JP2016215091A - 二元燃料酸化触媒、二元燃料scr排ガス処理機構、二元燃料ディーゼル内燃機関、および、その制御方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】ディーゼル燃料と天然ガス燃料とを燃料として用いる内燃機関の排ガスを処理するための二元燃料酸化触媒であって、ディーゼル燃料の燃焼排ガスに含まれる一酸化窒素の一部を二酸化窒素へ転化する機能と、前記排ガスに含まれるメタンを酸化分解する機能と、を併せ持ち、前記燃焼排ガスの、二元燃料酸化触媒への入口温度が200℃以上300℃以下のときに前記一酸化窒素から二酸化窒素への転化率が20%以上60%以下で、かつ、前記入口温度が380℃のときに前記排ガス中のメタンの80%以上が酸化分解する二元燃料酸化触媒。
【選択図】なし
Description
本発明で用いる天然ガス燃料は、上述の3種類の天然ガスのうちの、CNGまたはLNGである。ここで、インフラ施設、輸送機材および取り扱いが安価で簡便なことからCNGを用いることが好ましい。なお、CNGおよびLNGは通常は設備上、併用しないことが一般であるが、本発明では併用してもよく、「CNGまたはLNG」と記載した場合であっても、これらを併用する場合も含む。
本発明の二元燃料酸化触媒において、触媒担体として用いる金属酸化物としては、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、二酸化チタン、酸化セリウム等の、一般的な酸化触媒の触媒担体として用いられるものが挙げられ、このうち、比表面積が50〜300m2/gと高く、初期活性が得られるのでガンマー型酸化アルミニウム(以下、「γ−アルミナ」とも云う。)およびアナターゼ型二酸化チタンであることが好ましい。なお、熱耐久性が持続する、酸化ジルコニウム、ルチル型二酸化チタンおよび酸化セリウムも好適に用いることができる。
前記二元燃料酸化触媒が、効果成分として、硫黄酸化物、塩素および塩素化合物、酸化ランタンを含有していると、高温時の結晶相転移の抑制、ディーゼル燃料由来の燃焼排ガスに含まれる硫黄酸化物(SO2)による触媒被毒の抑制等が可能となるので好ましい。
本発明の二元燃料酸化触媒で用いる触媒担体の平均粒径(レーザ回折式粒度計によって測定され、粒径分布の体積累積50%に相当する粒径(D50))は、0.5〜15μmであることが好ましい。小さすぎるとハニカムにコーティングするスラリーの粘度が高粘度になり、目詰まりを起こし不良となりやすく、大きすぎるとハニカム担持膜の強度が低くなり、振動で剥がれる恐れが生じる。
触媒基体に金属酸化物担体および触媒活性金属を担持させる方法は、公知の方法を用いることができるが、高価な触媒活性金属の担持ロスおよびその回収コストを抑制することができるので、まず、前記金属酸化物により構成された触媒担体を担体基体に担持させ、次いで、この触媒担体が担持された触媒基体に、触媒活性金属を担持させる方法を採用することが好ましい。
触媒基体としては、気体流の通過処理を可能にするために、公知のハニカムフロースルー型の触媒基体を用いることができる。このような触媒基体の材質としてはセラミック、無機繊維および金属から選択できる。ここで、好適な多孔質としてハニカムフロースルーモノリス基板として、コージライト、α−アルミナ、炭化ケイ素、チタン酸アルミニウム、窒化ケイ素、ジルコニア、ムライト、リシア輝石、アルミナ−シリカ−マグネシアまたはケイ酸ジルコニウム等の公知のセラミック材料製のものが使用できる。
触媒基体への担持担体の担持処理に適したバインダーとしては、アルミナおよびシリカが挙げられるがこれらには制限されない。アルミナバインダーとしては、アルミニウム酸化物、アルミニウム水酸化物、およびアルミニウム酸水酸化物が挙げられる。また、アルミニウム塩およびコロイドの形態のアルミナも使用できる。シリカバインダーとしては、コロイドシリカを含む二酸化ケイ素(SiO2)の種々の形態を含む。さらに、バインダーとして、これらを単独で、あるいは、ジルコニア、アルミナ、および、シリカ等を適宜組み合わせて用いることができる。
本発明の二元燃料酸化触媒は、例えば、触媒基体に金属酸化物からなる触媒担体を無機バインダーを併用して担持させ、乾燥、熱処理し、得られた触媒担体を担持する触媒基体を、パラジウムイオンと白金イオンとを含む触媒活性金属水溶液、または、パラジウムイオンと白金イオンとイリジウム(第二活性触媒金属としてのイリジウム)イオンとを含む触媒活性金属水溶液に浸漬し、12〜24時間保持してこれら成分を触媒担体に共沈させて乾燥、熱処理して担持させて得ることができる。
本発明の二元燃料酸化触媒では、触媒温度(通常は触媒へ供給される燃焼排ガスの温度に等しい)が380℃以上でのメタンの酸化分解によるメタン浄化効果と、300℃以下でのNOの酸化によるNO2への転化効果と、を併せ持たせるために、パラジウムと白金、さらに必要に応じてイリジウムを含有し、パラジウムと白金との質量比が、パラジウムを1としたときに白金が0.5超0.9未満の範囲とすることが必要である。質量比の好ましい範囲としては、白金が0.55以上0.88以下である。すなわち、白金の量が少なすぎるとNOの酸化によるNO2の生成が少なく、下流のDPFにおけるPM燃焼性およびSCR触媒のNOxの浄化性能が得られにくくなり、多すぎると、メタンを含む炭化水素の浄化性能が低下しやすい。なお、上記の質量比のより好ましい範囲としては0.55以上0.8以下である。
白金を含む水溶性化合物として、塩化白金酸、テトラアンミン白金硝酸塩、ジニトロジアンミン白金などが挙げられる。このうち、貴金属の担持(共沈)性が高い点で、ジニトロジアンミン白金が好ましい。パラジウムを含む水溶性化合物としては、硝酸パラジウム、塩化パラジウム、ジニトロジアンミンパラジウム、酢酸パラジウムなどが例示される。
本発明では、触媒活性金属の、パラジウムおよび白金以外を第二触媒活性金属と呼び、イリジウムを含む水溶性化合物として、硝酸イリジウム、硫酸イリジウム、塩化イリジウム、ヘキサアンミンイリジウムなどが挙げられる。
本発明の二元燃料酸化触媒は、天然ガス燃料の未燃焼メタンを酸化分解する機能と、ディーゼル燃焼排ガスからのNOの一部をNO2へ効果的に転化する機能とを、併せ持つ。
本発明の二元燃料SCR排ガス処理機構は、ディーゼル燃料と天然ガス燃料とを二元燃料として用いる内燃機関の、一酸化窒素、メタンおよび煤煙型の粒子状物質を含む燃焼排ガスを浄化処理するSCR排ガス処理機構であって、上記した本発明の二元燃料酸化触媒と、二酸化窒素の存在下で、前記煤煙型の粒子状物質の少なくとも一部を燃焼させて除去する黒煙除去フィルター、および/または、尿素および/またはアンモニアにより構成される還元剤の供給源および選択的接触還元(SCR)触媒と、を前記燃焼排ガスの流れ方向上流側から下流側に向かってこの順序で備えている。
還元剤(尿素、アンモニア(以下「NH3」」とも云う。)など)を使用する選択的接触還元(SCR)系では幾つかの化学反応が起こり、それらの全てが、NOxを元素状窒素に還元する反応を代表している。支配的な反応機構は、化学式(1)により表される。
4NO+4NH3+O2 → 4N2+6H2O ・・・・・(1)
4NH3+5NO2 → 4NO+6H2O ・・・・・(2)
3NO2+4NH3 → (7/2)N2+6H2O ・・・・・(3)
NO+NO2+2NH3 → 2N2+3H2O ・・・・・(4)
されるものではない。
金属酸化物としてγ−アルミナからなる、酸化ランタンを被覆したγ−アルミナ担体と、活性貴金属触媒としてのパラジウムと白金との質量比が1:0.6である二元燃料酸化触媒を次のように作製した。
上記の活性貴金属担持量率は次のようにして調べたものである。すなわち、活性貴金属担持水溶液の担持処理後の残液を、誘導結合プラズマ発光分光分析装置(ICP-AES:Inductively Coupled Plasma-Atomic Emission Spectrometry)を用いて、活性による定量分析を行い、活性貴金属担持量率を下記式(1)で求める。
(1−(活性貴金属担持後水溶液中のPd、Pt、Irの量)/(活性貴金属担持前水溶液中のPd、Pt、Irの量))×100% ……(1)
前記活性貴金属担持水溶液に含まれる、PdとPtとの質量比を、1:0.85とした以外は実施例1と同様にして、実施例2の二元燃料酸化触媒を得た。
すなわち、実施例1と同様にして触媒担体を作製し、その後、イオン交換水25gに、前記塩化パラジウム水溶液0.080mLと、前記ジニトロジアンミン白金水溶液0.08gと、を加えて触媒活性金属担持水溶液とした。前記活性貴金属担持水溶液にPdが8.0mg、Ptが6.8mgそれぞれ含まれ、PdとPtとの質量比が、1:0.85であった。その後は、やはり実施例1と同様にして、実施例2の二元燃料酸化触媒を得た。このときの活性貴金属担持量率は、Pdが100質量%、Ptが100質量%であった。
前記活性貴金属担持水溶液に含まれるPdとPtとに、さらにイリジウム(以下、「Ir」とも云う。)を加えた以外は実施例1と同様にして、本発明の二元燃料酸化触媒を得た。
前記活性貴金属担持水溶液に含まれるPdとPtとに、さらにIrを加えた以外は、実施例1と同様にして、本発明の二元燃料酸化触媒を得た。
特許文献1と、同様に、硝酸パラジウム(Pd(NO3)2)と、塩化白金酸(H2PtCl6)とを用い、前記活性貴金属担持水溶液に含まれるPdとPtとの質量比を、1:0.55とした以外は、実施例1と同様にして、本発明の二元燃料酸化触媒を得た。
実施例1の塩化パラジウム水溶液を、硝酸パラジウム(Pd(NO3)2)水溶液(Pdとして、100g/L)に代えた以外は実施例1と同様にして、実施例6の二元燃料酸化触媒を得た。
前記活性貴金属担持水溶液に含まれる、PdとPtとの質量比を、1:0.75とした以外は実施例1と同様にして、実施例7の二元燃料酸化触媒を得た。
特許文献1の実施例4と同様にして、前記活性貴金属担持水溶液に含まれる、PdとPtとの質量比が1:0.20の二元燃料酸化触媒を得た。
特許文献1の実施例3と同様にして、前記活性貴金属担持水溶液に含まれる、PdとPtとの質量比が1:0.46の二元燃料酸化触媒を得た。
前記活性貴金属担持水溶液に含まれる、PdとPtとの質量比を、1:0.93とした以外は、実施例1と同様にして、本発明の二元燃料酸化触媒を得た。
実施例1と同様にして、前記活性貴金属担持水溶液に含まれる、PdとPtとの質量比を、1:0.47の二元燃料酸化触媒を得た。
前記二元燃料酸化触媒体を、表2に示す混合条件で作成した試験ガスに対して、同様に表2に示す空間速度条件で浄化性能を評価した。このときの、触媒の燃焼排ガス流れ方向上流側の濃度に対し下流側の濃度をオンラインFT−IR分析法で測定して、NOからNO2への転化率、メタン、エタン、プロパン、一酸化炭素の削減率を求めた。その結果を表3〜表7に示す。
<試験ガスおよび試験条件>
一酸化窒素濃度 :550ppm
メタン濃度 :3000ppm
プロパン濃度 :1333ppm
一酸化炭素濃度 :4400ppm
酸素濃度 :10体積%
二酸化炭素濃度 :11体積%
水分濃度 : 6体積%
窒素を加えて100体積%とした。
空間速度SV :50000/h
2 二元燃料酸化触媒(DOC:Diesel Oxidation Catalyst)
3 黒煙除去フィルター(DPF:Diesel Particulate Filter)
4 選択還元触媒(SCR:Selective Catalytic Reduction)
5 アンモニア酸化触媒(AMOx:Ammonia Oxidation Catalyst)
6 SCR/DPF一体型触媒
7 還元剤インジェクター
8 DOC入口温度センサー
9 天然ガス燃料の噴射インジェクター
10 ディーゼル燃料の噴射インジェクター
11 天然ガス燃料の供給ライン
12 ディーゼル燃料の供給ライン
13 還元剤の供給ライン
14 EGRクーラー
21 エンジン本体
22 燃焼室
23 ピストン
25 吸気管
26 排気管
Claims (10)
- ディーゼル燃料と天然ガス燃料とを燃料として用いる内燃機関の排ガスを処理するための二元燃料酸化触媒であって、
ディーゼル燃料の燃焼排ガスに含まれる一酸化窒素の一部を二酸化窒素へ転化する機能と、前記排ガスに含まれるメタンを酸化分解する機能と、を併せ持ち、
前記燃焼排ガスの、二元燃料酸化触媒への入口温度が200℃以上300℃以下のときに前記一酸化窒素から二酸化窒素への転化率が20%以上60%以下で、かつ、前記入口温度が380℃のときに前記排ガス中のメタンの80%以上が酸化分解することを特徴とする二元燃料酸化触媒。 - 金属酸化物からなる触媒担体と、パラジウムおよび白金から構成され前記触媒担体に担持された触媒活性金属と、を有し、
前記触媒活性金属のパラジウムと白金との質量比が、パラジウムを1としたときに白金が0.5超0.9未満であることを特徴とする請求項1に記載の二元燃料酸化触媒。 - 前記質量比が、パラジウムを1としたときに白金が0.55以上0.88以下であることを特徴とする請求項1または請求項2に記載の二元燃料酸化触媒。
- 前記二元燃料酸化触媒が、さらに第二活性触媒金属として、イリジウムを含むことを特徴とする請求項1ないし請求項3のいずれか1項に記載の二元燃料酸化触媒。
- 前記触媒担体が、γ−アルミナから構成されかつ酸化ランタンを含有する触媒担体であることを特徴とする請求項1ないし請求項4のいずれか1項に記載の二元燃料酸化触媒。
- ディーゼル燃料と天然ガス燃料とを二元燃料として用いる内燃機関の、一酸化窒素、メタンおよび煤煙型の粒子状物質を含む燃焼排ガスを浄化処理するSCR排ガス処理機構であって、
請求項1ないし請求項5のいずれか1項に記載の二元燃料酸化触媒と、
二酸化窒素の存在下で、前記煤煙型の粒子状物質の少なくとも一部を燃焼させて除去する黒煙除去フィルター、および/または、尿素および/またはアンモニアにより構成される還元剤の供給源および選択的接触還元触媒と、
を前記燃焼排ガスの流れ方向上流側から下流側に向かってこの順序で備えていることを特徴とする二元燃料SCR排ガス処理機構。 - 請求項6に記載のSCR排ガス処理機構を排気管に備えたことを特徴とする二元燃料ディーゼル内燃機関。
- 請求項6に記載の二元燃料ディーゼル内燃機関の制御方法であって、
燃焼排ガスの前記二元燃料酸化触媒の入口温度が380℃以上のときに、前記天然ガスを吸気管からディーゼルエンジンの燃焼室へ吸入させることを特徴とする二元燃料ディーゼル内燃機関の制御方法。 - 請求項6に記載の二元燃料ディーゼル内燃機関の制御方法であって、
吸気管からディーゼルエンジンの燃焼室へ吸入させる天然ガスの供給量を、前記ディーゼル燃料の供給量に対し体積比で30%以上75%以下とすることを特徴とする二元燃料ディーゼル内燃機関の制御方法。 - 請求項6に記載の二元燃料ディーゼル内燃機関の制御方法であって、
燃焼排ガスの前記二元燃料酸化触媒の入口温度が380℃以上のときに、前記天然ガスを吸気管からディーゼルエンジンの燃焼室へ吸入させ、かつ、
ディーゼルエンジンの吸気管からディーゼルエンジンの燃焼室へ吸入させる天然ガスの供給量を、前記ディーゼル燃料の供給量に対し体積比で30%以上75%以下とすることを特徴とする二元燃料ディーゼル内燃機関の制御方法。
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