じる水圧をカソード流路７に与えることで、カソード流路７の圧力をアノード流路６の圧力よりも高圧にしてもよい。
本実施形態の水素供給システム２００は、上記の特徴以外は、第１実施形態、第２実施形態、第２実施形態の実施例、第３実施形態、第３実施形態の実施例および第３実施形態の変形例のいずれかの水素供給システム２００と同様であってもよい。
（第５実施形態）
本実施形態の水素供給システム２００は、以下の制御器５０の制御内容以外は、第１実施形態の水素供給システム２００と同様である。
本実施形態の水素供給システム２００では、制御器５０は、電気化学式水素ポンプ１００で水素昇圧動作を行っていないときに、圧力調整器２２を制御して、カソード流路７の圧力をアノード流路６の圧力より高い圧力に保ってもよい。
ここで、電気化学式水素ポンプ１００で水素昇圧動作を行っていないとき、高圧状態のカソードＣＡから低圧状態のアノードＡＮへ電解質膜１を通じて水素が徐々にクロスリークすることで、カソード流路７の圧力が低下する。
なお、このとき、アノードＡＮの水素分圧とカソードＣＡの水素分圧とが異なる場合、下記のネルンストの式（３）に従って電位差が生じる。よって、アノードＡＮおよびカソードＣＡ間の電位差または電位差の経時変化を検知することにより、水素のクロスリークが発生しても、適時に、アノードＡＮおよびカソードＣＡ間の圧力差を知ることができる。
Ｖ＝ＲＴ／ｎＦ×ｌｎ(ＰＨ２（ＣＡ）／ＰＨ２（ＡＮ）)・・・（３）
式（３）において、Ｒは気体定数である。Ｔは電気化学式水素ポンプ１００のＭＥＡの温度である。Ｆはファラデー定数である。ＰＨ２（ＣＡ）はカソードＣＡの水素ガス分圧である。ＰＨ２（ＡＮ）はアノードＡＮの水素ガス分圧である。
そして、このような状態が所定期間継続すると、水素のクロスリークにより、電気化学式水素ポンプ１００で水素昇圧動作を開始する前に、カソード流路７の圧力とアノード流路６の圧力とがほぼ等しくなる可能性がある。すると、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作の開始において、アノードＡＮに水素含有ガスを供給するとき、アノード流路６の圧力がカソード流路７の圧力よりも高圧になる可能性がある。
しかし、本実施形態の水素供給システム２００は、電気化学式水素ポンプ１００で水素昇圧動作を行っていないときに、圧力調整器２２を制御して、カソード流路７の圧力をアノード流路６よりも高圧に保つことで、このような可能性を低減できる。
本実施形態の水素供給システム２００は、上記の特徴以外は、第１実施形態、第２実施形態、第２実施形態の実施例、第３実施形態、第３実施形態の実施例、第３実施形態の変形例および第４実施形態のいずれかの水素供給システム２００と同様であってもよい。
（第６実施形態）
本実施形態の水素供給システム２００は、以下の電圧印加器２１の構成および制御器５０の制御内容以外は、第１実施形態の水素供給システム２００と同様である。
本実施形態の水素供給システム２００では、電圧印加器２１が、圧力調整器２２を兼用し、水素貯蔵器１１に昇圧された水素を供給するための電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作が開始される前に、制御器５０は、電圧印加器２１によりアノードＡＮおよびカソードＣＡ間に電圧を印加させ、カソードＣＡの圧力をアノードＡＮの圧力より高くしてもよい。
なお、このとき、アノードＡＮに残留する水素含有ガスをカソードＣＡに昇圧して送ることで、カソードＣＡの圧力をアノードＡＮの圧力よりも高圧に保っているが、アノードＡＮに水素含有ガスを供給してもよい。また、電気化学式水素ポンプ１００で水素昇圧動作を開始する前の電圧印加器２１の電圧は、電気化学式水素ポンプ１００で水素昇圧動作が行われる場合の電圧印加器２１の電圧に比べて小さい。なお、「前者の電圧が後者の電圧よりも小さい」とは、例えば、前者の場合の印加電圧の大きさを小さくしてもよいし、仮に両者の印加電圧の大きさが同じ場合でも、前者の場合において、間欠的な電圧印加によって電圧の時間積分を小さくてもよい。
以上により、本実施形態の水素供給システム２００は、電気化学式水素ポンプ１００で水素昇圧動作を開始する前に、電圧印加器２１によりアノードＡＮおよびカソードＣＡ間に電圧を印加させ、簡易に、カソードＣＡの圧力をアノードＡＮの圧力よりも高圧に保つことができる。よって、本実施形態の水素供給システム２００は、水素のクロスリークにより、電気化学式水素ポンプ１００の水素昇圧動作の開始において、アノード流路６に水素含有ガスを供給するとき、アノード流路６の圧力がカソード流路７の圧力よりも高圧になる可能性を簡易に低減できる。
なお、第５実施形態と同様、電気化学式水素ポンプ１００のアノードＡＮおよびカソードＣＡ間の電位差または電位差の経時変化を検知することにより、水素のクロスリークが発生しても、適時に、アノードＡＮおよびカソードＣＡ間の圧力差を知ることができる。
本実施形態の水素供給システム２００は、上記の特徴以外は、第１実施形態、第２実施形態、第２実施形態の実施例、第３実施形態、第３実施形態の実施例、第３実施形態の変形例、第４実施形態および第５実施形態のいずれかの水素供給システム２００と同様であってもよい。
なお、第１実施形態、第２実施形態、第２実施形態の実施例、第３実施形態、第３実施形態の実施例、第３実施形態の変形例、第４実施形態、第５実施形態および第６実施形態は、互いに相手を排除しない限り、互いに組み合わせてもよい。
また、上記説明から、当業者にとっては、本開示の多くの改良および他の実施形態が明らかである。従って、上記説明は、例示としてのみ解釈されるべきであり、本開示を実行する最良の態様を当業者に教示する目的で提供されたものである。本開示の精神を逸脱することなく、その構造および／または機能の詳細を実質的に変更できる。
本開示の一態様は、電気化学式水素ポンプで水素昇圧動作を開始する前に、電気化学式水素ポンプの圧力を調整することにより、従来に比べて、電気化学式水素ポンプの水素昇圧動作の効率を適切に維持し得る水素供給システムおよび水素供給システムの運転方法に利用することができる。
１ ：電解質膜
２Ａ ：アノード触媒層
２Ｃ ：カソード触媒層
３Ａ ：アノードガス拡散層
３Ｃ ：カソードガス拡散層
５Ａ ：アノードセパレータ
５Ｃ ：カソードセパレータ
６ ：アノード流路
６ＩＮ ：アノード入口
６ＯＵＴ ：アノード出口
７ ：カソード流路
７Ｂ ：カソード流路
７Ｃ ：カソード流路
１０Ａ ：第１弁
１０Ｂ ：第１弁
１０Ｃ ：第１弁
１０Ｄ ：第１弁
１１ ：水素貯蔵器
１２Ａ ：第１経路
１２Ｂ ：第１経路
１２Ｃ ：第１経路
１２Ｄ ：第１経路
１３ ：流体供給器
１３Ａ ：ガス供給器
１３Ｂ ：水供給器
１４ ：第２経路
１５ ：第２弁
１６ ：圧力損失部
２１ ：電圧印加器
２２ ：圧力調整器
３１ ：アノードガス拡散板
３１Ａ ：中央部分
３１Ｂ ：周辺部分
３３ ：シール部材
５０ ：制御器
１００ ：電気化学式水素ポンプ
２００ ：水素供給システム
ＡＮ ：アノード
ＣＡ ：カソード
Ｐ ：圧力供給器

Claims (16)

  1. 電解質膜、前記電解質膜の一方の主面に設けられたアノード、前記アノード上に設けられ、水素含有ガスが流れるアノード流路、前記電解質膜の他方の主面に設けられたカソード、前記カソード上に設けられ、水素が流れるカソード流路、および、前記アノードおよび前記カソード間に電圧を印加する電圧印加器を備え、前記電圧印加器により電圧を印加することで、前記アノード流路を介して前記アノードに供給される水素含有ガス中の水素を前記カソードに昇圧して送り、前記カソード流路内の前記昇圧された水素を水素貯蔵器に供給する電気化学式水素ポンプと、
    前記カソード流路の圧力を調整する圧力調整器と、
    前記電気化学式水素ポンプにおいて、前記水素貯蔵器に前記昇圧された水素を供給するために、前記アノード流路に供給された水素含有ガス中の水素を前記カソード流路に昇圧して供給する水素昇圧動作が開始される前に、前記圧力調整器を制御して、前記カソード流路の圧力を前記アノード流路の圧力より高くする制御器と、
    を備える水素供給システム。
  2. 前記制御器は、前記水素昇圧動作が開始される前に、前記圧力調整器を制御して、前記カソード流路の圧力を上昇させる、請求項１に記載の水素供給システム。
  3. 前記圧力調整器は、前記カソード流路に圧力を供給する圧力供給器と前記カソード流路とを接続する第１経路に設けられた第１弁を含み、
    前記制御器は、前記水素昇圧動作が開始される前に、前記第１弁を開放することにより前記カソード流路の圧力を上昇させる請求項２に記載の水素供給システム。
  4. 前記圧力供給器が、ガス貯蔵器を含む請求項３に記載の水素供給システム。
  5. 前記ガス貯蔵器が、前記水素貯蔵器を含む請求項４に記載の水素供給システム。
  6. 前記圧力調整器は、前記カソード流路に圧力を供給する圧力供給器と前記カソード流路とを接続する第１経路に設けられた第１弁を含み、
    前記制御器は、前記水素昇圧動作が開始される前に、前記第１弁を開放するとともに前記圧力供給器を動作させることにより前記カソード流路の圧力を上昇させる請求項２に記載の水素供給システム。
  7. 前記圧力供給器は、前記カソード流路に流体を供給する流体供給器を含む請求項６に記載の水素供給システム。
  8. 前記カソード流路から排出された流体が流れる第２経路と、
    前記第２経路に設けられた第２弁と、を備え、
    前記制御器は、前記水素昇圧動作が開始される前に、前記第１弁を開放するとともに前記流体供給器を動作させることにより前記カソード流路の圧力を上昇させているときに、前記第２弁を開放させる請求項７に記載の水素供給システム。
  9. 前記第２経路は、前記アノード流路と接続されている請求項８に記載の水素供給システム。
  10. 前記第２経路に圧力損失部が設けられている請求項９に記載の水素供給システム。
  11. 前記流体供給器は、ガス供給器を含む請求項７−１０のいずれか１項に記載の水素供給システム。
  12. 前記流体供給器は、水供給器を含む請求項７−１０のいずれかに１項に記載の水素供給システム。
  13. 前記制御器は、前記水素昇圧動作を行っていないときに、前記圧力調整器を制御して、前記カソード流路の圧力を前記アノード流路より高い圧力に保つ請求項１に記載の水素供給システム。
  14. 前記電圧印加器が、前記圧力調整器を兼用し、
    前記水素貯蔵器に前記昇圧された水素を供給するための前記水素昇圧動作が開始される前に、前記制御器は、前記電圧印加器により前記アノードおよび前記カソード間に電圧を印加させ、前記カソードの圧力を前記アノードの圧力より高くする、請求項１に記載の水素供給システム。
  15. 電解質膜、前記電解質膜の一方の主面に設けられたアノード、前記アノード上に設けられ、水素含有ガスが流れアノード流路、前記電解質膜の他方の主面に設けられたカソード、および前記カソード上に設けられ、水素が流れるカソード流路を備える電気化学式水素ポンプにおいて、前記アノードおよび前記カソード間に電圧を印加することで、前記アノード流路を介して前記アノードに供給される水素含有ガス中の水素を前記カソードに昇圧して送るステップ（ａ）と、
    前記カソード流路内の前記昇圧された水素を水素貯蔵器に供給するステップ（ｂ）と、
    前記ステップ（ａ）を実行前に、前記カソード流路の圧力を前記アノード流路の圧力より高くするステップ（ｃ）と、を備える水素供給システムの運転方法。
  16. 電解質膜と、
    前記電解質膜の一方の主面に設けられたアノードと、
    前記アノード上に設けられ、水素含有ガスが流れるアノード流路と、
    前記電解質膜の他方の主面に設けられたカソードと、
    前記カソード上に設けられ、水素が流れるカソード流路と
    前記アノードおよび前記カソード間に電圧を印加する電圧印加器と、
    前記アノード流路に水素含有ガスの供給が開始される前に、前記電圧印加器を制御して、前記カソード流路の圧力を前記アノード流路の圧力より高くする制御器と、
    を備える水素供給システム。

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