JP2013212437A

JP2013212437A - ガス処理装置

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Publication number: JP2013212437A
Application number: JP2012082783A
Authority: JP
Inventors: Kanetoshi Hayashi; 謙年林; Isho Yamaguchi; 以昌山口
Original assignee: JFE Engineering Corp
Current assignee: JFE Engineering Corp
Priority date: 2012-03-30
Filing date: 2012-03-30
Publication date: 2013-10-17
Anticipated expiration: 2032-03-30
Also published as: JP5821752B2

Abstract

【課題】電子ビーム照射とアルカリ溶液による湿式処理とを併用して脱硝を行う際、電子ビームによるラジカル化反応を阻害することなく、被処理ガスのアルカリ溶液による吸収反応効率を高めて脱硝効果を向上する。
【解決手段】内部に供給された窒素酸化物を含有する被処理ガスＧに電子ビームＥを照射すると共に、該被処理ガスＧをアルカリ溶液Ｌに接触させて脱硝する筒状の照射・吸収反応容器１０を備えたガス処理装置において、前記反応容器１０の上端に取り付けられた、該反応容器１０の軸方向に沿って電子ビームＥが通過する天部２０と、供給された前記被処理ガスＧを、前記反応容器１０内を同軸に旋回させる旋回手段と、旋回されて流動する前記被処理ガスＧを接触反応させるアルカリ溶液Ｌを、前記反応容器１０の側壁内面に沿って流下させる溶液供給手段とを備えた。
【選択図】図５

Description

本発明は、ガス処理装置に係り、特に窒素酸化物を含む被処理ガスを電子ビーム照射すると共に、アルカリ処理して窒素酸化物を除去する湿式脱硝に適用して好適なガス処理装置に関する。

従来、ボイラーの排ガスやディーゼルエンジンの排ガス等の窒素酸化物を含有する被処理ガスを大気中に排出する際には、電子ビームを照射すると共に、アルカリ溶液で処理して窒素酸化物を除去する湿式脱硝が提案されている。

このような湿式脱硝に適用する技術としては、例えば特許文献１には、一酸化窒素を含むトンネル換気空気を、図１に示す電子ビーム照射反応容器１に導いて電子ビーム照射装置２で電子ビームを照射し、４箇所で屈曲している屈曲ダクト７の入口部に設置したスプレーノズル４から炭酸カリウム水溶液をスプレーした後、ガスを電気集塵機５を経て出口６に導くようにした湿式脱硝装置が開示されている。

また、特許文献２には、図２に示すような、電界放出型素子よりなる電子放出部が形成された陰極と、陽極と、電子線取出窓と、電子線を発生させる真空チャンバーとを備えた電子線照射装置と、前記電子線取出窓を介して前記電子線照射装置が接続された前記排ガスの流路と、前記排ガスの流路に還元剤を供給する装置を有する脱硝装置を備えた排ガスの処理装置と共に、図３に示すような、周囲から電子線照射されている排ガスに上方からアルカリ溶液（還元剤）を噴霧して脱硝する排ガスの処理装置が開示されている。

さらに、特許文献３には、塩化水素等の有害ガスを含むごみ燃焼排ガスを反応器に導いた後に、該反応器内にアルカリ性物質を噴霧すると同時に、電子線等の放射線を照射して、反応により生じた塩を回収する有害ガス除去方法が開示されている。

特開平８−１６８６４４号公報（図２）特開２０１１−２１８２９３号公報（図１、図２）特開平３−９４８１３号公報

ところで、電子ビーム照射とアルカリ溶液による吸収処理とを併用して排ガスを脱硝する湿式処理では、この排ガス中の窒素分子と酸素分子に電子線が衝突して、ＮラジカルとＯラジカルと呼ばれる不対電子を持った窒素原子と酸素原子を生成するラジカル化反応が起こる。生成したＮラジカルはＮＯと還元反応を起こし、高効率でＮＯｘをＮ₂とＯ₂に分解する。一方、ＯラジカルはＮＯと接触してＮＯ₂を生成する。

後者のＮＯとＯラジカルからＮＯ₂を生成する反応は平衡反応であることから、排ガスの脱硝を効率よく行うためには生成したＮＯ₂を速やかに反応系から除去することが重要であり、そのためにはアルカリ溶液をできるだけ電子ビームを照射する空間領域（以下、照射領域と称する）の排ガスに近づけたり、両者の接触面積を大きくしたりすることが考えられる。

しかしながら、特許文献１に開示されている湿式脱硝装置では、電子ビーム照射反応容器１とアルカリ吸収容器（屈曲ダクト）７とが離れて設置された別容器であるため、電子ビームを照射してＮＯ₂を生成するラジカル化反応を促進させることが期待できないという問題がある。

また、特許文献２に開示されている図２に示した排ガスの処理装置では、電子ビームを照射して行うラジカル化反応と生成したＮＯ₂を吸収するアルカリ吸収反応が同一の反応容器内で行われるため、特許文献１の場合に比べて電子ビーム照射によるラジカル化反応の促進は期待できるが、アルカリ溶液が電子銃により電子ビームを照射する取出窓から離れているため必ずしも十分ではない。そこで、その効果を更に高めるために図３に示したようにアルカリ溶液を噴霧して被処理ガスとの接触面積を増大させることが考えられる。ところが、この場合には、アルカリ溶液を噴霧したために電子ビームの照射領域にその液滴が入ることがあり、それが電子ビームのエネルギーを吸収してラジカル化反応を阻害する懸念が生じる上に、電子ビーム取出窓に付着したアルカリ溶液が電子ビームを吸収するために透過率が低下する懸念も生じるという問題がある。この問題は、特許文献３に開示されている有害ガス除去方法にも同様に存在する。

本発明は、前記従来の問題点を解決するべくなされたもので、排ガス等の窒素酸化物を含有する被処理ガスに対して電子ビーム照射とアルカリ溶液による湿式処理とを併用して脱硝を行う際、電子ビームによるラジカル化反応を阻害することなく、被処理ガスのアルカリ溶液による吸収反応効率を高めることにより、脱硝効果の向上を実現できるガス処理装置を提供することを課題とする。

本発明は、内部に供給された窒素酸化物を含有する被処理ガスに電子ビームを照射すると共に、該被処理ガスをアルカリ溶液に接触させて脱硝する筒状の照射・吸収反応容器を備えたガス処理装置において、前記照射・吸収反応容器の上端に取り付けられた、該照射・吸収反応容器の軸方向に沿って電子ビームが通過する天部と、供給された前記被処理ガスを、前記照射・吸収反応容器内を同軸に旋回させる旋回手段と、旋回されて流動する前記被処理ガスを接触反応させるアルカリ溶液を、前記照射・吸収反応容器の側壁内面に沿って流下させる溶液供給手段と、を備えたことにより、前記課題を解決したものである。

ここで、前記照射・吸収反応容器の底部には連通管が連結され、該連通管を介して接触反応後の前記被処理ガス及びアルカリ溶液を導入する吸収反応容器を設置することができる。その際、前記連通管には充填材を充填することができる。

また、前記照射・吸収反応容器の下流には、アルカリ溶液を貯留する溶液タンクを配設し、前記溶液供給手段により前記照射・吸収反応容器に供給されるアルカリ溶液を、該溶液タンクを介して循環させる循環手段を備えることができる。

本発明によれば、電子ビームを反応容器の天部中央近傍から軸方向に沿って鉛直下向きに照射すると共に、アルカリ溶液は反応容器の側壁内面を流下させるようにしているため、アルカリ溶液が電子ビームの照射領域に入らないようにすることができることから、アルカリ溶液が電子ビームのエネルギーを吸収してラジカル化反応を阻害することを防止できる。

また、被処理ガスが反応容器内で中心軸と同軸の旋回流となっているため、該被処理ガスの滞留時間を長くすることができる上に、反応容器の側壁内面でのガス流速が高まるようにできることから、該側壁内面に沿って流下しているアルカリ溶液との接触反応の効率を高めることができる。

なお、流下しているアルカリ溶液が被処理ガスの流れに同伴され、その液滴が飛翔する可能性があるが、被処理ガスを反応容器内で同軸旋回させていることから、液滴が飛翔したとしても旋回流の遠心分離作用により、その液滴には容器内壁に押し付ける方向に力が働くために、該液滴が容器中央の電子ビーム照射領域や電子ビーム取出窓へ到達することを有効に抑制することができる。

従って、窒素酸化物を含有する被処理ガスに対して極めて高効率の脱硝を実現することができる。

特許文献１に開示されている湿式脱硝装置の特徴を示す説明図特許文献２に開示されている排ガスの処理装置の特徴を示す説明図特許文献２に開示されている他の排ガスの処理装置の特徴を示す説明図本発明に係る第１実施形態のガス処理装置の全体を模式的に示す断面図第１実施形態のガス処理装置の要部を模式的に示す（Ａ）平面図及び（Ｂ）断面図本発明に係る第２実施形態のガス処理装置の要部を模式的に示す断面図

以下、図面を参照して、本発明の実施の形態について詳細に説明する。

図４は、本発明に係る第１実施形態のガス処理装置の全体を模式的に示す断面図である。

本実施形態のガス処理装置は、大別して第１反応容器（照射・吸収反応容器）１０、第２反応容器（吸収反応容器）１２及び溶液タンク１４を備えている。

第１反応容器１０は、図５に（Ａ）平面図と共に（Ｂ）断面図を示すように、上端に天部２０を構成する天板が固定された円筒状に形成されている。前記第１反応容器１０の天部２０を構成する天板には、図４に破線で示すフランジ４０を介して電子ビーム照射装置（図示せず）が取り付けられ、フランジ４０に電子ビーム取出窓２２が設置され、該電子ビーム照射装置で発生させた電子ビームＥを前記電子ビーム取出窓２２を通して第１反応容器１０内に照射するようになっている。なお、第１反応容器１０の形状は円筒状に限定されず、角筒状等、他の筒状であっても構わない。

前記天部２０近傍の第１反応容器１０の側壁上部にはガス供給管２４が連結され、該ガス供給管２４から供給される被処理ガスＧを容器内周の接線方向に噴射して供給することにより、該被処理ガスＧを該第１反応容器１０内を同軸に、即ちその軸を中心に旋回させる旋回手段を構成している。

また、第１反応容器１０の上部には、上記のように旋回されて第１反応容器１０内を流動する前記被処理ガスＧを接触反応させるアルカリ溶液からなる反応液Ｌを、該第１反応容器１０の側壁内面に沿って流下させるリングノズル（溶液供給手段）２６が、前記電子ビーム取出窓２２より外側の全周囲にわたって配設されている。

また、前記第１反応容器１０の底部２８の中央には連通管３０が連結され、該連通管３０を介してその下端の分散板３２から接触反応後の前記被処理ガスＧと前記反応液（アルカリ溶液）Ｌとを、該第１反応容器１０の下流に設置されている前記第２反応容器１２に導入するようになっている。この分散板３２は、２枚の円板を上下に組み合わせた構造からなり、その周囲間隙から貯留されている反応液Ｌ中に被処理ガスＧと反応液Ｌが放出される。

この第２反応容器１２は、前記第１反応容器１０と同軸の二重管構造になっており、前記接触反応後の被処理ガスＧは、気泡塔を構成する前記連通管３０において更に反応液Ｌと接触して吸収されると共に、前記分散板３２の周囲間隙から放出されて貯留されている反応液Ｌにより更に吸収処理された後、その上部に連結された排管３４から処理済の排ガスＧ’として排出される。

また、前記第１反応容器１０の下流に当る前記第２反応容器１２の下流には、反応液Ｌを貯留する前記溶液タンク１４が配設され、前記リングノズル２６により前記第１反応容器１０に供給される反応液Ｌが、該溶液タンク１４から第１溶液ポンプ３６により溶液流量計Ｆで計測される液流量が目標値となるように送給される。

一方、この溶液タンク１４には、前記第２反応容器１２に貯留されている反応液Ｌが第２溶液ポンプ３８により送給され、前記第２反応容器１２に設置されているレベル計Ｌｅにより計測される液面高さ（反応液位）が一定になるように反応液Ｌを循環させるレベル制御が行われている。

なお、前記第２反応容器１２では温度計Ｔにより温度管理が行われ、溶液タンク１４ではｐＨ計とＯＲＰ計により、反応液Ｌの水素イオン濃度と酸化還元電位がそれぞれ測定され、管理されている。

本実施形態における電子ビーム照射装置としては、例えば特許文献２に開示されているカーボンナノチューブ（ＣＮＴ）を陰極とした電子銃を利用することができる。

具体的な装置構成としては、適宜最適な寸法等の条件に設計することになるが、前記電子ビーム取出窓２２が円形である場合、その大きさは第１反応容器１０の内径をＤとした場合、０．２Ｄ〜０．８Ｄとすることができる。また、旋回手段を構成する前記ガス供給管２４としては、図示されているような一様な管径で形成されているとした場合、その内径Ｄｇは０．１Ｄ〜０．４Ｄとすることができる。

また、使用する反応液Ｌとしては、炭酸ナトリウム等の一般的なアルカリ溶液とすることも、亜硫酸ナトリウム等の還元性アルカリ溶液とすることもできる。

今、第１反応容器１０の内径Ｄが２００ｍｍ、アルカリ溶液が亜硫酸ナトリウムであったとすると、前記ガス供給管２４から供給される被処理ガスＧの流量[Ｇ]は３０〜３００Ｎｍ³／ｈｒとし、反応液Ｌの液流量[Ｌ]は０．１〜１０Ｌ／ｍｉｎとすることが、一例として挙げることができる。但し、これらの具体的な数値は、被処理ガスＧに含有される窒素酸化物の濃度や使用されるアルカリ溶液の濃度等を考慮して決定される。

以上詳述した本実施形態によれば、電子ビームＥを第１反応容器１０の天部２０中央から鉛直下向きに照射すると共に、反応液Ｌはリングノズル２６により供給して第１反応容器１０の側壁内面上を流下させるようにしているため、反応液Ｌが電子ビームＥの照射領域に入ることを防止できることから、反応液Ｌにより電子ビームＥのエネルギーが吸収されてラジカル化反応が阻害されることを防止できる。

また、被処理ガスＧを第１反応容器１０内で同軸の旋回流することができるため、該被処理ガスＧの滞留時間を長くすることができると共に、第１反応容器１０の側壁内面でのガス流速を高めることができることから、該側壁内面上を流下している反応液Ｌとの接触反応の効率を大幅に向上することができる。

また、流下している反応液Ｌが被処理ガスＧの流れに同伴されて液滴が飛翔したとしても、被処理ガスＧを第１反応容器１０内で旋回させていることから、その液滴には旋回流の遠心分離作用により容器内壁に押し付ける方向に力が働くために、容器中央の電子ビームＥの照射領域や電子ビーム取出窓２２への到達を有効に抑制することができる。

更に、被処理ガスＧを反応液Ｌと共に連通管３０を介して第２反応容器１２へ導いていることから、気泡塔方式で該被処理ガスＧと反応液Ｌとを接触させることができるため、大幅に脱硝効率を上げることができる。また、反応容器が二重構造であるので、コンパクトな構成で気泡塔方式での気液接触促進が可能である。

図６は、本発明に係る第２実施形態のガス処理装置を示す、図５（Ｂ）に相当する断面図である。

本実施形態のガス処理装置は、連通管３０の上端と下端にそれぞれ取り外し可能なメッシュ状の細孔プレート４２Ａ、４２Ｂが取り付けられ、該両細孔プレート４２Ａ、４２Ｂ間に、例えばラシヒリングからなる充填材４４が充填されており、それ以外の構成は前記第１実施形態と同一である。

本実施形態によれば、連通管３０内に充填材４４を充填したことにより、接触面積を増大させる充填塔方式により被処理ガスＧと反応液Ｌとを接触させることが可能となることから、被処理ガスＧに対する脱硝効率を一段と向上することができる。また、反応容器が二重構造であるので、コンパクトな構成で充填塔方式での気液接触促進が可能である。

なお、前記実施形態では、旋回手段を構成するガス供給管２４として、管径が一様であるものを示したが、これに限らず先端部を細い形状にして旋回流を強めてもよい。

また、第２反応容器１２を介して反応液Ｌを循環させる場合を示したが、必ずしも第２反応容器１２は必要なく、第２反応容器１２を省略して、第１反応容器１０から直接循環させるようにしてもよい。さらには、第１反応容器１０と第２反応容器１２を二重構造とせず、それぞれが独立した形態としてもよい。

１０…第１反応容器（照射・吸収反応容器）
１２…第２反応容器（吸収反応容器）
１４…溶液タンク
２０…天部
２２…電子ビーム取出窓
２４…ガス供給管
２６…リングノズル
２８…底部
３０…連通管
３２…分散板
３４…排管
３６…第１溶液ポンプ
３８…第２溶液ポンプ
４０…フランジ
４２Ａ、４２Ｂ…細孔プレート
４４…充填材
Ｅ…電子ビーム
Ｇ…被処理ガス
Ｌ…反応液（アルカリ溶液）

Claims

内部に供給された窒素酸化物を含有する被処理ガスに電子ビームを照射すると共に、該被処理ガスをアルカリ溶液に接触させて脱硝する筒状の照射・吸収反応容器を備えたガス処理装置において、
前記照射・吸収反応容器の上端に取り付けられた、該照射・吸収反応容器の軸方向に沿って電子ビームが通過する天部と、
供給された前記被処理ガスを、前記照射・吸収反応容器内を同軸に旋回させる旋回手段と、
旋回されて流動する前記被処理ガスを接触反応させるアルカリ溶液を、前記照射・吸収反応容器の側壁内面に沿って流下させる溶液供給手段と、を備えていることを特徴とするガス処理装置。
前記照射・吸収反応容器の底部には連通管が連結され、該連通管を介して接触反応後の前記被処理ガス及びアルカリ溶液を導入する吸収反応容器が設置されていることを特徴とする請求項１に記載のガス処理装置。
前記連通管には充填材が充填されていることを特徴とする請求項２に記載のガス処理装置。
前記照射・吸収反応容器の下流には、アルカリ溶液を貯留する溶液タンクが配設され、
前記溶液供給手段により前記照射・吸収反応容器に供給されるアルカリ溶液を、該溶液タンクを介して循環させる循環手段を備えていることを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載のガス処理装置。