JP2013199394A

JP2013199394A - 改質装置

Info

Publication number: JP2013199394A
Application number: JP2012067552A
Authority: JP
Inventors: Shohei Matsumoto; 祥平松本; Hideto Kubo; 秀人久保; Shuji Yumoto; 修士湯本; Koji Yoshihara; 康二吉原; Hirofumi Fujiwara; 弘文藤原; Susumu Kojima; 進小島
Original assignee: Toyota Industries Corp
Current assignee: Toyota Industries Corp
Priority date: 2012-03-23
Filing date: 2012-03-23
Publication date: 2013-10-03

Abstract

【課題】改質触媒の改質可能温度への到達時間の短縮化を図ることが可能で、装置自体のコンパクト性や圧損という観点においても優れた改質装置を提供すること。
【解決手段】本発明の改質装置は、改質触媒と酸化触媒とを有する触媒ユニットと、渦巻き状に巻かれて配置された導電性部材を有して構成される電気加熱式ヒーターとを具備し、触媒ユニットは、改質触媒及び酸化触媒の各触媒の触媒粒子を担持する担持体と、該担持体を支持する基材とを有し、各触媒の触媒粒子と担持体と基材との少なくともいずれか１つが導電性材料を含んで形成され、電気加熱式ヒーターは、触媒ユニットの上流側にて触媒ユニットに隣接して配置され、電気加熱式ヒーターの導電性部材に交流電流を通電することで、該導電性部材を加熱するとともに、導電性部材への交流電流の通電にてもたらされる電磁誘導により触媒ユニットに電流を誘起させて触媒ユニットを加熱する。
【選択図】図１

Description

本発明は、燃料電池や内燃機関の吸気／排気系などに供給する水素を生成すべく、少なくとも水素を一構成成分として含む燃料（以下、水素系燃料と称す）を改質して水素を生成する改質装置に関する。

近年、環境のクリーン化などの観点から、水素系燃料と空気とを含む混合ガスを取り入れて、改質反応を行う触媒(以下、改質触媒という）を使用して該混合ガスを改質して水素ガスを生成する改質装置の開発が進められている。このような改質装置における課題の一つに、改質触媒における改質反応は改質触媒温度が高温に昇温された際に起こるがゆえに、改質触媒温度の昇温に相当の時間を要する場合には、水素ガスの供給を必要とする装置の始動の遅延がもたらされてしまう、という課題がある。

このような課題を解決する一手段として、改質反応を促進させて水素ガス発生までに要する時間の短縮化を図るべく、通電により発熱する発熱体を改質触媒の上流側に配置し、さらに、取り入れられた混合ガスと発熱反応する触媒粒子を該発熱体に担持させる構成、すなわち、所謂電気加熱式触媒（ＥＨＣ）を改質触媒の上流側に配置する構成を有する改質装置が知られている（特許文献１参照）。このような改質装置の構成によれば、発熱体への通電によって発熱体自体が昇温されるとともに発熱体に担持された触媒粒子が昇温され、該触媒粒子と取り入れられた混合ガスとの発熱反応が促進されて、迅速に改質触媒を昇温させることができ、改質触媒の改質可能温度への到達時間の短縮化を図ることが可能となりうる。

特開２００２−１５４８０５号公報

ところで、上記のような改質装置の適用が期待される技術分野は拡大傾向にあり、改質触媒の改質可能温度への到達時間の更なる短縮化の要望がある。この要望に対する一解決手段とし、改質触媒の上流側への上記のような電気加熱式触媒の配設とともに、改質触媒の外周囲に別個の電気加熱式ヒーターを配設することにより、改質触媒の改質可能温度への到達時間のさらなる短縮化を図る構成が考えられる。また、混合ガスの流れ方向における電気加熱式触媒の長手方向長さの長寸化を図ることにより熱伝達面積を増大させて、改質触媒の改質可能温度への到達時間のさらなる短縮化を図る構成なども考えられる。しかしながら、このような構成においては、改質触媒の外周囲に別個の電気加熱式ヒーターを支持するための支持手段が必要になったり、あるいは、電気加熱式触媒の長手方向長さの長寸化が必要となるがゆえに、改質装置のコンパクト性や圧損などという観点において支障をもたらす場合がありうる。

本発明は上記課題に鑑み、改質触媒の改質可能温度への到達時間の更なる短縮化を図ることが可能な改質装置であって、装置自体のコンパクト性や圧損という観点においても優れた改質装置を提供することを目的とする。

請求項１に記載の発明によれば、少なくとも水素を一構成成分として含む水素系燃料を改質して水素を生成する改質装置であって、前記水素系燃料を改質して水素を生成する改質触媒と酸化雰囲気で酸化を行う酸化触媒とを有する触媒ユニットと、渦巻き状に巻かれて配置された導電性部材を有して構成される電気加熱式ヒーターとを具備する改質装置において、前記触媒ユニットは、前記改質触媒及び前記酸化触媒の各触媒の触媒粒子を担持する担持体と、該担持体を支持する基材とを有し、前記改質触媒及び前記酸化触媒の各触媒の触媒粒子と前記担持体と前記基材との少なくともいずれか１つが導電性材料を含んで形成され、前記電気加熱式ヒーターは、前記触媒ユニットの上流側にて前記触媒ユニットに隣接して配置され、前記電気加熱式ヒーターの導電性部材に交流電流を通電することで、該導電性部材を加熱するとともに、該導電性部材への交流電流の通電にてもたらされる電磁誘導により前記触媒ユニットに電流を誘起させて触媒ユニットを加熱する、改質装置が提供される。

すなわち、請求項１に記載の発明では、電気加熱式ヒーターを触媒ユニットの上流側に配置して、該電気加熱式ヒーターを通電することで加熱させて、触媒ユニットに取り入れられる混合ガスを昇温して、触媒ユニットを構成する各触媒の所定温度への迅速な昇温を可能とする。さらに、本発明においては、触媒ユニットを構成する改質触媒及び酸化触媒の各触媒の触媒粒子と担持体と基材との少なくともいずれか１つが導電性材料を含んで構成されるものとして、また、電気加熱式ヒーターが、渦巻き状に巻かれて配置された導電性部材を有して構成されるものとし且つ触媒ユニットの上流側にて触媒ユニットに隣接して配置されるものとして、このような電気加熱式ヒーターの導電性部材に交流電流を通電するようにすることで、渦巻き状に巻かれた導電性部材に交流電流が通電されることによりもたらされる電磁誘導現象にて触媒ユニットに誘導電流を誘起させることができ、該誘導電流により触媒ユニットを加熱することを可能とする。すなわち、本発明によれば、触媒ユニットを構成する各触媒に対して、加熱された混合ガスからの熱伝達による昇温を可能にするとともに、触媒ユニットに誘起された誘導電流による加熱いわゆる誘導加熱による昇温をも可能とすることで、触媒ユニットを構成する各触媒の所定温度への、より迅速な昇温を可能とする。さらに本発明の構成においては、改質触媒の外周囲に別個の電気加熱式ヒーターを支持するための支持手段は必要なく、また、電気加熱式ヒーターの長手方向の長寸化も必要なく、改質装置のコンパクト性や圧損などという観点においても優れている。

請求項２に記載の発明によれば、前記電気加熱式ヒーターは、前記導電性部材が触媒コート層を有して形成される電気加熱式触媒として構成される、請求項１に記載の改質装置が提供される。

請求項３に記載の発明によれば、前記基材はメタル基材である、請求項１または請求項２に記載の改質装置が提供される。

請求項４に記載の発明によれば、前記酸化触媒は、前記改質触媒よりも上流側に配置される、請求項１から請求項３のいずれか一つの請求項に記載の改質装置が提供される。

各請求項に記載の発明によれば、触媒ユニットを構成する各触媒に対して、加熱された混合ガスからの熱伝達による昇温を可能にするとともに、触媒ユニットに誘起された誘導電流による加熱いわゆる誘導加熱による昇温をも可能とすることで、より迅速な改質触媒の改質可能温度への昇温を図ることが可能で、且つ、装置自体のコンパクト性や圧損という観点においても優れた改質装置を提供することを可能にする、という共通の効果を奏する。

本発明の改質装置の一実施形態を示す構成図である。図１中のＸ−Ｘにおける電気加熱式ヒーターの断面図である。本発明による触媒ユニットに対する誘導加熱の説明図である。電気加熱式ヒーター制御の一実施形態を示すフローチャートである。

以下、添付図面を用いて本発明に係る改質装置の実施形態について説明する。図１は、本発明の改質装置の一実施形態を示す構成図である。図２は、図１中のＸ−Ｘにおける電気加熱式ヒーターの断面図である。図３は、本発明による触媒ユニットに対する誘導加熱の説明図である。図４は、電気加熱式ヒーター制御の一実施形態を示すフローチャートである。図１から図４の各図において、１は改質装置、２は改質触媒、３は酸化触媒、４は外装筐体、５は入口部、６は出口部、７は外周壁部、８は上流側通路、９は下流側通路、１０は電気加熱式ヒーター、２０は触媒ユニットをそれぞれ示す。

図１に示される実施形態における改質装置１は、少なくとも水素を一構成成分として含む水素系燃料を改質して水素を生成する改質装置であって、電気加熱式ヒーター１０と、触媒ユニット２０と、電気加熱式ヒーター１０と触媒ユニット２０とを内部に収容する外装筐体４とを有して構成される。触媒ユニット２０は、水素系燃料を改質して水素を生成する改質触媒２と、改質触媒２よりも上流側に配設されて酸素雰囲気で部分酸化や完全酸化などの酸化を行う酸化触媒３とを有して構成される。そして、外装筐体４は、酸化触媒３よりも上流側に配設された上流側通路８から水素系燃料を空気とともに混合ガスとして取り入れる入口部５と、生成された改質ガスを改質触媒２よりも下流側に配設された下流側通路９に放出する出口部６と、電気加熱式ヒーター１０及び触媒ユニット２０の外周囲を取り囲む外周壁部７とを有して構成される。さらに図１に示される実施形態においては、外装筐体４の内部であって酸化触媒３の上流側に、入口部５から取り入れられた混合ガスを加熱して酸化触媒３の昇温を促進する電気加熱式ヒーター１０が配設される。尚、本実施形態においては、酸化触媒３は改質触媒２よりも上流側に分離して配設されるように構成されるが、これに限られることはなく、改質触媒２と酸化触媒３とが分離されることなく一体的に配設されるように構成されてもよい。また、本発明においては、触媒ユニット２０を構成する改質触媒と酸化触媒の各触媒の触媒粒子と担持体と基材との少なくともいずれか１つが導電性材料を含んで構成されるものとする。たとえばメタル基材をもちいると後述するとおり基材全体に誘導電流が流れるため好ましい。また導電性材料の粒子を混ぜたコージェライト基材や、担体を用いることもできる。触媒粒子と導電性材料の粒子を混ぜてもよい。

改質触媒２は、上流側流路８から取り入れられた水素系燃料を改質して水素を生成するという役割を果たすものであり、水素系燃料を改質するための触媒粒子が配置される。本実施形態における改質触媒２は、ハニカム構造にて形成され、取り入れられた混合ガスが流れる方向に沿って形成されている複数の流路を有するものとされる。そして、改質触媒２の触媒粒子は担持体に担持されているものとされ、該担持体は、例えば酸化アルミニウムで形成され、基材にて支持されるものとする。また、取り入れられた水素系燃料を改質するための触媒粒子の金属としては、白金やルテニウム等の貴金属や、あるいは、ニッケルやコバルト等の卑金属を例示することができるが、これらに限られることはなく、取り入れられた水素系燃料の改質をもたらしうるような任意の金属から構成されることができる。

一方で、酸化触媒３は、改質触媒２よりも上流側に配設されて酸素雰囲気で酸化を行うものであり、入口部５から水素系燃料とともに取り入れられる空気中の酸素を用いて水素系燃料の一部を燃焼して、該燃焼により生じた熱を用いて下流側に配置された改質触媒２の改質可能温度への昇温を促進する役割を果たすものであり、上流側流路８から取り入れられた水素系燃料の一部を、部分酸化や完全酸化などの酸化をさせるための触媒粒子が配置される。本実施形態における酸化触媒３は、改質触媒２と同様にハニカム構成にて形成され、取り入れられた混合ガスが流れる方向に沿って形成されている複数の流路を有するものとされる。そして、酸化触媒３の触媒粒子についても、改質触媒２と同様に担持体に担持されているものとされ、該担持体は、例えば酸化アルミニウムで形成され、基材にて支持されるものとする。取り入れられた水素系燃料を酸化するための触媒粒子の金属としては、白金等の貴金属や鉄等の卑金属を例示することができるが、これらに限られることはなく、取り入れられた燃料の酸化をもたらしうるような任意の金属から構成されることができる。

電気加熱式ヒーター１０は、外装筐体４の内部であって触媒ユニット２０の上流側に配設され、入口部５から取り入れられた混合ガスを加熱して触媒ユニットの昇温を促進する役割を果たす。このような電気加熱式ヒーターとして本実施形態においては、電気加熱式触媒(ＥＨＣ)が配設される。この電気加熱式触媒は、触媒コート層が形成された担体基材と、該担体基材を電気的に加熱する加熱手段とを備えて構成され、入口部５から水素系燃料とともに取り入れられる空気中の酸素を用いて水素系燃料の一部を燃焼して、該燃焼により生じた熱を用いて混合ガスを加熱して、下流側に配置された触媒ユニット２０を構成する酸化触媒３や改質触媒２のそれぞれの触媒の所定温度への昇温を促進する役割を果たす。

尚、本実施形態においては、この電気加熱式触媒１０は、触媒ユニット２０が所定温度に昇温されるまでの間において補助的に使用されるものとされ、触媒ユニット２０が所定温度に昇温された後においては通電が停止され、その使用が停止されるものとする。また、本実施形態においては、触媒ユニット２０が所定温度に昇温されるまでの間の昇温促進手段として電気加熱式触媒を配置するが、これに限られることはなく、入口部５を介して取り入れられた混合気を、通電などすることにより加熱しうるような機能を有する電気加熱式ヒーターであれば、どのようなヒーターが使用されてもよい。

また、本実施形態における触媒ユニット２０においては、改質触媒２及び酸化触媒３の外周囲には、図示しない断熱材が配設される。断熱材を改質触媒２及び酸化触媒３の外周囲に配設することにより、これらの触媒からの放熱を抑制することを可能とする。尚、改質触媒２や酸化触媒３あるいは外装筐体４の設計仕様や性能仕様などの観点から、このような改質触媒２及び酸化触媒３の外周囲に配設される断熱材は本改質装置の構成要素から排除されてもよい。

上記のような触媒ユニット２０と電気加熱式ヒーター１０とを有して構成される本実施形態における改質装置１においては、触媒ユニット２０の温度が、酸化反応や改質反応を可能とする所定温度よりも低いような低温状態にあるような場合に、電気加熱式ヒーター１０への通電がなされて触媒ユニットの所定温度への迅速な昇温が行われる。そして、酸化可能温度に昇温された酸化触媒３における酸化反応による反応熱を利用して、改質反応を行う改質触媒２を昇温して改質反応を促進させる、いわゆるオートサーマル方式の改質制御が実行される。

ところで、先にも述べたように、改質装置の適用が期待される技術分野は拡大傾向にあり、改質触媒の改質可能温度への到達時間のさらなる短縮化の要望がある。そして、このような要望に対する一解決手段として、例えば、電気加熱式ヒーターの長手方向長さ（すなわち流れ方向の長さ）を長寸化することで熱伝達面積を増大させることが考えられるが、このことは、改質装置のコンパクト性や圧損などという観点において支障をもたらす場合もありうる。

このことに基づいて、発明においては、改質触媒の改質可能温度への到達時間の更なる短縮化を図ることが可能な改質装置であって、装置自体のコンパクト性や圧損という観点においても優れた改質装置を提供することを目的とする。

このような目的を実現すべく本発明の改質装置においては、電気加熱式ヒーター１０を触媒ユニット２０の上流側に配置して、該電気加熱式ヒーター１０を通電することで加熱させて、触媒ユニット２０に取り入れられる混合ガスを昇温して、触媒ユニット２０を構成する各触媒の所定温度への迅速な昇温を可能とする。さらに、本発明においては、触媒ユニット２０を構成する改質触媒２及び酸化触媒３の各触媒の触媒粒子と担持体と基材との少なくともいずれか１つが導電性材料を含んで構成されるものとして、また、電気加熱式ヒーター１０が、渦巻き状に巻かれて配置された導電性部材１３を有して構成されるものとし且つ触媒ユニット２０の上流側にて触媒ユニット２０に隣接して配置されるものとする。

図２は、電気加熱式ヒーター１０の一実施形態を示す図であり、図１中のＸ−Ｘにおける電気加熱式ヒーター１０の断面図である。図２に示されるごとく、本実施形態において電気加熱式ヒーター１０は、中心電極部１１と、外筒１２と、該外筒１２内においては渦巻き状に巻かれて配置されて中心電極部１１と電気的に接続される導電性部材１３と、該導電性部材１３に沿って配置される波形薄板１４とを有して構成される。すなわち導電性部材１３はコイル状の構成になっている。そして、本電気加熱式ヒーター１０においては、中心電極部１１と外筒１２との間に電圧が印加されることにより発熱がもたらされる。

本発明においては、このように構成された電気加熱式ヒーター１０の導電性部材１３に、直流電流ではなく交流電流を通電するものとする。先に述べたような本発明における触媒ユニット２０は電気加熱式ヒーター１０に隣接して配置され、また、触媒ユニット２０を構成する改質触媒及び酸化触媒の各触媒の触媒粒子と担持体と基材との少なくともいずれか１つが導電性材料を含んで構成されるものとされるので、渦巻き状に巻かれた導電性部材１３に交流電流を通電することで、もたらされる電磁誘導現象にて触媒ユニット２０に誘導電流を誘起させることができ、該誘導電流により触媒ユニット２０を加熱することを可能とする。

すなわち、本発明によれば、触媒ユニット２０を構成する各触媒に対して、加熱された混合ガスからの熱伝達による昇温を可能にするとともに、触媒ユニット２０に誘起された誘導電流による加熱いわゆる誘導加熱による昇温をも可能とすることで、触媒ユニット２０を構成する各触媒の所定温度への、より迅速な昇温を可能とする。さらに本発明の構成においては、例えば、熱伝達面積を増大させるべく電気加熱式ヒーター１０の長手方向（混合ガスの流れ方向）の長寸化も必要なく、改質装置のコンパクト性や圧損などという観点においても優れている。

図３は、本発明による触媒ユニットに対する誘導加熱の説明図である。図３に示される如く、交流電源３０を使用して渦巻き状に巻かれた導電性部材１３に電圧を印加して渦状の交流電流を通電する場合において、例えば、電流が矢印Ａの方向に流れる場合においては、電流方向Ａに対して垂直で且つ矢印Ｂの方向に向かう（すなわち、触媒ユニット２０の方に向かう）磁界が発生するような磁界の変化がもたらされる。そして、この磁界の変化に起因して触媒ユニット２０には、もたらされた磁界を打ち消す方向すなわち矢印Ｃにて示される方向に誘導電流が誘起され、該誘導電流に起因してもたらされるジュール熱により触媒ユニット２０を加熱することが可能となる。

図４は、本発明の改質装置における電気加熱式ヒーター制御の一実施形態を示すフローチャートである。尚、図４に示される電気加熱式ヒーター制御を実行するに当たって、触媒ユニット２０には、該触媒ユニット２０の温度を検出する熱電対３１が配設されるものとする。

図４に示される実施形態における電気加熱式ヒーター制御においては、電気加熱式触媒１０は、触媒ユニット２０が、解析評価や評価試験の結果に基づき予め決定された所定温度に昇温されるまでの間において補助的に使用されるものとされ、触媒ユニット２０が所定温度に昇温された後においては通電が停止され、その使用が停止されるものとする。

図４に示される実施形態における電気加熱式ヒーター制御においては、まず、ステップ１０１にて、触媒ユニット２０に配置された熱電対３１を使用して触媒ユニット２０の温度が検出され、検出された触媒ユニット２０の温度が、解析評価や評価試験の結果に基づき予め決定された所定温度よりも低いか否かが判定される。ここで、検出された触媒ユニット２０の温度が所定温度よりも高いと判断されると、本制御は終了される。一方で、検出された触媒ユニット２０の温度が所定温度よりも低いと判断されると、ステップ１０２に進み、交流電源３０がＯＮされ、渦巻き状に巻かれた導電性部材１３に電圧が印加されて渦状の交流電流が通電される。ステップ１０２に続くステップ１０３にては、触媒ユニット２０に配置された熱電対３１を使用して触媒ユニット２０の温度が監視される。そして、ステップ１０３にて触媒ユニット２０の温度が所定温度に達したと判断されると、続くステップ１０４に進み、交流電源３０がＯＦＦされて、本制御が終了される。

尚、本実施形態においては、電気加熱式ヒーター１０に対する通電の必要性を判断する閾値となる所定温度を触媒ユニット２０の温度として構成するものとしているが、これに限られることはなく、例えば酸化触媒３及び改質触媒２のそれぞれに対して熱電対を配置することで、該所定温度を酸化触媒３の温度として構成するものとされてもよく、あるいは、該所定温度を改質触媒２の温度として構成するものとされてもよい。

以上の説明から理解されうるごとく、上述したような本発明の改質装置によれば、触媒ユニットを構成する各触媒に対して、加熱された混合ガスからの熱伝達による昇温を可能にするとともに、触媒ユニットに誘起される誘導電流による加熱いわゆる誘導加熱による昇温をも可能とすることで、装置自体のコンパクト性や圧損を損ねることなく、より迅速な改質触媒の改質可能温度への昇温を図ることを可能とする。

１改質装置
２改質触媒
３酸化触媒
４外装筐体
５入口部
６出口部
７外周壁部
８上流側通路
９下流側通路
１０電気加熱式ヒーター
２０触媒ユニット

Claims

少なくとも水素を一構成成分として含む水素系燃料を改質して水素を生成する改質装置であって、
前記水素系燃料を改質して水素を生成する改質触媒と酸化雰囲気で酸化を行う酸化触媒とを有する触媒ユニットと、渦巻き状に巻かれて配置された導電性部材を有して構成される電気加熱式ヒーターとを具備する改質装置において、
前記触媒ユニットは、前記改質触媒及び前記酸化触媒の各触媒の触媒粒子を担持する担持体と、該担持体を支持する基材とを有し、前記改質触媒及び前記酸化触媒の各触媒の触媒粒子と前記担持体と前記基材との少なくともいずれか１つが導電性材料を含んで形成され、
前記電気加熱式ヒーターは、前記触媒ユニットの上流側にて前記触媒ユニットに隣接して配置され、
前記電気加熱式ヒーターの導電性部材に交流電流を通電することで、該導電性部材を加熱するとともに、該導電性部材への交流電流の通電にてもたらされる電磁誘導により前記触媒ユニットに電流を誘起させて触媒ユニットを加熱する、改質装置。
前記電気加熱式ヒーターは、前記導電性部材が触媒コート層を有して形成される電気加熱式触媒として構成される、請求項１に記載の改質装置。
前記基材はメタル基材である、請求項１または請求項２に記載の改質装置。
前記酸化触媒は、前記改質触媒よりも上流側に配置される、請求項１から請求項３のいずれかに一つの請求項に記載の改質装置。