JP2016153771A - 放射線検出素子及び放射線検出装置 - Google Patents

Abstract

【課題】構造が簡単で放射線耐性が高い高感度放射線検出素子を提供する。
【解決手段】放射線耐性が高い酸化亜鉛系単結晶基板１４あるいは酸化亜鉛系単結晶薄膜上に所定の間隔をあけた１対の電極１５を備えた高感度光導電型光検出素子である紫外線センサ１３を形成し、その紫外線センサ１３に対し、紫外線センサ１３が感度を持つ波長で発光する放射線耐性の高い発光物質であるシンチレータ１１を対向させて配置する。このことにより、放射線耐性が高く、高感度な放射線検出素子１が得られる。
【選択図】 図１

Description

この発明は、耐放射線強度が高い放射線検出素子及び放射線検出装置に関する。

放射線は、医療、工業、農業など様々な分野で広く使用されるようになったほか、原子力発電所のような苛酷な放射線環境も存在し、安全性の確保あるいは事故対策のためには放射線検出器によって環境中の放射線情報を知る必要がある。

放射線検出器には放射線の電離作用を利用するものや放射線による発光作用を利用するものなどいくつかの方式があり、放射線によって発光する物質（シンチレータ）と光検出器（光センサ）を組み合わせたシンチレーション検出器も広く使用されている。多くの場合シンチレータの発光波長は可視光で、光検出器には光電子増倍管あるいは半導体フォトダイオードが使用されている。しかし、光電子増倍管は高い電圧が必要なほかその大きさを小さくしにくく、壊れやすいため取り扱いに難点がある。また、半導体フォトダイオードも感度を上げるため高い電圧で使用される。

現在使用されているシンチレーション検出器の代表的なものは、タリウム（Ｔｌ）をドーピングしたヨウ化ナトリウム（ＮａＩ：Ｔｌ）シンチレータと光電子増倍管や半導体フォトダイオードと組み合わせたものである。ＮａＩ：Ｔｌシンチレータは感度が高いものの潮解性があり取り扱いが難しいほか、耐放射線強度が低い。このため、小型軽量で取り扱いが容易で耐放射線強度が高いシンチレーション検出器が要求されている。

また、セリウム（Ｃｅ）をドーピングしたイットリウム・アルミニウム・ペロブスカイト（ＹＡＰ：Ｃｅ）は、ＮａＩ：Ｔｌに比べ感度は４０％程度であるが、潮解性がなく耐放射線強度が１０^３倍もあるので放射線検出器のシンチレータとして優れていると考えられる。

しかし、ＹＡＰ：Ｃｅシンチレータの発光波長は他の材料と異なって紫外線領域にあり、３７０−３４０ｎｍ（ナノメートル）付近にピークを持つ。そのため、このような発光波長を効率よく検出する光センサが必要である（非特許文献１参照）。

また、耐放射線強度の大きな放射線検出器を実現するためには、耐放射線強度の大きなシンチレータと共に耐放射線強度の大きい光センサが必要である。

酸化亜鉛はバンドギャップが室温で３．３７ｅＶ（電子ボルト）のいわゆるワイドバンドギャップ半導体であるため本質的に可視光に感度がなく、およそ３７０ｎｍから短波長領域の紫外線に感度を持つ。このため紫外線センサに最適な材料の１つである。酸化亜鉛を用いた紫外線センサはこれまでにも研究がなされ、特許文献１から４および非特許文献２に記されている。

これら酸化亜鉛を用いた紫外線センサの方式は、光導電型（特許文献１及び特許文献２参照）およびショットキー型（特許文献３及び特許文献４参照）に分類できる。ショットキー型は感度は小さいが応答時間が速いため、高速応答が求められる用途の紫外線センサに適している。一方、光導電型は感度が大きいが時間応答が遅いため、高感度な検出が求められる用途での紫外線センサに適している。また、光導電型はショットキー型に比べ、原理的に耐放射線強度、耐紫外線強度が高い。さらに光導電型は一対のオーミック電極を配置した構造のため、ショットキー接触を必要とするショットキー型に比べ、製作が容易である。

紫外線発光シンチレータと光センサ素子の組み合わせによる放射線検出器はいくつか提案されている（特許文献５、特許文献６及び特許文献７参照）。これらの提案では光検出器としてＰＩＮダイオード（特許文献５）、ホトマル（光電子増倍管）及びフォトダイオード（特許文献７）、ガイガーモードのＡＰＤ（アバランシェフォトダイオード）（特許文献６）が使用されている。しかしこれらの素子は、小型堅牢、低い動作電圧、高感度、特性の安定性、耐放射線強度などの条件をすべて満たすには不安がある。

また、前述したように、酸化亜鉛はＹＡＰ：Ｃｅシンチレータの発光波長領域に感度を持つ一方、窒化ガリウム（ＧａＮ）などの同じ紫外線領域に感度を持つ半導体に比べ、耐放射線強度が１０倍以上大きいといわれている。

特開２００６−２７８４８７号公報 特開平３−２４１７７７号公報 特開２００７−２０１３９３号公報 特開２０１２−１４６７０５号公報 特開２００８−２４７３９号公報 特開２０１０−１２２１６６号公報 特開２０１２−１４９２２３号公報

"YAP:Ce (Yttrium Aluminum Perovskit, Ce+doped) crystals"、[online]、PROTEUS Inc.、[平成２５年１２月１６日検索]、インターネット<URL:http://www.apace-science.com/proteus/yap.htm> Jian Zhong and Yicheng Lu, ed. by C. W. Litton et al., "Zinc Oxide Materials for Electronic and Optoelectronic Device Applications (Chapter 11) ZnO-Based Ultraviolet Detectors", John Wiley & Sons Ltd., 2011, pp.285-329

以上の背景から、小型軽量で取り扱いが容易且つ耐放射線強度の高い高感度な放射線検出器が必要とされている。
この発明は、小型軽量、取り扱いが容易で耐放射線強度が高い放射線検出装置の提供を目的とする。

この発明は、上記目的を達成するため、酸化亜鉛系材料の表面に所定の間隔をあけて形成した１対の電極を有する光導電型紫外線検出素子と放射線により紫外線を発光する発光物質との組み合わせを備える放射線検出素子及び、このような放射線検出素子を備えた放射線検出装置を提供する。
上記組み合わせは、放射線により酸化亜鉛系材料が感度を持つ領域の紫外線を発光する物質（例えばＹＡＰ：Ｃｅシンチレータ）と酸化亜鉛系紫外線センサの組み合わせとするとよい。

また、ＹＡＰ：Ｃｅシンチレータなどの弱い発光も検出するために、紫外線センサの形式は感度が高い光導電型とするとよい。光導電型センサは、光電流の流れる方向が光あるいは放射線の入射方向と直角なので、その構造上、ショットキー型やｐｎ接合型のフォトダイオードに比べると放射線耐性が高いと考えられる。ショットキー型やｐｎ接合型のフォトダイオードでは、広い金属−半導体の接触面あるいはｐｎ接合面の一箇所でも導通が生じれば、使用不能になる。特に高い逆方向バイアス下で使用される場合には影響が大きい。

このように、耐放射線強度が高いＹＡＰ：Ｃｅのようなシンチレータと、耐放射線強度が高い酸化亜鉛系材料を使用した構造的に耐放射線強度が高いと考えられる光導電型紫外線センサを組み合わせることによって、小型軽量、構造簡単、取り扱いが容易で耐放射線強度が高い放射線検出器を提供することができる。

また、この発明は、素子あるいは装置として実現する他、方法、システム等、他の任意の形態で実現することができる。

この発明によれば、小型軽量、構造簡単、取り扱いが容易で耐放射線強度が高い放射線検出器を容易に作製でき、使用目的に応じた素子形状あるいは複数個の素子の組み合わせなども簡単に実現可能となる。酸化亜鉛系紫外線センサは可視光に感度を持たないので、可視光吸収フィルタ無しで明るい室内で使用できる。また、光導電型紫外線検出素子はｐｎ接合型やショットキー型のフォトダイオードに比べて発生する電流レベルが高いので外部擾乱の影響をあまり受けない。そのため、検出素子部分で直ちに信号を増幅する必要もなく、電子回路を簡単にできる。

この発明による放射線検出素子の一実施形態の構成を示す模式的な断面図である。 放射線検出素子の別の構成例を示す図である。 放射線検出素子のさらに別の構成例を示す図である。 図１に示した放射線検出素子を備える放射線検出装置の実施形態の構成を示す図である。 放射線検出装置の別の実施形態の構成を示す図である。 本発明の放射線検出素子の具体的実施例の構造概略を示す図である。 図４の実施例で使用したＹＡＰ：ＣｅシンチレータのＸ線照射による発光スペクトルを示す図である。 図４の実施例で使用したＹＡＰ：Ｃｅシンチレータにおける、Ｘ線管入力電力（Ｘ線強度）とＹＡＰ：Ｃｅシンチレータの発光強度の関係を示す図である。 図４の実施例で使用した紫外線センサの光電流のスペクトル特性を示す図である。 図４の実施例で得られた、光電流と照射Ｘ線強度との関係を示す図である。 図４の実施例で使用したＹＡＰ：Ｃｅシンチレータの発光スペクトルと紫外線センサの光電流スペクトルを重ね合わせて示す図である。

以下この発明を実施するための最良の形態について説明する。
図１は、この発明による放射線検出素子の一実施形態の構成を示す模式的な断面図である。この放射線検出素子１は、放射線によって紫外線を発光する発光物質であるシンチレータ１１とその発光を受けて光電流を発生する光導電型紫外線検出素子である紫外線センサ１３とを備える。シンチレータ１１は例えばセリウムドープのイットリウム・アルミニウム・ペロブスカイト（ＹＡＰ：Ｃｅ）などで、発光波長は紫外線領域にある。紫外線センサ１３は酸化亜鉛系単結晶あるいは薄膜を使用する。

シンチレータ１１をＹＡＰ：Ｃｅにより構成する場合は、シンチレータ１１による発光の自己吸収がほとんどないので、放射線を十分吸収する厚さを利用できる。
また、ＹＡＰ：Ｃｅの放射線入射側表面には、内部で発光した紫外線を反射して紫外線センサに向けるための反射手段として反射膜１２を付けるのが良い。

紫外線センサ１３は酸化亜鉛系単結晶基板１４（酸化亜鉛系単結晶薄膜でもよいが、ここでは基板として説明する）の表面に所定の間隔を持つ電極１５を形成して作製する。電極の一方が＋、他方が−端子となる。電極の形状は自由で、ＹＡＰ：Ｃｅの発光を効率よく受光できる形状が良い。

電極間の間隔の大きさはセンサの特性と密接に関係するので、使用目的に応じて十分検討する必要がある。光導電素子の利得（Ｇ）は、Ｇ＝τμＶ／ｌ^２により得られる。ここで、Ｇは光導電素子の利得、τはキャリアの寿命、Ｖは電極間に加える電圧、ｌは電極間の間隔である。
電極間の間隔が小さいと得られるＧは大きくなるが、０．０１ｍｍよりも小さくなると電界強度が大きくなり、電極材料のマイグレーションが生じる恐れがあるほか、暗電流も増加するため、０．０１ｍｍよりも大きいほうがよい。また、電極間の間隔が大きいと得られるＧは小さくなるため、大きくとも１．０ｍｍ以下であるとよい。

電極材料は、酸化亜鉛系材料とオーミック接触するものが良く、ｎ形の酸化亜鉛系材料ではＡｌ，ＩＴＯ（酸化インジウムスズ），Ｉｎ，Ｇａ，Ｚｎなどやこれらの合金でも良い。電極の付着は、真空蒸着、電子ビーム蒸着、スパッタリングなどで行われる。

酸化亜鉛系単結晶基板１４に用いる酸化亜鉛系単結晶は、欠陥が少なく移動度の高い高品質のものが望ましい。特に抵抗率に関しては、暗電流を低くするために暗抵抗率の高いものが良い。暗抵抗率は１０^４Ω・ｃｍ以上であることが望ましく、結晶では１０^８Ω・ｃｍ以上、薄膜では１０^６Ω・ｃｍ以上のものがより望ましい。酸化亜鉛は通常ｎ形であるので、リチウム（Ｌｉ）や銅（Ｃｕ）などのＩ族元素や窒素（Ｎ）やリン（Ｐ）などのＶ族元素をアクセプタ不純物としてドーピングすることによって抵抗率を調整できる。特にＮは酸化亜鉛中の酸素（Ｏ）と原子半径が近く、ドーピングに適していると考えられる。

欠陥が少なく移動度が高い高品質酸化亜鉛系単結晶は水熱合成法などの方法で育成できる。抵抗率制御のために育成中にアクセプタ不純物をドーピングすることもできる。
単結晶は切断後に研磨されて紫外線センサ基板として提供される。酸化亜鉛系薄膜を用いる場合、この単結晶基板上にエピタキシャル成長させても良く、あるいはサファイア基板や石英基板上に成長されても良い。しかし、エピタキシャル成長した単結晶薄膜が最も品質が高く、センサに望ましい。

紫外線センサ１３の表面は特性の安定化のために、安定化処理、反射防止膜あるいは表面保護膜１６などが施されることが望ましい。
放射線検出素子１は、ＹＡＰ：Ｃｅシンチレータ１１の発光が紫外線センサ１３に入射するようにこれらが対向する配置として組み立てる。この場合、シンチレータ１１と紫外線センサ１３の間は、図１の例のように空間を持たせてもよい。また、図２Ａに示す別例のように、シンチレータ１１と紫外線センサ１３を密着させてもよい。

さらに、図２Ｂに示す別例のように、シンチレータ１１において発生した紫外線を有効に集めるためのレンズ１７のような集光手段を設けてもよい。ＹＡＰの形状を板状でなく凸状に変えて集光させても、同様の効果が得られる。これらのように集光することによって、放射線の検出感度を上げることが出来る。密着の場合には、ＹＡＰの発光面積に相当する大きさのセンサ受光部を用意し、効率を高めるようにする。
電源１８は、電極１５へ駆動電圧を印加するためのものである。電流計１９は、酸化亜鉛系単結晶基板１４が紫外線を受けた場合に生成する光電流を計測するためのものである。

図３Ａに、以上の放射線検出素子１を用いた放射線検出装置の実施形態の構成を示す。
図３Ａに示す放射線検出装置３０は、放射線検出素子１中の紫外線センサ１３による紫外線の検出結果（電流計１９の計測値）を計測制御回路３１に入力して処理することにより、放射線量を計測する機能を備える。また、その計測結果を、表示器３２により任意の形式で出力表示することができる。
１つの放射線検出装置３０に放射線検出素子１は１個である必要はなく、図３Ｂに示すように複数個の放射線検出素子１を接続してシステムとして使用することで環境情報を取得して、信頼性をさらに高めることが出来る。

〔実施例〕
図４は上述した本発明の放射線検出素子の具体的実施例の構造概略を示したものである。本発明はこのような構造や作製方法に限定されるものではないが、以下にこの具体的実施例を図４に沿って、図５乃至図８のデータも参照しつつ詳細に説明する。なお、図１に示したものと対応する構成要素には、図１と同じ符号を用いる。
１１はＹＡＰ：Ｃｅシンチレータで、１０ｍｍ×１０ｍｍ×０．５ｍｍの大きさである。本実施例では実験の都合上、反射膜を付着していないが、反射膜を付着していることが望ましい。本実施例では放射線源としてＣｕのＫα−Ｘ線を用いた。

図５は、本実施例で使用したＹＡＰ：Ｃｅシンチレータ１１のＸ線照射による発光スペクトルを示している。また、図６は、Ｘ線管入力電力（Ｘ線強度）とＹＡＰ：Ｃｅシンチレータ１１の発光強度の関係を示している。測定器の制限で３５０ｎｍ（ナノメートル）より短波長側の測定はできなかった。

図５のグラフによると、発光スペクトルのピーク波長はおよそ３７０ｎｍで、紫外線領域にある。Ｘ線管に印加する電圧を４０ｋＶで一定にし、電流値を変えてＸ線管入力電力を変えることによってＸ線強度を変えた。Ｘ線強度が入力電力（電流）に比例することは知られている。
図６のグラフによると、ＹＡＰ：Ｃｅシンチレータ１１の発光ピーク強度はＸ線管入力に比例している。ＹＡＰ：Ｃｅの透過率は、３６０ｎｍ付近の波長で９０％程度であった。

酸化亜鉛単結晶を用いた紫外線センサ１３は以下のようにして作製した。酸化亜鉛単結晶は水熱合成法によって育成されたものを用いた。暗抵抗率を高くするため、育成時に窒素（Ｎ）がドーピングされている。暗抵抗率はおよそ１０^９Ω・ｃｍであった。鏡面研磨された大きさ５ｍｍ×５ｍｍ×０．５ｍｍのｃ面酸化亜鉛単結晶基板１４のＺｎ面上に、大きさ１ｍｍ×１ｍｍのアルミニウム（Ａｌ）電極１５を２個、１ｍｍの間隔をあけて蒸着した。電極それぞれにリード線が接着されて、紫外線センサ１３が出来上がる。表面処理や反射防止膜の付着などは施されていない。
この電極１５間の電流−電圧（Ｉ−Ｖ）特性が直線関係であったことから、Ａｌ電極と酸化亜鉛単結晶基板１３とはオーム接触をしていると解釈できる。

図７は電源１８として１．５Ｖの直流電源を接続し、電流計１９で測定された酸化亜鉛単結晶による紫外線センサ１３の光電流のスペクトル特性を示す。このグラフから、酸化亜鉛単結晶による紫外線センサ１３は、およそ３７０ｎｍよりも短波長の紫外線に対して感度を持つが、可視光には感度を持たないことが分かる。

図４のように、ＹＡＰ：Ｃｅシンチレータ１１と酸化亜鉛単結晶を用いた紫外線センサ１３を配置し、放射線検出素子を作製した。図に示したように構造は極めて単純・簡単である。シンチレータ１１と紫外線センサ１３との空隙は１ｍｍで、通常の空気層のみである。また、シンチレータ１１で発生する紫外線以外の外部からの紫外線が紫外線センサ１３に入り込まないようにするための光遮蔽体２１を有している。

〔実施例の機能評価〕
上記の条件で作製した放射線検出素子１の評価を行った。作製した放射線検出素子１とＸ線照射源とを図４のように配置し、ＹＡＰ：ＣｅシンチレータにＸ線を照射し、センサ印加電圧１．５Ｖのもとで測定した照射Ｘ線強度（Ｘ線管入力電力）と光電流の関係を図８に示した。
Ｘ線管に４０ｋＶ（キロボルト）を印加し、管電流を４５ｍＡまで５ｍＡステップで変えてＸ線管入力電力を変えた。図８に示すように、照射Ｘ線強度の増加と共に光電流も比例関係を持って増加している。ここで、光電流はＸ線が直接酸化亜鉛に入射したことによるものではないことは確認されている。

以上のことから放射線検出素子１によって放射線検出が可能であることがわかる。本実施例で使用されたＹＡＰ：Ｃｅシンチレータの発光スペクトルと紫外線センサの光電流スペクトルを重ね合わせると、図９のようになって、シンチレータ発光のすべてを光電流に変換することができなかった。発光スペクトルが短波長側にシフトしているシンチレータを使用すれば検出感度は増加すると考える。

以上で実施形態の説明を終了するが、素子及び装置の具体的な構成や、各部の材質や特性等は、ここまでの説明で具体的に述べたものには限られない。
例えば、光導電型紫外線検出素子は、任意の酸化亜鉛系材料を用いて形成することができ、酸化亜鉛系単結晶基板あるいは酸化亜鉛系単結晶薄膜には限られない。酸化亜鉛系材料にドープするアクセプタも、窒素には限られない。
放射線により紫外線を発光する発光物質も、ＹＡＰ：Ｃｅに限られない。放射線を受けた場合に光導電型紫外線検出素子が感度を持つ波長で発光する発光物質であれば、任意のものを用いることができる。
また、以上の実施形態あるいはその変形として述べた構成は、相互に矛盾しない限り任意に組み合わせて適用可能であることは、もちろんである。

以上の放射線検出素子及び放射線検出装置によれば、小型軽量、構造簡単、取り扱いが容易で耐放射線強度が高い放射線検出器を容易に作製でき、使用目的に応じた素子形状あるいは複数個の素子の組み合わせなども簡単に実現可能とする。使用する電圧も低く、計測制御回路も簡単である。そのため通常環境中のみならず、放射線の強い環境中での使用も可能にする。

１…放射線検出素子、１１…シンチレータ、１２…反射膜、１３…紫外線センサ、１４…酸化亜鉛系単結晶基板、１５…電極、１６…表面保護膜、１７…レンズ、１８…電源、１９…電流計、２１…光遮蔽体、３０…放射線検出装置、３１…計測制御回路、３２…表示器

Claims (9)

1. 酸化亜鉛系材料の表面に所定の間隔をあけて形成した１対の電極を有する光導電型紫外線検出素子と放射線により紫外線を発光する発光物質との組み合わせを備える放射線検出素子。
2. 請求項１に記載の放射線検出素子において、前記酸化亜鉛系材料は酸化亜鉛系単結晶基板あるいは酸化亜鉛系単結晶薄膜であることを特徴とする放射線検出素子。
3. 請求項１又は２に記載の放射線検出素子において、前記酸化亜鉛系材料の暗抵抗率が、１０^４Ω・cm以上であることを特徴とする放射線検出素子。
4. 請求項１又は２に記載の放射線検出素子において、前記酸化亜鉛系材料にはアクセプタがドーピングされていることを特徴とする放射線検出素子。
5. 請求項１に記載の放射線検出素子において、前記放射線により紫外線を発光する発光物質がセリウムドープのイットリウム・アルミニウム・ペロブスカイトであることを特徴とする放射線検出素子。
6. 請求項１に記載の放射線検出素子において、前記酸化亜鉛系材料に形成する１対の電極の所定の間隔は０．０１ｍｍ〜１．０ｍｍであることを特徴とする放射線検出素子。
7. 請求項１に記載の放射線検出素子において、前記光導電型紫外線検出素子と前記発光物質とが対向して配置されることを特徴とする放射線検出素子。
8. 請求項１に記載の放射線検出素子において、前記発光物質が発光した紫外線を前記発光物質と前記光導電型紫外線検出素子との間で集光する集光手段を備えることを特徴とする放射線検出素子。
9. 請求項１乃至８のいずれか一項に記載の放射線検出素子を備えた放射線検出装置。

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