JP2012238583A - エネルギー貯蔵装置及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】本発明は、正極、負極、及び分離膜のいずれか一つ又は外装材に磁性層が形成されるエネルギー貯蔵装置とその製造方法に関する。
【解決手段】本発明の一実施形態によると、分離膜周辺にイオン伝導度を向上するための磁性層を備えるか、正極及び負極の集電体の表面、又は正極及び負極の活物質層に磁性体材料を含み、正極と負極との間のリチウムイオン伝導度及び移動度(mobility)を向上することにより、充放電速度を向上することができる。また、イオントラップ(trap)による欠陥(shortage)及び収縮率による不良を改善することができる。
【選択図】図2
【解決手段】本発明の一実施形態によると、分離膜周辺にイオン伝導度を向上するための磁性層を備えるか、正極及び負極の集電体の表面、又は正極及び負極の活物質層に磁性体材料を含み、正極と負極との間のリチウムイオン伝導度及び移動度(mobility)を向上することにより、充放電速度を向上することができる。また、イオントラップ(trap)による欠陥(shortage)及び収縮率による不良を改善することができる。
【選択図】図2
Description
本発明は、エネルギー貯蔵装置及びその製造方法に関し、詳細には、イオン伝導度を向上させることにより、充放電特性を改善したエネルギー貯蔵装置とその製造方法に関する。
化石燃料使用の急増は、地球温暖化及びエネルギー枯渇の問題を起こし、エネルギー貯蔵装置である電池も前記問題を起こす。
過去には、水素、リチウム一次電池を使用したため、短寿命及び廃棄物処理コストと製造コストの増加などの環境的、費用的な問題点が現れた。このような問題点を改善し、世界的課題となっている低炭素グリーン成長及び資源のリサイクルを実践して地球環境を守るために、化石燃料を使用する代表的な公害要因である自動車、重機、IT機器などに、二次電池をエネルギー資源として使用する市場形成が活発に行われており、今後の市場に対する前記二次電池の波及効果は非常に大きいと期待される。特に、携帯電話、ノートパソコン、情報素子などのような携帯用IT機器と自動車分野においては、様々な性能に応じた電池の需要が爆発的に増加すると予想される。
エネルギー貯蔵装置の一つである二次電池は、添付の図1に示したように、正極集電体11及び前記正極集電体11に塗布された正極活物質層12を含む正極10と、負極集電体21及び前記負極集電体21に塗布された負極活物質層22を含む負極20とが分離膜(絶縁膜)30により絶縁されており、前記正極10と負極20を電解液40に含浸して製造することができる。また、このように製造された電極集電体をパウチのような外装材を用いて包装すると、最終の二次電池を製造することができる。
このようなそれぞれの層(layer)を形成するためには、それぞれの層(layer)を製造した後、積層あるいはラミネーティング(Laminating)パッケージングのような付加工程を経るため、それぞれの工程欠陥による不良を誘導すると同時に、湿度、不純物の管理不良による工程効率の減少と充放電特性の低下をもたらす。
既存の二次電池は、コバルト、ニッケル、マンガンなどを少なくとも一つ以上含むリチウム金属複合酸化物を含有するアルミニウム集電体に形成して正極材を製造する工程と、活性炭、グラファイトのような炭素材料、P、Al、SI、Geなどの金属を含むSn系の複合酸化物、及びリチウムチタン酸化物を少なくとも一つ以上含む銅集電体に形成し、負極材を構成する工程と、エチレンカーボネート、ジメチレンカーボネート、ポリカーボネート、エチルメチルカーボネートを少なくとも一つ以上を含む電解液準備段階と、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのようなポリオレフィン系の微細多孔膜からなる分離膜を形成する段階と、前記分離膜を電解液に含浸した後、正極材と負極材を接合する工程を行った後、外部端子を形成すると同時にパウチを用いて前記外部端子を包装する段階などを経て製造される。
上記の工程による場合、それぞれの層間の界面におけるリチウムイオンの不安定な移動によるイオントラップのため、正極の電流密度が低下し、各層間の接合不良が生じる。また、電解液内の分離膜の含浸が均一でなく、リチウムイオン伝導が不安定であるため、二次電池の充放電特性、レート特性及び寿命が低下する。
また、二次電池を長期間使用する場合、リチウムイオンは、前記リチウムイオンの正極層及び負極層への不安定な分離及び挿入による劣化のためトラップ(trap)され、リチウムデンドライト(dendrite)を形成する。そのため、容量低下とともに分離膜の機械的強度低下の問題を同時に発生させる。
また、二次電池を長期間使用する場合、リチウムイオンは、前記リチウムイオンの正極層及び負極層への不安定な分離及び挿入による劣化のためトラップ(trap)され、リチウムデンドライト(dendrite)を形成する。そのため、容量低下とともに分離膜の機械的強度低下の問題を同時に発生させる。
本発明は、上記の従来技術の様々な問題を解決するためのものであって、本発明の目的は、リチウムイオンのイオン伝導度を向上させ、過温度、シャットダウン(SHUT DOWN)、及び耐熱性を確保することにより、充放電特性を改善したエネルギー貯蔵装置を提供することにある。
また、本発明の他の目的は、上記エネルギー貯蔵装置の製造方法を提供することにある。
上記課題を解決するための本発明の一実施形態によるエネルギー貯蔵装置は、正極、負極、及び分離膜を含み、前記分離膜上には磁性層が形成されることができる。
前記分離膜は、ポリビニリデンフルオライド(PVDF)、ポリビニリデンフルオライド−ヘキサフルオロプロピレン(PVDF−HFP)、ナイロン(Nylon)、ポリウレタン、ポリメチルメタクリレート(PMMA)、ポリアクリロニトリル(PAN)、ポリビニルアルコール(PVA)、テフロン樹脂(PTFE)、ポリイミド、及びエチルメチルセルロースからなる群から選ばれる1種以上からなることができる。
前記磁性層は、NiFe、Fe−SI、Tb系合金、Nd系合金、及びSm系合金からなる群から選ばれる1種以上からなることができる。
前記磁性層の材料が分離膜の材料に含まれるか、磁性層が前記分離膜の片面又は両面上に形成されることができる。
前記磁性層の材料が分離膜の材料に含まれる場合、前記磁性層材料は、前記分離膜材料に対して10〜30wt%含まれることが好ましい。
また、上記他の課題を解決するための本発明の他の一実施形態によるエネルギー貯蔵装置は、正極、負極、及び分離膜を含み、正極及び負極の集電体のいずれか一つには磁性層を形成することができる。
正極及び負極の集電体のいずれか一つには絶縁層が形成されることができる。
前記磁性層は、NiFe、Fe−SI、Tb系合金、Nd系合金、及びSm系合金からなる群から選ばれる1種以上からなることができる。
また、上記他の課題を解決するための本発明の他の一実施形態によるエネルギー貯蔵装置は、正極、負極、及び分離膜を含み、正極及び負極の活物質層のいずれか一つには磁性層が形成されることができる。
前記磁性層の材料が正極及び負極の活物質層のいずれか一つの材料に含まれるか、前記磁性層が正極及び負極の活物質層のいずれか一つに形成されることができる。
前記磁性層の材料が正極及び負極の活物質層のいずれか一つの材料に含まれる場合、前記磁性層の材料は、正極及び負極の活物質層のいずれか一つの材料に対して10〜30wt%含まれることが好ましい。
また、上記他の課題を解決するための本発明の他の一実施形態によるエネルギー貯蔵装置は、正極、負極、及び分離膜を含む電極組立体、及び前記電極組立体を収納するためのケースを含み、前記ケースの一部又は全部に磁性層を含むことができる。
前記ケースは、パウチ外装材であることができる。
また、上記他の課題を解決するための本発明の他の一実施形態によるエネルギー貯蔵装置の製造方法は、正極、負極、及び分離膜を製造する段階と、前記正極、負極、及び分離膜のいずれか一つに磁性層を形成する段階と、いずれか一つに磁性層が形成された正極、負極、及び分離膜を電解液に含浸させる段階と、いずれか一つに磁性層が形成された正極、負極、及び分離膜をケースに収納する段階と、を含むことができる。
磁性層は、電気放射、スプレーコーティング、キャスティング、及びディップコーティング(dip coating)からなる群から選ばれる1種以上の方法により形成されることができる
前記磁性層は、正極及び負極の集電体上に形成されることができる。
磁性層の形成前に、前記集電体上に絶縁層を形成する段階をさらに含むことができる。
前記磁性層の材料が正極及び負極の活物質層のいずれか一つの材料に含まれるか、前記磁性層が正極及び負極の活物質層のいずれか一つに形成されることができる。
前記磁性層の材料が分離膜の材料に含まれるか、前記磁性層が分離膜の片面又は両面に形成されることができる。
また、上記他の課題を解決するための本発明の他の一実施形態によるエネルギー貯蔵装置の製造方法は、正極、負極、及び分離膜を製造する段階と、前記正極、負極、及び分離膜を電解液に含浸させる段階と、前記正極、負極、及び分離膜をケースに収納する段階と、前記ケースの一部又は全部に磁性層を形成する段階と、を含むことができる。
本発明の一実施形態によると、分離膜周辺にイオン伝導度の向上のために磁性層を備えるか、正極及び負極の集電体の表面又は正極及び負極の活物質層に磁性体材料を含むことにより、正極と負極との間のリチウムイオン伝導度及び移動度(mobility)を向上させて充放電速度を向上させることができる。また、イオントラップ(trap)による欠陥(shortage)及び収縮率による不良を改善することができる。
また、様々な形態の分離膜の形成及び構造制御が可能であるため、低容量及び大容量として応用されることができ、工程時間が短縮され、耐化学性及び耐久性のような高信頼性が確保されるエネルギー貯蔵装置を製造することができる。
また、電極組立体を収納し、パウチ外装材のセル周辺に磁性物質をコーティングすることにより、外部の電磁波による干渉を予防し、特に、電流の流れを円滑にしてイオン容量保持率を向上させることができる。
以下、本発明によるエネルギー貯蔵装置の実施形態を図面を参照してより詳細に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
本発明によるエネルギー貯蔵装置は、前記エネルギー貯蔵装置を構成する正極、負極、分離膜、及び外装材などに形成された少なくとも一つの磁性層を含む構造を有する。
通常、充放電が可能なエネルギー貯蔵装置の場合、正極材と負極材を含む正極と負極を電解液に含浸させると、電解液に溶解されているリチウムイオンが負極材から正極材に移動する際に放電が起こり、正極材から負極材に移動する際に充電が起こる充放電動作が連続して行われる。
このような充放電動作が、化学的に安定し、高温においてもリチウムイオン伝達を妨害しないようにするため、リチウムイオンは高速移動しなければならず、正極材と負極材の全体面積に対して均一に移動しなければならない。この場合、電池の効率と寿命を向上することができる。
これを具現するために、本発明では、エネルギー貯蔵装置を構成する各構成要素のいずれか一つに磁性層を形成する。
添付の図2は、本発明の一実施形態によるエネルギー貯蔵装置の構造を示したものであり、これを参照すると、正極集電体111及び前記正極集電体111に塗布された正極活物質層112を含む正極110と、負極集電体121及び前記負極集電体121に塗布された負極活物質層122を含む負極120と、が分離膜130により絶縁されており、前記分離膜130の片面又は両面に磁性層150が形成される。前記正極110、前記負極120及び分離膜130を電解液140に含浸させ、外装材(不図示)に収納して最終的にエネルギー貯蔵装置を製造することができる。
正極110と負極120を絶縁させるとともに、N極及びS極の間に電場を形成することによりイオン伝達効果を向上させるために、分離膜130の片面又は両面に磁性層150をコーティングする。
また、前記磁性層150は、前記分離膜130の片面に形成されるか、その両面に別途の層で形成されることができる。あるいは、磁性層を形成するための材料を分離膜を形成するための材料と混合して、分離膜の形成時に磁性物質を分離膜に含むことができる。
この際に使用される磁性層材料は、NiFe、Fe−SI、Tb系合金、Nd系合金、及びSm系合金からなる群から選ばれる1種以上であることが好ましい。
磁性層は、スプレーコーティング、インクジェットプリンティング、電気放射、及びディップコーティング(dip coating)から選択した方法により、分離膜の片面又は両面に適宜にコーティングすることで形成することができるが、磁性層を形成する方法は上記に限定されるものではない。
本発明の分離膜材料は、ポリビニリデンフルオライド(PVDF)、ポリビニリデンフルオライド−ヘキサフルオロプロピレン(PVDF−HFP)、ナイロン(Nylon)、ポリウレタン、ポリメチルメタクリレート(PMMA)、ポリアクリロニトリル(PAN)、ポリビニルアルコール(PVA)、テフロン樹脂(PTFE)、ポリイミド、及びエチルメチルセルロースからなる群から選ばれる1種以上であるが、これに限定されるものではない。
前記磁性物質と分離膜に用いられる材料を混合し、多孔性で透過度に優れた分離膜を製造する場合、前記分離膜材料に磁性物質を10〜30wt%添加することがイオン伝達効果を極大化する面において好ましい。
添付の図3は、本発明の一実施形態によるエネルギー貯蔵装置の構造を示したものであり、これを参照すると、正極集電体111及び正極活物質層112を含む正極110と、負極集電体121及び負極活物質層122を含む負極120と、が分離膜130により絶縁されており、磁性層150aが正極集電体111及び正極活物質層112の間に形成され、磁性層150bが負極集電体121及び負極活物質層122の間に形成される。前記正極110、前記負極120及び分離膜130を電解液140に含浸させ、外装材(不図示)に収納することにより、最終的にエネルギー貯蔵装置を製造することができる。
前記電極集電体上に形成される磁性層材料は、上述したとおりである。
本発明による正極集電体111は、アルミニウム、ステンレス、銅、ニッケル、チタン、タンタル及びニオブからなる群から選ばれる1種以上であることができるが、これに限定されない。また、前記正極集電体は、従来の電気二重層キャパシタやリチウムイオン電池に使用されている材質の材料を用いることができ、その厚さは10〜300μm程度であることが好ましい。また、前記集電体としては、上記のような金属箔のみならず、エッチングされた金属箔、あるいはパンチメタル、網、発泡体などのように表/裏面に貫通孔を有したものを用いても良い。
本発明による負極集電体は、銅、ニッケル、ステンレススチール、及びこれらの合金からなる群から選ばれる1種以上の金属が好ましいが、これに限定されない。前記負極集電体は、従来の電気二重層キャパシタやリチウムイオン電池に使用されている材質の材料を用いることができ、その厚さは、10〜300μm程度であることが好ましい。また、前記集電体としては、上記のような金属箔のみならず、エッチングされた金属箔、あるいはパンチメタル、網、発泡体などのように表/裏面に貫通孔を有したものを用いても良い。
上記のように正極及び負極の集電体上に磁性層を形成する場合、正極及び負極の集電体と磁性層との間にショートの発生する恐れがあるため、必要に応じて絶縁層をさきに塗布した後、磁性層を形成することが好ましい。
前記絶縁層の材料は、正極及び負極の集電体と磁性層を絶縁することができる材料であればその種類は特に限定されない。
また、添付の図4は、本発明の一実施形態によるエネルギー貯蔵装置の構造を示したものであり、これを参照すると、正極集電体111及び前記正極集電体111に塗布された正極活物質層112を含む正極110と、負極集電体121及び前記負極集電体121に塗布された負極活物質層122と、を含む負極120が分離膜130により絶縁されており、前記正極活物質層112上に磁性層150aが形成され、前記負極活物質層122上に磁性層150bが形成される。前記正極110、前記負極120及び分離膜130を電解液140に含浸させ、外装材(不図示)に収納することにより、最終的にエネルギー貯蔵装置を製造することができる。
本発明による正極及び負極の集電体については、上述したとおりである。
前記正極及び負極の活物質層上に形成される磁性層材料は、上述したとおりである。
また、正極活物質層は、特に、LiMnPO4、(Li3V2(PO4)3)、Li4Ti5O12、及びLiMSiP4からなる群から選ばれる1種以上のリチウム含有複合酸化物からなることができるが、これに限定されるものではない。
前記負極活物質層は、グラファイト、CNTのような炭素系材料からなることが好ましいが、これに限定されるものではない。
また、前記正極及び負極の活物質層が、前記各活物質層の他に、公知されたバインダー、導電材及び溶媒を含むことができることは言うまでもない。
本発明において活物質層上に磁性層が形成される場合、前記磁性層は、正極活物質層112と負極活物質層122上に別途の層に形成されることもでき、正極活物質と負極活物質に磁性物質を混合して一つの層に形成されることもできる。
前記磁性物質が活物質に混合される場合、前記磁性物質は、正極及び負極の活物質に10〜30wt%添加することがイオン移動度の向上のために好ましい。
上記のように正極及び負極の集電体上に磁性層を含むか、又は正極及び負極の活物質層上に磁性層を含むことにより、電場を増加させ、電子の加速によって負極物質、正極物質が、原子及び電子の状態で均一かつ全体的にイオン化され、電流量を増加させることができる。また、正極及び負極の活物質に磁性物質を混合コーティングしてローレンツ効果によるイオン移動度を向上させることができる。
また、添付の図5は、本発明の一実施形態によるエネルギー貯蔵装置の構造を示したものであり、これを参照すると、正極集電体111及び前記正極集電体111に塗布された正極活物質層112を含む正極110と、負極集電体121及び前記負極集電体121に塗布された負極活物質層122を含む負極120と、が分離膜130により絶縁される電極組立体が電解液140に含浸され、外装材160に収納された後、前記外装材の一部に磁性層150が形成される。
前記電極組立体を収納するためのケースとしては、高分子パウチ状の外装材が好ましいが、これに限定されるものではない。
場合によって、外装材に電極組立体を収納する前に磁性層を形成することができる。
また、前記外装材に形成される磁性層材料は、上述したとおりである。なお、磁性層は外装材の全部又は一部に形成されることができ、一部に形成される場合、その位置が特に限定されるものではない。
正極と負極、及び分離膜を含む電極組立体をパウチ外装材のようなケースに収納した後、セルの外部周辺に磁性物質をコーティングして電場効果による充放電特性を向上させることができる。
本発明のように、磁性物質が含まれた二次電池セルを用いると、正極活物質層と負極活物質層周辺においてリチウムイオン伝導度が円滑になる。また全体面積に均一に挿入及び分離することで、速い電流移動速度による充放電速度を向上することができる。
リチウムイオンは強磁性を有しているため、様々な形態で含まれた磁性層によりリチウムイオンの移動度を向上することができると期待される。
また、上記のような磁性層を含むことにより、電池セルにおいて発生され得る静電気及び外部電波の干渉などを解消して、セルの円滑な駆動が可能となる。
本発明によるエネルギー貯蔵装置は、安定したエネルギー密度を確保するとともに、電解液の劣化によるリチウムのデンドライトを除去することにより、正/負極の表面にリチウムイオンの表面反応を起こすことができるため、円筒型、角型、パウチ型などの様々な形態のセルを製造することができる。
11、111 正極集電体
12、112 正極活物質層
10、110 正極
20、120 負極
21、121 負極集電体
22、122 負極活物質層
30、130 分離膜
40、140 電解液
150、150a、150b 磁性層
160 外装材
12、112 正極活物質層
10、110 正極
20、120 負極
21、121 負極集電体
22、122 負極活物質層
30、130 分離膜
40、140 電解液
150、150a、150b 磁性層
160 外装材
Claims (21)
- 正極、負極、及び分離膜を含むエネルギー貯蔵装置であって、
前記分離膜上には磁性層が形成されるエネルギー貯蔵装置。 - 前記分離膜は、ポリビニリデンフルオライド(PVDF)、ポリビニリデンフルオライド−ヘキサフルオロプロピレン(PVDF−HFP)、ナイロン(Nylon)、ポリウレタン、ポリメチルメタクリレート(PMMA)、ポリアクリロニトリル(PAN)、ポリビニルアルコール(PVA)、テフロン樹脂(PTFE)、ポリイミド、及びエチルメチルセルロースからなる群から選ばれる1種以上からなる請求項1に記載のエネルギー貯蔵装置。
- 前記磁性層は、NiFe、Fe−SI、Tb系合金、Nd系合金、及びSm系合金からなる群から選ばれる1種以上からなる請求項1に記載のエネルギー貯蔵装置。
- 前記磁性層の材料が分離膜の材料に含まれるか、磁性層が前記分離膜の片面又は両面上に形成される請求項1に記載のエネルギー貯蔵装置。
- 前記磁性層の材料が分離膜の材料に含まれる場合、前記磁性層の材料は、前記分離膜の材料に対して10〜30wt%含まれる請求項4に記載のエネルギー貯蔵装置。
- 正極、負極、及び分離膜を含むエネルギー貯蔵装置であって、
前記正極及び負極の集電体のいずれか一つに磁性層を形成するエネルギー貯蔵装置。 - 前記正極及び負極の集電体のいずれか一つには絶縁層が形成される請求項6に記載のエネルギー貯蔵装置。
- 前記磁性層は、NiFe、Fe−SI、Tb系合金、Nd系合金、及びSm系合金からなる群から選ばれる1種以上からなる請求項6に記載のエネルギー貯蔵装置。
- 正極、負極、及び分離膜を含むエネルギー貯蔵装置であって、
前記正極及び負極の活物質層のいずれか一つには磁性層が形成されるエネルギー貯蔵装置。 - 前記磁性層の材料が正極及び負極の活物質層のいずれか一つの材料に含まれるか、前記磁性層が正極及び負極の活物質層のいずれか一つに形成される請求項9に記載のエネルギー貯蔵装置。
- 前記磁性層の材料が正極及び負極の活物質層のいずれか一つの材料に含まれる場合、前記磁性層の材料は、正極及び負極の活物質層のいずれか一つの材料に対して10〜30wt%含まれる請求項10に記載のエネルギー貯蔵装置。
- 正極、負極、及び分離膜を含む電極組立体と、
前記電極組立体を収納するためのケースと、を含み、
前記ケースの一部又は全部に磁性層を含むエネルギー貯蔵装置。 - 前記ケースはパウチ外装材である請求項12に記載のエネルギー貯蔵装置。
- 正極、負極、及び分離膜を製造する段階と、
前記正極、負極、及び分離膜のいずれか一つに磁性層を形成する段階と、
いずれか一つに磁性層が形成された正極、負極、及び分離膜を電解液に含浸させる段階と、
いずれか一つに磁性層が形成された正極、負極、及び分離膜をケースに収納する段階と、を含むエネルギー貯蔵装置の製造方法。 - 磁性層は、電気放射、スプレーコーティング、キャスティング、及びディップコーティング(dip coating)からなる群から選ばれる1種以上の方法により形成される請求項14に記載のエネルギー貯蔵装置の製造方法。
- 前記磁性層は正極及び負極の集電体上に形成される請求項14に記載のエネルギー貯蔵装置の製造方法。
- 磁性層の形成前に、前記集電体上に絶縁層を形成する段階をさらに含む請求項16に記載のエネルギー貯蔵装置の製造方法。
- 前記磁性層の材料が正極及び負極の活物質層のいずれか一つの材料に含まれるか、前記磁性層が正極及び負極の活物質層のいずれか一つに形成される請求項14に記載のエネルギー貯蔵装置の製造方法。
- 前記磁性層の材料が分離膜の材料に含まれるか、前記磁性層が分離膜の片面又は両面に形成される請求項14に記載のエネルギー貯蔵装置の製造方法。
- 正極、負極、及び分離膜を製造する段階と、
前記正極、負極、及び分離膜を電解液に含浸させる段階と、
前記正極、負極、及び分離膜をケースに収納する段階と、
前記ケースの一部又は全部に磁性層を形成する段階と、を含むエネルギー貯蔵装置の製造方法。 - 前記磁性層が、正極、負極、及び分離膜をケースに収納する前に形成される請求項20に記載のエネルギー貯蔵装置の製造方法。
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2011
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