JP2015157384A - 繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 含浸性と生産性とを同時に満足し、溶融樹脂を流出させず、所望の繊維重量含有率が得られ、且つ、低コストで実施され得る繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法を提供すること。
【解決手段】 本発明の繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法は、強化繊維と熱可塑性樹脂とを含有し、連続強化繊維を開繊後、熱可塑性樹脂槽を通し、熱可塑性樹脂を連続含浸させる工程、賦形ローラーで潰し冷却固化させた後、カッティングして予備成形体を作製する工程、該予備成形体を加熱機構と冷却機構を有する成形型内にセットする工程、０．０１ＭＰａ以上の圧力を加えつつ熱可塑性樹脂の融点以上に加熱する工程、及び０．１ＭＰａ以上の圧力を加えつつ熱可塑性樹脂の融点未満に冷却する工程からなる。
【選択図】 なし

Description

本発明は、繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法に関する。より詳細には、本発明は、含浸性と生産性とを同時に満足し、溶融樹脂を流出させず、所望の繊維重量含有率が得られ、且つ低コストで実施され得る繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法に関する。

近年、繊維強化熱可塑性樹脂シートが成形用中間体として、または成形品として幅広く用いられている。特に、成形用中間体はスタンパブルシートと呼ばれ、例えば、所定の形状に切断され、遠赤外線加熱などにより熱可塑性樹脂の軟化点または融点付近或いはそれ以上の温度まで加熱され、所定の温度の金型に配置され、そして加圧および冷却固化されて最終成形品に成形される。

このような成形用中間体は、従来、強化繊維（例えば、ガラス繊維、炭素繊維）のマット状物（例えば、チョップトストランドマット）または引き揃え品などに、熱可塑性樹脂の粉体、フィルムまたはシートを、少なくとも熱可塑性樹脂の軟化点または融点よりも高い温度で溶融含浸させて製造される。

この成形用中間体の従来の製造方法としては、例えば、次のような方法が挙げられる。

Ａ．プレス成形：
プレスへの取り付けの嵌合精度に優れ、加熱および冷却装置を有する金型を、熱媒により少なくとも熱可塑性樹脂の軟化点または融点よりも高い温度に加熱する。この金型に、強化繊維と熱可塑性樹脂シートまたは熱可塑性樹脂粉末とを配置し、加熱および加圧により溶融含浸させる。次いで、金型を冷媒により冷却し、溶融樹脂を加圧および冷却固化して繊維強化熱可塑性樹脂シートを得る。

Ｂ．金型搬送冷却成形：
加熱および／または冷却可能な一対のプレスに取り付けた嵌合精度に優れる金型を用いる。まず、この金型を一方のプレスに取り付け、少なくとも熱可塑性樹脂の軟化点または融点よりも高い温度に加熱した後に、この金型に強化繊維と熱可塑性樹脂シートまたは熱可塑性樹脂粉末とを配置し、加熱および加圧により溶融含浸させる。次いで、強化繊維と溶融樹脂とを配置したままの金型を、他方のプレスに移し、溶融樹脂を加圧および冷却固化して繊維強化熱可塑性樹脂シートを得る。

Ｃ．ダブルベルトプレス成形：
無端ベルトと加熱および／または冷却を行う補助装置とを有するダブルベルトプレス装置と呼ばれる装置を用いる。強化繊維と熱可塑性樹脂シートまたは熱可塑性樹脂粉末とをダブルベルトプレス装置に配置し、加熱および加圧により溶融含浸させ、そして連続して加圧および冷却固化して、繊維強化熱可塑性樹脂シートを得る。

Ｄ．ロール成形：
少なくとも一対の加熱ロールと、少なくとも一対の冷却ロールとを有する装置を用いる。強化繊維と熱可塑性樹脂シートまたは熱可塑性樹脂粉末とを、加熱ロールで加熱および加圧することにより溶融含浸させ、次いで、冷却ロールで加圧および冷却固化して、繊維強化熱可塑性樹脂シートを得る。

しかし、上記の方法は、それぞれに以下のような問題を有している。

プレス成形および金型搬送冷却成形においては、（ａ）金型を少なくとも熱可塑性樹脂の軟化点または融点付近まで加熱し、（ｂ）少なくとも樹脂が固化する温度まで、圧力を保持したまま金型ごと冷却しなければならない。そのため、加熱および冷却に非常に時間が掛かり、生産性を上げることが難しい。一方、生産性を上げようとすると、多くの金型が必要であり、設備に要する費用の増大を招く。

ダブルベルトプレス成形においては、無端ベルト（通常、金属ベルトが使用される）と加熱および／または冷却を行う補助装置とを有する装置を用いることにより、連続的な製造が可能である（すなわち、生産性に優れる）。しかし、この方法においては、熱可塑性樹脂を強化繊維に含浸させるために加圧および加熱すると、溶融した熱可塑性樹脂が金属ベルトの幅方向の端部から流出する。その結果、繊維強化熱可塑性樹脂シートの重要な特性である繊維重量含有率が変動するばかりでなく流出樹脂が装置を汚濁する。また装置の清掃に時間がかかり、得られるシートの幅方向の端部の厚みが不足するので端部を取り除く必要がある、などの種々の問題が生じる。一方、低圧で溶融含浸させると、強化繊維への熱可塑性樹脂の含浸が不十分となり、得られる繊維強化熱可塑性樹脂シート中にボイドが存在する、強化繊維と熱可塑性樹脂との濡れ性が不足する、などの問題が生じる。すなわち、強化繊維への熱可塑性樹脂の含浸性が不十分である。このような不十分な含浸では、例えば、スタンピング成形により、得られるシートを再度溶融し加圧および冷却しても、十分に改善することは不可能である。さらに、現状では、ダブルベルトプレス装置は、プレス装置などと比較して非常に高価であり、製造コストの面からも非常に不利である。

ロール成形は、ダブルベルトプレス成形と同様に生産性に優れる。さらに、近年、ロールに溝加工を施すことにより、溶融樹脂の流出の防止が試みられている。しかし、このような溝加工は高価であり、しかも、樹脂の流出を十分に防止することはできない。従って、ロール成形は、上記のダブルベルトプレス成形と同様に、溶融樹脂の流出という問題を有している。さらに、ロール成形は、プレス成形のような高圧での成形が困難であるので、得られるシートの含浸性が不十分である場合が多い。

また、予め強化繊維と熱可塑性樹脂とを、金属箔等の熱伝導性の良いシートで包み、熱可塑性樹脂の融点よりも高い温度の金型内で圧力を加えながら樹脂を溶融後、熱可塑性樹脂の融点よりも低い温度の金型内へ搬送し冷却プレスを行う方法が検討されているが、熱伝導の良い金属箔は高価であり、金属箔を取り除く作業も必要となり、生産性が非常に悪かった。
以上の問題を解決すべく、特許文献１、２では、金型内に加熱機構と冷却機構とを設けた繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法が開示されている。しかしながら、これらの方法で得られる樹脂成形品は、強化繊維への樹脂含浸の大部分を金型内の工程のみで行おうとするものであり、樹脂含浸性が不十分であり、成形品中に残るエアーが破壊の起点となり易く、著しく強度物性の劣る成形品が得られる問題があった。

特開２０１１−２４５６３４号公報 特開２０１３−２０３０２０号公報

本発明は、上記従来の課題を解決するためになされたものである。その目的とするところは、含浸性と生産性とを同時に満足し、溶融樹脂を流出させず、所望の繊維重量含有率が得られ、かつ、低コストで実施され得る繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法を提供することにある。

本発明者らは、鋭意検討を行った結果、強化繊維と熱可塑性樹脂とを含有する含浸性に優れた予備成形体をあらかじめ成形する工程と、該予備成形体を加熱機構と冷却機構を有する成形型内にセットする工程と、一定以上の圧力を加えつつ熱可塑性樹脂の融点以上に加熱する工程と、一定以上の圧力を加えつつ熱可塑性樹脂の融点未満に冷却する工程を経る事により上記目的を達成することを見出し、本発明を完成するに至った。

詳細には、本発明の繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法は、以下の通りである。
［１］ 強化繊維と熱可塑性樹脂とを含有する繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法であって、
連続強化繊維を開繊後、熱可塑性樹脂槽を通し、熱可塑性樹脂を連続含浸させる工程、
賦形ローラーで潰し冷却固化させた後、カッティングして予備成形体を作製する工程、
該予備成形体を加熱機構と冷却機構を有する成形型内にセットする工程、
０．０１ＭＰａ以上の圧力を加えつつ熱可塑性樹脂の融点以上に加熱する工程、
及び０．１ＭＰａ以上の圧力を加えつつ熱可塑性樹脂の融点未満に冷却する工程
からなる事を特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法。

［２］ 前記予備成形体が、長さ５ｍｍ〜１００ｍｍ、幅４ｍｍ〜６０ｍｍ、厚み０．０５ｍｍ〜０．４ｍｍの薄膜片のテープであり、予備成形体に含有される強化繊維と熱可塑性樹脂との質量比が８５／１５〜３０／７０である、［１］に記載の繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法。
［３］ 連続強化繊維を開繊させた後、熱可塑性樹脂槽を通す前に、樹脂吐出スリットを有する曲面ダイに接触させ、熱可塑性樹脂を含浸させている事を特徴とする［１］または［２］に記載の繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法。

［４］ 前記加熱機構として電熱ヒーター、冷却機構として水、若しくはオイルを使用する事を特徴とする［１］〜［３］のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法。
［５］ 前記加熱機構、冷却機構として、共にオイルを使用する事を特徴とする［１］〜［３］のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法。
［６］ 前記加熱機構及び冷却機構に使用するオイルは、少なくとも金型内の一部では、同一配管内を流れる機構となる事を特徴とする［５］に記載の繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法。
［７］ 前記加熱機構として電磁誘導を用いる事を特徴とする［１］〜［３］のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法。

本発明によれば、含浸性と生産性とを同時に満足し、溶融樹脂を流出させず、所望の繊維重量含有率が得られ、かつ、低コストで実施され得る繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法が提供される。さらには、得られる熱可塑性樹脂成形品がシート状である場合、その厚み斑と方向による物性ばらつきが非常に小さいと言う効果も有する。

本明細書において、「予備成形体」とは、強化繊維と熱可塑性樹脂とを含有し、最終繊維強化熱可塑性樹脂成形品を形成し得る成形体であり、強化繊維を開繊させた状態で、熱可塑性樹脂を溶融含浸させた後、ローラーで挟み、冷却固化した後、カットして得られるテープ状（短冊状）の成形体である。

強化繊維は特に限定されないが、代表例としては、炭素繊維、炭化珪素繊維、ガラス繊維などの無機繊維、ボロン繊維などの金属繊維、アラミド繊維などの有機繊維が挙げられる。コスト、ならびに得られる成形品の弾性率および機械的強度の点から、ガラス繊維、炭素繊維などが好ましい。これらの繊維は、連続繊維を引き揃え、そして十分に開繊させて用いることが好ましい。

熱可塑性樹脂は特に限定されないが、代表例としては、ポリアミド６、ポリアミド１２、ポリアミド６６、ポリアミド４６、ポリメタキシリレンアジパミド（ＭＸＤ６）などのポリアミド系樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートなどのポリエステル系樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン系樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリカーボネート樹脂などが挙げられる。

特に好ましい熱可塑性樹脂の代表例は以下の通りである。これらは、成形品の用途（または所望の特性）に応じて、適宜使用され得る。
（１）低コスト、成形時の流動性、耐水性、耐熱水性、または耐化学薬品性が要求される場合には、ポリオレフィン系樹脂が好ましい。入手が容易であるという理由で、ポリプロピレンが特に好ましく、本発明においては、酸変性されたポリプロピレンを用いる事が好ましい。強化繊維との接着性に特に優れるからである。
（２）耐摩耗性、耐油性、または長期耐熱特性が要求される場合には、ポリアミド系樹脂が好ましく、ポリアミド６、ポリアミド６６、ＭＸＤ６樹脂が特に好ましい。
（３）耐熱性、機械的強度、クリープ特性、耐薬品性、または耐油性が要求される場合には、ポリエステル系樹脂が好ましく、ポリエチレンテレフタレートが特に好ましい。

本発明に用いられる予備成形体は、長さ５ｍｍ〜１００ｍｍ、幅４ｍｍ〜６０ｍｍ、厚み０．０５ｍｍ〜０．４ｍｍの薄膜片のテープであり、含有される強化繊維と熱可塑性樹脂との質量比（強化繊維／熱可塑性樹脂）は、８５／１５〜３０／７０である事が望ましい。

厚みが０．０５ｍｍ未満であると生産効率が悪く、０．４ｍｍを超えると含浸性が不足する傾向となる。より好ましくは０．０７ｍｍ〜０．２ｍｍの範囲内である。また幅は４ｍｍ未満、若しくは、６０ｍｍを超えると生産効率が悪くなる。より好ましくは１０ｍｍ〜５０ｍｍの範囲内である。長さに関しても５ｍｍ未満、若しくは１００ｍｍを超える場合、生産性が悪くなり好ましくない。より好ましくは１０ｍｍ〜５０ｍｍの範囲内である。また幅と長さが同じサイズに近いと異方性が無くなり、ランダマイズされ易いのでより好ましい。含有される強化繊維の質量比も８５％を超えると樹脂含浸性が不十分となり破壊の基点となり易く、３０％未満の場合、強化繊維補強効果が得られにくくなるので好ましくない。強化繊維と熱可塑性樹脂のより好ましい質量比の範囲は、８０／２０〜５０／５０である。

また、予備成形体は、必要に応じて、熱劣化防止剤、酸化劣化防止剤、紫外線吸収剤、などの添加剤を含有し得る。これらの添加剤の含有量は、目的に応じて変化し得るが、通常、これらの添加剤は、それぞれ０．５質量％以下が好ましく、より好ましくはそれぞれ０．２〜０．５質量％の範囲内で添加される。

前記予備成形体は、連続強化繊維を開繊後、熱可塑性樹脂槽を通り、更に望ましくは、強化繊維が樹脂槽へ入る前に、樹脂吐出スリットを有する曲面ダイに接触、熱可塑性樹脂を連続的に含浸させ、その後、賦形ローラーで潰し冷却固化させた後、カッティングされて得られる事が望ましい。

開繊工程は撚りが殆ど入らない状態で行われるのが望ましく、通常、ローラー及び空気開繊工程が用いられるが、これに限定されるものではない。熱可塑性樹脂を連続的に効率良く含浸させるため、０．１ＭＰａ以上の圧力を有する樹脂槽を通すのが好ましい。０．１ＭＰａ未満である場合、含浸性が十分に得られにくくなる。樹脂槽内の圧力は高い方がより含浸性が向上し好ましく、より好ましくは０．３ＭＰａ以上、更に好ましくは、０．５ＭＰａ以上である。樹脂槽内の圧力は高い方がより含浸性が向上し好ましいが、設備コストも高くなるので、２ＭＰａ以下であることが好ましい。
また、強化繊維が樹脂槽へ入る前に、樹脂吐出スリットを有する曲面ダイに接触させる事が好ましい。強化繊維が開繊された状態を保持したまま、プレ含浸が良好に行われ得るためである。

樹脂含浸槽を通過した強化繊維は、引取り張力により集束し易く、この状態では強化繊維の細部に熱可塑性樹脂が含浸しきれていない。賦形ローラーで潰し冷却固化させる事により樹脂含浸性と、取り扱い性を向上させる事が出来る。カッティングは通常、ファンカッターで行われるが、特に限定はされない。

予備成形体は加熱機構と冷却機構を有する成形型内にセットされる。加熱機構として電熱ヒーター若しくは電磁誘導、冷却機構として水、若しくはオイルを使用することが好ましい態様である。若しくは加熱機構、冷却機構共にオイルを使用することも好ましい態様であり、加熱・冷却オイルは、少なくとも金型内の一部で同一配管内を流れる機構となる事が好ましい。

電熱ヒーターは比較的安価であり、電磁誘導加熱は急速加熱が可能になる利点がある。冷却機構としては水、若しくはオイルを使用するが、水冷は比較的安価であるが、高温、高圧下の水は気化し易く、取り扱いには注意を要する。その点、オイルは気化しにくい利点があり、適宜、状況に応じ使い分けされる。

特に加熱機構、冷却機構共にオイルを使用し、加熱・冷却オイルが、金型内の一部で同一配管内を流れる機構である場合、配管は金型の近くに整然と配列させる事が可能となり、品質及び熱効率の観点からも特に好ましい。

また、該予備成形体を加熱機構と冷却機構を有する成形型内にセットした後、０．０１ＭＰａ以上の圧力を加えつつ熱可塑性樹脂の融点以上に加熱し、その後０．１ＭＰａ以上の圧力を加えつつ熱可塑性樹脂の融点未満に冷却する。０．０１ＭＰａ以上の圧力を加えつつ熱可塑性樹脂の融点以上に加熱し、熱可塑性樹脂が十分に融けきった後、０．１ＭＰａ以上の圧力を加えつつ熱可塑性樹脂の融点未満に冷却する事が好ましい。
加熱時の圧力が０．０１ＭＰａ未満である場合、該予備成形体中のエアーが抜けにくく、含浸に時間が掛かるため好ましくない。より好ましい範囲は０．１ＭＰａ以上、更に好ましい範囲は、０．２ＭＰａ以上である。熱可塑性樹脂が溶融した状態で高い圧力をかけ続けると、金型の隙間より樹脂が漏れ出す可能性があるので、圧力は１ＭＰａ未満にするのが望ましい。
熱可塑性樹脂の融点以上の金型温度としては、［融点＋２０℃］〜［融点＋１２０℃］が好ましく、［融点＋３０℃］〜［融点＋１００℃］がより好ましい。より高い温度の方が、樹脂含浸性が良くなるが、樹脂劣化も進み易くなるので、所望の設計に応じ適宜条件設定される。

また、冷却の際の圧力は、０．１ＭＰａ以上である事が好ましい。０．１ＭＰａ未満である場合、圧力が不足し、ボイドが残った状態になる可能性があるので好ましくない。より好ましい範囲は、１ＭＰａ以上、更に好ましい範囲は、２ＭＰａ以上である。圧力は高い方が含浸性に優れ好ましいが、溶融した樹脂が金型の隙間より漏れ出し、所望の製品が得られにくくなる可能性があるので、２０ＭＰａ未満で加圧する事が好ましい。
熱可塑性樹脂の融点未満の金型温度としては、［融点−２０℃］〜［融点−１２０℃］が好ましく、［融点−３０℃］〜［融点−１００℃］がより好ましい。

以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。

（実施例１）
強化繊維として、連続ガラス繊維（日本電気硝子（株）製、ＥＲ２３１０−４３１Ｎ、２３１０Ｔｅｘ、４０００ｆ）を直径２ｃｍのローラーに通し開繊後、０．６ＭＰａの圧力を有する酸変性されたポリプロピレン樹脂（（株）プライムポリマー製、Ｊ１３９、及びＭＭＰ００６のブレンド、融点１６０℃）からなる２４０℃の樹脂槽を通し、樹脂を連続的に含浸させ、その後、賦形ローラーで潰し冷却固化させた後、カッティングし、ガラス繊維７５質量部にポリプロピレン樹脂２５質量部が含浸されてなる、幅１５ｍｍ、長さ２０ｍｍ、厚み０．１ｍｍのテープ状の予備成形体を作製した。
この予備成形体を２０ｃｍ角、深さ４０ｍｍの金型（加熱は電熱ヒーター、冷却は水）内に３ｍｍ厚のシートが得られる分量をテープが立たない様に注意しながらばら撒いてセットし、０．２ＭＰａの圧力を加えた状態で金型温度２４０℃に加熱し、樹脂が十分溶融した状態から２ＭＰａの圧力を掛けながら金型温度１００℃で冷却し所望のシートを得た。
得られたシートに目立ったボイド跡は無く、含浸性も良好であった。

（実施例２）
強化繊維としてガラス繊維６０質量部に、熱可塑性樹脂として実施例１に使用したポリプロピレン樹脂４０質量部を０．７ＭＰａの圧力を有する樹脂槽を通し含浸させ、幅２０ｍｍ、長さ２０ｍｍ、厚み０．１ｍｍ、のテープ状に切断し予備成形体を作製した。
この予備成形体を２０ｃｍ角、深さ４０ｍｍの、オイル配管を通した金型内に３ｍｍ厚のシートが得られる分量を実施例１と同法でセットし、０．２ＭＰａの圧力を加えた状態で２５０℃の熱媒体オイル（村松石油株式会社製バーレルサーム４００）を流し、金型温度２４０℃とし、樹脂が十分溶融した状態から、２ＭＰａの圧力を掛けながら６０℃の同オイルを流し金型温度１００℃で冷却して所望のシートを得た。
得られたシートに目立ったボイド跡は無く、含浸性も良好であり、加熱冷却が同一配管で整然と並んでいる効果からヒーター加熱方式よりも短時間で、外観の良好なシートが得られた。

（実施例３）
金型の加熱方式として電磁誘導方式を用いた以外は、実施例１と同法でシートを作製した。電磁誘導方式はヒーター加熱方式よりも短時間で加熱が完了し、得られたシートに目立ったボイド跡も無く、含浸性も良好であった。

（実施例４）
連続ガラス繊維（日本電気硝子（株）製、ＥＲ２３１０−４３１Ｎ、２３１０Ｔｅｘ、４０００ｆ）を直径２ｃｍのローラーに通し開繊後、０．８ＭＰａの圧力を有する熱可塑性樹脂としてポリアミド６（東洋紡（株）製、Ａ２５００、融点２２０℃）を用い、２７０℃の樹脂槽を通し、樹脂を連続的に含浸させ、その後、賦形ローラーで潰し冷却固化させた後、カッティングし、ガラス繊維７０質量部にポリアミド樹脂３０質量部が含浸されてなる、幅１４ｍｍ、長さ２０ｍｍ、厚み０．１ｍｍのテープ状の予備成形体を作製した。
この予備成形体を用い、実施例１と同じく２０ｃｍ角、深さ４０ｍｍの金型（加熱は電熱ヒーター、冷却は水）内に３ｍｍ厚のシートが得られる分量をセットし、０．３ＭＰａの圧力を加えた状態で金型温度２７０℃に加熱し、樹脂が十分溶融した状態から３ＭＰａの圧力を掛けながら金型温度１５０℃で冷却しシートを得た。
得られたシートに目立ったボイド跡は無く、含浸性も良好であった。

（実施例５）
実施例４で得られた予備成形体を、実施例２で用いた２０ｃｍ角、深さ４０ｍｍの、オイル配管を配した金型内に３ｍｍ厚のシートが得られる分量をセットし、０．３ＭＰａの圧力を加えた状態で２８０℃の熱媒体オイル（村松石油株式会社製バーレルサーム４００）を流し金型温度２７０℃とし、樹脂が十分溶融した状態から、３ＭＰａの圧力を掛けながら６０℃の同オイルを流し金型温度１５０℃で冷却して所望のシートを得た。
得られたシートに目立ったボイド跡は無く、含浸性も良好であり、加熱冷却が同一配管で整然と並んでいる効果からヒーター加熱方式よりも短時間で、外観の良好なシートが得られた。

（実施例６）
同じく実施例４で得られた予備成形体を、実施例３で用いた電磁誘導金型を用い同様の試験を行い、所望のシートを作製した。
電磁誘導方式はヒーター加熱方式よりも短時間で加熱が完了し、得られたシートに目立ったボイド跡も無く、含浸性も良好であった。

（実施例７）
強化繊維として、連続炭素繊維ロービング（東邦テナックス社製 ＩＭＳ４０，３４０Ｔｅｘ，６０００フィラメント）を使用した以外は、実施例１と同様に、樹脂を連続的に含浸させ、その後、賦形ローラーで潰し冷却固化させた後、カッティングし、炭素繊維６８質量部にポリプロピレン樹脂３２質量部が含浸されてなる、幅１５ｍｍ、長さ２０ｍｍ、厚み０．１２ｍｍの短冊状の予備成形体を作製した。
この予備成形体を用い、実施例１と同じく２０ｃｍ角、深さ４０ｍｍの金型（加熱は電熱ヒーター、冷却は水）内に３ｍｍ厚のシートが得られる分量をセットし、０．３ＭＰａの圧力を加えた状態で金型温度２４０℃に加熱し、樹脂が十分溶融した状態から３ＭＰａの圧力を掛けながら金型温度１００℃で冷却しシートを得た。
得られたシートに目立ったボイド跡は無く、含浸性も良好であった。

（実施例８）
実施例７で得られた予備成形体を、実施例２で用いた２０ｃｍ角、深さ４０ｍｍの、オイル配管を通した金型内に３ｍｍ厚のシートが得られる分量をセットし、０．３ＭＰａの圧力を加えた状態で２５０℃の熱媒体オイル（村松石油株式会社製バーレルサーム４００）を流し金型温度２４０℃とし、樹脂が十分溶融した状態から、３ＭＰａの圧力を掛けながら６０℃の同オイルを流し金型温度１００℃で冷却して所望のシートを得た。
得られたシートに目立ったボイド跡は無く、含浸性も良好であり、加熱冷却が同一配管で整然と並んでいる効果からヒーター加熱方式よりも短時間で、外観の良好なシートが得られた。

（実施例９）
実施例７で得られた予備成形体を、実施例３で用いた電磁誘導金型を用い同様の試験を行い、所望のシートを作製した。
電磁誘導方式はヒーター加熱方式よりも短時間で加熱が完了し、得られたシートに目立ったボイド跡も無く、含浸性も良好であった。

（実施例１０）
実施例１で予備成形体を作製する際、２４０℃の樹脂槽を通す前に、樹脂吐出スリットを有する曲面ダイに接触させ熱可塑性樹脂を予備含浸させ、その後、賦形ローラーで潰し冷却固化させた後、カッティングし、ガラス繊維７５質量部にポリプロピレン樹脂２５質量部が含浸されてなる、幅１６ｍｍ、長さ２０ｍｍ、厚み０．０９ｍｍのテープ状の予備成形体を作製した。
この予備成形体を２０ｃｍ角、深さ４０ｍｍの金型（加熱は電熱ヒーター、冷却は水）内に３ｍｍ厚のシートが得られる分量をテープが立たない様に注意しながらばら撒いてセットし、０．２ＭＰａの圧力を加えた状態で金型温度２４０℃に加熱し、樹脂が十分溶融した状態から２ＭＰａの圧力を掛けながら金型温度１００℃で冷却し所望のシートを得た。
樹脂吐出スリットを有する曲面ダイによる予備含浸効果もあり、得られたシートに目立ったボイド跡は無く、含浸性も非常に良好であった。

（比較例１）
強化繊維として、連続ガラス繊維（日本電気硝子（株）製、ＥＲ２３１０−４３１Ｎ、２３１０Ｔｅｘ、４０００ｆ）を開繊させず、酸変性されたポリプロピレン樹脂（（株）プライムポリマー製、Ｊ１３９、及びＭＭＰ００６のブレンド、融点１６０℃）からなる２４０℃の樹脂槽を、圧力をかけず通し、賦形ローラーで潰し冷却固化させた後、カッティングし、ガラス繊維７５質量部にポリプロピレン樹脂２５質量部が含浸されてなる、幅１３ｍｍ、長さ２０ｍｍ、厚み０．１２ｍｍのテープ状の予備成形体を作製した。
この予備成形体を２０ｃｍ角、深さ４０ｍｍの金型（加熱は電熱ヒーター、冷却は水）内に３ｍｍ厚のシートが得られる分量をセットし、０．２ＭＰａの圧力を加えた状態で金型温度２４０℃に加熱し、樹脂が十分溶融した状態から、２ＭＰａの圧力を掛けながら金型温度１００℃で冷却しシートを得た。
予備成形体の時点で樹脂含浸性が悪く、エアーが多く残った状態のまま成形された事により得られたシートもボイド跡の多く残った、含浸性の劣ったものとなった。

（比較例２）
実施例１で得られた予備成形体を用い、加熱時の圧力を０．００５ＭＰａとした以外は実施例１と同法にてシートを作製した。
熱の伝達効率が悪く、樹脂を溶融させるのに時間がかかり、得られたシートも所々ボイド跡が残るものとなった。

（比較例３）
実施例１で得られた予備成形体を用い、冷却時の圧力を０．０５ＭＰａとした以外は実施例１と同法にてシートを作製した。
冷却時のプレス圧が不足し、得られたシートも所々ボイド跡の残るものとなった。

（比較例４）
実施例１で得られた予備成形体を最終厚みが３ｍｍになる量を計量後、金属箔からなるボックス内に敷き詰め、同じ金属箔からなるシートで蓋をした状態で、２０ｃｍ角、深さ４０ｍｍの２４０℃に加熱された金型（加熱は電熱ヒーター）内で、０．２ＭＰａの圧力を加えた状態で加熱し、樹脂が十分溶融した状態から、同じサイズの１００℃に加熱された金型に移し、２ＭＰａの圧力を掛けながら冷却し所望のシートを得た。
得られたシートに目立ったボイド跡は無く含浸性も良好であったが、ハンドリングに用いる金属箔が高価であり、金属箔を取り除く工程も必要になり、生産効率の悪いシートとなった。

本発明によれば、含浸性と生産性とを同時に満足し、溶融樹脂を流出させず、所望の繊維重量含有率が得られ、かつ、低コストで実施され得る繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法が提供できる。

Claims (7)

1. 強化繊維と熱可塑性樹脂とを含有する繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法であって、
   連続強化繊維を開繊後、熱可塑性樹脂槽を通し、熱可塑性樹脂を連続含浸させる工程、
   賦形ローラーで潰し冷却固化させた後、カッティングして予備成形体を作製する工程、
   該予備成形体を加熱機構と冷却機構を有する成形型内にセットする工程、
   ０．０１ＭＰａ以上の圧力を加えつつ熱可塑性樹脂の融点以上に加熱する工程、
   及び０．１ＭＰａ以上の圧力を加えつつ熱可塑性樹脂の融点未満に冷却する工程
   からなる事を特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法。
2. 前記予備成形体が、長さ５ｍｍ〜１００ｍｍ、幅４ｍｍ〜６０ｍｍ、厚み０．０５ｍｍ〜０．４ｍｍの薄膜片のテープであり、予備成形体に含有される強化繊維と熱可塑性樹脂との質量比が８５／１５〜３０／７０である、請求項１に記載の繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法。
3. 連続強化繊維を開繊させた後、熱可塑性樹脂槽を通す前に、樹脂吐出スリットを有する曲面ダイに接触させ、熱可塑性樹脂を含浸させている事を特徴とする請求項１または２に記載の繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法。
4. 前記加熱機構として電熱ヒーター、冷却機構として水、若しくはオイルを使用する事を特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法。
5. 前記加熱機構、冷却機構として、共にオイルを使用する事を特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法。
6. 前記加熱機構及び冷却機構に使用するオイルは、少なくとも金型内の一部では、同一配管内を流れる機構となる事を特徴とする請求項５に記載の繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法。
7. 前記加熱機構として電磁誘導を用いる事を特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法。