JP2013211106A - 燃料電池システム - Google Patents

Abstract

【課題】扁平円筒セルでは、電池で生じた電流をインターコネクタや集電端子等を介して隣接セルへ流す際、電流パス経路が長くなるため、これに伴う抵抗損の増大およびセル性能が低下してしまう課題があった。
【解決手段】断面が扁平形状の複数の扁平円筒型セルがインターコネクタを介して接続された構成を備える燃料電池において、扁平円筒型セルは、固体電解質と、固体電解質の内周に形成された第１の電極と、固体電解質の外周に形成された第２の電極と、第１の電極と接続されたインターコネクタを備え、インターコネクタは、インターコネクタ形成面の短辺方向の中央領域に形成された第２の電極を挟んでその両側に配置されていることを特徴とする。
【選択図】 図１

Description

本発明は燃料電池の電池構造およびその積層構成に関する。

燃料電池は電気化学反応により燃料のエネルギーを直接電気エネルギーへ変換する電気化学デバイスである。燃料電池は用いる電荷担体等により、リン酸形燃料電池、溶融炭酸塩形燃料電池、固体酸化物形燃料電池、固体高分子形燃料電池（以下ＰＥＦＣと略する）、アルカリ形燃料電池に大別される。

燃料電池はいずれも発電効率が既存の電源よりも高い特徴を有するが、特に固体酸化物形燃料電池（以下ＳＯＦＣと略す）は、運転温度が６００℃以上の高温であり、電池内で改質反応が進行する。これにより燃料の多様化が図れるとともに、簡易構造の改質器と組み合わせることができ、システム構成のシンプル化が達成できる。ＳＯＦＣからの高温の排気をガスタービン供給する高効率ハイブリッドシステムも現在開発が行われている。

さらには運転温度が高いため、電極における電気化学反応の反応速度が速く、貴金属など高価な触媒を必要とせず、低コスト化への対応も比較的容易である。

ＳＯＦＣのセル形状はいくつかの形態が提案されている。円筒型は平板型に比較し出力密度が低いが、熱応力に耐性がありガスシール性も確保しやすい特徴を有する。円筒型セルでは複数の電池を積層接続する際、発電に寄与しない空間、いわゆるデッドスペースが大きくなる傾向にあり、高い出力密度の確保が困難であった。

一方、円筒型セルにおいてもその断面形状を円から楕円にすることにより、パッキング密度を向上させることが可能になる。これらは扁平円筒型セルとして開発が進められている。扁平円筒型セルは出力密度の増加が期待できるとともに、電流経路の最適設計により、電気抵抗の低減、抵抗損失を低減できる可能性がある。

扁平円筒型セルにおいて、円筒の外側に配置された電極へ反応ガスを供給する際、隣接するセルとの密着状態により、電極へのガス供給が不足し、電極反応が十分に速く進行しないことがある。単位電極面積当たりの電流値が小さい条件では、この現象は軽微であるが、電流密度を大きな条件として電池を稼働させる場合は、対策が必要なケースもある。

これに対して、特許文献１では扁平円筒型セルのガス拡散性を向上させるため、電極付近のガス拡散のための空間を確保した構成を提案している。

特開２００７−１４９５１０号公報

しかし、特許文献１では、扁平円筒型セルの一方の端部のみでセル間を接続した構成であるため、電池で生じた電流をインターコネクタや集電端子等を介して隣接セルへ流す際、電流パス経路が長くなるため、これに伴う抵抗損の増大およびセル性能が低下してしまう課題があった。また、特許文献１の扁平円筒型セルでは、インターコネクタが一方の面の全体に形成されており、扁平円筒型セルの両面で発電できないため、高い出力密度を得ることが困難であった。

本発明では扁平円筒型セルを用いた際にも、抵抗増加を抑制でき、かつ反応ガスの拡散を良好とし、高出力密度が可能な燃料電池を提供する。

本発明は、断面が扁平形状の複数の扁平円筒型セルがインターコネクタを介して接続された構成を備える燃料電池において、前記扁平円筒型セルは、固体電解質と、前記固体電解質の内周に形成された第１の電極と、前記固体電解質の外周に形成された第２の電極と、前記第１の電極と接続されたインターコネクタを備え、前記インターコネクタは、インターコネクタ形成面の中央領域に形成された第２の電極を挟んでその両側に配置されていることを特徴とする。また、扁平円筒型セルの一つの面に前記インターコネクタを介して少なくとも２つの扁平円筒型セルが接続され、前記２つの扁平円筒型セルの間に前記中央領域に形成された第２の電極に対して燃料ガスまたは酸化剤ガスを供給するための空間が設けられた構成を備えていることを特徴とする。

本発明により、扁平円筒型セルを用いた際にも、抵抗増加を抑制でき、かつ反応ガスの拡散を良好とし、高出力密度が可能な燃料電池を提供することができる。

実施例で用いた本発明の単セル断面およびインターコネクタ面外観を示す図。 単セルを従来方法で積層したスタックを示す図。 実施例で用いた単セルを本発明の構成で積層したスタックを示す図。 比較例で用いた単セル断面およびインターコネクタ面外観を示す図。 比較例の単セルを従来方法で積層したスタックを示す図。 比較例で用いた単セル断面およびインターコネクタ面外観を示す図。

はじめに図１を用いて扁平円筒型セルの構造を説明する。
固体電解質１０の外周にカソード２０を、内周にアノード３１を形成し、アノード電流を外部に取り出すためにアノードと電気的に接続したインターコネクタ４０が形成されている。なお、インターコネクタ４０と外周のカソード２０は電気的に絶縁されている。アノード３１の内側にはセルの強度向上、ガス拡散性向上のために多孔質構造のアノード補助電極３０を設けている。また、カソードの外周に抵抗低減を図りかつガス供給を妨げない多孔質構造のカソード補助電極２１を設けている。

図１に示したセルでは、燃料ガスはセル端部からセル内側の内層３０に供給される。供給された燃料はアノードで酸化されつつセル内を流れ、反対方向のセル端部から排出される。一般的に空気が用いられる酸化ガスは、セルの外側に供給される。セルの構成、積層構造およびガス供給／排出マニホールドの配置状況により酸化反応のガスはセルの長軸方向に沿って供給する場合やセルの側面方向から供給する場合などがある。

用いる材料としては、固体電解質にはイットリウム安定化ジルコニア（ＹＳＺ）を用いることができる。アノードには電子伝導体と固体電解質の複合材料、例えば電子伝導体のニッケルと固体電解質のＹＳＺからなる多孔質のサーメット（金属とセラミクスの焼結体）を、カソードはランタンマンガナイト（ＬａＭｏＯ₃）、インターコネクタとしてはランタンクロマイト（ＬａＣｒＯ₃）を用いることができる。アノード補助電極３０、カソード補助電極２１としては、ニッケルなどの多孔質伝導材料を用いることができる。

本実施例の扁平円筒形セルでは、インターコネクタ４０は図１に示したように扁平円筒型セルのインターコネクタ形成面において、短辺方向の中央領域に形成されたカソード２０を挟んでその両側に配置されている。このように、インターコネクタを短辺方向の中央領域に形成されたカソード２０を挟んでその両側に配置した構成とすることでインターコネクタ形成面の中央領域も発電に寄与することができる。その結果、扁平円筒型セルのインターコネクタ形成面とその反対側の面の両面が発電に寄与するため、発電量を増加することができる。

次に、図１に示した扁平円筒型セルの接続構造の例を図２に示す。図２では、扁平円筒型セルの中心軸が一本となるように配置した例であり、扁平円筒型セルのインターコネクタ形成面に対して１つの扁平円筒型セルが接続された構成である。

図２の接続構造では、インターコネクタ形成面の中央領域に形成されたカソード２０に供給される酸化剤ガスの流路幅は、インターコネクタの厚み分となり、電流密度を大きな条件として運転する場合にはカソード２０へのガス供給が不足し、電極反応が十分に速く進行しないことがある。これに対する扁平円筒型セルの接続構造の変形例を図３に示す。
この例では、扁平円筒形セルのインターコネクタ形成面の２列のインターコネクタに対して、図３に示したように２つの扁平円筒形セルがそれぞれ接続された構成としている。すなわち、扁平円筒型セルの一つの面にインターコネクタを介して２つの扁平円筒型セルが接続された構成である。この際、１つの扁平円筒型セルに接続された２つの扁平円筒型セルの間には空間５０が形成されるようにする。この空間５０に酸化剤ガスである空気が供給されることで、扁平円筒型セルのインターコネクタ形成面の中央領域に形成されているカソードに対する酸化剤ガスの供給を確保した構成となっている。このように、図３に示した接続構成では、中央領域に形成されたカソード面への反応ガスの拡散が良好となり、高出力密度が可能な燃料電池とすることができる。

上記の例では、固体電解質の内周の電極をアノードとし、外周の電極をカソードとした例で説明したが、内周をカソード、外周をアノードとしても良い。

本実施形態の燃料電池において、好ましいインターコネクタの配置は以下である。
インターコネクタがセルの短辺方向に少なくとも２列形成されており、インターコネクタ形成面の投影面において、セルの短辺長さをＬとしたとき、インターコネクタの短辺長さがＬ／５以下かつセル短辺方向の端部からその中央方向にＬ／４以下の範囲にインターコネクタを形成することが好ましい。さらに、セルのインターコネクタ面において、外周側の電極がセルの中心点を含み、インターコネクタ面積の累積値の少なくとも２倍以上となるように形成することが好ましい。これらにより、セルのインターコネクタ側の面においても外側電極の面積を十分に確保でき、セルあたりの発電量増加に貢献することができる。

また、セルの短辺方向に少なくとも２列形成されたインターコネクタが、それぞれ長辺方向に複数個に分割されていることが好ましい。これによりインターコネクタ間に形成されている電極へ供給するガスについて、側面からのガス拡散も良好にできる。

本実施形態の燃料電池は、燃料電池と制御部、燃料発生器、電源部を含む燃料電池発電システムとすることができる。これにより、安定で高出力密度の燃料電池発電システムを提供することができる。

以下、本発明の燃料電池の実施形態について、実施例、比較例を用いて説明する。

（実施例１）
セルの長さが縦１９０mm、横６０mmの扁平円筒セルにおいて、片側面にインターコネクタを形成している。インターコネクタは長さ６０mm、幅１０mmであり図１に示す通り短辺の両端部から１２mmまでの範囲に配置されている。２列のインターコネクタはセルの長辺方向に２分割されており、その合計は４つである。なお図１のインターコネクタ面外観図では補助電極を除いて図示している。

２列のインターコネクタ間には電極を形成している。インターコネクタ面積の累計に対するインターコネクタ面の電極面積の比は約２.４である。

上記の単セルを大容量化するため、複数セルを用意し、電気的に接続および積層を実施した。積層は図３に示す通りにセルの中心軸が一本となるように実施した。
この積層電池を実施例１とした。

（実施例２）
実施例１と同じ単セルを用いて図３に示す構造で積層を行った。図２は積層スタックの一部を示す。図２では、着目するセルの２列のインターコネクタが、１列ずつ別々に隣接するセルと電気的に接続される方式である。この積層方法によりセルのインターコネクタ間に形成された電極の周辺部には反応ガスが拡散するに十分な空間が確保できることになる。

（比較例１）
図４に示す通りにセルの長さが縦１９０mm、横６０mmの扁平円筒セルにおいて、片側面に３列からなる長さ１４４mm、幅１０mmのインターコネクタを形成した。インターコネクタの間には電極を配置している。なお図４のインターコネクタ面外観図では補助電極を除いて図示している。本セルのインターコネクタ面積に対するインターコネクタ面電極面積の比は１.４である。

上記セルを複数セル用意し、電気的に接続して積層構造とした。積層は図５に示す通りにセルの中心軸が一本となるようした。
この積層電池を比較例１とした。

（比較例２）
比較例１と同じ単セルを用いて図６に示す構造で積層を行った。本積層構造は実施例２と基本的に同様である。本セルは３列のインターコネクタを有するため、中央のインターコネクタを除く端部側のインターコネクタを隣接するセルに電気的に接続するように積層を行った。本積層電池を比較例２とした。

上記の実施例１、２および比較例１、２について単セルおよび積層電池の出力特性を比較した。積層電池においては３６セルを用いてスタックを構成した。実施例２および比較例２における積層端部には、集電構成維持用の電気伝導を確保するためのダミーセルを配置した。

性能評価は其々の電極面積に対して０.５Ａ／cm²に相当する電流を取り出した時の単セル電圧およびスタック平均電圧にて評価した。燃料利用率は８５％、酸素利用率は３０％で行った。単セルの電圧およびスタックの平均セル電圧を表１に示す。

表１の単セル結果より、実施例１および２は同一の構造であるため、セル性能も同じである。同様に比較例１および２もそのセル性能は同じであった。

比較例と実施例とを比較すると、比較例の電圧がやや低いがほぼ同等レベルである。しかし、比較例は実施例よりもインターコネクタ面積が大きい分、電極面積が相対的に小さく、その結果セル出力は小さくなる。よって出力密度で比較すると比較例は実施例に劣ることが判った。

一方、スタックの平均セル電圧の比較では、実施例２は実施例１よりも大幅に電圧が高くなることが確認された。これはセル外側電極周囲の空間が確保できる構成としたため、反応ガスの拡散が良好となったためと考えることができる。同様に比較例１よりも比較例２の方が、実施例と同様の理由により性能向上がみられた。しかしセルあたりの出力は実施例よりも大幅に小さく、これはインターコネクタ面に形成する電極面積の大小の影響と考えることができる。

以上の結果より、本発明ではインターコネクタの配置を工夫することにより電極面積を最大化し、セルの出力密度向上が可能であることが判った。さらにガス拡散性を良好とする積層方法を採用することにより、高電流密度においてもスタックとして高い出力を得られることが判った。

１ 燃料電池単セル
１０ 固体電解質
２０ カソード
２１ カソード補助電極
３０ アノード補助電極
３１ アノード
４０ インターコネクタ

Claims (6)

1. 断面が扁平形状の複数の扁平円筒型セルがインターコネクタを介して接続された構成を備える燃料電池において、
   前記扁平円筒型セルは、固体電解質と、前記固体電解質の内周に形成された第１の電極と、前記固体電解質の外周に形成された第２の電極と、前記第１の電極と接続されたインターコネクタを備え、
   前記インターコネクタは、インターコネクタ形成面の短辺方向の中央領域に形成された第２の電極を挟んでその両側に配置されていることを特徴とする燃料電池。
2. 請求項１において、扁平円筒型セルの一つの面に前記インターコネクタを介して少なくとも２つの扁平円筒型セルが接続され、前記２つの扁平円筒型セルの間に前記中央領域に形成された第２の電極に対して燃料ガスまたは酸化剤ガスを供給するための空間が設けられた構成を備えることを特徴とする燃料電池。
3. 請求項１において、前記インターコネクタ形成面の投影面において、セルの短辺長さをＬとしたとき、インターコネクタの短辺長さがＬ／５以下かつセル短辺方向の端部から中央方向にＬ／４以下の範囲に前記インターコネクタが形成されていることを特徴とする燃料電池。
4. 請求項１において、インターコネクタ形成面に形成された第２の電極の面積が前記インターコネクタの面積の少なくとも２倍以上であることを特徴とする燃料電池。
5. 請求項１において、インターコネクタ形成面に形成された少なくとも２列の前記インターコネクタが、それぞれ扁平円筒型セルの長辺方向に複数個に分割されていることを特徴とする燃料電池。
6. 請求項１に記載の燃料電池と制御部、燃料発生器および電源部を含むことを特徴とする燃料電池発電システム。