JP2012056173A

JP2012056173A - 繊維強化樹脂材の製造方法

Info

Publication number: JP2012056173A
Application number: JP2010200936A
Authority: JP
Inventors: Tetsuya Oda; 哲也小田; Shinya Kawamura; 信也河村
Original assignee: Toyota Motor Corp
Current assignee: Toyota Motor Corp
Priority date: 2010-09-08
Filing date: 2010-09-08
Publication date: 2012-03-22

Abstract

【課題】強化繊維を熱可塑性樹脂に均一に分散させることにより、外観品質が確保されると共に、強化繊維の残存繊維長をより長い状態に維持することにより機械的特性を確保することができる。
【解決手段】強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化樹脂材を製造する方法であって、連続した強化繊維３ａと、第１の熱可塑性樹脂とが、強化繊維３ａの繊維長方向に沿って混在した複合材３Ａと、第２の熱可塑性樹脂とを、第１及び第２の熱可塑性樹脂が溶融するまで加熱する工程と、第１及び第２の熱可塑性樹脂が溶融した状態で、複合材３Ａと第２の熱可塑性樹脂とを混練することにより、強化繊維３ａを切断しながら混練物１Ａを製造する工程と、を少なくとも含む。
【選択図】図１

Description

本発明は、強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化樹脂材の製造方法に係り、特に、繊維強化樹脂材の外観品質の確保と強化繊維の残存繊維長の維持とに優れた繊維強化樹脂材の製造方法に関する。

従来から、強化繊維と、マトリクス樹脂とを含む繊維強化樹脂材（ＦＲＰ）は、金属材料に比べて軽量であり、かつ、樹脂材料に比べて高強度であるので、車両用部材等の適用に注目されている材料である。

例えば、マトリクス樹脂が熱可塑性樹脂の場合、以下の特許文献１に示すようにして、繊維強化樹脂材は製造される。具体的には、まず、混練機能を有した押出機（混練機）内に、熱可塑性樹脂を投入して加熱し、熱可塑性樹脂を溶融する。次に、溶融した熱可塑性樹脂に、強化繊維を投入し、これらを混練して混練物（バルク）を製造する。その後、このバルクを金型内に供給し、所望の形状にプレス成形する。

米国特許第６７７６５９２号明細書

しかしながら、上述した特許文献１の如く、溶融した熱可塑性樹脂に対して、強化繊維のロービング（繊維束）を、押出機に投入してこれらを混練した場合、混練により熱可塑性樹脂に分散しきれなかった未分散の強化繊維が、塊となって未含浸で存在することになり、成形品の表面の外観品質が低下することがあった。このような点を鑑みると、強化繊維の分散性を向上させるためには、例えば、押出機による混練条件の変更（スクリューデザイン、回転数、及び吐出量の変更など）を行うしかない。

しかし、このような変更に伴い、混練時には、混練物へのせん断力が高まり、これにより、強化繊維が切断され、残存繊維長さが短くなってしまう。その結果、得られた繊維強化樹脂材の機械特性（特に、強度、耐衝撃性）が低下するおそれがあり、所望の機械特性を得ようとした場合には、せん断力を高めるにも限界がある。

本発明は、このような点を鑑みてなされたものであり、本発明の目的とするところは、強化繊維を熱可塑性樹脂に均一に分散させることにより、外観品質が確保されると共に、強化繊維の残存繊維長をより長い状態に維持することにより機械的特性を確保することができる繊維強化樹脂材の製造方法を提供することにある。

前記課題を解決すべく、本発明に係る繊維強化樹脂材の製造方法は、強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化樹脂材の製造方法であって、連続した強化繊維と、第１の熱可塑性樹脂とが、前記強化繊維の繊維長方向に沿って混在した複合材と、第２の熱可塑性樹脂とを、前記第１及び第２の熱可塑性樹脂が溶融するまで加熱する工程と、前記第１及び第２の熱可塑性樹脂が溶融した状態で、前記複合材と第２の熱可塑性樹脂とを混練することにより、前記強化繊維を切断しながら混練物を製造する工程と、を少なくとも含むことを特徴とする。

本発明によれば、強化繊維及び第１の熱可塑性樹脂が、強化繊維の繊維長方向に沿って、混在しているので、加熱工程の際には、強化繊維が部分的に塊とならずに、強化繊維の繊維間で、溶融した第１の熱可塑性樹脂が介在する。そして、強化樹脂の間に介在した溶融状態の第１の熱可塑性樹脂に、溶融状態の第２の熱可塑性樹脂を混練するので、強化繊維が、第１及び第２の熱可塑性樹脂からなる熱可塑性樹脂に、分散された（強化繊維に熱可塑性樹脂が含浸された）混練物を得ることができる。そして、この混練物を成形することにより、製造された繊維強化樹脂材の表面は、強化繊維の塊がないので、繊維強化樹脂材の外観品質が良い。

また、混練時に強化繊維が切断されるが、強化繊維が熱可塑性樹脂に分散されることから混練時の混練物に作用するせん断力を低減することができる。この結果、切断される連続した強化繊維は、強化繊維の残存繊維長をこれまでのものと比べて、長い繊維長に維持できる。このようにして得られた混練物から得られる繊維強化樹脂材は、これまでと同等またはそれ以上の機械的特性（例えば、強度、耐衝撃性など）を確保することができる。

また、加熱工程において、第１の態様としては、前記複合材に、前記連続した強化繊維と、前記第１の熱可塑性樹脂からなる連続した繊維とが、前記強化繊維の繊維長方向に沿って混在した繊維束を用いることがより好ましい。

この態様によれば、第１の熱可塑性樹脂からなる連続した繊維が、強化繊維の繊維長方向に沿って前記強化繊維と混在しているので、加熱工程において、第１の熱可塑性樹脂を加熱した場合、第の熱可塑性樹脂が溶融して強化繊維の間に含浸されるので、混練物には、強化繊維が均一に分散されることになる。

一方、加熱工程において、第２の態様としては、前記複合材に、前記強化繊維の繊維長方向に沿って、前記強化繊維に前記第１の熱可塑性樹脂を被覆した複合材を用いることがより好ましい。

この態様によれば、加熱工程において、既に溶融前の第１の熱可塑性樹脂は、強化繊維の表面に被覆されているので、第１の熱可塑性樹脂を加熱して溶融したとしても、強化繊維が塊となることがほとんどなく、混練物に、強化繊維を均一に分散させることができる。

特に、上述した第１の態様の場合には、第１の熱可塑性樹脂からなる連続した繊維と強化繊維とを個別に製造し、これらを混合すればよいので、第２の態様に比べて、より安価に製造することができる。また、上述した第２の態様の場合には、既に溶融前の第１の熱可塑性樹脂が強化繊維に含浸されているので、第１の態様に比べて、混練物内の強化繊維はより分散され、これらが塊になり難い。

また、混練物を製造する工程後の第１の好ましい態様としては、前記混練物を、加熱及び加圧することによりプレス成形することであり、第２の好ましい態様としては、前記混練物の前記第１及び第２の熱可塑性樹脂が溶融した状態で、前記混練物を射出成形することである。

本発明に係る第１の態様によれば、第２の態様に比べて、混練物を成形する際には、低圧条件下で成形することができるので、成形された繊維強化樹脂材の残存繊維長さを長くすることができる。これにより、第２の態様の繊維強化樹脂材に比べて、機械的特性の高い繊維強化樹脂材を得ることができる。一方、第２の態様では、前記混練物を製造する工程から、射出成形工程まで、連続して行うことができるので、より安価に繊維強化樹脂材を製造することができる。

本発明にいう「強化繊維」とは、複合材料の剛性、強度衝撃性といった機械的特性を強化するための樹脂強化用の繊維をいい、例えば、ガラス繊維、炭素繊維、アラミド繊維、アルミナ繊維、ボロン繊維、スチール繊維、ＰＢＯ繊維、天然繊維、又は高強度ポリエチレン繊維などの繊維が挙げられる。

第１および第２の熱可塑性樹脂としては、例えば、オレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂、エポキシ系樹脂、ポリエステル系樹脂、又はポリイミド系樹脂等の樹脂を挙げられることができ、強化繊維と合わせて所定の強度を保つことができるのであれば特にその種類は限定されるものではない。

しかしながら、第１の熱可塑性樹脂は、酸またはその誘導体などで変性された重量平均分子量が１００，０００以下の酸変性ポリプロピレン系樹脂であり、第２の熱可塑性樹脂は、ポリプロピレン系樹脂であることが好ましく、より好ましくは、第１の熱可塑性樹脂は、無水マレイン酸またはその誘導体で変性された無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂であり、第２の熱可塑性樹脂は、ポリプロピレン樹脂である。このような態様によれば、変性ポリオレフィン系樹脂（無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂）により、強化繊維と、第１の熱可塑性樹脂との密着性を向上させることができる。

また、強化繊維にガラス繊維を用いた場合には、第１の熱可塑性樹脂にシランカップリング剤が供給されていてもよい。これにより強化繊維と熱可塑性樹脂との密着性を向上させることができる。

本発明により製造された繊維強化樹脂材は、強化繊維を熱可塑性樹脂に均一に分散させることにより、外観品質が確保されると共に、強化繊維の残存繊維長をより長い状態に維持することにより機械的特性を確保することができる。

本発明に係る第１実施形態の繊維強化樹脂材の製造方法を説明するための模式的概念図。図１に示す製造方法に用いる複合材の模式的斜視図。図１に示す製造方法に用いる別の態様に係る複合材を説明するための図であり、（ａ）は、その製造方法を説明するための図であり、（ｂ）は、複合材の模式的斜視図。本発明に係る第２実施形態の繊維強化樹脂材の製造方法を説明するための模式的概念図。

以下に、本発明に係る２つの実施形態について説明する。図１は、本発明に係る第１実施形態の繊維強化樹脂材の製造方法を説明するための模式的概念図である。図２は、図１に示す製造方法に用いる複合材の模式的斜視図である。図３は、図１に示す製造方法に用いる別の態様に係る複合材を説明するための図であり、（ａ）は、その製造方法を説明するための図であり、（ｂ）は、複合材の模式的斜視図である。

図１に示すように、本実施形態に係る繊維強化樹脂材は、樹脂ペレット２ｂと、複数のボビン１１に巻き付けられた複合材３Ａから、繊維強化樹脂材を製造する方法であり、得られる繊維強化樹脂材は、強化繊維に熱可塑性樹脂が含浸された状態の成形品である。以下に、その製造方法を説明する。

まず、ボビン１１に巻きつけられた複合材３Ａを準備する。複合材３Ａは、ガラス繊維からなる連続した強化繊維３ａと、ポリプロピレン樹脂などの熱可塑性樹脂（第１の熱可塑性樹脂）とが、強化繊維３ａの繊維長方向に沿って混在した長尺状の複合材であり、ボビン１１に連続した状態で巻きつけられている。より具体的には、複合材３Ａは、図２に示すように、連続した強化繊維３ａと、第１の熱可塑性樹脂からなる連続した繊維２ａとが、前記強化繊維の繊維長方向に沿って混在した繊維束である。一方、ポリプロピレン樹脂など熱可塑性樹脂（第２の熱可塑性樹脂）からなる樹脂ペレット２ｂを準備する。

次に、樹脂ペレット２ｂ及び複合材３Ａを、加熱押出部２１と押出混練部２２とからなる２軸押出機２０に投入する。具体的には、樹脂ペレット２ｂを加熱押出部２１に投入し、樹脂ペレット２ｂ（第２の熱可塑性樹脂）をヒータ（図示せず）で加熱しながら、スクリュー２１ｂを回転させる。これにより、溶融した第２の熱可塑性樹脂を押出混練部２２に供給する。

一方、これと同時に、複合材３Ａを切断することなく連続した状態で、押出混練部２２の上方の開口から投入する。次に、押出混練部２２の上部で、複合材３Ａの第１の熱可塑性樹脂が溶融するまでヒータ（図示せず）で加熱しながら、スクリュー２２ａを回転させる。これにより、第１の熱可塑性樹脂が溶融した状態で、複合材３Ａが、混練部２２ｃに送り込まれる。

次に、第１及び第２の熱可塑性樹脂が溶融した状態で、複合材３Ａと第２の熱可塑性樹脂とを、押出混練部２２の混練部２２ｃで混練することにより、強化繊維３ａを切断しながら混練物１Ａを製造する。ここで、混練物１Ａに対して、強化繊維は、１０〜７０質量％、第１の熱可塑性樹脂は、１〜５質量％、第２の熱可塑性樹脂は、２５〜８９質量％含有されていることがより好ましい。

得られた混練物１Ａを、ロボット搬送装置３０を用いて、プレス成形装置４０内に配置する。そして、プレス成形装置４０を用いて、混練物１Ａを、加熱及び加圧することによりプレス成形する。このようにして、繊維強化樹脂材を製造することができる。

本実施形態では、強化繊維３ａ及び第１の熱可塑性樹脂からなる繊維２ａが、強化繊維３ａの繊維長方向に沿って混在しているので、加熱の際には、強化繊維３ａが部分的に塊とならずに、強化繊維３ａの間に、溶融した第１の熱可塑性樹脂が介在する。強化樹脂３ａの間に介在した溶融状態の第１の熱可塑性樹脂に、溶融状態の第２の熱可塑性樹脂を混練するので、強化繊維３ａが、第１及び第２の熱可塑性樹脂からなる熱可塑性樹脂に、分散された（強化繊維に熱可塑性樹脂が含浸された）混練物１Ａを得ることができる。そして、この混練物１Ａを成形することにより、製造された繊維強化樹脂材の表面は、強化繊維の塊がないので、繊維強化樹脂材の外観品質が良い。

また、混練時に強化繊維３ａが切断されるが、強化繊維３ａが熱可塑性樹脂に分散されることから混練時の混練物に作用するせん断力を低減することができる。この結果、切断される連続した強化繊維３ａは、強化繊維３ａの残存繊維長をこれまでのものに比べて、長い繊維長に維持される。このようにして得られた混練物１Ａから成形された繊維強化樹脂材は、これまでのものと同等またはそれ以上の機械的特性（例えば、強度、耐衝撃性など）を確保することができる。

また、本実施形態では、図２に示すように、複合材に、連続した強化繊維３ａと、前記第１の熱可塑性樹脂からなる連続した繊維２ａとが、前記強化繊維の繊維長方向に沿って混在した複合材３Ａ（繊維束）を用いた。別の態様として、図３（ｂ）に示すように、複合材に、強化繊維３ｂの繊維長方向に沿って、強化繊維３ｂに前記第１の熱可塑性樹脂材２ｃを被覆した複合材３Ｂを用いてもよい。

複合材３Ｂは、以下に示すようにして製造される。ボビン１２に巻かれたガラス繊維などの強化繊維３ｂを、ロール５２を用いて、ダイ５１内に供給すると共に、ダイ５１内に熱可塑性樹脂材２ｃを供給する。そして、ダイ５１内で、強化繊維３ｂに熱可塑性樹脂材２ｃを被覆し、これをダイ５１から引き抜き成形することにより、複合材３Ｂを得ることができる。得られた複合材３Ｂは、ボビン１１に連続した状態で巻きつけられる。

このようにして、得られた複合材３Ｂを用いた場合には、既に溶融前の第１の熱可塑性樹脂が強化繊維３ｂに含浸されているので、混練物内の強化繊維３ｂはより分散され、これらが塊になり難い。

図４は、本発明に係る第２実施形態の繊維強化樹脂材の製造方法を説明するための模式的概念図である。本実施形態と相違する点は、混練後の成形工程である。したがって、第１の実施形態と同じ構成のものには、同じ符号を付して、以下の詳細の説明は省略する。

図４に示すように、本実施形態では、押出混練部２２から押出された混練物１Ｂは、射出成形部６０のシリンダ６２内で所定量供給されるまで押出される。押出された混練物１Ｂは、シリンダ６２内で第１及び第２の熱可塑性樹脂が溶融した状態で維持される。ここで、押出混練部２２とシリンダ６２との間に、混練物１Ｂを保温して貯めておくバッファをさらに設けてもよい。次に、ピストン６１の推力により、混練物１Ｂを金型６３内に供給し、射出成形を行う。このようにして、繊維強化樹脂材を製造することができる。

以上、本発明の実施形態について詳述したが、本発明は、前記の実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載された本発明の精神を逸脱しない範囲で、種々の設計変更を行うことができるものである。

また、第１及び第２の実施形態では、第１及び第２の熱可塑性樹脂として、同種の熱可塑性樹脂であるポリプロピレン樹脂を用いたが、第１の熱可塑性樹脂に、無水マレイン酸で変性されたポリプロピレン樹脂（無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂）を入れてもよい。また、強化繊維にガラス繊維を用いたが、ガラス繊維にシランカップリング剤で表面処理を行ってもよく、第１の熱可塑性樹脂に、シランカップリング剤を混合してもよい。このようにして、強化繊維と熱可塑性樹脂との密着性を向上させることができる。

１Ａ，１Ｂ：混練物、２ａ：繊維（第１の熱可塑性樹脂）、２ｂ：樹脂ペレット、２ｃ：熱可塑性樹脂材、３Ａ，３Ｂ：複合材、３ａ，３ｂ：強化繊維、１１，１２：ボビン、２０：２軸押出機、２１：加熱押出部、２１ａ：ホッパー、２１ｂ：スクリュー、２２：押出混練部、２２ａ：スクリュー、２２ｃ：混練部、３０：ロボット搬送装置、４０：プレス成形装置、５１：ダイ、６０：成形部、６１：ピストン、６２：シリンダ、６３：金型

Claims

強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化樹脂材を製造する方法であって、
連続した強化繊維と、第１の熱可塑性樹脂とが、前記強化繊維の繊維長方向に沿って混在した複合材と、第２の熱可塑性樹脂とを、前記第１及び第２の熱可塑性樹脂が溶融するまで加熱する工程と、
前記第１及び第２の熱可塑性樹脂が溶融した状態で、前記複合材と第２の熱可塑性樹脂とを混練することにより、前記強化繊維を切断しながら混練物を製造する工程と、を少なくとも含むことを特徴とする繊維強化樹脂材の製造方法。
前記複合材に、前記連続した強化繊維と、前記第１の熱可塑性樹脂からなる連続した繊維とが、前記強化繊維の繊維長方向に沿って混在した繊維束を用いることを特徴とする請求項１に記載の繊維強化樹脂材の製造方法。
前記複合材に、前記強化繊維の繊維長方向に沿って、前記強化繊維に前記第１の熱可塑性樹脂を被覆した複合材を用いることを特徴とする請求項１に記載の繊維強化樹脂材の製造方法。
前記混練物を、加熱及び加圧することによりプレス成形する工程を含むことを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の繊維強化樹脂材の製造方法。
前記混練物の前記第１及び第２の熱可塑性樹脂が溶融した状態で、前記混練物を射出成形する工程を含むことを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の繊維強化樹脂材の製造方法。