JP2014008613A - 金型離型性付与組成物及び成形体の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】熱硬化性成分としてエポキシ化合物又はシリコーン化合物を含む成形材料を成形して、半導体素子を搭載するための半導体素子搭載用基板である成形体を得る際に、離型性を効果的に高めることができる金型離型性付与組成物を提供する。
【解決手段】本発明に係る金型離型性付与組成物２３は、金型２１内に、熱硬化性成分としてエポキシ化合物又はシリコーン化合物を含む成形材料２４を充填し、成形材料２４を成形して、半導体素子を搭載するための半導体素子搭載用基板である成形体を得る前に、金型２１の表面に離型性を付与するために用いられる。本発明に係る金型離型性付与組成物２３は、熱硬化性成分と離型剤とを含む。
【選択図】図１

Description

本発明は、半導体素子を搭載するための半導体素子搭載用基板である成形体を得る前に、金型の表面に離型性を付与するために用いられる金型離型性付与組成物に関する。また、本発明は、上記金型離型性付与組成物を用いた成形体の製造方法に関する。

エポキシ化合物、ポリエステル化合物、フェノール化合物及びポリイミド化合物等の熱硬化性化合物の硬化物は、接着性、電気特性、機械特性、耐熱性及び耐薬品性等に優れている。このため、上記熱硬化性化合物は、接着剤、積層材、機構部品、構造材料及び塗料などの分野で用いられている。特に、エポキシ化合物に充填材を配合した成形材料は、特性が良好であることから、電子部品、電気機器、事務機器、封止材料、絶縁材料及び構造機構部品等に用いられる成形体を得るために広く用いられている。

上記成形材料を成形して成形体を得る際には、通常、金型を用いて、圧縮成形法、トランスファー成形法又は射出成形法などによって、加熱加圧下で連続的に成形する。成形材料を連続成形する場合、成形体の金型からの離型性が、生産性に著しい影響を及ぼす。このため、金型の表面に離型性を付与するために、金型離型性付与組成物が用いられている。

上記金型離型性付与組成物の一例として、下記の特許文献１には、（ａ）エポキシ樹脂、（ｂ）硬化剤、（ｃ）硬化促進剤、（ｄ）充填剤、（ｅ）離型剤及び（ｆ）酸化防止剤を含む金型表面離型処理用樹脂組成物が開示されている。該金型表面離型処理用樹脂組成物では、（ｅ）離型剤成分が組成物全体に対して０．３〜５重量％及び（ｆ）酸化防止剤成分が組成物全体に対して０．３〜５重量％の範囲で配合されている。また、特許文献１では、好ましい離型剤が、モンタン酸系ワックス、モンタン酸エステル系ワックス、部分ケン化モンタン酸エステル系ワックス、酸化又は非酸化ポリエチレン系ワックス、酸化又は非酸化ポリプロピレン系ワックス、パラフィン系ワックス及びカルナバワックスからなる群から選ばれる少なくとも一種であることが記載されている。

特許文献１に記載の金型表面離型処理用樹脂組成物を用いる場合には、成形材料の成形前に、金型表面離型処理用樹脂組成物をダミー成形する。このダミー成形によって、金型の表面に離型性を付与する。次に、離型性が付与された金型を用いて、成形材料を成形して成形体を得る。

また、光半導体装置に用いられている発光素子である光半導体素子（例えばＬＥＤ）が大気と直接触れると、大気中の水分又は浮遊するごみ等により、光半導体素子の発光特性が急速に低下する。このため、上記光半導体素子は、通常、光半導体装置用封止剤により封止されている。また、該封止剤を充填するために、半導体素子を搭載するための半導体素子搭載用基板である成形体が用いられている。該光半導体素子搭載用基板では、一般に、上記光半導体素子が搭載されるリードフレーム上に、枠部を有する成形体が配置されている。上記リードフレーム上に光半導体素子を搭載し、かつ上記枠部を有する成形体の内側に上記封止剤を充填することで、光半導体装置が得られる。上記光半導体素子搭載用基板である上記成形体は、リフレクター、ケース材又はハウジングと呼ばれることがある。このような成形体を備える光半導体装置は、例えば下記の特許文献２に開示されている。

特開平０７−３０９９９８号公報 特開２００６−１５６７０４号公報

特許文献１では、半導体封止用のエポキシ樹脂系封止剤を成形して、半導体素子を封止する封止剤を形成した実施例のみが記載されているにすぎない。

特許文献１には、上記光半導体素子搭載用基板である上記成形体を成形することに関する記載はなく、また、特許文献１には、内側に封止剤が充填される枠部を有する成形体を成形することに関する記載はない。

特許文献１に記載のように、封止剤を成形する場合には、金型の離型性はある程度高いことが求められるものの、封止剤の形状から、また封止剤と金型との接触面積が比較的小さいことから、金型の離型性がかなり高くなくても、封止剤をある程度良好に成形することが可能である。

これに対して、光半導体素子を搭載するための光半導体素子搭載用基板である成形体を成形する場合に、従来の成形体の製造方法では、特許文献１に記載のような金型離型性付与組成物は用いられていない。従来の成形体の製造方法では、上記光半導体素子搭載用基板である上記成形体を良好に成形することが困難なことがある。また、従来の成形体の製造方法では、上記光半導体素子搭載用基板である上記成形体と金型との接触面積が比較的大きいことから、上記光半導体素子搭載用基板である成形体を良好に成形することが困難である。特に、上記光半導体素子搭載用基板である上記成形体を数多く連続して成形しようとした場合に、早期に成形が不可能になることがある。

また、従来の成形体の製造方法によって、光半導体素子を搭載するための光半導体素子搭載用基板である成形体を得て、次に該成形体を用いて光半導体装置を作製した場合に、該光半導体装置が高温下又は高湿下に晒されると、封止剤が成形体から剥離することがある。

本発明の目的は、熱硬化性成分としてエポキシ化合物又はシリコーン化合物を含む成形材料を成形して、半導体素子を搭載するための半導体素子搭載用基板である成形体を得る際に、離型性を効果的に高めることができる金型離型性付与組成物及び成形体の製造方法を提供することである。

本発明の広い局面によれば、金型内に、熱硬化性成分としてエポキシ化合物又はシリコーン化合物を含む成形材料を充填して、前記成形材料を成形して、半導体素子を搭載するための半導体素子搭載用基板である成形体を得る前に、金型の表面に離型性を付与するために用いられる金型離型性付与組成物であって、熱硬化性成分と離型剤とを含む、金型離型性付与組成物が提供される。

本発明に係る金型離型性付与組成物は、前記エポキシ化合物又は前記シリコーン化合物と白色の無機充填材とを含む成形材料を成形する前に用いられることが好ましい。

本発明に係る金型離型性付与組成物は、前記エポキシ化合物を含む成形材料を成形する前に用いられることが好ましい。

本発明に係る金型離型性付与組成物は、前記成形材料に含まれる前記エポキシ化合物が２つ以上のエポキシ基を有し、エポキシ基を２つ以上有するエポキシ化合物と酸無水物硬化剤とを含む成形材料を成形する前に用いられることが好ましい。

前記離型剤が、脂肪酸エステル系ワックスと、酸化又は非酸化ポリオレフィン系ワックスとの双方を含有することが好ましい。前記金型離型性付与組成物１００重量％中、前記脂肪酸エステル系ワックスの含有量が０．５重量％以上、３重量％以下であり、かつ前記酸化又は非酸化ポリオレフィン系ワックスの含有量が１重量％以上、９重量％以下であることが好ましい。

前記金型離型性付与組成物が、無機充填材を含むことが好ましい。前記金型離型性付与組成物に含まれる前記無機充填材がシリカであることが好ましい。前記金型離型性付与組成物に含まれる前記無機充填材が、球状充填材と、破砕充填材との双方を含有することが好ましい。

前記金型離型性付与組成物に含まれる前記熱硬化性成分が、エポキシ化合物と、硬化剤とを含有することが好ましい。前記金型離型性付与組成物に含まれる前記熱硬化性成分が、硬化促進剤を含有することが好ましい。前記金型離型性付与組成物に含まれる前記熱硬化性成分が、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物と、ノボラック型エポキシ化合物との双方を含有することが好ましい。

本発明に係る金型離型性付与組成物のある特定の局面では、該金型離型性付与組成物は、光半導体装置において光半導体素子の側方に配置される枠部を有する成形体を得る前に用いられる。

本発明に係る金型離型性付与組成物のある特定の局面では、該金型離型性付与組成物は、前記枠部と底部とを有し、前記枠部と前記底部とで凹部が形成されている成形体を得る前に用いられる。

本発明の広い局面によれば、光半導体素子を搭載するための光半導体素子搭載用基板である成形体の製造方法であって、金型離型性付与組成物を用いて、金型の表面に離型性を付与する工程と、離型性が付与された前記金型内に、成形材料を充填し、前記成形材料を成形して、光半導体素子を搭載するための光半導体素子搭載用基板である成形体を得る工程とを備え、前記金型離型性付与組成物が、熱硬化性成分と離型剤とを含み、前記成形材料が、熱硬化性成分としてエポキシ化合物又はシリコーン化合物を含む、成形体の製造方法が提供される。

本発明に係る金型離型性付与組成物は、熱硬化性成分と離型剤とを含むので、金型内に、熱硬化性成分としてエポキシ化合物又はシリコーン化合物を含む成形材料を充填し、上記成形材料を成形して、半導体素子を搭載するための半導体素子搭載用基板である成形体を得る前に、金型の表面に離型性を付与するために用いることで、特定の上記成形材料を成形して特定の上記成形体を得る際に、離型性を効果的に高めることができる。

本発明に係る成形体の製造方法は、熱硬化性成分と離型剤とを含む金型離型性付与組成物を用いて、金型の表面に離型性を付与する工程と、離型性が付与された上記金型内に、熱硬化性成分としてエポキシ化合物又はシリコーン化合物を含む成形材料を充填し、上記成形材料を成形して、半導体素子を搭載するための半導体素子搭載用基板である成形体を得る工程とを備えるので、特定の上記成形材料を成形して成形体を得る際に、離型性を効果的に高めることができる。

図１（ａ）〜（ｅ）は、本発明の一実施形態に係る金型離型性付与組成物を用いて、金型の表面に離型性を付与し、成形体を製造する方法を説明するための模式的な断面図である。 図２（ａ）及び（ｂ）は、本発明の一実施形態に係る金型離型性付与組成物を用いて、成形材料を成形して得られる成形体を備える光半導体装置の一例を模式的に示す断面図及び斜視図である。 図３は、図２に示す光半導体装置の変形例を模式的に示す断面図である。

以下、本発明を詳細に説明する。

本発明に係る金型離型性付与組成物は、金型内に、（Ａ）熱硬化性成分としてエポキシ化合物又はシリコーン化合物を含む成形材料を充填し、上記成形材料を成形して、半導体素子を搭載するための半導体素子搭載用基板である成形体を得る前に、金型の表面に離型性を付与するために用いられる。すなわち、本発明に係る金型離型性付与組成物は、特定の上記成形材料を成形して、特定の上記成形体を得る前に用いられる。

本発明に係る金型離型性付与組成物は、熱硬化性成分（Ａ）と離型剤（Ｃ）とを含む。

本発明に係る金型離型性付与組成物は、熱硬化性成分（Ａ）と離型剤（Ｃ）とを含むので、更に特定の上記成形材料を成形して特定の上記成形体を得るので、特定の上記成形材料を成形して特定の上記成形体を得る際に、離型性を効果的に高めることができる。また、金型の表面から、成形体を容易に剥離して取り出すことができ、連続成形性を高めることができる。さらに、金型から取り出された成形体の形状を良好にすることができる。例えば、成形体の角部の欠けの発生などを抑えることができる。

さらに、本発明に係る金型離型性付与組成物における上述した構成の採用によって、本発明に係る金型離型性付与組成物を用いて、金型の表面に離型性を付与した後に、半導体素子を搭載するための半導体素子搭載用基板である成形体を得て、該成形体を用いて光半導体装置を作製した場合に、該光半導体装置が高温下又は高湿下に晒されても、封止剤が成形体から剥離し難くなる。すなわち、本発明に係る金型離型性付与組成物の使用により、耐リフロー性が高くなる。

本発明に係る成形体の製造方法は、光半導体素子を搭載するための光半導体素子搭載用基板である成形体の製造方法である。本発明に係る成形体の製造方法では、金型離型性付与組成物を用いて、金型の表面に離型性を付与する工程と、離型性が付与された上記金型内に、成形材料を充填し、上記成形材料を成形して、光半導体素子を搭載するための光半導体素子搭載用基板である成形体を得る工程とを備える。本発明に係る成形体の製造方法では、上記金型離型性付与組成物が、熱硬化性成分（Ａ）と離型剤（Ｃ）とを含む。本発明に係る成形体の製造方法では、上記成形材料が、熱硬化性成分（Ａ）としてエポキシ化合物又はシリコーン化合物を含む。

本発明に係る成形体の製造方法における上述した組成の採用によって、特定の上記成形材料を成形して特定の上記成形体を得る際に、離型性を効果的に高めることができる。また、金型の表面から、成形体を容易に剥離して取り出すことができ、連続成形性を高めることができる。さらに、金型から取り出された成形体の形状を良好にすることができる。例えば、成形体の角部の欠けの発生などを抑えることができる。

さらに、本発明に係る成形体の製造方法における上述した組成の採用によって、本発明に係る成形体の製造方法で得られた成形体を用いて光半導体装置を作製した場合に、該光半導体装置が高温下又は高湿下に晒されても、封止剤が枠状の成形体から剥離し難くなる。すなわち、本発明に係る成形体の製造方法により、耐リフロー性が高い光半導体装置を得ることが可能になる。

以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態及び実施例を説明することにより、本発明を明らかにする。

図１（ａ）〜（ｅ）は、本発明の一実施形態に係る金型離型性付与組成物を用いて、金型の表面に離型性を付与し、成形体を製造する方法を説明するための模式的な断面図である。

先ず、金型２１内に、リードフレーム２２を配置する。また、金型２１内に金型離型性付与組成物２３を充填する（図１（ａ））。金型離型性付与組成物２３は、熱硬化性成分（Ａ）と離型剤（Ｃ）とを含む。ここでは、金型離型性付与組成物２３として、タブレットを用いている。

次に、金型離型性付与組成物２３を成形する（図１（ｂ））。成形後に、金型離型性付与組成物２３が成形された成形体を取り出す（図１（ｃ））。金型離型性付与組成物２３が成形された成形体を取り出した後に、金型２１の表面に、金型離型性付与組成物２３に含まれる離型性付与成分２３Ａが残存している。このため、金型２１の表面に離型性が付与される。なお、図１（ｃ）〜（ｅ）では、図示の便宜上、残存している離型性付与成分２３Ａの厚みが、実際の厚みよりも厚く示されている。

次に、金型２１内に成形材料２４を充填しかつリードフレーム２２を入れる（図１（ｄ））。成形材料２４は、熱硬化性成分を含む。成形材料２４は、該熱硬化性成分として、エポキシ化合物又はシリコーン化合物を含む。ここでは、成形材料２４として、タブレットを用いている。次に、成形材料２４を成形する（図１（ｅ））。

その後、成形材料２４が成形された成形体をリードフレーム２２とともに、金型２１から取り出す。また、必要に応じて、所定の形状にリードフレーム２２などを切断する。成形材料２４が成形された成形体は、光半導体素子が搭載される光半導体素子搭載用基板である。本実施形態において得られる上記光半導体素子搭載用基板は、光半導体素子が搭載される前の基板である。本実施形態において得られる上記光半導体素子搭載用基板は、封止剤が充填される前の基板である。成形材料２４が成形された成形体は、光半導体装置において光半導体素子の側方に配置される枠部を有する。成形材料２４が成形された成形体は、底部を有する。また、成形材料２４が成形された成形体に、光半導体素子を搭載し、内側に封止剤を充填することで、光半導体装置を得ることができる。上記封止剤は、成形材料２４が成形された成形体における枠部の内側に充填される。

上記金型離型性付与組成物及び上記成形材料を成形して成形体を得る具体的な方法としては、圧縮成形法、トランスファー成形法、積層成形法、射出成形法、押出成形法及びブロー成形法等が挙げられる。

上記金型離型性付与組成物及び上記成形材料を成形して成形体を得る方法は、圧縮成形法、トランスファー成形法、積層成形法、射出成形法、押出成形法又はブロー成形法であることが好ましい。なかでも、トランスファー成形法が好ましい。本発明に係る成形体の製造方法では、上記金型離型性付与組成物をトランスファー成形することが好ましく、上記成形材料をトランスファー成形することが好ましい。

トランスファー成形法では、例えば、成形温度１００〜２００℃、成形圧力５〜２０ＭＰａ及び成形時間６０〜３００秒の条件で、上記金型離型性付与組成物及び上記成形材料をトランスファー成形することにより、成形体が得られる。

離型性が付与された上記金型内に、成形材料を充填しかつリードフレームを入れて、リードフレームを有する成形体を、上記成形材料を成形して得ることが好ましい。このような成形体は光半導体装置に好適に用いることができる。上記リードフレーム上に、上記光半導体素子を搭載することが好ましい。

図２（ａ）及び（ｂ）に、本発明の一実施形態に係る金型離型性付与組成物を用いて、成形材料を成形して得られる成形体を備える光半導体装置の一例を模式的に断面図及び斜視図で示す。

光半導体装置１は、リードフレーム２と光半導体素子３と成形体４とを有する。光半導体素子３は発光ダイオード（ＬＥＤ）であることが好ましい。成形体４は、枠部４ａと、枠部４ａの下方に底部４ｂとを有する。枠部４ａは外壁部である。枠部４ａは環状である。

なお、本発明に係る金型離型性付与組成物は、底部を有さない成形体を得る前に用いられてもよい。本発明に係る成形体の製造方法では、底部を有さない成形体を得てもよい。枠部を有する成形体を成形し、該枠部を有する成形体と、他の底部材とを組み合わせて用いてもよい。上記枠部を有する成形体は、枠部のみの枠状の成形体であってもよい。上記底部材は成形体であってもよい。

リードフレーム２上に、光半導体素子３が搭載され、配置されている。また、リードフレーム２上に、枠部４ａが配置されている。また、複数のリードフレーム２間とリードフレーム２の下方とには、底部４ｂが配置されている。なお、リードフレームの下方に、成形体が配置されておらず、リードフレームが露出していてもよい。枠部４ａの内側に光半導体素子３が配置されている。光半導体素子３の側方に枠部４ａが配置されている。光半導体素子３を取り囲むように枠部４ａが配置されている。枠部４ａと底部４ｂとを有する成形体４は、上記金型離型性付与組成物を用いて、金型の表面に離型性を付与した後に、上記成形材料を成形することにより得られている。成形体４は、硬化物であり、成形材料を硬化させることにより得られる。

枠部４ａの内面は、光反射性を有する。枠部４ａは枠状の光反射部である。従って、光半導体素子３の周囲は、成形体４の光反射性を有する枠部４ａの内面により囲まれている。

枠部４ａの両側の端部を上下方向に配置した状態で、枠部４ａの内面が、下端（一端）から上端（他端）にかけて側方に向かって傾斜している。従って、光半導体素子３から発せられた光のうち、枠部４ａの内面に到達した矢印Ｂで示す光が内面により反射され、光半導体素子３の前方側に進行する。成形体において、枠部４ａの上記上端は、開口している。

光半導体素子３は、リードフレーム２上に、ダイボンド材５を用いて接続されている。ダイボンド材５は、導電性を有する。光半導体素子３に設けられたボンディングパッド（図示せず）とリードフレーム２とが、ボンディングワイヤー６により電気的に接続されている。光半導体素子３及びボンディングワイヤー６を封止するように、成形体４の枠部４ａの内面で囲まれた領域内には、封止剤７が充填されている。枠部４ａと封止剤７とは接している。

光半導体装置１では、光半導体素子３を駆動すると、破線Ａで示すように光が発せられる。光半導体装置１では、光半導体素子３からリードフレーム２の上面とは反対側すなわち上方に照射される光だけでなく、枠部４ａの内面に到達した光が矢印Ｂで示すように反射される光も存在する。従って、光半導体装置１から取り出される光の明るさは明るい。

図３に、図２に示す光半導体装置１の変形例を示す。図２に示す光半導体装置１と図３に示す光半導体装置１１とでは、ダイボンド材５，１２及びボンディングワイヤー６，１３による電気的な接続構造のみが異なる。光半導体装置１におけるダイボンド材５は導電性を有する。これに対し、光半導体装置１１はダイボンド材１２を有し、ダイボンド材１２は導電性を有さない。光半導体装置１では、光半導体素子３に設けられたボンディングパッド（図示せず）とリードフレーム２（図２（ａ）において右側に位置するリードフレーム）とが、ボンディングワイヤー６により電気的に接続されている。光半導体装置１１は、ボンディングワイヤー６に加えて、ボンディングワイヤー１３を有する。光半導体装置１１では、光半導体素子３に設けられたボンディングパッド（図示せず）とリードフレーム２（図３において右側に位置するリードフレーム）とが、ボンディングワイヤー６により電気的に接続されており、更に、光半導体素子３に設けられたボンディングパッド（図示せず）とリードフレーム２（図３において左側に位置するリードフレーム）とが、ボンディングワイヤー１３により電気的に接続されている。

なお、図２，３に示す構造は、光半導体装置の一例にすぎず、成形体の構造及び光半導体素子の実装構造等には適宜変形され得る。

（金型離型性付与組成物及び成形材料）
上記金型離型性付与組成物は、熱硬化性成分（Ａ）を含む。上記金型離型性付与組成物は、無機充填材（Ｂ）を含むことが好ましい。上記金型離型性付与組成物は、離型剤（Ｃ）を含む。

上記成形材料は、熱硬化性成分（Ａ）を含む。上記成形材料に含まれる上記熱硬化性成分（Ａ）は、エポキシ化合物又はシリコーン化合物を含む。従って、上記成形材料は、上記熱硬化性成分として、エポキシ化合物又はシリコーン化合物を含む。上記成形材料は、無機充填材（Ｂ）を含むことが好ましい。

以下、上記金型離型性付与組成物に用いられる各成分を具体的に説明する。

上記金型離型性付与組成物に含まれる熱硬化性成分（Ａ）と上記成形材料に含まれる熱硬化性成分（Ａ）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記金型離型性付与組成物に含まれる無機充填材（Ｂ）と上記成形材料に含まれる無機充填材（Ｂ）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。

［熱硬化性成分（Ａ）］
上記金型離型性付与組成物は、熱硬化性成分（Ａ）を含む。上記成形材料は、熱硬化性成分（Ａ）を含む。上記熱硬化性成分（Ａ）は、熱の付与により硬化可能である。上記熱硬化性成分（Ａ）は、熱硬化性化合物（Ａ１）と硬化剤（Ａ２）とを含有することが好ましい。熱硬化性をより一層高めるために、上記熱硬化性成分（Ａ）は、硬化促進剤（Ａ３）を含有することが好ましい。

上記熱硬化性化合物（Ａ１）としては、エポキシ化合物、シリコーン化合物、ポリエステル化合物、フェノール化合物及びポリイミド化合物等が挙げられる。上記熱硬化性化合物（Ａ１）は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記金型離型性付与組成物に含まれる上記熱硬化性化合物（Ａ１）は、エポキシ化合物であることが好ましい。上記成形材料に含まれる上記熱硬化性化合物（Ａ１）は、エポキシ化合物又はシリコーン化合物であることが好ましく、エポキシ化合物であることが好ましい。上記成形材料に含まれる上記熱硬化性化合物（Ａ１）は、エポキシ基を２つ以上有するエポキシ化合物又はシリコーン化合物であることが好ましく、エポキシ基を２つ以上有するエポキシ化合物であることが好ましい。

上記エポキシ化合物はエポキシ基を有する。上記熱硬化性化合物（Ａ１）として上記エポキシ化合物を用いることにより、上記金型離型性付与組成物及び上記成形材料の成形がより一層容易になる。上記エポキシ化合物は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記エポキシ化合物の具体例としては、ビスフェノール型エポキシ化合物、ノボラック型エポキシ化合物、多塩素酸化合物とエピクロロヒドリンとを反応させて得られるグリシジルエステル型エポキシ化合物、ポリアミン化合物とエピクロロヒドリンとを反応させて得られるグリシジルアミン型エポキシ化合物、グリシジルエーテル型エポキシ化合物、脂肪族エポキシ化合物、水添型芳香族エポキシ化合物、脂環式骨格を有するエポキシ化合物、トリグリシジルイソシアヌレート等の複素環式エポキシ化合物等が挙げられる。上記多塩素酸化合物としては、フタル酸及びダイマー酸等が挙げられる。上記ポリアミン化合物としては、ジアミノジフェニルメタン及びイソシアヌル酸等が挙げられる。上記ノボラック型エポキシ化合物としては、フェノールノボラック型エポキシ化合物及びクレゾールノボラック型エポキシ化合物等が挙げられる。

上記シリコーン化合物としては、付加重合型のジメチルシリコーン、及び付加重合型のメチルフェニルシリコーン、重縮合型の各種シリコーン材料、並びにエポキシ変性又はアクリル変性等の変性シリコーン材料等が挙げられる。

成形材料を成形して成形体を得る際に、離型性をより一層高くし、連続成形性をより一層高める観点からは、上記熱硬化性成分（Ａ）及び上記エポキシ化合物はそれぞれ、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物及びノボラック型エポキシ化合物の内の少なくとも１種を含有することが好ましく、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物を含有することが好ましく、ノボラック型エポキシ化合物を含有することが好ましい。上記エポキシ化合物は、ビスフェノール骨格又はノボラック骨格を有することが好ましい。成形材料を成形して成形体を得る際に、離型性を更に一層高くし、連続成形性を更に一層高める観点からは、上記熱硬化性成分（Ａ）及び上記エポキシ化合物はそれぞれ、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物と、ノボラック型エポキシ化合物との双方を含有することが好ましい。

上記ノボラック型エポキシ化合物は、フェノールノボラック型エポキシ化合物又はクレゾールノボラック型エポキシ化合物であることが好ましい。

上記熱硬化性化合物（Ａ１）の熱硬化性官能基当量は、好ましくは１００以上、好ましくは３０００以下である。上記熱硬化性官能基当量が１００以上であると、上記金型離型性付与組成物及び上記成形材料の成形性がより一層良好になる。上記熱硬化性官能基当量が３０００以下であると、成形体の強度がより一層高くなる。上記熱硬化性化合物（Ａ１）が上記エポキシ化合物である場合に、上記熱硬化性官能基当量は、エポキシ当量を意味する。

上記熱硬化性化合物（Ａ１）及び上記エポキシ化合物の配合量は、熱の付与により適度に硬化するように適宜調整され、特に限定されない。

上記金型離型性付与組成物１００重量％中、上記熱硬化性化合物（Ａ１）及び上記エポキシ化合物の含有量はそれぞれ、好ましくは３重量％以上、より好ましくは５重量％以上、更に好ましくは１０重量％以上、好ましくは９９重量％以下、より好ましくは９５重量％以下、更に好ましくは８０重量％以下である。上記熱硬化性化合物（Ａ１）及び上記エポキシ化合物の含有量が上記下限以上であると、加熱により金型離型性付与組成物がより一層効果的に硬化する。上記熱硬化性化合物（Ａ１）及び上記エポキシ化合物の含有量が上記上限以下であると、成形体の耐熱性がより一層高くなる。

上記成形材料１００重量％中、上記熱硬化性化合物（Ａ１）及び上記エポキシ化合物又は上記シリコーン化合物の含有量はそれぞれ、好ましくは３重量％以上、より好ましくは５重量％以上、更に好ましくは１０重量％以上、好ましくは９９重量％以下、より好ましくは９５重量％以下、更に好ましくは８０重量％以下である。上記熱硬化性化合物（Ａ１）及び上記エポキシ化合物の含有量が上記下限以上であると、加熱により成形材料がより一層効果的に硬化する。上記熱硬化性化合物（Ａ１）及び上記エポキシ化合物の含有量が上記上限以下であると、成形体の耐熱性がより一層高くなる。

ビスフェノールＡ型エポキシ化合物とノボラック型エポキシ化合物とを併用する場合には、上記金型離型性付与組成物及び上記成形材料では、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物の含有量のノボラック型エポキシ化合物の含有量に対する重量比（ビスフェノールＡ型エポキシ化合物／ノボラック型エポキシ化合物）が、０．０１以上、１００以下であることが好ましく、０．０３以上、３０以下であることがより好ましく、０．０７以上、１５以下であることが更に好ましい。ビスフェノールＡ型エポキシ化合物の含有量及びノボラック型エポキシ化合物の含有量は、上記金型離型性付与組成物１００重量％中及び上記成形材料１００重量％中での含有量を示す。すなわち、上記金型離型性付与組成物及び上記成形材料はそれぞれ、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物とノボラック型エポキシ化合物とを重量比（ビスフェノールＡ型エポキシ化合物：ノボラック型エポキシ化合物）で、１：１００〜１００：１で含むことが好ましく、１：３０〜３０：１で含むことがより好ましく、１：１５〜１５：１で含むことが更に好ましい。

熱の付与によって効率的に硬化可能であるように、上記金型離型性付与組成物及び上記成形材料に含まれる上記熱硬化性成分（Ａ）は、上記硬化剤（Ａ２）を含有することが好ましい。なお、上記硬化剤（Ａ２）には、シリコーン化合物を硬化させるための硬化触媒が含まれる。また、上記硬化剤（Ａ２）がシリコーン化合物である場合に、上記硬化剤（Ａ２）を必ずしも用いなくてもよい。上記硬化剤（Ａ２）は、上記熱硬化性化合物（Ａ１）を硬化させる。上記硬化剤（Ａ２）として、熱硬化性化合物の硬化剤として使用される公知の硬化剤が使用可能である。上記硬化剤（Ａ２）は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記硬化剤（Ａ２）としては、酸無水物、ジシアンジアミド、フェノール化合物、ヒドラジド化合物、イミダゾール化合物、トリアジン環を有する化合物、メチル（メタ）アクリレート樹脂又はスチレン樹脂等により形成されたシェルにより、トリフェニルホスフィン（硬化剤）が被覆されている潜在性硬化剤（例えば、日本化薬社製「ＥＰＣＡＴ−Ｐ」及び「ＥＰＣＡＴ−ＰＳ」）、ポリウレア系重合体又はラジカル重合体により形成されたシェルにより、アミンなどの硬化剤が被覆されている潜在性硬化剤、変性イミダゾールなどの硬化剤をエポキシ樹脂中に分散させて閉じ込め、粉砕することにより得られた潜在性硬化剤（旭化成イーマテリアルズ社製「ノバキュアＨＸＡ３７９２」及び「ＨＸＡ３９３２ＨＰ」）、熱可塑性高分子内に硬化剤を分散させ、含有させた潜在性硬化剤、並びにテトラキスフェノール類化合物などにより被覆されたイミダゾール潜在性硬化剤（例えば、日本曹達社製「ＴＥＰ−２Ｅ４ＭＺ」及び「ＨＩＰＡ−２Ｅ４ＭＺ」）等が挙げられる。これら以外の硬化剤（Ａ２）を用いてもよい。なかでも、酸無水物又はフェノール化合物が好ましく、フェノール化合物がより好ましい。硬化剤（Ａ２）は、酸無水物硬化剤又はフェノール硬化剤であることが好ましく、フェノール硬化剤であることがより好ましい。

成形材料に用いられる硬化剤（Ａ２）については、成形体と接触している封止剤及びリードフレームなどの部材との密着性をより一層高める観点からは、上記成形材料に含まれる上記硬化剤（Ａ２）は、酸無水物硬化剤であることがより好ましい。上記成形材料に含まれる上記熱硬化性成分（Ａ）は、酸無水物硬化剤を含有することが好ましい。酸無水物硬化剤の使用により、硬化性を高く維持して、成形体の成形むらをより一層抑制できる。上記金型離型性付与組成物は、上記成形材料に含まれる上記エポキシ化合物が２つ以上のエポキシ基を有し、エポキシ基を２つ以上有するエポキシ化合物と酸無水物硬化剤とを含む成形材料を成形する前に用いられることが好ましい。

上記酸無水物硬化剤としては、芳香族骨格を有する酸無水物及び脂環式骨格を有する酸無水物の内のいずれも使用可能である。

好ましい上記酸無水物硬化剤としては、無水フタル酸、無水マレイン酸、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、無水メチルナジック酸、無水ナジック酸、無水グルタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸及びメチルテトラヒドロ無水フタル酸等が挙げられる。

上記酸無水物硬化剤は、二重結合を有さないことが好ましい。二重結合を有さない好ましい酸無水物硬化剤としては、ヘキサヒドロ無水フタル酸及びメチルヘキサヒドロ無水フタル酸等が挙げられる。

上記熱硬化性化合物（Ａ１）と上記硬化剤（Ａ２）との配合比率は特に限定されない。上記熱硬化性化合物（Ａ１）１００重量部に対して、上記硬化剤（Ａ２）の含有量は、好ましくは０．５重量部以上、より好ましくは１重量部以上、更に好ましくは２重量部以上、特に好ましくは３重量部以上、好ましくは５００重量部以下、より好ましくは３００重量部以下、更に好ましくは１００重量部以下である。

また、上記金型離型性付与組成物中及び上記成形材料中で、上記熱硬化性化合物（Ａ１）全体の熱硬化性官能基当量と上記硬化剤（Ａ２）全体の硬化剤当量との当量比（熱硬化性官能基当量：硬化剤当量）は、０．３：１〜２：１であることが好ましく、０．５：１〜１．５：１であることがより好ましい。

上記熱硬化性化合物（Ａ１）と上記硬化剤（Ａ２）との反応を促進するために、上記金型離型性付与組成物に含まれる上記熱硬化性成分（Ａ）は、硬化促進剤（Ａ３）を含有することが好ましく、上記成形材料に含まれる上記熱硬化性成分（Ａ）は、硬化促進剤（Ａ３）を含有することが好ましい。上記硬化促進剤（Ａ３）の使用により、上記金型離型性付与組成物及び上記成形材料の硬化性がより一層高くなり、更に成形体の耐熱性がより一層高くなる。上記硬化促進剤（Ａ３）は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記硬化促進剤（Ａ３）としては、例えば、ウレア化合物、オニウム塩化合物、イミダゾール化合物、リン化合物、アミン化合物及び有機金属化合物等が挙げられる。

上記ウレア化合物としては、ウレア、脂肪族ウレア化合物及び芳香族ウレア化合物等が挙げられる。上記ウレア化合物の具体例としては、ウレア、メチルウレア、１，１−ジメチルウレア、１，３−ジメチルウレア、１，１，３，３−テトラメチルウレア、１，３−ジフェニルウレア及びトリ−ｎ−ブチルチオウレア等が挙げられる。これら以外のウレア化合物を用いてもよい。

上記オニウム塩化合物としては、アンモニウム塩、ホスホニウム塩及びスルホニウム塩化合物等が挙げられる。

上記イミダゾール化合物としては、２−ウンデシルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール、２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール、１，２−ジメチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾール、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾール、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾリウムトリメリテイト、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾリウムトリメリテイト、２，４−ジアミノ−６−［２’−メチルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２’−ウンデシルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２’−エチル−４’−メチルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２’−メチルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジンイソシアヌル酸付加物、２−フェニルイミダゾールイソシアヌル酸付加物、２−メチルイミダゾールイソシアヌル酸付加物、２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール及び２−フェニル−４−メチル−５−ジヒドロキシメチルイミダゾール等が挙げられる。

上記リン化合物は、リンを含有し、リン含有化合物である。上記リン化合物としては、トリフェニルホスフィン、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、テトラ−ｎ−ブチルホスホニウム−ｏ，ｏ−ジエチルホスホロジチオエート、テトラ−ｎ−ブチルホスホニウム−テトラフルオロボレート、及びテトラ−ｎ−ブチルホスホニウム−テトラフェニルボレート等が挙げられる。これら以外のリン化合物を用いてもよい。

上記アミン化合物としては、ジエチルアミン、トリエチルアミン、ジエチレンテトラミン、トリエチレンテトラミン、４，４−ジメチルアミノピリジン、ジアザビシクロアルカン、ジアザビシクロアルケン、第４級アンモニウム塩、トリエチレンジアミン、及びトリ−２，４，６−ジメチルアミノメチルフェノールが挙げられる。これらの化合物の塩を用いてもよい。フェニルホスフィン、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、テトラ−ｎ−ブチルホスホニウム−ｏ，ｏ−ジエチルホスホロジチオエート、テトラ−ｎ−ブチルホスホニウム−テトラフルオロボレート、テトラ−ｎ−ブチルホスホニウム−テトラフェニルボレートが挙げられる。

上記有機金属化合物としては、アルカリ金属化合物及びアルカリ土類金属化合物等が挙げられる。上記有機金属化合物の具体例としては、ナフテン酸亜鉛、ナフテン酸コバルト、オクチル酸スズ、オクチル酸コバルト、ビスアセチルアセトナートコバルト（ＩＩ）及びトリスアセチルアセトナートコバルト（ＩＩＩ）等が挙げられる。

上記金型離型性付与組成物及び上記成形材料の硬化性をより一層高める観点からは、上記硬化促進剤（Ａ３）は、ウレア化合物、オニウム塩化合物又はリン化合物であることが好ましい。上記硬化促進剤（Ａ３）は、ウレア化合物であることが好ましく、オニウム塩化合物であることも好ましく、リン化合物であることも好ましい。

上記熱硬化性化合物（Ａ１）と上記硬化促進剤（Ａ３）との配合比率は特に限定されない。上記熱硬化性化合物（Ａ１）１００重量部に対して、上記硬化促進剤（Ａ３）の含有量は、好ましくは０．０１重量部以上、より好ましくは０．１重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは１０重量部以下、更に好ましくは５重量部以下である。

［無機充填材（Ｂ）］
上記金型離型性付与組成物は、無機充填材（Ｂ）を含むことが好ましい。上記成形材料は、無機充填材（Ｂ）を含むことが好ましい。上記無機充填材（Ｂ）は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記無機充填材（Ｂ）の具体例としては、シリカ、アルミナ、マイカ、ベリリア、チタン酸カリウム、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、酸化ジルコニウム、酸化アンチモン、ホウ酸アルミニウム、水酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭酸アルミニウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸マグネシウム、リン酸カルシウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、窒化ケイ素、窒化ホウ素、焼成クレー等のクレー、タルク及び炭化ケイ素等が挙げられる。

上記金型離型性付与組成物及び上記成形材料の成形性をより一層良好にする観点からは、また光半導体装置が高温下又は高湿下に晒された場合に、封止剤を成形体から剥離し難くし、耐リフロー性をより一層高める観点からは、上記金型離型性付与組成物及び上記成形材料に含まれる上記無機充填材（Ｂ）はシリカであることが好ましい。上記成形材料に含まれる上記無機充填材（Ｂ）はシリカを含有することが好ましい。シリカは線膨張率が低いために、シリカの使用により成形体の耐リフロー性がより一層高くなる。

光半導体装置の発光量が大きくなることから、上記成形材料に含まれる上記無機充填材（Ｂ）は、蛍光体又は白色の無機充填材であることが好ましい。光半導体装置の発光量が大きくなることから、上記成形材料に含まれる上記無機充填材（Ｂ）は、酸化チタン又は酸化亜鉛であることが更に好ましく、酸化チタンであることが特に好ましい。上記酸化チタンの使用によって、酸化チタンとは異なる充填材のみを用いた場合と比較して、光の反射率が高い成形体が得られる。

上記蛍光体としては、白色ＬＥＤに用いられるものが主に用いられる。上記蛍光体の具体例としては、ＹＡＧ系蛍光体、シリケート系蛍光体及びサイアロン系蛍光体等が挙げられる。上記白色の無機充填材（顔料）として、化学的に安定であり、樹脂との屈折率差が大きい充填材が好適に用いられる。上記白色の無機充填材（顔料）としては、酸化チタン、酸化ジルコニウム、酸化アルミニウム、酸化亜鉛及び硫酸バリウム等が挙げられる。

光半導体装置の発光量を大きくするためには、光の取り出し効率を上げるという観点からは、上記成形材料に含まれる無機充填材（Ｂ）は、蛍光性を有する材料を含有することが好ましい。蛍光性を有する材料の好適な例としては、ＹＡＧ系の蛍光体及びシリケート系蛍光体が挙げられる。

成形体の反射率をより一層高くする観点からは、上記成形材料に含まれる上記無機充填材（Ｂ）は、白色の無機充填材を含有することが好ましく、酸化チタンを含有することがより好ましい。白色の無機充填材の使用により、光の反射率が高い成形体が得られる。上記酸化チタンの使用によって、酸化チタンとは異なる充填材のみを用いた場合と比較して、光の反射率が高い成形体が得られる。

上記酸化チタンは、ルチル型酸化チタン又はアナターゼ型酸化チタンであることが好ましい。ルチル型酸化チタンの使用により、耐熱性により一層優れた成形体が得られ、光半導体装置が過酷な環境下で使用されても品質が低下し難くなる。上記アナターゼ型酸化チタンは、ルチル型酸化チタンよりも、硬度が低い。このため、アナターゼ型酸化チタンの使用により、上記硬化性組成物の成形性がより一層高くなる。

上記酸化チタンは、アルミニウム酸化物により表面処理されたルチル型酸化チタンを含むことが好ましい。上記成形材料に含まれる上記無機充填材（Ｂ）１００重量％中、上記アルミニウム酸化物より表面処理されたルチル型酸化チタンの含有量は好ましくは１０重量％以上、より好ましくは３０重量％以上、１００重量％以下である。上記酸化チタンの全量が、上記アルミニウム酸化物により表面処理されたルチル型酸化チタンであってもよい。上記アルミニウム酸化物により表面処理されたルチル型酸化チタンの使用により、成形体の耐熱性がより一層高くなる。

上記アルミニウム酸化物により表面処理されたルチル型酸化チタンとしては、例えば、ルチル塩素法酸化チタンである石原産業社製の品番：ＣＲ−５８や、ルチル硫酸法酸化チタンである石原産業社製の品番：Ｒ−６３０等が挙げられる。

上記無機充填材（Ｂ）は、球状充填材（Ｂ１）を含むことが好ましい。上記無機充填材（Ｂ）は、破砕充填材（Ｂ２）を含むことが好ましい。上記無機充填材（Ｂ）は、上記球状充填材（Ｂ１）と上記破砕充填材（Ｂ２）との双方を含むことが好ましい。また、上記球状充填材（Ｂ１）と上記破砕充填材（Ｂ２）との併用により、上記金型離型性付与組成物及び上記成形材料の成形性がより一層高くなる。また、成形体の強靭性がより一層高くなり、成形体の加工性がより一層高くなる。また、上記球状充填材（Ｂ１）と上記破砕充填材（Ｂ２）との併用により、成形体のダイシング性がより一層高くなる。上記球状充填材（Ｂ１）は、球状シリカであることが好ましい。上記破砕充填材（Ｂ２）は、破砕シリカであることが好ましい。

上記球状充填材（Ｂ１）は球状である。上記球状充填材（Ｂ１）はアスペクト比が２以下である充填材をいう。上記球状充填材（Ｂ１）は、真球状であってもよく、球を扁平にした楕円球状であってもよく、又はこれらに類似した形状であってもよい。

上記破砕充填材（Ｂ２）は、破砕された充填材である。上記破砕充填材（Ｂ２）のアスペクト比は、特に限定されない。上記破砕充填材（Ｂ２）のアスペクト比は好ましくは１．５以上、好ましくは２０以下である。アスペクト比が１．５未満である破砕充填材は、比較的高価である。従って、金型離型性付与組成物のコストが高くなる。上記アスペクト比が２０以下であると、上記破砕充填材（Ｂ２）の充填が容易である。

上記破砕充填材（Ｂ２）のアスペクト比は、例えば、デジタル画像解析方式粒度分布測定装置（商品名：ＦＰＡ、日本ルフト社製）を用いて、上記破砕充填材（Ｂ２）の破砕面を測定することにより求めることができる。

上記球状充填材（Ｂ１）の好ましい例としては、シリカ、アルミナ、チタン酸カリウム、酸化ジルコニウム、チタン酸ストロンチウム、硼酸アルミニウム、酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸マグネシウム、リン酸カルシウム及び硫酸カルシウム等が挙げられる。上記球状充填材（Ｂ１）は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記破砕充填材（Ｂ２）の好ましい例としては、シリカ、酸化アンチモン、酸化ジルコニウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、硫酸バリウム、炭酸マグネシウム、炭酸バリウム、アルミナ、マイカ、ベリリア、チタン酸バリウム、チタン酸カリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、炭酸アルミニウム、ケイ酸アルミニウム、炭酸カルシウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸マグネシウム、窒化ケイ素、窒化ホウ素、焼成クレー等のクレー、タルク、ホウ酸アルミニウム及び炭化ケイ素等が挙げられる。上記破砕充填材（Ｂ２）は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

成形性を高め、かつ熱伝導性及び光反射特性に優れた成形体を得る観点からは、上記破砕充填材（Ｂ２）は、シリカ、アルミナ、酸化マグネシウム、酸化アンチモン、酸化ジルコニウム、水酸化アルミニウム又は水酸化マグネシウムであることが好ましい。

上記無機充填材（Ｂ）の平均粒径、上記球状充填材（Ｂ１）の平均粒径及び上記破砕充填材（Ｂ２）の平均粒径はそれぞれ、好ましくは０．１μｍ以上、好ましくは１００μｍ以下である。該平均粒径が上記下限以上であると、上記金型離型性付与組成物及び上記成形材料の成形性がより一層良好になる。上記平均粒径が上記上限以下であると、成形体の外観不良がより一層生じ難くなる。

上記無機充填材（Ｂ）における平均粒径、上記球状充填材（Ｂ１）における平均粒径及び上記破砕充填材（Ｂ２）における平均粒径とは、体積基準粒度分布曲線において積算値が５０％のときの粒径値である。該平均粒径は、例えばレーザ光式粒度分布計を用いて測定可能である。該レーザ光式粒度分布計の市販品としては、Ｂｅｃｋｍａｎ Ｃｏｕｌｔｅｒ社製「ＬＳ １３ ３２０」等が挙げられる。

上記金型離型性付与組成物１００重量％中及び上記成形材料１００重量％中、上記無機充填材（Ｂ）の含有量は、好ましくは５重量％以上、より好ましくは１０重量％以上、更に好ましくは２０重量％以上、好ましくは９５重量％以下、より好ましくは９０重量％以下、更に好ましくは８５重量％以下である。上記無機充填材（Ｂ）の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、上記金型離型性付与組成物及び上記成形材料の成形性がより一層高くなる。上記無機充填材（Ｂ）の含有量が上記上限以下であると、上記金型離型性付与組成物による金型離型性がより一層良好になり、更に成形体の光の反射率がより一層高くなる。

上記金型離型性付与組成物１００重量％中、上記シリカの含有量は、好ましくは５重量％以上、より好ましくは１０重量％以上、更に好ましくは２０重量％以上、好ましくは９５重量％以下、より好ましくは９０重量％以下、更に好ましくは８５重量％以下である。上記シリカの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、成形体の耐リフロー性がより一層高くなる。

上記成形材料１００重量％中、上記酸化チタンの含有量は、好ましくは５重量％以上、より好ましくは１０重量％以上、更に好ましくは２０重量％以上、好ましくは９５重量％以下、より好ましくは９０重量％以下、更に好ましくは８５重量％以下である。上記酸化チタンの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、上記成形材料の成形性がより一層高くなる。上記酸化チタンの含有量が上記上限以下であると、成形体の光の反射率がより一層高くなる。

上記球状充填材（Ｂ１）と上記破砕充填材（Ｂ２）とを併用する場合には、上記金型離型性付与組成物及び上記成形材料では、上記球状充填材（Ｂ１）の含有量の上記破砕充填材（Ｂ２）の含有量に対する重量比（球状充填材（Ｂ１）／破砕充填材（Ｂ２））が、０．０３以上、３０以下であることが好ましく、０．０７以上、１５以下であることがより好ましい。上記球状充填材（Ｂ１）の含有量及び上記破砕充填材（Ｂ２）の含有量は、上記金型離型性付与組成物１００重量％中及び上記成形材料１００重量％中での含有量を示す。すなわち、上記金型離型性付与組成物及び上記成形材料はそれぞれ、上記球状充填材（Ｂ１）と上記破砕充填材（Ｂ２）とを重量比（球状充填材（Ｂ１）：破砕充填材（Ｂ２））で、１：３０〜３０：１で含むことが好ましく、１：１５〜１５：１で含むことがより好ましい。上記重量比（球状充填材（Ｂ１）：破砕充填材（Ｂ２））を満足すると、上記金型離型性付与組成物及び上記成形材料の成形性がより一層高くなる。また、成形体の場合は、光半導体装置が高温下又は高湿下に晒された場合に、封止剤が枠状の成形体からより一層剥離し難くなり、耐リフロー性がより一層高くなる。また、上記球状充填材（Ｂ１）の含有量が相対的に多くなると、成形体が脆くなり難く、成形体の加工性がより一層高くなって、成形体にクラック及び欠けがより一層生じ難くなる。上記破砕充填材（Ｂ２）の含有量が相対的に多くなると、成形体の強度がより一層高くなる。

［離型剤（Ｃ）］
上記金型離型性付与組成物は、離型剤（Ｃ）を含む。上記離型剤（Ｃ）の使用により、成形材料を成形して成形体を得る際に、離型性を効果的に高めることができる。

上記離型剤としては、脂肪酸エステル系ワックス（Ｃ１）、酸化又は非酸化ポリオレフィン系ワックス（Ｃ２）、部分ケン化脂肪酸エステル系ワックス、パラフィン系ワックス及びシリコーン系ワックス等の公知慣用の離型剤が挙げられる。上記シリコーン系ワックスとしては、シリコーンオイル及び変性シリコーンオイル等が挙げられる。上記離型剤（Ｃ）は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

離型性を効果的に高める観点からは、上記離型剤（Ｃ）は、脂肪酸エステル系ワックス（Ｃ１）及び酸化又は非酸化ポリオレフィン系ワックス（Ｃ２）の内の少なくとも１種を含有することが好ましい。離型性を効果的に高める観点からは、上記離型剤（Ｃ）は、脂肪酸エステル系ワックス（Ｃ１）を含有することが好ましい。離型性を効果的に高める観点からは、上記離型剤（Ｃ）は、酸化又は非酸化ポリオレフィン系ワックス（Ｃ２）を含有することが好ましい。上記離型剤（Ｃ）は、脂肪酸エステル系ワックス（Ｃ１）と、酸化又は非酸化ポリオレフィン系ワックス（Ｃ２）との双方を含有することが好ましい。この特定の離型剤（Ｃ）の併用は、成形材料を成形して成形体を得る際に、離型性をかなり高めることに大きく寄与する。

なお、上述した特開平０７−３０９９９８号公報では、好ましい離型剤が、モンタン酸系ワックス、モンタン酸エステル系ワックス、部分ケン化モンタン酸エステル系ワックス、酸化又は非酸化ポリエチレン系ワックス、酸化又は非酸化ポリプロピレン系ワックス、パラフィン系ワックス及びカルナバワックスからなる群から選ばれる少なくとも一種であることは記載されている。しかしながら、ここでは、離型剤に関しては、数多くの離型剤が挙げられているにすぎず、実施例では、ポリエチレン系ワックス１種のみ、又はモンタン酸エステル１種のみが用いられているにすぎない。ここでは、脂肪酸エステル系ワックス（Ｃ１）と酸化又は非酸化ポリオレフィン系ワックス（Ｃ２）との２種を組み合わせて用いるという構成を選択することに関する記載は一切ない。脂肪酸エステル系ワックス（Ｃ１）１種のみを用いたり、酸化又は非酸化ポリオレフィン系ワックス（Ｃ２）１種のみを用いたりした場合と比べて、肪酸エステル系ワックス（Ｃ１）と、酸化又は非酸化ポリオレフィン系ワックス（Ｃ２）との双方を用いた場合には、離型性を十分に高めることができ、連続成形性を効果的に高めることができる。

上記脂肪酸エステル系ワックス（Ｃ１）の具体例としては、飽和又は不飽和脂肪酸のグリセリンエステル、ポリグリセリンエステル又はソルビトールエステル等が挙げられる。一価の飽和又は不飽和脂肪酸としては、カプリン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、ペンタデシル酸、パルミチン酸、ステアリン酸、アラキン酸、べヘン酸及びモンタン酸等が挙げられる。二価の飽和又は不飽和脂肪酸としては、オレイン酸、リノール酸、リノレン酸、アラキドン酸及びエルカ酸等が挙げられる。

上記酸化又は非酸化ポリオレフィン系ワックス（Ｃ２）の具体例としては、酸化又は非酸化ポリエチレンワックス、酸化又は非酸化ポリプロピレンワックス及び酸化又は非酸化オレフィン共重合体ワックス等が挙げられる。上記酸化又は非酸化オレフィン共重合体ワックスとしては、酸化又は非酸化エチレン共重合体ワックス及び酸化又は非酸化ポリプロピレンワックス等が挙げられる。

上記金型離型性付与組成物１００重量％中、上記離型剤（Ｃ）の含有量は、好ましくは０．０２重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは１．５重量％以上、好ましくは４０重量％以下、より好ましくは３０重量％以下、更に好ましくは２０重量％以下、特に好ましくは１２重量％以下である。上記離型剤（Ｃ）の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、成形材料を成形して成形体を得る際に、離型性がより一層高くなる。

上記金型離型性付与組成物１００重量％中、上記脂肪酸エステル系ワックス（Ｃ１）の含有量は好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは０．５重量％以上、好ましくは２０重量％以下、より好ましくは１０重量％以下、更に好ましくは３重量％以下である。上記脂肪酸エステル系ワックス（Ｃ１）の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、成形材料を成形して成形体を得る際に、離型性がより一層高くなる。

上記金型離型性付与組成物１００重量％中、上記酸化又は非酸化ポリオレフィン系ワックス（Ｃ２）の含有量は好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、好ましくは３０重量％以下、より好ましくは２０重量％以下、更に好ましくは９重量％以下である。上記酸化又は非酸化ポリオレフィン系ワックス（Ｃ２）の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、成形材料を成形して成形体を得る際に、離型性がより一層高くなる。

上記金型離型性付与組成物１００重量％中、上記脂肪酸エステル系ワックス（Ｃ１）の含有量が０．５重量％以上、３重量％以下であることが好ましく、上記酸化又は非酸化ポリオレフィン系ワックス（Ｃ２）の含有量が１重量％以上、９重量％以下であることが好ましく、上記脂肪酸エステル系ワックス（Ｃ１）の含有量が０．５重量％以上、３重量％以下であり、かつ上記酸化又は非酸化ポリオレフィン系ワックス（Ｃ２）の含有量が１重量％以上、９重量％以下であることがより好ましい。

上記金型離型性付与組成物１００重量％中、上記脂肪酸エステル系ワックス（Ｃ１）と上記酸化又は非酸化ポリオレフィン系ワックス（Ｃ２）との合計の含有量は、好ましくは０．０２重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは１．５重量％以上、好ましくは４０重量％以下、より好ましくは３０重量％以下、更に好ましくは２０重量％以下、特に好ましくは１２重量％以下である。上記脂肪酸エステル系ワックス（Ｃ１）と上記酸化又は非酸化ポリオレフィン系ワックス（Ｃ２）との合計の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、成形材料を成形して成形体を得る際に、離型性がより一層高くなる。

［酸化防止剤（Ｄ）］
上記金型離型性付与組成物は、酸化防止剤（Ｄ）を含むことが好ましい。上記成形材料は、酸化防止剤（Ｄ）を含むことが好ましい。上記酸化防止剤（Ｄ）としては、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤及びアミン系酸化防止剤等が挙げられる。上記酸化防止剤（Ｄ）は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記フェノール系酸化防止剤の市販品としては、ＩＲＧＡＮＯＸ １０１０、ＩＲＧＡＮＯＸ １０３５、ＩＲＧＡＮＯＸ １０７６、ＩＲＧＡＮＯＸ １１３５、ＩＲＧＡＮＯＸ ２４５、ＩＲＧＡＮＯＸ ２５９、及びＩＲＧＡＮＯＸ ２９５（以上、いずれもＢＡＳＦ社製）、アデカスタブ ＡＯ−３０、アデカスタブ ＡＯ−４０、アデカスタブ ＡＯ−５０、アデカスタブ ＡＯ−６０、アデカスタブ ＡＯ−７０、アデカスタブ ＡＯ−８０、アデカスタブ ＡＯ−９０、及びアデカスタブ ＡＯ−３３０（以上、いずれもＡＤＥＫＡ社製）、Ｓｕｍｉｌｉｚｅｒ ＧＡ−８０、Ｓｕｍｉｌｉｚｅｒ ＭＤＰ−Ｓ、Ｓｕｍｉｌｉｚｅｒ ＢＢＭ−Ｓ、Ｓｕｍｉｌｉｚｅｒ ＧＭ、Ｓｕｍｉｌｉｚｅｒ ＧＳ（Ｆ）、及びＳｕｍｉｌｉｚｅｒ ＧＰ（以上、いずれも住友化学工業社製）、ＨＯＳＴＡＮＯＸ Ｏ１０、ＨＯＳＴＡＮＯＸ Ｏ１６、ＨＯＳＴＡＮＯＸ Ｏ１４、及びＨＯＳＴＡＮＯＸ Ｏ３（以上、いずれもクラリアント社製）、アンテージ ＢＨＴ、アンテージ Ｗ−３００、アンテージ Ｗ−４００、及びアンテージ Ｗ５００（以上、いずれも川口化学工業社製）、並びにＳＥＥＮＯＸ ２２４Ｍ、及びＳＥＥＮＯＸ ３２６Ｍ（以上、いずれもシプロ化成社製）等が挙げられる。

上記リン系酸化防止剤としては、シクロヘキシルフォスフィン及びトリフェニルフォスフィン等が挙げられる。上記リン系酸化防止剤の市販品としては、アデアスタブ ＰＥＰ−４Ｃ、アデアスタブ ＰＥＰ−８、アデアスタブ ＰＥＰ−２４Ｇ、アデアスタブ ＰＥＰ−３６、アデアスタブ ＨＰ−１０、アデアスタブ ２１１２、アデアスタブ ２６０、アデアスタブ ５２２Ａ、アデアスタブ １１７８、アデアスタブ １５００、アデアスタブ Ｃ、アデアスタブ １３５Ａ、アデアスタブ ３０１０、及びアデアスタブ ＴＰＰ（以上、いずれもＡＤＥＫＡ社製）、サンドスタブ Ｐ−ＥＰＱ、及びホスタノックス ＰＡＲ２４（以上、いずれもクラリアント社製）、並びにＪＰ−３１２Ｌ、ＪＰ−３１８−０、ＪＰＭ−３０８、ＪＰＭ−３１３、ＪＰＰ−６１３Ｍ、ＪＰＰ−３１、ＪＰＰ−２０００ＰＴ、及びＪＰＨ−３８００（以上、いずれも城北化学工業社製）等が挙げられる。

上記アミン系酸化防止剤としては、トリエチルアミン、メラミン、エチルジアミノ−Ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−Ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−トリル−Ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−キシリル−Ｓ−トリアジン及び第四級アンモニウム塩誘導体等が挙げられる。

上記熱硬化性化合物（Ａ１）１００重量部に対して、上記酸化防止剤（Ｄ）の含有量は好ましくは０．１重量部以上、より好ましくは５重量部以上、好ましくは５０重量部以下、より好ましくは３０重量部以下である。上記酸化防止剤（Ｄ）の含有量が上記下限以上及び上限以下であると、光半導体装置において封止剤の変色がより一層抑えられ、光半導体装置から発せられる光度の低下がより一層抑えられる。さらに、上記酸化防止剤（Ｄ）の含有量が上記下限以上及び上限以下であると、耐熱性により一層優れた成形体が得られる。

［他の成分］
上記金型離型性付与組成物及び上記成形材料はそれぞれ、必要に応じて、カップリング剤、（Ｃ）成分以外の離型剤、樹脂改質剤、着色剤、希釈剤、表面処理剤、難燃剤、粘度調節剤、分散剤、分散助剤、表面改質剤、可塑剤、抗菌剤、防黴剤、レベリング剤、安定剤、タレ防止剤又は蛍光体等を含んでいてもよい。上記希釈剤は、反応性希釈剤であってもよく、非反応性希釈剤であってもよい。

上記カップリング剤としては特に限定されず、シランカップリング剤及びチタネート系カップリング剤が挙げられる。

上記着色剤としては特に限定されず、フタロシアニン、アゾ化合物、ジスアゾ化合物、キナクリドン、アントラキノン、フラバントロン、ペリノン、ペリレン、ジオキサジン、縮合アゾ化合物、アゾメチン化合物、赤外吸収材及び紫外線吸収剤などの各種有機系色素、並びに硫酸鉛、クロムエロー、ジンクエロー、クロムバーミリオン、弁殻、コバルト紫、紺青、群青、カーボンブラック、クロムグリーン、酸化クロム及びコバルトグリーン等の無機顔料等が挙げられる。

（金型離型性付与組成物、成形材料、成形体及び成形体の製造方法の他の詳細）
上記金型離型性付与組成物は、熱硬化性成分（Ａ）と離型剤（Ｃ）と必要に応じて配合される他の成分とを、従来公知の方法で混合することにより得られる。上記成形材料は、熱硬化性成分（Ａ）であるエポキシ化合物又はシリコーン化合物と必要に応じて配合される他の成分を、従来公知の方法で混合することにより得られる。

上記金型離型性付与組成物及び上記成形材料を作製する一般的な方法としては、各成分を押出機、ニーダー、ロール、エクストルーダー等によって混練した後、混練物を冷却し、粉砕する方法が挙げられる。分散性を向上する観点からは、各成分の混練は、溶融状態で行うことが好ましい。混練の条件は、各成分の種類及び配合量により適宜決定される。１５〜１５０℃で５〜１２０分間混練することが好ましく、１５〜１５０℃で５〜１００分間混練することがより好ましく、２０〜１００℃で５〜６０分間混練することが更に好ましい。

上記金型離型性付与組成物及び上記成形材料はそれぞれ、タブレットであることが好ましい。

本発明に係る金型離型性付与組成物は、金型内に、金型離型性付与組成物を充填して成形した後、上記金型離型性付与組成物が成形された成形体を取り出すことで、上記金型の表面に離型性を付与するために用いられることが好ましい。

本発明に係る成形体の製造方法は、金型内に、金型離型性付与組成物を充填して成形した後、上記金型離型性付与組成物が成形された成形体を取り出すことで、上記金型の表面に離型性を付与する工程を備えることが好ましい。

上記金型離型性付与組成物は、成形材料を成形して成形体を得る際に、金型の表面に離型性を付与するために用いられる。上記金型離型性付与組成物は、成形材料を成形する前に、成形（ダミー成形）される。金型を用いて、金型離型性付与組成物をダミー成形した後、ダミーの成形体を取り除くことで、上記金型離型性付与組成物に由来する成分が金型の表面に付着して、後の工程で成形材料が成形された成形体の離型性が高くなる。

上記金型離型性付与組成物は、光半導体装置において光半導体素子の側方に配置される枠部を有する成形体を得る前に用いられることが好ましい。上記成形体の製造方法では、光半導体装置において光半導体素子の側方に配置される枠部を有する成形体を得ることが好ましい。

上記金型離型性付与組成物は、枠部と底部とを有し、上記枠部と上記底部とで凹部が形成されている成形体を得る前に用いられることが好ましい。上記成形体の製造方法は、枠部と底部とを有し、上記枠部と上記底部とで凹部が形成されている成形体を得ることが好ましい。上記底部は、上記枠部の下方に配置されていることが好ましい。上記枠部は、光半導体素子を封止している封止剤を取り囲む枠部であることが好ましい。上記枠部は環状であることが好ましい。

上記枠部の内面が、下端から上端にかけて側方に向かって傾斜していることが好ましい。上記枠部の内面は、底部側から底部とは反対側にかけて側方に向かって傾斜していることが好ましい。上記底部側が下端側である。上記底部とは反対側が上端側である。上記成形体では、上記枠部の内面の開口面積が、開口端（上端）に向かって大きくなっていることが好ましい。

上記枠部の下端を結ぶ面と上記枠部の内面とのなす角度α（図２（ａ）参照）は、好ましくは９０度以上、より好ましくは９０度を超え、より一層好ましくは９５度以上、更に好ましくは１００度以上、更に一層好ましくは１１０度以上、特に好ましくは１２０度以上、好ましくは１８０度未満、より好ましくは１７０度以下、更に好ましくは１６０度以下、更に一層好ましくは１５５度以下、特に好ましくは１５０度以下である。上記角度αが上記上限以下であると、一般に連続成形が困難になる傾向があるが、本発明に係る金型離型性付与組成物を用いた成形体の製造方法により、連続成形してもより一層良好な成形体を得ることができる。上記角度αが上記下限以上であると、光半導体素子から発せられた光が枠部の内面により上方に反射されやすくなり、光半導体装置において取り出される光がより一層明るくなる。

上記成形体が枠部と底部とを有する場合には、上記角度αは、上記底部の主面と上記枠部の内面とのなす角度であることが好ましい。上記成形体が枠部とリードフレームとを有する場合には、上記角度αは、上記リードフレームの主面と上記枠部の内面とのなす角度であることが好ましい。

本発明に係る金型離型性付与組成物を用いた成形体の製造方法では、上記成形材料を連続して成形し、成形体を得ることができる。すなわち、成形材料を成形した後、金型の表面に離型性を再度付与しなくても、繰り返して、成形材料を成形することができる。連続成形可能回数は好ましくは１００回以上、より好ましくは１５０回以上、より一層好ましくは２００回以上、更に好ましくは２２５回以上、更に一層好ましくは２５０回以上、特に好ましくは２７５回以上、最も好ましくは３００回以上である。本発明に係る金型離型性付与組成物を用いた成形体の製造方法では、１００回以上連続成形することが好ましい。この連続成形する回数は、より好ましくは１５０回以上、より一層好ましくは２００回以上、更に好ましくは２２５回以上、更に一層好ましくは２５０回以上、特に好ましくは２７５回以上、最も好ましくは３００回以上である。連続成形する回数が多いほど、成形体の製造効率が高くなる。

上記金型離型性付与組成物では、白色の成形材料を成形して白色の成形体を得る前に、金型の表面に離型性を付与するために用いられることが好ましい。上記成形体の製造方法では、白色の成形材料を成形して白色の成形体を得ることが好ましい。白色の無機充填材の使用により、白色の成形材料が得られる。

上記成形材料が成形された成形体における上記枠部は、光半導体装置において、光半導体素子が搭載されるリードフレーム上に配置されることが好ましい。上記リードフレームは、例えば、光半導体素子を支持しかつ固定し、光半導体素子の電極と外部配線との電気的な接続を果たすための部品である。上記成形体は、光半導体装置用成形体であり、光半導体素子搭載用基板である。

上記成形材料が成形された成形体における枠部は、半導体装置において、光半導体素子が搭載されるリードフレーム上にかつ上記光半導体素子の側方に配置され、上記光半導体素子から発せられた光を反射する光反射部であることが好ましい。

上記成形材料が成形された成形体における枠部は、半導体装置において、光半導体素子が搭載されるリードフレーム上にかつ上記光半導体素子を取り囲むように配置され、上記光半導体素子から発せられた光を反射する内面を有することが好ましい。上記成形体における枠部は、上記光半導体素子を取り囲む枠部であることが好ましい。上記成形体は、光半導体装置において、光半導体素子を接合（ダイボンディング）するためのダイボンド材とは異なることが好ましい。上記成形体は、上記ダイボンド材を含まないことが好ましい。

（光半導体装置の他の詳細）
上記成形体の製造方法は、光半導体装置に用いられる成形体を得るために用いられる。上記光半導体装置は、光半導体素子と、光半導体装置用基板である成形体とを備え、上記光半導体装置用基板に上記光半導体素子が搭載されており、上記成形体が、上記金型離型性付与組成物を用いた成形体の製造方法により得られていることが好ましい。

上記光半導体装置は、光半導体素子と、光半導体装置用基板でありかつ枠部を有する成形体とを備え、上記光半導体装置用基板に上記光半導体素子が搭載されており、上記成形体が、上記金型離型性付与組成物を用いた成形体の製造方法により得られており、上記枠部が上記光半導体素子の側方に配置されていることが好ましい。上記光半導体装置は、光半導体素子と、光半導体装置用基板であり、リードフレームと枠部とを有する成形体とを備え、上記光半導体装置用基板に上記光半導体素子が搭載されており、上記成形体が、上記金型離型性付与組成物を用いた上記成形体の製造方法により得られており、上記枠部が上記光半導体素子の側方に配置されており、上記成形体における上記枠部が上記リードフレーム上に配置されていることが好ましい。

上記光半導体装置では、上記枠部は、上記光半導体素子の側方に配置されており、上記枠部の内面が上記光半導体素子から発せられた光を反射する光反射部であることが好ましい。上記枠部内に、上記光半導体素子を封止するように、封止剤が充填されていることが好ましい。

以下、本発明の具体的な実施例及び比較例を挙げることにより、本発明を明らかにする。本発明は以下の実施例に限定されない。

金型離型性付与組成物の材料として、以下の市販品を用意した。

（熱硬化性化合物（Ａ１））
１）ＹＤ−０１１（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、エポキシ当量４７０、新日鐵化学社製）
２）ＹＤＣＮ−７０４（クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、エポキシ当量２１０、新日鐵化学社製）

（硬化剤（Ａ２））
１）ＨＦ−１Ｍ（フェノールノボラック硬化剤、硬化剤当量１０５、明和化成社製）

（硬化促進剤（Ａ３））
１）ＴＰＰ（トリフェニルホスフィン、和光純薬工業社製）
２）パーヘキサＭＣ（１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）メチルシクロヘキサン、日油社製）

（無機充填材（Ｂ））
１）ＭＳＲ−３５００（球状シリカ、平均粒径３０μｍ、龍森社製）
２）ＮＸ−７（破砕シリカ、平均粒径１３μｍ、龍森社製）
３）ＬＰＺＩＮＣ−１１（酸化亜鉛、平均粒径１１μｍ、堺化学社製）

（脂肪酸エステル系ワックス（Ｃ１））
１）リコワックスＥ（モンタン酸エステル、クラリアント社製）

（酸化又は非酸化ポリオレフィン系ワックス（Ｃ２））
１）リコワックスＰＥＤ１９１（酸化ポリエチレンワックス、クラリアント社製）

（酸化防止剤（Ｄ））
１）Ｉｒｇａｎｏｘ１０３５（フェノール系酸化防止剤、ＢＡＳＦ社製）

（他の成分）
ＥＰＤＭ ＪＳＲ ＥＰ５１（ジエン系ゴム、ＥＰＤＭ生地、ムーニー粘度ＭＬ_１＋４（１００℃）２３、ＪＳＲ社製）
ＢＲ ＪＳＲ Ｔ７００（ジエン系ゴム、ＢＲ生地、ムーニー粘度ＭＬ_１＋４（１００℃）４２、１，４シス結合含有率９５重量％、ＪＳＲ社製）

（金型離型性付与組成物１〜８の調製）
下記表１に示す各成分を下記表１に示す配合量で配合（配合単位は重量部）し、混合機（ラボプラストミルＲ−６０、東洋精機製作所社製）にて８０℃で１０分間混練して混練物を得た。得られた混練物を粉砕した後、タブレット化して、金型離型性付与組成物１〜８を得た。

（金型離型性付与組成物９（比較例用）の調製）
上記ＥＰＤＭ（ＥＰＤＭ生地）１００重量部と上記ＢＲ（ＢＲ生地）３７重量部とを配合し、３０００ｍｌのジャケット付き加圧型ニーダーを用い、冷却しながら約３分間加圧混練した。ＥＰＤＭとＢＲの混合生地は均一な塊になり、混合生地の温度は約８０℃となった。次いで、上記ＭＳＲ−３５００（球状シリカ）１８０重量部及び上記ＮＸ−７（破砕シリカ）６０重量部、上記リコワックスＥ（モンタン酸エステル）４重量部、上記リコワックスＰＥＤ１９１（酸化ポリエチレンワックス）２０重量部、及び上記Ｉｒｇａｎｏｘ１０３５（フェノール系酸化防止剤）１重量部を加えて、３分間混練した。最後に、上記パーヘキサＭＣ（１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）メチルシクロヘキサン）４．５重量部を加えて、１分間混練した。この間の混練物温度は１００℃を超えないように調節した。得られた混練物を速やかに加圧ロールに通し、シート状に加工すると共に２５℃以下に冷却することにより、金型離型性付与組成物９（厚さ６ｍｍのシート）を得た。

（金型離型性付与組成物１０（比較例用）の調製）
下記表１に示す各成分を下記表１に示す配合量で配合（配合単位は重量部）し、混合機（ラボプラストミルＲ−６０、東洋精機製作所社製）にて８０℃で１０分間混練して混練物を得た。得られた混練物を粉砕した後、タブレット化して、金型離型性付与組成物１０を得た。

成形材料の材料として、以下の市販品を用意した。

（熱硬化性化合物（Ａ１））
１）セロキサイド２０２１Ｐ（３，４−エポキシシクロヘキセニルメチル−３’，４’−エポキシシクロヘキセンカルボキシレート、エポキシ当量１２６、ダイセル社製）
２）ＥＨＰＥ３１５０（脂環式骨格を有するエポキシ樹脂、エポキシ当量１７７、ダイセル社製）
３）ＹＤＣＮ−７０４（クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、エポキシ当量２１０、新日鐵化学社製）
４）ＳＩＬＲＥＳ Ｈ４４（メチルフェニルシリコーン、旭化成ワッカーシリコーン社製）

（他の熱硬化性化合物）
１）ダイソーＤＡＰ（ジアリルフタレート樹脂、ダイソー社製）

（硬化剤（Ａ２））
１）リカシッドＭＨ−７００（ヘキサヒドロ無水フタル酸とメチルヘキサヒドロ無水フタル酸との混合物、硬化剤当量１６４、新日本理化社製）
２）ＨＦ−１Ｍ（フェノールノボラック硬化剤、硬化剤当量１０５、明和化成社製）

（硬化促進剤（Ａ３））
１）ＰＸ−４ＥＴ（テトラ−ｎ−ブチルホスホニウム−ｏ，ｏ−ジエチルホスホロジチオネート、塩基性を有する、日本化学工業社製）
２）パーブチルＺ（ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、日油社製）
３）ヘキサミン（ヘキサメチレンテトラミン、三菱ガス化学社製）

（無機充填材（Ｂ））
１）ＣＲ−９０（白色、酸化チタン、ルチル型、Ａｌ，Ｓｉにより表面処理されている、石原産業社製）
２）ＮＹＡＧ−４（黄色、ＹＡＧ蛍光体、ｉｎｔｅｍａｔｉｘ社製）
３）酸化亜鉛Ｉ種（白色、酸化亜鉛、堺化学社製）
４）ＭＳＲ−３５１２（白色、球状シリカ、平均粒径３０μｍ、龍森社製）
５）ＣＭＣ−１２（白色、破砕シリカ、平均粒径５μｍ、アスペクト比２〜５、龍森社製）

（成形材料１〜５の調製）
下記表２に示す各成分を下記表２に示す配合量で配合（配合単位は重量部）し、混合機（ラボプラストミルＲ−６０、東洋精機製作所製）にて１５分間混合し、成形材料１〜５を得た。

（成形材料６，７（比較例用）の調製）
下記表２に示す各成分を下記表２に示す配合量で配合（配合単位は重量部）し、混合機（ラボプラストミルＲ−６０、東洋精機製作所製）にて１５分間混合し、成形材料６，７を得た。

（実施例１〜４０及び比較例１〜４）
（１）連続成形性
銅素材（ＴＡＭＡＣ １９４）にエッチングにより回路を形成した後、銀めっきを施し、厚み０．２ｍｍのリードフレームを得た。トランスファー成形装置として、ＴＯＷＡ社製「ＹＰＳ−ＭＰ」）を用いた。型として、縦１５個×横１０個のマトリックス状に配置された１５０個の凹部（光半導体素子搭載部）を有する一括成形用金型を用いた。この一括成形用金型の使用により、下端から上端にかけて側方に向かって傾斜している成形体が得られる。この一括成形用金型の使用により、得られる成形体の下端を結ぶ面と枠部の内面とのなす角度αが１０５度である成形体を得ることが可能である。なお、得られる成形体の下端を結ぶ面と枠部の内面とのなす角度αは、底部の主面と枠部の内面とのなす角度と同じであり、リードフレームの主面と枠部の内面とのなす角度と同じである。

先ず、金型表面をクリーニングするためのメラミン樹脂クリーニング材（住友ベークライト社製「ＥＭＥＣ３」）を用いて、３回成形を行い、金型の表面のクリーニングを行った。

次に、下記の表３に示す種類の得られた金型離型性付与組成物を用いて３回成形を行い、金型の離型処理を行い、金型に離型性を付与した。

続いて、成形温度１７５℃、注入圧力５ＭＰａ、成形時間２分の条件で、下記の表３に示す種類の得られた成形材料を用いて、上記リードフレーム上にトランスファー成形により光半導体装置用搭載基板を繰り返し成形し、成形体が金型に付着するまでのショット数（連続成形可能回数）を調べた。

（２）耐リフロー性
上記（１）連続成形回数の評価で得られた光半導体装置用搭載基板を用意した。この光半導体装置用搭載基板を１７０℃で２時間アフターキュアした。アフターキュア後の成形体において、バリがある場合には、ＡＸ−９３０（リックス社製）を用いてバリを除去した。

次に、アフターキュア後の成形体上に、ＩｎＧａＮを発光層とするサファイヤ基板の青色発光の発光素子を、シリコーン樹脂接着剤を用いて載せた。発光素子とリードフレームとを直径３０μｍの金線ワイヤーを用いて電気的に接続した。発光素子が底面に載せられた成形体の凹部にそれぞれ封止剤を滴下した。封止剤は、シリコーン樹脂１００重量部とＹＡＧ蛍光体３０重量部とを含む。滴下後に、１５０℃で３時間封止剤を硬化させた。最後にリードフレームより切り出しを行い、白色発光の光半導体装置を得た。

得られた白色発光の光半導体装置を、温度８５℃及び湿度８５％の条件下に２４時間放置した後、大気雰囲気下でのリフロー試験を実施した。リフロー炉としてＳＭＩＣ社製「ＳＮＲ−８２５ＧＴ」を用いた。リフローの上限温度は２６０℃に設定した。封止剤の成形体からの剥離の有無を観察して、耐リフロー性を下記の基準で判定した。

［耐リフロー性の判断基準］
○○○：リフロー試験を３回繰り返しても、剥離が見られない
○○：２回目までのリフロー試験では剥離が見られないが、３回目のリフロー試験で剥離が見られる
○：１回目のリフロー試験では剥離が見られないが、２回目のリフロー試験で剥離が見られる
×：１回目のリフロー試験で剥離が見られる

結果を下記の表３に示す。

１…光半導体装置
２…リードフレーム
３…光半導体素子
４…成形体
４ａ…枠部
４ｂ…底部
５…ダイボンド材
６…ボンディングワイヤー
７…封止剤
１１…光半導体装置
１２…ダイボンド材
１３…ボンディングワイヤー
２１…金型
２２…リードフレーム
２３…金型離型性付与組成物
２３Ａ…離型性付与成分
２４…成形材料

Claims (15)

1. 金型内に、熱硬化性成分としてエポキシ化合物又はシリコーン化合物を含む成形材料を充填し、前記成形材料を成形して、半導体素子を搭載するための半導体素子搭載用基板である成形体を得る前に、金型の表面に離型性を付与するために用いられる金型離型性付与組成物であって、
   熱硬化性成分と離型剤とを含む、金型離型性付与組成物。
2. 前記エポキシ化合物又は前記シリコーン化合物と白色の無機充填材とを含む成形材料を成形する前に用いられる、請求項１に記載の金型離型性付与組成物。
3. 前記エポキシ化合物を含む成形材料を成形する前に用いられる、請求項１又は２に記載の金型離型性付与組成物。
4. 前記成形材料に含まれる前記エポキシ化合物が２つ以上のエポキシ基を有し、エポキシ基を２つ以上有するエポキシ化合物と酸無水物硬化剤とを含む成形材料を成形する前に用いられる、請求項１〜３のいずれか１項に記載の金型離型性付与組成物。
5. 前記離型剤が、脂肪酸エステル系ワックスと、酸化又は非酸化ポリオレフィン系ワックスとの双方を含有する、請求項１〜４のいずれか１項に記載の金型離型性付与組成物。
6. 前記金型離型性付与組成物１００重量％中、前記脂肪酸エステル系ワックスの含有量が０．５重量％以上、３重量％以下であり、かつ前記酸化又は非酸化ポリオレフィン系ワックスの含有量が１重量％以上、９重量％以下である、請求項５に記載の金型離型性付与組成物。
7. 無機充填材を含む、請求項１〜６のいずれか１項に記載の金型離型性付与組成物。
8. 前記金型離型性付与組成物に含まれる前記無機充填材がシリカである、請求項７に記載の金型離型性付与組成物。
9. 前記金型離型性付与組成物に含まれる前記無機充填材が、球状充填材と、破砕充填材との双方を含有する、請求項７又は８に記載の金型離型性付与組成物。
10. 前記金型離型性付与組成物に含まれる前記熱硬化性成分が、エポキシ化合物と、硬化剤とを含有する、請求項１〜９のいずれか１項に記載の金型離型性付与組成物。
11. 前記金型離型性付与組成物に含まれる前記熱硬化性成分が、硬化促進剤を含有する、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の金型離型性付与組成物。
12. 前記金型離型性付与組成物に含まれる前記熱硬化性成分が、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物と、ノボラック型エポキシ化合物との双方を含有する、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の金型離型性付与組成物。
13. 光半導体装置において光半導体素子の側方に配置される枠部を有する成形体を得る前に用いられる、請求項１〜１２のいずれか１項に記載の金型離型性付与組成物。
14. 前記枠部と底部とを有し、前記枠部と前記底部とで凹部が形成されている成形体を得る前に用いられる、請求項１〜１３のいずれか１項に記載の金型離型性付与組成物。
15. 光半導体素子を搭載するための光半導体素子搭載用基板である成形体の製造方法であって、
    金型離型性付与組成物を用いて、金型の表面に離型性を付与する工程と、
    離型性が付与された前記金型内に、成形材料を充填し、前記成形材料を成形して、光半導体素子を搭載するための光半導体素子搭載用基板である成形体を得る工程とを備え、
    前記金型離型性付与組成物が、熱硬化性成分と離型剤とを含み、
    前記成形材料が、熱硬化性成分としてエポキシ化合物又はシリコーン化合物を含む、成形体の製造方法。

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