JP2016081741A - 二次電池の測定装置 - Google Patents

Abstract

【課題】二次電池の材料混合比をインラインで測定し得る二次電池の測定装置を提供する。
【解決手段】電極箔２に塗布された２種類以上の紛体材料を含む電池材料の塗布質量を非接触で計測する塗布質量計測装置４、塗布質量計測装置４の計測箇所と同一の箇所の電極箔２に塗布された電池材料の塗布膜厚を非接触で計測する塗布膜厚計測装置８、塗布質量計測装置４によって計測された塗布質量と、塗布膜厚計測装置８によって計測された塗布膜厚と、から電池材料密度を取得する密度取得手段、及び前記密度取得手段によって取得された電池材料密度と、予め定められた電池材料の混合比と電池材料密度との相関関係に基づいて、材料混合比を取得する材料混合比取得手段、を有する二次電池の測定装置１。
【選択図】図１

Description

本発明は、二次電池の測定装置に関し、さらに詳しくは二次電池の材料混合比を非破壊、非接触で測定し得る二次電池の測定装置に関する。

二次電池の大幅な性能向上を目的として、高エネルギー密度の電池、例えば全固体電池の開発が進められている。二次電池の電極箔に塗布された電池材料に関し、塗工密度や塗布膜厚が電池性能に影響を与える特性とされ、様々な測定技術が提案されている。

例えば、特許文献１には、電極合剤について、上下に設置された超音波センサの発信器から超音波を垂直に透過させて単位面積当たりの塗工質量を、レーザ変位計のレーザ照射器から照射されたレーザの反射光から単位面積当たりの塗工厚みを計測し、これから塗工密度を算出して電極合剤の均一性を評価する検査装置が記載されている。

また、特許文献２には、インラインで、片面塗布製品の上下に設置された第１超音波センサと第２超音波センサによって超音波を伝播させて塗布材の厚みを計測して目付け量を算出する超音波計測装置、および第１超音波センサと第２超音波センサが両面塗布製品に対して一定の斜めの角度に配置され、さらに送波した超音波が正反射する角度に第３超音波センサが配置されて厚みを計測する超音波計測装置が記載されている。

一方、二次電池の電極箔に塗布される電池材料としては、２種類以上の粉体材料が使用されることがあり、電池性能の安定性を確保するためには前記電池材料の材料混合比をインラインで測定して管理する必要があるが、従来の技術によっては困難であった。
さらに、二次電池の材料混合比を計測する技術の１つに、破壊試験による材料分析があるが、破壊試験であるため、インラインには適用できない。
このように、従来技術によっては、二次電池の材料混合比をインラインで測定して管理することによって、電池性能の安定性を確保する技術は実現されていない。

特開２０１１−２９０８４号公報 特開２０１２−１５４７４４号公報

従って、本発明の目的は、２種類以上の粉体材料が電池材料として塗布された電極箔を有する二次電池の電極箔上の電池材料の材料混合比をインラインで測定し得る二次電池の測定装置を提供することである。

本発明は、電極箔に塗布された２種類以上の粉体材料を含む電池材料の塗布質量を非接触で計測する塗布質量計測装置、
前記塗布質量計測装置の計測箇所と同一の箇所の前記電極箔に塗布された電池材料の塗布膜厚を非接触で計測する塗布膜厚計測装置、
前記塗布質量計測装置によって計測された塗布質量と前記塗布膜厚計測装置によって計測された塗布膜厚とから電池材料密度を取得する密度取得手段、および
前記密度取得手段によって取得された電池材料密度と、予め定められた電池材料の混合比と電池材料密度との相関関係に基づいて、材料混合比を取得する材料混合比取得手段、を有する二次電池の測定装置に関する。

本発明によれば、２種類以上の粉体材料が塗布された電極箔を有する二次電池において、電極箔上の電池材料の材料混合比をインラインで測定し得る二次電池の測定装置を得ることができる。

図１は、本発明の実施態様の測定装置を用いて二次電池の材料混合比を測定する測定状況を示す模式図である。 図２は、本発明の実施態様の測定装置を用いて二次電池の材料混合比を測定する測定状況を示す部分拡大模式図ある。 図３は、本発明の実施態様の測定装置により二次電池の材料混合比を測定するために予め作成しておいた電池材料の混合比と電池材料密度との相関を示すグラフである。 図４は、本発明の実施態様における超音波プローブにより電池材料の塗布質量を計測する状況を説明するための部分拡大模式図である。 図５は、電池材料の塗布質量を計測する際の測定対象物に垂直な軸に対する超音波ビームの相対角度を変えた時の電池材料の単位面積当たりの塗布質量（目付け量）と計測誤差との関係を示すグラフである。 図６は、電池材料の塗布質量を計測する際の超音波ビームの相対角度と透過した超音波ビーム強度との関係を示すグラフである。 図７は、本発明の他の実施態様において、計測対象物がばたついていないときの、超音波ビームの相対角度と透過した超音波ビーム強度との関係を示すグラフである。 図８は、本発明の他の実施態様において、計測対象物がばたついたときの、超音波ビームの相対角度と透過した超音波ビーム強度との関係を示すグラフである。 図９は、本発明の他の実施態様の測定装置を用いて二次電池の材料混合比および電池材料の粒径の測定状況を示す模式図である。 図１０は、本発明の他の実施態様の測定装置を用いて二次電池の材料混合比を取得するために予め作成しておいた電池材料の混合比と電池材料密度との相関を示すグラフである。 図１１は、本発明の他の実施態様の測定装置を用いて測定する際の反射波の受信状況の一例を説明するための断面模式図である。 図１２は、本発明の他の実施態様の測定装置を用いて測定する際の反射波の受信状況の他の一例を説明するための断面模式図である。 図１３は、本発明の他の実施態様の測定装置を用いて測定する際の反射波の受信状況の他の一例を説明するための断面模式図である。 図１４は、本発明の他の実施態様の測定装置を用いて測定する際の反射波の受信状況の他の一例を説明するための断面模式図である。 図１５は、本発明の他の実施態様の測定装置を用いて測定された反射波の受信結果の一例を示すグラフである。 図１６は、本発明の他の実施態様の測定装置を用いて測定された反射波の受信結果の他の一例を示すグラフである 。

特に、本発明において、以下の実施態様を挙げることができる。
１）さらに、前記材料混合比取得手段によって取得された材料混合比と、所定混合比に基づいて、材料混合比が所定の範囲内になっているか否かを評価する評価手段を有する前記の二次電池の測定装置。
２）前記塗布質量計測装置が超音波プローブを含み、前記塗布膜厚計測装置が光学変位センサを含む前記二次電池の測定装置。
３）前記超音波プローブは、超音波ビームが測定対象物に対して斜めに入射するように設置されている前記二次電池の測定装置。
４）前記超音波ビームと前記測定対象物に垂直な軸との相対角度（本明細書において、単に「超音波プローブの相対角度」と略称する場合もある。）が３０〜５５°である前記二次電池の測定装置。
５）さらに、測定対象物から反射した反射波を受信する反射波受信部と、前記反射波受信部によって受信された反射波と予め定められた電池材料の粒径との相関関係に基づいて、電池材料の粒径を測定する測定手段とを備えている、二次電池の測定装置。
本明細書において、「取得」とは、密度、材料混合比あるいは粒径について、計算で求められる（算出）態様、および予め相関を示すグラフ（マップ）から読み出すいずれの態様を含んで用いられる。

以下、図面を参照して本発明を詳説する。
本発明の実施態様の二次電池の測定装置１は、図１に示すように、第１の保持部材（図示せず）によって保持された、２種類以上の粉体材料を含む電池材料が塗布された電極箔２の上下に電池材料の塗布質量を非接触で計測する超音波プローブ３、超音波プローブ３に接続されて超音波プローブ３とともに塗布質量計測装置４を構成するプリアンプ（増幅器）５およびパルサレシーバ（超音波送受信器）６、第２の保持部材（図示せず）によって保持された、塗布質量計測装置４の計測箇所と同一の箇所の電池材料の塗布膜厚を非接触で計測する、前記電極箔２の上下に非接触で保持された光学変位センサ７、光学変位センサ７に接続されて光学変位センサ７とともに塗布膜厚計測装置８を構成するコントローラ９、制御用ＰＬＣ１１、および前記塗布質量計測装置４によって計測された塗布質量と前記塗布膜厚計測装置８によって計測された塗布膜厚とから電池材料密度を取得する密度取得手段、および前記密度取得手段によって取得された電池材料密度と、予め定められた電池材料の混合比と電池材料密度との相関関係に基づいて、材料混合比を取得する材料混合比取得手段、を有し、前記パルサレシーバ６および制御用ＰＬＣ１１に解析部としての解析ＰＣ１２が接続されており、前記密度取得手段および材料混合比取得手段は解析部に設けられている。
本発明の前記の実施態様の二次電池の測定装置によれば、材料混合比をインラインで管理できるため、二次電池性能の安定性を確保することができる。

本発明の実施態様において、前記の超音波として、高周波数、例えば５００ｋＨｚ〜５ＭＨｚの超音波が適用され得る。
なお、前記超音波プローブからの超音波の送信、受信は、図１に示す構成とは逆の計測対象物の下方の超音波プローブから発信し、上方の超音波プローブで受信してもよい。

本発明の実施態様においては、図２に示すように、前記塗布質量計測装置の計測箇所と同一の箇所の電池材料の塗布膜厚が塗布膜厚計測装置によって非接触で計測されることにより、塗布質量計測と塗布膜厚計測とを同じ箇所で同時に行うことが可能となる。
前記の計測箇所と同一の箇所の電池材料とは、種々の膜厚を有する測定対象物について各々同じ箇所が計測されるようにしてもよくあるいは代表的な膜厚の測定対象物について電池材料塗布面の電極箔から同じ距離で計測されるようにしてもよい。いずれの場合も、超音波プローブを保持している第１の保持部材を移動および／又は回転等又は、塗布膜厚計測を保持している第２の保持部材を移動及び／又は回転等のそれ自体公知の治具技術によって、光学変位センサによって計測される測定対象物の箇所と超音波プローブによって計測される箇所が同一の箇所となるようにし得る。

本発明の実施態様においては、図３に示すように、塗布質量計測装置で計測された塗布質量と塗布膜厚計測装置によって計測された塗布膜厚とから取得された電池材料密度から、予め得ておいた材料混合比と電池材料密度との相関関係に基づいて、材料混合比を取得する。

また、本発明の実施態様においては、図４に示すように、超音波ビームが、測定対象物に対して斜めに入射するように、すなわち上下の超音波プローブを結ぶ線と前記測定対象物に垂直な軸との相対角度が０°より大にすることが好ましい。例えば３０〜５５°であると、モード変換が起こり、横波・縦波を発生させ、超音波のエネルギーが高いため、電池材料の目付け量が大きくなっても透過する超音波量を多くすることが可能であり、計測誤差がより小さくなり好適である。

これに対し、超音波プローブが、電極塗布面に対して超音波ビームが測定対象物に対して垂直に入射するように設置されていると、電極材料の目付け量が多くなると、図５の線２に示すように、計測誤差が大きくなる傾向がある。このため、電極材料の目付け量が多いと想定される場合は、超音波ビーム強度を大きくする必要がある。これに対して、図６に示すように超音波ビームが、測定対象物に対して斜めに入射するように、すなわち上下の超音波プローブを結ぶ線と前記測定対象物に垂直な軸との相対角度が０°より大、特に３０〜５５°にすると、モード変換が起こり、横波・縦波を発生させ、超音波のエネルギーを高くすることができ、図５の線１に示すように、電池材料の目付け量が多くなっても透過する超音波量を多くすることが可能であり、計測誤差がより小さくなり好適である。

本発明の実施態様によって、超音波プローブによって、測定対象物を透過した超音波強度から、予め得ておいた単位面積当たりの塗布質量（目付け量）と超音波強度との相関関係（検量線）に基づいて、塗布質量（目付け量）が求められる。

本発明の他の実施態様においては、図７に示すように、前記超音波プローブが、第１の保持部材に設置した回転部材によって測定対象物を透過する超音波ビーム強度が大きくなるように回転を制御され、好適には超音波プローブを対の状態で振り子のように、超音波ビームの相対角度を変えることで、透過する超音波ビーム強度が最大になるところで計測することによって、また図８に示すように測定対象物搬送時に発生する対象物のばたつきにより測定対象物が傾いたとしても、透過する超音波ビーム強度が最大となるように角度を探すことができ、精度よく塗布質量（目付け量）を計測し得る。
いずれの場合も、超音波ビームは、測定対象物に対して斜めに入射するように、すなわち上下の超音波プローブを結ぶ線（超音波ビームの方向）と前記測定対象物に垂直な軸との相対角度が０°より大、例えば３０〜５５°であることが好ましい。

本発明の他の実施態様の測定装置１０は、図９に示すように、第１の保持部材（図示せず）によって保持された、２種類以上の粉体材料を含む電池材料が塗布された電極箔２の上下に電池材料の塗布質量を非接触で計測する超音波プローブＡ３１および超音波プローブＢ３２、超音波プローブＢ３２に接続されて超音波プローブ３とともに塗布質量計測装置４を構成するプリアンプ（増幅器）５１およびパルサレシーバ（超音波送受信器）６、第２の保持部材（図示せず）によって保持された、塗布質量計測装置４の計測箇所と同一の箇所の電池材料の塗布膜厚を非接触で計測する、前記電極箔２の上下に非接触で保持された光学変位センサ７、光学変位センサ７に接続されて光学変位センサ７とともに塗布膜厚計測装置８を構成するコントローラ９、制御用ＰＬＣ１１、および前記塗布質量計測装置４によって計測された塗布質量と前記塗布膜厚計測装置８によって計測された塗布膜厚とから電池材料密度を取得する密度取得手段、および前記密度取得手段によって取得された電池材料密度と、予め定められた電池材料の混合比と電池材料密度との相関関係に基づいて、材料混合比を取得する取得手段、を有し、前記パルサレシーバ６および制御用ＰＬＣ１１に解析部としての解析ＰＣ１２が接続されており、前記密度取得手段および材料混合比の取得手段は解析部に設けられていて、
さらに、前記超音波プローブＡ３１に設けた、前記電極材料から反射した反射波（後方散乱波）を受信するための反射波受信部、反射波受信部およびパルサレシーバに接続されたプリアンプ５２と、受信した反射波から電極材料の粒径を取得する粒径取得手段とを備えていて、前記粒径取得手段は前記解析部に設けられている。

そして、本発明の他の実施態様においては、図１０に示すように、計測された単位面積当たりの塗布質量（目付け量）と塗布膜厚計測装置によって計測された塗布膜厚とから測定された電池材料密度から、予め得ておいた材料混合比と電池材料密度との相関関係に基づいて、材料混合比が取得される。

本発明の他の実施態様において、測定対象物に対して超音波が斜めに入射し、電極材料の粉体からの反射波、すなわち後方散乱波を反射波受信部で受信し、受信した後方散乱波の超音波強度から電極材料の粒径を取得する。その際に、粉体からの反射波は、電極材料の塗布膜厚の影響を受けるため、光学ギャップセンサにより計測した膜厚値を考慮することにより、精度よく電極材料の粒径を取得し得る。

本発明の他の実施態様の測定装置による粒径測定の原理は以下による。
つまり、電極材料の粉体の粒径が小さいと、図１１に示すように、左斜めから入射した超音波のほとんどが紛体により右斜めに反射され、超音波プローブＡに設けた反射波受信部で受信される反射波強度は小さい。
一方、電極材料の粉体の粒径が大きいと、図１２に示すように、左斜めから入射した超音波の一部が後方散乱波として反射され、超音波プローブＡに設けた反射波受信部で受信される反射波強度は大きい。
このため、電極材料の膜厚が同じであると、反射波の強度により粒径が判断可能である。

そして、電池材料の塗布膜厚が小さいと、図１３に示すように、粒径が同じであっても粉体からの反射波強度が小さい。
これに対して、電極材料の膜厚が大きいと、図１４に示すように、粉体からの反射波強度が大きい。
このように、反射波である後方散乱波の強度には粒径と膜厚との影響が含まれる。
このため、粒径を算出するに際しては、膜厚の影響を補正する必要がある。

本発明の他の実施態様により得られた粒径が異なる場合の反射波の一例が図１５（粒径が小さい場合）および図１６（粒径が大きい場合）に示される。
図１５と図１６の比較から、粉体材料の粒径が大きいと反射波の超音波強度（振幅）が大きいことが理解される。
このため、予め得て置いた各膜厚についての反射超音波強度と粒径との相関関係から粒径を取得することができる。

本発明の前記の実施態様に適用した測定装置により測定対象物の材料混合比および粒径を取得する工程の一例を以下に示す。
１．超音波プローブＡと超音波プローブＢとを振り子走査
２．超音波プローブＡにより入射超音波を発信
３．超音波プローブＡにより後方散乱波を受信し、後方散乱波の強度から粒径および塗 布膜厚の情報を得る
４．超音波プローブＢにより透過超音波を受信
５．透過超音波の最大値を計測
６．透過超音波の強度から目付け量を算出
７．光学ギャップセンサにより膜厚を計測
８．計測した目付け量と塗布膜厚から電極材料密度を取得
９．電極材料密度から材料混合比（材料混合比）を取得
前記の工程における順番は例示であって、これに限定されず任意の順番で実施し得る。

これに対して、二次電池の粒径を計測しようとして、超音波プローブを測定対象物に対して垂直に設置して、送信用超音波プローブに電池材料から反射した反射波を受信するための反射波受信部を備えても、超音波ビームが測定対象物に対して斜めに入射しないので、粉体による後方散乱波と本来は右斜めに反射する反射超音波とが区別されず、後方散乱波と右斜めに反射する反射超音波とが合算されて反射されるため、受信した反射波から電池材料の粒径の情報を得ることは不可能である。

本発明の前記の実施態様の二次電池の測定装置が適用される二次電池の測定対象物としては、２種類の粉体材料を含む電池材料が積層された電極箔、例えば電極材料が塗布された電極箔が挙げられる。
すなわち、例えば、正極材料として正極活物質と固体電解質（粉体材料）を含む正極スラリーを正極箔の片面又は両面に塗布して正極を得る、あるいは負極材料として負極活物質および固体電解質（粉体材料）を含む負極スラリーを負極箔の片面又は両面に塗布して負極を得ることができる。
前記の正極箔として金属箔、例えばＳＵＳ箔、Ａｌ箔を、前記の負極箔として金属箔、例えばＳＵＳ箔、Ｃｕ箔を用い得る。

前記の正極活物質としては、コバルト酸リチウム（Ｌｉ_ｘＣｏＯ_２）、ニッケル酸リチウム（Ｌｉ_ｘＮｉＯ_２）、ニッケルマンガンコバルト酸リチウム（Ｌｉ_１＋ｘＮｉ_１／３Ｍｎ_１／３Ｃｏ_１／３Ｏ_２）、リチウムコバルト酸ニッケル（ＬｉＣｏ_０．３Ｎｉ_０．７Ｏ_２）、マンガン酸リチウム（Ｌｉ_ｘＭｎ_２Ｏ_４）、チタン酸リチウム（Ｌｉ_ｘＴｉＯ_ｙ）、例えばＬｉ_４／３Ｔｉ_５／３Ｏ_４、リチウムマンガン酸化合物（Ｌｉ_１＋ｘＭ_ｙＭｎ_{２−ｘ−ｙ}Ｏ_４；Ｍ＝Ａｌ、Ｍｇ、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｎ）、リン酸金属リチウム（ＬｉＭＰＯ_４、Ｍ＝Ｆｅ、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｎｉ）など、好適にはＬｉ_ｘＣｏＯ_２、Ｌｉ_ｘＮｉＯ_２、Ｌｉ_ｘＭｎ_２Ｏ_４、Ｌｉ_ｘＮｉ_１／２Ｍｎ_１／２Ｏ_２、Ｌｉ_ｘＮｉ_１／３Ｃｏ_１／３Ｍｎ_１／３Ｏ_２、Ｌｉ_ｘ［Ｎｉ_ｙＬｉ_{１／３−２ｙ／３}］Ｏ_３（０≦ｘ≦１、０＜ｙ＜１／２）やこれらのリチウム遷移金属酸化物のリチウム又は遷移金属を他の元素で置換したリチウム遷移金属が挙げられる。
また、負極活物質として、グラファイト、ハードカーボンなどの炭素材料（Ｃ）が挙げられる。

前記の固体電解質としては、Ｌｉ_２Ｓ−ＳｉＳ_２、ＬｉＩ−Ｌｉ_２Ｓ−ＳｉＳ_２、ｌｉＩ−ｌｉ_２Ｓ−Ｐ_２Ｓ_５、ＬｉＩ−Ｌｉ_２Ｓ−Ｂ_２Ｓ_３、Ｌｉ_３ＰＯ_４−Ｌｉ_２Ｓ−Ｓｉ_２Ｓ、Ｌｉ_３ＰＯ_４−Ｌｉ_２Ｓ−ＳｉＳ_２、ＬｉＰＯ_４−Ｌｉ_２Ｓ−ＳｉＳ、ＬｉＩ−Ｌｉ_２Ｓ−Ｐ_２Ｏ_５、ＬｉＩ−Ｌｉ_３ＰＯ_４−Ｐ_２Ｓ_５、Ｌｉ_３ＰＳ_４、Ｌｉ_２Ｓ−Ｐ_２Ｓ_５などの硫化物固体電解質や酸化物固体電解質が挙げられる。

また、前記の活物質と固体電解質とともに、一般的に用いられる導電剤および／又はバインダーを用いてもよい。
前記導電剤としては、炭素材料、リチウムと合金化し難い金属、例えばアルミニウム、導電性高分子材料等が挙げられる。前記炭素材料としては、グラファイト、カーボンブラック、カーボンナノチューブ、カーボンナノファイバー、フラーレン等を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
前記バインダーとしては、ポリブタジエンゴム（ＢＲゴム）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ポリアクリレート、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）等が挙げられる。

本発明の実施態様において、例えば活物質密度＞４ｇ／ｍＬ、電解質密度＞２ｇ／ｍＬ、典型的には活物質密度が４．６５ｇ／ｍＬで、電解質密度が２．２２ｇ／ｍＬである測定対象物が挙げられる。

本発明の実施態様において、プリアンプ（増幅器）、パルサレシーバ（超音波送受信器）、光学ギャップセンサ、コントローラ、制御用ＰＬＣおよび解析ＰＣとしてはそれ自体公知の装置を適用し得る。
本発明の実施態様の二次電池の測定装置によれば、２種類以上の紛体材料が電池材料として塗布された電極箔上の電池材料の材料混合比を精度よく非破壊、非接触でインラインで測定し得る。

本発明によって、２種類以上の粉体材料が電池材料として塗布された電極箔を有する二次電池の電池材料の材料混合比を非破壊、非接触で測定してインラインに適用することを可能とする二次電池の測定装置を提供し得る。

１ 本発明の実施態様の二次電池の測定装置
２ 電極材料が塗布された電極箔（計測対象物）
３ 超音波プローブ
４ 塗布質量計測装置
５ プリアンプ（増幅器）
６ パルサレシーバ（超音波送受信器）
７ 光学変位センサ
８ 塗布膜厚計測装置
９ コントローラ
１０ 本発明の他の実施態様の二次電池の測定装置
１１ 制御用ＰＬＣ
１２ 解析ＰＣ
３１ 超音波プローブＡ
３２ 超音波プローブＢ
５１ プリアンプＡ
５２ プリアンプＢ
線１ 超音波ビームが測定対象物に斜めに入射するときの目付け量計測誤差
線２ 超音波ビームが垂直に入射する場合に、超音波プローブに５００Ｖで印加するときの目付け量計測誤差

Claims (6)

1. 電極箔に塗布された２種類以上の紛体材料を含む電池材料の塗布質量を非接触で計測する塗布質量計測装置、
   前記塗布質量計測装置の計測箇所と同一の箇所の前記電極箔に塗布された電池材料の塗布膜厚を非接触で計測する塗布膜厚計測装置、
   前記塗布質量計測装置によって計測された塗布質量と前記塗布膜厚計測装置によって計測された塗布膜厚とから電池材料密度を取得する密度取得手段、および
   前記密度取得手段によって取得された電池材料密度と、予め定められた電池材料の混合比と電池材料密度との相関関係に基づいて、材料混合比を取得する材料混合比取得手段、を有する二次電池の測定装置。
2. さらに、前記材料混合比取得手段によって取得された材料混合比と、所定混合比に基づいて、材料混合比が所定の範囲内になっているか否かを評価する評価手段を有する請求項１に記載の二次電池の測定装置。
3. 前記塗布質量計測装置が超音波プローブを含み、前記塗布膜厚計測装置が光学変位センサを含む請求項１又は２に記載の二次電池の測定装置。
4. 前記超音波プローブは、超音波ビームが測定対象物に対して斜めに入射するように設置されている請求項３に記載の二次電池の測定装置。
5. 前記超音波ビームと前記測定対象物に垂直な軸との相対角度が３０〜５５°である請求項４に記載の二次電池の測定装置。
6. さらに、測定対象物から反射した反射波を受信する反射波受信部と、前記反射波受信部によって受信された反射波と予め定められた電池材料の粒径との相関関係に基づいて、電池材料の粒径を取得する取得手段とを備えている、請求項４又は５に記載の二次電池の測定装置。

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