JP2018079583A - ポリプロピレン系延伸シーラントフィルム及びこれを用いたフィルム積層体 - Google Patents
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Abstract
【課題】シーラントフィルムの樹脂原料と配合を改良して、自動包装適性、易引裂き性、及び強度に優れたポリプロピレン系延伸シーラントフィルム及びフィルム積層体を提供する。【解決手段】基材層１０とシーラント層２０を備え一軸方向の延伸倍率が３〜１０倍であるポリプロピレン系延伸シーラントフィルム１の基材層は、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を５０〜８５重量％と、熱可塑性エラストマー（Ｂ）を１５〜５０重量％含有し、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、プロピレン単独重合体、プロピレン−エチレンランダム共重合体等を含有し、熱可塑性エラストマー（Ｂ）は、その密度が０．８６０〜０．８９５ｇ／ｃｍ3、メルトフローレートが０．５〜１０ｇ／１０ｍｉｎ、α−オレフィンとのランダム共重合体であるオレフィン系エラストマー樹脂、もしくは、スチレン系エラストマー樹脂のいずれかである。【選択図】図１
Description
本発明は、ポリプロピレン系延伸シーラントフィルム及びこれを用いたフィルム積層体に関し、特に自動包装適性、易引き裂き性、及び強度に優れたポリプロピレン系延伸シーラントフィルム及びこれを用いたフィルム積層体に関する。
現在、物品の包装にあっては、自動包装機により、フィルムと物品が供給され充填、包装、封止は連続して行われる。このような包装用フィルムに要求される性能は、フィルムの供給や加工、さらには流通時に十分な耐久性や強度である。特に、フィルムは包装袋の形態に加工されて流通される。この包装袋とした際に耐破袋性と称される適切なフィルムの強度が必要となる。一般的に耐破袋性を向上させる場合、延伸ポリプロピレンフィルム、延伸ポリエステルフィルム、延伸ポリアミドフィルム等の基材フィルムと、無延伸シーラントフィルムが積層される。さらに、耐破袋性を付与する場合、無延伸シーラントフィルムに熱可塑性エラストマーを添加したポリプロピレン系フィルムが開示されている（特許文献１参照）。しかしながら、易引き裂き性が低下する問題がある。
シーラントフィルムに易引き裂き性を付与する技術として、延伸シーラントフィルムが提案されており、基材層とシール層の間にエチレン−酢酸ビニル共重合体のグラフト変性物等からなる中間接着層が設けられることにより、ヒートシール強度を向上させたヒートシーラブル積層延伸ポリプロピレンフィルムが開示されている（特許文献２参照）。また、プロピレン系樹脂を含有してなる上層と、低密度ポリエチレン及び／または直鎖状低密度ポリエチレンを含有してなるシール層の間にプロピレン系樹脂とエチレン系樹脂を含有してなる中間層が設けられることにより、ヒートシール強度を向上させた多層延伸フィルムが開示されている（特許文献３参照）。
特許文献２及び３に開示のフィルムはいずれも高いヒートシール強度を備えるものの、耐破袋性については満足できる水準には達していなかった。そこで、耐破袋性を改良したレトルト用の包装材として、エチレン−プロピレンインパクトコポリマーとメタロセン触媒プロピレン−ブテンエラストマーとを含むヒートシール性層を有する縦一軸延伸のフィルムが開示されている（特許文献４参照）。しかしながら、特許文献４のフィルムであっても、他の基材フィルムと積層した際の積層体の耐破袋性は依然として満足できる水準には至っていない。
シーラントフィルムと他の基材フィルムを積層した積層フィルム（ラミネートフィルム）を使用した袋において、破袋はシーラントフィルム同士のヒートシールによる融着部位付近で多く発生する。つまり、ヒートシールの融着部位付近には各種の応力が集中するため、強度の低い部分から破壊に至る。積層フィルムにおいて、延伸シーラントフィルムのシール強度、層間強度、またはラミネート強度は弱く、無延伸シーラントフィルムと比較して破袋しやすい傾向にある。このことから、延伸シーラントフィルムにおける耐破袋性の向上が求められるに至った。
本発明は、上記状況に鑑み提案されたものであり、ポリプロピレン系延伸シーラントフィルムを組成する樹脂原料及びその配合を改良することにより、自動包装適性、易引き裂き性、及び強度に優れたポリプロピレン系延伸シーラントフィルム及びこれを用いたフィルム積層体を提供する。
すなわち、請求項１の発明は、基材層と、前記基材層の一側にヒートシール可能なシーラント層を備え、一軸方向の延伸倍率が３〜１０倍であるポリプロピレン系延伸シーラントフィルムであって、前記基材層は、ポリプロピレン系樹脂を５０〜８５重量％と、熱可塑性エラストマーを１５〜５０重量％含有してなり、前記ポリプロピレン系樹脂は、プロピレン単独重合体、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−ブテンランダム共重合体、またはプロピレン−エチレンブロック共重合体のいずれかを含有し、前記熱可塑性エラストマーは、下記の（ｂ１）ないし（ｂ３）の関係を充足するエラストマー樹脂を含有し、（ｂ１）：前記エラストマー樹脂の密度が０．８６０〜０．８９５ｇ／ｃｍ3であり、（ｂ２）：前記エラストマー樹脂のメルトフローレート（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５〜１０ｇ／１０ｍｉｎであり、（ｂ３）：前記エラストマー樹脂が、エチレン、プロピレン、または１−ブテンのいずれかと、炭素数２〜８（同種のモノマーを除く）のα−オレフィンとのランダム共重合体であるオレフィン系エラストマー樹脂、もしくは、スチレン含有量が３０重量％以下であるスチレン系エラストマー樹脂のいずれかであり、前記シーラント層は、プロピレン単独重合体、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−ブテンランダム共重合体、またはプロピレン−エチレンブロック共重合体のいずれかを含有してなることを特徴とするポリプロピレン系延伸シーラントフィルムに係る。
請求項２の発明は、請求項１に記載の前記ポリプロピレン系延伸シーラントフィルムの前記基材層に被積層フィルム部が備えられたことを特徴とするフィルム積層体に係る。
請求項３の発明は、前記被積層フィルム部に金属層部が備えられる請求項２に記載のフィルム積層体に係る。
請求項４の発明は、前記フィルム積層体における前記ポリプロピレン系延伸シーラントフィルムの破壊エネルギーが、下記の測定（Ｉ）において０．１Ｊ／１．５ｃｍ2以上である請求項２または３に記載のフィルム積層体に係る。
前記の測定（Ｉ）は、前記フィルム積層体のシーラント層側同士を巻き取り方向にヒートシール部位を剥離できるようにヒートシールして中央にヒートシール部位を配し、その両端に非ヒートシール部位を備えて側面視逆Ｙ字状とするとともに、前記ヒートシール部位を中央に残しつつＪＩＳ Ｋ ７１６０（１９９６）の規格に記載の３形に準じて試験片に切り取り、同規格に記載のつかみ具により試験片の一端側を固定し、他端側を１５ｇのクロスヘッドにより固定してクロスヘッド支持台に載置する。ストライカを位置エネルギーが２Ｊとなる１５０°まで持ち上げてから前記ストライカを振り下ろし、前記ストライカが前記試験片の一端側を固定した前記クロスヘッドに衝突して前記試験片を破断させて当該クロスヘッドを弾き飛ばして振り上げた時点の前記ストライカの角度を読み取る。そして、ＪＩＳ Ｋ ７１１０（１９９９）及び同７１１１−１（２０１２）に記載の位置エネルギーによる簡易補正方法による補正式（ｆｉ）に基づいて破壊エネルギー（Ｄ）を算出した。ここで、クロスヘッドの塑性変形及び運動エネルギー補正はＪＩＳ Ｋ ７１６０（１９９６）の附属書Ｃに記載の補正式により算出した。
ＷＲ：ストライカの回転軸周りモーメント（Ｎ・ｍ）
α：ストライカの持ち上げ角度（°）
α´：試験片を装着しなかったときのストライカの振り上げ角度（°）
β：試験片を破断したときのストライカの振り上げ角度（°）
ＷＲ：ストライカの回転軸周りモーメント（Ｎ・ｍ）
α：ストライカの持ち上げ角度（°）
α´：試験片を装着しなかったときのストライカの振り上げ角度（°）
β：試験片を破断したときのストライカの振り上げ角度（°）
請求項１の発明に係るポリプロピレン系延伸シーラントフィルムによると、基材層と、前記基材層の一側にヒートシール可能なシーラント層を備え、一軸方向の延伸倍率が３〜１０倍であるポリプロピレン系延伸シーラントフィルムであって、前記基材層は、ポリプロピレン系樹脂を５０〜８５重量％と、熱可塑性エラストマーを１５〜５０重量％含有してなり、前記ポリプロピレン系樹脂は、プロピレン単独重合体、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−ブテンランダム共重合体、またはプロピレン−エチレンブロック共重合体のいずれかを含有し、前記熱可塑性エラストマーは、下記の（ｂ１）ないし（ｂ３）の関係を充足するエラストマー樹脂を含有し、（ｂ１）：前記エラストマー樹脂の密度が０．８６０〜０．８９５ｇ／ｃｍ3であり、（ｂ２）：前記エラストマー樹脂のメルトフローレート（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５〜１０ｇ／１０ｍｉｎであり、（ｂ３）：前記エラストマー樹脂が、エチレン、プロピレン、または１−ブテンのいずれかと、炭素数２〜８（同種のモノマーを除く）のα−オレフィンとのランダム共重合体であるオレフィン系エラストマー樹脂、もしくは、スチレン含有量が３０重量％以下であるスチレン系エラストマー樹脂のいずれかであり、前記シーラント層は、プロピレン単独重合体、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−ブテンランダム共重合体、またはプロピレン−エチレンブロック共重合体のいずれかを含有してなるため、自動包装適性、易引き裂き性、及び強度に優れたポリプロピレン系延伸シーラントフィルムを得ることができる。
請求項２の発明に係るフィルム積層体によると、請求項１に記載の前記ポリプロピレン系延伸シーラントフィルムの前記基材層に被積層フィルム部が備えられたため、易引き裂き性と耐破袋性を兼ね備えた各種の資材として有効に活用できる。
請求項３の発明に係るフィルム積層体によると、請求項２の発明において、前記被積層フィルム部に金属層部が備えられるため、出来上がるフィルムのバリア性、遮光性が高まる。
請求項４の発明に係るフィルム積層体によると、請求項２または３の発明において、前記フィルム積層体における前記ポリプロピレン系延伸シーラントフィルムの破壊エネルギーが、０．１Ｊ／１．５ｃｍ2以上であるため、耐久性と耐破袋性が好転し、資材の用途が広がる。
図１はポリプロピレン系延伸シーラントフィルム１の概略断面図を示す。同シーラントフィルム１の主体となる基材層１０と、基材層１０の一側（第１面１１）にヒートシール可能なシーラント層２０が備えられる。ポリプロピレン系延伸シーラントフィルム１は、実質的に一軸方向に３ないし１０倍の延伸により製膜される。符号１２は、基材層１０の第２面である。
ポリプロピレン系延伸シーラントフィルム１の製膜に際しては、各層に該当する原料樹脂が溶融され、Ｔダイ等から所定の厚さ割合とするべく吐出される。その後、一軸方向に延伸される。基材層１０とシーラント層２０の厚さ割合は厳密ではなく、概ね１：１５ないし１５：１の適宜の範囲である。
一般に樹脂フィルムの延伸方向は、巻き取り方向（ＭＤ）の延伸と、横幅方向（ＴＤ）の延伸の２通りである。いずれか一方向への延伸を伴う製膜は一軸延伸であり、両方向への延伸を伴う製膜は二軸延伸である。延伸方法は、公知のロール間延伸またはテンターにて行われる延伸等が挙げられる。本発明のポリプロピレン系延伸シーラントフィルム１では、ロール間延伸による巻き取り方向（ＭＤ）への延伸が好ましい。以降、本明細書及び実施例における一軸延伸の方向（フィルムの延伸方向）とは、巻き取り方向（ＭＤ）への延伸であるとして説明する。
基材層１０は、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を５０ないし８５重量％と、熱可塑性エラストマー（Ｂ）を１５ないし５０重量％とを含有する組成である。従って、基材層の樹脂組成に熱可塑性エラストマーに起因する柔軟性等が付加され耐破袋性が増す。
ここで、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）が５０重量％を下回る場合（熱可塑性エラストマー（Ｂ）が５０重量％を上回る場合）、低融点側の成分が増加する。それゆえ、外観不良やブロッキングが生じやすくなる。また、融点の低下から成形性も低下しやすくなる。加えて、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）が８５重量％を上回る場合（熱可塑性エラストマー（Ｂ）が１５重量％を下回る場合）、熱可塑性エラストマー（Ｂ）の添加量が少ないため、柔軟性が不足して所望の耐破袋性を発揮することが困難となる。
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、プロピレン単独重合体、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−ブテンランダム共重合体、またはプロピレン−エチレンブロック共重合体のいずれかを含有する。むろん、選択される樹脂は１種類または複数種類の混合としてもよい。
熱可塑性エラストマー（Ｂ）は、次の（ｂ１）ないし（ｂ３）の関係を充足するエラストマー樹脂（Ｅ）を含有する。１つ目の（ｂ１）では、エラストマー樹脂（Ｅ）の密度は０．８６０ないし０．８９５ｇ／ｃｍ3である。エラストマー樹脂（Ｅ）の密度が当該範囲を下回る場合、融点の低下からブロッキングが生じやすい。逆に、当該範囲を上回る密度のエラストマー樹脂（Ｅ）では耐破袋性が十分ではない。
２つ目の（ｂ２）では、エラストマー樹脂（Ｅ）のメルトフローレート（ＭＦＲ）（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）は０．５ないし１０ｇ／１０ｍｉｎの範囲である。当該範囲は製膜の都合から必要とされる範囲である。メルトフローレートが低下すると、外観不良や成形性の悪化につながる。また、高くなりすぎると、ブロッキングや成形性の悪化につながる。そこで、前記の範囲が好ましく、さらには、２ないし５ｇ／１０ｍｉｎの範囲がより好ましい。
３つ目の（ｂ３）として、エラストマー樹脂（Ｅ）は、オレフィン系エラストマー樹脂（Ｅ１）またはスチレン系エラストマー樹脂（Ｅ２）のいずれかである。両方のエラストマー樹脂（Ｅ１とＥ２）にも対応可能である。
オレフィン系エラストマー樹脂（Ｅ１）は、エチレン、プロピレン、または１−ブテンのいずれかと、炭素数２ないし８（同種のモノマーを除く）のα−オレフィンとのランダム共重合体である。オレフィン系エラストマー樹脂（Ｅ１）のα−オレフィンにおけるコモノマーの数は、導入可能なアルケンに依存する。例えば、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン等が導入され、複数の種類でも構わない。ここで、コモノマーの炭素数が２未満（つまり１）となるコモノマーを備えた樹脂は存在しない。また、コモノマーの炭素数が９以上のコモノマーを備えた樹脂の入手はほぼ困難である。そのため、現実的に入手可能であり適切な性能を勘案すると、コモノマーの炭素数の適当な範囲は２ないし８である。
スチレン系エラストマー樹脂（Ｅ２）については、スチレン含有量は３０重量％以下である。スチレン含有量が過大では相溶性が低下しやすく、外観不良になりやすい。そこで、現実的に入手可能であり性能を勘案すると、スチレン含有量は３０重量％以下であることが好ましい。
シーラント層２０は、当該ポリプロピレン系延伸シーラントフィルム１におけるヒートシール融着等を担う部位である。そこで、シーラント層２０の構成樹脂には、一般に使用されるオレフィン系樹脂が用いられる。具体的には、プロピレン単独重合体、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−ブテンランダム共重合体、またはプロピレン−エチレンブロック共重合体等である。これらの樹脂は、単独または２種類以上の混合としてもよい。従って、基材層１０の構成樹脂であるポリプロピレン系樹脂（Ａ）との相溶性は高く、基材層１０とシーラント層２０との層間強度も担保される。
ポリプロピレン系延伸シーラントフィルム１の基材層１０及びシーラント層２０には、前述の樹脂に加えて必要により、適宜の添加剤が添加される。例えば、ラウリルジエタノールアミン、ミリスチルジエタノールアミン、オレイルジエタノールアミン等の脂肪族アミン化合物、ラウリルジエタノールアミド、ミリスチルジエタノールアミド、オレイルジエタノールアミド等の脂肪族アミド化合物、多価アルコール等をはじめ各種の帯電防止剤が適度に添加されている。さらに、アンチブロッキング剤、熱安定剤、酸化防止剤、光安定剤、結晶核剤、紫外線吸収剤等の各種の添加剤が含有されてもよい。
ポリプロピレン系延伸シーラントフィルム１は、図２の概略断面模式図のとおり、被積層フィルム部３０と積層（ラミネート）され、フィルム積層体５０が形成される。被積層フィルム部３０はポリプロピレン系延伸シーラントフィルム１の基材層１０の第２面１２側に積層される。積層の方法は限定されず、ドライラミネート、押出しラミネート、またはホットメルトラミネート等の公知の方法が目的に応じて採用される。被積層フィルム部３０には、一般的な樹脂種のフィルムが使用される。例えば、ポリプロピレンフィルム、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムまたはポリブチレンテレフタレート等のポリエステルフィルム、ポリアミドフィルム（ナイロンフィルム）等が挙げられる。
被積層フィルム部３０の樹脂には、アンチブロッキング剤、帯電防止剤、酸化防止剤、中和剤、着色剤等の添加剤が必要に応じて添加される。
図２（ａ）は単層の被積層フィルム部３０を積層したフィルム積層体５０である。加えて、図２（ｂ）は多層（図示では２層）の被積層フィルム部３０を積層したフィルム積層体５０である。図中の符号３１は第１被積層フィルム、３２は第２被積層フィルムである。このように、被積層フィルム部の層数や材質の選択には、最終的に出来上がるフィルムの用途、機能、耐久性等を勘案して最適な構造が選択され、易引き裂き性と耐破袋性を兼ね備えた各種の資材として有効に活用される。
さらに、図３の概略断面模式図に開示のフィルム積層体５０Ａのとおり、被積層フィルム部３０には金属層部４０が備えられる。被積層フィルム部３０の層数や材質は適宜であり、被積層フィルム部３０における金属層部４０の配置位置も自由である。図示では、被積層フィルム部３０の最下部に金属層部４０が配置され、ポリプロピレン系延伸シーラントフィルム１の基材層１０の第２面１２側と金属層部４０が積層される。金属層部４０はアルミニウム等の金属箔から形成される他、アルミニウム等の金属の蒸着によっても形成可能である。金属層部が備えられることにより、最終的に出来上がるフィルムのバリア性、遮光性が高まる。例えば、長期保存用のレトルト食品の包装用途に適する。
ポリプロピレン系延伸シーラントフィルム１またはフィルム積層体５０（５０Ａ）は、適宜の形状、大きさに裁断後、シーラント層２０同士のヒートシールにより袋状に加工される用途が最も多い。そうすると、出来上がる袋状物において、脆弱となりやすい箇所はヒートシールされた部位とされていない部位の境界といえる。そこで、袋状に加工されたときの熱融着部位の丈夫さ、すなわち耐破袋性の評価が必要となる。
特に、フィルム積層体５０（５０Ａ）の場合、破袋はシーラントフィルム同士のヒートシールによる融着部位付近で多く発生する。つまり、ヒートシールの融着部位付近には各種の応力が瞬間的に集中する。従って、耐破袋性を向上させるためには、基材層１０を柔軟化し、応力を吸収させることが重要である。このような応力が瞬間的に集中する耐破袋性の評価として破壊エネルギーの測定が効果的である。
そこで、フィルム積層体５０（５０Ａ）におけるポリプロピレン系延伸シーラントフィルム１の破壊エネルギーは次の測定（Ｉ）のとおり計測される。そして、当該測定に基づく破壊エネルギーは、後述の実施例に開示のとおり、０．１Ｊ／１．５ｃｍ2以上である。この数値を超えると耐久性や耐破袋性が好転し、易引き裂き性、耐破袋性を兼ね備えた資材としての用途が広がると考えられる。破壊エネルギーの数値については高いほど好ましい。ただし、概ね現状の樹脂組成等から勘案すると、１．０Ｊ／１．５ｃｍ2が上限と考えられる。
測定（Ｉ）として、フィルム積層体５０（５０Ａ）のシーラント層２０側同士は巻き取り方向（いわゆるＭＤ）にヒートシール部位を剥離できるようにヒートシールされて中央にヒートシール部位ＨＳを配し、その両端に非ヒートシール部位を備えた側面視逆Ｙ字状の試験片５５が形成される（図４，５の概要図参照）。図中、符号５８，５８はヒートシールのための熱板（１５ｍｍ幅）である。試験片５５のヒートシール部位ＨＳを中央に残しつつ、ＪＩＳ Ｋ ７１６０（１９９６）の規格に記載の３形に準じて当該試験片５５は切り取られる。試験片のヒートシール部位ＨＳの面積は１．５ｃｍ2である。
同規格に記載のつかみ具により試験片５５の一端側（ヒートシールされていない側の一端）は治具６０に固定され、同試験片５５の他端側は１５ｇのクロスヘッド６１により固定され、クロスヘッド支持台６２に載置される。クロスヘッド６１を弾き飛ばすストライカ６５（ハンマー）は位置エナルギーが２Ｊとなる１５０°まで持ち上げられ、同位置から円弧運動によりストライカ６５は振り下ろされる。ストライカの振り下ろしの様子についてはＪＩＳ Ｋ ７１６０（１９９６）が参照される。
ストライカ６５は試験片５５の一端側を固定したクロスヘッド６１に衝突するとともに、試験片５５のヒートシール部位ＨＳは衝撃により破壊され当該クロスヘッド６１ごと弾き飛ばされる。そして、クロスヘッド６１を弾き飛ばして振り上がった時点のストライカ６５の角度が読み取られる。この結果はＪＩＳ Ｋ ７１１０（１９９９）及び同７１１１−１（２０１２）に記載の位置エネルギーによる簡易補正方法による補正式（ｆｉ）に代入され破壊エネルギー（Ｄ）は算出される（Ｊ／１．５ｃｍ2）。なお、クロスヘッドの塑性変形及び運動エネルギー補正はＪＩＳ Ｋ ７１６０（１９９６）の附属書Ｃに記載の補正式により算出した。
ここで、式（ｆｉ）の記号は以下のとおりである。
ＷＲ：ストライカの回転軸周りモーメント（Ｎ・ｍ）
α：ストライカの持ち上げ角度（°）
α´：試験片を装着しなかったときのストライカの振り上げ角度（°）
β：試験片を破断したときのストライカの振り上げ角度（°）
ＷＲ：ストライカの回転軸周りモーメント（Ｎ・ｍ）
α：ストライカの持ち上げ角度（°）
α´：試験片を装着しなかったときのストライカの振り上げ角度（°）
β：試験片を破断したときのストライカの振り上げ角度（°）
図６は負荷が加わった試験片５５のヒートシール部位ＨＳ付近を示す拡大模式図（予想図）である。試験片５５に見られるフィルム積層体５０において、衝撃時に発生する応力は、ヒートシールされたシーラント層２０のシールされている部位とされていない部位の境界に集中すると想定される。図中のＳは瞬間的に集中した応力による破断箇所である。従って、試験片５５に衝撃が加わると、ポリプロピレン系延伸シーラントフィルム１の基材層１０自体に十分な柔軟性、変形への追従性等がなければ、ヒートシールされた部位の付近は瞬間的に集中した応力による変形に追従できずに降伏（破壊）することになり、当該部位に破断箇所Ｓが生じてしまう。結果として、製袋品の耐破袋性は下がることになる。
そこで、ポリプロピレン系延伸シーラントフィルム１の基材層１０を形成する樹脂組成には、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のみでは不足しがちな柔軟性を高める目的から熱可塑性エラストマー（Ｂ）も配合される。両樹脂の配合量の均衡によりポリプロピレン系延伸シーラントフィルム１の基材層１０の強度及び変形耐性は高められると考えられる。
後記の実施例の結果のとおり、破壊エネルギーが０．１Ｊ／１．５ｃｍ2を下回る場合、既存のシーラントフィルム等との差異が少なく本発明の所望の目的を達し得ない。破壊エネルギーが大きいほど耐破袋性は高く望ましい。しかしながら、現実的には概ね１．０Ｊ／１．５ｃｍ2が上限と考えられる。なお、破壊エネルギーの多少と基材層１０の層厚さとは必ずしも相関せず、むしろ、基材層１０を構成する樹脂種の影響が大きいと考えられる。
［ポリプロピレン系延伸シーラントフィルムの作製］
実施例１ないし１１及び比較例１ないし５のポリプロピレン系延伸シーラントフィルムについて、後出の表１ないし表４に示した各層の樹脂組成とその割合に基づき、原料となる樹脂を溶融、混練して共押出しＴダイフィルム成形機を用いてシートを作製し、ロール間延伸機により巻き取り方向（ＭＤ）に一軸延伸して製膜した。実施例及び比較例の延伸倍率はいずれも５倍とした。また、当該ポリプロピレン系延伸シーラントフィルムにおける基材層とシーラント層の層厚さは表中の比率とした。さらに、作製した各実施例及び比較例のシーラントフィルムに対して後出の被積層フィルム部をドライラミネートにより積層してフィルム積層体とした。
実施例１ないし１１及び比較例１ないし５のポリプロピレン系延伸シーラントフィルムについて、後出の表１ないし表４に示した各層の樹脂組成とその割合に基づき、原料となる樹脂を溶融、混練して共押出しＴダイフィルム成形機を用いてシートを作製し、ロール間延伸機により巻き取り方向（ＭＤ）に一軸延伸して製膜した。実施例及び比較例の延伸倍率はいずれも５倍とした。また、当該ポリプロピレン系延伸シーラントフィルムにおける基材層とシーラント層の層厚さは表中の比率とした。さらに、作製した各実施例及び比較例のシーラントフィルムに対して後出の被積層フィルム部をドライラミネートにより積層してフィルム積層体とした。
［使用原料］
〈ポリプロピレン系樹脂（Ａ）〉
基材層を形成するポリプロピレン系樹脂（Ａ）として、次の原料を使用した。なお、ＭＦＲをメルトフローレートとして表記する（以下同様）。
（原料０１） プロピレン単独重合体：日本ポリプロ株式会社製，商品名「ノバテックＦＹ６」，ＭＦＲ（２３０℃，２．１６ｋｇ荷重）２．５ｇ／１０ｍｉｎ，密度０．９０ｇ／ｃｍ3
（原料０２） プロピレン−エチレンランダム共重合体：日本ポリプロ株式会社製，商品名「ウィンテックＷＦＷ４」，ＭＦＲ（２３０℃，２．１６ｋｇ荷重）７．０ｇ／１０ｍｉｎ，密度０．９０ｇ／ｃｍ3
（原料０３） プロピレン−エチレンブロック共重合体：日本ポリプロ株式会社製，商品名「ノバテックＢＣ６ＣＢ」，ＭＦＲ（２３０℃，２．１６ｋｇ荷重）２．５ｇ／１０ｍｉｎ，密度０．９０ｇ／ｃｍ3
〈ポリプロピレン系樹脂（Ａ）〉
基材層を形成するポリプロピレン系樹脂（Ａ）として、次の原料を使用した。なお、ＭＦＲをメルトフローレートとして表記する（以下同様）。
（原料０１） プロピレン単独重合体：日本ポリプロ株式会社製，商品名「ノバテックＦＹ６」，ＭＦＲ（２３０℃，２．１６ｋｇ荷重）２．５ｇ／１０ｍｉｎ，密度０．９０ｇ／ｃｍ3
（原料０２） プロピレン−エチレンランダム共重合体：日本ポリプロ株式会社製，商品名「ウィンテックＷＦＷ４」，ＭＦＲ（２３０℃，２．１６ｋｇ荷重）７．０ｇ／１０ｍｉｎ，密度０．９０ｇ／ｃｍ3
（原料０３） プロピレン−エチレンブロック共重合体：日本ポリプロ株式会社製，商品名「ノバテックＢＣ６ＣＢ」，ＭＦＲ（２３０℃，２．１６ｋｇ荷重）２．５ｇ／１０ｍｉｎ，密度０．９０ｇ／ｃｍ3
〈熱可塑性エラストマー（Ｂ）〉
同基材層を形成する熱可塑性エラストマー（Ｂ）として、次の原料を使用した。原料０４ないし０９はオレフィン系エラストマー樹脂（Ｅ１）であり、原料１０はスチレン系エラストマー樹脂（Ｅ２）である。
（原料０４） 三井化学株式会社製，製品名「タフマーＰ−０２８０」，ＭＦＲ（１９０℃，２．１６ｋｇ荷重）２．９ｇ／１０ｍｉｎ，密度０．８７０ｇ／ｃｍ3
（原料０５） 三井化学株式会社製，製品名「タフマーＡ−４０８５Ｓ」，ＭＦＲ（１９０℃，２．１６ｋｇ荷重）３．６ｇ／１０ｍｉｎ，密度０．８８５ｇ／ｃｍ3
（原料０６） 日本ポリエチレン株式会社製，製品名「カーネルＫＳ３４０Ｔ」，ＭＦＲ（１９０℃，２．１６ｋｇ荷重）３．５ｇ／１０ｍｉｎ，密度０．８８０ｇ／ｃｍ3
（原料０７） ダウ ケミカル社製，製品名「ＡＦＦＩＮＩＴＹ ＫＣ８８５２Ｇ」，ＭＦＲ（１９０℃，２．１６ｋｇ荷重）３．０ｇ／１０ｍｉｎ，密度０．８７５ｇ／ｃｍ3
（原料０８） ダウ ケミカル社製，製品名「ＶＥＲＳＩＦＹ ３２００」，ＭＦＲ（１９０℃，２．１６ｋｇ荷重）３．９／１０ｍｉｎ，密度０．８７６／ｃｍ3
（原料０９） 三井化学株式会社製，製品名「タフマーＢＬ２４８１」，ＭＦＲ（１９０℃，２．１６ｋｇ荷重）４．０ｇ／１０ｍｉｎ，密度０．９００ｇ／ｃｍ3
（原料１０） クレイトンポリマージャパン株式会社製，製品名「クレイトンＧ１６５７ＭＳ」，ＭＦＲ（１９０℃，２．１６ｋｇ荷重）２．０ｇ／１０ｍｉｎ，密度０．８９０ｇ／ｃｍ3，スチレン含有量１３重量％
同基材層を形成する熱可塑性エラストマー（Ｂ）として、次の原料を使用した。原料０４ないし０９はオレフィン系エラストマー樹脂（Ｅ１）であり、原料１０はスチレン系エラストマー樹脂（Ｅ２）である。
（原料０４） 三井化学株式会社製，製品名「タフマーＰ−０２８０」，ＭＦＲ（１９０℃，２．１６ｋｇ荷重）２．９ｇ／１０ｍｉｎ，密度０．８７０ｇ／ｃｍ3
（原料０５） 三井化学株式会社製，製品名「タフマーＡ−４０８５Ｓ」，ＭＦＲ（１９０℃，２．１６ｋｇ荷重）３．６ｇ／１０ｍｉｎ，密度０．８８５ｇ／ｃｍ3
（原料０６） 日本ポリエチレン株式会社製，製品名「カーネルＫＳ３４０Ｔ」，ＭＦＲ（１９０℃，２．１６ｋｇ荷重）３．５ｇ／１０ｍｉｎ，密度０．８８０ｇ／ｃｍ3
（原料０７） ダウ ケミカル社製，製品名「ＡＦＦＩＮＩＴＹ ＫＣ８８５２Ｇ」，ＭＦＲ（１９０℃，２．１６ｋｇ荷重）３．０ｇ／１０ｍｉｎ，密度０．８７５ｇ／ｃｍ3
（原料０８） ダウ ケミカル社製，製品名「ＶＥＲＳＩＦＹ ３２００」，ＭＦＲ（１９０℃，２．１６ｋｇ荷重）３．９／１０ｍｉｎ，密度０．８７６／ｃｍ3
（原料０９） 三井化学株式会社製，製品名「タフマーＢＬ２４８１」，ＭＦＲ（１９０℃，２．１６ｋｇ荷重）４．０ｇ／１０ｍｉｎ，密度０．９００ｇ／ｃｍ3
（原料１０） クレイトンポリマージャパン株式会社製，製品名「クレイトンＧ１６５７ＭＳ」，ＭＦＲ（１９０℃，２．１６ｋｇ荷重）２．０ｇ／１０ｍｉｎ，密度０．８９０ｇ／ｃｍ3，スチレン含有量１３重量％
シーラント層を形成するポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、基材層を形成するポリプロピレン系樹脂（Ａ）と同様の原料０１，０２，０３の樹脂を使用した。
その他の配合成分として以下の原料も使用した。
アンチブロッキング剤として、粉末合成シリカ（富士シリシア化学株式会社製，商品名「サイリシア４３０」）を使用した。なお、アンチブロッキング剤については、微量であるため表中に記していない。
アンチブロッキング剤として、粉末合成シリカ（富士シリシア化学株式会社製，商品名「サイリシア４３０」）を使用した。なお、アンチブロッキング剤については、微量であるため表中に記していない。
〈被積層フィルム部〉
各実施例及び比較例のシーラントフィルムに積層する被積層フィルム部については、次の４種類（ＦＬ１ないしＦＬ４）を使用した。
（フィルムＦＬ１） 二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムと二軸延伸ポリアミドフィルムの２層よりなるフィルムとした。
二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムは、フタムラ化学株式会社製，製品名「ＦＥ２００１」，厚さ１２μｍである。
二軸延伸ポリアミドフィルム（ナイロンフィルム）は、ユニチカ株式会社製，製品名「エンブレムＮＸ」，厚さ１５μｍである。
（フィルムＦＬ２） 二軸延伸ポリアミドフィルム（ユニチカ株式会社製，製品名「エンブレムＯＮ」，厚さ１５μｍ）の１層のフィルムとした。
（フィルムＦＬ３） 二軸延伸ポリアミドフィルム（ユニチカ株式会社製，製品名「エンブレムＯＮＭ」，厚さ１５μｍ）の１層のフィルムとした。
（フィルムＦＬ４） 二軸延伸ポリプロピレンフィルム（フタムラ化学株式会社製，商品名「ＦＯＲ」，厚さ２０μｍ）の１層のフィルムとした。
各実施例及び比較例のシーラントフィルムに積層する被積層フィルム部については、次の４種類（ＦＬ１ないしＦＬ４）を使用した。
（フィルムＦＬ１） 二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムと二軸延伸ポリアミドフィルムの２層よりなるフィルムとした。
二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムは、フタムラ化学株式会社製，製品名「ＦＥ２００１」，厚さ１２μｍである。
二軸延伸ポリアミドフィルム（ナイロンフィルム）は、ユニチカ株式会社製，製品名「エンブレムＮＸ」，厚さ１５μｍである。
（フィルムＦＬ２） 二軸延伸ポリアミドフィルム（ユニチカ株式会社製，製品名「エンブレムＯＮ」，厚さ１５μｍ）の１層のフィルムとした。
（フィルムＦＬ３） 二軸延伸ポリアミドフィルム（ユニチカ株式会社製，製品名「エンブレムＯＮＭ」，厚さ１５μｍ）の１層のフィルムとした。
（フィルムＦＬ４） 二軸延伸ポリプロピレンフィルム（フタムラ化学株式会社製，商品名「ＦＯＲ」，厚さ２０μｍ）の１層のフィルムとした。
〈接着剤〉
フィルム同士を積層する接着剤（ドライラミネート接着剤）は、主剤（東洋モートン株式会社製，ＴＭ−３２９）を１７．２重量％、硬化剤（同社製，ＣＡＴ−８Ｂ）を１７．２重量％、及び酢酸エチル６５．６重量％を混合して調製した。
フィルム同士を積層する接着剤（ドライラミネート接着剤）は、主剤（東洋モートン株式会社製，ＴＭ−３２９）を１７．２重量％、硬化剤（同社製，ＣＡＴ−８Ｂ）を１７．２重量％、及び酢酸エチル６５．６重量％を混合して調製した。
［フィルム積層体の作製］
〈ＦＬ１を使用した被積層フィルム部〉
実施例１ないし１１及び比較例１ないし５のポリプロピレン系延伸シーラントフィルムとＦＬ１を使用した被積層フィルム部の作製に際し、まず、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムと二軸延伸ポリアミドフィルムを前出の接着剤により貼り合わせて２層の積層体を形成した。このときの前記調製の接着剤（固形分）の塗布量は４ｇ／ｍ2とした。続いて、当該積層体の二軸延伸ポリアミドフィルムの表面に同接着剤（固形分）を４ｇ／ｍ2として塗布し、８０℃、３０秒間乾燥の後、各実施例及び比較例のシーラントフィルムを貼着した。
〈ＦＬ１を使用した被積層フィルム部〉
実施例１ないし１１及び比較例１ないし５のポリプロピレン系延伸シーラントフィルムとＦＬ１を使用した被積層フィルム部の作製に際し、まず、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムと二軸延伸ポリアミドフィルムを前出の接着剤により貼り合わせて２層の積層体を形成した。このときの前記調製の接着剤（固形分）の塗布量は４ｇ／ｍ2とした。続いて、当該積層体の二軸延伸ポリアミドフィルムの表面に同接着剤（固形分）を４ｇ／ｍ2として塗布し、８０℃、３０秒間乾燥の後、各実施例及び比較例のシーラントフィルムを貼着した。
〈ＦＬ２，３，４を使用した被積層フィルム部〉
ＦＬ２，３，４の各被積層フィルム部の表面に前記調製の接着剤（固形分）を４ｇ／ｍ2として塗布し、８０℃、３０秒間乾燥の後、各実施例及び比較例のシーラントフィルムを貼着した。
ＦＬ２，３，４の各被積層フィルム部の表面に前記調製の接着剤（固形分）を４ｇ／ｍ2として塗布し、８０℃、３０秒間乾燥の後、各実施例及び比較例のシーラントフィルムを貼着した。
［物性測定］
〈厚さと各層の厚さ比率〉
各実施例及び比較例のポリプロピレン系延伸シーラントフィルムの厚さは、ＪＩＳ Ｋ ７１３０（１９９９）に準拠してそれぞれ測定した。また、ポリプロピレン系延伸シーラントフィルムにおける基材層とシーラント層の層厚さはＴダイからの吐出量により調整し、延伸後のシーラントフィルムを測定して得た厚さを設定割合により按分し比率（層比）を求めた。
〈厚さと各層の厚さ比率〉
各実施例及び比較例のポリプロピレン系延伸シーラントフィルムの厚さは、ＪＩＳ Ｋ ７１３０（１９９９）に準拠してそれぞれ測定した。また、ポリプロピレン系延伸シーラントフィルムにおける基材層とシーラント層の層厚さはＴダイからの吐出量により調整し、延伸後のシーラントフィルムを測定して得た厚さを設定割合により按分し比率（層比）を求めた。
〈ヘーズ〉
各実施例及び比較例のポリプロピレン系延伸シーラントフィルムのヘーズは、ＪＩＳ Ｋ ７１３６（２０００）に準拠し、日本電色工業株式会社製，ＮＤＨ−５０００を使用して測定した。なお、ヘーズは外観の良否の指標として採用した。
各実施例及び比較例のポリプロピレン系延伸シーラントフィルムのヘーズは、ＪＩＳ Ｋ ７１３６（２０００）に準拠し、日本電色工業株式会社製，ＮＤＨ−５０００を使用して測定した。なお、ヘーズは外観の良否の指標として採用した。
〈ラミネート強度〉
ラミネート強度は、ＪＩＳ Ｋ ６８５４−３（１９９９）に準拠しつつ、次のとおりとした。前述の貼着により作製したフィルム積層体（各実施例及び比較例のシーラントフィルムを含む）から、１５ｍｍ×２００ｍｍの短冊状に切り出し試験片とした。この試験片のうち、予め長手方向の５０ｍｍ分の積層（ラミネート）を剥がして側面視Ｔ字状に開いた。部分剥離した試験片のシーラントフィルム側と、被積層フィルム部側を１８０°の対向位置に開き、引張試験機（株式会社島津製作所製，ＥＺ−ＳＸ）のチャックにそれぞれを固定した。試験速度２００ｍｍ／ｍｉｎで上下方向に引張して残存の積層部分（ラミネート接着部分）を剥離した。１００ｍｍ剥離し、その間の最大剥離荷重を当該試験片のラミネート強度（Ｎ／１５ｍｍ）とした。
ラミネート強度は、ＪＩＳ Ｋ ６８５４−３（１９９９）に準拠しつつ、次のとおりとした。前述の貼着により作製したフィルム積層体（各実施例及び比較例のシーラントフィルムを含む）から、１５ｍｍ×２００ｍｍの短冊状に切り出し試験片とした。この試験片のうち、予め長手方向の５０ｍｍ分の積層（ラミネート）を剥がして側面視Ｔ字状に開いた。部分剥離した試験片のシーラントフィルム側と、被積層フィルム部側を１８０°の対向位置に開き、引張試験機（株式会社島津製作所製，ＥＺ−ＳＸ）のチャックにそれぞれを固定した。試験速度２００ｍｍ／ｍｉｎで上下方向に引張して残存の積層部分（ラミネート接着部分）を剥離した。１００ｍｍ剥離し、その間の最大剥離荷重を当該試験片のラミネート強度（Ｎ／１５ｍｍ）とした。
〈シール強度〉
前述の貼着により作製したフィルム積層体（各実施例及び比較例のシーラントフィルムを含む）において、それぞれのポリプロピレン系延伸シーラントフィルムのシーラント層同士を重ね、加熱温度コントロール電動シーラー（富士インパルス株式会社製，ＯＰＬ−３５０−ＭＤ ＮＰ）を用い、各表中のシール温度、加熱時間は１．０ｓｅｃの条件により巻き取り方向（ＭＤ）にヒートシール部位を剥離できるようにヒートシールし、１５ｍｍ幅で切り出し試験片とした。この試験片において、ヒートシールされていない端部側を１８０°の対向位置に開き、ＪＩＳ Ｚ ０２３８（１９９８）の「袋のヒートシール強さ試験」に準拠し、ヒートシール強さ（Ｎ／１５ｍｍ）を測定した。
前述の貼着により作製したフィルム積層体（各実施例及び比較例のシーラントフィルムを含む）において、それぞれのポリプロピレン系延伸シーラントフィルムのシーラント層同士を重ね、加熱温度コントロール電動シーラー（富士インパルス株式会社製，ＯＰＬ−３５０−ＭＤ ＮＰ）を用い、各表中のシール温度、加熱時間は１．０ｓｅｃの条件により巻き取り方向（ＭＤ）にヒートシール部位を剥離できるようにヒートシールし、１５ｍｍ幅で切り出し試験片とした。この試験片において、ヒートシールされていない端部側を１８０°の対向位置に開き、ＪＩＳ Ｚ ０２３８（１９９８）の「袋のヒートシール強さ試験」に準拠し、ヒートシール強さ（Ｎ／１５ｍｍ）を測定した。
〈引裂強度〉
引裂強度は、ＪＩＳ Ｋ ７１２８−１（１９９８）に準拠しつつ、次のとおりとした。前述の貼着により作製したフィルム積層体（各実施例及び比較例のシーラントフィルムを含む）について、それぞれの巻き取り方向（ＭＤ）を長辺、横幅方向（ＴＤ）を短辺とする１５０×５０ｍｍの長方形の試験片に切り出した。短辺の中点から長手方向に沿って７５ｍｍの切れ込みを入れた。両切れ込みの端部を上下１８０°の対向位置に開き、引張試験機（株式会社島津製作所製，オートグラフＡＧ−１）のチャックにそれぞれ端部を固定した。これを上下に引張して試験片を引き裂き、引き裂き量が２０ｍｍを越えた位置の数値を当該試験片の引裂強度（Ｎ）とした。
引裂強度は、ＪＩＳ Ｋ ７１２８−１（１９９８）に準拠しつつ、次のとおりとした。前述の貼着により作製したフィルム積層体（各実施例及び比較例のシーラントフィルムを含む）について、それぞれの巻き取り方向（ＭＤ）を長辺、横幅方向（ＴＤ）を短辺とする１５０×５０ｍｍの長方形の試験片に切り出した。短辺の中点から長手方向に沿って７５ｍｍの切れ込みを入れた。両切れ込みの端部を上下１８０°の対向位置に開き、引張試験機（株式会社島津製作所製，オートグラフＡＧ−１）のチャックにそれぞれ端部を固定した。これを上下に引張して試験片を引き裂き、引き裂き量が２０ｍｍを越えた位置の数値を当該試験片の引裂強度（Ｎ）とした。
〈破壊エネルギー〉
測定（Ｉ）並びに図４及び５にて述べたとおり、前述の貼着により作製したフィルム積層体（各実施例及び比較例のシーラントフィルムを含む）のシーラント層側同士を巻き取り方向（ＭＤ）にヒートシール部位を剥離できるようにヒートシールして中央にヒートシール部位を配し、その両端に非ヒートシール部位を備えた側面視逆Ｙ字状の試験片を作成した。ヒートシール条件は前掲の「シール強度」の測定の条件に準じた。当該ヒートシールに際して使用した熱板は１５ｍｍ幅とした。試験片のヒートシール部位を中央に残しつつ、ＪＩＳ Ｋ ７１６０（１９９６）の規格に記載の３形に準じて試験片を切り取った。当該試験片のヒートシール部位の面積は１．５ｃｍ2である。
測定（Ｉ）並びに図４及び５にて述べたとおり、前述の貼着により作製したフィルム積層体（各実施例及び比較例のシーラントフィルムを含む）のシーラント層側同士を巻き取り方向（ＭＤ）にヒートシール部位を剥離できるようにヒートシールして中央にヒートシール部位を配し、その両端に非ヒートシール部位を備えた側面視逆Ｙ字状の試験片を作成した。ヒートシール条件は前掲の「シール強度」の測定の条件に準じた。当該ヒートシールに際して使用した熱板は１５ｍｍ幅とした。試験片のヒートシール部位を中央に残しつつ、ＪＩＳ Ｋ ７１６０（１９９６）の規格に記載の３形に準じて試験片を切り取った。当該試験片のヒートシール部位の面積は１．５ｃｍ2である。
試験片の一端側（ヒートシールされていない側の一端）を同規格に準拠した試験機（株式会社安田精機製作所製，Ｎｏ．２８５−Ｌ低温槽付引張衝撃試験機）の治具に固定し、同試験片の他端側を１５ｇのクロスヘッドに固定した。クロスヘッドをクロスヘッド支持台に載置した。クロスヘッドを弾き飛ばすストライカを位置エネルギーが２Ｊとなる１５０°まで持ち上げ、ストッパーを外して同位置から円弧運動によりストライカを振り下ろした。
ストライカを試験片の一端側を固定したクロスヘッドに衝突させて、当該クロスヘッドごと弾き飛ばして振り上がった時点のストライカの角度を読み取った。自明ながらストライカとクロスヘッドへの衝突時の衝撃から、試験片のヒートシール部位は破壊される。そして、ＪＩＳ Ｋ ７１１０（１９９９）及び同７１１１−１（２０１２）に記載の位置エネルギーによる簡易補正方法による補正式（ｆｉ）に代入して、各実施例及び比較例のシーラントフィルムを用いたフィルム積層体における破壊エネルギー（Ｄ）を算出した。ここで、クロスヘッドの塑性変形及び運動エネルギー補正はＪＩＳ Ｋ ７１６０（１９９６）の附属書Ｃに記載の補正式により算出した。なお、式（ｆｉ）中の記号は前記同様、以下のとおりである。
ＷＲ：ストライカの回転軸周りモーメント（Ｎ・ｍ）
α：ストライカの持ち上げ角度（°）
α´：試験片を装着しなかったときのストライカの振り上げ角度（°）
β：試験片を破断したときのストライカの振り上げ角度（°）
ＷＲ：ストライカの回転軸周りモーメント（Ｎ・ｍ）
α：ストライカの持ち上げ角度（°）
α´：試験片を装着しなかったときのストライカの振り上げ角度（°）
β：試験片を破断したときのストライカの振り上げ角度（°）
表１ないし４に開示の実施例１ないし１１及び比較例１ないし５のポリプロピレン系延伸シーラントフィルムに対し、何れも被積層フィルム部にフィルムＦＬ１を使用した。表中、上から順に、基材層（１０）の原料樹脂種類とその配合割合（重量％）、シーラント層（２０）の原料樹脂種類とその配合割合（重量％）、実施例及び比較例のポリプロピレン系延伸シーラントフィルムの厚さ（μｍ）及びヘーズ（％）、基材層とシーラント層の厚さの層比、フィルム積層体に加工した際のラミネート強度（Ｎ／１５ｍｍ）、引裂強度（Ｎ）、シール温度（℃）、シール強度（Ｎ／１５ｍｍ）、破壊エネルギー（Ｊ／１．５ｃｍ2）を示す。なお、表中のｗｔ％は重量％を示す。
併せて、表１ないし４の実施例及び比較例について、各指標の結果と、製造上の支障、実需要上の観点を総合的に加味して次の３段階の総合評価を下した。良品は評価「Ａ」と「Ｂ」であり、不可品は評価「Ｆ」である。
・評価「Ａ」：「全ての指標において特に優れている。」
・評価「Ｂ」：「概ね優れている。」
・評価「Ｆ」：「製品としてふさわしくない。」
・評価「Ａ」：「全ての指標において特に優れている。」
・評価「Ｂ」：「概ね優れている。」
・評価「Ｆ」：「製品としてふさわしくない。」
表５，６，及び７は、総合評価が「Ａ」の実施例２，８と、同評価「Ｆ」の比較例１のポリプロピレン系延伸シーラントフィルムに対し、被積層フィルム部にフィルムＦＬ２，ＦＬ３，及びＦＬ４を使用してフィルム積層体に加工した際の物性を表１等と同様に示す。
［結果・考察］
実施例１ないし１１は何れも「Ａ」と「Ｂ」の良好な評価であった。ＡとＢの評価の差は破壊エネルギーの高低、外観の程度を加味した結果である。ポリプロピレン系延伸シーラントフィルム内の各層の層比の結果より、基材層とシーラント層の間の層比の自由度は高い。実施例９を除きヘーズの値も安定して低く外観上も透明性が保たれている。なお、実施例９は、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）にプロピレン−エチレンブロック共重合体を使用しているため、一様なマット調（つや消し調）を呈してヘーズ値は高くなるものの外観上の問題点はない。さらに、高いシール強度から、アルミニウム箔等を含むレトルト用途に適する。
実施例１ないし１１は何れも「Ａ」と「Ｂ」の良好な評価であった。ＡとＢの評価の差は破壊エネルギーの高低、外観の程度を加味した結果である。ポリプロピレン系延伸シーラントフィルム内の各層の層比の結果より、基材層とシーラント層の間の層比の自由度は高い。実施例９を除きヘーズの値も安定して低く外観上も透明性が保たれている。なお、実施例９は、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）にプロピレン−エチレンブロック共重合体を使用しているため、一様なマット調（つや消し調）を呈してヘーズ値は高くなるものの外観上の問題点はない。さらに、高いシール強度から、アルミニウム箔等を含むレトルト用途に適する。
〈基材層の樹脂組成割合〉
基材層の樹脂組成割合に着目すると、比較例１，４，５の熱可塑性エラストマー（Ｂ）を含有しない組成では、破壊エネルギーは低い数値に留まった。そこで、実施例４と比較例２との比較から破壊エネルギーの数値の改善のためには熱可塑性エラストマー（Ｂ）は１５重量％以上の配合が必要と判明した。次に、比較例３の熱可塑性エラストマー（Ｂ）が半分を超過した例によると、破壊エネルギーの数値の向上に貢献するものの、エラストマー成分の増大に伴い延伸工程においてフィルムの外観が悪化したため実用上不適当である。従って、実施例８の配合量との間が境界と判断した。以上より、基材層におけるポリプロピレン系樹脂（Ａ）と熱可塑性エラストマー（Ｂ）の好ましい配合量割合は５０ないし８５重量％と１５ないし５０重量％とする範囲であり、より好ましくは６０ないし８０重量％と４０ないし２０重量％の範囲である。
基材層の樹脂組成割合に着目すると、比較例１，４，５の熱可塑性エラストマー（Ｂ）を含有しない組成では、破壊エネルギーは低い数値に留まった。そこで、実施例４と比較例２との比較から破壊エネルギーの数値の改善のためには熱可塑性エラストマー（Ｂ）は１５重量％以上の配合が必要と判明した。次に、比較例３の熱可塑性エラストマー（Ｂ）が半分を超過した例によると、破壊エネルギーの数値の向上に貢献するものの、エラストマー成分の増大に伴い延伸工程においてフィルムの外観が悪化したため実用上不適当である。従って、実施例８の配合量との間が境界と判断した。以上より、基材層におけるポリプロピレン系樹脂（Ａ）と熱可塑性エラストマー（Ｂ）の好ましい配合量割合は５０ないし８５重量％と１５ないし５０重量％とする範囲であり、より好ましくは６０ないし８０重量％と４０ないし２０重量％の範囲である。
さらに、シーラントフィルム内の熱可塑性エラストマー（Ｂ）が同量である実施例７と比較例４との比較から、基材層に熱可塑性エラストマー（Ｂ）を含有することにより破壊エネルギーの数値は向上した。このことから、熱可塑性エラストマー（Ｂ）の添加は、基材層であるべきことを示した。
基材層に含有されるポリプロピレン系樹脂（Ａ）については、実施例からわかるように各種形態のポリプロピレン系樹脂を使用しても良好な結果を得ることができた。また、シーラント層のポリプロピレン系樹脂も選択自由である。従って、本発明のポリプロピレン系延伸シーラントフィルムの作製に際し、両層のポリプロピレン系樹脂の選択の自由度は高い。そのため、用途、目的を勘案して最適な樹脂を選ぶことができる。
基材層に含有される熱可塑性エラストマー（Ｂ）に着目すると、原料０４ないし１０のエラストマー樹脂の密度は０．８６９ないし０．８９０ｇ／ｃｍ3の範囲であり、いずれの実施例も良好な結果を示した。そこで、好ましいエラストマー樹脂の密度は０．８６０ないし０．８９５ｇ／ｃｍ3の範囲をすることができる。
次に、原料０４ないし１０のエラストマー樹脂のメルトフローレート（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）についても２．０ないし４．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲であり、いずれの実施例も良好な結果を示した。そこで、妥当な範囲を勘案して０．５ないし１０ｇ／１０ｍｉｎとした。
また、熱可塑性エラストマー（Ｂ）自体は、オレフィン系（原料０４ないし０９）もスチレン系（原料１０）も両方とも良好であったことから、いずれの使用も可能である。
実施例のポリプロピレン系延伸シーラントフィルムは、被積層フィルム部をフィルムＦＬ１，ＦＬ２，ＦＬ３，ＦＬ４と変更しても安定して良好な破壊エネルギーを示すフィルム積層体に仕上がった。従って、対応可能な被積層フィルム部の種類は広く、用途に応じて使い分けることもでき、易引き裂き性、耐破袋性を兼ね備えた資材としての利便性は極めて高い。
本発明のポリプロピレン系延伸シーラントフィルム及びフィルム積層体は、その構成中の基材層部分の樹脂組成の改善により自動包装適性、易引き裂き性、及び強度に優れたポリプロピレン系延伸シーラントフィルム及びこれを用いたフィルム積層体となるため、包装資材等の用途により好適となる。
１ ポリプロピレン系延伸シーラントフィルム
１０ 基材層
１１ 基材層の第１面
１２ 基材層の第２面
２０ シーラント層
３０ 被積層フィルム
４０ 金属層部
５０，５０Ａ フィルム積層体
５５ 試験片
ＨＳ ヒートシール部位
１０ 基材層
１１ 基材層の第１面
１２ 基材層の第２面
２０ シーラント層
３０ 被積層フィルム
４０ 金属層部
５０，５０Ａ フィルム積層体
５５ 試験片
ＨＳ ヒートシール部位
Claims (4)
- 基材層（１０）と、前記基材層（１０）の一側にヒートシール可能なシーラント層（２０）を備え、一軸方向の延伸倍率が３〜１０倍であるポリプロピレン系延伸シーラントフィルム（１）であって、
前記基材層（１０）は、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を５０〜８５重量％と、熱可塑性エラストマー（Ｂ）を１５〜５０重量％含有してなり、
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、プロピレン単独重合体、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−ブテンランダム共重合体、またはプロピレン−エチレンブロック共重合体のいずれかを含有し、
前記熱可塑性エラストマー（Ｂ）は、下記の（ｂ１）ないし（ｂ３）の関係を充足するエラストマー樹脂（Ｅ）を含有し、
（ｂ１）：前記エラストマー樹脂（Ｅ）の密度が０．８６０〜０．８９５ｇ／ｃｍ3であり、
（ｂ２）：前記エラストマー樹脂（Ｅ）のメルトフローレート（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５〜１０ｇ／１０ｍｉｎであり、
（ｂ３）：前記エラストマー樹脂（Ｅ）が、エチレン、プロピレン、または１−ブテンのいずれかと、炭素数２〜８（同種のモノマーを除く）のα−オレフィンとのランダム共重合体であるオレフィン系エラストマー樹脂（Ｅ１）、もしくは、スチレン含有量が３０重量％以下であるスチレン系エラストマー樹脂（Ｅ２）のいずれかであり、
前記シーラント層（２０）は、プロピレン単独重合体、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−ブテンランダム共重合体、またはプロピレン−エチレンブロック共重合体のいずれかを含有してなる
ことを特徴とするポリプロピレン系延伸シーラントフィルム。 - 請求項１に記載の前記ポリプロピレン系延伸シーラントフィルム（１）の前記基材層（１０）に被積層フィルム部（３０）が備えられたことを特徴とするフィルム積層体（５０）。
- 前記被積層フィルム部（３０）に金属層部（４０）が備えられる請求項２に記載のフィルム積層体。
- 前記フィルム積層体（５０）における前記ポリプロピレン系延伸シーラントフィルム（１）の破壊エネルギーが、下記の測定（Ｉ）において０．１Ｊ／１．５ｃｍ2以上である請求項２または３に記載のフィルム積層体。
測定（Ｉ）：前記フィルム積層体（５０）のシーラント層（２０）側同士を巻き取り方向にヒートシール部位を剥離できるようにヒートシールして中央にヒートシール部位を配し、その両端に非ヒートシール部位を備えて側面視逆Ｙ字状とするとともに、前記ヒートシール部位を中央に残しつつＪＩＳ Ｋ ７１６０（１９９６）の規格に記載の３形に準じて試験片に切り取り、同規格に記載のつかみ具により試験片の一端側を固定し、他端側を１５ｇのクロスヘッドにより固定してクロスヘッド支持台に載置する。ストライカを位置エネルギーが２Ｊとなる１５０°まで持ち上げてから前記ストライカを振り下ろし、前記ストライカが前記試験片の一端側を固定した前記クロスヘッドに衝突して前記試験片を破断させて当該クロスヘッドを弾き飛ばして振り上げた時点の前記ストライカの角度を読み取る。そして、ＪＩＳ Ｋ ７１１０（１９９９）及び同７１１１−１（２０１２）に記載の位置エネルギーによる簡易補正方法による補正式（ｆｉ）に基づいて破壊エネルギー（Ｄ）を算出した。ここで、クロスヘッドの塑性変形及び運動エネルギー補正はＪＩＳ Ｋ ７１６０（１９９６）の附属書Ｃに記載の補正式により算出した。
ＷＲ：ストライカの回転軸周りモーメント（Ｎ・ｍ）
α：ストライカの持ち上げ角度（°）
α´：試験片を装着しなかったときのストライカの振り上げ角度（°）
β：試験片を破断したときのストライカの振り上げ角度（°）
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