JP2018508381A - 三次元高強度繊維複合部材及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

本発明は、高剛性率繊維の２５〜７０重量％、最大で５重量%の結着繊維材料及び熱硬化性又は熱可塑性プラスチックマトリックスの２５〜７０重量%を有している三次元高強度繊維複合部材に関する。また本発明は、繊維束、繊維俵、又は繊維織物構造体から繊維を遊離・解繊することにより繊維を調製する工程（１，２，３）と、部材の一方側の外形を有する三次元空気透過性治具の半分（５）上に解繊繊維を双方向制御で吸込み及び／又は吹付ける（６）工程と、その繊維成型品をフロック箱（４）内で予備固化させる工程と、繊維成型品（７）を部材の三次元空気透過性治具の半分（５）の外形形状を有するプレス治具（１１）に移送する工程と、少なくとも一種の液体プラスチックに接触させて繊維成型品をプレス（１１）により固化して部材を成形する工程（１０）とを、有する三次元高強度繊維複合部材の製造方法に関する。

Description

本発明は、三次元高強度繊維複合部材及びその製造方法に関する。

繊維強化プラスチック材の部材を製造するのに、それらの特性や要求される技術の観点から、部分的には著しく異なる様々な方法が知られている。

対象とされる用途に応じて、経済的効率、達成すべき特性、及び所期の軽量構造のうちの何れかで妥協点が常に必要である。

一方では、これは、例えば炭素（Ｃ）繊維又はガラス繊維（ＧＦ）を用いた高剛性繊維が、非常に高コストなためである。他方では、プリプレグ技術、ハンドレイアップ法、又はオートクレーブ製造のような方法は、非常に時間がかかり、高度の手作業であるために自動化が困難で、半製品の価格高騰の原因となるからである。

これらの方法には、繊維シート、織物、マット、編組、又は編物を、先ず複雑な工程で調製して、プリプレグ法のために樹脂に浸漬しなければならず、それから裁断して広げるという不便がある。他方で比較的大きな端切れを生じるということもある。樹脂の硬化や解重合を避けるのに、面倒な貯蔵が必要である。

ホットプレス技術又はオートクレーブ技術で、さらなる加工を行うことができる。

配向性繊維複合材を製造する別な方策は、材料をマンドレルに巻き回す巻線技法である。そのような方法は、例えば、特許文献１によって知られている。巻線技法の欠点は、凸面を有する部品に限定されることである。巻線後にコアの形状を変化させることができる方法が、特許文献２に記載されている。

大規模生産において、炭素繊維による軽量構造という面と、ＣＦＲＰの使用のためのコストという面との間での利益衝突は、特に明確である。これに関し、材料価格に加えて、連続生産を困難にするという時間のかかる技術であることが、主な点である。

自動車工業において、例えば、非特許文献１によれば、それは低減されるべき生産コストであることに他ならない。

より高い自動化を可能にする高繊維配向法は、簡素な部材（巻線法、引抜法）に限られる。

射出成形、ＳＭＣ成形、ＧＭＴ成形、及びＬＦＴ成形のような連続生産に好適な方法は、繊維の潜在能力を部分的にしか利用できない。

一方では、繊維種、繊維配置、繊維形状、繊維長、及び繊維配向によって、またその他では、マトリックス及びマトリックスと繊維との相互作用によって部材の特性が決まる。

その前者を踏まえ、特許文献３及び４に、繊維材料のプレ成形体だけでなくそれの製造のための方法及び装置が記載されている。具体的に、釜やタンク等に沿ったマット形状をなした繊維強化体の製造に用いることができるプレ成形体が作られる。この場合、プレ成形体の繊維は、壁面全体に沿って均一に分布する。この方法を実施するための器具は、それの内部を真空にできかつ縦軸周りに回転する穿孔された成形型である。二つの切断手段が、例えばガラス繊維のような補強繊維材料を短繊維片に切断し、その繊維を回転成形型へと導く。回転成形型を真空とすると、繊維の無作為の配向を引き起こす。回転成形型が切断手段に対して回転すると、切断手段は回転成形型に沿って動いて、繊維は主に回転成形型の周囲に螺旋状に延びて配向する。そのため切断物が高い比率で無駄になるので、この方法は、幾何学的な「三次元」体を製造するのに不向きである。さらにこの方法は、単位面積当たりに部分的に異なる重量を有するものを製造するのにも適していない。

特許文献５に、バインダーとチョップドファイバーとが、ノズルから、これに対応するスクリーン上に吹き付けられたファイバープレフォームが記載されている。この吹き付けと同時に、形成されたファイバープレフォームへ、加熱された空気が別な複数のノズルから吹き付けられて、バインダーを硬化させる。特許文献６には、ファイバープレフォームの製造方法が記載されており、プレフォーム用スクリーン上に配置されたチョップドグラスファイバー上の粉末状バインダーが説明されている。粉末状バインダー及びチョップドグラスファイバーは、その後バインダーの粒子を軟化させるために加熱され、それによりバインダーはグラスファイバーに接着しプレフォームが形成される。

特許文献７に、繊維及びバインダーである材料が適切な状態となるように表面で、それらの材料が熱分散されて、その表面上で硬化するというファイバープレフォームの製造方法及び製造装置が記載されている。ファイバープレフォームの原材料は強化繊維を含んでおり、この強化繊維は、バインダー、特に熱可塑性樹脂又は熱硬化性材料と混合されている。次いで、表面へ塗布されて、繊維が更に加熱・冷却されて固化する。これにより強化繊維間に空隙を有するオープンマット形態のファイバープレフォームが製造される。この堆積されたマットは完全に固化する前に、最終的な所望の形状にさらに成形することができる。

特許文献８に、繊維複合部材を製造するための射出成型工程が記載されている。射出成型工程は、まずこの部材のコア型を、第１の成形型内で成型する。そして繊維材をプラスチックに浸漬し、この繊維材をコア型に巻く。次いで繊維材を巻いたコア型を、第２の射出成形型内で熱をかけると、それにより繊維材が固定される。中空が埋まったコア型ごと取り出され、コア型が加熱によって中空形の外へ融出する。

特許文献９もまた、繊維強化プラスチック部材を製造するための工程を開示している。まず、コア型が繊維塗布装置内に配置される。そしてプラスチックマトリックスが含浸された繊維がコア型に塗布される。プラスチックマトリックスが、繊維への加圧及び／又は加熱によって一工程で硬化する。特許文献９によれば、コア型に形状可変部分を有する表面を設けることができる。

このような従来の三次元部材の製造において、空洞が、繊維の方向に垂直に形成されたり、一軸性繊維を繊維の方向に対して垂直に延伸することに起因して生じたりすることがある。このような空洞は、プラスチックによって塞がれる。これらの部位の強度は、繊維強化された部位のそれよりも著しく低く、材料特性の悪化を招来する。

それに対し、不織布は良好な変形性を有していることが知られている。すなわち不織布は、所望の外形に適合させるのに大変適している。しかし、最も大きく変形する部位を成形する途中で、最も大きな材料薄弱化を生じてしまう。このことは、例え従来のように製造された不織布を用いたとしても、部材の強度特性がそれの形状によって決定されることを意味している。

さらに、より大きな変形を有する不織布からなる部材の製造において、成形型を閉める際、不織布は周囲からより内側の領域へ移動することがある。

そのため、繊維を用いて三次元成形型へ直接配置し、そして固化させるだけというファイバープレフォームにより、大幅な改善が提案されている。

車両の床や隔壁部位の防音材として、幅広い多様性を有し、上記の課題の多くを回避する不織繊維部品を製造するための繊維射出法が知られている。

特許文献１０に、成形複合材料の非連続的製造の発明が記載されている。この方法において、繊維の混合体は部材の形状を有する穿孔ドラム上に吸い付けられる。部材の厚さは、スキムローラー（skim rollers）によって定まる。最終工程で、部材は熱によって固化する。この方法では、部分的流動抵抗を規定された通りに調整するので、単位面積当たりで異なる重量に調整するのに問題を生じる。

特許文献１１に、繊維混合体を一つ又は複数の吹出開口を通じて成形型内へ吹き付ける加工法が記載されている。材料は、次いで熱により固化する。炭素繊維又はガラス繊維のような硬い繊維に関して、この方法は、多かれ少なかれ繊維の非二次元配置のせいで、固化中に繊維破断の原因となる可能性を示している。

特許文献１２に、半製品がエアレイ法（air layering method）によって調製される繊維混合体を製造する方法が記載されている。その第２工程において、半製品は第２成形型内で加熱部材として圧縮され、冷却される。

特許文献１３に、成形型が二つの幅広側壁を有しており、それの少なくとも一つの側壁が外形を形成するという結合ブロー成形法が記載されている。繊維混合体は成形型内に吹き込まれて、区画毎に吸い付けられる。繊維ブランク（fiber blank）は移送装置によって回収されて、固化する。この場合も、繊維の非二次元配置だけが炭素繊維やガラス繊維に対する障害となっている。

特許文献１４に、繊維成型部品の作製方法が記載されている。この方法において、相違する層厚さを有する繊維は、空隙を形成するために捕集され、この空隙の形状と空気透過性壁とを有する成形型に吸い込まれる。

特許文献１５に、繊維と結着繊維とからなる繊維混合体が重力に逆らって、空気透過性で構成部品の片面の外形を有するフロック治具に吹き込まれ／吸い込まれる構成部品の製造方法が記載されている。

独国特許出願公開第10 2004 003 749 A1号明細書 独国特許出願公開第10 2011 078 079 A1号明細書 独国特許出願公開第2 145 442 A号明細書 独国特許出願公開第2 300 269 A号明細書 欧州特許出願公開第0 587 283 A1号明細書 国際公開第1993/20994 A号 国際公開第2005/030462 A2号 独国特許出願公開第10 2011 120 986 A1号明細書 欧州特許出願公開第2 543 494 A2号明細書 欧州特許第0 909 619 B1号明細書 欧州特許第2 305 869 B1号明細書（国際公開第2014/053505 A1号） 欧州特許第0 704 287 B1号明細書 国際公開第2007/016879 A1号 独国特許第10 2005 004 454 B3号明細書 欧州特許第2 108 497 B1号明細書

教授H. フェアケル博士（Prof. Dr. H.Ferkel）、「大規模生産のための経済的選択としての繊維複合材料（Fiber Composite Materials as an Economic Option for Large-Scale Production）」、CCeV オートモーティブフォーラム2010（CCeV Automotive Forum 2010）、2010年6月24日

これらすべての方法において、遊離繊維は空気透過性治具内の所望の箇所へ、吸込み及び／又は吹付けにより搬送される。その塗布のために用いられる繊維は、６０〜８５重量％の高溶融性単一成分繊維、及び１５〜４０重量％の結着繊維を含んでいる。

これらの発明によれば、コアとしてＰＥＴを、シェルとしてＣｏＰＥＴを主に基材とした複合成分繊維（例えば、高溶融性のコアと低溶融性のシェルとを有する複合成分繊維）が、バインダーとして用いられる。その他ＰＥ又はＰＰを基材としたシェル材料が、知られている。

この材料の一部又は全部は、空気での加熱によって接合されている。不織部材が部分的にしか接合されていない場合、その後の固化工程は、加熱治具内で行われる。

炭素繊維で形成された部材用として、このようなファイバープレフォームの製造方法は知られても、用いられてもいない。ファイバープレフォームの固化度は低いので、繊維をプラスチックマトリックスに接合する方法は、条件付きでのみ適用することが可能である。

そのため、本発明は、荷電依存性材料分布を伴った高剛性率の繊維及びプラスチックマトリックスを有している三次元繊維複合部材を、非常に短いサイクルタイムで製造する方法を提供することを目的とする。

本発明によれば、この目的は、請求項１に記載の三次元繊維複合部材の製造方法によって達成される。

図１は、三次元繊維部材の製造方法である本発明の方法の基本的原理を模式的に示している。

本発明は、三次元空気透過性成形型への結着繊維を伴った又はそれを伴わない遊離繊維が、制御された吹付け及び／又は吸込みによって、成形型の長手方向及び横方向に繊維がほぼ等方性を有し、ファイバープレフォーム（fiber preform：繊維予備成形体）の単位面積当たりの重量が、均一又は部分的に意図的に不均一であるような方法であり、これは繊維が三次元形成部品上に配置されているファイバープレフォームを提供することが可能であるという知見に基づいている。空気透過性成形型の外形は、基本的に部材の上面又は下面の外形に対応している。

第１の形態において、本発明は、荷電依存材料分布による等方性繊維分布を有し、高剛性率の繊維とプラスチックマトリックスによって形成された三次元繊維複合部材を、非常に短いサイクルタイムで製造する方法に関するものであって、
繊維束、繊維俵、又は繊維織物構造体から前記繊維を遊離して解繊することによって繊維を調製する工程１，２，３と、
部材の一方側の外形を有する三次元空気透過性成形型５の半分上へ、双方向制御しながら遊離解繊維を吸込み及び／又は吹付ける工程６と、
ファイバープレフォームを、フロック箱（flockbox）４内で予備固化させる工程と、
ファイバープレフォーム７を、部材の空気透過性成形型５の半分の外形形状を有するプレス成形型１１へ移送する工程と、
少なくとも一種の液状プラスチック材料に接触させる工程１０と、
プレス１１によって、ファイバープレフォームを部材へと固化させる工程とを、
順に有している。

これらの工程の組合せにより、等方性繊維分布と、単位面積当たり重量が部分的に相違する三次元部材を、繊維構造の欠陥をほぼ完全に回避しつつ非常に短いサイクルタイムで、作製することができる。これにより、公知の方法に比較して、生産性は著しく向上する。

上記の繊維として、高剛性率の繊維、具体的に、ガラス繊維又は炭素繊維を用いることができる。さらに、天然繊維、樹脂繊維、又はその他無機繊維を用いることができる。

近似した又は明確に相違する融点を有する繊維からなる非混合繊維及び繊維混合体の何れでも用いることが可能である。

別な形態によれば、繊維は、解繊された後に少なくとも一種の結着繊維と混合される。「解繊」とは、繊維束、繊維俵、又はその他繊維織物構造体からの繊維の解離（繊維の調製）を意味する。

第１の選択によれば、繊維の全質量に対する混合後の結着繊維の質量比は、例えば、５重量％又は５重量％未満である。この場合、結着樹脂は予備固化に利用されるに過ぎない。例えば、コポリエチレン、コポリエステル、コポリアミド、又は熱可塑性ポリウレタン（ＰＵＲ）を、結着繊維の材料として用いることができる。結着繊維はプラスチックマトリックスと親和性を有しているものであることが好ましい。

成形型への吹付け及び／又は吸込みによる繊維の導入は、繊維が成形型の表面全体にわたって単位面積当たりに均一な重量を有するように行うことができる。

一方で、三次元空気透過性成形型部位の表面へ吸込み及び／又は吹付けしている間、繊維がこの表面に対して部分的に異なった単位面積当たり重量を有するように、繊維を分布させることも可能である。それにより、部分的に強化された三次元繊維部材を作製することができる。

加熱された空気によって塗布される結着繊維は、ファイバープレフォームの予備固化に用いることもできる。その他の予備固化として、例えば、液状バインダー又は空気によるニードルボンディングによるものが挙げられる。

このような方法によって固化したファイバープレフォームは、移送されて、その後崩れることなくプレス成形型上に載置される。

別な形態においては、部材形状に基本的に対応している予備固化したファイバープレフォームを、移送するための移送トレイの手段によってプレス成形型に付すことができる。

さらに、ファイバープレフォームをプレス成形金型に移送する際、一軸の繊維束及び／又は織物をファイバープレフォームの少なくとも一つの表面上に沿って導入することが考えられる。これは部材の荷電依存性強化に利用される。

液状プラスチック材料には、樹脂（エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリエステル樹脂）のような樹脂、又は（不活性雰囲気下での加工を必要とする）成型用ポリアミド、及びＲＴＭ又はＴＲＴＭのような公知の方法を用いることができる。

別な実施形態では、ファイバープレフォームと液状プラスチック材料との接触は、特に噴霧することで可能である。この場合において、ＰＵＲ樹脂は特に重要である。その後さらなる加工を、オートクレーブ法又はプレス法により行ってもよい。

熱可塑性マトリックスを含む部材の作製は、高溶融性繊維又は非溶融性繊維、結着繊維、及び繊維マトリックスからなる繊維混合体を用いることによって行うことができる。ポリプロピレン、異なるポリアミド類、ポリエステル類、ポリエーテルエーテルケトンのような高強度熱可塑性材料がマトリックス繊維として適用される。混合後の全繊維質量中、プラスチック繊維（マトリックス）の質量比は、約３０〜９０重量％である。

さらなる加工のために、ファイバープレフォームを加熱して、結着繊維の溶融温度を超える温度で予備固化させる。別な工程は、プラスチックマトリックスの温度を超える温度で加熱して、冷間プレス成形型でプレスするというものである。

以下、本発明の好ましい形態を、図を参照しつつ説明する。図１は、ＨＭＰIII繊維フロック技術を用いた三次元繊維部材の製造方法である本発明の方法の基本的原理を模式的に示している。

炭素繊維俵を解繊し、遊離し、そして市販の３重量％ＰＵＲ複合成分繊維と混合した（１，２，３）。ＰＵＲ複合繊維は、熱可塑性ＰＵＲ材料のコアと、熱可塑性コポリウレタンシェルとから形成されているものであった。コポリウレタンの溶融温度は、約１００℃であった。

フロック箱４内で、矢印の方向に冷風（室温）を閉循環させた。

遊離繊維混合体の重量を測定し、これを気流６へと導入した。

基本的に部材の一方側の面の外形をなしているフィルター５内で、繊維を捕集した。異なる開口面積分布によって、部材内で単位面積当たりの重量が異なるように、相違する繊維量が吸い込まれた。複合繊維のシェル材料の溶融温度を超える温度（この場合１００℃）を有する熱風を用いて、ファイバープレフォームを移送できる程度に固化させた。

ファイバープレフォームを、移送トレイ７及びロボット８の手段によって移送した。このとき、ファイバープレフォームを吸引によって移送トレイに保持した。次いで噴霧工程のため、ファイバープレフォームを堆積トレイ９に載置して第２ロボット１０によって噴霧し、プレス成形型１１に投入した。その後、プレスして固化させた。

別な形態においては、噴霧工程をプレス成形型１１上で直接行うことも可能である。

好適な従来のプレス成形型を、上記のプレス成形型１１として用いることができる。

このようにして作製された三次元部材の単位面積当たりの重量は、所望の部位で部分的に増加しているので、要求される力吸収性と変形挙動性とを有していた。

１〜３は繊維処理工程、４はフロック箱、５はフィルター、６は気流、７はファイバープレフォーム、８はロボット、９は堆積トレイ、１０は噴霧ロボット、１１はプレス成形型である。

Claims (15)

1. 荷電依存材料分布による等方性繊維分布を有し、高剛性率の繊維とプラスチックマトリックスによって形成された三次元高強度繊維複合部材の製造方法であって、
   繊維束、繊維俵、又は繊維織物構造体から前記繊維を遊離して解繊することによって繊維を調製する工程（１，２，３）と、
   部材の一方側の外形を有する三次元空気透過性成形型（５）の半分上へ、双方向制御しながら遊離解繊維を吸込み及び／又は吹付ける工程（６）と、
   ファイバープレフォームを、フロック箱（４）内で予備固化させる工程と、
   前記ファイバープレフォーム（７）を、前記部材の前記空気透過性成形型（５）の半分の外形形状を有するプレス成形型（１１）へ移送する工程と、
   少なくとも一種の液状プラスチック材料に接触させる工程（１０）と、
   プレス（１１）によって、前記ファイバープレフォームを部材へと固化させる工程とを、
   順に有していることを特徴とする製造方法。
2. 高剛性率の前記繊維として、ガラス繊維又は炭素繊維を用いることを特徴とする請求項１に記載の製造方法。
3. 前記繊維を、解繊した後に少なくとも一種の結着繊維と混合することを特徴とする請求項１又は２に記載の製造方法。
4. 前記繊維の全質量に対する混合後の前記結着繊維の質量比を、５重量％又は５重量％未満にすることを特徴とする請求項１から３のいずれか一項に記載の製造方法。
5. 前記繊維を、前記三次元空気透過性成形型（５）の表面へ吸込み及び／又は吹付け（６）している間、前記繊維が均一な単位面積当たり重量で前記表面の全部を被覆するように、前記繊維が用いられていることを特徴とする請求項１から４のいずれか一項に記載の製造方法。
6. 前記繊維を、前記三次元空気透過性成形型（５）の表面へ吸込み及び／又は吹付け（６）している間、前記繊維が部分的に異なった単位面積当たり重量で被覆するように、前記繊維が用いられていることを特徴とする請求項１から４のいずれか一項に記載の製造方法。
7. 結着繊維を加熱された空気によって活性化し、前記ファイバープレフォーム（７）を予備固化することを特徴とする請求項１から６のいずれか一項に記載の製造方法。
8. 前記ファイバープレフォーム（７）を前記プレス成形型（１１）へ移送する工程を、前記ファイバープレフォームを吸引によって保持する移送トレイ（４）の手段によって行うことを特徴とする請求項１から７のいずれか一項に記載の製造方法。
9. 一軸の前記繊維束、前記繊維俵、及び／又は前記繊維織物構造体は、前記ファイバープレフォーム（７）の表面の片面又は両面で、付されたものであることを特徴とする請求項１から８のいずれか一項に記載の製造方法。
10. 熱可塑性ＰＵＲ、コポリアミド、又はコポリエステルの単一成分繊維を、前記結着繊維として用いることを特徴とする請求項１から９のいずれか一項に記載の製造方法。
11. 熱可塑性ＰＵＲ、コポリアミド、又はコポリエステルのシェル材料を有する複合成分繊維を、前記結着繊維として用いることを特徴とする請求項１から１０のいずれか一項に記載の製造方法。
12. 付す際に液体であり、かつ塗布エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、及び成型用ポリアミドの一種で形成されている樹脂を、マトリックス樹脂として用いることを特徴とする請求項１から１１のいずれか一項に記載の製造方法。
13. 前記樹脂を、前記ファイバープレフォームの片面又は両面に噴霧することを特徴とする請求項１から１２のいずれか一項に記載の製造方法。
14. 前記三次元空気透過性成形型側のノズルを介して、前記樹脂を、閉じた前記三次元空気透過性成形型内でプレスされた前記ファイバープリフォームに注入することを特徴とする請求項１から１３のいずれか一項に記載の製造方法。
15. 高剛性率の繊維の２５〜７０重量％、最大で５重量％の結着繊維材料、及び熱硬化性又は熱可塑性プラスチックマトリックスの２５〜７０重量％を、有していることを特徴とする請求項１から１４のいずれか一項に記載の製造方法により作製された等方性繊維分布を有する三次元高強度繊維複合部材。

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