JP2016161359A

JP2016161359A - 光学的手法による浮遊粒子状物質測定装置

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Publication number: JP2016161359A
Application number: JP2015039568A
Authority: JP
Inventors: 岳志紀本; Takashi Kimoto
Original assignee: Kimoto Electric Co Ltd
Current assignee: Kimoto Electric Co Ltd
Priority date: 2015-02-27
Filing date: 2015-02-27
Publication date: 2016-09-05
Anticipated expiration: 2035-02-27
Also published as: JP6626621B2

Abstract

【課題】大気中に浮遊する粒子状物質中の少なくとも有機炭素の量を測定することができる浮遊粒子状物質測定装置を提供する。
【解決手段】浮遊粒子状物質測定装置１は、連続的に送給される捕集フィルタ４上に捕集された浮遊粒子状物質に、光源６から出射された、第１波長帯域内の波長を有する光と第２波長帯域内の波長を有する光とを、交互に照射する。そして、透過光検出器８によって検出された、捕集フィルタ４上の浮遊粒子状物質からの透過光の透過光強度に基づいて、第１演算部１１１が浮遊粒子状物質中の元素状炭素および有機炭素の量を演算し、反射光検出器９によって検出された、捕集フィルタ４上の浮遊粒子状物質からの反射光の反射光強度に基づいて、第２演算部１１２が浮遊粒子状物質中の元素状炭素および有機炭素の量を演算する。
【選択図】図１

Description

本発明は、大気中に浮遊する粒子状物質を捕集し、捕集された粒子状物質の炭素成分についての測定を行う浮遊粒子状物質測定装置に関する。

大気中には、燃料の燃焼過程で発生した揮発性ガスが酸化、凝縮、凝集して形成される超微細粒子、燃料の燃焼過程および気相化学反応で形成されるたとえば黒煙粒子などの微細粒子、自然現象で発生するたとえば海塩粒子、黄砂などの粗大粒子等種々の浮遊粒子状物質いわゆる粉塵が存在する。このような大気中の浮遊粒子状物質は、人体の鼻腔・咽頭、気管支、肺臓などに沈着し、健康に影響を及ぼすことが知られ、古くは黒い霧（スモッグ）と呼ばれた頃から環境問題として採り上げられ、大気汚染の状態を示す１つの指標として測定がなされてきた。

大気中の浮遊粒子状物質は、測定間隔を予め定め、定めた期間ごとにたとえば集塵フィルタを交換するなどによってフィルタに捕集し、その大気中の質量濃度（総量）が測定されてきた。近年測定技術の進展とともに、大気中に存在する浮遊粒子状物質の総量にとどまらず、浮遊粒子状物質の中でも人体の肺臓に沈着しやすく長期にわたって健康に影響を及ぼすとされる微細粒子の含有量を総量から分離して測定するとともに、連続的に測定する装置が提案されている（特許文献１参照）。

浮遊粒子状物質は日本国内ばかりの問題ではなく、中国では其の高濃度のために疫学的な知見から呼吸器疾患や循環器疾患の原因となり、死亡率を上昇させていることは極めて大きな社会問題である。浮遊粒子状物質の発生のメカニズムや挙動を研究する上で、浮遊粒子状物質中の有機炭素についてのモニタリングのデータが少ない。その原因として現在ある装置が複雑なため高額であるばかりでなく、ランニングコストも高く、さらに、連続にモニタリングするには感度が低いことが問題として挙げられる。

このように浮遊粒子状物質の測定技術は長足の進歩を遂げているが、特許文献１に開示される技術は、あくまでも大気中における浮遊粒子状物質の質量濃度の測定であり、浮遊粒子状物質中の組成に言及するものではない。たとえばディーゼルエンジン搭載車両の排気ガスを成因とする浮遊粒子状物質には、元素状炭素（Elementary Carbon：略称ＥＣ）、有機炭素（Organic Carbon：略称ＯＣ）が含まれ、この元素状炭素（ＥＣ）、有機炭素（ＯＣ）には窒素酸化物、硫黄酸化物などのような健康に有害な物質が吸着されていると考えられている。したがって、浮遊粒子状物質中のたとえば元素状炭素（ＥＣ）含有量、有機炭素（ＯＣ）含有量を知ることができれば、発生源や生成のメカニズムを推定することが出来、削減の対策を打ち立てることが可能となる。特に、有機炭素化合物は浮遊粒子状物質中の主成分の一つであるが、その発生源や生成のメカニズムについての知見が乏しく、大気中の浮遊粒子状物質における組成分析、特に、有機炭素のモニタリングが強く望まれている。

浮遊粒子状物質における組成分析を可能にする装置として、熱分解管とＣＯ_２分析計とを備えた炭素分別分析装置（カーボンアナライザ）であって、熱分解管に、有機炭素（ＯＣ）を揮発・熱分解させるための低温加熱部と、元素状炭素（ＥＣ）を熱分解させるための高温加熱部とを備え、低温加熱部で有機炭素（ＯＣ）を分離し、高温加熱部で元素状炭素（ＥＣ）を分離する炭素分別分析装置が提案されている（特許文献２参照）。

特許文献２に開示される技術によれば、ヘリウムや窒素などの不活性ガス、または、酸素や空気などの助燃ガスが択一的にキャリアガスとして熱分解管内に導入され、たとえば４００℃程度に設定された低温加熱部での有機炭素（ＯＣ）の熱分解によるＣＯ_２の濃度がＣＯ_２分析計で測定され、たとえば１０００℃程度に設定された高温加熱部での元素状炭素（ＥＣ）の熱分解によるＣＯ_２の濃度がＣＯ_２分析計で測定される。

特開２００１−３４３３１９号公報特開２０００−２４１４０４号公報

特許文献２に開示される技術では、浮遊粒子状物質中の元素状炭素（ＥＣ）含有量、有機炭素（ＯＣ）含有量を測定することができるけれども、元素状炭素（ＥＣ）および有機炭素（ＯＣ）を熱分解させるための加熱装置が必要となり、装置の構造が複雑になるとともに、ヘリウムガスや酸素ボンベなどの高価な運転用ガスが必要となるため、ランニングコストが高くなるだけでなく、保守も大変である。

本発明の目的は、大気中に浮遊する粒子状物質中の少なくとも有機炭素（ＯＣ）の量を測定することができる浮遊粒子状物質測定装置を提供することである。

本発明は、大気中に浮遊する粒子状物質を捕集するシート状の捕集フィルタと、
予め定める第１波長帯域内の波長を有する光と、該第１波長帯域とは異なる予め定める第２波長帯域内の波長を有する光とを出射する光源と、
前記光源と接続され、該光源から出射された光を、前記捕集フィルタの一主面に向けて伝搬する出射光伝搬部と、
前記捕集フィルタの前記一主面とは反対側の他主面に対向して配設され、粒子状物質が捕集された捕集フィルタを透過した光を受光する透過光受光部と、
前記透過光受光部と接続され、前記捕集フィルタに捕集された粒子状物質からの透過光に対応した光の光強度を検出する透過光強度検出部と、
前記透過光強度検出部と接続され、該透過光強度検出部で検出された光強度に基づいて、前記捕集フィルタに捕集された粒子状物質中の少なくとも有機炭素の量を演算する演算部と、を含むことを特徴とする浮遊粒子状物質測定装置である。

また本発明は、大気中に浮遊する粒子状物質を捕集するシート状の捕集フィルタと、
予め定める第１波長帯域内の波長を有する光と、該第１波長帯域とは異なる予め定める第２波長帯域内の波長を有する光とを出射する光源と、
前記光源と接続され、該光源から出射された光を、前記捕集フィルタの一主面に向けて伝搬する出射光伝搬部と、
前記捕集フィルタの前記一主面に対向して配設され、粒子状物質が捕集された捕集フィルタで反射された光を受光する反射光受光部と、
前記反射光受光部と接続され、前記捕集フィルタに捕集された粒子状物質からの反射光に対応した光の光強度を検出する反射光強度検出部と、
前記反射光強度検出部と接続され、該反射光強度検出部で検出された光強度に基づいて、前記捕集フィルタに捕集された粒子状物質中の少なくとも有機炭素の量を演算する演算部と、を含むことを特徴とする浮遊粒子状物質測定装置である。

また本発明は、大気中に浮遊する粒子状物質を捕集するシート状の捕集フィルタと、
予め定める第１波長帯域内の波長を有する光と、該第１波長帯域とは異なる予め定める第２波長帯域内の波長を有する光とを出射する光源と、
前記光源と接続され、該光源から出射された光を、前記捕集フィルタの一主面に向けて伝搬する出射光伝搬部と、
前記捕集フィルタの前記一主面とは反対側の他主面に対向して配設され、粒子状物質が捕集された捕集フィルタを透過した光を受光する透過光受光部と、
前記透過光受光部と接続され、前記捕集フィルタに捕集された粒子状物質からの透過光に対応した光の光強度を検出する透過光強度検出部と、
前記捕集フィルタの前記一主面に対向して配設され、粒子状物質が捕集された捕集フィルタで反射された光を受光する反射光受光部と、
前記反射光受光部と接続され、前記捕集フィルタに捕集された粒子状物質からの反射光に対応した光の光強度を検出する反射光強度検出部と、
前記透過光強度検出部および前記反射光強度検出部と接続され、該透過光強度検出部で検出された光強度と、該反射光強度検出部で検出された光強度とに基づいて、前記捕集フィルタに捕集された粒子状物質中の少なくとも有機炭素の量を演算する演算部と、を含むことを特徴とする浮遊粒子状物質測定装置である。

また本発明の浮遊粒子状物質測定装置において、前記第１波長帯域は２２０ｎｍ以上５００ｎｍ以下であり、
前記第２波長帯域は６５０ｎｍ以上１０００ｎｍ以下であることを特徴とする。

本発明の一態様に係る浮遊粒子状物質測定装置によれば、捕集フィルタ上に捕集された浮遊粒子状物質に、光源から出射された、第１波長帯域内の波長を有する光と第２波長帯域内の波長を有する光とを、交互に照射する。そして、透過光強度検出部によって検出された、捕集フィルタ上の浮遊粒子状物質からの透過光の透過光強度に基づいて、演算部が浮遊粒子状物質中の少なくとも有機炭素の量を演算する。

また本発明の他の一態様に係る浮遊粒子状物質測定装置によれば、捕集フィルタ上に捕集された浮遊粒子状物質に、光源から出射された、第１波長帯域内の波長を有する光と第２波長帯域内の波長を有する光とを、交互に照射する。そして、反射光強度検出部によって検出された、捕集フィルタ上の浮遊粒子状物質からの反射光の反射光強度に基づいて、演算部が浮遊粒子状物質中の少なくとも有機炭素の量を演算する。

また本発明の他の一態様に係る浮遊粒子状物質測定装置によれば、捕集フィルタ上に捕集された浮遊粒子状物質に、光源から出射された、第１波長帯域内の波長を有する光と第２波長帯域内の波長を有する光とを、交互に照射する。そして、透過光強度検出部によって検出された、捕集フィルタ上の浮遊粒子状物質からの透過光の透過光強度と、反射光強度検出部によって検出された、捕集フィルタ上の浮遊粒子状物質からの反射光の反射光強度とに基づいて、演算部が浮遊粒子状物質中の少なくとも有機炭素の量を演算する。

このように構成された本発明の浮遊粒子状物質測定装置は、従来技術のように元素状炭素および有機炭素を熱分解させることなく、またキャリアガスも必要とせずに、大気中に浮遊する粒子状物質中の少なくとも有機炭素の量を、測定することができる。

また本発明によれば、光源から出射される光の波長について、前記第１波長帯域は２２０ｎｍ以上５００ｎｍ以下であり、前記第２波長帯域は６５０ｎｍ以上１０００ｎｍ以下であるので、大気中に浮遊する粒子状物質中の少なくとも有機炭素の量を、より確実かつ効率的に測定することができる。

本発明の一実施形態に係る浮遊粒子状物質測定装置１の構成を概略的に示す図である。浮遊粒子状物質測定装置１における、捕集フィルタ４の近傍を拡大して示す図である。透過光強度の減衰率の測定日時ごとの変化に関する測定結果の一例を示すグラフである。反射光強度の減衰率の測定日時ごとの変化に関する測定結果の一例を示すグラフである。有機炭素（ＯＣ）濃度の測定日時ごとの変化に関する測定結果の一例を示すグラフである。元素状炭素（ＥＣ）濃度の測定日時ごとの変化に関する測定結果の一例を示すグラフである。ＰＭ２．５の質量濃度の測定日時ごとの変化に関する測定結果の一例を示すグラフである。光強度とｆＷＳＯＣとの相関を示すグラフである。浮遊粒子状物質測定装置１による透過光強度に基づいて算出された有機炭素の濃度[OC]t（μｇＣ／ｍ^３）と、カーボンアナライザによるＰＭ２．５中の有機炭素の濃度（μｇＣ／ｍ^３）との相関を示すグラフである。浮遊粒子状物質測定装置１による反射光強度に基づいて算出された元素状炭素の濃度[EC]r（μｇＣ／ｍ^３）と、カーボンアナライザによるＰＭ２．５中の元素状炭素の濃度（μｇＣ／ｍ^３）との相関を示すグラフである。

図１は、本発明の一実施形態に係る浮遊粒子状物質測定装置１の構成を概略的に示す図である。図２は、浮遊粒子状物質測定装置１における、捕集フィルタ４の近傍を拡大して示す図である。本実施形態に係る浮遊粒子状物質測定装置１は、大気中に浮遊する粒子状物質（以下、「浮遊粒子状物質」という）中の少なくとも有機炭素（ＯＣ）の量（濃度）を測定することに用いられる。本実施形態では、浮遊粒子状物質測定装置１は、浮遊粒子状物質中の元素状炭素（ＥＣ）および有機炭素（ＯＣ）の量（濃度）を測定するように構成される。

浮遊粒子状物質測定装置１は、大略、大気中に浮遊する浮遊粒子状物質を捕集する浮遊粒子捕集手段２と、該浮遊粒子捕集手段２により捕集された浮遊粒子状物質を分級する分級器３と、該分級器３で分級された浮遊粒子状物質が供給され、その供給された浮遊粒子状物質を捕集する捕集フィルタ４と、該捕集フィルタ４の一部を収容する容器５と、光を出射する光源６と、複合光ファイバ７と、透過光受光部および透過光強度検出部としての機能を有する透過光検出器８と、反射光強度検出部としての機能を有する反射光検出器９と、第１演算部１１１および第２演算部１１２を有する演算部１１と、制御部１２と、記憶部１３と、容器５内を減圧する吸引ポンプ１４と、を含んで構成される。浮遊粒子状物質測定装置１において、浮遊粒子捕集手段２および吸引ポンプ１４以外の各部は、筐体１５内に収容されている。

捕集フィルタ４は、フッ素樹脂から成るフィルタであり、薄膜シート状（テープ状）の形状を有し、心材に巻きまわされたコイル状態で巻戻しリール４１に装着される。巻戻しリール４１においてコイルの外周から巻戻された捕集フィルタ４は、予め定める距離だけ離隔した位置に設けられる巻取りリール４２に噛込み巻取られる。巻取りリール４２には、巻取りリール４２を回転駆動させる不図示の電動機が連結され、電動機にはさらに制御電源が接続される。電動機は、制御電源からの動作指令に従って、予め定める時間間隔で、予め定める回数だけ回転するように動作する。このことによって、電動機で回転駆動される巻取りリール４２が、捕集フィルタ４を予め定める時間間隔で予め定める長さだけ巻取るので、捕集フィルタ４が連続的に送給される。連続的に送給される捕集フィルタ４は、フィルタ破損検出センサ４４によって切断などの破損が発生しているかどうかの検出が行われる。

また、捕集フィルタ４は、図２に示すように、後述の複合光ファイバ７と対向する側の一主面とは反対側の他主面側から、捕集フィルタサポート網４３によって支持されている。この捕集フィルタサポート網４３は、複数の線状部材４３２が格子状に配置されて成り、線状部材４３２間に開口４３１を有する。また、捕集フィルタ４は、不図示のフィルタ押えブロックが上昇された状態で連続的な送給が可能となり、フィルタ押えブロックが降下されて該フィルタ押えブロックが捕集フィルタ４に当接した状態で連続的な送給が不能となる。

浮遊粒子捕集手段２は、大気中に浮遊する浮遊粒子状物質を捕集し、浮遊粒子状物質を含む大気を、管路２１を介して分級器３へと流入させる。

分級器３は、たとえば、粒径（厳密には空気力学的粒径）２．５μｍ以下の粒子とそれ以外の粒子とに分級する。本実施形態の浮遊粒子状物質測定装置１は、分級器３によって分級された、人体の肺臓に沈着して健康に影響を及ぼすと言われている粒径２．５μｍ以下の浮遊粒子状物質について、その浮遊粒子状物質に含まれる元素状炭素（ＥＣ）および有機炭素（ＯＣ）の濃度を測定するように構成されている。

容器５は、分級器３の大気流過方向下流側に連接され、たとえば金属製の直方体形状を有する箱形部材であり、捕集フィルタ４の送給路上に配置される。捕集フィルタ４の送給路上に位置する容器５の対向する一対の壁面には、フィルタ挿通孔５ａ，５ｂがそれぞれ形成されている。巻戻しリール４１から巻戻された捕集フィルタ４は、フィルタ挿通孔５ａ，５ｂを挿通されることによって、容器５内空間を通過し、巻取りリール４２に巻取られる。この容器５内空間を流過する大気は、捕集フィルタ４によってフィルタリングされ、容器５内空間における捕集フィルタ４によるフィルタリング位置が、浮遊粒子状物質の捕集位置である。また、容器５内空間は、分級器３によって分級された粒径２．５μｍ以下の浮遊粒子状物質を含む大気が流入する空間（以下、「測定対象空間」という）と、それ以外の残余空間とに仕切られている。

容器５には、前記測定対象空間側に接続される管路５１と、前記残余空間側に接続される管路５２とを介して、吸引ポンプ１４が接続されている。管路５１および管路５２には、容器５内の圧力を監視するための圧力センサ５１１が配設されている。また、管路５１には、容器５から流入される浮遊粒子状物質をフィルタリングするフィルタ５１１と、管路５１内を流過する流体の流量を検出する流量センサ５１２と、管路５１内を流過する流体の流量を制御する流量制御電磁弁５１３とが配設されている。管路５２には、容器５から流入される浮遊粒子状物質をフィルタリングするフィルタ５２１と、管路５２内を流過する流体の流量を検出する流量センサ５２２と、管路５２内を流過する流体の流量を制御する流量制御電磁弁５２３とが配設されている。

吸引ポンプ１４は、流量制御電磁弁５１３，５２３によって好ましくはその吸気量が１〜２０Ｌ(リットル)／ｍｉｎに設定される。吸引ポンプ１４が管路５１，５２を介して容器５内の大気を吸引することによって、浮遊粒子捕集手段２から浮遊粒子状物質を含む大気が管路２１内に吸引される。管路２１内に吸引された大気は、分級器３によって、粒径２．５μｍ以下の浮遊粒子状物質を含む大気と、それ以外の粒子を含む大気とに分別され、粒径２．５μｍ以下の浮遊粒子状物質を含む大気が容器５内の前記測定対象空間内を流過する際、容器５内の前記測定対象空間内に送給された捕集フィルタ４によってフィルタリングされ、捕集フィルタ４上に浮遊粒子状物質が捕集される。

捕集フィルタ４の一主面側（分級器３が配設される側）の上方には、光源６が配設されている。光源６は、後述の制御部１２に制御されて、予め定める第１波長帯域内の波長（たとえば３７５ｎｍ）を有する光と、該第１波長帯域とは異なる予め定める第２波長帯域内の波長（たとえば８９０ｎｍ）を有する光とを、交互に出射する。なお、光源６は、第１波長帯域内において波長の異なる複数の光と、第２波長帯域内において波長の異なる複数の光とを出射するように構成されていてもよい。また、光源６は、第１波長帯域および第２波長帯域とは異なる波長帯域（第３波長帯域、第４波長帯域）内の波長を有する光を出射可能に構成されていてもよい。第１波長帯域は２２０ｎｍ以上５００ｎｍ以下であり、第２波長帯域は６５０ｎｍ以上１０００ｎｍ以下である。また、第３波長帯域は４００ｎｍ以上６００ｎｍ以下であり、第４波長帯域は２００ｎｍ以上３００ｎｍ以下である。光源６は、第１波長帯域内の波長を有する光を出射可能なＬＥＤ（発光ダイオード）と、第２波長帯域内の波長を有する光を出射可能なＬＥＤとを含み、必要に応じて第３波長帯域内の波長を有する光を出射可能なＬＥＤと、第４波長帯域内の波長を有する光を出射可能なＬＥＤとを含んで構成される。なお、光源６は、ＬＥＤによって実現されることに限定されるものではなく、たとえばキセノンランプを用いてもよい。

光源６には、複合光ファイバ７が接続されている。複合光ファイバ７は、光出射用ファイバの周囲に受光用ファイバが配置されて成る光ファイバであって、一端部が光源６および反射光検出器９に接続され、他端部が容器５の前記測定対象空間内に挿入されて捕集フィルタ４の一主面に対向して設けられ、光源６から出射された光を捕集フィルタ４の一主面に向けて伝搬する出射光伝搬部、捕集フィルタ４上の浮遊粒子状物質からの反射光を受光する反射光受光部、および反射光を反射光検出器９に伝搬する反射光伝搬部としての機能を有する。このような複合光ファイバ７としては、オムロン株式会社製のＥ３２−Ｄ３２Ｌ２Ｍなどを用いることができる。

透過光検出器８は、たとえばシリコンフォトダイオード、光電子増倍管、光分解能を有するマルチスペクトロメータなどによって実現され、容器５の前記測定対象空間内において、捕集フィルタ４の一主面とは反対側の他主面に対向して配設され、浮遊粒子状物質を捕集した捕集フィルタ４を透過した透過光を受光し、浮遊粒子状物質からの透過光に対応した光の光強度に応じた電圧値（ｍＶ）を検出する。

反射光検出器９は、たとえばシリコンフォトダイオード、光電子増倍管、光分解能を有するマルチスペクトロメータなどによって実現され、複合光ファイバ７の一端部に接続され、複合光ファイバ７の受光用ファイバを伝搬された、浮遊粒子状物質を捕集した捕集フィルタ４を反射した反射光を受光し、浮遊粒子状物質からの反射光に対応した光の光強度に応じた電圧値（ｍＶ）を検出する。

透過光検出器８および反射光検出器９は、マルチスペクトルメータを用いることにより、瞬時に複数の波長の光を受光することができる。また、透過光検出器８および反射光検出器９を複数セットして、バンドパスフィルタを用いて瞬時に複数の波長の光を受光するように構成してもよい。さらにまた、透過光検出器８および反射光検出器９をそれぞれ１つ備える構成とし、光源６を出射光の波長の異なる複数のＬＥＤを有する構成として、各ＬＥＤを別々に点灯または消灯させるような構成としてもよい。本実施形態では、浮遊粒子状物質測定装置１は、透過光検出器８および反射光検出器９をそれぞれ１つ備える構成であり、光源６が出射光の波長の異なる複数のＬＥＤを有する構成である。

また、反射光検出器９は、リファレンス検出器としての機能を有し、光源６から出射された光の一部を受光し、その受光した出射光の光強度に応じた電圧値（ｍＶ）を検出する。

演算部１１、制御部１２および記憶部１３は、パーソナルコンピュータ（ＰＣ）などによって実現される。演算部１１は、第１演算部１１１と第２演算部１１２とを有し、浮遊粒子状物質中の元素状炭素（ＥＣ）および有機炭素（ＯＣ）の量（濃度）を求める演算を実行する回路である。

第１演算部１１１は、透過光検出器８および反射光検出器９と接続され、透過光検出器８で検出された透過光強度に応じた電圧値と、リファレンス検出器として機能した反射光検出器９で検出された出射光強度に応じた電圧値とに基づいて、捕集フィルタ４上の浮遊粒子状物質中の元素状炭素（ＥＣ）および有機炭素（ＯＣ）の濃度を演算する。

第２演算部１１２は、反射光検出器９と接続され、反射光検出器９で検出された反射光強度に応じた電圧値と、リファレンス検出器として機能した反射光検出器９で検出された出射光強度に応じた電圧値とに基づいて、捕集フィルタ４上の浮遊粒子状物質中の元素状炭素（ＥＣ）および有機炭素（ＯＣ）の濃度を演算する。

記憶部１３は、フラッシュメモリなどの不揮発性の半導体メモリや、ハードディスクドライブ（ＨＤＤ：Hard Disk Drive）などの不揮発性のメモリによって実現され、後述の予め実験的に求められた透過光減衰係数、反射光減衰係数の情報や、オペレーティングシステム（ＯＳ：Operating System）プログラム、コンピュータを浮遊粒子状物質測定装置１として機能させるためのプログラム（以下、「浮遊粒子状物質測定処理プログラム」という）、および、種々のアプリケーションプログラムを記憶する。

制御部１２は、浮遊粒子状物質測定装置１の各部の動作を制御する処理部であり、たとえば、中央演算処理装置（ＣＰＵ：Central Processing Unit）、ＲＯＭ（Read Only Memory）およびＲＡＭ（Random Access Memory）を備えるマイクロコンピュータ、マイクロプロセッサなどによって実現される処理回路である。制御部１２は、記憶部１３からＲＡＭにロードされるＯＳプログラム、浮遊粒子状物質測定処理プログラム、および、種々のアプリケーションプログラムを実行する。

以下、浮遊粒子状物質測定装置１の具体的な測定処理動作について説明する。なお、浮遊粒子状物質測定装置１による測定処理動作の理解が容易となるように、以下に示す用語を用いて測定処理動作について説明する。

（１）光源６による波長λの光の出射時の各検出器の検出値
・透過光検出器８の検出値（電圧値；ｍＶ）：Itrans（means，λ）
・反射光検出器９の検出値（電圧値；ｍＶ）：Ireflect（means，λ）
・リファレンス検出器として機能した反射光検出器９の検出値（電圧値；ｍＶ）：Irefer（means，λ）

（２）光源６から光が出射されていない状態における各検出器の検出値
・透過光検出器８の検出値（電圧値；ｍＶ）：Itrans（dark）
・反射光検出器９の検出値（電圧値；ｍＶ）：Ireflect（dark）
・リファレンス検出器として機能した反射光検出器９の検出値（電圧値；ｍＶ）：Irefer（dark）

（３）浮遊粒子状物質が捕集されていない状態の捕集フィルタ４からの透過光および反射光に応じた光強度
・透過光強度：T（λ，0）
・反射光強度：R（λ，0）

（４）捕集フィルタ４による浮遊粒子状物質の捕集が開始されてからｔ秒後における、捕集フィルタ４からの透過光および反射光に応じた光強度
・透過光強度：T（λ，t）
・反射光強度：R（λ，t）

（５）捕集フィルタ４による浮遊粒子状物質の捕集が開始されてからｔ秒後における、光強度の減衰率
・透過光強度の減衰率：Tatn（λ，t）
・反射光強度の減衰率：Ratn（λ，t）

（６）捕集フィルタサポート網４３に関する設定値
・捕集フィルタサポート網４３における開口４３１の面積：Asample
・捕集フィルタサポート網４３における線状部材４３２の面積：Asupport
・捕集フィルタサポート網４３における網目の割合：α＝Asupport／（Asample＋Asupport）

（７）浮遊粒子状物質中の元素状炭素、有機炭素およびその他成分の濃度
・透過光強度に基づいて算出された元素状炭素の濃度：［EC］t
・透過光強度に基づいて算出された有機炭素の濃度：［OC］t
・透過光強度に基づいて算出されたその他成分の濃度：［M］t
・反射光強度に基づいて算出された元素状炭素の濃度：［EC］r
・反射光強度に基づいて算出された有機炭素の濃度：［OC］r
・反射光強度に基づいて算出されたその他成分の濃度：［M］r

（８）元素状炭素、有機炭素およびその他成分の減衰係数
・元素状炭素の透過光減衰係数：ε（EC，λ）
・有機炭素の透過光減衰係数：ε（OC，λ）
・その他成分の透過光減衰係数：ε（M，λ）
・元素状炭素の反射光減衰係数：σ（EC，λ）
・有機炭素の反射光減衰係数：σ（OC，λ）
・その他成分の反射光減衰係数：σ（M，λ）

制御部１２は、フィルタ押えブロックを上昇させた状態で巻取りリール４２を回転駆動させることで捕集フィルタ４を予め定める長さだけ巻取らせて捕集フィルタ４を送給させた後、フィルタ押えブロックを降下させて、浮遊粒子状物質測定装置１による測定処理動作を開始する。

次に、制御部１２は、光源６、複合光ファイバ７、透過光検出器８、反射光検出器９、および演算部１１を制御して、浮遊粒子状物質が捕集されていない状態の捕集フィルタ４からの透過光に応じた透過光強度T（λ，0）を第１演算部１１１に下記式（１）に従って算出させ、反射光強度R（λ，0）を第２演算部１１２に下記式（２）に従って算出させる。
T(λ，0)=[Itrans(means,λ)-Itrans(dark)]/[Irefer(means,λ)-Irefer(dark)]
…（１）
R(λ，0)=[Ireflect(means,λ)-Ireflect(dark)]/[Irefer(means,λ)-Irefer(dark)]
…（２）

なお、制御部１２は、光源６から光が出射されていない状態の３００ｍｓの間に、透過光検出器８によるItrans（dark）の検出動作、反射光検出器９によるIreflect（dark）の検出動作、リファレンス検出器として機能した反射光検出器９によるIrefer（dark）の検出動作を実行させ、光源６から第１波長帯域内の波長λを有する光が出射された状態の３００ｍｓの間に、透過光検出器８によるItrans（means，λ）の検出動作、反射光検出器９によるIreflect（means，λ）の検出動作、リファレンス検出器として機能した反射光検出器９によるIrefer（means，λ）の検出動作を実行させ、光源６から第２波長帯域内の波長λを有する光が出射された状態の３００ｍｓの間に、透過光検出器８によるItrans（means，λ）の検出動作、反射光検出器９によるIreflect（means，λ）の検出動作、リファレンス検出器として機能した反射光検出器９によるIrefer（means，λ）の検出動作を実行させて、透過光強度T（λ，0）および反射光強度R（λ，0）を１秒周期で取得する。

次に、制御部１２は、吸引ポンプ１４による容器５内の大気を吸引する動作を開始させ、捕集フィルタ４による浮遊粒子状物質の捕集を開始させる。

次に、制御部１２は、光源６、複合光ファイバ７、透過光検出器８、反射光検出器９、および演算部１１を制御して、捕集フィルタ４による浮遊粒子状物質の捕集が開始されてからｔ秒後における、捕集フィルタ４からの透過光に応じた透過光強度T（λ，t）を第１演算部１１１に下記式（３）に従って算出させ、反射光強度R（λ，t）を第２演算部１１２に下記式（４）に従って算出させる。
T(λ，t)=[Itrans(means,λ)-Itrans(dark)]/[Irefer(means,λ)-Irefer(dark)]
…（３）
R(λ，t)=[Ireflect(means,λ)-Ireflect(dark)]/[Irefer(means,λ)-Irefer(dark)]
…（４）

なお、制御部１２は、光源６から光が出射されていない状態の３００ｍｓの間に、透過光検出器８によるItrans（dark）の検出動作、反射光検出器９によるIreflect（dark）の検出動作、リファレンス検出器として機能した反射光検出器９によるIrefer（dark）の検出動作を実行させ、光源６から第１波長帯域内の波長λを有する光が出射された状態の３００ｍｓの間に、透過光検出器８によるItrans（means，λ）の検出動作、反射光検出器９によるIreflect（means，λ）の検出動作、リファレンス検出器として機能した反射光検出器９によるIre fer（means，λ）の検出動作を実行させ、光源６から第２波長帯域内の波長λを有する光が出射された状態の３００ｍｓの間に、透過光検出器８によるItrans（means，λ）の検出動作、反射光検出器９によるIreflect（means，λ）の検出動作、リファレンス検出器として機能した反射光検出器９によるIrefer（means，λ）の検出動作を実行させて、透過光強度T（λ，t）および反射光強度R（λ，t）を１秒周期で取得する。

このようにして取得された、透過光強度T（λ，0）、反射光強度R（λ，0）、透過光強度T（λ，t）、および反射光強度R（λ，t）に基づいて、制御部１２は、捕集フィルタ４による浮遊粒子状物質の捕集が開始されてからｔ秒後における、透過光強度の減衰率Tatn（λ，t）を第１演算部１１１に下記式（５）に従って算出させ、反射光強度の減衰率Ratn（λ，t）を第２演算部１１２に下記式（６）に従って算出させる。
Tatn(λ,t)=-Ln[T(λ,ｔ)/T(λ,0)] …（５）
Ratn(λ,t)=-Ln[{R(λ,ｔ)-αR(λ,0)}/{R(λ,0)-αR(λ,0)}] …（６）

次に、制御部１２は、透過光強度の減衰率Tatn（λ，t）に基づいて、浮遊粒子状物質中の元素状炭素の濃度［EC］t、有機炭素の濃度［OC］t、およびその他成分の濃度［M］tを、第１演算部１１１に算出させ、反射光強度の減衰率Ratn（λ，t）に基づいて、浮遊粒子状物質中の元素状炭素の濃度［EC］r、有機炭素の濃度［OC］r、およびその他成分の濃度［M］rを、第２演算部１１２に算出させる。

たとえば、光源６から３つの波長λ１，λ２，λ３の光が交互に出射された場合、制御部１２は、記憶部１３に記憶されている、元素状炭素の透過光減衰係数ε（EC，λ1），ε（EC，λ2），ε（EC，λ3）、有機炭素の透過光減衰係数ε（OC，λ1），ε（OC，λ2），ε（OC，λ3）、その他成分の透過光減衰係数ε（M，λ1），ε（M，λ2），ε（M，λ3）を参照させて第１演算部１１１に、下記式（７）〜式（９）に従って元素状炭素の濃度［EC］t、有機炭素の濃度［OC］t、およびその他成分の濃度［M］tを算出させる。
Tatn(λ1)=ε(OC,λ1)・[OC]t＋ε(EC,λ1)・[EC]t＋ε(M,λ1)・[M]t …（７）
Tatn(λ2)=ε(OC,λ2)・[OC]t＋ε(EC,λ2)・[EC]t＋ε(M,λ2)・[M]t …（８）
Tatn(λ3)=ε(OC,λ3)・[OC]t＋ε(EC,λ3)・[EC]t＋ε(M,λ3)・[M]t …（９）

また制御部１２は、記憶部１３に記憶されている、元素状炭素の反射光減衰係数σ（EC，λ1），σ（EC，λ2），σ（EC，λ3）、有機炭素の反射光減衰係数σ（OC，λ1），σ（OC，λ2），σ（OC，λ3）、その他成分の反射光減衰係数σ（M，λ1），σ（M，λ2），σ（M，λ3）を参照させて第２演算部１１２に、下記式（１０）〜式（１２）に従って元素状炭素の濃度［EC］r、有機炭素の濃度［OC］r、およびその他成分の濃度［M］rを算出させる。
Ratn(λ1)=σ(OC,λ1)・[OC]r＋σ(EC,λ1)・[EC]r＋σ(M,λ1)・[M]r …（１０）
Ratn(λ2)=σ(OC,λ2)・[OC]r＋σ(EC,λ2)・[EC]r＋σ(M,λ2)・[M]r …（１１）
Ratn(λ3)=σ(OC,λ3)・[OC]r＋σ(EC,λ3)・[EC]r＋σ(M,λ3)・[M]r …（１２）

なお、浮遊粒子状物質中に、元素状炭素（ＥＣ）および有機炭素（ＯＣ）以外のその他の成分として２つの成分Ｍ１，Ｍ２が存在していた場合、上記式（７），式（８），式（１０），式（１１）に従って、その他の成分Ｍ１，Ｍ２の濃度を算出することもできる。

浮遊粒子状物質測定装置１による、浮遊粒子状物質中の元素状炭素（ＥＣ）および有機炭素（ＯＣ）の濃度を測定するためのより具体的な例を示すと、次のとおりである。以下の例では、浮遊粒子状物質中に元素状炭素（ＥＣ）および有機炭素（ＯＣ）の２成分のみが存在し、光源６から出射される光が波長λ＝３７５ｎｍの光と、波長λ＝８９０ｎｍの光であると仮定する。

この場合の、透過光強度の減衰率Tatn（λ375nm），Tatn（λ890nm）の実測データを図３に示す。図３は、透過光強度の減衰率の測定日時ごとの変化に関する測定結果の一例を示すグラフである。また、反射光強度の減衰率Ratn（λ375nm），Ratn（λ890nm）の実測データを図４に示す。図４は、反射光強度の減衰率の測定日時ごとの変化に関する測定結果の一例を示すグラフである。

制御部１２は、第１演算部１１１に、下記式（１３），式（１４）に従って元素状炭素の濃度［EC］t、および有機炭素の濃度［OC］tを算出させる。
Tatn(λ375nm)=ε(OC,λ375nm)・[OC]t＋ε(EC,λ375nm)・[EC]t …（１３）
Tatn(λ890nm)=ε(OC,λ890nm)・[OC]t＋ε(EC,λ890nm)・[EC]t …（１４）

また制御部１２は、第２演算部１１２に、下記式（１５），式（１６）に従って元素状炭素の濃度［EC］r、および有機炭素の濃度［OC］rを算出させる。
Ratn(λ375nm)=σ(OC,λ375nm)・[OC]r＋σ(EC,λ375nm)・[EC]r …（１５）
Ratn(λ890nm)=σ(OC,λ890nm)・[OC]r＋σ(EC,λ890nm)・[EC]r …（１６）

なお、この場合には、元素状炭素の透過光減衰係数ε（EC，λ375nm）は「０．３０」であり、ε（EC，λ890nm）は「０．３０」であり、有機炭素の透過光減衰係数ε（OC，λ375nm）は「０．１０」であり、ε（OC，λ890nm）は「０」であり、元素状炭素の反射光減衰係数σ（EC，λ375nm）は「０．３２」であり、σ（EC，λ890nm）は「０．２０」であり、有機炭素の反射光減衰係数σ（OC，λ375nm）は「０．２０」であり、σ（OC，λ890nm）は「０」であることが、実験的に求められている。

元素状炭素の濃度および有機炭素の濃度の算出結果を図５〜７に示す。図５は、有機炭素（ＯＣ）濃度の測定日時ごとの変化に関する測定結果の一例を示すグラフである。図６は、元素状炭素（ＥＣ）濃度の測定日時ごとの変化に関する測定結果の一例を示すグラフである。図７は、ＰＭ２．５の質量濃度の測定日時ごとの変化に関する測定結果の一例を示すグラフである。

また、図８に、浮遊粒子状物質測定装置１による測定結果とｆＷＳＯＣとの相関を示した。図８は、光強度とｆＷＳＯＣとの相関を示すグラフである。図８（１）は透過光強度に対応したｆＷＳＯＣとの相関を示し、図８（２）は反射光強度に対応したｆＷＳＯＣとの相関を示す。なお、ｆＷＳＯＣは、ＰＭ２．５に対応した粒子径以下の粒子径を有する微小な粒子状物質中の水溶性有機炭素のモル濃度（μｍｏｌ／ｍ^３）を表す。図８に示すグラフから明らかなように、浮遊粒子状物質測定装置１による、透過光強度に対応した測定結果とｆＷＳＯＣとは良好な相関関係を示し、反射光強度に対応した測定結果とｆＷＳＯＣとは良好な相関関係を示す。

また、図９は、浮遊粒子状物質測定装置１による透過光強度に基づいて算出された有機炭素の濃度[OC]t（μｇＣ／ｍ^３）と、カーボンアナライザによるＰＭ２．５中の有機炭素の濃度（μｇＣ／ｍ^３）との相関を示すグラフである。なお、カーボンアナライザは、熱分解管とＣＯ_２分析計を備えており、ＰＭ２．５中の有機を熱分解させて、ＰＭ２．５中の有機炭素の濃度を測定する。

図９において、浮遊粒子状物質測定装置１による有機炭素の濃度[OC]tは、以下のようにして算出された値である。

すなわち、上記式（１３），式（１４）において、ε(OC,λ375nm)−ε(OC,λ890nm)＝1/17.5とし、ε(EC,λ375nm)−ε(EC,λ890nm)＝0として、下記式（１７）に従って有機炭素の濃度[OC]t（μｇＣ／ｍ^３）を算出した。
[OC]t＝17.5［Tatn(λ375nm)−Tatn(λ890nm)］ …（１７）

図９に示すグラフから明らかなように、浮遊粒子状物質測定装置１による有機炭素の濃度[OC]tと、カーボンアナライザによる有機炭素の濃度とは、良好な相関関係を示す。

また、図１０は、浮遊粒子状物質測定装置１による反射光強度に基づいて算出された元素状炭素の濃度[EC]r（μｇＣ／ｍ^３）と、カーボンアナライザによるＰＭ２．５中の元素状炭素の濃度（μｇＣ／ｍ^３）との相関を示すグラフである。なお、カーボンアナライザは、熱分解管とＣＯ_２分析計を備えており、ＰＭ２．５中の元素状炭素を熱分解させて、ＰＭ２．５中の元素状炭素の濃度を測定する。

図１０において、浮遊粒子状物質測定装置１による元素状炭素の濃度[EC]rは、以下のようにして算出された値である。

すなわち、上記式（１６）において、σ(EC,λ890nm)≫σ(OC,λ890nm)とし、σ( EC,λ890nm)＝1/4.99として、下記式（１８）に従って元素状炭素の濃度[EC]r（μｇＣ／ｍ^３）を算出した。
Ratn(λ890nm)＝σ(EC,λ890nm)・[EC]r …（１８）

図１０に示すグラフから明らかなように、浮遊粒子状物質測定装置１による元素状炭素の濃度[EC]rと、カーボンアナライザによる元素状炭素の濃度とは、良好な相関関係を示す。

なお、本実施形態の浮遊粒子状物質測定装置１では、上述したように、演算部１１は、元素状炭素（ＥＣ）の濃度および有機炭素（ＯＣ）の濃度を、透過光強度に基づいて算出し、反射光強度に基づいて算出するように構成されているが、透過光強度に基づいて算出された濃度値と、反射光強度に基づいて算出された濃度値との平均値を、最終的な測定結果として処理するように構成されていてもよい。

以上のように構成された本実施形態の浮遊粒子状物質測定装置１によれば、従来技術のように元素状炭素（ＥＣ）および有機炭素（ＯＣ）を熱分解させることなく、またキャリアガスも必要とせずに、大気中に浮遊する粒子状物質中の少なくとも有機炭素（ＯＣ）の濃度を測定することができ、好ましくは元素状炭素（ＥＣ）および有機炭素（ＯＣ）の濃度を測定することができる。

１浮遊粒子状物質測定装置
２浮遊粒子捕集手段
３分級器
４捕集フィルタ
５容器
６光源
７複合光ファイバ
８透過光検出器
９反射光検出器
１１演算部
１２制御部
１３記憶部
１４吸引ポンプ
１５筐体
４１巻戻しリール
４２巻取りリール
４３捕集フィルタサポート網

Claims

大気中に浮遊する粒子状物質を捕集するシート状の捕集フィルタと、
予め定める第１波長帯域内の波長を有する光と、該第１波長帯域とは異なる予め定める第２波長帯域内の波長を有する光とを出射する光源と、
前記光源と接続され、該光源から出射された光を、前記捕集フィルタの一主面に向けて伝搬する出射光伝搬部と、
前記捕集フィルタの前記一主面とは反対側の他主面に対向して配設され、粒子状物質が捕集された捕集フィルタを透過した光を受光する透過光受光部と、
前記透過光受光部と接続され、前記捕集フィルタに捕集された粒子状物質からの透過光に対応した光の光強度を検出する透過光強度検出部と、
前記透過光強度検出部と接続され、該透過光強度検出部で検出された光強度に基づいて、前記捕集フィルタに捕集された粒子状物質中の少なくとも有機炭素の量を演算する演算部と、を含むことを特徴とする浮遊粒子状物質測定装置。
大気中に浮遊する粒子状物質を捕集するシート状の捕集フィルタと、
予め定める第１波長帯域内の波長を有する光と、該第１波長帯域とは異なる予め定める第２波長帯域内の波長を有する光とを出射する光源と、
前記光源と接続され、該光源から出射された光を、前記捕集フィルタの一主面に向けて伝搬する出射光伝搬部と、
前記捕集フィルタの前記一主面に対向して配設され、粒子状物質が捕集された捕集フィルタで反射された光を受光する反射光受光部と、
前記反射光受光部と接続され、前記捕集フィルタに捕集された粒子状物質からの反射光に対応した光の光強度を検出する反射光強度検出部と、
前記反射光強度検出部と接続され、該反射光強度検出部で検出された光強度に基づいて、前記捕集フィルタに捕集された粒子状物質中の少なくとも有機炭素の量を演算する演算部と、を含むことを特徴とする浮遊粒子状物質測定装置。
大気中に浮遊する粒子状物質を捕集するシート状の捕集フィルタと、
予め定める第１波長帯域内の波長を有する光と、該第１波長帯域とは異なる予め定める第２波長帯域内の波長を有する光とを出射する光源と、
前記光源と接続され、該光源から出射された光を、前記捕集フィルタの一主面に向けて伝搬する出射光伝搬部と、
前記捕集フィルタの前記一主面とは反対側の他主面に対向して配設され、粒子状物質が捕集された捕集フィルタを透過した光を受光する透過光受光部と、
前記透過光受光部と接続され、前記捕集フィルタに捕集された粒子状物質からの透過光に対応した光の光強度を検出する透過光強度検出部と、
前記捕集フィルタの前記一主面に対向して配設され、粒子状物質が捕集された捕集フィルタで反射された光を受光する反射光受光部と、
前記反射光受光部と接続され、前記捕集フィルタに捕集された粒子状物質からの反射光に対応した光の光強度を検出する反射光強度検出部と、
前記透過光強度検出部および前記反射光強度検出部と接続され、該透過光強度検出部で検出された光強度と、該反射光強度検出部で検出された光強度とに基づいて、前記捕集フィルタに捕集された粒子状物質中の少なくとも有機炭素の量を演算する演算部と、を含むことを特徴とする浮遊粒子状物質測定装置。
前記第１波長帯域は２２０ｎｍ以上５００ｎｍ以下であり、
前記第２波長帯域は６５０ｎｍ以上１０００ｎｍ以下であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１つに記載の浮遊粒子状物質測定装置。