JP2015009436A - 繊維強化樹脂成形体およびその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】効率よく低コストで最終成形体を製造することが可能な繊維強化樹脂成形体およびその製造方法を提供する。【解決手段】強化繊維とマトリックス樹脂からなる厚み０．５ｍｍ以下の繊維強化樹脂層が３層以上積層され、かつ、各層内における強化繊維の数平均繊維長?０．２ｍｍ以内の繊維数割合（Ｌ０．２）に対する数平均繊維長?０．３ｍｍ以内の繊維数割合（Ｌ０．３）の比（Ｌ０．３）／（Ｌ０．２）が１．５よりも大きいことを特徴とする繊維強化樹脂成形体、およびその製造方法。【選択図】図１

Description

本発明は、繊維強化樹脂成形体およびその製造方法に関し、とくに、比較的薄い繊維強化樹脂層が、各層内の強化繊維が所望の形態を保持した状態で多層に積層され、高い機械特性を発現できる成形体、およびその成形体を効率よく低コストで作製可能な製造方法に関する。

繊維強化樹脂成形体を効率よく低コストで作製可能な製造方法として、例えば、強化繊維とマトリックス樹脂(例えば、熱可塑性樹脂)とを適当な混練機を用いて溶融混練し、それをベルト等の移動体上に押し出して所定厚みの成形体を形成する方法や、それを所定厚み、所定形状のキャビティを備えた金型内で成形する方法が知られている(例えば、特許文献１、２)。

しかし、このような従来の成形方法では、強化繊維とマトリックス樹脂からなる繊維強化樹脂層は基本的には一層状態に形成され、かつ、その層厚みはそれほど小さくはなく、例えば少なくとも数ｍｍ〜数十ｍｍとされることが多い。一方、強化繊維とマトリックス樹脂を溶融混練すると、混練時に繊維がランダムに切断されるため、混練後には強化繊維は繊維長に関してブロードな分布をもつ状態になる。成形後には、ブロードな繊維長分布を有する強化繊維が、比較的厚い成形体内に実質的にランダムに存在することになるので、成形体内における強化繊維の配向方向もランダムになりやすい。

このような状態で強化繊維による成形体の補強が行われると、実質的に一層の形態に形成された成形体の厚み方向に配向された強化繊維や、該厚み方向成分の大きい方向に配向された強化繊維の割合が高くなり、その分、成形体の面方向に配向された強化繊維の割合が低くなる。

ところが、強化繊維による成形体の補強形態としては、成形体を主として面方向に補強し、その補強によって成形体の曲げや引張強度、剛性の向上が求められることが多いにもかかわらず、上記のように成形体の面方向に配向された強化繊維の割合が低くなると、このような要求性能を効率よく満たすことが困難になる場合がある。

一方、上記のような溶融混練を行う方法ではなく、例えば抄紙法等で所定繊維長の強化繊維を面内方向に配向させたシート状物を形成し、それに樹脂を含浸させてプリプレグあるいはシート状成形体を作製し、それを複数枚積層して加熱・加圧一体化する成形体の製造方法も考えられる。このような成形方法では、積層された各層内において、繊維長の揃った、あるいは所定繊維長近傍にシャープな分布立ち上がりを有する強化繊維の多くが層の面方向に配向された形態となり、面方向に配向された強化繊維が効率よく補強効果を発現するので、成形体の高い機械特性が得られる。しかしこのような方法では、所定のプリプレグやシート状成形体を予め作製して準備し、それらを複数積層一体化しなければならず、最終的に目標とする成形体を製造するのに多大な手間と時間を要するので、大量生産、コストダウンが要求される用途には向いていない。また、一枚一枚のプリプレグやシート状成形体をごく薄く形成することが求められる場合には、製造が極めて困難になることが多い。さらに、繊維の絡み合いが強くなり、プレス成形時の基材の流動性が損なわれる。

特開７−８０８３４号公報 特許第４８６２９１３号公報

そこで本発明の課題は、高い機械特性を発現可能な繊維強化樹脂成形体を効率よく低コストで実現することにある。とくに、比較的薄い繊維強化樹脂層の複数積層構成を有し、各層内の強化繊維が各層における面内方向に配向された、換言すれば、強化繊維が層間にまたがる方向には配向されていない状態で含有されており、その状態を介して繊維強化樹脂成形体全体として高い機械特性を発現可能で、かつ、各層において面内方向に配向されている強化繊維が比較的ブロードな繊維長分布を有することが許容されるため強化繊維と樹脂の溶融混練プロセスの採用が可能になり、それによって効率よく低コストで最終成形体を製造することが可能な繊維強化樹脂成形体およびその製造方法を提供することにある。

上記課題を解決するために、本発明に係る繊維強化樹脂成形体は、強化繊維とマトリックス樹脂からなる厚み０．５ｍｍ以下の繊維強化樹脂層が３層以上積層され、かつ、各層内における強化繊維の数平均繊維長±０．２ｍｍ以内の繊維数割合（Ｌ０．２）に対する数平均繊維長±０．３ｍｍ以内の繊維数割合（Ｌ０．３）の比（Ｌ０．３）／（Ｌ０．２）が１．５よりも大きいことを特徴とするものからなる。

このような本発明に係る繊維強化樹脂成形体においては、３層以上積層された各繊維強化樹脂層の厚みが０．５ｍｍ以下であるため、３層以上に積層されても、成形体の厚みとしてはそれほど大きくはならず、容易に目標とする成形体厚みとすることが可能になる。繊維強化樹脂成形体は、各繊維強化樹脂層が積層された構成とされ、それぞれの層内に、各層で完結した所定の状態にて強化繊維が含有されることになるので、含有されている強化繊維が層間にまたがる方向に配向されることはなく、多少の配向方向のばらつきはあったとしても、含有強化繊維の大半が各層において面内方向に配向された状態に保持されることになる。この強化繊維の面内方向への配向により、強化繊維の大半が成形体の補強に寄与でき、成形体の機械特性が効率よく大幅に向上される。そして、各層内における強化繊維の（Ｌ０．３）／（Ｌ０．２）が１．５よりも大きいので、強化繊維の繊維長はブロードな分布を持つことが可能になる。したがって、強化繊維と樹脂の溶融混練プロセスの採用が可能になり、このプロセスの採用が可能になることによって、効率よく低コストで中間成形体、さらには最終成形体を製造することが可能になる。その結果、高い機械特性を有する繊維強化樹脂成形体を効率よく低コストで実現することが可能になる。

上記のような本発明に係る繊維強化樹脂成形体においては、上記強化繊維の重量平均繊維長Ｌｗが０．２ｍｍ以上５０ｍｍ未満の範囲にあり、かつ、該重量平均繊維長Ｌｗと数平均繊維長Ｌｎとの比Ｌｗ／Ｌｎが１．１以上であることが好ましい。Ｌｗ／Ｌｎが１．１以上であることにより、重量平均繊維長Ｌｗが０．２ｍｍ以上５０ｍｍ未満の範囲にある強化繊維が、平均繊維長に対して比較的長い繊維がより多く含有されていることになり、それによって、成形体の機械特性の一層の向上、さらには耐衝撃強度の向上が可能になる。

また、上記強化繊維の弾性率（MPa）Ｅと繊維の直径（μｍ）ｄが以下の関係を満たすことが好ましい。
Ｅ／ｄ³ ≧ ２００
このように剛な強化繊維を用いることで、層内の強化繊維がより直線状態になりやすくなり、それによって成形体の剛性、強度をより向上することが可能になる。

本発明に係る繊維強化樹脂成形体において、使用される強化繊維としては特に限定されないが、成形体の高い機械特性を実現するためには、とくに炭素繊維を含むことが好ましく、場合によっては、自身の機械特性の高いガラス繊維を含むことも可能である。

また、使用されるマトリックス樹脂としても特に限定されず、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂のいずれも使用可能であるが、後述の強化繊維と溶融マトリックス樹脂の混練工程を有する場合には、操作を行い易い熱可塑性樹脂の使用が好ましい。

本発明に係る繊維強化樹脂成形体の製造方法は、次のような第１〜第３の製造方法のいずれでも実施可能である。
(第１の製造方法)
強化繊維と溶融マトリックス樹脂を混錬する工程と、
混錬された繊維含有樹脂を口金から３層以上の多層状態で押し出す工程と、
押し出された各層を各層の厚みが０．５ｍｍ以下の状態で積層一体化する工程と、
を有することを特徴とする、繊維強化樹脂成形体の製造方法。すなわち、混錬された繊維含有樹脂を多層に押し出す方法である。

(第２の製造方法)
強化繊維と溶融マトリックス樹脂を混錬する工程と、
混錬された繊維含有樹脂を分割されたゲートを有する金型内に３層以上の多層状態で射出するとともに、射出された各層を金型内で各層の厚みが０．５ｍｍ以下の状態で積層一体化する工程と、
を有することを特徴とする、繊維強化樹脂成形体の製造方法。すなわち、混錬された繊維含有樹脂を多層に一気に射出成形する方法である。

(第３の製造方法)
強化繊維と溶融マトリックス樹脂を混錬する工程と、
混錬された繊維含有樹脂を口金から層状に押し出す工程と、
押し出された繊維含有樹脂層を３層以上の多層状態に順次積層するとともに、積層された各層を各層の厚みが０．５ｍｍ以下の状態で一体化する工程と、
を有することを特徴とする、繊維強化樹脂成形体の製造方法。すなわち、押し出された薄い繊維含有樹脂層を順に積み重ねていく方法である。

これらの製造方法において、強化繊維と溶融マトリックス樹脂を混錬する工程を採用可能とするため、上記積層された各層内における強化繊維の数平均繊維長±０．２ｍｍ以内の繊維数割合（Ｌ０．２）に対する数平均繊維長±０．３ｍｍ以内の繊維数割合（Ｌ０．３）の比（Ｌ０．３）／（Ｌ０．２）を１．５よりも大きくすることが好ましい。すなわち、強化繊維の繊維長のブロードな分布を許容するのである。

また、前述したのと同様、上記積層された各層内における強化繊維の重量平均繊維長Ｌｗを０．２ｍｍ以上５０ｍｍ未満の範囲とし、かつ、該重量平均繊維長Ｌｗと数平均繊維長Ｌｎとの比Ｌｗ／Ｌｎを１．１以上とすることが好ましい。また、弾性率（MPa）Ｅと繊維の直径（μｍ）ｄが、Ｅ／ｄ³ ≧２００の関係を満たす強化繊維を使用することが好ましい。

さらに、上記強化繊維として炭素繊維を含むことが好ましく、上記マトリックス樹脂として熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。

このように、本発明に係る繊維強化樹脂成形体によれば、高い機械特性を有する繊維強化樹脂成形体を効率よく低コストで実現することが可能になる。また、本発明に係る繊維強化樹脂成形体の製造方法によれば、このような優れた特性を有する繊維強化樹脂成形体を効率よく低コストで、しかも優れた生産性をもって製造することが可能であり、量産にも容易に対応することが可能になる。

本発明の一実施態様に係る繊維強化樹脂成形体の概略部分断面図である。 強化繊維の繊維長分布の説明図である。 本発明における第１の製造方法を示す概略構成図である。 本発明における第２の製造方法を示す概略構成図である。 本発明における第３の製造方法を示す概略構成図である。

以下に、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。
図１は、本発明の一実施態様に係る繊維強化樹脂成形体の一部を示している。図１において、１は繊維強化樹脂成形体を示しており、繊維強化樹脂成形体１は、強化繊維３(例えば、炭素繊維)とマトリックス樹脂４からなる厚み０．５ｍｍ以下の繊維強化樹脂層２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄが３層以上に(図示例では４層に)積層され一体化されたものに構成されている。各層２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄ内において、それぞれ、強化繊維３の大半が層の面内方向に配向されており、層間にまたがる強化繊維は実質的に存在しない。

各層２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄ内における強化繊維は、その数平均繊維長±０．２ｍｍ以内の繊維数割合（Ｌ０．２）に対する数平均繊維長±０．３ｍｍ以内の繊維数割合（Ｌ０．３）の比（Ｌ０．３）／（Ｌ０．２）が１．５よりも大きくなるように分布、設定されている。この強化繊維の繊維長分布は、例えば図２のように示すことができる。

このような繊維強化樹脂成形体１においては、前述したように、３層以上積層された各繊維強化樹脂層２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄの厚みが０．５ｍｍ以下とされているため、多層に積層されても、成形体１の厚みとしてはそれほど大きなものにはならず、容易に目標とする成形体厚みとすることが可能である。各繊維強化樹脂層２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄのそれぞれの層内に、各層で完結した所定の状態にて(他の層とは実質的に独立に近い状態にて)強化繊維３が含有されており、層間にまたがる方向に配向された強化繊維は実質的に存在しないので、含有強化繊維３の大半が各層において面内方向に配向された状態に保持されることになる。この強化繊維３の面内方向への配向により、強化繊維３の大半が成形体１の補強に寄与し、成形体１の機械特性(主として曲げや引張、圧縮方向の強度、剛性)が効率よく大幅に向上される。また、各層内における強化繊維の（Ｌ０．３）／（Ｌ０．２）が１．５よりも大きいので、強化繊維３の繊維長は図２に示したようなブロードな分布を持つことになる。したがって、後述の強化繊維と樹脂の溶融混練プロセスの採用が可能になり、このプロセスの採用が可能になることによって、効率よく低コストで例えば中間成形体、さらには最終成形体を製造することが可能になる。その結果、最終的に得られる繊維強化樹脂成形体１についても、高い機械特性を付与できるとともに、それを効率よく低コストで製造することが可能になる。

このような優れた特性を有する繊維強化樹脂成形体は、例えば図３〜図５に示すような方法で製造できる。

図３は、前述した第１の製造方法の一例を示している。図３において、強化繊維とマトリックス樹脂(例えば、ペレットに形成されたマトリックス樹脂)がホッパー１１に所定割合にて投入され、溶融混練機１２(例えば、スクリュー型溶融混練機)で、マトリックス樹脂が溶融され、溶融されたマトリックス樹脂と強化繊維が混練され、混錬された繊維含有樹脂が、口金１３から３層以上の多層状態で、図示例では、口金１３の各スリット状吐出口１４ａ、１４ｂ、１４ｃから３層の繊維含有樹脂層(繊維強化樹脂層)１５ａ、１５ｂ、１５ｃの状態で押し出され、押し出された各層１５ａ、１５ｂ、１５ｃがＸ方向に周回されるベルト１６上で、積層され一体化された繊維強化樹脂成形体１７として成形される。この方法においては、押し出された各層１５ａ、１５ｂ、１５ｃを該各層の厚みが０．５ｍｍ以下の状態で積層一体化される。そして、好ましくは、各層１５ａ、１５ｂ、１５ｃ内における強化繊維は、前述したように、その数平均繊維長±０．２ｍｍ以内の繊維数割合（Ｌ０．２）に対する数平均繊維長±０．３ｍｍ以内の繊維数割合（Ｌ０．３）の比（Ｌ０．３）／（Ｌ０．２）が１．５よりも大きくなるように分布、設定される。

図４は、前述した第２の製造方法の一例を示している。図４において、強化繊維とマトリックス樹脂(例えば、ペレットに形成されたマトリックス樹脂)がホッパー２１に所定割合にて投入され、溶融混練機２２(例えば、スクリュー型溶融混練機で射出成型用の押出機)で、マトリックス樹脂が溶融され、溶融されたマトリックス樹脂と強化繊維が混練され、混錬された繊維含有樹脂が、口金２３（射出ノズル）から、下型２５と上型２６からなる射出成型用の金型２４の下型２５内に注入される。下型２５内には分割されたゲート２７が設けられており、注入された繊維含有樹脂は、ゲート２７が設けられ分割通路形態に形成された部位を通してキャビティ２８内に射出され、キャビティ２８内で３層以上の多層状態で（図示例では３層状態で）キャビティ２８の延在方向に流入されていく。キャビティ２８内での流動時には、繊維含有樹脂の粘度が高いため、キャビティ２８内への流入時の３層状態が実質的に維持され、キャビティ２８内に繊維含有樹脂が充満されたときにも、各層が面方向に延在する３層積層状態が確保される。この各層の積層一体化により、本発明に係る繊維強化樹脂成形体が成形される。この方法においては、各層の厚みが０．５ｍｍ以下の状態になるように積層一体化される。そして、好ましくは、各層内における強化繊維は、前述したように、その数平均繊維長±０．２ｍｍ以内の繊維数割合（Ｌ０．２）に対する数平均繊維長±０．３ｍｍ以内の繊維数割合（Ｌ０．３）の比（Ｌ０．３）／（Ｌ０．２）が１．５よりも大きくなるように分布、設定される。なお、図４における符号２９は、脱型時の成形体取り出し用のピン状体を示している。

図５は、前述した第３の製造方法の一例を示している。図５において、溶融混練機３１(例えば、スクリュー型溶融混練機)で、マトリックス樹脂が溶融され、溶融されたマトリックス樹脂と強化繊維が混練され、混錬された繊維含有樹脂が、口金３２からシート状の繊維強化樹脂層３３としてベルト３４上に押し出され、押し出されたシート状繊維強化樹脂層３３が、例えばベルト３４のＹ−Ｙ方向の往復動あるいはベルト３４と口金３２側のＹ−Ｙ方向の相対移動により、ベルト３４上で３層以上の多層状態に順次積み重ねられていき、多層状態に積層され一体化された繊維強化樹脂成形体３５として成形される。この方法においては、押し出された繊維強化樹脂層３３の厚みが０．５ｍｍ以下の状態で積層一体化される。そして、好ましくは、積層された各層内における強化繊維は、前述したように、その数平均繊維長±０．２ｍｍ以内の繊維数割合（Ｌ０．２）に対する数平均繊維長±０．３ｍｍ以内の繊維数割合（Ｌ０．３）の比（Ｌ０．３）／（Ｌ０．２）が１．５よりも大きくなるように分布、設定される。

図３〜図５に本発明に係る繊維強化樹脂成形体の製造方法を例示したが、製造方法としてはこれら例示された方法には限定されない。

本発明は、効率よく低コストで製造することが望まれるあらゆる繊維強化樹脂成形体に適用可能である。

１ 繊維強化樹脂成形体
２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄ 繊維強化樹脂層
３ 強化繊維
４ マトリックス樹脂
１１、２１ ホッパー
１２、２２、３１ 溶融混練機
１３、２３、３２ 口金
１４ａ、１４ｂ、１４ｃ スリット状吐出口
１５ａ、１５ｂ、１５ｃ、３３ 繊維強化樹脂層
１６、３４ ベルト
１７、３５ 繊維強化樹脂成形体
２４ 金型
２５ 下型
２６ 上型
２７ ゲート
２８ キャビティ
２９ ピン状体

Claims (13)

1. 強化繊維とマトリックス樹脂からなる厚み０．５ｍｍ以下の繊維強化樹脂層が３層以上積層され、かつ、各層内における強化繊維の数平均繊維長±０．２ｍｍ以内の繊維数割合（Ｌ０．２）に対する数平均繊維長±０．３ｍｍ以内の繊維数割合（Ｌ０．３）の比（Ｌ０．３）／（Ｌ０．２）が１．５よりも大きいことを特徴とする繊維強化樹脂成形体。
2. 前記強化繊維の重量平均繊維長Ｌｗが０．２ｍｍ以上５０ｍｍ未満の範囲にあり、かつ、該重量平均繊維長Ｌｗと数平均繊維長Ｌｎとの比Ｌｗ／Ｌｎが１．１以上である、請求項１に記載の繊維強化樹脂成形体。
3. 前記強化繊維の弾性率(MPa)Ｅと繊維の直径(μm)ｄが以下の関係を満たす、請求項１または２に記載の繊維強化樹脂成形体。
   Ｅ／ｄ³ ≧ ２００
4. 前記強化繊維として炭素繊維を含む、請求項１〜３のいずれかに記載の繊維強化樹脂成形体。
5. 前記マトリックス樹脂が熱可塑性樹脂からなる、請求項１〜４のいずれかに記載の繊維強化樹脂成形体。
6. 強化繊維と溶融マトリックス樹脂を混錬する工程と、
   混錬された繊維含有樹脂を口金から３層以上の多層状態で押し出す工程と、
   押し出された各層を各層の厚みが０．５ｍｍ以下の状態で積層一体化する工程と、
   を有することを特徴とする、繊維強化樹脂成形体の製造方法。
7. 強化繊維と溶融マトリックス樹脂を混錬する工程と、
   混錬された繊維含有樹脂を分割されたゲートを有する金型内に３層以上の多層状態で射出するとともに、射出された各層を金型内で各層の厚みが０．５ｍｍ以下の状態で積層一体化する工程と、
   を有することを特徴とする、繊維強化樹脂成形体の製造方法。
8. 強化繊維と溶融マトリックス樹脂を混錬する工程と、
   混錬された繊維含有樹脂を口金から層状に押し出す工程と、
   押し出された繊維含有樹脂層を３層以上の多層状態に順次積層するとともに、積層された各層を各層の厚みが０．５ｍｍ以下の状態で一体化する工程と、
   を有することを特徴とする、繊維強化樹脂成形体の製造方法。
9. 前記積層された各層内における強化繊維の数平均繊維長±０．２ｍｍ以内の繊維数割合（Ｌ０．２）に対する数平均繊維長±０．３ｍｍ以内の繊維数割合（Ｌ０．３）の比（Ｌ０．３）／（Ｌ０．２）を１．５よりも大きくする、請求項６〜８のいずれかに記載の繊維強化樹脂成形体の製造方法。
10. 前記積層された各層内における強化繊維の重量平均繊維長Ｌｗを０．２ｍｍ以上５０ｍｍ未満の範囲とし、かつ、該重量平均繊維長Ｌｗと数平均繊維長Ｌｎとの比Ｌｗ／Ｌｎを１．１以上とする、請求項６〜９のいずれかに記載の繊維強化樹脂成形体の製造方法。
11. 弾性率(MPa)Ｅと繊維(μｍ)の直径ｄが以下の関係を満たす強化繊維を使用する、請求項６〜１０のいずれかに記載の繊維強化樹脂成形体の製造方法。
    Ｅ／ｄ³ ≧ ２００
12. 前記強化繊維として炭素繊維を含む、請求項６〜１１のいずれかに記載の繊維強化樹脂成形体の製造方法。
13. 前記マトリックス樹脂として熱可塑性樹脂を用いる、請求項６〜１２のいずれかに記載の繊維強化樹脂成形体の製造方法。

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