JP2017520919A - 希土類金属酸化物粒子を含むled封止材 - Google Patents
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Abstract
【課題】光抽出効率を画期的に向上させる封止材組成物を提供する【解決手段】本発明は、高分子樹脂内に、Ma(OH)b(CO3)cOdで示される化合物を含むLED封止材であって、ここで、Mは、Sc、Y、La,Al,Lu,Ga,Zn,V,Zr,Ca、Sr、Ba,Sn,Mn,Bi又はAcであり、aは1又は2、bは0〜2、cは0〜3、dは0〜3であり、但し、b、C及びdは、同時に0ではなく、b及びcは同時に0であるか、同時に0ではない。【選択図】図1
Description
本発明は、希土類金属酸化物粒子を含むLED封止材に関する。
発光素子の発光ダイオード(Lighting Emitting Diode: LED)は、化合物半導体の特性を用いて電気を赤外線又は光に変換させて信号を取り交わすことに使用される半導体の一種である発光ダイオード(LED)は、高効率、高速応答、長寿命、小型化、軽量、低消費電力などの長所を有するため、ディスプレイ装置のバックライト、照明などに広く活用されており、世界的なエネルギー削減傾向及び化合物半導体技術の発電に伴う応用高級化は、発光ダイオード(LED)の産業化を急速に進展させている。
通常、LEDパッケージは、大きくLEDチップ、接着剤、封止材、蛍光体及び防熱付属品などからなるが、この中でLED封止材は、LEDチップを包んでいることから、外部衝撃と環境からLEDチップを保護する役割をする。
通常、LEDパッケージは、大きくLEDチップ、接着剤、封止材、蛍光体及び防熱付属品などからなるが、この中でLED封止材は、LEDチップを包んでいることから、外部衝撃と環境からLEDチップを保護する役割をする。
しかしながら、LEDの光がLEDパッケージから出るためには、LED封止材を通過しなければならないので、LED封止材は高い光学的な透明性、即ち、高い光透過度を持たなければならず、また光抽出効率を高めることに適した高屈折率を有するものが求められる。
LED封止材として、屈折率が高くてコストが低廉なエポキシ樹脂が広く使用されてきたが、エポキシ樹脂は耐熱性が低くて、高出力LEDで熱によって劣化する問題があり、白色光LEDで青色及び紫外線付近の光によって黄変(yellowing)され、輝度を低下させる問題がある。
LED封止材として、屈折率が高くてコストが低廉なエポキシ樹脂が広く使用されてきたが、エポキシ樹脂は耐熱性が低くて、高出力LEDで熱によって劣化する問題があり、白色光LEDで青色及び紫外線付近の光によって黄変(yellowing)され、輝度を低下させる問題がある。
これに対する代案として、低波長領域で優れた耐光性を有するシリコン樹脂が用いられているが(シリコン樹脂のシロキサン樹脂のシロキサン結合(Si−O−Si)の結合エネルギーは、106kcal/molであって、炭素‐炭素(C−C)結合エネルギーに比して20kcal/mol以上が高くて耐熱性及び耐光性が優れる)、シリコン樹脂は、屈折率が低くて光抽出効率が低下し、接着性が弱い問題がある。
封止材に関する従来の技術は、下記の特許文献1及び2を参照して理解できるものであろう。これによって、下記の特許文献1及び2の内容全部は、従来技術として本明細書と合体する。
封止材に関する従来の技術は、下記の特許文献1及び2を参照して理解できるものであろう。これによって、下記の特許文献1及び2の内容全部は、従来技術として本明細書と合体する。
特許文献1は、平均ドメインの大きさが5nm 未満であるTiO2ドメインを有するポリシロキサン予備重合体を含み、20〜60mol%の TiO2(総固体基準)を含有し、屈折率が>1.61〜 1.7で、室温及び大気圧で液体である、発光ダイオード封止材で用いるための硬化性液体ポリシロキサン/TiO2複合物について開示する。
特許文献2は、エポキシ樹脂及び前記エポキシ樹脂と硬化反応をするポリシラザンを含むことを特徴とする光電子素子の封止材用組成物、前記組成物で形成した封止材及び前記封止材を含む発光ダイオードについて開示する。
特許文献2は、エポキシ樹脂及び前記エポキシ樹脂と硬化反応をするポリシラザンを含むことを特徴とする光電子素子の封止材用組成物、前記組成物で形成した封止材及び前記封止材を含む発光ダイオードについて開示する。
LEDの光効率を高めるための方法には、大きく二つがあるが、第一は、チップから生成される総光量を高めるための方法であり、第二は、作られた光量を最大限LEDの外へ引き抜くようにして、いわゆる光抽出効率を高める方法である。
ところで、上述のように、通常的にLEDパッケージから、LEDチップを封止材が包んでいるが、チップ発生光エネルギーのうち、約15%のみが光で出力され、残りは封止材などで吸収されてしまう問題がある。
ところで、上述のように、通常的にLEDパッケージから、LEDチップを封止材が包んでいるが、チップ発生光エネルギーのうち、約15%のみが光で出力され、残りは封止材などで吸収されてしまう問題がある。
これによって、LEDの光効率において関心が集中される部分は、LEDの発光層で生成された光がLEDチップ内部の全反射により損失されず、効率的に外部に放出されるように光抽出効率を向上させるものと言える。
現在、光量を最大限LEDの外へ引き抜くように光抽出効率を高める様々な技術が研究中にあるが、まだより良い改善方案が必要な実情である。
これに本発明は、光抽出効率を画期的に向上させる封止材組成物を提供することを目的とする。
現在、光量を最大限LEDの外へ引き抜くように光抽出効率を高める様々な技術が研究中にあるが、まだより良い改善方案が必要な実情である。
これに本発明は、光抽出効率を画期的に向上させる封止材組成物を提供することを目的とする。
本発明は、上述した従来技術の問題点を解決するために案出されたものであって、高分子樹脂内に下記式1に示される化合物を含むLED封止材を提供する。
Ma(OH)b(CO3)cOd (式1)
ここで、Mは、Sc,Y,La,Al,Lu,Ga,Zn,V,Zr,Ca,Sr,Ba,Sn,Mn,Bi又はAcであり、aは1又は2、bは0〜2、Cは0〜3、dは0〜3であり、但し、b、c及びdは同時に0ではなく、b及びcは同時に0であるか、同時に 0ではない。
Ma(OH)b(CO3)cOd (式1)
ここで、Mは、Sc,Y,La,Al,Lu,Ga,Zn,V,Zr,Ca,Sr,Ba,Sn,Mn,Bi又はAcであり、aは1又は2、bは0〜2、Cは0〜3、dは0〜3であり、但し、b、c及びdは同時に0ではなく、b及びcは同時に0であるか、同時に 0ではない。
また、本発明において、式1の化合物は、Y(OH)CO3であることを特徴とするLED封止材を提供する。
また、本発明において、式1の化合物は、Y2O3であることを特徴とするLED封止材を提供する。
また、本発明において、式1の化合物は、1.6〜2.3範囲内の屈折率を有することを特徴とするLED封止材を提供する。
また、本発明において、式1の化合物は、Y2O3であることを特徴とするLED封止材を提供する。
また、本発明において、式1の化合物は、1.6〜2.3範囲内の屈折率を有することを特徴とするLED封止材を提供する。
また、本発明において、前記高分子樹脂は、シリコン系樹脂、フェノール系脂、アクリル樹脂、ポリスチレン、ポリウレタン、ベンゾグアナミン樹脂、及びエポキシ系樹脂からなる群より選ばれる1種以上であることを特徴とするLED封止材を提供する。
また、本発明において、蛍光体粒子をさらに含むことを特徴とするLED封止材を提供する。
また、本発明において、蛍光体粒子をさらに含むことを特徴とするLED封止材を提供する。
本発明の封止材組成物は、LEDチップに生成された光の光抽出効率を画期的に向上させる効果がある。
以下に本発明について詳細に説明する。
本発明は、光抽出効率が向上したLEDパッケージの封止用樹脂と希土類金属酸化物添加物に関し、より詳細には、LEDパッケージ内部で形成された光らのうち、LEDパッケージチップと封止材の間に内部に閉じ込められる光を外部に抽出させることによって、発光効率を示す希土類金属酸化物ナノ粒子を含有するLED封止用樹脂に関する。
本発明は、光抽出効率が向上したLEDパッケージの封止用樹脂と希土類金属酸化物添加物に関し、より詳細には、LEDパッケージ内部で形成された光らのうち、LEDパッケージチップと封止材の間に内部に閉じ込められる光を外部に抽出させることによって、発光効率を示す希土類金属酸化物ナノ粒子を含有するLED封止用樹脂に関する。
このため、本発明は、高分子樹脂内に下記式1に示される化合物を含むことを特徴とする。
Ma(OH)b(CO3)cOd (式1)
ここで、Mは、Sc,Y,La,Al,Lu,Ga,Zn,V,Zr,Ca,Sr,Ba,Sn,Mn,Bi又はAcであり、aは1又は2、bは0〜2、Cは0〜3、dは0〜3であり、但し、b、c及びdは同時に0ではなく、b及びcは同時に0であるか、同時に 0ではない。
Ma(OH)b(CO3)cOd (式1)
ここで、Mは、Sc,Y,La,Al,Lu,Ga,Zn,V,Zr,Ca,Sr,Ba,Sn,Mn,Bi又はAcであり、aは1又は2、bは0〜2、Cは0〜3、dは0〜3であり、但し、b、c及びdは同時に0ではなく、b及びcは同時に0であるか、同時に 0ではない。
式1の化合物は、Y(OH)CO3、Y2O3であることが好ましく、 Y(OH)CO3であることが光抽出効率面においてより好ましい。これに対するより詳細な内容は後述する実施例及び実験例を通して理解できるだろう。
式1の化合物は、1.6〜2.3範囲内の屈折率を有することが好ましい。1.6未満、2.3超過では光抽出効率増加の効果がないこともある。なぜならば、通常的なシリコン封止材の屈折率が約1.5内外であり、GaNチップの屈折率が約2.4内外ためである。
式1の化合物は、1.6〜2.3範囲内の屈折率を有することが好ましい。1.6未満、2.3超過では光抽出効率増加の効果がないこともある。なぜならば、通常的なシリコン封止材の屈折率が約1.5内外であり、GaNチップの屈折率が約2.4内外ためである。
発光素子パッケージチップ内における全反射に対する問題は、素子と外部空気、外部封止材であるシリコンなどとの境界で全反射が発生するということにある。Snell’s lawによると、光や波動が、屈折率が異なる2つの等方性媒質の間を通過するとき、抜け出ることができる臨界角(θcrit)は次のとおりである。
空気(nair=1)、シリコン(nsilicon=1.5)に比してGaNの場合、屈折率が約2.5ほど大きい差異が出るため、発光素子パッケージ内で生成された光が外部に抜け出られる臨界角は、角 θGaN/air=23°,θGaN/Silicon=37°で限定的である。これにより、光抽出効率は、約15%程度しかならない実情である。
前記高分子樹脂は、従来の当該技術分野において広く使用される高分子樹脂を用いることができ、特に限られない。例えば、シリコン系樹脂、フェノール系樹脂、アクリル樹脂、ポリスチレン、ポリウレタン、ベンゾグアナミン樹脂、及びエポキシ系樹脂からならう群より選ばれる1種以上であることを用いることができ、前記シリコン系樹脂は、ポリシラン、ポリシロキサン、及びこれらの組合のうち、何れかを用いることができ、前記フェノール系樹脂は、ビスフェノール型フェノール樹脂、レゾール型フェノール樹脂、及びレゾール型ナフトール樹脂からなる群より選ばれた、少なくとも一つのフェノール樹脂であることを用いることができ、前記エポキシ系樹脂は、ビスフェノールF型エポキシ、ビスフェノールA型エポキシ、フェノールノボラック型エポキシ、及びクレゾールノボラック型エポキシからなる群より選ばれた、少なくとも一つのエポキシ樹脂であることを用いることができる。
本発明の封止材組成物は、蛍光体粒子をさらに含めて所望の色相を具現する用途に用いられることもできる。
以下に、本発明について実施例を通してより詳細に説明する。以下の実施例は、発明の詳細な説明をするためのものであるだけで、これによって権利範囲を制限しようとする意図でないことを明らかにしておく。
以下に、本発明について実施例を通してより詳細に説明する。以下の実施例は、発明の詳細な説明をするためのものであるだけで、これによって権利範囲を制限しようとする意図でないことを明らかにしておく。
(実施例1)
Y(OH)CO3粒子の製造は、蒸留水100mLを基準とする。蒸留水100mLに2gイットリウム硝酸水和物、40gウレアを溶解した後、30分間十分に攪拌しながら混合した。撹拌した後、硝酸と水酸化アンモニウムの塩基を通じてpHを5〜6に調節した。前記混合溶液を90℃で加熱して1時間撹拌した後、濾過して蒸留水の洗浄を3回実施した。洗浄完了されたY(OH)CO3粒子を70 ℃オーブンで3時間乾燥して、200nm大きさ以下の粒子を製造した。
Y(OH)CO3粒子の製造は、蒸留水100mLを基準とする。蒸留水100mLに2gイットリウム硝酸水和物、40gウレアを溶解した後、30分間十分に攪拌しながら混合した。撹拌した後、硝酸と水酸化アンモニウムの塩基を通じてpHを5〜6に調節した。前記混合溶液を90℃で加熱して1時間撹拌した後、濾過して蒸留水の洗浄を3回実施した。洗浄完了されたY(OH)CO3粒子を70 ℃オーブンで3時間乾燥して、200nm大きさ以下の粒子を製造した。
図1には、製造された粒子のSEM写真を示した。
シリコン系樹脂(OE 6631 AとOE 6631 Bを1:2の比率で混ぜたもの)に、前記 Y(OH)CO3粒子を添加した後(シリコン系樹脂97重量%、 Y(OH)CO33重量%)、これをホモジナイザーに入れて均質化させ、封止材組成物を製造した。
シリコン系樹脂(OE 6631 AとOE 6631 Bを1:2の比率で混ぜたもの)に、前記 Y(OH)CO3粒子を添加した後(シリコン系樹脂97重量%、 Y(OH)CO33重量%)、これをホモジナイザーに入れて均質化させ、封止材組成物を製造した。
(実施例2)
Y2O3粒子の製造は、Y(OH)CO3粒子の製造後、焼成して収得した。まず、 Y(OH)CO3は、蒸留水100mLを基準とする。蒸留水100mに2gイットリウム硝酸塩水和物、40gウレアを溶解した後、30分間十分に撹拌しながら混合した。撹拌した後、硝酸と水酸化アンモニウムの塩基を通じてpHを5〜6に調節した。前記混合溶液を90 ℃で加熱して1時間撹拌した後、濾過して蒸留水の洗浄を3回実施した。洗浄完了されたY(OH)CO3粒子を70 ℃オーブンで3時間乾燥した。乾燥されたY(OH)CO3粒子を酸化雰囲気900℃で3時間焼成して、200nm以下の大きさY2O3粒子を収得した。
Y2O3粒子の製造は、Y(OH)CO3粒子の製造後、焼成して収得した。まず、 Y(OH)CO3は、蒸留水100mLを基準とする。蒸留水100mに2gイットリウム硝酸塩水和物、40gウレアを溶解した後、30分間十分に撹拌しながら混合した。撹拌した後、硝酸と水酸化アンモニウムの塩基を通じてpHを5〜6に調節した。前記混合溶液を90 ℃で加熱して1時間撹拌した後、濾過して蒸留水の洗浄を3回実施した。洗浄完了されたY(OH)CO3粒子を70 ℃オーブンで3時間乾燥した。乾燥されたY(OH)CO3粒子を酸化雰囲気900℃で3時間焼成して、200nm以下の大きさY2O3粒子を収得した。
図2には、製造された粒子のSEM写真を示した。
シリコン系樹脂(OE 6631 AとOE 6631 Bを1:2の比率で混ぜたもの)に、Y2O3粒子を添加した後(シリコン系樹脂97重量%、Y2O33重量%)、これをホモジナイザーに入れて均質化させ、封止材組成物を製造した。
(比較例)
シリコン系樹脂OE 6631 AとOE 6631 Bを1:2の比率で混ぜて、100重量%封止材組成物を製造した。
シリコン系樹脂(OE 6631 AとOE 6631 Bを1:2の比率で混ぜたもの)に、Y2O3粒子を添加した後(シリコン系樹脂97重量%、Y2O33重量%)、これをホモジナイザーに入れて均質化させ、封止材組成物を製造した。
(比較例)
シリコン系樹脂OE 6631 AとOE 6631 Bを1:2の比率で混ぜて、100重量%封止材組成物を製造した。
(試験結果)
前記実施例1と2、及び比較例の封止材組成物を、青色LED(波長450nm)チップを備えるLEDパッケージ内に実装して、輝度増加率を測定した。用いられた発光素子パッケージは、リードフレーム上にダイボンディングで連結されているチップを発光源とする。発光素子とリードフレームが電気的に連結されるように、金属ワイヤボンディングをした後、前記透明封止材料であるシリコン樹脂と無機ナノ粒子が分散されている封止材でモールド(mold)されている構成である。前記輝度増加率は、比較例を基準として輝度が増加された程度を百分率で示したことである。輝度測定は、韓国 Professional Scientific InstrumentのDARSA PRO 5200 PL System機械により測定した。
結果は、下記表1のようであった。
前記実施例1と2、及び比較例の封止材組成物を、青色LED(波長450nm)チップを備えるLEDパッケージ内に実装して、輝度増加率を測定した。用いられた発光素子パッケージは、リードフレーム上にダイボンディングで連結されているチップを発光源とする。発光素子とリードフレームが電気的に連結されるように、金属ワイヤボンディングをした後、前記透明封止材料であるシリコン樹脂と無機ナノ粒子が分散されている封止材でモールド(mold)されている構成である。前記輝度増加率は、比較例を基準として輝度が増加された程度を百分率で示したことである。輝度測定は、韓国 Professional Scientific InstrumentのDARSA PRO 5200 PL System機械により測定した。
結果は、下記表1のようであった。
前記表1に確認できるように、封止材組成物に希土類金属無機酸化物粒子が含まれた場合、輝度が驚ろくほど増加したことが分かる。特に、具体的には、Y2O3粒子に比して、Y(OH)CO3粒子が、同じ3重量%容量で輝度向上に約2倍以上の効果を示した。
Claims (6)
- 高分子樹脂内に下記式1に示される化合物を含むLED封止材。
Ma(OH)b(CO3)cOd (式1)
ここで、Mは、Sc、Y、La,Al,Lu,Ga,Zn,V,Zr,Ca、Sr、Ba,Sn,Mn,Bi又はAcであり、aは1又は2、bは0〜2、cは0〜3、dは0〜3であり、但し、b、c及びdは、同時に0ではなく、b及びcは同時に0であるか、同時に0ではない。 - 前記式1の化合物は、Y(OH)CO3であることを特徴とする請求項1に記載のLED封止材。
- 前記式1の化合物は、Y2O3であることを特徴とする請求項1に記載のLED封止材。
- 前記式1の化合物は、1.6〜2.3範囲内の屈折率を有することを特徴とする請求項1に記載のLED封止材。
- 前記高分子樹脂は、シリコン系樹脂、フェノール系樹脂、アクリル樹脂、ポリスチレン、ポリウレタン、ベンゾグアナミン樹脂、及びエポキシ系樹脂からなる群より選ばれる1種以上であることを特徴とする請求項1に記載のLED封止材。
- 蛍光体粒子をさらに含むことを特徴とする請求項1に記載のLED封止材。
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