JP2013138127A

JP2013138127A - 希土類磁石の製造方法

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Publication number: JP2013138127A
Application number: JP2011288650A
Authority: JP
Inventors: Noritaka Miyamoto; 典孝宮本; Daisuke Ichikizaki; 大輔一期崎; Tetsuya Shoji; 哲也庄司; Akira Manabe; 明真鍋; Yuya Ikeda; 悠哉池田
Original assignee: Toyota Motor Corp
Current assignee: Toyota Motor Corp
Priority date: 2011-12-28
Filing date: 2011-12-28
Publication date: 2013-07-11
Anticipated expiration: 2031-12-28
Also published as: JP5786708B2

Abstract

【課題】熱間塑性加工を経て希土類磁石を製造する製造方法に関し、熱間塑性加工の際に塑性変形される成形体の側面に割れが生じるのを抑制しながら、十分な塑性変形を図ることによって配向度の高い希土類磁石を製造することのできる希土類磁石の製造方法を提供する。
【解決手段】希土類磁石材料となる粉末Ｂを加圧成形して上面と下面と側面を有する成形体Ｓを製造する第１のステップ、成形体Ｓの側面に該成形体よりも相対的に高い延性の枠材Ｃを配して側面が包囲されたユニット体Ｕを形成し、これを上下のパンチＰ，Ｐで挟み、上下のパンチＰ，Ｐで成形体Ｓの上面と下面を直接押圧しながら異方性を与える熱間塑性加工を施して配向磁石Ｓ’である希土類磁石を製造する第２のステップからなる。
【選択図】図５

Description

本発明は、熱間塑性加工によって配向磁石となっている希土類磁石の製造方法に関するものである。

ランタノイド等の希土類元素を用いた希土類磁石は永久磁石とも称され、その用途は、ハードディスクやMRIを構成するモータのほか、ハイブリッド車や電気自動車等の駆動用モータなどに用いられている。

この希土類磁石の磁石性能の指標として残留磁化（残留磁束密度）と保磁力を挙げることができるが、モータの小型化や高電流密度化による発熱量の増大に対し、使用される希土類磁石にも耐熱性に対する要求は一層高まっており、高温使用下で磁石の保磁力を如何に保持できるかが当該技術分野での重要な研究課題の一つとなっている。車両駆動用モータに多用される希土類磁石の一つであるNd-Fe-B系磁石を取り挙げると、結晶粒の微細化を図ることやNd量の多い組成合金を用いること、保磁力性能の高いDy、Tbといった重希土類元素を添加することなどによってその保磁力を増大させる試みがおこなわれている。

希土類磁石の製造方法の一例を概説すると、たとえばNd-Fe-B系の金属溶湯を急冷凝固して得られた微粉末を加圧成形しながら成形体とし、この成形体に磁気的異方性を付与するべく熱間塑性加工を施して希土類磁石（配向磁石）を製造する方法が一般に適用されている。

上記熱間塑性加工は、たとえば上下のパンチ（ポンチとも言う）間に成形体を配し、加熱しながら上下のパンチでたとえば１秒程度かそれ以下の短時間押圧するものであるが、この上下のパンチによる押圧によって成形体が塑性変形しながら潰される際に塑性変形した成形体の側面に割れが生じ易いという問題があった。これは、上下のパンチと接触している部分が変形し難く、その分だけ側面中央部が過度に膨らむ、いわゆる太鼓状に変形することが一因である。この割れが生じてしまうと、配向度を高めるために形成された加工歪が割れた箇所で開放されてしまい、歪エネルギーを結晶配向に十分に向けることができなくなり、結果として高い配向度（これによって高い磁化が齎される）の配向磁石が得られ難くなってしまう。

そこで、このような熱間塑性加工時の割れの問題を解消できる従来技術として特許文献１に開示の製造方法を挙げることができる。この製造方法は、上記成形体の全体を金属カプセル内に封入した後に、この金属カプセルを上下のパンチで押圧しながら熱間塑性加工をおこなうものであり、この製造方法によれば、希土類磁石の磁気的異方性が一層向上するとしている。

しかしながら、成形体の全体が金属カプセルで完全に包囲されていると、上下からの押圧による成形体の側方への塑性変形が極端に拘束されてしまい、塑性変形後の成形体の側面に割れが生じないかわりに十分な塑性変形がおこなわれ難く、結果として高い配向度が得られ難いという別途の問題が生じ得る。これは、たとえば上面、下面と円周側面を有する円柱状の成形体を例に取り上げるに、金属カプセルのうち、成形体の側面に対応する側面領域が側方に塑性変形しようとした際に、この側面領域と一体となっている成形体の上面および下面に対応する上面領域および下面領域が側面領域の広がりを拘束することによって齎されるものである。

特開平２−２５０９２０号公報

本発明は上記する問題に鑑みてなされたものであり、熱間塑性加工を経て希土類磁石を製造する製造方法に関し、熱間塑性加工の際に塑性変形される成形体の側面に割れが生じるのを抑制しながら、十分な塑性変形を図ることによって配向度の高い希土類磁石を製造することのできる希土類磁石の製造方法を提供することを目的とする。

前記目的を達成すべく、本発明による希土類磁石の製造方法は、希土類磁石材料となる粉末を加圧成形して、上面と下面と側面を有する成形体を製造する第１のステップ、前記成形体の前記側面に該成形体よりも相対的に高い延性の枠材を配して側面が包囲された成形体と枠材のユニット体を形成し、これを上下のパンチで挟み、該上下のパンチで成形体の上面と下面を直接押圧しながら異方性を与える熱間塑性加工を施して配向磁石である希土類磁石を製造する第２のステップからなるものである。

本発明による希土類磁石の製造方法は、その製造過程における熱間塑性加工において、成形体の全体を金属キャップ内に封入するのではなくて、熱間塑性加工の際に成形体を押圧する上下のパンチ（もしくはポンチ）に対応する成形体の上面と下面を開放させておき、成形体の側面のみを枠材で包囲した姿勢でパンチで押圧して熱間塑性加工をおこなうものである。

ここで、成形体の側面のみを包囲する枠材は、成形体の延性よりも相対的に高い延性を有する素材から構成されており、上下のパンチから一定の押圧力が作用した際に、成形体の側方への塑性変形を過度に拘束することなく、枠材も同様に側方に塑性変形することにより、成形体の側方への十分な塑性変形を保証しながら、若干の拘束によって成形体の側方での割れの発生を抑制できるものである。

たとえばNe-Fe-B系の粉体を加圧成形してできる成形体に対し、この成形体よりも延性に富む金属素材として、銅やその合金、軟鋼、低炭素鋼などを挙げることができ、これら延性に富む素材金属からなる枠材を成形体の側面を完全に包囲するように嵌め込んで成形体と枠材からなるユニット体を形成する。

このユニット体を上下のパンチ間に載置し、上下のパンチでユニット体を構成する成形体の上面および下面を直接押圧することにより、枠材と成形体はともに側方に塑性変形しながら潰されるが、塑性変形した成形体はその外周に位置する枠材で割れが生じる程度の過度な塑性変形には至らず、しかしながら高い配向度を保証できる程度に塑性変形して磁気的異方性に優れた配向磁石が形成される。特に、側面が太鼓状に膨らむことを抑制できることによって、割れ防止に関して大きな効果がある。

なお、成形体は、六面体をはじめとする多面体（八面体など）のほか、円柱体、切頭円錐体、切頭角錐体など、多様な立体形状のものを適用でき、その立体形状に応じた形状の枠材が使用される。

また、熱間塑性加工で使用される成形型が、上下のパンチとこれらのパンチが摺動する枠状のダイスとから構成される場合には、ダイスとパンチで画成されるキャビティ内に成形型が収容されて熱間塑性加工がおこなわれることになるが、このキャビティの大きさは、成形体とその周囲の枠材が十分に塑性変形するのを阻害しないだけの大きさを有するものとなる。

また、本発明による希土類磁石の製造方法の他の実施の形態は、希土類磁石材料となる粉末を加圧成形して、上面と下面と側面を有する成形体を製造する第１のステップ、前記成形体の前記側面に該成形体よりも相対的に高い延性の枠材を配し、さらに、該成形体よりも相対的に高い延性を有し、前記枠材と縁切りされている２つの蓋材を成形体の上面と下面にそれぞれ配して、側面と上下面が相互に縁切りされた枠材および蓋材とこれらで包囲された成形体からなるユニット体を形成し、これを上下のパンチで挟み、該上下のパンチで成形体の上面と下面に位置する上下の蓋材を押圧しながら異方性を与える熱間塑性加工を施して配向磁石である希土類磁石を製造する第２のステップからなるものである。

本実施の形態は、枠材と縁切りされ、枠材と同様に成形型よりも相対的に延性の高い上下の蓋材で成形型を覆ってユニット体を形成し、上下のパンチで上下の蓋材を押圧しながた熱間塑性加工をおこなうものである。

成形体は勿論のこと、枠材も蓋材も十分に塑性変形することができるので、上下のパンチが成形体を直接押圧するのではなくて蓋材を介して押圧することにより、成形体がパンチで直接押圧された際に生じ得る破損を完全に解消することができる。

また、成形体に比して延性の高い蓋材をパンチと成形体の間に介在させることにより、蓋材が塑性変形しながらパンチからの押圧力を成形体に付与することとなり、蓋材がクッション材的な役割を奏する（潤滑効果と称することもできる）ことで成形体に生じ得る割れをより一層抑制することができる。

さらに、枠材と蓋材が縁切りされているため、既述する従来技術のように蓋材が枠材の変形を阻害することがなく、枠材が独立して変形できることから、割れ防止効果は極めて高くなる。

本発明者等の検証によれば、上記する蓋材の潤滑効果により、パンチからの押圧力を上下の蓋材を介して成形体に伝達することで成形体の厚み方向（もしくは高さ方向）に均一に押圧力を付与することができ、成形体が厚み方向で均一に変形し（厚み中央付近のみ膨らむ太鼓状を呈する場合は、この変形によって割れが生じ易い）、磁石全体で高い配向度の配向磁石となることが実証されている。

なお、枠材や蓋材が成形体と接する表面や、さらには蓋材がパンチと接する表面に潤滑剤を塗布しておき、相互に接する部材間の摩擦力を極力低減しておいて熱間塑性加工をおこなうのが好ましい。

以上の説明から理解できるように、本発明の希土類磁石の製造方法によれば、その製造過程における熱間塑性加工において、成形体の全体を金属キャップ内に封入するのではなくて、熱間塑性加工の際に成形体を押圧する上下のパンチに対応する成形体の上面と下面を開放させておき、成形体の側面のみを枠材で包囲した姿勢でパンチで押圧して熱間塑性加工をおこなうことにより、成形体に割れを生じさせることなく、もしくは割れを生じ難くしながら、成形体を十分に塑性変形させることができ、もって配向度が高く、磁化性能に優れた希土類磁石を製造することができる。

（ａ）、（ｂ）の順で本発明の希土類磁石の製造方法の第１のステップを説明した模式図である。第１のステップで製造された成形体のミクロ構造を説明した図である。（ａ）は成形体に枠材を嵌め込もうしている状況を示した図であり、（ｂ）は成形体と枠材からなるユニット体を示した図である。（ａ）は図３のユニット体に蓋材を配設しようとしている状況を示した図であり、（ｂ）は成形体と枠材と蓋材からなるユニット体を示した図である。（ａ）、（ｂ）の順で製造方法の第２のステップを説明した図である。製造された配向磁石（希土類磁石）のミクロ構造を説明した図である。加工率と配向度の関係を検証した実験結果を示す図である。（ａ）は実験後の実施例1の配向磁石の写真図であり、（ｂ）は実験後の比較例1の配向磁石の写真図である。（ａ）は成形体の上面からの距離と加工率の関係を検証した実験結果を示す図であり、（ｂ）は実施例3の写真図である。配向磁石の上面からの距離と残留磁化の関係を検証した実験結果を示す図である。

以下、図面を参照して本発明の希土類磁石の製造方法の実施の形態を説明する。なお、図示する配向磁石はナノ結晶磁石（粒径が200nm程度かそれ以下）からなる場合を説明したものであるが、本発明の製造方法が対象とする配向磁石はナノ結晶磁石に限定されるものではなく、粒径が300μm以上のものや、1μm以上の焼結磁石、さらには樹脂バインダーで結晶粒がバインドされたボンド磁石などを包含するものである。また、図示例では、第１のステップで成形される成形体が円柱体であるが、これ以外の多様な形状、たとえば六面体をはじめとする多面体（八面体など）のほか、切頭円錐体、切頭角錐体などの立体形状のものであってもよいことは勿論のことである。

（希土類磁石の製造方法）
図１ａ、ｂはその順で本発明の希土類磁石の製造方法の第１のステップを説明した模式図であり、図２は第１のステップで製造された成形体のミクロ構造を説明した図である。また、図３は成形体と枠材からなるユニット体を示した図であり、図４は、成形体と枠材と上下の蓋材からなるユニット体を示した図である。また、図５ａ、ｂはその順で製造方法の第２のステップを説明した模式図であり、図６は第２のステップで製造された配向磁石（希土類磁石）のミクロ構造を説明した図である。

図１ａで示すように、たとえば50kPa以下に減圧したArガス雰囲気の不図示の炉中で、単ロールによるメルトスピニング法により、合金インゴットを高周波溶解し、希土類磁石を与える組成の溶湯を銅ロールＲに噴射して急冷薄帯Ｂ（急冷リボン）を製作し、これを粗粉砕する。

粗粉砕された急冷薄帯Ｂを図１ｂで示すように超硬ダイスＤとこの中空内を摺動する超硬パンチＰで画成されたキャビティ内に充填し、超硬パンチＰで加圧しながら（Ｘ方向）加圧方向に電流を流して通電加熱することにより、ナノ結晶組織のNd-Fe-B系の主相（50nm〜200nm程度の結晶粒径）と、主相の周りにあるNd-X合金（X:金属元素）の粒界相からなる円柱状の成形体Ｓを製作する（第１のステップ）。

ここで、粒界相を構成するNd-X合金は、Ndと、Co、Fe、Ga等のうちの少なくとも１種以上の合金からなり、たとえば、Nd-Co、Nd-Fe、Nd-Ga、Nd-Co-Fe、Nd-Co-Fe-Gaのうちのいずれか一種、もしくはこれらの二種以上が混在したものであって、Ndリッチな状態となっている。

図２で示すように、成形体Ｓはナノ結晶粒ＭＰ（主相）間を粒界相ＢＰが充満する等方性の結晶組織を呈している。

第１のステップで成形体Ｓが製造されたら、円柱状の成形体Ｓの側面にこの成形型Ｓよりも高い延性（変形性）を有する金属素材の枠材を取り付ける。より具体的には、図３ａで示すように、円柱状の成形体Ｓに対し、成形体Ｓと同じ高さで、かつ成形体Ｓの外径をと同じ内径を有するリング状の枠材Ｃを嵌め込んで、図３ｂで示すような成形体Ｓと枠材Ｃからなるユニット体Ｕを形成する。

なお、枠材の素材によって、成形体と枠材の寸法関係は以下のようであるのが好ましい。すなわち、枠材が銅もしくは銅合金からなる場合であって成形体が円柱体の場合は、成形体の径をDとした際に、0.1D〜0.3Dの肉厚の枠材を使用し、成形体が直方体の場合は、成形体の延伸方向の一辺をLとした際に、0.1L〜0.3Lの肉厚の枠材を使用する。これは、0.1D、0.1L未満の場合に割れ防止効果が小さく、0.3D、0.3Lを超える場合に配向のための塑性流動に乱れが生じるためである。

一方、枠材が軟鋼からなる場合であって成形体が円柱体の場合は、成形体の径をDとした際に、0.05D〜0.15Dの肉厚の枠材を使用し、成形体が直方体の場合は、成形体の延伸方向の一辺をLとした際に、0.05L〜0.15Lの肉厚の枠材を使用する。これは、0.05D、0.05L未満の場合に割れ防止効果が小さく、0.15D、0.15Lを超える場合に磁石に割れが生じるためである。

また、図４ａで示すように、成形型Ｓと枠材Ｃからなるユニット体の上下に上蓋Ｆと下蓋Ｆを配し、図４ｂで示すように別途のユニット体Ｕ１を形成してもよい。

図３ｂで示すユニット体Ｕを用いて次のステップの説明をおこなう。図５ａで示すように、超硬ダイスＤとこの中空内を摺動する超硬パンチＰで画成されたキャビティ内にユニット体Ｕを収容し、上下のパンチＰ，Ｐでユニット体Ｕの上下面、すなわち、上下に露出した成形体Ｓの上下面と枠材Ｃの端面を挟み込む。

そして、キャビティ内を高温雰囲気とした状態で上下のパンチＰ，Ｐを相互に近接するようにして1秒以下の短時間で摺動させることにより（熱間塑性加工）（図５ａのＸ方向に押圧）、図５ｂで示すように成形体Ｓとこれよりも延性の高い枠材Ｃを側方に塑性変形させる（Ｙ方向）。

この側方への塑性変形によって加工歪を成形体Ｓに付与することにより、磁気的異方性を有し、配向度の高い配向磁石Ｓ’（希土類磁石）が得られる（第２のステップ）（図中、Ｃ’は塑性変形後の枠材）。この熱間塑性加工では、加工温度や加工時間のほかに、歪速度の調整も重要な要素となる。

この熱間塑性加工により、図６で示すように、異方性のナノ結晶粒ＭＰを有する結晶組織の配向磁石Ｓ’が製造される。なお、熱間塑性加工による加工度（圧縮率）が大きい場合、たとえば圧縮率が10%程度以上の場合の熱間塑性加工を強加工と称することができる。

熱間塑性加工に際し、図３で示すように成形体Ｓの側面をこれよりも延性の高い枠材で包囲したユニット体Ｕを上下のパンチＰ，Ｐで押圧することにより、枠材Ｃと成形体Ｓはともに側方に塑性変形しながら潰されるが、塑性変形した成形体Ｓ’はその外周に位置する枠材Ｃ’で割れが生じる程の過度な塑性変形には至らず、しかしながら高い配向度を保証できる程度に塑性変形して磁気的異方性に優れた配向磁石Ｓ’が製造される。

これは、枠材Ｃが成形体Ｓをその上下面をも含めて完全に包囲するものでないことから、枠材Ｃが成形体Ｓに割れが生じる程の過度な塑性変形を抑制しながら、自身の塑性変形が自身の構造によって過度に拘束されないことに起因している。

また、図４ｂで示す上下の蓋体Ｆ，Ｆを有するユニット体Ｕ１を使用して上下のパンチＰ，Ｐで押圧することにより、パンチＰ、Ｐからの押圧力を上下の蓋材Ｆ，Ｆを介して成形体Ｓに伝達することで成形体Ｓの厚み方向（もしくは高さ方向）に均一に押圧力を付与することができ、このことによってより一層高い配向度の配向磁石を製造することができる。

[加工率と配向度の関係を検証した実験とその結果]
本発明者等は、以下で示す各製造方法で実施例1と比較例1〜3の配向磁石試験片を製作し、熱間塑性加工後の外観写真を撮像して外観を観察するとともに、加工率と配向度の関係を検証する実験をおこなった。

（実施例1）
希土類合金原料（合金組成は、質量%で、Fe-30Nd-1B-4Co-0.6Ga）を所定量配合し、Arガス雰囲気下で溶解させた後、その溶湯をオリフィスからCrメッキを施したCu製の回転ロールに射出して急冷して合金薄帯を製造し、これをArガス雰囲気中でカッターミルで粉砕して篩にかけ、0.2mm以下の希土類磁石用粉末を得た。

得られた希土類磁石用粉末8.4gをφ10×40mmの容積をもつ超硬ダイスに収容し、上下の超硬パンチで封止した。

これをチャンバーにセットし、10⁻²Paに減圧し、400MPaを負荷した後にすぐに高周波コイルで650℃で加熱しながらプレスした。プレス後、60秒保持した後に成形型から高さ14mmの成形体を取り出した。

この成形体に対し、外径φ12.5mmで内径10mm、高さ14mmの無酸素銅のリングを成形体に嵌め込み、加熱温度750℃、加工率を60%、65%、70%、75%、80%で変化させ、歪速度10/secで熱間塑性加工をおこなった。なお、パンチ面は潤滑のためにグラファイトを塗布しておいた。

（比較例1）
実施例1の製造方法において、銅のリングを使用せずに、外径φ12.5mmで内径10mm、高さ14mmの配向磁石を加工率60%、65%、70%、75%、80%で変化させて製作した。

（比較例2）
実施例1の製造方法において、銅のリングを使用せずに、銅カプセル（炭素鋼S25Cで、φ14mm×18mm）を使用してこの内部に成形体を封入して同条件で熱間塑性加工をおこない、配向磁石を製作した。

（比較例3）
実施例1の製造方法において、銅のリングを使用せずに、銅カプセル（炭素鋼S25Cで、φ11mm×15mm）を使用してこの内部に成形体を封入して同条件で熱間塑性加工をおこない、配向磁石を製作した。なお、歪速度を0.01、0.1、1、10、30/secで変化させて製作している。

（評価方法）
実施例1と比較例1で磁石中心から10mm×10mm×2.5mm(厚み)の試験片を切り出して磁気測定をおこなった。なお、比較例1は割れのために、このサイズの試験片が採取できないため、2×2×(1〜2)mm(厚み)のサイズで切り出して測定した。この測定結果を以下の表１に、また、M-Hループから配向度Mr/Msの評価をおこなった結果を図７にそれぞれ示す。さらに、実験後の実施例1の配向磁石の写真図、および実験後の比較例1の配向磁石の写真図をそれぞれ図８ａ，ｂに示す。

まず、図８ａ，ｂより、実施例1は成形体の全体が良好に扁平に潰れているものの、割れは確認できない。一方、比較例1の成形体は外周部に多くの割れが確認できる。

また、表１より、実施例1は加工率が高いものほど比較例1に比べてBrが高くなっている。これは、図７より、配向度Mr/Msが大きくなっているためであると考えられる。

比較例1は、熱間塑性加工の際に成形体に生じる割れによって歪が開放されてしまい、異方性配向を十分に促進できないと考えられる一方で、実施例1は割れが無く、熱間塑性加工の際の歪が異方性配向に十分に向けられた効果がでているものと考えられる。

また、比較例2、3を比較するに、比較例2は普通に潰れていたが、比較例3はカプセルが破れ、その箇所から磁石が少しはみ出していた。

さらに、比較例2についてその断面調査をおこなった結果、磁石内部には割れが多く、磁気測定用の試験片を切り出すことができなかった。この割れの原因は、冷却時のカプセル材の熱収縮による拘束力に磁石が抗しきれなかったためであると考えられる。なお、磁石の熱膨張係数は4ppm/K、カプセル（S25C）は12.2ppm/Kである。

一方、比較例3はカプセルの熱収縮の際の拘束による割れは無かったが、カプセルの肉厚が薄いため、自由伸びするには上下の伸びの少ないパンチ面に引っ張られてカプセルが破れ、不均一な塑性流動を示していた。すなわち、加工率の大きさほどに結晶は潰れておらず、配向度も高くなっていなかった（配向度0.86）。

[枠材（リング）の肉厚を変化させた際の試験片の断面観察とその結果、および磁気性能を測定した結果]
本発明者等は、以下の方法で実施例2の試験片を作成し、その際に使用する枠材（リング）の素材を銅製のものと炭素鋼（S25C）製のものの2種で、かつそれぞれのリングの肉厚を種々変化させて複数の試験片を製作し、断面観察をおこなうとともに磁化を測定した。その結果を以下の表２に示す。

（実施例2）
希土類合金原料（合金組成は、質量%で、Fe-30Nd-1B-4Co-0.6Ga）を所定量配合し、Arガス雰囲気下で溶解させた後、その溶湯をオリフィスからCrメッキを施したCu製の回転ロールに射出して急冷して合金薄帯を製造し、これをArガス雰囲気中でカッターミルで粉砕して篩にかけ、0.2mm以下の希土類磁石用粉末を得た。

得られた希土類磁石用粉末27.4gを15×15×40mmの容積をもつ超硬ダイスに収容し、上下の超硬パンチで封止した。

これをチャンバーにセットし、10⁻²Paに減圧し、400MPaを負荷した後にすぐに高周波コイルで700℃で加熱しながらプレスした。プレス後、60秒保持した後に成形型から高さ16mmの成形体を取り出した。

この成形体に対し、外径φ12.5mmで内径10mm、高さ14mmの無酸素銅のリングを成形体に嵌め込み、加熱温度780℃、加工率75%、歪速度1/secで熱間塑性加工をおこなった。なお、パンチ面は潤滑のためにグラファイトを塗布しておいた。そして、枠材（リング）に無酸素銅製のものと炭素鋼製（S25C）のものを使用し、それぞれのリングの肉厚を0.3〜4mmの間で種々変化させた。

枠材（リング）の材質が銅の場合であって、肉厚が0.75mm以下の場合、拘束力が小さ過ぎて割れに対する効果が確認できなかった。また、3mm以上の場合は、塑性流動の抵抗になるためか、結晶配向の乱れがあり、結果としてBrが低くなっている。

一方、材質がS25Cの場合であって、肉厚が0.5mm未満の場合は強度が不足し、2mm以上の場合は磁石に割れが生じた。

これら枠材の肉厚と割れの有無、および磁化の関係は、成形体の容積に依存するものと考えられ、以下の関係の場合に枠材が有効に作用するものと考えられる。

枠材が銅もしくは銅合金からなる場合であって成形体が円柱体の場合は、成形体の径をDとした際に、0.1D〜0.3Dの肉厚の枠材を使用し、成形体が直方体の場合は、成形体の延伸方向の一辺をLとした際に、0.1L〜0.3Lの肉厚の枠材を使用する。

一方、枠材が軟鋼からなる場合であって成形体が円柱体の場合は、成形体の径をDとした際に、0.05D〜0.15Dの肉厚の枠材を使用し、成形体が直方体の場合は、成形体の延伸方向の一辺をLとした際に、0.05L〜0.15Lの肉厚の枠材を使用する。

[成形体を枠材と枠材に縁切りされた蓋材で包囲した際の効果を確認した実験とその結果]
本発明者等はさらに、以下の実施例3、実施例1’、実施例4の各試験片を製作し、実施例3に関しては、1mmの厚みの蓋材を使用して熱間塑性加工をおこなった試験片に関し、試験片の上面（上蓋材と密着していた面）からの距離ごとに粉末加工率を測定した。図９ａは実験結果を示す図であり、図９ｂは実施例3の外観写真図である。

また、実施例3の試験片は、中心部から10mm×10mm×0.2〜3mmで5種の試料を切り出し、実施例1’、実施例4の各試験片は中心部から10mm×10mm×1mmで試料を切り出し、それぞれの磁化を測定した。図１０に磁化測定結果を示す。

（実施例3）
希土類合金原料（合金組成は、質量%で、Fe-30Nd-1B-4Co-0.6Ga）を所定量配合し、Arガス雰囲気下で溶解させた後、その溶湯をオリフィスからCrメッキを施したCu製の回転ロールに射出して急冷して合金薄帯を製造し、これをArガス雰囲気中でカッターミルで粉砕して篩にかけ、0.2mm以下の希土類磁石用粉末を得た。

この成形体に対し、外径φ12.5mmで内径10mm、高さ14mmの無酸素銅のリングを成形体に嵌め込み、さらに、その上下にφ14mmで厚みT1が0.3、0.5、1、2、3mmの銅板を設置し、加熱温度750℃、加工率75%、歪速度10/secで熱間塑性加工をおこなった。

（実施例1’）
実施例3において銅板を用いないで熱間塑性加工を実施した。

（実施例4）
実施例3において銅板の代わりに軟鋼板（SS41、板厚T1=1mm）を用いて熱間塑性加工を実施した。

まず、図９ｂは実施例3の外観写真図でより、銅板の750℃での加工による大きな塑性変形により、内部の成形体に対しては潤滑効果でその全体形状が中膨らみではなくて円柱状に変形していることが確認できる。

また、図９ａより、実施例3は、銅板による潤滑効果により、成形体の厚み方向で均一に磁石粉が変形していることが実証されている。

さらに、図１０より、板材の厚みが0.5〜2mmの範囲の場合には、成形体の幅方向の全域に亘って成形体が潰れたため（パンチ近傍の歪も大きいため）、成形体の全域に亘って結晶配向し、Brが大きくなっているものと考えられる。なお、板材が厚すぎるとその表面が逆に伸びすぎて表面に縦方向の割れが発生することが確認できている。一方、板材が無いものや銅ほどに軟らかくない鉄などでは潤滑効果を期待することができず、パンチ近傍の変形が少なくなり、配向がその箇所で進行せずに磁化の向上が少ないことが分かった。

以上、本発明の実施の形態を図面を用いて詳述してきたが、具体的な構成はこの実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲における設計変更等があっても、それらは本発明に含まれるものである。

Ｒ…銅ロール、Ｂ…急冷薄帯（急冷リボン）、Ｄ…超硬ダイス、Ｐ…超硬パンチ、Ｓ…成形体、Ｓ’…配向磁石（希土類磁石）、Ｃ…枠材、Ｆ…蓋材、Ｕ，Ｕ１…ユニット体、ＭＰ…主相（ナノ結晶粒、結晶粒）、ＢＰ…粒界相

Claims

希土類磁石材料となる粉末を加圧成形して、上面と下面と側面を有する成形体を製造する第１のステップ、
前記成形体の前記側面に該成形体よりも相対的に高い延性の枠材を配して側面が包囲された成形体と枠材のユニット体を形成し、これを上下のパンチで挟み、該上下のパンチで成形体の上面と下面を直接押圧しながら異方性を与える熱間塑性加工を施して配向磁石である希土類磁石を製造する第２のステップからなる希土類磁石の製造方法。
希土類磁石材料となる粉末を加圧成形して、上面と下面と側面を有する成形体を製造する第１のステップ、
前記成形体の前記側面に該成形体よりも相対的に高い延性の枠材を配し、さらに、該成形体よりも相対的に高い延性を有し、前記枠材と縁切りされている２つの蓋材を成形体の上面と下面にそれぞれ配して、側面と上下面が相互に縁切りされた枠材および蓋材とこれらで包囲された成形体からなるユニット体を形成し、これを上下のパンチで挟み、該上下のパンチで成形体の上面と下面に位置する上下の蓋材を押圧しながら異方性を与える熱間塑性加工を施して配向磁石である希土類磁石を製造する第２のステップからなる希土類磁石の製造方法。