JP2018008833A - 放電プラズマ焼結用スペーサー、放電プラズマ焼結装置、及び放電プラズマ焼結方法 - Google Patents

Abstract

【課題】放電プラズマ焼結による破壊の発生を抑制して、その放電プラズマ焼結を安定的に行うことを可能にする炭化ケイ素スペーサーを提供する。【解決手段】本発明に係る放電プラズマ焼結用スペーサーは、炭化ケイ素を含み、円錐台形状を有する炭化ケイ素スペーサー１２である。この炭化ケイ素スペーサー１２は、放電プラズマ焼結装置１において、シリンダー１１１と、パンチ１１２とを備える放電プラズマ焼結用成形型１１のそのパンチ１１２と、パンチ１１２に圧力を印加する加圧ラム１４との間に設置され、円錐台形状の小平面部２１がパンチ１１２側に配置されて用いられる。また、小平面部２１の直径（ｄｓ）は、パンチ１１２の直径（ａ）との比で、１≦ｄｓ／ａ＜１．５の関係を満たすように構成されることが好ましい。【選択図】図２

Description

本発明は、放電プラズマ焼結用スペーサー、放電プラズマ焼結装置、及び放電プラズマ焼結方法に関する。

従来、金属やセラミックスの焼結方法の一つとして、放電プラズマ焼結（ＳＰＳ：Ｓｐａｒｋ Ｐｌａｓｍａ Ｓｉｎｔｅｒｉｎｇ）が知られている。この放電プラズマ焼結は、固体状又は粉末状の成形材料を成形型に充填し、一軸性加圧と直流パルス電圧・電流を、成形型及び成形材料に同時に印加して焼結する方法である。

例えば図３は、従来の放電プラズマ焼結装置の構成の一例を示す断面図である。従来の放電プラズマ焼結装置５は、放電プラズマ焼結用成形型５１と、その両端のそれぞれに、スペーサー５２と、加圧ラム５３とが配置されて構成されている。スペーサー５２としては一般的には金属製のものが用いられる。なお、グラファイト製のものや炭化タングステン製のもの等が用いられることもある。また、放電プラズマ焼結用成形型５１は、中空の円筒形状をしたシリンダー５１１と、そのシリンダー５１１の両端から内部に向かって挿入される２つのパンチ５１２とで構成されている。そして、放電プラズマ焼結装置５においては、放電プラズマ焼結用成形型５１の内部に成形材料Ｍが装入されると、成形材料Ｍを２つのパンチ５１２により加圧圧縮しながら、それぞれのパンチ５１２及びシリンダー５１１に電流を通電して加熱することによって、成形材料Ｍを焼結する。

このような放電プラズマ焼結装置において、放電プラズマ焼結成形型は、通電性及び成形性の観点から、例えばグラファイトを用いて構成される（例えば、特許文献１、２参照）。しかしながら、グラファイトにより構成された成形型では、酸素を含む雰囲気中で高温に加熱されると、次第にグラファイトが消耗されていくため、大気中で焼結を行うことは不可能となる。そのため、周囲を真空状態又は不活性ガスを充填した状態に保つべく、焼結が進行する部分やその周辺部分を外部と遮断するための真空チャンバーを設けることが必要となる。ところが、そのような真空チャンバーへの成形型の出し入れは、成形物の生産性を大きく低下させる。また、グラファイトにより構成された成形型は、その機械的強度が十分でなく、成形材料に加える圧力を１００ＭＰａ未満に抑える必要があり、１００ＭＰａを超える超高圧条件下での成形材料の焼結は困難であった。

このような問題に対して、炭化ケイ素から構成される放電プラズマ焼結用成形型を用いる方法が提案されている（例えば、非特許文献１参照）。炭化ケイ素は、酸素雰囲気中で高温に加熱されても消耗が無い。そのため、炭化ケイ素を用いて構成される成形型を用いることで、大気中で焼結を行うことが可能となり、真空チャンバーも不要となり、量産性を大きく改善することができる。さらに、炭化ケイ素は、高い強度を有する材料でもあるため、５００ＭＰａを超える超高圧条件で焼結を行うこともできる。

さて、上述したような、炭化ケイ素により構成される成形型を用いた放電プラズマ焼結装置として、パンチ（図３の放電プラズマ焼結装置５におけるパンチ５１２に相当する。）と接触するスペーサー（図３の放電プラズマ焼結装置５におけるスペーサー５２に相当する。）の破壊を防ぐために、そのパンチとスペーサーとの間に、同じ炭化ケイ素からなるスペーサー（炭化ケイ素スペーサー）を設けた装置が提案されている。例えば図４は、炭化ケイ素スペーサーを設けた放電プラズマ焼結装置の構成の一例を示す断面図である。

この放電プラズマ焼結装置６は、放電プラズマ焼結用成形型６１と、その両端のそれぞれに、スペーサー６３と、加圧ラム６４とが配置されており、さらに、放電プラズマ焼結用成形型６１のパンチ６１２とスペーサー６３との間には、円柱状、円盤状等の炭化ケイ素スペーサー６２が設けられて構成されている。なお、放電プラズマ焼結用成形型６１は、シリンダー６１１と、２つのパンチ６１２とにより構成されている。このような放電プラズマ焼結装置６によれば、パンチ６１２からの圧力でスペーサー６３が破壊されることを防ぐことができる。

しかしながら、炭化ケイ素は、グラファイトと比較して脆性が大きく、円柱状等の炭化ケイ素スペーサー６２を用いても、焼結中に炭化ケイ素スペーサー６２のパンチ６１２との接触面に凹状の破壊が発生することがあった（例えば、図５参照。図５は破壊したときの様子を示す写真図である。）。このような炭化ケイ素スペーサー６２における破壊の発生は、焼結中に発生することが多く、成形材料に対する良好な焼結が損なわれるだけでなく、焼結処理を重ねる度に進行していき、高額なシリンダーの損失にもつながり、工業的な大量生産への応用の妨げとなっている。

特開平１１−３３５７０７号公報 特開２００３−０８１６４９号公報

Ｋ．Ｋａｋｅｇａｗａ， Ｃ．Ｍ．Ｗｅｎ， Ｎ．Ｕｅｋａｗａ， Ｔ．Ｋｏｊｉｍａ， "ＳＰＳ Ｕｓｉｎｇ ＳｉＣ Ｄｉｅ"， Ｋｅｙ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ， Ｖｏｌ． ６１７， ｐｐ． ７２−７７， Ｊｕｎ． ２０１４

本発明は、このような実情に鑑みてなされたものであり、放電プラズマ焼結による破壊の発生を抑制して、その放電プラズマ焼結を安定的に行うことを可能にする炭化ケイ素スペーサーを提供することを目的とする。

本発明者は、上述した課題を解決するために鋭意検討を重ねた。その結果、円錐台形状等の錐台形状の炭化ケイ素スペーサーを構成し、その錐台形状における小平面部をパンチ側に配置して用いることで、パンチとの接触部の破壊を抑制でき、安定的に放電プラズマ焼結を行うことができることを見出し、本発明を完成するに至った。具体的に、本発明は、以下のものを提供する。

（１）本発明の第１の発明は、炭化ケイ素を含み、円錐台形状を有する、放電プラズマ焼結用スペーサーである。

（２）本発明の第２の発明は、第１の発明において、当該放電プラズマ焼結用スペーサーは、径の大きさの異なる２つの平面部を有する円錐台形状であり、放電プラズマ焼結において、シリンダーと、パンチとを備える放電プラズマ焼結用成形型における該パンチと、該パンチに圧力を印加する加圧ラムとの間に、前記円錐台形状における径の小さい平面部が前記パンチ側に配置されて用いられる、放電プラズマ焼結用スペーサーである。

（３）本発明の第３の発明は、第２の発明において、前記小平面部の直径（ｄ_ｓ）は、前記パンチの直径（ａ）との比で、１≦ｄ_ｓ／ａ＜１．５となるように構成される、放電プラズマ焼結用スペーサーである。

（４）本発明の第４の発明は、第１乃至第３のいずれかの発明において、高さ（ｈ）が１０ｍｍ以上である、放電プラズマ焼結用スペーサーである。

（５）本発明の第５の発明は、炭化ケイ素を含み、錐台形状を有する、放電プラズマ焼結用スペーサーである。

（６）本発明の第６の発明は、第１乃至第５のいずれかの発明に係る放電プラズマ焼結用スペーサーを備える、放電プラズマ焼結装置である。

（７）本発明の第７の発明は、シリンダーと、パンチとを備える焼結用成形型に成形材料を装入し、加圧ラムにより該パンチを加圧しながら該成形材料に対して放電プラズマ焼結を行う焼結方法であって、前記焼結用成形型における前記パンチと、前記加圧ラムとの間に、炭化ケイ素を含み、径の大きさの異なる２つの平面部を有する円錐台形状の放電プラズマ焼結用スペーサーを、該円錐台形状における径の小さい小平面部が該パンチ側となるように配置して放電プラズマ焼結を行う、放電プラズマ焼結方法である。

（８）本発明の第８の発明は、シリンダーと、パンチとを備える焼結用成形型に成形材料を装入し、加圧ラムにより該パンチを加圧しながら該成形材料に対して放電プラズマ焼結を行う焼結方法であって、前記焼結用成形型における前記パンチと、前記加圧ラムとの間に、炭化ケイ素を含み、大きさの異なる２つの平面部を有する錐台形状の放電プラズマ焼結用スペーサーを、該錐台形状における小平面部が該パンチ側となるように配置して放電プラズマ焼結を行う、放電プラズマ焼結方法である。

本発明によれば、放電プラズマ焼結による炭化ケイ素スペーサーの破壊の発生を抑制して、放電プラズマ焼結を安定的に行うことができる。

放電プラズマ焼結装置の構成を示す断面図である。 放電プラズマ焼結用スペーサーの構成を示す図であり、（ａ）が平面図であり、（ｂ）が正面図である。 従来の放電プラズマ焼結装置の構成を示す断面図である。 従来の放電プラズマ焼結装置の構成を示す断面図である。 放電プラズマ焼結用スペーサーにおいて発生した破壊の様子を示す写真図である。

以下、本発明の具体的な実施形態について、図面を参照しながら詳細に説明する。なお、本発明は、以下の実施形態に何ら限定されるものではなく、本発明の目的の範囲内において、適宜変更を加えて実施することができる。

≪１．放電プラズマ焼結装置≫
放電プラズマ焼結用成形型を用いて放電プラズマ焼結を行うための放電プラズマ焼結装置について説明する。放電プラズマ焼結装置は、成形材料に直接パルス状の電気エネルギーを投入し、火花放電により瞬時に発生する高温プラズマの高エネルギーを、熱拡散・電解拡散等に応用することで、昇温時間及び保持時間を含めて、例えば３〜３０分程度の短時間で焼結を行うことを可能とするものである。

図１は、放電プラズマ焼結装置の構成の一例を示す断面図である。放電プラズマ焼結装置１は、放電プラズマ焼結用成形型１１を備えている。また、その放電プラズマ焼結用成形型１１の両端には、炭化ケイ素スペーサー１２と、金属スペーサー１３と、加圧ラム１４とが、この順でそれぞれ設けられている。

放電プラズマ焼結装置１においては、放電プラズマ焼結用成形型１１の内部に成形材料Ｍが装入され、成形材料Ｍに対して加圧下で電圧が印加することによって焼結を行う。

放電プラズマ焼結装置１には、図示しないが、炭化ケイ素により構成される炭化ケイ素スペーサー１２の導電性を十分に確保する観点から、放電プラズマ焼結用成形型１１及び炭化ケイ素スペーサー１２を囲うように加熱部を設けることができる。この加熱部により、放電プラズマ焼結用成形型１１及び炭化ケイ素スペーサー１２を加熱することによって、より効率的に焼結を行うことができる。

成形材料Ｍとしては、放電プラズマ焼結により焼結体が形成されるものであれば特に限定されない。具体的には、例えば、酸化物、炭化物、窒化物、ホウ化物、フッ化物等のセラミックスや、金属、合金、サーメット等を用いることができる。また、その形状についても、特に限定されず、粉末状又は固体状の原料を用いることができる。

［放電プラズマ焼結用成形型］
放電プラズマ焼結用成形型１１は、成形材料を加圧しつつ電圧を印加して放電プラズマ焼結を行うための反応場である。

図１に示すように、放電プラズマ焼結用成形型１１は、シリンダー１１１と、２つのパンチ１１２（１１２Ａ，１１２Ｂ）とを備える。そして、放電プラズマ焼結用成形型１１では、成形材料Ｍが、シリンダー１１１と、２つのパンチ１１２とに囲まれる空間において加圧された状態で焼結される。

（シリンダー）
シリンダー１１１は、例えば、円筒形状のものであって、その中空部に挿入される円柱状の２つのパンチ１１２の上下動をガイドする。シリンダー１１１においては、成形材料Ｍが装入され、２つのパンチ１１２による圧力の印加によってその成形材料Ｍを加圧圧縮する。

シリンダー１１１の大きさとしては、特に限定されず、設備や焼結体の収量によって適宜調整することができる。

また、シリンダー１１１は、導電性材料により構成されるものであることが好ましい。具体的には、炭化ケイ素、グラファイト、炭化タングステン等により構成されるものが好ましく、その中でも、炭化ケイ素により構成されるものがより好ましい。例えば、炭化ケイ素からなるシリンダー１１１とすることで、真空雰囲気とすることなく、酸素雰囲気中で高温のプラズマ焼結を行うことができ、そのような高温加熱条件でもクラックの発生を抑制することができる。

（パンチ）
パンチ１１２は、例えば円柱形状を有するものであり、シリンダー１１１の中空部に挿入されることで、シリンダー１１１とともに、そのシリンダー１１１の内部に装入した成形材料を加圧圧縮する。具体的に、内部に成形材料Ｍが装入されたシリンダー１１１の中空部の一端から一つのパンチ１１２Ｂを挿入し、他端からもう一つのパンチ１１２Ａを挿入して、これらのパンチ１１２Ａ，１１２Ｂにより、シリンダー１１１の内部の成形材料Ｍに対して直接圧力を印加する。

パンチ１１２Ａ，１１２Ｂは、シリンダー１１１の両端から挿入されて成形材料１５に圧力を印加する際、その端部における一部が、シリンダー１１１の開口部１１１Ｐから露出するような大きさとなっている。なお、ここでいう大きさとは、パンチ１１２のシリンダー１１１への挿入方向の長さをいう。

また、パンチ１１２は、成形材料Ｍに対して効率的に放電プラズマ焼結を施す観点から、導電性材料により構成されるものであることが好ましい。具体的には、シリンダー１１１の構成材料と同様に、炭化ケイ素、グラファイト、炭化タングステン等により構成されるものが好ましく、その中でも、炭化ケイ素により構成されるものがより好ましい。

また、パンチ１１２は、シリンダー１１１の中空部に挿入可能であって、成形材料Ｍに対して有効に圧力を印加できるような大きさ（径）で構成されている。具体的に、パンチ１１２の径としては、成形材料Ｍに対して均一に圧力を印加する観点から、シリンダー１１１の中空部の径より僅かに小さいことが好ましい。例えば、シリンダー１１１の中空部の径に対して、９９．８％以下の大きさであることが好ましく、９９．６％以下の大きさであることがより好ましい。一方で、パンチ１１２の径は、シリンダー１１１の中空部の径に対して、９９．３％以上の大きさであることが好ましく、９９．５％以上の大きさであることがより好ましい。

なお、パンチ１１２が、高温条件下において成形材料Ｍと化学的に活性な材料で構成されている場合には、パンチ１１２と成形材料Ｍとの間に反応防止材を設けることができる。反応防止剤としては、例えば、金属板やカーボンペーパー等を用いることができる。

ここで、放電プラズマ焼結用成形型１１においては、例えば、シリンダー１１１の中空部に、一方の端部から一つのパンチ１１２Ｂが挿入され、次いで、シリンダー１１１の他方の端部から、その内部に成形材料Ｍが装入される。その後、成形材料Ｍが装入された側の端部から、もう一つのパンチ１１２Ａを挿入することで、成形材料Ｍに対してパンチ１１２Ａ，１１２Ｂにより圧力を印加する状態がセットされる。このようにして成形材料Ｍが装入された放電プラズマ焼結用成形型１１は、放電プラズマ焼結装置１に設置され、成形材料Ｍに対する圧力の印加が行われる。

なお、放電プラズマ焼結用成形型として、円筒状のシリンダー１１１と円柱状の一対のパンチ１１２とが設けられた態様（放電プラズマ焼結用成形型１１）を例示したが、これに限定されるものではない。例えば、シリンダーの中空部の一方が封止され、もう一方の中空部のみにパンチが挿入されて構成されるものであってもよい。

［炭化ケイ素スペーサー］
炭化ケイ素スペーサー１２は、放電プラズマ焼結用成形型１１と加圧ラム１４との間に配置されるものである。具体的には、炭化ケイ素スペーサー１２は、放電プラズマ焼結用成形型１１におけるパンチ１１２と接触するように配置され、加圧ラム１４からの圧力をパンチ１１２に伝えて、放電プラズマ焼結用成形型１１内に装入された成形材料Ｍを圧縮する。このようにして炭化ケイ素スペーサー１２を設けることで、パンチ１１２の圧力をより大面積の大平面部に分散させ、金属スペーサー１３を保護することができる。

本実施の形態においては、炭化ケイ素スペーサー１２が、炭化ケイ素を含む材料により構成され、径の大きさの異なる２つの平面部を有する円錐台形状を有するものであることを特徴としている。このような炭化ケイ素スペーサー１２によれば、例えば５００ＭＰａを超える高圧条件で加圧しながら放電プラズマ焼結を行った場合でも、パンチ１１２との接触面における破壊（損傷）の発生を効果的に防ぐことができ、安定的に焼結を行うことが可能となる。なお、炭化ケイ素スペーサー１２についての詳細は、後述する。

［金属スペーサー］
金属スペーサー１３は、加圧ラム１４の保護、及び放電プラズマ焼結用成形型１１の上下方向の位置調整のために用いられる。

金属スペーサー１３としては、導電性及び高い強度を有するものであれば、特に限定されず、各種の金属製のものを用いることができる。また、グラファイト製のものや炭化タングステン製のものを用いることもできる。さらに、金属スペーサー１３の形状や大きさについても、特に限定されず、例えば、炭化ケイ素スペーサー１２よりもやや大きく、円柱形状のものを用いることができる。

［加圧ラム］
加圧ラム１４は、放電プラズマ焼結用成形型１１のパンチ１１２を通じて成形材料Ｍに対して所定の圧力を印加するとともに、パルス電圧・電流を印加する。

≪２．放電プラズマ焼結用スペーサー≫
（円錐台形状のスペーサー）
次に、放電プラズマ焼結装置１に設けられる炭化ケイ素スペーサー１２について、より詳細に説明する。炭化ケイ素スペーサー１２は、上述したように、放電プラズマ焼結用成形型１１におけるパンチ１１２と、パンチ１１２に圧力を印加する加圧ラム１４との間に設置され、加圧ラム１４からの圧力を分散させるとともに、パンチ１１２を通じて成形材料Ｍに対して均一に圧力を印加させるために用いられる。

図２は、炭化ケイ素スペーサー１２の構成を示す図であり、（ａ）が平面図であり、（ｂ）が正面図である。本実施の形態に係る炭化ケイ素スペーサー１２は、炭化ケイ素を含んで構成されており、径の大きさの異なる２つの円形状の平面部を有する円錐台形状からなっている。より具体的に、図２に示すように、炭化ケイ素スペーサー１２は、径が小さく面積の小さい平面部である小平面部２１と、径が大きく面積の大きい平面部である大平面部２２とを有する円錐台形状により構成されている。

なお、小平面部２１の直径を「ｄ_ｓ」とし、大平面部２２の直径を「ｄ_ｌ」とし、また、円錐台形状の炭化ケイ素スペーサー１２の高さを「ｈ」としている。また、「錐台形状」とは、錐体から、頂点を共有し相似に縮小した錐体を取り除いた立体形状をいい、言い換えると、錐体面と、２枚の平行かつ相似である平面とにより囲まれる立体形状をいう。

ここで、本発明者は、従来の放電プラズマ焼結装置（例えば図４に構成を示す装置）における炭化ケイ素スペーサーにおける破壊の発生の原因が、放電プラズマ焼結中のパンチと炭化ケイ素スペーサーとの温度差により、炭化ケイ素スペーサーが局所的に加熱されることに起因することを見出した。

より具体的に説明すると、例えば図４に示すように、従来の放電プラズマ焼結装置６においては、パンチ６１２は、その径が炭化ケイ素スペーサー６２の径に比べて相対的に小さく、また、発熱量が大きいため温度が高い状態にある。一方で、炭化ケイ素スペーサー６２は、その径がパンチ６１２の径に比べて相対的に大きく、また、水冷されている加圧ラムの方向に熱が流れるため温度が低い状態となっている。従来の放電プラズマ焼結装置６においては、このようにして生じる温度差により、炭化ケイ素スペーサー６２におけるパンチ６１２との接触面で、温度が高いパンチ６１２からの熱により局所的に加熱され、その部分と周辺部との間にも温度差が生じることによって、その炭化ケイ素スペーサー６２のパンチ６１２との接触面に歪が発生し、凹状の破壊が生じる。

そこで、本実施の形態においては、図２に示すように、径の大きさの異なる平面部（小平面部２１、大平面部２２）を有する円錐台形状の炭化ケイ素スペーサー１２を用いる。そして、図１に示すように、その炭化ケイ素スペーサー１２を、円錐台形状における径の小さい小平面部２１がパンチ１１２側に配置して、その小平面部２１とパンチ１１２の面とが接触するようにして使用する。

このように、炭化ケイ素スペーサー１２を円錐台形状に構成し、径の小さい小平面部２１をパンチ１１２と接触させるようにすることで、その小平面部２１における発熱量も大きくなって、パンチ１１２との温度差を小さくすることができる。また、炭化ケイ素スペーサー１２が、パンチ１１２から離れるに従って径が大きくなる円錐台形状であることにより、径が大きくなる方向に徐々に発熱量が減少していき、金属スペーサー１３との接触面の温度を下げることができる。

したがって、炭化ケイ素スペーサー１２においては、パンチ１１２との接触面、すなわち小平面部２１が局所的に加熱されることがなく、さらに、その周囲との温度差も極めて小さくなるため、その接触面において凹状に破壊されるといった事態の発生を防ぐことができる。そして、このことにより、放電プラズマ焼結を安定的に行うことができる。なお、炭化ケイ素スペーサー１２においては、上述したように円錐台形状となっており、金属スペーサー１３との接触面の面積が大きくなるように構成されていることから、加圧ラム１４から金属スペーサー１３を通じて印加される圧力を分散させという本来の機能も十分に奏し得る。

ここで、炭化ケイ素スペーサー１２の小平面部２１の直径（ｄ_ｓ）としては、特に限定されないが、パンチ１１２の直径（ａ）との比（ｄ_ｓ／ａ，以下「相似比」ともいう。）で、１≦ｄ_ｓ／ａ≦１．５の関係を満たすことが好ましい。また、小平面部２１の直径（ｄ_ｓ）は、相似比がｄ_ｓ／ａ≦１．４となることが好ましく、ｄ_ｓ／ａ≦１．３となることがより好ましく、ｄ_ｓ／ａ≦１．２となることがさらに好ましい。このように、小平面部２１の直径（ｄ_ｓ）が、１≦ｄ_ｓ／ａの関係にあることによって、炭化ケイ素スペーサー１２とパンチ１１２との間でずれが生じることを防ぎ、均一に圧力を印加することができる。また、ｄ_ｓ／ａ≦１．５の関係にあることによって、その小平面部２１とその周辺部との温度差をより小さくすることができ、炭化ケイ素スペーサー１２の破壊をより効果的に防ぐことができる。

また、炭化ケイ素スペーサー１２の大平面部２２の直径（ｄ_ｌ）としては、特に限定されないが、小平面部２１の直径（ｄ_ｓ）との比（ｄ_ｌ／ｄ_ｓ，以下「相似比」ともいう。）で、ｄ_ｌ／ｄ_ｓ≧１．３であることが好ましく、ｄ_ｌ／ｄ_ｓ≧１．５であることがより好ましく、ｄ_ｌ／ｄ_ｓ≧１．８であることがさらに好ましく、ｄ_ｌ／ｄ_ｓ≧２．０であることが特に好ましい。ｄ_ｌ／ｄ_ｓ≧１．３であることにより、大平面部２２の発熱量を減少させ、金属スペーサー１３との接触面の温度を下げることができる。なお、大平面部２２の直径（ｄ_ｌ）の上限値としては、特に限定されず、適用する放電プラズマ焼結装置１や金属スペーサー１３の大きさ等に合わせて適宜選択することができる。

炭化ケイ素スペーサー１２の高さ（ｈ）としては、特に限定されないが、１０ｍｍ以上であることが好ましく、２０ｍｍ以上であることがより好ましく、３０ｍｍ以上であることがさらに好ましい。炭化ケイ素スペーサー１２の高さ（ｈ）が、１０ｍｍ以上であることにより、強度が向上し、高温、高圧条件であってもより安定的に焼結を行うことができる。なお、炭化ケイ素スペーサー１２の高さ（ｈ）の上限値としては、特に限定されず、適用する放電プラズマ焼結装置１の大きさ等に合わせて適宜選択することができる。

（その他の錐台形状のスペーサー）
上述した実施形態においては、円形状の平面部（小平面部２１、大平面部２２）を有する円錐台形状の炭化ケイ素スペーサー１２について説明したが、その形状は、円錐台形状に限られず、成形材料の成形形状やパンチの形状に合わせて、その他の「錐台形状」のもので構成することができる。

具体的には、小平面部及び大平面部の形状が、例えば四角形等の多角形状である錐台形状により構成することができる。なお、このようなその他の錐台形状の場合においても、小平面部と大平面部との相似比、炭化ケイ素スペーサーの小平面部とパンチの接触面との相似比の関係は、上述した円錐台形状の場合とほぼ同様である。

≪３．放電プラズマ焼結方法≫
次に、放電プラズマ焼結装置１による焼結方法について説明する。

本実施の形態に係る放電プラズマ焼結方法は、シリンダー１１１と、パンチ１１２とを備える放電プラズマ焼結用成形型１１に成形材料Ｍを装入し、加圧ラム１４によりパンチ１１２を加圧しながら成形材料Ｍに対して放電プラズマ焼結を行う方法である。そして、このとき、本実施の形態においては、放電プラズマ焼結用成形型１１のパンチ１１２と、加圧ラム１４との間に、円錐台形状を有する炭化ケイ素スペーサー１２を、その円錐台形状における径の小さい小平面部２１がパンチ１１２側となるように配置して放電プラズマ焼結を行う。

このような放電プラズマ焼結方法によれば、円錐台形状の炭化ケイ素スペーサー１２を用い、その小平面部２１をパンチ１１２に接触させるように配置して焼結を行うことで、その接触面における両者の温度の差を小さくすることができ、炭化ケイ素スペーサー１２の破壊を抑制することができる。このことにより、炭化ケイ素スペーサー１２の破壊による焼結不良を防ぎ、安定的に焼結処理を行うことができる。

なお、円錐台形状ではなく、多角形状を呈した、大きさの異なる２つの平面部を有するような、他の錐台形状の炭化ケイ素スペーサーを用いた場合であっても、同様にして、焼結用成形型におけるパンチと、加圧ラムとの間に、その錐台形状の放電プラズマ焼結用スペーサーを、小平面部がパンチ側となるように配置して焼結を行うようにする。

放電プラズマ焼結方法の処理条件としては、特に限定されず、例えば、大気条件下において、１０００℃〜２０００℃の温度条件（到達温度）で、１００ＭＰａ〜１ＧＰａの圧力を印加することによって行うことができる。

以下、実施例を示して本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に何ら限定されるものではない。

［実施例１］
先ず、図２に示すような、２つの平面（小平面部、大平面部）を上下に有する円錐台形状の炭化ケイ素スペーサーを作製した。炭化ケイ素スペーサーにおいて、小平面部の直径（ｄ_ｓ）を１６ｍｍとし、大平面部の直径（ｄ_ｌ）と３０ｍｍとし、高さ（ｈ）を１０ｍｍとした。

次に、作製した炭化ケイ素スペーサーを用いて、図１に示すような放電プラズマ焼結装置を構成した。その放電プラズマ焼結装置において、成形材料を加圧圧縮するパンチとしては、円柱形状であり、直径（ａ）が１５ｍｍのものを用いた。また、円錐台形状の炭化ケイ素スペーサーは、小平面部がパンチ側に配置されるようにし、その小平面部とパンチと平面とが接触することで圧力が印加されるように構成した。なお、炭化ケイ素スペーサーの小平面部の直径（ｄ_ｓ）とパンチの直径（ａ）とは、その比（ｄ_ｓ／ａ）が１．０７となる。

このような放電プラズマ焼結装置を用い、成形材料としてアルミナ粉を装入して、加圧条件を１００ＭＰａとし、昇温速度１００℃／分、到達温度１８００℃の焼結温度条件で、放電プラズマ焼結を行った。なお、同一のスペーサーを用いた焼結を「１サイクル」として、２０サイクルの繰り返し試験を行った。

［比較例１］
比較例１では、炭化ケイ素スペーサーとして、直径３０ｍｍ、高さ１０ｍｍの円柱形状のスペーサーを用い、到達温度を１２００℃として焼結し行ったこと以外は、実施例１と同様にして試験を行った。

［比較例２］
比較例２では、炭化ケイ素スペーサーとして、直径３０ｍｍ、高さ１０ｍｍの円柱形状のスペーサーを用い、到達温度を１４００℃として焼結を行ったこと以外は、実施例１と同様にして試験を行った。

［比較例３］
比較例３では、炭化ケイ素スペーサーとして、直径３０ｍｍ、高さ１０ｍｍの円柱形状のスペーサーを用い、到達温度を１６００℃として焼結を行ったこと以外は、実施例１と同様にして試験を行った。

［比較例４］
比較例４では、炭化ケイ素スペーサーとして、直径３０ｍｍ、高さ１０ｍｍの円柱形状のスペーサーを用いたこと以外は、実施例１と同様にして試験を行った。

表１に、実施例１及び比較例１〜４の繰り返し試験の結果を示す。表１の結果における破壊発生の評価の欄では、２０サイクルの繰り返し試験において、炭化ケイ素スペーサーに破壊が発生したときのサイクル数を示す。なお、破壊の有無は、炭化ケイ素スペーサーのパンチとの接触面を目視で確認して評価し、その接触面に凹状の損傷が確認された場合を破壊有りとした。

実施例１では、２０サイクルの繰り返し試験においも、炭化ケイ素スペーサーの破壊は確認されなかった。一方で、実施例１と同じ焼結条件で試験を行った比較例４では、１サイクル目で破壊が生じた。また、到達温度を低い条件とした比較例１〜３においても、数サイクルの繰り返しにより、炭化ケイ素スペーサーに破壊が生じた。

１ 放電プラズマ焼結装置
１１ 放電プラズマ焼結用成形型
１１１ シリンダー
１１２，１１２Ａ，１１２Ｂ パンチ
１２ 炭化ケイ素スペーサー
１３ 金属スペーサー
１４ 加圧ラム
２１ 小平面部
２２ 大平面部

Claims (8)

1. 炭化ケイ素を含み、円錐台形状を有する
   放電プラズマ焼結用スペーサー。
2. 当該放電プラズマ焼結用スペーサーは、径の大きさの異なる２つの平面部を有する円錐台形状であり、
   放電プラズマ焼結において、
   シリンダーと、パンチとを備える焼結用成形型における該パンチと、該パンチに圧力を印加する加圧ラムとの間に、前記円錐台形状における径の小さい小平面部が前記パンチ側に配置されて用いられる
   請求項１に記載の放電プラズマ焼結用スペーサー。
3. 前記小平面部の直径（ｄ_ｓ）は、前記パンチの直径（ａ）との比で、
   １≦ｄ_ｓ／ａ＜１．５
   の関係を満たすように構成される
   請求項２に記載の放電プラズマ焼結用スペーサー。
4. 高さ（ｈ）が１０ｍｍ以上である
   請求項１乃至３いずれか１項に記載の放電プラズマ焼結用スペーサー。
5. 炭化ケイ素を含み、錐台形状を有する
   放電プラズマ焼結用スペーサー。
6. 請求項１乃至５のいずれかに記載の放電プラズマ焼結用スペーサーを備える
   放電プラズマ焼結装置。
7. シリンダーと、パンチとを備える焼結用成形型に成形材料を装入し、加圧ラムにより該パンチを加圧しながら該成形材料に対して放電プラズマ焼結を行う焼結方法であって、
   前記焼結用成形型における前記パンチと、前記加圧ラムとの間に、
   炭化ケイ素を含み、径の大きさの異なる２つの平面部を有する円錐台形状の放電プラズマ焼結用スペーサーを、該円錐台形状における径の小さい小平面部が該パンチ側となるように配置して放電プラズマ焼結を行う
   放電プラズマ焼結方法。
8. シリンダーと、パンチとを備える焼結用成形型に成形材料を装入し、加圧ラムにより該パンチを加圧しながら該成形材料に対して放電プラズマ焼結を行う焼結方法であって、
   前記焼結用成形型における前記パンチと、前記加圧ラムとの間に、
   炭化ケイ素を含み、大きさの異なる２つの平面部を有する錐台形状の放電プラズマ焼結用スペーサーを、該錐台形状における小平面部が該パンチ側となるように配置して放電プラズマ焼結を行う
   放電プラズマ焼結方法。