CN112984535A - 一种高效催化碳烟燃烧的电气化方法及系统 - Google Patents

Abstract

本发明揭示了一种高效催化碳烟燃烧的电气化方法及系统。所述高效催化碳烟燃烧的电气化方法，包括：提供导电催化剂与碳烟颗粒混合物；将所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物置于反应室内，并使所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物通电；向所述反应室内通入空气或含O₂的混合气体，其中，所述混合气体包括质量比为1∶9的O₂与N₂或O₂与Ar；利用电流流经导电催化剂产生电热效应，并通过控制输入电功率的线性增加，进而高效催化氧化碳烟进行燃烧。本发明提供的高效催化碳烟燃烧的电气化方法，在电驱动催化反应中，通过线性增加功率，可实现短时间内碳烟颗粒快速燃烧去除，可在低温下(<100℃)5分钟内快速实现50％以上碳烟的燃烧，无需外加热源，减少能源损耗。

Description

一种高效催化碳烟燃烧的电气化方法及系统

技术领域

本发明属于污染物催化反应技术领域，具体涉及一种高效催化碳烟燃烧的电气化方法及系统。

背景技术

柴油车碳烟颗粒极易进入人体呼吸道，引发各种呼吸系统和心血管疾病，也是雾霾天气的重要成因之一。催化燃烧法是去除碳烟最有效的方法之一，该方法通过催化剂降低碳烟的燃烧温度，利用柴油车尾气的温度实现碳烟燃烧，无需外加能源，能量效率高。在催化剂作用下，碳烟的起燃温度最低可降至150℃(Appl.Catal.B2017，218，32-45)。但是，由于城市交通拥堵，机动车频繁处于启动和怠速状态下，排放的尾气温度经常处于100℃左右(SAEInt.2018-01-0223)，温度过低无法催化碳烟燃烧。通过外加热的方法可以提升尾气温度至催化碳烟燃烧的温度，但过程响应慢且能耗高。CN109999658A公开了一种电驱动催化反应装置及其应用，该装置可利用电场驱动催化反应的进行并适用于催化空气污染物燃烧反应，包括碳烟颗粒物在恒定电压下的氧化。但是，该反应并未达到短时间快速去除的效果。

发明内容

本发明的主要目的在于提供一种高效催化碳烟燃烧的电气化方法及系统，以克服现有技术中存在的不足。

为实现前述发明的目的，本发明实施例采用的技术方案包括：

本发明实施例提供了一种高效催化碳烟燃烧的电气化方法，包括：

提供导电催化剂与碳烟颗粒混合物；

将所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物置于反应室内，并使所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物通电；

向所述反应室内通入空气或含O₂的混合气体，其中，所述混合气体包括质量比为1∶9的O₂与N₂或O₂与Ar；

利用电流流经导电催化剂产生电热效应，并通过控制输入电功率的线性增加，进而高效催化氧化碳烟进行燃烧。

进一步地，所述导电催化剂包括ITO、X/ITO、ATO、X/ATO或LaMO₃钙钛矿中的一种或几种，其中，X为K，Co，Ni，Mn的一种或几种，M为Co、Ni的一种或几种；

更进一步地，所述导电催化剂的电导率为10^-4-10²S/m。

进一步地，通过所述导电催化剂的电流大小为0-10A。

进一步地，所述导电催化剂与碳烟颗粒的质量比为5-20∶1。

进一步地，所述电功率的线性增加的速率为0.05～10W/min。

进一步地，所述电功率的初始功率为0，终点功率为10～180W。

本发明实施例还提供了一种高效催化碳烟燃烧的电气化系统，包括：

反应室，所述反应室具有至少一进气口和至少一出气口，并且所述反应室内还固定设置有导电催化剂与碳烟颗粒混合物；

正极元件，以及，负极元件，所述正极元件、负极元件分别与导电催化剂及碳烟颗粒混合物的两端电连接。

进一步地，所述的高效催化碳烟燃烧的电气化系统，还包括：

导电滤芯，其设置于所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物两端，至少用以对所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物进行固定；优选的，所述正极、负极分别与导电催化剂及碳烟颗粒混合物两端的导电滤芯接触，进而与导电催化剂及碳烟颗粒混合物实现电连接；优选的，所述导电滤芯包括铜滤芯。

进一步地，所述的高效催化碳烟燃烧的电气化系统，还包括：

温度测量元件，其设置于所述正极或负极中，至少用以对所述正极或负极与导电滤芯接触处的温度进行测量；优选的，所述温度测量元件包括热电偶。

与现有技术相比，本发明具有如下有益效果：

本发明高效催化碳烟燃烧的电气化方法及系统，在电驱动催化反应中，通过线性增加功率，可实现短时间内碳烟颗粒快速燃烧去除，可在低温下(<100℃)5分钟内快速实现50％以上碳烟的燃烧，无需外加热源，减少能源损耗。

附图说明

为了更清楚地说明本申请实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本申请中记载的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。

图1是本申请一实施方式中高效催化碳烟燃烧的电气化系统的结构示意图。

图2是本申请实施例2中碳烟转化率、电流、电压、功率及温度随时间变化图。

图3是本申请实施例3中碳烟转化率、电流、电压、功率及温度随时间变化图。

图4是本申请一实施方式中在紧接触条件或松接触条件下线性增加功率与传统程序升温的对比图。

附图标记说明：1、石英管，2、导电催化剂与碳烟颗粒混合物，3、铜滤芯，4、不锈钢电极，5、直流电源正极，6、直流电源负极，7、热电偶，8、保温层，9、套管，91、出气口，92、进气口，10、密封圈。

具体实施方式

通过应连同所附图式一起阅读的以下具体实施方式将更完整地理解本发明。本文中揭示本发明的详细实施例；然而，应理解，所揭示的实施例仅具本发明的示范性，本发明可以各种形式来体现。因此，本文中所揭示的特定功能细节不应解释为具有限制性，而是仅解释为权利要求书的基础且解释为用于教示所属领域的技术人员在事实上任何适当详细实施例中以不同方式采用本发明的代表性基础。

鉴于现有技术中存在的不足，本案发明人经过长期反复实验发现，负载钾氧化锡锑(K/ATO)具备了一定的导电性，在通电状态下，K/ATO可快速催化氧化碳烟；一方面，电场促进负载钾氧化锡锑中晶格氧的快速迁移，从而增强其催化作用；另一方面，电场促进碳烟与催化剂的接触，促进反应的进行，进而提出了一种高效催化碳烟燃烧的电气化方法及系统，在电驱动催化反应中，通过线性增加功率，可实现短时间内碳烟颗粒快速燃烧去除。

如下将对该技术方案、其实施过程及原理等作进一步的解释说明。

本发明实施例的一个方面提供了一种高效催化碳烟燃烧的电气化方法，包括：

提供导电催化剂与碳烟颗粒混合物；

将所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物置于反应室内，并使所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物通电；

向所述反应室内通入空气或含O₂的混合气体，其中，所述混合气体包括质量比为1∶9的O₂与N₂或O₂与Ar；

利用电流流经导电催化剂产生电热效应，并通过控制输入电功率的线性增加，进而高效催化氧化碳烟进行燃烧。

在一些优选的实施例中，所述导电催化剂可以包括ITO、X/ITO、ATO、X/ATO、LaMO₃钙钛矿等中的一种或几种，但不局限于此；其中，X为K，Co，Ni，Mn的一种或几种，M为Co、Ni的一种或几种。

在一些优选的实施例中，所述导电催化剂的电导率为10^-4-10²S/m。

在一些优选的实施例中，所述的高效催化碳烟燃烧的电气化方法，包括：

将所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物置于反应室内，并使所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物分别与正极、负极电连接；

通过向所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物内通入电流的方式使所述导电催化剂加热而产生电热效应，并通过控制输入电功率的线性增加，从而在100℃以下实现碳烟的高效催化燃烧。

在一些优选的实施例中，通过所述导电催化剂的电流大小为0-10A。

在一些优选的实施例中，所述导电催化剂与碳烟颗粒的质量比为5-20∶1。

在一些优选的实施例中，所述电功率的线性增加的速率为0.05～10W/min。

在一些优选的实施例中，所述电功率的初始功率为0，终点功率为10～180W。

在一些优选的实施例中，所述的高效催化碳烟燃烧的电气化方法，还包括：在所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物两端设置导电滤芯，至少用以对所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物进行固定；优选的，所述电气化方法包括：将所述正极、负极分别与导电催化剂与碳烟颗粒混合物两端的导电滤芯接触，进而与导电催化剂与碳烟颗粒混合物实现电连接；优选的，所述导电滤芯包括铜滤芯。

在一些优选的实施例中，所述的高效催化碳烟燃烧的电气化方法，还包括：采用温度测量元件对所述正极或负极与导电滤芯接触处的温度进行测量；优选的，所述温度测量元件包括热电偶。

本发明实施例的另一个方面还提供了一种高效催化碳烟燃烧的电气化系统，包括：

反应室，所述反应室具有至少一进气口和至少一出气口，并且所述反应室内还固定设置有导电催化剂与碳烟颗粒混合物；

正极元件，以及，负极元件，所述正极元件、负极元件分别与导电催化剂及碳烟颗粒混合物的两端电连接。

在一些优选的实施例中，所述的高效催化碳烟燃烧的电气化系统，还包括：

导电滤芯，其设置于所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物两端，至少用以对所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物进行固定；优选的，所述正极、负极分别与导电催化剂及碳烟颗粒混合物两端的导电滤芯接触，进而与导电催化剂及碳烟颗粒混合物实现电连接；优选的，所述导电滤芯包括铜滤芯。

在一些优选的实施例中，所述的高效催化碳烟燃烧的电气化系统，还包括：

温度测量元件，其设置于所述正极或负极中，至少用以对所述正极或负极与导电滤芯接触处的温度进行测量；优选的，所述温度测量元件包括热电偶；

在一些优选的实施例中，所述正极或负极的材质包括不锈钢或铜。

在一些优选的实施例中，所述正极、负极与电源电连接。

本发明实施例中反应室的具体结构，包括石英管，所述石英管的外侧中部还套设有保温层，所述石英管的两端还分别设置有与石英管端部紧密连接的套管，且所述套管的内端面与所述保温层相抵；其中，一套管上设置有与套管连通是出气口，另一套管上设置有与套管连通的进气口。

在一些更为优选的实施例中，所述正、负极元件与套管之间以及套管与石英管之间均通过密封圈进行密封。

本发明实施例的另一个方面还提供了一种高效催化碳烟燃烧的电气化方法于柴油车尾气后处理中的应用。

本发明实施例提供的高效催化碳烟燃烧的电气化方法及系统，在电驱动催化反应中，通过线性增加功率，可实现短时间内碳烟颗粒快速燃烧去除。

实施例1

参阅图1，本发明实施例提供了一种高效催化碳烟燃烧的电气化系统，包括石英管1，且石英管1的中部对称设有两个用于紧紧夹住导电催化剂与碳烟颗粒混合物2的铜滤芯3；其中，两个铜滤芯3分别与两根一端开口的不锈钢电极4接触，且不锈钢电极4的两端分别连接直流电源正极5和直流电源负极6，并在其中一根不锈钢电极4中插入热电偶7，以测量不锈钢电极4与铜滤芯3接触处温度。

石英管1的外侧中部还套设有保温层8，石英管1的两端还分别设置有与石英管端部紧密连接的套管9，且套管9的内端面与保温层8相抵；其中，一套管9上设置有与套管9连通是出气口91，另一套管9上设置有与套管9连通的进气口92，且不锈钢电极4与套管9之间以及套管9与石英管1之间均通过密封圈10进行密封。

下述实施例中使用的高效催化碳烟燃烧的电气化系统，均为本实施例结构的高效催化碳烟燃烧的电气化系统，以下实施例中将不对高效催化碳烟燃烧的电气化系统的结构，进行具体阐述。

实施例2

采用商业化碳烟(德固赛公司，PrintexU)作为评价模型。将0.11g负载1％K氧化锡锑(1K/ATO)与碳烟(1K/ATO与碳烟质量比为10∶1)在研钵中研磨30min达到紧接触条件。将1K/ATO与碳烟混合物装入直径为6mm的石英管1的中心位置，其两端被直径为6mm的铜滤芯3紧紧夹住。两根一端开口直径为2mm的不锈钢管作为电极分别与两个铜滤芯3接触，另一端穿过一段三通并用橡胶塞固定。一根K型热电偶插入其中一根开口不锈钢电极4中以测量电极与铜滤芯接触处温度。不锈钢电极4两端分别连接直流电源正、负极。采用自编软件程序控制电流，电压或者功率，其控制条件为：初始功率为0，终点功率为10W，功率线性增加速率为0.1W/min。反应结果显示(如图2)，5min内在不超过100℃的条件下，51.62％的碳烟迅速燃烧，反应结束后总碳烟转化率为93.31％，CO₂选择性为91.81％。

实施例3

采用商业化碳烟(德固赛公司，PrintexU)作为评价模型。将0.11g负载1％K氧化锡锑与碳烟(1K/ATO与碳烟质量比为10：1)用抹刀混合2min达到松散接触条件。将1K/ATO与碳烟混合物装入直径为6mm的石英管1的中心位置，其两端被直径为6mm的铜滤芯3紧紧夹住。两根一端开口直径为2mm的不锈钢管作为电极分别与两个铜滤芯3接触，另一端穿过一段三通并用橡胶塞固定。一根K型热电偶插入其中一根开口不锈钢电极4中以测量电极与铜滤芯3接触处温度。不锈钢电极4两端分别连接直流电源正、负极。采用自编软件程序控制电流，电压或者功率，其控制条件为：初始功率为0，终点功率为10W，功率线性增加速率为0.1W/min。反应结果显示(如图3)，5min内在不超过100℃的条件下，31.49％的碳烟迅速燃烧，反应结束后总碳烟转化率为82.18％，CO₂选择性为89.17％。

实施例4

采用商业化碳烟(德固赛公司，PrintexU)作为评价模型。将0.11gLaCoO₃钙钛矿与碳烟(钙钛矿与碳烟质量比为10：1)在研钵中研磨30min达到紧接触条件。将负载钾氧化锡锑与碳烟混合物装入直径为6mm的石英管1的中心位置，其两端被直径为6mm的铜滤芯2紧紧夹住。两根一端开口直径为2mm的不锈钢管作为电极分别与两个铜滤芯3接触，另一端穿过一段三通并用橡胶塞固定。一根K型热电偶插入其中一根开口不锈钢电极4中以测量电极与铜滤芯3接触处温度。不锈钢电极4两端分别连接直流电源正、负极。采用自编软件程序控制电流，电压或者功率，其控制条件为：初始功率为0，终点功率为10W，功率线性增加速率为0.1W/min。反应结果显示，5min内在不超过100℃的条件下，30％的碳烟迅速燃烧，反应结束后总碳烟转化率为95％，CO₂选择性为91％。

实施例5

采用商业化碳烟(德固赛公司，PrintexU)作为评价模型。将0.11gLaCoO₃钙钛矿与碳烟(钙钛矿与碳烟质量比为10∶1)用抹刀混合2min达到松散接触条件。将负载钾氧化锡锑与碳烟混合物装入直径为6mm的石英管1的中心位置，其两端被直径为6mm的铜滤芯3紧紧夹住。两根一端开口直径为2mm的不锈钢管作为电极分别与两个铜滤芯3接触，另一端穿过一段三通并用橡胶塞固定。一根K型热电偶插入其中一根开口不锈钢电极4中以测量电极与铜滤芯3接触处温度。不锈钢电极4两端分别连接直流电源正、负极。采用自编软件程序控制电流，电压或者功率，其控制条件为：初始功率为0，终点功率为180W，功率线性增加速率为10W/min。反应结果显示，5min内在不超过100℃的条件下，30％的碳烟迅速燃烧，反应结束后总碳烟转化率为90％，CO₂选择性为91％。

对比例1

将实例1中1K/ATO与碳烟混合物分别进行线性增加功率和不同升温速率下程序升温下的实验对比，如图4所示，通过比较相同温度范围内线性增加功率方法和热催化氧化方法碳烟氧化的性能，可看出线性增加功率方法显著降低了碳烟的起燃温度，可实现在低温下短时间内碳烟的快速燃烧。

本发明的各方面、实施例、特征及实例应视为在所有方面为说明性的且不打算限制本发明，本发明的范围仅由权利要求书界定。在不背离所主张的本发明的精神及范围的情况下，所属领域的技术人员将明了其它实施例、修改及使用。

在本发明案中标题及章节的使用不意味着限制本发明；每一章节可应用于本发明的任何方面、实施例或特征。

在本发明案通篇中，在将组合物描述为具有、包含或包括特定组份之处或者在将过程描述为具有、包含或包括特定过程步骤之处，预期本发明教示的组合物也基本上由所叙述组份组成或由所叙述组份组成，且本发明教示的过程也基本上由所叙述过程步骤组成或由所叙述过程步骤组组成。

除非另外具体陈述，否则术语“包含(include、includes、including)”、“具有(have、has或having)”的使用通常应理解为开放式的且不具限制性。

应理解，各步骤的次序或执行特定动作的次序并非十分重要，只要本发明教示保持可操作即可。此外，可同时进行两个或两个以上步骤或动作。

此外，本案发明人还参照前述实施例，以本说明书述及的其它原料、工艺操作、工艺条件进行了试验，并均获得了较为理想的结果。

尽管已参考说明性实施例描述了本发明，但所属领域的技术人员将理解，在不背离本发明的精神及范围的情况下可做出各种其它改变、省略及/或添加且可用实质等效物替代所述实施例的元件。另外，可在不背离本发明的范围的情况下做出许多修改以使特定情形或材料适应本发明的教示。因此，本文并不打算将本发明限制于用于执行本发明的所揭示特定实施例，而是打算使本发明将包含归属于所附权利要求书的范围内的所有实施例。此外，除非具体陈述，否则术语第一、第二等的任何使用不表示任何次序或重要性，而是使用术语第一、第二等来区分一个元素与另一元素。

Claims (10)

1.一种高效催化碳烟燃烧的电气化方法，其特征在于，包括：

提供导电催化剂与碳烟颗粒混合物；

将所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物置于反应室内，并使所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物通电；

向所述反应室内通入空气或含O₂的混合气体，其中，所述混合气体包括质量比为1∶9的O₂与N₂或O₂与Ar；

利用电流流经导电催化剂产生电热效应，并通过控制输入电功率的线性增加，进而高效催化氧化碳烟进行燃烧。

2.根据权利要求1所述的高效催化碳烟燃烧的电气化方法，其特征在于：所述导电催化剂包括ITO、X/ITO、ATO、X/ATO或LaMO₃钙钛矿中的一种或几种，其中，X为K，Co，Ni，Mn的一种或几种，M为Co、Ni的一种或几种；

和/或，所述导电催化剂的电导率为10^-4-10²S/m。

3.根据权利要求1所述的高效催化碳烟燃烧的电气化方法，其特征在于，包括：

将所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物置于反应室内，并使所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物分别与正极、负极电连接；

通过向所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物内通入电流的方式使所述导电催化剂加热而产生电热效应，并通过控制输入电功率的线性增加，从而在100℃以下实现碳烟的高效催化燃烧。

4.根据权利要求3所述的高效催化碳烟燃烧的电气化方法，其特征在于：通过所述导电催化剂的电流大小为0-10A；和/或，所述导电催化剂与碳烟颗粒的质量比为5-20∶1。

5.根据权利要求3所述的高效催化碳烟燃烧的电气化方法，其特征在于：所述电功率的线性增加的速率为0.05～10W/min；

和/或，所述电功率的初始功率为0，终点功率为10～180W。

6.根据权利要求3所述的高效催化碳烟燃烧的电气化方法，其特征在于，还包括：在所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物两端设置导电滤芯，至少用以对所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物进行固定；优选的，所述电气化方法包括：将所述正极、负极分别与导电催化剂与碳烟颗粒混合物两端的导电滤芯接触，进而与导电催化剂与碳烟颗粒混合物实现电连接；优选的，所述导电滤芯包括铜滤芯。

7.根据权利要求6所述的高效催化碳烟燃烧的电气化方法，其特征在于，还包括：采用温度测量元件对所述正极或负极与导电滤芯接触处的温度进行测量；优选的，所述温度测量元件包括热电偶。

8.一种高效催化碳烟燃烧的电气化系统，其特征在于，包括：

反应室，所述反应室具有至少一进气口和至少一出气口，并且所述反应室内还固定设置有导电催化剂与碳烟颗粒混合物；

正极元件，以及，负极元件，所述正极元件、负极元件分别与导电催化剂及碳烟颗粒混合物的两端电连接。

9.根据权利要求8所述的高效催化碳烟燃烧的电气化系统，其特征在于，还包括：

导电滤芯，其设置于所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物两端，至少用以对所述导电催化剂与碳烟颗粒混合物进行固定；优选的，所述正极、负极分别与导电催化剂及碳烟颗粒混合物两端的导电滤芯接触，进而与导电催化剂及碳烟颗粒混合物实现电连接；优选的，所述导电滤芯包括铜滤芯。

10.根据权利要求9所述的高效催化碳烟燃烧的电气化系统，其特征在于，还包括：

温度测量元件，其设置于所述正极或负极中，至少用以对所述正极或负极与导电滤芯接触处的温度进行测量；优选的，所述温度测量元件包括热电偶；

和/或，所述正极或负极的材质包括不锈钢或铜；

和/或，所述正极、负极与电源电连接。

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