JP2017220362A - Method for manufacturing fuel cell separator - Google Patents

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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To suppress a power-generating body from being damaged by a separator.SOLUTION: A method for manufacturing a separator according to the present invention comprises the steps of applying carbon black to each surface of a metal separator material including titanium as a primary component and then, performing thermal treatment on the separator material, thereby forming a mixture layer including the carbon black and an oxide of metal included in the separator material on each surface of the separator material and an excess carbon layer including carbon black remaining on the mixture layer. The method further comprises: a removing step of removing the excess carbon layer formed on the second face while supporting the first face of the surfaces of the separator material and then, removing the excess carbon layer formed on the first face while supporting the second face with the excess carbon layer removed therefrom after the thermal treatment step; and a press work step of performing a press work on the separator material using the second face as a face to form a reactive gas flow path for supplying a reactive gas to a power-generating body after the removing step.SELECTED DRAWING: Figure 3

Description

本発明は、燃料電池用セパレータの製造方法に関するものである。   The present invention relates to a method for manufacturing a fuel cell separator.

一般に、燃料電池は、複数の単セルが積層された燃料電池スタックを有している。各単セルは、例えば、特許文献1に記載されているように、膜電極接合体を2枚のセパレータで挟持して構成される。セパレータの一方の面には、単セル内に反応ガスを流すための反応ガス流路が形成され、他方の面には単セル内に冷却媒体を流すための冷却媒体流路が形成されている。また、セパレータの周縁部には、反応ガスの入口および出口として機能する反応ガスマニホールド開口と、冷却媒体流路の入口および出口として機能する冷却媒体マニホールド開口とが形成されている。このようなセパレータは、例えば、金属製のセパレータ材をプレス加工して形成することができる。   Generally, a fuel cell has a fuel cell stack in which a plurality of single cells are stacked. Each single cell is configured by sandwiching a membrane electrode assembly between two separators, as described in Patent Document 1, for example. On one surface of the separator, a reaction gas channel for flowing a reaction gas in the single cell is formed, and on the other surface, a cooling medium channel for flowing a cooling medium in the single cell is formed. . In addition, a reaction gas manifold opening that functions as an inlet and an outlet for the reaction gas and a cooling medium manifold opening that functions as an inlet and an outlet for the cooling medium flow path are formed at the peripheral edge of the separator. Such a separator can be formed, for example, by pressing a metal separator material.

特開2015−149265号公報Japanese Patent Laying-Open No. 2015-149265

ここで、セパレータは、導電性及び導電耐久性に優れることが好ましい。「導電耐久性」とは、高い導電性が燃料電池のセル内部の高温・酸性雰囲気の中においても長時間維持されることを意味する。そこで、発明者は、導電性及び導電耐久性が両立された状態を可能とする新たな表面処理方法を用いてセパレータ材に表面処理を行ない、表面処理を行なったセパレータ材をプレス加工するセパレータ材の製造方法を採用することとした。しかし、この表面処理方法では、プレス加工後のセパレータの表面にバリのような凹凸が発生する可能性があることが判った。そして、このような凹凸が発生したセパレータを用いて、膜電極接合体を挟持して単セルを構成した場合、セパレータの表面の凹凸によって膜電極接合体が損傷する可能性があることが判った。   Here, the separator is preferably excellent in conductivity and conductivity durability. “Conductive durability” means that high conductivity is maintained for a long time even in a high temperature / acid atmosphere inside the fuel cell. Therefore, the inventor performs a surface treatment on the separator material by using a new surface treatment method that enables a state in which both conductivity and conductivity durability are compatible, and presses the separator material that has been subjected to the surface treatment. The manufacturing method was adopted. However, it has been found that this surface treatment method may cause burrs and other irregularities on the surface of the separator after press working. Then, it was found that when a single cell was configured by sandwiching a membrane electrode assembly using a separator with such irregularities, the membrane electrode assembly could be damaged by the irregularities on the surface of the separator. .

本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の形態として実現することが可能である。   SUMMARY An advantage of some aspects of the invention is to solve at least a part of the problems described above, and the invention can be implemented as the following forms.

(1)本発明の一形態によれば、発電体を挟持して燃料電池のセルを形成するためのセパレータの製造方法が提供される。このセパレータの製造方法は、(a)チタンを主成分とする金属製のセパレータ材の両側の表面にカーボンブラックを塗工する塗工工程と、(b)前記塗工工程の後に、前記セパレータ材を熱処理することによって、前記セパレータ材の両側の表面に、前記カーボンブラックと前記セパレータ材の含有金属の酸化物とを含有する混合層と、前記混合層の上に残存する前記カーボンブラックで構成された余剰カーボン層と、を形成する熱処理工程と、(c)前記熱処理工程の後に、前記セパレータ材の両側の表面のうち第1の面を支持して第2の面に形成されている前記余剰カーボン層を除去する第1の除去工程と、(d)前記第1の除去工程の後に、前記余剰カーボン層が除去された前記第2の面を支持して前記第1の面に形成されている前記余剰カーボン層を除去する第2の除去工程と、(e)前記第2の除去工程の後に、前記第2の面を前記発電体に反応ガスを供給するための反応ガス流路を形成する面として、前記セパレータ材をプレス加工するプレス加工工程と、を備える。
この形態のセパレータの製造方法では、第1の除去工程において支持される第2の面は余剰カーボン層が存在しているので、第2の除去工程において余剰カーボン層が除去された場合において、その混合層にはキズが発生する可能性が小さい。これに対して、第2の除去工程において支持される第1の面は、第1の除去工程において余剰カーボン層が除去された後であるので、混合層の表面にキズが発生する可能性が高い。プレス加工工程においてキズが発生した箇所では、バリのような鋭い凹凸形状が発生する可能性がある。これに対して、上記実施形態の製造方法におけるプレス加工工程では、第2の面を前記発電体に反応ガスを供給するための反応ガス流路を形成する面として、セパレータ材をプレス加工するので、作製したセパレータを用いて燃料電池のセルを形成した場合に、セパレータに発生したキズによって発電体が損傷することを抑制することができる。
(1) According to one form of this invention, the manufacturing method of the separator for pinching a power generation body and forming the cell of a fuel cell is provided. The separator manufacturing method includes: (a) a coating process in which carbon black is applied to both surfaces of a metal separator material containing titanium as a main component; and (b) the separator material after the coating process. Is formed of a mixed layer containing the carbon black and an oxide of a metal contained in the separator material on both surfaces of the separator material, and the carbon black remaining on the mixed layer. A surplus carbon layer, and (c) the surplus formed on the second surface by supporting the first surface of the surfaces on both sides of the separator material after the heat treatment step. A first removal step of removing the carbon layer; and (d) after the first removal step, the second surface from which the excess carbon layer has been removed is supported to be formed on the first surface. Before A second removal step for removing the surplus carbon layer; and (e) a surface that forms a reaction gas flow path for supplying a reaction gas to the power generator after the second removal step. And a pressing process for pressing the separator material.
In the separator manufacturing method of this embodiment, since the surplus carbon layer is present on the second surface supported in the first removal step, when the surplus carbon layer is removed in the second removal step, There is little possibility of scratches in the mixed layer. In contrast, since the first surface supported in the second removal step is after the excess carbon layer is removed in the first removal step, there is a possibility that scratches may occur on the surface of the mixed layer. high. There is a possibility that a sharp uneven shape such as a burr may occur at a place where a scratch is generated in the press working process. On the other hand, in the press working step in the manufacturing method of the above embodiment, the separator material is pressed with the second surface as a surface that forms a reaction gas flow path for supplying the reaction gas to the power generator. When the fuel cell is formed using the manufactured separator, it is possible to prevent the power generator from being damaged by a scratch generated in the separator.

本発明は、種々の形態で実現することも可能であり、例えば、燃料電池のセルを形成するためのセパレータの製造方法だけでなく、燃料電池のセルの製造方法の形態で実現することができる。   The present invention can be realized in various forms, for example, in the form of not only a separator manufacturing method for forming a fuel cell, but also a fuel cell manufacturing method. .

本発明における燃料電池用セパレータを適用した燃料電池スタックの概略構成を示す斜視図である。It is a perspective view which shows schematic structure of the fuel cell stack to which the separator for fuel cells in this invention is applied. 本発明の製造方法で得られるアノード側セパレータをMEAプレートとは反対側から見た概略平面図である。It is the schematic plan view which looked at the anode side separator obtained with the manufacturing method of this invention from the opposite side to the MEA plate. アノード側セパレータの製造方法を示すフローチャートである。It is a flowchart which shows the manufacturing method of an anode side separator. 表面処理工程としての塗工工程及び熱処理工程を実行する表面処理装置の例を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows the example of the surface treatment apparatus which performs the coating process and heat treatment process as a surface treatment process. 余剰カーボンの除去工程としての第1及び第2の除去工程を実行する余剰カーボン除去装置の例を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows the example of the surplus carbon removal apparatus which performs the 1st and 2nd removal process as a surplus carbon removal process. プレス加工工程を実行するプレス加工装置の例を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows the example of the press work apparatus which performs a press work process. 単セルの製造方法を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows the manufacturing method of a single cell. 単セルにおけるMEAプレートの発電部に対応する一部を拡大して示す断面図である。It is sectional drawing which expands and shows a part corresponding to the electric power generation part of the MEA plate in a single cell.

A.燃料電池スタック及びセパレータの構成:
図1は、本発明における燃料電池用セパレータ40,50を適用した燃料電池スタック100の概略構成を示す斜視図である。燃料電池スタック100は、複数の単セル140が、図1に示すX軸方向に積層されて形成されている。図中で、X軸およびZ軸は水平面と平行であり、+Y方向は鉛直上方向を示し、−Y方向は鉛直下方を示す。単セル140は、膜電極接合体(以下、「MEA」(Membrane−Electrode Assembly)と呼ぶ)プレート30と、MEAプレート30を挟んで配置された2つの燃料電池用セパレータ、すなわち、アノード側セパレータ50とカソード側セパレータ40と、を備えている。MEAプレート30は、発電部32と、発電部32の周囲を囲んで配置された支持フレーム31とを備えている。発電部32は、単セル140の積層方向(X軸方向)に沿って配置されているMEAとMEAを挟む2つのガス拡散層とを有する。なお、発電部32を1つの膜電極ガス拡散層接合体(MEGA)により構成してもよい。燃料電池スタック100は、いわゆる固体高分子型燃料電池であり、反応ガス(酸化剤ガスおよび燃料ガス)の供給部や、冷却媒体の供給部等と共に燃料電池システムを構成する。このような燃料電池システムは、例えば、駆動用電源を供給するためのシステムとして、車両等に搭載されて用いられる。なお、MEAプレート30より具体的には発電部32が「発電体」に相当する。
A. Configuration of fuel cell stack and separator:
FIG. 1 is a perspective view showing a schematic configuration of a fuel cell stack 100 to which fuel cell separators 40 and 50 according to the present invention are applied. The fuel cell stack 100 is formed by stacking a plurality of single cells 140 in the X-axis direction shown in FIG. In the figure, the X axis and the Z axis are parallel to the horizontal plane, the + Y direction indicates a vertically upward direction, and the −Y direction indicates a vertically downward direction. The unit cell 140 includes a membrane electrode assembly (hereinafter referred to as “MEA” (Membrane-Electrode Assembly)) plate 30 and two fuel cell separators disposed between the MEA plates 30, that is, an anode-side separator 50. And a cathode-side separator 40. The MEA plate 30 includes a power generation unit 32 and a support frame 31 disposed so as to surround the power generation unit 32. The power generation unit 32 includes an MEA disposed along the stacking direction (X-axis direction) of the single cells 140 and two gas diffusion layers sandwiching the MEA. In addition, you may comprise the electric power generation part 32 by one membrane electrode gas diffusion layer assembly (MEGA). The fuel cell stack 100 is a so-called polymer electrolyte fuel cell, and constitutes a fuel cell system together with a reaction gas (oxidant gas and fuel gas) supply unit, a cooling medium supply unit, and the like. Such a fuel cell system is mounted on a vehicle or the like and used as a system for supplying driving power, for example. More specifically, the power generation unit 32 corresponds to the “power generation body” than the MEA plate 30.

図2は、本発明の製造方法で得られるアノード側セパレータ50をMEAプレート30とは反対側から見た概略平面図である。アノード側セパレータ50の長手方向の一端縁部には、燃料ガス入口マニホールド開口62と、冷却媒体出口マニホールド開口84と、酸化剤ガス入口マニホールド開口72と、が上から下へと順に並んで設けられている。これに対して、他端縁部には、酸化剤ガス出口マニホールド開口74と、冷却媒体入口マニホールド開口82と、燃料ガス出口マニホールド開口64と、が上から下へと順に並んで設けられている。燃料ガス入口マニホールド開口62および燃料ガス出口マニホールド開口64と、酸化剤ガス入口マニホールド開口72および酸化剤ガス出口マニホールド開口74と、冷却媒体入口マニホールド開口82および冷却媒体出口マニホールド開口84、はアノード側セパレータ50の長手方向の両側の外縁部分で互いに対向するように配置されている。なお、各マニホールド開口62,64,72,74,82,84は略矩形状である。   FIG. 2 is a schematic plan view of the anode separator 50 obtained by the manufacturing method of the present invention as viewed from the side opposite to the MEA plate 30. A fuel gas inlet manifold opening 62, a coolant outlet manifold opening 84, and an oxidant gas inlet manifold opening 72 are arranged in this order from top to bottom at one end edge in the longitudinal direction of the anode separator 50. ing. On the other hand, an oxidant gas outlet manifold opening 74, a cooling medium inlet manifold opening 82, and a fuel gas outlet manifold opening 64 are provided in order from the top to the bottom at the other end edge. . The fuel gas inlet manifold opening 62 and the fuel gas outlet manifold opening 64, the oxidant gas inlet manifold opening 72 and the oxidant gas outlet manifold opening 74, the cooling medium inlet manifold opening 82 and the cooling medium outlet manifold opening 84 are anode side separators. 50 are arranged so as to face each other at the outer edge portions on both sides in the longitudinal direction. Each manifold opening 62, 64, 72, 74, 82, 84 is substantially rectangular.

アノード側セパレータ50のMEAプレート30とは反対側の面においては、冷却媒体入口マニホールド開口82と冷却媒体出口マニホールド開口84との間に、冷却媒体流路溝54が形成されている。複数の単セル140が積層された状態では、冷却媒体入口マニホールド開口82と、冷却媒体流路溝54と、冷却媒体出口マニホールド開口84とが互いに連通して、冷却媒体流路面200を構成する。アノード側セパレータ50のMEAプレート30側には、発電部32のMEAのアノード側の部分に燃料ガス(反応ガス)を供給するための燃料ガス流路溝(不図示)が形成されており、燃料ガス入口マニホールド開口62と、燃料ガス流路溝と、燃料ガス出口マニホールド開口64とが互いに連通して、燃料ガス流路面を構成する。   A cooling medium passage groove 54 is formed between the cooling medium inlet manifold opening 82 and the cooling medium outlet manifold opening 84 on the surface of the anode side separator 50 opposite to the MEA plate 30. In the state where the plurality of single cells 140 are stacked, the cooling medium inlet manifold opening 82, the cooling medium passage groove 54, and the cooling medium outlet manifold opening 84 communicate with each other to form the cooling medium passage surface 200. A fuel gas passage groove (not shown) for supplying fuel gas (reactive gas) to the anode side portion of the MEA of the power generation unit 32 is formed on the MEA plate 30 side of the anode side separator 50. The gas inlet manifold opening 62, the fuel gas passage groove, and the fuel gas outlet manifold opening 64 communicate with each other to form a fuel gas passage surface.

図2において、各反応ガスマニホールド開口62,64,72,74および冷却媒体流路面200それぞれの外縁を並走するようにシール部材80が形成されており、アノード側セパレータ50に配置されている。シール部材80は、複数の単セル140を積層した際に、隣接する他の単セル140のカソード側セパレータ40の表面に当接し、2つの単セル140の間を密封する機能を有する。具体的には、シール部材80において、マニホールド開口62,64をそれぞれ囲む部分が燃料ガスの漏洩を抑制するためのものであり、マニホールド開口72,74をそれぞれ囲む部分が酸化剤ガスの漏洩を抑制するためのものであり、冷却媒体流路面200を囲む部分が冷却媒体の漏洩を抑制するためのものである。   In FIG. 2, a seal member 80 is formed so as to run along each outer edge of each of the reaction gas manifold openings 62, 64, 72, 74 and the cooling medium flow path surface 200, and is disposed on the anode side separator 50. The seal member 80 has a function of contacting the surface of the cathode separator 40 of another adjacent unit cell 140 when the plurality of unit cells 140 are stacked, and sealing between the two unit cells 140. Specifically, in the seal member 80, the portions surrounding the manifold openings 62 and 64 are for suppressing fuel gas leakage, and the portions surrounding the manifold openings 72 and 74 are for suppressing oxidant gas leakage. The portion surrounding the cooling medium flow path surface 200 is for suppressing leakage of the cooling medium.

なお、図示を省略するが、本発明の製造方法で得られるカソード側セパレータ40も、アノード側セパレータ50と同様に、燃料ガス、酸化剤ガス、及び冷却媒体の各マニホールド開口が設けられている。また、カソード側セパレータ40のMEAプレート30側の面には、発電部32のMEAのカソード側の部分に酸化剤ガス(反応ガス)を供給するための酸化剤ガス流路溝が形成されており、MEAプレート30とは反対側の面には冷却媒体流路溝が形成されている。   Although not shown, the cathode side separator 40 obtained by the manufacturing method of the present invention is also provided with manifold openings for fuel gas, oxidant gas, and cooling medium, similarly to the anode side separator 50. Further, an oxidant gas flow channel for supplying an oxidant gas (reactive gas) to the cathode side portion of the MEA of the power generation unit 32 is formed on the surface of the cathode side separator 40 on the MEA plate 30 side. A cooling medium flow channel is formed on the surface opposite to the MEA plate 30.

B.燃料電池用セパレータの製造方法:
図3は、アノード側セパレータ50の製造方法を示すフローチャートである。このセパレータの製造方法では、以下で説明するように、セパレータ材の表面処理工程として、セパレータ材にカーボンを塗工する塗工工程T1、及び、熱処理工程T2を実行し、表面処理後の余剰カーボンの除去工程として第1の除去工程T3及び第2の除去工程T4を実行し、プレス加工工程T5を実行して、アノード側セパレータ50を形成する。
B. Manufacturing method of fuel cell separator:
FIG. 3 is a flowchart showing a method for manufacturing the anode-side separator 50. In this separator manufacturing method, as will be described below, as a surface treatment process for the separator material, a coating process T1 for applying carbon to the separator material and a heat treatment process T2 are performed, and surplus carbon after the surface treatment is performed. As the removal step, the first removal step T3 and the second removal step T4 are executed, and the press working step T5 is executed to form the anode-side separator 50.

図4は、表面処理工程としての塗工工程T1(図3)及び熱処理工程T2(図3)を実行する表面処理装置500の例を示す説明図である。表面処理装置500は、供給ロール510と塗工部520と熱処理部530と巻き取りロール540とを備える。供給ロール510にはロール状のセパレータ材TSがセットされている。セパレータ材TSの材料としては、SUS(鉄、クロム、ニッケル)、チタン、チタン合金等の金属製の板を採用することができ、特にチタンを主成分とする金属板を使用することが好ましい。本実施形態では、チタンの板材が採用されている。なお、供給ロール510にセットされるロール状のセパレータ材TSの表面には、通常、酸化チタン被膜が付着しているが、表面処理の説明において省略しても差し支えないため、図示及び説明の便宜上省略している。   FIG. 4 is an explanatory diagram showing an example of a surface treatment apparatus 500 that performs a coating process T1 (FIG. 3) and a heat treatment process T2 (FIG. 3) as a surface treatment process. The surface treatment apparatus 500 includes a supply roll 510, a coating unit 520, a heat treatment unit 530, and a take-up roll 540. A roll separator material TS is set on the supply roll 510. As a material for the separator material TS, a metal plate such as SUS (iron, chromium, nickel), titanium, titanium alloy or the like can be used, and it is particularly preferable to use a metal plate mainly composed of titanium. In the present embodiment, a titanium plate material is employed. Although a titanium oxide film is usually attached to the surface of the roll-shaped separator material TS set on the supply roll 510, it may be omitted in the description of the surface treatment. Omitted.

塗工部520は、第1及び第2の塗工部520a,520bを有している。第1の塗工部520aは、カーボンーボンブラックの分散液を塗料として、供給ロール510から供給される帯状のセパレータ材TSの一方の表面にカーボンブラックを塗工する。第2の塗工部520bは、セパレータ材TSの他方の表面にカーボンブラックを塗工する。これにより、塗工部520は、セパレータ材TSの両側の表面にカーボンブラックを塗工する塗工工程T1(図3)を実行する。この結果、セパレータ材TSの両側の表面にはカーボン層C1が形成される。分散液の溶媒としては、水やエタノール、トルエン、シクロヘキサノン等が用いられる。第1及び第2の塗工部520a,520bとしては、バーコーターや、ロールコーター、グラビアコーター、ダイコーター等の種々の一般的な塗工装置が採用可能である。図4の例ではダイコーターが採用されている。   The coating unit 520 includes first and second coating units 520a and 520b. The first coating unit 520a applies carbon black to one surface of the strip-shaped separator material TS supplied from the supply roll 510 using a carbon-bon black dispersion as a paint. The second coating part 520b applies carbon black to the other surface of the separator material TS. Thereby, the coating part 520 performs the coating process T1 (FIG. 3) which coats carbon black on the surface of the both sides of the separator material TS. As a result, carbon layers C1 are formed on the surfaces on both sides of the separator material TS. As the solvent for the dispersion, water, ethanol, toluene, cyclohexanone, or the like is used. As the first and second coating units 520a and 520b, various general coating apparatuses such as a bar coater, a roll coater, a gravure coater, and a die coater can be employed. In the example of FIG. 4, a die coater is employed.

カーボンブラックの粉末の粒径は20〜200nmが好ましい。カーボンブラックの粉末は塗料中で凝集体を作りやすい傾向があるが、後述する熱処理によって高い導電性及び導電耐久性を得るためには、凝集体を形成させないように工夫された塗料を用いるのが好ましい。例えば、カーボンブラックの表面にカルボキシル基などの官能基を化学結合させて、お互いの反発を強めるようにして分散性を高めたカーボンブラック粉を用いて調整した塗料を用いるのが好ましい。   The particle size of the carbon black powder is preferably 20 to 200 nm. Carbon black powder tends to form aggregates in the paint, but in order to obtain high conductivity and conductive durability by heat treatment described later, it is necessary to use a paint that is devised not to form aggregates. preferable. For example, it is preferable to use a paint prepared by using carbon black powder in which dispersibility is enhanced by chemically bonding a functional group such as a carboxyl group to the surface of carbon black to enhance the repulsion between each other.

カーボンブラックの粉末の塗布量は、例えば、1μg/cm以上であれば高い導電性及び導電耐久性を得ることができる。また、例えば、2μg/cmとすればより安定した導電耐久性を得ることができる。なお、カーボンブラックの粉末の塗布量の上限は、例えば、50μg/cm程度とするのが好ましい。カーボンブラックの粉末の塗布量をこれ以上多くしても導電性及び導電耐久性を向上させる効果が飽和する一方でコストが高くなるので好ましくない。 If the coating amount of the carbon black powder is, for example, 1 μg / cm 2 or more, high conductivity and conductive durability can be obtained. For example, if it is set to 2 μg / cm 2 , more stable conductive durability can be obtained. The upper limit of the coating amount of the carbon black powder is preferably about 50 μg / cm 2 , for example. Increasing the coating amount of the carbon black powder is not preferable because the effect of improving conductivity and conductivity durability is saturated while the cost is increased.

熱処理部530は、塗工工程後のセパレータ材TSを熱処理する熱処理工程T2(図3)を実行する。熱処理部530には、装置内温度調整装置及び装置内酸素分圧調整装置が設けられている。熱処理工程は、酸素分圧が1.3X10−3〜21Paの範囲で行うことが好ましく、1.3×10−2〜21Paの範囲で行なうことが更に好ましい。また、熱処理の温度は、例えば、300〜900℃の温度範囲とするのが好ましい。そのうち、600〜800℃の温度範囲が特に好ましく、600〜700℃の温度範囲が更に好ましい。 The heat treatment part 530 executes a heat treatment step T2 (FIG. 3) for heat-treating the separator material TS after the coating step. The heat treatment unit 530 is provided with an in-apparatus temperature adjustment apparatus and an in-apparatus oxygen partial pressure adjustment apparatus. Heat treatment step, it is preferable that the oxygen partial pressure in a range of 1.3X10 -3 ~21Pa, it is more preferably carried out in the range of 1.3 × 10 -2 ~21Pa. Moreover, it is preferable that the temperature of heat processing shall be the temperature range of 300-900 degreeC, for example. Among these, a temperature range of 600 to 800 ° C is particularly preferable, and a temperature range of 600 to 700 ° C is more preferable.

熱処理工程によって、セパレータ材TSから外方拡散したチタン原子(「含有金属」に相当する)の一部又は全部が酸化されて酸化チタン(「酸化物」に相当する)になる。これにより、セパレータ材TSの両側の表面には、生成された酸化チタンと、カーボン層C1のうちセパレータ材TSの表面に近い部分のカーボンブラックの粒子と、を含有する混合層TCが形成される。混合層TCの上にはカーボン層C1が残存し、余剰カーボン層C1sを構成する。すなわち、熱処理工程によって、セパレータ材TSの両側の表面に混合層TC及び余剰カーボン層C1sが形成される。混合層TCの厚さは10nm〜500nmの範囲内にあることが好ましい。なお、熱処理の時間は、熱処理の温度及び混合層TCの目標とする厚さに応じて、適宜に設定することができる。また、熱処理前のカーボン層C1の厚さは、混合層TCの目標とする厚さよりも大きな厚さに設定される。例えば、厚さ200nmのカーボン層C1が形成されたセパレータ材TSを650℃で30秒加熱した場合、厚さが100nmの混合層TCが形成され、残存する厚さ100nmのカーボン層C1が余剰カーボン層C1sとなる。   In the heat treatment step, a part or all of titanium atoms (corresponding to “containing metal”) diffused outward from the separator material TS are oxidized to titanium oxide (corresponding to “oxide”). Thereby, on both surfaces of the separator material TS, a mixed layer TC containing the generated titanium oxide and carbon black particles in a portion near the surface of the separator material TS in the carbon layer C1 is formed. . The carbon layer C1 remains on the mixed layer TC to form an excess carbon layer C1s. That is, the mixed layer TC and the surplus carbon layer C1s are formed on the surfaces on both sides of the separator material TS by the heat treatment process. The thickness of the mixed layer TC is preferably in the range of 10 nm to 500 nm. Note that the heat treatment time can be appropriately set according to the heat treatment temperature and the target thickness of the mixed layer TC. Further, the thickness of the carbon layer C1 before the heat treatment is set to a thickness larger than the target thickness of the mixed layer TC. For example, when the separator material TS on which the carbon layer C1 with a thickness of 200 nm is formed is heated at 650 ° C. for 30 seconds, a mixed layer TC with a thickness of 100 nm is formed, and the remaining carbon layer C1 with a thickness of 100 nm is an excess carbon. It becomes layer C1s.

混合層TCに含まれる酸化チタンは、結晶性のルチル構造のものを含み、この部分は、導電耐食性に優れる。一方、混合層TCに含まれるカーボンブラックは、2つのカーボン原子同士の共有結合を有するカーボンブラック単体のカーボンブラック粒子として存在しており、混合層TCの厚さ方向に沿って分布している。すなわち、混合層TCに分布するカーボンブラックは、電流を流す導電パスとしての役割を果たしている。また、カーボンブラックは酸化に対して安定であるため、混合層TCに含まれるカーボンブラックによる導電性が安定的に維持される。従って、混合層TCが形成されたセパレータ材TSを用いてセパレータを作製した場合に、セパレータの高い導電性及び導電耐久性を両立させることができる。   The titanium oxide contained in the mixed layer TC includes a crystalline rutile structure, and this portion is excellent in conductive corrosion resistance. On the other hand, the carbon black contained in the mixed layer TC exists as carbon black particles of a single carbon black having a covalent bond between two carbon atoms, and is distributed along the thickness direction of the mixed layer TC. That is, the carbon black distributed in the mixed layer TC plays a role as a conductive path through which a current flows. Moreover, since carbon black is stable against oxidation, the conductivity of the carbon black contained in the mixed layer TC is stably maintained. Therefore, when a separator is produced using the separator material TS on which the mixed layer TC is formed, both high conductivity and conductive durability of the separator can be achieved.

セパレータ材TSの両側の表面に混合層TC及び余剰カーボン層C1sが形成された熱処理済みセパレータ材TCCCSは、巻き取りロール540でロール状に巻き取られる。   The heat-treated separator material TCCCS in which the mixed layer TC and the surplus carbon layer C1s are formed on the surfaces on both sides of the separator material TS is wound up in a roll shape by a winding roll 540.

図5は、余剰カーボンの除去工程としての第1及び第2の除去工程T3,T4(図3)を実行する余剰カーボン除去装置600の例を示す説明図である。図5(A)は第1の除去工程T3を実行する場合を示し、図5(B)は第2の除去工程T4を実行する場合を示している。余剰カーボン除去装置600は、供給ロール610と余剰カーボン除去部620と、巻き取りロール630と、を備える。   FIG. 5 is an explanatory diagram showing an example of the surplus carbon removing device 600 that executes the first and second removing steps T3 and T4 (FIG. 3) as the surplus carbon removing step. FIG. 5A shows a case where the first removal step T3 is executed, and FIG. 5B shows a case where the second removal step T4 is executed. The surplus carbon removing device 600 includes a supply roll 610, a surplus carbon removing unit 620, and a take-up roll 630.

第1の除去工程T3を実行する場合には、図5(A)に示すように、余剰カーボン除去装置600の供給ロール610には、ロール状の熱処理済みセパレータ材TCCCSがセットされる。供給ロール610は、熱処理済みセパレータ材TCCCSの第1の面S1を上向き、第2の面S2を下向きに、熱処理済みセパレータ材TCCCSを余剰カーボン除去部620へ向けて送り出す。   When the first removal step T3 is executed, as shown in FIG. 5A, a roll-shaped heat-treated separator material TCCCS is set on the supply roll 610 of the surplus carbon removing apparatus 600. The supply roll 610 sends the heat-treated separator material TCCCS toward the surplus carbon removing unit 620 with the first surface S1 of the heat-treated separator material TCCCS facing upward and the second surface S2 facing downward.

余剰カーボン除去部620は、支持台622と、支持台622に対向配置されるウォータージェット(以下、「WJ」と呼ぶ)ノズル621と、を有している。余剰カーボン除去部620は、供給ロール610から供給される熱処理済みセパレータ材TCCCSの下向きの第2の面S2を支持台622で支持し、熱処理済みセパレータ材TCCCSの上向きの第1の面S1のうち支持台622で支持された状態の部分にWJを噴射する。WJが当てられた部分では、WJの水圧によって余剰カーボン層C1sの少なくとも一部が除去される。これにより、余剰カーボン除去部620は、供給ロール610から供給される熱処理済みセパレータ材TCCCCSの第1の面S1の余剰カーボン層C1sを除去する第1の除去工程T3を実行する。なお、本明細書において、「余剰カーボン層を除去する」とは、余剰カーボン層の全部または一部を除去することを意味する。但し、燃料電池の発電領域(MEAの領域)や、シール部材80が設けられる領域、支持フレーム31に接触する領域に関しては、余剰カーボンを除去することが好ましい。WJノズル621から噴射されるWJの条件としては、例えば、流量10L/minの場合において、80MPa〜100MPaの水圧の範囲に設定されることが好ましい。水圧が80MPa未満の場合には、余剰カーボン層を完全に除去しきれない可能性があり、水圧が100MPa超の場合には、セパレータ材を変形させてしまう可能性があるからである。なお、この条件の範囲は、これに限定されるものではなく、流量に応じて、セパレータ材を変形させることなく余剰カーボン層を所望の量だけ除去することが可能な範囲に適宜設定されることが好ましい。   The surplus carbon removing unit 620 includes a support base 622 and a water jet (hereinafter referred to as “WJ”) nozzle 621 disposed to face the support base 622. The surplus carbon removing unit 620 supports the downward second surface S2 of the heat-treated separator material TCCCS supplied from the supply roll 610 by the support base 622, and is included in the upward first surface S1 of the heat-treated separator material TCCCS. WJ is sprayed to the portion supported by the support base 622. In the portion where the WJ is applied, at least a part of the surplus carbon layer C1s is removed by the water pressure of the WJ. Accordingly, the surplus carbon removing unit 620 executes a first removing step T3 that removes the surplus carbon layer C1s on the first surface S1 of the heat-treated separator material TCCCCS supplied from the supply roll 610. In the present specification, “removing the surplus carbon layer” means removing all or a part of the surplus carbon layer. However, it is preferable to remove excess carbon in the power generation region (MEA region) of the fuel cell, the region where the seal member 80 is provided, and the region in contact with the support frame 31. As a condition of WJ injected from the WJ nozzle 621, for example, in the case of a flow rate of 10 L / min, it is preferable to set the water pressure within a range of 80 MPa to 100 MPa. This is because if the water pressure is less than 80 MPa, the excess carbon layer may not be completely removed, and if the water pressure exceeds 100 MPa, the separator material may be deformed. In addition, the range of this condition is not limited to this, and according to the flow rate, it is appropriately set within a range in which a surplus carbon layer can be removed by a desired amount without deforming the separator material. Is preferred.

第1の面S1の余剰カーボン層C1sが除去された片面カーボン除去済みセパレータ材TCCSは、余剰カーボン層C1sが除去済みの第1の面S1が内側を向き、余剰カーボン層C1sが未除去の第2の面S2が外側を向くように、巻き取りロール630でロール状に巻き取られる。   The single-sided carbon-removed separator material TCCS from which the surplus carbon layer C1s of the first surface S1 has been removed has the first surface S1 from which the surplus carbon layer C1s has been removed facing inward and the surplus carbon layer C1s has not been removed. It winds up in roll shape with the winding roll 630 so that 2 surface S2 may face an outer side.

第2の除去工程T4を実行する場合には、図5(B)に示すように、余剰カーボン除去装置600の供給ロール610には、ロール状に巻き取られた片面カーボン除去済みセパレータ材TCCSがセットされる。供給ロール610は、片面カーボン除去済みセパレータ材TCCSの余剰カーボン層C1sが未除去の第2の面S2を上向き、余剰カーボン層除去済みの第1の面S1を下向きに、片面カーボン除去済みセパレータ材TCCSを余剰カーボン除去部620へ向けて送り出す。   When performing the second removal step T4, as shown in FIG. 5B, the supply roll 610 of the surplus carbon removal device 600 has a single-sided carbon-removed separator material TCCS wound up in a roll shape. Set. The supply roll 610 has a single-sided carbon-removed separator material, with the surplus carbon layer C1s of the single-sided carbon-removed separator material TCCS facing upward, the second surface S2 from which the surplus carbon layer has been removed facing upward. The TCCS is sent to the surplus carbon removing unit 620.

余剰カーボン除去部620は、供給ロール610から供給される片面カーボン除去済みセパレータ材TCCSの下向きの第1の面S1を支持台622で支持し、片面カーボン除去済みセパレータ材TCCSの上向きの第2の面S2にWJを噴射し、第2の面の余剰カーボン層C1sを除去する第2の除去工程T4を実行する。なお、WJの水圧の条件については、上述した場合と同様である。   The surplus carbon removing unit 620 supports the first downward surface S1 of the single-sided carbon-removed separator material TCCS supplied from the supply roll 610 by the support base 622, and the second upwardly-separated carbon material of the separator material TCCS is directed upward. A second removal step T4 is performed in which WJ is sprayed onto the surface S2 to remove the surplus carbon layer C1s on the second surface. The water pressure conditions for WJ are the same as those described above.

第1の面S1の余剰カーボン層C1sが除去され、かつ、第2の面S2の余剰カーボン層C1sが除去されたカーボン除去済みセパレータ材TCSは、第2の面S2が内側を向き、第1の面S1が外側を向くように、巻き取りロール630でロール状に巻き取られる。   The carbon-separated separator material TCS from which the surplus carbon layer C1s on the first surface S1 has been removed and the surplus carbon layer C1s on the second surface S2 has been removed has the second surface S2 facing inward, Is wound up in a roll shape by a take-up roll 630 so that the surface S1 faces outward.

ここで、セパレータ材の両側の余剰カーボン層C1sを除去するのは、以下の理由による。すなわち、単セル140を構成する場合、セパレータの表面は、シール部材80(図2)やMEAプレート30の支持フレーム31との高い接着性が要求されるが、余剰カーボン層C1sを過度に残したままの場合、この要求を満たすことができないためである。   Here, the reason why the excess carbon layer C1s on both sides of the separator material is removed is as follows. That is, when constituting the single cell 140, the surface of the separator is required to have high adhesiveness with the sealing member 80 (FIG. 2) and the support frame 31 of the MEA plate 30, but the excessive carbon layer C1s is left excessively. This is because this requirement cannot be satisfied.

なお、第2の除去工程T4において、余剰カーボン除去部620の支持台622で直接支持される面は、片面カーボン除去済みセパレータ材TCCSの第1の面S1であり、本実施形態では、余剰カーボン層C1sが除去されて露出した混合層TCである。この混合層TCの表面には、支持台622を通過する際に、支持台622との摩擦により擦りキズが発生する。第2の面S2の余剰カーボン層C1sが除去されて露出した混合層TCには擦りキズは発生していない。   In the second removal step T4, the surface directly supported by the support base 622 of the surplus carbon removing unit 620 is the first surface S1 of the single-sided carbon-removed separator material TCCS. In the present embodiment, surplus carbon The mixed layer TC is exposed by removing the layer C1s. When the surface of the mixed layer TC passes through the support table 622, scratches are generated due to friction with the support table 622. The mixed layer TC exposed by removing the surplus carbon layer C1s on the second surface S2 is free from scratches.

なお、上述の説明では、1つの余剰カーボン除去部620を有する余剰カーボン除去装置600の1回目の動作で第1の除去工程T3を実行し、2回目の動作で第2の除去工程T4を行なう場合を例に説明したが、2つの余剰カーボン除去部620を有する余剰カーボン除去装置の1回の動作で、第1の除去工程T3及び第2の除去工程T4を一括して行うようにしてもよい。   In the above description, the first removal process T3 is performed in the first operation of the surplus carbon removal apparatus 600 having one surplus carbon removal unit 620, and the second removal process T4 is performed in the second operation. Although the case has been described as an example, the first removal process T3 and the second removal process T4 may be performed collectively by one operation of the surplus carbon removing apparatus having the two surplus carbon removing units 620. Good.

図6は、プレス加工工程T5(図3)を実行するプレス加工装置700の例を示す説明図である。プレス加工装置700は、供給ロール710とプレス加工機720とを備える。供給ロール710には、ロール状のカーボン除去済みセパレータ材TCSがセットされる。供給ロール710は、カーボン除去済みセパレータ材TCSの第1の面S1を上向き、第2の面S2を下向きに、カーボン除去済みセパレータ材TCSをプレス加工機720へ向けて送り出す。   FIG. 6 is an explanatory diagram showing an example of a press working apparatus 700 that executes the press working process T5 (FIG. 3). The press working apparatus 700 includes a supply roll 710 and a press working machine 720. A roll-like carbon-removed separator material TCS is set on the supply roll 710. The supply roll 710 sends out the carbon-removed separator material TCS toward the press machine 720 with the first surface S1 of the carbon-removed separator material TCS facing upward and the second surface S2 facing downward.

プレス加工機720は、カーボン除去済みセパレータ材TCSの各マニホールド用の開口位置62a,64a,72a,74a,82a,84aに各マニホールド用の開口62,64,72,74,82,84を形成するとともに、第1の面S1側の冷却媒体流路溝位置54aに冷却媒体流路溝54を形成し、また、切断位置CLで切断することにより、1枚のアノード側セパレータ50を作製することができる。なお、作製されアノード側セパレータ50において、冷却媒体流路溝54が形成された面は第2の除去工程T4において擦りキズが発生した第1の面S1とされており、燃料ガス流路溝(不図示)が形成された面は擦りキズが発生していない第2の面S2とされている。   The press working machine 720 forms the openings 62, 64, 72, 74, 82, 84 for the respective manifolds at the opening positions 62a, 64a, 72a, 74a, 82a, 84a for the respective manifolds of the carbon-removed separator material TCS. At the same time, the cooling medium passage groove 54 is formed in the cooling medium passage groove position 54a on the first surface S1 side, and one anode side separator 50 can be produced by cutting at the cutting position CL. it can. In the manufactured anode side separator 50, the surface on which the cooling medium flow channel 54 is formed is the first surface S1 in which the scratch is generated in the second removal step T4, and the fuel gas flow channel ( The surface on which (not shown) is formed is a second surface S2 in which no scratch is generated.

上記実施形態では、アノード側セパレータ50の製造方法を説明したが、カソード側セパレータ40も同様にして製造することが可能である。この場合において、冷却媒体流路溝が形成された面が第1の面S1とされ、酸化剤ガス流路溝が形成された面が第2の面S2とされる。   In the above embodiment, the method for manufacturing the anode-side separator 50 has been described, but the cathode-side separator 40 can be manufactured in the same manner. In this case, the surface on which the cooling medium flow channel is formed is the first surface S1, and the surface on which the oxidant gas flow channel is formed is the second surface S2.

以上説明したセパレータの製造方法においては、余剰カーボン層の除去工程において擦りキズが発生した第1の面S1に冷却媒体流路溝を形成し、擦りキズが発生しない第2の面S2に燃料ガス流路や酸化剤ガス流路(反応ガス流路)を構成する燃料ガス流路溝や酸化剤ガス流路溝(反応ガス流路溝)を形成している。この理由については、以下で説明する単セルの製造方法において説明する。   In the separator manufacturing method described above, the coolant passage is formed on the first surface S1 where the scratch is generated in the process of removing the surplus carbon layer, and the fuel gas is formed on the second surface S2 where the scratch is not generated. A fuel gas flow channel groove and an oxidant gas flow channel groove (reactive gas flow channel) constituting a flow channel and an oxidant gas flow channel (reactive gas flow channel) are formed. The reason for this will be described in the method for manufacturing a single cell described below.

C.単セルの製造方法:
図7は、単セル140の製造方法を示す説明図である。図7に示すように、MEAプレート30に対して、カソード側セパレータ40を、酸化剤ガス流路溝が形成された第2の面S2側がMEAプレート30側を向くように対向配置するとともに、アノード側セパレータ50を、燃料ガス流路溝が形成された第2の面S2側がMEAプレート側を向くように対向配置する。そして、MEAプレート30をカソード側セパレータ40とアノード側セパレータ50で挟持して加圧することにより、MEAプレート30の支持フレーム31とセパレータ40,50とを貼り合わせる。これにより、MEAプレート30に単セル140を作製することができる。
C. Single cell manufacturing method:
FIG. 7 is an explanatory view showing a method for manufacturing the single cell 140. As shown in FIG. 7, the cathode side separator 40 is opposed to the MEA plate 30 so that the second surface S2 side where the oxidant gas flow channel groove is formed faces the MEA plate 30 side, and the anode side The side separators 50 are arranged to face each other so that the second surface S2 side where the fuel gas passage grooves are formed faces the MEA plate side. Then, the MEA plate 30 is sandwiched between the cathode side separator 40 and the anode side separator 50 and pressed to bond the support frame 31 of the MEA plate 30 and the separators 40 and 50 together. Thereby, the single cell 140 can be produced on the MEA plate 30.

図8は、単セル140(図7)におけるMEAプレート30の発電部32に対応する一部を拡大して示す断面図である。なお、図8は、説明の便宜上、燃料電池スタック100において1つの単セル140のカソード側セパレータ40に隣接する単セル140のアノード側セパレータ50を付記して示している。なお、発電部32は、X軸方向に沿って配置されているMEA321とMEA321を挟むカソード側ガス拡散層322及びアノード側ガス拡散層323と、を有している。   FIG. 8 is an enlarged cross-sectional view showing a part corresponding to the power generation section 32 of the MEA plate 30 in the single cell 140 (FIG. 7). 8 shows the anode side separator 50 of the single cell 140 adjacent to the cathode side separator 40 of one single cell 140 in the fuel cell stack 100 for convenience of explanation. The power generation unit 32 includes an MEA 321 disposed along the X-axis direction and a cathode-side gas diffusion layer 322 and an anode-side gas diffusion layer 323 sandwiching the MEA 321.

図示するように、アノード側セパレータ50において、燃料ガス流路溝52が形成されており、発電部32のアノード側ガス拡散層323に接する面は第2の面S2であり、冷却媒体流路溝54が形成されている面は第1の面S1である。同様に、カソード側セパレータ40において、酸化剤ガス流路溝42が形成されており、発電部32のカソード側ガス拡散層322に接する面は第2の面S2であり、冷却媒体流路溝44が形成されている面は第1の面である。上述したように、第1の面S1は余剰カーボン層C1sを除去する第2の除去工程T4(図3,図5)において、露出する混合層TCの表面に凹凸の擦りキズが発生した面であり、第2の面S2は露出する混合層TCの表面に擦りキズが発生していない面である。   As shown in the figure, in the anode side separator 50, a fuel gas passage groove 52 is formed, and the surface in contact with the anode side gas diffusion layer 323 of the power generation unit 32 is the second surface S2, and the cooling medium passage groove. The surface on which 54 is formed is the first surface S1. Similarly, in the cathode side separator 40, an oxidant gas flow path groove 42 is formed, and the surface in contact with the cathode side gas diffusion layer 322 of the power generation unit 32 is the second surface S2, and the cooling medium flow path groove 44. The surface on which is formed is the first surface. As described above, the first surface S1 is a surface in which uneven scratches are generated on the surface of the exposed mixed layer TC in the second removal step T4 (FIGS. 3 and 5) for removing the excess carbon layer C1s. In addition, the second surface S2 is a surface on which the scratch of the surface of the exposed mixed layer TC is not generated.

ここで、仮に、第1の面S1に酸化剤ガス流路溝42や燃料ガス流路溝52を形成して、セパレータを作製した場合について説明する。この場合、凹凸の擦りキズを有する面がMEAガス拡散層322,323に接することになる。プレス加工工程におけるプレスにより、凹凸が多少潰れて、その深さは浅くなる可能性はあるが、潰れずにバリのような鋭い凹凸形状となって残存する可能性もある。バリのような鋭い凹凸形状が表面に残存していた場合、これがガス拡散層322,323に刺さる可能性がある。また、これがガス拡散層322,323を貫通してMEA321に刺さり、MEA321が損傷する可能性がある。さらに、MEA321のアノードとカソードで短絡を招く可能性がある。   Here, a case will be described in which a separator is manufactured by forming the oxidant gas flow channel groove 42 and the fuel gas flow channel groove 52 on the first surface S1. In this case, the surface having uneven scratches comes into contact with the MEA gas diffusion layers 322 and 323. There is a possibility that the unevenness is somewhat crushed by the press in the pressing process and the depth is shallow, but there is a possibility that it remains as a sharp uneven shape like a burr without being crushed. If sharp irregularities such as burrs remain on the surface, there is a possibility that the gas diffusion layers 322 and 323 may be stuck. Moreover, this may penetrate the gas diffusion layers 322 and 323 and pierce the MEA 321, possibly causing damage to the MEA 321. Furthermore, there is a possibility of causing a short circuit between the anode and the cathode of the MEA 321.

一方、本実施形態により作製されたセパレータ40,50は、擦りキズを有する面である第1の面S1を発電部32のガス拡散層322,323に接する面とは反対側で冷却媒体流路溝44,54が形成される面とし、擦りキズを有しない面である第2の面S2を発電部32のガス拡散層322,323に隣接する面としている。これにより、擦りキズにより発生する凹凸形状によって、ガス拡散層322,323やMEA321が損傷し、最終的にMEA321のアノードとカソードで短絡することを防止することができる。   On the other hand, the separators 40 and 50 manufactured according to the present embodiment have the first surface S1, which is a surface having scratches, on the side opposite to the surface in contact with the gas diffusion layers 322 and 323 of the power generation unit 32 and the cooling medium flow path. The surface on which the grooves 44 and 54 are formed is the surface that is adjacent to the gas diffusion layers 322 and 323 of the power generation unit 32. Thereby, it is possible to prevent the gas diffusion layers 322 and 323 and the MEA 321 from being damaged due to the uneven shape generated by the scratch, and finally short-circuiting between the anode and the cathode of the MEA 321.

また、セパレータ40,50の冷却媒体流路溝44,54が形成された面は凹凸の擦りキズを有する第1の面S1となるが、仮に、バリのような鋭い凹凸形状が表面に残存していたとしても、以下で説明するように、これによる影響は小さい。すなわち、複数の単セル140を積層してスタック化する際において、隣接する単セル140のセパレータ40,50の冷却媒体流路溝44,54が形成された面、すなわち、擦りキズを有する面である第1の面S1同士が接触することになる。この場合、仮に、バリのような鋭い凹凸形状が表面に残存していた場合、接触抵抗が大きくなる可能性が懸念される。しかしながら、この場合、スタック化のために積層方向に掛ける締結力が凹凸部分に加わって潰されるため、接触抵抗への影響は非常に小さくすることができる。   Further, the surface of the separators 40 and 50 where the cooling medium flow channel grooves 44 and 54 are formed is the first surface S1 having uneven scratches, but a sharp uneven shape such as a burr remains on the surface. Even if this is the case, the effect of this is small, as will be described below. That is, when stacking a plurality of single cells 140 to form a stack, the surface on which the cooling medium flow channel grooves 44 and 54 of the separators 40 and 50 of adjacent single cells 140 are formed, that is, a surface having a scratch. Certain first surfaces S1 come into contact with each other. In this case, if sharp irregularities such as burrs remain on the surface, there is a concern that the contact resistance may increase. However, in this case, since the fastening force applied in the stacking direction for stacking is applied to the concavo-convex portion and crushed, the influence on the contact resistance can be made very small.

D.変形例:
上記実施形態の各工程を実行するために用いられる各装置は一例であって、各工程の処理を実行することができる機能を有すれば、その構造に特に限定はない。
D. Variations:
Each device used for executing each process of the above embodiment is an example, and the structure is not particularly limited as long as it has a function capable of executing the process of each process.

本発明は、上述の実施形態や変形例に限られるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲において種々の構成で実現することができる。例えば、発明の概要の欄に記載した各形態中の技術的特徴に対応する実施形態や変形例中の技術的特徴は、上述の課題の一部又は全部を解決するために、あるいは、上述の効果の一部又は全部を達成するために、適宜、差し替えや、組み合わせを行うことが可能である。また、その技術的特徴が本明細書中に必須なものとして説明されていなければ、適宜、削除することが可能である。   The present invention is not limited to the above-described embodiments and modifications, and can be realized with various configurations without departing from the spirit thereof. For example, the technical features in the embodiments and modifications corresponding to the technical features in each embodiment described in the summary section of the invention are intended to solve part or all of the above-described problems, or In order to achieve part or all of the effects, replacement or combination can be performed as appropriate. Further, if the technical feature is not described as essential in the present specification, it can be deleted as appropriate.

30…MEAプレート
31…支持フレーム
32…発電部
40…カソード側セパレータ
42…酸化剤ガス流路溝
44…冷却媒体流路溝
50…アノード側セパレータ
52…燃料ガス流路溝
54…冷却媒体流路溝
62…燃料ガス入口マニホールド開口
62a,64a,72a,74a,82a,84a…マニホールド開口位置
64…燃料ガス出口マニホールド開口
72…酸化剤ガス入口マニホールド開口
74…酸化剤ガス出口マニホールド開口
80…シール部材
82…冷却媒体入口マニホールド開口
84…冷却媒体出口マニホールド開口
100…燃料電池スタック
140…単セル
200…冷却媒体流路面
321…MEA(膜電極接合体)
322…カソード側ガス拡散層
323…アノード側ガス拡散層
500…表面処理装置
510…供給ロール
520…塗工部
520a…第1の塗工部
520b…第2の塗工部
530…熱処理部
540…巻き取りロール
600…余剰カーボン除去装置
610…供給ロール
620…余剰カーボン除去部
621…WJノズル
622…支持台
630…巻き取りロール
700…プレス加工装置
710…供給ロール
720…プレス加工機
C1…カーボン層
C1s…余剰カーボン層
CL…切断位置
S1…第1の面
S2…第2の面
T1…塗工工程
T2…熱処理工程
T3…第1の除去工程
T4…第2の除去工程
T5…プレス加工工程
TCCCS…熱処理済みセパレータ材
TCCS…片面カーボン除去済みセパレータ材
TCS…カーボン除去済みセパレータ材
TS…セパレータ材
TC…混合層
DESCRIPTION OF SYMBOLS 30 ... MEA plate 31 ... Support frame 32 ... Power generation part 40 ... Cathode side separator 42 ... Oxidant gas channel groove 44 ... Coolant medium channel groove 50 ... Anode side separator 52 ... Fuel gas channel groove 54 ... Coolant medium channel Groove 62 ... Fuel gas inlet manifold opening 62a, 64a, 72a, 74a, 82a, 84a ... Manifold opening position 64 ... Fuel gas outlet manifold opening 72 ... Oxidant gas inlet manifold opening 74 ... Oxidant gas outlet manifold opening 80 ... Seal member 82 ... Cooling medium inlet manifold opening 84 ... Cooling medium outlet manifold opening 100 ... Fuel cell stack 140 ... Single cell 200 ... Cooling medium flow path surface 321 ... MEA (membrane electrode assembly)
322 ... Cathode side gas diffusion layer 323 ... Anode side gas diffusion layer 500 ... Surface treatment device 510 ... Supply roll 520 ... Coating section 520a ... First coating section 520b ... Second coating section 530 ... Heat treatment section 540 ... Winding roll 600 ... Surplus carbon removing device 610 ... Supply roll 620 ... Surplus carbon removing portion 621 ... WJ nozzle 622 ... Support base 630 ... Winding roll 700 ... Press working device 710 ... Supply roll 720 ... Press working machine C1 ... Carbon layer C1s ... excess carbon layer CL ... cutting position S1 ... first surface S2 ... second surface T1 ... coating step T2 ... heat treatment step T3 ... first removal step T4 ... second removal step T5 ... press working step TCCCS ... Separated separator material TCCS ... Single-sided carbon separator material TCS ... Carbon removed Separator material TS ... separator material TC ... the mixed layer

Claims (1)

発電体を挟持して燃料電池のセルを形成するためのセパレータの製造方法であって、
(a)チタンを主成分とする金属製のセパレータ材の両側の表面にカーボンブラックを塗工する塗工工程と、
(b)前記塗工工程の後に、前記セパレータ材を熱処理することによって、前記セパレータ材の両側の表面に、前記カーボンブラックと前記セパレータ材の含有金属の酸化物とを含有する混合層と、前記混合層の上に残存する前記カーボンブラックで構成された余剰カーボン層と、を形成する熱処理工程と、
(c)前記熱処理工程の後に、前記セパレータ材の両側の表面のうち第1の面を支持して第2の面に形成されている前記余剰カーボン層を除去する第1の除去工程と、
(d)前記第1の除去工程の後に、前記余剰カーボン層が除去された前記第2の面を支持して前記第1の面に形成されている前記余剰カーボン層を除去する第2の除去工程と、
(e)前記第2の除去工程の後に、前記第2の面を前記発電体に反応ガスを供給するための反応ガス流路を形成する面として、前記セパレータ材をプレス加工するプレス加工工程と、
を備える、セパレータの製造方法。
A separator manufacturing method for forming a fuel cell by sandwiching a power generator,
(A) a coating step of coating carbon black on both surfaces of a metallic separator material mainly composed of titanium;
(B) After the coating step, by heat-treating the separator material, a mixed layer containing the carbon black and an oxide of a metal contained in the separator material on the surfaces on both sides of the separator material; A surplus carbon layer composed of the carbon black remaining on the mixed layer; and a heat treatment step for forming the surplus carbon layer,
(C) after the heat treatment step, a first removal step of supporting the first surface of both surfaces of the separator material and removing the excess carbon layer formed on the second surface;
(D) Second removal for supporting the second surface from which the excess carbon layer has been removed and removing the excess carbon layer formed on the first surface after the first removal step. Process,
(E) after the second removing step, a pressing process step of pressing the separator material with the second surface as a surface forming a reaction gas flow path for supplying a reaction gas to the power generation body; ,
A method for manufacturing a separator.
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