JP2013155105A - 宇宙推進のためのn2oを主体とした新規なイオン単元推進薬 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】少なくとも一部が液体の形態である、酸化剤としての亜酸化窒素(N2O)、および液体N2O相中の塩の形態の燃料を含む混合物を含む単元推進薬。その液体相が、(i)室温で単離され、少なくとも一部が液体形態で存在しているN2Oに可溶化したときに固体塩の形態にある燃料、または(ii)少なくとも一部が液体形態で存在しているN2Oとの二元混合物における燃料の溶融塩、または(iii)少なくとも液体形態で存在しているN2Oとの二元混合物における、有機もしくはイオン性エネルギー溶媒中に溶解した燃料のイオン性溶液から構成される。
【選択図】なし
Description
それにも関わらず、ヒドラジンおよびそのメチル化誘導体(MMHまたはUDMH)の使用は、不純物およびそれには及ばないが温度に対する感度、ならびにそれらの非常に強い毒性のため、製造、取り扱いおよび操作において顕著なリスクを有する。これらの制約は、つたない操作手順および高い利用コストを生じさせる。さらに、ヒドラジンは、その危険な性質(発癌性、変異原性または毒性、持続性、生体蓄積性または有毒性の物質)のため、現在では、REACh(European Chemical規制)により化合物のリストに載せられている。実際、ヒドラジンおよび次いでその誘導体に対して漸進的な禁止の可能性が予見されており、近い将来にその代用品が必要とされる可能性がある。
・少なくとも一部が液体の形態である、酸化剤としての亜酸化窒素(N2O)、および
・液体N2O相中の塩の形態の燃料
を含む混合物によって形成された単元推進薬に関する。
液体相は、
1)室温で単離され、少なくとも一部が液体形態で存在しているN2O中に可溶化したときに固体塩の形態にある燃料、または
2)少なくとも一部が液体形態で存在しているN2Oとの二元混合物における燃料の溶融塩、または
3)少なくとも液体形態で存在しているN2Oとの二元混合物における、有機もしくは無機のエネルギー溶媒中に溶解した燃料のイオン性溶液(イオン性溶媒を用いた場合、これは溶融塩である)
から構成されていてもよい。
・可溶性または混和性であり、それぞれ液体N2Oとの固体−液体二元混合物または液体−液体二元混合物を形成でき、
・標準的な条件下で液体N2Oとの熱力学的に安定な混合物を生じさせる
ことを意味する。
・アンモニウムイオン、ヒドロキシルアンモニウムイオン、ヒドラジニウムイオンおよびそれらの誘導体等の直鎖アニオン、
・ピペリジニウム、ピペラジニウム、およびそれらの誘導体等の飽和複素環カチオン、ならびに
・アジニウム、アゾリウム、ジアゾリウム、トリアゾリウムおよびテトラゾリウム、特にピリジニウム、ピロリウム、イソオキサゾリウム、ピラゾリウム、オキサゾリウム、ピラゾリウム、イミダゾリウム、オキサジアゾリウム、トリアゾリウム、オキサトリアゾリウム、テトラゾリウム、ピロリジウム、トリアジニウム、ピリダジニウム、ピリミジニウム、ピラジニウム、ピペリジニウム、1,2,3−または1,2,4−トリアゾリウム、1,4,5−または2,4,5−テトラゾリウム、ならびに、それらの−イニウム類縁体および−イジニウム類縁体、およびそれらの誘導体等、芳香族またはそれ以外のいずれかの複素環カチオンから選択してもよい。
・アジドイオン、硝酸イオン、ニトロアミドイオン、ニトロホルマートイオン、ジニトロアミドイオン、亜硝酸イオン、アセテートイオン、シアナミドイオン、ジシアナミドイオン、ホスフェートイオン、メチルホスホネートイオン、エチルホスホネートイオン等の直鎖アニオン、および
・アゾレート(ピロレート等)、ジアゾレート(ピラゾレート、イミダゾレート等)、トリアゾレート(1,2,3−および1,2,4−トリアゾレート)およびテトラゾレート(ニトロテトラゾレート等)、ならびに、4,5−ジニトロイミダゾレート、5−ニトロテトラゾレート等のそれらの誘導体等の不飽和複素環アニオン
から選択してもよい。
・アンモニウムアジド(AA)、
・テトラブチルアンモニウムアジド、
・トリアゾリウムニトロテトラゾレート、
・アジドトリアゾリウムニトロテトラゾレート、
・アンモニウムジニトロアミド(ADN)、
・ヒドロキシルアンモニウムアジド(HAA)、
・ヒドラジニウムアジド(HA)、
・硝酸ヒドロキシルアンモニウム(HAN)、
・アンモニウムジニトロアミド(ADN)、
・ヒドラジニウムニトロホルマート(HNF)、
・硝酸アンモニウム(AN)、
・硝酸ヒドラジン(HN)、
・硝酸トリエタノールアンモニウム(TEAN)、
・ヒドロキシルアンモニウムジニトロアミド(HADN)、
・アンモニウム、エチレンジアンモニウム、エタノールアンモニウム、プロピルアンモニウム、モノプロパルギルアンモニウム、トリプロパルギルアンモニウム、テトラブチルアンモニウム、テトラエチルアンモニウム、N−トリブチル−N−メチルアンモニウム、N−トリメチル−N−ブチルアンモニウム、N−トリメチル−N−ヘキシルアンモニウム、N−トリメチル−N−プロピルアンモニウム、ピロリニウム、N−メチルピロリニウム、イミダゾリウム、1−ブチル−2,3−ジメチルアミダゾリウム、1−ブチル−3−メチル−イミダゾリウム、1,3−ジメチルイミダゾリウム、1−エタノール−3−メチルイミダゾリウム、1−エチル−3−メチルイミダゾリウム、1−ヘキシル−3−メチルイミダゾリウム、メチルイミダゾリウム、1−オクチル−3−メチル−イミダゾリウム、1−プロピル−2,3−ジメチルイミダゾリウム、1−(2−ブチニル)−3−メチル−イミダゾリウム、ピロリジニウム、1−ブチル−1−メチルピロリジニウム、1−エチル−1−メチルピロリジニウム、N−プロピル−N−メチル−ピロリジニウム、ピペリジニウムおよび1−メチル−1−プロピルピペリジニウム、1,2,4−トリアゾリウム、1−メチル−1,2,4−トリアゾリウム、3−アジド−1,2,4−トリアゾリウム、1−メチル−3−アジド−1,2,4−トリアゾリウム、4−アミノ−1,2,4−トリアゾリウム、1−アミノ−4,5−ジメチル−テトラゾリウム、2−アミノ−4,5−ジメチル−テトラゾリウム、1,5−ジアミノ−4−メチル−テトラゾリウムのアジド塩、酢酸塩、硝酸塩、ジニトロアミド塩、ジシアナミド塩、メチルホスホン酸塩、4,5−ジニトロイミダゾレート塩、5−ニトロ−テトラゾレート塩およびエチルホスホン酸塩
を特に挙げることができる。
・アンモニウムアジド(AA)、
・テトラブチルアンモニウムアジド、
・トリアゾリウムニトロテトラゾレート、
・アジドトリアゾリウムニトロテトラゾレート、
・アンモニウムジニトロアミド(ADN)、
・ヒドロキシルアンモニウムアジド(HAA)、
・ヒドラジニウムアジド(HA)、
・1−(2−ブチニル)−3−メチル−イミダゾリウムアジド、
・硝酸ヒドロキシルアンモニウム(HAN)、
・アンモニウムジニトロアミド(ADN)、
・ヒドラジニウムニトロホルマート(HNF)、
・硝酸アンモニウム(AN)、
・硝酸ヒドラジン(HN)、
・硝酸トリエタノールアンモニウム(TEAN)、
・ヒドロキシルアンモニウムジニトロアミド(HADN)、
・アンモニウムジシアナミド、
・イミダゾリウムジシアナミド、
・1−ブチル−3−メチルイミダゾリウムジシアナミド、
・酢酸1−ブチル−2,3−ジメチルアミダゾリウム、
・酢酸1−ブチル−1−メチルピロリジニウム、ジシアナミド、
・メチルホスホン酸1,3−ジメチルイミダゾリウム、
・1−エタノール−3−メチルイミダゾリウムジシアナミド、
・エチルホスホン酸1−エチル−3−メチルイミダゾリウム、メチルホスホネート、
・N−トリブチル−N−メチルアンモニウムジシアナミド、
・アンモニウムジシアナミド、
・アンモニウムアジド、
・1−ブチル−3−メチル−イミダゾリウムジシアナミド、
・1,2,4−トリアゾリウム4,5−ジニトロ−イミダゾレート、
・1−メチル−1,2,4−トリアゾリウム4,5−ジニトロ−イミダゾレート、
・3−アジド−1,2,4−トリアゾリウム4,5−ジニトロ−イミダゾレート、
・1−メチル−3−アジド−1,2,4−トリアゾリウム4,5−ジニトロ−イミダゾレート、
・4−アミノ−1,2,4−トリアゾリウム4,5−ジニトロ−イミダゾレート、
・1,2,4−トリアゾリウム5−ニトロ−テトラゾレート、
・1−メチル−1,2,4−トリアゾリウム5−ニトロ−テトラゾレート、
・3−アジド−1,2,4−トリアゾリウム5−ニトロ−テトラゾレート、
・1−メチル−3−アジド−1,2,4−トリアゾリウム5−ニトロ−テトラゾレート、
・4−アミノ−1,2,4−トリアゾリウム5−ニトロ−テトラゾレート、
・硝酸1−アミノ−4,5−ジメチルテトラゾリウム、
・硝酸2−アミノ−4,5−ジメチルテトラゾリウム、
・硝酸1,5−ジアミノ−4−メチルテトラゾリウム、
・1,5−ジアミノ−4−メチルテトラゾリウムジニトロアミド、
・1,5−ジアミノ−4−メチルテトラゾリウムアジド、
・1,5−ジアミノ−4−メチル−テトラゾリウムジニトロアミド
を挙げることができる。
1.エネルギー塩の選択
以下の表は、アンモニウムカチオン、ジアゾニウムカチオン、トリアゾリウムカチオンおよびテトラゾリウムカチオンの中から、エネルギー塩の幾つかの例を示しており、幾つかは、アルキル、アジドまたはアミノ型の置換基を備えている。関連するアニオンは、ニトロ基を含み置換されているまたはされていないジシアナミド、アジド、イミダゾレート、テトラゾレート、硝酸またはさらにジニトロアミドの中から採用する。原子組成およびそれらの特性のうち幾つかは、その中で明示されている(融点、熱分解閾値、標準的な条件下における塩の比重、標準的な形成エンタルピー)。
1−ブチル−3−メチル−イミダゾリウムジシアナミドは、Asikkala(Application of ionic liquids and microwave activation in selected organic reaction, Acta Univ Oul. A502、2008年、134ページ)が記載した方法を適用して、ナトリウムジシアナミドの存在下での塩化1−ブチル−3−メチル−イミダゾリウムからの相互間造塩によって調製してもよく、該塩化物は、1−クロロブタンと1−メチルイミダゾールの間の反応によって調製される。
N2Oを含んだ混合物中の特定のカチオン/アニオン対の理論的性能は、ここで、該文献に見出される形成エンタルピーに基づいて与えられている。以下の表および図面は、単元推進薬対混合比(O/F)の真空下での比推力(ISP)の時間依存変化を明示している。計算は、10barの燃焼室内の圧力、ε=100のノズル膨張比、およびノズル内の平衡にある膨張について実施している。表および曲線は、ほぼ最大のISPの値と対応する最適混合比について与えられている。以下で示されている実施例は、先に説明した3つの方法のそれぞれ、すなわち、
・実施例1:液体N2O中に溶解した「結晶」塩によって形成された単元推進薬、
・実施例2:液体N2Oとの二元混合物中の液体塩、
・実施例3:それ自体液体N2Oとの二元平衡にある、有機もしくはイオンエネルギー溶媒中に溶解した「結晶」塩によって形成された溶液、
に従って溶液中に投入されるエネルギー塩を含む。
第1の事例は、[ByMIM][N3 −]と表記される1−(2−ブチニル)−3−メチル−イミダゾリウムアジドの使用によって例示してもよい。この化合物は、SchneiderのInorganic Chemistry 2008,47(9), 3617−3624に従って、アジド交換樹脂上の臭化1−(2−ブチニル)−3−メチル−イミダゾリウムから調製してもよい。それは、N2O中への直接溶解によって溶液中に投入してもよい。下記図面は、[ByMIM][N3 −]の構造を示している。
第2の事例は、[BMIM][N(CN)2 −](Solvionicによって販売)と表記される1−ブチル−3−メチル−イミダゾリウムジシアナミドと、N2Oとの間の液体−液体二元混合物によって表すことができる。下記図面は、[BMIM][N(CN)2 −]の構造を示している。
第3の事例は、SinghのStructure bond 2007, 125:35−83に従って合成された[DAMT][N(NO2)2]と表記する1,5−ジアミノ−4−メチル−テトラゾリウムジニトロアミドと、ピロリジンと、N2Oとの間の三元平衡によって例示してもよい。[DAMT][N(NO2)2]の構造は下記のとおりである。
本発明による塩は特に、
・−SinghのStructure bond 2007, 125:35−83、US8,034,202、Asikkalaの(Application of ionic liquids and microwave activation in selected organic reaction, Acta Univ. Oul. A502, 2008)に従ったアルキル化による第四級化により、
・SinghのStructure bond 2007, 125:35−83; US 8,034,202に従った、対応するハロゲン化物の硝酸銀塩、ジニトロアミド塩、アジド塩の存在下におけるメタセシスにより、
・Asikkala(Application of ionic liquids and microwave activation in selected organic reaction, Acta Univ Oul. A502, 2008; on a column: SchneiderのInorganic Chemistry 2008,47(9), 3617−3624に従ったイオン交換によって別のイオン性化合物から
調製できる。
単元推進薬の燃焼によって発生する比推力は、N2Oと燃料(溶解した「結晶質」塩または液体塩)の間の混合比O/Fに密接に依存する。次いで、曲線を、一定に維持されたその他の任意のパラメータO/F(チャンバー圧力、初期温度、膨張比ε)に対比したISPの展開をプロットすることによって作成することができる。次いで、SP最大値を、対応する最適値O/Fと同様に特定することができる。理想的には、単元推進薬は、最良の推進薬性能を提供するためには、この混合比を遵守することによって合成しなければならない。
ISP最大値が(O/F)opt=0.5において見出され、これは塩の
亜酸化窒素の揮発性には、単元推進薬の調製であって、その間、塩および/または溶媒とN2O混合物との混合が屋外では実施できないが、反対に、密閉筐体中ではできる調製のための特定の方法が関与する。例示的な手順は下記であり、清潔で除染された筐体で始めて、
1)上に提示した最適化基準を遵守する質量の結晶質または液体形態の塩を、筐体中に導入し、
2)必要ならば、必要な割合のエネルギー溶媒を注入し、
3)筐体に真空を適用(通常は103Paの残圧)し、
4)吸入筐体を継続的に秤量するまたはN2Oの初期容器を継続的に秤量することにより、導入される質量を制御しながら、亜酸化窒素を筐体中に注入し、
5)混合物を撹拌し、
6)指定した温度間隔を遵守するために、該筐体(すなわち「貯蔵シリンダー」)の圧力−温度条件を制御しながら貯蔵する。
人工衛星上のタンクの充填は次いで、貯蔵シリンダーと推進モジュールのタンクとを連通させて液体相を抜き出すことによって実施できる。シリンダーからタンクまでの単元推進薬の移送を可能とする駆動力は、単元推進薬の自己加圧によって直接確保される。追加用中性気体の使用は、貯蔵シリンダーから単元推進薬を排出するために予期され得る。
加圧タンク内に貯蔵された単元推進薬{N2O+イオン燃料}は、特に流量調節バルブ、いわゆる「エンジンバルブ」を備える通例の流体管路を通って、推進機内に注入される。単元推進薬は、その液体相を含んだタンクにおいて、この相のみが酸化剤と燃料の両方を含む限りは抜き出される。本技術革新によく適合した抜き出し技法は、当業者に周知の毛細管ネットワークシステム(表面張力タンクという用語でも知られている)である。流体管路を通して単元推進薬を排除して推進機に供給することは、液体溶液と平衡しているN2Oガスによって発生する圧力によって確保される。液体相のみが次いで排出される。
Claims (14)
- 少なくとも一部が液体の形態である、酸化剤としての亜酸化窒素(N2O)、および
液体N2O相中の塩の形態の燃料
を含む混合物を含む単元推進薬。 - 前記亜酸化窒素が部分的に気体の形態である、請求項1に記載の単元推進薬。
- その液体相が、
(i)室温で単離され、少なくとも一部が液体形態で存在しているN2Oに可溶化したときに固体塩の形態にある燃料、または
(ii)少なくとも一部が液体形態で存在しているN2Oとの二元混合物における燃料の溶融塩、または
(iii)少なくとも液体形態で存在しているN2Oとの二元混合物における、有機もしくはイオン性エネルギー溶媒中に溶解した燃料のイオン性溶液
から構成される、請求項1または2に記載の単元推進薬。 - 前記燃料がエネルギー有機化合物の塩である、請求項1から3のいずれか一項に記載の単元推進薬。
- 前記燃料が窒素含有誘導体の塩である、請求項1から4のいずれか一項に記載の単元推進薬。
- 前記塩のカチオンが、
アンモニウムイオン、ヒドロキシルアンモニウムイオン、ヒドラジニウムイオンおよびそれらの誘導体等の直鎖カチオンと、
ピペリジニウムカチオン、ピペラジニウムカチオンおよびそれらの誘導体等の飽和複素環カチオンと、
アジニウム、アゾリウム、ジアゾリウム、トリアゾリウムおよびテトラゾリウム、特にピリジニウム、ピロリウム、イソオキサゾリウム、ピラゾリウム、オキサゾリウム、ピラゾリウム、イミダゾリウム、オキサジアゾリウム、トリアゾリウム、オキサトリアゾリウム、テトラゾリウム、ピロリジウム、トリアジニウム、ピリダジニウム、ピリミジニウム、ピラジニウム、ピペリジニウム、1,2,3−または1,2,4−トリアゾリウム、1,4,5−または2,4,5−テトラゾリウム、ならびに、それらの−イニウム類縁体および−イジニウム類縁体、およびそれらの誘導体等の、芳香族またはそれ以外のいずれかの複素環カチオンと、
から選択される、請求項1から5のいずれか一項に記載の単元推進薬。 - 前記カチオンがアンモニウムイオン、イミダゾリウムイオン、トリアゾリウムイオン、テトラゾリウムイオンおよびそれらの誘導体から選択される、請求項6に記載の単元推進薬。
- 前記塩のアニオンが、
アジドイオン、硝酸イオン、ニトロアミドイオン、ジニトロアミドイオン、ニトロホルマートイオン、亜硝酸イオン、酢酸イオン、シアナミドイオン、ジシアナミドイオン等の直鎖アニオンと、
アゾレート(ピロレート等)、ジアゾレート(ピラゾレート、イミダゾレート等)、トリアゾレート(1,2,3−および1,2,4−トリアゾレート)、およびテトラゾレート(ニトロテトラゾレート等)、ならびにそれらの誘導体等の不飽和複素環アニオンと、
から選択される、請求項1から7のいずれか一項に記載の単元推進薬。 - 対イオン(アニオン)が、アジドイオン、硝酸イオン、ジニトロアミドイオン、ジシアナミドイオン、イミダゾレートイオンおよびテトラゾレートイオンならびにそれらの誘導体から選択される、請求項8に記載の単元推進薬。
- 前記燃料が、
アンモニウムアジド(AA)、
テトラブチルアンモニウムアジド、
トリアゾリウムニトロテトラゾレート、
アジドトリアゾリウムニトロテトラゾレート、
アンモニウムジニトロアミド(ADN)、
ヒドロキシルアンモニウムアジド(HAA)、
ヒドラジニウムアジド(HA)、
1−(2−ブチニル)−3−メチル−イミダゾリウムアジド、
硝酸ヒドロキシルアンモニウム(HAN)、
ヒドラジニウムニトロホルマート(HNF)、
硝酸アンモニウム(AN)、
硝酸ヒドラジニウム(HN)、
硝酸トリエタノールアンモニウム(TEAN)、
ヒドロキシルアンモニウムジニトロアミド(HADN)、
アンモニウムジシアナミド、
イミダゾリウムジシアナミド、
1−ブチル−3−メチルイミダゾリウムジシアナミド、
酢酸1−ブチル−2,3−ジメチルアミダゾリウム、
酢酸1−ブチル−1−メチルピロリジニウム、ジシアナミド、
1−エタノール−3−メチルイミダゾリウムジシアナミド、
N−トリブチル−N−メチルアンモニウムジシアナミド、
1−ブチル−3−メチル−イミダゾリウムジシアナミド、
1,2,4−トリアゾリウム4,5−ジニトロ−イミダゾレート
1−メチル−1,2,4−トリアゾリウム4,5−ジニトロ−イミダゾレート、
3−アジド−1,2,4−トリアゾリウム4,5−ジニトロ−イミダゾレート、
1−メチル−3−アジド−1,2,4−トリアゾリウム4,5−ジニトロ−イミダゾレート、
4−アミノ−1,2,4−トリアゾリウム4,5−ジニトロ−イミダゾレート、
1,2,4−トリアゾリウム5−ニトロ−テトラゾレート、
1−メチル−1,2,4−トリアゾリウム5−ニトロ−テトラゾレート、
3−アジド−1,2,4−トリアゾリウム5−ニトロ−テトラゾレート、
1−メチル−3−アジド−1,2,4−トリアゾリウム5−ニトロ−テトラゾレート、
4−アミノ−1,2,4−トリアゾリウム5−ニトロ−テトラゾレート、
硝酸1−アミノ−4,5−ジメチルテトラゾリウム、
硝酸2−アミノ−4,5−ジメチルテトラゾリウム、
硝酸1,5−ジアミノ−4−メチルテトラゾリウム、
1,5−ジアミノ−4−メチルテトラゾリウムジニトロアミド、
1,5−ジアミノ−4−メチルテトラゾリウムアジド、
1,5−ジアミノ−4−メチル−テトラゾリウムジニトロアミド
から選択される、請求項1から9のいずれか一項に記載の単元推進薬。 - 密閉筐体中で燃料とN2Oとを混合するステップを含む、請求項1から10のいずれか一項に記載の単元推進薬を調製する方法。
- 請求項1から10のいずれか一項に記載の単元推進薬を用いた宇宙推進方法。
- 制御された点火による単元推進薬の燃焼を含む、請求項12に記載の推進方法。
- タンク内の単元推進薬を加圧するための手段を含む、請求項12または13に記載の方法。
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