JP2019074325A - 燃料デブリの回収方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 放射線を遮蔽することができ、かつ、α核種の飛散の問題を生じずに燃料デブリの取り出し作業ができる燃料デブリの回収方法を提供すること。【解決手段】バライトを含有する第１の超高比重泥水を製造する超高比重泥水製造工程と、該超高比重泥水製造工程で製造した前記第１の超高比重泥水に粘性破壊剤を添加して第２の超高比重泥水とし、燃料デブリを内部に有する前記原子炉格納容器内に前記第２の超高比重泥水を充填して、前記第２の超高比重泥水のバライトを前記原子炉格納容器内で沈降させ、前記原子炉格納容器内の燃料デブリをバライト沈降層で覆うバライト沈降工程と、前記バライト沈降層に覆われた前記燃料デブリを回収する燃料デブリ回収工程とで構成され、前記超高比重泥水製造工程で製造される第１の超高比重泥水は、前記バライトが沈降しない粘性で、かつ、ポンプで圧送可能な流動性を確保した配合組成であることを特徴とする。【選択図】 図１

Description

本発明は原子炉格納容器（ＰＣＶ）内に残留する燃料デブリを回収する燃料デブリの回収方法に関する。

水素爆発事故を起こした福島第一原子力発電所１号機から３号機におけるデブリ回収作業は、上部アクセス方法、下部横アクセス方法の方法について具体的な取り出し方法が検討されている。その取り出し手順についても、１．高放射線遮蔽方法（作業被爆の防止）、２．α各種飛散防止、３．原子炉圧力容器（ＲＰＶ）内及び原子炉圧力容器内の何れのデブリから回収するか、等の様々な課題があり、これらについて検討が重ねられている。

その中で強度を有する材料で一時的に原子炉格納容器（ＰＣＶ）内を埋め立て、原子炉圧力容器内のデブリを回収後に原子炉格納容器内のデブリを回収する案が検討されている。具体的には固化材としてジオポリマーを用いて埋め立てて燃料デブリを回収する方法等が検討されている。
また、特許文献１には、例えば燃料デブリを氷内に密封し、回収する技術が開示されている。

しかしながら、ジオポリマーを用いた場合、コンクリートと同様高比重２．５程度で流動性に富み充填が良く硬化し強固な塊になり遮へい効果があるものの、デブリ取出し時にはコンクリートガラとなり廃棄物が多くなってしまうため、燃料デブリ取出し作業時には斫片飛散が顕著であり、遮へい効果も限定的となるという欠点があった。
また、硬化することで格納容器に斫時、直接的に振動が伝わり、新たな構造的な弱部となる可能性が高いという欠点があった。

特開２０１７−９５６８号公報

本発明は以上のような従来の欠点に鑑み、放射線を遮蔽することができ、かつ、α核種の飛散の問題を生じずに燃料デブリの取り出し作業ができる燃料デブリの回収方法を提供することを目的としている。

上記目的を達成するために、本発明の燃料デブリの回収方法は、バライトを含有する第１の超高比重泥水を製造する超高比重泥水製造工程と、該超高比重泥水製造工程で製造した前記第１の超高比重泥水に粘性破壊剤を添加して第２の超高比重泥水とし、燃料デブリを内部に有する前記原子炉格納容器内に前記第２の超高比重泥水を充填して、前記第２の超高比重泥水のバライトを前記原子炉格納容器内で沈降させ、前記原子炉格納容器内の燃料デブリをバライト沈降層で覆うバライト沈降工程と、前記バライト沈降層に覆われた前記燃料デブリを回収する燃料デブリ回収工程とで構成され、前記超高比重泥水製造工程で製造される第１の超高比重泥水は、前記バライトが沈降しない粘性で、かつ、ポンプで圧送可能な流動性を確保した配合組成であることを特徴とする。

以上の説明から明らかなように、本発明にあっては次に列挙する効果が得られる。
（１）請求項１に記載された発明においては、超高比重泥水のバライトを原子炉格納容器内で沈降させ、原子炉格納容器内の燃料デブリをバライト沈降層で覆うので、燃料デブリから放出される放射線（γ線等）は大幅に減衰し、遮蔽されることになる。
また、燃料デブリ回収工程において燃料デブリの回収を行う際に、バライト沈降層が常に掘削・デブリ回収装置部分を隙間なく覆い隠すことができ、放射線遮蔽、α核種の飛散の問題を生じずに回収作業ができる。
（２）超高比重泥水は、バライトが沈降しない粘性で且つ、ポンプで圧送可能な流動性を確保した配合組成で製造されているので、第１の超高比重泥水を循環する為のポンプ圧力が過剰に上昇することを防止することができる。
（３）原子炉格納容器に超高比重泥水を充填する際に粘性破壊剤を添加するので、原子炉格納容器に充填する前に超高比重泥水のバライトが沈降してしまうことを防止できる。
（４）バライト沈降層は、高せん断速度では高いせん断応力を示すが、低せん断速度では低いせん断応力となるダイラタンシー流体に近い特性を示すことから、燃料デブリ回収作業で掘削装置を振動させながら容易にデブリ方向に向かわせる事ができ
（５）請求項２に記載された発明も、前記（１）〜（４）と同様な効果が得られるとともに、強度を持つ非常に緻密なバライト沈降層を形成する為、小型の重機などを原子炉格納容器内に投入して作業することも可能になる。
（６）請求項３に記載された発明も、前記（１）〜（５）と同様な効果が得られるとともに、水平振動を与えるとチクソトロピーによりコーン指数０ｋＮ／ｍ^２まで掘削抵抗が低減され容易に燃料デブリまで掘削装置を到達させることができる。

図１乃至図８は本発明の第１の実施形態を示す説明図である。
第１実施形態の燃料デブリの回収方法の工程図。 超高比重泥水の組成を示す表。 図２の組成の超高比重泥水において、時間の経過とバライトの沈降深さの実験結果を示す表。 図２の組成の超高比重泥水において、時間の経過とバライトの沈降容量の実験結果を示す表。 図２の組成の超高比重泥水において、時間の経過とバライトの対容積沈降率の実験結果を示す表。 図２の組成の超高比重泥水において、沈降したバライト沈降層の密度を示す表。 図２の実施例１の組成の超高比重泥水で作成したバライト沈降層のコーン貫入試験時の各種測定値を示す表。 燃料デブリ回収工程の概略説明図。

以下、図面に示す本発明を実施するための形態により、本発明を詳細に説明する。
図１乃至図７に示す本発明を実施するための第１の形態において、１は原子炉格納容器（ＰＣＶ）２内に残留する燃料デブリ３を回収する燃料デブリの回収方法である。

この燃料デブリの回収方法１は、図１に示すように、所要の比重、例えば、比重２．００（ｇ／ｃｃ）以上で、硫酸バリウム（以下バライトと言う）を含有する超高比重泥水（以下、「第１の超高比重泥水」という）を製造する超高比重泥水製造工程４と、該超高比重泥水製造工程４で製造した前記第１の超高比重泥水に粘性破壊剤を添加し、燃料デブリ３を内部に有する原子炉格納容器２内に粘性破壊剤を添加した超高比重泥水（以下「第２の超高比重泥水という」）を充填して、前記第２の超高比重泥水のバライトを原子炉格納容器２内で沈降させ、原子炉格納容器２内の燃料デブリ３をバライト沈降層５で覆うバライト沈降工程６と、バライト沈降層５に覆われた燃料デブリ３を回収する燃料デブリ回収工程７とで構成されている。

超高比重泥水製造工程４では、水道水等の水に加重材及び増粘剤を添加し、第１の超高比重泥水を製造する工程である。
第１の超高比重泥水を組成する増粘剤の種類及び添加量と粘性破壊剤の添加量によるバライト沈降試験を実施した。試験に使用した材料および配合組成並びに試験手順を以下に示す。

この超高比重泥水製造工程４で添加される加重材は、市販の天然バライトの粉末を使用しても良いが、バライトの真比重が４．０（ｇ／ｃｃ）以上で粒度分布が最大粒子径：９６μｍ以下、中位径：１０〜２０μｍの範囲がより好ましい。

また、増粘剤として使用する高分子ポリマーは、高分子ポリマーの直鎖及び側鎖部分を粘性破壊剤で切断できるものであれば良く、特に指定されるものではないが、メチルセルロース（ＭＣ）、ヒドロキシエチルセルロース（ＨＥＣ）、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、グアーガム、ヒドロキシプロピル化グアーガム、スターチ、デキストリン等の半合成高分子化合物が適している。このような市販の材料であれば特に指定されるものではないが、分解臭が少なく、分解速度も調整できることからＣＭＣの使用が好ましい。
なお、デンプンを増粘剤として用いることもできる。

ＣＭＣの添加量は、流体の粘性がフロー値で１５０（ｍｍ）〜３５０（ｍｍ）の範囲、好ましくは２００（ｍｍ）±５０（ｍｍ）の範囲で調整される添加量で使用する。このようなフロー値（例えば２２５（ｍｍ）〜３２０（ｍｍ））に調整することにより、充填性の極めてよい流体として燃料デブリ３を被覆するように充填することができる。
市販のＣＭＣの粘性は、ＣＭＣのグレードによって異なるため、目的のフロー値が得られる添加量を採用して差し支えなく特に限定されるものではない。

好ましくは高粘性グレードのＣＭＣを使用して添加量０．３％〜１．０％、より好ましくは０．５％〜０．８％の範囲で使用する。０．５％以下の添加量であれば、製造後にバライトの沈降が生じてしまい、また、０．８％以上であればフロー値が１５０（ｍｍ）以下になり粘性が高く流動性が悪化する。

デンプンを増粘剤として用いる場合、デンプンの増粘性は高粘性ＣＭＣと比較して非常に低い為、添加量を１．５％まで増加することが望ましい。
増粘剤をこのような添加量にすることにより、第１の超高比重泥水は、バライトが沈降しない粘性で、かつ、ポンプ等により圧送可能な流動性を確保することができる。
バライト沈降工程６では、まず第１の超高比重泥水に粘性破壊剤を添加して第２の超高比重泥水とし、その第２の超高比重泥水を原子炉格納容器２内に充填して、バライト沈降層５を形成する工程である。

ここで、高分子ポリマーの直鎖及び側鎖部分を破壊する粘性破壊剤としては分解酵素の使用が好ましい。分解酵素の種類は上述した半合成高分子化合物の種類によって決定されるが、次に示す食品添加物として使用されている酵素が好ましい。

食品添加材酵素としては、例えば、でんぷん分解酵素のアミラーゼ（α−アミラーゼ （α−ａｍｙｌａｓｅ）、β−アミラーゼ （β−ａｍｙｌａｓｅ）、およびグルコアミラーゼ （ｇｌｕｃｏａｍｙｌａｓｅ） ）や植物組織破壊酵素で綿、紙などの天然セルロースによく作用するＴｒｉｃｈｏｄｅｒｍａ ｒｅｅｓｅｉ起源のセルラーゼ、化学修飾して水溶性にしたセルロース （ＣＭＣなど） によく作用するＡｓｐｅｒｇｉｌｌｕｓ ｎｉｇｅｒ起源のセルラーゼ、また、Ａｓｐｅｒｇｉｌｌｕｓ ｎｉｇｅｒ起源のキシラナーゼ、Ｔｒｉｃｈｏｄｅｒｍａ ｒｅｅｓｅｉ起源のキシラナーゼ、Ａｓｐｅｒｇｉｌｌｕｓ ｎｉｇｅｒ起源でグアーガム、ローカストビーンガムやコーヒー中に含まれるガラクトマンナンに作用し、ガム類の粘度低下作用があるマンナナーゼ等が考えられる。

本発明では、高分子ポリマーとしてカルボキシセルロース（ＣＭＣ）と分解酵素セルラーゼの組合せが最も好ましい。分解酵素の添加量は、粘性が破壊されるまでに必要な時間によって異なるが、第２の超高比重泥水の充填作業に必要な時間を考慮すると最低２時間以上が必要と考えられることから第１の超高比重泥水の１００重量部に対し０．０００１重量部〜０．０２重量部「１．０（ｐｐｍ）〜２００（ｐｐｍ）」の範囲で使用することができる。

ところで、この酵素の添加量は上記の範囲内で添加することができるが、通常は０．０００１重量部〜０．０００１重量部「１．０（ｐｐｍ）〜１００（ｐｐｍ）」の範囲で使用し、好ましくは０．０００１重量部〜０．００１重量部「１．０（ｐｐｍ）〜１０（ｐｐｍ）」の範囲、より好ましくは０．０００３重量部〜０．０００５重量部「３．０（ｐｐｍ）〜５．０（ｐｐｍ）」で使用することが望ましい。

この分解酵素が最も適している温度３５℃〜４０℃で最適ｐＨは、７．０±０．５である。この温度以外でも分解しない事はないが、分解速度が遅くなり、また、基質（酵素が分解する対象物質の事、「ＣＭＣ、デンプン等」を指す。）の濃度が高くなると完全に分解するまでに必要な時間は長くなるため酵素の添加量を多く添加する必要がある。
ここで、実際にバライト沈降層５を形成する第２の超高比重泥水を作成し、この第２の超高比重泥水を用いてバライト沈降層５を形成する実験を行った。この実験においては、図２の組成の第２の超高比重泥水を用いた。ここでは、高分子ポリマーを加えずにベントナイトを用いたもの（比較例１）及び粘性破壊剤を用いないもの（比較例２）を比較例として用いている。

なお、この組成の第２の超高比重泥水の流体密度は２．５６（ｇ／ｃｃ）で、フロー値は、実施例−１〜６が３２０（ｍｍ）、実施例−９、１０が２２０（ｍｍ）、実施例−７、８が２２５（ｍｍ）である。

試験結果は図３乃至図５に示すように、沈降試験の結果より、粘性破壊剤を添加した第２の超高比重泥水は、数十分から数日の間で第２の超高比重泥水に含まれるバライトのほとんどが沈降する事がわかる。

また、比較例１からもわかるように分解酵素はベントナイトなどの無機増粘剤に対しては効果がない。また、分解酵素を添加しない高分子ポリマーを用いた第２の超高比重泥水（比較例２）も同じくバライトの沈殿は生じなかった。
原子炉格納容器への充填時間を２時間程度と考慮すると、水道水１００ｇ、 高粘性タイプポリマー（Ｆ１４００ＭＣ）０．５〜０．８ｇ、 バライト４００ｇ、酵素（ＧＭ５） 対ベース流体３〜１０ｐｐｍの配合組成の範囲が適していると考えられる。
なお、充填時間を長時間に設定することにより、他のいずれの実施例の配合でも、適切なバライト沈降層５を形成することができる。

バライト沈降工程６では、第２の超高比重泥水を充填した後、数時間から数日間放置してバライト粒子が沈降させ、原子炉格納容器２内に飛散している燃料デブリをバライト沈降層５で被覆する。

第２の超高比重泥水を用いてバライト沈降層５を形成する実験により沈降したバライト沈降層５の密度を図６に示す。

この図からわかるように、バライト沈降層５の密度は３．０（ｇ／ｃｃ）以上で、バライトの容積沈降率も７０％を超えてお第２のり超高比重泥水中に含まれるバライト粒子の殆どが沈降している事がわかる。このように前記適切な配合の第２の超高比重泥水を用いたバライト沈降層５の密度は密度３．０（ｇ／ｃｃ）以上であるから、このバライト（約４．３（ｇ／ｃｃ））を主体とするバライト沈降層５により、燃料デブリ３はで覆い隠され、燃料デブリ３から放出される放射線（γ線等）は大幅に減衰し、遮蔽されることになる。

なお、実施例−１、実施例−７、実施例−８は上澄み液の比重が高い値を示しているがこれは沈降時間が１５時間と短い為であり時間を４８時間等、長く測定すれば十分なバライトの沈降を得ることができると考えられる。

このバライト沈降層５は、図７に示すように、コーン指数（ｑｃ）が５００（ｋＮ ／ｍ^２）以上の強度を持つ非常に緻密な沈降層を形成する為、小型の重機などを原子炉格納容器２内に投入して作業することも可能になる。例えばコーン指数１，２００（ｋＮ ／ｍ^２）以上の反力を有したバライト沈降層５は、作業基盤や上部にある圧力容器破損部の落下などの緩衝層、自走キャタピラ作業装置などの重機が走行可能な作業基盤として適用する。

本実施形態においては、後述する掘削装置８によって燃料デブリ３を回収するが、このような小型の重機等を用いて燃料デブリ回収工程７を行ってもよい。
燃料デブリ回収工程７は、図７に示すように、ボーリングマシンやガイド付き掘削機等の掘削装置８を用いてバライト沈降層５を掘削し、燃料デブリ３を回収する工程である。

燃料デブリ回収工程７で、燃料デブリ３に到達するまでバライト沈降層５（遮へい層）を掘削することになるが、バライト沈降層は、高せん断速度では高いせん断応力を示すが、低せん断速度では低いせん断応力となるダイラタンシー流体に近い特性を示すことから、例えば図８に示すように、燃料デブリ３回収作業で掘削装置８の掘削具９を備えるロッド１０等を振動させながら掘削することで容易にバライト沈降層５を掘削し燃料デブリ３方向に掘削具９を向かわせる事ができる。

具体的には、掘削装置８のロッド１０等に水平振動を与えることで、チクソトロピーによりコーン指数がほぼ０（ｋＮ ／ｍ^２）まで低減されるため、掘削抵抗が低減され容易に燃料デブリ３まで到達することが出来る。

取り出し過程においてはコンクリートなどで固めてしまう方法では、コンクリート等を破壊して燃料デブリ３を取り出さなければならず、燃料デブリ３からの放射線再放出、α核種の飛散などの二次的問題が発生するのに対し、本発明では、バライト沈降層５は、燃料デブリ３を回収する際に掘削具９等に密着し空隙がないため、作業中において放射線を遮へいでき、また、掘削具９を抜き出した後の穴については自己修復性があるフロー値を保っているため、即時的に塞ぐことで燃料デブリ３からの高線量放射線を遮へいすることができる。

また、燃料デブリ３を回収する時に飛散する細かい破片等は、バライト沈降層５が燃料デブリ３を覆った状態での作業のため、バライト沈降層５を越えての飛散は全くなく、これらの破片はバライト沈降層５へ取り込まれ、バライト沈降層５を吸引すれば安全に回収できる。

バライト沈降層５は、比重が高いためサイクロン分級工程で容易にデブリ部位と分けることが出来るため、分級されたバライトなどは再利用することもでき、廃棄物の低減ができる。

本発明は原子炉格納容器（ＰＣＶ）内に残留する燃料デブリを回収する燃料デブリの回収方法を使用する産業で利用される。

１：燃料デブリの回収方法、 ２：原子炉格納容器、
３：燃料デブリ、 ４：超高比重泥水製造工程、
５：バライト沈降層、 ６：バライト沈降工程、
７：燃料デブリ回収工程、 ８：掘削装置、
９：掘削具、 １０：ロッド。

本発明は原子炉格納容器（ＰＣＶ）内に残留する燃料デブリを回収する燃料デブリの回収方法に関する。

水素爆発事故を起こした福島第一原子力発電所１号機から３号機におけるデブリ回収作業は、上部アクセス方法、下部横アクセス方法の方法について具体的な取り出し方法が検討されている。その取り出し手順についても、１．高放射線遮蔽方法（作業被爆の防止）、２．α各種飛散防止、３．原子炉圧力容器（ＲＰＶ）内及び原子炉圧力容器内の何れのデブリから回収するか、等の様々な課題があり、これらについて検討が重ねられている。

その中で強度を有する材料で一時的に原子炉格納容器（ＰＣＶ）内を埋め立て、原子炉圧力容器内のデブリを回収後に原子炉格納容器内のデブリを回収する案が検討されている。具体的には固化材としてジオポリマーを用いて埋め立てて燃料デブリを回収する方法等が検討されている。
また、特許文献１には、例えば燃料デブリを氷内に密封し、回収する技術が開示されている。

しかしながら、ジオポリマーを用いた場合、コンクリートと同様高比重２．５程度で流動性に富み充填が良く硬化し強固な塊になり遮へい効果があるものの、デブリ取出し時にはコンクリートガラとなり廃棄物が多くなってしまうため、燃料デブリ取出し作業時には斫片飛散が顕著であり、遮へい効果も限定的となるという欠点があった。
また、硬化することで格納容器に斫時、直接的に振動が伝わり、新たな構造的な弱部となる可能性が高いという欠点があった。

特開２０１７−９５６８号公報

本発明は以上のような従来の欠点に鑑み、放射線を遮蔽することができ、かつ、α核種の飛散の問題を生じずに燃料デブリの取り出し作業ができる燃料デブリの回収方法を提供することを目的としている。

上記目的を達成するために、本発明の燃料デブリの回収方法は、バライトを含有するとともに増粘剤として使用する高分子ポリマーを含む第１の超高比重泥水を製造する超高比重泥水製造工程と、該超高比重泥水製造工程で製造した前記第１の超高比重泥水に前記高分子ポリマーの直鎖及び側鎖部分を切断できる粘性破壊剤を添加して第２の超高比重泥水とし、燃料デブリを内部に有する原子炉格納容器内に前記第２の超高比重泥水を充填した後、数時間から数日間放置して前記第２の超高比重泥水のバライトを前記原子炉格納容器内で沈降させ、前記原子炉格納容器内の燃料デブリをバライト沈降層で覆うバライト沈降工程と、前記バライト沈降層に覆われた前記燃料デブリを回収する燃料デブリ回収工程とで構成され、前記超高比重泥水製造工程で製造される第１の超高比重泥水は、前記バライトが沈降しない粘性で、かつ、ポンプで圧送可能な流動性を確保した配合組成であることを特徴とする。

以上の説明から明らかなように、本発明にあっては次に列挙する効果が得られる。
（１）請求項１に記載された発明においては、超高比重泥水のバライトを原子炉格納容器内で沈降させ、原子炉格納容器内の燃料デブリをバライト沈降層で覆うので、燃料デブリから放出される放射線（γ線等）は大幅に減衰し、遮蔽されることになる。
また、燃料デブリ回収工程において燃料デブリの回収を行う際に、バライト沈降層が常に掘削・デブリ回収装置部分を隙間なく覆い隠すことができ、放射線遮蔽、α核種の飛散の問題を生じずに回収作業ができる。
（２）超高比重泥水は、バライトが沈降しない粘性で且つ、ポンプで圧送可能な流動性を確保した配合組成で製造されているので、第１の超高比重泥水を循環する為のポンプ圧力が過剰に上昇することを防止することができる。
（３）原子炉格納容器に超高比重泥水を充填する際に粘性破壊剤を添加するので、原子炉格納容器に充填する前に超高比重泥水のバライトが沈降してしまうことを防止できる。
（４）バライト沈降層は、高せん断速度では高いせん断応力を示すが、低せん断速度では低いせん断応力となるダイラタンシー流体に近い特性を示すことから、燃料デブリ回収作業で掘削装置を振動させながら容易にデブリ方向に向かわせる事ができ
（５）請求項２に記載された発明も、前記（１）〜（４）と同様な効果が得られるとともに、強度を持つ非常に緻密なバライト沈降層を形成する為、小型の重機などを原子炉格納容器内に投入して作業することも可能になる。
（６）請求項３に記載された発明も、前記（１）〜（５）と同様な効果が得られるとともに、水平振動を与えるとチクソトロピーによりコーン指数０ｋＮ／ｍ２まで掘削抵抗が低減され容易に燃料デブリまで掘削装置を到達させることができる。

図１乃至図８は本発明の第１の実施形態を示す説明図である。
第１実施形態の燃料デブリの回収方法の工程図。 超高比重泥水の組成を示す表。 図２の組成の超高比重泥水において、時間の経過とバライトの沈降深さの実験結果を示す表。 図２の組成の超高比重泥水において、時間の経過とバライトの沈降容量の実験結果を示す表。 図２の組成の超高比重泥水において、時間の経過とバライトの対容積沈降率の実験結果を示す表。 図２の組成の超高比重泥水において、沈降したバライト沈降層の密度を示す表。 図２の実施例１の組成の超高比重泥水で作成したバライト沈降層のコーン貫入試験時の各種測定値を示す表。 燃料デブリ回収工程の概略説明図。

以下、図面に示す本発明を実施するための形態により、本発明を詳細に説明する。
図１乃至図７に示す本発明を実施するための第１の形態において、１は原子炉格納容器（ＰＣＶ）２内に残留する燃料デブリ３を回収する燃料デブリの回収方法である。

この燃料デブリの回収方法１は、図１に示すように、所要の比重、例えば、比重２．００（ｇ／ｃｃ）以上で、硫酸バリウム（以下バライトと言う）を含有する超高比重泥水（以下、「第１の超高比重泥水」という）を製造する超高比重泥水製造工程４と、該超高比重泥水製造工程４で製造した前記第１の超高比重泥水に粘性破壊剤を添加し、燃料デブリ３を内部に有する原子炉格納容器２内に粘性破壊剤を添加した超高比重泥水（以下「第２の超高比重泥水という」）を充填して、前記第２の超高比重泥水のバライトを原子炉格納容器２内で沈降させ、原子炉格納容器２内の燃料デブリ３をバライト沈降層５で覆うバライト沈降工程６と、バライト沈降層５に覆われた燃料デブリ３を回収する燃料デブリ回収工程７とで構成されている。

超高比重泥水製造工程４では、水道水等の水に加重材及び増粘剤を添加し、第１の超高比重泥水を製造する工程である。
第１の超高比重泥水を組成する増粘剤の種類及び添加量と粘性破壊剤の添加量によるバライト沈降試験を実施した。試験に使用した材料および配合組成並びに試験手順を以下に示す。

この超高比重泥水製造工程４で添加される加重材は、市販の天然バライトの粉末を使用しても良いが、バライトの真比重が４．０（ｇ／ｃｃ）以上で粒度分布が最大粒子径：９６μｍ以下、中位径：１０〜２０μｍの範囲がより好ましい。

また、増粘剤として使用する高分子ポリマーは、高分子ポリマーの直鎖及び側鎖部分を粘性破壊剤で切断できるものであれば良く、特に指定されるものではないが、メチルセルロース（ＭＣ）、ヒドロキシエチルセルロース（ＨＥＣ）、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、グアーガム、ヒドロキシプロピル化グアーガム、スターチ、デキストリン等の半合成高分子化合物が適している。このような市販の材料であれば特に指定されるものではないが、分解臭が少なく、分解速度も調整できることからＣＭＣの使用が好ましい。
なお、デンプンを増粘剤として用いることもできる。

ＣＭＣの添加量は、流体の粘性がフロー値で１５０（ｍｍ）〜３５０（ｍｍ）の範囲、好ましくは２００（ｍｍ）±５０（ｍｍ）の範囲で調整される添加量で使用する。このようなフロー値（例えば２２５（ｍｍ）〜３２０（ｍｍ））に調整することにより、充填性の極めてよい流体として燃料デブリ３を被覆するように充填することができる。
市販のＣＭＣの粘性は、ＣＭＣのグレードによって異なるため、目的のフロー値が得られる添加量を採用して差し支えなく特に限定されるものではない。

好ましくは高粘性グレードのＣＭＣを使用して添加量０．３％〜１．０％、より好ましくは０．５％〜０．８％の範囲で使用する。０．５％以下の添加量であれば、製造後にバライトの沈降が生じてしまい、また、０．８％以上であればフロー値が１５０（ｍｍ）以下になり粘性が高く流動性が悪化する。

デンプンを増粘剤として用いる場合、デンプンの増粘性は高粘性ＣＭＣと比較して非常に低い為、添加量を１．５％まで増加することが望ましい。
増粘剤をこのような添加量にすることにより、第１の超高比重泥水は、バライトが沈降しない粘性で、かつ、ポンプ等により圧送可能な流動性を確保することができる。
バライト沈降工程６では、まず第１の超高比重泥水に粘性破壊剤を添加して第２の超高比重泥水とし、その第２の超高比重泥水を原子炉格納容器２内に充填して、バライト沈降層５を形成する工程である。

ここで、高分子ポリマーの直鎖及び側鎖部分を破壊する粘性破壊剤としては分解酵素の使用が好ましい。分解酵素の種類は上述した半合成高分子化合物の種類によって決定されるが、次に示す食品添加物として使用されている酵素が好ましい。

食品添加材酵素としては、例えば、でんぷん分解酵素のアミラーゼ（α−アミラーゼ （α−ａｍｙｌａｓｅ）、β−アミラーゼ （β−ａｍｙｌａｓｅ）、およびグルコアミラーゼ （ｇｌｕｃｏａｍｙｌａｓｅ） ）や植物組織破壊酵素で綿、紙などの天然セルロースによく作用するＴｒｉｃｈｏｄｅｒｍａ ｒｅｅｓｅｉ起源のセルラーゼ、化学修飾して水溶性にしたセルロース （ＣＭＣなど） によく作用するＡｓｐｅｒｇｉｌｌｕｓ ｎｉｇｅｒ起源のセルラーゼ、また、Ａｓｐｅｒｇｉｌｌｕｓ ｎｉｇｅｒ起源のキシラナーゼ、Ｔｒｉｃｈｏｄｅｒｍａ ｒｅｅｓｅｉ起源のキシラナーゼ、Ａｓｐｅｒｇｉｌｌｕｓ ｎｉｇｅｒ起源でグアーガム、ローカストビーンガムやコーヒー中に含まれるガラクトマンナンに作用し、ガム類の粘度低下作用があるマンナナーゼ等が考えられる。

本発明では、高分子ポリマーとしてカルボキシセルロース（ＣＭＣ）と分解酵素セルラーゼの組合せが最も好ましい。分解酵素の添加量は、粘性が破壊されるまでに必要な時間によって異なるが、第２の超高比重泥水の充填作業に必要な時間を考慮すると最低２時間以上が必要と考えられることから第１の超高比重泥水の１００重量部に対し０．０００１重量部〜０．０２重量部「１．０（ｐｐｍ）〜２００（ｐｐｍ）」の範囲で使用することができる。

ところで、この酵素の添加量は上記の範囲内で添加することができるが、通常は０．０００１重量部〜０．０００１重量部「１．０（ｐｐｍ）〜１００（ｐｐｍ）」の範囲で使用し、好ましくは０．０００１重量部〜０．００１重量部「１．０（ｐｐｍ）〜１０（ｐｐｍ）」の範囲、より好ましくは０．０００３重量部〜０．０００５重量部「３．０（ｐｐｍ）〜５．０（ｐｐｍ）」で使用することが望ましい。

この分解酵素が最も適している温度３５℃〜４０℃で最適ｐＨは、７．０±０．５である。この温度以外でも分解しない事はないが、分解速度が遅くなり、また、基質（酵素が分解する対象物質の事、「ＣＭＣ、デンプン等」を指す。）の濃度が高くなると完全に分解するまでに必要な時間は長くなるため酵素の添加量を多く添加する必要がある。
ここで、実際にバライト沈降層５を形成する第２の超高比重泥水を作成し、この第２の超高比重泥水を用いてバライト沈降層５を形成する実験を行った。この実験においては、図２の組成の第２の超高比重泥水を用いた。ここでは、高分子ポリマーを加えずにベントナイトを用いたもの（比較例１）及び粘性破壊剤を用いないもの（比較例２）を比較例として用いている。

なお、この組成の第２の超高比重泥水の流体密度は２．５６（ｇ／ｃｃ）で、フロー値は、実施例−１〜６が３２０（ｍｍ）、実施例−９、１０が２２０（ｍｍ）、実施例−７、８が２２５（ｍｍ）である。

試験結果は図３乃至図５に示すように、沈降試験の結果より、粘性破壊剤を添加した第２の超高比重泥水は、数十分から数日の間で第２の超高比重泥水に含まれるバライトのほとんどが沈降する事がわかる。

また、比較例１からもわかるように分解酵素はベントナイトなどの無機増粘剤に対しては効果がない。また、分解酵素を添加しない高分子ポリマーを用いた第２の超高比重泥水（比較例２）も同じくバライトの沈殿は生じなかった。
原子炉格納容器への充填時間を２時間程度と考慮すると、水道水１００ｇ、 高粘性タイプポリマー（Ｆ１４００ＭＣ）０．５〜０．８ｇ、 バライト４００ｇ、酵素（ＧＭ５） 対ベース流体３〜１０ｐｐｍの配合組成の範囲が適していると考えられる。
なお、充填時間を長時間に設定することにより、他のいずれの実施例の配合でも、適切なバライト沈降層５を形成することができる。

バライト沈降工程６では、第２の超高比重泥水を充填した後、数時間から数日間放置してバライト粒子が沈降させ、原子炉格納容器２内に飛散している燃料デブリをバライト沈降層５で被覆する。

第２の超高比重泥水を用いてバライト沈降層５を形成する実験により沈降したバライト沈降層５の密度を図６に示す。

この図からわかるように、バライト沈降層５の密度は３．０（ｇ／ｃｃ）以上で、バライトの容積沈降率も７０％を超えてお第２のり超高比重泥水中に含まれるバライト粒子の殆どが沈降している事がわかる。このように前記適切な配合の第２の超高比重泥水を用いたバライト沈降層５の密度は密度３．０（ｇ／ｃｃ）以上であるから、このバライト（約４．３（ｇ／ｃｃ））を主体とするバライト沈降層５により、燃料デブリ３はで覆い隠され、燃料デブリ３から放出される放射線（γ線等）は大幅に減衰し、遮蔽されることになる。

なお、実施例−１、実施例−７、実施例−８は上澄み液の比重が高い値を示しているがこれは沈降時間が１５時間と短い為であり時間を４８時間等、長く測定すれば十分なバライトの沈降を得ることができると考えられる。

このバライト沈降層５は、図７に示すように、コーン指数（ｑｃ）が５００（ｋＮ ／ｍ２）以上の強度を持つ非常に緻密な沈降層を形成する為、小型の重機などを原子炉格納容器２内に投入して作業することも可能になる。例えばコーン指数１，２００（ｋＮ ／ｍ２）以上の反力を有したバライト沈降層５は、作業基盤や上部にある圧力容器破損部の落下などの緩衝層、自走キャタピラ作業装置などの重機が走行可能な作業基盤として適用する。

本実施形態においては、後述する掘削装置８によって燃料デブリ３を回収するが、このような小型の重機等を用いて燃料デブリ回収工程７を行ってもよい。
燃料デブリ回収工程７は、図７に示すように、ボーリングマシンやガイド付き掘削機等の掘削装置８を用いてバライト沈降層５を掘削し、燃料デブリ３を回収する工程である。

燃料デブリ回収工程７で、燃料デブリ３に到達するまでバライト沈降層５（遮へい層）を掘削することになるが、バライト沈降層は、高せん断速度では高いせん断応力を示すが、低せん断速度では低いせん断応力となるダイラタンシー流体に近い特性を示すことから、例えば図８に示すように、燃料デブリ３回収作業で掘削装置８の掘削具９を備えるロッド１０等を振動させながら掘削することで容易にバライト沈降層５を掘削し燃料デブリ３方向に掘削具９を向かわせる事ができる。

具体的には、掘削装置８のロッド１０等に水平振動を与えることで、チクソトロピーによりコーン指数がほぼ０（ｋＮ ／ｍ２）まで低減されるため、掘削抵抗が低減され容易に燃料デブリ３まで到達することが出来る。

取り出し過程においてはコンクリートなどで固めてしまう方法では、コンクリート等を破壊して燃料デブリ３を取り出さなければならず、燃料デブリ３からの放射線再放出、α核種の飛散などの二次的問題が発生するのに対し、本発明では、バライト沈降層５は、燃料デブリ３を回収する際に掘削具９等に密着し空隙がないため、作業中において放射線を遮へいでき、また、掘削具９を抜き出した後の穴については自己修復性があるフロー値を保っているため、即時的に塞ぐことで燃料デブリ３からの高線量放射線を遮へいすることができる。

また、燃料デブリ３を回収する時に飛散する細かい破片等は、バライト沈降層５が燃料デブリ３を覆った状態での作業のため、バライト沈降層５を越えての飛散は全くなく、これらの破片はバライト沈降層５へ取り込まれ、バライト沈降層５を吸引すれば安全に回収できる。

バライト沈降層５は、比重が高いためサイクロン分級工程で容易にデブリ部位と分けることが出来るため、分級されたバライトなどは再利用することもでき、廃棄物の低減ができる。

本発明は原子炉格納容器（ＰＣＶ）内に残留する燃料デブリを回収する燃料デブリの回収方法を使用する産業で利用される。

１：燃料デブリの回収方法、 ２：原子炉格納容器、
３：燃料デブリ、 ４：超高比重泥水製造工程、
５：バライト沈降層、 ６：バライト沈降工程、
７：燃料デブリ回収工程、 ８：掘削装置、
９：掘削具、 １０：ロッド。

Claims (3)

1. バライトを含有する第１の超高比重泥水を製造する超高比重泥水製造工程と、該超高比重泥水製造工程で製造した前記第１の超高比重泥水に粘性破壊剤を添加して第２の超高比重泥水とし、燃料デブリを内部に有する前記原子炉格納容器内に前記第２の超高比重泥水を充填して、前記第２の超高比重泥水のバライトを前記原子炉格納容器内で沈降させ、前記原子炉格納容器内の燃料デブリをバライト沈降層で覆うバライト沈降工程と、前記バライト沈降層に覆われた前記燃料デブリを回収する燃料デブリ回収工程とで構成され、
   前記超高比重泥水製造工程で製造される第１の超高比重泥水は、前記バライトが沈降しない粘性で、かつ、ポンプで圧送可能な流動性を確保した配合組成であることを特徴とする燃料デブリの回収方法。
2. 前記バライト沈降層は、コーン指数が５００ｋＮ／ｍ^２以上の強度を有することを特徴とする請求項１に記載の燃料デブリの回収方法。
3. 前記燃料デブリ回収工程は、掘削装置を水平振動させながらバライト沈降層を掘削し、該掘削装置により燃料デブリを回収することを特徴とする請求項１又は請求項２のいずれかに記載の燃料デブリの回収方法。

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