JP2014516771A - 熱交換能力を有するｃｏ２回収用物品 - Google Patents

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Abstract

第１端部から第２端部まで延在する複数のセルを画成する外面を有する複数の交差壁を備えた物品であって、第１群のセルにおける各セルを形成する壁が、バリア層により覆われて複数の熱交換流通路を形成しており、第１群のセルとは異なる第２群のセルにおける各セルを形成する壁が、ＣＯ2収着剤を含み、反応流通路を形成している物品が開示されている。熱交換流通路により、収着物体の迅速かつ均一な加熱および冷却が可能になる。この物品は、例えば、ガス流からＣＯ2を除去するのに有用であろう。

Description

関連出願の説明
本出願は、その内容が依拠され、ここに全てが引用される、２０１１年４月２９日に出願された米国特許出願第１３／０９７４９５号の米国法典第３５編第１２０条の下での優先権の恩恵を主張するものである。
本開示は、複数の熱交換流通路を形成する第１群のセルおよび反応流通路を形成する第２群のセルを備えた物品に関する。この物品は、例えば、ガス流からＣＯ2を除去するのに有用であろう。
固体収着剤によるＣＯ2回収は、温度スイング、圧力スイング、または真空スイングなどのプロセスによって実現できる。石炭火力発電所から放出される多量のＣＯ2のために、一般に、ＣＯ2回収には多量の収着剤が必要とされる。ハニカム構造の収着剤床により、多量の収着剤を使用した固定床吸着に関する大きい圧力降下の問題が解決されるであろうが、収着剤床の均一かつ迅速な加熱と冷却は、依然として難題である。
ＣＯ2固体収着剤による回収において、上述した公知のプロセスは２つの工程：吸着と脱着（または再生）を含み、公知のプロセスは、収着剤床の温度変化を含む。温度スイング吸着（ＴＳＡ）プロセスにおいて、収着剤は、再び吸着するために、より低い温度まで冷却される必要がある。真空スイング吸着と圧力スイング吸着（ＶＳＡおよびＰＳＡ）プロセスについては、発熱プロセスである吸着には、収着剤床の温度上昇が伴い、その温度上昇により、最終的に吸着が妨げられる、または言い換えれば、収着剤のＣＯ2容量が減少する。一方で、吸熱プロセスである脱着には、収着剤床の温度の低下が伴い、したがって、脱着プロセスが遅くなる。
ガス流からＣＯ2を除去するための物品において、第１端部から第２端部まで延在する複数のセルを画成する外面を有する複数の交差壁であって、第１群のセルにおける各セルを形成する壁が、バリア層により覆われて複数の熱交換流通路を形成しており、第１群のセルとは異なる第２群のセルにおける各セルを形成する壁が、反応流通路を形成している、複数の交差壁を備えた物品が開示されている。
ガス流からＣＯ2を除去するための物品を製造する方法において、第１端部から第２端部まで延在する複数のセルを画成する外面を有する交差壁であって、１０マイクロメートル超の中央粒径を有し、その気孔率が５０パーセント超である交差壁を備えた基体を提供する工程；交差壁に、ＣＯ2を吸着できる固体収着剤を含浸させる工程であって、交差壁中の固体収着剤の量が、基体１リットル当たり１５０グラム超である工程；基体の選択されたセルの端部をマスキングする工程；マスキングされていないセルの交差壁上にバリア層を施す工程；マスクを除去する工程；および物品を乾燥させ、必要に応じて焼成する工程を有してなる方法も開示されている。
ガス流からＣＯ2を除去する方法において、ＣＯ2を含むガス流を、先に開示された物品の反応流通路に接触させて、その物品上にＣＯ2を吸着させる工程；およびその物品の熱交換流通路に、ＣＯ2の吸着により生じる熱を除去するように働く冷却流体を流す工程を有してなる方法も開示されている。
ここに開示されたハニカム収着剤床は、ＴＳＡプロセスに関して、収着剤床を迅速かつ均一に加熱および冷却するために使用でき、またＶＳＡおよびＰＳＡプロセスにおける吸着と脱着の両方に関して、作動温度を安定化または最適化するために使用できる。
追加の特徴および利点は、以下の詳細な説明に述べられており、一部は、その説明から当業者には容易に明白となるか、または記載された説明およびその特許請求の範囲に記載された実施の形態を実施することによって認識されるであろう。
先の一般的な説明および以下の詳細な説明の両方とも、単なる例示であり、請求項の性質および特徴を理解するための概要または骨子を提供することが意図されているのが理解されよう。
反応流通路およびバリア層により隔離された熱交換流通路を示す、ここに開示された１つの実施の形態の部分断面図 反応流通路と熱交換流通路に関する異なる構成を示す、ここに開示された物品の１つの実施の形態の断面図 異なる断面積を有する流路を示す、ここに開示された物品の１つの実施の形態の断面図 異なる断面積を有する流路を示す、ここに開示された物品の１つの実施の形態の断面図 熱交換流および端部封止に関する入口から出口の例を示す、ここに開示された１つの実施の形態を示す分解斜視図 熱交換流通路を有する複雑な３Ｄハニカム構造を表す２Ｄ説明図 モデル化解析領域を表す説明図 物品の温度への熱交換流通路の有効性を示す、秒で表された時間（Ｔ）に対してプロットされた、Ｋで表された平均温度（Ｔavg）を示すグラフ ＣＯ2回収能力への熱交換流通路の有効性を示す、秒で表された時間（Ｔ）に対してプロットされた、１ｋｇの収着剤当たりのＣＯ2のｇｍｏｌで表された物品中のＣＯ2の量（ＣＯ2）を示すグラフ 物品の温度を維持する上での収着剤の厚さの効果を示す、秒で表された時間（Ｔ）に対してプロットされた、Ｋで表された平均温度（Ｔavg）を示すグラフ 収着物体のＣＯ2回収能力への収着剤の厚さの効果を示す、秒で表された時間（Ｔ）に対してプロットされた、１ｋｇの収着剤当たりのＣＯ2のｇｍｏｌで表された物品中のＣＯ2の量（ＣＯ2）を示すグラフ 吸着されたＣＯ2の量への収着剤の厚さの影響を示す、秒で表された時間（Ｔ）に対してプロットされた、１ｋｇの収着剤当たりのＣＯ2のｇｍｏｌで表された物品中のＣＯ2の量（ＣＯ2）を示すグラフ 熱伝導への、ガラス（Ｇ）対ポリマー（Ｐ）のバリア層の効果を示す、秒で表された時間（Ｔ）に対してプロットされた、Ｋで表された平均温度（Ｔavg）を示すグラフ 収着物体のＣＯ2回収能力への、ガラス（Ｇ）対ポリマー（Ｐ）のバリア層の効果を示す、秒で表された時間（Ｔ）に対してプロットされた、１ｋｇの収着剤当たりのＣＯ2のｇｍｏｌで表された物品中のＣＯ2の量（ＣＯ2）を示すグラフ 熱伝導へのガラスのバリア層の厚さの効果を示す、秒で表された時間（Ｔ）に対してプロットされた、Ｋで表された平均温度（Ｔavg）を示すグラフ 収着物体のＣＯ2回収能力へのガラスのバリア層の厚さの効果を示す、１ｋｇの収着剤当たりのＣＯ2のｇｍｏｌで表された物品中のＣＯ2の量（ＣＯ2）を示すグラフ
ガス流からＣＯ2を除去するための物品において、第１端部から第２端部まで延在する複数のセルを画成する外面を有する複数の交差壁であって、第１群のセルにおける各セルを形成する壁が、バリア層により覆われて複数の熱交換流通路を形成しており、第１群のセルとは異なる第２群のセルにおける各セルを形成する壁が、ＣＯ2収着剤物質を含み、反応流通路を形成している、複数の交差壁を備えた物品が開示されている。
この物品は、セラミック、ガラス、ガラスセラミック、金属またはそれらの組合せを含んでよい。いくつかの実施の形態において、その物品は、コージエライト、ムライト、アルミナ、ゼオライト、炭素／活性炭、炭化ケイ素、ステンレス鋼またはそれらの組合せを含む。いくつかの実施の形態において、その物品は、収着剤物質、例えば、活性炭またはゼオライトから形成されてもよい。
第２群のセルにおける各々のセルを形成する交差壁の表面は、多孔質セラミックまたは炭素などの多孔質材料から形成することができる。いくつかの実施の形態において、少なくとも交差壁の大半は、バリア層を除いて、壁の全厚に亘り多孔質材料から構成されている。
いくつかの実施の形態において、その物品はハニカムの形態にあり、そのハニカムは、入口端、出口端、および入口端から出口端まで延在するセルを含む。いくつかの実施の形態において、そのハニカムは、平方インチ当たり１００セル（平方センチメートル当たり約１５．５セル）から平方インチ当たり５０００セル（平方センチメートル当たり約７７５セル）のセル密度を有する。
交差壁は物品のセルを画成する。いくつかの実施の形態において、交差壁は、バリア層がない状態で、３５マイクロメートルから５００マイクロメートルの厚さを有する。物品の交差壁は多孔質である。多孔質壁のために、交差壁上および／または交差壁内に収着剤を装填できる。いくつかの実施の形態において、物品は、高い気孔率および大きい細孔体積を有する。いくつかの実施の形態において、交差壁は５０パーセント超の気孔率を有する。いくつかの実施の形態において、交差壁は５５％から７５％の気孔率を有する。いくつかの実施の形態において、交差壁は、１０マイクロメートル超、例えば、１５マイクロメートルから３０マイクロメートルの中央細孔径（Ｄ５０）を有する。いくつかのハニカムの実施の形態において、セル形状は、細孔体積の比率が２０〜３５％の範囲にあるようなものである。セル形状は、物品中の細孔体積の比率が、２０％以上、３０％以上、または３５％以上であるように設計できる。
物品の実施の形態は、物品の全空隙または空隙率(voidage)とも記載される、空隙率(void fraction)を有する。「空隙率」という用語は、セルの空隙（開放された前面面積）に、壁の気孔率と粒子の気孔率を加えたものとして定義される。壁の気孔率と粒子の気孔率の組合せを表すために、固体気孔率という用語を使用してよい。ガス分離または回収用途のために、適用空隙率を選択することができる。Ｈ2および天然ガスなどの産業用ガスプロセスからのＣＯ2またはガス分離のために、例えば、８５％、８０％、７５％、または７０％未満の低い空隙率で適用できる。空気または燃焼ガスからのＣＯ2の分離のために、５０％、５５％、６０％、６５％、または７０％より大きい空隙率が適用できる。いくつかの実施の形態において、物品は７０％未満の空隙率を有する。他の実施の形態において、物品は７０％超の空隙率を有する。
いくつかの実施の形態において、反応流通路および熱交換流通路は、異なる断面積を有する。例えば、物品の反応流通路は、熱交換流通路よりも大きい断面積のものであってもよく、その逆もまた同様である。反応流通路の断面形状は、熱交換流通路の断面形状と異なってもよく、例えば、正方形、矩形、三角形または円形の断面形状が物品に存在してもよい。
ここに開示された実施の形態は、収着剤物質の成形体、固体収着剤が含浸された物体、および固体収着剤が含浸された収着剤物質の成形体を含む。いくつかの実施の形態において、固体収着剤は、交差壁に、例えば、少なくとも１００マイクロメートル以上、２００マイクロメートル以上、または３００マイクロメートル以上の深さまで含浸する。いくつかの実施の形態において、固体収着剤は、交差壁の全厚に含浸する。いくつかの実施の形態において、固体収着剤の量、または収着剤の装填量は、１５０ｇ／Ｌ超、１７５ｇ／Ｌ超、２００ｇ／Ｌ超、または２５０ｇ／Ｌ超である。
熱交換流のための別個の通路を作製するために、バリア層が使用される。そのバリア層は、選択された交差壁上に堆積されており、その上にバリア層が堆積した多孔質通路壁を通る流れを妨げる。バリア層のない交差壁は、交差壁を通る流れを可能にするであろう。いくつかの実施の形態において、バリア層は、ポリマー、ガラス、ワックス、金属、セラミック、ガラスセラミック、またはそれらの組合せを含む。バリア層は、収着剤の装填の前または後に施してもよい。
いくつかの実施の形態において、バリア層は、１０マイクロメートルの最小厚を有する。いくつかの実施の形態において、バリア層は、１０マイクロメートルから１００マイクロメートル、例えば、１０マイクロメートルから９０マイクロメートル、２０マイクロメートルから８０マイクロメートル、３０マイクロメートルから７０マイクロメートル、４０マイクロメートルから５０マイクロメートル、または５０マイクロメートルから１００マイクロメートルの厚さを有する。
反応流通路は、ここでは、セルを画成する交差壁上にバリア層を持たないセルとして定義される。熱交換流通路は、ここでは、セルを画成する交差壁上にバリア層を有するセルとして定義される。物品は、１つまたは多数の反応流通路を有してよい。物品は、１つまたは多数の熱交換流通路を有してよい。図１は、ガス流からＣＯ2を除去するための物品の１つの実施の形態の部分断面図１０を示している。交差壁１２がセルを画成している。その上にバリア層１８を有する交差壁は、熱交換流通路１６を画成する。反応流通路１４は、バリア層を持たない交差壁１２により画成されている。
図２は、反応流通路１４および熱交換流通路１６を有するハニカムの実施の形態を示す一例である。物品の実施の形態は、異なる形状の反応流通路および熱交換流通路を有してよい。
いくつかの実施の形態において、反応流通路および熱交換流通路は、異なる断面積を有する。例えば、物品の反応流通路は、熱交換流通路より大きい断面積のものであってよく、その逆もまた同様である。図３ａは、異なる断面積を有するセル（黒色）を画成する交差壁（薄い灰色）を示す物品の実施の形態の断面図である。図３ｂは、小さいセルの中に大きいセルを有する物品の別の実施の形態の断面図を示している。図３ｂに示された実施の形態において、大きいほうのセルは、例えば、熱交換流通路として機能し、小さいほうのセルは、例えば、反応流通路として機能してよい。反応流通路の断面形状は、熱交換流通路の断面形状と異なってもよく、例えば、正方形、矩形、三角形または円形の断面形状が物品に存在してもよい。
ガス流からＣＯ2を除去するための物品を製造する方法において、第１端部から第２端部まで延在する複数のセルを画成する外面を有する交差壁であって、１０マイクロメートル超の中央粒径を有し、その気孔率が５０パーセント超である交差壁を備えた基体を提供する工程；交差壁に、ＣＯ2を吸着できる固体収着剤を含浸させる工程であって、交差壁中の固体収着剤の量が、基体１リットル当たり１５０グラム超である工程；基体の選択されたセルの端部をマスキングする工程；マスキングされていないセルの交差壁上にバリア層を施す工程；マスクを除去する工程；および物品を乾燥させ、必要に応じて焼成する工程を有してなる方法が、ここに開示されている。
その基体は、セラミック、ガラス、ガラスセラミック、金属またはそれらの組合せを含んでよい。いくつかの実施の形態において、その基体は、コージエライト、ムライト、アルミナ、炭素／活性炭、炭化ケイ素、ステンレス鋼またはそれらの組合せを含む。いくつかの実施の形態において、その基体は、収着剤物質、例えば、活性炭またはゼオライトから形成されてもよい。
いくつかの実施の形態において、その基体はハニカムの形態にあり、そのハニカムは、入口端、出口端、および入口端から出口端まで延在する開放通路を含む。いくつかの実施の形態において、そのハニカムは、平方インチ当たり１００セル（平方センチメートル当たり約１５．５セル）から平方インチ当たり５０００セル（平方センチメートル当たり約７７５セル）の通路密度またはセル密度を有する。
交差壁は基体の複数のセルを画成する。いくつかの実施の形態において、交差壁は、３５マイクロメートルから５００マイクロメートルの厚さを有する。多孔質交差壁のために、交差壁上および／または交差壁内に収着剤を装填できる。いくつかの実施の形態において、基体は、高い気孔率および大きい細孔体積を有する。いくつかの実施の形態において、交差壁は５０パーセント超の気孔率を有する。いくつかの実施の形態において、交差壁は５５％から７５％の気孔率を有する。いくつかの実施の形態において、交差壁は、１０マイクロメートル超、例えば、１５マイクロメートルから３０マイクロメートルの中央細孔径（Ｄ５０）を有する。いくつかのハニカムの実施の形態において、セル形状は、細孔体積の比率が２０〜３５％の範囲にあるようなものである。
いくつかの実施の形態において、基体は、例えば、基体が、活性炭またはゼオライトなどの収着剤物質から製造されている場合、収着物体とも考えられる。他の実施の形態において、基体は、固体収着剤が含浸された後に、収着物体になる。
いくつかの実施の形態において、交差壁には、ＣＯ2を吸着できる固体収着剤が含浸されている。固体収着剤は、交差壁並びに交差壁の内部細孔上またはその中に存在してよい。含浸は、例えば、スラリーコーティングにより達成してよい。固体収着剤を含むスラリーの粘度は、そのスラリーが壁の細孔中に容易に流入できるほど十分に低いべきである。例えば、１．５ｃＰより小さいスラリー粘度を使用してよい。いくつかの実施の形態において、複数回のコーティングサイクルを使用してもよい。いくつかの実施の形態において、固体収着剤は、交差壁に、例えば、少なくとも１００マイクロメートル以上、２００マイクロメートル以上、または３００マイクロメートル以上の深さまで含浸する。いくつかの実施の形態において、固体収着剤は、交差壁の全厚に含浸する。いくつかの実施の形態において、固体収着剤の量、または収着剤の装填量は、１５０ｇ／Ｌ超、１７５ｇ／Ｌ超、２００ｇ／Ｌ超、または２５０ｇ／Ｌ超である。例えば、セル密度が３００ｃｐｓｉ（１平方インチ当たりのセル）（約４６．５セル／ｃｍ2）であり、壁厚が１３ミル（１．０９ｍｍ）である、６５％の気孔率を有するハニカムについて、そのハニカムの細孔体積の比率は２６％である。１．５ｇ／ｃｍ3の密度を有する収着剤を装填した場合、そのハニカムは、３９０ｇ／Ｌまで収着剤を装填できる。
ＣＯ2を吸着できる固体収着剤は、ＣＯ2に対して親和性および高い選択性を有する多孔質固体であってよい。いくつかの実施の形態において、固体収着剤は、ゼオライトなどの分子篩、またはＣＯ2に対して親和性を有する官能基が吸蔵された分子篩であってよい。いくつかの実施の形態において、固体収着剤は、ＣＯ2をキレート化合物にする有機基で官能化された炭素または炭素材料であっよい。固体収着剤は、炭素／ゼオライトの混合物、金属−有機物質網目構造、およびそれらの組合せであってもよい。
実施の形態において、バリア層が基体の交差壁に施される。このバリア層は、収着剤の含浸の前または後に施してよい。いくつかの実施の形態において、バリア層は、ポリマー、ガラス、ワックス、金属、セラミック、ガラスセラミック、またはそれらの組合せを含む。
ポリマーバリア層は、交差壁の表面でのモノマー被覆、次いで、架橋により、またはポリマー粒子被覆、および次いで、ポリマー粒子被覆の溶融により実現してもよい。ガラスバリア層は、ガラスフリットスラリーの鋳込み成形物であってよい。このスラリーは、ポリマー結合剤、分散剤および消泡剤が添加された、水中の、０．１マイクロメートルから１０マイクロメートルの粒径を有するガラスフリットにより作製することができる。交差壁上のガラスフリットの鋳込み成形の代わりに、流し塗り、真空塗装、浸漬被覆、またはウォーターフォールコーティング(water fall coating)を使用してもよい。
収着剤の装填後にガラスバリア層を施すために、そのバリア層が、収着剤の熱安定温度範囲を満たし、収着剤の熱分解を防ぐように、溶融温度の低いガラスを選択すべきである。収着剤の装填前にガラスバリア層を施すために、交差壁の細孔を予め充填しまたは塞ぎ、次いで、ガラスフリットを施すべきである。ガラスバリア層を未焼成体に施してもよい。いくつかの実施の形態において、スラリーは、未焼成部品中のポリマー結合剤の溶解性のために、水性ではない。この場合にスラリーを製造するために、アルコールを使用してもよい。他の実施の形態において、未焼成部品を架橋剤で処理し、未焼成部品の表面上にポリマー膜が形成された場合、ガラスフリットバリア層に、水性スラリーを使用しても差し支えない。
バリア層が、選択された交差壁にしか施されない実施の形態において、バリア層を施すために、選択されなかったセルの端部を封鎖するために、マスクを使用し、それによって、バリア層が、封鎖されたセル内の壁に施されるのを防いでもよい。いくつかの実施の形態において、バリア層を施す前に、基体の２つの外側端部に、パターンの形成されたマスクを接着してもよい。バリア層を施した後、マスクを除去し、基体を乾燥させ、必要に応じて焼成してもよい。ガラスフリットが使用される実施の形態において、ガラスの溶融温度より高い焼成温度により、ガラスフリットが溶融し、許容できるガラスバリア層を形成することができる。
ガス流からＣＯ2を除去する方法において、ＣＯ2を含むガス流を流して、第１端部から第２端部まで延在する複数のセルを画成する外面を有する複数の交差壁を備えた物品であって、第１群のセルにおける各セルを形成する壁が、バリア層により覆われて複数の熱交換流通路を形成しており、第１群のセルとは異なる第２群のセルにおける各セルを形成する壁が、反応流通路を形成している物品の反応流通路に接触させて、その物品上にＣＯ2を吸着させる工程；およびその物品の熱交換流通路に、ＣＯ2の吸着により生じる熱を除去するように働く冷却流体を流す工程を有してなる方法が、ここに開示されている。
ガスが、入口端から出口端まで物品の反応流通路を通過し、接触するであろう。ここに用いたように、「収着する」、「収着」および「収着された」という用語は、化学的、または物理的のいずれか、もしくは化学的と物理的の両方で、物品上のＣＯ2の吸着、収着、または他の取込みを称する。吸着中、ＣＯ2の少なくとも一部、例えば、ＣＯ2のいくらか、または全てが、ガス流から除去される。いくつかの実施の形態において、物品は、ガス流からＣＯ2の少なくとも５％、少なくとも１０％、少なくとも２０％、少なくとも５０％、少なくとも７０％、または少なくとも９０％を除去する。
ＣＯ2の脱着中、前記方法は、上述した物品の熱交換流通路に加熱流体を流して、物品の温度を上昇させ、それによって、吸着したＣＯ2を放出する工程をさらに含んでもよい。加熱流体の一例は蒸気である。１つの実施の形態において、加熱流体は、物品の温度を、収着したＣＯ2をその物品から脱着するのに十分な温度に上昇させる。ＣＯ2を脱着するのに十分な温度は、一部には、存在するＣＯ2の量に依存することを認識すべきである。１つの実施の形態において、十分な温度は、その物品を、例えば、８０℃、１００℃、１２０℃、または１４０℃以上の温度を含む、６０℃から１５０℃の範囲の温度に加熱する工程を含んで差し支えない。別の実施の形態において、十分な加熱温度は、例えば、１００℃から１２０℃、または１００℃から１４０℃の範囲を含む、これらの値から導き出される範囲内にあって差し支えない。
ガス流からＣＯ2を回収するための開示された物品の１つの実施の形態が、図４に示されている。物品の２つの端部において、熱交換流通路に、これらの熱交換流通路を相互に接続するため、並びに物品の側部から加熱／冷却流体を導入するために、スロット２６，２８が切り込まれている。２つのキャップ２４は、熱交換流通路と一致する通路が、例えば、セメントで塞がれ２２、次いで、物品の２つの端部で、接着され、封止される。処理すべきガス流２０を物品の一方の端部から導入することができ、処理されたガス流３０が他端から排出される。加熱／冷却流体は、流動入口スロット２８から導入され、流動出口スロット２６から出るか、またはその逆もまた同様である。
脱着後、物品は、冷却水などの冷却流体を、物品の側部にあるスロットを通じて流すことによって、冷却してもよい。物品内の個々の通路を加熱および冷却することによって、加熱と冷却を非常に効率的に行える。いくつかの実施の形態において、バリア層は、一方の側／通路から他方の側／通路まで熱を効果的に伝導することができる。
態様（１）において、本開示は、ガス流からＣＯ2を除去するための物品において、第１端部から第２端部まで延在する複数のセルを画成する外面を有する複数の交差壁であって、第１群のセルにおける各セルを形成する壁が、バリア層により覆われて複数の熱交換流通路を形成しており、第１群のセルとは異なる第２群のセルにおける各セルを形成する壁が、ＣＯ2収着剤物質を含み、反応流通路を形成している、複数の交差壁を備えた物品を提供する。態様（２）において、本開示は、交差壁が５０パーセント超の気孔率を有する、態様１の物品を提供する。態様（３）において、本開示は、交差壁が３５マイクロメートルから５００マイクロメートルの厚さを有する、態様１または２の物品を提供する。態様（４）において、本開示は、収着剤物質の成形体を含む、態様１〜３いずれか１つの物品を提供する。態様（５）において、本開示は、交差壁が固体収着剤により含浸されている、態様１〜３いずれか１つの物品を提供する。態様（６）において、本開示は、交差壁中の固体収着剤の量が、交差壁１リットル当たり１５０グラム超である、態様５の物品を提供する。態様（７）において、本開示は、固体収着剤が交差壁の全厚に含浸している、態様５の物品を提供する。態様（８）において、本開示は、固体収着剤が交差壁に少なくとも１００マイクロメートルの深さまで含浸している、態様５の物品を提供する。態様（９）において、バリア層が１０マイクロメートルの最小厚を有する、態様１の物品を提供する。態様（１０）において、本開示は、バリア層が１０マイクロメートルから１００マイクロメートルの厚さを有する、態様１の物品を提供する。態様（１１）において、本開示は、バリア層が、ポリマー、ガラス、金属、セラミック、ガラスセラミック、またはそれらの組合せを含む、態様１、９または１０の物品を提供する。態様（１２）において、本開示は、ハニカムの形態にある、１〜１１のいずれか１つの物品を提供する。態様（１３）において、本開示は、交差壁が、セラミック、ガラス、ガラスセラミック、金属またはそれらの組合せを含む、態様１の物品を提供する。態様（１４）において、本開示は、７０パーセント未満の空隙率を有する、態様１の物品を提供する。態様（１５）において、本開示は、７０パーセント超の空隙率を有する、態様１の物品を提供する。態様（１６）において、本開示は、平方インチ当たり１００セル（平方センチメートル当たり約１５．５セル）から平方インチ当たり５０００セル（平方センチメートル当たり約７７５セル）のセル密度を有する、態様１の物品を提供する。態様（１７）において、本開示は、反応流通路および熱交換流通路が異なる断面積を有する、態様１の物品を提供する。態様（１８）において、本開示は、ガス流からＣＯ2を除去するための物品を製造する方法において、第１端部から第２端部まで延在する複数のセルを画成する外面を有する交差壁であって、１０マイクロメートル超の中央粒径を有し、その気孔率が５０パーセント超である交差壁を備えた基体を提供する工程；交差壁に、ＣＯ2を吸着できる固体収着剤を含浸させる工程であって、交差壁中の固体収着剤の量が、基体１リットル当たり１５０グラム超である工程；基体の選択されたセルの端部をマスキングする工程；マスキングされていないセルの交差壁上にバリア層を施す工程；マスクを除去する工程；および物品を乾燥させ、必要に応じて焼成する工程を有してなる方法を提供する。
態様（１９）において、本開示は、ガス流からＣＯ2を除去する方法において、ＣＯ2を含むガス流を、態様１の物品の反応流通路に接触させ、それによって、その物品上にＣＯ2を吸着させる工程；およびその物品の熱交換流通路に、ＣＯ2の吸着により生じる熱を除去するように働く冷却流体を流す工程を有してなる方法を提供する。態様（２０）において、本開示は、態様１の物品の熱交換流通路に加熱流体を流して、物品の温度を上昇させ、それによって、吸着されたＣＯ2を放出する工程をさらに含む、態様１９の方法を提供する。
様々な実施の形態が、以下の実施例によりさらに明白になるであろう。
熱交換流通路の機能性の利点が、物品の実施の形態の挙動をモデル化することによって、説明されている。そのモデルの結果を使用して、収着剤およびバリア材料の厚さの選択の指針を提供することができる。
ハニカム構造は、１つの反応流通路および１つの熱交換流通路の隔離された組合せの集合体として考えることができる。図２の実施の形態に示されるように、全ての反応流通路１４（４つの側面を有する）は、熱交換流通路１６と接触したたった１つの側面を有する一方で、他の３つの側面は反応流通路１４と接触している。１つの反応流通路と別の反応流通路との相互作用が小さいと仮定する場合、モデル化目的のために、１つの反応流通路の一面での熱交換流通路に関するモデルは、ハニカム構造全体を表すであろう。そのような仮定は、熱のほとんどが、その反応流通路から熱交換流通路まで流れ、取るに足らない量しか反応流通路の間に流れない場合、有効であろう。多孔質通路壁内の拡散が小さい場合、吸着効果は反応流通路内に制限され、吸着に関して、反応流通路間に相互作用はない。したがって、熱交換流通路１６の一面と接触した反応流通路１４の一面を示す、図５は、熱交換流通路を有する複雑な３Ｄハニカム構造の単純な２Ｄ相似である。図５は、反応流通路１４を通ってハニカムに移動する、処理すべきガス流２０を示している。波状矢印により表されるＣＯ2は、セルを画成する交差壁１２でその床内に吸着され、熱が放出される。熱は、バリア層１８内で伝導される。１６で、熱交換流通路１６内を流れる冷却液により熱は運び去られる。
図６は、波状矢印により表された、その系に入るＣＯ2を示している。ＣＯ2は、交差壁１２でその床内に吸着され、熱が放出される。熱は、バリア層１８内で伝導される。熱は、図６において点線の矢印で示されるように、流れる冷却液により運び去られる。図６は、モデル化目的のために使用される解析領域を表す図であり、以下の仮定に基づく：
・ 反応流通路内のガス流のＣＯ2濃度は、変化せず、反応流通路について解かれない。したがって、反応流通路領域は、反応流通路と収着剤との界面での一定のＣＯ2濃度境界条件により置き換えられ、解析領域から無視される。
・ 冷却流体は、対流熱伝達として表面から熱を運び去る。したがって、熱交換流通路領域は、バリア層と収着剤との界面での一定の対流熱伝達境界条件により置き換えられ、解析領域から無視される。
・ バリア層は熱を運び去ることしかできない。
・ 収着物体中のＣＯ2吸着は、拡散制限されていない。全厚での収着剤は、ＣＯ2に等しく到達できる。
数学モデル：
質量収支：ＣＯ2吸着は、収着物体、この例においてはゼオライト１３Ｘについて解かれない。収着物体内の拡散は無視される。収着物体のＣＯ2吸着容量は、ラングミュア等温式から予測される。収着物体の容量は温度の関数である。
エネルギー収支：対流熱伝達の方程式は、収着物体層とバリア層の両方について解かれない。収着物体において、追加の体積熱源項（吸着反応により放出されるエネルギーによる）がある。バリア層は熱を運び去ることしかできない。モデルの入力データが表１に示されており、その結果が、図７、８、９、１０、１１、１２、１３、１４および１５に示されている。
Figure 2014516771
図７は、収着物体の温度を初期温度に近く維持するために、熱交換流通路がないもの２と比べた、熱交換流通路１を使用した有効性を示している。熱交換流通路がないもの２と比べた、熱交換流通路１による、収着物体中のＣＯ2の量の増加が、図８に示されている。収着物体のＣＯ2回収容量は、収着物体の温度の上昇と共に減少し、したがって、収着物体の最大容量は、熱交換流通路が使用されたときに得られる。
収着物体の温度を初期温度に近く維持する上での収着剤の厚さの効果が図９に示されている。収着剤の厚さが１００マイクロメートルである場合、３８０マイクロメートルの場合と比べて、熱はより速く除去され、したがって、収着物体の温度は大して上昇しない。３８０マイクロメートルと１００マイクロメートルの収着剤の厚さの間の温度上昇の差で、収着物体のＣＯ2回収（図１０に示されている）に著しい変化は生じないが、１００マイクロメートルの収着剤の量は少ないので、吸着されたＣＯ2の総量（図１１に示されている）に著しい変化が観察される。
バリア層としてガラスが使用される実施の形態において、ポリマー材料バリア層と比べた場合、熱はより速く除去され、したがって、収着物体の温度は大きくは上昇しない（図１２に示されている）。先の観察の理由は、ポリマーは、ガラスほど良好な熱伝導体ではないことである。ガラスバリア層の実施の形態とポリマーバリア層の実施の形態との間の温度上昇の差では、収着物体により吸着されるＣＯ2に著しい変化は生じない（図１３に示されている）。
ある実施の形態から熱を除去する上でのガラスバリア層の厚さの影響が、図１４に示されている。２０から１００マイクロメートルのバリア層の厚さの変化による除去速度の差は非常に小さい。バリア層の厚さが２０から１００マイクロメートルに増加するにつれて、吸着されるＣＯ2の量の変化は取るに足らない（図１５に示されている）。これにより、２０マイクロメートルと１００マイクロメートルとの間のバリア層の厚さは、本実施の形態に関して熱伝達における制限変数ではないと結論付けられる。
本発明を、特定の実例の実施の形態に関して詳しく説明してきたが、付随の特許請求の範囲に定義されたように本発明の広い精神および範囲から逸脱せずに、様々な改変が可能であるので、本発明はそれらの制限されると考えるべきではないことを理解すべきである。
別記しない限り、明細書および特許請求の範囲に使用された全ての数は、そのように記載されていようとなかろうと、全ての場合において「約」という用語により修飾されていると理解すべきである。明細書および特許請求の範囲に使用された正確な数値は、本発明の追加の実施の形態を形成することも理解すべきである。
１２ 交差壁
１４ 反応流通路
１６ 熱交換流通路
１８ バリア層
２４ キャップ
２６，２８ スロット

Claims (5)

  1. ガス流からＣＯ2を除去するための物品において、
    第１端部から第２端部まで延在する複数のセルを画成する外面を有する複数の交差壁であって、
    第１群のセルにおける各セルを形成する前記壁が、バリア層により覆われて複数の熱交換流通路を形成しており、
    前記第１群のセルとは異なる第２群のセルにおける各セルを形成する前記壁が、ＣＯ2収着剤物質を含み、反応流通路を形成している、
    複数の交差壁を備えた物品。
  2. 収着剤物質の成形体を含む、請求項１記載の物品。
  3. 前記交差壁に固体収着剤が含浸されている、請求項１記載の物品。
  4. 平方インチ当たり１００セル（平方センチメートル当たり約１５．５セル）から平方インチ当たり５０００セル（平方センチメートル当たり約７７５セル）のセル密度を有するハニカムの形態にある、請求項１から３いずれか１項記載の物品。
  5. ガス流からＣＯ2を除去する方法において、
    ＣＯ2を含むガス流を、請求項１記載の物品の前記反応流通路に接触させ、それによって、該物品上にＣＯ2を吸着させる工程；
    前記物品の熱交換流通路に、ＣＯ2の吸着により生じる熱を除去するように働く冷却流体を流す工程、および
    請求項１記載の物品の前記熱交換流通路に加熱流体を流して、該物品の温度を上昇させ、それによって、吸着されたＣＯ2を放出する工程、
    を有してなる方法。
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