JP2017162658A - 燃料電池 - Google Patents

Abstract

【課題】セパレータとガス拡散層とが接触する領域において排水性を高めて、高いガス拡散性を確保することができる燃料電池を提供する。【解決手段】燃料電池は、電解質膜および電解質膜を挟むように配置された一対の電極層を含む膜電極接合体と、膜電極接合体を挟むように配置された第１ガス拡散層および第２ガス拡散層と、第１ガス拡散層および第２ガス拡散層をそれぞれ介して膜電極接合体を挟むように配置された第１セパレータおよび第２セパレータと、を備える単セルを、複数有する。複数の単セルのうちの少なくとも１つの単セルにおいて、第１セパレータは、第１ガス拡散層側に突出する複数の第１凸部を有し、第１凸部の先端部は、曲面形状を有しており、第１凸部は、第１ガス拡散層と当接している。【選択図】図１

Description

本発明は、燃料電池のセパレータの改良に関する。

燃料電池は、電解質膜と、電解質膜を挟む一対の電極（アノードおよびカソード）とを有する膜電極接合体（ＭＥＡ）を含む。ＭＥＡは、さらに一対のガス拡散層で挟まれ、各ガス拡散層の外側には一対のセパレータが配置される。セパレータには、ガスの流路が形成されており、この流路を通って、ガス状の燃料や酸化剤が各電極に供給される。例えば、特許文献１では、燃料電池のセパレータのガス拡散層側の主面に、間隔をあけて複数の円柱状のリブを設け、隣接するリブ間にガスの流路を形成している。

特開２０１２−２２７１０８号公報

特許文献１では、リブが円柱状であるため、リブの先端とガス拡散層とが接触する面が平坦で、この接触自体も平面接触となる。そのため、リブの先端とガス拡散層とが接触する平坦部領域において、発電中に発生する水が排水され難くなり、リブ下のガス拡散性が低減することがある。

本発明の目的は、セパレータとガス拡散層とが接触する領域において排水性を高めて、高いガス拡散性を確保することができる燃料電池を提供することである。

本発明の一局面は、電解質膜および前記電解質膜を挟むように配置された一対の電極層を含む膜電極接合体と、
前記膜電極接合体を挟むように配置された第１ガス拡散層および第２ガス拡散層と、
前記第１ガス拡散層および前記第２ガス拡散層をそれぞれ介して前記膜電極接合体を挟むように配置された第１セパレータおよび第２セパレータと、
を備える単セルを、複数有する燃料電池であって、
前記複数の単セルのうちの少なくとも１つの単セルにおいて、
前記第１セパレータは、前記第１ガス拡散層側に突出する複数の第１凸部を有し、
前記第１凸部の先端部は、曲面形状を有しており、
前記第１凸部は、前記第１ガス拡散層と当接している、燃料電池に関する。

本発明によれば、燃料電池のセパレータとガス拡散層とが接触する領域において排水性を高めることができる。よって、この領域におけるガス拡散性の低下を抑制することができ、高いガス拡散性を確保することができる。

本発明の実施形態に係る燃料電池の一部を概略的に示す縦断面図である。 図１の第１凸部（または第２凸部）を概略的に示す拡大断面図である。 図１における第１セパレータの概略上面図である。 図３のＩＶの領域を拡大した概略斜視図である 図１の単セルのスタックにおいて、第１単セルの第１セパレータと第２単セルの第２セパレータとが対向する部分を模式的に示す拡大断面図である。 図１の単セルのスタックにおいて、第１単セルの第１セパレータと第２単セルの第２セパレータとが対向する別の部分を模式的に示す拡大断面図である。

本発明の実施形態に係る燃料電池は、電解質膜および電解質膜を挟むように配置された一対の電極層を含む膜電極接合体（ＭＥＡ）と、膜電極接合体を挟むように配置された第１ガス拡散層および第２ガス拡散層と、第１ガス拡散層および第２ガス拡散層をそれぞれ介して膜電極接合体を挟むように配置された第１セパレータおよび第２セパレータと、を備える単セルを、複数有する。ここで、複数の単セルのうちの少なくとも１つの単セルにおいて、第１セパレータは、第１ガス拡散層側に突出する複数の第１凸部を有し、第１凸部の先端部は、曲面形状を有しており、第１凸部は、第１ガス拡散層と当接している。

従来は、セパレータのガス拡散層側の主面に形成された凸部は、円柱状などの柱状であり、凸部の頂面とガス拡散層とが接触することになる。そのため、凸部とガス拡散層との接触は平面同士の接触となる。その結果、凸部の先端部とガス拡散層とが接触する領域において、発電中に発生する水が動きにくいため排水され難くなり、ガス拡散性が低下する。

本実施形態では、第１ガス拡散層側に突出し、かつ第１ガス拡散層と当接する、先端部が曲面形状を有する複数の第１凸部を有する第１セパレータを用いる。第１凸部の先端部を曲面形状とすることで、第１凸部と第１ガス拡散層とを曲面の接触とすることができる。第１凸部と第１ガス拡散層とが接触する領域では、第１凸部の先端部の一部が、第１ガス拡散層にめり込んでいる。その結果、この領域において、水が第１凸部の先端部の中心から見たときに外側に向かって動きやすい。これにより、第１ガス拡散層と第１セパレータの積層方向において、第１ガス拡散層に第１凸部を投影させた領域の排水性を高めることができるため、ガス拡散性の低下を抑制できる。よって、第１凸部と第１ガス拡散層とが接触する領域において、高いガス拡散性を確保することができる。

複数の単セルを有する燃料電池において、少なくとも１つの単セルにつき、第１セパレータに上記のような第１凸部を形成すればよく、２つ以上の単セル（例えば、全ての単セル）において上記のような第１凸部を有する第１セパレータを用いてもよい。必要に応じて、複数の単セルのうち、水が溜まり易い領域（例えば、最も外側に）に位置する一部の単セルにおいて、上記の第１凸部を有する第１セパレータを用いてもよい。

また、第２セパレータについても第１セパレータと類似の形状を有するものを用いてもよい。具体的には、第２セパレータは、第２ガス拡散層側に突出し、第２ガス拡散層と当接する複数の第２凸部を有していてもよい。ここで、第２凸部の先端部は、曲面形状を有していることが好ましい。

以下、図面を参照しながら、本実施形態についてより詳細に説明する。
図１は、本実施形態に係る燃料電池（高分子電解質型燃料電池）の一部を概略的に示す縦断面図である。図１には、燃料電池が有する複数の単セルを含むスタックのうち、単セルの積層方向における中心付近の単セルを示す。図示例では、燃料電池は、第１単セル１と、第１単セル１と隣接する第２単セル２とを、少なくとも有している。各単セル１，２は、それぞれ、ＭＥＡ５と、ＭＥＡ５の両側に形成された第１ガス拡散層６ａおよび第２ガス拡散層６ｂと、第１ガス拡散層６ａおよび第２ガス拡散層６ｂのそれぞれの外側に配置された第１セパレータ７ａおよび第２セパレータ７ｂと、を備えている。つまり、ＭＥＡ５と、第１セパレータ７ａとの間には、第１ガス拡散層６ａが介在し、ＭＥＡ５と、第２セパレータ７ｂとの間には、第２ガス拡散層６ｂが介在している。そして、ＭＥＡ５は、一対の電極層４ａ，４ｂと、これらの電極層４ａおよび４ｂの間に配置された電解質膜（高分子電解質膜）３と、を備える。

ＭＥＡ５は、一対の電極層４ａ，４ｂ（具体的には、アノードおよびカソード）と、これらの間に介在する電解質膜３とを含む。電極層４ａ，４ｂは触媒層とも呼ばれ、電解質膜３とこれを挟持する電極層４ａ，４ｂを、触媒層膜接合体（ＣＣＭ）とも言う。ＭＥＡ５において、電極層４ａは、第１ガス拡散層６ａで覆われており、電極層４ｂは、第２ガス拡散層６ｂで覆われている。

第１セパレータ７ａおよび第２セパレータ７ｂのそれぞれは、面方向における中央部に位置し、かつ少なくとも電極層４ａ，４ｂに対向する矩形の中央領域Ｃと、この中央領域Ｃの周縁に位置し、かつ中央領域Ｃをループ状に取り囲む周縁領域Ｐと、を備えている。

第１単セル１について、第１セパレータ７ａは、中央領域Ｃにおいて、複数の第１凸部８を有しており、第１凸部８は、第１ガス拡散層６ａ側に突出しており、第１ガス拡散層６ａと当接している。図示例では、第２セパレータ７ｂは、中央領域Ｃにおいて、複数の第２凸部９を有している。第２凸部９は、第２ガス拡散層６ｂ側に突出し、第２ガス拡散層６ｂと当接している。図示例では、第２単セル２も、第１単セル１と同様の構造を有している。

第１セパレータ７ａと第１ガス拡散層６ａとの間において、隣接する第１凸部８間には隙間が形成されており、この隙間がガスの流路Ｆ_ｇを構成している。同様に、第２セパレータ７ｂと第２ガス拡散層６ｂとの間にも、ガスの流路Ｆ_ｇが形成されている。

隣接する第１単セル１および第２単セル２では、第１単セル１の第１セパレータ７ａと、第２単セル２の第２セパレータ７ｂとが対向している。そして、これらのセパレータ７ａ，７ｂ間には、隙間が形成されており、この隙間は冷却媒体の流路Ｆ_Ｌを構成している。第１単セル１の第１セパレータ７ａと第２単セル２の第２セパレータ７ｂとの間において、周縁領域Ｐには、冷却媒体をシールするためのシール層Ｓ１が配設されている。また、第１単セル１および第２単セル２のそれぞれにおいて、中央領域Ｃの端部および周縁領域Ｐには、電解質膜３を挟むように、第１セパレータ７ａと第２セパレータ７ｂとの間に一対のシール部Ｓ２が配設されており、セル外へのガスのリークを規制している。

より具体的に説明すると、第１単セル１の第１セパレータ７ａは、複数の第１凸部８と表裏一体の複数の第１凹部１８を備えており、第１凹部１８は、第２単セルの第２セパレータ７ｂと対向している。同様に、第２単セル２の第２セパレータ７ｂは、複数の第２凸部９と表裏一体の複数の第２凹部１９を備えており、第２凹部１９は、第１単セル１の第１セパレータ７ａと対向している。ここで、「表裏一体」とは第１凸部８（または第２凸部９）の反対側が第１凹部１８（または第２凹部１９）を構成していることを言い、この状態と類似する状態のことも合わせて本明細書では「表裏一体」と言う。この状態には、例えば、第１凸部（または第２凸部）が形成されることで、同時に第１凹部（または第２凹部）が形成される場合も含まれる。

図２に、図１の第１凸部８（または第２凸部９）を概略的に示す拡大断面図を示す。図１では、第２凸部９は、第１凸部８とは反対向きに突出した形状となっているが、図２では、便宜上第１凸部８と同じ向きに突出した状態（つまり、図１の第２セパレータ７ｂを上下反転させた状態）で示している。

第１セパレータ７ａ（または第２セパレータ７ｂ）は、板状に延びる第１板部７ａ１（または第２板部７ｂ１）と、第１板部７ａ１（または第２板部７ｂ１）から突出する第１凸部８（または第２凸部９）を備えている。第１凸部８（または第２凸部９）は、先端部８ａ（または先端部９ａ）と、先端部８ａ（または先端部９ａ）の根元よりも拡径された基部８ｂ（または基部９ｂ）とを備えている。先端部８ａは、第１ガス拡散層側に向かって凸となる曲面形状を有している。先端部９ａは、第２ガス拡散層側に向かって凸となる曲面形状を有している。第１凹部１８は第１凸部８の先端部８ａとは反対側（基部８ｂ側）に開口部を有しており、第２凹部１９も、第２凸部９の先端部９ａとは反対側（基部９ｂ側）に開口部を有する。

第１単セル１の第１セパレータ７ａの第１板部７ａ１と、第２単セル２の第２セパレータ７ｂの第２板部７ｂ１とは当接しているが、隣接する第１凹部１８の開口部と第２凹部１９の開口部とは対向している。そのため、各第１凹部１８が、複数の第２凹部１９のうちの少なくとも２つの第２凹部１９と重なるように配置すると、第１凹部１８と、第１凹部１８と重なる少なくとも２つの第２凹部１９とが連通した状態となる。このような連通状態（または連通部）は、第１セパレータ７ａおよび第２セパレータ７ｂの面方向の複数箇所において形成されていることが好ましい。第１凹部１８と第２凹部１９との連通部が第１セパレータ７ａと第２セパレータ７ｂの面方向において広がることで、連通する第１凹部１８および第２凹部１９において冷媒流路Ｆ_Ｌが形成される。特に、連通部を第１方向と直交する第２方向に沿って延びるように形成すると、冷却媒体により効率よく冷却することができる。また、第１板部７ａ１と第２板部７ｂ１とが直接当接することで、第１単セルの第１セパレータ７ａと第２単セルの第２セパレータが当接することになり、燃料電池スタックの低背化が可能となる。

図１に示されるように、複数の単セルの積層方向に平行な方向において、第１単セル１（または第２単セル２）における第１凸部８の先端部８ａと第２凸部９の先端部９ａとは重なるようにすることが好ましい。この場合、複数の単セルを締結する時の圧力による電解質膜３の変形を抑制することができるとともに、接触抵抗を低減することができる。重なり合う第１凸部８と第２凸部９において、先端部８ａを単セルの積層方向に投影した面積と、先端部９ａを単セルの積層方向に投影した面積との重なりが、先端部８ａの投影面積に占める比率は、例えば、５０〜１００％であり、６０〜１００％であることが好ましい。

第１凸部８（または第２凸部９）は、全体として曲面形状であることが好ましく、特に先端部８ａ（または先端部９ａ）では緩やかな曲面形状の部分を頂部に有することが好ましい。先端部８ａ（または先端部９ａ）の頂部の曲率半径は、基部８ｂ（または基部９ｂ）の曲率半径よりも大きい方が好ましい。この場合、高い排水性を確保しながらも、第１セパレータ７ａ（または第２セパレータ７ｂ）と第１ガス拡散層６ａ（または第２ガス拡散層６ｂ）との間の接触抵抗を低く抑えることができる。また、第１ガス拡散層６ａ（または第２ガス拡散層６ｂ）を安定に支持することができるとともに、電解質膜３の変形を抑制することができる。

なお、第１凸部８（または第２凸部９）の先端部８ａ（または先端部９ａ）とは、第１凸部８（または第２凸部９）の頂点から、第１凸部８（または第２凸部９）の高さｈの半分（ｈ／２）までの領域を言うものとする。また、先端部８ａ（または先端部９ａ）の頂部８ｃ（または頂部９ｃ）では、曲率半径が大きくなっている。そして、図１に示すように、この先端部８ａ（または先端部９ａ）の頂部８ｃ（または頂部９ｃ）の少なくとも一部において、凸部８（または凸部９）は、第１ガス拡散層６ａ（または第２ガス拡散層６ｂ）の主面に当接している。

また、第１凸部８（または第２凸部９）の基部８ｂ（または基部９ｂ）とは、先端部８ａ（または先端部９ａ）よりも下の領域、つまり、第１凸部８（または第２凸部９）の底部から第１凸部８（または第２凸部９）の高さｈの半分よりも下の領域を言うものとする。

先端部８ａ（または先端部９ａ）の頂部８ｃ（または頂部９ｃ）の曲率半径Ｒ₁は、例えば、１．０ｍｍ〜１０．０ｍｍであり、１．６ｍｍ〜６．０ｍｍであることが好ましく、２．０ｍｍ〜４．０ｍｍであることがより好ましい。曲率半径Ｒ₁と基部８ｂ（または基部９ｂ）の曲率半径Ｒ₂との比（＝Ｒ₂／Ｒ₁）は、０．２〜０．７であることが好ましく、０．３〜０．６であることがさらに好ましい。曲率半径Ｒ₁や曲率半径の比がこのような範囲である場合、高い排水性と、低い接触抵抗とのバランスを取り易い。なお、基部８ｂ（または基部９ｂ）が、複数の曲率半径を有する場合には、最小の曲率半径を上記曲率半径Ｒ₂とする。

第１凸部８（または第２凸部９）の先端部の形状は、球面状や球面に類似の形状であることが好ましい。このような第１凸部８（または第２凸部９）は、上から見たとき、円形または円に類似の形状である。これらの場合、第１凸部８（または第２凸部９）が第１ガス拡散層（または第２ガス拡散層）に食い込み、第１凸部８（または第２凸部９）の先端部８ａ（または９ａ）の表面では、外周側が第１板部７ａ１（または７ｂ１）に向かって傾斜しているので、排水性をさらに高めることができる。

ガスをできるだけ均一に拡散させる観点からは、複数の第１凸部８（または第２凸部９）において、凸部の形状や大きさはできるだけ揃っていることが好ましい。

図３は、図１における第１セパレータ７ａの概略上面図である。第１セパレータ７ａは、矩形の外形を有しており、矩形の中央領域Ｃと、中央領域Ｃを取り囲む周縁領域Ｐとを備えている。中央領域Ｃは、第１ガス拡散層全体に対向するように形成される。中央領域Ｃには、複数の第１凸部８が間隔をあけて形成されており、隣接する第１凸部８間に形成される隙間がガスの流路Ｆ_ｇを構成している。周縁領域Ｐには、ガス流路Ｆ_ｇにガスを供給するためのガス入口１３およびガス流路Ｆ_ｇからガスを排出するガス出口１４、ならびにセパレータ７ａの裏面に冷却媒体を供給し、もしくは冷却媒体を排出するためのマニホールド１５が設けられている。

ガス入口１３から供給されたガスは、第１セパレータ７ａの長さ方向の両端部に広がるように斜めに形成された複数の流路１３ａを通って、中央領域Ｃの幅方向の一端部に設けられたガス供給部１１に供給される。そして、ガス供給部１１から、中央領域Ｃの幅方向の他端部に設けられたガス排出部１２に向かって、ガス流路Ｆ_ｇをガスが流れる。ガス入口１３から供給されたガスは、ガス供給部１１からガス排出部１２に向かってガス流路Ｆ_ｇを流れ、ガス排出部１２を経て流路１４ａを通ってガス出口１４から排出される。

第１セパレータ７ａ（の中央領域Ｃ）におけるガス拡散性が高まるよう、第１セパレータ７ａにおいて、複数の第１凸部８は、複数列に並んで配置されていることが好ましい。特に、図３に示すように、複数の第１凸部８を、第１方向と直交する第２方向に沿って複数列に配置すると、第１方向に沿って流れるガスが第１凸部８とぶつかり易くなり、ガスの拡散性を高め易くなる。このとき、隣接する２列間において、第１凸部８の並びが互い違いになるようにすると、ガスの拡散性をさらに高めることができる。

第１凸部８の並びが互い違いになる場合について、隣接する２列の第１凸部８、例えば、第１列２１および第２列２２の２列に着目して、より具体的に説明する。第１列２１と第２列２２との間において、隣接する２つの第１凸部２１ａ，２２ａ（の中心同士）を結ぶ直線Ｌが、第１方向と交差するようにする。このとき、直線Ｌが、第１方向と鋭角をなすように第１凸部８を配列させると、ガスの進行方向に第１凸部８が存在する確率が高まるため、ガスが第１凸部８にぶつかることで第１凸部８をガスが回り込むこととなり、ガスの拡散性が高まる。また、第１凸部８の先端部８ａは、第１ガス拡散層に凸の曲面形状を有するため、第１凸部８にぶつかったガスは、第１ガス拡散層に押し当てられる方向に流れる。よって、ＭＥＡにガスを供給し易くなるとともに、第１セパレータ７ａと第１ガス拡散層とが接触する領域における排水性を高めることができる。なお、第１凸部（または第２凸部）の中心とは、第１凸部（または第２凸部）の平面図における（つまり、上面から見たときの）第１凸部（または第２凸部）の中心点である。

直線Ｌが、第１方向となす角度θは、例えば、４５°以下であり、３０°以下または２０°以下であることが好ましい。ただし、θは０°より大きく、５°以上であってもよい。
なお、第１方向とは、第１セパレータ７ａにおいて、ガス供給部１１からガス排出部１２に向かってガスが平均的に流れる方向である。第１方向を、ガス供給部１１からガス排出部１２を最短距離で結ぶ方向とすることができる。第２方向は、第１方向と直交する方向だけでなく、直行する方向から少しずれていてもよい。第２方向と第１方向とがなす角度は、例えば、９０°±１０°の範囲であってもよい。また、第１凸部８の隣接する列（例えば、第１列２１および第２列２２）は、必ずしも第２方向に平行な場合だけでなく、平行な場合から少しずれていてもよい。第１凸部８の隣接する列について、各列の第１凸部８の中心を通る直線は、平行であるか、もしくは交差する場合には、その角度は、０°より大きく１０°以下であってもよい。

ガスの拡散性を高める観点からは、流れるガスができるだけ第１凸部８にぶつかるように（ガスができるだけ第１方向に沿って直進しないように）、第１凸部８のサイズと隣接する第１凸部８間の距離も重要である。そのため、第１凸部８の基部の平均最大径よりも、同じ列において隣接する２つの第１凸部８間の幅ｗが小さいことが好ましい。例えば、第１凸部８の幅ｗは、第１凸部の基部の平均最大径の、例えば１０〜８０％であり、２０〜７０％であることが好ましい。なお、この基部の平均最大径に対する凸部の幅ｗの比率は、第１凸部の場合について記載したが、第２凸部の場合にも上記のような範囲とすることができる。

第１凸部８の基部８ｂの平均最大径は、例えば、１．０〜７．０ｍｍであり、１．６〜６．０ｍｍであることが好ましく、２．０〜４．０ｍｍであることがより好ましい。第２凸部９の基部９ｂの平均最大径も同様の範囲から適宜選択できる。

燃料電池では、アノード側に水素ガスが供給され、カソード側に酸素ガスなどの酸化剤が供給される。水素ガスは、酸化剤に比べて圧力損失が小さいため、ガス流路を通過し易いのに対し、酸化剤はガス流路を通過し難い。また、カソード側では発電により水が発生し易い。そのため、カソード側セパレータにおいて、ガス流路が広くなるように、凸部のサイズを調節してもよい。具体的には、第１セパレータ７ａがアノード側セパレータであり、第２セパレータ７ｂがカソード側セパレータである場合には、第２凸部９の基部９ｂの平均最大径を、第１凸部８の基部８ｂの平均最大径よりも小さくしてもよい。この場合、第２凸部９の基部９ｂの平均最大径は、第１凸部８の基部８ｂの平均最大径の、例えば、５０〜９９％とすることが好ましく、６０〜９５％または７０〜９０％とすることがさらに好ましい。

なお、第１凸部８の基部の平均最大径とは、任意に選択された複数の第１凸部８について、各第１凸部８の基部の最大径ｄを計測し、平均化することにより求められる値である。また、同じ列において隣接する２つの第１凸部８間の幅ｗとは、同じ列において隣接する２つの第１凸部８の外縁間の距離（最短距離）、つまり、同じ列において隣接する２つの第１凸部８間に形成される隙間の幅である。幅ｗとして、任意に選択された複数箇所（例えば、１０箇所）について計測された幅ｗの平均値を用いてもよい。

第２方向に沿う第１凸部８の隣接する２つの列において、隣接する２つの第１凸部８間の幅ｐは、例えば、０．２〜５．０ｍｍであり、０．３〜２．０ｍｍであることが好ましい。隣接する２列において、隣接する２つの第１凸部８間の幅ｐとは、隣接する２列において隣接する２つの第１凸部８の外縁間の距離（最短距離）、すなわち、隣接する２列において隣接する２つの第１凸部８間に形成される隙間の幅である。このような第１凸部８間の幅ｐとして、任意に選択された複数箇所（例えば、１０箇所）について計測された幅の平均値を用いてもよい。

第１凸部８の高さｈは、例えば、０．３〜５．０ｍｍであり、０．６〜３．０ｍｍであることが好ましく、０．７〜２．５ｍｍであることがより好ましい。第２凸部９の高さｈも同様の範囲から適宜選択できる。第１凸部８の高さ（または第２凸部９）の高さｈとは、第１凸部８（または第２凸部９）の底部から頂点までの最短距離である。第１凸部８（または第２凸部９）の高さとして、任意に選択された複数の第１凸部８（または第２凸部９）について、各第１凸部８（または第２凸部９）の高さを計測し、平均化することにより求められる平均値を用いてもよい。

なお、上述の理由から、カソード側セパレータにおいて、ガス流路が広くなるように、凸部の高さを大きくしてもよい。具体的には、第１セパレータ７ａがアノード側セパレータであり、第２セパレータ７ｂがカソード側セパレータである場合には、第２凸部９の高さを、第１凸部８の高さよりも大きくしてもよい。この場合、第２凸部９の高さは、第１凸部８の高さの、例えば、１０１〜１５０％とすることが好ましく、１１０〜１４０％または１１０〜１３０％とすることがさらに好ましい。

ガスをできるだけ均一に拡散させる観点から、複数の第１凸部８は、できるだけ均等な間隔で配置することが好ましい。例えば、図３のＡの領域に示すように、中心の１つの第１凸部８と、この１つの第１凸部８を取り囲む６つの第１凸部８とに着目する。このとき、周囲の６つの第１凸部８の中心点がそれぞれ正六角形Ｈの頂点となり、この正六角形の中心点が、上記の中心の１つの第１凸部８の中心点となるように複数の第１凸部８を配置することが好ましい。

複数の第１凸部８と表裏一体の第１凹部には、導電性材料が充填されていてもよい。同じく、複数の第２凸部と表裏一体の第２凹部に、導電性材料が充填されていてもよい。導電性材料は、第１凹部および第２凹部の少なくとも一方に充填することができる。凹部に充電性材料を充填すると、例えば第１単セル１と隣接する第２単セル２が接する面において、接触抵抗をさらに低下させ易くなる。

導電性材料は、複数の第１凹部のうちの少なくとも一部（および／または複数の第２凹部のうちの少なくとも一部）に充填してもよい。例えば、第２方向に沿う複数の列において１列または複数列（例えば、２〜３列）おきに、１列または複数列（例えば、２〜３列）に導電性材料を充填してもよい。より具体的には、図３において、第２方向に沿う複数の第１凸部８の第１列２１と、この第１列２１に隣接する複数の第１凸部８の第２列２２と、第２列２２に隣接し、第１列２１とは反対側に位置する複数の第１凸部８の第３列２３との連続する３列に着目する。このとき、第２列２２の第１凸部８の裏面の第１凹部には導電性材料を充填せずに、第１列２１と第３列２３の第１凸部８の裏面の第１凹部に導電性材料を充填してもよい。
導電性材料としては、カーボンブラック、黒鉛などの導電性炭素材料など、燃料電池の分野で使用される公知の材料を特に制限なく用いることができる。

なお、図３には、第１セパレータ７ａの場合について説明したが、第２セパレータ７ｂが第２凸部９を有する場合も同じであり、上記と同様に説明することができる。

図４は、図３のＩＶの領域を拡大した概略斜視図である。図４には、第１セパレータ７ａの長さ方向（図３の第２方向と同じ方向）の一端部とその周辺における第１凸部８の状態を示す。第１セパレータ７ａの中央領域Ｃにおいて、第２方向の両端部（マニホールド１５近傍の中央領域Ｃの両端部）には、第１セパレータ７ａの幅方向（図３の第１方向と同じ方向）に沿うように周壁部２０が形成されている。周壁部２０が形成されていることで、ガスが流れる領域が画定される。つまり、周壁部２０により、第１セパレータ７ａ上を流れるガスが、周壁部２０よりも外側に流れ込むことが規制される。この周壁部２０付近において、第２方向の端部に位置する第１凸部８は、周壁部２０と接触していてもよく、図示するように周壁部２０と一体化していてもよい。この場合、第１セパレータ７ａの周壁部２０に沿って流れるガスが、周壁部２０と接触または一体化した第１凸部８にぶつかるため、周壁部２０に沿ってガスが直進することが抑制され、第２方向の両端部におけるガス拡散性を高めることができる。
なお、図４における第１板部７ａ１は、第２セパレータ７ｂにおいては第２板部７ｂ１に相当する。

また、図１における連通路では、複数の第１凹部のそれぞれが、複数の第２凹部のうちの少なくとも２つの第２凹部と重なるように配置されており、第１凹部と、第１凹部と重なる少なくとも２つの第２凹部とが連通している。ただし、複数の第１凹部のうち少なくとも一部の第１凹部、具体的には、第１セパレータの周壁部と接触または一体化している第１凸部と表裏一体の第１凹部（つまり、マニホールド１５近傍の中央領域Ｃの端部に形成された第１凹部）以外の各第１凹部が、このように少なくとも２つの第２凹部と連通していればよい。上記端部に形成された第１凹部は、この場合に限らず、第１凹部と重なる第２凹部の個数が、他の第１凹部に比べて少なくてもよい。例えば、他の第１凹部が２つの第２凹部と重なる場合には、上記端部に形成された第１凹部は、１つの第２凹部と重なっていてもよい。例えば、他の第１凹部が３つまたは４つの第２凹部と重なる場合には、上記端部に形成された第１凹部は、２つの第２凹部と重なっていてもよい。

図５（ａ）および図５（ｂ）により具体的に説明する。図５（ａ）および図５（ｂ）は、それぞれ、単セルのスタックにおいて、第１単セルの第１セパレータ７ａと、第２単セルの第２セパレータ７ｂとが対向する部分を模式的に示す拡大断面図である。

図５（ａ）に示される断面の位置では、第１単セルの第１セパレータ７ａは、列に並んだ複数の第１凹部１８を有している。この第１凹部１８のうち、マニホールド近傍の中央領域Ｃの両端部に配置された２つの第１凹部１８ｅ１および１８ｅ２は、周壁部２０とは接触も一体化もしていない。このような第１凹部１８ｅ１および１８ｅ２は、同じ列のこれらの第１凹部以外の第１凹部１８と同じく、２つの第２凹部１９と重なって連通している。

図５（ｂ）に示される断面の位置でも、第１単セルの第１セパレータ７ａは、列に並んだ複数の第１凹部１８を有しているが、この第１凹部１８のうち、マニホールド近傍の中央領域Ｃの両端部に配置された２つの第１凹部１８ｅ３および１８ｅ４は、周壁部２０と一体化している。このような第１凹部１８ｅ３および１８ｅ４は、それぞれ、１つの第２凹部１９とのみ重なって連通している。これに対し、第１凹部１８ｅ３および１８ｅ４と同じ列のこれら以外の第１凹部１８は、２つの第２凹部と重なって連通している。

なお、複数の第１凹部の配列の状態にもよるが、１つの第１セパレータ７ａにおいて、図５（ａ）および図５（ｂ）の状態が混在していてもよく、いずれか一方の状態のみであってもよい。例えば、図３の第１セパレータ７ａは、第２列２２の第１方向の中心に沿う断面は、図５（ｂ）に示すような形状であり、第１列２１の第１方向の中心に沿う断面は、図５（ａ）に示すような形状である。なお、図５（ａ）および図５（ｂ）では、マニホールド近傍の中央領域Ｃの両端部において、第１凹部が同じように第２凹部と重なる状態を示したが、この場合に限らず、それぞれの端部において第１凹部が重なる第２凹部の個数が異なっていてもよい。例えば、一方の端部において、図５（ａ）の第１凹部１８ｅ１のように２つの第２凹部１９と重なり、他方の端部において、図５（ｂ）の第１凹部１８ｅ４のように１つの第２凹部１９と重なっていてもよい。

以下、各構成要素について具体的に説明する。
本発明の特徴は、セパレータの構造にあり、それ以外の構成については公知のものが特に制限なく使用できる。

（ＭＥＡ）
電極層４ａ，４ｂは、それぞれ、例えば、イオン交換樹脂および触媒粒子、場合によって触媒粒子を担持する炭素粒子を含む。イオン交換樹脂は、触媒粒子と電解質膜とを接続し、両者間においてプロトンを伝達する役割を果たす。このイオン交換樹脂としては、例えば、電解質膜（高分子電解質膜）３を構成する高分子材料が使用できる。このような高分子材料としては、パーフルオロスルホン酸系高分子、炭化水素系高分子などが例示される。

触媒粒子としては、Ｓｃ、Ｙ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｖ、Ｎｂ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｏｓ、Ｉｒ、ランタノイド系列元素やアクチノイド系列の元素の中から選ばれる合金や単体といった触媒金属が挙げられる。
炭素粒子としては、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、カーボンナノチューブ等を用いることができる。
電極層４ａ，４ｂの厚さは、それぞれ、例えば、１０μｍ以上４０μｍ以下である。

第１ガス拡散層６ａおよび第２ガス拡散層６ｂは、それぞれ、例えば、導電性撥水層とこれを支持する基材層とを含む。導電性撥水層は、導電剤と撥水剤を含む。導電性撥水層に含まれる導電剤としては、カーボンブラックなど、燃料電池の分野で使用される公知の材料を特に制限なく用いることができる。導電性撥水層に含まれる撥水剤は、ポリテトラフルオロエチレンなど、燃料電池の分野で使用される公知の材料を特に制限なく用いることができる。

基材層としては、導電性の多孔質材料が用いられる。導電性の多孔質材料としては、カーボンペーパーなど、燃料電池の分野で使用される公知の材料を特に制限なく用いることができる。多孔質材料は、撥水剤を含んでいてもよい。撥水剤は、導電性撥水層について記載したものから適宜選択できる。

電解質膜３としては、高分子電解質膜が好ましい。高分子電解質膜としては、例えば、燃料電池で従来から使用されているプロトン伝導性高分子膜を特に制限なく使用できる。具体的には、パーフルオロスルホン酸系高分子膜、炭化水素系高分子膜などを好ましく使用できる。パーフルオロスルホン酸系高分子膜としては、例えば、Ｎａｆｉｏｎ（登録商標）などが挙げられる。
電解質膜３の厚みは、例えば、１０〜５０μｍである。

（セパレータ）
第１セパレータ７ａおよび第２セパレータ７ｂの材質としては、それぞれ、公知のものが特に制限なく使用できる。セパレータの材質は、例えば、炭素材料、金属材料などを用いることができる。ただし、本発明のセパレータ形状を形成するには、プレス成型が適するため、金属材料がより好ましい。金属材料には、カーボンを被覆してもよい。

各セパレータの複数の凸部が形成される側の主面には、複数の凸部により気体状の燃料または酸化剤を供給するためのガス流路Ｆ_ｇが形成されている。アノード側セパレータには、燃料流路が形成され、カソード側セパレータには、酸化剤流路が形成される。

各セパレータの凸部とは反対側の主面には、冷却媒体（冷却水など）を供給するための流路Ｆ_Ｌが形成される。凸部と表裏一体となる凹部が形成される場合には、この凹部が流路Ｆ_Ｌを構成する。しかし、冷却媒体の流路Ｆ_Ｌの形状はこの場合に限定されない。隣接する２つの単セルにおいて、対向する第１セパレータと第２セパレータとの間の平均距離は、例えば、２００〜１０００μｍであり、３００〜５００μｍであることが好ましい。この平均距離は、例えば、単セルの積層方向における断面の電子顕微鏡写真から、任意の複数の箇所（例えば、１０箇所）について、隣接する単セル間の対向する第１セパレータと第２セパレータとの間の距離を計測し、平均化することにより求めることができる。
各セパレータの厚みは、例えば、３００〜６００μｍであることが好ましい。

セパレータは、上記の材質で形成されたシートを、第１凸部８（または第２凸部９）に対応する形状の凹部を備えた金型を用いて成形することにより得ることができる。第１凸部８（または第２凸部９）と第１凹部１８（または第２凹部１９）とを有するセパレータは、第１凹部１８（または第２凹部１９）に対応する形状の凸部を備えた金型に、上記の材質で形成されたシートを押し付け、第１凹部１８（または第２凹部１９）と第１凸部８（または第２凸部９）とを一度に成形することにより得ることができる。

（シール層、シール部）
シール層Ｓ１は、隣接する単セル間で対向する第１セパレータ７ａと第２セパレータ７ｂの間において、周縁領域Ｐに配設される。一対のシール部Ｓ２は、各単セルにおいて、第１セパレータ７ａと第２セパレータ７ｂとの間で、中央領域Ｃの周縁部（端部）および周縁領域Ｐにおいて、電解質膜３を挟むように形成される。シール層Ｓ１およびシール部Ｓ２としては、それぞれ、公知の材質および公知の構成が採用できる。

シール層Ｓ１は、周縁領域Ｐにおいて、冷却媒体のマニホールド１５よりも外側に、隣接する単セルの対向する第１セパレータ７ａと第２セパレータ７ｂとの間に配設される。シール層Ｓ１は、熱硬化性樹脂で構成してもよく、熱可塑性樹脂で構成してもよい。また、シール層Ｓ１は、繊維などの補強材を含んでもよい。さらにシール層Ｓ１としては、Ｏリングのようなゴム系のシールも使用できる。

シール部Ｓ２は、電極層４ａ，４ｂおよびガス拡散層６ａ，６ｂの周縁をループ状に取り囲むように形成された枠体と、この枠体と電極層４ａ，４ｂとガス拡散層６ａ，６ｂとの間に配される接着剤層とで構成してもよい。枠体や接着剤層を構成する接着剤としては、公知のものが使用される。例えば、接着剤としては熱硬化性樹脂や熱可塑性樹脂を用いることができる。枠体は、熱硬化性樹脂で構成してもよく、熱可塑性樹脂で構成してもよい。また、枠体は、繊維などの補強材を含んでもよい。

本発明に係る燃料電池は、ＭＥＡを準備し、ＭＥＡを第１ガス拡散層および第２ガス拡散層で挟持し、第１ガス拡散層および第２ガス拡散層を介してＭＥＡを第１セパレータおよび第２セパレータで挟持することにより単セルを組み立て、複数の単セルを積層することにより製造することができる。各工程については、それぞれ公知の手順が採用できる。

本発明に係る燃料電池は、例えば、自動車、携帯電子機器、アウトドアレジャー用電源、非常用バックアップ電源等に適している。

１：第１単セル、２：第２単セル、３：電解質膜、４ａ，４ｂ：電極層、５：ＭＥＡ、６ａ：第１ガス拡散層、６ｂ：第２ガス拡散層、７ａ：第１セパレータ、７ｂ：第２セパレータ、７ａ１：第１板部、７ｂ１：第２板部、８：第１凸部、８ａ：第１凸部の先端部、８ｂ：第１凸部の基部、９：第２凸部、９ａ：第２凸部の先端部、９ｂ：第２凸部の基部、８ｃ：第１凸部の先端部の頂部、９ｃ：第２凸部の先端部の頂部、１１：ガス供給部、１２：ガス排出部、１３：ガス入口、１３ａ，１４ａ：流路、１４：ガス出口、１５：冷却媒体のマニホールド、１８：第１凹部、１９：第２凹部、Ｃ：中央領域、Ｐ：周縁領域、Ｆ_ｇ：ガス流路、Ｆ_Ｌ：冷却媒体流路、Ｓ１：シール層、Ｓ２：シール部、ＩＶ，Ａ：領域、２０：周壁部、２１：第２方向に沿う複数の第１凸部の第１列、２２：第２方向に沿う複数の第１凸部の第２列、２３：第２方向に沿う複数の第１凸部の第３列、２１ａ，２２ａ：隣接する２つの第１凸部、Ｌ：第１凸部２１ａの中心と第１凸部２２ａの中心とを結ぶ直線、θ：直線Ｌが第１方向となす角度、ｄ：第１凸部の最大径、ｗ：第２方向に沿う同じ列において隣接する２つの第１凸部間の幅、Ｈ：６つの第１凸部の中心を結んで形成される正六角形、ｐ：第２方向に沿う隣接する２列において隣接する２つの第１凸部間の幅

Claims (10)

1. 電解質膜および前記電解質膜を挟むように配置された一対の電極層を含む膜電極接合体と、
   前記膜電極接合体を挟むように配置された第１ガス拡散層および第２ガス拡散層と、
   前記第１ガス拡散層および前記第２ガス拡散層をそれぞれ介して前記膜電極接合体を挟むように配置された第１セパレータおよび第２セパレータと、
   を備える単セルを、複数有する燃料電池であって、
   前記複数の単セルのうちの少なくとも１つの単セルにおいて、
   前記第１セパレータは、前記第１ガス拡散層側に突出する複数の第１凸部を有し、
   前記第１凸部の先端部は、曲面形状を有しており、
   前記第１凸部は、前記第１ガス拡散層と当接している、燃料電池。
2. 前記第１凸部は、前記先端部の根元よりも拡径された基部を備え、
   前記先端部の頂部の曲率半径は、前記基部の曲率半径より大きい、請求項１に記載の燃料電池。
3. 前記第１セパレータは、ガス供給部とガス排出部とを備え、
   前記ガス供給部から前記ガス排出部に向かう第１方向と直交する第２方向に沿って、前記複数の第１凸部は、複数列に配置されており、
   隣接する２列間において、隣接する２つの前記第１凸部の中心間を結ぶ直線は、前記第１方向と鋭角をなす、請求項１または２に記載の燃料電池。
4. 同じ列において隣接する２つの前記第１凸部間の幅は、前記基部の平均最大径よりも小さい、請求項３に記載の燃料電池。
5. 前記第１セパレータにおいて、前記第２方向の端部に位置する前記第１凸部は、ガスが流れる領域を画定する周壁部と一体化している、請求項３または４に記載の燃料電池。
6. 前記第２セパレータは、前記第２ガス拡散層側に突出する複数の第２凸部を有し、
   前記第２凸部の先端部は、曲面形状を有しており、
   前記第２凸部は、前記第２ガス拡散層と当接しており、
   前記複数の単セルの積層方向に平行な方向において、前記単セルにおける前記第１凸部の先端部と前記第２凸部の先端部とが重なっている、請求項１〜５のいずれか１項に記載の燃料電池。
7. 前記第１セパレータはアノード側セパレータであり、前記第２セパレータはカソード側セパレータであり、
   前記第１凸部は、前記先端部の根元よりも拡径された基部を備え、
   前記第２凸部は、先端部と、前記先端部の根元よりも拡径された基部と、を備え、
   前記第２凸部の前記基部の平均最大径は、前記第１凸部の前記基部の平均最大径よりも小さい、請求項６に記載の燃料電池。
8. 前記第１セパレータはアノード側セパレータであり、前記第２セパレータはカソード側セパレータであり、
   前記第２凸部の高さは、前記第１凸部の高さよりも大きい、請求項６または７に記載の燃料電池。
9. 隣接する２つの第１単セルおよび第２単セルにおいて、前記第１単セルの前記第１セパレータと、前記第２単セルの前記第２セパレータとは当接しており、
   前記第１単セルの前記第１セパレータは、前記複数の第１凸部と表裏一体で、かつ前記第２単セルの前記第２セパレータと対向する複数の第１凹部を備え、
   前記第２単セルの前記第２セパレータは、前記第２ガス拡散層側に突出する複数の第２凸部を有すると共に、前記複数の第２凸部と表裏一体で、かつ前記第１単セルの前記第１セパレータと対向する複数の第２凹部を備え、
   少なくとも一部の前記第１凹部が、前記複数の第２凹部のうちの少なくとも２つの前記第２凹部と重なるように配置されており、前記第１凹部と、前記第１凹部と重なる少なくとも２つの前記第２凹部とが連通している、請求項１〜８のいずれか１項に記載の燃料電池。
10. 前記複数の第１凹部および前記複数の第２凹部のうち、少なくとも一方の少なくとも一部に、導電性材料が充填されている、請求項９に記載の燃料電池。

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