JP2002528373A - モノおよびポリアミノグアニジンジニトレートを含む単元推進薬および推進薬組成物 - Google Patents

モノおよびポリアミノグアニジンジニトレートを含む単元推進薬および推進薬組成物

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Abstract

(57)【要約】 高酸素バランス燃料を含む火工技術ガス発生剤組成物は、アミノグアニジンまたはポリアミノグアニジンと硝酸とから生じた反応生成物、つまり、アミノグアニジンジニトレート、ジアミノグアニジンジニトレートおよびトリアミノグアニジンジニトレートである。特に、アミノグアニジンジニトレート、ジアミノグアニジンジニトレート、およびトリアミノグアニジンジニトレートは、単元推進薬としてかあるいは固体二元推進薬組成物として酸化剤および添加剤とともに使用され得る。各場合において、本発明の高酸素バランス燃料は、高いガス出力および低い固体燃焼生成物の生成の両方を提供する。特に、高酸素バランス燃料は、ガス発生剤、大砲推進薬、膨張および排除デバイス、浮揚デバイス、火工技術、火気抑制デバイス、ならびに無煙、減らした煙および金属化したロケット推進薬に組み入れられ得る。

Description

【発明の詳細な説明】
（発明の背景） １．発明の分野 本発明は、推進薬およびガス発生剤（generant）組成物において使用する成分
に関し、さらに特定すると高酸素バランスからなる燃料に関する。上記燃料は、
無煙、減煙および金属化ロケット推進薬、大砲（gun ）推進薬、ならびにエンジ
ンスタータカートリッジ、デバイスを作動させるカートリッジ、液体ロケット推
進薬タンクの加圧、航空機の射出座席、機械デバイスを操作するピストン、自動
車のためのエアバッグ乗員拘束装置、膨張および排除デバイス、浮揚デバイスお
よび火気抑制デバイスのために有用である。
【０００１】 ２．背景技術 燃焼時に容認できる燃焼割合を与え、そして比較的低い火炎温度、実質的に無
毒性ガスの多い容量および煙を生成する固体粒子物質の低い容量で提供する推進
薬およびガス発生剤組成物に対する強い要求がある。固体推進薬組成物の燃焼か
らの固体副生成物が極微であること、およびガス状燃焼生成物が実質的に無毒性
および非腐食性であることが重要である。推進薬およびガス発生剤の種々の組成
物が、過去において上記所望の特性を達成するための試みに利用されてきた。
【０００２】 従来技術の低い傷つきやすさ（vulnerability ）クラス１．３、最小の煙およ
び減煙推進薬組成物は、硝酸アンモニウムをベースにしてきたが、これらの組成
物は低燃焼速度を示し、排気ガスにおいて固体粒子を形成する酸化剤における相
安定剤の使用を必要とする。
【０００３】 また、推進薬組成物は、火炎温度を低くし、ガス生成を増加するための調節剤
（modifier）の添加を含むことを発達させてきた。さらに、成分には、潜在的な
推進薬の種々の特性を向上するための、例えばバインダ、点火助剤、スラグ形成
剤、補足剤、および触媒を加えてもよい。しかしながら調節剤および追加の成分
は、しばしば、推進薬組成物の一面を向上するが、望ましくない副生成物の生成
に寄与し、そしてその腐食性を増加し得る。このことは、特に、適切に機能する
ために高圧ガスを必要とする推進力または機械デバイスに対して不利益であり、
例えば、大砲、ロケットモーター、液体推進薬燃料タンク、ジェットエンジン、
膨張デバイス等が挙げられる。
【０００４】 Ｕ．Ｓ．特許第５，３８６，７７５号は、ガス発生剤によって発生するガスの
毒性を減らす自動車または航空機の乗員安全拘束バッグを膨張させるための無ア
ジドのガス発生剤組成物を開示している。特に、比較的低エネルギーの窒素を含
む燃料は、アルカリ金属塩のような燃焼速度促進剤と組み合わされる。この燃料
は、グアニジンモノニトレート、オキサミド、シュウ酸アンモニウム、二炭酸ア
ミノグアニジン、硝酸グリシン、ヒドラゾジカーボンアミド（hydrazodicarbona
mide）またはアゾジカーボンアミド（azodicarbonamide）であり得る。
【０００５】 Ｕ．Ｓ．特許第５，６０８，１８３号は、アミンニトレートおよび塩基性硝酸
銅および／またはコバルトトリアミントリニトレートを含むガス発生剤組成物を
開示する。このガス発生剤組成物は、非アジドガス発生剤処方物の代替として生
成された。
【０００６】 Ｕ．Ｓ．特許第２，９２９，６９８号は、硝酸、過塩素酸、またはピクリン酸
のような酸性試薬のジアミノグアニジンモノニトレート塩、モノ過塩素酸塩、ま
たはモノピクリン酸塩から生成される爆発性組成物を開示する。本発明は、硝酸
のモノアミノグアニジン、ジアミノグアニジンおよびトリアミノグアニジンのジ
ニトレート塩をベースにする高酸素バランス燃料を含む推進薬またはガス発生剤
組成物（爆発性ではない）に関する。’６９８号特許に開示されるモノニトレー
ト塩は、本発明に示される高酸素バランスを示さない。本発明の燃料により達成
される高酸素バランスなしに、相安定化された硝酸アンモニウム（ＰＳＡＮ）、
過塩素酸アンモニウム（ＡＰ）または過塩素酸カリウム（ＫＰ）のようなより高
濃度の酸化剤は、燃料に対する容認できる酸素の比を維持することが必要である
。このことは、より低い性能となり、そして排気ガス中で著しく高い濃度の腐食
性ガスまたは煙粒子を生じることとなる。
【０００７】 膨張システムにおいて使用するための所望の特性を有するある主要なガスを発
生する組成物は、主要な組成物として硝酸ストロンチウムおよび５−アミノテト
ラゾール（ＳｒＮ／５ＡＴＺ）を含む。この処方物は、アジ化ナトリウムのシス
テムと比較した場合、比較的無毒性であり、良好な弾道特性を有し、そして膨張
ユニットの燃焼またはフィルタ領域においてスラグまたクリンカーとしての固体
燃焼生成物の大部分を保持する。また、これらの処方物は、処方および酸素対燃
料（Ｏ／Ｆ）比の化学量論に依存し、２２５０°Ｋ〜２７５０°Ｋの容認できる
火炎温度を示す。さらに、硝酸ストロンチウムおよび５−アミノテトラゾール処
方物は、比較的非吸湿性であり、そしてこの成分は、必要な操作温度範囲におい
て結晶相変化を示さない。
【０００８】 しかしながら、このような処方物は、特に運転者のサイドエアバッグの容量制
限システムにおけるガス出力に関して苦しむ。なぜなら、これは、高濃度の硝酸
ストロンチウムは自然なＯ／Ｆバランスを維持することが必要とされるからであ
る。なぜなら、自動推進の安全拘束システムで使用するための膨張器（inflator
）設計が、より小さく、したがってより制限された容積になるので、推進薬は、
より高いガス出力を提供することが要求され、いまだにストロンチウムニトレー
ト／５−アミノテトラゾール系の所望の特性を保持している。さらに、ＳｒＮ／
５ＡＴＺ組成物は、低性能および燃焼中に形成される固体分解生成物が高濃度で
あるため、大砲システム、ロケットシステム、ジェットエンジンスターターカー
トリッジにおいて使用するために実用的ではない。
【０００９】 アプローチが、少ないガスおよび高い固体出力の発展を克服しながら、上記推
進薬の魅力的な特性を得るためになされている。これは、過塩素酸カリウムなら
びにグアニジンモノニトレートおよびアミノグアニジンモノニトレートのような
酸素化燃料の混合物をベースにした推進薬の発展をもたらした。また、これらの
推進薬は、比較的非吸湿性であり、優れたガス出力、高い燃焼速度、および上記
硝酸ストロンチウムおよび５−アミノテトラゾールをベースとした推進薬の約２
／３のみの固体燃焼生成物を提供する。不運にも、ロケットおよび大砲システム
における使用のためには、これらの組成物はまだ、多すぎる固体燃焼生成物に苦
しむ。エアバッグシステムにおいて、固体燃焼生成物は、燃焼またはフィルター
領域で析出するクリンカーまたはスラグを形成しないが、そのかわりに、ガス流
における非常に細かい粒子を形成し、その結果煙の多いそして汚い排気ガスとな
る。
【００１０】 煙の多いかまたは汚い排気ガス燃焼生成物は、軍事的または商業的に所望され
ない。これは、特にミサイルの打ち上げ位置を敵の検出により認められない軍事
的兵器システムのための特別な事実である。また、自動車のエアバッグシステム
のための事実でもあり、なぜなら、このような生成物の生成は、エアバッグが展
開する自動車事故に巻き込まれる運転者および同乗者に過度の心配をさせる。そ
の結果、燃焼時に高いガス出力および性能を示すが、燃焼時に望まない副生成物
を生成しない種々の適用において使用するための推進薬物質またはガス発生剤に
対する必要がある。
【００１１】 （発明の要旨） 本発明の目的は、従来技術の欠点を改善および克服し、燃焼において、高いガ
ス出力および制限された非ガス状燃焼生成物で容認できる燃焼速度を提供するロ
ケット推進薬、大砲推進薬、または火工技術ガス発生剤組成物を提供するために
なされたものである。本発明は、機械デバイス、ジェットエンジンスターターカ
ートリッジ、ロケットおよび大砲システム、ならびに自動車安全システムに使用
するための高性能ガス源を提供する。
【００１２】 本発明の別の目的は、低燃焼温度および減少した非ガス状燃焼生成物で所望の
高いガス出力を発生する、アミノグアニジンジニトレート、ジアミノグアニジン
ジニトレート、またはトリアミノグアニジンジニトレートを含む固体推進薬また
は火工技術ガス発生剤組成物を提供することである。
【００１３】 本発明のまた別の目的は、固体単元推進薬として供することができる高酸素バ
ランス燃料を提供することである。
【００１４】 本発明のさらに別の目的は、ロケットまたは大砲推進薬または自動車エアバッ
グ推進薬として使用するための燃焼時に実質的に高いガス出力を生成することが
できる固体推進薬またはガス発生組成物を提供することである。さらに、本発明
の組成物はまた、膨張可能ないかだ（raft）または航空機の乗客脱出用パラシュ
ートのような物品を膨張させるため、ならびに火工技術、点火混合物および火気
抑制デバイスのために使用され得る。実用的な観点から、本発明の組成物はまた
、酸化剤、ガス転化触媒、弾道性調節剤（ballistic modifier）、スラグ形成剤
、点火助剤、エネルギーをもった（energetic ）可塑剤およびバインダ、エネル
ギーをもったまたはエネルギーをもたないバインダ、ならびに配合助剤（compou
nding aid ）のような他のガス発生剤組成物で以前から使用されていた添加物を
含んでよい。
【００１５】 上記目的は、一般的に硝酸とのモノまたはポリアミノグアニジン塩の生じた白
色／無色の反応生成物である高酸素バランス化合物（例えば、アミノグアニジン
と硝酸との反応によって形成されたアミノグアニジンジニトレート）を含む固体
推進薬または火工技術ガス発生剤組成物によって達成される。とくに、反応生成
物は、白色／無色の物質であり、酸化剤または他の添加物を含まず単独で使用す
ることができるか、または酸化剤および／または他の添加物とともに燃焼におい
て燃焼することができる。各例において、ガス発生剤組成物は、燃焼の際、高い
ガス出力および固体分解生成物の低い生成の両方をもたらす。本発明の他の実施
例は、ポリアミノグアニジンジニトレート塩を含み、ジアミノグアニジンジニト
レート（diaminoguanidine diintrare）（ＤＡＧＤＮ）およびトリアミノグアニ
ジンジニトレート（ＴＡＧＤＮ）を含む。
【００１６】 上記のように、本発明の実施例は、アミノグアニジンジニトレート（ＡＧＤＮ
）生成物である。さらに、本発明の火工技術ガス発生剤組成物は、硝酸とのアミ
ノグアニジンおよび／またはポリアミノグアジニン塩の白色／無色反応生成物の
使用に関する。
【００１７】 本発明の推進薬組成物は、一般的に従来技術の以前から組成物に使用される方
法によって調製され、そして一般的であり独占的ではないが、バインダの存在あ
りまたはなしで乾式または湿式ブレンドし、続いてキャストし、そして硬化する
こと、または組み合わせのために選択された粉砕された成分の固化（compaction
）を伴う。つまり、本発明のガス発生剤組成物の有利な特性の観点において、本
発明の高いガス出力、低い固体燃焼生成物生成および満足いく燃焼速度、高酸素
バランス燃料は、ロケット推進薬、大砲推進薬、火工技術、点火混合物、自動車
エアバッグシステム、膨張可能ないかだまたは乗客脱出パラシュート、および火
気抑制デバイスにおける適用を有する。
【００１８】 本発明の目的のために、用語推進薬および発生剤は相互交換可能に使用される
。また、本発明のために、示される反応は、無水物成分を用いる。しかしながら
、非無水物成分の使用もまた考慮している。
【００１９】 （好ましい実施形態の詳細な説明） 本発明は、固体推進薬において使用するための高酸素バランス燃料を提供し、
これは燃焼時に、高いガス出力および最小の固体燃焼生成物を与え、種々の目的
のために有用である。だれもが分かるように、本発明に開示される高酸素バラン
ス燃料をベースにした組成物は、大砲推進薬、ロケット推進薬、火工技術ガス発
生剤、点火混合物、等として特に有用である。さらに、本発明の高酸素バランス
燃料は、単元推進薬の所望の特性を有する。結果として、本発明のガス発生剤組
成物は、単一成分固体単元推進薬；燃焼速度強化添加物；および全てのピロドラ
イバー（pyro driver ）側における成分、ならびに自動推進のエアバッグ安全シ
ステムのための従来のおよび酸素化されたハイブリッド膨張デバイスである。
【００２０】 本発明のさらなる目的および利点は、以下の詳細な説明から当業者に容易に明
らかになり、ここで、本発明の好ましい実施形態は、本発明を実行するために考
慮されたベストモードの例示の方法により簡単に示されそして記載される。これ
から理解することができるように、本発明は、他のおよび異なる実施形態も可能
であり、その幾つかの詳細は、本発明から逸脱することなく、種々の明らかな点
の変更が可能である。従って、図面および説明は事実上例示として見なされるべ
きであり、限定的に見なされるべきではない。
【００２１】 さらに特定すると、本発明の固体推進薬組成物は、例えばアミノグアニジンニ
ジトレート（ＡＧＤＮ）、ＣＨ8 Ｎ6 Ｏ6 、
【００２２】
【化１】
【００２３】 として構造的に示され、Mutikainenら、Die Pharmazie(10月、1994) に記載され
る、代表的なジニトレート塩を形成する硝酸とアミノグアニジンまたはポリアミ
ノグアニジンとの反応から調製される高酸素バランス燃料を含む。
【００２４】 しかしながら、本発明は、ＡＧＤＮ、ジアミノグアニジンジニトレート（ＤＡ
ＧＤＮ）およびトリアミノグアニジンジニトレート（ＴＡＧＤＮ）のみに対して
限定的ではないだけではなく、以下に詳細に提供するように、硝酸とアミノグア
ニジンまたはポリアミノグアニジン塩との反応から固体の白色／無色のポリニト
レート生成物を導く。
【００２５】 Mutikainenらによる上記の研究は、その薬学的特性のために物質の調査と関係
し、これは本発明とは完全に異なる。
【００２６】 アミノグアニジンは、ヒドラジンと同様に、適切な条件のもとで硝酸と反応し
た場合、従来技術のガス発生剤において通常使用される従来のモノニトレート化
形態ではなくアミノグアニジンのジニトレート化塩の形成する結果となる二酸塩
基として機能する特性を有する。アミノグアニジンに加えて、ジアミノグアニジ
ンおよびトリアミノグアニジンはまた、ジニトレートを形成することができる。
従って、本発明によれば、モノアミノグアニジンジニトレート、ジアミノグアニ
ジンジニトレートおよびトリアミノグアニジンジニトレートは、別々にあるいは
その混合物のいずれかで、煙なし、減らした煙、あるいは金属化した固体ロケッ
ト推進薬および大砲推進薬として使用するための単元推進薬または二元推進薬処
方物として使用するために開示される。これらの処方物はまた、自動車のための
エアバック乗員拘束装置、膨張および排除デバイス、浮揚デバイス、点火材料、
火工技術、および火気抑制デバイスにおいて使用するための有益性を有する。
【００２７】 さらに、本発明は、アミノグアニジン、ジアミノグアニジン、あるいはトリア
ミノグアニジンの任意の化合物、または２つまたはそれ以上のニトレート基を有
するかたまたは２つまたはそれ以上のニトロ基および／またはニトレート基の組
み合わせを有するそれらの混合物を含む。さらに、ここでは、上記技術が無水物
ならびに化合物の水和形態を含むことが理解される。
【００２８】 硝酸アンモニウムを含むような従来技術の固体最小煙推進薬は、非常に少量の
固体燃焼生成物しか生成しないが、わずかに望ましくさせる多数の他の特性を有
する。例えば、硝酸アンモニウムは吸湿性である。その上、ガス発生剤／推進薬
において、その使用は、１０００〜２０００ｐｓｉの操作圧力で低燃焼速度およ
び高い圧力指数の結果となる。従って、主要な酸化剤として硝酸アンモニウムを
含む推進薬組成物は、例えば４０００〜６０００ｐｓｉの非常に高圧で燃焼させ
なければならず、水分を上記組成物へ接触させないようにシールしなければなら
ない。さらに、硝酸アンモニウムは典型的には、固体燃焼生成物を発生する、例
えばカリウム化合物のような相安定剤の使用を必要とする。
【００２９】 本発明の高酸素バランス燃料は、上記の多くの硝酸アンモニウム推進薬処方物
に関連する所望の特性より少なくして克服する。特に、本発明のアミノグアニジ
ンおよび／またはポリアミノグアニジンジニトレート高酸素バランス燃料は、推
進薬およびガス発生剤適用において使用するために受容される燃焼速度を提供す
る間にも、固体燃焼生成物または灰を全くまたはほとんど報じない高ガス出力を
示す。結果として、本発明の組成物は、上記硝酸アンモニウムガス発生剤推進薬
組成物と同じように高圧で燃焼させなければならない。
【００３０】 本発明のアミノグアニジンおよび／またはポリアミノグアニジンジニトレート
を含む推進薬組成物は、上記のように単元推進薬として所望される場合に単独で
機能することができ、また酸化剤を含んでいてもよい。好ましくは、上記推進薬
組成物は、２〜１００重量％の本発明の高酸素バランス燃料を含み、より好まし
くは５０〜１００重量％含む。他の材料は、性能を改良するため、処理するため
、点火を助けるため、弾道性を向上するために、熱的劣化および安定性を向上す
るために、危険な特性を改良するために、粒子性を減少するために、結合するた
めに、そして所望しないガス状燃焼生成物を補足するために組成物に添加しても
よい。
【００３１】 エネルギーをもった可塑剤またはバインダのありまたはなしで、単一の酸化剤
また複数の酸化剤は、燃焼中に所望の酸素対燃料バランス（Ｏ／Ｆ）を達成する
ためにさらなる酸素を供給する、本発明の高酸素バランス燃料と組み合わされる
。アミノグアニジンおよび／またはポリアミノグアニジンジニトレートを含む本
発明の高酸素バランス燃焼は、推進薬およびガス発生組成物において使用される
従来の燃料より多い酸素量を含むので、所望のＯ／Ｆバランスを適用するための
酸化剤のより少ない量が必要である。適切な金属化および非金属化酸化剤は、従
来技術で知られており、一般に、非金属、アルカリ金属、アルカリ土類金属、遷
移金属および遷移金属錯体の、亜硝酸塩、硝酸塩、亜塩素酸塩、塩素酸塩、過塩
素酸塩、酸化物、過酸化物、過硫化物、クロム酸塩および過クロム酸塩、ならび
にそれらの混合物を含む。好ましい酸化剤は、過塩素酸アンモニウム、相安定化
する硝酸アンモニウム、過塩素酸カリウム、硝酸ストロンチウム、硝酸カリウム
、硝酸ナトリウム、硝酸バリウム、塩素酸ナトリウム、およびそれらの混合物を
含む。好ましい酸化剤は、一般的に、全ガス推進薬組成物の薬０〜５０重量％の
濃度で使用される。
【００３２】 金属燃料は、本発明のアミノグアニジンおよび／またはポリアミノグアニジン
ジニトレート高酸素バランス燃料を含む推進薬組成物に添加され得る。適切な金
属化燃料は、アルミニウム、亜鉛、マグネシウム、および一般に固体推進薬に使
用される他の金属粉を含む。
【００３３】 上記添加剤に加えて、本発明の高酸素バランス燃料は、ガス発生／推進薬組成
物を提供するために、他の燃料および／またはエネルギーをもったニトロ（nitr
o ）および／またはニトラート（nitrato ）可塑剤および／またはエネルギーを
もったおよびエネルギーを持たないバインダと組み合わされ得る。本発明の燃料
とこのような組み合わせのために適切な燃料は、アジド、ヒドラジン、グアニジ
ン、テトラゾール、トリアゾール、トリアジン、ポリアミン、ニトラミン（nitr
amine ）（線状および環状）の属、および燃料のこれらの属の誘導体、ならびに
それらの混合物が含まれるが、これらに限定されるものではない。適切なエネル
ギーをもった可塑剤は、ブタントリオールトリニトレート（ＢＴＴＮ）、ニトロ
グリセリン（ＮＧ）、トリエチレングリコールジニトレート（ＴＥＧＤＮ）、ト
リメチロールエタントリジトレート（ＴＭＥＴＮ）およびそれらの混合物が含ま
れるがこれらに限定されるものではない。エネルギーをもったバインダはグリシ
ジルアジドポリマー（ＧＡＰ）を含む。
【００３４】 補足剤は、腐食性燃焼生成物の製造をコントロールするのに所望され得る。例
えば、過塩素酸アンモニウムのような、非金属酸化剤を使用する場合、明らかに
所望ではない塩化水素（ＨＣｌ）が、反応生成物として生成され得る。ＨＣｌの
生成を防止するために、硝酸ナトリウムのような補足剤が使用され、代わりに塩
化ナトリウムが形成する。毒性のガスのための補足剤はまた、使用され得る。
【００３５】 機械特性を改良するためにバインダを添加することは好ましい。適切なバイン
ダは、液体キャスト／硬化ポリエーテルおよびポリエステル、ポリウレタンまた
はポリブタジエンバインダを含む。処方物を圧縮するための適切な固体処理助剤
は、モリブデンジスルフィド、グラファイト、窒化ホウ素、アルカリ金属ステア
レート、アルカリ土類金属ステアレートおよび遷移金属ステアレートを含む。他
のバインダは、固体ポリエチレングリコール、ポリアセタール、ポリビニルアセ
テート、ポリビニルアルコール、Ｑ−ＰＡＣのようなポリカーボネート、ＴＥＦ
ＬＯＮの商標名で市販されるフルオロポリマー、シリコーンを含む。圧縮された
組成物において使用する場合の配合助剤は、典型的には、全推進薬組成物の０．
１〜１０重量％の濃度で使用される。バインダは、典型的には、全推進薬組成物
の２〜３０重量％で使用される。
【００３６】 本発明の高酸素バランス燃料の燃焼は、温度感度、圧力指数、および推進薬が
燃焼するときの割合に影響する燃焼速度触媒を含む弾道性調節剤の添加によって
コントロールすることができる。このような弾道性調節剤は、固体ロケット推進
薬のために主に開発されてきたが、膨張可能なデバイスのためのガス発生剤にも
有用であることが見いだされた。本発明の組成物とともに有用な弾道性調節剤の
例は、元素の周期表（ＩＵＰＡＣによって発展され、ＣＲＣ Ｐｒｅｓｓ，１９
８９に刊行された）の４族から１２族の酸化物およびハロゲン化物；硫黄および
金属硫化物；銅、クロム、コバルト、ニッケルおよびそれらの混合物を含む遷移
金属塩；ならびにアルカリ金属およびアルカリ土類金属ボロヒドリド（borohydr
ide ）を含む。グアニジンボロヒドリドおよびトリアミノグアニジンボロヒドリ
ドは弾道性調節剤としても使用される。有機金属弾道性調節剤は、メタロセン、
フェロセンおよび金属アセチルアセトナートを含む。他の弾道性調節剤は、ジシ
アンアミド、ニトログアニジン、グアニジンクロメート、グアニジンジクロメー
ト、グアニジントリクロメート、および過クロム酸グアニジンの塩を含む。弾道
性調節剤は、一般に、全ガス発生剤組成物の約１〜２０重量％の濃度で使用され
る。
【００３７】 容易さおよび点火の温度およびガス発生剤組成物の生じる燃焼を助けるために
見出された別の添加剤が点火助剤である。点火助剤は最終的に分割された元素の
硫黄、ホウ素、ホウ素−カリウムニトレート（ＢＫＮＯ3 ）、炭素、マグネシウ
ム、アルミニウム、および４族遷移金属、遷移金属酸化物、水素化物およびスル
フィド、３−ニトロ−１，２，４−トリアゾール−５−オンのヒドラジン塩およ
びそれらの混合物を含む。点火助剤は、通常全ガス発生剤組成物の１〜１０重量
％の濃度で使用される。
【００３８】 濾過可能なスラグ形成は、スラグ形成剤の添加によって増加され得る。しかし
ながら、このようなスラグ形成剤は、生成される固体燃焼生成物の限界の量の点
から本発明に必要ではないかもしれない。もし必要な場合、適切なスラグ形成剤
は、石灰、ホウケイ酸、バイコールガラス、ベントナイト粘土、シリカ、アルミ
ナ、シリケート、アルミネート、遷移金属酸化物、アルカリ土類金属、ランタノ
イド化合物、およびそれらの混合物を含む。
【００３９】 エチルセントラライト（ethyl centralite）２−ニトロジフェニルアミン（２
−ＮＤＰＡ）および４−ニトロジフェニルアミン（４−ＮＤＰＡ）等のような安
定剤はまた、本発明の高酸素バランス燃料に組み入れられてもよい。
【００４０】 本発明の推進約組成物の構成が組み合わされるおよび配合する様式および順序
は、良好な構造的統一性を有する親密で均一な混合物が得られる限り重要ではな
く、配合は過度に危険でない、そして使用される成分の分解が生じない条件で行
われる。例えば、上記材料は、ＢＡＫＥＲ−ＰＥＲＫＩＮＳ シグマ−ブレード
ミキサーでキャスト−硬化処方物に加工され、バインダまたは処理助剤のありま
たはなしで、ボールミルまたは「ＲＥＤ ＤＥＶＩＬ」タイプのペイントシェー
カー中で、水または非水液体に湿式ブレンドされるかまたは乾式ブレンドされ、
そして押出し成形されるか、鋳型に圧縮されてペレット化されるか、またはキャ
スト可能または圧縮成形した一枚板のグレン（monolithic grain）に形成する。
上記材料はまた、流体エネルギーミル（fluid energy mill ）、「ＳＷＥＣＯ」
振動エネルギーミル（bivroenergy mill）、または小型の微粉砕機で、バインダ
および／または他の添加剤のありまたはなしで、分離してまたは一緒に粉にし、
そしてブレンドするかまたは固める前にさらにｖ−ブレンダでブレンドする。
【００４１】 本発明の新規のモノアミノグアニジンおよび／またはポリアミノグアニジンジ
ニトレート高酸素バランス燃料とともに使用するための上記種々の成分は、他の
推進薬およびガス発生剤組成物において以前から使用されてきた。種々の添加剤
を記載するガス発生剤組成物を伴う参考文献には、Ｕ．Ｓ．特許第５，０３５，
７５７号；同５，０８４，１１８号；同５，１３９，５８８号；同４，９４８，
４３９号；同４，９０９，５４９号；および同４，３７０，１８１号が挙げられ
る。この技術から教示されるように、そして当業者に明らかなように、単一の組
成物に２つまたはそれ以上の添加物の機能を組み合わせることができる。従って
、テトラゾール、ビテトラゾールおよびトリアゾールのアルカリ土類金属塩は、
ガス発生剤組成物としての機能だけでなく、スラグ形成剤としても作用する。例
えば、硝酸ストロンチウムが酸化剤およびスラグ形成剤として作用するだけでな
く、弾道性調節剤、点火助剤、濃厚剤（densifier ）および処理助剤として作用
することを見出された。
【００４２】 本発明のモノアミノグアニジンおよび／またはポリアミノグアニジンジニトレ
ート高酸素バランス燃料は、従来技術の伝統的なガス発生機メカニズムを利用す
ることができる。これらは、参考として本発明に引用されるＵ．Ｓ．特許第４，
３６９，０７９号に言及される。一般的に、従来技術の方法は、ガス発生剤組成
物を含む密封されている金属製カートリッジの使用を伴う。とくに、爆竹の点火
によって燃焼が開始するとき、密封機構を破壊する。このことにより、ガスがい
くつかの開口部を介して燃焼チャンバの外に流れる。もちろん、他のガス発生機
メカニズムは、本発明のガス発生剤組成物とともに使用するために等しく使用さ
れ得る。
【００４３】 中位から低い操作圧で本発明の高酸素バランス燃料によって示される燃焼速度
のため、本発明はまた、一枚板のグレン（monolithic grain）の物理的形態にお
ける使用を考慮に入れられ得る。
【００４４】 本発明の高酸素バランス燃料は、固体単元推進薬の機能も果たし得る。さらに
、本発明の高酸素バランス燃料は、非常に低濃度の酸化剤組成物の使用を可能に
し、そして固体、煙をだす燃焼生成物のより低い濃度およびより多いガス出力と
なり、特に容量制限システムのために利点がある。結果として、本発明の高酸素
バランス燃料は、最小の煙および減らした煙のミサイルシステム、ならびに加工
技術のガス発生システムの両方における適用を有する。
【００４５】 本発明に開示されるアミノグアニジンニトレートと硝酸との白色／無色の固体
反応生成物は、アミノグアニジンジニトレート（ＡＧＤＮ）であるようだが、本
発明は、この特定の高酸素バランス燃料のみに限定されるわけではない。本発明
はまた、ジアミノグアニジンジニトレート（ＤＡＧＤＮ）およびトリアミノグア
ニジンジニトレート（ＴＡＧＤＮ）も適する。単純に、用語ＡＧＤＮ、ＤＡＧＤ
Ｎ、およびＴＡＧＤＮの使用は、特に他に指示がない限り、無水物およびいかな
る水素化物形態の両方を意味する。
【００４６】 本発明の高バランス燃料の機能をよりよく理解するために、加工技術ガス発生
剤における成分としてＡＧＤＮの理論的反応の例を以下に提供する。ここでＣＨ 8 Ｎ6 Ｏ6 の式を有するＡＧＤＮの構造式は以下の通りである：
【００４７】
【化２】
【００４８】 （１）圧縮ガスハイブリッドシステムまたは点火システムにおける、ガス発生機
においてそれ自体によって使用するための固体単元推進薬としての生のＡＧＤＮ CH8N6O6 → 4 H2O + CO2 + 3N2 100.0% 36.0% 22.00% 42.00% 2.00M 0.50M 1.50M 全ガス出力： １００．０重量％ 全ガス出力（モル）： ４．０００モル／１００グラム 全固体燃焼生成物： ０重量％ （２）ＡＧＤＮ／アミノグアニジンニトレート（ＡＧＮ）／硝酸リチウム CH8N6O6 + CH7N5O3 + LiNO3 → １/2 Li2O + 7 1/2 H2O + 2CO2 + 6N2 49.26% 33.74% 17.00% 3.69% 33.26% 21.67% 41.38% 0.123M 1.848M 0.493M 1.478M 全ガス出力： ９６．３１重量％ 全ガス出力（モル）： ３．８１９モル／１００グラム 全固体燃焼生成物： ３．６９％ （３）ＡＧＤＮ／ＡＧＮ／硝酸ナトリウム CH8N6O6 + CH7N5O3 + NaNO3 → １/2Na2O + 7 1/2 H2O + 2CO2 + 6N2 47.39% 32.46% 20.14% 7.35% 31.99% 20.85% 39.81% 0.119M 1.777M 0.474M 1.422M 全ガス出力： ９２．６５重量％（Ｏ／Ｆ＝１．００） 全ガス出力（モル）： ３．６７３モル／１００グラム 全固体燃焼生成物： ７．３５重量％（Ｏ／Ｆ＝１．００） （４）ＡＧＤＭ／ＡＧＮ／グアニジンニトレート（ＧＮ）／硝酸ナトリウム 2CH8N6O6 + CH7N5O3 + CH6N4O3 + 2NaNO3 48.25% 16.53% 14.72% 20.50% → Na2O + 14 1/2 H2O + 4CO2 + 11 1/2 N2 + 1/4 O2 7.48% 31.48% 21.23% 38.84% 0.97% 0.121M 1.749M 0.483M 1.387M 0.030M 全ガス出力： ９２．５２重量％ 全ガス出力（モル）： ３．６４９モル／１００グラム 全固体燃焼生成物： ７．４８重量％ （５）ＡＧＤＮ／グアニジンニトレート（ＧＮ）／硝酸ナトリウム CH8N6O6 + CH6N4O3 + NaNO3 49.14% 29.98% 20.88% → 1/2 Na2O + 7 H2O + 2 CO2 + 5 1/2 N2 + 1/4 O2 7.62% 30.96% 21.62% 37.84% 1.97% 0.246M 1.720M 0.491M 1.351M 0.062M 全ガス出力： ９２．３９重量％ 全ガス出力（モル）： ３．６２４モル／１００グラム 全固体燃焼生成物： ７．６１重量％ （６）ＡＧＤＮ／ニトログアニジン／硝酸ナトリウム CH8N6O6 + CH4N4O2 + NaNO3 51.41% 26.74% 21.85% → 1/2 Na2O + 6 H2O + 2 CO2 + 5 1/2 N2 + 1/4 O2 7.97% 27.76% 22.62% 39.59% 2.06% 0.129M 1.542M 0.514M 1.414M 0.064M 全ガス出力： ９２．０３重量％ 全ガス出力（モル）： ３．５３４モル／１００グラム 全固体燃焼生成物： ７．９３重量％ （７）ＡＧＤＮ／ＧＮ／硝酸ストロンチウム CH8N6O6 + CH6N4O3 + 1/2 Sr(NO3)2 46.73% 28.50% 24.77% → 1/2 SrO + 7 H2O + 2 CO2 + 5 1/2 N2 + 1/4 O2 12.15% 29.44% 20.56% 35.98% 1.87% 0.117M 1.636M 0.467M 1.285M 0.058M 全ガス出力： ８７．８５重量％ 全ガス出力（モル）： ３．４４６モル／１００グラム 全固体燃焼生成物： １２．１５重量％ 上記ＡＧＤＮの理論的反応により提供したように、実質的なガス出力は、本発
明の燃料を利用することによって可能である。多くの場合、ガス出力は、９０重
量％を越える。より多くのレベルの固体燃焼生成物が形成された場合であっても
、ＡＧＤＮを利用する本発明のガス発生剤は以前のガス発生剤組成物より少ない
固体燃焼生成物を生成する。
【００４９】 例えば、アミノグアニジンニトレートと硝酸との反応から形成されるアミノグ
アニジンジニトレートのような、本発明の高酸素バランス燃料を得る特定のプロ
セスを、以下に提供する。さらにこの種々の添加物を有するこの生じる反応生成
物の使用は、その利益ある特徴を示すため提供される。従って、以下に提供され
る実施例で使用されるようなアミノグアニジンジニトレートは、実施例１の実際
のプリズム状のプレート（prismatic plate ）について言及している。
【００５０】 実施例１ 本発明のアミノグアニジンジニトレートの調製は、Mutikainen、Koskinenおよ
びElo 、Die Pharmazie （1994年10月) に記載されるような、以下の反応を用い
て行われる： 2HNO3 ＋CH6N4 ・H2CO3 →CH6N4 ・2HNO3 ＋CO2 ＋H2O 特に、２．２モルの硝酸を、１．０モルのアミノグアニジンビカーボネートと反
応させ、４０分間６０℃で加熱した。無色の溶液を室温でエバポレートし、無色
のプリズム状のプレートを得た。
【００５１】 ＡＧＤＮのサンプルを、融点を決定するために使用した。このサンプルを、約
４０°Ｆ／分でアルミニウムブランク上で加熱し、２２５〜２３０°Ｆ（１０７
〜１１０℃）の融点を得た。このサンプルは、２７５°Ｆ（１３５℃）で小さく
泡立ちはじめ、４４０°Ｆで大きく泡立ち、４５０°Ｆ（２３２℃）で泡の端が
茶色がかった色になった。煙は、４５０°Ｆで現れ、４８０〜４９０°Ｆ（２５
０〜２５５℃）で大部分が分解した。約５２８°Ｆ（２７０℃）で生じた黒色の
残渣は、元のサンプルと比べて極微であり、ｐＨは約４．０であった。
【００５２】 ＡＧＤＮのサンプルを時計皿に置き、プロパントーチの衝突する炎に当てた場
合、融解が起こり、トーチを取り除いた場合に乳濁した残渣が生じた。残渣のｐ
Ｈは、約２．０〜３．０であった。
【００５３】 図１は、本発明のアミノグアニジンジニトレートの赤外吸収スペクトルを提供
する。図２および３は、本発明のアミノグアニジンジニトレートの示差走査熱量
測定のグラフである。
【００５４】 また、危険データは、本発明のアミノグアニジンジニトレートについて収集し
、これは以下の表１に要約する。
【００５５】 表１ アミノグアニジンジニトレートについての危険データ 衝撃、Ｅ0 １０ＮＥＧ＠１．０ＫＧ＠５０ｃｍ 摩擦、ＡＯＬ １０ＮＥＧ＠３００ｐｓｉ＠９０° ＥＤＳ １０ＮＥＧ＠６ジュール 表１に示されるデータは、ＡＧＤＮが衝撃、摩擦、および静電放電に関して適
切に受け入れられることを示す。
【００５６】 熱化学的データはまた、コンピュータで処理した平衡熱化学プログラムを利用
することによって収集する。とくに、このようなデータはアミノグアニジンジニ
トレートについて収集された。このデータの結果を以下の表２に示す。このデー
タは１０００ｐｓｉにおけるＡＧＤＮの燃焼、関連する火炎温度および平衡状態
で形成されるガスのモル数についての熱化学的プロファイルを提供する。このデ
ータは、火炎温度およびＡＧＤＮからのガス出力がガス発生システムで使用する
ための助けとなることを示す。
【００５７】
【表１】
【００５８】 上記実施例および対応する試験から判るように、本発明の高酸素バランス燃料
は、魅力ある推進薬の特性を示し、そして多数の火工技術のガス発生剤環境にお
いて有用である。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明の反応生成物、アミノグアジニンジニトレートの赤外吸収スペクトルで
ある。
【図２】 本発明により製造されたアミノグアニジンジニトレートの示差走査熱量測定で
ある。
【図３】 本発明により製造されたアミノグアニジンジニトレートのさらなる示差走査熱
量測定である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０６Ｂ 31/12 Ｃ０６Ｂ 31/12 31/32 31/32 Ｃ０６Ｄ 5/00 Ｃ０６Ｄ 5/00 Ａ Ｚ Ｆ０２Ｋ 9/08 Ｆ０２Ｋ 9/08

Claims (11)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 火工技術ガス発生剤組成物であって、 高酸素バランス燃料を含み、ここで該高酸素バランス燃料がアミノグアニジン
    ジニトレート、ジアミノグアニジンジニトレート、トリアミノグアニジンジニト
    レート、およびそれらの混合物からなる群から選択されることを特徴とする火工
    技術ガス発生剤組成物。
  2. 【請求項２】 上記高酸素バランス燃料を２〜１００重量％含むことを特徴とする請求項１に
    記載の火工技術ガス発生剤組成物。
  3. 【請求項３】 上記高酸素バランス燃料を５０〜１００重量％含むことを特徴とする請求項２
    に記載の火工技術ガス発生剤組成物。
  4. 【請求項４】 さらに酸化剤を含み、ガス発生剤が０〜５０重量％の酸化剤を含むことを特徴
    とする請求項２に記載の火工技術ガス発生剤組成物。
  5. 【請求項５】 ０〜６０重量％の酸化剤を含むことを特徴とする請求項３に記載の火工技術ガ
    ス発生剤組成物。
  6. 【請求項６】 補足剤、点火助剤、点火起爆剤、ガス転化触媒、弾道性調節剤、スラグ形成剤
    、バインダ、エネルギーをもったバインダ、可塑剤、エネルギーをもった可塑剤
    、燃料、安定剤、硬化剤、硬化触媒、架橋剤、冷却剤および配合助剤からなる群
    から選択される少なくとも１つの添加物ならびにそれらの混合物をさらに含むこ
    とを特徴とする請求項４に記載の火工技術ガス発生剤組成物。
  7. 【請求項７】 上記酸化剤が、非金属、アルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属および遷
    移金属錯体の硝酸塩、亜硝酸塩、塩素酸塩、亜塩素酸塩、過塩素酸塩、クロム酸
    塩、またはそれらの混合物からなる群から選択されることを特徴とする請求項６
    に記載の火工技術ガス発生剤組成物。
  8. 【請求項８】 上記酸化剤が硝酸ナトリウムおよび過塩素酸アンモニウムを含むことを特徴と
    する請求項７に記載の火工技術ガス発生剤組成物。
  9. 【請求項９】 上記酸化剤が硝酸アンモニウムを含むことを特徴とする請求項７に記載の火工
    技術ガス発生剤組成物。
  10. 【請求項１０】 上記酸化剤が過塩素酸アンモニウムを含み、上記組成物が、さらに過塩素酸ア
    ンモニウム、相安定化した硝酸アンモニウム、過塩素酸カリウム、硝酸ストロン
    チウム、硝酸カリウム、硝酸リチウム、および炭酸リチウムからなる群から選択
    される少なくとも１つの添加剤ならびにそれらの混合物を含むことを特徴とする
    請求項７に記載の火工技術ガス発生剤組成物。
  11. 【請求項１１】 以下の工程を含むガスを保持することができる物品を膨張するための方法であ
    って、 高酸素バランス燃料を含むガス発生剤組成物を反応させる工程、ここで該高酸
    素バランス燃料はアミノグアニジンジニトレート、ジアミノグアニジンジニトレ
    ート、トリアミノグアニジンジニトレート、およびそれらの混合物からなる群か
    ら選択され； 該高酸素バランス燃料の反応の反応生成物としてガスおよび固体物質を生成す
    る工程； フィルタに該ガスおよび固体物質を通し、フィルタに少なくとも固体物質の一
    部を保持し、そしてガスを取り出す工程； 上記物品にフィルタを通したガスを通し、これにより物品を膨張させる工程、
    を含む方法。
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