JP2016532264A - Tofデータ取得のための強度補正 - Google Patents
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Abstract
Description
本願は、米国仮特許出願第61/863,942号(2013年8月9日出願)の利益を主張し、上記出願の内容は、その全体が参照により本明細書に引用される。
図1は、種々の実施形態による、コンピュータシステム100を図示するブロック図である。コンピュータシステム100は、情報を通信するためのバス102または他の通信機構と、情報を処理するためにバス102と結合されたプロセッサ104とを含む。コンピュータシステム100は、プロセッサ104によって実行される命令を記憶するために、バス102に結合されるランダムアクセスメモリ(RAM)または他の動的記憶デバイスであり得るメモリ106も含む。メモリ106は、プロセッサ104によって実行される命令の実行の間、一時的変数または他の中間情報を記憶するためにも使用され得る。コンピュータシステム100は、プロセッサ104のための静的情報および命令を記憶するために、バス102に結合された読み取り専用メモリ(ROM)108または他の静的記憶デバイスをさらに含む。磁気ディスクまたは光ディスク等の記憶デバイス110は、情報および命令を記憶するために提供され、バス102に結合される。
前述のように、飛行時間(TOF)質量分析器のスペクトルがアナログ/デジタルコンバータ(ADC)検出器サブシステムを用いて記録されると、ピークにおけるイオンの数が、ピーク振幅から計算される。しかしながら、ますます多くのイオンが検出器にヒットし、検出器上の総電荷がある閾値レベルを超過すると、検出器は、均一に振幅を抑制し始める。この飽和のタイプは、本明細書では均一な検出器飽和と称される。
図2に再び目を向けると、システム200は、均一な検出器飽和を動的に補正するための例示的質量分光測定システムである。前述のように、システム200は、質量分析器225と、プロセッサ280とを含む。質量分析器225は、例えば、TOF質量分析器225であり得る。
図5は、種々の実施形態による、質量分析器の均一な検出器飽和を動的に補正する方法500を示す、例示的流れ図である。
種々の実施形態では、コンピュータプログラム製品は、有形コンピュータ読み取り可能な記憶媒体を含み、そのコンテンツは、質量分析器の均一な検出器飽和を動的に補正する方法を実施するように、プロセッサ上で実行される命令を伴うプログラムを含む。本方法は、1つ以上の個別のソフトウェアモジュールを含むシステムによって実施される。
Claims (22)
- 質量分析器の均一な検出器飽和を動的に補正するためのシステムであって、
サンプル分子をイオン化し、イオンのビームを生成するイオン源と、
検出器と、アナログ/デジタルコンバータ(ADC)検出器サブシステムとを含む質量分析器であって、前記質量分析器は、前記イオンのビームを分析する、質量分析器と、
前記質量分析器と通信しているプロセッサと
を備え、
前記プロセッサは、
(a)前記質量分析器に、前記イオンビームのN個の抽出を分析し、N個のサブスペクトルを生成するように命令することと、
(b)前記N個のサブスペクトルの各サブスペクトルに対して、前記ADC検出器サブシステムからの非ゼロ振幅を1つのイオンとしてカウントし、前記N個のサブスペクトルの各サブスペクトルの各イオンに対して1のカウントを生成することと、
(c)前記N個のサブスペクトルの前記ADC振幅およびカウントを合計し、前記スペクトルの各イオンに対する合計されたADC振幅および総カウント数を含むスペクトルを生成することと、
(d)前記スペクトルの各イオンに対して、ポアソン統計を使用して、前記総カウント数が前記検出器にヒットする単一イオンから生じる確率を計算することと、
(e)前記確率が閾値を超過する前記スペクトルの各イオンに対して、前記総カウント数によって前記合計されたADC振幅を除算することによって振幅応答を計算し、前記検出器にヒットした単一イオンであると見出された1つ以上のイオンに対する1つ以上の振幅応答を生成することと、
(f)前記1つ以上の振幅応答を組み合わせ、単一イオンによって生成されたADC振幅の量を表す組み合わされた振幅応答を生成することと、
(g)前記スペクトルの各イオンに対して、前記組み合わされた振幅応答と、前記合計されたADC振幅とを使用して、前記総カウント数を動的に補正することと
を行う、システム。 - 前記プロセッサは、平均振幅応答を計算することによって、前記1つ以上の振幅応答を組み合わせ、前記組み合わされた振幅応答は、前記平均振幅応答を備えている、前記システム請求項に記載の任意の組み合わせのシステム。
- 前記プロセッサは、中間値振幅応答を計算することによって、前記1つ以上の振幅応答を組み合わせ、前記組み合わされた振幅応答は、前記中間値振幅応答を備えている、前記システム請求項に記載の任意の組み合わせのシステム。
- 信頼性がより低いイオンを除外するために、前記プロセッサは、さらに、ステップ(e)において、前記確率が閾値を超過し、かつ前記総カウント数が閾値カウントを超過する前記スペクトルの各イオンのみに対して前記総カウント数によって前記合計されたADC振幅を除算することによって振幅応答を計算し、前記検出器にヒットした単一イオンであると見出された1つ以上のイオンに対する1つ以上の振幅応答を生成する、前記システム請求項に記載の任意の組み合わせのシステム。
- 前記プロセッサは、前記スペクトルの質量範囲を、2つ以上のウィンドウに分割し、前記2つ以上のウィンドウの各ウィンドウに対してステップ(f)−(g)をさらに実施する、前記システム請求項に記載の任意の組み合わせのシステム。
- 質量分析器の均一な検出器飽和を動的に補正する方法であって、
(a)プロセッサを使用して、検出器とアナログ/デジタルコンバータ(ADC)検出器サブシステムとを含み、イオンのビームを分析する質量分析器に、イオンビームのN個の抽出を分析し、N個のサブスペクトルを生成するように命令することと、
(b)前記プロセッサを使用して、前記N個のサブスペクトルの各サブスペクトルに対して、前記ADC検出器サブシステムからの非ゼロ振幅を1つのイオンとしてカウントし、前記N個のサブスペクトルの各サブスペクトルの各イオンに対して1のカウントを生成することと、
(c)前記プロセッサを使用して、前記N個のサブスペクトルの前記ADC振幅およびカウントを合計し、前記スペクトルの各イオンに対する合計されたADC振幅および総カウント数を含むスペクトルを生成することと、
(d)前記プロセッサを使用して、前記スペクトルの各イオンに対して、前記総カウント数が前記検出器にヒットする単一イオンから生じる確率をポアソン統計を使用して計算することと、
(e)前記プロセッサを使用して、前記確率が閾値を超過する前記スペクトルの各イオンに対して、前記総カウント数によって前記合計されたADC振幅を除算することによって振幅応答を計算し、前記検出器にヒットした単一イオンであると見出された1つ以上のイオンに対する1つ以上の振幅応答を生成することと、
(f)前記プロセッサを使用して、前記1つ以上の振幅応答を組み合わせ、単一イオンによって生成されたADC振幅の量を表す組み合わされた振幅応答を生成することと、
(g)前記プロセッサを使用して、前記スペクトルの各イオンに対して、前記組み合わされた振幅応答と、前記合計されたADC振幅とを使用し、前記総カウント数を動的に補正することと
を含む、方法。 - 前記プロセッサを使用して、平均振幅応答を計算することによって、前記1つ以上の振幅応答を組み合わせることをさらに含み、前記組み合わされた振幅応答は、前記平均振幅応答を備えている、前記方法請求項に記載の任意の組み合わせの方法。
- 前記プロセッサを使用して、中間値振幅応答を計算することによって、前記1つ以上の振幅応答を組み合わせることをさらに含み、前記組み合わされた振幅応答は、前記中間値振幅応答を備えている、前記方法請求項に記載の任意の組み合わせの方法。
- 信頼性がより低いイオンを除外するために、ステップ(e)は、前記プロセッサを使用して、前記確率が閾値を超過し、かつ前記総カウント数が閾値カウントを超過する前記スペクトルの各イオンのみに対して前記総カウント数によって前記合計されたADC振幅を除算することによって振幅応答を計算し、前記検出器にヒットした単一イオンであると見出された1つ以上のイオンに対する1つ以上の振幅応答を生成することをさらに含む、前記方法請求項に記載の任意の組み合わせの方法。
- 前記プロセッサは、前記スペクトルの質量範囲を、2つ以上のウィンドウに分割し、前記2つ以上のウィンドウの各ウィンドウに対してステップ(f)−(g)をさらに実施する、前記方法請求項に記載の任意の組み合わせの方法。
- 非一過性の有形コンピュータ読み取り可能な記憶媒体を備えているコンピュータプログラム製品であって、前記記憶媒体のコンテンツは、プロセッサ上で実行される命令を伴うプログラムを含み、前記プロセッサは、質量分析器の均一な検出器飽和を動的に補正する方法を実施し、前記方法は、
(a)システムを提供することであって、前記システムは、1つ以上の個別のソフトウェアモジュールを備え、前記個別のソフトウェアモジュールは、制御モジュールと分析モジュールとを備えている、ことと、
(b)前記制御モジュールを使用して、検出器とアナログ/デジタルコンバータ(ADC)検出器サブシステムとを含み、イオンのビームを分析する質量分析器に、イオンビームのN個の抽出を分析し、N個のサブスペクトルを生成するように命令することと、
(c)前記分析モジュールを使用して、前記N個のサブスペクトルの各サブスペクトルに対して、前記ADC検出器サブシステムからの非ゼロ振幅を1つのイオンとしてカウントし、前記N個のサブスペクトルの各サブスペクトルの各イオンに対して1のカウントを生成することと、
(d)前記分析モジュールを使用して、前記N個のサブスペクトルの前記ADC振幅およびカウントを合計し、前記スペクトルの各イオンに対する合計されたADC振幅および総カウント数を含むスペクトルを生成することと、
(e)前記分析モジュールを使用して、前記スペクトルの各イオンに対して、前記総カウント数が前記検出器にヒットする単一イオンから生じる確率をポアソン統計を使用して計算することと、
(f)前記分析モジュールを使用して、前記確率が閾値を超過する前記スペクトルの各イオンに対して、前記総カウント数によって前記合計されたADC振幅を除算することによって振幅応答を計算し、前記検出器にヒットした単一イオンであると見出された1つ以上のイオンに対する1つ以上の振幅応答を生成することと、
(g)前記分析モジュールを使用して、前記1つ以上の振幅応答を組み合わせ、単一イオンによって生成されたADC振幅の量を表す組み合わされた振幅応答を生成することと、
(h)前記分析モジュールを使用して、前記スペクトルの各イオンに対して、前記組み合わされた振幅応答と、前記合計されたADC振幅とを使用して、前記総カウント数を動的に補正することと
を含む、コンピュータプログラム製品。 - 較正曲線を使用して質量分析器の均一な検出器飽和を動的に補正するためのシステムであって、
サンプルの分子をイオン化し、イオンのビームを生成するイオン源と、
検出器と、アナログ/デジタルコンバータ(ADC)検出器サブシステムとを含む質量分析器であって、前記質量分析器は、前記イオンのビームを分析し、測定されたスペクトルを生成する、質量分析器と、
前記質量分析器と通信しているプロセッサと
を備え、
前記プロセッサは、
(a)前記質量分析器から前記測定されたスペクトルを受信することと、
(b)前記測定されたスペクトル内のイオンの強度を合計することによって、前記測定されたスペクトルの総イオン値を計算することと、
(c)前記総イオン値を、総イオン値の関数として補正係数を提供する記憶された較正曲線と比較することによって、較正係数を決定することと、
(d)前記決定された補正係数によって、前記測定されたスペクトルの強度を乗算し、補正された測定スペクトルを生成することと
を行う、システム。 - 前記プロセッサは、総イオン値の関数としての補正係数の曲線をプロットすることによって前記較正曲線を計算し、前記曲線に合わされた二次方程式を選択し、前記二次方程式を前記記憶される較正曲線として記憶する、前記システム請求項に記載の任意の組み合わせのシステム。
- 前記較正曲線は、
(a)前記イオン源を使用して、既知のサンプルの分子をイオン化し、イオンのビームを生成することと、
(b)前記質量分析器を使用して、前記イオンのビームから抽出されるイオンのある割合を分析し、第1の質量スペクトルを生成することと、
(c)前記質量分析器を使用して、前記第1の割合から次の既知の量だけ増加された、前記イオンのビームから抽出される次のイオンの割合を分析し、次の質量スペクトルを生成することと、
(d)前記プロセッサを使用して、前記次の質量スペクトル内の各次のイオンに対して、前記第1の質量スペクトル内の対応する第1のイオン強度に対する次のイオン強度の比率を計算し、複数の強度比率を生成することによって、前記第1の質量スペクトルと前記次の質量スペクトルとを比較することと、
(e)前記プロセッサを使用して、前記複数の強度比率を組み合わせ、代表的比率を生成することと、
(f)前記プロセッサを使用して、前記代表的比率に対する前記既知の量の比率として補正係数を計算することと、
(g)前記プロセッサを使用して、前記次の質量スペクトル内のイオンの強度を合計し、次の総イオン値を生成することと、
(h)前記プロセッサを使用して、前記補正係数と、前記次の総イオン値とを較正曲線内に記憶することと、
(i)前記プロセッサを使用して、ステップ(c)−(h)を1回以上繰り返し、総イオン値の関数として補正係数を提供する較正曲線を完成させることと
によって決定される、前記システム請求項に記載の任意の組み合わせのシステム。 - 前記プロセッサが前記複数の強度比率を組み合わせ、代表的比率を生成することは、平均値を計算することを含む、前記システム請求項に記載の任意の組み合わせのシステム。
- 前記プロセッサが前記複数の強度比率を組み合わせ、代表的比率を生成することは、中間値を計算することを含む、前記システム請求項に記載の任意の組み合わせのシステム。
- 前記プロセッサが前記複数の強度比率を組み合わせ、代表的比率を生成することは、閾値よりも大きな強度の平均値または中間値を計算することを含む、前記システム請求項に記載の任意の組み合わせのシステム。
- 較正曲線を使用して質量分析器の均一な検出器飽和を動的に補正する方法であって、
(a)プロセッサを使用して、質量分析器から測定されたスペクトルを受信することであって、前記質量分析器は、検出器と、アナログ/デジタルコンバータ(ADC)検出器サブシステムとを含み、サンプルの分子をイオン化するイオン源によって生成されるイオンのビームを分析する、ことと、
(b)前記プロセッサを使用して、前記測定されたスペクトル内のイオンの強度を合計することによって、前記測定されたスペクトルの総イオン値を計算することと、
(c)前記プロセッサを使用して、前記総イオン値を総イオン値の関数として補正係数を提供する記憶された較正曲線と比較することによって、補正係数を決定することと、
(d)前記プロセッサを使用して、前記決定された補正係数によって、前記測定されたスペクトルの強度を乗算し、補正された測定スペクトルを生成することと
を含む、方法。 - 総イオン値の関数としての補正係数の曲線をプロットすることによって前記較正曲線を計算し、前記曲線に合わされた二次方程式を選択し、前記二次方程式を前記記憶される較正曲線として記憶することをさらに含む、前記方法請求項に記載の任意の組み合わせの方法。
- 前記較正曲線は、
(a)前記イオン源を使用して、既知のサンプルの分子をイオン化し、イオンのビームを生成することと、
(b)前記質量分析器を使用して、前記イオンのビームから抽出されるイオンのある割合を分析し、第1の質量スペクトルを生成することと、
(c)前記質量分析器を使用して、前記第1の割合から次の既知の量だけ増加された、前記イオンのビームから抽出される次のイオンの割合を分析し、次の質量スペクトルを生成することと、
(d)前記プロセッサを使用して、前記次の質量スペクトル内の各次のイオンに対して、前記第1の質量スペクトル内の対応する第1のイオン強度に対する次のイオン強度の比率を計算し、複数の強度比率を生成することによって、前記第1の質量スペクトルと前記次の質量スペクトルとを比較することと、
(e)前記プロセッサを使用して、前記複数の強度比率を組み合わせ、代表的比率を生成することと、
(f)前記プロセッサを使用して、前記代表的比率に対する前記既知の量の比率として補正係数を計算することと、
(g)前記プロセッサを使用して、前記次の質量スペクトル内のイオンの強度を合計し、次の総イオン値を生成することと、
(h)前記プロセッサを使用して、前記補正係数と、前記次の総イオン値とを較正曲線内に記憶することと、
(i)前記プロセッサを使用して、ステップ(c)−(h)を1回以上繰り返し、総イオン値の関数として補正係数を提供する較正曲線を完成させることと
によって決定される、前記方法請求項に記載の任意の組み合わせの方法。 - 前記複数の強度比率を組み合わせ、代表的比率を生成することをさらに含み、前記複数の強度比率を組み合わせ、前記代表的比率を生成することは、平均値を計算することを含む、前記方法請求項に記載の任意の組み合わせの方法。
- 非一過性の有形コンピュータ読み取り可能な記憶媒体を備えているコンピュータプログラム製品であって、前記記憶媒体のコンテンツは、プロセッサ上で実行される命令を伴うプログラムを含み、前記プロセッサは、質量分析器の均一な検出器飽和を補正する方法を実施し、前記方法は、
(a)システムを提供することであって、前記システムは、1つ以上の個別のソフトウェアモジュールを備え、前記個別のソフトウェアモジュールは、制御モジュールと、分析モジュールとを備えている、ことと、
(b)制御モジュールを使用して、質量分析器から測定されたスペクトルを受信することであって、前記質量分析器は、検出器と、アナログ/デジタルコンバータ(ADC)検出器サブシステムとを含み、サンプルの分子をイオン化するイオン源によって生成されるイオンのビームを分析する、ことと、
(c)前記分析モジュールを使用して、前記測定されたスペクトル内のイオンの強度を合計することによって、前記測定されたスペクトルの総イオン値を計算することと、
(d)前記分析モジュールを使用して、前記総イオン値を総イオン値の関数として補正係数を提供する記憶された較正曲線と比較することによって、補正係数を決定することと、
(e)前記分析モジュールを使用して、前記決定された補正係数によって、前記測定されたスペクトルの強度を乗算し、補正された測定スペクトルを生成することと
を含む、コンピュータプログラム製品。
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