JP2012001397A - 合わせガラス用中間膜 - Google Patents

Abstract

【課題】耐湿性に優れ、高温下に置かれたときにでも端部発泡の生じにくい合わせガラス用中間膜を提供する。
【解決手段】ポリビニルアセタール樹脂と、下記一般式（１）で表される化合物と、下記一般式（２）で表されるジエステル化合物とを含有する合わせガラス用中間膜であって、下記一般式（１）で表される化合物と下記一般式（２）で表されるジエステル化合物との合計１００重量％に占める、下記一般式（１）で表される化合物の割合が２０〜６０重量％であり、下記一般式（１）で表される化合物は、ｎの値の異なる複数の化合物の混合物であり、ｎが１〜１０である化合物の全量に対するｎが６〜１０である化合物の割合が１６％以下である合わせガラス用中間膜。

【選択図】なし

Description

本発明は、耐湿性に優れ、高温下に置かれたときにでも端部発泡が生じにくい合わせガラス用中間膜に関する。

合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片が飛散することが少なく安全である。そのため、合わせガラスは、自動車等や鉄道の車両、航空機、建築物等の窓ガラス等として広く使用されている。例えば、合わせガラスとして、一対のガラス間に、ポリビニルブチラール樹脂と可塑剤とを含有する合わせガラス用中間膜を介在させ、一体化させた合わせガラスが挙げられる。例えば、特許文献１には、可塑剤を添加して可塑化されたポリビニルアセタール樹脂膜が２層以上積層された合わせガラス用中間膜が開示されている。

一般にポリビニルブチラール樹脂と可塑剤とを含有する合わせガラス用中間膜は、吸湿性がある。このため、合わせガラスを高温高湿の環境下に置くと、合わせガラスの端部から侵入した水を合わせガラス用中間膜が吸収し、白化してしまうことがあるという問題があった。

特開平３−１２４４４０号公報

本発明者は、ポリビニルアセタール樹脂に対して下記一般式（１）で表される化合物を含有する可塑剤を添加することで、得られる合わせガラス用中間膜の耐湿性が向上することを見出した。

式（１）中、Ｒ^１はフェニル基を表し、Ｒ^２は炭素数２〜４のアルキレン基を表し、ｎは整数を表す。
しかしながら、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤として上記一般式（１）で表される化合物のみを含有する合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスは、耐湿性には優れるものの、高温下に置かれたときに、合わせガラスの端部が発泡してしまうことがあるという問題があった。
本発明は、耐湿性に優れ、高温下に置かれたときにでも端部発泡が生じにくい合わせガラス用中間膜を提供することを目的とする。

本発明は、ポリビニルアセタール樹脂と、上記一般式（１）で表される化合物と、下記一般式（２）で表されるジエステル化合物とを含有する合わせガラス用中間膜であって、上記一般式（１）で表される化合物と下記一般式（２）で表されるジエステル化合物との合計１００重量％に占める、上記一般式（１）で表される化合物の割合が２０〜６０重量％であり、上記一般式（１）で表される化合物は、ｎの値の異なる複数の化合物の混合物であり、ｎが１〜１０である化合物の全量に対するｎが６〜１０である化合物の割合が１６％以下である合わせガラス用中間膜である。

一般式（２）中、Ｒ^３及びＲ^４は炭素数５〜１０の有機基を表し、Ｒ^５は、−ＣＨ_２−ＣＨ_２−基、−ＣＨ_２−ＣＨ（ＣＨ_３）−基又は−ＣＨ_２−ＣＨ_２−ＣＨ_２−基を表し、ｍは３〜１０の整数を表す。
以下に本発明を詳述する。

本発明者は、ポリビニルアセタール樹脂用の可塑剤として、上記一般式（１）で表される化合物と上記一般式（２）で表されるジエステル化合物とを併用することにより、高い耐湿性を有するとともに、端部発泡が生じにくい合わせガラスを製造できる合わせガラス用中間膜が得られることを見出し、本発明を完成した。

本発明の合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂を含有する。
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は特に限定されないが、好ましい下限は１５モル％、好ましい上限は３８モル％である。上記水酸基の含有率が１５モル％未満であると、合わせガラスの耐貫通性が低下することがある。上記水酸基の含有率が３８モル％を超えると、合わせガラス用中間膜が硬くなりすぎるために取り扱い性に問題が生じることがある。上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率のより好ましい下限は２０モル％、より好ましい上限は３５モル％であり、更に好ましい下限は２８モル％、更に好ましい上限は３２モル％である。
なお、ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除して求めたモル分率を百分率で示した値である。水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」を用いて原料となるポリビニルアルコールの水酸基が結合しているエチレン基量を測定することにより求めることができる。

上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は特に限定されないが、好ましい下限は０．１モル％、好ましい上限は２０モル％である。上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が０．１モル％未満であると、可塑剤が中間膜の表面に分離することがある。上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が２０モル％を超えると、合わせガラスの耐貫通性が低下することがある。上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度のより好ましい下限は０．３モル％、より好ましい上限は１５モル％である。上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度の更に好ましい下限は０．４モル％、更に好ましい上限は２モル％である。
なお、アセチル化度とは、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除して求めたモル分率を百分率で示した値である。

上記ポリビニルアセタール樹脂は特に限定されないが、ガラスに対する接着力が優れるため、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は特に限定されないが、好ましい下限は６３モル％、好ましい上限は７３モル％である。上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が６３モル％未満であると、可塑剤が合わせガラス用中間膜の表面に分離することがある。上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が７３モル％を超えると、合わせガラスの耐貫通性が低下することがある。上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度のより好ましい下限は６７モル％、より好ましい上限は７０モル％である。

上記ポリビニルブチラール樹脂のブチラール化度は特に限定されないが、好ましい下限は６３モル％、好ましい上限は７３モル％である。上記ポリビニルブチラール樹脂のブチラール化度が６３モル％未満であると、可塑剤が合わせガラス用中間膜の表面に分離することがある。上記ポリビニルブチラール樹脂のブチラール化度が７３モル％を超えると、合わせガラスの耐貫通性が低下することがある。上記ポリビニルブチラール樹脂のブチラール化度のより好ましい下限は６７モル％、より好ましい上限は７０モル％である。
なお、アセタール化度とは、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除して求めたモル分率を百分率で示した値である。アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」を用いて測定できる。同様に、ポリビニルブチラール樹脂のブチラール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」を用いて測定できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂は、通常、ポリビニルアルコールをアセタール化することにより製造できる。
上記ポリビニルアルコールは、通常、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより製造できる。
上記ポリビニルアセタール樹脂の原料となるポリビニルアルコールの平均重合度は特に限定されないが、好ましい下限は１０００、好ましい上限は４０００である。上記ポリビニルアルコールの平均重合度が１０００未満であると、得られる合わせガラスの耐貫通性が低下することがある。上記ポリビニルアルコールの平均重合度が４０００を超えると、得られるポリビニルアセタール樹脂の剛性が大きくなり過ぎるため、合わせガラス用中間膜の成形が困難になることがある。上記ポリビニルアルコールの平均重合度のより好ましい下限は１３００、より好ましい上限は３７００である。特に、上記ポリビニルアルコールの平均重合度が１５００〜２０００である場合、耐貫通性と成形性に優れた合わせガラス用中間膜を得ることができる。

本発明の合わせガラス用中間膜は、可塑剤として、上記一般式（１）で表される化合物を含有する。
上記一般式（１）中、Ｒ^１はフェニル基を表し、Ｒ^２は炭素数２〜４のアルキレン基を表し、ｎは整数を表す。
上記Ｒ^２は炭素数２〜４のアルキレン基である。アルキレン基の炭素数が５を超えると、ポリビニルアセタール樹脂との混和性が低下することがある。上記アルキレン基は炭素数２又は３のアルキレン基であることが好ましく、なかでも、炭素数２のアルキレン基であることがより好ましい。

上記一般式（１）におけるｎは、（ＯＲ^２）基の付加モル数を示す。
上記一般式（１）で表される化合物は、一般にフェノールと環状アルキレンオキサイドとを触媒を用いて反応させる方法により製造される。このとき得られる上記一般式（１）で表される化合物は、（ＯＲ^２）基の付加モル数を表すｎの値の異なる化合物の混合物となる。
このように上記一般式（１）で表される化合物がｎの値の異なる複数の化合物の混合物である場合、耐湿性向上効果はｎの値が特定の範囲にある化合物の割合によって異なる。

上記一般式（１）で表される化合物は、ｎが１〜１０である化合物の全量に対するｎが６〜１０である化合物の割合が１６％以下である。ｎが６〜１０である化合物の割合が１６％を超えると、得られる合わせガラス用中間膜の耐湿性が低下する。ｎが６〜１０である化合物の割合の好ましい上限は１５．５％であり、より好ましい上限は１５％であり、更に好ましい上限は１３％である。

上記一般式（１）で表される化合物は、全量に対するｎが１〜１０である化合物の割合が９６％以上であることが好ましい。ｎが１１以上である化合物の割合が増し、ｎが１〜１０である化合物の割合が９６％未満となった場合、得られる合わせガラス用中間膜の耐湿性が低下することがある。ｎが１〜１０である化合物の割合のより好ましい下限は９７％であり、更に好ましい下限は９７．５％である。

なかでも、ｎが３〜４である化合物の割合が高く、かつ、ｎが６〜９である化合物の割合が低い場合に、得られる合わせガラス用中間膜は特に優れた耐水性を発揮することができる。
即ち、上記一般式（１）で表される化合物の全量に対するｎが１０である化合物の割合が０．５％以下、ｎが９である化合物の割合が１．０％以下、ｎが８である化合物の割合が２．１％以下、ｎが７である化合物の割合が３．８％以下、かつ、ｎが６である化合物の割合が９．０％以下であることが好ましい。更に、上記一般式（１）で表される化合物の全量に対するｎが３である化合物の割合が２４．５％以上、かつ、ｎが４である化合物の割合が２５．８％以上であることがより好ましい。

上記一般式（１）で表される化合物におけるｎの分布の調整方法は特に限定されず、例えば、上記の方法にて製造した上記一般式（１）で表される化合物の標本体を数種類作製し、その後、各々の標本体のｎの分布を求め、各々の標本体を適宜混合することによって最終的なｎの分布を制御する方法等が挙げられる。また、ｎの値の違いによる沸点の違いを利用して上記一般式（１）で表される化合物におけるｎの分布を調整することもできる。即ち、ｎの値が小さい程沸点が低いことから、蒸留法を利用してｎの値を制御することができる。蒸留法によってｎの値を制御した標本体を数種類作製し、その後、各々の標本体のｎの分布を求め、各々の標本体を適宜混合することによって最終的なｎの分布を制御することができる

上記一般式（１）で表される化合物における各々のｎ値の化合物の割合（％）は、例えば、ガスクロマトグラフィー分析を行い、各々の付加モル数に対応するピーク面積の比を算出することにより決定できる。より具体的には、例えば、上記一般式（１）で表される化合物０．０３ｇを、塩化メチレンを用いて１０ｍＬのメスフラスコにて希釈して調製した試料を、ガスクロマトグラフィー分析装置（例えば、島津製作所社製ＧＣ２０１４）を用いて検出方法をＦＩＤ―２０１４、カラムを極性カラム（３０ｍ×０．２５ｍｍ×０．２５μｍ）、昇温速度を１５℃／分、温度を３００℃とする条件で分析する方法等が挙げられる。

本発明の合わせガラス用中間膜における上記一般式（１）で表される化合物の含有量は、上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して好ましい下限が１０重量部、好ましい上限が３５重量部である。上記一般式（１）で表される化合物の含有量が１０重量部未満であると、合わせガラス用中間膜の耐湿性が低下することがあり、３５重量部を超えると、合わせガラス用中間膜を高温下に置いたときに端部が発泡することがある。上記一般式（１）で表される化合物の含有量のより好ましい下限は１５重量部、より好ましい上限は３０重量部である。

本発明の合わせガラス用中間膜は、可塑剤として、上記一般式（２）で表されるジエステル化合物を含有する。上記一般式（１）で表される化合物と上記一般式（２）で表されるジエステル化合物とを併用することにより、耐湿性に優れるのみならず、端部発泡が生じにくい合わせガラス用中間膜が得られる。

上記一般式（２）で表されるジエステル化合物は、例えば、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、テトラエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）、テトラエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート、テトラエチレングリコール−ジ−ヘプタノエート、トリエチレングリコール−ジ−ヘプタノエート、ペンタエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート、オクタエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート、ノナエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート、デカエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート、テトラエチレングリコール−ジ−ｎ−オクタノエート等が挙げられる。なかでも、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、テトラエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（４ＧＯ）が好ましく、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエートがより好ましい。

本発明の合わせガラス用中間膜における上記一般式（２）で表されるジエステル化合物の含有量は、上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して好ましい下限が２０重量部、好ましい上限が５０重量部である。上記一般式（２）で表されるジエステル化合物の含有量が２０重量部未満であると、合わせガラス用中間膜を高温下に置いたときに端部が発泡することがあり、５０重量部を超えると、合わせガラス用中間膜の耐湿性が低下することがある。上記一般式（２）で表されるジエステル化合物の含有量のより好ましい下限は２２重量部、より好ましい上限は４５重量部である。

上記一般式（１）で表される化合物と上記一般式（２）で表されるジエステル化合物との合計１００重量％に占める、上記一般式（１）で表される化合物の割合の下限は２０重量％、上限は６０重量％である。上記一般式（１）で表される化合物の割合が２０重量％未満であると、合わせガラス用中間膜の耐湿性が低下し、６０重量％を超えると、合わせガラス用中間膜を高温下に置いたときに端部が発泡する。上記一般式（１）で表される化合物の割合の好ましい下限は２５重量％、好ましい上限は５５重量％、より好ましい下限は３０重量％、より好ましい上限は５０重量％である。

本発明の合わせガラス用中間膜においては、上記一般式（１）で表される化合物の配合比を大きくするほど耐湿性が向上し、上記一般式（２）で表されるジエステル化合物の配合比を大きくするほど端部発泡を抑える効果を高めることができる。
上記一般式（１）で表される化合物と上記一般式（２）で表されるジエステル化合物との合計１００重量％に占める、上記一般式（１）で表される化合物の割合は、目的とする物性や、可塑剤全体の配合量、ポリビニルアセタール樹脂との組み合わせ等に従って、上記割合の範囲内において、適当な範囲に適宜調整することが好ましい。

更に、上記一般式（１）で表される化合物は、上記一般式（２）で表されるジエステル化合物のブリードアウトを抑制する効果がある。例えば、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度１７００、ブチラール化度６８．５モル％、アセチル化度０．９モル％、水酸基含有率３０．６モル％）等のアセチル化度が３モル％以下であるポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、上記一般式（２）で表されるジエステル化合物４５重量部とを含有する合わせガラス用中間膜は、上記一般式（２）で表されるジエステル化合物がブリードアウトを起こすことがある。これに対して、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度１７００、ブチラール化度６８．５モル％、アセチル化度０．９モル％、水酸基含有率３０．６モル％）等のアセチル化度が３モル％以下であるポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、上記一般式（２）で表されるジエステル化合物４５重量部と、上記一般式（１）で表される化合物を１５重量部とを含有する合わせガラス用中間膜は、上記一般式（２）で表されるジエステル化合物のブリードアウトを防止することができる。

本発明の合わせガラス用中間膜は、本発明の課題の解決を阻害しない範囲で、上記一般式（１）で表される化合物、上記一般式（２）で表されるジエステル化合物以外の他の可塑剤を含んでもよい。

本発明の合わせガラス用中間膜における可塑剤の含有量、即ち、上記一般式（１）で表される化合物、上記一般式（２）で表されるジエステル化合物及び必要に応じて配合するその他の可塑剤の合計量は、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して好ましい下限が１５重量部、好ましい上限が７５重量部である。可塑剤の含有量が１５重量部未満であると、得られる合わせガラス用中間膜が硬くなり過ぎて取り扱い性が低下することがあり、７５重量部を超えると、得られる合わせガラスの耐貫通性が劣ることがある。可塑剤の含有量のより好ましい下限は２５重量部、より好ましい上限は６５重量部であり、更に好ましい下限は３３重量部、更に好ましい上限は５７重量部である。
なかでも、本発明の合わせガラス用中間膜において、上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する、上記一般式（１）で表される化合物の含有量と一般式（２）で表されるジエステル化合物の含有量との合計の好ましい下限は３５重量部、好ましい上限は６５重量部である。

本発明の合わせガラス用中間膜は、ガラスと合わせガラス用中間膜との接着力を低下させるために、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ等を含む金属塩や、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ等を含む有機酸エステルを含有していてもよい。前記金属塩や有機酸エステルが合わせガラス用中間膜に含有されていない場合には、合わせガラス用中間膜とガラスとの接着力が強くなりすぎるため、合わせガラスの耐貫通性が充分に得られないことがある。

本発明の合わせガラス用中間膜は、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光安定剤、顔料、染料、着色剤、赤外線吸収剤等の添加剤を含有してもよい。

上記赤外線吸収剤は、赤外線を遮蔽する性能を有すれば特に限定されないが、錫ドープ酸化インジウム粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子、亜鉛元素以外の元素がドープされた酸化亜鉛粒子、六ホウ化ランタン粒子、アンチモン酸亜鉛粒子及びフタロシアニン構造を有する赤外線吸収剤からなる群より選択される少なくとも１種が好適である。

本発明の合わせガラス用中間膜の厚さは特に限定されないが、好ましい下限は０．３ｍｍ、好ましい上限は１．５ｍｍである。本発明の合わせガラス用中間膜の厚さが０．３ｍｍ未満であると、合わせガラス用中間膜の耐貫通性が低下することがある。本発明の合わせガラス用中間膜の厚さが１．５ｍｍを超えると、合わせガラスに適した厚みを超えてしまうことがある。本発明の合わせガラス用中間膜の厚さのより好ましい下限は０．５ｍｍ、より好ましい上限は１．３５ｍｍである。

本発明の合わせガラス用中間膜は、単層の合わせガラス用中間膜であってもよいし、２層以上の樹脂膜が積層された多層構造を有する合わせガラス用中間膜であってもよい。

本発明の合わせガラス用中間膜を製造する方法は特に限定されず、例えば、上記可塑剤と、任意成分である添加剤と、ポリビニルアセタール樹脂とを混練した後、合わせガラス用中間膜を成形する方法等が挙げられる。上記混練の方法は特に限定されず、例えば、押出機、ニーダー、バンバリーミキサー、カレンダーロール等を用いる方法等が挙げられる。

本発明の合わせガラス用中間膜を備える合わせガラスもまた、本発明の一つである。
本発明の合わせガラス用中間膜を用いて合わせガラスを製造することができる。
上記合わせガラスに用いられるガラス板は特に限定されず、一般に使用されている透明板ガラスが挙げられる。上記透明板ガラスは特に限定されず、例えば、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入りガラス、線入り板ガラス、グリーンガラスやブロンズガラスといった着色された板ガラス、熱線吸収ガラス、熱線反射ガラス等の無機ガラスが挙げられる。また、ポリカーボネートやポリアクリレート等の有機プラスチックス板を用いることもできる。

上記ガラス板は、２種以上のガラス板を用いてもよい。例えば、無機ガラスと、有機プラスチックス板との間に、本発明の合わせガラス用中間膜が挟み込まれた合わせガラス等が挙げられる。

上記合わせガラスの製造方法は特に限定されず、従来公知の製造方法を用いることができる。
上記合わせガラスは、自動車用ガラスとして使用する場合は、フロントガラス、サイドガラス、リアガラス、ルーフガラスとして用いることができる。

本発明によれば、耐湿性に優れ、高温下に置かれたときにでも端部発泡が生じにくい合わせガラス用中間膜を提供することができる。

以下に実施例を挙げて本発明の態様を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例にのみ限定されない。

（実施例１）
（１）合わせガラス用中間膜の作製
可塑剤として、上記一般式（１）におけるＲ^１がフェニル基、Ｒ^２がエチレン基であり、各々のｎ値の上記一般式（１）で表される化合物の割合が表１に示す通りである可塑剤１５重量部と、ジエステル化合物としてトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）２２．５重量部と、酸化防止剤として２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）０．８重量部と、紫外線吸収剤（２−（５−クロロ−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）０．４重量部との混合物を８０℃で３０分間攪拌し、可塑剤溶液を作製した。

次いで、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度１７００、ブチラール化度６８．５モル％、アセチル化度０．９モル％、水酸基含有率３０．６モル％）１００重量部に対して上記可塑剤溶液の全量を加えて充分に混合し、押出機を用いて膜厚が１ｍｍとなるように押し出し成形して合わせガラス用中間膜を作製した。この際、合わせガラス用中間膜の接着力を調整するために、酢酸マグネシウム水溶液を、合わせガラス用中間膜中におけるＭｇ濃度が４０ｐｐｍとなるように添加した。
得られた合わせガラス用中間膜を２３℃、相対湿度２５％の恒温恒湿の条件下で２４時間保管した。

（２）合わせガラスの作製
得られた合わせガラス用中間膜を２枚の透明なフロートガラス（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ×厚さ２．３ｍｍ）で挟み込み積層体とした。得られた積層体を、２３０℃の加熱ロールを用いて仮圧着させた。仮圧着された合わせガラスを、オートクレーブを用いて１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着し、合わせガラスを作製した。

（実施例２〜１３、比較例１〜２０）
可塑剤の種類及び配合量を表１に示したようにした以外は実施例１と同様にして、合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを作製した。

（評価）
実施例及び比較例にて製造した合わせガラスについて、以下の評価を行った。
結果を表１に示した。

（１）耐湿性評価
得られた合わせガラスを、５０℃、相対湿度９５％の恒温恒湿槽に５６日間保管した。保管後の合わせガラスの周辺部における四辺の中点部分において、合わせガラスの端部からの白化距離を測定した後、四辺の中点部分における白化距離の平均値を算出した。

（２）耐熱性評価
得られた合わせガラス（縦３００ｍｍ×横３００ｍｍ）を、５０℃の恒温槽に、鉛直の状態で１ヶ月間保持した。１ヶ月間保持後の合わせガラスに生じた発泡の数を、目視により観察した。発泡の個数は、発泡の長辺の長さが、２ｍｍ未満の発泡、２ｍｍ以上５ｍｍ未満の発泡、５ｍｍ以上の発泡の３種に分類して計数した。

（３）ブリードアウト評価
得られた合わせガラス用中間膜の表面に、赤色の油性マジックを用いて、縦方向及び横方向にそれぞれ２本ずつ線を引き、マーキングした。マーキングされた合わせガラス用中間膜を主面が鉛直方向と平行な平面内に位置するように置いて、該合わせガラス用中間膜を１５℃の条件で１ヶ月間保管した。
１ヶ月保管後の合わせガラス用中間膜の表面を観察し、ブリードアウトした可塑剤によるマーキングの滲みや垂れが生じているか否かを目視で確認した。マーキングされた４本の線のいずれにも滲みや垂れが確認されず、可塑剤のブリードアウトが生じていない場合を「○」、マーキングされた４本の線のうちのいずれかに滲み又は垂れが見られ、可塑剤のブリードアウトが確認された場合を「×」とした。

本発明によれば、耐湿性に優れ、高温下に置かれたときにでも端部発泡が生じにくい合わせガラス用中間膜を提供することができる。

Claims (8)

1. ポリビニルアセタール樹脂と、下記一般式（１）で表される化合物と、下記一般式（２）で表されるジエステル化合物とを含有する合わせガラス用中間膜であって、
   下記一般式（１）で表される化合物と下記一般式（２）で表されるジエステル化合物との合計１００重量％に占める、下記一般式（１）で表される化合物の割合が２０〜６０重量％であり、
   下記一般式（１）で表される化合物は、ｎの値の異なる複数の化合物の混合物であり、ｎが１〜１０である化合物の全量に対するｎが６〜１０である化合物の割合が１６％以下である
   ことを特徴とする合わせガラス用中間膜。
   

   

   式（１）中、Ｒ^１はフェニル基を表し、Ｒ^２は炭素数２〜４のアルキレン基を表し、ｎは整数を表す。
   

   

   一般式（２）中、Ｒ^３及びＲ^４は炭素数５〜１０の有機基を表し、Ｒ^５は、−ＣＨ_２−ＣＨ_２−基、−ＣＨ_２−ＣＨ（ＣＨ_３）−基又は−ＣＨ_２−ＣＨ_２−ＣＨ_２−基を表し、ｍは３〜１０の整数を表す。
2. 一般式（１）で表される化合物は、ｎが３である化合物の割合が２４．５％以上、かつ、ｎが４である化合物の割合が２５．８％以上であることを特徴とする請求項１記載の合わせガラス用中間膜。
3. ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、一般式（１）で表される化合物の含有量と一般式（２）で表されるジエステル化合物の含有量との合計が３５〜６５重量部であることを特徴とする請求項１又は２記載の合わせガラス用中間膜。
4. ポリビニルアセタール樹脂は、水酸基の含有率が１５〜３８モル％であることを特徴とする請求項１又は２記載の合わせガラス用中間膜。
5. ポリビニルアセタール樹脂は、アセチル化度が０．１〜２０モル％であることを特徴とする請求項１又は２記載の合わせガラス用中間膜。
6. ポリビニルアセタール樹脂は、ブチラール化度が６３〜７３モル％であるポリビニルブチラール樹脂であることを特徴とする請求項１又は２記載の合わせガラス用中間膜。
7. ポリビニルアセタール樹脂は、平均重合度が１５００〜２０００のポリビニルアルコールをアセタール化させることにより得られた樹脂であることを特徴とする請求項１又は２記載の合わせガラス用中間膜。
8. 請求項１又は２記載の合わせガラス用中間膜を備えることを特徴とする合わせガラス。