JP2013036119A - Guide roll mechanism, vacuum film-forming apparatus using the same, and method for production of organic electroluminescence element - Google Patents

Guide roll mechanism, vacuum film-forming apparatus using the same, and method for production of organic electroluminescence element Download PDF

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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a vacuum film-forming apparatus which includes a guide roll mechanism capable of preventing a flaw generation on a support and a film-forming surface in a production process of forming a multilayered thin film on a flexible support under vacuum condition through a roll method, and a high productive production method for an organic electroluminescence element with an improved light emission life using the vacuum film-forming apparatus.SOLUTION: The guide roll mechanism is used for supporting the flexible support (web) and changing the transfer direction of the web between 30 to 240° in vacuum. During transfer, the flexible support contacts with the guide roll only at both edge parts of the guide roll, and moreover a mechanism for pressing the flexible support on the guide roll is provided on at least one part of the contact part.

Description

本発明は、真空下における機能性薄膜の加工前後の可撓性支持体を、ロールツーロールによって搬送させる際に加工面を実質的に非接触として、複数の異なる機能性薄膜の形成を連続的に行えることにより、生産性が高く、性能及び品質を向上させることの可能なガイドロール機構に関し、更に可撓性支持体に蒸着或いはスパッタリングなどによる加工を施して、機能性薄膜を形成する真空薄膜形成装置、ならびにこれらを用いたロールツーロールで有機エレクトロルミネッセンス素子(以下、有機EL素子ともいう)を製造する方法に関する。   In the present invention, when a flexible support body before and after processing of a functional thin film under vacuum is conveyed by roll-to-roll, the processed surface is made substantially non-contact, and a plurality of different functional thin films are continuously formed. A vacuum thin film that forms a functional thin film by performing a process such as vapor deposition or sputtering on a flexible support, which relates to a guide roll mechanism capable of improving productivity and performance and quality. The present invention relates to a forming apparatus and a method for producing an organic electroluminescence element (hereinafter also referred to as an organic EL element) by roll-to-roll using these.

近年、自発光素子として有機EL素子が注目されている。有機EL素子は、薄膜の有機化合物からなる発光層を電極で挟持した構成で、電極間に電流を供給すると発光する素子である。従って、薄膜である有機EL素子を光源として利用すると、小型化、軽量化が容易である上、蛍光灯に比べて発光の応答速度が速く、点灯直後の光量も比較的安定した照明装置となる。   In recent years, organic EL elements have attracted attention as self-luminous elements. An organic EL device is a device in which a light emitting layer made of a thin organic compound is sandwiched between electrodes and emits light when a current is supplied between the electrodes. Therefore, when an organic EL element that is a thin film is used as a light source, it is easy to reduce the size and weight, and has a light emission response speed faster than that of a fluorescent lamp, and a light quantity immediately after lighting is relatively stable. .

有機EL素子を白色の発光として、蛍光灯の代替の照明用途への応用が検討されている。   Application of the organic EL element to white light emission as an alternative lighting application of a fluorescent lamp is being studied.

有機EL素子は、光透過性の電極、例えばITO(インジウムチンオキサイド)の上に有機分子やポリマー、有機金属錯体などのナノメートル単位の薄膜層を積層し、最後に薄膜の電極層を形成して得られる。しかしながら、これらの薄膜の膜厚すべてを併せても、全体の膜厚は0.6μmにも満たない、非常に薄い多層構造の薄膜、すなわち機能性薄膜の積層体である。従って薄膜形成前の支持体には優れた平面性が必要とされ、異物や突起物、キズ、折れやヒビ割れなどがあると有機ELとしたとき、電圧印加時に、ショート(いわゆるリーク)により発光電流の増大や非発光となることがある。また、発光層中で電荷が移動したり励起子を形成したりして発光に至るまでの電気化学的なプロセスを妨害する、いわゆる水分・酸素等に代表される物質に対して、有機EL素子は非常に敏感である。これらの物質が、最初から不純物として存在したり、製造工程中で、混入したり、ガス拡散を防止する材料層の破損部分を越えて進入したりすると、発光の効率や駆動寿命が著しく短くなり、実用的な照明や表示のための性能を得ることができなくなる。   Organic EL devices are made by laminating thin film layers of nanometer units such as organic molecules, polymers, and organometallic complexes on light transmissive electrodes such as ITO (indium tin oxide), and finally forming a thin film electrode layer. Obtained. However, even if all the thicknesses of these thin films are combined, the total film thickness is less than 0.6 μm, and it is a very thin multilayer structure thin film, that is, a laminate of functional thin films. Therefore, the substrate before thin film formation needs to have excellent flatness, and when there are foreign matters, protrusions, scratches, creases, cracks, etc., when organic EL is used, light emission is caused by a short (so-called leak) when a voltage is applied. An increase in current or non-light emission may occur. In addition, organic EL elements against substances represented by so-called moisture, oxygen, etc. that interfere with electrochemical processes until light emission occurs due to charge transfer or formation of excitons in the light emitting layer Is very sensitive. If these substances are present as impurities from the beginning, mixed in during the manufacturing process, or enter beyond the damaged part of the material layer that prevents gas diffusion, the light emission efficiency and drive life will be significantly shortened. You will not be able to get performance for practical lighting and display.

また、水分・酸素等は電極表面や内部の電気的、化学的な特性を変化させ、電子や正孔の移動を妨害する場合もあり、その結果、実用的な特性を大きく劣化させる。   In addition, moisture, oxygen, etc. may change the electrical and chemical characteristics of the electrode surface and inside, and may hinder the movement of electrons and holes, and as a result, the practical characteristics are greatly deteriorated.

有機EL素子の詳細については、オーム社から刊行されている「有機ELディスプレイ」(時任静士・安達千波矢・村田英幸、共著)の各章に詳しい記載がある。   The details of the organic EL element are described in detail in each chapter of “Organic EL Display” (Shitoki Tokito, Chiba Adachi, Hideyuki Murata, co-authored) published by Ohm.

従って、有機EL素子は、例えば、乾燥剤を封入して、ガラスや金属缶で密閉した構造の中に収めたり、また、水分や酸素等のガス成分に対して、バリア性能を有する層を基材や封止材料に形成して、性能を確保したりすることが検討されている。   Therefore, the organic EL element is, for example, encapsulated with a desiccant and enclosed in a structure sealed with glass or a metal can, or based on a layer having barrier performance against gas components such as moisture and oxygen. It has been studied to secure the performance by forming it on a material or a sealing material.

ところが、従来開示されている技術では、少量のサンプルを多くの時間と作業時間を費やして作製しており、これを経済的に見合うべく安価で大量に製造することは困難である。   However, in the technology disclosed heretofore, a small amount of sample is produced by spending a lot of time and working time, and it is difficult to produce it in a large amount at a low cost so as to be economically suitable.

有機EL素子の材料を破損の危険や、質量が大きく取り扱いにくいガラス基板による真空での成膜から、プラスチックフィルムの元巻きを巻き出して、加工後に巻き取る、いわゆるロールツーロールによる加工による生産性の向上が試みられている。   Productivity by so-called roll-to-roll processing, where the material of the organic EL element is damaged, or the plastic film is unwound after being vacuum-deposited on a glass substrate with a large mass that is difficult to handle. Improvements are being attempted.

例えば、特許文献1に見られるような真空チャンバー中で金属膜を形成する方法や装置は既に知られている。また、特許文献2に見られるような、ロールツーロールであって、巻き出しから巻き取りまで、プラスチックフィルム上に有機EL素子を形成する工程を非接触化するアイデアが開示されている。また、特許文献3、4に代表される、大気圧下で搬送される可撓性支持体をロールとロール或いはロールと筐体の狭い間隙を搬送させながら、真空下へ導入して、何らかの成膜加工を施す装置や工夫は開示されている。   For example, a method and apparatus for forming a metal film in a vacuum chamber as disclosed in Patent Document 1 are already known. Further, as disclosed in Patent Document 2, an idea of non-contacting a process of forming an organic EL element on a plastic film from roll-out to roll-up is disclosed. In addition, a flexible support that is transported under atmospheric pressure, represented by Patent Documents 3 and 4, is introduced into a vacuum while transporting a narrow gap between the roll and the roll or the roll and the casing, so Devices and devices for performing film processing have been disclosed.

多数の開示技術がありながら、真空下で有機EL素子に代表される高機能薄膜を生産性よく製造できない最大の理由は、可撓性支持体への多層薄膜を真空下で成膜する際に、加工面を非接触化できないことにある。従来の技術では、せっかく可撓性支持体を使用しながら、背面のみを大きなドラムに巻きつけて加工面上に有機物や金属、無機物などの種々の材料を成膜するので、その直前と直後の搬送のためのガイドロールは、必ず支持体の成膜加工される面に接触することになる。また、圧力差のある領域を搬送させるためには、気体分子の流れ込みにともなう可撓性支持体の振動や搬送方向のズレやシワの発生を抑制しなくてはならないが、このために搬送系全体の張力をあげるとスリキズが強く現われ、ガイドロールでの座屈、折れなども発生する。更に、複数の真空成膜室を水平に連結した場合に、各成膜室で異なる加工時間に合わせて、支持体を搬送するために、真空成膜室の間に、アキュームレータをおいて支持体の搬送と停止時間を調整したい場合があるが、加工面に接触するガイドロールを多数設置することになり、ガイドロールの表面のわずかな凹凸や異物の付着が、支持体の表面をこすったり、成膜済みの下層をキズつけたりするので、サブミクロンの薄膜を形成する装置のガイドロールとしては使えない。特に真空中の搬送においては、一般にはガスや低分子成分の揮発の危険がある樹脂製のガイドロールやゴム弾性のあるガイドロールは性能劣化を招くので敬遠されるため、真空下でも放出ガスの少ない、鏡面化された金属性ガイドロールを使用することが多い。   Although there are many disclosed technologies, the biggest reason why high-performance thin films typified by organic EL elements cannot be produced with high productivity under vacuum is when forming a multilayer thin film on a flexible support under vacuum. The processing surface cannot be made non-contact. In the prior art, while using a flexible support, various materials such as organic substances, metals, and inorganic substances are formed on the processed surface by winding only the back surface around a large drum. The guide roll for conveyance always comes into contact with the surface of the support on which the film is formed. In addition, in order to transport a region with a pressure difference, it is necessary to suppress the vibration of the flexible support accompanying the inflow of gas molecules, the displacement in the transport direction, and the generation of wrinkles. When the overall tension is increased, scratches appear strongly, and buckling and bending of the guide roll also occur. In addition, when a plurality of vacuum film forming chambers are connected horizontally, an accumulator is placed between the vacuum film forming chambers in order to transport the support in accordance with different processing times in each film forming chamber. You may want to adjust the conveyance and stop time of the machine, but many guide rolls that come into contact with the processing surface will be installed, and slight irregularities on the surface of the guide roll and adhesion of foreign substances may rub the surface of the support, It can not be used as a guide roll for an apparatus for forming a submicron thin film because it scratches the deposited lower layer. Especially when transporting in a vacuum, resin guide rolls or rubber elastic guide rolls that are likely to volatilize gases and low-molecular components are not recommended because they cause performance deterioration. Often fewer mirrored metallic guide rolls are used.

逆にこのような金属製ガイドロールが、有機EL用途の平滑性の高い樹脂フィルムやこの表面に加工された機能層や有機EL層と接触すると、たとえすべらずに追随して、接触しながら回転しても、わずか1μm程度の異物を巻き込んだ場合であっても確実に成膜面を損傷する。すなわち従来技術ではロールツーロールで可撓性支持体を搬送するといっても加工面の非接触化が困難である。   Conversely, when such a metal guide roll comes into contact with a highly smooth resin film for organic EL applications, or a functional layer or organic EL layer processed on this surface, it will follow without rotating and rotate while in contact. Even if a foreign matter of only about 1 μm is involved, the film formation surface is surely damaged. That is, in the prior art, even if the flexible support is conveyed by roll-to-roll, it is difficult to make the processed surface non-contact.

実際、研究室などの小スケールでは、支持体の厚みが比較的厚く、支持体の幅が狭いので、搬送張力を下げたり、良好な部分のみ選別したりする工夫により、生産技術的な課題は顕在化しない。ロールツーロールでない場合には、単に枚葉のガラス基板上に樹脂フィルムを固定するなどしてプラスチックフィルム上に薄膜を形成することは可能である。また加工面接触のガイドロールの中央部の直径を両端部より少し小さくすることで、生産性を無視すれば、可撓性支持体の表面を擦らずに薄膜を成膜し必要なデータを得ることは可能である。   In fact, in small scales such as laboratories, the thickness of the support is relatively thick and the width of the support is narrow. It does not appear. When not roll-to-roll, it is possible to form a thin film on a plastic film by simply fixing a resin film on a single glass substrate. In addition, by reducing the diameter of the center part of the guide roll in contact with the work surface slightly smaller than both ends, if productivity is ignored, a thin film is formed without rubbing the surface of the flexible support and the necessary data is obtained. It is possible.

このような課題が現実に発生するのは、可撓性支持体の幅方向の剛性が小さくなる場合、すなわち基材を薄くしてコスト低減を試みたり、また一度の搬送により、製品を大量に製造しようとして支持体の広幅化を試みた場合や、全体の搬送速度をあげて、停止と再搬送の時間を短くしていわゆるタクトタイムを短くした場合に搬送張力を高くしたときなど、いずれも生産性を向上し、成膜前後の可撓性支持体の取り扱い条件が厳しくなった場合である。例えば、40μm程度の支持体としてはかなり薄い場合であっても、140mm幅の2軸延伸ポリエステルフィルムで、搬送時の張力が、9.81×10−5N程度であれば、前述の中央部のみ非接触化したガイドロールを使用することで、支持体の座屈・折れといった問題の発生はかなり減少するが、とても大量かつ安定、安価に製造できるとはいえず、生産設備の費用も膨大なものとなる。 Such a problem actually occurs when the rigidity in the width direction of the flexible support is small, that is, trying to reduce the cost by thinning the base material, or by transporting a large amount of products by one transport When trying to increase the width of the support for manufacturing or when increasing the overall conveyance speed, shortening the stop and re-conveying time and shortening the so-called tact time, etc. This is a case where productivity is improved and handling conditions of the flexible support before and after film formation become severe. For example, even if the support of about 40 μm is quite thin, if it is a biaxially stretched polyester film with a width of 140 mm and the tension during transportation is about 9.81 × 10 −5 N, the above-mentioned central portion By using a guide roll that is only non-contacted, the occurrence of problems such as buckling and bending of the support body is considerably reduced, but it cannot be said that it can be manufactured in large quantities, stably and inexpensively, and the cost of production equipment is enormous. It will be something.

従来、有機EL素子は先端技術とされ、ガラス基板による枚葉ごとの有機EL素子作製はようやく市場に対応できるようになってきたが、ロール方式の生産の際の歩留まりの向上や生産技術に関するよく検討された技術アイデアや応用はあまりない。   Conventionally, organic EL elements have been regarded as leading-edge technologies, and the production of organic EL elements for individual wafers using a glass substrate has finally been able to respond to the market. Few technical ideas and applications have been considered.

特開2008−50638号公報JP 2008-50638 A 特開2007−42315号公報JP 2007-42315 A 特開平8−311650号公報JP-A-8-31650 特表2006−522217号公報JP-T-2006-522217

本発明は、上記課題に鑑みなされたものであり、その目的は、有機EL素子製造工程に代表される真空下の多層薄膜形成を可撓性支持体を搬送して行う、ロール方式の生産工程において、その広幅化、省スペース化、高性能化、高品質化を達成するための製造装置及び製造ラインに必須のガイドロール機構、該ガイドロール機構を組み込んだ、支持体や成膜面にキズの発生しない真空成膜装置、を提供することにあり、また、省スペース化と高生産性を達成し、支持体や成膜面にキズの発生しない真空成膜装置、該ガイドロール機構を用いたことによる、発光寿命の改善された、生産性の高い有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法を提供することにある。   The present invention has been made in view of the above problems, and its purpose is to produce a roll method in which a multilayer thin film is formed under vacuum typified by an organic EL element production process by conveying a flexible support. In the manufacturing process and the production line for achieving the widening, space saving, high performance, and high quality, the guide roll mechanism essential to the production line and the support and the film-forming surface incorporating the guide roll mechanism are damaged. A vacuum film-forming apparatus that does not generate any defects, achieves space saving and high productivity, and uses a vacuum film-forming apparatus that does not cause scratches on a support or a film-forming surface, and the guide roll mechanism. It is an object of the present invention to provide a method for producing an organic electroluminescence device with improved light emission lifetime and high productivity.

本発明の上記目的は以下の手段により達成される。   The above object of the present invention is achieved by the following means.

1.可撓性支持体(ウェブ)を支持し、真空中でウェブの搬送方向を30度以上、240度以下、変更するためのガイドロール機構であって、搬送中、前記可撓性支持体は、ガイドロールの両端部においてのみガイドロールに接触し、かつ、少なくとも接触部分の一部において、可撓性支持体をガイドロール上に押さえる機構を設けたことを特徴とするガイドロール機構。   1. A guide roll mechanism for supporting a flexible support (web) and changing the conveyance direction of the web in a vacuum by 30 degrees or more and 240 degrees or less in vacuum, and during the conveyance, the flexible support is A guide roll mechanism comprising a mechanism that contacts the guide roll only at both end portions of the guide roll, and at least a part of the contact portion presses the flexible support onto the guide roll.

2.可撓性支持体(ウェブ)を支持し、真空中でウェブの搬送方向を30度以上、240度以下、変更するためのガイドロール機構であって、搬送中、前記可撓性支持体は、ガイドロールの両端部においてのみガイドロールに接触し、少なくとも接触部分の一部に可撓性支持体をガイドロール上に押さえる機構が複数箇所において設けられており、且つ、該機構が、可撓性支持体の端部がガイドロールの端部に接触を開始する角度の位置から、ガイドロールの端部から離脱し非接触となる角度の位置まで、連続的に、該可撓性支持体をガイドロール上に保持することを特徴とするガイドロール機構。   2. A guide roll mechanism for supporting a flexible support (web) and changing the conveyance direction of the web in a vacuum by 30 degrees or more and 240 degrees or less in vacuum, and during the conveyance, the flexible support is A mechanism that contacts the guide roll only at both ends of the guide roll and at least a part of the contact portion presses the flexible support onto the guide roll is provided at a plurality of locations, and the mechanism is flexible. The flexible support is continuously guided from the position where the end of the support starts contact with the end of the guide roll to the position where the end of the support comes out of contact with the end of the guide roll. A guide roll mechanism which is held on a roll.

3.可撓性支持体(ウェブ)を支持し、真空中でウェブの搬送方向を30度以上、240度以下、変更するためのガイドロール機構であって、搬送中、前記可撓性支持体は、ガイドロールの両端部においてのみガイドロールに接触し、少なくとも該接触部分の一部に可撓性支持体をガイドロール上に押さえるニップロールを少なくとも1カ所以上に設け、該ニップロールの回転軸が、ガイドロールの回転軸に対して、0.5度以上、20度以下、可撓性支持体(ウェブ)中央側に傾斜しており、且つ、該ニップロールの可撓性支持体(ウェブ)に接触する表面材質が弾性体であることを特徴とするガイドロール機構。   3. A guide roll mechanism for supporting a flexible support (web) and changing the conveyance direction of the web in a vacuum by 30 degrees or more and 240 degrees or less in vacuum, and during the conveyance, the flexible support is At least one nip roll that contacts the guide roll only at both ends of the guide roll and presses the flexible support onto the guide roll is provided at least at a part of the contact portion. The surface of the nip roll is in contact with the flexible support (web) and is inclined to the center of the flexible support (web) by 0.5 degrees or more and 20 degrees or less with respect to the rotation axis of the nip roll. A guide roll mechanism characterized in that the material is an elastic body.

4.可撓性支持体(ウェブ)を支持し、真空中でウェブの搬送方向を30度以上、240度以下、変更するためのガイドロール機構であって、搬送中、前記可撓性支持体は、ガイドロールの両端部においてのみガイドロールに接触し、該ガイドロールには、ガイドロールの前記可撓性支持体と接触する周面上に、前記可撓性支持体(ウェブ)の搬送方向に並んだ複数の突起が設けられており、該突起は、予め可撓性支持体の端部に穿孔された孔とかみ合いながら、該可撓性支持体にガイドロールが接触を開始する時点から、非接触となる時点まで、該可撓性支持体をガイドロール表面に固定する機構を組み込んだことを特徴とするガイドロール機構。   4). A guide roll mechanism for supporting a flexible support (web) and changing the conveyance direction of the web in a vacuum by 30 degrees or more and 240 degrees or less in vacuum, and during the conveyance, the flexible support is The guide roll contacts the guide roll only at both ends of the guide roll, and the guide roll is arranged in the conveying direction of the flexible support (web) on the peripheral surface of the guide roll that contacts the flexible support. A plurality of protrusions are provided, and the protrusions are engaged with a hole previously drilled in the end of the flexible support, and the guide roll starts to contact the flexible support from the point of time. A guide roll mechanism that incorporates a mechanism that fixes the flexible support to the surface of the guide roll until contact is made.

5.可撓性支持体(ウェブ)を支持し、真空中でウェブの搬送方向を30度以上、240度以下、変更するためのガイドロール機構であって、ガイドロールが可撓性支持体(ウェブ)と非接触になる回転軸方向の長さが150mm以上2000mm以下であり、該ガイドロールの両端部におけるウェブと接触する部分の回転軸方向の長さが、ウェブの全幅に対して、1%以上、10%以下であることを特徴とする前記1〜4のいずれか1項に記載のガイドロール機構。   5). A guide roll mechanism for supporting a flexible support (web) and changing the conveyance direction of the web in a vacuum by 30 degrees or more and 240 degrees or less, the guide roll being a flexible support (web) The length in the direction of the rotation axis that is not in contact with the web is 150 mm or more and 2000 mm or less, and the length in the direction of the rotation axis of the portion in contact with the web at both ends of the guide roll is 1% or more with respect to the entire width of the web The guide roll mechanism according to any one of 1 to 4, wherein the guide roll mechanism is 10% or less.

6.真空度が、100Pa以下、1×10−7以上の容器内において、加工面側の搬送ガイドロールの少なくとも一つ以上が前記3に記載のガイドロール機構を有する、ロールツウロールで薄膜を少なくとも1層形成できる真空成膜装置であって、成膜される薄膜の厚みが0.3nm以上、200nm以下であることを特徴とする真空成膜装置。 6). In a container having a degree of vacuum of 100 Pa or less and 1 × 10 −7 or more, at least one of the conveyance guide rolls on the processing surface side has the guide roll mechanism described in 3 above, and at least 1 thin film is formed by a roll-to-roll. A vacuum film forming apparatus capable of forming a layer, wherein a thickness of a thin film to be formed is 0.3 nm or more and 200 nm or less.

7.可撓性支持体(ウェブ)を支持し、真空中において搬送しながら、有機エレクトロルミネッセンス素子を形成し、前記1〜5のいずれか1項に記載のガイドロール機構を用いて、該有機エレクトロルミネッセンス素子の加工された面に実質的に非接触で、該有機エレクトロルミネッセンス素子を搬送して、連続的に封止工程を行うことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。   7). An organic electroluminescence element is formed while supporting a flexible support (web) and transported in a vacuum, and the organic electroluminescence is formed using the guide roll mechanism described in any one of 1 to 5 above. A method for producing an organic electroluminescent device, comprising transporting the organic electroluminescent device in a substantially non-contact manner to the processed surface of the device and continuously performing a sealing step.

本発明により、真空下で広幅の可撓性支持体を用いた場合には困難であった同一の可撓性支持体上へ逐次成膜の繰り返しが可能となり、座屈や折れのない均一な広幅可撓性支持体への機能材料の積層成膜が可能となるガイドロール機構が得られ、良品の歩留まりが向上し、生産性が向上する。   According to the present invention, it is possible to repeat sequential film formation on the same flexible support, which has been difficult when using a wide flexible support under vacuum, and is uniform without buckling or bending. A guide roll mechanism capable of laminating and forming functional materials on a wide flexible support is obtained, yield of non-defective products is improved, and productivity is improved.

本発明により、従来困難であった、真空下での剛性の小さい可撓性支持体上へ、異物やスリキズなどによる欠陥の少ない機能性薄膜を形成することが可能となる。   According to the present invention, it is possible to form a functional thin film with few defects due to foreign matter or scratches on a flexible support that has been difficult in the past and has low rigidity under vacuum.

本発明により機能性薄膜の生産性、とりわけ有機EL素子の生産性が向上するとともに、有機EL素子にピンホールや異物の混入がなくなり、整流比や駆動寿命が向上する。   According to the present invention, productivity of the functional thin film, in particular, productivity of the organic EL element is improved, and pinholes and foreign matters are not mixed in the organic EL element, and a rectification ratio and a driving life are improved.

ウェブの搬送方向の角度変化について示す図である。It is a figure shown about the angle change of the conveyance direction of a web. 両端部にウェブを押さえ保持するクリップ機構を設けたガイドロール機構を示す図である。It is a figure which shows the guide roll mechanism which provided the clip mechanism which hold | suppresses and hold | maintains a web at both ends. 両端部にウェブを押さえ保持する本発明のガイドロール機構の別の形態の一例を示す図である。It is a figure which shows an example of another form of the guide roll mechanism of this invention which hold | suppresses and hold | maintains a web to both ends. 両端部にウェブを押さえ保持する本発明のガイドロール機構の更に別の形態の一例を示す図である。It is a figure which shows an example of another form of the guide roll mechanism of this invention which hold | suppresses and hold | maintains a web to both ends. ガイドロール中央部分にウェブ加工面を支える部分を設けたガイドロール機構を示す図である。It is a figure which shows the guide roll mechanism which provided the part which supports a web process surface in the guide roll center part. 本発明の非接触のガイドロール機構を用いた真空成膜装置の一例を示す概略図である。It is the schematic which shows an example of the vacuum film-forming apparatus using the non-contact guide roll mechanism of this invention. 本発明の有機EL素子の製造工程の概略図である。It is the schematic of the manufacturing process of the organic EL element of this invention.

以下本発明を実施するための最良の形態について説明するが本発明はこれにより限定されるものではない。また、本発明の目的を達成でき、かつ、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において、種々の変更を加えてよい。   The best mode for carrying out the present invention will be described below, but the present invention is not limited thereto. In addition, various modifications may be made within the scope of achieving the object of the present invention and not departing from the gist of the present invention.

本発明は、ロール上の可撓性支持体、特にプラスチックフィルムを真空下で用いて、有機EL素子用の透明導電膜、複数の有機材料を積層してなる有機EL素子の実用的な製造方法、この製造に必須なガイドロール機構に関し、ロール状の可撓性支持体への真空成膜装置において、機能性薄膜の形成する前後の搬送時、可撓性支持体の加工面側を実質的に非接触化することを図って、有機EL素子をはじめとする機能性材料の薄膜の性能、品質、生産性を向上するよう設計されたガイドロール機構、真空成膜装置、有機EL素子の製造法に関する。   The present invention provides a practical method for producing an organic EL device comprising a transparent conductive film for an organic EL device and a plurality of organic materials laminated using a flexible support on a roll, particularly a plastic film, under vacuum. In regard to the guide roll mechanism essential for this production, in the vacuum film forming apparatus on the roll-shaped flexible support, the processing surface side of the flexible support is substantially disposed at the time of conveyance before and after the formation of the functional thin film. Manufacturing of guide roll mechanisms, vacuum film-forming devices, and organic EL elements designed to improve the performance, quality, and productivity of thin films of functional materials including organic EL elements. Regarding the law.

本発明におけるロールツーロール方式とは、ロール状に巻いた可撓性を有する長尺の基材(巻き芯を含めて、「元巻き」ともいう。搬送中の一部分をさす場合、ウェブともいう)、例えば、プラスチックフィルムを繰り出して、間欠的或いは連続的に搬送しながら、該基材上にサブミクロンの機能性材料層を形成したり、有機EL構造体の一部または全部を形成したりして、再び、ロールに巻き取る方式である。例えば、透明導電層を真空成膜装置中で繰り出して、一箇所または複数の箇所でスパッタなどにより、成膜後、真空中で巻き取る場合である。また、最後の機能層を真空中で成膜後、真空中で保護フィルムをラミネートしたり、真空から、一段階または複数段階の減圧室を経由して常圧に戻してから、保護フィルムをラミネートしたりしてから、巻き取る場合も、いわゆるロールツーロール方式と呼称する。通常は、ラミネートフィルムで積層された機能層を保護した場合、可撓性があったとしても、その次の工程では、あえて巻き取ることをせずに、断裁処理などして枚葉の状態のままの製造工程をとることもある。本発明では、加工面側の最終成膜工程が終了し、大気圧下へ戻すまで、ウェブの状態のまま搬送する場合は、広い意味でロールツーロール方式と呼称し、当然、加工面側を実質的に非接触として搬送することにより性能、品質が向上する。   The roll-to-roll system in the present invention is a long flexible substrate wound in a roll shape (also referred to as “original winding” including the winding core. When referring to a part during conveyance, it is also referred to as a web. ) For example, a submicron functional material layer is formed on the substrate while a plastic film is unwound and conveyed intermittently or continuously, or a part or all of the organic EL structure is formed. And it is a system which winds up to a roll again. For example, the transparent conductive layer is drawn out in a vacuum film forming apparatus, and is wound up in a vacuum after film formation by sputtering or the like at one place or a plurality of places. In addition, after the last functional layer is formed in vacuum, the protective film is laminated in vacuum, or the vacuum is returned to normal pressure through one or more pressure reduction chambers, and then the protective film is laminated. In the case where it is wound after being wound, it is called a so-called roll-to-roll system. Normally, when a functional layer laminated with a laminate film is protected, even if it is flexible, in the next step, it is not wound up, but it is cut and processed into a single wafer state. The manufacturing process may be taken as it is. In the present invention, when the final film formation process on the processing surface side is completed and the web state is conveyed until it is returned to atmospheric pressure, it is called a roll-to-roll method in a broad sense, and the processing surface side is naturally Performance and quality are improved by carrying the material substantially non-contact.

本発明では、「連続真空」という場合は、大気圧下から、狭い間隙にウェブを導き、入側と出側に差圧を付与しながら、真空成膜処理を行う部分へ搬送する場合をさす。またウェブの長手方向の一部をその全幅にわたって上下からゲートバルブで挟み込んだ後、減圧して、次の、より真空度の高い(高真空の領域)真空槽側のゲートバルブを開いた後、予めアキュームレータへ蓄積したウェブを高真空側の真空槽へ送り込む場合も、「連続真空」搬送と呼称する。   In the present invention, the term “continuous vacuum” refers to a case where a web is guided from an atmospheric pressure to a narrow gap and conveyed to a portion where vacuum film forming processing is performed while a differential pressure is applied between an inlet side and an outlet side. . Moreover, after sandwiching a part of the longitudinal direction of the web with the gate valve from above and below over its entire width, the pressure is reduced, and after opening the gate valve on the vacuum chamber side having a higher degree of vacuum (high vacuum region), The case where the web accumulated in the accumulator in advance is sent to the vacuum chamber on the high vacuum side is also referred to as “continuous vacuum” conveyance.

本発明でいうところの可撓性支持体とは、30μm〜250μmの厚みがあり、外径が7.7cmから30cmの巻き芯(コアともいう)に巻き取ることが可能な高分子有機材料からなるフィルム(比較的、厚い場合はシートともいう)をさす。例えばポリエチレンテレフタレート(PET)、2,6−ポリエチレンナフタレート(PEN)、ポリカーボネート、ポリエーテルスルホン(PES)等のプラスチックフィルムである。紛らわしくない場合は支持体ともいう。均一な連続したフィルムであることが望ましいが、異種或いは同種の可撓性支持体の末端を接合(スプライス)したものでもよく、この場合接合部は可撓性支持体より薄い粘着テープにより、搬送中に破断しないように接合する。可撓性支持体の透明性は特に指定はないが、有機EL素子を構成する場合には、可視光線の透過率が50%以上99%以下である、いわゆる透明または半透明のものが好ましい。複数の高分子材料を積層したものであってもかまわない。特開2005−38661号記載の積層フィルムも用いることができる。   The flexible support referred to in the present invention is a polymer organic material having a thickness of 30 μm to 250 μm and capable of being wound around a winding core (also referred to as a core) having an outer diameter of 7.7 cm to 30 cm. A film (also called a sheet if relatively thick). Examples thereof include plastic films such as polyethylene terephthalate (PET), 2,6-polyethylene naphthalate (PEN), polycarbonate, and polyethersulfone (PES). When not confusing, it is also called a support. Although it is desirable that the film is a uniform continuous film, it may be a spliced end of a flexible support of different types or the same type. In this case, the joint is conveyed by an adhesive tape thinner than the flexible support. Join so as not to break inside. The transparency of the flexible support is not particularly specified, but when an organic EL element is constituted, a so-called transparent or translucent material having a visible light transmittance of 50% to 99% is preferable. A laminate of a plurality of polymer materials may be used. A laminated film described in JP-A-2005-38661 can also be used.

巻き芯は上記の可撓性支持体を巻き取った際に、変形することがなく、150℃くらいの雰囲気にさらされた場合でも変形することがなく、また、搬送装置への着脱や減圧室などへの移送時に、発塵しないことが望ましい。また巻き芯の表面部分のうちで、可撓性支持体の接する部分は平滑であることが、望ましく、表面粗さRaが30nm、Rtが100nm以下であることが望ましい。ガラス繊維強化プラスチック製やステンレス製の巻き芯が好ましい。   The winding core does not deform when the flexible support is wound up, and does not deform even when exposed to an atmosphere of about 150 ° C. It is desirable not to generate dust during transport to Of the surface portion of the winding core, the portion in contact with the flexible support is preferably smooth, and the surface roughness Ra is preferably 30 nm and Rt is preferably 100 nm or less. A core made of glass fiber reinforced plastic or stainless steel is preferable.

可撓性支持体の両端部には、巻き出しや巻き取りの際の、コア上のウェブ表面と、この上に重なるウェブの背面が強くこすりあわないように、ナーリング加工(エンボス加工ともいう)を施してもよい。この高さは、2μmから50μmくらいが好ましい。   At both ends of the flexible support, a knurling process (also called embossing process) is performed so that the web surface on the core and the back surface of the web that overlaps the web surface are not rubbed strongly during unwinding or winding. May be applied. This height is preferably about 2 μm to 50 μm.

本発明の可撓性支持体は、ガスバリア層を形成してあるものを用いることが望ましい。特に有機EL素子は、水分・酸素などに代表される、ガス成分に非常に敏感であり、発光層をはじめとする有機材料層での電気化学的に重要な機能が阻害されやすい。ガスバリア層としては、酸化珪素等の、例えば無機蒸着膜であり、水蒸気透過係数が1×10−14g・cm/(cm・sec・Pa)以下の層である。またスパッタ等、又プラズマCVD法等によっても形成される。好ましくは20nm〜20μm程度の厚みをもつ防湿層である。これらのガスバリア層を有する可撓性支持体を用いることで支持体から機能性層への水蒸気透過度等のガス透過性を低下させる。これより、大きい値であっても発光することは可能であるが、通常の大気下、いわゆる常温常湿の環境下での駆動寿命が劣化し、製品化が難しい。またガスバリア性は有機EL素子の通常陽極を形成する可撓性支持体側だけでなく、封止フィルム側にも同程度の性能が必要である。封止フィルム側にガスバリア性を付与しない場合、可撓性支持体側から有機EL素子の各層を形成し、陰極層を形成した後、素子保護のためのガスバリア層を形成してから、封止フィルムをラミネート(貼合)することが望ましい。封止フィルムのラミネートは真空中で行っても、大気圧下で行ってもよい(窒素気流などの不活性ガス雰囲気下が好ましい)。 As the flexible support of the present invention, one having a gas barrier layer is preferably used. In particular, the organic EL element is very sensitive to a gas component typified by moisture, oxygen, and the like, and an electrochemically important function in an organic material layer such as a light emitting layer is likely to be hindered. The gas barrier layer is, for example, an inorganic vapor deposition film such as silicon oxide, and is a layer having a water vapor transmission coefficient of 1 × 10 −14 g · cm / (cm 2 · sec · Pa) or less. It is also formed by sputtering or plasma CVD. A moisture-proof layer having a thickness of about 20 nm to 20 μm is preferable. By using a flexible support having these gas barrier layers, gas permeability such as water vapor permeability from the support to the functional layer is lowered. From this, it is possible to emit light even at a large value, but the drive life in a normal atmosphere, that is, a so-called room temperature and normal humidity environment is deteriorated and it is difficult to produce a product. Further, the gas barrier property needs to have the same performance not only on the side of the flexible support forming the normal anode of the organic EL element but also on the side of the sealing film. When the gas barrier property is not imparted to the sealing film side, each layer of the organic EL element is formed from the flexible support side, the cathode layer is formed, and then the gas barrier layer for protecting the element is formed, and then the sealing film Is preferably laminated. The sealing film may be laminated in a vacuum or under atmospheric pressure (preferably in an inert gas atmosphere such as a nitrogen stream).

本発明は、可撓性の支持体を真空下で搬送し、0.3nm以上、200nm以下の機能性薄膜を形成し、途中で巻き取ることなく連続的、或いは断続的に搬送しながら逐次、真空成膜室を移送したのち、薄膜形成を行うためのガイドロール機構であって、成膜加工面側を内面としてガイドロール抱かせる場合に可撓性支持体の座屈、折れ、シワをなくすことができる。   The present invention conveys a flexible support under vacuum, forms a functional thin film having a thickness of 0.3 nm or more and 200 nm or less, and sequentially or while being continuously or intermittently wound without being wound up in the middle. A guide roll mechanism for forming a thin film after transferring to the vacuum film formation chamber, which eliminates buckling, bending, and wrinkles of the flexible support when the film forming process side is used as the inner surface. be able to.

本発明の1つの態様を図2に示す。図では、段付きロールにクリップ機構を設けている。   One embodiment of the present invention is shown in FIG. In the figure, a clip mechanism is provided on the stepped roll.

本発明のガイドロールは可撓性支持体の加工面を抱かせて、進行方向を30度以上240度以下、変更するためのものであり、可撓性支持体上の一点に注目したとき、この点の進行方向のベクトルがつくる軌跡である仮想の平面とガイドロールの回転軸は、直交する。   The guide roll of the present invention is for changing the traveling direction by 30 degrees or more and 240 degrees or less by holding the processing surface of the flexible support, and when focusing on one point on the flexible support, The virtual plane, which is the trajectory formed by the vector of the direction of travel of this point, is orthogonal to the rotation axis of the guide roll.

ウェブの搬送方向の角度変化について、ウェブの搬送と接触するガイドロールを、ガイドロール回転軸に垂直な面で切ったときの断面図で図1に示す。図1の入り側矢印(ベクトル)をガイドロールでどれだけの角度、方向を変えたか、ということであり、図に角度変化θの例を示す。従って180度なら、元来た方向に戻ることを意味する。この角度θはロールへの抱き角と呼ばれることもある。   About the angle change of the conveyance direction of a web, it shows in FIG. 1 with sectional drawing when the guide roll which contacts conveyance of a web is cut by the surface perpendicular | vertical to a guide roll rotating shaft. The angle and direction of the input side arrow (vector) in FIG. 1 are changed by the guide roll, and an example of the angle change θ is shown in the figure. Accordingly, 180 degrees means returning to the original direction. This angle θ is sometimes called a holding angle to the roll.

可撓性支持体は、巻き出されたのちは、幅方向と長手方向の二つの座標ベクトルの形成する平面上に、見掛け上重なり、一定の厚みを有する平面体とみなせる。現実には、可撓性支持体に予め施されたいろいろな処理及び元巻きの状態、例えば、断裁、熱処理、元巻きの保管期間と重力の方向、元巻きを構成する可撓性支持体の厚みと巻き径或いは巻き数、元巻きのコアの外径とコア材質や強度などにより、完全な平面ではなく、ウェブとして搬送中に、シワやたるみ、折れ(座屈)、片伸び(ワカメ)などの見かけの異常が観察される。これらが発生すると、ウェブの安定搬送が困難となり、いかにガイドロール間の平行度、ガイドロールそのものの回転精度、円筒としての真円度が均一であっても、ウェブが蛇行したり、ツレたり、折れかさなったりする。   After the flexible support body is unwound, it can be regarded as a plane body having a certain thickness and apparently overlapping on a plane formed by two coordinate vectors in the width direction and the longitudinal direction. Actually, various treatments and original winding states previously applied to the flexible support, such as cutting, heat treatment, storage period and direction of gravity of the original winding, and the flexible support constituting the original winding. Depending on thickness, winding diameter or number of windings, outer diameter and core material and strength of the core of the original winding, it is not a perfect flat surface, but is wrinkled, slacked, folded (buckled), and stretched (wakame) Apparent abnormalities such as are observed. When these occur, it becomes difficult to stably convey the web. Even if the parallelism between the guide rolls, the rotation accuracy of the guide rolls itself, and the roundness as a cylinder are uniform, the webs meander, slip, It breaks.

本発明のガイドロール機構は、これらの製品性能や品質を劣化させる現象を抑制することができる。   The guide roll mechanism of the present invention can suppress the phenomenon of deteriorating these product performance and quality.

一般的には、すなわち、大気圧下の通常搬送においてガイドロールとの摩擦や接触、擦れをあまり気にしない場合には、搬送の張力を可撓性支持体の弾性限界の範囲内で高めに設定し、いわゆる、高張力搬送を行うことで、上記の問題は解決できる。また片側に加工面を形成し、特に加工後のガイドロールとの接触を嫌う場合には、加工面側に接触が予想されるガイドロールの表面に多孔質、もしくは多数の穴を空けたガイドロールを使用し、内側から空気、或いは加工面に不活性な気体(ガス)を供給し、加工面を空気圧やガス圧でウェブを浮上させながら、搬送することも、実際に行われている。   In general, that is, if the friction, contact, and rubbing with the guide roll are not particularly concerned during normal conveyance under atmospheric pressure, increase the conveyance tension within the elastic limit of the flexible support. The above problem can be solved by setting and carrying out so-called high tension conveyance. In addition, if a machined surface is formed on one side and contact with the guide roll after machining is particularly difficult, the guide roll is porous or has many holes on the surface of the guide roll that is expected to contact the machined surface. In practice, air is supplied from the inside, or an inert gas (gas) is supplied to the processing surface, and the processing surface is conveyed while the web is floated by air pressure or gas pressure.

本発明が課題とするような、真空中或いは減圧化では、気体による浮上は困難であり、前述の加工面を内側に抱き込むガイドロールは、加工面と接触させる場合には、異物の付着のない、高度な平面性を有し、小さな慣性モーメントでウェブ追髄性が良好であることが必須である。これはいわゆる平ガイドロールであるが、これだけを用いた場合では、500mm幅の可撓性支持体を用いて、有機EL素子を収率よく形成することは困難であった。搬送張力を比較的低く設定し、加工面に接触するガイドロールの中央部、すなわち製品として確保すべき領域、をウェブが接触するガイドロール両端部の回転半径より小さくしたガイドロール(図2のクリップ機構がない場合、また図3のフィルム抑えローラーのない状態)を用いた場合、100mm幅の50μm厚のポリエステルフィルムについてはなんとか搬送可能であったが、150mm幅以上では、ガイドロール中央部の非接触部分へウェブが落ち込み、ウェブの搬送方向は、30度以上変えることは困難であった。特に見た目の観察では、変化がないが、例えば、100μm厚のポリエチレンテレフタレート上に成膜された120nmの導電性薄膜(金属酸化物)を成膜・搬送させたのち、これを陽極に用いた有機EL素子では、微細な亀裂状の非発光部が観察され、可撓性支持体上の導電性薄膜が、断裂していることが判明した。   In vacuum or pressure reduction as the problem of the present invention, it is difficult to ascend with gas, and the guide roll that embeds the above-mentioned processing surface inside makes it difficult for foreign matter to adhere to the processing surface. It is essential that it has a high degree of flatness and good web medullaness with a small moment of inertia. This is a so-called flat guide roll. However, when only this is used, it has been difficult to form an organic EL element with a high yield using a flexible support having a width of 500 mm. A guide roll (clip shown in FIG. 2) in which the conveyance tension is set to be relatively low, and the central portion of the guide roll contacting the processing surface, that is, the area to be secured as a product, is smaller than the turning radius of both ends of the guide roll contacting the web. When there is no mechanism, and when the film holding roller of FIG. 3 is used, a polyester film having a width of 100 mm and a thickness of 50 μm was able to be somehow transported. The web fell into the contact portion, and it was difficult to change the web conveyance direction by 30 degrees or more. In particular, there is no change in the visual observation. For example, after depositing and transporting a 120 nm conductive thin film (metal oxide) formed on 100 μm-thick polyethylene terephthalate, this was used as an anode. In the EL element, a fine crack-like non-light emitting portion was observed, and it was found that the conductive thin film on the flexible support was torn.

本発明によるガイドロール機構によるウェブ搬送方向の変化は240度を上限とする。   The upper limit of the change in the web conveyance direction by the guide roll mechanism according to the present invention is 240 degrees.

実際に使う場合、アキュームレータなどでは、180度の搬送方向の変化ができれば、問題はない。これが240度を超えると、出側のウェブが入り側のウェブと干渉するため、直ちに搬送方向変更のガイドロールが必要となり、150mm幅以上の可撓性支持体の真空搬送では、設備構造が複雑となり、設備の調整や保全の際に、不便である。   In actual use, there is no problem if the accumulator or the like can change the conveyance direction by 180 degrees. When this exceeds 240 degrees, the exit web interferes with the entrance web, so a guide roll for changing the transport direction is required immediately, and the equipment structure is complicated in vacuum transport of a flexible support having a width of 150 mm or more. This is inconvenient when adjusting and maintaining equipment.

本発明のガイドロール機構は、可撓性支持体の加工面でない側に用いても構わない。ただし真空中の搬送ではガス分子が吸着する面積、すなわち真空室の内部表面積を極力、減らすことが、装置内部の放出ガスを減らすことになり、良質な真空成膜を得るために必要である。また装置起動後の真空排気ポンプの負荷を減らすためにも同様の工夫は必要である。このような理由から、本発明のガイドロール機構は極力、金属性の部品を使用することが推奨される。   The guide roll mechanism of the present invention may be used on the side of the flexible support that is not the processed surface. However, in transport in vacuum, reducing the area where gas molecules are adsorbed, that is, the internal surface area of the vacuum chamber as much as possible reduces the amount of released gas inside the apparatus, and is necessary to obtain a high-quality vacuum film formation. In order to reduce the load on the vacuum pump after the apparatus is started, the same device is necessary. For these reasons, it is recommended to use metallic parts as much as possible for the guide roll mechanism of the present invention.

やむをえず、弾性変形の必要な部分(例えば、図3のフィルム抑えローラーのウェブとの接触部分)はゴム弾性の有機材料(ポリマー)などを使用するが、金属のローラーの外周部に前述のゴム弾性材料を取り付けるなどして、ガス吸着や発生の可能性の高い部材の使用は抑制すべきである。例えば、フッ素樹脂系の材料(バイトン、アフレックスなど)が広く使用可能である。   Inevitably, elastic elastic material (polymer) or the like is used for the portion that needs to be elastically deformed (for example, the portion that contacts the web of the film-retaining roller in FIG. 3). The use of a member with high possibility of gas adsorption or generation should be suppressed by attaching an elastic material. For example, fluororesin-based materials (Viton, Aflex, etc.) can be widely used.

本発明のガイドロール機構のロールの円筒部分の外形は、2cm以上、40cm以下が好ましい。外径が2cmより小さいと、可撓性支持体の表面の長手方向(円周方向)に圧縮応力が加わり、それが直ちに解放されるため、真空成膜される材料の特性にもよるが、成膜後の面内応力変化の影響で膜がダメージを受ける。また、前記図2におけるクリップ部分の構造やカムなどの部品が細かくなり、機械加工上の精度や、また定期的な検査実施時の作業性に問題が生じる。また外径が40cmより大きいと、ガイドロールの慣性モーメントが大きくなり、特に多数のガイドロール機構を経由したのち、駆動ロールでウェブを引っ張るように搬送しようとすると、搬送開始時の張力が、大きくなってしまう。一定の張力でウェブを搬送するために、外部に駆動用の装置を多数設置することになり、これらを同期させるために複雑な制御が必要となる。真空中の搬送設備は装置内全体を短時間で真空排気することが必要とされるため、真空成膜室の見かけの内部表面積をできるだけ小さくしなければならない。従って、できるだけガイドロールの設置本数を減らす必要があり、本発明の目的を十分果たすことができない。   As for the external shape of the cylindrical part of the roll of the guide roll mechanism of this invention, 2 cm or more and 40 cm or less are preferable. If the outer diameter is smaller than 2 cm, a compressive stress is applied in the longitudinal direction (circumferential direction) of the surface of the flexible support, and it is immediately released. The film is damaged by the effect of in-plane stress change after film formation. Further, the structure of the clip portion in FIG. 2 and the parts such as the cams become finer, which causes problems in machining accuracy and workability at the time of regular inspection. Also, if the outer diameter is larger than 40 cm, the moment of inertia of the guide roll becomes large. Especially when trying to carry the web by pulling the web with the drive roll after passing through a large number of guide roll mechanisms, the tension at the start of conveyance becomes large. turn into. In order to convey the web with a constant tension, a large number of driving devices are installed outside, and complicated control is required to synchronize them. Since the transfer equipment in a vacuum needs to evacuate the entire apparatus in a short time, the apparent internal surface area of the vacuum film forming chamber must be made as small as possible. Therefore, it is necessary to reduce the number of guide rolls installed as much as possible, and the object of the present invention cannot be fully achieved.

本発明のガイドロール機構はそれ自身が真空室の外に設置されたモーターや駆動ベルトなどにより回転するものであっても、慣性力で自由に回転するいわゆるフリーガイドロールであってもよい。   The guide roll mechanism of the present invention itself may be rotated by a motor or drive belt installed outside the vacuum chamber, or may be a so-called free guide roll that rotates freely by inertial force.

図2に示した本発明のガイドロール機構に組み込まれるクリップ機構は、ガイドロールの外側に固定されるカムによってロールの回転角を検知して、開閉する。すなわち、ウェブがガイドロールの入側に達したとき、そのウェブの接する点に最も近いクリップ機構がガイドロール端面に取り付けられたバネを伸ばすように、固定されたカムがカムフォロワを持ち上げ、フィルム押さえでフィルム段付きガイドロールと挟んでこれを段付ロールに固定する。   The clip mechanism incorporated in the guide roll mechanism of the present invention shown in FIG. 2 opens and closes by detecting the rotation angle of the roll with a cam fixed to the outside of the guide roll. That is, when the web reaches the entry side of the guide roll, the fixed cam lifts the cam follower so that the clip mechanism closest to the contact point of the web extends the spring attached to the end face of the guide roll, and the film presser This is fixed to the stepped roll with the film stepped guide roll interposed therebetween.

本発明の段付ガイドロールの段上に位置する可撓性支持体は、成膜加工されたとしても製品化範囲外であるので、フィルム押さえがフィルムを強く押さえ込んでもかまわない。また段付ガイドロールの表面にゴム弾性の部材を貼り付けて、ウェブを圧着する力を調整したり、カム及びカム固定部材と、ガイドロール及び回転シャフトの加工公差による微妙な位置ずれを修正してもよい。   Since the flexible support located on the step of the stepped guide roll of the present invention is out of the commercialization range even if it is formed into a film, the film press may strongly press the film. Also, a rubber elastic member is attached to the surface of the stepped guide roll to adjust the force for crimping the web, and to correct a slight misalignment due to processing tolerances between the cam and cam fixing member, the guide roll and the rotating shaft. May be.

本発明のガイドロール機構は、可撓性支持体の成膜加工面を内側に巻き込み、接触する側のガイドロールに組み込まれて、可撓性支持体の成膜加工をこれから行う領域、及び成膜加工がなされた領域をガイドロールに、実質的に非接触としながら、かつ可撓性支持体の幅が150mm以上、2000mm以下の場合においても、可撓性支持体に座屈、折れなどの塑性変形をともなう損傷を与えずに複数のガイドロール間を真空搬送できることに特徴がある。   The guide roll mechanism of the present invention includes a film forming process surface of a flexible support that is wound inward and incorporated in a guide roll on the contact side, and a film forming process of the flexible support is to be performed. Even when the film-processed area is substantially non-contact with the guide roll and the width of the flexible support is 150 mm or more and 2000 mm or less, the flexible support is not buckled or bent. It is characterized in that it can be vacuum-conveyed between a plurality of guide rolls without damaging with plastic deformation.

本発明のガイドロール機構は、当然のことながら、通常のガイドロールと組み合わせて用いてかまわない。特に可撓性支持体の成膜加工を行わない側の面に接触し、抱かれるガイドロールは従来のものを用いてかまわない。   Naturally, the guide roll mechanism of the present invention may be used in combination with a normal guide roll. In particular, a conventional guide roll held in contact with the surface of the flexible support on which the film forming process is not performed may be used.

両面に成膜加工を行う場合は、可撓性支持体の一方の側と他方の側の双方の面のガイドロールに本発明の機構を組み込んだガイドロールを使用することも可能である。   When film forming is performed on both sides, it is also possible to use a guide roll in which the mechanism of the present invention is incorporated in the guide rolls on both the one side and the other side of the flexible support.

本発明で使用した図6に示す真空成膜装置、また図7に示す機EL素子のロールツーロール成膜装置のガイドロール位置と本発明のガイドロール機構を組み込んだ箇所を示したが、本発明の内容はこれに限定されるものではなく、本発明の内容逸脱しなければ、これ以外の組み合わせや、実施態様も本発明に含まれる。これらは、可撓性支持体上への加工する材料やその加工済みの製品の用途によって異なるが本発明に要求されるような全体の真空下での成膜厚みが0.6μm以下のであれば、単膜、積層成膜を問わず、また途中で、パターニングや大気圧下での種々の工程を含んでいてもかまわない。   The vacuum film forming apparatus shown in FIG. 6 used in the present invention and the guide roll position of the roll-to-roll film forming apparatus of the EL element shown in FIG. The content of the invention is not limited to this, and other combinations and embodiments are also included in the present invention without departing from the content of the present invention. These vary depending on the material to be processed on the flexible support and the use of the processed product, but if the total film thickness under vacuum as required by the present invention is 0.6 μm or less Regardless of whether it is a single film or a stacked film, various processes under patterning or atmospheric pressure may be included on the way.

図3に、本発明のガイドロール機構について、段付ガイドロールと可撓性支持体の背面に傾斜させたフィルム押さえローラーを両サイドに組み合わせた態様を示す。フィルム押さえローラーは回転軸を図3のように傾斜させるだけでなく、ウェブの進行方向にカタカナの逆「ハ」の字状に設置し、ウェブが進行するにつれ、幅を広げるように幅方向張力をかける設置法も可能である。   FIG. 3 shows an aspect in which the stepped guide roll and the film pressing roller inclined to the back surface of the flexible support are combined on both sides of the guide roll mechanism of the present invention. In addition to tilting the rotation axis as shown in Fig. 3, the film pressing roller is installed in the reverse "C" shape of Katakana in the direction of web movement, and the tension in the width direction widens as the web advances. The installation method to apply is also possible.

また、図4に、本発明のガイドロール機構について、段付ガイドロールの段上の円周方向にスプロケット状の突起を形成した例とこのガイドロールに勘合するように予め、端部に穿孔した可撓性支持体と組み合わせた態様を示す。   Further, in FIG. 4, the guide roll mechanism of the present invention is pre-pierced at the end so as to be fitted with an example in which sprocket-like protrusions are formed in the circumferential direction on the step of the stepped guide roll. The aspect combined with the flexible support body is shown.

本発明のガイドロール機構は、このように、搬送中、ガイドロールの両端部においてのみガイドロールに接触し、かつ、少なくともその接触部分の一部において、可撓性支持体をガイドロール上に押さえる機構を設けたことを特徴とする。   The guide roll mechanism of the present invention thus contacts the guide roll only at both ends of the guide roll during conveyance, and presses the flexible support onto the guide roll at least at a part of the contact portion. A mechanism is provided.

本発明のガイドロール機構について、その態様を以下に詳しく述べる。   The mode of the guide roll mechanism of the present invention will be described in detail below.

図2は、可撓性支持体(ウェブ)がガイドロールに接する両端部において、少なくとも接触部分の一部に、可撓性支持体の端部がガイドロールの端部に接触を開始する角度の位置から、ガイドロールの端部から離脱し非接触となる角度の位置まで、連続的に、該可撓性支持体をガイドロール上に押さえ保持するクリップ機構を設けたものである。   FIG. 2 shows an angle at which the end of the flexible support (web) contacts the guide roll at least at a part of the contact portion and the end of the flexible support starts to contact the end of the guide roll. A clip mechanism for continuously holding and holding the flexible support on the guide roll is provided from the position to the position at an angle at which the guide roll is detached from the end of the guide roll and is not in contact with the guide roll.

即ち、段付きロール1と、ロール両端部の周面上に複数固定されたフィルム押さえユニット2と、固定されたカム3等からなるカム機構が組み合わされている。   That is, a stepped roll 1, a plurality of film pressing units 2 fixed on the peripheral surfaces of both ends of the roll, a cam mechanism including a fixed cam 3 and the like are combined.

段付きロール1上をフィルムF(可撓性支持体)はロールの両端部においてロールと接触し搬送されるが、回転するロールの両端部に固定された複数のフィルム押さえユニット2が、固定されたカム3と協同して、フィルムの搬送方向を変えるとき、フィルム両端部を押さえて、フィルム幅手方向に張力を及ぼし、フィルムのたるみや変形がないように固定、保持する機能をもつ。フィルム押さえユニット2は、フィルム押さえ21とカムフォロワ23、バネ22等からなり、段付きロール1上に固定具24によって固定された構造をもち、フィルム押さえ21とカムフォロワ23は段付きロール1上の固定具24上に支点(軸)をもつ同一部材で連結されている。バネ22は段付きロール側面に一方が固定されており、フィルムFが所定の位置(従ってフィルム押さえユニットがカムの所定の位置)にきたとき、カムフォロワ23の腕を段付きロールの軸方向に引っ張ることで、フルム押さえ21を跳ね上げフィルム押さえを解除するよう働く。即ち、カムフォロワ23が固定されたカム3に接触して、ロールの回転と共にカム3上を摺動或いは回転移動して、カム形状に応じてフィルム押さえの位置を変えて、バネ22により、フィルムを保持、また解除するように作動する。図2に、ロールに抱かれてフィルムが搬送される際に、カムフォロワ23がカム3上を移動してその位置を変え、それにより、フィルム押さえ位置21‘が変化して、フィルム面を押さえ、保持する様子を示している。   On the stepped roll 1, the film F (flexible support) is conveyed in contact with the roll at both ends of the roll, but a plurality of film pressing units 2 fixed at both ends of the rotating roll are fixed. When the film transport direction is changed in cooperation with the cam 3, the film has a function of holding both ends of the film and applying tension in the width direction of the film so as to fix and hold the film without sagging or deformation. The film pressing unit 2 includes a film pressing unit 21, a cam follower 23, a spring 22, and the like, and has a structure in which the film pressing unit 21 and the cam follower 23 are fixed on the stepped roll 1. They are connected on the tool 24 by the same member having a fulcrum (axis). One of the springs 22 is fixed to the side surface of the stepped roll, and when the film F comes to a predetermined position (therefore, the film pressing unit is a predetermined position of the cam), the arm of the cam follower 23 is pulled in the axial direction of the stepped roll. In this way, the film presser 21 is lifted up to release the film presser. That is, the cam follower 23 comes into contact with the fixed cam 3 and slides or rotates on the cam 3 along with the rotation of the roll, and the film pressing position is changed by the spring 22 by changing the position of the film press according to the cam shape. Operates to hold and release. In FIG. 2, when the film is conveyed while being held by a roll, the cam follower 23 moves on the cam 3 to change its position, thereby changing the film pressing position 21 ′ to press the film surface, The state of holding is shown.

このような機構によれば、必要な角度変更に応じてカム形状を選択することで、ウェブを、非接触のロールにより、シワやたるみ、折れ(座屈)、片伸び(ワカメ)などなく、所望の方向に角度変更することができる。尚、図で21′はフィルム押さえの位置を示す。4はロールの回転軸を示す。   According to such a mechanism, by selecting a cam shape according to a required angle change, the web is not wrinkled, slackened, bent (buckled), stretched one side (wakame), etc. by a non-contact roll, The angle can be changed in a desired direction. In the figure, reference numeral 21 'denotes a film pressing position. Reference numeral 4 denotes a rotation axis of the roll.

また、ガイドロールがフィルム(ウェブ)と非接触になる回転軸方向の長さは150mm以上2000mm以下であり、該ガイドロールの両端部におけるウェブと接触する部分の回転軸方向の長さが、ウェブの全幅に対して、少なくとも1%以上、10%以下であることが好ましい。1%以下であると、ウェブ両端において固定する効果がなく、また、10%以上では、実際に製品として使用できる領域が少なくなり収率低下をもたらす。   Further, the length in the rotation axis direction in which the guide roll is not in contact with the film (web) is 150 mm or more and 2000 mm or less, and the length in the rotation axis direction of the portion in contact with the web at both ends of the guide roll is the web. It is preferable that it is at least 1% or more and 10% or less with respect to the full width of. If it is 1% or less, there is no effect of fixing at both ends of the web, and if it is 10% or more, the area that can actually be used as a product is reduced, resulting in a decrease in yield.

図3に、本発明のガイドロール機構の別の具体的態様の一例を示す。   FIG. 3 shows an example of another specific embodiment of the guide roll mechanism of the present invention.

図3では、ウェブ加工面に接触するガイドロールの中央部、すなわち製品として確保すべき領域、をウェブが接触するガイドロール両端部の回転半径より小さくしたガイドロール両端部に、フィルム(可撓性支持体)を両端部においてガイドロール上に押さえ保持する機構として、フィルムをガイドロール上に押さえるニップロール(フィルム押さえローラー5)を、可撓性支持体の端部がガイドロールの端部に接触を開始する角度の位置から、ガイドロールの端部から離脱し非接触となる角度の位置までの間に、少なくとも1カ所(一対)以上に設けている。   In FIG. 3, a film (flexible) is formed on both ends of the guide roll in which the central portion of the guide roll contacting the web processing surface, that is, the region to be secured as a product, is smaller than the rotation radius of both ends of the guide roll contacting the web. As a mechanism for holding and supporting the support) on the guide roll at both ends, a nip roll (film press roller 5) for holding the film on the guide roll is used, and the end of the flexible support is in contact with the end of the guide roll. At least one (a pair) or more is provided between the position of the starting angle and the position of the angle at which the guide roll is detached from the end of the guide roll and is not in contact.

該ニップロールの可撓性支持体(ウェブ)に接触する表面材質はゴム等の弾性体であって、且つ、該ニップロールの回転軸は、ガイドロールの回転軸に対して、0.5度以上、20度以下、可撓性支持体(ウェブ)中央側に傾斜しており、フィルム幅方向に張力を及ぼすように配置される(図でθ)。   The surface material in contact with the flexible support (web) of the nip roll is an elastic body such as rubber, and the rotation axis of the nip roll is 0.5 degrees or more with respect to the rotation axis of the guide roll, It is inclined to the center side of the flexible support (web) at 20 degrees or less, and is arranged so as to exert tension in the film width direction (θ in the figure).

尚、ニップロール回転軸は、フィルム搬送方向に対してもフィルム押さえローラーの軸が同様の角度で搬送方向に対し開いていることが好ましい。   In addition, it is preferable that the axis | shaft of a film pressing roller is open with respect to the conveyance direction at the same angle also with respect to the film conveyance direction.

図4に本発明の更に別の具体的態様の一例を示す。   FIG. 4 shows an example of still another specific embodiment of the present invention.

図4においては、加工面に接触するガイドロールの中央部、すなわち製品として確保すべき領域をウェブが接触するガイドロール両端部の回転半径より小さくしたガイドロールの両端部に、フィルム(可撓性支持体)を両端部においてガイドロール上に押さえ保持する機構として、スプロケット機構を設けたものである。   In FIG. 4, a film (flexible) is formed on the center portion of the guide roll contacting the processing surface, that is, on both ends of the guide roll where the area to be secured as a product is smaller than the rotation radius of both ends of the guide roll contacting the web. A sprocket mechanism is provided as a mechanism for holding and supporting the support body) on the guide rolls at both ends.

即ち、ガイドロールの可撓性支持体と接触する周面上に、前記可撓性支持体(ウェブ)の搬送方向に並んだ複数の突起6が設けられており、該突起は、予め可撓性支持体の端部に穿孔された孔とかみ合いながら、可撓性支持体にガイドロールが接触を開始する時点から、非接触となる時点まで、該可撓性支持体をガイドロール表面に固定する。   That is, a plurality of protrusions 6 arranged in the conveying direction of the flexible support (web) are provided on the peripheral surface of the guide roll that contacts the flexible support, and the protrusions are flexible in advance. The flexible support is fixed to the surface of the guide roll from the time when the guide roll starts to contact the flexible support while it is engaged with the hole drilled at the end of the flexible support. To do.

この場合、スプロケットの歯数は特に限定されないが、少なくとも6以上であることが好ましい。   In this case, the number of teeth of the sprocket is not particularly limited, but is preferably at least 6 or more.

又、この場合フィルム(可撓性支持体)の両端部には、このスプロケットの歯数と合致するよう両端部に規則的に穿孔(パーフォレーション)が行われ、搬送時にフィルムをロールの所定位置に固定して、フィルム(ウェブ)をガイドロール上に固定・保持する。   In this case, both ends of the film (flexible support) are regularly perforated at both ends so as to match the number of teeth of the sprocket. Fix and hold the film (web) on the guide roll.

これらのガイドロールも、可撓性支持体(ウェブ)と非接触になる回転軸方向の長さが150mm以上2000mm以下であり、該ガイドロールの両端部におけるウェブと接触する部分の回転軸方向の長さが、ウェブの全幅に対して、1%以上、10%以下であることが好ましい。   These guide rolls also have a length in the rotation axis direction that is not in contact with the flexible support (web) of 150 mm or more and 2000 mm or less, and the portions in contact with the web at both ends of the guide roll in the rotation axis direction. The length is preferably 1% or more and 10% or less with respect to the entire width of the web.

また、このようなスプロケット方式は、加工面に接触するガイドロールの中央部をウェブが接触するガイドロール両端部の回転半径より小さくしたガイドロールにおいて、両端部に設けるのでなく、ガイドロールを、ガイドロール中央部においてウェブを支えるように、中央部をスプロケットホイール状として表面に突起を設け、同じく中央部を穿孔した可撓性支持体或いはフィルム(ウェブ)を用い、これを保持することができる。   Also, such a sprocket system is not provided at both ends in the guide roll in which the central portion of the guide roll that contacts the processing surface is smaller than the rotation radius of both ends of the guide roll that the web contacts, In order to support the web at the center of the roll, it is possible to use a flexible support or film (web) in which the center is formed as a sprocket wheel and a protrusion is provided on the surface, and the center is perforated.

図5に中央部分にウェブ加工面を支える部分を設けた加工面接触ガイドロール機構を示した。   FIG. 5 shows a machined surface contact guide roll mechanism in which a part that supports the web machined surface is provided at the center.

図5では、両端部を図2に示したクリップ機構により保持しているが、これに限らない。この場合、中央部にスプロケットに勘合する穿孔を施したフィルムを用いるが、この場合、支持体の中央部は製品としては使用できない。   In FIG. 5, both ends are held by the clip mechanism shown in FIG. 2, but the present invention is not limited to this. In this case, a film having a perforation that fits into the sprocket at the center is used, but in this case, the center of the support cannot be used as a product.

本発明のガイドロール機構は、真空中で用いられることが好ましい。真空中では、前記のような気体によりウェブを浮かせ搬送させる等の手段がとれないため、よい非接触搬送手段が限られる。   The guide roll mechanism of the present invention is preferably used in a vacuum. In the vacuum, since the means such as floating and transporting the web by the gas as described above cannot be taken, good non-contact transport means is limited.

本発明の非接触搬送手段であるガイドロール機構において、可撓性支持体又はフィルム等ウェブの厚みとしては、30μm〜250μmの範囲であり、50μm以上が好ましく、また、ウェブの搬送張力は500g/10cm幅以上が好ましい。   In the guide roll mechanism which is a non-contact conveying means of the present invention, the thickness of the web such as the flexible support or the film is in the range of 30 μm to 250 μm, preferably 50 μm or more, and the web conveying tension is 500 g / A width of 10 cm or more is preferable.

ロールの抱き角としては、前記の如く10度〜270度、好ましくは、30度以上、240度以下である。   As described above, the holding angle of the roll is 10 to 270 degrees, preferably 30 degrees or more and 240 degrees or less.

図6は本発明の非接触のガイドロール機構を用いた真空成膜装置の一例を示す概略図である。   FIG. 6 is a schematic view showing an example of a vacuum film forming apparatus using the non-contact guide roll mechanism of the present invention.

真空成膜装置は減圧室40中の巻き出しロールaから巻き出されたフィルム基材Fがガイドロールbを介して真空槽50中に、ゲートスリットを介して搬送され、更にガイドロールcを介して、支持ロール(冷却ロール)d及びスパッタリングカソード30からなる成膜ゾーンに入る。減圧室は例えば、100Pa〜10−1Paの範囲に設定され、真空槽は10−1Pa〜1×10−7Paの範囲であり、この差圧をゲートスリットで調整する。 In the vacuum film forming apparatus, the film substrate F unwound from the unwinding roll a in the decompression chamber 40 is conveyed into the vacuum chamber 50 through the guide roll b through the gate slit, and further through the guide roll c. Then, the film enters a film formation zone composed of a support roll (cooling roll) d and a sputtering cathode 30. The decompression chamber is set, for example, in a range of 100 Pa to 10 −1 Pa, the vacuum chamber is in a range of 10 −1 Pa to 1 × 10 −7 Pa, and the differential pressure is adjusted by a gate slit.

本発明の非接触ロールは、100Pa〜10−7Paの真空度において用いられる。 The non-contact roll of the present invention is used at a vacuum degree of 100 Pa to 10 −7 Pa.

図ではスパッタによる成膜を示したが、蒸着等でも同様である。フィルム(基材)Fの表面にスパッタにより成膜がされた後、基材は同様にガイドロールeを介してゲートスリットを通り真空槽から、スリットを介して隔てられたより減圧室におかれた巻き取りロールgに巻き取られる。   In the figure, film formation by sputtering is shown, but the same applies to vapor deposition. After the film was formed on the surface of the film (base material) F by sputtering, the base material was similarly placed in the decompression chamber through the gate slit through the guide roll e and separated from the vacuum chamber through the slit. It is wound up on a winding roll g.

ゲートスリットは丁度、基材のFの処理面が接触しないようなオリフィス形状を有し、真空槽と減圧室それぞれにおいて独立に減圧システムを有し、差圧を調整できるようにしている。成膜ゾーンとなる真空槽は減圧度10−1Pa〜1×10−7Paの範囲であり、巻き取り室は真空槽よりは低い真空度とするのが好ましい。具体的には、成膜室は通常10−1Pa程度、巻き取り室はそれよりも10Pa以上真空度を低くすることが好ましい。成膜室及び巻き取り室間に更に真空度の差が必要な場合には各室間にバッファー室を設置し各室においてロータリーポンプ、拡散ポンプなどの通常使用される各種ポンプを用いて独立で排気できるようにして、所望の真空度を保つようにする。バッファー室は複数設けそれぞれ差圧を調整する。 The gate slit has an orifice shape so that the F processing surface of the base material does not come into contact, and has a decompression system independently in each of the vacuum chamber and the decompression chamber so that the differential pressure can be adjusted. The vacuum chamber serving as the film formation zone has a reduced pressure range of 10 −1 Pa to 1 × 10 −7 Pa, and the take-up chamber preferably has a lower vacuum level than the vacuum chamber. Specifically, it is preferable that the degree of vacuum is generally lower in the film forming chamber by about 10 −1 Pa and the winding chamber by 10 Pa or more. If a further difference in vacuum is required between the film forming chamber and the winding chamber, a buffer chamber is installed between the chambers, and each chamber can be independently operated using various commonly used pumps such as a rotary pump and a diffusion pump. It is possible to evacuate so as to maintain a desired degree of vacuum. A plurality of buffer chambers are provided to adjust the differential pressure.

このスパッタによるウェブ成膜面はガイドロールe、そしてこの場合fに接触するので、接触することで性能劣化しやすい例えばITO等の場合、本発明において例えばガイドロールe、fについて、本発明の非接触ガイドロール機構を用いる。これにより両端部以外はガイドロールとフィルム成膜面とは接触しない。   Since the sputtered web film formation surface is in contact with the guide roll e, and in this case f, in the case of, for example, ITO or the like, whose performance is likely to deteriorate due to the contact, in the present invention, for example, the guide rolls e and f may A contact guide roll mechanism is used. As a result, the guide roll and the film deposition surface are not in contact with each other except at both ends.

成膜、巻き取りの後、反転して搬送・成膜する場合や、予め基材上に既に成膜がされている場合には、基材ロール表面側が成膜されている場合、ガイドロールcまたbも同様に成膜面がロール表面に接触するので、これらを非接触のロールとすることが好ましい。   After film formation and winding, when the film is reversed and transported / film formed, or when the film is already formed on the substrate in advance, the surface of the substrate roll is formed on the guide roll c Similarly, b is preferably a non-contact roll because the film formation surface is in contact with the roll surface.

次いで、本発明の段付ガイドロールを備えた真空成膜装置を用いて有機EL素子の製造について説明する。   Next, production of an organic EL element will be described using a vacuum film forming apparatus provided with the stepped guide roll of the present invention.

図7に本発明の有機EL素子の製造工程について概略図で示した。図はITO電極をパターニング済み支持体ロールを用いてロールツウロールで有機EL素子を製造する工程の概略図である。   FIG. 7 is a schematic view showing the manufacturing process of the organic EL device of the present invention. The figure is a schematic view of a process for producing an organic EL device by roll-to-roll using a support roll patterned with ITO electrodes.

電極付き支持体ロール101から巻き出された基板は、ガイドロール102を介しスリットを通って前室R1に入り、更にスリットロール104を介し真空下のアキューム室R2に搬送され、大気圧下の基板を真空下へ導入連続真空搬送する。アキューム室R2においてはアキュームレータにより工程におけるウェブ加工長を確保する。アキュームレータは105、107、109、111の固定された加工面側支持ガイドロールと、上下に動作する106、108、110により構成される。   The substrate unwound from the support roll 101 with the electrode passes through the slit through the guide roll 102 and enters the front chamber R1, and is further transported to the vacuum chamber R2 through the slit roll 104 to be a substrate under atmospheric pressure. Is introduced under vacuum and continuously conveyed by vacuum. In the accumulation chamber R2, the web processing length in the process is secured by an accumulator. The accumulator is composed of processing surface side support guide rolls fixed to 105, 107, 109, and 111, and 106, 108, and 110 that move up and down.

前室又アキューム室等本発明の非接触ロールが用いられる部屋の減圧度は100Pa〜1×10−7Paの範囲に保たれており、前室、アキューム室又真空成膜室と順次減圧度が向上し、真空成膜室においては、10−1Pa〜10−3Paが一般的である。 The decompression degree of the room in which the non-contact roll of the present invention is used, such as the front room or the accumulator room, is kept in the range of 100 Pa to 1 × 10 −7 Pa. In the vacuum film forming chamber, 10 −1 Pa to 10 −3 Pa is common.

次いで、基板は真空成膜室R3に連続搬送される。真空成膜室R3とアキューム室R2間にはゲートスリットAが備えられ差圧を調整する。詳細は省略されているが、差圧を調製するスリットロールでもよく、またこれらと共に、真空成膜室の高真空との差圧が大きい場合複数のチャンバーからなるバッファー領域が設けられる。   Next, the substrate is continuously transferred to the vacuum film formation chamber R3. A gate slit A is provided between the vacuum film formation chamber R3 and the accumulation chamber R2 to adjust the differential pressure. Although details are omitted, a slit roll for adjusting the differential pressure may be used, and a buffer region including a plurality of chambers is provided together with these when the differential pressure from the high vacuum in the vacuum film formation chamber is large.

前室からは加工面支持ロール113を介しスリットを介して真空成膜室にはいる。真空成膜室R3は、第1成膜室1、第2成膜室からなり、各成膜室間には処理スピードを吸収するアキュームレータ機構が設けられる。又、各成膜室、及び前室はそれぞれ独立に排気されている。   The front chamber enters the vacuum film formation chamber through the slit through the processing surface support roll 113. The vacuum film forming chamber R3 includes a first film forming chamber 1 and a second film forming chamber, and an accumulator mechanism that absorbs the processing speed is provided between the film forming chambers. Each film forming chamber and the front chamber are evacuated independently.

第1成膜室は複数の蒸着用ボートを備え、有機EL各機能層材料薄膜を蒸着形成する成膜室、また、第2成膜室は、陰極等の金属蒸着を行う成膜室である。それぞれ、減圧度10×10−1Pa〜1×10−7Paの範囲に保たれている。113は前室の加工面支持ガイドロール、114、115は第1成膜室の背面保持ガイドロール。また、117はアキュームロール、119、120は第2成膜室の背面支持ガイドロール、121は、ゲートスリットB直前の前室にあって、スリットバルブBは前記ゲートスリットA同様にバッファー機構と共に真空度の調整を行うものであるが更にバルブ機構をもつ。ここから、有機EL各層、また、陰極等が順次蒸着により積層形成された基板は、圧力調整室R4に入る。圧力調整室において、123はアキュームロールであり、圧力調整室R4出口側のゲートバルブCを閉め、ゲートバルブBを開け、製品ウェブをアキュームで溜め込んだ後、ゲートバルブBを閉め、不活性ガスで圧力調整後、ゲートバルブCを開けて、ラミネート室R5へ送る。 The first film forming chamber is provided with a plurality of vapor deposition boats, and the film forming chamber for forming the organic EL functional layer material thin film by vapor deposition. The second film forming chamber is a film forming chamber for performing metal vapor deposition such as a cathode. . The pressure reduction degree is maintained in the range of 10 × 10 −1 Pa to 1 × 10 −7 Pa, respectively. 113 is a processing surface supporting guide roll in the front chamber, and 114 and 115 are back surface holding guide rolls in the first film forming chamber. In addition, 117 is an accumulating roll, 119 and 120 are back support guide rolls of the second film forming chamber, 121 is in the front chamber immediately before the gate slit B, and the slit valve B is vacuumed together with the buffer mechanism in the same manner as the gate slit A. Although it adjusts the degree, it also has a valve mechanism. From here, the substrate on which the organic EL layers, the cathode, and the like are sequentially stacked by vapor deposition enters the pressure adjusting chamber R4. In the pressure adjusting chamber, reference numeral 123 denotes an accumulator roll. The gate valve C on the outlet side of the pressure adjusting chamber R4 is closed, the gate valve B is opened, the product web is stored in the accumulator, the gate valve B is closed, and an inert gas is used. After adjusting the pressure, the gate valve C is opened and sent to the laminating chamber R5.

ラミネート室において、126は保護フィルムの元巻きであり、接着剤塗布、加圧接着(ラミネータ)、(光或いは熱による)硬化工程を経て(図において詳細は省略)、巻き取り室において巻き取られ、127はロールツーロールで製造された製品の元巻きを示す。   In the laminating chamber, 126 is an original winding of the protective film, which is wound in the winding chamber after being subjected to adhesive application, pressure bonding (laminator), and curing process (by light or heat) (details omitted in the figure). Reference numeral 127 denotes an original winding of a product manufactured by roll-to-roll.

得られた製品元巻きを所定のサイズにカットすることで有機ELパネルが得られる。   An organic EL panel is obtained by cutting the obtained product original winding into a predetermined size.

次に、有機EL素子について説明する。   Next, the organic EL element will be described.

有機EL素子は、電極間に単数または複数の有機層を積層した構造であり、例えば、陽極/正孔注入・輸送層/発光層/電子注入・輸送層/陰極等の構成、また、最も単純には、陽極/発光層/陰極からなる構成を有し、これ以外にも電子阻止層、また正孔阻止層、またバッファー層等適宜必要とされる層が所定の層順で積層された構成を有する。これら各有機層、各薄膜の膜厚は、1nm〜数μmの範囲にわたり、電極からキャリアを注入することで層中の発光材料が発光する。両極から注入された正孔及び電子等のキャリア移動がスムースに行われるよう各層が構成されている。   An organic EL element has a structure in which one or a plurality of organic layers are laminated between electrodes. For example, the structure of anode / hole injection / transport layer / light emitting layer / electron injection / transport layer / cathode, etc. is the simplest. Has a configuration composed of an anode / light emitting layer / cathode, and in addition, a configuration in which necessary layers such as an electron blocking layer, a hole blocking layer, and a buffer layer are laminated in a predetermined layer order. Have The thickness of each organic layer and each thin film ranges from 1 nm to several μm, and the light emitting material in the layer emits light by injecting carriers from the electrodes. Each layer is configured so that carriers such as holes and electrons injected from both electrodes can move smoothly.

有機EL素子を構成する各有機層について説明する。   Each organic layer constituting the organic EL element will be described.

有機EL素子を構成するこれら各有機層のうち、発光層中に含有される発光材料(成膜材料)には種々の蛍光性物質が用いられ、限定されるものではないが、例えば、カルバゾール、カルボリン、ジアザカルバゾール等の芳香族複素環化合物、トリアリールアミン誘導体、スチルベン誘導体、ポリアリーレン、芳香族縮合多環化合物、芳香族複素縮合環化合物、金属錯体化合物等及びこれらの単独オリゴ体或いは複合オリゴ体等があげられる。   Among these organic layers constituting the organic EL element, various fluorescent substances are used for the light emitting material (film forming material) contained in the light emitting layer, and are not limited to, for example, carbazole, Aromatic heterocyclic compounds such as carboline and diazacarbazole, triarylamine derivatives, stilbene derivatives, polyarylenes, aromatic condensed polycyclic compounds, aromatic heterocyclic condensed ring compounds, metal complex compounds and the like, single oligos or composites thereof Examples thereof include oligo bodies.

また発光層中には、好ましくは0.1〜20質量%程度のドーパント材料が含有されることが好ましい。ドーパントとしては、ペリレン誘導体、ピレン誘導体等公知の蛍光色素等、また、リン光発光タイプの発光層の場合、例えば、トリス(2−フェニルピリジン)イリジウム、ビス(2−フェニルピリジン)(アセチルアセトナート)イリジウム、ビス(2,4−ジフルオロフェニルピリジン)(ピコリナート)イリジウム、などに代表されるオルトメタル化イリジウム錯体等の錯体化合物が前記発光材料と共に0.1〜20質量%程度含有される。   Moreover, it is preferable that about 0.1-20 mass% dopant material contains in a light emitting layer. Examples of the dopant include known fluorescent dyes such as perylene derivatives and pyrene derivatives, and in the case of phosphorescent light emitting layers, for example, tris (2-phenylpyridine) iridium, bis (2-phenylpyridine) (acetylacetonate). ) A complex compound such as an orthometalated iridium complex represented by iridium, bis (2,4-difluorophenylpyridine) (picolinato) iridium, etc. is contained in an amount of about 0.1 to 20% by mass together with the light emitting material.

りん光発光方式は、発光層内部に発光領域をもつためか、比較的発光ムラが起こりづらく、貼合法の最大の難点である接合界面でのムラや、キャリア移動が遅くなるという現象を起こしにくく好ましい。   The phosphorescence emission method has a light emitting region inside the light emitting layer, so it is relatively difficult to cause uneven light emission, and it is difficult to cause phenomena such as unevenness at the bonding interface, which is the biggest difficulty of the bonding method, and slow carrier movement. preferable.

正孔注入・輸送層に用いられる材料としては、フタロシアニン誘導体、ヘテロ環アゾール類、芳香族三級アミン類、ポリビニルカルバゾール、ポリエチレンジオキシチオフェン/ポリスチレンスルホン酸(PEDOT:PSS)などに代表される導電性高分子等の高分子材料、また、発光層に用いられる、例えば、4,4′−ジカルバゾリルビフェニル、1,3−ジカルバゾリルベンゼン等のカルバゾール系発光材料、(ジ)アザカルバゾール類、1,3,5−トリピレニルベンゼンなどのピレン系発光材料に代表される低分子発光材料、ポリフェニレンビニレン類、ポリフルオレン類、ポリビニルカルバゾール類などに代表される高分子発光材料などがあげられる。   Examples of materials used for the hole injection / transport layer include phthalocyanine derivatives, heterocyclic azoles, aromatic tertiary amines, polyvinyl carbazole, polyethylenedioxythiophene / polystyrene sulfonic acid (PEDOT: PSS), and other conductive materials. Carbazole-based light-emitting materials such as 4,4′-dicarbazolylbiphenyl and 1,3-dicarbazolylbenzene used for the light-emitting layer, (di) aza Low molecular light emitting materials represented by pyrene-based light emitting materials such as carbazoles, 1,3,5-tripyrenylbenzene, polymer light emitting materials represented by polyphenylene vinylenes, polyfluorenes, polyvinyl carbazoles, etc. can give.

電子注入・輸送層材料としては、8−ヒドロキシキノリナートリチウム、ビス(8−ヒドロキシキノリナート)亜鉛等の金属錯体化合物もしくは以下にあげられた含窒素五員環誘導体等がある。即ち、オキサゾール、チアゾール、オキサジアゾール、チアジアゾールもしくはトリアゾール誘導体が好ましい。具体的には、2,5−ビス(1−フェニル)−1,3,4−オキサゾール、2,5−ビス(1−フェニル)−1,3,4−チアゾール、2,5−ビス(1−フェニル)−1,3,4−オキサジアゾール、2−(4′−tert−ブチルフェニル)−5−(4″−ビフェニル)1,3,4−オキサジアゾール、2,5−ビス(1−ナフチル)−1,3,4−オキサジアゾール、1,4−ビス[2−(5−フェニルオキサジアゾリル)]ベンゼン、1,4−ビス[2−(5−フェニルオキサジアゾリル)−4−tert−ブチルベンゼン]、2−(4′−tert−ブチルフェニル)−5−(4″−ビフェニル)−1,3,4−チアジアゾール、2,5−ビス(1−ナフチル)−1,3,4−チアジアゾール、1,4−ビス[2−(5−フェニルチアジアゾリル)]ベンゼン、2−(4′−tert−ブチルフェニル)−5−(4″−ビフェニル)−1,3,4−トリアゾール、2,5−ビス(1−ナフチル)−1,3,4−トリアゾール、1,4−ビス[2−(5−フェニルトリアゾリル)]ベンゼン等があげられる。   Examples of the electron injecting / transporting layer material include metal complex compounds such as 8-hydroxyquinolinate lithium and bis (8-hydroxyquinolinato) zinc, and the following nitrogen-containing five-membered ring derivatives. That is, oxazole, thiazole, oxadiazole, thiadiazole or triazole derivatives are preferred. Specifically, 2,5-bis (1-phenyl) -1,3,4-oxazole, 2,5-bis (1-phenyl) -1,3,4-thiazole, 2,5-bis (1 -Phenyl) -1,3,4-oxadiazole, 2- (4′-tert-butylphenyl) -5- (4 ″ -biphenyl) 1,3,4-oxadiazole, 2,5-bis ( 1-naphthyl) -1,3,4-oxadiazole, 1,4-bis [2- (5-phenyloxadiazolyl)] benzene, 1,4-bis [2- (5-phenyloxadiazolyl) -4-tert-butylbenzene], 2- (4'-tert-butylphenyl) -5- (4 "-biphenyl) -1,3,4-thiadiazole, 2,5-bis (1-naphthyl) -1 , 3,4-thiadiazole, 1,4-bis [2- (5-phenyl) Asiazolyl)] benzene, 2- (4′-tert-butylphenyl) -5- (4 ″ -biphenyl) -1,3,4-triazole, 2,5-bis (1-naphthyl) -1,3,4 -Triazole, 1,4-bis [2- (5-phenyltriazolyl)] benzene and the like.

有機EL素子、各有機層の膜厚は、0.05〜0.3μm程度必要であり、好ましくは0.1〜0.2μm程度である。   The film thickness of the organic EL element and each organic layer is required to be about 0.05 to 0.3 μm, and preferably about 0.1 to 0.2 μm.

本発明の有機層の形成方法としては蒸着法、また塗布や印刷等も用いられる。   As a method for forming the organic layer of the present invention, a vapor deposition method, coating, printing, or the like is also used.

電極材料のうち正孔の注入を行う陽極に使用される導電性材料としては、4eVより大きな仕事関数をもつものが適しており、銀、金、白金、パラジウム等及びそれらの合金、酸化スズ、酸化インジウム、ITO等の酸化金属、更にはポリチオフェンやポリピロール等の有機導電性樹脂が用いられる。しかしながら、透光性であることが好ましく透明電極であるITOが好ましい。ITO透明電極の形成方法としては、スパッタ、またマスク蒸着またはフォトリソパターニング等が使用できるが、これに限られるものではない。   Among the electrode materials, those having a work function larger than 4 eV are suitable as the conductive material used for the anode for injecting holes, and silver, gold, platinum, palladium, etc. and their alloys, tin oxide, Metal oxides such as indium oxide and ITO, and organic conductive resins such as polythiophene and polypyrrole are used. However, it is preferably translucent and ITO which is a transparent electrode is preferred. As a method for forming the ITO transparent electrode, sputtering, mask vapor deposition, photolithography patterning, or the like can be used, but is not limited thereto.

また、陰極に使用される導電性物質としては、4eVより小さな仕事関数をもつものが適しており、マグネシウム、アルミニウム等。合金としては、マグネシウム/銀、リチウム/アルミニウム等が代表例としてあげられる。また、その形成方法は、スパッタ、マスク蒸着、フォトリソパターニング、メッキ、印刷等が使用できるが、これに限られるものではない。   As the conductive material used for the cathode, those having a work function smaller than 4 eV are suitable, such as magnesium and aluminum. Typical examples of the alloy include magnesium / silver and lithium / aluminum. Moreover, the formation method can use sputtering, mask vapor deposition, photolithography patterning, plating, printing, etc., but is not limited thereto.

また、基板としては、透明樹脂フィルムが好ましく、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステルフィルム、また、ポリエーテルエーテルケトン、ポリサルホン、ポリエーテルサルフォン、テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体、ポリカーボネート、ポリウレタン、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリイミド、ポリプロピレン等、厚みが30μm〜250μmのプラスチックフィルムがあげられる。   Further, as the substrate, a transparent resin film is preferable, polyester films such as polyethylene terephthalate and polyethylene naphthalate, polyether ether ketone, polysulfone, polyether sulfone, tetrafluoroethylene-perfluoroalkyl vinyl ether copolymer, polycarbonate. , Polyurethane, polyimide, polyetherimide, polyimide, polypropylene and the like, and a plastic film having a thickness of 30 μm to 250 μm.

また、基板上には防湿層を有することが好ましい。防湿層としては、水蒸気、酸素等、ガスバリア性を有する材料で構成される層であれば、限定されないが、例えば、酸化ケイ素、酸化アルミニウム等のセラミック蒸着層、また、これらのセラミック層と衝撃緩和ポリマー層を交互に積層した構成を有する防湿層、また、金属箔、例えば銅(Cu)箔、アルミニウム(Al)箔、等のラミネート層(6〜50μm厚)等があげられる。   Moreover, it is preferable to have a moisture-proof layer on a board | substrate. The moisture-proof layer is not limited as long as it is a layer made of a material having gas barrier properties such as water vapor, oxygen, etc. For example, a ceramic vapor-deposited layer such as silicon oxide and aluminum oxide, and these ceramic layers and impact relaxation A moisture-proof layer having a configuration in which polymer layers are alternately laminated, and a laminated layer (6 to 50 μm thick) such as a metal foil, for example, a copper (Cu) foil, an aluminum (Al) foil, and the like.

これら防湿層を有するフィルムとして、代表的には、例えば、PETフィルム等の樹脂フィルム基材(10〜200μm)上に上記セラミック層を蒸着形成したもの、また、金属箔等に、例えばポリエチレン系樹脂フィルムをラミネートしたもの等があげられる。   As a film having these moisture-proof layers, typically, for example, a film obtained by vapor-depositing the ceramic layer on a resin film substrate (10 to 200 μm) such as a PET film, or a metal foil or the like, for example, a polyethylene resin Examples include a laminate of films.

封止を行うには、形成した有機EL素子上に、保護フィルムとして、水蒸気また酸素等ガスバリア性の高い前記の防湿層を有するフィルムで素子を覆って封止樹脂で接着(ラミネート)、封止する。防湿フィルムとしては例えば、凸版印刷製のGXフィルム等のPETを基材とした蒸着フィルム等もあげられる。   In order to perform sealing, the device is covered with a film having the moisture-proof layer having a high gas barrier property such as water vapor or oxygen on the formed organic EL device, and bonded (laminated) with a sealing resin, and then sealed. To do. Examples of the moisture-proof film include vapor deposition films based on PET, such as letterpress printing GX films.

又、上記防湿層を直接素子上に更に保護層として形成してもよい。   The moisture-proof layer may be formed directly on the element as a protective layer.

このように封止部材をガスバリア性基材で構成すれば、前記ガスバリア層を有する基材上に形成された有機EL素子を外気から効率よく封止して水蒸気や酸素等の劣化性ガスの影響を抑えることができる。   Thus, if the sealing member is composed of a gas barrier base material, the organic EL element formed on the base material having the gas barrier layer is efficiently sealed from the outside air, and the influence of deteriorating gases such as water vapor and oxygen. Can be suppressed.

前記封止樹脂(接着剤)としては、一般に使用されている熱硬化性、また光硬化性接着剤を用いることができる。   As the sealing resin (adhesive), generally used thermosetting or photocurable adhesives can be used.

また、本発明においては照明用の単色或いは白色の有機EL素子の製造について示したが、有機層のうち発光層をRGBのそれぞれ3色ごとにパターニングして構成し、駆動回路を組み込むことでフルカラー表示体とすることもできる。   Further, in the present invention, the production of a monochromatic or white organic EL element for illumination has been shown. However, the light emitting layer of the organic layer is formed by patterning for each of three colors of RGB, and a full color is obtained by incorporating a drive circuit. It can also be a display.

以下実施例により本発明を具体的に説明するが本発明はこれにより限定されるものではない。   EXAMPLES The present invention will be specifically described below with reference to examples, but the present invention is not limited thereto.

実施例1
図2のガイドロールを用いて、ITOフィルム、有機EL素子を作製した。
Example 1
An ITO film and an organic EL element were produced using the guide roll of FIG.

図6で示されるロールツーロールの真空チャンバー内に幅700mm、厚さ100μのポリエチレンテレフタレートフィルム(PETフィルム)の元巻きを導入し、図中、b、c、e、f、各ガイドロールに本発明、図2のカムによるクリップ機構を組み込んだ段付きガイドロールを採用して、定法に従い、アルゴン雰囲気下で、ITO膜を130nm成膜して、透明導電膜を形成した。尚、用いたガイドロールは幅750mm、径は中央部で75mm、両端部で100mmのステンレス製(クロムメッキ(鏡面化処理済み、バフ研磨仕上げ、中心線表面粗さRa:4.1nm))段差付きロールであり、PETフィルム両端部20mmが接触するようにした。非接触となるウェブ中央部分の幅は660mmである。   An original roll of polyethylene terephthalate film (PET film) having a width of 700 mm and a thickness of 100 μm is introduced into the roll-to-roll vacuum chamber shown in FIG. The stepped guide roll incorporating the invention and the clip mechanism by the cam of FIG. 2 was adopted, and an ITO film was formed to a thickness of 130 nm in an argon atmosphere according to a conventional method to form a transparent conductive film. The used guide roll is 750 mm wide, 75 mm in diameter at the center, and 100 mm at both ends (chrome plated (mirror-finished, buffed, centerline surface roughness Ra: 4.1 nm)) step. It was a roll with attachment, and 20 mm of PET film both ends were made to contact. The width | variety of the web center part used as a non-contact is 660 mm.

ITO成膜面には予め、大気圧下プラズマによるガス遮蔽膜(バリア膜)を80nmの厚みで形成したものを用いた。このITO膜の表面比抵抗は、40Ω/□であった。   The ITO film-forming surface was previously formed by forming a gas shielding film (barrier film) with a thickness of 80 nm using plasma under atmospheric pressure. The surface resistivity of the ITO film was 40Ω / □.

次に、ITO膜の形成された面に、幅方向670mm、長手方向720mmの長方形の領域に紫外光で重合するフォトリソグラフ用の樹脂をパターン塗布し、90℃の乾燥炉を通過させたのち、位置を合わせ露光後、搬送しながら、現像、エッチング、アルカリ処理を経て、イオン交換水で洗浄後、清浄な空気を吹き付けて、十分乾燥したのち、巻き取った。各パターンの間隔は、後述の真空成膜プラントの各真空室に差圧を形成するためのゲートで挟み込まれる部分を予め確保するため60mmづつ距離を置いた。このITOパターン済PETフィルムの元巻きを、図7の連続真空有機EL成膜プラントの繰り出し側(図中の101)に取り付け、103、105、107、109、111、113、116、118、121、122、124に本発明のガイドロール機構(図2、カム制御のクリップ機構付きガイドロール)を使用して、前段の第1真空成膜室で、各材料を入れた蒸着ボートから、α−NPD(40nm)、CBP(共蒸着成分としてIr(ppy)を6%含有)(35nm)、BAlq(5nm)、Alq(40nm)、フッ化リチウム(0.5nm)を蒸着し、更に、後段の第2真空成膜室で、アルミニウムを110nm蒸着した後、ラミネート室において、封止樹脂(接着剤)が40μm塗布されているガスバリア層形成済みのPETフィルム(PET厚み80μm)を用いて窒素気流下でラミネートし、ゲートスリットDから、大気下へ搬送し、巻き取った。この元巻きから、各発光パターンに該当する素子を一部切り出し、通電して、緑色りん光の発光を確認した。 Next, on the surface on which the ITO film is formed, a photolithographic resin that is polymerized with ultraviolet light is applied to a rectangular region with a width direction of 670 mm and a longitudinal direction of 720 mm, and after passing through a drying oven at 90 ° C., After alignment, exposure, transport, development, etching, and alkali treatment, washing with ion-exchanged water, blowing clean air, sufficiently drying, and winding. The interval between the patterns was set at a distance of 60 mm in order to secure in advance a portion sandwiched by a gate for forming a differential pressure in each vacuum chamber of a vacuum film forming plant described later. The original winding of the ITO patterned PET film is attached to the feeding side (101 in the figure) of the continuous vacuum organic EL film forming plant of FIG. 7, and 103, 105, 107, 109, 111, 113, 116, 118, 121 , 122, 124 using the guide roll mechanism of the present invention (FIG. 2, guide roll with cam-controlled clip mechanism), from the vapor deposition boat containing each material, α- NPD (40 nm), CBP (containing 6% of Ir (ppy) 3 as a co-deposition component) (35 nm), BAlq (5 nm), Alq 3 (40 nm), lithium fluoride (0.5 nm) are vapor-deposited, and After depositing 110 nm of aluminum in the second vacuum film forming chamber at the latter stage, the gas barrier layer has been formed in which 40 μm of sealing resin (adhesive) is applied in the laminating chamber A PET film (PET thickness 80 μm) was laminated under a nitrogen stream, conveyed from the gate slit D to the atmosphere, and wound up. From this original winding, a part of the element corresponding to each light emission pattern was cut out and energized to confirm the emission of green phosphorescence.

発光部をランダムにサンプリングして顕微鏡の視野で観察し、初期の非発光部の面積割合を算出した。更にこのとき、一定の電圧(7Vから10Vの間)を順方向と逆方向に印加して、流れる電流の比率を整流比として求め、リーク電流の大小の指標とした。またこの有機EL素子を3週間、常温常圧の大気下に保存した後の非発光部の面積の増加割合を算出し、ガスバリア膜の損傷度合いの指標とした。   The light emitting portion was randomly sampled and observed with a microscope field of view, and the area ratio of the initial non-light emitting portion was calculated. Further, at this time, a constant voltage (between 7 V and 10 V) was applied in the forward direction and the reverse direction, and the ratio of the flowing current was obtained as a rectification ratio, which was used as an index of the magnitude of the leakage current. In addition, an increase rate of the area of the non-light emitting portion after storing this organic EL element for 3 weeks in an atmosphere of normal temperature and pressure was calculated as an index of the degree of damage to the gas barrier film.

Figure 2013036119
Figure 2013036119

実施例2
前記図2のガイドロールに代えて図3のガイドロールを用いて有機EL素子を製造した。
Example 2
An organic EL element was manufactured using the guide roll of FIG. 3 instead of the guide roll of FIG.

実施例1において、図7の連続真空有機EL成膜プラントのカム制御のクリップ機構付きガイドロールをすべて、本発明のガイドロール機構(図3、座屈防止用フィルム押さえローラー付きガイドロール)に置換えたほかは、まったく同様にして、発光素子を切り出し、同様の評価を行った。   In Example 1, all the guide rolls with the cam control clip mechanism of the continuous vacuum organic EL film forming plant of FIG. 7 are replaced with the guide roll mechanism of the present invention (FIG. 3, the guide roll with the film pressing roller for buckling prevention). The light emitting element was cut out in exactly the same manner, and the same evaluation was performed.

尚、ガイドロールのサイズは実施例1に用いたものと同じであり、フィルム押さえローラーは両端に一対、ウェブに接触する表面材質はバイトン(フッ素樹脂)製とし、回転軸をガイドロールの回転軸に対して中央側に傾斜させた(θ=8度)。   The size of the guide roll is the same as that used in Example 1, the film pressing rollers are paired at both ends, the surface material that contacts the web is made of Viton (fluororesin), and the rotation axis is the rotation axis of the guide roll. It was made to incline to the center side (θ = 8 degrees).

実施例3
図4のガイドロールと端部穿孔済みフィルムを用いて有機EL素子を試作した。
Example 3
An organic EL device was prototyped using the guide roll of FIG. 4 and the end perforated film.

実施例1と同様に成膜したバリア層とITO層が成膜されているITOフィルムの両端部に、図4のガイドロールの両端部の突起に勘合するように、ITO膜に損傷を与えぬよう注意深く穿孔機を用いて穿孔した。有機EL素子成膜装置のガイドロール側の突起の下部の直径は5mmとし、図4のスプロケット型の段付きガイドロールの段上に接触する幅は、20mmずつとした。非接触となるウェブ中央部分の幅は660mmであった。この穿孔済みのITOフィルムを実施例1とまったく同様にITOパターニング済みフィルムを作成した。このITOパターン済PETフィルムの元巻きを、図Yの連続真空有機EL成膜プラントの繰り出し側(図中の1)に取り付け、103、105、107、109、111、113、116、118、121、122、124に本発明のガイドロール機構(図4、スプロケット形ガイドロール)を使用して、搬送させ、実施例1とまったく同様に、封止済の有機EL素子を巻き取り、この一部を切り出して、同様の評価を行った。   The ITO film is not damaged so that the both ends of the ITO film on which the barrier layer and the ITO layer are formed as in Example 1 are fitted into the protrusions on both ends of the guide roll in FIG. Carefully drilled using a drilling machine. The diameter of the lower part of the protrusion on the guide roll side of the organic EL element film forming apparatus was 5 mm, and the width contacting the step of the sprocket-type step guide roll of FIG. The width of the central portion of the web that was not in contact was 660 mm. Using this perforated ITO film, an ITO patterned film was prepared in exactly the same manner as in Example 1. The original roll of this ITO patterned PET film is attached to the feeding side (1 in the figure) of the continuous vacuum organic EL film-forming plant of FIG. Y, 103, 105, 107, 109, 111, 113, 116, 118, 121 , 122, 124 using the guide roll mechanism of the present invention (FIG. 4, sprocket-type guide roll), and transporting the sealed organic EL element in exactly the same manner as in Example 1, and this part The same evaluation was performed.

比較例1
すべて平ガイドロールを用いてITOフィルムを作製、更に有機EL素子を作製した。
Comparative Example 1
An ITO film was produced using a flat guide roll, and an organic EL device was further produced.

図6で示されるロールツーロールの真空チャンバー内に幅700mm、厚さ100μのポリエチレンテレフタレートフィルム(PETフィルム)の元巻きを導入し、図中、b、c、e、f、各ガイドロールを通常のクロムメッキ平ガイドロール(鏡面化処理済み、バフ研磨仕上げ、中心線表面粗さRa:4.1nm)採用して、定法に従い、アルゴン雰囲気下で、ITO膜を130nm成膜して、透明導電膜を形成した。ITO成膜面には予め、大気圧下プラズマによるガス遮蔽膜(バリア膜)を80nmの厚みで形成したものを用いた。このITO膜の表面比抵抗は、45Ω/□であった。   The original roll of a polyethylene terephthalate film (PET film) having a width of 700 mm and a thickness of 100 μm is introduced into the roll-to-roll vacuum chamber shown in FIG. 6, and b, c, e, f, and each guide roll in FIG. Chrome-plated flat guide roll (mirror finish, buffing finish, centerline surface roughness Ra: 4.1 nm) is adopted, and an ITO film is formed to a thickness of 130 nm in an argon atmosphere in accordance with a conventional method. A film was formed. The ITO film-forming surface was previously formed by forming a gas shielding film (barrier film) with a thickness of 80 nm using plasma under atmospheric pressure. The surface resistivity of this ITO film was 45Ω / □.

このITOフィルムを実施例1と同様に処理して、ITOパターニング済みPETフィルムの元巻きを作成した。このITOパターン済PETフィルムの元巻きを、図7の連続真空有機EL成膜プラントの繰り出し側(図中の1)に取り付け、実施例1で使用した成膜機の搬送経路上の103、105、107、109、111、113、116、118、121、122、124の本発明のガイドロール機構を取り外し、このガイドロール機構のフィルム接触部分と同一の直径をもつ平ガイドロールを用いたほかは、実施例1とまったく同様に封止済み有機EL素子を試作した。この素子を実施例1と同様に評価した。   This ITO film was processed in the same manner as in Example 1 to prepare an original roll of an ITO patterned PET film. The original roll of the ITO patterned PET film is attached to the feeding side (1 in the figure) of the continuous vacuum organic EL film forming plant of FIG. 7, and 103, 105 on the transport path of the film forming machine used in Example 1 is used. 107, 109, 111, 113, 116, 118, 121, 122, 124 except that the guide roll mechanism of the present invention was removed and a flat guide roll having the same diameter as the film contact portion of this guide roll mechanism was used. A sealed organic EL device was manufactured in the same manner as in Example 1. This element was evaluated in the same manner as in Example 1.

比較例2
ITOフィルムは平ガイドロールで、また段付ガイドロールで有機EL素子を作成した。
Comparative Example 2
The ITO film was an organic EL element with a flat guide roll and a stepped guide roll.

比較例1のITOフィルムを実施例1と同様に処理して、ITOパターニング済みPETフィルムの元巻きを作成した。このITOパターン済PETフィルムの元巻きを、図7の連続真空有機EL成膜プラントの繰り出し側(図中の1)に取り付け、実施例1で使用した成膜機の搬送経路上の103、105、107、109、111、113、116、118、121、122、124の本発明のガイドロール機構(図2、カム制御のクリップ機構付きガイドロール)から、カムをすべてして、フィルム押さえが機能しない単なる段付きガイドロールとして、用いたほかは、実施例1とまったく同様に封止済み有機EL素子を試作した。この素子を実施例1と同様に評価した。   The ITO film of Comparative Example 1 was processed in the same manner as in Example 1 to prepare an original roll of an ITO patterned PET film. The original roll of the ITO patterned PET film is attached to the feeding side (1 in the figure) of the continuous vacuum organic EL film forming plant of FIG. 7, and 103, 105 on the transport path of the film forming machine used in Example 1 is used. 107, 109, 111, 113, 116, 118, 121, 122, 124 of the present invention guide roll mechanism (Fig. 2, guide roll with cam control clip mechanism) all the cam, film press function A sealed organic EL device was manufactured as a prototype in the same manner as in Example 1 except that it was used as a simple guide roll with no step. This element was evaluated in the same manner as in Example 1.

評価結果を下表に示す。   The evaluation results are shown in the table below.

Figure 2013036119
Figure 2013036119

本発明のガイドロール機構を用いた真空成膜装置用い形成したITO膜は、平ロールを用いたものよりも表面比抵抗が低く特性の低下が少ない。また、有機エレクトロルミネッセンス素子についても、同様に本発明のガイドロール機構を用いない装置により製造した有機EL素子は用いたものよりも整流比が低くリーク電流が多いこと又比発光部の面積割合に大きな差が生じた。平ロールによる劣化が大きい。また押さえ機構のない段付きロールを用いたものも、支持体の折れ、シワ等によるものと思われるが、非発光部の面積割合も多く、押さえ機構付きの本発明のガイドロール機構が非常に有効であることが判る。   The ITO film formed using the vacuum film forming apparatus using the guide roll mechanism of the present invention has a lower surface specific resistance and less deterioration in characteristics than those using a flat roll. Similarly, for organic electroluminescence elements, the organic EL elements manufactured by the apparatus not using the guide roll mechanism of the present invention have a lower rectification ratio and higher leakage current than those used, and the area ratio of the specific light emitting portion. A big difference occurred. Deterioration due to flat rolls is large. Also, the one using a stepped roll without a pressing mechanism seems to be due to bending of the support, wrinkles, etc., but the area ratio of the non-light emitting part is also large, and the guide roll mechanism of the present invention with a pressing mechanism is very It turns out that it is effective.

1 段付きロール
2 フィルム押さえユニット
3 カム
5 フィルム押さえローラー
30 スパッタリングカソード
40 減圧室
50 真空槽
F フィルム
a 巻き出しロール
b、c、e ガイドロール
d 支持ロール
g 巻き取りロール
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Step roll 2 Film press unit 3 Cam 5 Film press roller 30 Sputtering cathode 40 Decompression chamber 50 Vacuum tank F Film a Unwind roll b, c, e Guide roll d Support roll g Take-up roll

1.有機エレクトロルミネッセンス素子の可撓性支持体(ウェブ)を支持し、真空中でウェブの搬送方向を30度以上、240度以下、変更するためのガイドロール機構であって、搬送中、前記可撓性支持体は、ガイドロールの両端部においてのみガイドロールに接触し、かつ、少なくとも接触部分の一部において、可撓性支持体をガイドロール上に押さえる機構を設けたことを特徴とするガイドロール機構。 1. A guide roll mechanism for supporting a flexible support (web) of an organic electroluminescence element and changing the conveyance direction of the web in a vacuum by 30 degrees or more and 240 degrees or less. The guide roll is provided with a mechanism for contacting the guide roll only at both ends of the guide roll, and at least a part of the contact portion for pressing the flexible support on the guide roll. mechanism.

2.有機エレクトロルミネッセンス素子の可撓性支持体(ウェブ)を支持し、真空中でウェブの搬送方向を30度以上、240度以下、変更するためのガイドロール機構であって、搬送中、前記可撓性支持体は、ガイドロールの両端部においてのみガイドロールに接触し、少なくとも接触部分の一部に可撓性支持体をガイドロール上に押さえる機構が複数箇所において設けられており、且つ、該機構が、可撓性支持体の端部がガイドロールの端部に接触を開始する角度の位置から、ガイドロールの端部から離脱し非接触となる角度の位置まで、連続的に、該可撓性支持体をガイドロール上に保持することを特徴とするガイドロール機構。 2. A guide roll mechanism for supporting a flexible support (web) of an organic electroluminescence element and changing the conveyance direction of the web in a vacuum by 30 degrees or more and 240 degrees or less. The support is in contact with the guide roll only at both ends of the guide roll, and at least part of the contact portion is provided with mechanisms for pressing the flexible support on the guide roll at a plurality of locations, and the mechanism However, the flexible support is continuously bent from the position where the end of the flexible support starts to contact the end of the guide roll to the position where the end of the flexible support comes out of contact with the end of the guide roll. A guide roll mechanism characterized by holding a support on a guide roll.

有機エレクトロルミネッセンス素子の可撓性支持体(ウェブ)を支持し、真空中でウェブの搬送方向を30度以上、240度以下、変更するためのガイドロール機構であって、搬送中、前記可撓性支持体は、ガイドロールの両端部においてのみガイドロールに接触し、該ガイドロールには、ガイドロールの前記可撓性支持体と接触する周面上に、前記可撓性支持体(ウェブ)の搬送方向に並んだ複数の突起が設けられており、該突起は、予め可撓性支持体の端部に穿孔された孔とかみ合いながら、該可撓性支持体にガイドロールが接触を開始する時点から、非接触となる時点まで、該可撓性支持体をガイドロール表面に固定する機構を組み込んだことを特徴とするガイドロール機構。 3 . A guide roll mechanism for supporting a flexible support (web) of an organic electroluminescence element and changing the conveyance direction of the web in a vacuum by 30 degrees or more and 240 degrees or less. The flexible support contacts the guide roll only at both ends of the guide roll, and the guide roll has a flexible support (web) on the peripheral surface of the guide roll that contacts the flexible support. A plurality of protrusions arranged in the transport direction are provided, and the protrusions engage with holes that have been previously drilled in the end of the flexible support, and the guide roll starts to contact the flexible support. A guide roll mechanism that incorporates a mechanism for fixing the flexible support to the surface of the guide roll from the point of time to the point of non-contact.

.可撓性支持体(ウェブ)を支持し、真空中でウェブの搬送方向を30度以上、240度以下、変更するためのガイドロール機構であって、ガイドロールが可撓性支持体(ウェブ)と非接触になる回転軸方向の長さが150mm以上2000mm以下であり、該ガイドロールの両端部におけるウェブと接触する部分の回転軸方向の長さが、ウェブの全幅に対して、1%以上、10%以下であることを特徴とする前記1〜のいずれか1項に記載のガイドロール機構。 4 . A guide roll mechanism for supporting a flexible support (web) and changing the conveyance direction of the web in a vacuum by 30 degrees or more and 240 degrees or less, the guide roll being a flexible support (web) The length in the direction of the rotation axis that is not in contact with the web is 150 mm or more and 2000 mm or less, and the length in the direction of the rotation axis of the portion in contact with the web at both ends of the guide roll is 1% or more with respect to the entire width of the web The guide roll mechanism according to any one of the above items 1 to 3 , wherein the guide roll mechanism is 10% or less.

.真空度が、100Pa以下、1×10−7以上の容器内において、加工面側の搬送ガイドロールの少なくとも一つ以上が前記1〜4のいずれか1項に記載のガイドロール機構を有するとともに、前記有機エレクトロルミネッセンス素子の電極又は有機層を形成させる成膜部を備え、ロールツウロールで前記電極又は前記有機層を少なくとも1層形成できる真空成膜装置であって、成膜される薄膜の厚みが0.3nm以上、200nm以下であることを特徴とする真空成膜装置。 5 . In a container having a degree of vacuum of 100 Pa or less and 1 × 10 −7 or more, at least one of the conveyance guide rolls on the processing surface side has the guide roll mechanism according to any one of the above 1 to 4 , A vacuum film forming apparatus comprising a film forming unit for forming an electrode or an organic layer of the organic electroluminescence element and capable of forming at least one layer of the electrode or the organic layer with a roll-to-roll, wherein the thickness of the thin film to be formed Is a vacuum film-forming apparatus, wherein the film thickness is 0.3 nm or more and 200 nm or less.

可撓性支持体(ウェブ)に電極及び有機層が形成された有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法であって、前記電極が形成された後の前記ウェブの搬送と、前記有機層が形成された後の前記ウェブの搬送と、を真空中において前記1〜4のいずれか1項に記載のガイドロール機構を用いて行うことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。 6 . A method of manufacturing an organic electroluminescence element in which an electrode and an organic layer are formed on a flexible support (web), after transporting the web after the electrode is formed and after the organic layer is formed The method for producing an organic electroluminescent element , comprising transporting the web in a vacuum using the guide roll mechanism according to any one of 1 to 4 described above .

Claims (7)

可撓性支持体(ウェブ)を支持し、真空中でウェブの搬送方向を30度以上、240度以下、変更するためのガイドロール機構であって、搬送中、前記可撓性支持体は、ガイドロールの両端部においてのみガイドロールに接触し、かつ、少なくとも接触部分の一部において、可撓性支持体をガイドロール上に押さえる機構を設けたことを特徴とするガイドロール機構。 A guide roll mechanism for supporting a flexible support (web) and changing the conveyance direction of the web in a vacuum by 30 degrees or more and 240 degrees or less in vacuum, and during the conveyance, the flexible support is A guide roll mechanism comprising a mechanism that contacts the guide roll only at both end portions of the guide roll, and at least a part of the contact portion presses the flexible support onto the guide roll. 可撓性支持体(ウェブ)を支持し、真空中でウェブの搬送方向を30度以上、240度以下、変更するためのガイドロール機構であって、搬送中、前記可撓性支持体は、ガイドロールの両端部においてのみガイドロールに接触し、少なくとも接触部分の一部に可撓性支持体をガイドロール上に押さえる機構が複数箇所において設けられており、且つ、該機構が、可撓性支持体の端部がガイドロールの端部に接触を開始する角度の位置から、ガイドロールの端部から離脱し非接触となる角度の位置まで、連続的に、該可撓性支持体をガイドロール上に保持することを特徴とするガイドロール機構。 A guide roll mechanism for supporting a flexible support (web) and changing the conveyance direction of the web in a vacuum by 30 degrees or more and 240 degrees or less in vacuum, and during the conveyance, the flexible support is A mechanism that contacts the guide roll only at both ends of the guide roll and at least a part of the contact portion presses the flexible support onto the guide roll is provided at a plurality of locations, and the mechanism is flexible. The flexible support is continuously guided from the position where the end of the support starts contact with the end of the guide roll to the position where the end of the support comes out of contact with the end of the guide roll. A guide roll mechanism which is held on a roll. 可撓性支持体(ウェブ)を支持し、真空中でウェブの搬送方向を30度以上、240度以下、変更するためのガイドロール機構であって、搬送中、前記可撓性支持体は、ガイドロールの両端部においてのみガイドロールに接触し、少なくとも該接触部分の一部に可撓性支持体をガイドロール上に押さえるニップロールを少なくとも1カ所以上に設け、該ニップロールの回転軸が、ガイドロールの回転軸に対して、0.5度以上、20度以下、可撓性支持体(ウェブ)中央側に傾斜しており、且つ、該ニップロールの可撓性支持体(ウェブ)に接触する表面材質が弾性体であることを特徴とするガイドロール機構。 A guide roll mechanism for supporting a flexible support (web) and changing the conveyance direction of the web in a vacuum by 30 degrees or more and 240 degrees or less in vacuum, and during the conveyance, the flexible support is At least one nip roll that contacts the guide roll only at both ends of the guide roll and presses the flexible support onto the guide roll is provided at least at a part of the contact portion. The surface of the nip roll is in contact with the flexible support (web) and is inclined to the center of the flexible support (web) by 0.5 degrees or more and 20 degrees or less with respect to the rotation axis of the nip roll. A guide roll mechanism characterized in that the material is an elastic body. 可撓性支持体(ウェブ)を支持し、真空中でウェブの搬送方向を30度以上、240度以下、変更するためのガイドロール機構であって、搬送中、前記可撓性支持体は、ガイドロールの両端部においてのみガイドロールに接触し、該ガイドロールには、ガイドロールの前記可撓性支持体と接触する周面上に、前記可撓性支持体(ウェブ)の搬送方向に並んだ複数の突起が設けられており、該突起は、予め可撓性支持体の端部に穿孔された孔とかみ合いながら、該可撓性支持体にガイドロールが接触を開始する時点から、非接触となる時点まで、該可撓性支持体をガイドロール表面に固定する機構を組み込んだことを特徴とするガイドロール機構。 A guide roll mechanism for supporting a flexible support (web) and changing the conveyance direction of the web in a vacuum by 30 degrees or more and 240 degrees or less in vacuum, and during the conveyance, the flexible support is The guide roll contacts the guide roll only at both ends of the guide roll, and the guide roll is arranged in the conveying direction of the flexible support (web) on the peripheral surface of the guide roll that contacts the flexible support. A plurality of protrusions are provided, and the protrusions are engaged with a hole previously drilled in the end of the flexible support, and the guide roll starts to contact the flexible support from the point of time. A guide roll mechanism that incorporates a mechanism that fixes the flexible support to the surface of the guide roll until contact is made. 可撓性支持体(ウェブ)を支持し、真空中でウェブの搬送方向を30度以上、240度以下、変更するためのガイドロール機構であって、
ガイドロールが可撓性支持体(ウェブ)と非接触になる回転軸方向の長さが150mm以上2000mm以下であり、該ガイドロールの両端部におけるウェブと接触する部分の回転軸方向の長さが、ウェブの全幅に対して、1%以上、10%以下であることを特徴とする請求項1〜4のいずれか1項に記載のガイドロール機構。
A guide roll mechanism for supporting a flexible support (web) and changing the conveyance direction of the web in a vacuum by 30 degrees or more and 240 degrees or less,
The length in the rotational axis direction where the guide roll is not in contact with the flexible support (web) is 150 mm or more and 2000 mm or less, and the length in the rotational axis direction of the portion in contact with the web at both ends of the guide roll is The guide roll mechanism according to claim 1, wherein the guide roll mechanism is 1% or more and 10% or less with respect to the entire width of the web.
真空度が、100Pa以下、1×10−7以上の容器内において、加工面側の搬送ガイドロールの少なくとも一つ以上が請求項3に記載のガイドロール機構を有する、ロールツウロールで薄膜を少なくとも1層形成できる真空成膜装置であって、成膜される薄膜の厚みが0.3nm以上、200nm以下であることを特徴とする真空成膜装置。 In a container having a degree of vacuum of 100 Pa or less and 1 × 10 −7 or more, at least one of the conveyance guide rolls on the processing surface side has the guide roll mechanism according to claim 3, and at least the thin film is formed by a roll-to-roll. A vacuum film forming apparatus capable of forming one layer, wherein a thin film to be formed has a thickness of 0.3 nm to 200 nm. 可撓性支持体(ウェブ)を支持し、真空中において搬送しながら、有機エレクトロルミネッセンス素子を形成し、請求項1〜5のいずれか1項に記載のガイドロール機構を用いて、該有機エレクトロルミネッセンス素子の加工された面に実質的に非接触で、該有機エレクトロルミネッセンス素子を搬送して、連続的に封止工程を行うことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。 An organic electroluminescence element is formed while supporting a flexible support (web) and being conveyed in a vacuum, and the organic electroluminescence element is formed using the guide roll mechanism according to any one of claims 1 to 5. A method for producing an organic electroluminescent element, comprising transporting the organic electroluminescent element in a substantially non-contact manner to the processed surface of the luminescent element and continuously performing a sealing step.
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